WO1996028511A1 - Composition a base de resine epoxy ignifugeant sans halogene - Google Patents

Description

明 糊 ハロ ゲン フ リ ーの難燃性ェポキ シ樹脂組成物 技術分野

本発明は、 ハ ロ ゲン フ リ ーの難燃性ェポキシ樹脂組成物、 このエポキシ樹脂組成物を含有するプリ プレグ、 並びにこれ ら プリ プレグを用いて製造された積層板、 銅張積層板及びプ リ ン ト配線板に関する。

背景技術

近年、 世界的な環境問題や人体に対する安全性についての 関心の高ま り と と もに、 電気 · 電子製品については、 難'燃性 と いう 要求に加えて、 よ り 少ない有害性、 よ り 高い安全性と いう要求が増大している。 すなわち、 電気 · 電子製品は、 単 に燃えに く いだけでな く 、 有害性ガスや発煙の発生が少ない こ とが要望されている 。 従来、 電気 · 電子部品を搭載するプ リ ン ト配線板は、 通常ガラ スエポキシから なる基板を有する が、 そこ に使用されているエポキシ樹脂と しては、 難燃剤と して作用する臭素を含有する臭素化エポキ シ、 特にテ ト ラブ ロモビス フ エノ ール A型エポキシ樹脂が一般に使用さ れてい る。

このよ う な臭素化エポキシ樹脂は、 良好な難燃性を有する も のの、 燃焼時に有害なハ ロ ゲン化水素 （臭化水素） ガスを 発生する ため、 その使用が抑制されつつある。 そのため、 通 常のエポキシ樹脂に非ハロ ゲン系難燃剤、 例えば、 窒素化合 物、 リ ン化合物、 無機化合物等を配合した組成物が開発され て いる （例えば、 英国特許第 1 ， 1 1 2 ， 1 3 9 号、 日本国 特開平 2 — 2 6 9 7 3 0 号参照） 。 し力、しながら、 これら難 燃付与性添加剤は、 エポキ シ樹脂の硬化に悪影響を及ぼ した り 、 硬化組成物の耐湿性を低下させた り 、 ある いは組成物の ガラス ク ロ スへの含浸性を低下させる等の問題がある。

また、 上記難'燃性と 同様に安全性の向上の観点から プリ ン ト 配線板が持つべき重要な特性と して 、 耐 ト ラ ッ キ ン グ性が ある。 耐 ト ラ ッ キ ング性は、 特に、 空気調和機やテレ ビ用の プリ ン ト 配線板等高電圧回路を有する基板に特に求め ら れて レ、る。

従来、 耐 ト ラ ッ キン グ性を提供する ために、 プ リ ン ト配線 板に使用される樹脂組成物中に、 炭化され難い物質と して、 鎖状炭化水素類、 環式化合物ま たは無機材料が配合されてい た力 鎖状炭化水素類や環式化合物は、 プリ ン ト配線板の耐 熱性を低下させ、 また無機材料は、 多量に用いなければなら ないと い う 不都合があつた。

したがって、 本発明は、 ハロ ゲンを含まずに良好な難燃性 を示すと と も に、 良好な耐 トラ ッ キン グ性をも示すエポキシ 樹脂組成物を提供する こ と を目的とする。

さ ら に、 本発明は、 その よ う なエポキシ樹脂で含浸された プリ プレ グ、 並びにこれら プリ プレグを用いて製造された積 層板、 銅張積層板及びプリ ン ト配線板を提供する こ と も 目的 とする。 発明の開示

本発明は、 上記目的を達成する ために、 （A ) ビス フ エ ノ — ル A型エポキシ樹脂、 （ B ) 硬化剤、 （ C ) それぞれが被 覆層で被覆され、 その被覆層の少なく と も最外層が樹脂によ り構成されている赤リ ン粒子、 及び （ D ) 無機充填剤を包含 するハロ ゲンフ リ 一の難燃性エポキシ樹脂組成物を提供する。

本発明は、 さ ら に、 上記本発明ハロ ゲン フ リ ーの難燃性ェ ポキシ樹脂組成物で含浸さ れたプリ ブレグ、 並びにこ れらプ リ ブレグを用いて製造された積層板、 銅張積層板、 及びプリ ン ト配線板を も提供する。 本発明のブリ ブ レグは、 ガラス基 材に本発明のエポキシ樹脂組成物を含浸させてなる。 また、 本発明の積層板は、 本発明のプリ プレ ダが複数重ね合わされ、 エポキシ樹脂組成物が硬化されている 。 本発明の銅張積層板 は、 本発明の積層板の少な く と も一方の面に銅箔を有する。 ま た、 本発明のプ リ ン ト配線板は、 本発明の銅張積層板の銅 箔に配線層が形成されている も のであ る 。

発明を実施する ための最良の形態

以下、 本発明を詳し く 説明する 。

本発明のエポキシ樹脂組成物は.、 成分 （ A ) と して、 ビス フ エノ 一 ル A型エポキシ樹脂を含有する。 ビス フ エノ 一ル A 型エポキシ樹脂は、 当該技術分野において周知のよ う に、 ビ ス フエ ノ ール A とェピ ク ロ ロヒ ドリ ン等と の反応生成物であ る。 本発明において使用する ビス フエ ノ ー ル A型エポ キ シ樹 脂は、 通常、 1 7 0以上のエポキシ当量を有する。 エポキシ 当暈が 1 0 0 0 を超える と 、 得られる組成物はガラス ク ロス 中への含浸性が低下するので好ま しく ない。 この よ う なビス フ エノ ー ル A型エポキ シ樹脂は、 市販されてお り 、 例えば、 ェピコー ト （EPIK0TE) シリ ーズと して 日本国の油ィ匕シェ ル社から、 またァラルダイ ト （ARALDITE) シリ ーズと してチ バーガィ ギ一社から入手できる。 ビス フエ ノー ル A型ェポキ シ樹脂は、 単独で、 又は 2種以上組み合わせて用いる こ と力 できる。

本発明のエポキ シ樹脂組成物の成分 （ B ) は、 硬化剤であ る 。 この硬化剤 （ B ) は、 エポキシ樹脂の硬化に通常使用さ れる硬化剤であればよ い。 そのよ う な硬化剤には、 ア ミ ン系 硬化剤及びフ エ ノ ー ル系硬化剤が含ま れる 。 ァ ミ ン系硬化剤 の例を挙げる と、 ジシ ア ン ジア ミ ド、 芳香族ァ ミ ン （例えば、 ベ ンジルァ ミ ン類） である 。 また、 フ エ ノ ール系硬化剤の例 を挙げる と 、 フ エ ノ ー ルノ ポラ ッ ク樹脂、 ク レ ゾ一ル ノ ボラ ッ ク樹脂、 ビス フ エ ノ ー ル A型 ノ ボラ ッ ク樹脂等であ る 。

本発明のエポキシ樹脂組成物の特徴的な成分 （成分（ C )) は、 少な く と も樹脂被覆された赤リ ン粒子である 。 被覆され た赤リ ン粒子は、 本発明のエポキシ樹脂組成物において、 難 燃性付与剤と して作用する ばかり でな く 、 本発明のエポキシ 樹脂組成物を用いて製造されたプ リ ン ト配線板に耐 ト ラ ツ キ ン グ性を付与する ことがわかった。 これら赤リ ン粒子は、 平 均粒径 2 0 0 m以下の も のが好ま し く 、 その形状は、 球状 である こ とが好ま しい。 各赤リ ン粒子を被覆する被覆層は、 少な く と も最外層が樹脂、 特に熱硬化された樹脂によ り構成 れている 。 この樹脂被覆によ り 赤リ ン粒子の耐湿性が向上 する。 好ま し く は、 各赤リ ン粒子は、 赤リ ン粒子表面に付着 さ れた無機材料粒子から なる第 1 の層 と 、 この第 1 の層を覆 う 樹脂特に熱硬化樹脂から なる第 2の層に よ り 二重に被覆さ れている。 第 1 の層を構成する無機粒子は、 好ま し く は、 水 酸化アルミ ニウム及びノまたは水酸化亜鉛粒子に よ り構成さ れる。 ま た、 第 2 の層を構成する熱硬化樹脂は、 フニ ノ ール /ホルム ア ルデヒ ド樹脂、 尿素 ホルム ア ルデヒ ド樹脂、 メ ラ ミ ン Zホ ルム ア ルデヒ ド樹脂、 フル フ リ ルア ル コー ル ホ ルマリ ン樹脂、 ァニリ ン ホル ミ アルデヒ ド樹脂等の熱硬化 性樹脂に よ り構成される。 このよ う な被覆された赤リ ン粒子 自体は、 その製造方法を含めて、 日本国特公平 4 一 3 7 8 6 2 号及び特公平 6 — 2 7 2 1 7号に記載されている。 簡単に 述べる と 、 例えば、 黄リ ン を加熱処理に よ り赤リ ンに転化し て球状赤リ ン粒子を得、 こ れを水中に懸濁させ、 その水懸濁 液にア ル ミ ニ ウ ム または亜鉛の水溶性塩 （例えば、 硫酸アル ミ ニゥ ム 、 塩化ア ルミ ニ ウ ム、 硫酸亜鉛、 塩化亜鉛） の水溶 液を加え、 水酸化ナ ト リ ウ ムによ る中和ま たは重炭酸ァ ンモ ニ ゥムに よ る複分解に よ って水酸化ア ル ミ ニウ ム または水酸 化亜鉛を赤リ ン粒子上に吸着させる。 水酸化物の量は赤リ ン 1 0 0重量当た り 1 〜 3 0重量部である こ とが好ま しい。 水 酸化物に よ り被覆された赤リ ン粒子の水懸濁液に上記熱硬化 性樹脂の原料を添加するか、 またはそれらの初期縮合物を添 加し、 加熱処理して硬化樹脂から なる第 2 の層を形成する c 樹脂被覆層の量的割合は、 赤リ ン粒子 1 0 0重量部に対 して 1 〜 3 0 重量部である こ とが好ま しい。 本発明のエポキ シ樹脂組成物に含ま れる成分 （ D) は、 無 機充填剤であり 、 エポキシ樹脂組成物に付加的な難燃性、 耐 熱性、 耐湿性を付与する。 これら充填剤には、 タ ルク 、 シリ 力 、 ア ル ミ ナ、 水酸化ア ル ミ ニ ウ ム、 水酸化マ グネシ ウ ム粉 末等が含まれ、 単独で又は 2種以上組み合わせて用いる こ と 力 でき る 。

本発明のェポキ シ樹脂組成物において、 樹脂分（成分（A ) +成分 （ B ) ) は、 成分 （ A) 、 成分 （ B ) 、 成分 （ C ) 及 び成分 （ D ) の合計重量の 5 0 ないし 9 0重量％の割合で用 いるこ とが好ま しい： 従っ て、 成分 （ C ) と成分 （D ) との 合計重量は、 成分 （A ) 、 成分 （ B) 、 成分 （ C ) 及び成分

( D ) の合計重量の 5 0 〜 1 0重量％であるこ とが好ま しい。 そ して、 被覆赤リ ンである成分 （ C ) は、 成分 （ A) 、 成分

( B ) 、 成分 （ C ) 及び成分 （ D ) の合計重量の 0. 5 ない し 2 0重量％の割合で用いるこ とが好ま しい。

エポキシ樹脂の硬化剤である成分 （ B ) がフ エ ノ ー ル樹脂 系硬化剤である場合、 エポキシ樹脂成分 （成分 （ A) ) と フ エ ノ一ル樹脂系硬化剤 と は、 フ エ ノー ル樹脂系硬化剤の水酸 基当量 1 に対してエポキシ当量が 0. 8 ないし 1 . 2 、 好ま し く は 0 . 9 5 なレ、し 1 . 0 5 と なる よ う に配合する こ と力' 望ま しい。 エポキシ樹脂の硬化剤である成分 （ B ) がァ ミ ン 系硬化剤である場合、 ア ミ ン系硬化剤は、 エポ キ シ樹脂成分

( A ) の重量の 1 ない し 1 0重量 ⁰ /₀の範囲内で用いる こ と力 望ま し く 、 特に、 アミ ン系硬化剤がジシァ ンジア ミ ドである 場合、 その量はエポキシ樹脂成分 （A ) の重量の 2ない し 3 重量⁰ /oの範囲内で用いる こ とが好ま しい。

なお、 本発明のエポキシ樹脂組成物には、 組成物の硬化時 間を短縮するために、 硬化促進剤を含める ことができ る。 そ の よ う な硬化促進剤と しては、 ェポキシ樹脂の硬化促進に通 常使用さ れている ものを用いる こ とができ 、 2 —ェチル一 4 一 メチ ル イ ミ ダゾ一ル、 1 一べン ジルー 2 —メ チ ルイ ミ ダゾ — ル等のィ ミ ダゾール化合物が含まれる。 これら硬化促進剤 は、 単独で、 又は 2種以上組み合わせて用いる こ とができ る 硬化促進剤は、 エポキシ樹脂の硬化を促進する に十分な少量 で用いられる。

以上述べた本発明のエポキシ樹脂組成物は、 これを ブロ ピ レ ングリ コールモ ノメ チルエー テ ル等の好適な有機溶媒で希 釈してワニスと な し、 これをガラ ス不織布、 ガラス織布等の 多孔質ガラ ス基材に塗布 · 含浸させ、 加熱する と いう 通常の 方法に よ り プリ プレダを製造する こ とができる 。 また、 この プリ ブレグを複数枚重ね合わせ、 その積層構造の片面又は両 面に銅箔を重ね合わせた後、 これを通常の条件で加熱 ' 加圧 してガラスエポキシ銅張積層板を得る こ とができ る。 このと き 、 銅箔を用いなければ、 積層板が得られる。 多層板は、 銅 張積層板 （内層板） に回路を形成 し、 ついで銅箔をエ ツ チン グ処理した後、 内層板の少なく と も片面にプリ プレグ及び銅 箔を重ね合わせ、 これを例えば 1 7 0 °C、 4 0 k g / c m ² の圧力で 9 0分間加熱 · 加圧する とい う 通常の方法に よ り製 造する こ とができ る。 さ ら に、 プリ ン ト配線板は、 銅張積層 板も し く は冬層板にス ルーホー ルを形成し、 ス ルーホ一ルメ ツ キを行った後、 所定の回路を形成する と いう 通常の方法に よ り製造する こ とができ る。

以下、 本発明を実施例に よ り 説明する。

実施例 1

2 6 0重量部のビス フ エ ノール A型エポキシ樹脂ェピ コ一 ト 1 0 0 1 (油化シェ ル社製、 エポキ シ当量 4 5 6、 樹脂固 形分 7 0重量⁰ /₀ ) 、 6 5重量部のク レ ゾ一ルノ ボラ ッ ク ェポ キシ樹脂 Y D C N - 7 0 4 P (東都化成社製、 ェポキシ当量 2 1 0 、 固形分 7 0重量％ ) 、 2 5重量部の被覆赤リ ン粒子 (水酸化ア ルミ ニ ウム及びフエ ノ ール樹脂で被覆、 赤リ ン含 有率 8 5重量⁰ /₀) 、 1 0 4重量部のビス フ エノ ー ル A型 ノ ボ ラ ッ ク樹脂 （水酸基価 1 1 8、 固形分 7 0重量％ ) 、 1 7 5 重量部の水酸化ア ルミ ニ ウ ム、 及び 0 . 1 重量部の 2 —ェチ ル ー 4 ー メ チルイ ミ ダゾ一 ルから なる混合物に溶媒と してプ ロ ピレングリ コールモノ メ チルエーテル （ P G M) を力 Qえて 樹脂固形分 6 5重量％のエポキ シ樹脂ワ ニ スを調製した。

実施例 2

2 6 0重量部ビスフ エ ノ ール A型エポキシ樹脂ェピ コ 一 ト 1 0 0 1 (前出） 、 6 5重量部のク レゾ一ルノ ボラ ッ ク ェポ キシ樹脂 Y D C N— 7 0 4 P (前出） 、 5 0重量部の被覆赤 リ ン粒子 （水酸化アル ミ ニ ウム及びフ エ ノ ール樹脂で被覆、 赤リ ン含有率 8 5重量％ ) 、 1 0 4重量部のビス フ エ ノ ー ル A型ノ ポラ ッ ク樹脂 （水酸基価 1 1 8 、 固形分 7 0重量％) 、 1 0 0重量部の水酸化ア ル ミ ニ ウ ム、 及び 0. 1 重量部の 2 .一ェチル一 4 ーメ チルイ ミ ダゾ一ルからなる混合物に P G M を加えて樹脂固形分 6 5 重量⁰ /oのエポキ シ樹脂ワ ニス を調製 した。

実施例 3

2 6 0 重量部の ビス フ エ ノ ー ル A型エポキシ樹脂ェ ピ コ一 ト 1 0 0 1 (前出） 、 6 5 重量部のク レゾ一ル ノ ボラ ッ クェ ポキシ樹脂 Y C D N— 7 0 4 P (前出） 、 3 5 重量部の被覆 赤リ ン粒子 （水酸化ア ル ミ ニウ ム及びフ エ ノ ー ル樹脂で被覆、 赤リ ン含有率 8 5 重量 ⁰ /o ) 、 1 1 5重量部の水酸化ア ル ミ二 ゥ ム、 及び 6重量部のジシ アン ジアミ ドからなる混合物に P G Mを加えて樹脂固形分 6 5重量％のエポキシ樹脂ワ ニスを 調製した。

比較例 1

2 8 3 重量部の臭素化エポキシ樹脂 （大日本イ ンキ化学ェ 業社製、 エポキシ当量 4 9 0、 固形分 7 5 重量％ ) 、 3 4重 量部のク レゾ一ルノポラ ッ クエポキシ樹脂 Y C D N— 7 0 4 P (前出） 、 9 2 重量部のビス フ エノ ー ル A型ノ ボラ ッ ク樹 脂 （大日本イ ンキ化学工業社製、 水酸基価 1 1 8 、 固形分 7 0重量 6 ) 、 2 0 0重量部の水酸化ァル ミ 二ゥム、 及び 0 .

1 重量部の 2—ェチル ー 4 ーメ チルイ ミ ダゾ一ルから なる混 合物に P G Mを加えて樹脂固形分 6 5 重量％のエポキシ樹脂 ワ ニスを調製した。

比較例 2

3 6 0 重量部の比較例 1 で用いた臭素化エポ キ シ樹脂、 4 3 重量部のク レゾ一ルノ ボラ ッ クエポキシ樹脂 Y C D N — 7 0 4 P (前出） 、 7 . 5重量部のジシアン ジア ミ ド、 2 0 0 重量部の水酸化ア ルミ ニ ウ ム、 及び 0 . 1 重量部の 2 —ェチ ル ー 4 — メ チルイ ミ ダゾ一 ルから なる混合物にジ メチ ルホル ム アミ ドを加えて樹脂固形分 6 5 重量％のエポ キ シ樹脂ヮニ ス を調製 した。

実施例 1 ない し 3及び比較例 1 ない し 2 で得たェポキシ樹 脂ワニスの各々 をガラ ス不織布又はガラ ス織布に連続的に塗 布 ， 含浸させ、 1 6 0 °Cの温度で乾燥 してプリ プ レグを製造 した。 こ う して得られたプリ プレダ 8 枚を重ね合せ、 こ の積 層体の両面に厚さ 1 8 / mの銅箔を重ね合せて 1 7 0 1：の温 . 度、 4 0 k c m ²の圧力で 9 0分間加熱 ' 加圧し、 厚さ 1 . 6 m mのガラ スエポキ シ銅張積層板を得た。

得られた銅張積層板について、 難燃性、 耐 ト ラ ッ キ ン グ性、 絶縁抵抗、 初期及び長期経過後の銅笵引剥がし強さ、 耐熱性 及び耐湿性を測定 した。 結果を表 1 に示す。

成物 施 例 比 翠 ¾ 例 特性 1 2 3 1 2 難燃性'¹ V— 0 V— 0 V— 1 V— 0 V— 0 耐トラッキング

600 V 600 V 600 V 200 V 200 V 性

8. 0 4. 0 1. 0 2. 0 2. 0 絶縁抵抗 (Ω) *³ X 1 0¹² X 1 0¹² X 1 0¹² X 1 0¹² X 1 0¹² 引き剥が初期 1. 50 1. 50 1. 55 】 . 50 1. 60 し強さ ^M長期 1. 45 1. 40 1. 45 0. 90 0. 95

5分間 © ◎ © ◎ ◎

1 0分間 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ 酎熱性'⁵

1 5分間 ◎ ◎ 〇

20分間 ◎ ◎ ◎ 〇 △ 条件 A ◎ ◎ ◎ ◎ 酎湿性'⁶

条件 B ◎ ◎ ◎ 〇 注 ：

* 1 U L 9 4 難燃性試験に準 じて測定。

* 2 I E C - P B 1 1 2に準 じて測定。

* 3 J I S — C— 6 4 8 1 に準じて測定,

* 4 J I S — C— 6 4 8 1 に準じて測定, 単位は、 K N

/ m

* 5 ： 2 6 0 °Cの半田浴上に、 表に示 した各時間試料を浮 かべ、 膨れの有無を観察し、 以下の基準で評価した。

◎印…膨れな し ； 〇印——部に膨れあ り ；

A…大部分に膨れあ り ； X…全面に膨れあ り * 6 : 試料を条件 A (煮沸 6時間） 又は条件 B ( 1 2 0 ° (：、 2気圧の水蒸気中 7時間放置） で処理した後、 2 6 0 °Cの半 田浴中に 3 0秒間浸潰 した後、 膨れの有無を観察 し、 以下の 基準で評価 した。

◎印…膨れな し ； 〇印——部に膨れあ り ；

…大部分に膨れあ り ； X…全面に膨れあ り 実施例 4

実施例 2 で得たエポキ シ樹脂ワ ニス をガラス不織布又はガ ラ ス織布に連続的に塗布 · 含浸させ、 1 6 0 °Cの温度で乾燥 してプリ プレグを製造した。 こ う して得られたブリ プレ グ 8 枚を重ね合せ、 1 7 0 °Cの温度、 4 0 k g Z c m²の圧力で 9 0分間加熱 · 加圧し、 ガラスエポキシ積層板を得た。

実施例 5

実施例 4 と同様にしてプ リ プ レ グを製造した。 この プリ プ レ グを重ね合せ、 その両側に厚さ 3 5 μ mの銅箔を重ね合せ て同様に加熱 · 加圧して板厚 0 . 8 m mの内層板を製造した。 この内層板の両面に上記プリ プレ グを重ね合せ、 その上にそ れぞれ厚さ 1 8 mの銅箔を重ね合せて同様に加熱 · 加圧 し て板厚 1 . 6 m mの多層板を製造した。

以上述べたよ う に、 本発明に よ れば、 ハロゲンを含有 しな いで優れた難燃性を示すと と も に、 耐熱性、 耐湿性、 耐 ト ラ ッ キング性に優れたガラスエポキシ銅張積層板を与えるェボ キ シ樹脂が提供される 。 こ のよ う なガラ スエポ キ シ銅張積層 板を用いて種々の特性に優れたプ リ ン ト配線板を製造するこ とができ る。

Claims

請求の範囲

1 . ( A ) ビス フ エ ノ ー ル A型エポキ シ樹脂、 （ B ) 硬化剤、 ( C ) それぞれが被覆層で被覆さ れ、 その被覆層の少な く と も最外層が樹脂に よ り 構成されている赤リ ン粒子、及び（D ) 無機充填剤を包含するハロ ゲンフ リ ーの難燃性ェポキシ樹脂 組成物。

2 . ビス フ エ ノ ー ル A型エポキシ樹脂が、 1 7 0 ない し 1 0 0 0のエポキシ当量を有する請求項 1 記載の組成物。

3 . 各赤リ ン粒子が、 水酸化ア ル ミ ニ ウ ム または水酸化亜鉛 からなる第 1 の層 と、 該第 1 の層上に形成され、 フエ ノ ー ル 樹脂から なる第 2 の層 と に よ り 二重に被覆されている請求項

1 又は 2 記載の組成物。

4 . 成分 （A) 及び成分 （ B) 力 合計で、 成分 （A ) 、 成 分 （ B ) 、 成分 （ C ) 及び成分 （ D) の合計重量の 5 0 ない し 9 0重量％の割合で含ま れる請求項 1 ないし 3 のいずれか 1 項記載の組成物。

5 . 成分 （ C ) 、 成分 （ A) 、 成分 （ B ) 、 成分 （ C ) 及 び成分 （ D ) の合計重量の 0. 5 ない し 2 0重量％の割合で 含まれる請求項 1 ない し 4 のいずれか 1 項記載の組成物。

6 . 請求項 1 ない し 5 のいずれか 1項記載のエポキシ樹脂組 成物で含浸されたガラ ス基材を包含する プリ プレダ。

7. 当該エポキシ樹脂組成物が硬化さ れた、 重ね合わ された 複数の請求項 6記載のプリ プレグから なる積層板。

8 . 当該ェポキシ樹脂組成物が硬化された請求項 6のプリ プ レグから なる基板、 及び該基板の少な く と も片面.に接合され た銅箔を備えた銅張積層板。

9 . 当該エポキシ樹脂組成物が硬化さ れた請求項 6のプリ プ レ グから なる基板、 及び該基板の少な く と も片面に形成され た配線層を備えたプリ ン ト 配線板。