WO2001041157A1

WO2001041157A1 - Film a conduction anisotrope

Info

Publication number: WO2001041157A1
Application number: PCT/JP2000/008474
Authority: WO
Inventors: Ryo Sakurai; Hidetoshi Hiraoka; Tokuo Okada; Teruo Miura; Yasuhiro Morimura
Original assignee: Bridgestone Corporation
Priority date: 1999-12-03
Filing date: 2000-11-30
Publication date: 2001-06-07
Also published as: EP1168373A4; US20020010247A1; US6706391B2; EP1168373B1; DE60025760D1; DE60042131D1; EP1612252B1; EP1612252A2; EP1612252A3; EP1168373A1; DE60025760T2

Description

明細書異方性導電フイルム発明の技術分野

本発明は、相対峙する回路間に介装し、回路間を加熱、加圧することによりこれら回路間を導電性粒子を介して導通すると共に、これら回路同士を接着固定する目的に使用される厚み方向にのみ導電性を付与する異方性導電フィルムに関する。背景技術

異方性導電フィルムは、接着剤に導電性粒子が分散され、厚さ方向に加圧することにより厚さ方向に導電性が付与される。異方性導電フィルムが相対峙する回路間に介装され、回路同士を加圧、加熱することにより回路同士が導電性粒子を介して導通されると共に、回路同士が接着固定される。異方性導電フィルムは、厚み方向にのみ導電性を有する。

異方性導電フィルムは、フレキシブルプリント基板（F P C ) や T A Bと液晶パネルのガラス基板上に形成された I T 0端子とを接続する。異方性導電フィルムは、種々の端子間に異方性導電膜を形成し、それにより該端子間を接着すると共に電気的に接合する。

従来の異方性導電フィルムは、一般にエポキシ系又はフヱノール系樹脂と硬化剤を主成分とする接着剤に導電性粒子を分散させたもので構成され、接着剤としては 1液型の熱硬化型のものが主流になっている。高温高湿下でも安定した接続信頼性が得られるようにするため、異方性導電フィルムの接着強度の強化が図られているが、従来のエポキシ系又はフエノール系樹脂を用いた異方性導電フィルムは、接着力が低く、作業性が悪く、耐湿耐熱性が低い。

特開平 1 0 _ 3 3 8 8 6 0は、ポリビニルアルコールをァセ夕一ル化して得られるポリァセタール化樹脂を主成分とする熱又は光硬化性接着剤からなる異方性導電フィルムを開示した。この異方性導電フィルムは、粘着力が高く、作業性がよく、しかも耐湿耐熱性が高い。しかしながら、最近において、ポリエチレンテレフ夕レート（P E T ) 等のブラスチックフィルムを基材とする液晶フィルムが多用され、このような液晶フイルムの接続に異方性導電フィルムを使用することが多くなつている。

かかる液晶フィルムの接続に異方性導電フィルムを用いる場合、圧着時の最高到達温度が液晶フィルムのプラスチックフィルム基材の耐熱温度を超すことがないように圧着する必要がある。一般に、フィルム基材の耐熱温度は、異方性導電フィルムを圧着するのに用いられる圧着の最高到達温度である 1 5 0 °C乃至 2 0 0 °Cよりも低い。従って、 1 5 0〜2 0 0 °Cで異方性導電フィルムが圧着されると、基材が破壊されることがある。

異方性導電フィルムの圧着を上記フィルム基材の耐熱温度よりも低い温度にて行う場合、異方性導電フィルムの接着反応及び硬化反応を起こすための熱量、或いは異方性導電フィルムが流動するための熱量が十分に付与されず、そのために接着特性や導通特性を悪化させる。

従って、耐熱性の低いポリマーフィルムに異方性導電フィルムを用いる場合、低温、短時間でも十分な接着特性、導通特性を与えることが求められている。プリント基板や I Cチップの接着に異方性導電フィルムを用いる場合も、プリント基板や I Cチップの高集積化（細密化）により、熱による基板や I Cチップの膨張 ·収縮の影響が大きく、この場合も低温、短時間接着が求められている。

特開平 1 0— 3 3 8 8 4 4は、ァクリル系モノマー及び/又はメ夕クリル系モノマーを重合して得られる（メタ）アクリル系樹脂を主成分とする熱又は光硬化性接着剤からなる異方性導電フィルムを開示する。

異方性導電フイルムを、 F P Cと液晶パネルの基板上に形成された I T 0端子との接続に使用する場合、次のような理由から、異方性導電フィルムに対して、 I T

〇とシリカ（S i O _x ) との両方に対して高い接着力を有することが要求される。即ち、液晶パネルの I T◦端子はガラス基板上に I T 0を蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング、 C V D法等により付着させて成膜される力近年、この基板の軽量化や薄肉化を目的として基板の構成材料がポリイミドゃ P E T (ポリェチレンテレフ夕レート）に変更されるようになってきた。

この場合、 I T Oをポリイミドゃ P E T等の樹脂基板に付着性良く成膜するために、 I T Oの成膜に先立ち、基板表面全体を S i O _x ( S i 0 ₂ ) 膜で被覆し、この S i O _x被覆膜上に I T 0膜を成膜し、その後、エッチング等により端子部分の I T 0のみを残して他の部分を除去することにより、 I T O端子が形成される。従つて、この基板表面は S i O _x膜上に I T 0端子が形成されたものとなることから、このような基板の接着に用いられる異方性導電フィルムには、 I T Oと S i O _xとの両方に高い接着力を発揮することが要求される。

しかしながら、従来の異方性導電フィルムでは、 I T 0と S i O _xとの両方に対して高い接着力を得ることができず、その改良が望まれている。

近年、より高密度実装を実現するために、電極のファインピッチ化が進み、異方性導電フィルム実装の際の熱や圧力による基材の伸びが問題となっている。また、軽量化、コストダウンのために基材の材質も、従来よりも耐熱性、耐圧力性の低い材料が使用されつつあり、異方性導電フィルム実装の際の熱や圧力による基材の損傷も問題となっている。このため、異方性導電フィルムとしては、より低温、低圧での接着が要求されることから、エポキシ系、フエノール系では実現し得ない低温、低圧条件での接着を可能とすべく、ラジカル反応を用いた材料系を用いた開発が進められている。

しかし、ラジカル反応系の接着剤において、低温化、低圧力化を目指して反応速度を極端に上げてしまうと、接着剤の流動性が損なわれ、接着剤に含有される導電性粒子が電極間にコンタク卜して導通が図れる前に接着剤が硬化してしまい、導通信頼性が低くなる。また、基材に対して十分に濡れる前に接着剤が硬化してしまうと、接着力が極端に低くなつてしまうという問題があった。発明の開示

本発明は、 1 3 0 °C以下の低温、短時間の接着条件でも、高導通信頼性、高接着力を発現することができる異方性導電フィルムを提供することを第 1の目的とする。第 1アスペクトの異方性導電フィルムは、この第 1の目的を達成するために、導電性粒子が接着剤層中に分散された異方性導電フィルムにおいて、該接着剤が、ベース樹脂、反応性化合物、有機過酸化物及び反応促進性化合物を含む熱硬化性樹脂組成物に、導電性粒子を配合してなり、該ベース樹脂がポリビニルアルコールをァセタール化して得られるポリァセタール化樹脂であり、該反応性化合物がァクリ口キシ基含有化合物、メタクリ口キシ基含有化合物及びエポキシ基含有化合物よりなる群から選ばれる少なくとも 1種の化合物であり、該反応促進性化合物がラジカル反応性基と酸性基とを末端に有する化合物である。

ラジカル反応性を有する基と、酸性基とを末端に有する反応促進性化合物を配合することにより、ポリァセ夕一ル化樹脂の低温での接着反応を促進させて高い接着力を得ることができることが見出された。

第 1ァスぺク卜において、熱硬化性樹脂組成物はベース樹脂 1 0 0重量部に対して反応促進性化合物を 0 . 5〜 5 0重量部含有することが好ましく、この反応促進性化合物は、ラジカル反応性基としてのァクリ口キシ基又はメ夕クリロキシ基と、酸性基としてのカルボキシル基又は酸性水酸基とを有する化合物、具体的には、ァクリル酸、 2—ァクリロイ口キシェチルコハク酸、 2—ァクリロイ口キシェチルフタル酸、 2—ァクリロイ口キシェチルへキサヒドロフ夕ル酸、メ夕クリル酸、 2— メタクリロイ口キシェチルコハク酸及び 2—メタクリロイ口キシェチルへキサヒド口フ夕ル酸よりなる群から選ばれる 1種又は 2種以上が好ましい。

また、熱硬化性樹脂組成物は、ベース樹脂 1 0 0重量部に対して反応性化合物を 0 . 5 ~ 8 0重量部含有することが好ましい。

有機過酸化物としては 1 0時間半減期温度が 8 0 °C以下の低温分解型有機過酸化物であることが好ましく、熱硬化性樹脂組成物はベース樹脂 1 0 0重量部に対して有機過酸化物を 0 . 1 ~ 1 0重量部含有することが好ましい。

また、ベース樹脂としてのポリァセタール化樹脂のァセタール基の割合は 3 0モル％以上であることが好ましい。

第 1ァスぺク卜の熱硬化性樹脂組成物はベース樹脂 1 0 0重量部に対してシランカップリング剤を 0 . 0 1 ~ 5重量部含有することが好ましい。

第 1アスペクトの異方性導電フィルムは、相対峙する回路間に介装し、回路間を加熱、加圧することによりこれら回路間を導通すると共に接着固定する異方性導電フィルムであって、加熱温度が 1 3 0 °C以下で接着処理する異方性導電フィルムとして有効である。

第 1ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、下記の優れた特長を有する。 1 ) 異^性導電フィルムと接着される被着体の耐熱性が低くても、異方性導電フイルムを低温で圧着できるので、被着体の破壊を招くことなく、安定して優れた接着特性及び導通特性を得ることができる。

2 ) 耐湿耐熱性に優れ、高温高湿下で長時間保持した後においても、異方性導電フィルムの特性を有効に発揮し、耐久性に優れている。

3 ) リペア性が良好である。

4 ) 透明性が良好である。

5 ) 従来品に比べ、安定して高い接着性を発揮する。

6 ) 透明なポリマーを原料としたフィルムを使用することにより、電極位置決めの際の光透過性がよく、作業性が良好となる。

7 ) エポキシ系等の従来品は、 1 5 0 °C以上の加熱が必要であつたが、本発明によれば、 1 3 0 °C以下、特に 1 0 0 °C以下で硬化接着も可能であり、また U V硬化性とすることもできるため、更に低温での硬化接着も可能である。

8 ) 従来用いられているエポキシ系、フエノール系の異方性導電フィルムは、粘着性がなく、フィルムが電極に粘着力で仮止めしにくく、剥がれ易く、作業性が悪いが、本発明の異方性導電フィルムは、仮止め時の粘着力が高いため、作業性が良好である。

本発明は I T Oと S i O _xとの両方に対して高い接着力を示す異方性導電フィルムを提供することを第 2の目的とする。

第 2ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、この第 2の目的を達成するために導電性粒子が接着剤層中に分散された異方性導電フィルムであって、該接着剤が、ベ一ス樹脂及びメラミン系樹脂を含む熱硬化性又は光硬化性樹脂組成物に、導電性粒子を配合してなる。

異方性導電フィルムを構成する樹脂組成物にメラミン系樹脂を配合することにより、 I T 0と S i O _xとの両方に対する接着力が大幅に改善されることが見出された。

第 2ァスぺクトにおいて、ベース樹脂としては一般にポリビニルアルコールをァセ夕一ル化して得られるポリアセタール化樹脂、或いは、アクリル系モノマー及び

/又はメ夕クリル系モノマーを重合して得られる（メタ）アクリル系樹脂が用いられる。

異方性導電フィルムの樹脂組成物はベース樹脂 1 0 0重量部に対してメラミン系樹脂を 1〜2 0 0重量部含有することが好ましく、更に、ベース樹脂 1 0 0重量部に対して尿素系樹脂を 0 . 0 1〜 1 0重量部含有することにより、接着層への気泡の巻き込みを抑制して、より一層高い導電性と接着力を得ることができるようになる。

第 2ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、ベース樹脂 1 0 0重量部に対して有機過酸化物又は光増感剤を 0 . 1〜 1 0重量部、ァクリロキシ基含有化合物、メ夕クリロキシ基含有化合物及びエポキシ基含有化合物よりなる群から選ばれる少なくとも 1種の反応性化合物を 0 . 5〜8 0重量部、シランカップリング剤を 0 . 0 1〜 5重量部、炭化水素樹脂を 1〜2 0 0重量部含有することが好ましい。

導電性粒子の配合量はベース樹脂に対して 0 . 1〜 1 5容量％であることが好ましい。

第 2ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、前記第 1ァスぺク卜のフィルムの優れた特長 1 ) 〜8 ) のうち 2 ) 〜8 ) の特長を有する。

耐湿耐熱性に優れ、高温高湿下で長時間保持した後においても、異方性導電フィルムの特性を有効に発揮し、耐久性に優れている。

本発明は接着剤の硬化反応速度を容易に制御することができ、低温、低圧の接着条件で高い導通信頼性と接着力を得ることができる異方性導電フィルムを提供することを第 3の目的とする。

第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、導電性粒子が接着剤層中に分散された異方性導電フィルムにおいて、該接着剤が、ベース樹脂と重合禁止剤とを含む熱硬化性又は光硬化性樹脂組成物に、導電性粒子を配合してなることを特徴とする。第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムでは、接着剤中に重合禁止剤を含むため、この重合禁止剤の配合量を調整することにより、当該接着条件に好適な硬化開始時間を確保することができ、高い導通信頼性と接着性を得ることができるようになる。第 3ァスぺクトにおいて、ベース樹脂としては一般にポリビニルアルコールをァセタール化して得られるポリアセ夕一ル化樹脂、或いは、アクリル系モノマー及び

第 3ァスぺクトの異方性導電フィルムの樹脂組成物は重合禁止剤を 100〜50

000 ppm含有することが好ましい。

第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、ベース樹脂 100重量部に対して有機過酸化物又は光増感剤を 0. 1〜10重量部、ァクリロキシ基含有化合物、メ夕クリロキシ基含有化合物及びエポキシ基含有化合物よりなる群から選ばれる少なくとも 1種の反応性化合物を 0. 5〜80重量部、シランカップリング剤を 0. 01〜 5重量部、炭化水素樹脂を 1〜200重量部含有することが好ましい。

また、導電性粒子の配合量はベース樹脂に対して 0. 1~15容量％であることが好ましく、その好適な平均粒径は 0. l〜100〃mである。

第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、前記第 1ァスぺク卜のフィルムの優れた特長 1) ~8) のうち 2) 〜8) の特長を有する。発明の好ましい形態

以下に本発明の好ましい形態を詳細に説明する。最初に主として第 1ァスぺクトについて説明されるが、この説明中には第 2及び第 3ァスぺク卜についても部分的に言及されている点は注意が払われるべきである。

1. 第 1アスペクトの異方性導電フィルム

第 1ァスぺク卜において、接着剤を構成する熱硬化性樹脂組成物のベース樹脂は、ポリビニルアルコールをァセ夕一ル化して得られるポリアセ夕一ル化樹脂であるが、このポリアセタール化樹脂としては、ァセタール基の割合が 30モル％以上であるものが好ましい。ァセタール基の割合が 30モル％より少ないと耐湿性が悪くなる恐れが生じる。このポリアセタール化樹脂としては、ポリビニルホルマール、ポリビニルブチラ一ル等が挙げられるが、特にはポリビニルプチラールが好ましい。このようなポリアセタール化樹脂としては、市販品を用いることができ、例えば電気化学工業社製「デン力 PVB 3000— 1」「デン力 PVB2000— L」などを用いることができる。

第 1アスペクトにおいては、異方性導電フィルムの物性（機械的強度、接着性、光学的特性、耐熱性、耐湿性、耐候性、架橋速度等）の改良や調節のために、ァクリロキシ基、メタクリロキシ基又はエポキシ基を有する反応性化合物（モノマー）を用いるが、この反応性化合物としては、アクリル酸又はメタクリル酸誘導体、例えばそのエステル及びアミドが最も一般的であり、エステル残基としてはメチル、ェチル、ドデシル、ステアリル、ラウリルのようなアルキル基のほかに、シクロへキシル基、テトラヒドロフルフリル基、ァミノェチル基、 2—ヒドロキシェチル基、 3 —ヒドロキシプロピル基、 3 _クロ口— 2 —ヒドロキシプロピル基等が挙げられる。また、エチレングリコール、トリエチレングリコ一ル、ポリプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、トリメチロールプロパン、ペン夕エリスリトール等の多官能アルコールとのエステルも同様に用いられる。アミドとしては、ダイァセトンアクリルアミドが代表的である。多官能架橋助剤としては、トリメチロールプロパン、ペン夕エリスリトール、グリセリン等のアクリル酸又はメ夕クリル酸ェステル等が挙げられる。また、エポキシ基含有化合物としては、トリグリシジル卜リス（ 2—ヒドロキシェチル）イソシァヌレート、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、 1 ， 6—へキサンジオールジグリシジルェ一テル、ァリルグリシジルエーテル、 2—ェチルへキシルグリシジルェ一テル、フエニルグリシジルエーテル、フエノール（E O ) ₅グリシジルエーテル、 p— t —ブチルフエニルグリシジルエーテル、アジピン酸ジグリシジルエステル、フ夕ル酸ジグリシジルエステル、グリシジルメ夕クリレート、プチルグリシジルエーテル等が挙げられる。また、ェポキシ基を含有するポリマーをァロイ化することによって同様の効果を得ることができる。

これらの反応性化合物は 1種又は 2種以上の混合物として、前記ベース樹脂 1 0 0重量部に対し、通常 0 . 5〜 8 0重量部、好ましくは 0 . 5〜 7 0重量部添加して用いられる。この配合量が 8 0重量部を超えると接着剤の調製時の作業性や成膜性を低下させることがある。

第 1アスペクトにおいては、熱硬化性樹脂組成物の硬化のために、有機過酸化物を配合するが、この有機過酸化物としては、 1 0時間半減期温度が 8 0 °C以下、より好ましくは 7 0 °C以下の低温分解性有機過酸化物が好適である。なお、 1 0時間半減期温度の下限は特に制限されないが、通常 5 0 °C程度である。このような有機過酸化物としては、ベンゾィルパーォキサイド、ステアロイルパーォキサイドなどが挙げられる。

上記有機過酸化物の配合量は、前記べ一ス樹脂 1 0 0重量部に対し 0 . 1〜 1 0 重量部とするのが好ましい。

第 1アスペクトにおいては、ベース樹脂の低温での接着反応の促進のために、反応促進性化合物として、ラジカル反応性基と酸性基とを末端に有する化合物を用いる。この反応促進性化合物としては、ラジカル反応性基としてのァクリロキシ基又はメタクリロキシ基と、酸性基としてのカルボキシル基又は酸性水酸基とを有する化合物が好ましく、具体的には、アクリル酸、 2—ァクリロイ口キシェチルコハク酸、 2—ァクリロイ口キシェチルフタル酸、 2—ァクリロイ口キシェチルへキサヒドロフタル酸、メ夕クリル酸、 2—メ夕クリロイ口キシェチルコハク酸及び 2—メタクリロイ口キシェチルへキサヒドロフ夕ル酸よりなる群から選ばれる 1種又は 2 種以上が挙げられる。

このような反応促進性化合物の配合量が過度に少ないと反応促進性化合物の添加による低温接着反応性の改善効果が十分に得られず、過度に多いと 3次元架橋密度が低下してしまうために、導通信頼性が悪化することから、反応促進性化合物はべ —ス樹脂 1 0 0重量部に対して 0 . 5〜5 0重量部用いるのが好ましい。

第 1 ,第 2及び第 3アスペクトに係る熱硬化性樹脂組成物には、接着促進剤としてシランカツプリング剤を添加することが好ましレ、。シランカツプリング剤としては、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（ ?—メトキシェトキシ）シラン、ァ一メ夕クリロキシプロピル卜リメ卜キシシラン、ビニル卜リアセ卜キシシラン、 y— グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、ァ一グリシドキシプロビルトリェ卜キシシラン、 ( 3 , 4—エポキシシクロへキシル）ェチルトリメトキシシラン、ビニルトリクロロシラン、ァ一メルカプトプロビルトリメトキシシラン、ァ一アミノプロピルトリエトキシシラン、 N— 3— (アミノエチル）一ァ一ァミノプロビルトリメトキシシラン等の 1種又は 2種以上の混合物が用いられる。

これらのシランカップリング剤の添加量は、ベース樹脂 1 0 0重量部に対し通常 0 . 0 1 ~ 5重量部で充分である。

第 1ァスぺクト並びに後述の第 2及び第 3ァスぺク卜に係る熱硬化性樹脂組成物には、加工性や貼り合わせ性等の向上の目的で炭化水素樹脂を添加することができる。この場合、添加される炭化水素樹脂は天然樹脂系、合成樹脂系のいずれでもよい。天然樹脂系では、ロジン、ロジン誘導体、テルペン系樹脂が好適に用いられる。ロジンではガム系樹脂、トール油系樹脂、ウッド系樹脂を用いることができる。口ジン誘導体としてはロジンをそれそれ水素化、不均一化、重合、エステル化、金属塩化したものを用いることができる。テルペン系樹脂ではひ一ビネン、 ?一ピネン等のテルペン系樹脂の他、テルペンフヱノール樹脂を用いることができる。また、その他の天然樹脂としてダンマル、コバル、シ： nラックを用いてもよい。一方、合成樹脂系では石油系樹脂、フエノール系樹脂、キシレン系樹脂が好適に用いられる。石油系樹脂では脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、共重合系石油樹脂、水素化石油樹脂、純モノマー系石油樹脂、クマロンインデン樹脂を用いることができる。フヱノール系樹脂ではアルキルフエノール樹脂、変性フエノール樹脂を用いることができる。キシレン系樹脂ではキシレン樹脂、変性キシレン樹脂を用いることができる。

このような炭化水素樹脂の添加量は適宜選択されるが、ベース樹脂 1 0 0重量部に対して 1 ~ 2 0 0重量部が好ましく、更に好ましくは 5〜 1 5 0重量部である。以上の添加剤のほか、第 1ァスぺクト並びに後述の第 2及び第 3ァスぺク卜に係る熱硬化性樹脂組成物には、老化防止剤、紫外線吸収剤、染料、加工助剤等を本発明の目的に支障をきたさない範囲で用いてもよい。

第 1 , 第 2及び第 3アスペクトにおいて、導電性粒子としては、電気的に良好な導体であれば良く、種々のものを使用することができる。例えば、銅、銀、ニッケル等の金属ないし合金粉末、このような金属又は合金で被覆された樹脂又はセラミック粉体等を使用することができる。また、その形状についても特に制限はなく、りん片状、樹枝状、粒状、ペレット状等の任意の形状をとることができる。

導電性粒子は、弾性率が 1 . 0 x l 0 ⁷〜 l . 0 X 1 0 ¹ ° P aであるものが好ましい。即ち、プラスチックフィルムを基材とする液晶フィルムなどの被接着体の接続で異方性導電フィルムを使用する場合、導電性粒子として弾性率の高いものを用いると、被接着体にクラックが生じるなどの破壊や圧着後の粒子の弾性変形回復によるスプリングバックなどが発生し、安定した導通性能を得ることができない恐れがあるため、上記弾性率範囲の導電性粒子を用いることが推奨される。これにより、被接着体の破壊を防止し、圧着後の粒子の弾性変形回復によるスプリングバックの発生を抑制し、導電性粒子の接触面積を広くすることが可能になって、より安定した信頼性の高い導通性能を得ることができる。なお、弾性率が 1 . 0 X 1 0 ⁷ P aより小さいと、粒子自身の損傷が生じ、導通特性が低下する場合があり、 1 . 0 X 1 0 ^{1 (5} P aより大きいと、スプリングバックの発生が生じる恐れがある。このような導電性粒子としては、上記のような弾性率を有するプラスチック粒子の表面を前述の金属又は合金で被覆したものが好適に用いられる。

第 1〜第 3アスペクトにおいて、このような導電性粒子の配合量は、前記ベース樹脂に対して 0 . 1〜 1 5容量％であることが好ましく、また、この導電性粒子の平均粒径は 0 . 1〜 1 0 0〃111であることが好ましい。このように、配合量及び粒径を規定することにより、隣接した回路間で導電性粒子が凝縮し、短絡し難くなり、良好な導電性を得ることができるようになる。

第 1ァスぺク卜並びに後述の第 2及び第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、このような導電性粒子を接着剤中に分散させてなるものであるが、この接着剤としては、メルトインデックス（M F R ) が：！〜 3 0 0 0、特に；！〜 1 0 0 0、とりわけ 1〜 8 0 0であることが好ましく、また、 7 0 °Cにおける流動性が 1 0 ⁵ P a · s以下であることが好ましく、従って、このような M F R及び流動性が得られるように前記ベース樹脂を適宜選択使用することが望ましい。

第 1ァスぺクト並びに後述の第 2及び第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、前記ベース樹脂を前述の添加剤、導電性粒子と所定の配合で均一に混合し、押出機、ロール等で混練した後、カレンダ一ロール、 Tダイ押出、インフレーション等の成膜法により所定の形状に成膜することにより製造される。なお、成膜に際しては、ブロッキング防止、被着体との圧着を容易にするため等の目的で、エンボス加工を施してもよい。

このようにして得られた異方性導電フィルムを被着体（ポリイミド ·銅箔等）と貼り合わせるには、常法、例えば、熱プレスによる貼り合わせ法や、押出機、カレンダ一による直接ラミネート法、フィルムラミネ一夕一による加熱圧着法等の手法を用いることができる。

各構成成分を部材（セパレーター）に何ら影響を及ぼさない溶媒に均一に溶解させ、部材（セパレー夕一）の表面に均一に塗布し、他の被着体（ポリイミド '銅箔等）を仮圧着した後、熱硬化させることにより接着することもできる。

第 1ァスぺク卜の異方性導電フィルムにより接着される被着体には特に制限はないが、本発明の異方性導電フィルムは、低温での接着反応性に優れることから、特に耐熱性の低い被着体の接着に有効であり、プラスチックフィルムを基材とする液晶フィルムの電極端子と、これと接続されるべき電子部品、例えばフレキシブルプリント基板（FP C) 、 TABなどの端子との間に介装され、これら両端子を接続するのに好適に用いられる。この場合、液晶フィルムのプラスチックフィルム基材としては、 PE T、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリエーテルサルフォン等の透明ポリマーフィルムが用いられ、特に P E Tフィルムが安価な点で有用である。また、高集積化（細密化）されて熱による膨張 '収縮の影響大きいプリント基板、 I Cチップなどにも有効に用いられる。

第 1ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、このように耐熱性の低い被着体に対して、熱硬化温度 1 30°C以下、好ましくは 1 00〜 130°Cで、効果的に接着することが可能である。なお、硬化時間は 10〜 30秒で良く、この接着時の加圧で、加圧方向（フィルム厚さ方向）に導電性が生じるが、この加圧力は適宜選定され、通常 0. 5~5 MP a、特に 1. 0〜3. 0 M P aの加圧力とすることが好ましい。第 1ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、フィルム厚さ方向に 1 0 Ω以下、特に 5 Ω以下の導電性を有し、面方向の抵抗は 1 0 ^ΰ Ω以上、特に 1 0 " Ω以上であることが好ましい。

以下、実施例及び比較例を挙げて第 1ァスぺクトをより具体的に説明する。

実施例 1 ~ 3、比較例 1

ポリビニルプチラール（電気化学工業社製「デン力 PVB 300 0— 1」）のトルェン 25重量％溶液を調製し、ポリビニルプチラール 1 00重量部に対して表 1 に示す成分を表 1に示す量で混合し、これをバーコ一夕一によりセパレー夕一であるポリテレフタル酸エチレン上に塗布し、幅 1. 5mm、厚さ 1 5 mのフィルムを得た。

前記のサンプルをフレキシブルプリント基板と P E Tをフィルム基材とする液晶フィルムとの接着用として、セパレー夕一を剥離してモニターで位置決めをし、 1 3 0 °Cで 2 0秒間、 3 M P aにおいて加熱圧着した。得られたサンプルについて、引張試験機による 9 0 ° 剥離試験（ 5 0 mmZm i n ) により接着力を測定すると共に、デジタルマルチメ一夕により厚み方向の導通抵抗と面方向の絶縁抵抗を測定し、結果を表 1に示した。

表 1

*1 ベンゾィルパ一オキサイド

*2 ネオペンチルグリコ一ルジァクリレート

*3 ペンタエリスリ | ル亍トラァクリレート

*4 ネオペンチルグリコールジメタクリレート

*5 アクリル酸

*6 メタクリル酸

*7 _rーメタクリロキシプロピルトリメトキシシラン

*8 荒川化学社製炭化水素樹脂「アルコン P70J

*9 福田金属箔粉工業社製ニッケル粒子 (平均粒子径 5 μ m) ,

ベース樹脂に対する容量％表 1より第 1ァスぺク卜の異方性導電フィルムは低温接着性に優れることがわかる。

以上詳述した通り、第 1ァスぺク卜によれば、 1 3 0 °C以下の低温、短時間の接着条件でも、高導通信頼性、高接着力を発現することができる異方性導電フィルムが提供される。

従って、第 1アスペクトの異方性導電フィルムによれば、プラスチックフィルムを基材とする液晶フィルムのような耐熱性の低い被着体の電極端子と、 F P C、 T A Bなどの端子との接続や、高集積化（細密化）されて熱による膨張 ·収縮の影響の大きいプリント基板、 I Cチップ等の導通、接着を生産性良く行うことができる。

II . 第 2アスペクトの異方性導電フィルム

次に第 2ァスぺク卜の好ましい形態が詳細に説明されるが、この説明中には第 3 ァスぺク卜についても部分的に言及されている。

第 2及び第 3ァスぺク卜において、接着剤を構成する樹脂組成物のベース樹脂は、ポリビニルアルコールをァセ夕一ル化して得られるポリアセ夕一ル化樹脂、或いは、ァクリル系モノマー及び/又はメ夕クリル系モノマ一を重合して得られる（メタ）アクリル系樹脂である。好ましいポリアセ夕一ル化樹脂は、第 1アスペクトで好ましく用いられるものと同じである。

第 2 , 第 3アスペクトにおいて、アクリル系モノマー及びメタクリル系モノマーの 1種を単独で又は 2種以上を組み合わせて重合して得られる（メタ）アクリル系樹脂を構成するモノマーとしては、ァクリル酸エステル又はメ夕クリル酸エステル系モノマーの中から選ばれるモノマーが挙げられ、例えば、アクリル酸又はメ夕クリル酸と炭素数 1〜 2 0、特に 1〜 1 8の非置換又はエポキシ基等の置換基を有する置換脂肪族アルコールなどとのエステルが好適に使用される。

アクリル系モノマ一として具体的には、メチルァクリレート、ェチルァクリレート、イソアミルァクリレート、ラウリルァクリレート、ステアリルァクリレート、ブトキシェチルァクリレート、エトキシジエチレングリコールァクリレー卜、メトキシトリエチレングリコールァクリレート、メトキシポリエチレングリコ一ルァクリレート、メトキシジプロピレングリコールァクリレート、フエノキシェチルァクリレート、フエノキシポリエチレングリコールァクリレート、テトラヒドロフルフリルァクリレート、イソボルニルァクリレート、 1—ヒドロキシェチルァクリレート、イソォクチルァクリレート、イソミリスチルァクリレート、イソステアリルァクリレート、 2—ェチルへキシルジグリコールァクリレート、 2—ヒドロキシブチルァクリレート、ポリテ卜ラメチレングリコ一ルジァクリレート、 E O変性トリメチロールプロノンァクリレート、パーフロロォクチルェチルァクリレート、トリメチロ一ルプロパントリアクリレ一卜、 E O変性トリメチロールプロパントリァクリレート、ペン夕エリスリトールトリァクリレート、ペン夕エリスリトールテトラァクリレート、ジペン夕エリスリトールへキサァクリレート、ネオペンチルグリコールアクリル酸安息香酸エステル、トリエチレングリコールジァクリレート、ポリエチレングリコールジァクリレート、ネオペンチルグリコールジァクリレート、 1，

6—へキサンジオールジァクリレート、 1 , 9 —ノナンジオールジァクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジァクリレート、 2 —ヒドロキシェチルァクリレー卜、 2—ヒドロキシプロピルァクリレート、 2—ヒドロキシ一 3—フエノキシプロピルァクリレー卜などが挙げられる。

メ夕クリル系モノマーとしては、メチルメタクリレー卜、ェチルメ夕クリレート、 n—ブチルメタクリレート、イソブチルメ夕クリレー卜、 2—ェチルへキシルメタクリレート、イソデシルメ夕クリレート、 n—ラウリルメタクリレート、 C _{1 2} - C

！ ₃混合アルキルメタクリレ一卜、トリデシルメ夕クリレート、 C _{1 2} ~ C _{1 5}混合ァルキルメタクリレート、 n—ステアリルメ夕クリレー卜、メトキシジエチレングリコールメタクリレート、メトキシポリエチレングリコールメタクリレート、シクロへキシルメタクリレート、テトラヒドロフルフリルメタクリレート、ベンジルメ夕クリレート、フエノキシェチルメタクリレート、イソボルニルメ夕クリレート、 2

—ヒドロキシェチルメタクリレート、 2—ヒドロキシプロピルメタクリレート、 2

—ヒドロキシブチルメタクリレート、ジメチルアミノエチルメ夕クリレート、ジェチルァミノェチルメ夕クリレート、グリセリンジメ夕クリレート、ェチレングリコ一ルジメ夕クリレート、ジエチレングリコールジメ夕クリレート、 1 , 4—ブタンジオールジメ夕クリレート、 1， 6 —へキサンジォ一ルジメ夕クリレート、 1 , 9

—ノナンジオールジメタクリレー卜、トリメチロールプロパントリメタクリレート、 t e r t -ブチルメ夕クリレート、イソステアリルメタクリレート、メトキシトリエチレングリコールメタクリレート、 n—ブトキシェチルメ夕クリレート、 3—クロロ _ 2—ヒドロキシプロピルメタクリレート、トリエチレングリコールジメ夕クリレート、ポリエチレングリコ一ルジメタクリレー卜、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、トリフロロェチルメタクリレート、 2， 2 , 3 , 3—テトラフ口口プロピルメタクリレート、 2， 2， 3， 4 , 4 , 4一へキサフロロブチルメ夕クリレート、パーフロロォクチルェチルメ夕クリレート、 1， 3—ブタンジオールジメタクリレート、 1 , 1 0—デカンジオールジメ夕クリレート、ジブロモネオペンチルグリコールジメタクリレート、グリシジルメタクリレートなどが挙げられる。アクリル系モノマー、メ夕クリル系モノマ一としては、特にアクリル酸又はメタクリル酸と一価アルコール、とりわけ脂肪族系一価アルコールとのエステルが好ましい。なお、脂肪族系一価アルコールとは、アルコール性水酸基がフヱニル基等の芳香族環に結合していないものを意味する。

第 2ァスぺクトにおいては、異方性導電フィルムの接着性の向上のためにメラミン系樹脂を用いるが、このメラミン系樹脂としては、例えば、メラミン樹脂、ィソプチル化メラミン樹脂、 n—ブチル化メラミン樹脂等のプチル化メラミン樹脂、メチル化メラミン樹脂等の 1種又は 2種以上が挙げられる。このようなメラミン系樹脂は、前記ベース樹脂 1 0 0重量部に対して 1〜 2 0 0重量部、特に 1〜 1 0 0重量部配合するのが好ましい。このメラミン系樹脂の配合量が 1重量部未満では、十分な接着性の改善効果が得られず、 2 0 0重量部を超えると導通信頼性が悪化する。第 2ァスぺク卜に係る樹脂組成物には、接着層への気泡の混入を防止してより一層高い導電性と接着力を確保するために尿素系樹脂を配合することが好ましく、この尿素系樹脂としては、尿素樹脂、ブチル化尿素系樹脂等を用いることができる。なお、同様の目的でアルキド樹脂（短油又は中油性のもの）、フエノール樹脂、ブチル化べンゾグアナミン樹脂、エポキシ樹脂等を用いることができる。

尿素系樹脂等の気泡混入防止のための樹脂は、ベース樹脂 1 0 0重量部に対して 0 . 0 1〜1 0重量部、特に 0 . 5〜 5重量部とするのが好ましい。この配合量が 0 . 0 1重量部未満では、十分な気泡混入防止効果を得ることができず、 1 0重量部を超えると導通信頼性が悪化する。

第 2及び第 3アスペクトにおいては、異方性導電フィルムの物性（機械的強度、接着性、光学的特性、耐熱性、耐湿性、耐候性、架橋速度等）の改良や調節のために、樹脂組成物にァクリロキシ基、メ夕クリロキシ基又はエポキシ基を有する反応性化合物（モノマー）を配合することが好ましい。この反応性化合物及びその配合量は既に第 1ァスぺクトにおいて説明されている。

第 2及び第 3ァスぺク卜においては、樹脂組成物の熱硬化のための硬化剤として有機過酸化物を配合するが、この有機過酸化物としては、 7 0 °C以上の温度で分解してラジカルを発生するものであればいずれも使用可能であるが、半減期 1 0時間の分解温度が 5 CTC以上のものが好ましく、成膜温度、調製条件、硬化（貼り合わせ）温度、被着体の耐熱性、貯蔵安定性を考慮して選択される。

使用可能な有機過酸化物としては、例えば 2 , 5—ジメチルへキサン— 2 , 5— ジハイド口パーオキサイド、 2 , 5—ジメチル— 2， 5 —ジ（ t —ブチルバ一ォキシ）へキシン 3、ジ一 t 一ブチルパーオキサイド、 t—プチルクミルパーォキサイド、 2 , 5—ジメチルー 2， 5—ジ（t _ブチルパーォキシ）へキサン、ジクミルパーオキサイド、， ' —ビス（ t 一ブチルパーォキシイソプロピル）ベンゼン、 n—ブチル _ 4， 4，一ビス（ t —ブチルパーォキシ）バレレート、 1 , 1 一ビス ( t —ブチルパーォキシ）シクロへキサン、 1， 1 一ビス（ t —ブチルパーォキシ）一 3， 3 , 5— トリメチルシクロへキサン、 t —ブチルパーォキシベンゾエー卜、ベンゾィルパーオキサイド、 t 一ブチルパーォキシアセテート、メチルェチルケトンパーオキサイド、 2 , 5 —ジメチルへキシル一 2， 5 —ビスパーォキシベンゾェート、ブチルハイド口パーオキサイド、 p—メンタンハイド口パーオキサイド、 p 一クロ口べンゾイリレパーオキサイド、ヒドロキシへプチノレパーオキサイド、クロ口へキサノンパーォキサイド、ォク夕ノィルパーォキサイド、デカノィルパーォキサイド、ラウロイルパーオキサイド、クミルパーォキシォクトエート、サクシニックアシッドパーオキサイド、ァセチルバ一オキサイド、 t—ブチルバ一ォキシ（2— ェチルへキサノエ一ト）、 m—トルオイルパーオキサイド、 t 一ブチルパーォキシイソプチレート、 2， 4 —ジクロロベンゾィルパーオキサイド等が挙げられる。これらの有機過酸化物は 1種を単独で用いても 2種以上を併用しても良い。

この有機過酸化物はベース樹脂 1 0 0重量部に対して好ましくは 0 . 1〜1 0重量部配合される。

第 2及び第 3アスペクトにおいては、樹脂組成物の光硬化のために、光によってラジカルを発生する光増感剤を配合するが、この光増感剤（光重合開始剤）としては、ラジカル光重合開始剤が好適に用いられる。ラジカル光重合開始剤のうち、水素引き抜き型開始剤としてベンゾフヱノン、 0—ベンゾィル安息香酸メチル、 4一ベンゾィル一 4，一メチルジフヱニルサルファィド、イソプロピルチオキサン卜ン、ジェチルチオキサントン、 4— (ジェチルァミノ）安息香酸ェチル等が使用可能である。また、ラジカル光重合開始剤のうち、分子内開裂型開始剤としてべンゾインエーテル、ベンゾィルプロピルエーテル、ベンジルジメチルケ夕一ル、ひーヒドロキシアルキルフエノン型として、 2—ヒドロキシ一 2—メチル一 1—フエニルプロパン一 1—オン、 1 ーヒドロキシシクロへキシルフェニルケトン、アルキルフエ二ルグリオキシレート、ジェトキシァセトフエノンが、また、ひ一アミノアルキルフエノン型として、 2—メチル一 1 一 [ 4一（メチルチオ）フエ二ル]— 2—モルフォリノプロパノン一 1 、 2—ベンジル一 2—ジメチルアミノー 1 _ ( 4—モルフオリノフエニル）ブ夕ノン一 1力またァシルフォスフィンォキサイド等が用いられる。これらの光増感剤は 1種を単独で用いても 2種以上を併用してもよい。

この光増感剤はべ一ス樹脂 1 0 0重量部に対して好ましくは 0 . 1〜 1 0重量部配合される。

第 2及び第 3ァスぺク卜に係る樹脂組成物には、第 1ァスぺク卜に関して既述の通り、接着促進剤としてシランカップリング剤を添加することが好ましい。

第 2及び第 3アスペクトに係る樹脂組成物には、既述の通り、加工性や貼り合わせ性等の向上の目的で炭化水素樹脂を添加することができる。

好ましい導電性粒子及びその配合量は、第 1ァスぺク卜に関連して既に記述された。

第 2及び第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、このような導電性粒子を接着剤中に分散させてなるものである。この接着剤については第 1ァスぺク卜に関連して既述されている。

第 2アスペクト及び後述の第 3アスペクトの異方性導電フィルムを被着体と貼り合わせるには、常法、例えば、熱プレスによる貼り合わせ法や、押出機、カレンダ一による直接ラミネート法、フィルムラミネ一夕一による加熱圧着法等の手法を用いることができる。

各構成成分を部材（セパレー夕一）に何ら影響を及ぼさない溶媒に均一に溶解させ、部材（セパレー夕一）の表面に均一に塗布し、他の被着体（ポリイミド '銅箔等）を仮圧着した後、熱硬化又は光硬化させることにより接着することもできる。第 2及び第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムにおける硬化条件としては、熱硬化の場合は、用いる有機過酸化物の種類に依存するが、通常 7 0 ~ 1 7 0 °C、好ましくは 7 0〜 1 5 0 °Cで、通常 1 0秒〜 1 2 0分、好ましくは 2 0秒〜 6 0分である。

また、光増感剤を用いる光硬化の場合は、光源として紫外〜可視領域に発光する多くのものが採用でき、例えば超高圧、高圧、低圧水銀灯、ケミカルランプ、キセノンランプ、ノヽロゲンランプ、マ一キュリーハロゲンランプ、力一ボンアーク灯、白熱灯、レーザー光等が挙げられる。照射時間は、ランプの種類、光源の強さによつて一概には決められないが、数十秒〜数十分程度である。

硬化促進のために、予め積層体を 4 0〜 1 2 0 °Cに加温し、これに紫外線を照射しても良い。

接着時の加圧で、加圧方向（フィルム厚さ方向）に導電性が生じるが、第 3ァスぺクトの場合、この加圧力は通常 3 M P a以下、特に 2〜 3 M P aの加圧力とすることが好ましい。

第 2及び第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、フィルム厚さ方向に 1 0 Ω以下、特に 5 Ω以下の導電性を有し、面方向の抵抗は 1 0 ⁶ Ω以上、特に 1 0 ⁹ Ω以上であることが好ましい。

第 2及び第 3ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、例えば F P Cや T A Bと液晶パネルのガラス基板上の I T O端子との接続など、種々の端子間の接続に使用されるなど従来の異方性導電フィルムと同様の用途に用いられ、硬化時に架橋構造が形成されると共に、高い接着性、特に金属との優れた密着性と、優れた耐久性、耐熱性が得られる。

第 2ァスぺク卜の異方性導電フィルムは、 I T Oと S i O _xとの両方に対して高い接着性を有し、上記端子間の接続に有効である。

以下、実施例及び比較例を挙げて第 2ァスぺクトをより具体的に説明する。実施例 4〜 1 3、比較例 2

ポリビニルプチラール（電気化学工業社製「デン力 P V B 3 0 0 0— 1」）のトルェン 2 5重量％溶液を調製し、ポリビニルプチラール 1 0 0重量部に対して表 1 に示す成分を表 1に示す量で混合し、これをバーコ一ターによりセパレー夕一であるポリテレフタル酸エチレン上に塗布し、幅 5mm、厚さ 1 5〃mのフィルムを得た。

前記のサンプルを、 P E T樹脂基板に S i O_x膜を介して I T 0端子を形成した基板と、ポリイミド基板に銅箔をパ夕一ニングした基板との接着用として、セパレ一夕一を剥離してモニターで位置決めをし、熱硬化（実施例 1〜5 ) の場合は 1 3 0°Cで 20秒間、 3 MP aにおいて加熱圧着した。また、光硬化（実施例 6〜 1 0) の場合は、加熱の代りにハロゲンランプで 30秒間照射を行った。得られたサンプルについて、引張試験機による 90° 剥離試験（ 50mm/mi n) により接着力を測定すると共に、デジタルマルチメータにより厚み方向の導通抵抗を測定し、結果を表 2に示した。

表 2

*1 ベンゾィルパーオキサイド

*2 ベンゾィルプロピルエーテル

*3 大日本化学工業社製ブチル化メラミン樹脂「スーパ一ペッカミン U 25- 60」

*4 大日本化学工業社製ブチル化尿素樹脂「ペッカミン P138」

幸 5 ポリエチレングリコールジァクリレート

*6 ペンタエリスり! ~—ルテトラァクリレート

*7 ネオペンチルグリコールジメタクリレート

*8 グリジジルメタクリレート

*9 Ύ—メタクリロキシブ口ピルトリメトキシシラン

*10 荒川化学社製炭化水素樹脂「アルコン P70J

*11 福田金属箔粉工業社製ニッケル粒子（平均粒子径 10 m)。

ベース樹脂に対する容量％

表 2より第 2ァスぺク卜の異方性導電フィルムは著しく接着性に優れることがわかる。

以上詳述した通り、第 2アスペクトによれば、 I T 0と S i O_xとの両方に対して高い接着力を示す異方性導電フィルムが提供される。

III. 第 3アスペクトの異方性導電フィルム

以下に第 3ァスぺク卜のフィルムを詳細に説明する。

第 3ァスぺク卜の接着剤を構成する樹脂組成物のベース樹脂は、第 2ァスぺクトに関連して既に説明されている。

第 3ァスぺク卜において、硬化開始時間の調整のために用いられる重合禁止剤としては、有機過酸化物又は光増感剤による架橋反応を抑制し得るものであれば良く、特に制限はないが、具体的には p—べンゾキノン、ナフトキノン、フエナンスラキノン、 p—キシロキノン、 p—トルキノン、 2， 6—ジクロロキノン、 2， 5—ジフエニル _ p—ベンゾキノン、 2， 5—ジァセトキシ一; —ベンゾキノン、ヒドロキノン、 p— t—ブチルカテコール、 2 , 5—ジー t—ブチルヒドロキノン、モノ一 t—ブチルヒドロキノン、 2 , 5—ジ _ t一アミルヒドロキノン、ジ一 tーブチル一 p_クレゾ一ル、ヒドロキノンモノメチルェ一テル、ひ一ナフトール、ァセトアミジンアセテート、ァセトアミジンサルフェート、フエニルヒドラジン塩酸塩、ヒドラジン塩酸塩、トリメチルベンジルアンモニゥムクロリド、ラウリルピリジゥムクロリド、セチルトリメチルアンモニゥムクロリド、フエニルトリメチルアンモニゥムクロリド、トリメチルベンジルアンモニゥムォキザレート、トロメチルベンジルアンモニゥムマレエ一ト、フエ二ルー ?—ナフチルァミン、 p—ベンジルアミノフエノール、ジニトロベンゼン、トリニトロトルエン、ビクリン酸、キノンジォキシム、シクロへキサノンォキシム、ピロガロール、タンニン酸、レゾルシン、トリエチルァミン塩酸塩、ジメチルァニリン塩酸塩、ジブチルァミン塩酸塩などが挙げられる。

重合禁止剤としては、これらのうちの少なくとも 1種が単独で或いは混合して用いられ、通常、樹脂組成物中に 1 00〜 50000 ppm配合される。この配合量が 1 00 p pm未満では硬化開始時間の制御が困難であり、 5 0000 ppmを超えると架橋反応が阻害され、十分な接着力が得られない場合がある。重合禁止剤の好適な配合量は 200〜10000 ppmである。

第 3アスペクトにおいては、第 2アスペクトにおいて説明された通り、異方性導電フィルムの物性（機械的強度、接着性、光学的特性、耐熱性、耐湿性、耐候性、架橋速度等）の改良や調節のために、樹脂組成物にァクリロキシ基、メ夕クリロキシ基又はエポキシ基を有する反応性化合物（モノマー）を配合することが好ましい。第 3アスペクトにおいては、第 2アスペクトに関連して既に説明された通り、樹脂組成物の熱硬化のための硬化剤として有機過酸化物を配合する。

第 3アスペクトにおいては、第 2アスペクトに関連して説明された通り、樹脂組成物の光硬化のために、光によってラジカルを発生する光増感剤を配合する。

第 3アスペクトに係る樹脂組成物には、既述の通り、接着促進剤としてシラン力ップリング剤を添加することが好ましい。

第 3アスペクトに係る樹脂組成物には、既述の通り、加工性や貼り合わせ性等の向上の目的で炭化水素樹脂を添加することができる。

好ましい導電性粒子及びその配合量は既に説明された。

第 3アスペクトの異方性導電フィルムは、 100~130°C、 2〜3MPaの低温、低圧条件での接続に有効である。

以下、実施例、比較例及び参考例を挙げて第 3アスペクトをより具体的に説明する。

実施例 14〜 18、比較例 3

ポリビニルプチラール（電気化学工業社製「デン力 PVB3000_ 1」）のトルェン 25重量％溶液を調製し、ポリビニルブチラ一ル 100重量部に対して表 1 に示す成分を表 1に示す量で混合し、これをバーコ一夕一によりセパレーターであるポリテレフ夕ル酸ェチレン上に塗布し、幅 5 mm、厚さ 15〃mのフイルムを得た。

前記のサンプルを、 F P Cと透明電極基板との接着用として、セパレー夕一を剥離してモニタ一で位置決めをし、熱硬化（実施例 14〜16) の場合は 130°Cで 20秒間、 3MP aにおいて加熱圧着した。また、光硬化（実施例 17， 18) の場合は、加熱の代りにハロゲンランプで 30秒間照射を行った。得られたサンプルについて、引張試験機による 90° 剥離試験（5 Omm/min) により接着力を測定すると共に、デジタルマルチメータにより厚み方向の導通抵抗と面方向の絶縁抵抗を測定し、結果を表 3に示した。表 3

*1 : ベンゾィルパ一オキサイド

*2 : ベンゾィルプロピルェ一テル

*3 : ペンタエリスリ! ^一ルテトラァクリレート

*4 : ネオペンチルグリコ一ルジメタクリレート

*5 : メタクリロキシプロビルトリメトキシシラン

*6 : 荒川化学社製/ ¾化水素樹脂「アルコン P70J

*7 : ヒドロキノンモノメチルエーテル。

樹脂組成物中の含有量 (ppm)

*8 : 福田金属箔粉工業社製ニッケル粒子（平均粒子径 5 m)。

ベ一ス樹脂に対する容量％

表 3より本発明の異方性導電フィルムは著しく接着性と導通信頼性に優れることがわかる。

実施例 1 9，比較例 4 , 5

重合禁止剤の配合量を表 4に示す量としたこと以外は実施例 1と同様にしてサンプルを作製し、同様に基板の接着を行って接着力を測定し、結果を比較例 3及び実施例 1 4の結果と共に表 4に

表 4

表 4より重合禁止剤の配合量が過度に多いと 1 3 0 ° (：、 2 0秒の接着条件では反応が十分に進行せず、接着力が低下することがわかる。

以上詳述した通り、第 3アスペクトによれば、接着剤の硬化反応速度を容易に制御することができ、低温、低圧の接着条件で高い導通信頼性と接着力を得ることができる異方性導電フィルムが提供される。

Claims

請求の範囲.

1 . 導電性粒子が接着剤層中に分散された異方性導電フィルムにおいて、該接着剤が、ベース樹脂、反応性化合物、有機過酸化物及び反応促進性化合物を含む熱硬化性樹脂組成物に、導電性粒子を配合してなり、

該ベース樹脂がポリビニルアルコールをァセ夕一ル化して得られるポリァセ夕一ル化樹脂であり、

該反応性化合物がァクリロキシ基含有化合物、メ夕クリロキシ基含有化合物及びエポキシ基含有化合物よりなる群から選ばれる少なくとも 1種の化合物であり、該反応促進性化合物がラジカル反応性基と酸性基とを末端に有する化合物であることを特徴とする異方性導電フイルム。

2 . 請求項 1において、該熱硬化性樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して反応促進性化合物を 0 . 5〜 5 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フイルム。

3 . 請求項 1又は 2において、該反応促進性化合物は、ラジカル反応性基としてのァクリ口キシ基又はメタクリロキシ基と、酸性基としてのカルボキシル基又は酸性水酸基とを有する化合物であることを特徴とする異方性導電フィルム。

4 . 請求項 3において、該反応促進性化合物がアクリル酸、 2—ァクリロイロキシェチルコハク酸、 2—ァクリロイ口キシェチルフタル酸、 2—ァクリロイロキシェチルへキサヒドロフ夕ル酸、メ夕クリル酸、 2—メ夕クリロイロキシェチルコハク酸及び 2—メタクリロイ口キシェチルへキサヒドロフ夕ル酸よりなる群から選ばれる 1種又は 2種以上であることを特徴とする異方性導電フィルム。

5 . 請求項 1ないし 4のいずれか 1項において、該熱硬化性樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して反応性化合物を 0 . 5〜8 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

6 . 請求項 1ないし 5のいずれか 1項において、該有機過酸化物が 1 0時間半減期温度が 8 0 °C以下の低温分解型有機過酸化物であることを特徴とする異方性導電フイノレム。

7 . 請求項 1ないし 6のいずれか 1項において、該熱硬化性樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して有機過酸化物を 0 . . 1〜 1 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

8 . 請求項 1ないし 7のいずれか 1項において、該ポリアセタール化樹脂のァセタール基の割合が 3 0モル％以上であることを特徴とする異方性導電フィルム。

9 . 請求項 1ないし 8のいずれか 1項において、該熱硬化性樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対してシランカツプリング剤を 0 . 0 1〜 5重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

1 0 . 請求項 1ないし 9のいずれか 1項において、相対峙する回路間に介装し、回路間を加熱、加圧することによりこれら回路間を導通すると共に接着固定する異方性導電フィルムであって、該加熱温度が 1 3 0 °C以下であることを特徴とする異方性導電フィルム。

1 1 . 導電性粒子が接着剤層中に分散された異方性導電フィルムにおいて、該接着剤が、ベース樹脂及びメラミン系樹脂を含む熱硬化性又は光硬化性樹脂組成物に、導電性粒子を配合してなることを特徴とする異方性導電フィルム。

1 2 . 請求項 1 1において、該ベース樹脂が、ポリビニルアルコールをァセ夕一ル化して得られるポリアセタール化樹脂、或いは、アクリル系モノマー及び/又はメ夕クリル系モノマーを重合して得られる（メタ）アクリル系樹脂であることを特徴とする異方性導電フィルム。

1 3 . 請求項 1 1又は 1 2において、該樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対してメラミン系樹脂を 1 ~ 2 0 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フイルム。

1 4 . 請求項 1 1ないし 1 3のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して尿素系樹脂を 0 . 0 1〜 1 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

1 5 . 請求項 1 1ないし 1 4のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベ一ス樹脂 1 0 0重量部に対して有機過酸化物又は光増感剤を 0 . 1〜 1 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

1 6 . 請求項 1 1ないし 1 5のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して、ァクリロキシ基含有化合物、メ夕クリロキシ基含有化合物及びエポキシ基含有化合物よりなる群から選ばれる少なくとも 1種の反応性化合物を 0 . 5〜8 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

1 7 . 請求項 1 1ないし 1 6のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対してシランカップリング剤を 0 . ◦ 1〜5重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

1 8 . 請求項 1 1ないし 1 7のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して炭化水素樹脂 1〜2 0 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

1 9 . 請求項 1 1ないし 1 8のいずれか 1項において、該導電性粒子の配合量がベース樹脂に対して 0 . 1〜 1 5容量％であることを特徴とする異方性導電フィルム。

2 0 . 導電性粒子が接着剤層中に分散された異方性導電フィルムにおいて、該接着剤が、ベース樹脂と重合禁止剤とを含む熱硬化性又は光硬化性樹脂組成物に、導電性粒子を配合してなることを特徴とする異方性導電フイルム。

2 1 . 請求項 2 0において、該ベース樹脂が、ポリビニルアルコールをァセ夕一ル化して得られるポリアセタール化樹脂、或いは、アクリル系モノマー及び/又はメ夕クリル系モノマーを重合して得られる（メタ）アクリル系樹脂であることを特徴とする異方性導電フィルム。

2 2 . 請求項 2 0又は 2 1において、該樹脂組成物中に重合禁止剤が 1 0 0〜 5

0 0 0 0 p p m含有されていることを特徴とする異方性導電フイルム。

2 3 . 請求項 2 0又は 2 1において、該樹脂組成物中に重合禁止剤が 1 0 0〜 1

0 0 0 0 p p m含有されていることを特徴とする異方性導電フィルム。

2 4 . 請求項 2 0又は 2 1において、該樹脂組成物中に重合禁止剤が 2 0 0〜 1

0 0 0 O p p m含有されていることを特徴とする異方性導電フィルム。

2 5 . 請求項 2 0ないし 2 4のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して有機過酸化物又は光増感剤を 0 . 1〜 1 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

2 6 請求項 2 0ないし 2 5のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹脂

1 0 0重量部に対して、ァクリロキシ基含有化合物、メ夕クリロキシ基含有化合物及びエポキシ基含有化合物よりなる群から選ばれる少なくとも 1種の反応性化合物を 0 . 5〜8 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

2 7 . 請求項 2 0ないし 2 6のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹月旨 1 0 0重量部に対してシランカップリング剤を 0 . 0 1〜 5重量部含有することを特徴とする異方性導電フィルム。

2 8 . 請求項 2 0ないし 2 7のいずれか 1項において、該樹脂組成物がベース樹脂 1 0 0重量部に対して炭化水素樹脂 1〜2 0 0重量部含有することを特徴とする異方性導電フイルム。

2 9 . 請求項 2 0ないし 2 8のいずれか 1項において、該導電性粒子の配合量がベース樹脂に対して 0 . 1 ~ 1 5容量％であることを特徴とする異方性導電フィルム。

3 0 . 請求項 2 0ないし 2 9のいずれか 1項において、該導電性粒子の平均粒径が 0 . 1〜 1 0 0〃mであることを特徴とする異方性導電フィルム。