WO2000034806A1

WO2000034806A1 - Lentille a microbilles et son procede de fabrication

Info

Publication number: WO2000034806A1
Application number: PCT/JP1999/006703
Authority: WO
Inventors: Akira Fujiwara; Chikara Murata; Shuji Mitani
Original assignee: Tomoegawa Paper Co., Ltd.
Priority date: 1998-12-09
Filing date: 1999-11-30
Publication date: 2000-06-15
Also published as: US20030165666A1; KR100429098B1; KR20010040828A

Description

明細書フィラーレンズ及びその製造方法技術分野

本発明は、例えば、 L C D、 E L、 F E D等のディスプレイに好適に用いられ、特に、これらディスプレイの輝度ムラ防止、コントラスト向上、広視野角化に優れた効果を発揮するフイラ一レンズおよびその製造方法に関する。背景技術

L C D , E L、 F E D等のディスプレイは、近年開発が目覚ましい。特に、 L C Dは、ノートパソコン、携帯端末等あらゆる分野に普及しており、将来への期待も大きい。この L C Dは、液晶パネルを照明する光の取り入れ方式により、反射型と透過型とに大別される。反射型は、反射率の高いアルミニウム膜等を貼つたり、または蒸着した反射板を液晶パネルの背面に配し、ディスプレイ表面側から入射する外光を反射板で反射させて液晶パネルを照明し液晶画像を得る。一方、透過型は、液晶パネルの背面に配したバックライトュニットにより液晶パネルを照明する方式である。反射型にあっては、アルミニウムの地色が出てコントラス卜が悪化することを防ぐために、液晶パネルと反射板との間に光を適度に拡散する媒体を介装したり、マット加工（表面の粗面化処理）を施したフィルムのマツ卜面にアルミニウムを蒸着したもの等を用いて光を拡散させることにより、背景色をべ一パ一ホワイト色に近づけることが行われている。また、透過型におけるバックライトュニッ卜は、一般に、冷陰極管を備えたアクリル導光板等の光源と、この光源の光を拡散する光拡散板とを備え、均一な面状の光が液晶パネルを照明する構成となっている。

このように、反射型、透過型のいずれの方式にあっても、概ね光拡散性の媒体 (以下光拡散体と記す）は用いられている。この光拡散体としては、例えば、透明樹脂フィルムの片面に、光拡散性のフィラーが分散された結着樹脂を積層したものが挙げられる。このような従来の光拡散体は、結着樹脂に溶剤を混合した溶液中にフィラーを分散させて塗料とし、この塗料をスプレーゃコ一夕一でフィルム上に塗工するといつた方法で製造されていた。図 2は、そのような製造方法で得られる光拡散体を模式的に示しており、フィルム 1 1上に結着樹脂からなる結着層 1 2が形成され、この結着層 1 2中にフィラー 1 3が分散している。

上記従来の光拡散体は、フイラ一側からとフィルム側からの入射光による全光線拡散透過率および全光線拡散反射率または全光線透過率および全光線拡散率に大差なく、ほぼ同じ値を示し、光の入射方向によらず、光拡散性が同じであること、すなわち、指向性がないことが分かる。これは、フィラーが結着層中に完全に埋め込まれ、さらに、フィラーが厚さ方向に重なり複層の状態になっているからである。さらに、このような構成では、拡散した光が互いに打ち消し合う結果となるため、透過率が減衰（光エネルギーが損失）してしまう。

また、同じ様な光拡散性を示す媒体として、透明フィルムの片面上に、フォトリソグラフ等の方法でマイクロレンズを形成したレンズフィルムが提案されている。このレンズフィルムでは、レンズ側から光を入射した場合と、フィルム側から光を入射した場合で、大きな差があり、光拡散性に指向性があることが分かつている。この指向性を応用することで、例えば、上記反射型 L C Dに搭載した場合など、外光を効率よく反射させ、高コントラストで明るい画像を得ることが可能となる。

このように、レンズ形状を有する光拡散体は、光拡散体として非常に好ましいことが理解される。しかしながら、フォトリソグラフは、 l m以下の微小レンズをつくるのには向いているが、それ以上大きなレンズ加工には不向きであり、レンズが小さすぎると、ニュートンリングが発生するためフォトリソグラフでは製造が困難となる。

そこで、本発明者らは、フイラ一を結着層の表層に一部が突出するよう埋め込み、突出したフイラ一が微細なレンズとなるような構成であれば、上記レンズフイルムと同様の指向性がある光拡散性（以下レンズ効果と記す）が発現されるのではないかと考え、次のような製造方法を試みた。それは、まずフィルム上に結着層を形成し、次いで結着層にフイラ一を付着させ、その後、加圧ローラを用いて、該フイラ一を結着層に埋め込むというものである。この方法は、加圧ローラの圧力バランスが重要となるため、フィルム厚のバラツキや加圧ローラのしなり等で両端部と中央部に圧力差が生じて大きな圧力の加わった場所では、フィラーが必要以上に深く埋め込まれるためフイラ一層が複層になり易い。一方、圧力が小さかった場所では、フィラーが結着層に十分埋め込まれないため余剰フイラ一の洗浄工程等でフィラー抜け等の欠陥が発生し易い。この現象は、特に大きな面積で処理する場合に顕著であった。

また、粒子径が 1 5 m以下のフィラーを埋め込む場合は、フイラ一の比表面積が大きくなることにより、ファンデルワールスカ等の粒子間力や摩擦帯電による電気的付着力等の影響を受けて、フィラーの流動性が悪くなり、さらに、加圧ローラーの圧力が分散し、個々のフイラ一へ加わる圧力が低下するため、すでに結着層上に付着しているフイラ一とフィラーと間隙に他のフィラーを均一な深さにまで埋め込むことができない。

以上の問題点から、フィラーの結着層への埋め込み深さのバラツキが大きく、また、面方向におけるフイラ一の充填密度が不均一になり易く、粒子の充填密度が密な部分と粗な部分が発生し易い。そのため、場所により光の拡散性や透過性が異なる不均一なフィラーレンズとなり、実用上使用できるものではなかった。図 3 ( a ) は加圧ローラ一を用いた上記製造方法により体積平均粒子径が 4 . 5 mのメチルシリコーンフィラ一を用いて製造したフィラーレンズの平面を 1 0倍の対物レンズで撮影した光学顕微鏡写真であり、図 3 ( b ) は同フイラーレンズの断面を 2 0 0 0倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真である。図 3 ( a ) から、フイラ—の充填密度が不均一で、部分的に複層になっていることがわかる。また、図 3 ( b ) からフィラーの結着層への埋め込み深さが不均一であることがわかる。発明の開示

本発明は、光拡散性および光透過性が高く均一であり、フイラ一層が複層である従来の光拡散体に比べて光透過性に優れたフィラーレンズおよびその製造方法を提供することを目的としている。 1 . 第 1実施形態

本発明の第 1実施形態のフィラ一レンズは、従来技術における上記した実情に鑑みてなされたもので、基体と、この基体上に、直接または他の層を介して積層された結着層と、この結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で埋め込まれた多数のフイラ一からなるフィラ一層とを備えることを特徴としている。本実施形態によれば、フイラ一層におけるフイラ一の突出している部分が微細なレンズ形状を呈しているため、上述のレンズ効果を得ることが可能となる。

本発明のフィラーレンズにおけるフィラー層は、フィラーによるレンズ効果を顕著に得ることができる点で、結着層表層に単層で、フィラーの一部が結着層の表面から突出するように埋め込まれている構成が好ましく、さらに、一個一個のフィラーが、面方向で高密度に配置していることが好ましい。なお、本発明でいう単層とは、結着層の表面に突出したフィラーどうしが重なり部分をもたないで形成されていることを意味する。

図 1は、本発明のフイラ一レンズの一例を模式的に示した断面図である。このフィラーレンズ Lは、基体 1上に結着層 2が直接積層され、この結着層 2の表層に、多数のフィラー 3が、単層で、結着層 2の表面から一部突出する状態で、さらに、面方向で高密度になるように埋め込まれることにより、フイラ一層 3 Aが形成されている。また、本発明のフイラ一レンズは、フイラ一層の表面に、光拡散性を向上させるようなコーティングゃ他の層を形成してもよい。次に、本発明のフイラ一レンズの製造方法は、上記構成のフィラーレンズを製造するにあたって好適な製造方法であり、

①基体上に、直接または他の層を介して結着層を積層する工程、

②フイラ一を加圧媒体によって結着層に埋め込む工程、

③前記工程で得た積層体に付着した余剰フイラ一を除去する工程

を具備していることを特徴としている。また、 ②の工程の前に、フイラ一を結着層上に付着する工程を行うことにより、フィラーの抜け等外観上の欠点が減少し、フィラーの埋め込みが確実に行えることから好ましい。 ②のフィラ一を結着層に埋め込む具体的方法としては、加圧媒体を粒状物とし、この加圧媒体を振動させることにより、加圧媒体がフィラーを打撃して結着層に埋め込むといった形態が挙げられる。

本発明のフィラーレンズの製造方法によれば、フィラーの埋め込み深さが均一化され、フイラ一が面方向に高密度で配置し、結着層表層に単層で、フィラーの一部が結着層の表面から突出するように埋め込まれている構成のフィラーレンズを製造することができる。以下、本発明によって得られるフィラーレンズに好適な構成材料および製造方法について説明する。

A. 構成材料

(1) 基体

本発明に用いる基体としては、公知の透明なフィルムを使用することができる。具体的には、ポリエチレンテレフタレート（PET)、ポリエチレンナフタレ一ト（PEN)、卜リアセチルセルロース（TAC)、ポリアレート、ポリイミド、ポリエーテル、ボリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、セロファン、芳香族ポリアミド、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリビニルアルコール等からなる各種樹脂フィルムを好適に使用することができる。本発明の基体は、このようなフィルムに限定されず、上記樹脂からなる硬質板や、樹脂板以外にも石英ガラス、ソーダガラス等ガラス材料からなるシート状部材も用いることができる。

基体としては、光が透過されるものであれば非透明状物のものでもかまわない力、液晶ディスプレイに用いる場合等は、屈折率（ J I S K— 7 142)が 1. 45〜 1. 55の範囲にある透明基体が望ましい。具体例には、トリァセチルセルロース（TAC) やポリメチルメタクリレート等のアクリル系樹脂フィルム等を挙げることができる。これら透明基体は、透明性が高いもの程良好であるが、全光線透過率（ J I S C - 67 14) としては 80 %以上、より好ましくは 8 5 %以上、さらに好ましくは 90 %以上のもの、ヘイズ（ J I S K 7 105) としては、 3. 0以下、より好ましくは 1. 0以下、さらに好ましくは 0. 5以下のものが好適に使用できる。また、その透明基体を小型軽量の液晶ディスプレィに用いる場合には、透明基体はフィルムであることがより好ましい。透明基材の厚さに関しては、軽量化の観点から薄いほうが望ましいが、その生産性を考慮すると、 1 /！〜 5 mmの範囲のものを使用することが好適である。さらに、基体の片面に集光性または拡散性を有するレンズを形成し、この基体の反対側の片面に、直接または他の層を介してフィラ一レンズを形成することもできる。

( 2 ) 結着層

本発明における結着層は、例えば、粘着剤を上記基体上にコーティングして得られる粘着剤層が好適である。この粘着剤としては、アクリル系樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン系樹脂、シリコーン樹脂、フエノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、ジァリルフタレート樹脂、グアナミン樹脂、アミノアルキッド樹脂、メラミン一尿素共縮合樹脂等の樹脂製粘着剤を挙げることができる。これらは、単独もしくは 2種以上混合して使用してもよく、必要に応じて、重合促進剤、溶剤、粘度調整剤等を加えることもできる。これらの中でも特に、アクリル系樹脂は透明性がよく、耐水性、耐熱性、耐光性等に優れ、粘着力、さらに、液晶ディスプレイに用いる場合には屈折率をそれに適合するように調整しゃすい等から好ましい。

アクリル系粘着剤としては、アクリル酸およびそのエステル、メ夕クリル酸およびそのエステル、アクリルアミド、アクリル二トリル等のアクリルモノマーの単独重合体もしくはこれらの共重合体、さらに、前記アクリルモノマーの少なくとも 1種と、酢酸ビニル、無水マレイン酸、スチレン等の芳香族ビニルモノマ一との共重合体を挙げることができる。特に、粘着性を発現するエチレンァクリレート、ブチルァクリレート、 2—ェチルへキシルァクリレート等の主モノマー、凝集力成分となる酢酸ビエル、アクリル二トリル、アクリルアミド、スチレン、メタクリレート、メチルァクリレート等のモノマー、さらに粘着力向上や、架橋化起点を付与するメ夕クリル酸、アクリル酸、ィタコン酸、ヒドロキシェチルメ夕クリレート、ヒドロキシプロピルメタクリレ一ト、ジメチルアミノエチルメタクリレート、ジメチルァミノメチルメタクリレート、アクリルアミド、メチ口一ルアクリルアミド、グリシジルメ夕クリレート、無水マレイン酸等の官能基含有モノマーからなる共重合体で、 Tg (ガラス転移点）がー 6 0〜一 1 5°Cの範囲にあり、重量平均分子量が 20万〜 1 30万の範囲にあるものが好ましい。

T gがー 60 より低い結着層や重量平均分子量が 20万未満の粘着剤からなる結着層では柔らかすぎて、一度付着したフイラ一が加圧媒体の衝撃力により剥がされ、フイラ一抜け等の欠陥が発生し易くなる。また、一度剥がされたフイラ一には粘着剤が付着しており、そのフィラーが再度フイラ一層上に付着してしまうこともある。さらに、柔らかすぎる結着層では、加圧媒体の衝撃によりフイラ一が結着層の表面で縦方向に回転することによりフィラーの粘着剤が付着した部位がフイラ一層の表面に現れ、そこに他のフィラーが付着したり、加圧媒体の衝撃力や毛細管現象により結着剤がフィラーの間から染みあがり、そこに他のフィラーが付着することがある。このような現象により、柔らかい結着層ではフイラ —層が複層になり易く光透過性が低くなるので好ましくない。さらに、柔らかい結着層ではフイラ一層の耐スクラッチ性等の機械的強度も低下する。一方、 Tg がー 1 5 より高い結着層や、重量平均分子量が 1 30万より大きい結着層では、フィラーの結着層への付着力が低下し、余剰フイラ一を洗浄する工程等においてフィラーの脱落が発生しやすくなるので好ましくない。

また、本発明に用いる粘着剤の粘度は、粘着剤を酢酸ェチルに全固形分濃度が 2 5 %になるように溶解し、液温 2 3°Cにおける粘度を B型粘度計により測定した値で、 500〜20000 c p sの範囲が好ましく、より好ましくは 1 500 〜5000 c p sの範囲が良い。粘度が低過ぎるとフイラ一が過度に埋め込まれやすくなり、粘度が高過ぎると埋め込まれ難い。さらに、この粘着剤の保持力（ J I S Z 0237 1 1) は 0. 5 mm以下が好ましい。この保持力が 0. 5 mmより大きいと、柔らかいため前述したようにフィラー層が複層になり易い。また、この結着剤の粘着力（J I S Z 02 3 7 8) は、 1 00 gZ2 5m m以上になるよう配合されると実用上好ましい。粘着力が 1 0 0 gZ2 5mm未満ではフイラ一の脱離が起きたり、耐環境性が悪くなつたりする。特に、高温高湿下では、結着層が透明基体から剥離したりするおそれがある。

さらに、本発明に用いる粘着剤には、硬化剤として、例えば金属キレート系、イソシァネート系、エポキシ系の架橋剤を必要に応じて 1種あるいは 2種以上混合して用いることができ、また、この粘着剤には光重合性モノマ一、オリゴマー、ポリマーおよび光重合開始剤を加えた U V硬化性の粘着剤を用いても良い。これにより、粘着剤の特性を適宜調整することができ、フィラーを埋め込む工程の前にこの結着層を適度に硬化させる場合、硬化後のゲル分率は 4 0 %以上になるよう配合されると好ましく、より好ましくは 6 0 %以上が好適である。ゲル分率が 4 0 %未満では、高温高湿下では結着層が軟化し、フィラーが結着層中に沈み、光学特性が変化してしまう恐れがある。

( 3 ) フィラー

本発明のフイラ一としては、シリカ、ガラス、アルミナ等の無機フィラーや、アクリル榭脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレン樹脂、エポキシ榭脂、シリコーン榭脂、ポリフッ化ビニリデン、テフロン、ジビニルベンゼン、フエノール樹脂、ウレタン樹脂、酢酸セルロース、ナイロン、セルロース、ベンゾグアナミン、メラミン等の有機フィラ一等を使用することができるが、光透過性および結着層との密着性の観点から有機フィラーが好ましく、さらに耐光性の点でァクリルビーズ、シリコーンビーズが特に好ましい。さらに、フイラ一層をより均一かつ高密度に形成するには、流動性の高いメチルシリコーン等のシリコーンビーズを用いることが最も好ましい。シリカやガラス等の無機フィラ一では結着層との密着性が悪いため、フィラー埋め込み工程や洗浄工程でフイラ一が脱落しフィラー抜けが発生し易いため好ましくない。

フイラ一は、前述したように球状であることが好ましく、球状フイラ一は、埋め込み深さのばらつきが生じ難いというメリットもある。その真円度は、 8 0 % 以上、より好ましくは 8 5 %、さらに好ましくは 9 0 %以上が良い。なお、本発明における「真円度」とは、下記一般式で定義される。

真円度（％) = ( 4 π A/ B ²) X 1 0 0

A：フィラ一粒子の投影面積

B ：フィラー粒子の周囲長この真円度は、例えばフィラー粒子を透過型電子顕微鏡で撮影して投影像を得、それを画像解析装置（例えば日本アビォニクス社製、商品名： EXECL I I ) を用いて画像解析することにより得た上記 A、 Bから算出することができる。上式から明らかなように、真円度は粒子が真球に近づけば 100 %に近くなり、不定形の場合はそれより小さな値となる。本明細書では、 10個のフィラーについて測定した平均値を真円度とした。

また、本発明のフィラーの体積平均粒子径は、 1〜 50 xm程度のものを使用することができるが、液晶ディスプレイ等に用いる場合は 2〜 1 5 xmが好適であり、 2〜 1 0 mであればより好ましい。この場合、フィラーの粒子径が 2 mよりも小さい場合には拡散された光どうしが干渉して虹色を呈するため液晶セルのコントラストが低下してしまうので好ましくない。一方、 1 5 xmよりも大きいフィラーの場合は、液晶画像のエツジ部がぼやけて視認性が低下することと、フイラ一部とフィラーの間隙、すなわち、光拡散性の高い部位と低い部位が目視で見えるようになり、均一性が低下するので好ましくない。

さらに、フィラ一層の平面方向における充填密度を高く均一にするとともに、フィラーの結着層への埋め込み深さをも均一にするためには、加圧媒体の衝撃力をフィラーに均一に伝える必要があり、そのためには、フィラーの粒径分布は 0. 8〜 1. 0の範囲が好ましく、より好ましくは 0. 9〜1. 0であることが望ましい。また、高い光透過性を得るためには、フイラ一の屈折率は、 1. 42〜1. 55の範囲にあることが好ましく、さらに、基材および結着層の屈折率とフイラ —の屈折率の差が 0. 30以下であることが好ましく、より好ましくは、 0. 1 5以下がよい。

(4) 他の層

本発明を構成する基体と結着層との間には他の層として、光の屈折率や透過性を調整するための調整層、または基体と結着層とを強固に接着させるための接着層等を設けてもよい。 B . 製造方法

次に、本発明のフィラーレンズの製造方法の具体例を示す。

「結着層の積層工程」

上記基体の片面または両面に、直接あるいは他の層を介して、上記粘着剤を、エアドクターコーティング、ブレードコーティング、ナイフコ一ティング、リバ一スコ一ティング、トランスファロールコ一ティング、グラビアロールコ一ティング、キスコーティング、キャス卜コーティング、スプレーコーティング、スロットオリフィスコーティング、カレンダ一コ一ティング、電着コーティング、ディップコ一ティング、ダイコーティング等のコ一ティングゃフレキソ印刷等の凸版印刷、ダイレクトグラビア印刷、オフセットグラビア印刷等の凹版印刷、オフセット印刷等の平版印刷、スクリーン印刷等の孔版印刷等の塗布または印刷により、結着層として積層させる。特に、口一ルコ一夕一を使用するコーティングが、均一な層厚が得られることから好ましい。結着層の厚さは、埋め込むフイラ一の平均粒子径の 0 . 5〜2倍、より好ましくは 0 . 5〜1 . 5倍が好ましい。

また、結着層に硬化剤成分が含まれる場合には、フィラーの結着層への埋め込みを調整するため、剥離 P E Tフィルム等で結着層を保護した状態とし、 2 0 ~ 8 O t:程度の温度で 3〜 1 4日程度熟成させ、粘着剤と硬化剤とを反応させてから次工程に移ってもよい。

「結着層へのフィラーの付着工程」

次いで、基体上の結着層表面にフイラ一を付着させる。その方法としては、例えば、容器内に充填したフィラ一を振動もしくは流動化エア一により流動化させ、そのフィラ一中に基体をくぐらせたり、エアースプレーによりフィラーを結着層に吹き付けたりする方法が挙げられる。この時、有機フイラ一は無機フイラ一よりも流動性が高いため、エア一スプレーの際の空気との混合や、容器内で流動化状態にさせ易く、結着層の表面に均一に付着させることができて好適である。結着層表面にフィラーを付着させることにより、フイラ一の抜け等の欠点を少なくするとともに、後の加圧媒体によりフィラ一を結着層に埋め込む工程において加圧媒体が結着層に付着することを防止することもできる。したがって、この工程ではフィラーが結着層表面に、結着層の粘着力によって単に付着していればよい。

「結着層へのフィラーの埋め込み工程」

結着層の表面に付着させたフイラ一を、加圧媒体の衝撃力により結着層に埋め込む。その方法としては、適当な容器に加圧媒体を投入し、容器ごと加圧媒体を振動させ、この中に、フィラーが結着層表面に付着した状態の基体を投入するか、あるいはくぐらせることにより、フィラーに衝撃力を与える。すると、フィラーは加圧媒体により打撃され、結着層の表層に埋め込まれる。加圧媒体は微小面積でフィラーに均一な打撃を与えることができるので、フィラーを均一な埋め込み深さで結着層に埋め込むことができる特徴がある。この時、加圧媒体 1 0 0重量部に対して 0 . 5〜 2 . 0重量部程度のフィラーを予め混合した混合加圧媒体を用いると、前工程で結着層の表面に付着したフイラ一の間隙に他のフィラーを加圧媒体の衝撃力により均一な深さに押し込むことが可能なため、フィラーの充填密度をより高く均一にすることができるので好適である。このような方法により、フイラ一は、埋め込み深さが均一な状態で結着層の一部から突出し、かつ全体に高密度に埋め込まれ、結着層中において積層せず単層の状態のフィラー層として形成される。

なお、フィラーを埋め込むために与える外力としては、振動の他に、回転、落下等を採用してもよい。回転の場合には、回転容器や、内側に撹拌羽を有する容器等が用いられる。また、外力として落下を採用する場合には、 Vプレンダー、タンブラ一等が用いられる。

ここで、フィラーの埋め込みに用いる加圧媒体を例示する。加圧媒体は、上記のように振動等によりフィラーを打撃して結着層に埋め込む作用をなす粒状物であり、鉄、炭素鋼、合金鋼、銅および銅合金、アルミニウムおよびアルミニウム合金、その他の各種金属、合金からなるもの、あるいは、 A 1 ₂0 ₃、 S i 0₂、 T i〇₂、 Z r〇₂ 、 S i C等のセラミックスからなるもの、さらには、ガラス、硬質プラスチックス等からなるものが用いられる。また、十分な打撃力を粉体に与えることができるのであれば、硬質のゴムを用いてもよい。いずれにしろ、カロ圧媒体の材質はフイラ一の材質等に応じて適宜選択される。また、その形状は、フィラーに対する加圧力が均一になるように真球に近いものが好ましく、かつ全体の粒子分布がなるべく狭い方が好ましい。加圧媒体の粒子径としては、フイラ

—の材質ゃフイラ一の埋め込み深さに応じて適宜選択されるが、直径が概ね 0 . 3〜 2 . 0 mm程度のものが好適である。

また、フィラーの埋め込み深さは、結着層からのフィラーの剥離が抑えられ、かつ結着層の表面から突出して確実にレンズ効果が発現され得るために、結着層に、直径の 1 0〜 9 0 %、好ましくは 3 0〜 9 0 %、より好ましくは 4 0〜 8 0 %埋め込まれていることが望ましく、レンズの光学特性に応じて、調整することが可能である。

「余剰フィラーの除去工程」

結着層へのフィラーの埋め込み工程の後は、余剰フイラ一を除去する。余剰フイラ一とは、例えば、結着層へ不完全に埋め込まれていたり、埋め込まれたフィラーに静電気力やファンデルワールス力等の粒子間力によって付着しているだけのフイラ一等を言い、このような余剰フイラ一は、水洗浄やエアーブロー等による流体圧をフイラ一層に与えることにより除去することができる。この時、フィラーの粒子径が比較的小さい場合は、イオン交換水等を用いて湿式洗浄することが好ましい。さらに、フイラ一の粒子径が小さい場合には、流体圧による除去のみでは不完全となり易いので、界面活性剤等が添加されたイオン交換水等の水溶液を用いて超音波洗浄等を行った後、イオン交換水等で十分にすすぎ、乾燥させることが好ましい。

さらに、前工程またはこの工程の後に熱や湿気を与え、積層体の結着層を軟化させる工程を行うと、フイラ一と結着層とが馴染み、特に全光線透過率および信頼性が向上するので必要に応じて行うこともできる。軟化させる工程は、熱のみでも、熱と湿気とを併用しても良い。また、本発明者らは、フィラーレンズの光学的特性をより向上させるために、フィラーの形態およびフイラ一の周辺環境について鋭意研究を重ねた結果、より優れた光学特性を発揮する本発明のフィラ一レンズの好適な実施形態を完成するに至った。以下、本発明の第 2実施形態から第 6実施形態のフイラ一レンズに好適な構成材料および製造方法について説明する。なお、第 1実施形態と同様な組成、構成、および製造方法は省略し、各実施形態に特有な点についてのみを記載する。

2 . 第 2実施形態

本発明の第 2実施形態のフィラーレンズは、均一な光拡散性と光透過性とを十分に得るために、体積平均粒子径が 2〜 1 5 x mである有機フイラ一によりフィラー層を形成するものである。よって、本発明の第 2実施形態のフィラーレンズは、基体と、この基体上に、直接または他の層を介して積層された結着層と、この結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で埋め込まれた多数のフィラーからなるフィラ一層とを備えるフィラーレンズであって、このフィラー層は、体積平均粒子径が 2〜 1 5 ^z mの有機フイラ一からなることを特徴としている。

この有機フィラーの体積平均粒子径は 2〜 1 5 m、好ましくは 2〜 1 0 z m がよい。有機フィラーの体積平均粒子径が 2 x mよりも小さい場合には、拡散された光どうしが干渉して虹色を呈するため液晶セルのコントラス卜が低下する。一方、 1 5 mよりも大きい有機フィラーの場合は、木目の荒い拡散光となり、液晶画像のエッジ部がぼやけて視認性が低下する。さらに、体積平均粒子径が 1 5 mより大きい有機フィラ一を用いた場合には、フィラーレンズの平面におけるフイラ一の面積と、フィラーの間隙の面積、すなわち、光を拡散する部位と光を拡散しない部位の面積が共に大きくなり、それらが目視でも確認できるようになり、そのため液晶画像に輝度ムラが発生する。

また、有機フイラ一の粒子径分布が狭いほど、本発明の製造方法における加圧媒体からの衝撃力を均一に有機フィラーに伝えることができるので、有機フィラ一の結着層へ埋め込まれる深さが均一になり、また、同様の理由により、面方向の有機フイラ一の充填密度も高く均一にすることができる。よって、加圧媒体からの衝撃力を均一に有機フィラ一に伝えるためには有機フィラーの粒子径分布は 0 . 8〜 1 . 0が好ましく、より好ましくは 0 . 9〜 1 . 0であることが望ましい。

なお、本発明では、「体積平均粒子径」は次のように定義され、「粒子径分布」は下記式で定義される。

粒子径分布-個数平均粒子径 Z体積平均粒子径

•個数平均粒子径=フィラーレンズの顕微鏡写真から無作為に抽出した 1 0 0 個の有機フイラ一の直径を測定した平均値。

，体積平均粒子径=先ず、フィラーレンズの顕微鏡写真から、無作為に抽出した 1 0 0個の有機フイラ一の直径を測定する。得られた有機フイラ一の直径から、有機フィラーを真球とみなし個々の有機フィラーの体積を求める。次に個々の有機フイラ一の体積を累積して 1 0 0個の有機フィラーの合計体積を算出する。その後、 1 0 0個の有機フィラーの内で最小体積の有機フィラーから最大体積の有機フイラ一まで体積の大きさの順に体積を累積していき、その累積体積が上記の合計体積の 5 0 %となった粒子の直径。

このとき、有機フイラ一の粒子が真球でない場合には、その最長径を有機フィラーの直径とする。

なお、本明細書では、フィラーレンズをキーエンス社製のデジタルマイクロスコープ（商品名： V H— 6 3 0 0 ) で撮影した透過光映像の写真を用いて測定した。

3 . 第 3実施形態

本発明の第 3実施形態のフィラーレンズは、より均一な光拡散性と光透過性とを十分に得るために、フィラ一層の面方向におけるフイラ一の粒子間距離の標準偏差を 0 . 4以下とするものである。よって、本発明の第 3実施形態のフィラーレンズは、基体と、この基体上に、直接または他の層を介して積層された結着層と、この結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で埋め込まれた多数のフィラーからなるフィラー層とを備えるフィラーレンズであって、このフイラ一層の面方向におけるフィラーの粒子間距離の標準偏差が 0 . 4以下であることを特徴としている。この第 3実施形態によれば、フイラ一層における平面方向のフイラ一の充填密度が高く均一であるため、従来のフィラ一レンズよりも高く均一な光の透過性および拡散性能を発揮することができる。フィラーの粒子間距離の標準偏差が 0 . 4よりも大きいものでは、光透過性が不均一となり、実用上十分な光拡散性能を得ることができない。

なお、本発明での「フイラ一の粒子間距離」は、次の方法により測定した値である。まず、フイラ一レンズを平面方向から垂直に撮影した写真を用いて、該写真から無作為に基点となるフィラーを抽出する。図 4 ( a ) は、フイラ一レンズを平面方向から垂直に撮影した写真の模式図であり、この図においてはフイラ一 Yが「フイラ一の粒子間距離」を測定するための基点となるフィラーである。そして、この基点となるフィラ一Yの中心から全ての隣接する他のフィラーの中心へ直線を引き、その直線の長さを測定する。次に、この直線の長さをフイラ一の体積平均粒子径（ここで体積平均粒子径を Xとする）で割ったものをフイラ一の粒子間距離とする。

ただし、この時、該直線が他のフイラ一と接触するものや、フイラ一の体積平均粒子径 Xの半分以下の大きさのフィラーや、重複しているフイラ一は、隣接する他のフイラ一とはしない。また、フイラ一の体積平均粒子径 Xの半分以下の大きさのフィラーおよび重複しているフィラーは、基点となるフィラーとはしない。すなわち、図 4 ( a ) では、フイラ一 Y l、フイラ一 Υ 2、フィラー Υ 4およびフイラ一 Υ 5が隣接する他のフイラ一である。フイラ一 Υ 3は、基点となるフィラ一 Υの中心からの直線 X 3がフィラ一 Υ 2に接触するため、隣接する他のフィラーではない。また、フイラ一 Υ 6および Υ 7は、フィラーの体積平均粒子径 X の半分以下の大きさであるから、隣接する他のフィラーではない。さらに、フィラー Υ 8、 Υ 9および Υ 1 0は、フイラ一が重複しているため隣接する他のフィラーではない。

したがって、基点となるフイラ一 Υにおける「フイラ一の粒子間距離」は、基点となるフィラー Υの中心からフイラ一 Υ 1、フイラ一 Υ 2、フイラ一 Υ 4およびフィラー Υ 5の各々の中心までの距離から求めることができ、直線 X 1の長さ Ζ Χ、直線 χ 2の長さ Ζ Χ、直線 χ 4の長さ Ζ Χ、直線 χ 5の長さ Ζ Χ力基点となるフィラー Yにおける「フイラ一の粒子間距離」である。

さらに、「フイラ一の粒子間距離の標準偏差」は、上記測定方法により 3 0個の基点となるフィラーについて「フイラ一の粒子間距離」を測定し、これらの値から標準偏差を計算して求める。ただし、 3 0個の基点となるフィラーの「フィラーの粒子間距離」を測定する場合、一度基点となるフィラーおよび隣接する他のフイラ一として特定し「フイラ一の粒子間距離」を求めたフイラ一は、再度基点となるフィラ一および隣接する他のフィラーとして特定してはならない。また、図 4 ( b ) のように球形ではないフィラーの場合は、フイラ一 Y 1 1の最長径 X 1 1の中間点 Pをそのフィラーの中心とする。なお、本明細書では、上記フイラ一の粒子間距離の測定装置として、キーエンス社製のデジタルマイクロスコープ

(商品名： V H— 6 3 0 0 ) の透過光映像写真を用いて、一画面に 5 0〜 1 0 0 個のフィラーが写る倍率で測定したものを用いた。

4 . 第 4実施形態

本発明の第 4実施形態のフィラーレンズは、光の拡散性および均一性をさらに向上させるために、結着層からのフィラーの突出割合を 5 0 %以上とし、結着層のゲル分率を 6 0 %以上としたものである。よって、本発明の第 4実施形態のフイラ一レンズは、基体と、この基体上に、直接または他の層を介して積層された結着層と、この結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で埋め込まれた多数のフィラーからなるフィラー層とを備えるフィラーレンズであつて、この結着層は、ゲル分率が 6 0 %以上であり、このフイラ一の突出の割合が 5 0 %以上であることを特徴としている。

この第 4実施形態によれば、特定の製造方法で製造することにより、図 5 ( a ) に示すように、フィラー 3が面方向で高密度になるように埋め込まれ、かつ、フィラー 3の突出の割合が 5 0 %以上であるフィラ一層 3 Aが形成されており、十分な光の拡散性能が得られ、反射型液晶ディスプレーに用いた際に、アルミニゥムの地色を抑えて優れたコントラストを奏することができる。

そのため、第 4実施形態における結着層には、架橋点を有する樹脂と硬化剤を含有することが必要である。また、この結着層表面にフィラ一を埋め込む際には、結着層を十分に架橋させて、ゲル分率が 6 0 %以上とすることが好ましく、より好ましくは 7 0 %以上、最も好ましくは 8 0 %以上がよい。ゲル分率が 6 0 %未満の結着層では、柔らかいため、フイラ一が深く埋め込まれるのでフイラ一による光拡散機能が十分に発揮されなくなる。一方、ゲル分率が 6 0 %未満の結着層では、耐環境性（信頼性）が悪く、特に、高温高湿環境下では、結着層が軟化し、フィラーが結着層中に深く沈み込むため、光拡散性が低下する。

なお、本発明における「ゲル分率」は、次のように測定することができる。

①任意の大きさのフィラーレンズの重量 Aを測定する。

②フィラーレンズの基体を侵さないアルコール等の溶剤（例えばメタノ一ル等）でフイラ一レンズの結着層を膨潤させ、その後結着層を基体から分離する。（分離する方法としては、例えばヘラ等で搔き取ればよい。）

③結着層が分離された基体の重量 Bを測定し、 A— Bを計算して結着層の重量 Cを得る。

④基体から分離された結着層をアセトン中で常温常湿環境下 2 4時間浸漬させた後、超音波分散機で撹拌する。撹拌後のアセトン中には結着層のゲル分と結着層中に含有されていたフィラーが混在している状態となる。

⑤アセトン中の結着層のゲル分とフイラ一とを分離するため、ゲル分とフイラ —が分離するような比重の液体（例えばクロ口ホルム等）をアセトン中に加え、フイラ一を沈殿させ、一方ゲル分を浮遊させる。

⑥次に、アセトン中に浮遊されたゲル分を濾過、乾燥してその重量 Dを測定する。一方、沈殿されたアセトン中のフイラ一も濾過、乾燥してその重量 Eを測定する。

⑦上記得られた各重量から下記式により本発明でいう「ゲル分率」を得ることができる。

ゲル分率（％) = D / ( C - E ) X 1 0 0

結着層からのフィラーの突出の割合は、結着層からのフィラーの剥離が抑えられ、かつ、確実に光拡散性が発現され得るために 5 0 %以上であることが必要である。また、本発明でいうフイラ一の突出の割合は、 5 0〜 9 0 %が好ましく、より好ましくは 5 5〜 8 0 %、最も好ましくは 6 0〜 8 0 %である。フイラ一の光拡散性能は、フィラーの突出の割合に大きく影響を受け、 5 0 %未満では著しく拡散性能が低下する。一方、突出割合が 9 0 %を超えると、余剰フィラーを除去する工程等でフィラーが結着層から脱離し易くなるため好ましくない。

本発明における「フイラ一の突出の割合」とは、フイラ一層の断面写真を解析することにより得ることができ、任意の 3 0個のフィラーの突出の割合の平均値である。

すなわち、図 5 ( b ) にフイラ一 3が基体 1上の積層された結着層 2から突出するように埋め込まれた断面写真の模式図を示した。フイラ一の突出の割合を得るには、図 5 ( b ) において、フイラ一 3と結着層 2との界面 aと bに直線をひき、フィラー 3の中心線 cと上記直線との交点 dを得る。次にフィラー 3の接線から交点 dまでの長さ Yを求めて、フィラ一 3の直径 Xから下記式により 1個のフィラーの突出の割合を求めることができる。

1個のフィラーの突出の割合（％) = Y / X X 1 0 0

このようにして 3 0個のフィラーの突出の割合を求めた後、その平均値から本発明でいう「フイラ一の突出の割合」を求めることができる。次に、上記構成の第 4実施形態のフィラーレンズを製造するにあたって好適な製造方法について説明する。

②結着層を硬化させゲル分率を 6 0 %以上にする工程、

③フィラーを加圧媒体によってフィラーの突出の割合が 5 0 %以上となるように結着層に埋め込む工程、

④前記工程で得た積層体に付着した余剰フィラーを除去する工程

を具備していることを特徴としている。この時、工程②の後に、フイラ一を結着層上に付着させる工程を有することが好ましく、さらに、工程④の後に、熱等を与える乾燥工程を加えることもできる。熱や湿度を加えることにより、結着層とフイラ一とが馴染み、光の透過性が向上するので好適である。また、この時、必要に応じて湿度を加えることもできる。以下、第 4実施形態に特有な工程について説明する。「結着層の硬化工程」

前記結着層の表面に剥離 P E Tフィルム等の保護フィルムを貼り付けた後に、 2 0〜8 0 °C程度の環境下に 3〜 1 4日程度放置し結着層を硬化させ、ゲル分率が 6 0 %以上の結着層を得る。このとき、結着剤の硬化系として U V硬化系を用いた場合は、 U V照射により硬化させることもできる。

「結着層へのフィラーの埋め込み工程」

フィラーを結着層に埋め込む方法は、前記第 1実施形態とほぼ同様であるが、第 4実施形態においては、フィラーの突出の割合を 5 0 %以上としなければならない。

5 . 第 5実施形態

本発明の第 5実施形態のフィラーレンズは、光透過性をより向上させるために、結着層の表面とフイラ一との境界部、すなわち、フイラ一層におけるフイラ一の周縁部に結着層の盛り上がり部分を設けたものである。よって、本発明の第 5実施形態のフィラーレンズは、基体と、この基体上に、直接または他の層を介して積層された結着層と、この結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で埋め込まれた多数のフィラーからなるフィラー層とを備えるフィラ一レンズであって、このフイラ一の周縁部に、結着層の盛り上がり部分を設けたことを特徴としている。

この第 5実施形態によれば、特定の製造方法で製造することにより、図 6 ( a ) および（b ) に示すように、フイラ一 3の周縁の結着層 2に盛り上がり部分 2 a を有し、フィラーレンズの基体側からの入射光に対する光透過性を格段に向上させることができる。次に、上記構成の第 5実施形態のフィラーレンズを製造するにあたって好適な製造方法について説明する。

②フィラ一を加圧媒体によって結着層に埋め込む工程、 ③前記工程で得た積層体に付着した余剰フイラ一を除去する工程、

④前記積層体の結着層を軟化させる工程

を具備していることを特徴としている。この時、工程①の後に、フイラ一を結着層上に付着させる工程を有することが好ましい。また、工程③と④の順番は入れ替えることも可能である。そして、積層体の結着層を軟化させる工程を行うことによって、フィラーの周縁部に結着層の盛り上がり部分を設けることができる。さらに、本発明の第 5実施形態のフィラーレンズを製造するにあたっては、上記フイラ—層の結着層を軟化させる工程を行うこと以外に、結着層を形成する榭脂として分子量が小さいものや、架橋密度の低いものを選択することによつてもフィラーの周縁部に結着層の盛り上がり部分を設けることができるが、このような結着層を用いた場合はフイラ一層の耐スクラッチ性等の機械的強度が低下すると同時に、高温高湿環境下に放置した場合等に粘着層のハジキゃ剥がれが発生し易くなる。以下、第 5実施形態に特有な工程について説明する。

「積層体の結着層の軟化工程」

積層体の結着層を軟化させる。軟化させる手段としては、結着層に熱または湿気を与える方法が挙げられる。結着層を軟化させるためには、結着層を構成する粘着剤や硬化剤の種類にもよるが、例えば、温度： 3 0〜8 0 °C、湿度： 6 0〜 9 5 % R Hに設定した恒温恒湿槽内に積層体を形成した基体を 6時間〜 2週間程度放置することにより得られる。もちろん、熱のみにより軟化させても良いし、熱と湿気とを併用しても良い。

さらに、 3 0〜8 0 °Cに設定された環境下、例えば熱風や赤外線ヒー夕一等に積層体を形成した基体をさらしたり、電子線等を照射することによつても結着層を軟化させることができる。結着層を軟化させることにより、フィラー周辺部に結着樹脂による盛り上がり部分が形成され、特に、フィルム面からの光透過性が格段に向上する。 6 . 第 6実施形態

本発明の第 6実施形態のフイラ一レンズは、光学特性の信頼性、すなわち要求される特定の光学特性を安定に維持するため、硬化制限された硬化剤を結着層に含有し、これを適宜硬化させたものである。よって、本発明の第 6実施形態のフイラ一レンズは、基体と、この基体上に、直接または他の層を介して積層された結着層と、この結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で埋め込まれた多数のフィラーからなるフィラ一層とを備えるフィラーレンズであつて、この結着層は、硬化制限された硬化剤により硬化されていることを特徴としている。

この第 6実施形態によれば、結着層の形成の際の塗工液の硬化、またはこの層形成からフィラーの埋め込みまでの間の結着層の硬化を防ぎ、フィラーの埋め込み度を容易に調整することができ、さらに、フイラ一を埋め込んだ後に結着層を硬化させることにより、高温高湿の条件下にあっても粘着剤の熱流動が生じることなく、フィラーの埋め込み度、すなわち光学特性を安定に維持することが可能となる。

また、第 6実施形態においては、基体としてプラスチックフィルムを用いる場合には、硬化温度を高く設定することができないため、特に、 P E T、 T A Cを使用する場合には、 1 0 0 °C以下で硬化できる樹脂を結着層に使用することが望ましい。

さらに、この結着層には、必須成分として硬化制限された硬化剤を用いる必要がある。この硬化制限された硬化剤としては、硬化に寄与する反応基が室温（常温〜 6 0 °C程度）では硬化反応を生じないようにブロック化された硬化剤またはカプセル化された硬化剤等が挙げられ、例えば、ある特定温度以上の熱を加えることにより始めて硬化剤として作用するものを言う。具体的には、例えばイソシァネート系硬化剤の場合、イソシァネート基をアルコール類、フエノール類、ラク夕ム類、ォキシム類等の適当な活性水素化合物（以後、ブロック剤と略称する。）でブロック（マスク）したブロックイソシァネート化合物が挙げられる。このブロックイソシァネート化合物は、攪拌器、温度計、還流冷却器を備えた反応器にポリイソシァネートを仕込み、これを攪拌しながらブロック剤を加え、 7 0〜8 0 °cに加熱してブロック化反応を行うことにより調製することができる。

ブロック剤としては、エチレングリコ一ルモノブチルェ一テル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、トリエチレングリコールモノブチルエーテル、テトラエチレングリコールモノブチルエーテル、ペン夕エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノへキシルエーテル、ジエチレングリコールモノへキシルェ一テル、エチレングリコールモノ— 2—ェチルへキシルエーテル、ジエチレングリコールモノ— 2—ェチルェ一テル、プロピレングリコールモノメチルェ一テル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ァリルアルコール、 2—ヒドロキシェチルァクリレート、 2—ヒドロキシプロピルァクリレート、 2—ヒドロキシェチルメ夕クリレ一ト等のヒドロキシァクリレート類化合物およびァセト酢酸ァリル、マロン酸ジァリル等の二重結合を有する活性メチレン化合物等が挙げられる。これらの中でも、硬化時に塗膜の発砲等の問題を防ぐために、硬化温度以上の沸点を有するものが望ましい。

また、プロックイソシァネート化合物を形成するィソシァネートとしては、 2， 4 一トリレンジイソシァネート、 2， 6 —トリレンジイソシァネート、 2， 2 ' —ジフエニルメタンジイソシァネート、 2 , 4 ' —ジフエニルメタンジイソシァネート、キシレンジイソシァネート、フエ二レンジイソシァネート、へキサメチレンジイソシァネート、イソホロンジイソシァネート、水素化トリレンジイソシァネート、水素化ジフエニルメタンジイソシァネート、水素化キシレンジイソシァネート、モノメチルへキサメチレンジイソシァネート、トリメチルへキサメチレンジイソシァネート、リジンイソシァネート、ドデカメチレンジイソシァネ一ト等のジイソシァネート類や、これらジイソシァネート類のウレタン化物、ビュレット化物、イソシァヌレート化（トリマー化）物、カルポジイミド化物および重合物を挙げることができ、これらの化合物を単独で、または 2種以上混合して用いることができる。

本実施形態において、硬化する前の結着層の粘着力（J I S Z 0 2 3 7による 1 8 0度引き剥がし粘着力）が 5 0〜 3 0 0 0 g Z 2 5 mm、硬化後の粘着力が 3 0 g Z 2 5 mm 以下になるように配合されていることが実用上好ましい。硬化前の粘着力が 5 0 g / 2 5 mm未満の場合は、フィラーが埋め込み難くなつたり、埋め込んだフィラーが脱離したりする。逆に、粘着力が 3 0 0 O g Z 2 5 mmを越えると、フイラ一が過度に埋め込まれたり、形成されるフイラ一層の表面に傷や圧痕が付き易くなる。また、硬化後の粘着力が 3 0 g Z 2 5 mmを越えると、フイラ一層表面に傷や圧痕が付き易くなつたり、耐環境性が悪く、特に、高温高湿下において光学特性が変化するという問題を生ずるおそれがある。次に、上記構成の第 6実施形態のフィラーレンズを製造するにあたって好適な製造方法について説明する。

①基体上に、直接または他の層を介して結着層を積層する工程

②フィラーを加圧媒体によって結着層に埋め込む工程、

③結着層を硬化する工程

を具備することを特徴としている。また、 ②の工程の前に、フイラ一を結着層上に積層する工程を行うことにより、フイラ一の抜け等外観上の欠点が減少し、フイラ一の埋め込みが確実に行えることから好ましい。以下、第 6実施形態に特有な工程について説明する。

「結着層の硬化工程」

フィラーを埋め込んだ結着層の粘着剤を熱硬化する。上記フイラ一の埋め込み工程までは、粘着剤が柔らかく、フィラーの埋め込み深さをコントロールしゃすいことが好ましいが、フィラーを埋め込んだ後には、フイラ一レンズの光学的特性を維持するために、高温高湿下においても熱流動を生じないように硬化させる必要がある。図面の簡単な説明

図 1は、本発明のフィラーレンズの一例を模式的に示す断面図である。

図 2は、従来のフィラーレンズの一例を模式的に示す断面図である。

図 3は、加圧ローラ一を用いて製造したフィラーレンズの顕微鏡写真である。 ( a ) はフイラ一レンズの平面を 1 0倍の対物レンズで撮影した光学顕微鏡写真であり、（b) はフイラ一レンズの断面を 2000倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真である。

図 4は、フイラ一の粒子間距離を説明する図である。（a) はフイラ一レンズを平面方向から垂直に撮影した写真の模式図であり、（b) は球形ではないフィラーの場合の模式図である。

図 5の（a) は、本発明の第 4実施形態のフィラーレンズを模式的に示す断面図であり、（b) は結着層から突出されたフイラ一の割合を算出する方法を説明する図である。

図 6の（a) は、本発明の第 5実施形態のフィラーレンズを模式的に示す断面図であり、（b) はフイラ一周縁部の拡大図である。

図 7は、本発明のフィラーレンズを製造するにあたって好適な加振装置の正面断面図である。

図 8は、本発明の試料 1— 1のフィラーレンズの平面を 1000倍（a)、 2 000倍（b)、 5000倍（c) で示す電子顕微鏡写真である。

図 9は、本発明の試料 1— 1のフィラーレンズの断面を 2000倍（a)、 5 000倍（b) で示す電子顕微鏡写真である。

図 1 0は、本発明の試料 1一 2のフィラーレンズの平面を 1000倍（a)、 2000倍（b)、 5000倍（c) で示す電子顕微鏡写真である。

図 1 1は、本発明の試料 1— 2のフィラーレンズの断面を 2000倍（a)、 5000倍（b) で示す電子顕微鏡写真である。

図 12は、フイラ一レンズに対する入射光の方向を説明するための図であって、フィルム側からの入射光（a) とフイラ一側からの入射光（b) を示す模式図である。

図 1 3は、光散乱性の測定方法を説明するための図であって、全光線拡散透過率（a)、全光線拡散反射率（b) の測定方法を示す模式図である。

図 14は、本発明の試料 2— 1のフィラ一レンズの平面（a)および断面（b) を 1000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 1 5は、本発明の試料 2— 2のフィラーレンズの平面（a)および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である図 1 6は、本発明の試料 2— 3のフィラーレンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 1 7は、本発明の試料 2— 4のフィラ一レンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 1 8は、本発明の試料 2— 5のフィラーレンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 1 9は、比較用の試料 2— 6のフィラーレンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 20は、比較用の試料 2— 7のフィラーレンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 2 1は、比較用の試料 2— 8のフィラ一レンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 22は、本発明の試料 3— 1のフイラ一レンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 23は、本発明の試料 3— 2のフィラーレンズの平面（a) および断面（b) を 500倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 24は、本発明の試料 3— 3のフィラ一レンズの平面（a) および断面（b) を 500倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 2 5は、比較用の試料 3— 4のフィラーレンズの平面（密な領域（a 1)、粗な領域（a 2)) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。図 2 6は、比較用の試料 3— 5のフィラ一レンズの平面（密な領域（a 1 )、粗な領域（a 2)) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。図 2 7は、比較用の試料 3— 6のフィラ一レンズの平面を 500倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 28は、比較用の試料 3— 7のフィラーレンズの平面を 5 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 2 9は、比較用の試料 3— 8のフィラ一レンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 30は、本発明の試料 3— 1および比較用の試料 3— 4のフィラーレンズの平面を 5 0倍の対物レンズで透過光を用いて撮影した光学顕微鏡写真である。図 3 1は、本発明の試料 4— 1のフィラーレンズの平面（a ) および断面（b ) を 2 0 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 3 2は、本発明の試料 4一 2のフイラ一レンズの平面（a ) および断面（b ) を 2 0 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 3 3は、比較用の試料 4— 3のフィラ一レンズの平面（a ) および断面（b ) を 2 0 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 3 4は、比較用の試料 4— 4のフィラーレンズの平面（a ) および断面（b ) を 2 0 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 3 5は、本発明の試料 5— 1のフィラ一レンズの平面（a ) および断面（b ) を 5 0 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 3 6は、本発明の試料 5— 2のフィラーレンズの平面（a ) および断面（b ) を 5 0 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 3 7は、比較用の試料 5— 3のフィラーレンズの平面（a ) および断面（b ) を 5 0 0 0倍で示す電子顕微鏡写真である。

図 3 8は、本発明のフィラーレンズを透過型の液晶ディスプレイに適用した例を模式的に示す断面図である。

図 3 9は、本発明のフィラーレンズを反射型の液晶ディスプレイに適用した例を模式的に示す断面図である。

図 4 0は、本発明のフィラーレンズを光拡散レンズとして液晶ディスプレイに適用した例を模式的に示す断面図である。発明を実施するための最良の形態

次に、本発明をより具体化した実施例を説明する。なお、下記において部とは重量部を示す。

1 . 第 1実施形態

( 1 ) フィラ一レンズの製造

試料 1 一 1

透明基体として、厚さ 8 0 のトリアセチルセルロース（商品名：富士夕ック U V D 8 0、富士写真フィルム社製、屈折率 1 . 4 9 ) を用いた。このフィルムの片面上に、アクリル系粘着剤（商品名： S Kダイン 8 1 1 L、総研化学社製、全固形分 2 3 %ェチルァセテ一卜溶解液） 1 0 0部に対しイソシァネート系硬化剤（商品名： D - 9 0、総研化学社製、全固形分 9 0 %ェチルアセテート溶解液）を 1 . 5部添加した塗料を、乾燥後の厚さが 1 0 mになるようにリバースコーターで塗工、 1 0 0 °Cで 2分間乾燥し、結着層を形成した。

次に、フイラ一として、粒子径が 5 mの単分散で、屈折率 5 0のポリメチルメ夕クリレートからなるアクリル系フイラ一を用い、このフイラ一を、底部からエア一を噴出する多孔板容器に投入した。その後、この容器を振動させ、振動と噴出エアーの相乗効果によって、フィラーを流動化させる。結着層を表面に形成した上記フィルムを適宜時間をかけてくぐらせ、結着層の表面にフィラーを付着させた。

次いで、図 7に示す加振装置により、結着層の表層にフィラーを埋め込みフィラー層を形成した。この加振装置は、加振機構 V上にセットされた容器 C内に、加圧媒体、フィラーおよび上記フィルムが投入され、これら投入物を、加振機構 Vで容器 Cごと振動させることにより、フィルムの結着層にフィラーを埋め込むものである。

容器 Cは、硬質合成樹脂あるいは金属等の硬質材からなるもので、上部に開口部 c 1を有する椀状に形成されており、その底部 c 2の中央部には、上方に膨出して開口部 c 1と同程度の高さに達する柱状部 c 3が突設されている。一方、カロ振機構 Vは、機台 F上にコイルスプリング f 1、 ί 2を介して振動板 f 3が取り付けられ、振動板 f 3の上面中央部に上方に延びる垂直軸 f 4が突設され、振動板 f 3の下面中央部にモー夕 f 5が固定され、このモー夕 f 5の出力軸 f 6に重錘 f 7が偏心して取り付けられた構成となっている。容器 Cは、振動板 f 3に置かれた状態で、柱状部 c 3の上端が垂直軸 f 4の上端に固定されることによりセッ卜され、モー夕 f 5が駆動されて重錘 f 7が回転すると加振されるようになつている。

この加振装置の容器 C内に、加圧媒体として粒子径が 0 . 5 mmの真球状ジルコニァ球を 3 k gを投入し、さらに、上記フィラーを 3 0 gを投入して両者を混合した。次に、加振装置を、容器 Cが図 7に示す状態から 45度傾く状態に保持して容器 Cを振動させながら、上記フィルムを、フイラ一が付着された結着層側を上方に向くようにして容器 Cの底を 30 cmZ分の速度で移動させることにより加圧媒体中にくぐらせた。これによつて、フイラ一を振動する加圧媒体により打撃して結着層の表層に埋め込み、フイラ一層を形成した。

次に、イオン交換水を用いてフィラー層に水圧シャヮーをかけてフィラ一層を洗浄することにより余剰フイラ一を除去し、この後、エア一ブローにより全体を乾燥させて本発明の試料 1一 1のフィラーレンズを得た。試料 1一 2

体積平均粒子径が 1 5 /zmのフイラ一を用いた点、および粒子径が 1. 0mm の加圧媒体を用いた点を変更点とし、これ以外は試料 1一 1と同様にして本発明の試料 1— 2のフィラ一レンズを得た。試料 1一 3

下記成分からなる混合物をサンドミルにて 30分間分散することによって得られた塗料を、膜厚 80 m、透過率 92 %からなる透明基体のトリァセチルセルロース（商品名：富士タック UVD 80、富士写真フィルム社製、屈折率 1. 4 9) の片面上に、リバースコーティング方式にて塗布し、 100°Cで 2分間乾燥後、 120 WZ c m集光型高圧水銀灯 1灯で紫外線照射を行い（照射距離 1 0 c m、照射時間 30秒）、塗工膜を硬化させた。このようにして図 2に示すような従来型の光拡散フィルムを得て比較用の試料 1一 3とした。

•エポキシァクリレート系 UV樹脂

(商品名： KR— 566、旭電化社製、固形 95 %溶液） 95部

•架橋ァクリルビーズ顔料

(商品名： MX 1 50、綜研化学社製、粒径 1. 5 m±0. 5) 1 0部 'イソプロピルアルコール 230部 (2) フィラーレンズの評価

①フィラー層の観察

試料 1一 1および 1一 2のフィラ一レンズの平面および断面を電子顕微鏡によつて観察した。図 8 (a), (b)， (c) は、それぞれ試料 1— 1のフイラ一レンズの平面を 1000倍、 2000倍、 5000倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真、図 9 (a), (b) は、それぞれ試料 1— 1のフイラ一レンズの断面を 2 000倍、 5000倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真である。また、図 1 0

(a) , (b), (c ) は、それぞれ試料 1一 2のフイラ一レンズの平面を 100 0倍、 2000倍、 5000倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真、図 1 1 (a)，

(b) は、それぞれ試料 1— 2のフイラ一レンズの断面を 2000倍、 5000 倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真である。試料 1一 1， 1一 2ともに、平面写真からわかるようにフイラ一はほぼ均一に結着層中に密な状態で分散している。また、断面写真からわかるように、フイラ一は、試料 1— 1の場合は直径の 70 %程度が結着層に埋め込まれ、試料 1一 2では直径の 40%程度が埋め込まれた状態で、結着層の表面から一様に突出している。

②光拡散性試験

上記試料 1— 1〜 1一 3のフイラ一レンズについて、図 12 (a) に示すように光をフィルム 1側から入射させた場合と図 12 (b) に示すように光をフイラ一 3側から入射させた場合の全光線拡散透過率： T%と全光線拡散反射率： R% を、島津製作所製の分光光度計 UV 3100を用いて測定した。

その測定方法は、全光線拡散透過率： T%については、図 1 3 (a) に示すように、入射光と基準白色板（硫酸マグネシウム） 10との間にフイラ一レンズ L を介在させて前方に散乱した光の全光線拡散透過率を測定した。なお、図 1 3

(a) では図 12 (a) のようにフィルム側から光を入射させている力図 12

(b) のようにフィラー側から光を入射させた場合も同様に行った。

また、全光線拡散反射率： R%は、まず、基準白色板（硫酸マグネシウム）に光をあてその後方に散乱した光の全光線拡散反射値を測定しその値を 100とする。次に、図 13 (b) に示すように、フイラ一レンズ Lに光を入射して全光線拡散反射値を測定し、上記基準白色板の全光線拡散反射値との割合で算出した。なお、図 1 3 ( b ) では図 1 2 ( a ) のようにフィルム側から光を入射させている力図 1 2 ( b ) のようにフィラー側から光を入射させた場合も同様に行った。この場合の測定波長は 4 0 0〜 7 0 0 n mであり、測定値はこの波長領域の平均値で示した。その結果を、表 1に示す。

表 1

表 1によれば、試料 1 一 3においては、光がフィルム側とフィラー側のいずれから入射しても、全光線拡散透過率は約 9 1 %、全光線拡散反射率は約 2 6 %と差はみられなかった。一方、試料 1— 1 , 1— 2の光散乱性は、光の入射方向がフィルム側からとフィラー側からとで差が認められた。光がフィルム側から入射する場合の全光線拡散透過率は試料 1 - 3より低いが、全光線拡散反射率は高い。また、光がフィラー側から入射する場合の全光線拡散透過率はきわめて高く、逆に全光線拡散反射率は低い。すなわち、本発明のフィラーレンズによれば、光の入射方向が表裏いずれであるかによって光散乱性が異なり、レンズ効果が認められる。これを利用して目的に応じた光学的な特性を得ることが可能である。

2 . 第 2実施形態

( 1 ) フィラーレンズの製造

まず、本発明の第 2実施形態において、粘着剤として結着層に用いたアクリルポリマー aについて説明する。

温度計、攪拌機、還流冷却管、窒素導入管を備えたフラスコ中に n—プチルァクリレート 9 4重量部、アクリル酸 3重量部、 2 —ヒドロキシァクリレー卜 1重量部、過酸化ベンゾィル 0 . 3重量部、酢酸ェチル 4 0重量部、トルエン 6 0重量部を加え、次いで窒素導入管から窒素を導入してフラスコ内を窒素雰囲気とした後、 6 5 °Cに加温して 1 0時間重合反応を行い、重量平均分子量約 1 0 0万、 T g約一 5 0 のアクリルポリマー溶液を得た。このァクリルポリマー溶液に固形分が 2 0重量％となるようにメチルイソプチルケトンを加え、アクリルポリマ — aを調製し、以下のフィラーレンズの結着層に用いた。試料 2一 1

透明基体として、厚さ 8 0 のトリアセチルセルロース（商品名：富士夕ック U V D 8 0、富士写真フィルム社製、屈折率 1 . 4 9、全光線透過率 9 2 . 4 ) を用いた。このフィルムの片面上に、アクリルポリマ一 aの 1 0 0重量部に対しイソシァネート系硬化剤（商品名： L一 4 5、綜研化学社製）を 0 . 2重量部、エポキシ系硬化剤（商品名： E— 5 X M、綜研化学社製）を 0 . 1重量部添加した結着剤を、乾燥後の厚さが 3 / mになるようにリバースコ一夕一で塗工し、 1 0 0 °Cで 2分間乾燥し結着層を形成し、このフィルムを A 5版の大きさに切断した。

次に、有機フイラ一として、体積平均粒子径が 4 . で、粒子径分布が 0 .

9 4、屈折率 4 3、真円度 9 6 %のメチルシリコーンビーズ（商品名：トスパール 1 4 5、 G E東芝シリコーン社製）を用い、この有機フイラ一を、底部からエア一を噴出する多孔板容器に投入した。その後、この容器を振動させ、振動と噴出エアーの相乗効果によって、有機フィラーを流動化状態にさせた。結着層を表面に形成した上記フィルムを適宜時間をかけてこの中をくぐらせ、結着層の表面にフィラーを付着させた。

次いで、上記第 1実施形態と同様にして、結着層の表層に有機フィラーを埋め込みフイラ一層を形成した後、イオン交換水に界面活性剤（商品名：リポノックス N C— 9 5、ライオン社製）を加えた 0 . 1重量％水溶液中に該フイラ一レンズを浸漬しつつ超音波を与えることにより余剰な有機フイラ一を洗浄除去した。これを水溶液から取り出し、イオン交換水で十分にすすいだ後、エアーナイフにより表面の水切りをした。その後、 4 0 °Cの恒温槽で 5日間放置し、乾燥させた後、常温まで冷却し、本発明の試料 2— 1のフイラ一レンズを得た。試料 2 - 2

試料 2— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 2— 1の結着剤を乾燥後の厚さが 3 imになるようにリバ一スコ一夕一で塗工し、 100°Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用する有機フイラ一を体積平均粒子径が 2. 6 m,屈折率 1. 43、粒子径分布 0. 90、真円度 94 %のメチルシリコーンビーズ（商品名：トスパール 1 30、 G E東芝シリコーン社製）に変更した以外は、試料 2— 1と同様に行い本発明の試料 2— 2のフィラ一レンズを得た。試料 2 - 3

試料 2— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 2— 1の結着剤を乾燥後の厚さが 4 mになるようにリバ一スコ一夕一で塗工し、 100でで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用する有機フイラ一を体積平均粒子径が 5. 0 urn,屈折率 1. 50、粒子径分布 0. 94、真円度 93%のメチルメタクリレ一トビーズ（商品名： MX— 500、綜研化学社製）に変更した以外は、試料 2— 1と同様に行い本発明の試料 2— 3のフィラーレンズを得た。試料 2— 4

試料 2— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 2— 1の結着剤を乾燥後の厚さが 5 /mになるようにリバースコ一夕一で塗工し、 100°Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A5版に切断した。その後の工程は、使用する有機フイラ一を体積平均粒子径が 10. 8 ^m、屈折率 1. 50、粒子径分布 0. 94、真円度 94%のメチルメ夕クリルレートビーズ（商品名： MX— 10 00、綜研化学社製）に変更した以外は、試料 2— 1と同様に行い本発明の試料 2— 4のフィラーレンズを得た。試料 2 - 5

試料 2— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 2— 1の結着剤を乾燥後の厚さが 6 ^umになるようにリバースコ一夕一で塗工し、 1 00°Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用する有機フイラ一を体積平均粒子径が 14. 9 m、屈折率 1. 50、粒子径分布 0. 96、真円度 9 2 %のメチルメ夕クリルレートビーズ（商品名： MX— 1 5 00H、綜研化学社製）に変更した以外は、試料 2— 1と同様に行い本発明の試料 2— 5のフィラ一レンズを得た。試料 2 - 6

試料 2— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 2— 1の結着剤を乾燥後の厚さが 3 imになるようにリバースコ一ターで塗工し、 1 00°Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用するフイラ一を体積平均粒子径が 4. l m、屈折率 1. 52、粒子径分布 0. 3 4、真円度 67 %のソーダガラス（商品名： MB— 1 0、東芝バロティー二社製）に変更した以外は、試料 2— 1と同様に行い比較用の試料 2— 6のフイラ一レンズを得た。なお、このフィラーには不定形の粒子も含まれており、最長径を個々のフィラーの直径として測定した。試料 2 - 7

試料 2— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 2— 1の結着剤を乾燥後の厚さが 1 5 になるようにリバ一スコ一夕一で塗工し、 1 00 で 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用するフィラーを体積平均粒子径が 2 1. 0 m, 屈折率 1. 50、粒子径分布 0. 2 9、真円度 94 %のメチルメ夕クリレートフイラ一（商品名： MR— 20 G、綜研化学社製）に変更した以外は、試料 2— 1と同様に行い比較用の試料 2— 7 のフィラーレンズを得た。試料 2— 8

試料 2— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 2— 1の結着剤を乾燥後の厚さが 2 0 mになるようにリバースコ一夕一で塗工し、 1 00でで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用するフィラーを体積平均粒子径が 2 9 . 3 111、屈折率1 . 5 2、粒子径分布 0 . 2 3、真円度 9 4 %のソーダガラス（商品名： G B— 7 3 1、東芝バロティ一二社製）に変更した以外は、試料 2— 1と同様に行い比較用の試料 2— 8のフイラ一レンズを得た。

( 2 ) フィラーレンズの評価

①フィラーレンズの観察

試料 2— 1〜2 _ 8のフィラーレンズのフィラー層の平面および断面を電子顕微鏡によって観察した。図 1 4〜2 1は試料 2— 1〜2— 8のフィラーレンズの平面および断面を 1 0 0 0倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真である。

図 1 4〜 1 8からわかるように、試料 2—：！〜 2— 5のフィラーレンズは面方向の充填密度が高く均一であり、さらに、結着層への埋め込まれ深さも均一である。一方、図 1 9および図 2 1から明らかなように試料 2— 6および 2— 8のフィラーレンズでは、余剰フィラーの洗浄工程等でフィラーが脱落した痕と思われる、脱落痕（図 1 9および図 2 1の図中央部の空隙部）が多数観察された。また、図 2 0および 2 1の試料 2— 7および 2 - 8ではフィラーの体積平均粒子径が大きいので、フィラ一およびフィラ一の間隙の面積が広くなつていることが明白である。

②透過光の均一性の評価

試料 2—：!〜 2— 8のフィラーレンズを透過光に透かして目視で観察し、透過光の均一性を評価した。 A 5版全面において均一な場合は〇、フィラー抜けゃフイラ一の間隙等、場所により光の透過性が異常に高い明るい個所や、フィラーが複層に存在するため光の透過性が異常に低く暗い個所が目視により確認できる場合は Xとした。透過光の均一性の評価結果を表 2に記した。

③透過光の木目の細かさの評価

試料 2— 1〜2— 8のフィラーレンズを透過光に透かして目視で観察し、透過光の木目の細かさを評価した。透過光が滑らかに見える場合は〇、ざらついて見える場合は Xとした。透過光の木目の細かさの評価結果を表 2に記した。

④光学特性試験

試料 2— 1〜2— 5のフイラ一レンズについて、図 12 (b) のように光をフイラ一側から入射させた場合の全光線透過率： T t (%)、全光線拡散率： H z (%) を島津製作所製の分光光度計 UV 3 1 00を用いて測定した。測定結果を表 3に記す。

なお、実用上ディスプレイ用としてフィラーレンズに要求される特性としては、輝度と視野角とのバランスがそのディスプレイの使用用途により異なるが、 T t は 70%以上、 H zは 60 %以上が好適である。

表 2

表 3

表 2および表 3から明らかなように、本発明のような構成を有するフィラーレンズの光学特性は全光線透過率、全光線拡散率共に実用上十分な値を示しており、十分な光拡散性と透過性とを有している。そして、微小な有機フイラ一を用いてるため、均一で木目の細かな透過光を有していた。また、表 3から有機フィラーの体積平均粒子径を変化させることにより、光の拡散性および透過性を変化させ調整することが可能であることが理解できる。

一方、試料 2— 6および 2— 8のように、無機フィラーを用いたフィラーレンズでは、結着層とフィラーとの密着性が悪いため、洗浄時にフィラーの脱落が発生し、そのため、その個所が異常に明るく透過光が不均一であった。また、試料 2 _ 7および 2— 8のように体積平均粒子径が 1 5 mより大きなフイラ一を用いたものでは、透過光の木目が荒く、ディスプレー用途には用いることができないレベルであった。

3. 第 3実施形態

( 1 ) フィラーレンズの製造

本発明の第 3実施形態においても、上記第 2実施形態で用いたァクリルポリマ一 aを粘着剤として結着層に用いた。

試料 3— 1

透明基体として、厚さ 8 0 ^zmのトリアセチルセルロース（商品名：富士夕ック UVD 8 0、富士写真フィルム社製、屈折率 49、全光線透過率 9 2. 4、ヘイズ 0. 1 5) を用いた。このフィルムの片面上に、アクリルポリマー aの 1 0 0重量部に対しイソシァネート系硬化剤（商品名： L一 4 5、綜研化学社製）を 0. 4 5重量部、エポキシ系硬化剤（商品名： E— 5 XM、綜研化学社製）を 0. 1 5重量部添加した粘着剤を、乾燥後の厚さが 5 ^mになるようにリバースコ一夕—で塗工し、 1 0 0°Cで 2分間乾燥し結着層を形成し、このフィルムを A 5版の大きさに切断した。

次に、フイラ一として、体積平均粒子径 4. 5 τ , 粒子径分布 0. 94、屈折率 1. 4 3、真円度 9 6 %のメチルシリコーンフイラ一（商品名：トスパール 1 4 5、 GE東芝シリコーン社製）を用い、このフイラ一を、底部からエアーを噴出する多孔板容器に投入した。その後、この容器を振動させ、振動と噴出エア一の相乗効果によって、フィラーを流動化させる。結着層を表面に形成した上記フィルムを適宜時間をかけてこの中にくぐらせ、結着層の表面にフィラーを付着させた。

次いで、上記第 1実施形態と同様にして、結着層の表層にフィラーを埋め込みフイラ一層を形成した後、イオン交換水に界面活性剤（商品名：リボノックス N C— 9 5、ライオン社製）を加えた 0 . 1重量％水溶液中に該フイラ一レンズを浸漬しつつ超音波を与えることにより余剰なフィラーを洗浄除去した。これを水溶液から取り出し、イオン交換水で十分にすすいだ後、エアーナイフにより表面の水切りをした。その後、 4 0 °Cの恒温槽で 7日間放置し、乾燥させた後、常温まで冷却し、本発明の試料 3— 1のフィラ一レンズを得た。試料 3— 2

試料 3— 1と同様の透明基体フィルムの片面上に、試料 3— 1の粘着剤を乾燥後の厚さが 5 になるようにリバースコ一夕一で塗工し、 1 0 0 °Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用するフイラ一を体積平均粒子径 1 0 . 、粒子径分布 0 . 9 4、屈折率

1 . 5 0、真円度 9 4 %のメチルメ夕クリルレート（商品名： M X— 1 0 0 0、綜研化学社製）に変更した以外、試料 3— 1と同様に行い、本発明の試料 3— 2 のフィラーレンズを得た。試料 3— 3

試料 3— 1と同様の透明基体フィルムの片面上に、試料 3— 1の粘着剤を乾燥後の厚さが 5 / mになるようにリバースコ一夕一で塗工し、 1 0 O t:で 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。その後の工程は、使用するフイラ一を体積平均粒子径 1 4 . 9 , 粒子径分布 0 . 9 6、屈折率 1 . 5 0、真円度 9 2 %のメチルメ夕クリルレート（商品名： M X— 1 5 0 0 H、綜研化学社製）に変更した以外、試料 3— 1と同様に行い、本発明の試料 3— 3 のフィラーレンズを得た。試料 3— 4

試料 3— 1と同様の透明基体フィルムの片面上に、試料 3— 1の粘着剤を乾燥後の厚さが 5 になるようにリバースコ一夕一で塗工し、 100°Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。次いで、試料 3 — 1で用いたフイラ一を試料 3— 1と同様に結着層に付着させた。次に、 YBA 型べ一力一アプリケ一夕一（ヨシミツ精機社製）を用いてフィラー付着層の厚さが 12. 5 mになるように表面を均した。その後、加圧ローラ一（商品名： L am i p a c k e r PD 3204、 Fu j i p l a I n c. 社製）を用いて、 1. 5 cmZ秒のスピードでフィラーの付着したフィルムを加圧ローラ一に挿入してフィラーを結着層に埋め込んだ。その後の工程は試料 3— 1と同様に行い、比較用の試料 3— 4のフィラーレンズを得た。試料 3— 5

試料 3— 1と同様の透明基体フィルムの片面上に、試料 3— 1の粘着剤を乾燥後の厚さが 5 zzmになるようにリバ一スコ一ターで塗工し、 100 で 2分間乾燥して結着層を形成した後、そのフィルムを A 5版に切断した。次いで、試料 3 - 1で用いたフィラーを試料 3— 1と同様に結着層に付着させ、 YBA型べ一力 —アプリケ一夕一を用いてフィラ一付着層の厚さが 12. 5 mになるように表面を均した。次工程の加圧口一ラーに挿入する際に、フイラ一の付着した基材を、 2枚重ねした 125 厚の PETフィルムの間に挟み込むことによりローラーの圧力を高め、結着層にフィラーを埋め込んだ。その後の工程は試料 3— 1と同様に行い、比較用の試料 3 _ 5のフィラーレンズを得た。試料 3— 6

試料 3— 1と同様の透明基体フィルムの片面上に、試料 3— 1の粘着剤を乾燥後の厚さが 5 になるようにリバ一スコーターで塗工し、 1 00°Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。次に、試料 3— 2のフイラ一を用い、 YB A型べ一カーアプリケ一ターのギヤップを変更してフイラ一付着層の厚さが 25 //mになるように表面を均した。その後の工程は試料 3 -4と同様に行い、比較用の試料 3— 6のフィラ一レンズを得た。試料 3 - 7

試料 3— 1と同様の透明基体フィルムの片面上に、試料 3— 1の粘着剤を乾燥後の厚さが 5 mになるようにリバースコ一夕一で塗工し、 1 00°Cで 2分間乾燥して結着層を形成した後、このフィルムを A 5版に切断した。次に、試料 3— 3のフイラ一を用い、 YB A型べ一力一アプリケ一夕一のギヤップを変更してフイラ一付着層の厚さが 2 5 imになるように表面を均した。その後の工程は試料 3 -4と同様に行い、比較用の試料 3— 7のフィラーレンズを得た。試料 3— 8

試料 3— 1で用いた粘着剤の固形分 1 00重量部に対して、試料 3— 1で用いたフイラ一を 1 0重量部添加し、アジ夕一ゼで 1時間攪拌して塗料を作成した。作成した塗料を、試料 3— 1と同様の透明基体フィルムの片面上にコンマコ一夕一で乾燥後の厚さが 2 5 mになるよう塗布し、乾燥してフィラー層を形成した。このフイラ一層の表面に剥離 P ETフィルム（商品名： 38 1 1、リンテック社製）をラミネートし、 40での恒温槽中に 1週間放置した後、常温まで冷却した。その後、 A 5版に切断し、剥離 PETを剥がして、比較用の試料 3— 8のフイラ —レンズを得た。

(2) フィラーレンズの評価

①フィラーレンズの観察

上記方法で得られた試料 3— 1〜 3— 8のフイラ一レンズの平面および断面を電子顕微鏡によって観察した。図 22は試料 3― 1のフィラーレンズの平面および断面を 1 0 0 0倍で撮影した顕微鏡写真であり、（a) は平面、（b) は断面を示している。図 2 3， 24は試料 3— 2, 3— 3のフイラ一レンズの平面（ a) および断面（b) を 500倍で、図 2 5, 2 6は試料 3— 4, 3— 5のフイラ一レンズの平面（a) および断面（b) を 1 000倍で、図 2 7， 2 8は試料 3— 6， 3— 7のフイラ一レンズの平面を 5 00倍で、図 29は試料 3— 8のフイラ一レンズの平面（a ) および断面（b ) を 1 0 0 0倍の倍率で撮影した電子顕微鏡写真である。

上記図 2 2〜 2 4の（a ) に示した平面写真からわかるように、試料 3—：！〜 3— 3のフイラ一レンズは面方向の充填密度が高く均一であり、また、図 2 2〜 2 4の（b ) の断面写真から、試料 3— 1〜 3— 3のフイラ一レンズでは、フィラー層は単層で、かつ、フイラ一が結着層の表面から一部が突出した構成で均一な深さに埋め込まれていることが示された。これに対し、ローラ一によってフィラーを結着剤層に埋め込んだ試料 3— 4〜 3 _ 7のフィラーレンズでは、図 2 5 〜2 8の平面写真に示すように、フイラ一の充填密度が不均一であり、特に、試料 3 _ 4および 3— 5においては、フイラ一の充填が密な領域（a l ) や粗な領域（a 2 ) が生じてしてしまうことが明らかとなった。このフイラ一の充填密度が高い領域では、図 2 5および 2 6の（b ) に示した断面写真から明らかなように、 1層目のフイラ一の間隙から露出した結着層に他のフイラ一が付着したコロ二一のような構成になってる部位が多数存在していた。これは、この部位に高い圧力が加わり、 1層目のフィラーが結着層に深く埋め込まれ、フイラ一の間隙に押し出された結着層に他のフイラ一が付着したものと考える。

また、従来型のフイラ一レンズである試料 3— 8では、図 2 9の（a ) に示すように、フイラ一が完全に結着層中に埋没しており、さらに、（b ) の断面写真によれば、フイラ一が結着層中に複層に存在していることが観察された。

図 3 0は試料 3 _ 1および 3— 4のフィラーレンズに透過光を用いた状態の 5 0倍の光学顕微鏡写真である。この光学顕微鏡写真から明らかなように、フイラ一の埋め込み深さが均一である試料 3— 1のフィラーレンズでは、光の透過性が均一であることが示された。一方、フィラーの結着層の埋め込み深さが不均一で、部分的にフィラーが重なっているような試料 3— 4のフィラーレンズでは、光の透過性が不均一であることが示された。

②フイラ一の粒子間距離の測定

試料 3— 1〜 3— 8のフィラーレンズの面方向のフィラー間距離をキ一エンス社のデジタルマイクロスコープ（商品名： V H— 6 3 0 0 ) により測定した。体積平均粒子径が 1 0 /zm未満のフィラーを用いたフィラーレンズについては 30 00倍で、 1 0 z m以上のフィラーを用いたフィラーレンズについては 1 000 倍の倍率で、透過光を用いてフィラーの粒子間距離を測定し、その標準偏差を計算した。

③光学特性試験

試料 3— 1〜 3— 8のフイラ一レンズについて、図 1 2 (b) に示すように光をフイラ一側から入射させた場合の全光線透過率： T t (%), 全光線拡散率： Hz (%) を島津製作所製の分光光度計 UV 3 1 00を用いて測定した。

④光の透過性および拡散性の均一性の評価

試料 3— 1〜 3— 8のフィラ一レンズを透過光に透かして目視で観察し、光透過性の均一性を評価した。均一な場合は〇、場所により透過性が異常に高い明るい個所（透け）や透過性が低く暗い個所が存在する場合は Xとし、光の透過性および拡散性の均一性を評価した。

以上の結果を表 4に記した。

表 4

表 4から明らかなように、試料 3— 1〜3— 3のフィラーレンズにおけるフィラーの粒子間距離の標準偏差は 0. 4以下であるのに対し、試料 3 _ 4〜3— 7 の標準偏差は 0. 4より大きい数値となっていた。また、試料 3— 8のフイラ一レンズでは、フィラーが結着層に完全に埋没しているため、透過光による光学顕微鏡ではピントを合わせることが不可能であり、フィラーの粒子間距離の測定ができなかった。

また、図 1のような構造の試料 3— 1〜 3— 7のフイラ一レンズは、図 2のようにフィラー層が複層である従来型の試料 3— 8のフィラ一レンズよりも、全光線拡散率が高いにもかかわらず全光線透過率も高いので、光透過性と光拡散性に優れているといえる。さらに、試料 3— 1〜 3— 3のフイラ一レンズは、試料 3 — 4〜 3— 7のフィラーレンズと比較して、フィラーの充填密度が高く均一であり、かつ、均一な単層構造であるため、全光線透過率および全光線拡散率ともに高い値を示している。

4. 第 4実施形態

( 1 ) フィラーレンズの製造

本発明の第 4実施形態においても、上記第 2実施形態で用いたァクリルポリマ一 aを粘着剤として結着層に用いた。

試料 4一 1

透明基体として、厚さ 80 / mのトリアセチルセルロース（商品名：富士夕ック UVD 80、富士写真フィルム社製、屈折率 49) を用いた。このフィルムの片面上に、ァクリルポリマー aの 1 00重量部に対しイソシァネート系硬化剤（商品名： L一 45、総研化学社製）を 0. 4重量部と、エポキシ系硬化剤（商品名： E— 5XM 綜研化学社製） 0. 2重量部とを添加した粘着剤を、乾燥後の厚さが 5 /xmになるようにリバースコ一夕一で塗工、 100°Cで 2分間乾燥した後に、剥離 PETフィルム（商品名： 38 1 1 リンテック社製）をラミネ一卜し、 40 の恒温槽中に 7日間放置し、結着層を硬化させた。このフィルムを A 5版に切断し、剥離 P ETフィルムを剥がした。

フイラ一として、体積平均粒子径が 4. 5 imで粒子径分布が 0. 94、屈折率 1. 43、真円度 96 %のメチルシリコーンからなるフイラ一（商品名：トスパール 145、 GE東芝シリコーン社製）を用い、このフイラ一を、底部からェァーを噴出する多孔板容器に投入した。その後、この容器を振動させ、振動と噴出エアーの相乗効果によって、フイラ一を流動化させる。流動化状態のフィラー中に結着層を表面に形成した上記フィルムを適宜時間をかけてくぐらせ、結着層の表面にフィラ一を付着させた。

次いで、上記第 1実施形態と同様にして、結着層の表層にフィラーを埋め込みフイラ一層を形成した後、イオン交換水に界面活性剤（商品名：リポノックス N C— 9 5、ライオン社製）を加えた 0 . 1重量溶液中に該フイラ一レンズを浸漬しつつ超音波を与えることにより余剰なフィラーを洗浄除去した。これを水溶液から取り出し、イオン交換水で十分にすすいだ後、エアーナイフにより表面の水切りをした。その後、 4 0 °Cの恒温槽で 5日間放置し、乾燥させた後、常温まで冷却し、本発明の試料 4— 1のフイラ一レンズを得た。このフィラーレンズの結着層のゲル分率は 6 4 %であった。試料 4一 2

試料 4 - 1と同様のフィルムの片面上に、アクリルポリマー aの 1 0 0重量部に対しィソシァネート系硬化剤（商品名： L一 4 5、総研化学社製）を 1 . 0重量部と、エポキシ系硬化剤（商品名： E— 5 X M、綜研化学社製） 0 . 5重量部とを添加した粘着剤を、乾燥後の厚さが 5 /X mになるようにリバースコ一ターで塗工し、 1 0 0 ^で 2分間乾燥した後に、剥離 P E Tフィルム（商品名： 3 8 1 1、リンテック社製）をラミネートし、 4 0 °Cの恒温槽中に 7日間放置して結着層を硬化させた。このフィルムを A 5版に切断し、剥離 P E Tフィルムを剥がした。その後の工程は、試料 4一 1と同様に行い本発明の試料 4— 2のフイラ一レンズを得た。このフィラーレンズの結着層のゲル分率は 9 0 %であった。試料 4一 3

試料 4— 1において、粘着剤の配合に硬化剤を全く用いない以外は同様に行い比較用の試料 4— 3のフィラーレンズを得た。このフィラーレンズの結着層のゲル分率は 1 %であった。試料 4一 4

試料 4一 1において、粘着剤の配合を、アクリルポリマー aの 1 0 0重量部に対しイソシァネート系硬化剤（商品名： L— 4 5、総研化学社製）を 0 . 2重量部と、エポキシ系硬化剤（商品名： E— 5 X M 綜研化学社製） 0 . 1重量部に変更した以外は同様に行い比較用の試料 4— 4のフイラ一レンズを得た。このフィラ一レンズの結着層のゲル分率は 4 2 %であった。

( 2 ) フィラーレンズの評価

①フィラー層の観察およびフィラーの突出の割合の測定

試料 4— 1〜4— 4のフィラーレンズの平面および断面を電子顕微鏡によって観察した。図 3 1〜 3 4は、試料 4— 1〜4一 4のフィラーレンズの平面および断面を 2 0 0 0倍の倍率で撮影した顕微鏡写真である。

図 3 1から試料 4— 1のフィラーレンズでは、フィラーの突出の割合が 5 5 % となるように結着層から突出した状態で、フイラ一層が均一な単層となっている。図 3 2から試料 4— 2のフイラ一レンズでは、フィラーの突出の割合が 6 6 %となるように結着層から突出した状態で、フィラー層が均一な単層となっている。一方、図 3 3から試料 4一 3のフイラ一レンズでは、フィラーの突出の割合が 2 4 %となるように結着層から突出した状態で、フイラ一層が均一な単層となっている。図 3 4から試料 4— 4のフイラ一レンズでは、フィラーの突出の割合が 3 9 %となるように結着層から突出した状態で、フィラー層が均一な単層となっている。

②光学特性試験

上記試料 4一 1〜4一 4のフイラ一レンズについて、図 1 2 ( b ) に示すように光をフイラ一 3側から入射させた場合と、図 1 2 ( a ) に示すようにフィルム 1側から入射させた場合のヘイズ（全光線拡散率（H z ) ) %を島津製作所製の分光光度計 U V 3 1 0 0を用いて測定した。測定結果を表 5に記した。 ③信頼性試験

上記試料 4一 1〜4一 4のフイラ一レンズを 6 0 で 9 0 % R Hの高温高湿槽に 5 0 0時間放置し、常温常湿下で 2 4時間放置した後、図 1 2 ( b ) に示すように光をフイラ一 3側から入射させた場合と、同図（a ) に示すようにフィルム 1側から入射させた場合のヘイズ（全光線拡散率（H z ) ) %を島津製作所製の分光光度計 U V 3 1 0 0を用いて測定した。測定結果を表 5に記した。

④ペーパーホワイト性と均一性の確認

上記試料 4一 1〜4一 4のフィラーレンズについて、表面にアルミニウム蒸着を施した平板の上に、フイラ一面が上向きになるように置き、目視によりぺーパ一ホワイト性を確認した。背景がペーパーホワイトに近い場合は〇、アルミニゥムの地の色が出ている場合は Xとした。この時、ペーパーホワイト色の均一性も目視により評価し、均一な場合は〇、部分的にムラがある場合は Xとした。ベーパーホワイト性、均一性の評価結果を表 5に記した。

表 5

表 5によれば、試料 4— 1， 4一 2のフイラ一レンズでは、フィラー側、フィルム側のどちらの方向の入射光に対しても初期のヘイズは約 8 7〜 9 0 %であり、実用上十分な光拡散性を有し、さらにペーパーホワイト性も良好であった。これに対し、試料 4一 3 , 4— 4のフイラ一レンズでは、初期のヘイズは約 7 5 〜8 1 %であり、ペーパーホワイト性が不十分であった。また、信頼性試験においては、試料 4— 1 , 4— 2のフイラ一レンズでは、ヘイズの値の変化がほとんどなく信頼性は良好であった。一方、試料 4一 3、 4— 4のフイラ一レンズでは、ヘイズが 1 0〜 1 5 %も低下しており、ディスプレー等に用いるには困難であつた

5 . 第 5実施形態

( 1 ) フィラーレンズの製造

本発明の第 5実施形態においては、上記第 2実施形態で重合させたァクリルポリマ一溶液に、固形分が 2 0重量％となるように酢酸ェチルを加え、アクリルポリマ一 bを調製し、以下のフィラーレンズの結着層に用いた。

試料 5— 1

透明基体として、厚さ 8 0 のトリアセチルセルロース（商品名：富士夕ック U V D 8 0、富士写真フィルム社製、屈折率 1 . 4 9 ) を用いた。このフィルムの片面上に、ァクリルポリマーの 1 0 0重量部に対しイソシァネート系硬化剤（商品名： L— 4 5、総研化学社製）を 0 . 5重量部と、エポキシ系硬化剤（商品名： E— 5 X M 綜研化学社製） 0 . 2重量部とを添加した結着剤を、乾燥後の厚さが 5 mになるようにリバ一スコ一夕一で塗工、 1 0 0 °Cで 2分間乾燥して結着層を形成し、このフィルムを A 5版の大きさに切断した。

フイラ一として、個数平均粒子径が 4 . 5 mで粒子径分布が 0 . 9 4、屈折率 1 . 4 3、真円度 9 6 %のメチルシリコーンからなるフイラ一（商品名：トスパール 1 4 5、 G E東芝シリコーン社製）を用い、このフイラ一を、底部からェァーを噴出する多孔板容器に投入した。その後、この容器を振動させ、振動と噴出エアーの相乗効果によって、フイラ一を流動化させる。流動化状態のフィラー中に結着層を表面に形成した上記フィルムを適宜時間をかけてくぐらせ、結着層の表面にフィラーを付着させた。

次いで、上記第 1実施形態と同様にして、結着層の表層にフィラーを埋め込んでフイラ一層を形成した後、界面活性剤（商品名：リポノックス N C— 9 5、ライオン社製）をイオン交換水 1 0 0重量部に対して 0 . 1重量部添加した水溶液を用いて、フイラ一層に水圧シャワーをかけてフイラ一層を洗浄し、余剰フイラ一を除去した後、イオン交換水で十分に濯いだ。その後、エアーブローにより全体を十分に乾燥させた。

次に、上記結着層の表層に埋め込まれたフイラ一層を有するフィルムを、 6 0 °Cに設定された恒温槽中に 2日間放置して結着層を軟化させ、結着層とフィラーとを馴染ませることにより、フィラーの周辺部に結着層の盛り上がり部分を形成した。その後、恒温槽から取り出して自然冷却し、本発明の試料 5 — 1のフイラ一レンズを得た。試料 5 - 2

試料 5— 1と同様のフィルムの片面上に、試料 5— 1と同様の結着剤を、乾燥後の厚さが 5 mになるようにリバースコ一夕一で塗工し、 1 0 O :で 2分間乾燥した後に、剥離 P E Tフィルム（商品名： 3 8 1 1、リンテック社製）をラミネートし、 4 0での恒温槽中に 1週間放置した後、剥離 P E Tフィルムを剥がし、結着層を形成した。この後、このフィルムを A 5版の大きさに切断した。

次いで、試料 5— 1のフイラ一を用い、試料 5— 1のフイラ一を付着させるェ程および加圧媒体によって結着層にフィラ一を埋め込む工程を行った。その後、試料 5— 1と同様の洗浄水溶液中に該積層体を投入し、超音波を与えることにより余剰フィラーを除去した後、イオン交換水を用いて十分に濯ぎを行い、エアーブローにより全体を乾燥させた。

次に、上記結着層の表層に埋め込まれたフイラ一層を有するフィルムを、 4 0 °Cおよび 9 0 % R Hに設定された恒温高湿槽に 3日間放置して結着層を軟化させ、その後、恒温高湿槽から取り出して自然冷却し、本発明の試料 5— 2のフィラーレンズを得た。試料 5 _ 3

結着層を軟化させる工程を除いた以外は、試料 5— 2と同様にして、比較用の試料 5— 3のフィラ一レンズを得た。

( 2 ) フィラーレンズの評価

①フィラー層の観察

試料 5— 1〜5— 3のフィラ一レンズの平面および断面を電子顕微鏡によって観察した。図 3 5〜3 7は、試料 5— 1〜 5— 3のフイラ一レンズの平面および断面を 5 000倍で撮影した顕微鏡写真である。図 3 5， 3 6からわかるように、試料 5— 1， 5— 2のフイラ一レンズでは、フィラーの周縁部に結着層の盛り上がり部分を有し、フィラーが均一な単層で、かつ一部が突出しており、図 6に示すような構成であった。また、図 3 7からわかるように、試料 5— 3のフイラ一レンズのフィラー周縁部には結着層の盛り上がり部分がない構成であった。

②光学特性試験

上記試料 5— 1〜 5— 3のフイラ一レンズについて、図 1 2 (a) に示すように光をフィルム 1側から入射させた場合と図 1 2 (b) に示すように光をフイラ一 3側から入射させた場合の全光線透過率： T t (%) とヘイズ（全光線拡散率）： Hz (%) を島津製作所製の分光光度計 UV 3 1 00を用いて測定した。上記の測定結果を、表 6に示す。

表 6

表 6によれば、フィルム側から入射した場合の全光線透過率は、試料 5— 1， 5— 2のフィラーレンズでは約 9 1〜92 %であるのに対して、試料 5— 3のフイラ一レンズでは約 7 5 %であった。すなわち、試料 5— 1， 5— 2のフイラ一レンズのフィルム側からの入射光に対する光透過性は、試料 5— 3のフイラーレンズよりも 1 6 ~ 1 7 %も高いことが確認された。そして、ヘイズに関しては、試料 5—：！〜 5— 3のフィラーレンズでは約 7 8〜8 1 %であり、十分な光拡散性を有していた。一方、フイラ一側からの入射光に対しては、試料 5— 1〜5— 3のフィラーレンズでは全光線透過率が約 96〜 9 7 %であり、非常に高い光透過性を有していた。また、ヘイズも約 7 9〜8 1 %であり、十分な光拡散性を有していた。

すなわち、試料 5— 1， 5— 2のフイラ一レンズは、フィラー側の入射光に対して従来品と同等の光拡散性と光透過性を有している。そして、フィルム側からの入射光に対しては十分な光拡散性を所持しつつ、従来品より約 1 6〜 1 7 %も透過性に優れていることが確認された。 T A Cフィルム自体の全光線透過率が約 9 2 %でヘイズが約 0 . 2 %程度であることから、本発明のフイラ一レンズは両方向からの入射光に対して、十分な光拡散性を持ちながら光透過性のロスがほとんどないことが確認された。

6 . 第 6実施形態

( 1 ) フィラーレンズの作製

まず、本発明の第 6実施形態において、結着層に用いたブロックイソシァネート硬化剤について説明する。

還流冷却器、温度計および攪拌器を取り付けた四つ口フラスコに下記組成を仕込み、所望のイソシァネート含量に達するまでポリウレタン化を行い、次いで、ここにエチレングリコールモノー n —へキシルエーテルを 4部加えてィソシァネート基のブロック化反応を行い、ブロックイソシァネート硬化剤を調製し、以下のフィラーレンズの結着層用塗工液に用いた。

[ブロックイソシァネート硬化剤用配合]

•ポリジフエニルメタンジィソシァネート

(商品名：ミリオネート M R 1 2 0、日本ポリウレタン工業社製） 4 5部 • 2—ヒドロキシェチルァクリレート 3 1部

•酢酸ブチル 2 0部試料 6— 1

透明基体として、厚さ 8 0 ιηの卜リアセチルセルロース（商品名：富士夕ック U V D 8 0、富士写真フィルム社製、屈折率 4 9 ) を用いた。このフィルムの片面上に、ディスパ一にて 1 5分間攪拌 '混合した下記結着層用塗工液を、乾燥後の厚さが 1 0 mになるようにリバ一スコ一夕一で塗工し、 1 0 0 °Cで 2 分間乾燥した後、 3 0 °Cで 1週間エージングを行い、結着層を形成した。

[結着層用塗工液の配合] •ァクリル系粘着剤

(商品名： S Kダイン 1 8 5 2、綜研化学社製、全固形分 2 3 %ェチルァセテ一ト溶解液） 1 0 0部

•ァクリル系化合物

トリペン夕エリスリトールポリアクリレ一ト 4 5部

•上記ブロックイソシァネート硬化剤 1 . 5部

'イソプロピルアルコール 5部

• メチルェチルケトン 2 1 0部

•ェチルァセテ一ト 6 5 0部次に、フイラ一として、粒子径が 4 . 5 の単分散で、屈折率 1 . 4 5のメチルシリコーンからなるフイラ一を用い、このフイラ一を、底部からエア一を噴出する多孔板容器に投入した。その後、この容器を振動させ、振動と噴出エア一の相乗効果によって、フィラーを流動化させる。結着層を表面に形成した上記フイルムを適宜時間をかけてくぐらせ、結着層の表面にフイラ一を付着させた。次いで、上記第 1実施形態と同様にして、結着層の表層にフィラーを埋め込みフイラ一層を形成した後、上記フィルムの塗工膜を 1 2 0 °Cで 5分間加熱して熱硬化させた。その後、イオン交換水を用いてフイラ一層に水圧シャワーをかけてフイラ一層を洗浄することにより余剰フィラーを除去し、次いで、エアープロ一により全体を乾燥して本発明の試料 6— 1のフイラ一レンズを得た。試料 6— 2

結着層用塗工液におけるアクリル系化合物として、トリペンタエリスリトールポリアクリレートに代えてジペン夕エリスリトールトリァクリレートを用いた以外は、試料 6— 1と同様にして、本発明の試料 6— 2のフイラ一レンズを得た。

§式料 6— 3

下記成分からなる混合物をサンドミルにて 3 0分間分散することによって得られた塗料を、膜厚 8 0 ^ m、透過率 9 2 %からなる透明基体のトリァセチルセルロース（商品名：富士タック U V D 8 0、富士写真フィルム社製、屈折率 1 . 4 9) の片面上に、リバ一スコ一ティング方式にて塗布し、 1 00°Cで 2分間乾燥後、 1 2 OWZ cm集光型高圧水銀灯 1灯で紫外線照射を行い（照射距離 1 0 c m、照射時間 3 0秒）、塗工膜を硬化させ、比較用の試料 6— 3のフイラ一レンズを得た。

•エポキシァクリレート系 UV樹脂

(商品名： KR— 566、旭電化社製、固形分 9 5 %溶液） 95部

•架橋ァクリルビ一ズ顔料

(商品名： MX 1 50、綜研化学社製、粒径 1. 5 zm± 0. 5) 1 0部 •イソプロピルアルコール 230部試料 6— 4

試料 6— 1の結着層用塗工液の組成を下記に代えた以外は、試料 6— 1と同様にして、比較用の試料 6— 4のフイラ一レンズを得た。

[結着層用塗工液の配合]

•ァクリル系粘着剤

(商品名： SKダイン 8 1 1 L、綜研化学社製、全固形分 23 %ェチルァセテ一ト溶解液） 1 00部

•ィソシァネート系硬化剤

(商品名： D— 90、綜研化学社製、全固形分 90 %ェチルアセテート溶解液）

1. 5部

( 2 ) フィラ一レンズの評価

①フイラ一層の観察

試料 6— 1， 6 - 2のフィラーレンズのフィラーの埋め込み状態を電子顕微鏡によって観察したところ、フィラーはほぼ均一に結着層中に密な状態で分散していた。また、試料 6— 1の場合、フイラ一は直径の 7 0 %程度が結着層に埋め込まれ、試料 6— 2では直径の 40 %程度が埋め込まれた状態で、結着層の表面で均一に突出していた。 ②光拡散性試験

上記試料 6— 1〜 6— 4のフイラ一レンズについて、図 12 (a) に示すように光をフィルム 1側から入射させた場合と図 12 (b) に示すように光をフイラ —3側から入射させた場合の全光線拡散透過率： T%と全光線拡散反射率： R% を、島津製作所製の分光光度計 UV 3 100で積分球式を用いて測定した。その測定方法は、全光線拡散透過率： T%については、図 1 3 (a) に示すように、入射光と基準白色板（硫酸マグネシウム） 10との間にフイラ一レンズ L を介在させて前方に散乱した光の全光線拡散透過率を測定した。なお、図 1 3

(a) では図 12 (a) のようにフィルム側から光を入射させているが、図 12

(b) のようにフイラ一側から光を入射させた場合も同様に行った。

また、全光線拡散反射率： R%は、まず、基準白色板（硫酸マグネシウム）に光をあてその後方に散乱した光の全光線拡散反射値を測定しその値を 100とする。次に、図 1 3 (b) に示すように、フィラーレンズ Lに光を入射して全光線拡散反射値を測定し、上記基準白色板の全光線拡散反射値との割合で算出した。なお、図 1 3 (b) では図 12 (a) のようにフィルム側から光を入射させているが、図 1 2 (b)のようにフイラ一側から光を入射させた場合も同様に行った。この場合の測定波長は 400〜70 O nmであり、測定値はこの波長領域の平均値で示した。

③信頼性評価

上記試料 6—：！〜 6— 4のフイラ一レンズを高温高湿（80T:, 90%) 条件下に 3日間放置し、その後、上記と同様に光拡散性の試験を行い耐高温高湿性、すなわち、高温高湿下における信頼性の評価を行った。

④粘着力評価

上記試料 6— 1〜6— 4の結着層用塗工液を PETフィルム上に塗布乾燥（乾燥塗布厚 1 0 m) したもの用いて、 J I S Z 0237に基づいて粘着力を測定した。なお、評価は硬化前と硬化後（硬化条件は試料 6— 1と同様）のそれぞれについて実施した。これらの結果を、表 7に示す _c

表 7

表 7によれば、フィラーを樹脂中に分散させた試料 6— 3においては、光がフイルム側とフィラー側のいずれから入射しても、全光線拡散透過率は約 9 1 % , 全光線拡散反射率は約 2 6 %と差はみられなかった。一方、試料 6 - 1， 6 - 2 および 6— 4の光散乱性は、光の入射方向がフィルム側からとフイラ一側からとで差が認められた。光がフィルム側から入射する場合には、全光線拡散透過率が試料 6— 3より低いが、全光線拡散反射率は高く、また、光がフィラー側から入射する場合には、全光線拡散透過率がきわめて高く、逆に全光線拡散反射率は低かった。

また、高温高湿下に放置後、試料 6—：！〜 6— 3の光散乱性には、ほとんど変化が見られなかったが、結着層の粘着剤を硬化させていない試料 6— 4については、光がフィルム側から入射する場合の全光線拡散透過率が上昇し、一方、全光線拡散反射率が低下した。すなわち、本発明のフィラーレンズは、光の入射方向が表裏いずれであるかによって光散乱性が異なるレンズ効果が認められ、かつ高温高湿下においても特定の光散乱性を保持し続けるフィラーレンズを得ることが可能である。また、試料 6— 4のフイラ一レンズは、フイラ一の埋め込み前の乾燥およびエージング時に部分的に硬化反応が進んでしまうことにより、均一なフイラ一層が形成されず、光学特性に劣るものであった。

7 . フィラーレンズの適用例

例えば、本発明のフィラーレンズを透過型の液晶ディスプレイに用いる場合には、図 3 8 ( a ) に示すように、両面に偏光板 2 0が設けられた液晶セル 2 1とバックライトュニット 2 2との間に、フィラ一レンズ Lを液晶セル 2 1側に向けて挿入したり、または、図 3 8 ( b ) のようにフィルム 1面に粘着加工を施して粘着層 2 3を設け、フィラーレンズ Lと偏向板 2 0とを貼り合わせて用いると、バックライトュニット 2 2の光の透過率がきわめて高く、これに加えてディスプレイの前面側（図で上側）から入射する太陽光や電灯光は反射しやすい状態となる。したがって、液晶セル 2 1を照明する光量がきわめて多くなり、液晶画像の鮮明化ならびに節電効果を得ることができる。さらに、本発明のフイラ一レンズ Lは、光拡散性に優れているので、バックライトユニット 2 2による背景色をべ一パーホワイト色に近づけることができ、液晶ディスプレーのコントラストを向上させることができる。

また、本発明のフィラーレンズを反射型の液晶ディスプレイに用いる場合には、図 3 9 ( a ) に示すように、両面に偏光板 2 0が設けられた液晶セル 2 1と反射板 2 4との間に本発明のフィラーレンズ Lを挿入したり、または、図 3 9 ( b ) に示すように、 2枚のフィラーレンズ Lのフィルム 1どうしを粘着層 2 3を介して貼り合せ、光拡散体として用いることもできる。この場合、 1枚のフイラーレンズ Lの代わりに他の光拡散体と貼り合せて用いることもできる。さらに、図 3 9 ( c ) に示すように、フィラーレンズ Lのフィルム 1にアルミ蒸着層 2 5を形成して、拡散反射板として使用することも可能である。これにより、本発明のフイラ一レンズは、効率よく光を取り入れ、かつ、効率良く光を拡散させることが可能である。

さらに、図 4 0に示すように、液晶セル 2 1の前面側にフィルム 1を前方に向けてフィラーレンズ Lを配置すると、バックライ卜ュニット 2 2の透過率が高いことから、視野角がきわめて広い光拡散レンズとして使用することもできる。以上説明したように、本発明のフィラーレンズによれば、基体上に積層された結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で、単層のフイラ一層が形成され、該フィラー層の平面方向のフィラーの充填密度が高く均一であるため、光拡散性が基体側からとフイラ一層側からとでは異なったり、フィラーのレンズ効果が増大したりし、その結果、多様な目的に応じたレンズ効果を提供することができる。したがって、本発明のフイラ一レンズを L CD、 EL、 FED 等のディスプレイに用いると入射光の減衰が少ないため、広視野角、高輝度、高コントラストを兼ね備えた液晶ディスプレーの設計が可能となり、工業的に極めて優れた作用効果を奏する。

Claims

請求の範囲

1. 基体と、この基体上に、直接または他の層を介して積層された結着層と、この結着層の表層に、当該結着層の表面から一部が突出する状態で埋め込まれた多数のフィラ一からなるフィラ一層とを備えることを特徴とするフィラ一レンズ。

2. 前記フイラ一層は、フイラ一が、面方向で高密度に、かつ単層で埋め込まれ形成されたものであることを特徴とする請求項 1に記載のフイラ一レンズ。

3. 前記フイラ一は、真円度が 80 %以上の球であることを特徴とする請求項 2に記載のフィラーレンズ。

4. 前記フイラ一が、前記結着層に、その直径の 1 0〜90 %埋め込まれていることを特徴とする請求項 2または 3に記載のフィラーレンズ。

5. 基体が透明基体であることを特徴とする請求項 1〜4のいずれかに記載のフィラーレンズ。

6. 前記フィラーの屈折率が 1. 45〜 1. 5 5であることを特徴とする請求項 2〜 5のいずれかに記載のフィラーレンズ。

7. 前記基体、結着層およびフィラーの各々の屈折率の差が 0. 30以下であることを特徴とする請求項 6に記載のフィラーレンズ。

8. 前記フイラ一層は、体積平均粒子径が 2〜 1 5 mの有機フィラーからなることを特徴とする請求項 1に記載のフィラーレンズ。

9. 前記有機フィラーの粒子径分布が 0. 8〜 1. 0であることを特徴とする請求項 8に記載のフイラ一レンズ。

1 0. 前記有機フイラ一は球形であり、その真円度が 8 5 %以上であることを特徴とする請求項 8または 9に記載のフィラーレンズ。

1 1. 前記有機フイラ一の屈折率が 1. 42〜 1. 55であることを特徴とする請求項 8〜 1 0のいずれかに記載のフィラーレンズ。

1 2. 前記有機フイラ一が、アクリル樹脂またはシリコーン榭脂であることを特徴とする請求項 8〜 1 1のいずれかに記載のフィラーレンズ。

1 3. 基体が、全光線透過率 80 %以上の透明基体であることを特徴とする請求項 8〜 1 2のいずれかに記載のフィラーレンズ。

14. 前記フイラ一層の面方向におけるフィラーの粒子間距離の標準偏差が 0. 4以下であることを特徴とする請求項 1に記載のフィラーレンズ。

1 5. 前記フイラ一は、粒子径分布が 0. 8〜 1. 0であることを特徴とする請求項 14に記載のフイラ一レンズ。

1 6. 前記フイラ一は、体積平均粒子径が 2〜 1 5 ζζιηであることを特徴とする請求項 14または 1 5に記載のフィラーレンズ。

1 7. 前記フイラ一は球形であり、その真円度が 8 5 %以上であることを特徴とする請求項 14〜 1 6のいずれかに記載のフィラ一レンズ。

1 8. 前記フイラ一は、屈折率が 1. 42〜 1. 55であることを特徴とする請求項 14〜 1 7のいずれかに記載のフィラーレンズ。

19. 前記基体は、全光線透過率 80 %以上の透明基体であることを特徴とする請求項 14〜 1 8のいずれかに記載のフィラーレンズ。

20. 前記結着層のゲル分率が 60 %以上であり、前記フィラーの突出の割合が 50 %以上であることを特徴とする請求項 1に記載のフィラ一レンズ。

2 1. 前記フイラ一は、有機フイラ一であることを特徴とする請求項 20に記載のフィラーレンズ。

22. 前記フィラーの体積平均粒子径が 2〜 1 5 であることを特徴とする請求項 20または 2 1に記載のフィラーレンズ。

23. 前記フイラ一は、粒子径分布が 0. 8〜1. 0であることを特徴とする請求項 20〜22のいずれかに記載のフィラーレンズ。

24. 前記フイラ一は、真円度が 80 %以上の球であることを特徴とする請求項 20〜23のいずれかに記載のフィラーレンズ。

25. 前記フィラーの屈折率が 1. 42〜1. 55であることを特徴とする請求項 20〜24のいずれかに記載のフィラーレンズ。

26. 前記基体は、全光線透過率が 85 %以上の透明基体であることを特徴とする請求項 20〜 25のいずれかに記載のフィラーレンズ。

27. 前記フイラ一の周縁部に、結着層の盛り上がり部分を設けたことを特徴とする請求項 1に記載のフイラ一レンズ。

28. 前記フイラ一層は、フイラ一が単層で埋め込まれ形成されたものであることを特徴とする請求項 27に記載のフィラ一レンズ。

2 9. 前記フイラ一は、有機フィラーであることを特徴とする請求項 28に記載のフィラーレンズ

30. 前記フィラーの個数平均粒子径が 2〜 1 0 mであることを特徴とする請求項 28または 2 9に記載のフィラーレンズ。

3 1. 前記フイラ一は、粒子径分布が 0. 8〜 1. 0であることを特徴とする請求項 2 8〜30のいずれかに記載のフィラーレンズ。

32. 前記フイラ一は、真円度が 80 %以上の球であることを特徴とする請求項 28〜 3 1のいずれかに記載のフィラーレンズ。

33. 前記フイラ一は、前記結着層に、その直径の 30〜 90 %埋め込まれていることを特徴とする請求項 28〜32のいずれかに記載のフィラーレンズ。

34. 基体の全光線透過率が 8 5 %以上の透明基体であることを特徴とする請求項 2 7〜33のいずれかに記載のフィラ一レンズ。

3 5. 前記フイラ一の屈折率が 1. 42〜1. 5 5であることを特徴とする請求項 28〜 34のいずれかに記載のフィラーレンズ。

36. 前記結着層は、硬化制限された硬化剤により硬化されていることを特徴とする請求項 1に記載のフィラーレンズ。

37. 前記硬化制限された硬化剤は、ブロック化された硬化剤またはカプセル化された硬化剤であることを特徴とする請求項 36に記載のフィラーレンズ。

38. 前記硬化制限された硬化剤は、ブロックイソシァネート化合物であることを特徴とする請求項 36または 3 7に記載のフィラ一レンズ。

3 9 . 前記フイラ一は、面方向で高密度に、かつ単層で埋め込まれることを特徴とする請求項 3 6〜3 8のいずれかに記載のフィラーレンズ。

4 0 . 前記フイラ一は、前記結着層に、その直径の 1 0〜 9 0 %埋め込まれることを特徴とする請求項 3 6〜 3 9のいずれかに記載のフィラーレンズ。

4 1 . 前記請求項 1〜4 0のいずれかに記載のフィラーレンズを製造する方法であって、基体上に、直接または他の層を介して結着層を積層する工程と、フィラーを加圧媒体によって結着層に埋め込む工程と、前記工程で得た積層体に付着した余剰フイラ一を除去する工程とを具備することを特徴とするフィラーレンズの製造方法。

4 2 . 前記請求項 2 0〜 2 6のいずれかに記載のフイラ一レンズを製造する方法であって、前記基体上に直接または他の層を介して結着層を積層する工程の後に、前記結着層を硬化させゲル分率を 6 0 %以上にする工程を有し、前記フイラ —を加圧媒体によって結着層に埋め込む工程では、フィラーの突出の割合が 5 0 %以上となるように埋め込むことを特徴とする請求項 4 1に記載のフィラーレンズの製造方法。

4 3 . 前記請求項 2 7〜3 5のいずれかに記載のフィラーレンズを製造する方法であって、前記余剰フイラ一を除去する工程の後に、前記工程で得た積層体において結着層を軟化させる工程を有することを特徴とする請求項 4 1に記載のフィラーレンズの製造方法。

4 4 . 前記請求項 3 6〜4 0のいずれかに記載のフィラーレンズを製造する方法であって、前記フイラ一を加圧媒体によって結着層に埋め込む工程の後に、前記結着層を硬化する工程を有することを特徴とする請求項 4 1に記載のフィラーレンズの製造方法。

4 5 . 前記フィラーを加圧媒体によって結着層に埋め込む工程の前に、フイラ —を結着層の表面に付着させる工程を有することを特徴とする請求項 4 1〜4 4 のいずれかに記載のフィラーレンズの製造方法。

4 6 . 前記加圧媒体は粒状物であり、この加圧媒体を振動させて前記フィラーを打撃することにより、当該フィラーを前記結着層に埋め込むことを特徴とする請求項 4 1〜4 5のいずれかに記載のフィラーレンズの製造方法。

4 7 . 前記粒状物は、直径が 2 mm以下であることを特徴とする請求項 4 6に記載のフィラーレンズの製造方法。

4 8 . 余剰フィラーを除去する工程において、水または水溶液を用いて除去することを特徴とする請求項 4；!〜 4 7のいずれかに記載のフィラ一レンズの製造方法。