TWI789370B - 含填料膜 - Google Patents

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TWI789370B
TWI789370B TW106142178A TW106142178A TWI789370B TW I789370 B TWI789370 B TW I789370B TW 106142178 A TW106142178 A TW 106142178A TW 106142178 A TW106142178 A TW 106142178A TW I789370 B TWI789370 B TW I789370B
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film
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adhesive resin
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TW106142178A
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尾怜司
林慎一
篠原誠一郎
田中雄介
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日商迪睿合股份有限公司
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Abstract

本發明係一種含填料膜，其具有於黏合劑樹脂層中保持有填料之構造。填料之平均粒徑為1~50μm，樹脂層之總厚度為填料之平均粒徑之0.5倍以上且2倍以下，且與含填料膜之長度方向之一端於膜長度方向上距離5m以上之另一端中的最小填料間距離Lq相對於該一端中之最小填料間距離Lp的比Lq/Lp為1.2以下。較佳為將填料排列成格子狀。

Description

含填料膜
本發明係關於一種含填料膜。
關於含填料膜之用途，有消光膜、聚光器用膜、光學膜、標籤用膜、防靜電用膜、異向性導電膜等各種各樣之用途(專利文獻1、專利文獻2、專利文獻3、專利文獻4)。
含填料膜一般以捲裝體之形式製造。
然而，若將含填料膜製成捲裝體，則變得容易引起如下現象：成為填料之黏合劑的樹脂溢出、或於捲裝體中自重疊在一起之上下膜之樹脂層溢出之樹脂彼此連接。尤其於捲裝體之捲芯側，因捲緊而該問題變得明顯。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1：日本特開2006-15680號公報
專利文獻2：日本特開2015-138904號公報
專利文獻3：日本特開2013-103368號公報
專利文獻4：日本特開2014-183266號公報
針對上述問題，本發明之目的在於：於含填料膜中減少成為填料之黏合劑之樹脂之溢出，進而更有效地顯現含填料膜所具有之功能。
本發明人發現，若於含填料膜中使填料之平均粒徑、與保持填料之黏合劑樹脂層及視需要而積層於該黏合劑樹脂層之第2樹脂層之層厚大致相等以抑制填料彼此之距離因含填料膜之長度方向之位置而產生變動，則可抑制於製成捲裝體之情形時之樹脂之溢出，且亦有效地發揮填料所具有之功能，從而想到本發明。
即，本發明提供一種含填料膜，其係於黏合劑樹脂層中保持有填料之長條之含填料膜，且填料之平均粒徑為1~50μm，樹脂層之層厚為填料之平均粒徑之0.5倍以上且2倍以下，與含填料膜之長度方向之一端於膜長度方向上距離5m以上之另一端中的最小填料間距離Lq相對於該一端中之最小填料間距離Lp的比Lq/Lp為1.2以下。尤其是，作為含填料膜之較佳之一態樣，本發明提供一種含填料膜，其中填料為導電粒子，且該含填料膜用作異向性導電膜。於該含填料膜中，較佳為將填料排列成格子狀。
又，本發明提供一種於物品上貼合有上述含填料膜之膜貼合體、介隔上述含填料膜而連接有第1物品與第2物品之連接構造體、尤其是介隔用作異向性導電膜之含填料膜而異向性導電連接有第1電子零件與第2電子零件之連接構造體。進而，本發明提供一種介隔上述含填料膜而將第1物品與第2物品進行壓接之連接構造體之製造方法、以及藉由將第1物品、第2物品分別設為第1電子零件、第2電子零件，介隔填料為導電粒子之含填料膜(即異向性導電膜)將 第1電子零件與第2電子零件進行熱壓接而將第1電子零件與第2電子零件異向性導電連接所得之連接構造體、及該經異向性導電連接之連接構造體之製造方法。於該等發明中，較佳為將第1電子零件及第2電子零件之對向之端子之高度的合計設為異向性導電膜中之導電粒子之大小之2倍以下。
根據本發明之含填料膜，可減少黏合劑樹脂層之樹脂之溢出，進而可視含填料膜之用途而更有效地顯現含填料膜所具有之功能。例如於含填料膜為消光膜之情形時，可獲得均質之消光效果，又，於含填料膜為異向性導電膜之情形時，成為適於連接端子高度例如為3μm以下之低高度化得到進展之電子零件者。
1‧‧‧填料或導電粒子
2‧‧‧黏合劑樹脂層或絕緣性樹脂層
3‧‧‧填料分散層或導電粒子分散層
4‧‧‧第2樹脂層
5‧‧‧基材膜
10、10A、10B、10C、10D、10E、10F‧‧‧含填料膜或異向性導電膜
11‧‧‧捲裝體
12‧‧‧捲芯
120‧‧‧捲芯之中心
13‧‧‧捲芯與異向性導電膜之接縫
14‧‧‧膜之抽出位置
20‧‧‧端子
A‧‧‧格子軸
D‧‧‧填料之平均粒徑
La‧‧‧黏合劑樹脂層之層厚
Lb‧‧‧填料之最深部之距離
Lc‧‧‧填料之露出(正上方)部分之直徑
Ld‧‧‧第2樹脂層之層厚
Le‧‧‧基材膜之厚度
Lf‧‧‧起伏之最大深度
Lg‧‧‧填料之露出(正上方)部分之周圍之傾斜或起伏之最大直徑
Lh‧‧‧填料之露出部分之周圍之傾斜之最大深度
Lt‧‧‧樹脂層之總厚度
Lp‧‧‧含填料膜之長度方向之一端中之最小填料間距離
Lq‧‧‧與該一端於膜長度方向上距離5m以上之另一端中之最小填料間距離
Lmax‧‧‧填料與填料之距離中之最大距離
Lmin‧‧‧填料與填料之距離中之最小距離
圖1A係說明含填料膜10A中之填料之配置的俯視圖。
圖1B係含填料膜10A之剖視圖。
圖2係含填料膜10B之剖視圖。
圖3係含填料膜10C之剖視圖。
圖4係含填料膜10D之剖視圖。
圖5係含填料膜10E之剖視圖。
圖6係含填料膜10F之剖視圖。
圖7係溢出試驗之試驗方法之說明圖。
以下，一邊參照圖式一邊對本發明之含填料膜詳細地進行說明。再者，各圖中，同一符號係表示相同或同等之構成要素。
<含填料膜之整體構成>
圖1A係說明本發明之一實施例之含填料膜10A中之填料之配置的俯視圖，圖1B係其X-X剖視圖。
該含填料膜10A為長條，由於黏合劑樹脂層2中保持有排列成6方格子狀之填料1之填料分散層3所形成。填料1之平均粒徑為1~50μm。於該含填料膜10A中，黏合劑樹脂層2之層厚La與含填料膜10A之樹脂層之層厚Lt相等，該層厚La為填料1之平均粒徑之0.5倍以上且2倍以下，較佳為0.7倍以上且1.3倍以下，變得與填料1之平均粒徑大致相等。又，該填料1之配置較佳為如下述般均勻地配置。
<填料>
填料1係視含填料膜之用途，自公知之無機系填料(金屬、金屬氧化物、金屬氮化物等)、有機系填料(樹脂粒子、橡膠粒子等)、有機系材料與無機系材料混合存在之填料(例如核心由樹脂材料所形成且表面經金屬鍍覆之粒子(金屬披覆樹脂粒子)、於導電粒子之表面附著有絕緣性微粒子者，導電粒子之表面經絕緣處理者等)，根據硬度、光學性能等用途中所要求之性能而適當選擇。例如，若為光學膜或消光膜，則可使用二氧化矽填料、氧化鈦填料、苯乙烯填料、丙烯酸填料、三聚氰胺填料或各種鈦酸鹽等。若為聚光器用膜，則可使用氧化鈦、鈦酸鎂、鈦酸鋅、鈦酸鉍、氧化鑭、鈦酸鈣、鈦酸鍶、鈦酸鋇、鈦酸鋯酸鋇、鈦酸鋯酸鉛及該等之混合物等。若為接著膜，則可含有聚合物系橡膠粒子、聚矽氧橡膠粒子等。若為異向性導電膜，則含有導電粒子。作為導電粒子，可列舉：鎳、鈷、銀、銅、金、鈀等金屬粒子、焊料等合金粒子、金屬披覆樹脂粒子、表面附著有絕緣性微粒子之金屬披覆樹脂粒子等。亦可併用兩種以上。其中，金屬披覆樹脂粒子就在連接後藉由樹脂粒子反彈而變得容易維持與端子之接觸而導通性能穩定的觀點而言較佳。又，於導電粒子之表面，亦可藉由公 知之技術實施不會對導通特性造成妨礙之絕緣處理。除上述用途以外另外列舉之填料並不限於該用途，亦可視需要含有其他用途之含填料膜。又，若為各用途之含填料膜，則可視需要併用兩種以上之填料。
填料之形狀可視含填料膜之用途，自球形、橢圓球、柱狀、針狀、其等之組合等中適當選擇而決定。就填料配置之確認變得容易，且容易維持均勻之狀態之觀點而言，較佳為球形。尤其於將含填料膜以異向性導電膜之形式構成之情形時，作為填料之導電粒子較佳為大致真球。藉由使用大致真球者作為導電粒子，例如於如日本特開2014-60150號公報所記載般使用轉印模具製造排列有導電粒子之異向性導電膜時，導電粒子在轉印模具上光滑地滾動，因此可將導電粒子高精度地填充至轉印模具上之特定位置。因此，可精確地配置導電粒子。
<填料之粒徑>
填料之粒徑可視含填料膜之用途而適當決定。但是，於本發明中，為了使填料之平均粒徑與含填料膜中之樹脂層之總厚度大致相等，就膜之操作性等方面而言，較佳為設為1μm以上且50μm以下。尤其於將含填料膜製成異向性導電膜之情形時(將填料設為導電粒子之情形時)，就應對配線高度或配線之平坦性之不均，抑制導通電阻之上升，抑制短路產生之觀點而言，較佳為設為1μm以上且30μm以下，尤其於將低高度化至端子厚度為3μm以下左右之端子連接之情形時，較佳為設為2.5μm以上且20μm以下。再者，該情形時之所謂端子，較佳為至少一者為異向性導電連接中之IC晶片或FPC等端子(較佳為端子之頂部自設有端子之基材突出之形狀之電子零件)。作為端子之材質，例如可列舉金或銅、錫等公知之電子零件所使用者。
再者，填料之粒徑可藉由普通之粒度分佈測定裝置進行測定，又，平均粒徑亦可利用粒度分佈測定裝置而求出。作為粒度分佈測定裝置，可 列舉FPIA-3000(Malvern公司)作為一例。於該情形時，較理想為將供測定粒徑之樣品數量設為200以上、較佳為1000以上、更佳為5000以上。又，存在如下手法較佳之情形，即藉由金相顯微鏡或掃描式電子顯微鏡，對於玻璃板等平板上散佈有填料者、或於硬化性樹脂組成物中進行混練以使之單分散並進行塗佈所得者進行觀察而求出粒徑或平均粒徑。其原因在於：於具有縱橫比者之情形時，可自觀察裝置之Z軸(焦點調整)等求出大小。又，於填料之形狀並非球形之情形時，亦可基於含填料膜之俯視圖像或剖面圖像，將最大長度或模仿球形之形狀之直徑作為填料之粒徑而求出平均粒徑。
<填料之排列>
於本發明之含填料膜中，只要滿足下述之關於樹脂層之總厚度之條件或關於最小填料間距離之條件，則填料之配置任意，但就獲得發明之效果之觀點而言，較佳為排列成格子狀。於圖1A中所示之含填料膜10A中，填料1在俯視下有規律地排列成格子狀。藉由排列成格子狀，而使填料彼此不會相互接觸，而變得相對容易地配置於均勻之位置。因此，可防止如下情況：由於捲繞含填料膜時之捲緊，而形成容易產生樹脂之溢出或滲色之部位。因此，即便假使於某一部位上產生樹脂之溢出或滲色，亦可防止該樹脂之溢出或滲色進而擴大至因捲繞而重疊在一起之上下樹脂層。再者，即便填料之配置任意，亦存在可獲得相同之效果之情形。
此處，作為格子狀排列之態樣，除圖1A中所示之6方格子以外，亦可列舉長方格子、斜方格子、正方格子、其他之矩形格子等格子排列。其中，若設為6方格子、正方格子或斜方格子(即菱形格子)，則可使各填料之配置為均勻之配置，故而較佳。再者，於本發明中，格子狀之排列亦包括將導電粒子群排列成格子狀之態樣。形成該群之導電粒子較佳為於群內具有規律性。又，亦包括有規律地自排列成格子狀之導電粒子抽出一部分填料而成之排列。該填 料之空缺可藉由如下方式確認，即於可獲得含填料膜之發明效果之範圍內使填料之空缺在膜之特定方向上有規律地存在。又，使填料之空缺在膜之長度方向上重複存在，或使空缺填料之部位在膜之長度方向上逐漸增加或減少，藉此變得能夠批次管理，亦可對含填料膜及使用其之連接構造體賦予追蹤能力(能夠追蹤之性質)。其對於含填料膜或使用其之連接構造體之防偽、判定真偽、防止不正當利用等亦變得有效。
於本發明中，上述格子狀之填料之排列之規律性不論含填料膜之長度方向之位置如何均穩定，於將含填料膜之長度方向之一端中之最小填料間距離設為Lp，將與該一端在膜長度方向上距離5m以上之另一端中之最小填料間距離Lq設為之情形時，該等之比Lq/Lp為1.2以下。於一端及另一端各自中，對排列成格子狀之填料之格子間距離之最短部分的距離測定10個以上、較佳為20個以上、更佳為100個以上，求出最小填料間距離Lp與另一端中之最小填料間距離Lq，而可求出比Lq/Lp。
又，於本發明中，較佳為將作為填料1之均勻之配置之參數的以下述方式求出之比(Lmax/Lmin)設為1以上且1.2以下。即，於自膜整體任意地選出10個部位以上、較佳為20個部位以上之區域、或成為膜總長之1%以上、較佳為2%以上之區域中，在各區域中選擇任意填料P0、與距離該填料P0依序較近之3個填料P1、P2、P3，採用該3個填料P1、P2、P3與填料P0之距離L1、L2、L3中最大距離(Lmax)與最小距離(Lmin)之比(Lmax/Lmin)(圖1A)時，其平均為1.0以上且1.2以下，較佳為1.1以下，更佳為1.05以下。尤其於填料1排列成6方格子之情形時，較佳為，按距離任意填料P0較近之順序選擇5個填料P1、P2、P3、P4、P5，以與上述相同之方式求出最大距離(Lmax)與最小距離(Lmin)之比(Lmax/Lmin)時，其平均為1.0以上且1.1以下。又，於選出距離任意填料P0依序較近之3個填料P1、P2、P3、較佳為5個填料P1、P2、P3、P4、P5，以 與上述相同之方式求出最大距離(Lmax)與最小距離(Lmin)之比(Lmax/Lmin)之平均時，其平均為1.0以上且1.2以下，較佳為1.1以下，更佳為1.05以下的情形時，填料之配置亦可不為格子排列。較佳為與任意填料P0鄰接之P1亦成為相同之數值範圍，更佳為P2亦成為相同之數值範圍，進而更佳為P3亦成為相同之數值範圍。若如此，則可謂於一面為大致均勻之分散狀態。
於填料排列成6方格子、正方格子或斜方格子(菱形格子)之情形時，上述比(Lmax/Lmin)雖於設計上成為1，但實際上有如下顧慮：於製造含填料膜時產生微小之位置偏移，又，若將含填料膜製成捲裝體，則因含填料膜之厚度之捲緊而亦產生微小之位置偏移。相對於此，上述比(Lmax/Lmin)之上限成為本發明中之填料之位置偏移之容許範圍。於本發明中，藉由將該容許範圍抑制為較低，而成為填料彼此相互非接觸且均勻地配置之狀態，藉此防止樹脂之溢出或滲色。又，於填料為導電粒子，含填料膜為異向性導電膜之情形時，可於進行異向性導電連接時均勻地對各導電粒子1施加壓力，而實際上減少導通電阻之不均，又，亦可防止短路。
於含填料膜中，比(Lmax/Lmin)處於上述範圍之情況較理想為於該膜之任意部位實現，其可藉由於含填料膜之長度方向之一端部、與另一端部兩端部調查比(Lmax/Lmin)而容易地確認。尤其是於含填料膜成為被捲繞於捲芯之捲裝體之情形時，於將捲芯之直徑設為2R之情形時，只要在距離含填料膜之捲芯側之一端長度2πR之長度(即捲芯之周長)的區域中上述比(Lmax/Lmin)為1.0以上且1.2以下即可。其原因在於：該區域最容易受到由捲緊產生之張力，因此比(Lmax/Lmin)容易變動。再者，所謂含填料膜之捲芯側之一端，意指例如捲芯之引線部分與含填料膜(或支持其之基材膜)被連結起來之部位。所謂另一端部，成為使用捲芯成為捲裝體之膜之取出位置。自該一端直至另一端之長度係根據含填料膜之長度而變動，但於在另一端部調查比(Lmax /Lmin)之情形時，若自最外周之1周量以上之長度任意選擇之10個部位以上之比(Lmax/Lmin)的平均為1.0以上且1.2以下，則較佳。
又，於本發明之含填料膜中，藉由任意地配置填料，或如上述般將填料排列成格子狀，而填料彼此以相互非接觸之形式存在之比率為95%以上，較佳為98%以上，更佳為99.5%以上。
再者，作為如上述般抑制填料之微小之位置偏移，而使填料彼此非接觸之方法，較佳為：如下述般於製造含填料膜時，預先製作規定了應配置填料之部位之模具，於該部位配置填料而將該填料轉印至黏合劑樹脂層。
再者，於將含填料膜製成異向性導電膜之情形時，排列成格子狀之填料之格子軸可相對於異向性導電膜之長度方向平行，亦可與異向性導電膜之長度方向交叉，可視連接之端子寬度、端子間距等而決定。例如於製成微間距用之異向性導電膜之情形時，較佳為：如圖1A中所示般使導電粒子1之至少一個格子軸A相對於異向性導電膜10A之長度方向歪斜，將以異向性導電膜10A連接之端子20之長度方向與格子軸A所成之角度θ設為16°~74°。即便於異向性導電膜以外之用途中，亦預見藉由如上述般傾斜而使捕捉狀態穩定之效果。
<填料之個數密度及面積佔有率>
填料之個數密度及佔有面積率可視含填料膜之用途、填料之粒徑等而適當決定。例如於將填料設為導電粒子，將含填料膜製成異向性導電膜之情形時，導電粒子之個數密度若過小，則無法應對微間距之電子零件之連接，若過大，則有招致短路之虞，因此於粒徑1~30μm之情形時，較佳為30~72000個/mm2，更佳為50~50000個/mm2。關於膜於俯視下之面積佔有率(填料之個數密度×填料1個之平均面積×100)，亦就與個數密度相同之理由而言，較佳為設為0.1~35%，更佳為設為0.5~30%。由於作為異向性導電膜以外之含填料膜之製造條件亦與異向性導電膜之情形大致相同(無明顯不同)，故而就設計上之限制 等方面而言，可認為填料之個數密度及佔有面積率之條件亦大致相同。於將含填料膜製成捲裝體之情形時，若填料之面積佔有率高至某種程度以上，則可抑制樹脂之溢出，因此下限較佳為成為6%以上，更佳為成為12%以上(上限係與上述同樣地，較佳為35%以下，更佳為30%以下)。若成為35%以上，則有填料接觸而損害獨立性之顧慮。再者，如上所述，個數密度或面積佔有率並不限於該範圍。
<黏合劑樹脂層>
(黏合劑樹脂層之黏度)
黏合劑樹脂層2之最低熔融黏度並無特別限制，可視含填料膜之用途、或含填料膜之製造方法等而適當決定。例如只要可形成下述凹陷2b、2c，則根據含填料膜之製造方法亦可設為1000Pa‧s左右。另一方面，於作為含填料膜之製造方法，進行將填料以特定之配置保持於樹脂層之表面並將該填料壓入至樹脂層之方法時，就使樹脂層能夠形成膜之方面而言，較佳為將樹脂之最低熔融黏度設為1100Pa‧s以上。
又，如下述之含填料膜之製造方法中所說明般，就如圖1B中所示般於壓入至黏合劑樹脂層2中之填料1之露出部分之周圍形成凹陷2b，或如圖2中所示般於壓入至黏合劑樹脂層2中之填料1之正上方形成凹陷2c之觀點而言，黏合劑樹脂層2之最低熔融黏度較佳為1500Pa‧s以上，更佳為2000Pa‧s以上，進而較佳為3000~15000Pa‧s、進而更佳為3000~10000Pa‧s。關於該最低熔融黏度，作為一例，可使用旋轉式流變儀(TA instruments公司製造)，以測定壓力5g保持固定，使用直徑8mm之測定平板而求出，更具體而言，可藉由於溫度範圍30~200℃內，設為升溫速度10℃/分鐘、測定頻率10Hz、對於上述測定平板之負載變動5g而求出。
藉由將黏合劑樹脂層2之最低熔融黏度設為1500Pa‧s以上之高 黏度，可抑制含填料膜向物品壓接時所產生之填料之不必要移動，尤其於將含填料膜製成異向性導電膜之情形時，可防止於異向性導電連接時應夾持在端子間之導電粒子因樹脂流動而被沖走。
又，於藉由將填料1壓入至黏合劑樹脂層2中而形成含填料膜10A之填料分散層3之情形時，壓入填料1時之黏合劑樹脂層2係設為如下高黏度之黏性體：以填料1自黏合劑樹脂層2露出之方式將填料1壓入至黏合劑樹脂層2中時，黏合劑樹脂層2發生塑性變形而在填料1之周圍之黏合劑樹脂層2形成凹陷2b(圖1B)；或者以填料1不會自黏合劑樹脂層2露出而埋入至黏合劑樹脂層2中之方式壓入填料1時，在填料1之正上方之黏合劑樹脂層2的表面形成凹陷2c(圖2)。因此，黏合劑樹脂層2之60℃之黏度之下限較佳為3000Pa‧s以上，更佳為4000Pa‧s以上，進而較佳為4500Pa‧s以上，上限較佳為20000Pa‧s以下，更佳為15000Pa‧s以下、進而較佳為10000Pa‧s以下。該測定可藉由與黏合劑樹脂層之最低熔融黏度相同之測定方法進行，並抽選溫度為60℃之值而求出。
將填料1壓入至黏合劑樹脂層2中時之該黏合劑樹脂層2之具體黏度係視所形成之凹陷2b、2c之形狀或深度等而定，下限較佳為3000Pa‧s以上，更佳為4000Pa‧s以上，進而較佳為4500Pa‧s以上，上限較佳為20000Pa‧s以下，更佳為15000Pa‧s以下，進而較佳為10000Pa‧s以下。又，使此種黏度於較佳為40~80℃、更佳為50~60℃獲得。
藉由如上述般於自黏合劑樹脂層2露出之填料1之周圍形成凹陷2b(圖1B)，而對於含填料膜向物品壓接時所產生之填料1的扁平化，自樹脂受到之阻力較無凹陷2b之情形減少。因此，於將含填料膜製成異向性導電膜之情形時，在異向性導電連接時導電粒子在端子處變得容易被夾持，藉此導通性能提高，又，捕捉性亦提高。
又，藉由於不會自黏合劑樹脂層2露出而被埋沒之填料1之正上方 之黏合劑樹脂層2的表面形成凹陷2c(圖2)，而含填料膜向物品壓接時之壓力較無凹陷2c之情形變得容易集中於填料1。因此，於將含填料膜製成異向性導電膜之情形時，在異向性導電連接時導電粒子在端子處變得容易被夾持，藉此捕捉性提高，又，導通性能亦提高。本發明之含填料膜由於樹脂量相對較少，故而藉由存在上述凹陷2b或凹陷2c，而變得容易以物品(於異向性導電膜之情形時，為導電粒子與端子或電極)夾持填料，預見將壓接之推力抑制為較低之效果。關於壓接後之被捕捉到之填料之獨立性，亦預見在壓接之前後變得容易維持。其原因在於：流動之樹脂其本身之量相對較少。
<代替凹陷之“傾斜”或“起伏”>
關於如圖1B、圖2中所示之含填料膜(異向性導電膜)之「凹陷」2b、2c，亦可就「傾斜」或「起伏」之觀點進行說明。以下，一面參照圖式一面進行說明。
含填料膜(異向性導電膜)10A係由導電粒子等填料1之填料分散層3所構成(圖1B)。於填料分散層3中，在黏合劑樹脂層2之單面填料1以露出之狀態有規律地分散。構成於膜之俯視下填料1相互不接觸，於膜厚方向上填料1亦不相互重疊而有規律地分散，且填料1之膜厚方向之位置一致之單層填料(例如導電粒子)層。
於各填料1之周圍之黏合劑樹脂層2之表面2a，相對於相鄰之填料間之中央部中之黏合劑樹脂層2之切平面2p形成傾斜2b。再者，如下所述，若為本發明之異向性導電膜等含填料膜，則亦可於埋入至黏合劑樹脂層2中之填料1之正上方之黏合劑脂層的表面形成起伏2c(圖2)。
於本發明中，所謂「傾斜」，意指在填料1之附近黏合劑樹脂層之表面之平坦性受損，相對於上述切平面2p，黏合劑樹脂層之一部分欠缺而樹脂量減少之狀態。換言之，若為傾斜，則填料之周圍之黏合劑樹脂層之表面相對 於切平面有欠缺。另一方面，所謂「起伏」，意指在填料之正上方之黏合劑樹脂層之表面有波紋，藉由存在如波紋般有高低差之部分而樹脂減少之狀態。換言之，填料正上方之黏合劑樹脂層之樹脂量較使填料正上方之黏合劑樹脂層之表面處於切平面時變少。該等可將相當於填料之正上方之部位與填料間之平坦之表面部分進行對比而辨識。再者，亦存在起伏之起點作為傾斜存在之情形。
藉由如上述般於自黏合劑樹脂層2露出之填料1之周圍形成傾斜2b(圖1B)，而將含填料膜以異向性導電膜之形式構成之情形時，對於在異向性導電連接時作為導電粒子之填料1於端子間被夾持時所產生之填料1之扁平化，自樹脂所受到之阻力較無傾斜2b之情形減少，因此變得容易於端子處夾持填料，藉此導通性能提高，又，捕捉性提高。該傾斜較佳為沿著填料之外形。其原因在於：除變得更容易顯現連接中之效果以外，亦變得容易辨識填料，藉此變得容易進行異向性導電膜等含填料膜之製造中之檢查等。又，關於該傾斜及起伏，存在因對黏合劑樹脂層進行熱壓等而該傾斜及起伏之一部分消失之情況，本發明包含此情況。於該情形時，存在填料於樹脂層之表面在1處露出之情況。再者，異向性導電膜其所連接之電子零件各式各樣，而期待設計之自由度較高以至於在配合該等進行調整之基礎上亦滿足各種要素，因此無論是減少傾斜或起伏還是使之部分消失均可使用。
又，藉由於未自黏合劑樹脂層2露出而埋沒之填料1之正上方之黏合劑樹脂層2的表面形成起伏2c(圖2)，而與傾斜之情形同樣地，在異向性導電連接時來自端子之按壓力變得容易施加至填料。又，藉由存在起伏，而填料之正上方之黏合劑樹脂量較黏合劑樹脂平坦地堆積之情形減少，因此變得容易去除連接時之填料正上方之黏合劑樹脂，而端子與填料變得容易接觸，因此端子中之填料之捕捉性提高，導通可靠性提高。於含填料膜之異向性導電膜以外之態樣之情形時，亦可獲得相同之效果。
(黏合劑樹脂層之厚度方向上之填料之位置)
於考慮到「傾斜」或「起伏」之觀點之情形時，黏合劑樹脂層2之厚度方向上之填料1之位置係與上述同樣地，填料1可自黏合劑樹脂層2露出，亦可不露出而埋入黏合劑樹脂層2內，但較佳為相鄰之填料間之中央部中之切平面2p與填料之最深部的距離(以下，稱為埋入量)Lb、與填料之平均粒徑D之比(Lb/D)(以下，稱為埋入率)為60%以上且105%以下。再者，填料1亦可貫通黏合劑樹脂層2。貫通之情形時之埋入率成為100%。
藉由將埋入率(Lb/D)設為60%以上，而可利用黏合劑樹脂層2將填料1維持為特定之粒子分散狀態或特定之排列，又，藉由設為105%以下，而可於將含填料膜以異向性導電膜之形式構成之情形時，減少在異向性導電連接時以使端子間之填料(導電粒子)不必要地流動之方式進行作用的黏合劑樹脂層(絕緣性樹脂層)之樹脂量。於含填料膜之異向性導電膜以外之態樣之情形時，亦可獲得相同之效果。
再者，埋入率(Lb/D)之數值意指異向性導電膜等含填料膜中所含之所有填料(例如導電粒子)數量之80%以上、較佳為90%以上、更佳為96%以上、進而更佳為99%以上成為該埋入率(Lb/D)之數值。因此，所謂埋入率為60%以上且105%以下，意指異向性導電膜等含填料膜中所含之所有填料(所有導電粒子)數量之80%以上、較佳為90%以上、更佳為96%以上、進而更佳為99%以上之埋入率為60%以上且105%以下。藉由如上述般使所有填料之埋入率(Lb/D)一致，而使按壓之負荷均勻地施加至填料，故而於異向性導電膜之情形時，端子中之填料之捕捉狀態變得良好，導通之穩定性提高。於含填料膜之異向性導電膜以外之態樣之情形時，亦可獲得相同之效果。
埋入率(Lb/D)係藉由自異向性導電膜等含填料膜任意地選出10個部位以上之面積30mm2以上之區域，利用SEM圖像觀察其膜剖面之一部 分，並對合計50個以上之導電粒子進行測量而求出。為了進一步提高精度，亦可測量200個以上之填料而求出。
又，埋入率(Lb/D)之測量可藉由於面視野圖像中進行焦點調整，而針對某種程度之個數一次性求出。或者，於埋入率(Lb/D)之測量中，亦可使用雷射式判別位移感測器(KEYENCE(股份有限公司)製造等)。
作為埋入率(Lb/D)60%以上且105%以下之填料1之更具體之埋入態樣，首先，可列舉如下態樣：如圖1B中所示之含填料膜10A般，將填料1以自黏合劑樹脂層2露出之方式以埋入率60%以上且未達100%埋入。該含填料膜10A具有傾斜2b，其係黏合劑樹脂層2之表面中與自該樹脂層2露出之填料1相接之部分及其附近相對於相鄰之填料間之中央部之絕緣性樹脂層之表面2a中的切平面2p成為大致沿著填料之外形的稜線者。
於藉由將填料1壓入至黏合劑樹脂層2中而製造異向性導電膜等含填料膜10A之情形時，此種傾斜2b或下述之起伏2c係藉由將填料1之壓入時之黏度設為下限較佳為3000Pa‧s以上、更佳為4000Pa‧s以上、進而較佳為4500Pa‧s以上且上限較佳為20000Pa‧s以下、更佳為15000Pa‧s以下、進而較佳為10000Pa‧s以下而獲得。又，使此種黏度於較佳為40~80℃、更佳為50~60℃獲得。再者，藉由對黏合劑樹脂層進行熱壓等，傾斜2b或起伏2c之一部分亦可消失，傾斜2b亦可變化為起伏2c，又，具有起伏2c之填料亦可於其頂部之1處露出於黏合劑樹脂層2。
就容易獲得上述填料之露出部分之周圍之黏合劑樹脂層2的傾斜2b(圖1B)、或填料之正上方之黏合劑樹脂層的起伏2c(圖2)之效果之觀點而言，傾斜2b之最大深度Lh與填料1之平均粒徑D之比(Lh/D)較佳為未達50%，更佳為未達30%，進而較佳為20~25%，傾斜2b或起伏2c之最大直徑Lg與填料1之平均粒徑D之比(Lg/D)較佳為100%以上，更佳為100~150%，起伏2c之最 大深度Lf與填料1之平均粒徑D之比(Lf/D)大於0，較佳為未達10%，更佳為5%以下。
再者，傾斜2b或起伏2c中之填料1之露出(正上方)部分之直徑Lc可設為填料1之平均粒徑D以下，較佳為平均粒徑D之10~90%。可設為於填料1之頂部之1處露出，亦可設為填料1完全地埋沒於黏合劑樹脂層2內，而直徑Lc成為零。
於此種本發明中，黏合劑樹脂層2之表面之傾斜2b、起伏2c之存在可藉由利用掃描式電子顯微鏡對異向性導電膜等含填料膜之剖面進行觀察而確認，於面視野觀察中亦可確認。即便為光學顯微鏡、金相顯微鏡，亦能夠進行傾斜2b、起伏2c之觀察。又，傾斜2b、起伏2c之大小亦可藉由圖像觀察時之焦點調整等進行確認。即便於如上述般藉由熱壓而使傾斜或起伏減少後，亦相同。其原因在於：存在留下痕跡之情況。
(黏合劑樹脂層之組成)
黏合劑樹脂層2視含填料膜之用途，可為導電性亦可為絕緣性，又，可為可塑性亦可為硬化性，較佳為可由絕緣性之硬化性樹脂組成物所形成，例如，可由含有熱聚合性化合物與熱聚合起始劑之熱聚合性組成物所形成。於熱聚合性組成物中亦可視需要含有光聚合起始劑。該等可使用公知之樹脂組成物及硬化劑、起始劑。以下，以含填料膜之一態樣中之異向性導電膜為主來說明絕緣性樹脂之情形。
於併用熱聚合起始劑與光聚合起始劑之情形時，可使用亦作為光聚合性化合物發揮作用者作為熱聚合性化合物，亦可含有除熱聚合性化合物以外之光聚合性化合物。較佳為含有除熱聚合性化合物以外之光聚合性化合物。例如，使用熱陽離子系聚合起始劑作為熱聚合起始劑，使用環氧化合物作為熱聚合性化合物，且使用光自由基聚合起始劑作為光聚合起始劑，使用丙烯酸酯 化合物作為光聚合性化合物。
作為光聚合起始劑，亦可含有與波長不同之光進行反應之多個種類。藉此，可分開使用含填料膜之製造時之構成黏合劑樹脂層之樹脂之光硬化、與於將含填料膜接著於被接著體時所使用之光硬化(例如用以在異向性導電連接時將電子零件彼此進行接著之樹脂之光硬化)中所使用之波長。
於含填料膜之製造時之光硬化中，可使黏合劑樹脂層中所含之光聚合性化合物之全部或一部分光硬化。藉由該光硬化，而保持甚至固定黏合劑樹脂層2中之填料1之配置。又，藉由該光硬化，亦可適當調整含填料膜之製造步驟中之黏合劑樹脂層之黏度。尤佳為該光硬化係於黏合劑樹脂層2之層厚La與填料1之平均粒徑D的比(La/D)未達0.6之情形時進行。其原因在於：即便於相對於填料1之平均粒徑D，黏合劑樹脂層2之層厚較薄之情形時，亦藉由黏合劑樹脂層2更確實地進行填料1之配置之保持甚至固定，並且進行黏合劑樹脂層2之黏度調整，而抑制將含填料膜接著於被接著體時之良率之降低。
黏合劑樹脂層中之光聚合性化合物之摻合量較佳為30質量%以下，更佳為10質量%以下，進而更佳為未達2質量%。其原因在於：若光聚合性化合物過多，則於將含填料膜熱壓接於被接著體之情形時，壓入所需之推力增加。尤其是於異向性導電連接之情形時，較佳為以上述方式進行。其原因在於：兼顧樹脂流動、與由樹脂保持之導電粒子之壓入。
作為熱聚合性組成物之例，可列舉：包含(甲基)丙烯酸酯化合物與熱自由基聚合起始劑之熱自由基聚合性丙烯酸酯系組成物、包含環氧化合物與熱陽離子聚合起始劑之熱陽離子聚合性環氧系組成物等。可使用包含熱陰離子聚合起始劑之熱陰離子聚合性環氧系組成物來代替包含熱陽離子聚合起始劑之熱陽離子聚合性環氧系組成物。又，只要不會特別地造成妨礙，則亦可併用多種聚合性組成物。作為併用例，可列舉陽離子聚合性組成物與自由基聚合 性組成物之併用等。
此處，作為(甲基)丙烯酸酯化合物，可使用習知公知之熱聚合型(甲基)丙烯酸酯單體。例如可使用單官能(甲基)丙烯酸酯系單體、二官能以上之多官能(甲基)丙烯酸酯系單體。
作為熱自由基聚合起始劑，例如可列舉：有機過氧化物、偶氮系化合物等。尤其是可較佳地使用不會產生成為氣泡之原因之氮氣之有機過氧化物。
關於熱自由基聚合起始劑之使用量，若過少則變得硬化不良，若過多則變得製品壽命降低，因此相對於(甲基)丙烯酸酯化合物100質量份，較佳為2~60質量份，更佳為5~40質量份。
作為環氧化合物，可列舉：雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、酚醛清漆型環氧樹脂、其等之改質環氧樹脂、脂環式環氧樹脂等，可併用該等之兩種以上。又，除環氧化合物以外，亦可併用氧雜環丁烷化合物。
作為熱陽離子聚合起始劑，可採用公知者作為環氧化合物之熱陽離子聚合起始劑，例如可使用藉由熱而產生酸之錪鹽、鋶鹽、鏻鹽、二茂鐵類等，尤其是可較佳地使用對於溫度顯示出良好之潛伏性之芳香族鋶鹽。
關於熱陽離子聚合起始劑之使用量，有即便過少亦變得硬化不良之傾向，且有即便過多亦製品壽命降低之傾向，因此相對於環氧化合物100質量份，較佳為2~60質量份，更佳為5~40質量份。
熱聚合性組成物較佳為含有膜形成樹脂或矽烷偶合劑。作為膜形成樹脂，可列舉：苯氧基樹脂、環氧樹脂、不飽和聚酯樹脂、飽和聚酯樹脂、胺酯樹脂、丁二烯樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚醯胺樹脂、聚烯烴樹脂等，可併用該等之兩種以上。該等中，就成膜性、加工性、連接可靠性之觀點而言，可較佳地使用苯氧基樹脂。重量平均分子量較佳為10000以上。又，作為矽烷偶合劑， 可列舉：環氧系矽烷偶合劑、丙烯酸系矽烷偶合劑等。該等矽烷偶合劑主要為烷氧基矽烷衍生物。
於熱聚合性組成物中，為了調整熔融黏度，亦可含有除上述填料1以外之絕緣性填料。其可列舉二氧化矽粉或氧化鋁粉等。較佳為絕緣性填料粒徑20~1000nm之微小之填料，又，摻合量較佳為相對於環氧化合物等熱聚合性化合物(光聚合性組成物)100質量份設為5~50質量份。除填料1以外所含有之絕緣性填料係於含填料膜之用途為異向性導電膜之情形時較佳地使用，根據用途亦可不為絕緣性，例如亦可含有導電性之微小之填料。於將含填料膜以異向性導電膜之形式構成之情形時，在形成填料分散層之樹脂層中，可視需要適當含有與填料1不同之更微小之絕緣性填料(所謂奈米填料)。
於本發明之含填料膜中，除上述絕緣性或導電性之填料以外，亦可含有填充劑、軟化劑、促進劑、抗老化劑、著色劑(顏料、染料)、有機溶劑、離子捕捉劑等。
<黏合劑樹脂層之層厚>
黏合劑樹脂層2之層厚La較佳為視填料1之平均粒徑D而定，如圖1A及圖1B中所示般，於含填料膜中之樹脂層由黏合劑樹脂單層所構成之情形時，若該等之比(La/D)較小，樹脂量變得過少，則難以將填料1之配置維持為特定之分散狀態或格子狀。因此，於本發明中，設為0.5以上，較佳為設為0.6以上，更佳為設為0.7以上。另一方面，若該比(La/D)變大，樹脂量變得過多，則容易產生溢出之影響。因此，於本發明中，設為2以下，較佳為設為1.6以下，更佳為設為未達1.3。
再者，關於黏合劑樹脂層2與填料1之膜厚方向之位置關係，可如圖1B中所示般填料1自黏合劑樹脂層2單面露出，亦可如圖2中所示之含填料膜10B般填料1未自黏合劑樹脂層2之正面及背面露出而填料1被埋入至黏合劑樹脂 層2內，亦可如圖3中所示之含填料膜10C般填料1自黏合劑樹脂層2之正面及背面露出。於該等情形時，較佳為黏合劑樹脂層2之正面及背面之膜面中更接近填料1之膜面與填料1在同一平面整齊一致。
<第2樹脂層>
本發明之含填料膜可視需要，如圖4中所示之含填料膜10D或圖5中所示之含填料膜10E般於黏合劑樹脂層2積層較佳為最低熔融黏度低於黏合劑樹脂層之第2樹脂層4。
於該情形時，較佳為黏合劑樹脂層2之層厚La與第2樹脂層4之層厚Ld的合計之樹脂層的總厚度Lt為填料1之平均粒徑D之0.5倍以上且2倍以下。此處，下限為0.5倍之態樣係指亦包含第2樹脂層無限薄之情形。於Lt處於該範圍內之情形時，亦可進而與第2樹脂層同樣地設置較佳為最低熔融黏度低於黏合劑樹脂層或與黏合劑樹脂層同等之第3樹脂層。第3樹脂層可設於黏合劑樹脂層之與第2樹脂層相反之面，亦可積層於第2樹脂層側。藉由積層最低熔融黏度與黏合劑樹脂層或第2樹脂層不同之層，可適當調整作為含填料膜之特性。於作為含填料膜之一態樣之異向性導電膜之情形時，變得可適當向端子間空間填充樹脂，預見接著強度之提高。即便於異向性導電膜以外之用途，於所連接之物品之表面狀態亦預見相同之效果。
另一方面，作為含填料膜之樹脂層，亦可積層填料之配置不同之黏合劑樹脂層。所積層之填料之配置不同的黏合劑樹脂層之最低熔融黏度可相等，亦可不同。又，可如上述第2樹脂層般使不含填料之樹脂層介存於其間，亦可於最外層設置第2樹脂層或第3樹脂層。其亦可用以如下調整，即調整含填料膜其本身之厚度，或僅使物品一方接觸填料或調整物品間之填料之位置(不使其接觸任一物品等)。
又，可如圖6中所示之含填料膜10F般具有基材膜5。基材膜5可為 作為功能性膜而發揮作用者，亦可為作為剝離膜而發揮作用者。基材膜5無需為剝離膜，因此本發明亦包括基材膜5(功能性膜)與含填料膜10成為一體之態樣。同樣地，亦包括基材膜5與含填料膜10未成為一體之(含填料膜不包含基材膜)態樣。作為功能性膜，可列舉：負責光學功能者、或於表面具有導電圖案者(例如遍佈有觸控感測器用電極圖案之膜)等。所謂功能性膜，亦可換言之，為藉由其單一物性而顯現效果者。藉由將作為基材膜之功能性膜與含填料膜進行組合，可提高功能或賦予複合性功能等適當調整用途。例如可列舉如下行為等：於遍佈有觸控感測器用電極圖案之膜中組合有光學特性上之特徵之含填料膜。
基材膜5可由PET(Poly Ethylene Terephthalate)膜等公知之熱塑性樹脂膜所形成，但並不限於此。除PET以外，亦可列舉：OPP(Oriented Polypropylene)、PMP(Poly-4-methylpentene-1)、PTFE(Polytetrafluoroethylene)等。又，只要具有與該等同等程度之拉伸彈性模數，則可使之作為黏合劑樹脂層之支持層發揮作用。
關於基材膜5之厚度Le，就操作性之觀點而言，較佳為20μm以上且100μm以下，更佳為25μm以上且85μm以下，進而更佳為30μm以上且80μm以下。又，若基材膜5之厚度Le相對於樹脂層之總厚度Lt足夠大，則可減少樹脂之溢出，消除樹脂層之溢出問題。因此，作為一例，較佳為將基材膜5之厚度Le設為樹脂層之總厚度Lt(於無第2樹脂層之情形時為含填料層2之厚度La)之10倍以下，更佳為設為4倍以下。另一方面，過度地使基材膜5變厚會導致材料浪費，而很難於一個捲裝體中充分地確保含填料膜之總長。因此，基材膜5之厚度Le較佳為設為樹脂層之總厚度Lt(於無第2樹脂層之情形時為黏合劑樹脂層2之層厚La)之2倍以上。
即，於本發明中，於含填料膜10F為異向性導電膜之情形時，若樹脂層(黏合劑樹脂層2及第2樹脂層4)之總厚度Lt相對於基材膜5相對地變薄， 則抑制樹脂之溢出本身，而可期待減少樹脂之溢出之影響之效果。又，若使基材膜5變薄，則含填料膜之膜厚變薄。因此，於製成捲裝體之情形時，即便捲裝體之直徑與公知之異向性導電膜相同，亦可使膜長變得長於公知之異向性導電膜。其並不限於異向性導電膜。
<樹脂層之總厚度>
關於本發明之含填料膜，樹脂層之總厚度Lt對於填料1之平均粒徑D之倍數之下限較佳為0.5倍以上、0.6倍以上、0.7倍以上，上限較佳為2倍以下、1.6倍以下、1.3倍以下。於樹脂層之總厚度Lt未達填料1之平均粒徑D之1倍之情形時，存在填料1貫通樹脂層之情形。此處，所謂樹脂層之總厚度Lt，於如圖1B、圖2及圖3中所示般含填料膜10A、10B、10C僅具有黏合劑樹脂層2作為樹脂層之情形時，意指黏合劑樹脂層2之厚度。又，於如圖4或圖5中所示般視需要而積層有第2樹脂層4之情形時，樹脂層之總厚度Lt意指黏合劑樹脂層2與第2樹脂層4之合計厚度。另一方面，於如圖6中所示般設置基材膜5作為剝離膜之情形時，樹脂層之總厚度Lt不包括基材膜5之厚度。於將基材膜5作為功能性膜設置之情形時，亦相同。
若設為填料1為球體，則於將含填料膜之樹脂層之總厚度Lt與填料1之平均粒徑D之關係如上述般規定的情形時，含填料膜中填料之含量較佳為1.2voL%以上且45vol%以下。另一方面，含填料膜之面視野中之填料之面積佔有率較佳為0.1%以上且35%以下。
<含填料膜之製造方法>
本發明之含填料膜由填料分散層3之單層所形成之情形時的本發明之含填料膜例如可藉由如下方式製造：於黏合劑樹脂層2之表面使填料1以特定之排列保持，並利用平板或輥將該填料1壓入至黏合劑樹脂層2中。
此處，黏合劑樹脂層2中之填料1之埋入量可根據填料1之壓入時 之按壓力、溫度等進行調整，又，凹陷2b、2c之有無、形狀及深度可根據壓入時之黏合劑樹脂層2之黏度、壓入速度、溫度等進行調整。
又，作為使填料1保持於黏合劑樹脂層2之手法，並無特別限定，例如利用轉印模具使填料1保持於黏合劑樹脂層2。作為轉印模具，例如可使用對於矽、各種陶瓷、玻璃、不鏽鋼等金屬等無機材料、或各種樹脂等有機材料之轉印模具材料，藉由光微影法等公知之開口形成方法而形成有開口者。再者，轉印模具可採用板狀、滾筒狀等形狀。
就含填料膜之使用時之經濟性之觀點而言，含填料膜較佳為某種程度之長條。因此，含填料膜之長度較佳為5m以上，更佳為10m以上，進而較佳為25m以上。另一方面，若過度地使含填料膜變長，則變得無法使用先前之裝置作為將含填料膜接著於被接著體時所使用之裝置，且操作性亦較差。因此，含填料膜係以將長度設為較佳為5000m以下、更佳為1000m以下、進而較佳為500m以下之方式進行製造。含填料膜之此種長條體就操作性優異之方面而言，較佳為製成捲繞於捲芯之捲裝體。又，膜寬度並無特別限制，但就捲取或抽出之作業性之方面而言，關於下限，較佳為設為0.3mm以上，更佳為0.5mm以上，進而更佳為0.6mm以上。又，關於上限，可設為600mm以下，但若樹脂量之絕對值過於增大，則有在製成長條之情形時溢出量增加之顧慮，因此，較佳為70mm以下，更佳為50mm以下，進而更佳為30mm以下。
<含填料膜之使用方法>
本發明之含填料膜可與先前之含填料膜同樣地使用。只要可貼合含填料膜，則物品並無特別限制。可藉由壓接、較佳為熱壓而貼合於與含填料膜之用途對應之各種物品。於該貼合時，可利用光照射，亦可併用熱與光。例如於含填料膜之樹脂層對於供貼合該含填料膜之物品具有充分之黏著性的情形時，可藉由將含填料膜之樹脂層輕輕地壓抵於物品而獲得含填料膜貼合於一個物品之 表面之膜貼合體。於該情形時，物品之表面並不限於平面，可為凹凸，亦可整體彎曲。於物品為膜狀或平板狀之情形時，可使用壓接輥將含填料膜貼合於其等物品。藉此，亦可使含填料膜之填料與物品直接地接合。於含填料膜與基材膜(功能性膜)成為一體之情形時，可僅藉由如上述般貼合而賦予其功能性。例如，於設置有電極圖案之基材膜(功能性膜)之面設置將填料設為導電粒子之含填料膜，並將設置有不同電極圖案之功能性膜接合於其，藉此可形成導通路。
又，亦可使含填料膜介存於對向之2個物品之間，藉由熱壓接輥或熱壓接工具將對向之2個物品進行接合，而使填料夾持於該2個物品間。又，亦可不使填料與物品直接接觸而用物品夾住含填料膜。
尤其是於將含填料膜製成異向性導電膜之情形時，可於使用熱壓接工具，介隔該異向性導電膜而將IC晶片、IC模組、FPC等第1電子零件、與FPC、玻璃基板、塑膠基板、剛性基板、陶瓷基板等第2電子零件進行異向性導電連接時較佳地使用。亦可使用異向性導電膜堆疊IC晶片或晶圓而進行多層化。再者，利用本發明之異向性導電膜進行連接之電子零件並不限定於上述電子零件。近年來，可用於多樣化之各種電子零件。
因此，本發明包括利用本發明之含填料膜將各種物品彼此(例如第1物品與第2物品)藉由壓接而貼合之連接構造體及其製造方法。尤其於將含填料膜製成異向性導電膜之情形時，亦包括：使用該異向性導電膜將電子零件彼此(第1電子零件與第2電子零件)進行異向性導電連接之連接構造體之製造方法、或藉此所獲得之連接構造體、即電子零件彼此藉由本發明之異向性導電膜而異向性導電連接之連接構造體。
作為使用異向性導電膜之電子零件之連接方法，於異向性導電膜由導電粒子分散層3之單層所構成之情形時，可藉由將異向性導電膜自其於表面 埋入有導電粒子1之側暫貼於各種基板等第2電子零件並進行暫時壓接，於經暫時壓接之異向性導電膜之於表面未埋入導電粒子1之側貼合IC晶片等第1電子零件並進行熱壓接而製造。於異向性導電膜之絕緣性樹脂層中不僅包含熱聚合起始劑與熱聚合性化合物，亦包含光聚合起始劑與光聚合性化合物(亦可與熱聚合性化合物相同)之情形時，可為併用光與熱之壓接方法。若如此，則可將導電粒子之不必要之移動抑制在最小限度。又，亦可將未埋入導電粒子之側暫貼於第2電子零件而使用。再者，不僅可將異向性導電膜暫貼於第2電子零件，亦可暫貼於第1電子零件。
又，於異向性導電膜由導電粒子分散層3與第2樹脂層4之積層體所形成之情形時，將導電粒子分散層3暫貼於各種基板等第2電子零件並進行暫時壓接，於經暫時壓接之異向性導電膜之第2樹脂層4側將IC晶片等第1電子零件對準載置並進行熱壓接。亦可將異向性導電膜之第2樹脂層4側暫貼於第1電子零件。又，亦可將導電粒子分散層3側暫貼於第1電子零件而使用。
實施例
以下，藉由實施例對作為本發明之含填料膜之一態樣之異向性導電膜具體地進行說明。
實施例1~4、比較例1~4
(1)異向性導電膜之製造
以表1中所示之摻合製備供形成導電粒子分散層之絕緣性樹脂層形成用樹脂組成物。絕緣性樹脂層之最低熔融黏度為3000Pa‧s以上。利用棒式塗佈機將該樹脂組成物塗佈於膜厚度50μm之PET膜上，於80℃之烘箱中乾燥5分鐘，而於PET膜上形成表2中所示之膜厚之絕緣性樹脂層。
Figure 106142178-A0202-12-0026-1
另一方面，以表2中所示之平均粒徑之導電粒子在俯視下成為6方格子排列或正方格子排列(成為膜長度方向之排列軸之角度為30°)且成為表2中所示之個數密度之方式製作模具。使公知之透明性樹脂之顆粒以熔融之狀態流入至該模具中並進行冷卻而使之凝固，藉此形成凹部為6方格子或正方格子之排列圖案之樹脂模。
將導電粒子填充於該樹脂模之凹部中，於其上覆蓋上述絕緣性樹脂層，以60℃、0.5MPa進行按壓，藉此進行貼合。然後，自模具將絕緣性樹脂層剝離，將絕緣性樹脂層上之導電粒子以(按壓條件：60~70℃、0.5MPa)壓入至該絕緣性樹脂層內，而形成導電粒子分散層(實施例1~4)。再者，作為表2中所示之平均粒徑之導電粒子，於實施例1及2中使用平均粒徑3μm之導電粒子(AUL 703，積水化學工業(股份有限公司))，於實施例3及4中使用平均粒徑20μm之導電粒子(Au/Ni鍍覆，日本化學工業(股份有限公司))。
於比較例1~4中，在表1中所示之供形成絕緣性樹脂層之樹脂組成物中混合導電粒子，而形成導電粒子以單層隨機分散之絕緣性樹脂層(個數 密度60000個/mm2)
(2)評價
關於(1)中所製作之實施例及比較例之異向性導電膜，藉由以下方式將(a)粒子間距離之一致性、(b)溢出試驗、(c)面向COG連接試驗、(d)面向FOG連接試驗如下述般進行並進行評價。將結果示於表2。
(a)粒子間距離之一致性
使用利用金相顯微鏡以面視野拍攝所得之圖像，分別於異向性導電膜之一端與另一端測定100個部位排列成格子狀之填料之格子間距離之最短部分的距離，求出一端中之最小填料間距離Lp與另一端中之最小填料間距離Lq，而求出比Lq/Lp。又，為了求出上述比(Lmax/Lmin)，而將每1個部位200μm×200μm之觀察區域於膜之長度方向上刻意地錯開而任意地選出20個部位，設為總觀察區域，從而求出各觀察區域中之比(Lmax/Lmin)之平均。然後，將比Lq/Lp為1.2以下且比(Lmax/Lmin)為1以上且1.2以下之範圍之情形設為OK，將不滿足其之情形設為NG。
(b)溢出試驗
以向捲芯(直徑85mm)施加10g之張力並使異向性導電膜來到PET膜之內周側之方式來捲繞表2中所示之寬度與長度之異向性導電膜，而製造捲裝體。如圖7中所示般，以將連接捲芯12與異向性導電膜10之接縫13與捲芯之中心120的直線、與連接捲裝體11中之膜之抽出位置14與捲芯之中心120的直線所成之角度α設為90°而捲芯12不旋轉之方式進行固定，向膜之抽出位置14施加200g之負載，並於40℃靜置6小時，其後使用數位顯微鏡(50~200倍)觀察捲裝體11之側面之外觀，依據如下基準評價樹脂之溢出。觀察部位為3個部位，包括連結捲芯之引線與基材膜之部位。
樹脂之溢出之評價基準
將異向性導電膜之絕緣性樹脂層夾住PET膜，與1層上段之絕緣性樹脂層連接之情形設為「1.0層溢出」，將與2層上段之接著膜連接之情形設為「2.0層溢出」，並根據絕緣性樹脂層之PET膜之夾住情況求出溢出層數直至小數點第1位，依據如下基準進行評價。
OK：於所有觀察部位為3.0層以下
NG：即便於1個部位亦有大於3.0層者之情形
(c)面向COG連接試驗
(c1)初期導通試驗
將實施例1、2及比較例1、2之異向性導電膜以對於連接而言充分之面積切斷而使用，將以下所示之評價用IC與玻璃基板在180℃、60MPa、5秒鐘之條件下介隔異向性導電膜進行加熱加壓，而獲得評價用連接物。此時，按壓治具所需之推力為125N。
評價用IC：
外形 長邊：20mm，短邊：膜寬度之90%
厚度 0.5mm
凸塊規格 尺寸30×85μm，凸塊間距離10μm，凸塊高度3μm，凸塊個數820個
玻璃基板：
玻璃材質 Coming公司製造之1737F
外形 30×50mm
厚度 0.5mm
電極 ITO配線(配線圖案對應於IC之凸塊規格)
藉由四端子法測定所獲得之評價用連接物之初期導通電阻，並根據以下基準進行評價。
OK：未達2Ω
NG：2Ω以上
(c2)可靠性試驗
將(c1)中所獲得之評價用連接物置於溫度85℃、濕度85%RH之恆溫槽中500小時，以與初期導通電阻相同之方式測定其後之導通電阻，並根據以下基準進行評價。
OK：未達5Ω
NG：5Ω以上
(c3)短路率
使用以下之短路率之評價用IC而獲得與上述相同之評價用連接物，對所獲得之評價用連接物之短路數量進行計數，以計數所得之短路數量相對於評價用IC之端子數量的比率之形式求出短路率，並根據以下基準進行評價。
短路率之評價用IC(7.5μm間隔之梳狀TEG(test element group，測試元件組))：
外形 15×13mm
厚度 0.5mm
凸塊規格 尺寸25×140μm，凸塊間距離7.5μm，凸塊高度3μm
短路率評價基準：
OK：未達50ppm
NG：50ppm以上
(d)面向FOG連接試驗
(d1)初期導通試驗
將實施例3、4及比較例3、4之異向性導電膜以對於連接而言充分之面積進行切斷而使用，將以下所示之評價用FPC與玻璃基板於工具寬度1.5mm、200℃、 5MPa、5秒鐘之條件下介隔異向性導電膜進行加熱加壓，而獲得評價用連接物。對所獲得之評價用連接物之初期導通電阻進行測定，並根據以下基準進行評價。
評價用FPC：
端子間距100μm
端子寬度：端子間間隔=1：1
聚醯亞胺膜厚度/銅箔厚度(PI/Cu)=38/20、Sn鍍覆(plating)
玻璃基板：
電極 ITO塗佈(ITO coating)
厚度 0.7mm
藉由四端子法測定所獲得之評價用連接物之導通電阻，並根據以下基準進行評價。
OK：未達2Ω
NG：2Ω以上
(d2)導通可靠性試驗
將(d1)中所獲得之評價用連接物置於溫度85℃、濕度85%RH之恆溫槽中500小時，以與(d1)初期導通試驗相同之方式測定其後之導通電阻，並根據以下基準進行評價。
OK：未達5Ω
NG：5Ω以上
(d3)短路率
將與(d1)初期導通試驗之評價用FPC相同之FPC加熱加壓於(200℃，5MPa，5秒鐘)無鹼玻璃基板(厚度0.7mm)，對所獲得之評價用連接物之短路數量進行計數，自計數所得之短路數量與評價用連接物之間隙數量求出短路產生率，根據以下基準進行評價。
短路率評價基準：
OK：未達200ppm
NG：200ppm以上
(d4)接著強度
對於(d1)中所獲得之連接用評價物之評價用FPC，以測定部位成為寬度1cm之方式切入切口後，以剝離速度50mm/min進行90度剝離試驗，測定剝離所需要之力，並根據以下基準進行評價。
OK：接著強度為10N/cm以上
NG：接著強度未達10N/cm
Figure 106142178-A0202-12-0032-2
自表2可獲得如下結果：關於膜厚為粒徑之1.3倍且導電粒子整齊排列成6方格子之實施例1、2之異向性導電膜、或整齊排列為正方格子之實施例3、4之異向性導電膜，在製成捲裝體時不會發生樹脂之溢出，面向COG之連接試驗及面向FOG之連接試驗均良好。相對於此，可知，膜厚為粒徑之6倍且導電粒子隨機地分散之比較例1、及膜厚雖然為粒徑之1.3倍但導電粒子隨機地分散之比較例2、3、4均存在於製成捲裝體時發生樹脂之溢出之情況，且短路率較差。又，於面向COG連接試驗中，自比較例1可知，若膜厚與粒徑之比較大，則初期導通電阻或導通可靠性較差。再者，於在比較例1~4中亦將溢出試驗之條件設為與普通之實際使用相同程度之負載50g、23℃、3小時靜置之情形時，溢出評價為OK。再者，所獲得之連接體之端子高度之合計與評價用IC晶片之凸塊高度、或評價用FPC之Cu配線之高度(銅箔厚度)相同。
又，關於面向FOG連接試驗之接著強度，於實施例3、4中獲得了OK之評價，但實施例1、2之(c1)之初期導通試驗中所獲得之連接用評價物亦具有不會對實際使用造成妨礙之接著強度。
於實施例1~4中，粒子間距離之均勻性優異，但在比較例1~4中粒子間距離之均勻性較差，因此認為在比較例1~4中溢出試驗之評價結果較差。
實施例5、6
關於實施例3及4，將平均粒徑設為10μm(Au/Ni鍍覆，日本化學工業(股份有限公司))，將黏合劑樹脂層之厚度設為20μm，調整導電粒子間距離而將粒子個數密度設為1100個/mm2，除此以外，以與實施例1、2相同之方式進行評價。其結果為，於所有之評價項目獲得與實施例3、4大致相同之結果。
比較例5、6
製作於實施例1中將黏合劑樹脂層之層厚設為與比較例1相同之18μm而得 之異向性導電膜(比較例5)、及於實施例3中將黏合劑樹脂層之層厚設為50μm而得之異向性導電膜(比較例6)，進行其等之溢出試驗。其結果為，樹脂之溢出之評價均為實施例1、3較優異。
1‧‧‧填料或導電粒子
2‧‧‧黏合劑樹脂層或絕緣性樹脂層
2b‧‧‧凹陷
3‧‧‧填料分散層或導電粒子分散層
4‧‧‧第2樹脂層
5‧‧‧基材膜
10F‧‧‧含填料膜或異向性導電膜
La‧‧‧黏合劑樹脂層之層厚
Ld‧‧‧第2樹脂層之層厚
Le‧‧‧基材膜之厚度
Lt‧‧‧樹脂層之總厚度

Claims (17)

  1. 一種含填料膜，其係於黏合劑樹脂層中保持有填料之長條之含填料膜，且填料之平均粒徑為1~50μm，樹脂層之總厚度為填料之平均粒徑之0.5倍以上且2倍以下，與含填料膜之長度方向之一端於膜長度方向上距離5m以上之另一端中的最小填料間距離Lq相對於該一端中之最小填料間距離Lp之比Lq/Lp為1.2以下，填料附近之樹脂層之表面相對於相鄰之填料間之中央部中之黏合劑樹脂層的切平面具有傾斜或起伏，該傾斜係填料周圍之黏合劑樹脂層之表面相對於上述切平面有欠缺，該起伏係填料正上方之黏合劑樹脂層之樹脂量較設為該填料正上方之黏合劑樹脂層之表面處於上述切平面時變少。
  2. 如請求項1所述之含填料膜，其中，填料排列成格子狀。
  3. 如請求項1或2所述之含填料膜，其中，於選擇出任意填料P0、與距離該填料P0依序較近之3個填料P1、P2、P3時，該3個填料P1、P2、P3與上述填料P0之距離L1、L2、L3中，最大距離(Lmax)與最小距離(Lmin)之比(Lmax/Lmin)為1.0以上且1.2以下。
  4. 如請求項1或2所述之含填料膜，其積層有黏合劑樹脂層與基材膜，且基材膜之厚度為黏合劑樹脂層之層厚的2倍以上且4倍以下。
  5. 如請求項1或2所述之含填料膜，其中，於黏合劑樹脂層積層有最低熔融黏度低於黏合劑樹脂層之第2樹脂層，且黏合劑樹脂層與第2樹脂層之合計樹脂層之層厚為填料平均粒徑之0.5倍以上且2倍以下。
  6. 如請求項1或2所述之含填料膜，其中，填料之含量為1.2vol%以上且45vol%以下。
  7. 如請求項1或2所述之含填料膜，其中，含填料膜為寬度0.3mm以 上且70mm以下、長度5m以上且5000m以下，且捲繞於捲芯所得之捲裝體。
  8. 如請求項7所述之含填料膜，其中，於將捲芯之直徑設為2R之情形時，在距離含填料膜之捲芯側之一端長度2πR之長度之區域內，選擇任意填料P0、與距離該填料P0依序較近之3個填料P1、P2、P3，求出該3個填料P1、P2、P3與填料P0之距離L1、L2、L3中最大距離(Lmax)與最小距離(Lmin)之比(Lmax/Lmin)時，比(Lmax/Lmin)為1.0以上且1.2以下。
  9. 如請求項1或2所述之含填料膜，其中，填料為導電粒子，且用作異向性導電膜。
  10. 如請求項1或2所述之含填料膜，其中，黏合劑樹脂層之最低熔融黏度為2000Pa‧s以上。
  11. 一種膜貼合體，其於物品上貼合有請求項1至10中任一項所述之含填料膜。
  12. 一種連接構造體，其介隔請求項1至10中任一項所述之含填料膜而連接有第1物品與第2物品。
  13. 如請求項12所述之連接構造體，其介隔請求項9所述之含填料膜而異向性導電連接有第1電子零件與第2電子零件。
  14. 如請求項13所述之連接構造體，其中，第1電子零件及第2電子零件之對向之端子之高度的合計為含填料膜之填料之粒徑之2倍以下。
  15. 一種連接構造體之製造方法，其介隔請求項1至10中任一項所述之含填料膜將第1物品與第2物品進行壓接。
  16. 如請求項15所述之製造方法，其將第1物品、第2物品分別設為第1電子零件、第2電子零件，介隔請求項9所述之含填料膜將第1電子零件與第2電子零件進行熱壓接，藉此製造異向性導電連接有第1電子零件與第2電子零件之連接構造體。
  17. 如請求項16所述之製造方法，其將第1電子零件及第2電子零件之對向之端子之高度的合計設為含填料膜之填料之粒徑之2倍以下。
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