UA75591C2 - Сцинтиляційна речовина, спосіб вирощування монокристалу сцинтиляційної речовини та її застосування - Google Patents

Abstract

Винахід стосується неорганічної сцинтиляційної речовини загальної формули М1-xСеxСl3, де М вибирається із лантанідів або сполук лантанідів, переважно із елементів або сумішей елементів групи: Y, La, Gd, Lu, особливо із елементів або сумішей елементів групи: La, Gd, Lu, і де х є молярним рівнем заміщення М церієм, де х більше або дорівнює 1 моль% і точно менше 100 моль%. Винахід також стосується способу вирощування зазначеної сцинтиляційної монокристалічної речовини і використання зазначеної сцинтиляційної речовини як компонента детектора, зокрема для промислового і медичного застосування, а також для використання в нафтовій промисловості.

Description

0,01 ії точно менше 1, який полягає в тому, що 16. Застосування сцинтиляційної речовини за монокристал одержують за методом вирощуван- будь-яким з пп.1-14 як компонента сцинтиляцій- ня Брідгмана, зокрема у вакуумних запечатаних ного детектора, переважно для використання у кварцових ампулах, з суміші порошків МСіз і Се- промисловості, медицині або для виявлення на-

СіІз, де М є таким, як вказано вище, і при такому фти. співвідношенні М до Се, що дозволяє одержати 17. Застосування сцинтиляційної речовини за вищевказаний монокристал, який більший за будь-яким з пп.1-14 як елемента томографічних 10мм3, зокрема більший за 1см3 і навіть більший сканерів позитронного випромінювання або га- за 10см3. мма-камер типу Ангер.

Даний винахід стосується сцинтиляторних Темою багатьох досліджень є розробка нових кристалів, способу який дозволяє налагодити їх речовин з більш досконалими характеристиками. виробництво, а також використання зазначених Одним з параметрів, що бажано поліпшити, є кристалів, зокрема в детекторах рентгенівського і енергетична резолюція. гамма випромінювання . Це є важливим через те, що для більшості

Сцинтиляторні кристали широко використо- застосувань в ядерних детекторах, гарна енерге- вується в детекторах гамма і рентгенівського ви- тична резолюція є бажаною. Енергетичне розріз- промінювання, космічних променів і часток, чия нення ядерного детектора випромінювання в дій- енергія становить приблизно 1 Кем і вище. сності визначає його здатність відокремлювати

Сцинтиляторні кристали є кристалами, що є енергії випромінювання, які є дуже близькими. прозорими в сцинтиляційному спектрі довжини Воно зазвичай визначається для даного детекто- хвиль, які реагують на випромінювання, що па- ра при даній енергії, як, наприклад, ширина в дає, шляхом випромінювання світлового ім.- серединній висоти піка, що досліджується, в спе- пульсу. ктрі енергії, отриманої від цього детектора, відно-

На базі подібних кристалів, загалом монокри- сно енергії в центроїді піка |див. зокрема: сталів, можуть створюватись детектори, де світ- а,.Е.Кпоїї, "Надіайоп Оеєїесіюп апа Меазигетепі", ло, що випромінюється кристалом, що є части- щ9опп ММпеу апа Боп5, Іпс., друге видання ною детектору, з'єднано із засобами детекції стор.114|. Надалі в тексті, а також для всіх вимі- світла, і даний кристал виробляє електричний рювань, що проводяться, розрізнення визнача- сигнал, що є пропорційним ряду отриманих імпу- ється в 662 КеУ, головної гамми емісії 1375. льсів світла, і їх інтенсивності. Такі детектори Чим менше значення енергетичного розріз- використовуються зокрема в сфері вимірювань нення, тим вище якість детектора. Вважається, товщини або ваги, в ядерній медицині, фізиці, що при енергетичному розрізненні близько 790 хімії і при пошуках нафти. можна отримувати гарні результати. Проте, нижчі

Родина відомих сцинтиляторних кристалів, значення розрізнення дають значно вищі пере- що широко використовується є йодидом натрію із ваги. домішками талію, типу ТІ:Маї. Ця сцинтиляційна Наприклад, у випадку детектора, який вико- речовина, відкрита Робертом Хофстадтером ристовується, для аналізу різних радіоактивних (Кобреп Ноївіайдіег) у 1948 році, що становить ос- ізотопів, краще енергетичне розрізнення дає мо- нову сучасних сцинтиляторів, досі є домінуючою жливість отримати більш ефективне виділення речовиною в цій сфері, незважаючи на майже 50 цих ізотопів. років досліджень, які виконуються на інших речо- Зростання енергетичного розрізнення зокре- винах. Однак, ці кристали мають певне загасання ма є бажаним для медичних фотодетекторів, сцинтиляції, що не є дуже швидким. наприклад, гамма-камери або пристрою позит-

Також використовується така речовина, як рон-випромінювальної томографії (ПВТ), оскільки

С5і, що, в залежності від застосування, може ви- це дає можливість значно поліпшити контраст і користовуватися окремо, або з домішками талію якість зображення, таким чином дозволяючи точ- (ТІ) або з натрію (Ма). ніше і раніше виявляти пухлини.

Одна родина сцинтиляторних кристалів, що Іншим дуже важливим параметром є конста- отримала значний розвиток представлена герма- нта часу згасання сцинтиляції; цей параметр за- натом вісмуту (ВО). Кристали сім'ї ВО мають звичай вимірюється за методом "Початок- високі константи згасання, що обмежує викорис- зупинка" або "Декількох попадань", (описаний тання цих кристалів до використання у вимірюва- МУЛОМ. Мозез (Мисі. Іпвії апа Мей. АЗЗб льних приборах не дуже великої точності. (1993)2531).

Інша, нещодавно винайдена родина сцинти- Є бажаною найменша можлива константа ча- ляторних кристалів, була розроблена в 1990 ро- су згасання, з тим, щоб можна було збільшити ках і є родиною типу активованого церій лютецій діючу частоту детекторів. В сфері застосування оксиортосилікату Се: 1 50. Проте дані кристали є для отримання ядерних знімків в медицині, це дуже гетерогенними і мають дуже високу точку дозволяє, наприклад, значно скоротити трива- плавлення (близько 22007С). лість випробувань. Константа часу згасання, що не є дуже високою, також дає можливість вдоско- 100О0мольоо. налити часове розрізнення пристроїв виявлення Термін "лантанід" стосується перехідних подій за часовим збігом. Це стосується позитрон- елементів із числом атома 57-71, і ітрію (У), що є випромінювальних томографів (ПВТ), де знижен- стандартним в технічній сфері даного винаходу. ня константи часу згасання сцинтилятору може Неорганічна сцинтиляційна речовина згідно з бути суттєво поліпшено через вибракування не- винаходом, по суті складається з Мі-хСехсСіз і мо- відповідних подій з більшою точністю. же також включати певні домішки, що є звичай-

Взагалі, спектр згасання сцинтиляції, як фун- ними в технічній сфері винаходу. Взагалі, зви- кція часу, може бути зведена до суми показових чайними домішками є домішки, що походять із функцій, кожна з яких характеризується констан- сировини, вміст якої, зокрема є меншим за 0,195, тою часу згасання. або навіть менше за 0,0195, або небажаними

Якість сцинтилятору по суті визначається ха- фазами, процент об'єму яких є переважно мен- рактеристиками роботи найшвидшого елемента шим за 195. емісії. Фактично, заявники виявили те, яким чином

Стандартні сцинтиляційні речовини, не за- довести, що сполуки Мі-СехСіз, що зазначено безпечують як хороших показників енергетичної вище, де церій має вміст більший, або такий, що резолюції, так і констант швидкого часу згасання. дорівнює Тїмольбо, мають необхідні характерис-

Це є наслідком того, що речовини, як напри- тики. Сцинтиляційне випромінювання речовини клад, ТІ:Ма!І мають хороше енергетичне розріз- згідно з винаходом має інтенсивний швидкий нення при гамма збудженні - приблизно 7905, конс- компонент (щонайменше 4000 фотонів/Мем) і танта часу згасання - близько 230нс. Так само, низьку константу часу згасання, приблизно 25нс.

ТІ:С5і ї Ма:С5іІ мають значні показники константи В той же час, ці речовини мають добрі показники згасання, зокрема значно більше більший, ніж енергетичного розрізнення - 662КеМм, зокрема

Б5ООнс. менше 595, і навіть, ніж 495.

Можна досягти не настільки високих показни- Ці якості є навіть більш значними, оскільки ків константи часу згасання із Се:Ї 50, зокрема - вони є непередбаченими і підкреслюють значну близько 40нс, але енергетичне розрізнення при уривчастість характеристик, починаючи з тТмольоо гамма збудженні в 662кКкем цієї речовини загалом церію. Ця альтернатива складу є навіть більш більше за 10965. дивною, оскільки сцинтилятори із додатками це-

Нещодавно були відкриті сцинтиляційні ре- рію мають добрі показники, як наприклад 150, човини 0. «зиШої-МоєїЇ та інші. ГОріїса! апа містять менше 195 церію, і переважно - приблиз- зсіпіШайоп ргорепієв ої сепут дореа Гасіз ГиВгз но 0,295 |див. наприклад М.Каривіа та інші, апа ГисСіз" в "Чоигпа! ої І итіпезсепсе" 85 (1999) "Сотрагізоп ої пе зсіпійПайоп ргорепієв ог І 5О:Се 21-35). Ця стаття описує сцинтиляційні якості су- тапиїасіштей ру ашегепі Іарогаюгієв апа ої мішей із домішками церію, як наприклад І асі», із Гса5БО:Се", ІБЄЕЕ ігапзасіюп оп писієаг з5сієпсе, добавленням 0.57мольоо Се; ГиВгз, із добавлен- МОІ.А7, Мо.4, серпень 20001. ням 0,02їмольою, О0,4бмольбо і 0,7/бмольбо Се; Переважною речовиною згідно з винаходом є

І иСіз, із добавленням 0,45мольоо Се. Ці сцинти- така, що має формулу Гаї-хСехсіз. ляційні речовини, мають цілком корисні показники Відповідно до іншого втілення, сцинтиляційна енергетичного розрізнення, приблизно 795, і конс- речовина згідно з винаходом, має енергетичну танти часу згасання швидкого елемента сцинти- резолюцію менше 5905. ляції, що є фактично низькими, зокрема між 25 і Відповідно до іншого втілення, сцинтиляційна 5Онс. Проте, інтенсивність швидкого компонента речовина згідно з винаходом, має швидку конс- цих речовин є досить низькою, особливо прибли- танту часу згасання - менше 40нс, або навіть зно від 1000 до 2000 фотонів на Мем, що озна- менше ніж ЗОонс. чає, що вони не можуть використовуватися, як Відповідно до переважного втілення, сцинти- елементи високоточних детекторів. ляційна речовина згідно з винаходом, має як

Таким чином, цей аспект винаходу стосуєть- енергетичне розрізнення менше ніж 595, так і ся речовини, що може мати одночасно гарне швидку константу часу згасання менше ніж 40нс, енергетичне розрізнення, принаймні, таке ж як і або навіть менше Зонс.

ТіїМаї, низьку константу часу згасання, зокрема, У переважному способі, вміст церію х змісту еквіваленту Се: 50, а також, інтенсивність швид- перебуває між Імольоо і 9Омольобо, і навіть зокре- кого елемента сцинтиляції підходить для високо- ма, більше, або дорівнює 2мольо», або навіть точних детекторів, зокрема більше за 4000 фото- більше, або дорівнює 4мольбо і/або переважно нів/Мем (фотонів за Мем), або навіть більше за менше, або дорівнює 50мольоо, або навіть мен- 8000 фотонів/Мем (фотонів за Мем). ше, або дорівнює ЗОмольоб.

Відповідно до даного винаходу, дана задача Відповідно до одного втілення, сцинтиляцій- вирішується завдяки неорганічній сцинтиляційній на речовина згідно з винаходом, є монокриста- речовині, що має наступний склад Мі-хСехсСіз, де лом, який дозволяє отримувати компоненти висо-

М вибирається із лантанідів або сумішей ланта- кої прозорості, розміри яких, є достатніми, для нідів, переважно із елементів або сумішей еле- ефективної зупинки і виявлення випромінювання, ментів групи: У, Га, са, Си, переважно із елемен- що має бути виявлено, навіть при високих показ- тів або сумішей елементів групи: Га, са, й, ідех никах енергії. Об'єм цих монокристалів зокрема є молярним рівнем заміни М церієм, що в пода- приблизно 10мм3, або навіть більше, за 1см3 і льшому називається як "вміст церію", де х біль- навіть більший за 10см3. ший, або дорівнює ТІмольоо, і обов'язково менше Відповідно до іншого втілення, сцинтиляційна речовина згідно з винаходом, є порошком або ється своєю константою часу згасання, т, що ви- полікристалом, наприклад в формі порошку, змі- ражена в наносекундах, і інтенсивністю (вираже- шаного із зв'язувальною речовиною або також - у ною в фотонах/Мем) сцинтиляції, що представ- формі золь-гелю. ляє вплив цього компоненту на загальну кількість

Винахід також стосується способу отримання фотонів, що випромінюється сцинтилятором. зазначеної вище сцинтиляційної речовини Мі- Зразки, що використовувались у вимірюван- хСехСіІз, у вигляді монокристалу методом виро- нях прикладів від А до 0, а також 1-3 і 5, були щування Брідгмана, наприклад у вакуумних запе- невеликими монокристалами близько 10мм3, а чатаних кварцових ампулах, зокрема із суміші зразок прикладу 4 є відносно великим монокрис- комерційних порошків МСіз і Сесіз. талом з діаметром Змм і висотою 5мм. Гарна

Винахід також стосується способу викорис- відтворюваність результатів, що були отримані тання сцинтиляційної речовини, яка зазначена була помічена між малим (ех3) і великим (ех4) вище, як компонента детектора для виявлення зразками. випромінювання, зокрема гамма і/або рентгенів- Із таблиці 1, зрозуміло, що суміші типу М.- ськими променями. хСехСіз, включають менше ніж 1мольбо церію

Такий детектор особливо переважно включає (приклади А, 0) мають енергетичне розрізнення, фотодетектор, оптично з'єднаний із сцинтилято- більше за 795 і низьку інтенсивність швидкого ром для вироблення електричного сигналу у від- елемента сцинтиляції (приблизно 1500 фото- повідь на випромінювання імпульсу світла, що нів/Мем). ГасСіз без домішок має константу часу виробляється сцинтилятором. згасання першого компонента близько З500нс

Фотодетектор даного пристрою може зокре- (ехс), і через це є надзвичайно повільним. ма бути фотопідсилювачем, фотодіодом, або У випадку фторованої складової із домішкою іншим датчиком типу П33. більш ніж тїмольбо церію (приклад В), згасання

Переважне використання цього типу детек- сцинтиляції є дуже швидким, але загальна ефек- тора стосується вимірювання гамма або рентге- тивність сцинтиляції є дуже низькою. нівського випромінювання; така система також Приклади 1-5, згідно з винаходом, всі мають може виявляти альфа і бета випромінювання і дуже корисні константи часу згасання швидкого електрони. Винахід також стосується способу компонента сцинтиляції, між 20 і ЗОонс, а інтенси- використання вище зазначеного детектора в ме- вність сцинтиляції цього швидкого компонента дичних ядерних пристроях, особливо гамма ка- більша за 4000 фотонів/Мем. Вона досягає до мерах типу Апдег і томографічних сканерах пози- близько 20000 фотонів/Мем для речовини, що тронного випромінювання Ідив. наприклад С.М/.Е. містить ТОмольое церію.

Мап ЕЇК, "Іпогдапіс ЗсіпіПШаког ог Меадісаї! Ітадіпд", Крім того, розрізнення, К, цих прикладів згід-

Міжнародний семінар з нових типів детекторів, но з винаходом є відмінною і має непередбачену 15-19 травня 1995 - Агспатр, Егапсе. Опубліко- природу. вано в "Рпузіса Медіса", Мо!ї.ХІї, зирріетеп! 1, Це є результатом того, що, із статистичної червень 961. точки зору, вважається, що енергетичне розріз-

Відповідно до іншого варіанту, винахід стосу- нення змінюється протилежно пропорційно до ється способу використання вищезазначеного квадратного кореня загальної кількості фотонів, детектора в пристроях для виявлення нафти, що випромінюється |див. зокрема: с.Р. Кпої, див. наприклад, "Арріїсайоп5 ої 5сіпіШакоп "Вадіайоп аеїесіп апа теазигетепі", дуопп УМіеу соцпіпд апа апаїубіб", в "Рпоїотийіріїег тире, апа 5опв, Іпс, 22 видання, стор.106). Ця загальна ргіпсіріє апа арріїсайіоп", розділ 7, РпїйЇїрв|. кількість фотонів відповідає інтенсивності випро-

Інші деталі і характеристики стануть зрозумі- мінювання при насиченості, що вимірюється за лими із подальшого опису переважних втілень, значенням інтенсивності випромінювання за що не є обмежувальними, а також даних, що 1Онс. отримані за допомогою зразків, що включають При вивченні загальної кількості фотонів, що монокристали згідно з винаходом. випромінюється ІасСіз, що містить більш ніж

Таблиця 1 показує характерні результати 1Тмольбо церію, порівняно з Гасіз, із домішками сцинтиляції для прикладів згідно з винаходом 0,57мольоо, очікується незначне покращення - в (приклади 1-5), а також - для порівняльних прик- найкращому випадку 595, таким чином останній ладів (приклади А-0). змінюється з 7,395 до близько 6,995. х є церієвим вмістом, що виражений в Несподівано, винахідники помітили значне мольбо, що заміщується в атомі М. покращення енергетичного розрізнення для ви-

Вимірювання проводяться за збудження у- падків вмісту церію, більше за тїмольбо в речови- променя в 662 Кем. Умови вимірювання більш нах Мі-«СехСіІз. Це покращення є становить по- докладно описані О.«зиПої-МобіІ, що цитувався рядку 2 для Гасіз, що містить 2мольбо, 4мольоо, вище. 10мольбо, ЗОмольоо церію (приклади 1-5).

Емісійна інтенсивність виражається в фото- Сцинтиляційні речовини, що мають такі хара- нах за Мем. ктеристики, що особливо підходять для збіль-

Емісійна інтенсивність записується, як функ- шення експлуатаційних характеристик детекторів, ція часу інтегрування до 0,5; З і 10 мікросекунд. як в показниках енергетичного розрізнення, часо-

Швидкий компонент сцинтиляції характеризу- вої резолюції так і швидкості підрахунку.

Таблиця 1 моль | нтенсивність випромінювання |, ізнення у вИдКий компонент

Приклад |Матриця| -х Се» й (фотони/Ме М) (Не) й (фот/М ем) 0,0045 1300 | 3500 5700 1425

ІВ | їавгз | 01 1 10 | 2200 2200 2200 с |їасьї 0 Її 0 1 юЮюЮюЙИ БЮюжкО | з4000 3а8о| 34000 9 | їаСіз Г0,0057 19000 | 37000 | 44000 1300 71 | абз |0021 2 | | 44000 | 49000 4900 36000 | 47000 | 49000 8800 45000 | 49000 | 49000 20100 45000 | 49000 | 49000 18500 42000 | 43000 | 43000 29700

Комп'ютерна верстка Т. Чепелева Підписне Тираж 26 прим.

Міністерство освіти і науки України

Державний департамент інтелектуальної власності, вул. Урицького, 45, м. Київ, МСП, 03680, Україна

ДП "Український інститут промислової власності", вул. Глазунова, 1, м. Київ - 42, 01601