WO2000026976A1 - Cellule d'electrolyse non-aqueuse et son procede de production - Google Patents

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WO2000026976A1
WO2000026976A1 PCT/JP1999/006055 JP9906055W WO0026976A1 WO 2000026976 A1 WO2000026976 A1 WO 2000026976A1 JP 9906055 W JP9906055 W JP 9906055W WO 0026976 A1 WO0026976 A1 WO 0026976A1
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heat
electrolyte battery
electrode terminal
sealant
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Kazuhito Hatsuta
Tsuyonobu Hatazawa
Tomitaro Hara
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Sony Corporation
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Definitions

  • nonaqueous electrolyte battery and a manufacturing method thereof Technical Field
  • the present invention relates to a nonaqueous electrolyte battery obtained by housing the battery element in the outer package made of a laminate film, in particular, the exterior material of the electrode terminal lead It relates to improvement of a heat-sealed portion.
  • BACKGROUND ART In recent years, many portable electronic devices such as a camera-integrated VTR, a mobile phone, and a portable computer have appeared, and their size and weight have been reduced.
  • batteries especially secondary batteries, especially non-aqueous electrolyte secondary batteries (so-called lithium-ion batteries), are being actively conducted with thin and bendable batteries. .
  • the lead wire when taking out the electrode terminals from the sheet-shaped battery enclosure, the lead wire is coated with a maleic acid-modified polyolefin resin in advance, and the enclosure is used. Attempts have been made to improve adhesion by using a maleic acid-modified polyolefin resin as the resin for the seal portion.
  • the present invention provides a nonaqueous electrolyte battery which has improved sealing properties, short-circuit resistance under high heat and high pressure, a long charge / discharge cycle life, and excellent safety and productivity. Aim.
  • the nonaqueous electrolyte battery of the present invention is configured such that a unit cell is housed in a packaging material made of a laminate film, sealed by heat fusion, and electrically connected to each electrode constituting the unit cell.
  • the electrode terminal leads are provided with a sealant resin at a position corresponding to the heat-sealed portion.
  • the sealant resin which is in contact with at least one main surface of the electrode terminal lead, is deformed in accordance with the shape of the electrode terminal lead and has a ⁇ convex shape.
  • the unit cell is housed in an outer package made of a laminated film, and an electrode terminal lead electrically connected to each electrode constituting the unit cell is exposed to the outside of the outer package.
  • Heat sealing around In the method of manufacturing a nonaqueous electrolyte battery in which a unit cell is sealed in an outer package, a sealant resin is disposed at a position corresponding to the heat-sealed portion of the electrode terminal lead, and at least one surface in contact with the sealant resin is elastic It is characterized in that the body is sandwiched between heaters and heat-sealed.
  • the heat fusion device of the present invention includes a pair of heater heads for sandwiching the electrode terminal leads on which the sealant resin is disposed at positions corresponding to the heat fusion parts of the exterior material, and at least one of the heater heads Is characterized in that an elastic body is provided on a surface in contact with the sealant resin.
  • the elastic body on the surface of the heater-head effectively transmits pressure also to the portions along both sides of the electrode terminal lead, and prevents the formation of a tunnel-like space that is likely to occur on both sides of the electrode terminal lead. Has the effect of pouring fat. Therefore, when the sealant resin is thermally fused to the electrode terminal lead, it is not necessary to apply a high pressure to the fusion surface by providing an elastic body in the heater head.
  • the elastic body is deformed according to the shape of the hard electrode terminal lead made of metal, and accordingly, the sealant resin also follows the shape of the electrode terminal lead. Deform.
  • the electrode terminal lead bites into the sealant resin little.For example, even if the electrode terminal lead has burrs, it does not break through the sealant resin and short-circuit. Absent.
  • FIG. 1 is an exploded perspective view showing one configuration example of a nonaqueous electrolyte battery to which the present invention is applied.
  • FIG. 2 is a schematic perspective view showing a configuration example of a nonaqueous electrolyte battery to which the present invention is applied.
  • FIG. 3 is a schematic perspective view showing a part of the heat-sealed portion of the exterior material, partially broken away.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing one configuration example of the sealant resin in the negative electrode terminal lead.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view showing a state where the electrode terminal leads are covered with the sealant resin.
  • FIG. 6 is a front view schematically showing one configuration example of the heat fusion device.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing a state in which the sealant resin is pressed by the heater head.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing a state of covering the electrode terminal lead with a sealant resin having a two-layer structure.
  • FIG. 9 is a schematic perspective view, partially broken away, of an example of a transparent resin for covering the negative electrode terminal lead and the positive electrode terminal lead collectively.
  • the nonaqueous electrolyte battery of the present invention is, for example, a solid electrolyte battery or a gel electrolyte battery. As shown in FIGS. 1 and 2, a solid electrolyte or a gel electrolyte is provided between a positive electrode active material layer and a negative electrode active material layer. A battery element 1 provided with a solid electrolyte is accommodated in an exterior material 2 made of a laminate film, and is sealed by heat sealing the periphery.
  • the battery element 1 is provided with a negative electrode terminal lead 3 electrically connected to the negative electrode constituting the battery element 1 and a positive electrode terminal lead 4 electrically connected to the positive electrode.
  • the positive electrode terminal lead 4 is drawn out of the exterior material 2.
  • the negative electrode terminal lead 3 and the positive electrode terminal lead that are sandwiched between the heat-sealed portions of the exterior material 2 and exposed to the outside of the exterior material 2 (4)
  • the part that is sandwiched and heat-sealed between the laminated films Is coated with a sealant resin. This structure is shown in FIG.
  • the exterior material 2 is composed of three layers, for example, an exterior protection layer 21, an aluminum layer 22, and a heat-sealing layer (the innermost layer of the laminate) 23, and is sealed by heat-sealing the periphery. . Therefore, the periphery of the exterior material 2 is a heat-sealed portion 2a having a predetermined width, and the heat-sealed layers 23 in this portion are heat-sealed to each other.
  • the sealant resin 6 is formed by coating the sealant resin 6 at positions corresponding to the heat-fused portions 2a of the negative electrode terminal lead 3 and the positive electrode terminal lead 4c .
  • the sealant resin 6 is composed of two upper and lower resin layers 61 and 62, and the negative electrode terminal lead 3 is sandwiched between the two resin layers 61 and 62 and is thermally fused to each other.
  • the resin layer 6 1 is in contact with one main surface 3 a of the negative electrode terminal lead 3, and the resin layer 62 is in contact with the other main surface 3 b of the negative electrode terminal lead 3.
  • the resin layer 61 in contact with the main surface 3a is deformed according to the shape of the negative electrode terminal lead 3, and when viewed from the surface, the unevenness reflects the shape of the negative electrode terminal lead 3. It has a shape.
  • the negative electrode terminal lead 3 bites into the sealant resin 6 little. For example, even if the negative electrode terminal lead 3 has burrs 3 c, this does not affect the sealant resin 6. It does not break through (especially the resin layer 62) and cause a short circuit.
  • sealant resin 6 has sufficiently flowed into the periphery of the burr and the portions along both side edges of the negative electrode terminal lead 3, so that there is no defect that hinders sealing and sufficient sealing is achieved. Is ensured.
  • FIG. 6 shows an example of a heat-sealing apparatus used when coating an electrode terminal lead with a sealant resin.
  • This heat fusion device has a pair of upper and lower heater head support substrates 11 and 12, which are supported by columns 13 and are opposed to each other at a predetermined interval.
  • the one heater head support substrate 11 serves as a support for the apparatus itself, and the one heater head 14 is fixedly attached thereto.
  • the other heater head support substrate 12 supports the other heater head 15 in a vertically movable state. By lowering the heater head 15, the material to be heat-sealed is lowered. It is sandwiched between heater heads 14 and 15.
  • a pump 16 for applying a pressure to the heater head 15 is provided on the heater head support substrate 12.
  • the pump 16 is provided with a pressure adjusting handle 17 for adjusting the applied pressure, whereby the pressure applied to the object to be fused can be adjusted.
  • the heater-head supporting substrate 12 is provided with a pressure gauge 18 for displaying a pressing force, a lower heater-one temperature control panel 19, an upper heater-one temperature control panel 20, and the like. ing.
  • the above is the basic configuration of the heat fusion apparatus.
  • at least one of the heater heads (here, the heater head 15) is provided with the elastic body 30 on the surface facing the object to be fused. Heat fusion can be realized.
  • the elastic body 30 is made of a material having a melting point of 100 ° C or more.
  • Preferred are, for example, silicone rubber, polytetrafluoroethylene. Polyurethane, polyimide, polyamide, polyester and the like.
  • the thickness of the elastic body 30 is not less than lOzm and not more than 2 cm.
  • the thickness of the elastic body 30 is not less than lOzm and not more than 2 cm.
  • the effect becomes remarkable.
  • Elastic body 3 on the surface A value of 0 can effectively transmit pressure also to the portions along both side edges of the electrode terminal leads, and the effect of pouring the resin in such a way that a tunnel-like space that inhibits the sealing performance that tends to occur in this portion does not occur. is there.
  • FIG. 7 shows a state in which the sealant resin 6 is pressed by the heater heads 14 and 15 provided with the elastic body 30.
  • the resin layers 6 1 and 6 2 constituting the sealant resin 6 are arranged on both sides of the negative electrode terminal lead 3, and are sandwiched between the heater heads 14 and 15.
  • the resin layer 61 is deformed following the shape of the terminal lead 3, and the resin layer 61 is deformed accordingly. Therefore, after the heat fusion, the resin layer 61 is deformed according to the shape of the negative electrode terminal lead 3, and has an uneven shape reflecting the negative electrode terminal lead 3 in appearance.
  • the heat-sealing device provided with the elastic body as described above should be applied not only to the heat-sealing of the sealant resin to the electrode terminal leads, but also to the heat-sealing around the exterior material. Can be.
  • the sealant resin 6 may be basically a single resin layer, for example, a heat-melting resin such as polyolefin, ethylene acrylate copolymer, ethylene methacrylate copolymer, ionomer resin, and carboxylated resin. Adhesive resin can be used.
  • various olefin-based resins such as commercially available moisture-resistant grade polyethylene, polypropylene, modified polyethylene, and modified polypropylene can be used. It is also possible to use a metal-adhesive polyolefin resin such as Bondine (trade name, manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) or Polytac (trade name, manufactured by Idemitsu Petrochemical Co.) for the bonding surface with the electrode terminal lead. is there. In order to achieve both good adhesion to the electrode terminal leads and good thermal fusion with the package, an acid-modified polyolefin such as an acid-modified polypropylene is suitable. It is also possible to use a mixture of two or more of these.
  • Bondine trade name, manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.
  • Polytac trade name, manufactured by Idemitsu Petrochemical Co.
  • Fig. 8 shows a sealant resin with a two-layer structure.
  • Each resin layer 61, 62 is composed of an outer layer 61a, 62a, which is in contact with the exterior material, and a negative electrode, respectively. It consists of inner layers 6 1b and 6 2b that are in contact with the terminal leads 3.
  • the surface resin (outer layers 61a and 62a) of the sealant resin 6 needs to be melted.
  • the resin to be combined does not melt or flow in any case.
  • the same material as in the case of the single layer described above can be used, and polyethylene or polypyrene is practical.
  • Examples of the resin to be combined include polyethylene terephthalate, boron trafluoroethylene, and amide resin, polyimide, polyamide, and polyester.
  • the resin to be combined include polyethylene terephthalate, boron trafluoroethylene, and amide resin, polyimide, polyamide, and polyester.
  • the lower layer can have a high melt viscosity by controlling the molecular weight, copolymerization ratio, and molecular structure, and it is possible to obtain the shape stability of the resin. is there.
  • the material of the center layer of the resin that covers the electrode terminal leads a material whose melting point is higher than the surface layer by 20 ° C or more is used, and when the terminal portion is sealed, the resin coating the terminal is heated.
  • a sheet-like resin layer May be formed into a multilayer by lamination, or may be formed by applying a heat sealing layer (outer layer) to form a multilayer.
  • the heat-sealing resin may be diluted with a solvent such as toluene to form a solution, and the solution may be applied to a high-melting-point resin substrate with a brush or a dispenser, and then dried by heating.
  • the exterior material 2 of the sealant resin 6 is considered. It is preferable that the protruding length is not less than the thickness of the exterior material 2. There is no particular upper limit on the protruding amount.
  • a connection with an external circuit is to be made on an end face of the terminal lead. With a proper device configuration, the entire surface of the terminal lead may be covered with the sealant resin 6. However, considering the ease of connection and the like, it is preferable that the terminal lead is exposed by 0.5 mm or more.
  • the thickness of the sealant resin 6 is preferably 10 to 500 // m. If the thickness of the sealant resin 6 is too thin, the intended effect cannot be sufficiently obtained. On the other hand, if the thickness is too large, it becomes difficult to achieve good thermal fusion as a step.
  • the adhesion of the sealant resin 6 to the electrode terminal lead may be performed as an independent process, or may be performed simultaneously when the periphery of the exterior material is thermally fused.
  • the sealant resin 6 is individually formed on the terminal leads.
  • a plurality of terminal leads are collectively covered with the sealant resin 6.
  • the above-mentioned sealant resin 6 is made into one film, which is
  • the electrode terminal lead may be wound around the lead, or may be sandwiched between two films.
  • the polymer material used for the polymer solid electrolyte is silicon gel, acryl gel, acrylonitrile gel.
  • Polyphosphazene-modified polymers polyethylene oxides, polypropylene oxides, and their composite polymers, cross-linked polymers, modified polymers, and the like, or fluorine-based polymers such as boro (vinylidene fluoride) and Poly (vinylidenefluoride-CO-hexafluoropropylene), poly (vinylidenefluoride-co-te-trafluoroethylene), poly (vinylidenefluoride-co-triflu) ) And mixtures thereof can be used, of course, but are not limited to these. Not something.
  • the solid electrolyte or the gel electrolyte laminated on the positive electrode active material layer or the negative electrode active material layer is a solution consisting of a polymer compound, an electrolyte salt and a solvent, or (in the case of a gel electrolyte, a plasticizer) a positive electrode. It is obtained by impregnating the active material layer or the negative electrode active material layer, removing the solvent, and solidifying.
  • the solid electrolyte or the gel electrolyte laminated on the positive electrode active material layer or the negative electrode active material layer is partially solidified by impregnating the positive electrode active material layer or the negative electrode active material layer. In the case of a crosslinked system, it is then solidified by crosslinking with light or heat.
  • the gel electrolyte is composed of a plasticizer containing a lithium salt and a matrix polymer of 2% to 30% by weight. At this time, esters, ethers, carbonates and the like can be used alone or as a component of a plasticizer.
  • esters, ethers, carbonates and the like can be used alone or as a component of a plasticizer.
  • various polymers used for forming the gel electrolyte can be used, but the redox stability Therefore, it is desirable to use a fluoropolymer such as poly (vinylidenefluoride) or poly (vinylidenefluoride-CO-hexafluoropropylene).
  • the solid polymer electrolyte is composed of a lithium salt and a polymer compound that dissolves the lithium salt.
  • the polymer compound include ether polymers such as poly (ethylene oxide) and its crosslinked product, and poly (methacrylate).
  • Fluoropolymers such as ester, acrylate, poly (vinylidenefluoride) and poly (vinylidenefluoride-co-hexaphnoleo propylene) are used alone or in combination. Because of the power and stability of redox, use fluoropolymers such as poly (vinylidenefluoride) and poly (vinylidenefluoride-CO-hexafluoropropylene). It is desirable.
  • lithium salt used in an ordinary battery electrolyte
  • a lithium salt used in an ordinary battery electrolyte can be used.
  • the lithium compound (salt) include the following. But are not limited to these.
  • LiC F. Li, L i A l C l 4, L i S i F e , etc. Raising power S it can.
  • LiPFLIBF LiPFLIBF is preferable from the viewpoint of oxidation stability.
  • the concentration of the lithium salt to be dissolved is a gel electrolyte
  • the concentration can be 0.1 to 3.0 mol in the plasticizer, but it is preferable to use 0.5 mol to 2.0 mol / liter in the plasticizer. Can be.
  • the battery of the present invention can be configured in the same manner as a conventional lithium ion battery, except that the above-mentioned gel electrolyte or solid electrolyte is used.
  • a negative electrode material for forming a lithium ion battery a material that can be doped and undoped with lithium can be used.
  • a constituent material of such a negative electrode for example, a non-graphitizable carbon-based material or a graphite-based carbon material can be used. More specifically, pyrolytic carbons, cokes (pitch coke, needle coke, petroleum coke), graphites, glassy carbons, organic polymer compound fired bodies (phenol resin, furan resin, etc.) Carbon materials fired and carbonized at an appropriate temperature), carbon fibers, activated carbon and the like can be used.
  • a material capable of doping or undoping lithium a polymer such as polyacetylene or polypyrrole or an oxide such as Sn S can be used.
  • a known binder or the like can be added.
  • the positive electrode can be configured using a metal oxide, a metal sulfide, or a specific polymer as the positive electrode active material, depending on the type of the intended battery.
  • a metal oxide a metal oxide
  • M represents one or more transition metals X differs depending on the charge / discharge state of the battery, and is usually in the range of 0.05 to 1.10.
  • the transition metal M constituting the lithium composite oxide Co, Ni, ⁇ , and the like are preferable.
  • L i C o 0 is a specific example of the good Una lithium composite oxide,, L i N i OL i N i yC o, in y O wherein a 0 ⁇ y ⁇ l. ), L i Mn
  • lithium composite oxides can generate a high voltage and become positive electrode active materials excellent in energy density.
  • a plurality of these positive electrode active materials may be used in combination for the positive electrode.
  • a known conductive agent, a binder, and the like can be added.
  • the structure of the unit cell 1 is a stacked type in which a positive electrode and a negative electrode are alternately stacked with a solid electrolyte interposed therebetween, a positive electrode and a negative electrode are stacked with a solid electrolyte interposed therebetween, and a winding type in which this is wound, and a positive electrode
  • a folding type in which the anode and the negative electrode are overlapped with a solid electrolyte interposed therebetween and alternately folded can be cited, and can be arbitrarily selected.
  • the present invention can be applied to both primary batteries and secondary batteries, but a great effect can be obtained particularly by applying it to a non-aqueous electrolyte secondary battery.
  • a negative electrode was manufactured as follows.
  • lithium carbonate and cobalt carbonate were mixed at a ratio of 0.5 mol to 1 mol and calcined in air at 900 ° C for 5 hours. Then, L i C o 0 2 9 1 parts by weight of the obtained, 6 parts by weight of graphite as a conductive agent, a binder and to poly (vinylidene full O b Lai de - co- to Kisafuruoropuro pyrene) 1 0 part by weight To prepare a positive electrode mixture, which was further dispersed in N-methyl-12-pyrrolidone to form a slurry. The slurry was uniformly applied to one surface of a 20 ⁇ m-thick strip-shaped aluminum foil as a positive electrode current collector, dried, compression-molded by a roll press, cut out, and used.
  • a plasticizer consisting of 42.5 parts by weight of ethylene carbonate (EC), 42.5 parts by weight of propylene carbonate (PC), and 15 parts by weight of LiP on the negative electrode and the positive electrode is a weight average molecular weight M w 60
  • a solution prepared by mixing and dissolving 10 parts by weight of poly (vinylidenefluoride co-hexafluoropropylene) and 60 parts by weight of dimethyl carbonate is uniformly applied, impregnated, and left at room temperature for 8 hours. Then, dimethyl carbonate was vaporized and removed to obtain a gel electrolyte.
  • the negative electrode and the positive electrode coated with the gel electrolyte were faced to each other with the gel electrolyte facing, and pressed to produce a flat gel electrolyte battery having an area of 2.5 cm ⁇ 4.0 cm and a thickness of 0.3 mm.
  • the inside is Insert the battery into a battery container made of polypropylene laminating film, take out the lead from the heat-sealed part, heat-seal with a sealing machine at 200 ° C and 10 seconds with a seal width of 5 mm, The test battery was used.
  • Table 1 shows the composition of the sealant resin for the electrode terminal leads in each test battery, and Table 2 shows the bonding conditions.
  • Test battery 20 Holiday 1 mm 200 ° C 10 kg / cm Test battery 21 None 20 o. c 0.5 kg / cm 2 test battery 22 urethane comb 0.05 mm 2 0. c 10 kg / cm 2 test battery 23 urethane comb 1 mm 2 40 ° c 2 kg / cm 2 test battery 24 None 2 0 0 ° c 0.5 kg / cm 2 The performance of each test battery was evaluated. The evaluation items are as follows.
  • the burr direction of the metal foil on the end face of the laminate film was directed to the lead face, and the end face was subjected to heat fusion treatment to determine a short circuit between the bipolar leads.
  • Each test battery was placed in a constant temperature / humidity bath at 60 ° C. and 90% RH, and after 72 hours, the water content was measured by the Karl Fischer method.
  • a laminate sheet composed of a non-stretched polypyrene having a size of 7 x 14 cm and a heat-fusible resin of 70 ⁇ m is folded in the longitudinal direction so that the non-stretched polyp pyrene is on the inside, A three-sided seal was made so that a sealed part of 4 cm square was formed, and the electrode terminals were taken out from the heat-sealed interface of the laminate sheet.
  • a heat-fusible resin (sealant resin) having a structure was wound in a band where the terminal and the heat-sealed portion overlapped, and the 100-m-thick laminate sheet and the terminal and the resin were simultaneously heat-sealed.
  • the sealing conditions were such that the temperature of the heat fusion interface was 10 ° C higher than the melting point of the heater, and heating was performed by the heaters arranged on both sides for 5 seconds.
  • the pressure is set to 4 kg ⁇ / cm 2, which is higher than normal sealing, and the short circuit between the terminal and the laminate sheet is performed so that the cut end of the pack is sandwiched between the heaters. It was exposed and confirmed by the presence or absence of conduction between the terminal and the metal foil.
  • the container in which the electrolyte was sealed was stored in an environment of 70 ° C. and 90% RH, and the amount of water increase after 10 days was observed.
  • the structure of the sealant resin in each test battery is as follows. Test battery 2 5
  • Both sides are made of polypropylene with a melting point of 160 ° C, and a middle layer is made of a sealant resin with a thickness of 10 ⁇ m, which is made of polyimide with a softening point of 700 ° C. ⁇ protrudes.
  • Polyethylene with a melting point of 120 ° C is bonded to both the front and back layers, and polyimide with a softening point of 700 ° C is bonded to the middle layer. m is protruding.
  • Copolymerized polypropylene with a melting point of 140 ° C is coated on both front and back layers, and a single-layer polyethylene resin with a melting point of 162 ° C is coextruded on the intermediate layer. m is protruding.
  • Copolymer polyethylene with a melting point of 100 ° C is applied to both front and back layers, and a sealant resin with a thickness of 10 ⁇ m is extruded from the co-extruded homopolymer polyethylene with a melting point of 114 ° C to the middle layer. im protruding.
  • Test battery 30 0 600 / xm product
  • the test battery 30 has a resin protrusion of 80 m
  • Table 4 shows the presence or absence of a short circuit in each test battery, and Table 5 shows the moisture permeability of test batteries 25 and 32.
  • Test battery 25 1 0 0
  • Test battery 32 6 0 0 When the difference in melting point is small as in the test battery 30, even a resin having a high melting point flows during softening and the coating is destroyed.
  • the sealant resin preferably has a resin thickness of 10 // m or more.
  • the thickness of the sealant resin is desirably 500 / m or less.
  • the sealant resin does not protrude much less than the thickness of the exterior material as in the test battery 33, the metal foil at the cut edge of the exterior material directly touches the terminals, causing a short circuit.
  • each of the test batteries 25 to 29, which has been set appropriately, has no short circuit and low moisture permeability.

Description

明細 : 非水電解質電池及びその製造方法 技術分野 本発明は、 ラミネートフィルムからなる外装材に電池素子を収容 してなる非水電解質電池に関するものであり、 特に、 電極端子リー ドの外装材との熱融着部の改良に関する。 背景技術 近年、 カメラ一体型 V T R、 携帯電話、 携帯用コンピュータ一等 のポータブル電子機器が多く登場し、 その小型軽量化が図られてい る。 そしてこれらの電子機器のポータブル電源として、 電池、 特に 二次電池、 なかでも非水電解質二次電池 （いわゆるリチウムイオン 電池） について、 薄型や折り曲げ可能な電池の研究開発が活発に進 められている。
このような形状自在な電池の電解質として固体化した電解液の研 究は盛んであり、 特に可塑剤を含んだ固体電解質であるゲル状の電 解質や高分子にリチウム塩を溶かし込んだ高分子固体電解質が注目 を浴びている。
一方で、 こう した電池の薄型軽量といぅメ リ ツ トを生かすべく、 プラスチックフィルムゃプラスチックフィルムと金属を貼り合わせ たいわゆるラミネートフイルムを用いて封入するタイプの電池が種 々検討されている。 このような電池では、 いかにして金属缶同等以 上の密封信頼性を確保できるかが重要な課題の一つとなっている。 例えば特開昭 5 6— 7 1 2 7 8号公報に記載されている電池のよ うに、 外装が樹脂単体で形成されたプラスチックフィルムにより構 成されていると、 水分が樹脂を透過して侵入したり、 電解液が樹脂 を透過して揮発するという不都合を免れない。 したがって、 樹脂単 体で形成されたプラスチックフィルムは、 有機溶媒系の固体電解質 を利用した電池への使用には適さない。
このような不都合を解消するには、 外装フィルムの構成に金属箔 を含むアルミニウムラミネ一トバック等の採用が効果的であるが、 この場合、 短絡が大きな問題となる。 例えば、 外装の熱融着界面よ り短冊状の電極端子が取り出されることになるが、 このとき、 取り 出し口の端面に露出する外装材の金属箔の端面、 あるいは適切な温 度範囲、 圧力範囲を越えた熱融着を行った際に樹脂が流動して露出 した金属箔の表面と上記電極端子が接触し、 短絡を起こす。
そこで、 例えば特開平 9 一 2 8 8 9 9 8号公報において、 シート 状電池封入体から外部へ電極端子を取り出す際に、 予めリード線に マレイン酸変性ポリオレフィ ン樹脂被覆したものを用い、 封入体の シール部分の樹脂にもマレイン酸変性ポリオレフィン樹脂を使用す ることで、 密着性の向上を図る試みが提案されている。
しかしながら、 上記のようにリードの外装フィルムと熱融着され る部分をフィルム構成材料と同様のシーラント樹脂で被覆して接着 力を向上しても、 通常のヒーターへッ ドを用いた熱圧着により熱融 着すると、 熱と圧力によるシーラント樹脂の破膜の可能性は依然と して残る。 製造時に、 この破膜による短絡の回避を目的として圧力 や処理温度 （熱融着温度） を低めに設定することも考えられるが、 圧力不足等に起因して、 リ一ドの切削により生じたバリの封止ゃリ 一ドの両側縁に沿った封止を阻害するような欠陥の発生が起こり得 る。 これらの欠陥が発生すると、 シート状電池封入体の気密性を大 きく損なうことになる。
このように、 封止性と耐短絡性を同時に満足するような熱融着方 法はこれまで開発されておらず、 その検討が急務である。 発明の開示 本発明は、 封止性や高熱下、 高圧力下での耐短絡性を改善し、 充 放電サイクル寿命が長く、 安全性、 生産性に優れた非水電解質電池 を提供することを目的とする。
かかる目的を達成するために、 本発明の非水電解質電池は、 ラミ ネートフィルムからなる外装材に素電池が収容され、 熱融着により 封入されるとともに、 上記素電池を構成する各電極と導通される電 極端子リ一ドが熱融着部に挟まれて外装材の外部に露出されてなる 非水電解質電池において、 上記電極端子リードは、 上記熱融着部に 対応する位置においてシーラント樹脂により被覆されおり、 少なく とも上記電極端子リードの一方の主面と接するシーラント樹脂は、 電極端子リ一ドの形状に倣って変形し ω凸形状を呈していることを 特徴とする。
また、 本発明の製造方法は、 ラミネートフィルムからなる外装材 に素電池を収容し、 素電池を構成する各電極と導通される電極端子 リ一ドを外装材の外部に露出させて外装材の周囲を熱融着し、 上記 素電池を外装材に封入する非水電解質電池の製造方法において、 上 記電極端子リードの熱融着部に対応する位置にシーラント樹脂を配 し、 当該シーラント樹脂と接する少なく とも一方の面に弾性体が配 されたヒーターへッ ドで挟み込んで熱融着することを特徴とする。 さらに、 本発明の熱融着装置は外装材の熱融着部に对応する位置 にシーラント樹脂が配された電極端子リードを挟み込む一対のヒー ターヘッ ドを備え、 上記ヒーターヘッ ドの少なく とも一方は、 上記 シーラント樹脂と接する面に弾性体が設けられていることを特徴と する。
ヒータ—へッ ド表面の弾性体は、 電極端子リ一ドの両側縁に沿つ た部分にも効果的に圧力を伝え、 電極端子リード両側縁に生じ易い トンネル状の空間が生じないように榭脂を流し込む作用を有する。 したがって、 シ一ラント樹脂を電極端子リ一ドに熱融着する際に、 ヒーターへッ ドに弾性体を設けておく と、 高い圧力を融着面に与え る必要がない。
このようにして得られる電極端子リ一ドにおいては、 弾性体が金 属からなる硬質な電極端子リー ドの形状に倣って変形し、 これに伴 つてシーラント樹脂も電極端子リードの形状に倣って変形する。 その結果、 電極端子リ一ドのシ一ラント榭脂への食い込みが僅か なものとなり、 例えば電極端子リ一ドにバリが発生していたと して も、 これがシーラント樹脂を突き破って短絡することはない。
また、 弾性体による上記樹脂を流し込む作用により、 封止を阻害 するような欠陥が発生することもない。
これに対して、 弾性体を設けないヒーターヘッ ドでは、 シーラン ト樹脂の両面が平坦化し、 電極端子リードがシ一ラント樹脂に大き く食い込む。 したがって、 電極端子リードにバリが存在すると、 容 易にシーラント樹脂を突き破り、 短絡が発生する。 このような短絡 の発生を防止するため、 熱融着の圧力や温度を下げると、 熱融着部 の密着性が低下するとともに、 封止を阻害するような欠陥が発生し、 封止性が大きく劣化する。 図面の簡単な説明 図 1は本発明が適用される非水電解質電池の一構成例を示す分解 斜視図である。
図 2は本発明が適用される非水電解質電池の一構成例を示す概略 斜視図である。
図 3は外装材の熱融着部を一部破断して示す概略斜視図である。 図 4は負極端子リ一ドにおけるシーラント樹脂の一構成例を示す 概略断面図である。
図 5はシーラント樹脂による電極端子リードの被覆状態を示す概 略断面図である。
図 6は熱融着装置の一構成例を模式的に示す正面図である。
図 7はヒーターへッ ドによるシーラント樹脂の圧着状態を示す概 略断面図である。
図 8は 2層構造のシーラント樹脂による電極端子リ一ドの被覆状 態を示す概略断面図である。
図 9は負極端子リ一ド及び正極端子リ一ドを一括して被覆するシ 一ラン ト樹脂の例を一部破断して示す概略斜視図である。 発明を実施するための最良の形態 以下、 本発明を適用した非水電解質電池の構成について、 図面を 参照しながら説明する。
本発明の非水電解質電池は、 例えば固体電解質電池、 またはゲル 状電解質電池であり、 図 1及び図 2に示すように、 正極活物質層と 負極活物質層との間に固体電解質、 またはゲル状電解質を配設して なる電池素子 1 をラミネートフィルムよ りなる外装材 2に収容し、 周囲を熱融着することにより封入されてなるものである。
上記電池素子 1 には、 電池素子 1 を構成する負極と電気的に接続 される負極端子リード 3、 及び正極と電気的に接続される正極端子 リード 4が設けられており、 これら負極端子リード 3、 正極端子リ —ド 4は、 外装材 2の外方へと引き出されている。
そして、 本発明の非水電解質電池においては、 電池素子 1を封入 する際に、 外装材 2の熱融着部に挟まれて外装材 2の外部に露出す る負極端子リード 3、 正極端子リード 4は、 少なく ともラミネート フィルムに挟持され熱融着される部分が、 耐透湿性を損なうことな く端子金属との十分な密着性及びラミネ一トフイルム最内層との十 分な密着性を得るために、 シーラント樹脂により被覆されている。 この構造を図 3に示す。 外装材 2は、 例えば外装保護層 2 1、 ァ ルミ二ゥム層 2 2、 熱融着層 （ラミネート最内層） 2 3の 3層から なり、 周囲を熱融着することにより封止される。 したがって、 外装 材 2の周囲が所定の幅で熱融着部 2 a とされ、 この部分の熱融着層 2 3同士が互いに熱融着されることになる。
この結果、 上記負極端子リード 3や正極端子リード 4は、 この熱 融着部 2 aを横切って外装材 2の外部に引き出される。
本発明では、 これら負極端子リード 3や正極端子リード 4の上記 熱融着部 2 a と対応する位置に、 シーラント樹脂 6を被覆形成する c 図 4は、 負極端子リード 3を例に、 この被覆構造を示すものであ り、 負極端子リード 3は、 先ず下塗層 5により被覆され （省略する ことも可能） 、 さらにその外側がシーラント樹脂 6により被覆され ている。
シーラント樹脂 6は、 上下二枚の樹脂層 6 1， 6 2からなり、 こ れらニ枚の樹脂層 6 1， 6 2の間に負極端子リード 3を挟み込み、 互いに熱融着されている。
ここで、 樹脂層 6 1 は負極端子リード 3の一方の主面 3 a と接し ており、 樹脂層 6 2は負極端子リード 3の他方の主面 3 b と接して いるが、 少なく とも一方の主面 3 a と接する樹脂層 6 1は、 図 5に 示すように、 負極端子リード 3の形状に倣って変形しており、 その 表面を見たときに負極端子リード 3の形状を反映した凹凸形状を呈 している。
このような被覆状態とすることで、 負極端子リード 3のシーラン ト樹脂 6への食い込みが僅かなものとなり、 例えば負極端子リード 3にバリ 3 cが発生していたと しても、 これがシーラント樹脂 6 (特に榭脂層 6 2 ) を突き破って短絡することはない。
また、 シーラント樹脂 6がバリの周囲や負極端子リ一ド 3の両側 縁に沿った部分にも十分に流れ込んでおり、 封止を阻害するような 欠陥が発生することもなく、 十分な封止性が確保されている。
このような被覆状態を得るためには、 弾性体を設けた熱融着装置 を用いる。 図 6は、 電極端子リ一ドをシーラント樹脂で被覆する際に用いら れる熱融着装置の一例を示すものである。
この熱融着装置は、 上下一対のヒーターヘッ ド支持基板 1 1， 1 2を有し、 これらが支柱 1 3によって支持され、 所定の間隔で対向 配置されている。
そして、 一方のヒーターへッ ド支持基板 1 1は、 装置自体の支持 台と しての役割を果たすものであり、 ここに一方のヒーターへッ ド 1 4が固定状態で取り付けられている。
他方のヒータ一へッ ド支持基板 1 2は、 もう一方のヒーターへッ ド 1 5を上下動可能な状態で支持するものであり、 ヒーターヘッ ド 1 5を降下させることにより被熱融着物をヒーターへッ ド 1 4， 1 5間に挟み込むようになつている。
上記ヒータへッ ド支持基板 1 2上には、 上記ヒーターへッ ド 1 5 に加圧力を付与するためのポンプ 1 6が設置されている。 このボン プ 1 6は、 加圧力を調整するための圧力調整ハンドル 1 7を備えて おり、 これにより被融着物に加える圧力を調整することが可能であ る。
その他、 上記ヒータ一へッ ド支持基板 1 2には、 加圧力を表示す るための圧力計 1 8や、 下ヒータ一温度制御パネル 1 9、 上ヒータ 一温度制御パネル 2 0等が設けられている。
以上が熱融着装置の基本構成であるが、 本発明では、 少なく とも 一方のヒーターヘッ ド （ここではヒーターヘッ ド 1 5 ) の被融着物 との対向面に弾性体 3 0を設け、 良好な熱融着を実現し得るように している。
上記弾性体 3 0は、 融点が 1 0 0 °C以上の材料から構成すること が好ましく、 例えば、 シリ コンゴム、 ポリテ トラフルォロエチレン. ポリ ウレタン、 ポリイ ミ ド、 ポリアミ ド、 ポリエステル等が使用可 能である。
また、 弾性体 3 0の厚さは、 l O z m以上、 2 c m以下とするこ とが好ましい。 特に、 電極端子リー ドの厚さ以上 （概ね 0 . 1 m m 以上） の厚さの弾性体とすることで、 その効果は顕著なものとなる c 上記ヒーターへッ ド 1 5表面の弾性体 3 0は、 電極端子リードの 両側縁に沿った部分にも効果的に圧力を伝えることができ、 この部 分に生じ易い封止性能を阻害する トンネル状の空間が生じないよう 樹脂を流し込む作用がある。 弹性体 3 0が無いと、 電極端子リード の両側縁に沿った部分に圧力を伝えるためにより高い圧力を融着面 に与えねばならず、 このとき電極端子リードが必然的に有している バリが露出することがあり、 このバリが外装フィルムの金属箔と接 触して短絡を発生させる。
図 7は、 上記弾性体 3 0を設けたヒーターへッ ド 1 4 , 1 5によ るシーラント樹脂 6の加圧状態を示すものである。
負極端子リ一ド 3の両面にシーラント樹脂 6を構成する樹脂層 6 1， 6 2を配し、 ヒーターヘッ ド 1 4， 1 5で挟み込んで加圧 '加 熱すると、 弾性体 3 0は負極端子リード 3の形状に倣って変形し、 これに追従して樹脂層 6 1 も変形する。 したがって、 熱融着後には、 樹脂層 6 1は負極端子リード 3の形状に倣って変形し、 外観上、 負 極端子リ一ド 3形状を反映した凹凸形状を呈する。
このようにヒーターへッ ド 1 5の表面に弾性体 3 0を設けること で、 負極端子リード 3に過剰な圧力が付与されることがなくなり、 バリ 3 cによる破膜の問題が解消される。 また、 シーラント榭脂 6は、 バリ 3 cや負極端子リード 3の両側 縁に沿った部分にも十分に流れ込み、 封止性が損なわれることもな レ、。
なお、 上記のような弾性体を設けた熱融着装置は、 電極端子リ一 ドへのシ一ラント榭脂の熱融着ばかりでなく、 外装材の周囲の熱融 着にも適用することができる。
次に、 シーラント樹脂 6について説明する。
上記シーラント榭脂 6は、 基本的には単層の樹脂層でよく、 例え ばポリオレフイ ン、 エチレンアク リル酸共重合体、 エチレンメ タク リル酸共重合体、 アイオノマー樹脂、 カルボキシル化樹脂等の熱融 着性の榭脂を用いることができる。
具体的には、 市販されている耐湿グレー ドのポリエチレン、 ポリ プロ ピレンや変性ポリエチレン、 変性ポリ プロ ピレン等の各種ォレ フィ ン系樹脂等を使用することができる。 電極端子リ一ドとの接着 面には、 住友化学社製の商品名ボンダイン、 出光石油化学社製の商 品名ポリタック等に代表されるような金属接着性ポリォレフィン樹 脂を使用することも可能である。 また、 電極端子リードとの接着性 と外装材との良好な熱融着を両立するためには、 酸変性ポリプロ ピ レン等の酸変性ポリオレフィンが好適である。 これらを 2種以上混 合して使用することも可能である。
また、 さらに高い圧力や温度でも短絡が起こらないように、 より 強固で高融点の樹脂層をシーラント構造中に設けることも有効であ る。
図 8は、 2層構造と したシーラン ト樹脂を示すもので、 各樹脂層 6 1， 6 2は、 それぞれ外装材と接する外層 6 1 a， 6 2 a と負極 端子リード 3と接する内層 6 1 b， 6 2 b とからなる。
ここで、 熱融着時には、 シーラント樹脂 6の表層樹脂 （外層 6 1 a , 6 2 a ) は融解する必要がある。 また、 組み合わされる樹脂 (内層 6 1 b， 6 2 b ) は、 あらゆる場合においても融解したり、 流動しないことが望まれる。
外層 6 1 a， 6 2 aに使用される熱融着樹脂と しては、 先の単層 とする場合と同様の材料が使用可能であり、 ポリエチレンやポリプ 口ピレンが実用的である。
組み合わせる樹脂 （内層 6 1 b， 6 2 b ) と しては、 ポリエチレ ンテレフタレー ト、 ボリテ トラフルォロエチレン、 ァラ ミ ド樹脂や、 ポリイ ミ ド、 ポリアミ ド、 ポリエステル等があげられる。 またポプ ロピレンのように、 異なった材料同士でなく とも、 熱融着部分の樹 脂を融点の低い共重合体とすることで、 表層と下層で融点の違いを 実現することも可能である。 またこの場合は、 融点に差がない場合 でも、 分子量、 共重合比、 分子構造をコン トロールすることにより、 下層を溶融粘度の高いものと し、 樹脂の形状安定性を得ることも可 能である。 これらの場合、 貼り合わせ構造を採らなく とも、 共押し 出しゃ、 多層コートにより一体構造を容易に得られるメ リ ッ トもあ る。
電極端子リードを被覆する樹脂の中心層の材料について、 融点に ついては表層より も 2 0 °C以上高いものを採用し、 かつ端子部分を 封止する際、 端子を被覆している樹脂を、 熱融着部の端面よりはみ 出して配置することにより、 端子間の短絡が極めて起こり難い電池 を提供することができる。
上述のような 2層以上の多層構造を採る場合、 シート状の樹脂層 をラミネートすることにより多層化してもよいし、 例えば熱融着層 (外層） を塗布することにより形成し多層化してもよい。 後者の場 合、 熱融着樹脂を トルエン等の溶剤に希釈して溶液と し、 これを高 融点樹脂基材に刷毛やディスペンサ一等で塗布した後、 加熱乾燥す ればよい。
次に、 上記シーラント樹脂 6の外装材 2からのはみ出し量である 力 外装材 2を構成する金属薄膜 （アルミニウム層 2 2 ) との接触 による短絡等を考慮すると、 シーラン ト樹脂 6の外装材 2からのは み出し長さが、 外装材 2の厚さ以上であることが好ましい： 前記は み出し量には、 特に上限はなく、 例えば端子リー ドの端面において 外部回路との接続を図るような装置構成とすれば、 端子リードの全 面が上記シーラント樹脂 6で覆われていてもよい。 ただし、 接続の し易さ等を考えると、 端子リードが 0 . 5 m m以上露出しているこ とが好ましい。
また、 上記シーラント樹脂 6の厚みは、 1 0〜5 0 0 // mである ことが好ましい。 シーラン ト樹脂 6の厚さが薄すぎると、 目的とす る効果を十分に得ることができない。 逆に厚すぎると、 段差となつ て良好な熱融着が難しくなる。
シーラン ト樹脂 6の電極端子リ一ドへの接着は、 独立した工程と して行ってもよいし、 外装材の周囲を熱融着する際に同時に行って もよい。
また、 例えば、 上記図 3に示す例では端子リードに個別にシーラ ント榭脂 6を形成しているが、 図 9に示すように、 複数の端子リー ドを一括してシーラント樹脂 6で覆うようにしてもよレ、。
上記シーラント樹脂 6は、 1枚のフィルムと し、 これを電極端子 リードに卷回してもよいし、 2枚のフィルムによって電極端子リー ドを挟み込むようにしてもよレ、。
一方、 上記素電池 1であるが、 例えば固体電解質電池、 またはゲ ル状電解質電池を考えた場合、 高分子固体電解質に使用する高分子 材料と しては、 シリ コンゲル、 アク リルゲル、 アクリ ロニトリルゲ ル、 ポリフォスファゼン変性ポリマー、 ポリエチレンオキサイ ド、 ポリプロピレンォキサイ ド、 及びこれらの複合ポリマーや架橋ポリ マー、 変性ポリマー等、 もしくはフッ素系ポリマーと して、 例えば ボリ （ビニリデンフルォロライ ド） やポリ （ビニリデンフルォロラ イ ド- C O-へキサフルォロプロピレン） 、 ポリ （ビニリデンフルォロ ライ ド- co -テ トラフルォロエチレン） 、 ポリ （ビニリデンフルォロ ライ ド- co -トリフルォロエチレン） などおよびこれらの混合物が各 種使用できるが、 勿論、 これらに限定されるものではない。
正極活物質層または負極活物質層に積層されている固体電解質、 またはゲル状電解質は、 高分子化合物と電解質塩と溶媒、 （ゲル電 解質の場合は、 さらに可塑剤） からなる溶液を正極活物質層または 負極活物質層に含浸させ、 溶媒を除去し固体化したものである。 正 極活物質層または負極活物質層に積層された固体電解質、 またはゲ ル状電解質は、 その一部が正極活物質層または負極活物質層に含浸 されて固体化されている。 架橋系の場合は、 その後、 光または熱で 架橋して固体化される。
ゲル状電解質は、 リチウム塩を含む可塑剤と 2重量％以上〜 3 0 重量％以下のマ トリ クス高分子からなる。 このとき、 エステル類、 エーテル類、 炭酸エステル類などを単独または可塑剤の一成分と し て用いることができる。 ゲル状電解質を調整するにあたり、 このような炭酸エステル類を ゲル化するマ トリクス高分子としては、 ゲル状電解質を構成するの に使用されている種々の高分子が利用できるが、 酸化還元安定性か ら、 たとえばポリ （ビニリデンフルォロライ ド） やポリ （ビニリデ ンフルォロライ ド -CO-へキサフルォロプロピレン） などのフッ素系 高分子を用いることが望ましい。
高分子固体電解質は、 リチウム塩とそれを溶解する高分子化合物 からなり、 高分子化合物と しては、 ポリ （エチレンオキサイ ド） や 同架橋体などのエーテル系高分子、 ポリ （メタク リ レート） エステ ル系、 アタリ レート系、 ポリ （ビニリデンフルォロライ ド） ゃポリ (ビニリデンフルォロライ ド -co-へキサフノレオ口プロピレン） など のフッ素系高分子などを単独、 または混合して用いることができる 力 s、 酸化還元安定性から、 たとえばポリ （ビニリデンフルォロライ ド） やポリ （ビニリデンフルォロライ ド- CO-へキサフルォロプロピ レン） などのフッ素系高分子を用いることが望ましい。
このようなゲル状電解質または高分子固体電解質に含有させるリ チウム塩と して通常の電池電解液に用いられるリチウム塩を使用す ることができ、 リチウム化合物 （塩） と しては、 例えば以下のもの が挙げられるが、 これらに限定されるものではない。
たとえば、 塩化リチウム臭化リチウム、 ヨウ化リチウム、 塩素酸 リチウム、 過塩素酸リチウム、 臭素酸リチウム、 ヨウ素酸リチウム、 硝酸リチウム、 テ トラフルォロほう酸リチウム、 へキサフルォロリ ン酸リチウム、 酢酸リチウム、 ビス （ト リフルォロメタンスルフォ ニル） イミ ドリチウム、 L i A s Ffi、 L i C F iiS O:, 、 L i C (S O2C F. :i、 L i A l C l 4、 L i S i Fe 等を挙げること力 S できる。
これらリチウム化合物は単独で用いても複数を混合して用いても 良いが、 これらの中で L i P F L i B F が酸化安定性の点から 望ましい。
リチウム塩を溶解する濃度と して、 ゲル状電解質なら、 可塑剤中 に 0 . 1 〜 3 . 0モルで実施できるが、 好ましくは 0 . 5力 ら 2 . 0モル/リ ッ トルで用いることができる。
本発明の電池は、 上記のようなゲル状電解質もしくは固体電解質 を使用する以外は、 従来のリチウムイオン電池と同様に構成するこ とができる。
すなわち、 リチウムイオン電池を構成する場合の負極材料と して は、 リチウムをドープ、 脱ド一プできる材料を使用することができ る。 このような負極の構成材料、 たとえば難黒鉛化炭素系材料や黒 鉛系材料の炭素材料を使用することができる。 より具体的には、 熱 分解炭素類、 コークス類 （ピッチコークス、 ニー ドルコ一クス、 石 油コークス） 、 黒鉛類、 ガラス状炭素類、 有機高分子化合物焼成体 (フエノール榭脂、 フラン樹脂等を適当な温度で焼成し炭素化した もの） 、 炭素繊維、 活性炭等の炭素材料を使用することができる。 このほか、 リチウムを ドープ、 脱ドープできる材料と しては、 ポリ アセチレン、 ポリ ピロール等の高分子や S n〇 等の酸化物を使用 することもできる。 このような材料から負極を形成するに際しては、 公知の結着剤等を添加することができる。
正極は、 目的とする電池の種類に応じて、 金属酸化物、 金属硫化 物または特定の高分子を正極活物質と して用いて構成することがで きる。 たとえばリチウムイオン電池を構成する場合、 正極活物質と しては、 T i S 、 M o S N b S e V2〇5 等のリチウムを含 有しない金属硫化物あるいは酸化物や、 L i xM〇 (式中 Mは一種 以上の遷移金属を表し、 Xは電池の充放電状態によって異なり、 通 常 0. 0 5以上 1 . 1 0以下である。 ） を主体とするリチウム複合 酸化物等を使用することができる。 このリチウム複合酸化物を構成 する遷移金属 Mと しては、 C o , N i , Μη等が好ましい。 このよ うなリチウム複合酸化物の具体例と しては L i C ο 0, , L i N i O L i N i yC o , yO 式中、 0 < y < lである。 ）、 L i Mn
2〇4等を挙げることができる。 これらリチウム複合酸化物は、 高電 圧を発生でき、 エネルギー密度的に的に優れた正極活物質となる。 正極には、 これらの正極活物質の複数種を併せて使用してもよい。 また、 以上のような正極活物質を使用して正極を形成するに際して、 公知の導電剤や結着剤等を添加することができる。
上記素電池 1の構造と しては、 固体電解質を挟んで正極、 負極を 交互に積層した積み重ね型、 正極及び負極を固体電解質を挟んで重 ね合わせ、 これを巻き取った巻き取り型、 正極及び負極を固体電解 質を挟んで重ね合わせ、 これを交互に折りたたんだ折り畳み型等を 挙げることができ、 任意に選定することができる。
本発明は、 一次電池、 二次電池のいずれにも適用可能であるが、 特に非水電解質二次電池へ適用することで、 大きな効果を得ること ができる。
次に、 本発明を適用した具体的な実施例及び比較例について、 実 験結果に基づいて説明する。
実験 1
サンプル電池の作製方法、 及び評価方法は下記の通りである。 負極を次のようにして作製した。
粉砕した黒鉛粉末 9 0重量部と、 結着剤と してポリ （ビニリデン フルォロライ ド一c o—へキサフルォロプロピレン） 1 0重量部とを 混合して負極合剤を調製し、 さらにこれを N—メチルー 2—ピロ リ ドンに分散させてスラリー状と した。 そして、 このスラリーを負極 集電体である厚さ 1 0 μ mの帯状銅箔の片面に均一に塗布し、 乾燥 後、 ロールプレス機で圧縮成形し、 これを切り出して使用した。 一方、 正極は、 次のようにして作製した。
正極活物質 （L i C o〇 ) を得るために、 炭酸リチウムと炭酸 コバル トを 0 . 5モル対 1 モルの比率で混合し、 空気中 9 0 0 °Cで 5時間焼成した。 次に、 得られた L i C o 0 2 9 1重量部、 導電剤 として黒鉛 6重量部、 結着剤と してポリ （ビニリデンフルォロライ ド— co—へキサフルォロプロ ピレン） 1 0重量部とを混合して正極 合剤を調製し、 さらにこれを N—メチル一 2—ピロリ ドンに分散さ せてスラリー状とした。 そして、 このスラリーを正極集電体である 厚さ 2 0 μ mの帯状アルミ二ゥム箔の片面に均一に塗布し、 乾燥後、 ロールプレス機で圧縮成形し、 これを切り出して使用した。
また、 ゲル状電解質を次のようにして得た。
負極、 正極上に炭酸エチレン （E C ) 4 2 . 5重量部、 炭酸プロ ピレン （P C ) 4 2 . 5重量部、 L i P 1 5重量部からなる可 塑剤に重量平均分子量 M w 6 0万のポリ （ビニリデンフルォロライ ドー co—へキサフルォロプロ ピレン） 1 0重量部、 そして炭酸ジメ チル 6 0重量部を混合溶解させた溶液を均一に塗布し、 含浸させ、 常温で 8時間放置し、 炭酸ジメチルを気化、 除去し、 ゲル状電解質 を得た。 ゲル状電解質を塗布した負極及び正極をゲル状電解質側を向かい 合わせ、 圧着することで面積 2 . 5 c m X 4 . O c m、 厚さ 0 . 3 m mの平板型ゲル状電解質電池を作製した。
各極板の活物質層が塗工されていない部分 （正極はアルミニゥム 箔、 負極は銅箔） 上にアルミニウムからなる正極端子リード及び二 ッケルからなる負極端子リ一ドを溶接した後、 内側がポリプロ ピレ ンであるラミネ一トフイルムからなる電池容器に挿入し、 熱融着部 より リードを取り出し、 2 0 0 °C、 1 0秒の条件でシール機により シール幅 5 m mで熱融着し、 試験電池と した。
各試験電池における電極端子リードのシ一ラント樹脂の構成を表 1に、 その接着条件を表 2に示す。
【表 1 】
Figure imgf000021_0001
PP：ホ。リフ'ロヒ'レン 【表 2 】
コ；
ヒ ータ表 の 早 弾性体の厚み シーラ ン ト接着 シ一 ラ ン ト接 性体の材料 時の温度 着時の圧力 試験電池 1 ウレタンコ k 1 m m 2 0 0。C 2 kg cm 試験電池 2 ウレタンコ ム 1 m m 2 0 0 °C 2 kg / cm 2 試験電池 3 ウレタンコ-ム 1 m m 2 0 o °c 2 kg / cm 2 試験電池 4 ウレタンコ、 >ム 1 m m 2 0 0 °C 2 kg / cm 2 試験電池 5 ウレタンコ、、ム 1 m m 2 0 0 °C 2 kg / cm 2 試験電池 6 ホ。リテトラフルォロエチレン 1 m m 2 0 0 °C 2 kg / cm 2 試験電池 7 ホ。 リテトラフルォロエチレン 1 m m 2 0 0 °c 2 kg y cm 2 試験電池 8 ホ"リテ卜ラフルォロエチレン 1 m m 2 0 0。c 2 kg / cm 試験電池 9 ウレタンコ、'ム 1 m m 2 0 0 °c 2 kg / cm 2 試験電池 10 シリコンコ"ム 1 m m 2 0 0。C 2 kg / cm 2 試験電池 1 1 ホ。リテトラフルォロエチレン 1 m m 2 0 0。c 2 kg / cm 2 試験電池 12 ホ°リイミに 1 m m 2 0 0 °c 2 kg / cm 2 試験電池 13 ホ リアミに 1 m m 2 0 0 °c 2 kg / cm 2 試験電池 14 ホ'' リエステル 1 m m 2 0 0。c 2 kg / cm 2 試験電池 15 ホ' ·' リエステル 0 . 1 m m 2 0 0。c 2 kg / cm 2 試験電池 16 ホ" リエステル 2 0 m m 2 0 0 °c 2 kg / cm 試験電池 17 ホ''リエステル 1 m m 1 6 0。c 2 kg / cm 2 試験電池 18 ホ' -'リエステル 1 m m 3 0 0。c 2 kg / cm 2 試験電池 19 ホ。リエステル 1 m m 2 0 0 °c 0.5kg / cm 2
ル ， ノ
Η¾験電池 20 ホ リエステ 1 m m 2 0 0 °C 10kg / cm 試験電池 21 なし 2 0 o。c 0.5kg / cm 2 試験電池 22 ウレタンコ-ム 0 . 0 5 m m 2 0 0。c 10kg / cm 2 試験電池 23 ウレタンコ ム 1 m m 2 4 0 °c 2 kg / cm 2 試験電池 24 なし 2 0 0 °c 0.5kg / cm 2 各試験電池について、 その性能を評価した。 評価項目は下記の通 りである。
1. 電極端子リードについて、 目視による樹脂の破膜の確認を行つ た。
2. 電極端子リードについて、 ラミネートフィルム端面の金属箔の バリの向きがリード面を向く ようにし、 その端面で熱融着処理をし、 両極リ一ド間のショートを判定した。
3. 各試験電池について、 6 0°C、 9 0 %R Hの恒温恒湿槽に入れ、 7 2時間後にカールフィ ッシヤー法による水分測定を行った。
4. 各試験電池について、 4 0°C、 9 0 %RHの恒温恒湿槽に入れ、 理論容量の 2時間率放電 （ l Z2 c ) において 2 0 0回の充放電サ ィクル試験を行い、 放電容量の維持率を測定した。
結果を表 3に示す。
【表 3 】
ショ ー - ト発生率 破膜 水分侵入量 容量維持率
( M g ) ( % ) 試験電池 1 0 / ' 1 0 0 なし 2 8 7 9 4 試験電池 2 0 / ' 1 0 0 なし 2 9 5 9 3 試験電池 3 0ノ ' 1 0 0 なし 3 0 6 9 2 試験電池 4 0 / / 1 0 0 なし 2 9 9 9 3 試験電池 5 0 / " 1 0 0 なし 3 1 6 9 0 試験電池 6 0 / ' 1 0 0 なし 3 2 5 9 1 試験電池 7 0 / ' 1 0 0 なし 3 0 1 9 0 試験電池 8 0 / ' 1 0 0 なし 2 9 4 9 0 試験電池 9 0 / / 1 0 0 なし 2 7 8 9 3 試験電池 10 0 / / 1 0 0 なし 3 1 6 9 4 試験電池 1 1 0 / ' 1 0 0 なし 3 1 1 9 2 試験電池 12 0 / ' 1 0 0 なし 3 0 2 9 2 試験電池 13 0 / ' 1 0 0 なし 3 0 5 9 1 試験電池 14 0 / z 1 0 0 なし 2 8 4 9 3 試験電池 15 0メ 1 0 0 なし 2 9 8 9 3 試験電池 16 0 / z 1 0 0 なし 3 0 0 9 1 試験電池 17 0 / / 1 0 0 なし 3 2 2 9 0 試験電池 18 0 / z 1 0 0 なし 3 1 2 9 3 試験電池 19 0 / 1 0 0 なし 3 2 6 9 0 試験電池 20 0 / / 1 0 0 なし 2 9 2 9 0 試験電池 21 2 0 / z 1 0 0 あり 5 4 8 6 2 試験電池 22 5 / / 1 0 0 あり 5 2 6 6 7 試験電池 23 0 / / 1 0 0 なし 5 2 0 7 0 試験電池 24 7 / / 1 0 0 あり 4 2 0 7 6 表 3から明らかなように、 ヒーター表面に弾性体を配することで、 ショートや破膜の少ない熱融着が可能となっている。 ただし、 弾性 体の厚さが不足したり接着時の圧力が高すぎると （試験電池 2 2 ) ショートが増加する傾向にある。
また、 シーラント樹脂を単層とした場合より も異なる材質の組み 合わせと した場合の方が水分侵入量は少なく、 容量維持率も高い。 実験 2
7 X 1 4 c mのサイズで熱融着樹脂が 7 0 μ mの無延伸のポリプ 口ピレンから構成されているラミネートシートを、 無延伸のポリプ 口ピレンが内側となるように長手方向に折り返し、 4 c m四方のサ ィズの封入部ができるように 3方シールし、 電極端子はラミネ一ト シートの熱融着界面より外部に取り出す構造をとった。 端子と熱融 着部が重なるところには構造の熱融着性の樹脂 （シーラント樹脂） を帯状に巻き付け、 1 0 0 m厚のラミネートシートと端子と樹脂 を同時に熱融着した。
この際、 端子には、 接着剤を塗布し、 シーラン ト樹脂との接着性 を得た。 シール条件はヒーター温度について、 熱融着界面の温度が 融点より 1 0 °C高くなるようにし、 5秒間両面に配置されたヒータ 一により加温した。 圧力は通常のシール時より高い 4 k g ί / c m 2 とし、 パックの切り 口がヒーター間に挟まるように端子とラミネ ートシートとの短絡は、 ラミネートシート上の一部の樹脂を剥がし、 金属箔を露出させ、 端子と金属箔間の導通の有無によって確認した。 また、 封止法能力を評価するため、 この容器に電解液を封入した ものを 7 0 °C、 9 0 % R Hの環境下に保管し、 1 0 日後の水分増加 量を観察した。 各試験電池におけるシ一ラント樹脂の構成は以下の通りである。 試験電池 2 5
表裏両層に融点 1 2 0 °Cのポリエチレン、 中間層に融点 2 6 0 °C のポリエチレンテレフタ レートの貼り合わせた厚さ 1 0 μ mのシー ラント樹脂が外装材ょり 1 0 0 μ mはみ出している。
試験電池 2 6
表裏両層に融点 1 6 0 °Cのポリプロピレン、 中間層に軟化点 7 0 0 °Cのポリイミ ドを貝占り合わせた厚さ 1 0 μ mのシーラント樹脂が 外装材ょり Ι Ο Ο μ παはみ出している。
試験電池 2 7
表裏両層に融点 1 2 0 °Cのポリエチレン、 中間層に軟化点 7 0 0 °Cのポリイミ ドを貼り合わせた厚さ 1 0 μ mのシーラント榭脂が外 装材ょり 1 0 0 μ mはみ出している。
試験電池 2 8
表裏両層に融点 1 4 0 °Cの共重合ポリプロピレン、 中間層に融点 1 6 2 °Cの単重合ポリエチレンを共押しだしした厚さ 1 0 mのシ 一ラント樹脂が外装材より 1 0 0 μ mはみ出している。
試験電池 2 9
試験電池 2 5の榭脂の厚さが 5 0 0 /z mであるもの。
試験電池 3 0
表裏両層に融点 1 0 0 °Cの共重合ポリエチレン、 中間層に融点 1 1 4 °Cの単重合ポリエチレンの共押し出しした厚さ 1 0 μ mのシー ラント榭脂が外装材ょり l O O i mはみ出している。
試験電池 3 1
試験電池 3 0の 8 μ m品 試験電池 3 2
試験電池 3 0の 6 0 0 /x m品
試験電池 3 3
試験電池 3 0の樹脂はみ出しが 8 0 m
各試験電池のショートの有無を表 4に、 試験電池 2 5及び試験電 池 3 2における透湿量を表 5に示す。
【表 4】
Figure imgf000027_0001
【表 5】 逸量（ppm)
試験電池 25 1 0 0
試験電池 32 6 0 0 試験電池 3 0のように融点の差が小さい場合、 シール時に融点の 高い樹脂も、 軟化流動し、 被覆が破壊される。
試験電池 3 1 のよ うに樹脂厚が 8 μ mと薄い場合にはシール時に 樹脂被覆が破壊される。 したがって、 シーラン ト樹脂は 1 0 // m以 上の樹脂厚であることが好ましい。
試験電池 3 2のように樹脂の厚みが厚い場合は、 ショート防止に 効果的だが、 平らなヒーターによる熱融着では、 封止性能が劣るた め、 表 5の透湿量の測定結果より、 著しく水分の浸入が見られる。 通常、 電池に 3 0 0 p p m以上の水分が浸入すると、 電池の劣化が 大きい。 したがってシーラント樹脂の厚さは 5 0 0 / m以下が望ま しい。
試験電池 3 3のようにシーラント榭脂のはみ出しが少なく、 外装 材の厚みよりも短い場合には、 外装材の切り 口の金属箔が直接端子 にふれ短絡の原因となる。
これに対して、 適正な設定とした各試験電池 2 5〜 2 9は、 ショ ートも無く、 透湿度も少ない。

Claims

請求の範囲
1 . ラミネートフィルムからなる外装材に素電池が収容され、 熱融 着により封入されるとともに、 上記素電池を構成する各電極と導通 される電極端子リ一ドが熱融着部に挟まれて外装材の外部に露出さ れてなる非水電解質電池において、
上記電極端子リ一ドは、 上記熱融着部に対応する位置においてシ 一ラント樹脂により被覆されおり、
少なく とも上記電極端子リ一ドの一方の主面と接するシーラント 樹脂は、 電極端子リードの形状に倣って変形し凹凸形状を呈してい ることを特徴とする非水電解質電池。
2 . 上記シーラント樹脂は、 単体の熱融着性樹脂により構成されて いることを特徴とする請求の範囲第 1項記載の非水電解質電池。
3 . 上記熱融着榭脂は、 ポリオレフイ ン、 エチレンアク リル酸共重 合体、 エチレンメタク リル酸共重合体、 アイオノマー樹脂、 カルボ キシル化樹脂から選ばれる少なく とも 1種であることを特徴とする 請求の範囲第 2項記載の非水電解質電池。
4 . 上記ポリオレフイ ンは、 酸変性ポリオレフインであることを特 徴とする請求の範囲第 3項記載の非水電解質電池。
5 . 上記シーラン ト樹脂は、 熱融着榭脂と当該熱融着樹脂より も融 点の高い樹脂を組み合わせて構成された多層のシーラント樹脂であ ることを特徴とする請求の範囲第 1項記載の非水電解質電池。
6 . 上記熱融着樹脂と当該熱融着樹脂より も融点の高い樹脂は、 融 点が 2 0 °C以上異なることを特徴とする請求の範囲第 5項記載の非 水電解質電池。
7 . 上記熱融着樹脂は、 ポリオレフイン、 エチレンアク リル酸共重 合体、 エチレンメタク リル酸共重合体、 アイオノマー樹脂、 カルボ キシル化樹脂から選ばれる少なく とも 1種であり、
上記熱融着樹脂より も融点の高い樹脂は、 ポリイ ミ ド、 ポリアミ ド、 ポリエステルから選ばれる少なく とも 1種であることを特徴と する請求の範囲第 5項記載の非水電解質電池。
8 . 上記ポリオレフインは、 酸変性ポリオレフインであることを特 徴とする請求の範囲第 7項記載の非水電解質電池。
9 . 上記シーラン ト樹脂は、 熱融着樹脂より も融点の高い樹脂を基 材と し、 その両側に熱融着樹脂層が配されていることを特徴とする 請求の範囲第 5項記載の非水電解質電池。
1 0 . 上記熱融着樹脂層は、 塗布により形成されていることを特徴 とする請求の範囲第 9項記載の非水電解質電池。
1 1 . 上記シーラン ト樹脂の外装材からのはみ出し長さが、 外装材 の厚さ以上であることを特徴とする請求の範囲第 1記載の非水電解
1 2 . 上記シーラント榭脂の厚みが 1 0〜 5 0 0 // mであることを 特徴とする請求の範囲第 1項記載の非水電解質電池。
1 3 . 上記電池素子を構成する電解質が、 マ ト リ クス高分子及びリ チウム塩を含むゲル電解質又は固体電解質であることを特徴とする 請求の範囲第 1項記載の非水電解質電池。
1 4 . 上記電池素子を構成する負極は、 リチウムをドープ、 脱ドー プし得る材料を含む負極であることを特徴とする請求の範囲第 1項 記載の非水電解質電池。
1 5 . 上記リチウムをドーブ、 脱ドープし得る材料が炭素材料であ ることを特徴とする請求の範囲第 1 4項記載の非水電解質電池。
1 6 . 上記電池素子を構成する正極は、 リチウムと遷移金属の複合 酸化物を含む正極であることを特徴とする請求の範囲第 1項記載の 非水電解質電池。
1 7 . ラミネートフィルムからなる外装材に素電池を収容し、 素電 池を構成する各電極と導通される電極端子リードを外装材の外部に 露出させて外装材の周囲を熱融着し、 上記素電池を外装材に封入す る非水電解質電池の製造方法において、
上記電極端子リードの熱融着部に対応する位置にシーラント樹脂 を配し、 当該シーラント樹脂と接する少なく とも一方の面に弾性体 が配されたヒーターへッ ドで挟み込んで熱融着することを特徴とす る非水電解質電池の製造方法。
1 8 . 上記弾性体は、 融点が 1 0 0 °C以上の材料からなることを特 徴とする請求の範囲第 1 7項記載の非水電解質電池の製造方法。
1 9 . 上記弾性体は、 シリ コンゴム、 ポリテ トラフルォロエチレン、 ポリ ウレタン、 ポリイ ミ ド、 ポリアミ ド、 ポリエステルから選ばれ る少なく とも 1種からなることを特徴とする請求の範囲第 1 7項記 載の非水電解質電池の製造方法。
2 0 . 上記弾性体の厚さを 1 0 μ m以上、 2 c m以下とすることを 特徴とする請求の範囲第 1 7項記載の非水電解質電池の製造方法。
2 1 . 外装材の熱融着部に対応する位置にシーラン ト樹脂が配され た電極端子リ一ドを挟み込む一対のヒーターへッ ドを備え、
上記ヒーターへッ ドの少なく とも一方は、 上記シーラント樹脂と 接する面に弾性体が設けられていることを特徴とする熱融着装置。
2 2 . 上記弾性体は、 融点が 1 0 0 °C以上の材料からなることを特 徴とする請求の範囲第 2 1項記載の熱融着装置。
2 3 . 上記弾性体は、 シリ コンゴム、 ポリテ トラフルォロエチレン、 ポリ ウレタン、 ポリイ ミ ド、 ポリアミ ド、 ポリエステルから選ばれ る少なく とも 1種からなることを特徴とする請求の範囲第 2 1項記 載の熱融着装置。
2 4 . 上記弾性体の厚さは 1 0 m以上、 2 c m以下であることを 特徴とする請求の範囲第 2 1項記載の熱融着装置。
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