TWI699419B - 膜狀接著劑用組成物、膜狀接著劑、膜狀接著劑之製造方法、使用膜狀接著劑之半導體封裝及其製造方法 - Google Patents

膜狀接著劑用組成物、膜狀接著劑、膜狀接著劑之製造方法、使用膜狀接著劑之半導體封裝及其製造方法 Download PDF

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Abstract

一種膜狀接著劑用組成物、膜狀接著劑、膜狀接著劑之製造方法、半導體封裝及其製造方法，該膜狀接著劑用組成物含有環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑、苯氧樹脂及氮化鋁填充劑各成分，其中氮化鋁填充劑之含量相對於環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑、苯氧樹脂及氮化鋁填充劑之合計量，為30~60體積%，將利用該膜狀接著劑用組成物所獲得之膜狀接著劑自25℃以5℃/分鐘之升溫速度升溫時，於80℃以上達到200~10000Pa‧s之範圍之最低熔融黏度，於熱硬化後提供導熱率為1.0W/m‧K以上之硬化體，且於熱硬化後經121℃、20小時於純水中萃取而獲得之萃取液之導電率為50μS/cm以下。

Description

膜狀接著劑用組成物、膜狀接著劑、膜狀接著劑之製造方法、使用膜狀接著劑之半導體封裝及其製造方法
本發明係關於一種導熱性高之膜狀接著劑用組成物、膜狀接著劑、膜狀接著劑之製造方法、使用膜狀接著劑之半導體封裝及其製造方法。
近年來，於電子機器之小型化及高功能化發展中，於搭載於其內部之半導體封裝中高功能化亦不斷發展，半導體晶圓配線規則之微細化不斷進展。伴隨於此，於半導體元件表面容易產生熱，因此存在因產生之熱而例如半導體元件之動作速度下降，或引起電子機器之動作不良等問題。
為了排除此種因熱所導致之不良影響，而對半導體封裝之構成構件要求使產生之熱向封裝外部逸出之導熱性。又，關於將半導體元件與配線基板間，或半導體元件彼此間接合之所謂晶粒黏著材料，要求高導熱性以及充分之絕緣性、接著可靠性。
進而，作為此種晶粒黏著材料，以往以糊形態使用之情況居多。然而，隨著半導體封裝之高功能化而要求封裝內部之高密度安裝化， 因此為了防止因樹脂流動或樹脂蠕變等所導致之半導體元件或導線墊等其他構件之污染，近年來以膜形態(晶粒黏著膜)之使用正平常化。
為了謀求晶粒黏著膜高導熱化，需要使高導熱性填料高填充化。然而，一般而言，若增加填料填充量，則容易引起熔融黏度上升，於將晶粒黏著膜貼合於半導體晶圓背面時，或於將設置有晶粒黏著膜之半導體元件進行安裝之所謂晶粒黏著步驟中，上述貼合時或上述搭載時晶粒黏著膜與被接著體之間之密接性下降而容易於兩者之界面夾帶空氣。該情況係基於半導體晶圓背面，或尤其是搭載半導體元件之配線基板之表面未必平滑之面狀態。此處，所夾帶之空氣不僅使晶粒黏著膜之加熱硬化後之接著力下降，而且成為封裝裂痕之原因。因此，為了抑制熔融黏度上升，需要儘可能地使填充量變低而達成高導熱化，且需要選擇保有更高之導熱性之填料。
又，於半導體封裝之製造步驟中，於同時切斷晶粒黏著膜與形成有半導體元件之半導體晶圓的所謂切割步驟中，亦需要因晶粒黏著膜所導致之加工刀片之磨耗率較小。若選擇高硬度之高導熱性填料，則因晶粒黏著膜所導致之加工刀片之磨耗率變大，雖於開始切斷步驟(切割步驟)後不久即能夠進行特定之切斷，但晶粒黏著膜之切斷量漸漸變得不充分。又，若為了不產生該缺陷而增加刀片之更換頻度，則生產性下降，故而關係到成本提高，另一方面，若使用磨耗之量較小之刀片，則產生於晶圓出現缺口而形成之碎片等，故而引起良率下降。
進而，近年來，半導體構件使用銅材質。例如，於金屬線中，為了削減半導體封裝組裝成本，自以往使用之金材質到使用銅材質之線。 又，為了提高半導體元件之處理能力，半導體元件電路材料自以往使用之鋁材質到使用電阻較小之銅材質。然而，於將晶粒黏著膜接著於此種銅材質之半導體構件上之情形時，需要於半導體封裝之於高溫高濕下之偏壓HAST(Highly Accelerated Stress Test，高加速應力試驗)等可靠性試驗時不使之腐蝕。因此，作為晶粒黏著膜，需要離子性雜質少。
如此，對高導熱性晶粒黏著膜要求如下特性：i)用以展現密接性之低熔融黏度性、ii)切割步驟中之耐刀片磨耗性、iii)為了不使銅材質半導體構件腐蝕之低離子雜質性。
作為能夠用作高導熱性晶粒黏著膜之材料，例如於專利文獻1中提出有由環氧樹脂、玻璃轉移溫度95℃以上之聚合物成分、玻璃轉移溫度-30℃以下之聚合物成分、及導熱率10W/m‧K以上之無機填充劑構成之高導熱性接著用片材。然而，於專利文獻1中所記載之高導熱性接著用片材中，雖具有導熱性與低熔融黏度，但使用高硬度之氧化鋁，可推斷出尚有耐刀片磨耗性之課題，又，對離子性雜質之研究亦不充分。
又，於專利文獻2中提出有包含高導熱性粒子、具有液晶原之環氧樹脂及高分子量成分之高導熱樹脂組成物。然而，於專利文獻2中記載之高導熱樹脂組成物中，雖具有高導熱性與密接性，但使用高硬度之氧化鋁，可推斷出留有耐刀片磨耗性之課題，又，對離子性雜質之研究亦不充分。
進而，於專利文獻3中提出有由以氫氧化鋁與二氧化矽構成之導熱性填料及矽系樹脂構成之導熱構件之片材。然而，於專利文獻3中所記載之導熱構件之片材中，雖具有某種程度較高之導熱性，但關於與被 接著體之密接性仍存在問題，又，對離子性雜質之研究亦不充分。
[專利文獻1]日本專利第5541613號公報
[專利文獻2]日本專利特開2013-6893號公報
[專利文獻3]日本專利特開2009-286809號公報
本發明係鑒於上述習知技術具有之課題而完成者，其課題在於提供一種膜狀接著劑用組成物、膜狀接著劑、膜狀接著劑之製造方法、使用膜狀接著劑之半導體封裝及其製造方法，該膜狀接著劑用組成物能夠獲得如下膜狀接著劑，即與被接著體之密接性優異，加工刀片之磨耗率足夠小，且保持為了不使銅材質半導體構件腐蝕之低離子雜質性，於熱硬化後發揮優異之導熱性。
本發明人等為了達成上述課題而反覆銳意研究，結果明確藉由下述構成而達成。
(1)一種膜狀接著劑用組成物，含有環氧樹脂(A)、環氧樹脂硬化劑(B)、苯氧樹脂(C)及氮化鋁填充劑(D)各成分，其特徵在於：上述氮化鋁填充劑(D)之含量相對於上述環氧樹脂(A)、上述環氧樹脂硬化劑(B)、上述苯氧樹脂(C)及上述氮化鋁填充劑(D)之合計量，為30~60體積%，將利用上述膜狀接著劑用組成物所獲得之膜狀接著劑自25℃以5℃/ 分鐘之升溫速度升溫時，於80℃以上達到200~10000Pa‧s之範圍之最低熔融黏度，於熱硬化後提供導熱率為1.0W/m‧K以上之硬化體，且於熱硬化後經121℃、20小時於純水中萃取而獲得之萃取液之導電率為50μS/cm以下。
(2)如(1)中記載之膜狀接著劑用組成物，其中，上述氮化鋁填充劑(D)於該填充劑之表面施加有表面氧化層，且施加有利用磷酸或磷酸化合物之耐水表面處理。
(3)如(1)或(2)中記載之膜狀接著劑用組成物，其中，其進而含有相對於上述氮化鋁填充劑(D)為1.0~3.0質量%之選自三
Figure 105143887-A0202-12-0005-13
硫醇化合物、鋯系化合物、銻鉍系化合物及鎂鋁系化合物之離子捕捉劑。
(4)一種膜狀接著劑，係利用上述(1)至(3)中任一項記載之膜狀接著劑用組成物而獲得。
(5)一種膜狀接著劑之製造方法，將上述(1)至(3)中任一項記載之膜狀接著劑用組成物塗佈於經脫模處理之基材膜上並乾燥而進行製造。
(6)一種半導體封裝之製造方法，包括：第1步驟：將(4)中記載之膜狀接著劑及切割帶熱壓接於表面形成有至少1個半導體電路之半導體晶圓的背面，而設置接著劑層；第2步驟：藉由同時切割上述半導體晶圓與上述接著劑層，而獲得具備上述半導體晶圓及上述接著劑層的帶有接著劑層之半導體晶片；第3步驟：將上述切割帶自上述接著劑層脫離，經由上述接著劑層將上述帶有接著劑層之半導體晶片與配線基板熱壓接；及第4步驟：使上述接著劑層熱硬化。
(7)一種半導體封裝，係藉由上述(6)中記載之製造方法而獲得。
根據本發明，能夠提供一種膜狀接著劑用組成物、膜狀接著劑、膜狀接著劑之製造方法、使用膜狀接著劑之半導體封裝及其製造方法，該膜狀接著劑用組成物能夠獲得如下高導熱性膜狀接著劑，即與被接著體之密接性優異，加工刀片之磨耗率足夠小，且保持為了不使銅材質半導體構件腐蝕之低離子雜質性，於熱硬化後發揮優異之導熱性。
關於本發明之上述及其他特徵及優點，適當參照隨附圖式，根據下述記載會更明確。
1‧‧‧半導體晶圓
2‧‧‧膜狀接著劑層
3‧‧‧切割帶
4‧‧‧半導體晶片
5‧‧‧帶有膜狀接著劑之半導體晶片
6‧‧‧配線基板
7‧‧‧接合線
8‧‧‧密封樹脂
9‧‧‧半導體封裝
圖1係表示本發明之半導體封裝之製造方法第1步驟較佳之一實施形態的概略縱剖視圖。
圖2係表示本發明之半導體封裝之製造方法第2步驟較佳之一實施形態的概略縱剖視圖。
圖3係表示本發明之半導體封裝之製造方法第3步驟較佳之一實施形態的概略縱剖視圖。
圖4係表示本發明之半導體封裝之製造方法將接合線連接之步驟較佳之一實施形態的概略縱剖視圖。
圖5係表示本發明之半導體封裝之製造方法之多段積層實施形態例的概略縱剖視圖。
圖6係表示本發明之半導體封裝之製造方法之另一多段積層實施形態 例的概略縱剖視圖。
圖7係表示利用本發明之半導體封裝之製造方法製造之半導體封裝較佳之一實施形態的概略縱剖視圖。
《膜狀接著劑用組成物》
本發明之膜狀接著劑用組成物(之後，稱為高導熱性膜狀接著劑用組成物)含有環氧樹脂(A)、環氧樹脂硬化劑(B)、苯氧樹脂(C)及氮化鋁填充劑(D)各者，該氮化鋁填充劑(D)之含量相對於含有之環氧樹脂(A)、環氧樹脂硬化劑(B)、苯氧樹脂(C)及氮化鋁填充劑(D)之合計量為30~60體積%。
又，利用本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物所獲得之高導熱性膜狀接著劑自25℃以5℃/分鐘之升溫速度升溫時，於80℃以上達到200~10000Pa‧s之範圍之最低熔融黏度，於熱硬化後提供導熱率為1.0W/m‧K以上之硬化體，且於熱硬化後經121℃、20小時於純水中萃取而獲得之萃取液之導電率為50μS/cm以下。
此處，導熱率、萃取液之導電率、銨離子濃度之測定中之熱硬化後係指以至少180℃加熱1小時後。
<膜狀接著劑之特性>
利用本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物所獲得之高導熱性膜狀接著劑之最低熔融黏度於自25℃以5℃/分鐘之升溫速度升溫時，於80℃以上達到200~10000Pa‧s之範圍之最低熔融黏度。最低熔融黏度較佳為200 ~3000Pa‧s之範圍，尤佳為200~2000Pa‧s之範圍。若熔融黏度大於該範圍，則將設置有膜狀接著劑之半導體晶片熱壓接於配線基板上時容易於配線基板凹凸間殘留空隙。又，若小於該範圍，則將設置有膜狀接著劑之半導體晶片搭載於配線基板上時容易產生膜狀接著劑之溢出不良。再者，於本發明中，熔融黏度係指使用流變儀(商品名：RS6000，Haake公司製造)測定溫度範圍25~200℃、升溫速度5℃/min下之黏性阻力之變化而所獲得之溫度-黏性阻力曲線中溫度為80℃以上時之黏性阻力。
要使最低熔融黏度為上述範圍，除了氮化鋁填充劑(D)之含量、以及氮化鋁填充劑(D)之種類以外，可藉由環氧樹脂(A)、環氧樹脂硬化劑等共存之化合物或樹脂之種類或該等之含量而進行調整。
本發明之高導熱性膜狀接著劑於熱硬化後，導熱率為1.0W/m‧K以上。導熱率較佳為1.5W/m‧K以上。若導熱率未達上述下限，則存在難以使產生之熱向封裝外部逸出之傾向。本發明之高導熱性膜狀接著劑於熱硬化後發揮此種優異之導熱率，因此藉由使本發明之高導熱性膜狀接著劑密接於半導體晶圓或配線基板等被接著體，並進行熱硬化，而提高向半導體封裝外部之散熱效率。
導熱率之上限並無特別限定，實際上為5.0W/m‧K以下。
再者，於本發明中，此種熱硬化後之膜狀接著劑之導熱率，係指使用導熱率測定裝置(商品名：HC-110，英弘精機(股)製造)藉由熱流計法(按照JIS-A1412)測定導熱率所得之值。
要使導熱率為上述範圍，除了氮化鋁填充劑(D)之含量、以及氮化鋁填充劑(D)之種類以外，可藉由環氧樹脂(A)、環氧樹脂硬化劑等共存之 化合物或樹脂之種類或該等之含量而進行調整。
又，本發明之高導熱性膜狀接著劑於熱硬化後，經121℃、20小時於純水中萃取而獲得之萃取液之導電率為50μS/cm以下。導電率較佳為40μS/cm以下。若導電率超過上述上限，則於半導體封裝於高溫高濕下之偏壓HAST等可靠性試驗時容易使銅材質腐蝕。
導電率之下限並無特別限定，實際上為0.1μS/cm以上。
再者，於本發明中，導電率係指使用導電率計(商品名：AE-200，Mettler-Toledo股份有限公司製造)對將熱硬化後之膜狀接著劑放入純水中經121℃、20小時萃取之萃取液之導電率進行測定所得之值。
要使導電率為上述範圍，可藉由使用經表面改質之氮化鋁填充劑(D)，或者作為添加物之磷酸酯系界面活性劑或離子捕捉劑(ion trapping agent)而進行調整。
<環氧樹脂(A)>
本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物中含有之環氧樹脂(A)可為液體、固體或半固體之任一者。於本發明中，液體係指軟化點未達50℃，固體係指軟化點為60℃以上，半固體係指軟化點處於上述液體之軟化點與固體之軟化點之間(50℃以上且未達60℃)。作為本發明中使用之環氧樹脂(A)，就獲得能夠於適宜之溫度範圍(例如60~120℃)內達到低熔融黏度之膜狀接著劑之觀點而言，較佳為軟化點為100℃以下。再者，於本發明中，軟化點係藉由軟化點試驗(環球式)法(測定條件：按照JIS-2817)測定出之值。
於本發明中使用之環氧樹脂(A)中，就硬化體之交聯密度 變高，結果，所摻合之氮化鋁填充劑(D)彼此之接觸機率變高且接觸面積擴大，藉此獲得更高之導熱率之觀點而言，較佳為環氧當量為500g/eq以下，更佳為150~450g/eq。再者，於本發明中，環氧當量係指包含1克當量之環氧基之樹脂之克數(g/eq)。
作為環氧樹脂(A)之骨架，可列舉：苯酚酚醛清漆型、鄰甲酚酚醛清漆型、甲酚酚醛清漆型、二環戊二烯型、聯苯型、芴雙酚型、三
Figure 105143887-A0202-12-0010-14
型、萘酚型、萘二酚型、三苯甲烷型、四苯基型、雙酚A型、雙酚F型、雙酚AD型、雙酚S型、三羥甲基甲烷型等。其中，就獲得樹脂之結晶性較低、且具有良好之外觀之膜狀接著劑之觀點而言，較佳為三苯甲烷型、雙酚A型、甲酚酚醛清漆型、鄰甲酚酚醛清漆型。
環氧樹脂(A)之含量較佳為本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物之總質量之3~30質量%，更佳為5~25質量%。若含量未達上述下限，則硬化時交聯密度變高之樹脂成分變少，故而存在難以提高膜狀接著劑之導熱率之傾向，另一方面，若超過上述上限，則主成分成為低聚物，故而存在即便為稍微之溫度變化而膜狀態(膜黏性等)亦容易發生變化之傾向。
<環氧樹脂硬化劑(B)>
作為本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物中含有之環氧樹脂硬化劑(B)，可使用胺類、酸酐類、多酚類等公知之硬化劑。於本發明中，就獲得如下保存穩定性高之膜狀接著劑用組成物之觀點而言，較佳使用潛伏性硬化劑，該膜狀接著劑用組成物為上述環氧樹脂(A)及上述苯氧樹脂(C)成為低熔融黏度，且於超過某溫度之高溫下發揮硬化性，具有速硬化性， 進而實現於室溫之長期保存。
作為潛伏性硬化劑，可列舉：二氰二胺類、咪唑類、硬化觸媒複合系多酚類、醯肼類、三氟化硼-胺錯合物、胺醯亞胺類、聚胺鹽、及該等之改性物或微膠囊型者。於本發明中，就藉由熱硬化後之吸水率變低，且熱硬化後之彈性模數亦變低，而於半導體封裝組裝後之吸濕回焊試驗中不易引起剝離不良之觀點而言，更佳為使用硬化觸媒複合系多酚類。
作為硬化觸媒複合系多酚類，例如可列舉：酚醛清漆型酚系樹脂、苯酚芳烷基型酚系樹脂、聚乙烯型酚系樹脂、可溶酚醛型酚系樹脂。
該等可單獨使用1種，或者亦可將2種以上組合使用。
環氧樹脂硬化劑(B)之含量相對於上述環氧樹脂(A)，較佳為0.5~100質量%，更佳為1~80質量%。若含量未達上述下限，則存在硬化時間變長之傾向，另一方面，若超過上述上限，則過量之硬化劑殘留於膜狀接著劑中，且殘留之硬化劑吸附水分，故而存在於將膜狀接著劑組入至半導體後之可靠性試驗中容易引起不良之傾向。
<苯氧樹脂(C)>
作為本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物中含有之苯氧樹脂(C)，係用以對膜形成層賦予充分之接著性及造膜性(膜形成性)。苯氧樹脂由於結構與環氧樹脂類似，故而相容性良好，樹脂熔融黏度亦較低，接著性亦良好。苯氧樹脂係由如雙酚A之雙酚與表氯醇所獲得，於本發明中，較佳為質量平均分子量為10,000以上之熱塑性樹脂。藉由摻合苯氧樹脂，而對消除常溫下之黏性、脆性等有效。作為較佳之苯氧樹脂，可列舉：雙酚A型、雙酚A/F型、雙酚F型、Cardo骨架型之苯氧樹脂。苯氧樹脂亦可使 用1256(商品名：雙酚A型苯氧樹脂，三菱化學(股)製造)、YP-70(商品名：雙酚A/F型苯氧樹脂，新日化環氧樹脂製造(股)製造)、FX-316(商品名：雙酚F型苯氧樹脂，新日化環氧樹脂製造(股)製造)、及FX-280S(商品名：Cardo骨架型苯氧樹脂，新日化環氧樹脂製造(股)製造)等市售之苯氧樹脂。
此處，質量平均分子量係以利用GPC〔凝膠滲透層析法(Gel Permeation Chromatography)〕之聚苯乙烯換算而求出之值。
苯氧樹脂之玻璃轉移溫度(Tg)較佳為未達100℃，尤佳為未達80℃。
再者，玻璃轉移溫度(Tg)之下限較佳為0℃以上，更佳為10℃以上。
苯氧樹脂之含量較佳為相對於環氧樹脂(A)為1~20質量%，更佳為3~15質量%，進而較佳為4~13質量%。藉由將含量設為此種範圍，能夠使膜狀態變得良好(膜黏性降低)，亦抑制膜脆弱性。
<氮化鋁填充劑(D)>
作為本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物中含有之氮化鋁填充劑(D)，其有助於膜狀接著劑之高導熱化、線膨脹係數之降低。若線膨脹率之值較高，則與配線基板之線膨脹率之差變大，故而抑制與該等被接著物之應力之效果低，會導致產生封裝裂痕，並不佳。
一般而言，氮化鋁與樹脂之親和性較低，故而與樹脂之界面之熱阻容易上升。又。其與水之反應性較高，故而於粉末狀態下因與水接觸而表面發生水解，容易生成氨。該氨形成銨離子，於半導體封裝之於高溫高濕下之偏壓HAST等可靠性試驗時容易使銅材質腐蝕。因此，於本發 明中，氮化鋁填充劑(D)較佳為經表面改質。作為氮化鋁之表面改質方法，較佳為如下方法，即於表面層設置氧化鋁之氧化物層而提高耐水性，並利用磷酸或磷酸化合物進行表面處理而提高與樹脂之親和性。
表面處理中所使用之磷酸可列舉：正磷酸(H3PO4)、焦磷酸(H4P2O7)、偏磷酸((HPO3)n，n係表示縮合度之整數)或該等之金屬鹽。作為磷酸化合物，可列舉：烷基膦酸、芳基膦酸、烷基磷酸、芳基磷酸等有機磷酸(例如甲基膦酸、乙基膦酸、己基膦酸、乙烯基膦酸、苯基膦酸、甲基磷酸、乙基磷酸、己基磷酸)。
亦較佳為利用矽烷偶合劑對氮化鋁粒子之表面進行表面處理。
又，進而亦較佳為併用離子捕捉劑。
於本發明中，氮化鋁填充劑(D)之含量相對於上述環氧樹脂(A)、上述環氧樹脂硬化劑(B)、上述苯氧樹脂(C)及該氮化鋁填充劑(D)之合計量，為30~60體積%，更佳摻合35~50體積%。其原因在於：最低熔融黏度值係由氮化鋁填充劑摻合量而控制。若摻合量多於該範圍，則最低熔融黏度值變大，將設置有本膜狀接著劑之半導體晶片熱壓接於配線基板上時容易於配線基板凹凸間殘留空隙，又，膜脆弱性變強。若摻合量少於該範圍，則最低熔融黏度值變小，將設置有本膜狀接著劑之半導體晶片搭載於配線基板上時容易產生膜狀接著劑之溢出不良。
於本發明中，氮化鋁填充劑(D)就高填充化、流動性之觀點而言，較理想為球狀。又，平均粒徑較佳為0.01~5μm。若粒徑小於0.01μm，則填充劑容易凝聚，存在製作膜時產生不均而所獲得之接著膜之膜厚 之均勻性變差之情況。若粒徑大於5μm，則利用輥式刮刀塗佈機等塗佈機製作薄型膜時，容易以填料為開端於膜表面產生條紋。
本發明中使用之氮化鋁(D)較佳為莫氏硬度為7~8者。若莫氏硬度超過上述上限，則因膜狀接著劑所導致之加工刀片之磨耗率變大。再者，於本發明中，莫氏硬度係指使用10等級莫氏硬度計，自硬度較小之礦物起按順序對測定物相互摩擦，目測是否對測定物造成損傷並判定測定物之硬度所得的值。
又，於本發明中，平均粒徑係指於粒度分佈中當將粒子之總體積設為100%時成為50%累積時之粒徑，可自利用雷射繞射/散射法(測定條件：分散介質-六偏磷酸鈉，雷射波長：780nm，測定裝置：Microtrac MT3300EX)測定出之粒徑分佈之粒徑之體積分率的累積曲線求出。又，於本發明中，球狀係指真球或實質上無角之具有弧度之大致真球者。
作為將氮化鋁填充劑(D)摻合於樹脂黏合劑之方法，可使用將粉體狀之氮化鋁填充劑、及視需要加入之矽烷偶合劑、磷酸或磷酸化合物或界面活性劑直接摻合之方法(整體摻合法)；或者摻合漿料狀氮化鋁填充劑之方法，該漿狀氮化鋁填充劑係使利用矽烷偶合劑、磷酸或磷酸化合物或界面活性劑等表面處理劑進行處理後之氮化鋁填充劑分散於有機溶劑而成。尤其於製作薄型膜之情形時，更佳為使用漿料狀氮化鋁填充劑。其原因在於：藉由將環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑及聚合物等樹脂成分混合於分散在更小之有機溶劑中而得之表面處理氮化鋁填充劑分散液，而即便為粒徑較小之氮化鋁填充劑亦能夠於樹脂成分中不凝聚而均勻地分散，所獲得之膜狀接著劑之表面外觀變得良好。
矽烷偶合劑係至少1個如烷氧基、芳氧基之類水解性基鍵結於矽原子而得者，除此以外，亦可為烷基、烯基、芳基鍵結。烷基較佳為經胺基、烷氧基、環氧基、(甲基)丙烯醯氧基取代者，更佳為經胺基(較佳為苯基胺基)、烷氧基(較佳為縮水甘油氧基)、(甲基)丙烯醯氧基取代者。
矽烷偶合劑例如可列舉：2-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、二甲基二甲氧基矽烷、二甲基二乙氧基矽烷、甲基三甲氧基矽烷、甲基三乙氧基矽烷、苯基三甲氧基矽烷、苯基三乙氧基矽烷、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等。
界面活性劑可為陰離子性、陽離子性或非離子性之任一者，又，即便為高分子化合物亦無礙。
於本發明中，較佳為陰離子性界面活性劑，更佳為磷酸酯系界面活性劑。
作為磷酸酯系界面活性劑，較佳為下述通式(1)所表示之磷酸酯。
Figure 105143887-A0202-12-0015-2
於通式(1)中，R1表示烷基、烯基或芳基，L1表示伸烷基，m表示0~20之整數，n表示1或2。
R1中之烷基之碳數較佳為1~20，更佳為8~20，進而較佳為8~18，例如可列舉：丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基、十六烷基、十八烷基，較佳為癸基、十一烷基、十二烷基，尤佳為十一烷基。
R1中之烯基之碳數較佳為2~20，更佳為8~20，進而較佳為8~18，例如可列舉烯丙基、油烯基。
R1中之芳基之碳數較佳為6~20，更佳為6~18，例如可列舉苯基、壬基苯基。
L1中之烷基之碳數較佳為2或3，更佳為2，例如可列舉伸乙基、伸丙基。
m較佳為0~10之整數。
通式(1)所表示之磷酸酯亦可為n為1與2之混合物。
通式(1)所表示之磷酸酯可使用作為東邦化學(股)製造之Phosphanol系列而市售者。例如可列舉：Phosphanol RS-410、610、710、Phosphanol RL-310、Phosphanol RA-600、Phosphanol ML-200、220、240、Phosphanol GF-199(均為商品名)。
矽烷偶合劑或界面活性劑較佳相對於氮化鋁填充劑(D)含有0.1~5.0質量%。
若矽烷偶合劑或界面活性劑之含量未達上述下限，則氮化鋁填充劑(D)容易凝聚，膜表面之外觀變差。另一方面，若為上述上限以上，則系統中殘留之過量之矽烷偶合劑、界面活性劑於半導體組裝加熱步驟(例如回焊步驟)中揮發，成為於接著界面引起剝離之原因。
<其他添加物>
作為本發明之膜狀接著劑用組成物，除了上述環氧樹脂(A)、上述環氧樹脂硬化劑(B)、上述苯氧樹脂(C)、及上述氮化鋁填充劑(D)以外，亦可於不阻礙本發明之效果之範圍內，進而含有離子捕捉劑、硬化觸媒、黏度調整劑、抗氧化劑、難燃劑、著色劑、丁二烯系橡膠或聚矽氧橡膠等應力緩和劑等添加劑。
其中，尤佳使用離子捕捉劑以捕獲因氮化鋁其與水之水解而產生之銨離子。作為離子捕捉劑，可列舉三
Figure 105143887-A0202-12-0017-15
硫醇化合物，或含有鋯系化合物、銻鉍系化合物及鎂鋁系化合物之無機離子捕捉劑。
更佳為離子捕捉劑相對於氮化鋁填充劑(D)使用1.0~3.0質量%。
若離子捕捉劑之含量未達上述下限，則產生之銨離子殘留於系統中，可靠性試驗時容易引起電路構件之腐蝕。另一方面，若超過上述上限，則系統中殘留之過量之離子捕捉劑吸濕，因而接著界面之接著力容易下降而成為可靠性試驗時引起剝離之原因。
於本發明中，於上述萃取液導電率之測定條件下，銨離子濃度較佳為80ppm以下，更佳為70ppm以下。
若銨離子濃度超過上述上限，則銨離子或其他離子雜質濃度變高，可靠性試驗時容易引起電路構件之腐蝕。
又，於本發明中，使用硬化觸媒亦較佳。作為硬化觸媒，可列舉：磷-硼型硬化觸媒、三苯膦型硬化觸媒、咪唑型硬化觸媒、胺型硬化觸媒，較佳為磷-硼型硬化觸媒、三苯膦型硬化觸媒，尤佳為磷-硼型硬化觸媒。
作為三苯膦型硬化觸媒，例如可列舉：三苯膦、三對甲苯基膦等三芳基膦，較佳。
作為磷-硼型硬化觸媒，可列舉：四苯基鏻四苯基硼酸酯(商品名：TPP-K)、四苯基鏻四-對三硼酸酯(商品名：TPP-MK)、三苯基膦三苯基硼烷(商品名：TPP-S)等磷-硼系硬化促進劑(均為北興化學工業(股)製造)。於本發明中，該等之中，就因潛伏性優異而於室溫之保存穩定性良好方面而言，較佳為四苯基鏻四苯基硼酸酯、四苯基鏻四-對三硼酸酯。
硬化觸媒較佳為相對於環氧樹脂硬化劑(B)含有0.1~5.0質量%。
《膜狀接著劑及其製造方法》
作為本發明之膜狀接著劑之製造方法之較佳一實施形態，可列舉將本發明之高導熱性膜狀接著劑用組成物塗佈於經脫模處理之基材膜之一面上並實施加熱乾燥的方法，但並不限制於該方法。作為經脫模處理之基材膜，只要為作為所獲得之膜狀接著劑之覆蓋膜而發揮作用者即可，可適當採用公知者。例如可列舉：經脫模處理之聚丙烯(PP)、經脫模處理之聚乙烯(PE)、經脫模處理之聚對苯二甲酸乙二酯(PET)。作為塗佈方法，可適當採用公知之方法，例如可列舉使用輥式刮刀塗佈機、凹版塗佈機、模嘴塗佈機、反向塗佈機等之方法。
作為以此方式所獲得之本發明之膜狀接著劑，較佳為厚度5~200μm，就能夠將配線基板、半導體晶片表面之凹凸更充分填滿之觀點而言，更佳為5~40μm。若厚度未達上述下限，則不會將配線基板、半導體晶片表面之凹凸充分填滿，存在無法確保充分之密接性之傾向，另一方 面，若超過上述上限，則於製造時難以去除有機溶劑，故而殘存溶劑量變多，存在膜黏性變強之傾向。
《半導體封裝及其製造方法》
其次，一面參照圖式，一面對本發明之半導體封裝及其製造方法之較佳實施形態進行詳細說明。再者，於以下之說明及圖式中，對相同或相當之要素標註相同之符號，省略重複之說明。圖1~圖7係表示本發明之半導體封裝之製造方法之各步驟之較佳一實施形態的概略縱剖視圖。
於本發明之半導體封裝之製造方法中，首先，作為第1步驟，如圖1所示，將上述本發明之膜狀接著劑熱壓接於在表面形成有至少1個半導體電路之半導體晶圓1之背面而設置接著劑層2，其次，經由接著劑層2而設置半導體晶圓1與切割帶3。此時，亦可將接著劑層2與切割帶3成一體化之製品熱壓接一次。作為半導體晶圓1，可適當使用於表面形成有至少1個半導體電路之半導體晶圓，例如可列舉：矽晶圓、SiC晶圓、GaS晶圓。作為接著劑層2，可將本發明之高導熱性膜狀接著劑單獨使用1層，亦可將2層以上積層而使用。作為此種將接著劑層2設置於晶圓1之背面之方法，可適當採用能夠使上述膜狀接著劑積層於半導體晶圓1之背面之方法，可列舉：於使上述膜狀接著劑貼合於半導體晶圓1之背面後，於積層2層以上之情形時依序使膜狀接著劑積層直至成為所需之厚度為止之方法；或者於將膜狀接著劑預先積層為目標厚度之後，使之貼合於半導體晶圓1之背面之方法等。又，作為此種將接著劑層2設置於半導體晶圓1之背面時使用之裝置，並無特別限制，例如可適當使用如滾筒貼合機、手動貼合機之公知之裝置。
其次，作為第2步驟，如圖2所示，藉由同時切割半導體晶圓1與接著劑層2而獲得具備半導體晶圓1與接著劑層2之帶有接著劑層之半導體晶片5。作為切割帶3，並無特別限制，可適當使用公知之切割帶。進而，用於切割之裝置亦並無特別限制，可適當使用公知之切割裝置。
其次，作為第3步驟，如圖3所示，將切割帶3自接著劑層2脫離，經由接著劑層2將帶有接著劑層之半導體晶片5與配線基板6熱壓接，而將帶有接著劑層之半導體晶片5安裝於配線基板6。作為配線基板6，可適當使用於表面形成有半導體電路之基板，例如可列舉：印刷電路基板(PCB)、各種引線框架、及於基板表面搭載有電阻元件或電容器等電子零件之基板。
作為此種將帶有接著劑層之半導體晶片5安裝於配線基板6之方法，並無特別限制，可適當採用能夠利用接著劑層2使帶有接著劑層之半導體晶片5接著於配線基板6或搭載於配線基板6之表面上之電子零件之習知的方法。作為此種安裝方法，可列舉使用利用具有來自上部之加熱功能之倒裝晶片接合機之安裝技術的方法、使用具有僅來自下部之加熱功能之黏晶機之方法、使用貼合機之方法等以往公知之加熱、加壓方法。
如此，藉由經由以本發明之膜狀接著劑構成之接著劑層2將帶有接著劑層之半導體晶片5安裝於配線基板6上，而能夠使上述膜狀接著劑追隨因電子零件所產生之配線基板6上之凹凸，故而能夠使半導體晶片4與配線基板6密接而固定。
其次，作為第4步驟，使本發明之膜狀接著劑熱硬化。作為熱硬化之溫度，只要為本發明之膜狀接著劑之熱硬化起始溫度以上，則並 無特別限制，根據使用之樹脂之種類而不同，並非一概而論，例如較佳為100~180℃，就以更高溫硬化者能夠於短時間內硬化之觀點而言，更佳為140~180℃。若溫度未達熱硬化起始溫度，則熱硬化無法充分進展，存在接著層2之強度下降之傾向，另一方面，若超過上述上限，則存在於硬化過程中膜狀接著劑中之環氧樹脂、硬化劑或添加劑等揮發而容易發泡之傾向。又，硬化處理之時間例如較佳為10~120分鐘。於本發明中，藉由於高溫下使膜狀接著劑熱硬化，而即便於高溫溫度下硬化亦不產生孔隙，能夠獲得配線基板6與半導體晶片4牢固接著之半導體封裝。
其次，於本發明之半導體封裝之製造方法中，較佳為，如圖4所示般經由接合線7將配線基板6與帶有接著劑層之半導體晶片5連接。作為此種連接方法，並無特別限制，可適當採用以往公知之方法，例如打線接合方式之方法、TAB(Tape Automated Bonding，捲帶式自動接合)方式之方法等。
又，亦可藉由於經搭載之半導體晶片4之表面將另一半導體晶片4熱壓接，熱硬化，並再次利用打線接合方式與配線基板6連接而積層多個。例如，有如圖5所示般使半導體晶片錯開而積層之方法，或者如圖6所示般藉由使第2層之接著層2變厚而一面將接合線7埋入一面積層之方法等。
於本發明之半導體封裝之製造方法中，較佳為如圖7所示般藉由密封樹脂8將配線基板6與帶有接著劑層之半導體晶片5密封，以此方式能夠獲得半導體封裝9。作為密封樹脂8，並無特別限制，可適當使用能夠用於半導體封裝之製造之公知之密封樹脂。又，作為利用密封樹脂8 之密封方法，亦無特別限制，可適當採用公知之方法。
藉由本發明之半導體封裝之製造方法，能夠提供與被接著體之密接性優異，加工刀片之磨耗率足夠小，且不使銅材質半導體構件腐蝕之接著劑層2。又，藉由於熱硬化後發揮優異之導熱性，能夠效率良好地使於半導體晶片4之表面產生之熱向半導體封裝9外部逸出。
[實施例]
以下，基於實施例及比較例對本發明更具體地進行說明，但本發明並不限定於以下之實施例。再者，於各實施例及比較例中，熔融黏度、導熱率、萃取液導電率、刀片磨耗率、腐蝕性評價分別按照以下所示之方法而實施。
(最低熔融黏度之測定)
將於各實施例及比較例中所獲得之膜狀接著劑切割成5.0cm×5.0cm之尺寸並積層，於載置台70℃之熱板上，藉由手壓輥進行貼合，獲得厚度約為1.0mm之試驗片。對該試驗片，使用流變儀〔RS6000，Haake公司製造〕測定溫度範圍20~250℃、升溫速度5℃/min下之黏性阻力之變化，自所獲得之溫度-黏性阻力曲線算出最低熔融黏度(Pa‧s)。
(孔隙評價)
首先，使用手動貼合機〔商品名：FM-114，Technovision公司製造〕，於溫度70℃、壓力0.3MPa下，使於各實施例及比較例中所獲得之膜狀接著劑接著於作為虛設矽晶圓之玻璃基板(10×10cm、厚度50μm)之一面，之後使用該手動貼合機，於室溫、壓力0.3MPa，使切割帶〔商品名：K-13，古河電氣工業(股)製造〕及切割框〔商品名：DTF2-8-1H001，迪 思科公司製造〕接著於膜狀接著劑之與上述作為虛設矽晶圓之玻璃基板為相反側之面上。其次，藉由使用設置有2軸之切割刀片〔Z1：NBC-ZH2050(27HEDD)，迪思科公司製造/Z2：NBC-ZH127F-SE(BC)，迪思科公司製造〕之切割裝置〔商品名：DFD-6340，迪思科公司製造〕以成為10mm×10mm之尺寸之方式切割，而獲得作為虛設之半導體晶片之玻璃晶片。
其次，藉由黏晶機〔商品名：DB-800，日立高新技術(股)製造〕於溫度120℃、壓力0.1MPa(負重1000gf)、時間1.0秒之條件下將上述玻璃晶片熱壓接於配線基板(FR-4基板，厚度200μm)上。自玻璃基板背面觀察熱壓接後之膜狀接著劑中之狀態。按照下述評價基準進行孔隙評價。
〔評價基準〕
A：不產生孔隙
C：產生孔隙
(導熱率)
將所獲得之膜狀接著劑切割成一邊50mm以上之四角片，以厚度成為5mm以上之方式使切割而成之試樣重疊，並置於直徑50mm、厚度5mm之圓盤狀模具之上，使用壓縮加壓成型機，於溫度150℃、壓力2MPa加熱10分鐘取出，之後，進而於乾燥機中以溫度180℃加熱1小時，藉此使膜狀接著劑熱硬化，獲得直徑50mm、厚度5mm之圓盤狀試驗片。對該試驗片，使用導熱率測定裝置(商品名：HC-110，英弘精機(股)製造)，藉由熱流計法(按照JIS-A1412)測定導熱率(W/m‧K)。
(萃取液導電率、銨離子濃度)
將熱硬化前之膜狀接著劑切割約10g，使用熱風烘箱以溫度180℃進行1小時之熱處理，製作熱硬化後之樣品。向容器中加入約2g之熱硬化後之樣品與50mL之純水，以溫度121℃進行20小時之熱處理，藉由導電率計〔EUTECH INSTRUMENTS製造之CYBERSCAN PC300〕測定所獲得之萃取液之導電率。又，藉由離子層析儀〔HIC-SP，島津製作所製造〕測定所獲得之萃取液之銨離子濃度。
(腐蝕性評價)
首先，使用手動貼合機〔商品名：FM-114，Technovision公司製造〕於溫度70℃、壓力0.3MPa使所獲得之膜狀接著劑貼合於虛設矽晶圓(8吋尺寸、厚度100μm)，其次，使用該手動貼合機，於室溫、壓力0.3MPa使切割帶〔商品名：K-13，古河電氣工業製造〕及切割框〔商品名：DTF2-8-1H001，迪思科公司製造〕貼合於膜狀接著劑之與虛設矽晶圓相反之面側而製成試驗片。對該試驗片，藉由設置有2軸之切割刀片〔Z1：NBC-ZH2030-SE(DD)，迪思科公司製造/Z2：NBC-ZH127F-SE(BB)，迪思科公司製造〕之切割裝置〔商品名：DFD-6340，迪思科公司製造〕將其切割成7.5×7.5mm尺寸，而製作帶有膜狀接著劑之半導體晶片。
其次，藉由黏晶機〔商品名：DB-800，日立高新技術(股)製造〕於溫度120℃、壓力0.1MPa(負重1000gf)、時間1.0秒之條件下將上述帶有膜狀接著劑之半導體晶片搭載於引線框架基板〔材質：42Arroy系金屬，厚度：125μm，凸版印刷(股)製造〕上，並以150℃加熱1小時，藉此使膜狀接著劑熱硬化。之後，使用打線接合機〔商品名：UTC-3000，新川(股)製造〕，於載置台溫度200℃藉由銅線〔商品名：EX-1，18μm Φ， 新日鐵材料(股)製造〕將上述半導體晶片與上述引線框架基板接合。進而，以重疊之方式將上述帶有膜狀接著劑之半導體晶片搭載於先前經搭載之半導體晶片上，以150℃加熱1小時，藉此使膜狀接著劑熱硬化。
之後，利用模塑裝置〔商品名：Y1E，TOWA製造〕藉由模塑劑〔商品名：KE-3000F5-2，KYOCERA(股)製造〕將該等半導體晶片密封，以溫度180℃進行5小時之熱處理，使模塑劑硬化而獲得半導體封裝樣品。
於對所獲之半導體封裝樣品實施偏壓HAST試驗(溫度：130℃，相對濕度：85%，時間：100小時)之後，利用桌上掃描型電子顯微鏡〔商品名：Pro，Jasco International(股)製造〕對該半導體封裝樣品之剖面觀察半導體晶片表面之銅電路及銅線部分之腐蝕情況。
觀察之結果係將觀察不到腐蝕之情形判定為「A(腐蝕性良好)」，將觀察到腐蝕之情形判定為「C(腐蝕性差)」。
(刀片磨耗性評價)
首先，使用手動貼合機〔商品名：FM-114，Technovision公司製造〕於溫度70℃、壓力0.3MPa使所獲得之膜狀接著劑貼合於虛設矽晶圓(8吋尺寸、厚度100μm)，其次，使用該手動貼合機於室溫、壓力0.3MPa使切割帶〔商品名：G-11，LINTEC(股)製造〕及切割框〔商品名：DTF2-8-1H001，迪思科公司製造〕貼合於膜狀接著劑之與虛設矽晶圓相反之面側而製成試驗片。對該試驗片，藉由設置有2軸之切割刀片〔Z1：NBC-ZH2030-SE(DD)，迪思科公司製造/Z2：NBC-ZH127F-SE(BB)，迪思科公司製造〕之切割裝置〔商品名：DFD-6340，迪思科公司製造〕將其切割成 1.0×1.0mm尺寸。於切割前(加工前)及切下150m之時間點(加工後)實施裝配，藉由非接觸式(雷射式)測定刀片刀尖露出量，算出加工後之刀片磨耗量(加工前之刀片刀尖露出量-加工後之刀片刀尖露出量)。按照下述評價基準評價算出量。
〔評價基準〕
A：磨耗量未達10μm
C：磨耗量為10μm以上
(實施例1)
稱量酚醛清漆型酚系樹脂〔商品名：PS-4271，質量平均分子量：400，軟化點：70℃，固體，羥基當量：105g/eq，群榮化學(股)製造〕29質量份、雙酚A型環氧樹脂〔商品名：YD-128，質量平均分子量：400，軟化點：25℃以下，液體，環氧當量：190，新日化環氧樹脂製造(股)製造〕49質量份、及雙酚A/雙酚F之共聚型苯氧樹脂〔商品名：YP-70，質量平均分子量：55,000，Tg：70℃，新日化環氧樹脂製造(股)製造〕30質量份、環氧系矽烷偶合劑〔商品名：S-510，3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷，JNC(股)製造〕3質量份，將79質量份之環戊酮作為溶劑置於500ml之可分離式燒瓶中，以溫度110℃加熱攪拌2小時，而獲得樹脂清漆。
其次，將190質量份之該樹脂清漆移至800ml之行星式混合機中，並加入磷酸耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份、磷-硼型硬化觸媒〔商品名：TPP-K，北興化學(股)製造，四苯基鏻四苯基硼酸酯〕0.8質量份並於室溫攪拌混合1小時，之後進行真空脫泡而獲得混合 清漆。其次，將所獲得之混合清漆塗佈於厚度38μm之經脫模處理之聚對苯二甲酸乙二酯膜(PET膜)上並加熱乾燥(以130℃保持10分鐘)，而獲得厚度20μm之膜狀接著劑。對所獲得之膜狀接著劑實施熔融黏度及導熱率、萃取液導電率腐蝕性評價、以及刀片磨耗性評價。將所獲得之結果與膜狀接著劑之組成一併示於表1。
(實施例2)
使用磷酸酯系界面活性劑〔商品名：Phosphanol RS-710，東邦化學(股)製造〕3質量份代替環氧系矽烷偶合劑〔商品名：S-510，3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷，JNC(股)〕3質量份，使用耐水未處理氮化鋁填料〔商品名：HF-01，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份代替磷酸耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕)273質量份，除此以外，與實施例1同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(實施例3)
作為氮化鋁，使用磷酸耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份代替耐水未處理氮化鋁填料〔商品名：HF-01，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份，除此以外，與實施例2相同地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(實施例4)
使用磷酸處理耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、 莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕283質量份，以及離子捕捉劑〔商品名：IXE-6107，鉍/鋯系、東亞合成(股)製造〕4.3質量份，除此以外，與實施例3相同地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(實施例5)
使用磷酸處理耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕283質量份，以及離子捕捉劑〔商品名：IXE-100，鋯系，東亞合成(股)製造〕4.3質量份，除此以外，與實施例3同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(實施例6)
使用磷酸處理耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕490質量份，以及離子捕捉劑〔商品名：IXE-100，鋯系，東亞合成(股)製造〕7.4質量份，除此以外，與實施例3同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(實施例7)
使用磷酸處理耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕169質量份，以及離子捕捉劑〔商品名：IXE-100，鋯系，東亞合成(股)製造〕2.5質量份，除此以外，與實施例3同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(實施例8)
使用磷酸處理耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕134質量份，以及離子捕捉劑〔商品名：IXE-100，鋯系，東亞合成(股)製造〕2.1質量份， 除此以外，與實施例3同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(比較例1)
使用耐水未處理氮化鋁填料〔商品名：HF-01，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份代替磷酸耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份，除此以外，與實施例1同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(比較例2)
使用球狀氧化鋁填料〔商品名：AX3-15R，平均粒徑3.0μm、莫氏硬度9、導熱率36W/m‧K，新日鐵材料(股)製造〕453質量份代替磷酸耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份，除此以外，與實施例1同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(比較例3)
使用氮化硼填料〔商品名：UHP-1，平均粒徑8.0μm、莫氏硬度2、導熱率60W/m‧K，昭和電工(股)製造〕92質量份代替磷酸耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕273質量份，除此以外，與實施例1同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(比較例4)
使用磷酸處理耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕79質量份，以及離 子捕捉劑〔商品名：IXE-100，鋯系，東亞合成(股)製造〕1.2質量份，除此以外，與實施例8同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
(比較例5)
使用磷酸處理耐水處理氮化鋁〔商品名：HF-01A，平均粒徑1.1μm、莫氏硬度8、導熱率200W/m‧K，德山(股)製造〕605質量份，以及離子捕捉劑〔商品名：IXE-100，鋯系，東亞合成(股)製造〕9.0質量份，除此以外，與實施例8同樣地獲得膜狀接著劑用組成物及膜狀接著劑。
將所獲得之結果歸總示於下述表1及2。
再者，表示材料之摻合量之數係質量份。
Figure 105143887-A0202-12-0031-3
Figure 105143887-A0202-12-0032-4
根據上述表1及2，可知以下之點。
如實施例1~8所示，分別含有環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑、苯氧樹脂及氮化鋁填充劑，氮化鋁填充劑之含量相對於該等樹脂與該填充劑之合計量為30~60體積%，均滿足本發明中規定之膜狀接著劑之特性，藉此一面維持高導熱性，一面抑制孔隙之產生，且耐腐蝕性及刀片摩擦耐性優異。
相對於此，於比較例1中，與實施例1、2相比較，萃取液導電率之值較高，腐蝕性較差。推定這是表面處理劑與氮化鋁之組合之差對偏壓HAST試驗時產生之銨離子之量起很大作用的結果。
另一方面，於不使用氮化鋁填充劑而使用球狀氧化鋁或氮化硼之比較例2、3中，儘管均滿足本發明中規定之膜狀接著劑之特性，但使用球狀氧化鋁之比較例2中，刀片摩擦性較差。又，於使用氮化硼之比較例3中，產生孔隙。推定其原因係出於由於氮化硼為鱗片型形狀，故而摻合於樹脂黏合劑之後之熔融黏度與球狀型相比較容易上升。
於氮化鋁填充劑之含量相對於環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑、苯氧樹脂及氮化鋁填充劑之合計量未達30體積%之比較例4中，最低熔融黏度及導熱率較低。其結果為，將設置有膜狀接著劑之半導體晶片搭載於配線基板上時容易產生膜狀接著劑之溢出不良，且產生之熱難以向封裝外部逸出。
相反地，於氮化鋁填充劑之含量超過60體積%之比較例5中，最低熔融黏度及萃取液之導電率較高，產生孔隙，腐蝕性亦較差。
已對本發明與其實施態樣一併進行了說明，但只要未特別指定，則無論於說明之任一細節，均無想要限定本發明，應在不違反附加之 申請專利範圍所示之發明之精神與範圍下，作廣泛地解釋。
本案係主張基於在2016年3月15日於日本提出專利申請之特願2016-51630之優先權者，其係參照於此並將其內容引入作為本說明書之記載之一部分。
2‧‧‧膜狀接著劑層
4‧‧‧半導體晶片
5‧‧‧帶有膜狀接著劑之半導體晶片
6‧‧‧配線基板
7‧‧‧接合線
8‧‧‧密封樹脂
9‧‧‧半導體封裝

Claims (7)

  1. 一種膜狀接著劑用組成物，含有環氧樹脂(A)、環氧樹脂硬化劑(B)、苯氧樹脂(C)及氮化鋁填充劑(D)各成分，其特徵在於：該氮化鋁填充劑(D)之含量相對於該環氧樹脂(A)、該環氧樹脂硬化劑(B)、該苯氧樹脂(C)及該氮化鋁填充劑(D)之合計量，為30~60體積%，該環氧樹脂(A)之含量為該膜狀接著劑用組成物之總質量之3質量%以上，該環氧樹脂硬化劑(B)之含量相對於該環氧樹脂(A)為100質量%以下，將利用該膜狀接著劑用組成物所獲得之膜狀接著劑自25℃以5℃/分鐘之升溫速度升溫時，於80℃以上達到200~10000Pa．s之範圍之最低熔融黏度，於熱硬化後提供導熱率為1.0W/m．K以上之硬化體，且於熱硬化後經121℃、20小時於純水中萃取而獲得之萃取液之導電率為50μS/cm以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之膜狀接著劑用組成物，其中，該氮化鋁填充劑(D)於該填充劑之表面施加有表面氧化層，且施加有利用磷酸或磷酸化合物之耐水表面處理。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之膜狀接著劑用組成物，其進而含有相對於該氮化鋁填充劑(D)為1.0~3.0質量%之選自三
    Figure 105143887-A0305-02-0037-2
    硫醇化合物、鋯系化合物、銻鉍系化合物及鎂鋁系化合物之離子捕捉劑。
  4. 一種膜狀接著劑，係利用申請專利範圍第1至3項中任一項之膜狀接 著劑用組成物而獲得。
  5. 一種膜狀接著劑之製造方法，將申請專利範圍第1至3項中任一項之膜狀接著劑用組成物塗佈於經脫模處理之基材膜上並乾燥而進行製造。
  6. 一種半導體封裝之製造方法，包括：第1步驟：將申請專利範圍第4項之膜狀接著劑及切割帶熱壓接於表面形成有至少1個半導體電路之半導體晶圓的背面，而設置接著劑層；第2步驟：藉由同時切割該半導體晶圓與該接著劑層，而獲得具備該半導體晶圓及該接著劑層的帶有接著劑層之半導體晶片；第3步驟：將該切割帶自該接著劑層脫離，經由該接著劑層將該帶有接著劑層之半導體晶片與配線基板熱壓接；及第4步驟：使該接著劑層熱硬化。
  7. 一種半導體封裝，係藉由申請專利範圍第6項之製造方法而獲得。
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