TWI658058B - Resin composition, pre-stain and laminate - Google Patents

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高橋博史
宮平哲郎
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Abstract

本發明係提供一種印刷電路板用樹脂組成物，其係不使用鹵素化合物或磷化合物，可維持優異之耐燃性，同時耐熱性、耐回焊性及鑽孔加工性亦優異，且吸水率亦低。本發明之樹脂組成物係含有非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)、馬來醯亞胺化合物(C)及無機填充劑(D)而成。

Description

樹脂組成物、預漬物及層合板
本發明係關於一種樹脂組成物，更詳而言之，係關於一種於印刷電路板用預漬物所使用之樹脂組成物、使其樹脂組成物含浸或塗佈於基材之預漬物、及使其預漬物硬化所得到之層合板。
熱硬化性樹脂係因顯現其交聯構造高之耐熱性或尺寸安定性，故被廣泛使用於電子零件等要求高信賴性之領域中。近年，使用熱硬化性樹脂所製作之印刷電路板等高密度化逐漸加速，故於銅箔層合板中係必須有微細配線形成用之高的銅箔接著性、或以鑽孔或沖孔所進行之開孔加工時之加工性。又，從近年之環境問題，要求無鉛焊錫之電子零件的搭載或無鹵之耐燃化，於銅箔層合板之熱硬化性樹脂係要求高於習知之耐熱性及耐燃性。進一步，為了製品的安全性或作業環境之提昇，只以毒性低的成分構成，期望不產生毒氣等之熱硬化性樹脂組成物。
取代含溴之耐燃劑的無鹵耐燃劑係已提出磷化合物。可使用於如此之耐燃化的磷化合物係可使用三苯基磷酸酯 或甲酚基二苯基磷酸酯等之磷酸酯類。但，磷酸酯係對鹼之耐性低，故使用含磷酸酯之環氧樹脂等而製造印刷基板時，在去膠渣處理或粗化製程中，磷酸化合物分解而材料成分溶出，或所得到之印刷基板的吸水率變高的問題仍存在(專利文獻1~3)。又，起因於此等之磷酸化合物的可塑性，樹脂之玻璃轉移點降低，或招致破裂強度或破裂延伸的降低等。
對於上述問題之解決對策，已提出使磷化合物組入於環氧樹脂骨架中(專利文獻4)，認為於去膠渣處理或粗化製程之時的處理液，磷化合物溶出之問題，或樹脂之玻璃轉移點之降低等的問題可減少。
但，使磷化合物組入於其骨架之環氧樹脂或酚樹脂等很昂貴，尚且為得到充分的耐燃性係必須使磷化合物大量調配於樹脂中，而使其樹脂組成物之各特性劣化。又，磷化合物係亦恐燃燒時產生磷等之有毒化合物。
磷化合物以外之其他的耐燃劑已知有金屬水合物，例如，氫氧化鋁係已知為加熱時利用放出結晶水之反應的耐燃劑(專利文獻5)。使氫氧化鋁調配於樹脂時，若氫氧化鋁之一般構造的三水鋁石之調配量多，受加熱時所放出之結晶水的影響，有時樹脂之耐熱性降低。進一步，其他之耐燃劑係亦已提出含有胺基三嗪骨架的酚樹脂作為含氮的樹脂(參照專利文獻6)，若其調配量變多，有時在加熱時產生分解氣體，耐熱性會降低。
又，使用含溴之耐燃劑或磷化合物以外之如上述的金 屬水合物作為耐燃劑時，樹脂組成物中之無機填充材的含量變高，故所得到之樹脂變硬變脆，鑽孔頭的摩耗快，鑽孔頭的折損或孔位置精度的降低，致鑽孔頭之交換頻率增加等，鑽孔加工性明顯降低的問題仍存在。
先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1：特開平11-124489號公報
專利文獻2：特開2001-254001號公報
專利文獻3：特開2004-067968號公報
專利文獻4：特開2001-283639號公報
專利文獻5：特開2001-226465號公報
專利文獻6：特開2008-127530號公報
因此，本發明之目的係提供一種印刷電路板用樹脂組成物，其係不使用鹵素化合物或磷化合物，可維持優異之耐燃性，同時耐熱性、耐回焊性及鑽孔加工性亦優異，且吸水率亦低。
繼而，本發明之樹脂組成物，其係含有非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)、馬來醯亞胺化合物(C)及無機填充劑(D)而成。
又，若依本發明之另一態樣，亦可提供一種使上述樹脂組成物含浸或塗佈於基材而成之預漬物、以及、使其預 漬物硬化所得到之層合板及使其預漬物與金屬箔層合並硬化而成之貼金屬箔的層合板。
若依本發明，可提供一種印刷電路板用樹脂組成物，其係不使用鹵素化合物或磷化合物，可維持優異之耐燃性，同時耐熱性、耐回焊性及鑽孔加工性亦優異，且吸水率亦低。其結果，使本發明之樹脂組成物含浸或塗佈於基材之預漬物進行硬化所得到之層合板及貼金屬箔的層合板係不含有鹵素化合物或磷化合物，可得到高的耐燃性且低吸水率，鑽孔加工性亦優異，故適宜於要求耐熱性、耐回焊性、信賴性及生產性之半導體用塑膠封裝體用的中心芯材。
發明之具體說明
本發明之樹脂組成物，其係含有非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)、馬來醯亞胺化合物(C)及無機填充劑(D)作為必要成分。以下，說明有關構成本發明之樹脂組成物的各成分。
〈非鹵素系環氧樹脂(A)〉
在本發明中所使用的非鹵素系環氧樹脂(A)係只要於1分子中具有2個以上之環氧基，於分子骨架內不具有鹵素原子之化合物即可，無特別限制。可舉例如雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A酚醛清漆型環氧樹脂、 3官能酚型環氧樹脂、4官能酚型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、聯苯基型環氧樹脂、芳烷基酚醛清漆型環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、多元醇型環氧樹脂、縮水甘油基胺、縮水甘油基酯、丁二烯等之雙鍵進行環氧基化之化合物、含有羥基之聚矽氧樹脂類與表氯醇之反應所得到的化合物等。此等之中，從耐燃性之觀點，尤宜為芳烷基酚醛清漆型環氧樹脂。芳烷基酚醛清漆型環氧樹脂可舉例如酚苯基芳烷基型環氧樹脂、酚聯苯基芳烷基型環氧樹脂、萘酚芳烷基型環氧樹脂等。此等之非鹵素系環氧樹脂(A)係可單獨或適宜組合2種以上而使用。
非鹵素系環氧樹脂(A)係相對於樹脂之總量100質量份，宜含有20~60質量份。此處，樹脂之總量謂非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)及馬來醯亞胺化合物(C)之合計質量者。
〈聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)〉
在本發明中所使用之聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)係以下述式(1)表示之於1分子中具有酚性羥基2個以上之樹脂。
(式中，m表示1以上之整數)
聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)宜以聯苯基芳烷基型酚樹脂中之合計的羥基數、與上述之非鹵素系環氧樹脂(A)中之環氧基數之比(OH/Ep)成為0.7~1.4之範圍的量含有。藉由以OH/Ep成為上述範圍的量含有聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)，可一邊維持玻璃轉移溫度一邊提昇耐熱性。具體之聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)的含量係亦依非鹵素系環氧樹脂(A)之含量而定，但從玻璃轉移溫度及耐熱性之觀點，宜相對於樹脂之總量為5~55質量份。
上述聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)係可依以往公知之方法進行合成。聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)之較佳的重量平均分子量為500~8000左右。聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)亦可使用市售者，可適宜使用例如KAYAHARD GPH-103(日本化藥股份公司製)等。
在無損本發明之效果的範圍中，除了聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)外，亦可併用其他之萘酚樹脂及/或酚樹脂。其他之萘酚樹脂及/或酚樹脂係只要為於1分子內結合於芳香族性之環的氫原子以羥基取代2個以上之化合物即可，無特別限制，可舉例如萘酚芳烷基樹脂、酚酚醛清漆樹脂、烷基酚酚醛清漆樹脂、雙酚A酚醛清漆樹脂、二環戊二烯型酚樹脂、Xylok型酚樹脂、萜烯型改性酚樹脂、聚乙烯基酚類、芳烷基型酚樹脂等。此等之中，從耐熱性、吸水率之觀點，尤宜為以下述式(II)所示之萘酚芳烷基樹脂(E)。
(式中，n表示1以上之整數)
萘酚芳烷基樹脂(E)之調配量從耐燃性、鑽孔加工性、低吸水性及耐熱性之觀點，相對於含有聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)之酚樹脂全體量，宜為80質量%以下。
上述萘酚芳烷基樹脂(E)係可依以往公知之方法進行合成。萘酚芳烷基樹脂(E)較佳的重量平均分子量為200~1000左右。萘酚芳烷基樹脂(E)係可使用市售者，可適宜使用例如SN-495(新日鐵化學股份公司製)。
〈馬來醯亞胺化合物(C)〉
在本發明中所使用之馬來醯亞胺化合物(C)係只要為於1分子中具有1個以上之馬來醯亞胺基的化合物即可使用，無特別限制。可舉例如N-苯基馬來醯亞胺、N-氫苯基馬來醯亞胺、雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基]丙烷、雙(3,5-二甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、雙(3,5-二乙基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷等。上述之雙馬來醯亞胺化合物係不僅為單體之形態，亦可為預聚物之形態，又，亦可為雙馬來醯亞胺化合物與胺化合物之預聚物等的形態。此等之馬來醯亞胺化合物 (C)係可單獨或適宜組合2種以上而使用。此等之中從耐熱性之觀點，宜為雙(4-馬來醯亞胺苯基)甲烷、2,2-雙[4-(4-馬來醯亞胺苯氧基)-苯基]丙烷、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷等。
從耐熱性、耐回焊性、及低吸水率之觀點，馬來醯亞胺化合物(C)係相對於樹脂之總量100質量份，宜為含有5~50質量份，更宜為5~20質量份。
〈無機填充劑(D)〉
在本發明所使用之無機填充劑(D)係只要為電路配線板用之樹脂組成物所使用的無機填充劑即可使用，無特別限制。可舉例如天然二氧化矽、熔融二氧化矽、非晶矽、中空二氧化矽等之二氧化矽類、水軟鋁石、氧化鉬、鉬酸鋅等之鉬化合物、氧化鋁、滑石、燒成滑石、雲母、玻璃短纖維、球狀玻璃(E玻璃、T玻璃、D玻璃等之玻璃微粉末類)等。此等無機填充劑係可單獨或適宜組合2種以上而使用。從耐燃性及耐熱性之觀點，上述無機填充劑之中宜為水軟鋁石。
無機填充劑(D)係從分散性之觀點，宜平均粒徑(D50)為0.2~5μm。又，D50意指中間徑，使所測定之粉體的粒度分布分成2個時之大側與小側成為等量之徑。無機填充劑之D50值一般係以濕式雷射繞射、散射法來測定。
無機填充劑(D)係相對於樹脂之總量100質量份， 宜含有50~150質量份，更宜為50~140質量份。藉由使無機填充劑(D)之含量為上述範圍，可使高的耐燃性與成形性併存。
無機填充劑(D)係亦可單獨添加於樹脂組成物，但亦可與矽烷偶合劑或濕潤分散劑併用而添加。矽烷偶合劑只要為一般可使用於無機物之表面處理的矽烷偶合劑即可使用，無特別限制。可舉例如γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷等之胺基矽烷系、γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷等之環氧基矽烷系、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等之乙烯基矽烷系、N-β-(N-乙烯基苯甲基胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷鹽酸鹽等之陰離子矽烷系、苯基矽烷系等，但不限定於此等。又，上述矽烷偶合劑可單獨或適宜組合2種以上而使用。
濕潤分散劑係只要為一般使用於塗料用之分散安定劑即可使用，無特別限制。此等分散安定劑係可使用市售者，可適宜使用例如BYK Chemie Japan(股)製之Disperbyk-110、111、180、161、BYK-W996、W9010、W903等。
〈聚矽氧粉末(F)〉
本發明之樹脂組成物係亦可依需要而含有聚矽氧粉末(F)。聚矽氧粉末(F)係有作為延遲燃燒時間、提高耐燃效果之耐燃助劑的作用。可適宜使用之聚矽氧粉末 (F)係可舉例如使矽氧烷鍵呈三次元網目狀交聯之聚甲基倍半矽氧烷經微粉末化者、使含乙烯基之二甲基聚矽氧烷與甲基氫化聚矽氧烷的加成聚合物經微粉末化者、使含乙烯基之二甲基聚矽氧烷與甲基氫化聚矽氧烷的加成聚合物之微粉末之表面被覆矽氧烷鍵呈三次元網目狀交聯之聚甲基倍半矽氧烷者、於無機擔持體表面被覆矽氧烷鍵呈三次元網目狀交聯之聚甲基倍半矽氧烷者等。此等聚矽氧粉末(F)係從分散性之觀點，宜平均粒徑(D50)為1~15μm。
聚矽氧粉末(F)之含量係相對於樹脂之總量100質量份，宜含有1~30質量份，更宜為1~20質量份。若聚矽氧粉末之含量超過30質量份，有時成形性或分散性降低。
〈其他之成分〉
本發明之樹脂組成物係於上述成分以外，亦可依需要而含有其他的成分。例如，為適當調節硬化速度，亦可含有硬化促進劑之硬化促進劑，可舉例如2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-苯基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑等之咪唑類、2-(二甲基胺基甲基)酚、三亞乙基二胺、三乙醇胺、1,8-二偶氮雙環(5.4.0)十一碳烯-7等的三級胺類、三苯基磷、二苯基磷、三丁基磷等之有機磷類、辛酸鋅等之金屬化合物、四苯基磷鎓‧四苯基硼酸鹽、四苯基磷鎓．乙基三苯基硼酸鹽、2-乙基-4-甲基咪唑．四苯基硼酸鹽、N-甲 基嗎啉．四苯基硼酸鹽等之四苯基硼鹽等。又，上述硬化促進劑可單獨或適宜組合2種以上而使用。硬化促進劑之添加量係從樹脂之硬化度或樹脂組成物之黏度等的觀點，可適當調整，一般，係相對於樹脂之總量100質量份，為0.01~15質量份。
本發明之樹脂組成物係在無損所期望的特性之範圍，亦可添加其他之熱硬化性樹脂、熱塑性樹脂、及其寡聚物或彈性體類等之各種高分子化合物、其他之耐燃性的化合物、添加劑等。此等係只要為一般可使用於印刷電路板用之樹脂組成物即可使用，無特別限制。耐燃性之化合物可舉例如三聚氰胺或苯並胍胺等之含氮的化合物或含噁嗪(Oxazine)環的化合物等。添加劑可舉例如紫外線吸收劑、抗氧化劑、共聚合起始劑、螢光增白劑、光增感劑、染料、顏料、增黏劑、滑劑、消泡劑、分散劑、流平劑、光澤劑、聚合抑制劑等，此等添加劑亦可依需要而單獨或適當組合2種以上而使用。
〈預漬物〉
本發明之預漬物係使上述之樹脂組成物含浸或塗佈於基材者。基材係可使用於各種印刷電路板材料所使用之公知者。可舉例如E玻璃、D玻璃、S玻璃、NE玻璃、T玻璃、Q玻璃等之玻璃纖維、或玻璃以外之無機纖維、或聚醯亞胺、聚醯胺、聚酯等之有機纖維，可依使用用途或性能而適當選擇。此等基材之中，更宜使用面方向之膨脹率 與鑽孔加工性之均衡性優異的E玻璃之玻璃纖維。
基材之形態係只要為含浸或塗佈樹脂組成物者即可使用，無特別限制。可舉例如織布、不織布、擦摩布、短纖股墊、表面墊等。又，基材之厚度一般為0.01~0.30mm左右，但不限定於此範圍。
本發明之預漬物係可藉由使上述之樹脂組成物含浸或塗佈於基材來製造。例如，使由上述之樹脂組成物與有機溶劑所構成之樹脂清漆含浸或塗佈於基材後，在100~200℃之乾燥環境中加熱1~60分鐘而使樹脂半硬化來製造。樹脂組成物(含有無機填充劑)對基材之含量宜相對於預漬物全體為20~90質量%的範圍。
有機溶劑係用以降低樹脂組成物之黏度，並提昇操作性同時提昇玻璃布之含浸性所使用。可使用於樹脂清漆之有機溶劑係只要為非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)及馬來醯亞胺化合物(C)溶解者即可使用，並無特別限定。可舉例如丙酮、甲乙酮、甲基異丁基酮、環己酮等之酮類、苯、甲苯、二甲苯等之芳香族烴類、二甲基甲醯胺或二甲基乙醯胺等之醯類等，但不限定於此。又，此等有機溶劑係亦可單獨或適當組合2種以上而使用。
〈層合板〉
本發明之層合板係層合上述之預漬物，成形(硬化)者。層合板係使上述之預漬物重疊1片或2片以上，依所 希望於其單面或雙面，配置銅或鋁等之金屬箔而層合，成形(硬化)來製造。使用之金屬箔係若為可使用於印刷配線板材料者即可使用，並無特別限制。又，於層合成形係可採用一般之印刷配線板用層合板及多層板之方法。例如，作為層合成形之條件一般係使用多段沖壓、多段真空沖壓、連續成形、高壓鍋成形機等，溫度一般為100~300℃，壓力為2~100kg f/cm2、加熱時間為0.5~5小時的範圍。又，在本發明中係亦可藉由組合上述之預漬物、另外準備之內層用的配線板而層合成形以形成多層板。
實施例
以下表示實施例及比較例，詳細說明本發明，但本發明係不限定於此等。
實施例1 〈樹脂組成物之調整〉
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)50質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量 份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
〈張貼金屬箔之層合板的製作〉
如上述般做法所得到之預漬物，重疊4片而於上下配置12μm厚的電解銅箔(3EC-III、三井金屬礦業(股)製)，以壓力30kgf/cm2、溫度220℃進行層合成形120分鐘，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例2
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、萘酚芳烷基樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq.)20質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以 甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例3
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)15質量份、甲酚酚醛清漆樹脂(PHENOLITE KA-1165、DIC(股)製、羥基當量：119g/eq.)15質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)55質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例4
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)15質量份、酚酚醛清漆樹脂(TD-2090、DIC(股)製、羥基當量：105g/eq.)15質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)55質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例5
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)15質量份、萘骨架型酚樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq.)15質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)55質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基) 甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例6
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)50質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、以聚矽氧樹脂被覆表面之聚矽氧橡膠粉末(聚矽氧複合粉末KMP-605、信越化學工業(股)製)20質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm 之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例7
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)40質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、以聚矽氧樹脂粉末(Tospearl 120、Momentive Performance materials Japan合同公司製)20質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例8
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)50質量份、酚酚醛清漆型環氧樹脂(EPICLON N-770、環氧當量：190g/eq.、DIC(股)製)30質量份、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂(EPICLON N-680、環氧當量：215g/eq、DIC(股)製)5質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例9
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)55質量份、萘型環氧樹脂(EPICLON EXA-4032-70M、環氧當量：152g/eq.、DIC(股)製)15質量份、萘骨架型4官能環氧樹脂(EPICLON EXA-4710、環氧當量：170g/eq、DIC(股)製)15質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺 苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例10
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)50質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、E玻璃填充劑(EGF、平均粒徑(D50)1.41μm、旭化成Electronics(股)製)100質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量 %的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例11
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)50質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、球狀熔融二氧化矽(SC 2050 MOB、Adomatex(股)製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥3分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例12
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)40質量份與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量： 321g/eq.、日本化藥(股)製)55質量份、雙馬來醯亞胺寡聚物(DAIMIDO-100、大和化成工業(股)製)5質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例13
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(EXB-9891、羥基當量：137g/eq.、DIC(股)製)5質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀 釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例14
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)5質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例15
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、萘酚芳烷基樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq、)15質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)5質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例16
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)15質量份、萘骨架型環氧樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq.)15質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC (股)製)5質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)50質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例17
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)5質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、以聚矽氧烷樹脂被覆 表面之聚矽氧橡膠粉末(聚矽氧複合粉末-KMP-605、信越化學工業(股)製)20質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
實施例18
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)5質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、以聚矽氧樹脂粉末(Tospearl 120、Momentive Performance materials Japan合同公司製)20質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱 乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例1
使萘酚芳烷基樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq.)35質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)50質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例2
使甲酚酚醛清漆樹脂(PHENOLITE KA-1165、DIC(股)製、羥基當量：119g/eq.)25質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本 化藥(股)製)60質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例3
使酚酚醛清漆樹脂(TD-2090、DIC(股)製、羥基當量：105g/eq.)25質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)60質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預 漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例4
使萘骨架型酚樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq)30質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)55質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例5
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)45質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量： 321g/eq.、日本化藥(股)製)55質量份、以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例6
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、萘酚芳烷基樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq.)20質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)60質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例7
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、甲酚酚醛清漆樹脂(PHENOLITE KA-1165、DIC(股)製、羥基當量：119g/eq.)20質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)60質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例8
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)15質量份、酚酚醛清漆樹脂(TD-2090、DIC(股)製、羥基當量：105g/eq.)15質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC- 3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)70質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例9
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、萘骨架型酚樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq.)20質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)60質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例10
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)25質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)10質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)65質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例11
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)14質量份、萘酚芳烷基樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq.)14質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂 (PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)10質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)62質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例12
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)12質量份、萘骨架型酚樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq.)12質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)10質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)66質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量 份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例13
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)20質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)60質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例14
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)10質量份、萘酚芳烷基樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq.)10質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)20質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)60質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例15
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)10質量份、萘骨架型酚樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq.)10質量份、胺基三嗪酚醛清漆樹脂(PHENOLITE LA-3018-50P、羥基當量：151g/eq.、DIC(股)製)20質量份、與聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC- 3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)60質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合濕潤分散劑(BYK-W903、BYK Chemie Japan(股)製)1.5質量份、水軟鋁石(APYRAL AOH60、Nabaltec製)120質量份、咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例16
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)35質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)50質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例17
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、萘酚芳烷基樹脂(SN-495、新日鐵化學(股)製、羥基當量：236g/eq.)20質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例18
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、甲酚酚醛清漆樹脂(PHENOLITE KA-1165、DIC(股)製、羥基當量：119g/eq.)20質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股) 製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例19
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、酚酚醛清漆樹脂(TD-2090、DIC(股)製、羥基當量：105g/eq)20質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
比較例20
使聯苯基芳烷基型酚樹脂(KAYAHARD GPH-103、日本化藥(股)製、羥基當量：231g/eq.)20質量份、萘 骨架型酚樹脂(EPICLON EXB-9500、DIC(股)製、羥基當量：153g/eq.)20質量份、聯苯基芳烷基型環氧樹脂(NC-3000-FH、環氧當量：321g/eq.、日本化藥(股)製)45質量份、與雙(3-乙基-5-甲基-4-馬來醯亞胺苯基)甲烷(BMI-70、KI化成製)15質量份以甲乙酮溶解混合，進一步，混合咪唑(2E4MZ、四國化成工業(股)製)0.01質量份而得到清漆。使此清漆以甲乙酮稀釋，含浸塗佈於厚度0.1mm之E玻璃織布，以160℃加熱乾燥5分鐘，而得到樹脂含量47.5質量%的預漬物。
使用所得到之預漬物以與實施例1相同做法，得到絕緣層厚0.4mm的銅箔層合板。
〈貼金屬箔之層合板的評估〉
對於所得到之貼金屬箔的層合板，進行耐燃性、吸水性、耐熱性、耐回焊性、及鑽孔加工性之評估。耐燃性及吸水性之評估係使貼金屬箔之層合板藉蝕刻除去全部銅箔之後，以下述方法實施。
(1)燃燒試驗
依據UL 94垂直燃燒試驗法而進行評估。
(2)吸水性
使預先以125℃、2小時乾燥機乾燥的50×50mm的試樣，使用壓力鍋試驗裝置(平山製作所(股)製)而測定 以121℃、2atm的條件放置5小時後的質量變化，算出對於放置前之質量的質量增加分作為吸水率(質量%)。
貼金屬箔之層合板的耐熱性、耐回焊性及鑽孔加工性的評估係以下述方法評估。
(3)耐熱性
使50×50mm之試樣於280℃焊錫浮動30分鐘，而藉目視判定進行去層合的有無。評估基準如以下般。
○：完全無異常
×：於0~30分鐘浮動之間產生去層合
(4)耐回焊性
於貼金屬箔之層合板之雙面形成殘銅率約63%之圖型者作為內層核芯，於樹脂片(ABF GX-13、厚37.5μm、味之素Fimetechno(股)製)與最外層增建銅箔12μm，製作以180℃、1小時30分鐘乾燥機加熱的4層板。切成120×60mm，以焊錫回焊裝置(Salamander、島津製作所(股)製)進行到達最高溫度280℃回焊20次而以目視判定增建層的去層合有無。評估基準如以下般。
○：完全無異常
×：發生去層合。
(5)鑽孔加工性
重疊貼金屬箔之層合板4片，於支撐板使用PS- 1160G(利昌工業(股)製)，於進入片(Entry sheet)使用LE 450(三菱瓦斯化學(股)製)，以ND-1 V212(日立Via mechanics(股)製)旋轉次數2000kpm、輸送速度2.0m/分鐘進行鑽孔加工，以對準器測定9000~10000孔的孔位置。
耐燃性、吸水率、耐熱性、耐回焊性及鑽孔加工性之評估結果，係如下述之表1~4所示般。又，表中之樹脂組成的數值表示質量份。
從表1及表2明顯地，使用實施例1~18的樹脂組成物之貼金屬箔的層合板係任一者均耐燃性、吸水率、耐熱性、耐回焊性及鑽孔加工性優異。然而，從表3及表4明顯地，使用比較例1~18的樹脂組成物之貼金屬箔的層合板係耐燃性、吸水率、耐熱性、耐回焊性及鑽孔加工性之各性能取得均衡性者均無，任一者之特性均差。進一步，從上述之評估結果，可謂以下者。
1)在比較例1~4中係不含有實施例1之聯苯基芳烷基樹脂，而使用其他之酚樹脂，故鑽孔加工性差。
2)比較例5~9中係因不含有實施例1~5之雙馬來醯亞胺，故耐熱性、耐回焊性、耐燃性差。
3)比較例10~12中係因不含有實施例1、2、5之雙馬來醯亞胺，為耐燃化雖添加已含有氮之胺基三嗪酚醛清漆，但耐燃效果低，因在高溫之氮的游離，而樹脂之耐回焊性差。
4)比較例13~15中係因不含有實施例1、2、5之雙馬來醯亞胺，而較比較例10~12更耐燃化，增量已含有氮之胺基三嗪酚醛清漆之結果，雖可得到充分的耐燃性，但因在高溫之氮的游離而不僅樹脂之耐回焊性，耐熱性亦惡化。
5)在比較例16~20中係不含有實施例1~5的水軟鋁石，故雖可得到充分的鑽孔加工性，但耐燃性及吸水率差。
使用本發明之樹脂組成物的積合板係不使用鹵素化合物或磷化合物，維持優異之耐燃性，同時並可實現耐燃性、耐回焊性及鑽孔加工性亦優異，且吸水率亦低之印刷 配線板用樹脂組成物。

Claims (12)

  1. 一種樹脂組成物，其係含有非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)、馬來醯亞胺化合物(C)、無機填充劑(D)及萘酚芳烷基樹脂(E)而成，前述萘酚芳烷基樹脂(E)的含量對於含有前述聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)之酚樹脂全體量而言為80質量%以下。
  2. 如申請專利範圍第1項之樹脂組成物，其中該非鹵素系環氧樹脂(A)為選自由酚苯基芳烷基型環氧樹脂、酚聯苯基芳烷基型環氧樹脂及萘酚芳烷基型環氧樹脂所成群者。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項之樹脂組成物，其中前述聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)為以下述式(I)所示者
    Figure TWI658058B_C0001
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項之樹脂組成物，其中前述非鹵素系環氧樹脂(A)對於非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)及馬來醯亞胺化合物(C)之合計質量100質量份而言，含有20~60質量 份。
  5. 如申請專利範圍第1項或第2項之樹脂組成物，其中前述聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)係以聯苯基芳烷基型酚樹脂中之合計的羥基數，與非鹵素系環氧樹脂(A)中之環氧基數之比(OH/Ep)成為0.7~1.4之範圍的量下含有。
  6. 如申請專利範圍第1項或第2項之樹脂組成物，其中前述馬來醯亞胺化合物(C)對於非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)及馬來醯亞胺化合物(C)之合計質量100質量份而言，含有5~50質量份。
  7. 如申請專利範圍第1項或第2項之樹脂組成物，其中前述無機填充劑(D)對於非鹵素系環氧樹脂(A)、聯苯基芳烷基型酚樹脂(B)及馬來醯亞胺化合物(C)之合計質量100質量份而言，含有50~150質量份。
  8. 如申請專利範圍第1項或第2項之樹脂組成物，其係進一步含有聚矽氧粉末(F)。
  9. 如申請專利範圍第1項或第2項之樹脂組成物，其中前述無機填充劑(D)為水鋁石(Boehmite)。
  10. 一種預漬物，其係使如申請專利範圍第1~9項中任一項之樹脂組成物含浸或塗佈於基材而成。
  11. 一種層合板，其係使如申請專利範圍第10項之預漬物層合成形。
  12. 一種金屬箔層合板，其係使如申請專利範圍第10項之預漬物與金屬箔層合成形。
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