TWI630457B - 光固化及熱固化樹脂組成物以及抗焊乾膜 - Google Patents
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Abstract
本發明係關於光固化及熱固化樹脂組成物，其包括：經酸改質的寡聚物，其分子中具有具丙烯酸酯基或不飽和雙鍵之光固化官能基、和羧基；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；具有熱固化官能基的熱固化黏合劑；具有90至120(Gpa)的E-模數之板狀無機填料；分散劑；和光引發劑，及自彼製得的抗焊乾膜。
Description
此申請案主張2016年2月5日向韓國智慧財產辦公室提出申請之韓國專利申請案第10-2016-0015303號之權利，茲將該案全文以引用方式納入本文中。
本發明係關於光固化及熱固化樹脂組成物以及抗焊乾膜。更特定地，本發明係關於光固化及熱固化樹脂組成物，其具有極佳的機械性質且可實現低的熱膨脹係數和高模數，同時能夠形成抗焊乾膜(DFSR)要求的精細圖案，及係關於具有上述性質的抗焊乾膜。
隨著各種電子裝置的微小化及變得更輕質，能夠形成精細開口圖案的光敏性抗焊劑用於印刷電路板、半導體封裝基板、撓性電路基板等。
半導體封裝產品是複雜的材料，其由非導體
(如環氧基模製物或抗焊劑)、半導體(如晶片)和導體(如電路板圖案)所組成，且為製成產品，須伴隨數個熱衝擊條件嚴苛的程序。但是，因為非導體、半導體、和導體的熱膨脹係數(CTE)的差異而出現零件的尺寸不安定性和翹曲現象的問題。當晶片模具和半導體基板藉焊劑球或金線連接時，此現象會引發晶片和基板之間的位置配置不當，且因為切應力而發生產品的裂紋和破裂，其會影響產品的壽命。
近年來，隨著基板厚度逐漸變薄，尺寸不安定性和翹曲現象的問題變得更嚴重。為解決此問題，開發材料以使得材料之間的CTE配置不當最小化。此外，持續要求開發熱膨脹係數較低的抗焊劑。
先前已知的乾膜型抗焊劑(DFSR：抗焊乾膜)所具有的熱膨脹係數具有45至70ppm的α1(Tg之前的熱膨脹係數)和140至170ppm的α2(Tg之後的熱膨脹係數)。
至於現有基質材料的芯，報導指出已開發出熱膨脹係數為10ppm或更低或5ppm或更低的材料。但是，尚未報導開發出可與該芯一起使用的抗焊劑材料。
此外，試圖藉由提高所用填料的含量來降低抗焊劑的熱膨脹係數。但是，如果填料含量提高至超過某些程度，會因為填料黏合性而引發欠佳的塗覆現象，且介於塗覆之後和固化之前的拉長百分比會降低，此會導致問題，如加工性受損。
抗焊劑通常須要如顯影性、高解析度、絕緣性、黏著性、耐熱焊性、耐鍍金性等之特性。特別地，除了該等特性以外，例如，用於半導體封裝基板之抗焊劑要求在-65℃至150℃的溫度循環試驗(TCT)、或施於細佈線的高加速應力試驗(HAST)中之耐破裂性。
近來，作為抗焊劑，膜厚度均勻度、表面平坦度、和薄膜形成性極佳的乾膜型抗焊劑受到關注。除了該等特性以外，此乾膜型抗焊劑可提供簡化抗焊劑形成程序、或減少在抗焊劑形成程序中排放的溶劑之優點。
過去，包括光聚合單體(如多官能性丙烯酸酯)和經酸改質的寡聚物、光引發劑、和熱固化黏合劑之光固化和熱固化樹脂組成物曾被用以形成抗焊劑。
但是，自該樹脂組成物形成的抗焊劑未展現高的玻璃轉變溫度或足夠的耐熱可靠性。因此，其缺點在於未滿足半導體裝置的封裝基質材料所須的PCT耐性、TCT耐熱性、對於細佈線的HAST耐性等。
此外，現有抗焊劑的楊氏模數(Young’s modulus)值為3至5Gpa，此取決於在抗焊劑的固體含量中之5至20體積%的填料含量。此外，當僅有樹脂用於抗焊劑且未添加填料時，楊氏模數值是2.5Gpa。
雖然常以提高填料含量來提高模數或降低CTE，但當抗焊劑的固體含量中之填料含量超過20體積%時，不利於精細圖案之形成。
本發明的一個目的是提供光固化及熱固化樹脂組成物，其提供乾膜型抗焊劑，該乾膜型抗焊劑具有特別低的熱膨脹係數和極佳的機械性質，可實現高模數，有助於形成精細圖案，有利於翹曲情況，同時滿足乾膜型抗焊劑所須的基本物理性質。
此外，本發明的另一目的係提供乾膜型抗焊劑(DFSR)，其具有特別低的熱膨脹係數和極佳的機械性質，可實現高模數，有助於精細圖案形成，有利於翹曲情況，同時滿足乾膜型抗焊劑所須的基本物理性質。
此外，本發明的又另一目的是提供膜型光固化和熱固化樹脂組成物，其具有對於半導體裝置的封裝基板之製造有用之極佳的機械性質，及使用此固化產物之乾膜焊劑。
本說明書中，提出一種光固化及熱固化樹脂組成物，包括經酸改質的寡聚物，其分子中具有具丙烯酸酯基或不飽和雙鍵之光固化官能基、和羧基；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；具有熱固化官能基的熱固化黏合劑；具有90至120(Gpa)的E-模數之板狀無機填料；分散劑；和光引發劑，其中板狀無機填料包含板狀滑石粉末，該板狀滑石粉
末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
較佳地，該板狀無機填料包含板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有96%或更高的白度，0.6至1.5μm的粒子尺寸(D50)，4至7μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.5至0.7%的水含量，0.09至0.1g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之18至24m2/g的比表面積。
以總組成物固體含量計，該板狀無機填料含量為20重量%至60重量%。此外，以總組成物固體含量計，該板狀無機填料含量為40重量%至55重量%。
該經酸改質的寡聚物包括以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物。
以樹脂組成物總重計，該經酸改質的寡聚物含量為5重量%至75重量%。
該光聚合單體包括具有至少兩個光固化不飽和官能基之以丙烯酸酯為基礎的化合物。
該光聚合單體包括含羥基之以丙烯酸酯為基礎的化合物、水溶性之以丙烯酸酯為基礎的化合物、以聚酯丙烯酸酯為基礎的化合物、以聚胺甲酸酯丙烯酸酯為基礎的化合物、以環氧基丙烯酸酯為基礎的化合物、以經己內酯改質的丙烯酸酯為基礎的化合物、或其中的二或更多
者之混合物。
以樹脂組成物總重計，該光聚合單體含量為5重量%至30重量%。
該光引發劑包括苯偶姻和其烷基醚、乙醯苯、蒽醌、噻噸酮(thioxanthone)、縮酮、二苯基酮、α-胺基乙醯苯、醯基膦氧化物、和肟酯(oxime ester)。
以該樹脂組成物總重計，該光引發劑含量為0.5重量%至30重量%。
該熱固化官能基係選自由環氧基、氧呾基(oxetanyl group)、環狀醚基、和環狀硫醚基所組成之群組中之至少一者。
基於1當量經酸改質的寡聚物的羧基，該熱固化黏合劑含量對應於0.5至2.0當量。
該光固化及熱固化樹脂組成物另包括溶劑；及選自由環氧基固化劑、熱固化黏合劑觸媒、顏料、和添加劑所組成之群組中之至少一者。
此外，本說明書中，提出一種抗焊乾膜，其包括分子中具有具丙烯酸酯基或不飽和雙鍵的光固化官能基、和羧基之經酸改質的寡聚物；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；和具有熱固化官能基的熱固化黏合劑之固化產物，及具有90至120(Gpa)的E-模數之板狀無機填料，其分散於固化產物中。
該固化產物可包括經酸改質的寡聚物之光固化官能基和熱固化黏合劑的熱固化官能基交聯之交聯結
構；經酸改質的寡聚物之光固化官能基和光聚合單體的不飽和官能基彼此交聯之交聯結構；和自經酸改質的寡聚物衍生的交聯結構。
該抗焊乾膜所具有的熱膨脹係數低於20ppm/K。該抗焊乾膜具有9至11Gpa的楊氏模數(Young’s modulus)。
該板狀有機填料包含板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
以抗焊劑固體含量計，該板狀有機填料含量為20重量%至60重量%。
根據本發明，所提出的乾膜型抗焊劑(DFSR)具有特別低的熱膨脹係數和極佳的機械性質，可實現高模數，有助於精細圖案形成，有利於翹曲情況，同時滿足乾膜型抗焊劑所須的基本物理性質，此藉由使用包括具有高模數和特定物理性質的板狀無機填料和分散劑之光敏性樹脂組成物達成。
圖1為電子顯微影像(SEM)，其出示本發
明之實例1及用於比較的比較例1至5的精細圖案形成結果。
圖2係出示本發明之實例1至3及用於比較的比較例1至5之楊氏模數與填料含量關係的圖。
圖3係出示本發明之實例1至3及用於比較的比較例1、2和4之熱膨脹係數與溫度關係的圖。
以下將更詳細地描述根據本發明之具體實施例的光固化及熱固化樹脂組成物和DFSR。
根據本發明之具體實施例，提出光固化及熱固化樹脂組成物，其包括：經酸改質的寡聚物，其分子中具有具丙烯酸酯基或不飽和雙鍵之光固化官能基、和羧基；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；具有熱固化官能基的熱固化黏合劑；具有90至120(Gpa)的E-模數之板狀無機填料；分散劑；和光引發劑，其中板狀無機填料包含板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
本發明之光固化及熱固化樹脂組成物是指光敏性樹脂組成物。本發明之樹脂組成物使用具有特定模數的板狀無機填料並含有某些量的板狀無機填料，並因此，
即使填料含量超過抗焊劑之固體含量的20體積%，仍有助於精細圖案之形成並可實現抗焊劑所須的低熱膨脹係數(CTE)和高模量。因此，其可提供有利於翹曲情況且機械性質極佳的乾膜型抗焊劑。
E-模數是指楊氏模數，其為彈性模數，指出標的物在兩側拉伸時的伸縮度。特定言之，其可根據ISO 527和ASTM D638標準藉廣用試驗機械測得。
該光固化及熱固化樹脂組成物可包括上述經酸改質的寡聚物、光聚合單體、光引發劑、熱固化黏合劑、具有特定物理性質的板狀無機填料和分散劑。
一個具體實施例的樹脂組成物可經由以下程序用於形成DFSR。首先，藉樹脂組成物形成膜，此膜層合於選定的基板上，之後樹脂組成物之其上將形成DFSR的部分選擇性地曝於光。之後，當使用鹼液顯影時，已形成交聯結構之樹脂組成物的曝光部分留在基板上，樹脂組成物之其餘未曝光的部分可溶於顯影液中並被消除。
之後，當藉由對留在基板上的樹脂組成物熱處理以進行熱固化程序時，經酸改質的寡聚物，例如，羧基，可與熱固化黏合劑的熱固化基團反應形成交聯鍵，結果，藉熱固化形成交聯結構，且DFSR可形成於板的所欲部分上。
此處，樹脂組成物可在熱固化程序中具有第二交聯結構。此外，當樹脂組成物用以形成DFSR時，隨著構成DFSR的樹脂組成物之固化產物包括交聯結構及其
他殘留化合物的量被最小化，可確保較高的顯影性質，並據此，易實現細的間距。此外，當使用該光固化及熱固化樹脂組成物時，所提供的抗焊乾膜具有物理性質，如低的α粒子發射、低介電常數、低的熱膨脹係數、極佳的耐熱可靠性等。特別地，組成物可提供具有最小化的翹曲和極佳的機械性質DFSR。
基於總組成物固體含量，光固化及熱固化樹脂組成物含有20重量%至60重量%(固體含量)的該板狀無機填料。當固體含量轉化成樹脂組成物的體積比時，其對應於總樹脂組成物的固體含量之20至40體積%或30至35體積%。
該板狀無機填料包括板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
特定言之，該板狀無機填料較佳地包括板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有96%或更高的白度，0.6至1.5μm的粒子尺寸(D50)，4至7μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.5至0.7%的水含量，0.09至0.1g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之18至24m2/g的比表面積。
一個具體實施例之光固化及熱固化樹脂組成物中，基於總組成物固體含量計，該無機填料含量為20
重量%至60重量%，40重量%至55重量%，或45重量%至55重量%。若無機填料含量過低，則最終製得的DFSR的硬度和剛性未能充分確保，因此降低加工性，添加無機填料的效果未能完全展現。此外，若無機填料含量過高，則無機填料不易分散於具體實施例之光固化及熱固化樹脂組成物中，且因為樹脂組成物的黏度明顯提高，所以不易塗覆於基板上，並據此，難製造抗焊乾膜，且最終製得的抗焊乾膜的拉長百分比等，會降低。
此處，本發明中，板狀無機填料在整體樹脂組成物中的固體含量是指僅排除溶劑和揮發性組份計算的值。
此外，板狀無機填料在總樹脂組成物中的體積比是指考慮各填料和樹脂的密度計算的值。
下文中，將更詳細地描述根據具體實施例之樹脂組成物的各組份。
經酸改質的寡聚物
樹脂組成物中，有利地，樹脂與具有較高結晶趨勢和較高間/內作用的填料一起使用。即，介於聚合物鏈之間的吸引力越高，將越有利。
具體實施例之樹脂組成物可包括一般已知之經酸改質的寡聚物。
至於該經酸改質的寡聚物，可以無限制地使用已知可用於用以形成DFSR的樹脂組成物作為分子中具有羧基和光固化官能基(例如具有丙烯酸酯基或不飽和雙
鍵之光固化官能基和羧基)的寡聚物之所有組份。例如，此額外之經酸改質的寡聚物的主鏈可為酚醛環氧樹脂或聚胺甲酸酯等，羧基和丙烯酸酯基等引至主鏈的組份可作為額外之經酸改質的寡聚物。
光固化官能基較佳地為丙烯酸酯基。此處，藉由共聚合具有羧基的聚合單體和包括以丙烯酸酯為基礎的化合物之單體，該經酸改質的寡聚物以寡聚物形式得到。
更特定言之，可用於樹脂組成物之額外的第二經酸改質的寡聚物如下：(1)含羧基的樹脂，其藉共聚(a)不飽和羧酸，如(甲基)丙烯酸，和(b)具有不飽和雙鍵的化合物，如苯乙烯、α-甲基苯乙烯、低碳(甲基)丙烯酸烷酯、異丁烯之類而得；(2)含羧酸的光敏性樹脂，其藉由使得(a)不飽和羧酸和(b)具有不飽和雙鍵的化合物之共聚物的一部分與具烯系不飽和基(如乙烯基、烯丙基、(甲基)丙烯醯基之類)和反應基(如環氧基)的化合物或醯基氯(如(甲基)丙烯酸環氧丙酯)反應，及之後添加乙烯系不飽和基作為懸垂基而得；(3)含羧基的光敏性樹脂，其藉由使得(c)具有環氧基和不飽和雙鍵的化合物(如(甲基)丙烯酸環氧丙酯、α-甲基(甲基)丙烯酸環氧丙酯之類和(b)具有不飽和雙鍵的化合物之共聚物與(a)不飽和羧酸反應，及
使得所製得的二級羥基與(d)飽和或不飽和多元酸酐(如酞酸酐、四氫酞酸酐、六氫酞酸酐之類)反應而得；(4)含羧基的光敏性樹脂，其藉由使(e)具不飽和雙鍵的酸酐(如順丁烯二酸酐、伊康酸酐之類)和(b)具不飽和鍵的化合物之共聚物與(f)具一個羥基和一或多個乙烯系不飽和雙鍵的化合物(如(甲基)丙烯酸羥烷酯)反應而得；(5)含羧基的光敏性樹脂，其藉(g)下文中揭示之分子中具有二或更多個環氧基的多官能性環氧基化合物或藉多官能性環氧化合物的羥基與表氯醇之額外的環氧化反應所得的多官能性環氧樹脂的環氧基與(h)不飽和單羧酸(如(甲基)丙烯酸之類))的羧基之酯化反應(完全或部分酯化反應，較佳地，完全酯化反應)，伴隨所製得的羥基與(d)飽和或不飽和多元酸酐之額外反應而得；(6)含羧基的樹脂，其藉(b)具不飽和雙鍵之化合物和(甲基)丙烯酸環氧丙酯之共聚物的環氧基與(i)分子中具一個羧基的有機酸(如C2-C17烷基羧酸)或含芳基但不具有乙烯系不飽和鍵的烷基羧酸反應，之後令所製得的二級羥基與(d)飽和或不飽和多元酸酐反應而製得；(7)含羧基的胺甲酸酯樹脂，其藉(j)二異氰酸酯(如脂族二異氰酸酯、支鏈脂族二異氰酸酯、脂環狀二異氰酸酯、或芳族二異氰酸酯)、(k)含羧基的二醇化合物(如二羥甲基丙酸、或二羥甲基丁酸)、和(m)二醇
化合物(如以聚碳酸酯為基礎的多元醇、以聚醚為基礎的多元醇、以聚酯為基礎的多元醇、以聚烯烴為基礎的多元醇、以丙烯醯基為基礎的多元醇、以雙酚A為基礎的伸烷基氧化物加合物二醇、及具有酚系羥基和醇系羥基的化合物之類)之多元加成反應製得；(8)含羧基的光敏性胺甲酸酯樹脂，其藉(j)二異氰酸酯、(n)二官能性環氧樹脂的(甲基)丙烯酸酯(如雙酚A型環氧樹脂、氫化的雙酚A型環氧樹脂、溴化的雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、二甲苯酚型環氧樹脂、雙酚型環氧樹脂之類)或其經部分改質的雙酐、(k)含羧基的二醇化合物、和(m)二醇化合物之多元加成反應得到；(9)含羧基的胺甲酸酯樹脂，其藉由在合成(7)或(8)中所述的樹脂的期間內，添加(f)具一個羥基並具有至少一個乙烯系不飽和雙鍵的化合物(如(甲基)丙烯酸羥烷酯之類)以於終端引入不飽和雙鍵而製得；(10)含羧基的胺甲酸酯樹脂，其藉在合成(7)或(8)中所述樹脂的期間內，添加分子中具有一個異氰酸酯基和一或多個(甲基)丙烯醯基及一或多個(甲基)丙烯醯基的化合物(如異佛爾酮二異氰酸酯和三丙烯酸季戊四醇酯的等莫耳反應產物)，並將(甲基)丙烯醯基引至所得產物終端而得；(11)含羧基的光敏性樹脂，其藉由使以下揭示之分子中具有二或更多個氧呾(氧呾)環的多官能性氧呾化合
物與(h)不飽和單羧酸反應以得到經改質的氧呾化合物，及使所得之經改質的氧呾化合物的一級羥基與(d)飽和或不飽和多元酸酐反應而得；(12)含羧基的光敏性樹脂，其藉由將不飽和雙鍵引至雙環氧基化合物和雙酚的反應產物中，之後與(d)飽和或不飽和多元羧酸酐反應而得；和(13)含羧基的光敏性樹脂，其藉由使得酚醛型酚樹脂、和伸烷化氧(伸乙化氧、伸丙化氧、伸丁化氧、三伸甲基化氧、四氫呋喃)和/或環狀碳酸酯(如伸乙基碳酸酯、伸丙基碳酸酯、伸丁基碳酸酯、和2,3-碳酸酯丙基甲基丙烯酸酯)的反應產物與(h)不飽和單羧酸反應，及之後令所得的產物與(d)飽和或不飽和多元酸酐反應而得。
上述組份中，當用於樹脂合成之含有異氰酸酯基的化合物係(7)至(10)中之不包括苯環的二異氰酸酯，且當用於樹脂合成的多官能性或二官能性環氧樹脂係(5)和(8)中之具有雙酚A骨架、雙酚F骨架、聯苯骨架、或二甲苯酚骨架、或其氫化的化合物的直鏈結構化合物時，可得到就DFSR之撓性的觀點，作為該經酸改質的寡聚物的較佳組份。此外，另一特點中，就翹曲觀點，樹脂(7)至(10)之主鏈中含有胺甲酸酯鍵之經改質的產物為較佳者。
此外，作為該經酸改質的寡聚物，可使用市售組份，其特定例子包括ZAR-2000、CCR-1235、ZFR-
1122和CCR-1291H(日本化藥股份有限公司)。
該經酸改質的寡聚物之更特定的例子包括以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物。該以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物是指1)介於環氧基化合物或多環氧基化合物和2)以(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物或以羥基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物之間的反應產物。
使用以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物，DFSF的撓性等經充分確保，且所提供的DFSF展現較低的熱膨脹係數和改良的耐熱可靠性，並可較佳地作為用於半導體裝置的封裝基質材料。
可以使用自甲酚酚醛衍生的環氧基(甲基)丙烯酸酯化合物或自雙酚F衍生的環氧基(甲基)丙烯酸酯化合物作為以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物。此外，以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物含有重量比為4：1至1：1，或重量比為3：1至2：1之自甲酚酚醛衍生的環氧基(甲基)丙烯酸酯化合物和自雙酚F衍生的環氧基(甲基)丙烯酸酯化合物。
該以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物具有5,000至50,000、或6,000至20,000的重量平均分子量。若該以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物的重量平均分子量過高，則光固化丙烯酸酯的比相對降低，此會導致DFSR的顯影性質或強度受損。若該以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物的重量平均分子量過
低，則在無機填料的分散期間內發生填料粒子沉澱或聚集，具體實施例之樹脂組成物會過度顯影。
以具體實施例之樹脂組成物總重計，該經酸改質的寡聚物含量為5至75重量%，或10至50重量%。此外，任意地，該光固化及熱固化樹脂組成物包括該經酸改質的寡聚物和第二經酸改質之包括羧基和光固化不飽和官能基的寡聚物，其含量為5至75重量%、或10至50重量%。若該經酸改質的寡聚物含量過低，則樹脂組成物的顯影性質降低且DFSR的強度降低。反之，若該經酸改質的寡聚物含量過高，則不僅樹脂組成物過度顯影，塗覆期間內的均勻度也降低。
此外，該經酸改質的寡聚物的酸值為約40至120mgKOH/g，或約50至150mgKOH/g，或約60至120mgKOH/g。若酸值過低，則鹼顯影性質降低，反之，若過高，因為甚至於光固化部分(例如曝光部分)會溶解，所以難形成正常的DFSR圖案。
光聚合單體
另一方面，具體實施例之樹脂組成物包括聚合單體。此聚合單體，例如，可為具二或更多個光固化不飽和官能基(如多官能性乙烯基等)且當曝光時藉光固化可與該經酸改質的寡聚物的不飽和官能基形成交聯鍵以形成交聯結構的化合物。因此，對應於形成DFSR部分之曝光部分的樹脂組成物未被鹼顯影而留在基板上。
可使用於室溫為液相的光聚合單體，因此，
可根據塗覆法用於控制樹脂組成物的黏度，或更改良未曝光部分的鹼顯影性質。
可以使用具二或更多個光固化不飽和官能基之以(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物作為光聚合單體。
更特定的例子包括一或多種選自由以下所組成之群組之化合物：含羥基之以丙烯酸酯為基礎的化合物，如丙烯酸2-羥乙酯、丙烯酸2-羥丙酯、三丙烯酸季戊四醇酯、五丙烯酸二季戊四醇酯等；水溶性之以丙烯酸酯為基礎的化合物，如二丙烯酸聚乙二醇酯、二丙烯酸聚丙二醇酯等；多官能性之以多羥基醇的聚酯丙烯酸醇為基礎的化合物，如三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、四丙烯酸季戊四醇酯、六丙烯酸二季戊四醇酯等；多官能性醇(如三羥甲基丙烷、氫化的雙酚A等)或多酚(如雙酚A、雙酚等)的伸乙化氧加合物和/或伸丙化氧加合物之以丙烯酸酯為基礎的化合物；以多官能性或單官能性聚胺甲酸酯為基礎的化合物，其為含羥基之以丙烯酸酯為基礎的化合物的異氰酸酯加合物；以環氧基丙烯酸酯為基礎的化合物，其為雙酚A二環氧丙醚、氫化的雙酚A二環氧丙醚、或酚酚醛環氧樹脂的(甲基)丙烯酸加合物；以經己內酯改質的丙烯酸酯為基礎的化合物，如經己內酯改質的三羥甲基四丙烯酸酯、經ε-己內酯改質的二季戊四醇的丙烯酸酯、經己內酯改質的羥基戊酸異戊二醇酯二丙烯酸酯；和對應於上述以丙烯酸酯為基礎的化合物之以(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物之以光敏性(甲基)丙烯酸酯為基礎
的化合物，且其可單獨使用或二或更多者併用。
其中，作為光聚合單體，較佳地使用分子中具有二或更多個(甲基)丙烯醯基之以多官能性(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物。特別地，適當地使用三丙烯酸季戊四醇酯、二羥甲基丙烷三丙烯酸酯、六丙烯酸二季戊四醇酯、經己內酯改質的二三羥甲基丙烷四丙烯酸酯之類。市售光聚合單體的例子包括DPEA-12(KAYARAD)等。
基於樹脂組成物總重，光聚合單體含量為1至30重量%，或2至20重量%。若光聚合單體含量過低，則光固化不足，若含量過高，則DFSR未充分乾燥，且物理性質受損。
光引發劑
具體實施例之樹脂組成物包括光引發劑。此光引發劑，例如，在樹脂組成物的曝光部分扮演引發該經酸改質的寡聚物和光聚合單體之間的自由基光固化的角色。
作為光引發劑，可使用任何已知材料，例如，可使用以苯偶姻為基礎的化合物，如苯偶姻、苯偶姻甲醚、苯偶姻乙醚等和其烷基酯；以乙醯苯為基礎的化合物，如乙醯苯、2,2-二甲氧基-2-苯基乙醯苯、1,1-二氯乙醯苯、4-(1-三級丁基二氧基-1-甲基乙基)乙醯苯等；以蒽醌為基礎的化合物，如2-甲基蒽醌、2-戊基蒽醌、2-三級丁基蒽醌、1-氯蒽醌等；以噻噸酮(thioxanthone)為
基礎的化合物，如2,4-二甲基噻噸酮、2,4-二異丙基噻噸酮、2-氯噻噸酮等；以縮酮為基礎的化合物，如乙醯苯二甲縮酮、苄基二甲縮酮等；和以二苯基酮為基礎的化合物，如二苯基酮、4-(1-三級丁基二氧基-1-甲基乙基)二苯基酮、3,3’,4,4’-肆(三級丁基二氧基羰基)二苯基酮等。
此外，以α-胺基乙醯苯為基礎的化合物，如2-甲基-1-[4-(甲巰基)苯基]-2-嗎啉代丙酮-1,2-苄基-2-二甲胺基-1-(4-嗎啉代苯基)-丁-1-酮、2-(二甲胺基)-2-[(4-甲基苯基)甲基]-1-[4-(4-嗎啉基)苯基]-1-丁酮、N,N-二甲胺基乙醯苯(市售品，Irgacure(註冊商標)907、Irgacure 369、Irgacure 379等)，汽巴精化股份有限公司(現在的日本汽巴股份有限公司)的市售品；以醯基膦氧化物為基礎的化合物，如2,4,6-三甲基苄醯基二苯基膦氧化物、雙(2,4,6-三甲基苄醯基)-苯基膦氧化物、雙(2,6-二甲氧基苄醯基)-2,4,4-三甲基-戊基膦氧化物(市售品，Lucirin(註冊商標)TPO，BASF Co.,Ltd.的市售品，Irgacure 819，汽巴精化股份有限公司的市售品)可為較佳的光引發劑。
此外，可包括以肟酯為基礎的化合物作為其他較佳的光引發劑。以肟酯為基礎的化合物的特定例子包括2-(乙醯氧基亞胺基甲基)噻噸-9-酮、(1,2-辛二酮，1-[4-(苯巰基)苯基]-,2-(O-苄醯基肟)(安息香基乙基醚(ethanone)、1-[9-乙基-6-(2-甲基苄醯基)-9H-咔
唑-3-基]-,1-(O-乙醯氧基肟))等。市售品可包括GGI-325、Irgacure OXE01、和Irgacure OXE02(得自汽巴精化股份有限公司)、N-1919(得自ADEKA Co.,Ltd.,)和Darocur TPO(汽巴精化股份有限公司的市售品)。
以樹脂組成物總重計，光引發劑含量為約0.5至20重量%，或約1至10重量%，或約1至5重量%。若光引發劑含量過低，則未能適當地光固化，反之，若含量過高，則樹脂組成物的解析度受損或DFSR的可靠性不足。
熱固化黏合劑
具體實施例之樹脂組成物包括具有熱固化官能基(例如，選自由環氧基、氧呾基、環狀醚基、和環狀硫醚基所組成之群組中之一或多者)之熱固化黏合劑。此熱固化黏合劑藉熱固化與該經酸改質的寡聚物等形成交聯鍵以確保DFSR的耐熱性或機械性質。此外，熱固化黏合劑不限於其類型，可使用技術中習知的材料。
作為熱固化黏合劑，可使用分子中具二或更多個環狀醚基和/或環狀硫醚基(下文中稱為環狀(硫)醚基)的樹脂，且可使用二官能性環氧樹脂。亦可使用其他二異氰酸酯或二官能性嵌段的異氰酸酯。
分子中具二或更多個環狀(硫)醚基的熱固化黏合劑可為分子中具有二或更多個選自3-、4-、或5-員環狀醚基或環狀硫醚基中之任一種或二種的化合物。此外，熱固化黏合劑可為分子中具二或更多個環氧基的多官
能性環氧化合物、分子中具有至少兩個氧呾基的多官能性氧呾化合物、或分子中具有至少兩個硫醚基的ε-硫化物等。
多官能性環氧基化合物的特定例子包括雙酚A型環氧樹脂、氫化的雙酚A型環氧樹脂、溴化的雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、酚醛型環氧樹脂、酚醛樹脂型環氧樹脂(phenol novolac-type epoxy resin)、甲酚酚醛型環氧樹脂、N-環氧丙基型環氧樹脂、雙酚A的酚醛型環氧樹脂、二甲苯酚型環氧樹脂、雙酚型環氧樹脂、螯合型環氧樹脂、乙二醛型環氧樹脂、含胺基的環氧樹脂、經橡膠改質的環氧樹脂、二環戊二烯酚系型環氧樹脂、二環氧丙基酞酸酯樹脂、雜環環氧樹脂、四環氧丙基二甲苯酚基乙烷樹脂、經聚矽氧改質的環氧樹脂、經ε-己內酯改質的環氧樹脂等。此外，為了要提供阻燃性，可以使用結構中已引入原子(如磷等)的化合物。這些環氧樹脂經由熱固化程序改良了固化膜的特性，如黏著性、耐熱焊性、耐無電鍍敷性。
多官能性氧呾化合物的例子包括多官能性氧呾，如雙[(3-甲基-3-氧呾基甲氧基)甲基]醚、雙[(3-乙基-3-氧呾基甲氧基)甲基]醚、1,4-雙[(3-甲基-3-氧呾基甲氧基)甲基]苯、1,4-雙[(3-乙基-3-氧呾基甲氧基)甲基]苯、(3-甲基-3-氧呾基)甲基丙烯酸酯、(3-乙基-3-氧呾基)異丁烯酸酯、(3-甲基-3-氧呾基)甲基異丁烯酸酯、(3-乙基-3-氧呾基)甲基異丁烯酸酯、及其寡聚物或
共聚物，且亦包括氧呾醇和具有羥基的樹脂(如酚醛樹脂、聚(對-羥基苯乙烯)、cardo型雙酚、杯形芳香物(calix arenes)、杯形間苯二酚(calix resorcinarenes)、倍半矽氧烷等)之酯化產物。此外，可包括具有氧呾環的不飽和單體和(甲基)丙烯酸烷酯之共聚物。
分子中具二或更多個環狀硫醚基之化合物的例子包括日本環氧樹脂股份有限公司生產的雙酚A型ε-硫化物樹脂(YL720)。此外，可使用酚醛環氧基樹脂的環氧基的氧原子經硫原子取代之ε-硫化物樹脂。
此外，另一者是國都化學股份有限公司生產的市售品YDCN-500-80P。
基於1當量該經酸改質的寡聚物的羧基，該熱固化黏合劑含量對應於0.5至2.0當量。例如，光固化和熱固化樹脂黏合劑包括0.1至30重量%，或0.1至10重量%的熱固化黏合劑。若熱固化黏合劑含樣過低，則固化之後，羧基留在DFSR中並因此損及耐熱性、耐鹼性、絕電性等。反之，若含量過高，則因為低分子量環狀(硫)醚基留在經乾燥的塗膜中，因此降低膜強度。
板狀無機填料
關於乾膜型抗焊劑中的高彈性模數，考慮以下式表示的楊氏模數。
式1中，E是楊氏模數，F是在張力下施於材
料的力，A0是被施力的原始截面積，△L是材料的長度變化，L0是材料的原長度。
此外，為提供高的彈性模數，希望樹脂組成物和抗焊劑中之填料本身的模數(Eα)高。此外，有利地，填料以小粒子尺寸大量填充並具有表面積被最大化的形狀。特定言之，在填料的形狀中，縱橫比自球、立方體、和板形提高，較佳地使用板形填料使得樹脂-填料的接觸面積最大化。
基於這些點，本發明之特徵在於使用具有高模數和特定物理性質的板狀無機填料。
較佳地，板狀無機填料的E-模數可為90至120(Gpa)。此外，較佳地，該板狀無機填料使用具有特定性質(如上述高E-模數)的滑石粉末。
更佳地，該板狀無機填料包括板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
更佳地，該板狀無機填料所包括的該板狀滑石粉末具有96%或更高的白度，0.6至1.5μm的粒子尺寸(D50)，4至7μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.5至0.7%的水含量，0.09至0.1g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之18至24m2/g的比表面積。
此處，當無機填料的物理性質未符合時，例
如，若無機填料的粒子尺寸低於0.6μm，比表面積相對提高，介於樹脂和填料之間的接觸面積過大，引發介於乾膜和PCB基板之間的黏著性降低的問題。反之，若無機填料的粒子尺寸超過2μm，則對精細圖案之形成造成負面影響。
該板狀填料扮演改良耐熱安定性、對熱的尺寸安定性、和樹脂的黏著力的角色。其亦作為強化顏色的體質顏料(body pigment)。
此外，必要時，無機或有機填料另用於本發明，且使用例如硫酸鋇、硫酸鈦、非晶狀矽石、晶狀矽石、熔凝矽石、球狀矽石、滑石、黏土、碳酸鎂、碳酸鈣、氧化鋁(鋁石)、氫氧化鋁、雲母等。
此外，本發明中，較佳地，以總樹脂組成物固體含量計，該板狀無機填料用量為20至40體積%，更佳為30至35體積%。當填料在總樹脂組成物固體含量中的體積百分比轉化成重量百分比時，可使用以下的含量範圍。
即，以總樹脂組成物固體含量計，該板狀無機填料含量為20至60重量%，或40至55重量%，或45至55重量%。所用無機填料的固體含量超過60重量%時，組成物的黏度提高，此損及塗覆性質或降低固化程度，此非較佳者。此外，若其固體含量低於20重量%，則未能預期模數改良效果，且顯影性質和熱膨脹係數會降低。
此處，考慮排除溶劑和揮發性組份之組份，計算板狀無機填料在以總組成物中的固體含量。
此外，可考慮各填料和樹脂的密度，計算該板狀無機填料在總組成物中之體積比含量。
分散劑
此外，本發明中，藉由使用板狀無機填料，即使基於固體含量重量，無機填料用量超過35重量%或更高，亦可形成精細圖案。但是，僅使用板狀無機填料時，必須提高其量，此對精細圖案之形成造成負面影響。
據此，本發明之特徵在於樹脂組成物中使用某些量的分散劑和上述板狀無機填料。即，用以改良填料、顏料等的分散安定性且易於形成精細圖案。
可以考慮光敏性樹脂組成物中所用各組份的分散性，使用適當量的分散劑。例如，基於樹脂組成物的總固體含量，分散劑含量較佳地為1至6重量%。若分散劑含量過低為低於1重量%，則分散不足且會對圖案之形成造成負面影響，若添加超過6重量%之過大量的分散劑，則會影響耐熱性和可靠性。因此，當僅使用無機填料且未使用分散劑時，即使達到某些模數值，也無法形成精細的圖案。
本發明中所用分散劑的例子包括Dorf Ketal市售的Tyzor AA、AA-65和AA-105等。
另一方面，除了上述組份以外，具體實施例之樹脂組成物另包括溶劑；及選自由下文所揭示的環氧基
固化劑、熱固化黏合劑觸媒、顏料、和添加劑所組成之群組中之至少一者。
熱固化黏合劑觸媒
該熱固化黏合劑觸媒扮演增進熱固化黏合劑之熱固化的角色。
作為熱固化黏合劑觸媒，可以使用例如，咪唑衍生物，如咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、4-苯基咪唑、1-氰乙基-2-苯基咪唑、1-(2-氰基乙基)-2-乙基-4-甲基咪唑等；胺化合物，如二氰二醯胺、苄基二甲胺、4-(二甲胺基)-N,N-二甲基苄基胺、4-甲氧基-N,N-二甲基苄基胺、4-甲基-N,N-二甲基苄基胺等；聯胺化合物，如己二酸二聯胺、癸二酸二聯胺等；和磷化合物，如三苯基膦等。
此外，作為市售品，可使用例如，四國化成工業股份有限公司生產的2MZ-A、2MZ-OK、2PHZ、2P4BHZ、和2P4MHZ(所有皆為以咪唑為基礎的化合物之產品名)、三亞普羅股份有限公司生產的U-CAT3503N和UCAT3502T(所有皆為二甲胺之嵌段的異氰酸酯化合物的產品名)及DBU、DBN、U-CATSA102、和U-CAT5002(所有皆為二環脒化合物和其鹽的產品名)。
特別地，可以使用，但不限於，用於環氧樹脂或氧呾化合物的熱固化觸媒，或用於增進環氧樹脂和/或氧呾化合物和羧基之反應的觸媒，且其可單獨使用或二或更多者併用。此外，胍胺、乙醯胍胺、苯并胍胺、三聚
氰胺、和S-三衍生物(如2,4-二胺基-6-甲基丙烯醯氧基乙基-S-三、2-乙烯基-4,6-二胺基-S-三、2-乙烯基-4,6-二胺基-S-三‧三聚異氰酸加合物、2,4-二胺基-6-甲基丙烯醯氧基乙基-S-三‧三聚異氰酸加合物等，且較佳地，作為黏著促進劑之化合物可用以與熱固化黏合劑觸媒合併。
就適當熱固化性質觀點，基於樹脂組成物的總固體含量，熱固化黏合劑觸媒含量可為約0.3至2重量%。
顏料
藉由展現可見性和遮飾力，顏料扮演遮飾缺陷(如電路線的刮痕)的角色。
可使用紅、藍、綠、黃、和黑色顏料作為顏料。作為藍色顏料，可使用酞花青藍、顏料藍15：1、顏料藍15：2、顏料藍15：3、顏料藍15：4、顏料藍15：6、顏料藍60等。作為綠色顏料，可使用顏料綠7、顏料綠36、溶劑綠3、溶劑綠5、溶劑綠20、溶劑綠28等。作為黃色顏料，可以使用以蒽醌為基礎的化合物、以異吲哚酮為基礎的化合物、以縮合偶氮為基礎的化合物、以苯并咪唑酮為基礎的化合物等；且可使用例如顏料黃108、顏料黃147、顏料黃151、顏料黃166、顏料黃181、顏料黃193等。
基於樹脂組成物總重，所用顏料含量較佳為約0.5至3重量%。所用顏料低於約0.5重量%時，可見度
和遮飾力降低，所用顏料超過約3重量%時，耐熱性降低。
添加劑
可含括添加劑以消除樹脂組成物中的氣泡，消除在膜塗覆程序中在表面上的凸起或下凹的角色，賦予阻燃性，控制黏度，或扮演觸媒的角色。
特定言之，習知添加劑包括習知稠化劑，如微米化的矽石、有機膨潤土、蒙脫土等；以矽為基礎的、以氟為基礎的、或以聚合物為基礎的消泡劑和/或均化劑；以咪唑為基礎的、以噻唑為基礎的、或以三唑為基礎的矽烷偶合劑；阻燃劑，如以磷為基礎的阻燃劑、以銻為基礎的阻燃劑等可含括於其中。其中，在膜塗覆期間內，均化劑扮演消除在表面上的凸起或下凹的角色，例如可使用BYK化學責任有限公司生產的BYK-380N、BYK-307、BYK-378、BYK-350等。
基於樹脂組成物總重，添加劑含量較佳地約0.01至10重量%。
溶劑
一或多種溶劑可藉混在一起使用，以溶解樹脂組成物或賦予適當黏度。
作為溶劑，可使用酮，如甲乙酮、環己酮等)；芳族烴，如甲苯、二甲苯、四甲苯等；二醇醚(溶纖素)，如乙二醇單乙醚、乙二醇單甲醚、乙二醇單丁醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單丁
醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單乙醚、二丙二醇二乙醚、三乙二醇單乙醚等；乙酸酯，如乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙二醇單乙醚乙酸酯、乙二醇單丁醚乙酸酯、二乙二醇單乙醚乙酸酯、二乙二醇單丁醚乙酸酯、丙二醇單甲醚乙酸酯、二丙二醇單甲醚乙酸酯等；醇，如乙醇、丙醇、乙二醇、丙二醇、卡必醇(carbitol)等；脂族烴，如庚烷、癸烷等；以石油為基礎的溶劑，如石油醚、石油腦、氫化的石油腦、溶劑油等；和醯胺，如二甲基乙醯胺、二甲基甲醯胺(DMF)等。這些溶劑可以單獨或二或更多者之混合物使用。
基於樹脂組成物總重，溶劑含量為約1至50重量%。含量低於1重量%時，黏度過高並因此而降低塗覆性質，含量超過50重量%時，無法適當地乾燥且黏性提高。
另一方面，根據本發明的另一具體實施例，提出一種抗焊乾膜，其包括分子中具有具丙烯酸酯基或不飽和雙鍵的光固化官能基、和羧基之經酸改質的寡聚物；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；和具有熱固化官能基的熱固化黏合劑之固化產物，及具有90至120(Gpa)的E-模數之板狀無機填料，其分散於固化產物中。
以下簡短地解釋使用根據一個具體實施例之光固化及熱固化樹脂組成物製造抗焊乾膜(DFSR)之程序。
首先，根據一個具體實施例之樹脂組成物作為光敏性塗料以間隔塗佈機(comma coater)、刮刀塗佈機、澆嘴塗佈機(lip coater)、棍棒塗佈機、擠壓塗佈機、反向式塗佈機(reverse coater)、轉移輥塗佈機(transfer roll coater)、凹版塗佈機(gravure coater)、或噴霧塗佈機等塗覆於載體膜上，並藉由使得膜通過50至130℃的烘箱1至30分鐘而乾燥，及之後將脫模膜層合於其上以製備自底部依序由載膜、光敏膜、和脫模膜所構成的乾膜。
光敏膜的厚度可為5至100μm。此處，塑膠膜(如聚伸乙基對酞酸酯(PET)膜、聚酯膜、聚醯亞胺膜、聚醯胺醯亞胺膜、聚丙烯膜、聚苯乙烯膜等)可作為載膜，聚乙烯(PE)膜、聚四氟乙烯膜、聚丙烯膜、經表面處理的紙等可作為脫模膜。較佳地，剝離脫模膜時，介於光敏膜和脫模膜之間的黏著力低於介於光敏膜和載膜之間的黏著力。
之後，在剝離脫模膜之後，使用真空壓合機、熱研層合機、真空施壓機等，將光敏膜層黏著至有電路形成於其上的板。
之後，基板暴於具有某些波長的光(UV等)。曝光程序選擇性地透過光罩進行，或者使用直接雷射曝光機以直接曝光圖案的方式進行。曝光之後，剝除載膜。曝光量取決於膜厚度而不同，但較佳為0至1000mJ/cm2。藉由進行曝光，例如，曝光部分發生光固化以在
該經酸改質的寡聚物的不飽和官能基和光聚合單體等之間形成交聯，結果，曝光部分留下，不會在顯影程序之後被消除。
反之，未照光部分未形成交聯和後續交聯結構，羧基原貌被保留，並因此而可被鹼顯影。
之後，藉由使用鹼液進行顯影程序。作為鹼液，可以使用包括氫氧化鉀、氫氧化鈉、碳酸鈉、碳酸鉀、磷酸鈉、矽酸鈉、氨、胺等之含水的鹼液。根據顯影，僅膜的曝光部分留下。
最後，藉熱固化(後固化)程序完成包括自光敏膜形成的抗焊劑之印刷電路板。熱固化溫度可較佳地為100℃或更高。
根據上述方法，提供DFSR和包括彼之印刷電路板。隨著DFSR驅動光固化和熱固化程序，其可包括具有羧基和光固化不飽和官能基之經酸改質的寡聚物；具有二或更多個光固化不飽和官能基的光聚合單體；具有熱固化官能基的熱固化黏合劑之固化產物。此外，該抗焊乾膜包括分散於固化產物中並具有上述特定物理性質的板狀無機填料。
更特定言之，該固化產物可包括經酸改質的寡聚物之光固化官能基和熱固化黏合劑的熱固化官能基交聯之交聯結構；經酸改質的寡聚物之光固化官能基和光聚合單體的不飽和官能基彼此交聯之交聯結構；和自經酸改質的寡聚物衍生的交聯結構。
此外，作為用於製造具體實施例之抗焊乾膜的光固化及熱固化樹脂組成物另包括含有羧基和光固化不飽和官能基之第二經酸改質的寡聚物，DFSR中含括的固化產物包括具有羧基和光固化不飽和官能基之經酸改質的寡聚物；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；和具有熱固化官能基的熱固化黏合劑之固化產物。
具體實施例之抗焊乾膜含有包括三交聯結構的交聯產物並使得其他殘留化合物量最小化，藉此確保較高的顯影性，並據此，易實現細的間距。
此外，本發明包括某些量的板狀無機填料，其具有高模數並展現特定性質，藉此降低熱膨脹係數並改良楊氏模數。特別地，本發明包括某些量的分散劑和無機填料，藉此有助於形成精細圖案及實現高模數。
據此，該抗焊乾膜具有低於40ppm/K的熱膨脹係數，更佳地，具有15至30ppm/K的熱膨脹係數。
此外，該抗焊乾膜具有4至12Gpa的楊氏模數。較佳地，該抗焊乾膜具有7至10Gpa的楊氏模數。
此外，該DFSR具有約120至180℃，例如，約140至170℃，的玻璃轉變溫度，且展現更改良的耐熱可靠性。據此，該DFSR符合各種物理性質，如極佳的PCT耐性、TCT耐熱性、對於精細佈線的HSAT容忍度等，這些為半導體裝置的封裝板材所須者，並因此可較佳地作為半導體裝置的封裝板材。
此外，在光固化程序之後，DFSR另包括小量
留下的光引發劑分散於固化產物中。
如前述者，隨著根據本發明之抗焊乾膜包括分散於固化產物中的板狀無機填料，其具有改良模數和降低CTE的效果，並可維持與常用的板的高黏著力，同時充分確保以上製得的DFSR的硬度。
此外，必要時，該DFSR包括另有常用的無機填料分散的形式。
該板狀無機填料包括板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
更佳地，該板狀無機填料所包括的該板狀滑石粉末具有96%或更高的白度，0.6至1.5μm的粒子尺寸(D50)，4至7μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.5至0.7%的水含量，0.09至0.1g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之18至24m2/g的比表面積。
基於抗焊劑固體含量，具體實施例之抗焊乾膜之具有以上物理性質的板狀無機填料含量為20至60重量%，更佳為40至55重量%，或45至55重量%。若該無機填料在該抗焊劑中的固體含量過低，則不足以確保DFSR的硬度和剛性，因此降低加工性，且未能完全實現添加無機填料的效果。此外，若無機填料固體含量過高，則無機填料未能均勻地分散於DFSR中，且抗焊乾膜的拉
長百分比等會降低。
關於可含括於該抗焊乾膜中之組份的特定細節請參照關於具體實施例之光固化及熱固化樹脂組成物詳述者。
下文中，將以對照實例的方式更詳細地描述本發明。但實例僅用於說明，本發明之範圍不限於這些實例。
[實例和比較例：樹脂組成物、乾膜和印刷電路板之製造]
實例1
混合45g的CCR-1171H和15g的ZAR-2000(日本化藥股份有限公司)作為該經酸改質的寡聚物、5g的DPHA作為光聚合單體、4g的TPO作為光引發劑、18g的YDCN-500-80P(日本化藥股份有限公司)作為熱固化黏合劑、1g的2-PI作為熱固化黏合劑觸媒、68g具有0.8μm的粒子尺寸(D50)的滑石(NANO ACE D-800)(日本滑石股份有限公司)作為板狀無機填料、0.5g的酞花青藍和0.5g的Y147作為顏料、4g的Tyzor AA作為分散劑、和50g的DMF溶劑，製得樹脂組成物。此處，NANO ACE D-800，板狀滑石，的E-模數是115Gpa。
藉此製得的樹脂組成物塗覆在作為載膜的PET膜上，藉由通過100℃的烘箱而乾燥，之後將作為脫模膜的PE膜層合於其上，藉此製得自底部依序由載膜、
光敏膜(厚度20μm)、和脫模膜所構成的乾膜。
在剝離所製得的乾膜的覆膜之後，光敏膜層真空層合於已有電路形成於其上的板上，對應於電路圖案的光罩置於光敏膜層上，其之後暴於UV。此曝光在365nm波長的UV光下於400mJ/cm2進行。之後，移除PET膜，亦藉由在1重量Na2CO3%的鹼液中於31℃顯影一段時間移除不須要的部分以形成所欲圖案。之後，於1500mJ/cm2進行光固化，最後於160至170℃進行1h的光固化以製得包括自光敏膜形成的保護膜(抗焊劑)之印刷電路板。
實例2
根據與實例1相同的程序製得乾膜和印刷電路板，但藉由修飾其類型，使用68g具有1.0μm的粒子尺寸(D50)的NANO ACE D-1000(日本滑石股份有限公司)作為板狀無機填料。
此處，NANO ACE D-1000，板狀滑石，的E-模數是120Gpa。
實例3
根據與實例1相同的程序製得乾膜和印刷電路板，但藉由修飾其含量，使用86g具有1.0μm的粒子尺寸(D50)的NANO ACE D-1000(日本滑石股份有限公司)作為板狀無機填料。此處，NANO ACE D-1000，板狀滑石，的E-模數是120Gpa。實例1至3之樹脂組成物的特定組成彙整於以下的表1中。
表1中，僅考慮排除溶劑和揮發性以外的組份，計算板狀無機填料在總樹脂組成物中之固體含量。組份中，非-100%固體者如下：CCR-1171H固體含量是65重量%
ZAR-2000固體含量是65重量%
Tyzor AA固體含量是75重量%
板狀無機填料在總樹脂組成物中之體積比係考慮各填料和樹脂的密度計算：(體積=質量/密度)
滑石(NANO ACE)的密度是2.7
假設僅樹脂固化時的密度是1.2，藉由以各固體含量(g)除以密度得到體積值，自此得到體積比(體積%)。
比較例1
根據與實例2中相同的程序製得乾膜和印刷電路板，但未使用板狀無機填料。
比較例2
根據與實例1中相同的程序製得乾膜和印刷電路板，但未使用板狀無機填料且使用25g的球狀矽石(SFP-120M，Denka)。
比較例3
根據與實例1中相同的程序製得乾膜和印刷電路板，但未使用板狀無機填料且使用76g的球狀矽石(SFP-120M，Denka)。
此處，球狀矽石(SFP-120M，Denka)的E-
模數是70Gpa。
比較例4
根據與實例1中相同的程序製得乾膜和印刷電路板，但未使用板狀無機填料且使用174g的球狀矽石(SFP-120M，Denka)。
比較例5
根據與實例1中相同的程序製得乾膜和印刷電路板，但未使用板狀無機填料且使用具有120Gpa的E-模數(D50 5.0μm)的板狀滑石(Micro Ace P-3，日本滑石股份有限公司)。
比較例1至5之樹脂組成物的特定組成彙整於以下的表2和3。
表2和3中，僅考慮排除溶劑和揮發性以外的組份，計算板狀無機填料在總樹脂組成物中的固體含量。組份中，非-100%固體如下：CCR-1171H固體含量是65重量%
ZAR-2000固體含量是65重量%
Tyzor AA固體含量是75重量%
此外，板狀無機填料在總樹脂組成物中之體積比係考慮各填料和樹脂的密度計算：(體積=質量/密度)
滑石(NANO ACE)的密度是2.7
矽石(SFP-120M)的密度是2.4
假設僅樹脂固化時的密度是1.2，藉由以各固體含量(g)除以密度得到體積值，自此得到體積比(體積%)。
<實驗例>
藉以下方法測定實例和比較例中製得之乾膜和印刷電路板的物理性質：
實驗例1：玻璃轉變溫度(Tg)之測定
以與製備用於測定PCT耐熱性之類的試樣相同的方式，膜層層合於12μm銅箔3EC-M3-VLP(三井金屬股份有限公司)的閃亮面上。以與製備用於實驗例1測定耐潮性之類的試樣相同的方式製備DFSR試樣，之後進行熱固化步驟，但具有5mm寬的條紋圖案的負型遮罩置於試樣上並曝光。最後，自試樣剝除銅箔以得到具有5
mm條紋形狀的試樣用於評估TMA(熱機械分析，METTLER TOLEDO,TMA/SDTA 840)。
藉以下方法測定玻璃轉變溫度(Tg)。
首先，試樣裝載於槽中以具有10mm長度。在將0.05N的力施於兩端並以5℃/min的速率將溫度自-20℃升至300℃的同時，測定試樣的拉長長度。
升溫期間內的反曲點為Tg，並根據以下標準評估Tg：
1：Tg為150℃或更高
2：Tg為120℃或更高並低於150℃；
3：Tg為100℃或更高並低於120℃；
4：Tg低於100℃
此外，測定與Tg測定同時要求的熱膨脹係數(CTE)並同時比較。首先，藉自0℃至100℃的拉長試樣的斜率得到熱膨脹係數。根據以下標準評估結果：
(熱膨脹係數)
1：低於15ppm/K；
2：15ppm/K或更高並低於20ppm/K；
3：20ppm/K或更高並低於30ppm/K；
4：30ppm/K或更高。
實驗例2：顯影性質之評估
銅箔基板，三井金屬股份有限公司的3EC-M3-VLP，具有厚度12μm，切成5cm×5cm的長度和寬
度，藉化學蝕刻在銅箔表面上形成微糙度。
移除實例和比較例中製得之乾膜的脫模膜，使用真空層合機(MV LP-500，名機製作所股份有限公司製造)，使得在已形成糙面之銅箔基板(基板)上的膜層真空層合。
之後，具有直徑範圍由100μm至10μm(以10μm為單位)之孔形的負型光罩與其緊密接觸，之後，365nm波長的UV光以400mJ/cm2的照光量照射。之後，移除PET膜，試樣在1重量% Na2CO3鹼液中於31℃顯影一段時間以形成圖案。之後，藉SEM觀察以上形成的圖案並根據以下標準評估。
1：孔徑30μm或以下者可顯影；2：孔徑40至50μm可顯影；3：孔徑50至60μm可顯影；4：孔徑60μm或更大者可顯影，或不顯影。
實驗例3：介電常數之測定
實例和比較例中得到之尺寸為15cm×15cm的抗焊乾膜層合於尺寸為16cm×16cm的銅箔上。
之後，以與實驗例1之製備耐濕熱性測定之類的試樣相同的方式製得DFSR試樣(固化膜)，之後進行熱固化步驟，全表面未使用光罩地暴於400mJ/cm2的曝光量，之後僅銅箔蝕刻。
用於固化膜，使用安捷倫科技製造的向量網路分析儀(Vector Network Analyzer)作為測定裝置，並
使用QWED公司製造的分後電介質共振器(Split Post Dielectric Resonator)作為測定夾具，藉此測定在10GHz帶的介電常數。
實驗例1至3測得的結果和評估彙整於以下的表4。
如表4中的測定和評估結果所示者，證實相較於比較例者，就耐熱性、玻璃轉變溫度、熱膨脹係數、介電係數等各方面，實例的DFSR展現大幅改良的顯影性質和極佳的物理性質。因此，證實實例適合形成於高溫展現耐熱可靠性的DFSR。
另一方面，可看出比較例1至5的物理性質通常不及實例1至3者。此外，顯示在比較例5中，一些物理性質的程度類似於實例，但顯影性質不足以與實例相比較。即，在比較例5的情況中，即使所含括的E-模數在本發明範圍內，5μm的D50過大，因此引發顯影性質顯
著降低的問題。
實驗例4：精細圖案
用於實例1和比較例1至5，測定E-模數和掃描式電子顯微影像(SEM)，其結果示於圖1。
如圖1所示，由於比較例1中未施用填料，圖案形成至某些程度，但無法實現精細圖案，E-模數亦低。此外，比較例3和4中，E-模數與本發明者類似，但在比較例2至4中，施用球狀填料，並因此無法實現精細圖案。特別地，由比較例5的SEM影像可看出，未形成圖案本身。
另一方面，證實在實例1的情況中，含括68g(固體含量為48.9重量%)的板狀無機填料(在總固體含量中約30體積%)和分散劑，藉此得以形成精細圖案。
實驗例5：楊氏模數
藉常用方法測定實例和比較例中得到之尺寸為15cm×15cm的抗焊乾膜的楊氏模數。楊氏模數之根據填料含量的結果示於圖2。
如圖2中所示，比較例1中，未施用填料並因此展現極低的楊氏模數。比較例2至4中，提高填料含量並因此而使得楊氏模數相較於比較例1地提高，但使用球狀填料，造成不利於精細圖案形成。
此情況中，比較例4的楊氏模數大於本發明的實例1至3者，但如圖1所示，不可能形成精細圖案。
此外，比較例5所展現的楊氏模數類似於本發明者，但填料的粒子尺寸過大，其顯著降低顯影性質，並據此，未形成圖案。
另一方面，相較於比較例1至5，實例1至3通常展現極佳的楊氏模數。特別地，由於實例3使用86g(固體含量為54.8重量%)的板狀無機填料(總固體含量為35體積%)和分散劑，所以能形成精細的圖案，且特別地，楊氏模數達10Gpa。
實驗例6：CTE之評估
在測定熱膨脹係數的期間內，藉由改變區間，比較實例1至3和比較例2至4的結果。即，熱膨脹係數係以在0℃至100℃的區間內，拉長的樣品的斜率得到。此處，使用13μm銅箔，計算結果示於圖3。
如圖3中所示，可看出使用在本發明含量範圍內之板狀無機填料和分散劑之實例1至3的熱膨脹係數低於使用常規無機填料的比較例2至4。
Claims (21)
- 一種光固化及熱固化樹脂組成物，包括：經酸改質的寡聚物，其分子中具有具丙烯酸酯基或不飽和雙鍵之光固化官能基、和羧基；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；具有熱固化官能基的熱固化黏合劑；具有90至120(Gpa)的E-模數之板狀無機填料；分散劑；和光引發劑，其中板狀無機填料包含板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中該板狀無機填料包含板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有96%或更高的白度，0.6至1.5μm的粒子尺寸(D50)，4至7μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.5至0.7%的水含量，0.09至0.1g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之18至24m2/g的比表面積。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中以總組成物固體含量計，該板狀無機填料含量為20重量%至60重量%。
- 如申請專利範圍第3項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中以總組成物固體含量計，該板狀無機填料含量為40重量%至55重量%。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中以該樹脂組成物總固體含量計，該分散劑含量為1重量%至6重量%。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中該經酸改質的寡聚物包括以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中以樹脂組成物總重計，該經酸改質的寡聚物含量為5重量%至75重量%。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中該光聚合單體包括具有至少兩個光固化不飽和官能基之以丙烯酸酯為基礎的化合物。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中該光聚合單體包括至少一種選自由以下所組成之群組之化合物：含羥基之以丙烯酸酯為基礎的化合物、水溶性之以丙烯酸酯為基礎的化合物、以聚酯丙烯酸酯為基礎的化合物、以聚胺甲酸酯丙烯酸酯為基礎的化合物、以環氧基丙烯酸酯為基礎的化合物和以經己內酯改質的丙烯酸酯為基礎的化合物。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中以樹脂組成物總重計，該光聚合單體含量為5重量%至30重量%。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中該光引發劑包括選自由以下所組成之群組中之至少一者：苯偶姻和其烷基醚、乙醯苯、蒽醌、噻噸酮(thioxanthone)、縮酮、二苯基酮、α-胺基乙醯苯、醯基膦氧化物、和肟酯(oxime ester)。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中以該樹脂組成物總重計，該光引發劑含量為0.5重量%至20重量%。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中該熱固化官能基係選自由環氧基、氧呾基(oxetanyl group)、環狀醚基、和環狀硫醚基所組成之群組中之至少一者。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其中基於1當量經酸改質的寡聚物的羧基，該熱固化黏合劑含量對應於0.5至2.0當量。
- 如申請專利範圍第1項之光固化及熱固化樹脂組成物，其另包括溶劑；及選自由環氧基固化劑、熱固化黏合劑觸媒、顏料、和添加劑所組成之群組中之至少一者。
- 一種抗焊乾膜，其包括分子中具有具丙烯酸酯基或不飽和雙鍵的光固化官能基、和羧基之經酸改質的寡聚物；具有至少兩個光固化不飽和官能基的光聚合單體；和具有熱固化官能基的熱固化黏合劑之固化產物，及具有90至120(Gpa)的E-模數之板狀無機填料，其分散於固化產物中，其中該板狀無機填料包含板狀滑石粉末，該板狀滑石粉末具有90%或更高的白度，0.5至2μm的粒子尺寸(D50)，3至10μm的上限尺寸，藉JIS-K5101測得之0.3至1%的水含量，0.07至0.2g/ml的表觀密度，及藉BET法測得之17至30m2/g的比表面積。
- 如申請專利範圍第16項之抗焊乾膜，包括：經酸改質的寡聚物之光固化官能基和熱固化黏合劑的熱固化官能基交聯之交聯結構；經酸改質的寡聚物之光固化官能基和光聚合單體的不飽和官能基彼此交聯之交聯結構；和自經酸改質的寡聚物衍生的交聯結構。
- 如申請專利範圍第16項之抗焊乾膜，其中該經酸改質的寡聚物係以環氧基(甲基)丙烯酸酯為基礎的化合物。
- 如申請專利範圍第16項之抗焊乾膜，其中該抗焊乾膜具有低於40ppm/K的熱膨脹係數。
- 如申請專利範圍第16項之抗焊乾膜，其中該抗焊乾膜具有4至12Gpa的楊氏模數(Young’s modulus)。
- 如申請專利範圍第16項之抗焊乾膜，其中以抗焊劑固體含量計，該板狀無機填料含量為20重量%至60重量%。
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