TWI675082B - 光交聯性透明黏著材料、透明黏著材料積層體及光學裝置構成用積層體 - Google Patents

光交聯性透明黏著材料、透明黏著材料積層體及光學裝置構成用積層體 Download PDF

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TWI675082B
TWI675082B TW104131033A TW104131033A TWI675082B TW I675082 B TWI675082 B TW I675082B TW 104131033 A TW104131033 A TW 104131033A TW 104131033 A TW104131033 A TW 104131033A TW I675082 B TWI675082 B TW I675082B
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福田晋也
稲永誠
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日商三菱化學股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種新的透明黏著材料，其係相對介電常數較低、且黏著特性亦優異之透明黏著材料，且其可使烯烴系聚合物樹脂層與丙烯酸系聚合物黏著層較佳地一體化。
本發明提出一種光交聯性透明黏著材料，其特徵在於：其係具備含有丙烯酸系聚合物(B)及光交聯起始劑之最表層、及含有烯烴系聚合物(A)、交聯劑及光交聯起始劑之中間層的透明黏著材料，且上述中間層含有(甲基)丙烯酸酯單體作為上述交聯劑。

Description

光交聯性透明黏著材料、透明黏著材料積層體及光學裝置構成用積層體
本發明係關於一種低介電常數、且黏著特性亦優異之透明黏著材料。尤其關於可較佳地用於貼合構成智慧型手機等行動終端(PDA)、輸入板、電腦、遊戲機、電視(TV)、汽車導航、觸控面板、手寫板、有機EL(Electroluminescence，電致發光)元件等般之光學裝置、或者有機薄膜或色素增感等般之太陽電池模組等裝置或模組之構件之透明黏著材料、以及使用其之透明黏著材料積層體及光學裝置構成用積層體。
自先前起，為了提高光學裝置之視認性，進行如下行為：利用黏著片或液狀之接著劑等填充液晶顯示器(LCD)、電漿顯示器(PDP)或電致發光顯示器(ELD)等圖像表示面板與配置於其前表面側(視認側)之保護面板或觸控面板構件之間之空隙，抑制入射光或來自顯示圖像之出射光於空氣層界面發生反射。
作為此種利用黏著劑填充光學裝置用構成構件間之空隙之方法，已知將含有紫外線硬化性樹脂之液狀接著樹脂組合物填充至該空隙後，照射紫外線使其硬化之方法(專利文獻1)。
近年來，於以行動電話或移動終端等為中心之光學裝置之領域中，薄壁輕量化推進，隨之逐漸產生新問題。即，搭載有觸控感測器功能、尤其普及之靜電電容方式之觸控功能之光學裝置中，藉由在介 隔絕緣膜而對向之2個電極間形成之電容器之靜電電容隨手指等導電體自表面保護面板側接近而發生變化來檢測出位置。然而，會產生如下問題：若電極與保護面板表面之間隔伴隨構件之薄壁化而變窄，對應觸控之靜電電容變化變大，則檢測信號變得易於產生雜訊。
進而，不僅構件之輕量薄壁化，上述構件間之空隙亦變窄，故對用於接著片等構件一體化之填充構件亦要求進一步之薄壁化。因此，對於用於電極與表面保護面板間之填充的黏著片，為了吸收伴隨構件或自身之薄壁化的觸控檢測感度之變化，產生低介電常數化之需要。
又，伴隨電極之輕量化或低成本化，電極基板正在自玻璃替換為樹脂膜。於僅在單面上使導電性薄膜進行圖案形成之電極之情形時，必須經由黏著片等使2個膜電極彼此、或者玻璃電極與膜電極積層，對於此時使用之黏著材料層，亦要求相對介電常數較低。
作為降低相對介電常數之黏著材料，例如專利文獻2中揭示有一種光學用黏著片，其使用含有包含具有相對長鏈之烷基或脂環式烴基之特定(甲基)丙烯酸烷基酯之單體成分的組合物。
專利文獻3中揭示有一種低介電常數之黏著劑組合物，其使用使於支鏈具有特定之碳數範圍之甲基丙烯酸酯單體共聚而成之丙烯酸酯共聚物，尤其對觸控面板之貼合較佳。
專利文獻4中，作為可形成低介電常數、低介電損耗正切之接著片之接著片用組合物，揭示有一種含有聚苯醚、包含苯乙烯丁二烯共聚物之彈性體、及異氰尿酸三烯丙酯之接著片用組合物。
專利文獻5中揭示有一種熱塑性樹脂組合物，其含有於化學結構中具有羥基且具有2,6-二甲基苯醚作為重複單元之聚苯醚系聚合物、於結構中具有複數個異氰酸酯基之異氰酸酯化合物、及經氫化之苯乙烯系彈性體中之任一者或者該等之反應生成物。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]國際公開2010/027041號說明書
[專利文獻2]日本專利特開2012-173354號公報
[專利文獻3]日本專利特開2013-001761號公報
[專利文獻4]日本專利特開2000-104038號公報
[專利文獻5]日本專利特開2012-041372號公報
已知聚乙烯、聚丙烯等不具較大極性基之烯烴系聚合物係電特性、尤其相對介電常數之值較小，具有優異之介電特性。因此，已知以上述烯烴系聚合物作為主成分之黏著材料顯示優異之介電特性。
然而，以烯烴系聚合物作為主成分之黏著材料總而言之黏著力並不如此高，故尤其於貼合如上述般之光學裝置之構成構件時與被黏著體之黏著性不充分。
作為該問題之解決方法，可考慮：於以烯烴系聚合物作為主成分之樹脂層之一側或兩側，積層以丙烯酸系聚合物作為主成分之黏著層。
然而，烯烴系聚合物及丙烯酸系聚合物為本來難以接合之材料，故有如下課題：即便欲將以烯烴系聚合物作為主成分之樹脂層、及以丙烯酸系聚合物作為主成分之黏著層積層，亦難以一體化。
因此，本發明為了提供相對介電常數較低、且黏著特性亦優異之透明黏著材料，而提供一種新透明黏著材料，其係關於具備於以烯烴系聚合物作為主成分之樹脂層之一側或兩側積層以丙烯酸系聚合物作為主成分之黏著層而成之構成的透明黏著材料，且該材料中可使以烯烴系聚合物作為主成分之樹脂層與以丙烯酸系聚合物作為主成分之 黏著層較佳地一體化。
本發明提出一種光交聯性透明黏著材料，其特徵在於：其係具備含有丙烯酸系聚合物(B)及光交聯起始劑之最表層、及含有烯烴系聚合物(A)、交聯劑及光交聯起始劑之中間層的透明黏著材料，且上述中間層含有(甲基)丙烯酸酯單體作為上述交聯劑。
又，本發明提出一種透明黏著材料，其特徵在於：其係具備含有丙烯酸系聚合物(B)之光反應物之最表層、及與其鄰接之含有烯烴系聚合物(A)之光反應物之中間層的透明黏著材料，且頻率100kHz~1MHz之相對介電常數為3.3以下。
關於本發明提出之光交聯性透明黏著材料，藉由使用含有烯烴系聚合物(A)之中間層，可降低黏著材料整體之相對介電常數。
又，由於具備含有丙烯酸系聚合物(B)及光交聯起始劑之最表層，故與以烯烴系聚合物(A)作為主成分之單層之黏著材料相比，可提高黏著特性，就先前之實績而言，亦可用於光學裝置構成用構件之貼合。
並且，關於本發明提出之光交聯性透明黏著材料，藉由將構成含有烯烴系聚合物(A)之中間層之樹脂組合物之130℃熔融黏度、及構成含有丙烯酸系聚合物(B)之最表層之樹脂組合物之130℃熔融黏度調整為特定範圍，可於同一溫度下加熱熔融，故例如共擠出變得可能，可提高兩層間之界面接著性。
此時，藉由使上述中間層含有(甲基)丙烯酸酯單體作為交聯劑，而中間層內之(甲基)丙烯酸酯單體擴散滲透至含有丙烯酸系聚合物(B)之最表層內，或者於照射光而進行交聯反應之情形時中間層所含之交聯劑進行反應並與最表層相互作用，故可進一步提高兩層間之界面接 著性。
以下，就本發明之實施形態之一例詳細地說明。然而，本案發明並不限定於下述實施形態。
<本透明黏著材料>
本實施形態之光交聯性透明黏著材料(以下稱為「本透明黏著材料」)為具備含有丙烯酸系聚合物(B)及光交聯起始劑之最表層、及含有烯烴系聚合物(A)、交聯劑及光交聯起始劑之中間層之透明黏著材料。
關於本透明黏著材料，較佳為構成上述最表層及上述中間層之樹脂組合物之130℃熔融黏度η為5×101~5×103Pa‧s，且最表層熔融黏度ηb與中間層熔融黏度ηa之比ηa/ηb為0.05~20。
藉由將構成含有烯烴系聚合物(A)之中間層之樹脂組合物之130℃熔融黏度ηa及構成含有丙烯酸系聚合物(B)之最表層之樹脂組合物之130℃熔融黏度ηb調整為特定範圍內，而於同一溫度下變得顯示同程度之黏度特性，故例如藉由共擠出法或熱層壓法進行一體化時，層間之密接性提高，故可提高兩層間之界面接著性。
就該觀點而言，構成上述最表層及上述中間層之樹脂組合物之130℃熔融黏度η較佳為5×101~5×103Pa‧s。若為5×101Pa‧s以上，則變得容易一面加熱一面片化，若為5×103Pa‧s以下，則可維持層間之密接性，變得易於積層一體化，故而較佳。其中，尤佳為該130℃熔融黏度η為7×101Pa‧s以上或者3×103Pa‧s以下，其中尤佳為1×102Pa‧s以上或者1×103Pa‧s以下。
又，相同地就上述觀點而言，構成最表層及上述中間層之樹脂 組合物之最表層熔融黏度ηb與中間層熔融黏度ηa之比ηa/ηb較佳為0.05~20，其中尤佳為0.07以上或者15以下，其中尤佳為0.1以上或10以下，進而，其中尤佳為0.2以上或5以下。
作為調整構成含有烯烴系聚合物(A)之中間層之樹脂組合物之130℃熔融黏度、以及構成含有丙烯酸系聚合物(B)之最表層之樹脂組合物之130℃熔融黏度之方法之一，可列舉調整作為各樹脂組合物之主成分之樹脂、即烯烴系聚合物(A)及丙烯酸系聚合物(B)之分子量之方法。
就該觀點而言，烯烴系聚合物(A)之重量平均分子量(Mw)為5萬~40萬，其中尤佳為6萬以上或20萬以下，其中尤佳為7萬以上或15萬以下。
另一方面，丙烯酸系聚合物(B)之重量平均分子量(Mw)為10萬~80萬，其中尤佳為15萬以上或55萬以下，其中尤佳為20萬以上或50萬以下。
另外，亦可藉由交聯劑或光交聯起始劑等添加成分之調配量之增減來調整熔融黏度。就較佳之添加成分之組成及其添加量於稍後說明。
<中間層>
就中間層加以說明。
中間層為至少含有烯烴系聚合物(A)、交聯劑及光交聯起始劑之層。
該中間層係頻率100kHz~1MHz以下之相對介電常數較佳為3.0以下。
若該中間層之相對介電常數為上述範圍內，則變得容易對本透明黏著材料賦予優異之電特性。
就該觀點而言，關於中間層之相對介電常數，頻率100kHz~1 MHz以下之相對介電常數為3.0以下，其中尤佳為2.8以下，其中尤佳為2.6以下。
再者，為了將中間層之相對介電常數調整為上述範圍內，較佳為選擇下述樹脂用作烯烴系聚合物(A)。
(烯烴系聚合物(A))
作為用於中間層之烯烴系聚合物(A)，例如可列舉：乙烯-α-烯烴共聚物、苯乙烯系彈性體、聚異丁烯樹脂、聚丁烯樹脂、聚丁二烯樹脂、聚異戊二烯樹脂、乙烯-環狀烯烴共聚物等，較佳為使用該等中之一種或組合兩種以上使用。
其中，就作為透明黏著材料之電特性或水蒸氣阻隔性、透明性、柔軟性、片加工性、耐候可靠性等觀點而言，尤佳為使用乙烯-α-烯烴共聚物、苯乙烯系彈性體及聚異丁烯樹脂中之任一種或組合兩種以上使用。
此時，亦可將組成或分子量不同之2種以上之烯烴系聚合物組合使用。
作為上述「乙烯-α-烯烴共聚物」，只要為乙烯與α-烯烴之共聚物即可。
作為與乙烯共聚之α-烯烴之種類，並無特別限定。
通常，可較佳地使用碳數為3~20之α-烯烴。例如，可列舉：丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、3-甲基-丁烯-1、4-甲基-戊烯-1等。其中，就工業上獲得之容易性、經濟性等觀點而言，作為α-烯烴，較佳為將1-丁烯、1-己烯、或1-辛烯作為共聚成分之共聚物。此時，關於與乙烯共聚之α-烯烴，可僅將1種單獨使用，亦可將2種以上以任意之比率組合使用。
又，與乙烯共聚之α-烯烴之含量並無特別限定。例如，相對於用於共聚之單體總體，較佳為2莫耳%~40莫耳%，其中進而較佳為3莫 耳%以上或30莫耳%以下，其中進而較佳為5莫耳%以上或25莫耳%以下。若與乙烯共聚之α-烯烴之含量為上述範圍內，則結晶性因共聚成分而降低，透明性(例如全光線透過率、霧度等)提高，故而較佳。又，若與乙烯共聚之α-烯烴之含量為上述範圍內，則於製作原料顆粒物之情形時，黏連之產生等受到抑制，故而較佳。
再者，與乙烯共聚之α-烯烴之種類及含量可利用周知之方法，例如核磁共振(NMR：Nuclear Magnetic Resonance)測定裝置、其他機器分析裝置進行分析。
上述乙烯-α-烯烴共聚物亦可含有基於α-烯烴以外之單體之單體單元。
作為上述單體單元，例如可列舉環狀烯烴、乙烯基芳香族化合物(苯乙烯等)、多烯化合物等。
關於上述單體單元之含量，於將乙烯-α-烯烴共聚物中之總單體單元設為100莫耳%之情形時，較佳為20莫耳%以下，更佳為15莫耳%以下。
又，乙烯-α-烯烴共聚物之立體結構、支鏈、支鏈度分佈、分子量分佈或共聚形式(無規、嵌段等)並無特別限制，例如具有長鏈支鏈之共聚物、即於主鏈自身具有支鏈之共聚物通常有機械物性良好、又、成形膜時之熔融張力(melt tension)變高壓延成形性提高等優點。
上述乙烯-α-烯烴共聚物可具有結晶熔解峰，亦可不具有。結晶熔解峰溫度之上限並無特別限定。若考慮透明性或低溫柔軟性，則較佳為100℃以下，更佳為80℃以下，進而較佳為65℃以下。又，關於結晶熔解峰溫度之下限，若考慮防止原料顆粒物之黏連或黏著材料之操作性、於室溫下之形狀保持性能等，較佳為20℃以上，更佳為30℃以上，進而較佳為40℃以上。又，結晶熔解峰溫度亦可有複數個。
上述乙烯-α-烯烴共聚物之結晶熔解熱量並無特別限定。較佳為0 ~100J/g，其中較佳為5J/g以上或80J/g以下，其中較佳為10J/g以上或65J/g以下。若為上述範圍內，則柔軟性或透明性等得以確保，故而較佳。
再者，上述結晶熔解峰溫度及結晶熔解熱量可使用示差掃描熱量計(DSC)，依照JIS K7121以加熱速度10℃/min進行測定。
上述乙烯-α-烯烴共聚物之MFR(JIS K7210：溫度190℃、荷重21.18N)並無特別限制。較佳為5g/10min~60g/10min，其中進而較佳為8g/10min以上或50g/10min以下，其中進而較佳為10g/10min以上或45g/10min以下。
作為乙烯-α-烯烴共聚物，為了賦予優異之透明性或低溫特性等，較佳為密度為0.850~0.900g/cm3之乙烯-α-烯烴共聚物，更佳為密度為0.860~0.885g/cm3之乙烯-α-烯烴共聚物(線狀低密度聚乙烯)。
於乙烯-α-烯烴共聚物之中，就結晶性較低、光之透過率及柔軟性優異之觀點而言，進而較佳為乙烯-α-烯烴無規共聚物。該等可僅將1種單獨使用，又，亦可混合2種以上而使用。
上述乙烯-α-烯烴共聚物之製造方法並無特別限定，可採用使用公知之乙烯聚合用觸媒之公知之聚合方法。作為公知之聚合方法，例如可列舉：使用齊格勒-納塔型觸媒所代表之多點觸媒、或茂金屬系觸媒或後茂金屬系觸媒所代表之單點觸媒之淤漿聚合法、溶液聚合法、氣相聚合法等，或者使用自由基起始劑之塊狀聚合法等。
就聚合後之造粒(pelletize)之容易性或防止原料顆粒物之黏連等觀點而言，較佳為使用採用了低分子量之成分較少且分子量分佈較窄之原料可聚合之單點觸媒的聚合方法進行製造。
作為上述「苯乙烯系彈性體」，例如可列舉：SBR(苯乙烯-丁二烯橡膠)、SIB(苯乙烯-異丁烯橡膠)、SBS(苯乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共 聚物)、SIS(苯乙烯-異丁烯-苯乙烯嵌段共聚物)、SEBS(苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物)、SEBC(苯乙烯-乙烯-丁烯-乙烯嵌段共聚物)、SIB(苯乙烯-異丁烯嵌段共聚物)、HSBR(氫化苯乙烯丁二烯橡膠)等。
苯乙烯系彈性體之苯乙烯含量並無特別限制。例如，就耐候性之觀點而言，相對於構成彈性體之總單體成分，較佳為20莫耳%以下。
上述苯乙烯系彈性體之MFR(JIS K7210：溫度190℃、荷重21.18N)並無特別限制。較佳為5g/10min~100g/10min，其中進而較佳為8g/10min以上或80g/10min以下，其中進而較佳為10g/10min以上或50g/10min以下。
作為上述「聚異丁烯樹脂」，為於主鏈或支鏈具有聚異丁烯骨架之樹脂即可。例如，可列舉：異丁烯單體之均聚物、異丁烯與少量異戊二烯之共聚物、異丁烯與正丁烷或丁二烯之共聚物等。
上述聚異丁烯樹脂之黏度平均分子量(Mv)並無特別限制。較佳為5萬~40萬，其中進而較佳為7萬以上或30萬以下，其中進而較佳為10萬以上或20萬以下。藉由將黏度平均分子量(Mv)設為上述範圍，變得容易兼具加工性及片之形狀穩定性、實用上之耐熱性等。
烯烴系聚合物(A)亦可具有官能基。藉由使用具有官能基之烯烴系聚合物，可提高與交聯劑或光交聯起始劑、抗氧化劑等添加劑之相溶性，並且變得可提高與被接著體或其他層之接著強度。又，該等可單獨使用，亦可與不具有官能基之烯烴系聚合物併用，若考慮片化時之成形加工性、經濟性等，則較佳為與不具有官能基之烯烴系聚合物併用。
作為具有官能基之烯烴系聚合物，較佳為選自由矽烷改性烯烴系聚合物或酸改性烯烴系聚合物、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)、乙 烯-乙烯醇共聚物(EVOH)、乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物(E-MMA)、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物(E-EAA)、乙烯-甲基丙烯酸縮水甘油酯共聚物(E-GMA)所組成之群中之至少一種樹脂。
(交聯劑及光交聯起始劑)
中間層較佳為含有交聯劑及光交聯起始劑。
若中間層含有交聯劑及光交聯起始劑，則與烯烴系聚合物(A)發生交聯反應，或於交聯劑間形成網狀結構，可提高儲存模數G'，可提高實用上之耐久性。例如，於長期可靠性試驗中，可抑制再流動、被接著構件間之偏移、剝離、發泡等。
又，較佳為，使中間層含有(甲基)丙烯酸酯單體作為交聯劑。藉由使中間層含有(甲基)丙烯酸酯單體作為交聯劑，而中間層內之(甲基)丙烯酸酯單體擴散滲透至含有丙烯酸系聚合物(B)之最表層內，或者於照射光使交聯反應進行之情形時中間層所含之該交聯劑發生反應而與最表層相互作用，故可進一步提高兩層間之界面接著性。
此時，較佳為，於最表層及中間層均含有(甲基)丙烯酸酯單體作為交聯劑，且中間層之(甲基)丙烯酸酯單體之濃度高於最表層之(甲基)丙烯酸酯單體之濃度。藉由如此，可使中間層內之(甲基)丙烯酸酯單體變得進一步易於擴散滲透至最表層內，故可進一步提高兩層間之界面接著性。
用於中間層之交聯劑並無特別限定。例如，可使用可進行自由基交聯反應之乙烯酯及(甲基)丙烯酸酯等單官能及2官能以上之多官能之各種交聯劑。
其中，若考慮與烯烴系聚合物(A)之相溶性、黏著材料之透明性等，較佳為選擇直鏈狀脂肪族系、環狀脂肪族系或芳香族系之交聯劑而使用，其中，更佳為使用碳數為6以上之脂肪族系或者環狀脂肪族系之交聯劑。藉由使用此種交聯劑，變得易於與烯烴系聚合物(A)混 合，可抑制相分離、透明性之降低等黏著材料之變質。
關於交聯劑之含量，相對於烯烴系聚合物100質量份為1~50質量份，較佳為1~20質量份，更佳為1~10質量份。
作為用於中間層之交聯劑之具體例，例如可列舉：(甲基)丙烯酸異基酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,8-辛二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,12-十二烷基二醇二(甲基)丙烯酸酯、丁基乙基丙二醇二丙烯酸酯、三環癸烷二甲醇二(甲基)丙烯酸酯等。該等交聯劑可單一使用，亦可使用複數種。於使用複數種交聯劑之情形時，較佳為將單官能(甲基)丙烯酸酯及多官能(甲基)丙烯酸酯組合使用。藉此，可抑制光硬化時之收縮，或者調節與烯烴系聚合物(A)之相溶性。
中間層之光交聯起始劑發揮於上述黏著材料貼合後隔著被黏著構件進行光照射時用於使上述交聯劑發生自由基交聯反應的自由基產生劑之作用而使用。
藉由使用光交聯起始劑，可於低溫下以短時間進行光硬化。因此，可充分地回避對作為被黏著構件之光學裝置構成構件之損傷。
關於上述光交聯起始劑，可自可利用紫外線光或可見光開始反應之裂解型光交聯起始劑或奪氫型光交聯起始劑中，將任一種單獨使用或者將兩種以上混合而使用。
上述光交聯起始劑之種類並無特別限定。
作為裂解型光交聯起始劑，例如可列舉：苯并異丁醚、苯偶醯甲基縮酮、2-羥基苯乙酮等。
作為奪氫型光交聯起始劑，例如可列舉：二苯甲酮、米其勒酮、2-乙基蒽醌、噻噸酮或其衍生物等。
關於上述光交聯起始劑之含量，相對於烯烴系聚合物(A)100質量 份，較佳為0.3~10質量份，其中進而較佳為0.5質量份以上或3質量份以下，其中進而較佳為1.5質量份以下。
(其他樹脂)
構成中間層之組合物可以進一步提高各物性(柔軟性、耐熱性、透明性、接著性等)或成形加工性或者經濟性等之目的，而含有上述烯烴系聚合物(A)、交聯劑及光交聯起始劑以外之樹脂。例如，可列舉離子聚合物樹脂、黏著賦予樹脂等。
作為上述「離子聚合物樹脂」之種類，例如可列舉離子交聯性乙烯-甲基丙烯酸系共聚物、或者離子交聯性乙烯-丙烯酸系共聚物等。其製造方法並無特別限定。例如，可藉由如下方式而獲得：利用金屬離子或者有機胺中之至少任一者將包含乙烯、不飽和羧酸、及作為任意成分之其他不飽和化合物的共聚物之不飽和羧酸成分之至少一部分中和。又，離子聚合物樹脂例如亦可藉由如下方式而獲得：使包含乙烯、不飽和羧酸酯、及作為任意成分之其他不飽和化合物的共聚物之不飽和羧酸酯成分之至少一部分皂化。具體而言，可例示Dupont-Mitsui Polychemicals股份有限公司製造之商品名「HIMILAN」等。
作為上述「黏著賦予樹脂」，例如可列舉石油樹脂、萜烯樹脂、薰草咔-茚樹脂、松香系樹脂、或該等之氫化衍生物等。具體而言，作為石油樹脂，例如可例示來自環戊二烯或其二聚物之脂環式石油樹脂或來自C9成分之芳香族石油樹脂。作為萜烯樹脂，例如可例示來自β-蒎烯之萜烯樹脂或萜烯-酚樹脂。作為薰草咔-茚樹脂，例如可例示薰草咔-茚共聚物、薰草咔-茚-苯乙烯共聚物。又，作為松香系樹脂，例如可例示松脂膠、木松香等松香樹脂、利用甘油或季戊四醇等改性之酯化松香樹脂等。關於黏著賦予樹脂之含量，相對於構成中間層之樹脂組合物100質量份，較佳為20質量份以下，更佳為10質量份 以下。
(添加劑)
亦可於中間層視需要添加各種添加劑。
作為該添加劑，例如可列舉：矽烷偶合劑、抗氧化劑、耐候穩定劑、加工助劑、造核劑、紫外線吸收劑、阻燃劑、防變色劑等。可將該等添加劑單獨使用，亦可組合2種以上使用。該等之中，就矽烷偶合劑、抗氧化劑、耐候穩定劑、加工助劑於稍後說明。
(矽烷偶合劑)
矽烷偶合劑對於提高與最表層、或者構成光學裝置之周邊構件之接著性有用，例如可列舉具有乙烯基、丙烯醯氧基、甲基丙烯醯氧基般之不飽和基、胺基、環氧基等、以及烷氧基般之可水解之官能基之化合物。作為矽烷偶合劑之具體例，可例示：N-(β-胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(β-胺基乙基)-γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、γ-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等。
本透明黏著材料中，就接著性良好、黃變等變色較少等而言，較佳地使用γ-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷或γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷。上述矽烷偶合劑可僅單獨使用1種，或組合2種以上使用。
關於上述矽烷偶合劑之添加量，相對於構成中間層之樹脂組合物100質量份，較佳為0.1~5質量份左右，更佳為0.2~3質量份。又，與矽烷偶合劑相同地，亦可有效地利用有機鈦酸酯化合物等偶合劑。
(抗氧化劑)
作為抗氧化劑，並無特別限定，可應用各種市售品。作為抗氧化劑，可列舉單酚系、雙酚系、高分子型酚系等酚系、硫系、亞磷酸酯系等各型者。
作為單酚系抗氧化劑，例如可列舉：2,6-二-第三丁基對甲酚、丁基化羥基苯甲醚、2,6-二-第三丁基-4-乙基苯酚、十八烷基-3-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苯基)丙酸酯等。
作為雙酚系抗氧化劑，例如可列舉：2,2'-亞甲基-雙-(4-甲基-6-第三丁基苯酚)、2,2'-亞甲基-雙-(4-乙基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-硫代雙-(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、4,4'-亞丁基-雙-(3-甲基-6-第三丁基苯酚)、3,9-雙[{1,1-二甲基-2-{β-(3-第三丁基-4-羥基-5-甲基苯基)丙醯氧基}乙基}2,4,9,10-四氧雜螺]5,5-十一烷等。
作為高分子型酚系抗氧化劑，例如可列舉：1,1,3-三-(2-甲基-4-羥基-5-第三丁基苯基)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二-第三丁基-4-羥基苄基)苯、四-{亞甲基-3-(3',5'-二-第三丁基-4'-羥基苯基)丙酸酯}甲烷、雙{(3,3'-雙-4'-羥基-3'-第三丁基苯基)丁酸}二醇酯、1,3,5-三(3',5'-二-第三丁基-4'-羥基苄基)-對稱三-2,4,6-(1H,3H,5H)三酮、生育酚(維生素E)等。
作為硫系抗氧化劑，例如可列舉：硫代二丙酸二月桂酯、硫代二丙酸二肉豆蔻酯、硫代丙酸二硬脂酯等。
作為亞磷酸酯系抗氧化劑，例如可列舉：亞磷酸三苯酯、亞磷酸二苯基異癸酯、亞磷酸苯基二異癸酯、4,4'-亞丁基-雙(3-甲基-6-第三丁基苯基-二-十三烷基)亞磷酸酯、環狀新戊烷四基雙(十八烷基亞磷酸酯)、三(單及/或二壬基苯基)亞磷酸酯、三(2,4-二-第三丁基苯基)亞磷酸酯、二異癸基季戊四醇二亞磷酸酯、9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、10-(3,5-二-第三丁基-4-羥基苄基)-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲-10-氧化物、10-癸氧基-9,10-二氫-9-氧雜-10-磷雜菲、環狀新戊烷四基雙(2,4-二-第三丁基苯基)亞磷酸酯、環狀新戊烷四基雙(2,6-二-第三丁基苯基)亞磷酸酯、2,2-亞甲基雙(4,6-第三丁基苯基)辛基亞磷酸酯等。
關於本透明黏著材料，就抗氧化劑之效果、熱穩定性、經濟性等之觀點而言，較佳地使用酚系及亞磷酸酯系之抗氧化劑。由於將該等兩者組合使用可提高作為對應添加量之抗氧化劑之效果，故進而較佳。
抗氧化劑之添加量並無特別限定。例如，相對於構成中間層之樹脂組合物100質量份，較佳為0.1質量份~1質量份，其中進而較佳為0.2質量份以上或0.5質量份以下。
(耐候穩定劑)
作為賦予耐候性之耐候穩定劑，較佳地使用受阻胺系光穩定化劑。作為受阻胺系光穩定化劑，例如可列舉：丁二酸二甲基-1-(2-羥基乙基)-4-羥基-2,2,6,6-四甲基哌啶縮聚物、聚[{6-(1,1,3,3-四甲基丁基)胺基-1,3,5-三-2,4-二基}{(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶)亞胺基}六亞甲基{{2,2,6,6-四甲基-4-哌啶}亞胺基}]、N,N'-雙(3-胺基丙基)乙烯二胺-2,4-雙[N-丁基-N-(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶)胺基]-6-氯-1,3,5-三縮合物、雙(2,2,6,6-四甲基-4-哌啶)癸酸酯、2-(3,5-二-第三-4-羥基苄基)-2-正丁基丙二酸雙(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶)等。
耐候穩定劑之添加量並無限定，相對於構成中間層之樹脂組合物100質量份，較佳為0.01質量份以上且1質量份以下，更佳為0.05質量份以上且0.5質量份以下。
(加工助劑)
加工助劑可用於上述中間層之微黏著性之調整或加熱熔融時之流動調整。例如，可以不阻礙透明性之程度適當選擇石蠟油、無機系或者有機系之奈米微粒子等而添加。
<最表層>
最表層為含有丙烯酸系聚合物(B)及光交聯起始劑之層，較佳為可發揮黏著性之層。
又，較佳為，最表層之頻率100kHz~1MHz之相對介電常數高於中間層。
作為丙烯酸系聚合物(B)，為公知之黏著組合物所含之丙烯酸系聚合物即可。
其中，較佳為，含有使具有烷基之(甲基)丙烯酸酯單體及/或乙烯醚單體共聚而得之聚合物作為主成分。
較佳為，將丙烯酸系、尤其(甲基)丙烯酸酯聚合物(包含共聚物)用作基礎聚合物。
作為用以合成(甲基)丙烯酸酯聚合物之丙烯酸系單體或甲基丙烯酸系單體，例如可列舉：丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸正辛酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸乙酯等。可對該等主單體適當添加丙烯酸羥基乙酯、丙烯酸、伊康酸、丙烯酸縮水甘油酯、甲基丙烯酸縮水甘油酯、羥甲基丙烯醯胺、順丁烯二酸酐等交聯性單體、或甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸甲酯、丙烯醯胺、丙烯腈、甲基丙烯腈、乙酸乙烯酯、苯乙烯、氟丙烯酸酯、聚矽氧丙烯酸酯等高凝聚單體或含官能基單體。利用溶液聚合、乳化聚合、塊狀聚合、懸浮聚合等公知之聚合方法使該等單體聚合。此時，亦可根據聚合方法使用熱聚合起始劑或光交聯起始劑等聚合起始劑。
(交聯劑)
亦可於最表層中添加交聯劑。
作為該交聯劑，例如可列舉(甲基)丙烯酸系交聯劑、異氰酸酯系交聯劑、環氧系交聯劑等，可將該等使用1種或2種以上。其中，若考慮與丙烯酸系共聚物之相溶性等，則較佳為使用丙烯酸系交聯劑，更佳為使用重量平均分子量(Mw)5000以下之丙烯酸系單體。
又，交聯劑並不限定於以下例示之(甲基)丙烯酸酯，例如亦可較佳地使用含有有機官能基之(甲基)丙烯酸酯單體等。
作為(甲基)丙烯酸系交聯劑，相較於單官能(甲基)丙烯酸酯，較佳為2官能(甲基)丙烯酸酯、3官能(甲基)丙烯酸酯、4官能(甲基)丙烯酸酯等多官能(甲基)丙烯酸酯。或者，較佳為單官能~4官能(甲基)丙烯酸酯之2種以上混合而成之混合物。
作為單官能(甲基)丙烯酸酯，可列舉：丙烯酸、甲基丙烯酸及丁烯酸等(甲基)丙烯酸類、丙烯酸月桂酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸2-羥基乙酯、丙烯酸2-羥基丙酯、丙烯酸四氫呋喃甲酯、1,6-己二醇單丙烯酸酯及二環戊二烯丙烯酸酯等。
作為2官能(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉：1,3-丙二醇二丙烯酸酯、1,4-丁二醇二丙烯酸酯、1,6-己二醇二丙烯酸酯、1,9-壬二醇二丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯、聚乙二醇400二丙烯酸酯及三丙二醇二丙烯酸酯等。
作為3官能(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉：季戊四醇三丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、三羥甲基丙烷PO改性三丙烯酸酯、三羥甲基丙烷EO改性三丙烯酸酯等三丙烯酸酯或該等之三甲基丙烯酸酯等。
作為4官能(甲基)丙烯酸酯，例如可列舉：二-三羥甲基丙烷四丙烯酸酯、季戊四醇四丙烯酸酯等。
作為異氰酸酯系交聯劑，例如可列舉：甲苯二異氰酸酯、氯苯二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、四亞甲基二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、苯二甲基二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、經氫化之二苯基甲烷二異氰酸酯等異氰酸酯單體、及使該等異氰酸酯單體與三羥甲基丙烷等加成而得之異氰酸酯化合物或異氰尿酸酯化物、縮二脲型化合物、以及公知之聚醚多元醇或聚酯多元醇、丙烯酸多元醇、聚丁二烯多元醇、聚異戊二烯多元醇等經加成反應而得之胺基甲酸酯預聚物型之異氰酸酯等。
作為環氧系交聯劑，例如可列舉：乙二醇縮水甘油醚、聚乙二醇二縮水甘油醚、甘油二縮水甘油醚、甘油三縮水甘油醚、1,3-雙(N,N-二縮水甘油基胺基甲基)環己烷、N,N,N',N'-四縮水甘油基間苯二甲胺、N,N,N',N'-四縮水甘油基胺基苯基甲烷、三縮水甘油基異氰尿酸酯、間N,N-二縮水甘油基胺基苯基縮水甘油醚、N,N-二縮水甘油基甲苯胺、N,N-二縮水甘油基苯胺等。作為氮丙啶系交聯劑之例，可列舉：二苯基甲烷-4,4'-雙(1-氮丙啶甲醯胺)、三羥甲基丙烷三-β-氮丙啶基丙酸酯、四羥甲基甲烷三-β-氮丙啶基丙酸酯、甲苯-2,4-雙(1-氮丙啶甲醯胺)、三伸乙基三聚氰胺、雙異酞醯-1-(2-甲基氮丙啶)、三-1-(2-甲基氮丙啶)膦、三羥甲基丙烷三-β-(2-甲基氮丙啶)丙酸酯等。
關於交聯劑之添加量，相對於基礎聚合物100質量份，較佳為於0.5~25質量份之範圍內添加。
(光交聯起始劑)
作為用於最表層之光交聯起始劑，亦與中間層相同地，可使用裂解型之光交聯起始劑及奪氫型之光交聯起始劑之任一者，其中較佳為奪氫型光交聯起始劑。
作為奪氫型光交聯起始劑，例如可使用二苯甲酮、米其勒酮、二苯并環庚酮、2-乙基蒽醌、異丁基噻噸酮或等之任一者或者其衍生物、或者將該等之兩種以上組合而成之混合成分。然而，並不限定於作為奪氫型之光交聯起始劑而於上述列舉之物質。又，亦可將奪氫型及裂解型以各種比率併用。
光交聯起始劑之含量並無特別限制，一般而言，於相對於基礎聚合物100質量份為0.1~5質量份之比率之範圍內進行調整即可。然而，亦可因與其他要素之平衡而超過該範圍。
於最表層亦可與中間層相同地含有離子聚合物樹脂或黏著賦予樹脂、交聯劑、光交聯起始劑、矽烷偶合劑、抗氧化劑、耐候穩定 劑、加工助劑等。該等之中，較佳為於最表層含有交聯劑及/或光交聯起始劑。藉此，於與含有交聯劑及/或光交聯起始劑之中間層積層之情形時，2層間之相互作用產生，可獲得更高之貼合後之可靠性。
<積層構成>
本透明黏著材料之特徵在於：其具備上述中間層及上述最表層分別具有1層以上、且將該等層積層而一體化而成之構成。藉由設為此種積層構成，可不僅達成電特性或貼合後之可靠性，亦平衡較佳地達成透明黏著材料所要求之各種特性。
作為積層構成之具體例，可列舉中間層/最表層之2層構成、最表層/中間層/最表層之2種3層構成。進而，作為層數，亦可視需要增加為4層、5層、6層、7層。其中，為了兼具電特性、及黏性或與被黏著體之黏著強度等各種要求特性，較佳為具有為低介電常數之中間層之最表層/中間層/最表層之2種3層構成。
關於中間層與最表層之總厚度比，中間層(中間層為2層以上之情形為合計厚度)/最表層(最表層為2層之情形為合計厚度)之值較佳為0.05~20，其中進而較佳為0.1以上或15以下，其中進而較佳為0.5以上或12以下。藉由中間層/最表層之值為上述範圍，變得易於平衡較佳地兼具各種要求特性。
進而，亦可含有其他層，具體而言，可列舉SiO2或Al2O3等之透明無機氧化膜層或阻隔膜層、顯示器用相位差膜層等。又，亦可不論透明黏著材料之構成，於透明黏著材料之單面或雙面積層保護膜。
(片厚度)
作為本透明黏著材料之厚度之下限，較佳為10μm以上，更佳為30μm以上，進而較佳為50μm以上。作為上限，較佳為1mm以下，更佳為500μm以下，進而較佳為250μm以下。
可認為：藉由使片厚度變薄，可滿足薄壁化要求，但若使厚度 過薄，則例如於在貼合構件表面有凹凸部之情形時，有於階差之周圍產生氣泡之可能性。
<本透明黏著材料之特徵>
(相對介電常數)
例如，於將附有觸控面板功能之光學裝置構成構件與透明黏著材料貼合時，尤其於用於觸控面板功能層彼此或者觸控面板功能層與表面保護構件之貼合之情形時，對黏著片要求作為絕緣層之功能。就減少觸控信號般之高頻電信號之損失之觀點而言，對黏著材料要求相對介電常數較小。
就此種觀點而言，關於本透明黏著材料，頻率100kHz~1MHz之相對介電常數較佳為3.3以下，其中較佳為3.0以下，其中較佳為2.8以下。
另外，頻率1MHz之本透明黏著材料之相對介電常數較佳為3.0以下，更佳為2.8以下。
又，關於低頻率區域，相對介電常數較低者作為絕緣層之功能更提高。即，較佳為相對介電常數之頻率依存性較小。就該觀點而言，黏著材料之頻率1kHz之相對介電常數(ε(1MHz))與頻率1MHz之相對介電常數(ε(1kHz))之差(ε(1MHz)-ε(1kHz))較佳為1.5以下，進而較佳為1.0以下，其中進而較佳為0.8以下。藉由上述ε(1MHz)-ε(1kHz)為1.5以下，可於較廣頻率區域內表現更穩定之電特性。
再者，頻率1kHz之相對介電常數(ε(1MHz))與頻率1MHz之相對介電常數(ε(1kHz))之差(ε(1MHz)-ε(1kHz))較小意指相對介電常數之頻率依存性較小，可期待可於較廣頻率範圍內發揮穩定之電特性。
為了以ε(1MHz)-ε(1kHz)成為上述範圍之方式進行製備，例如使用烯烴系聚合物(A)作為中間層之基礎樹脂而進行低介電化即可。若使用丙烯酸系聚合物進行低介電化，則ε(1MHz)-ε(1kHz)變得大 於1.5。
(保持力)
例如，於貼合附有觸控面板功能之光學裝置構成構件及黏著材料時，尤其於貼合於具有印刷階差之構件之情形時，有必要充分獲得階差吸收性，另一方面，變得易於成為與黏著材料保管時、尤其利用輥保管時之保管穩定性相反之特性。藉由將黏著材料之保持力設為特定之值之範圍，上述物性之平衡化變得可能。又，藉由設為積層構成，上述物性與以電特性為首之各種物性之平衡化亦變得容易。
就此種觀點而言，本透明黏著材料於SUS板/黏著材料(25×20mm)/PET(PolyEthylene Terephthalate，聚對苯二甲酸乙二酯)構成、荷重0.5kg、溫度40℃、時間30分鐘之保持力試驗中之偏差量之下限較佳為0.2mm以上，更佳為0.5mm以上。進而，上限較佳為20mm以下，更佳為15mm以下。
於上述偏差量過小之情形時，無法獲得充分之印刷階差吸收性，於貼合步驟中氣泡融合，或者貼合後之可靠性降低。反之，於較大地偏差之情形時，於保管時，片之端部不受控制，長期保管穩定性較差。
(黏性)
於將本透明黏著材料貼合於構件時，為了使操作性良好，必須於在常溫下進行輥壓接時具有某程度之黏性。
就此種觀點而言，於剛以2kg輥往返一次將本透明黏著材料輥壓接於鈉鈣玻璃後，於23℃、180°剝離、60mm/min下剝離時之剝離力較佳為0.5N/10mm以上，更佳為1N/10mm以上。若上述剝離力過低、即黏性較低，則例如於使本透明黏著材料與脫模膜積層而成之構成之情形時，不易於將脫模膜自本透明黏著材料剝離。
(剝離力)
關於本透明黏著材料，使本透明黏著材料之一面重疊於鈉鈣玻璃而壓接，於23℃、剝離速度60mm/min下剝離時之180°剝離力較佳為2N/10mm以上，更佳為4N/10mm以上，進而較佳為6N/10mm以上。
藉由剝離力處於所規定之範圍，可賦予使本透明黏著材料貼合於被黏著體時之充分之可靠性。
(霧值)
本透明黏著材料具有透明之特徵，與例如發泡樹脂片般之非透明者有所區別。具體而言，關於利用厚度0.5mm之鈉鈣玻璃夾持本透明黏著材料之雙面而成者，依據JIS K7136所測定之霧值較佳為5%以下，更佳為2%以下，進而較佳為1%以下。
(透濕度)
關於本透明黏著材料，就抑制水分自外部之滲入而保護光學裝置或周邊構件、提高可靠性之觀點而言，以厚度150μm換算，40℃、90%RH之透濕度較佳為300g/m2/天以下。其中進而較佳為150g/m2/天以下，其中進而較佳為100g/m2/天以下。
再者，為了使本透明黏著材料之該透濕度成為300g/m2/天以下，選定乙烯-α-烯烴共聚物或苯乙烯系彈性體等相對透濕度較高之樹脂為中間層所含之烯烴系聚合物(A)，或者調整中間層與最表層之厚度比或層構成即可。然而，並不限定於該等方法。
[透明黏著片之製造方法]
作為透明黏著片之製膜方法，可採用公知之方法，例如採用具有單軸擠出機、多軸擠出機、班布里混合機、捏合機等熔融混合設備且使用T型模頭之擠出澆鑄法、壓延法或吹脹法等。該等並無特別限制。關於本透明黏著材料，就操作性或生產性等方面而言，較佳地使用擠出澆鑄法。
使用T型模頭之擠出澆鑄法中之成形溫度根據所使用之樹脂組合物之流動特性或製膜性等而適當調整，較佳為80~230℃，更佳為90~160℃。
關於將構成透明黏著片之各層積層之方法，並無特別限制，可使用公知之製造方法。例如，可列舉：於利用進料模組或多歧管模具等膜狀地積層後，利用冷卻輥進行冷卻壓接而積層之共擠出法；使用擠出機將樹脂組合物以安裝於擠出機之前端之T型模頭等熔融擠出為膜狀，積層於事先製膜為片狀之樹脂組合物之表面之擠出層壓法；與擠出層壓法相同地積層後，以介電輥加熱壓接進行接著之熱層壓法等。該等方法之中，較佳為藉由共擠出法進行積層。藉由使用共擠出法以熔融狀態積層，可使各層間之界面強度穩定化。
再者，於使用擠出層壓法或熱層壓法等之情形時，較佳為以事先使黏著層積層於脫模膜面之狀態進行壓接。
於使用矽烷偶合劑、抗氧化劑、耐候穩定劑等各種添加劑之情形時，可事先與樹脂一併摻合後供給，可事先將全部材料熔融混合後供給，亦可製作僅將添加劑事先濃縮於樹脂而得之母料而供給。
又，就防止片彼此之黏連或防止異物附著之觀點而言，較佳為於透明黏著材料之單面或雙面積層保護膜。或者，亦可視需要進行壓紋加工或各種凹凸(圓錐或角錐形狀或半球形狀等)加工。又，亦可以提高對各種被接著體之接著性為目的，而對表面進行電暈處理、電漿處理及底塗處理等各種表面處理。
[光學裝置構成用積層體]
關於本透明黏著材料，可藉由於至少單面積層光學裝置構成構件而形成光學裝置構成用積層體，且可使用該光學裝置構成用積層體構成光學裝置。
例如，於貼合本透明黏著材料與光學裝置構成構件而形成光學 裝置構成用積層體後，自該光學裝置構成構件側進行光照射，藉此可使上述中間層及最表層光交聯而形成光學裝置構成用積層體。
作為照射之光，可列舉α射線、β射線、γ射線、中子射線、電子束等游離性放射射線、紫外線、可見光線等，其中，較佳為紫外線。又，關於光之照射能量、照射時間、照射方法等，並無特別限定，只要可使光交聯起始劑活化而推進光交聯即可。
又，若對本透明黏著材料進行光照射，則例如可形成具備含有丙烯酸系聚合物(B)之光反應物之最表層、及與其鄰接之含有烯烴系聚合物(A)之光反應物之中間層的透明黏著材料。
並且，此時，關於光照射後之本透明黏著材料，頻率100kHz~1MHz之相對介電常數可如上述般設為3.3以下，其中較佳為3.0以下，其中較佳為2.8以下。又，以厚度150μm換算，40℃、90%RH之透濕度可如上述般設為300g/m2/天以下，其中較佳為150g/m2/天以下，其中較佳為100g/m2/天以下。又，關於依據JIS K7136所測定之霧值，可如上述般，設為5%以下，尤其2%以下，其中尤其為1%以下。
因此，可使用該光照射後之本透明黏著材料及光學裝置構成構件製作光學裝置或者光學裝置構成用構件。例如，使光照射後之本透明黏著材料與光學裝置構成構件積層，隔著該光學裝置構成構件將光照射至上述透明黏著材料而使該透明黏著材料光交聯，藉此亦可構成光學裝置。
作為上述光學裝置構成構件，例如可形成包含由觸控面板、圖像顯示面板、表面保護面板、相位差膜及偏光膜所組成之群中之任一種、或者2種以上之組合的積層體。上述積層體可作為光學裝置構成用積層體而構成光學裝置。
又，作為上述光學裝置構成構件，例如可形成包含由太陽電池單元、背面保護面板及表面保護面板所組成之群中之任一種、或者2 種以上之組合的積層體。上述積層體可用作太陽電池模組之構成構件。
又，作為上述光學裝置構成構件，例如可形成包含由表面保護基板、有機EL元件、背面保護基板所組成之群中之任一種、或者2種以上之組合的積層體。上述積層體可用作有機EL元件之構成構件。
<語句之說明>
本案發明中，於表示為「X~Y」(X、Y為任意數字)之情形時，若無特別說明，一併包含「X以上且Y以下」之含義及「較佳為大於X」或「較佳為小於Y」之含義。
又，於表示為「X以上」(X為任意數字)或「Y以下」(Y為任意數字)之情形時，亦包含「較佳為大於X」或「較佳為未達Y」主旨之含義。
又，一般而言，所謂「片」，於JIS之定義上，意指較薄、通常其厚度與長度及寬度相比較小且平坦之製品，一般而言，所謂「膜」，意指與長度及寬度相比厚度極小、且最大厚度任意地限定之較薄且平坦之製品，通常，為以卷之形態供給(日本工業標準JIS K6900)。例如，關於厚度而言，有狹義上將100μm以上者稱為片、將未達100μm者稱為膜之情形。然而，片與膜之邊界並不確定，本發明中，無需於書面上區分兩者，故本發明中，稱為「膜」之情形時亦包含「片」，稱為「片」之情形時亦包含「膜」。
實施例
以下，利用實施例進一步詳細地說明。然而，本發明並不受該等任何限制。
[中間層形成用組合物1]
相對於作為烯烴系聚合物(A)之為乙烯-丁烯無規共聚物之A-1(密度：870kg/m3、重量平均分子量(Mw)：10萬、MFR(190℃、21.18 N)：35g/10min、100kHz之相對介電常數2.3、1MHz之相對介電常數2.3、丁烯含量14莫耳%、結晶熔解峰溫度55℃、結晶熔解熱量53J/g)1kg，混合作為矽烷改性乙烯-辛烯無規共聚物之A-3(密度868kg/m3、熔點54℃、MFR(190℃、21.18N)：1.7g/10min、重量平均分子量(Mw)：25萬、100kHz之相對介電常數2.3、1MHz之相對介電常數2.3)50g、作為交聯劑之甲基丙烯酸異基酯(新中村化學工業公司製造之NK ESTER IB)30g、1,10-癸二醇二甲基丙烯酸脂(新中村化學工業公司製造NK ESTER DOD-N)20g、作為光交聯起始劑之2,4,6-三甲基二苯甲酮與4-甲基二苯甲酮之混合物(Lanberti公司製造、Esacure TZT)15g，而製作中間層形成用組合物1。
中間層形成用組合物1之130℃熔融黏度為9.9×102Pa‧s，頻率100kHz之相對介電常數為2.3，頻率1MHz之相對介電常數為2.3。
[中間層形成用組合物2]
將作為烯烴系聚合物(A)之A-1 1kg、作為交聯劑之甲基丙烯酸異基酯30g、1,10-癸二醇二甲基丙烯酸脂20g、作為光交聯起始劑之2,4,6-三甲基二苯甲酮與4-甲基二苯甲酮之混合物15g混合，製作中間層形成用組合物2。
中間層形成用組合物2之130℃熔融黏度為5.7×102Pa‧s，頻率100kHz之相對介電常數為2.3，頻率1MHz之相對介電常數為2.3。
[中間層形成用組合物3]
使用A-1 1kg作為烯烴系聚合物(A)，不混合交聯劑及光交聯起始劑，製作中間層形成用組合物3。
中間層形成用組合物3之130℃熔融黏度為6.0×102Pa‧s，頻率100kHz之相對介電常數為2.3，頻率1MHz之相對介電常數為2.3。
[中間層形成用組合物4]
相對於作為乙烯-丁烯共聚物之A-2(密度：864kg/m3、MFR(190 ℃、21.18N)：3.6g/10min、重量平均分子量(Mw)：20萬、100kHz之相對介電常數2.3、1MHz之相對介電常數2.3、丁烯含量16莫耳%、結晶熔解峰溫度40℃、結晶熔解熱量45J/g)1kg，混合作為交聯劑之甲基丙烯酸異基酯30g、1,10-癸二醇二甲基丙烯酸脂20g、作為光交聯起始劑之2,4,6-三甲基二苯甲酮與4-甲基二苯甲酮之混合物15g，而製作中間層形成用組合物5。
中間層形成用組合物4之130℃熔融黏度為6.4×103Pa‧s，頻率100kHz之相對介電常數為2.3，頻率1MHz之相對介電常數為2.3。
[最表層形成用組合物1]
相對於使丙烯酸2-乙基己酯77質量份、乙酸乙烯酯19質量份、及丙烯酸4質量份無規共聚而成之丙烯酸酯共聚物B-1(重量平均分子量(Mw)：40萬)1kg，混合甲基丙烯酸異基酯(Mw：222)20g、包含2,4,6-三甲基二苯甲酮與4-甲基二苯甲酮之混合物之光交聯起始劑(Lanberti公司製造、Esacure TZT)15g，製作最表層形成用組合物1。
最表層形成用組合物1之130℃熔融黏度為2.4×102Pa‧s，頻率100kHz之相對介電常數為3.5，頻率1MHz之相對介電常數為3.2。
[最表層形成用組合物2]
相對於作為丙烯酸酯共聚物之B-1(重量平均分子量(Mw)：40萬)1kg，混合作為光交聯起始劑之2,4,6-三甲基二苯甲酮及4-甲基二苯甲酮之混合物15g，製作最表層形成用組合物2。
最表層形成用組合物2之130℃熔融黏度為2.8×102Pa‧s，頻率100kHz之相對介電常數為3.5，頻率1MHz之相對介電常數為3.2。
[最表層形成用組合物3]
相對於使丙烯酸2-乙基己酯77質量份、乙酸乙烯酯19質量份、丙烯酸4質量份無規共聚而成之丙烯酸酯共聚物B-1(重量平均分子量(Mw)：40萬)1kg，混合作為交聯劑之1,10-癸二醇二甲基丙烯酸脂 (Mw：310)20g、作為光交聯起始劑之2,4,6-三甲基二苯甲酮與4-甲基二苯甲酮之混合物15g，製作最表層形成用組合物3。
最表層形成用組合物3之130℃熔融黏度為2.5×102Pa‧s，頻率100kHz之相對介電常數為3.5，頻率1MHz之相對介電常數為3.2。
[實施例1]
以最表層形成用組合物1/中間層形成用組合物1/最表層形成用組合物1之厚度分別成為37.5μm/75μm/37.5μm之方式以130℃進行共擠出而形成為片狀後，利用2片經剝離處理之聚對苯二甲酸乙二酯膜(三菱樹脂公司製造之DIAFOIL MRA：厚度100μm及三菱樹脂公司製造之DIAFOIL MRF 75：厚度75μm)被覆兩面。其後，自介隔脫模PET之兩表面使用高壓水銀燈以累計光量成為1000mJ/cm2之方式照射365nm之紫外線，製作透明黏著片(厚度150μm)。
[實施例2]
以最表層形成用組合物2/中間層形成用組合物2/最表層形成用組合物2之厚度分別成為37.5μm/75μm/37.5μm之方式以130℃進行共擠出而形成為片狀後，利用2片經剝離處理之聚對苯二甲酸乙二酯膜(DIAFOIL MRA及DIAFOIL MRF 75)被覆兩面。其後，自介隔脫模PET之兩表面使用高壓水銀燈以累計光量成為1000mJ/cm2之方式照射365nm之紫外線，製作透明黏著片(厚度150μm)。
[實施例3]
以最表層形成用組合物3/中間層形成用組合物2/最表層形成用組合物3之厚度分別成為60μm/30μm/60μm之方式以130℃進行共擠出而形成為片狀後，利用2片經剝離處理之聚對苯二甲酸乙二酯膜(DIAFOIL MRA及DIAFOIL MRF 75)被覆兩面。其後，自介隔脫模PET之兩表面使用高壓水銀燈以累計光量成為1000mJ/cm2之方式照射365nm之紫外線，製作透明黏著片(厚度150μm)。
[比較例1]
以最表層形成用組合物2/中間層形成用組合物3/最表層形成用組合物2之厚度分別成為37.5μm/75μm/37.5μm之方式以130℃進行共擠出而形成為片狀後，利用2片經剝離處理之聚對苯二甲酸乙二酯膜(DIAFOIL MRA及DIAFOIL MRF 75)被覆兩面。其後，自介隔脫模PET之兩表面使用高壓水銀燈以累計光量成為1000mJ/cm2之方式照射365nm之紫外線，製作透明黏著片(厚度150μm)。
[比較例2]
以最表層形成用組合物2/中間層形成用組合物4/最表層形成用組合物2之厚度分別成為37.5μm/75μm/37.5μm之方式以130℃進行共擠出而形成為片狀後，利用2片經剝離處理之聚對苯二甲酸乙二酯膜(DIAFOIL MRA及DIAFOIL MRF 75)被覆兩面。其後，自介隔脫模PET之兩表面使用高壓水銀燈以累計光量成為1000mJ/cm2之方式照射365nm之紫外線，製作透明黏著片(厚度150μm)。
[比較例3]
以僅使中間層形成用組合物1成為厚度150μm之方式而形成為片狀後，利用2片經剝離處理之聚對苯二甲酸乙二酯膜(DIAFOIL MRA及DIAFOIL MRF 75)被覆兩面，製作透明黏著片(厚度150μm)。
<評價>
就由上述實施例及比較例所獲得之透明黏著片，如下般進行物性評價。
(黏性)
於剛將由實施例及比較例所製作之片以2kg輥進行1次往返而輥壓接於鈉鈣玻璃後，測定以23℃、180°剝離、60mm/min剝離時之剝離力。
將未達0.5N/10mm者判定為「×」，將0.5N/10mm以上者判定為 「○」。
(剝離力)
將由實施例及比較例製作之片之一脫模膜剝離，並貼合50μm之PET膜(三菱樹脂製造之DIAFOIL T100、50μm)作為襯底膜。將上述積層品切斷為長度150mm、寬10mm後，將剩餘脫模膜剝離，並將露出之黏著面輥壓接於鈉鈣玻璃。對貼合品實施高壓釜處理(80℃、表壓0.3MPa、20分鐘)而進行完工貼合。對該試樣，自PET膜面使用高壓水銀燈以累計光量成為2000mJ/cm2之方式照射365nm之紫外線後，以23℃ 50%RH進行15小時硬化，藉此製作接著力測定用樣品。
測定將上述樣品以剝離角180°、剝離速度60mm/min剝離時之剝離力(N/10mm)。
(相對介電常數)
將由實施例及比較例製作之片之一脫模膜剝離，輥壓接於SUS板，此後實施高壓釜處理(80℃、表壓0.3MPa、20分鐘)進行貼合。繼而，將剩餘脫模膜剝離並輥壓接45mmΦ之鋁箔，製作相對介電常數測定樣品。此時，關於比較例3，將脫模膜兩面剝離後，於片之兩面以成為45mmΦ之方式真空蒸鍍鋁電極，藉此，製作相對介電常數測定樣品。
使用相對介電常數測定樣品，利用電感電容電阻測定計(Agilent Technology公司製造HP4284A)依據JIS C2138測定23℃ 50%RH、頻率1kHz~1MHz之相對介電常數。
(霧值)
將片之脫模膜依次剝離，輥貼合於鈉鈣玻璃(82mm×53mm×0.5mm厚)正面及背面。對貼合品實施高壓釜處理(80℃、表壓0.3MPa、20分鐘)而進行完工貼合，使用高壓水銀燈以累計光量成為2000mJ/cm2之方式照射365nm之紫外線後，以23℃ 50%RH進行15小時硬 化，藉此製作光學特性測定用樣品。關於上述樣品，使用測霧計(日本電色工業公司製造之NDH5000)，求出依照JIS K7136之霧值。
關於由實施例1~3製作之片，滿足透明黏著片所要求之黏著性、剝離力、光學特性等，且介電特性優異。
另一方面，比較例1中，中間層不使用交聯劑或光交聯起始劑，故不發生中間層所含之交聯劑之擴散滲透、中間層所含之交聯劑與構成最表層之樹脂組合物之反應等，不易於產生中間層與最表層之相互作用，故層間強度大幅降低，剝離試驗時層間以較輕力剝離。
比較例2中，中間層之熔融黏度較大，且與最表層之熔融黏度之差極大，故於將中間層與最表層積層時無法確保充分之界面密接性，與比較例1相同地剝離試驗時層間以較輕力剝離。
比較例3中，以單層使用中間層組合物，故作為黏著片，常溫下之黏著性不足，作為黏著片之操作性較差。
根據上述實施例、比較例及至今發明者進行之試驗結果，關於 具備含有丙烯酸系聚合物(B)及光交聯起始劑之最表層、及含有烯烴系聚合物(A)、交聯劑及光交聯起始劑之中間層的透明黏著材料，可認為若上述中間層含有(甲基)丙烯酸酯單體作為上述交聯劑，頻率100kHz~1MHz之相對介電常數為3.0以下，且構成上述最表層及上述中間層之樹脂組合物之130℃熔融黏度為5×101~5×103Pa‧s，且最表層熔融黏度ηb與中間層熔融黏度ηa之比ηa/ηb為0.05~20，則相對介電常數較低，且黏著特性亦優異，並且可使中間層與最表層較佳地一體化。

Claims (16)

  1. 一種光交聯性透明黏著材料，其特徵在於：其係具備含有丙烯酸系聚合物(B)及光交聯起始劑之最表層、及含有烯烴系聚合物(A)、交聯劑及光交聯起始劑之中間層的透明黏著材料，構成上述最表層及上述中間層之樹脂組合物之130℃熔融黏度為5×101~5×103Pa‧s，且最表層熔融黏度ηb與中間層熔融黏度ηa之比ηa/ηb為0.05~20，且上述中間層含有(甲基)丙烯酸酯單體作為上述交聯劑。
  2. 如請求項1之光交聯性透明黏著材料，其中中間層之(甲基)丙烯酸酯單體之濃度高於最表層之(甲基)丙烯酸酯單體之濃度。
  3. 如請求項1或2之光交聯性透明黏著材料，其中上述丙烯酸系聚合物(B)之重量平均分子量(Mw)為10萬~80萬，上述烯烴系聚合物(A)之重量平均分子量(Mw)為5萬~40萬。
  4. 如請求項1或2之光交聯性透明黏著材料，其中上述烯烴系聚合物(A)為選自由乙烯-α-烯烴共聚物、苯乙烯系彈性體及聚異丁烯樹脂所組成之群中之1種樹脂或2種以上之混合樹脂。
  5. 如請求項3之光交聯性透明黏著材料，其中上述烯烴系聚合物(A)為選自由乙烯-α-烯烴共聚物、苯乙烯系彈性體及聚異丁烯樹脂所組成之群中之1種樹脂或2種以上之混合樹脂。
  6. 如請求項1或2之光交聯性透明黏著材料，其中頻率100kHz~1MHz之上述中間層之相對介電常數為3.0以下。
  7. 如請求項3之光交聯性透明黏著材料，其中頻率100kHz~1MHz之上述中間層之相對介電常數為3.0以下。
  8. 如請求項4之光交聯性透明黏著材料，其中頻率100kHz~1MHz之上述中間層之相對介電常數為3.0以下。
  9. 如請求項5之光交聯性透明黏著材料，其中頻率100kHz~1MHz之上述中間層之相對介電常數為3.0以下。
  10. 一種光交聯性透明黏著材料，其特徵在於：其係具備含有丙烯酸系聚合物(B)之光反應物之最表層、及與其鄰接之含有烯烴系聚合物(A)之光反應物之中間層的透明黏著材料，頻率100kHz~1MHz之相對介電常數為3.3以下，且以厚度150μm換算，40℃、90%RH之透濕度為300g/m2/天以下。
  11. 如請求項10之光交聯性透明黏著材料，其中依據JIS K7136測定之霧值為5%以下。
  12. 一種透明黏著材料積層體，其係由如請求項1至9中任一項之光交聯性透明黏著材料及脫模膜積層而成。
  13. 一種光學裝置構成用積層體，其係使用如請求項10或11之光交聯性透明黏著材料及光學裝置構成構件而製作。
  14. 一種光學裝置構成用積層體，其具備如下構成：隔著如請求項12之透明黏著材料積層體之脫模膜，將光照射至上述透明黏著材料使之進行光交聯而使該透明黏著材料一次硬化，此後，使該經一次硬化之透明黏著材料積層於光學裝置構成構件，並隔著該光學裝置構成構件使光照射至上述透明黏著材料使之進行光交聯而使該透明黏著材料二次硬化而得。
  15. 一種光學裝置構成用積層體之製造方法，其特徵在於：使如請求項10或11之光交聯性透明黏著材料積層於光學裝置構成構件，並隔著該光學裝置構成構件使光照射至上述透明黏著材料而使該透明黏著材料進行光交聯。
  16. 一種光學裝置構成用積層體之製造方法，其特徵在於：使如請求項1至9中任一項之光交聯性透明黏著材料光交聯而使該透明黏著材料一次硬化，此後將該經一次硬化之透明黏著材料積層於光學裝置構成構件，並隔著該光學裝置構成構件使光照射至上述透明黏著材料使之進行光交聯而使該透明黏著材料二次硬化。
TW104131033A 2014-09-18 2015-09-18 光交聯性透明黏著材料、透明黏著材料積層體及光學裝置構成用積層體 TWI675082B (zh)

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