TWI628251B - 偏光板用黏著劑組成物、偏光板用黏著片、附黏著劑層之偏光板、積層體及平板顯示器 - Google Patents

偏光板用黏著劑組成物、偏光板用黏著片、附黏著劑層之偏光板、積層體及平板顯示器 Download PDF

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Abstract

本發明之目的在於提供一種可適合使用於偏光板與各種光學構件(特別是薄的透明基板)的貼合，可有效地抑制在熱環境下之前述構件的翹曲，有效地防止漏光，且不易附著於工具等加工特性佳之黏著劑組成物。
本發明之偏光板用黏著劑組成物係包含：(A)：以下述比例包含來自下述(a1)至(a4)的單體之構造單元之(甲基)丙烯酸樹脂；(a1)同元聚合物的Tg為0℃以上之(甲基)丙烯酸系單體5至50重量%、(a2)同元聚合物的Tg為-60℃以上未達0℃之(甲基)丙烯酸系單體43至93.9重量%、(a3)具有羧基之(甲基)丙烯酸系單體1.1至7重量%及(a4)其他單體0至10重量%；(B)：相對於前述(甲基)丙烯酸樹脂100重量份為0.15至1.5重量份的交聯劑；及(C)：矽烷偶合劑。

Description

偏光板用黏著劑組成物、偏光板用黏著片、附黏著劑層之偏光板、積層體及平板顯示器
本發明係關於一種可使用於偏光板與光學構件、例如與薄的透明基板的黏著，在室溫下加工特性佳且加熱時應力緩和性優異的黏著劑，充分抑制前述光學構件的翹曲之偏光板用黏著劑組成物；具有包含該組成物的黏著劑層之偏光板用黏著片；前述黏著劑層至少形成於單面之附黏著劑層之偏光板、該附黏著劑層之偏光板的黏著劑層上積層透明基板而成之積層體；以及具有前述附黏著劑層之偏光板或積層體之平板顯示器。
關於平板顯示器(FPD)領域的黏著劑，伴隨顯示器的大型化、LED方式的普及以及顯示裝置的薄型化，對高畫質/高品質及高耐久性等的要求日益提高。
例如被分類為FPD的液晶顯示器，係由液晶面板、背光及周邊電路所形成，該液晶面板典型上係由偏 光板、具有透明電極的玻璃基板、彩色濾光片等各層所構成，採取前述玻璃基板包含夾持液晶的液晶胞之構成。
前述偏光板係以異種材料(使碘或二色性染料吸附配向之聚乙烯醇系膜所構成的偏光膜、或三乙醯基纖維素所構成的保護膜等)的多層構造所構成，各材料分別具有不同的物理/化學特性。因此，特別於FPD的製造具有在高溫/高濕的環境下實施的步驟，而且於LCD的情況，因來自背光的熱致溫度上升至40至60℃的左右，但於如此的熱環境下，因收縮、膨脹引起之構成偏光板的各層之尺寸變化情形有差異，而且該差異的程度亦大。因此，偏光板整體缺乏尺寸安定性。
於是，由於該尺寸變化，對偏光板整體的漏光、或耐久性為代表的各種性能造成各種影響。而且，已知即使偏光板等的光學膜彼此的接著或液晶胞(的玻璃基板)與偏光板的接著所使用的黏著劑種類，對前述漏光、耐久性等亦產生影響。
於現狀，雖依偏光板的種類-黏著劑種類的組合，以對應前述各種要求性能，但其要求性能隨顯示裝置的大畫面化/薄型化，要求如所謂高畫質/高耐久性之更高度。
此處，關於前述黏著劑種類，為了解決因偏光板的尺寸變化產生的漏光、高溫高濕環境下的剝離，著眼於構成黏著劑的聚合物之各種特性，研究可顯現良好的防止漏光性能以及確保高耐久性。
例如，於專利文獻1及2已提出對於偏光板，接著偏光板及既定的光學構件之黏著劑層在常溫或高溫下的荷重所產生之潛變(creep)量增大，而因黏著劑層隨著偏光板，緩和受偏光板的尺寸變化而作用於光學構件的應力，藉此以改善液晶顯示裝置的顯示不均勻等之技術。但是，若室溫下潛變量特別大，於沖壓、貼合等作業步驟，產生所謂漿料的滲出、拉絲、對刀的附著等污染，加工特性變差。
此處，以減少來自剖面的黏著劑之滲出的黏著劑，已提出一種在室溫的潛變量小且在一定溫度範圍因溫度的增加致潛變量的上升量為一定值以上的黏著劑(專利文獻3)。
而且，於專利文獻4係已提出一種關於於觸控面板構成構件的貼合所使用的黏著劑，其係使用包含70重量%以上的(甲基)丙烯酸正丁酯、不含或包含未達2重量%之含有羧基的單體之單體成分經聚合所得之丙烯酸黏著層之兩面黏著膠帶。於該文獻中，因無黏著層的硬特性、或交聯設計之研究，將具有前述黏著層的黏著膠帶使用於偏光板與液晶胞(的玻璃基板)之貼合時，有黏著層的耐久性、或加工特性不足之情事，或也擔心產生漏光。
於專利文獻5已提出一種即使於低溫環境下被放置時也可抑制偏光板等的光學膜之翹曲之具有耐久性的黏著劑，其係以直鏈狀或分支鏈狀的烷基之碳數2至18的(甲基)丙烯酸烷酯的單體單元作為主骨架，進一步以與 該(甲基)丙烯酸烷酯共聚合的共聚合單體作為單體單元，且含有重量平均分子量為30至250萬的丙烯酸系聚合物作為基質聚合物，而且Tg為-35℃以下之光學用黏著劑層。
其他，於專利文獻6中係揭示一種包含下述單體成分(a1)至(a4)所構成且重量平均分子量為100萬以上的丙烯酸系聚合物(A)、離子性化合物(B)及交聯劑(C)，且交聯後的凝膠率為60重量%以上的光學膜用黏著劑組成物；單體成分(a1)：(甲基)丙烯酸正丁酯10至89.9質量%；單體成分(a2)：特定(甲基)丙烯酸烷酯單體5至50質量%；單體成分(a3)：具有環氧烷基之單體5至40質量%；單體成分(a4)：含有羥基的單體0.1至10質量%。於專利文獻7中係揭露(A)含有：於分子內具有羧基的重複單元0.1至1重量%以及具有羥基的重複單元0.01至0.5重量%之丙烯酸系共聚物(但丙烯酸系共聚物的重量為100重量%)，相對於其重量平均分子量(Mw)為80萬以上、玻璃轉化溫度(Tg)為-40℃以下之丙烯酸系共聚物100重量份，含有(B)聚異氰酸酯化合物0.3至3重量份以及(C)含有巰基及脂環式環氧基的矽烷偶合劑0.05至5重量份為必須成分所成的偏光膜用感壓接著劑組成物，於專利文獻8中係揭露具有重量平均分子量Mw為20萬≦Mw≦100萬g/mol的範圍之聚丙烯酸酯至少一層的接著膠帶，前述聚丙烯酸酯為藉由(a)55至92重量%的1種或複數種的通式CH2=CH-COOR1的丙烯酸單體(R1係意指C4至C14的烴殘基，成分(a)的單體之同元聚合物的玻璃轉化溫度為TG,aH為-20℃以下)、(b)5至30 重量%的1種或複數種的共聚合性單體(成分(b)的單體之同元聚合物的玻璃轉化溫度為TG,bH為0℃以上)以及(c)3至15重量%的1種或複數種的共聚合性之促進聚丙烯酸酯的交聯反應之單體的自由基共聚合而得到，此處前述聚丙烯酸酯滿足特定的參數之接著膠帶。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本公開專利特開2001-272541號公報
[專利文獻2]日本公開專利特開2003-50313號公報
[專利文獻3]日本公開專利特開2001-350020號公報
[專利文獻4]日本公開專利特開2010-215794號公報
[專利文獻5]日本公開專利特開2011-17009號公報
[專利文獻6]日本公開專利特開2012-131963號公報
[專利文獻7]日本公開專利特開2004-224873號公報
[專利文獻8]日本公開專利特表2012-531498號公報
如上述，隨顯示裝置的大型化及薄型化以及LED方式的普及，對於各種特性的要求漸成為更高者。
特別係關於薄型化，已知隨熱環境所造成的偏光板收縮時的尺寸變化，使用於液晶胞的透明基板(隔著黏著劑而積層於偏光板之液晶胞的構成層，典型上為玻璃基板)產生翹曲(bending)。繼而，近年透明基板的厚度變成 為例如0.4mm以下之非常薄者，更容易產生前述的翹曲的狀況。
因此，例如即使使用於專利文獻1至3所提案的黏著劑，使偏光板與如此薄的透明基板貼合時，無法充分抑制前述基板的翹曲，而產生漏光。
因此，本發明之目的係提供可適合使用於偏光板與各種光學構件(特別是薄的透明基板)的貼合，可有效地抑制在熱環境下之前述構件的翹曲，而有效地防止漏光，而且不易附著於工具等之加工特性佳之黏著劑組成物。
本發明人等為了解決上述課題，反覆專心研究的結果，發現構成黏著劑之(甲基)丙烯酸樹脂，成在室溫下顯示良好的硬特性而顯示良好的加工性，且加熱時發揮柔軟性，可緩和施加於光學構件(特別是薄的透明基板)的應力，如此的(甲基)丙烯酸樹脂與一定量的交聯劑組合，而抑制交聯度在一定的範圍內，再調配矽烷偶合劑，以提高黏著劑對光學構件的密合性，可解決上述課題，因而完成本發明。
亦即，本發明之偏光板用黏著劑組成物係包含：(A)：以下述比例包含來自下述(a1)至(a4)的單體之構造單元之(甲基)丙烯酸樹脂；(a1)同元聚合物的Tg為0℃以上之(甲基)丙烯酸系單體5至50重量%、(a2)同元聚合物的Tg為-60℃以上未達0℃之(甲基)丙烯酸系單體43至93.9重量%、(a3)具有羧基之(甲基)丙烯酸系單體1.1至7重量% 及(a4)其他單體0至10重量%；(B)：相對於前述(甲基)丙烯酸樹脂100重量份為0.15至1.5重量份的交聯劑；及(C)：矽烷偶合劑。
從使室溫下的硬特性與加熱時的柔軟性兼具的觀點，前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)，較佳為具有分支的碳數3至8的烷基之(甲基)丙烯酸系單體，更佳為(甲基)丙烯酸第3丁酯及/或甲基丙烯酸異丁酯。
本發明的偏光板用黏著劑組成物的凝膠率，一般為50至80%的範圍。
本發明的偏光板用黏著劑組成物，室溫下具有一定的硬度，加工特性佳。具體地，前述組成物在進行以下的微少潛變測試時，23℃之潛變值較佳為0.3mm以下：塗佈於前述偏光板用黏著劑組成物經離型處理過的聚酯膜，並使其乾燥，製作具有膜厚25μm的黏著劑層的黏著片；以使前述黏著劑層與前述偏光板相接之方式貼合該黏著片與偏光板貼合，製作評價用黏著加工偏光板，使其在23℃/50%RH的暗室熟成7日；將熟成的評價用黏著加工偏光板切成寬度10mm×長度100mm，將前述離型處理過的聚酯膜剝離，於鹼處理玻璃上，以使前述黏著劑層與前述玻璃相接之方式，且以成為10mm×10mm的貼合面積之方式予以貼合，作為評價用黏著加工偏光板測試片； 對於該評價用黏著加工偏光板測試片，進行高壓釜處理(50℃、5atm)，在23℃/50%RH的環境下靜置24小時；然後，將前述測試片以固定用的夾頭部分的長度15mm安裝於微少潛變測試機的腔體BOX內；加熱前述腔體BOX內至測定溫度，於測定溫度靜置40分鐘後，以拉伸荷重800g、拉伸時間1000秒，將前述測試片之前述黏著劑層與偏光板的積層體，朝平行於該積層體與前述玻璃的接著面且為前述積層體的長度方向拉伸；測定前述測試片的前述玻璃與積層體的貼合部分之偏移的距離(mm)作為潛變值。
再者，本發明的偏光板用黏著劑組成物，因加熱時顯示良好的柔軟性，故於進行前述微少潛變測試時，60℃之潛變值與23℃之潛變值之比(60℃之潛變值/23℃之潛變值)較佳為1.4以上。
於前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)，較佳為來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)的構造單元的比例為5至45重量%，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a2)的構造單元的比例為49.5至90重量%，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a3)的構造單元的比例為1.5至5.5重量%，來自前述其他單體(a4)的構造單元的比例為0至5重量%。
從本發明的偏光板用黏著劑組成物在室溫下的良好的硬特性的觀點，前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)的重量平均分子量，較佳為50萬至200萬。
本發明的偏光板用黏著片，係於基材膜上，形成有包含本發明的偏光板用黏著劑組成物之黏著劑層所構成者。
本發明的附黏著劑層之偏光板，係於偏光板的至少單面，形成有包含本發明的偏光板用黏著劑組成物之黏著劑層所構成者。
本發明的黏著劑組成物，特別適合使用於偏光板與厚度0.3mm以下的透明基板之貼合，進行如此的貼合所得之前述附黏著劑層之偏光板的黏著劑層上積層厚度0.3mm以下的透明基板所構成的積層體亦包含於本發明中。
藉由使用以上所說明的附黏著劑層之偏光板或積層體而經過各種製造步驟，製造例如平板顯示器。
本發明的偏光板用黏著劑組成物，可適合使用於偏光板與各種光學構件的貼合。前述組成物係因室溫下顯示良好的硬特性，故加工性優且加熱時發揮柔軟性，可緩和受偏光板的尺寸變化施加於光學構件的應力，結果在前述構件特別是薄的透明基板，加熱時的翹曲可被良好地抑制。
第1圖係表示實施例之漏光特性的評價所使用的19吋大小的液晶面板的畫面之漏光大小R、各角落附近的直 徑1cm的區域之亮度測定部分(La、Lb、Lc、Ld)及監視器中央部分的直徑1cm的區域之亮度測定部分(Lcenter)。
以下，詳細說明本發明。
[偏光板用黏著劑組成物]
本發明的偏光板用黏著劑組成物(以下也只稱為「本發明的組成物」)係如上述，包含特定的(甲基)丙烯酸樹脂(A)、特定量的交聯劑(B)及矽烷偶合劑(C)。以下，說明該等各成分。再者，於本說明書中，所謂(甲基)丙烯酸係指甲基丙烯酸或丙烯酸，所謂(甲基)丙烯酸酯係指甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯。
〔(A)(甲基)丙烯酸樹脂〕
構成本發明的組成物之(甲基)丙烯酸樹脂(A)，如上述，以特定比例包含來自特定的單體(a1)至(a4)之構造單元(亦可不包含來自其他單體(a4)之構造單元)。以下，說明成為各構造單元的單體。
〈(a1)(甲基)丙烯酸系單體〉
前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)，係包含來自同元聚合物的玻璃轉化溫度(Tg)為0℃以上之(甲基)丙烯酸系單體(a1)之構造單元。再者，前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)的同元聚合物的Tg，一般為200℃以下。如此來自同元聚合物的Tg高的單體之構造單元，係有助於(甲基)丙烯酸樹脂(A)，甚至包含其之本發明的組成物在室溫下之優異的硬特性。
於本說明書，前述Tg，除另有說明外，係將 測定Tg的測試片(同元聚合物)在N2環境下、-60℃至180℃的範圍，以10℃/分的比例升溫，以DSC(示差掃描熱量計DSC8230)測定熱量所求得之玻璃轉化溫度。而且，測定係依據JISK7121(塑膠的轉化溫度測定方法)來進行。
而且，同元聚合物的玻璃轉化溫度(Tg(℃))，亦可參考「聚合物手冊第3版」(John Wiley&Sons公司發行)記載的各種單獨聚合物(同元聚合物)之玻璃轉化溫度(Tg(K))。僅供參考，一些的各種單體(包含(甲基)丙烯酸系單體以外的單體)的同元聚合物之Tg，表示於以下的表1(以℃單位表示)。
(甲基)丙烯酸系單體(a1)係只要滿足上述Tg的要件外，無特別限制，作為其例，例如具有碳數1至20的烷基之(甲基)丙烯酸酯，前述烷基的碳數，從使室溫下的硬特性與加熱時的良好柔軟性兼具的觀點，較佳為3至8。
而且，從相同的觀點，(甲基)丙烯酸系單體(a1)係以具有含分支的烷基之(甲基)丙烯酸酯為較佳。
作為如此的(甲基)丙烯酸系單體(a1)之具體例，例如(甲基)丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸異丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸第3丁酯、丙烯酸戊酯、(甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸異莰酯、丙烯酸十四烷酯、(甲基)丙烯酸十六烷酯及(甲基)丙烯酸硬脂酯。
該等之中，從前述觀點，較佳為(甲基)丙烯酸第3丁酯及甲基丙烯酸異丁酯，特別佳為(甲基)丙烯酸第3丁酯。而且，於本發明中，以上說明的(甲基)丙烯酸系單體(a1)，可單獨1種使用，亦可組合2種以上使用。
〈(a2)(甲基)丙烯酸系單體〉
本發明所使用的(甲基)丙烯酸樹脂(A)，包含來自同元聚合物的玻璃轉化溫度(Tg)為-60℃以上、未達0℃之(甲基)丙烯酸系單體(a2)之構造單元。如此來自同元聚合物的Tg低的單體之構造單元，有助於(甲基)丙烯酸樹脂(A)，甚至包含其之本發明的偏光板用黏著劑組成物在加熱時優異的柔軟性。
前述(甲基)丙烯酸系單體(a2)，只要前述同元聚合物的Tg為前述範圍內外，無特別限制，較佳為不具有如芳香環的剛性構造之(甲基)丙烯酸酯。再者，於本說明書中，前述所謂芳香環係指具有π電子的原子排列成環狀的構造，滿足休克爾(Huckel)準則，前述π電子為非局 部化，前述環為平面構造者。
作為如此的(甲基)丙烯酸系單體(a2)之具體例，例如丙烯酸乙酯、丙烯酸異丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸異丁酯、甲基丙烯酸正戊酯、丙烯酸異戊酯、(甲基)丙烯酸己酯、丙烯酸庚酯、丙烯酸異戊酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、丙烯酸正壬酯、丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸正癸酯、(甲基)丙烯酸異癸酯、丙烯酸正十二烷酯及丙烯酸正十三烷酯。
該等之中，對於本發明的組成物從達成加熱時的良好的柔軟性之觀點，較佳為丙烯酸正丁酯。而且，於本發明中，以上說明的(甲基)丙烯酸系單體(a2)，可1種單獨使用，亦可組合2種以上使用。
〈(a3)(甲基)丙烯酸系單體〉
本發明所使用的(甲基)丙烯酸樹脂(A)，包含來自具有羧基之(甲基)丙烯酸系單體(a3)之構造單元。認為於本發明的組成物之(甲基)丙烯酸樹脂(A)中，來自前述單體(a3)之構造單元的羧基的一部分，藉由後述交聯劑(B)的作用參與交聯，一部分不交聯而形成氫鍵(認為也存在不交聯、不形成氫鍵之羧基)。加熱時，因該氫鍵被切斷，認為包含前述構造單元之(甲基)丙烯酸樹脂(A)的柔軟性上升。
而且，以羧基形成交聯(及氫鍵之形成)在發揮本發明的效果上很重要，例如以羧基所產生的交聯，無法得到本發明的效果。
前述(甲基)丙烯酸系單體(a3)，只要具有羧基 外，無特別限制，作為其具體例，例如(甲基)丙烯酸、β-羧基(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸β-羧基乙酯、(甲基)丙烯酸5-羧基戊酯、琥珀酸單(甲基)丙烯醯氧基乙酯及ω-羧基聚己內酯單(甲基)丙烯酸酯等的含有羧基的(甲基)丙烯酸酯等。
該等之中，從達成加熱時良好的柔軟性之觀點，較佳為丙烯酸。而且，於本發明中，(甲基)丙烯酸系單體(a3)，可單獨1種使用，亦可組合2種以上使用。
〈(a4)其他單體〉
於本發明，在無損本發明的效果之範圍下，為了調整各種特性，於(甲基)丙烯酸樹脂(A)中，可包含來自上述單體成分(a1)至(a3)以外的其他單體(a4)之構造單元。
作為如此的其他單體(a4)之例，作為含有羥基的單體，例如(甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸3-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯、(甲基)丙烯酸6-羥基己酯及(甲基)丙烯酸8-羥基辛酯等含有羥基的(甲基)丙烯酸酯；作為含有胺基的單體，例如(甲基)丙烯酸二甲基胺基乙酯及(甲基)丙烯酸二乙基胺基乙酯等含有胺基的(甲基)丙烯酸酯；作為含有醯胺基的單體，例如(甲基)丙烯醯胺、N-甲基(甲基)丙烯醯胺、N-乙基(甲基)丙烯醯胺、N-丙基(甲基)丙烯醯胺、N-己基(甲基)丙烯醯胺及(甲基)丙烯酸二甲基胺基乙酯； 作為含有氮系雜環的單體，例如乙烯基吡咯烷酮、丙烯醯基嗎啉及乙烯基己內酯。
再者，於具有(甲基)丙烯酸構造的單體，若於酯部分具有環氧烷基，側鏈容易移動，因本發明的偏光板用黏著劑組成物在室溫下的硬特性有變差的傾向，所以該組成物所使用的(甲基)丙烯酸樹脂(A)，以不包含來自具有環氧烷基的(甲基)丙烯酸單體之構造單元為較佳。
於本發明，以上說明的其他單體(a4)，可單獨1種使用，亦可組合2種以上使用。
〈(甲基)丙烯酸樹脂(A)的製造方法〉
以上說明的(甲基)丙烯酸樹脂(A)，可將各單體成分(a1)至(a3)及依需要的其他單體(a4)，藉由溶液聚合法、塊狀聚合法、乳化聚合法、懸浮聚合法等傳統習知的聚合法聚合而製造。該等方法中，因容易調整樹脂的分子量，對反應系統混入雜質少，故採用溶液聚合法較佳。
於溶液聚合法中，以有機溶劑作為反應溶劑，於該反應溶劑中使形成上述(甲基)丙烯酸樹脂(A)的各單體成分的混合物溶解或分散，在攪拌下，添加聚合引發劑，實施共聚合反應。
作為前述有機溶劑，例如乙酸乙酯等的酯系溶劑；甲基乙基酮、甲醛及乙醛等的酮系溶劑；甲醚等的醚系溶劑；甲苯及二甲苯等的芳香族系溶劑；環己烷等的脂環族系溶劑；以及己烷及辛烷等的脂肪族系溶劑。該等溶劑，可單獨1種使用，亦可為2種以上的混合溶劑。
而且，作為前述聚合引發劑，例如2,2’-偶氮雙異丁腈(AIBN)、2,2’-偶氮雙(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)、2,2’-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈、1,1’-偶氮雙環己烷-1-甲腈等偶氮化合物；過氧化二異丁基、α,α’-雙(新癸醯基過氧化)二異丙基苯、過氧化新癸酸異丙苯酯、過氧化二甲酸二-正丙酯、過氧化二甲酸二-異丙酯、過氧化二甲酸第2丁酯、過氧化新癸酸1,1,3,3-四甲基丁酯、過氧化二甲酸雙(4-丁基己酯)、過氧化苯甲醯基、過氧化二第3丁基、過氧化十二烷基及己酸第3丁基氧基-2-乙酯等。該等可單獨1種或組合2種以上使用。
於溶液聚合法中，使用該等的反應溶劑及聚合引發劑的共聚合反應的反應溫度，一般為50至90℃，較佳為60至85℃的範圍內，反應時間一般為1至10小時，較佳為2至8小時，反應壓力一般為常壓至0.1MPa。
該等的聚合之各單體成分的放入量或藉由改變各種條件，可調整厚度的(甲基)丙烯酸樹脂(A)的各構造單元的比例、重量平均分子量及分子量分佈等。
〈(甲基)丙烯酸樹脂(A)的特性〉
例如藉由上述方法所製造的(甲基)丙烯酸樹脂(A)係具有來自同元聚合物的Tg為0℃以上之(甲基)丙烯酸系單體(a1)之構造單元，藉此在室溫下的硬特性佳，本發明的偏光板用黏著劑組成物之加工特性佳。而且，前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)具有來自同元聚合物的Tg為-60℃以上、未達0℃之(甲基)丙烯酸系單體(a2)之構造單元，該構造單元 的部分加熱時發揮柔軟性，抑制因偏光板的加熱尺寸變化所造成之透明基板等的光學構件之翹曲(bending)，可達成良好的防止漏光的性能。再者，前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)具有來自具有羧基之(甲基)丙烯酸系單體(a3)之構造單元，前述羧基的一部分藉由後述的交聯劑(B)進行交聯，提高本發明的組成物之室溫下的硬特性，結果提高加工特性。另一方面，認為加熱時切斷藉由羧基所形成的氫鍵，藉此，加熱時來自前述單體(a3)之構造單元，係賦予本發明的組成物之加熱時的柔軟性，有助於前述光學構件的翹曲之抑制，提高防止漏光的性能。
於如此的(甲基)丙烯酸樹脂(A)，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)之構造單元，在全部構造單元100重量%中佔5至50重量%，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a2)之構造單元，在全部構造單元100重量%中佔43至93.9重量%，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a3)之構造單元，在全部構造單元100重量%中佔1.1至7重量%。再者，來自該等單體(a1)至(a3)之構造單元的合計為90重量%以上100重量%以下。而且，(甲基)丙烯酸樹脂(A)可包含上述來自其他單體(a4)的構造單元，其比例係全部構造單元100重量%中為0至10重量%。
若來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)之構造單元的比例未達5重量%，無法發揮(甲基)丙烯酸樹脂(A)在室溫下之充分的硬特性，本發明的組成物之加工特性差，另一方面若超過50重量%，硬特性過剩，加熱時的柔 軟性變得不足，抑制光學構件的翹曲變困難。從如此的點，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)之構造單元的比例，較佳為5至48重量%，更佳為5至45重量%。
來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a2)之構造單元的比例未達43重量%時，加熱時的柔軟性變得不足，另一方面超過93.9重量%時，黏著劑變得太柔軟，引起黏著劑的滲出、於表面產生凹痕、沖壓加工適用性降低等。從如此的點，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a2)之構造單元的比例，較佳為46至92重量%，更佳為49.5至90重量%。
來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a3)之構造單元的比例未達1.1重量%時，無法達成充分的交聯率，室溫下的硬特性變得不足，本發明的組成物之加工特性變差。另一方面，前述比例超過7重量%時，交聯率變得太高，加熱時的柔軟性變得不足，抑制光學構件的翹曲變得困難。從如此的點，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a3)之構造單元的比例，較佳為1.3至6重量%，更佳為1.5至5.5重量%。
來自前述其他單體(a4)之構造單元的比例為0至10重量%時，無損本發明的效果，可調整本發明的組成物之各種特性。來自前述其他單體(a4)之構造單元的比例為0至5重量%較佳。
來自該等(甲基)丙烯酸系單體(a1)至(a4)之構造單元的量，反映在製造(甲基)丙烯酸樹脂(A)時的各單體成分的放入重量比例。
以上說明的包含各種構造單元的(甲基)丙烯酸樹脂(A)的重量平均分子量，一般為50萬以上。藉由設定於如此的重量平均分子量，對(甲基)丙烯酸樹脂(A)賦予在室溫下良好的硬特性，本發明的組成物具有良好的加工特性。
再者，於本說明書中，所謂重量平均分子量，係指藉由GPC測定的換算標準聚苯乙烯的重量平均分子量，(甲基)丙烯酸樹脂(A)的重量平均分子量，從前述觀點，較佳為50萬至200萬，更佳為100萬至200萬。
而且，前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)的分子量分佈(Mw/Mn)，從重工時被附著體的污染性、或為了黏著劑組成物變柔軟產生之加工特性的觀點，一般為2至10，較佳為4至8，從適合的潤濕性/黏著特性/硬特性的觀點，Tg一般為-55至0℃。
〔(B)交聯劑〕
然後，說明本發明的偏光板用黏著劑組成物包含之交聯劑(B)。交聯劑(B)係引起與(甲基)丙烯酸系單體(a3)的羧基、或存在時係來自其他單體(a4)之構造單元的交聯性基之交聯反應，調整本發明的組成物之凝膠率為後述的既定的範圍。藉此，確保偏光板與其被附著體的良好接著性，且加熱時前述組成物發揮良好的柔軟性，抑制光學構件的翹曲，達成良好的防止漏光的性能。再者，作為前述交聯性基之例，例如羥基、羧基、環氧基、胺基、醯胺基、3級胺基等。
交聯劑(B)只要是可引起與(甲基)丙烯酸樹脂(A)的交聯反應，無特別限制，作為其例，例如異氰酸酯系交聯劑、金屬螯合物系交聯劑及環氧系交聯劑。
作為前述異氰酸酯系交聯劑的具體例，例如伸甲苯基二異氰酸酯、氯伸苯基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、四亞甲基二異氰酸酯、異佛酮二異氰酸酯、伸二甲苯基二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、氫化二苯基甲烷二異氰酸酯等的異氰酸酯單體；該等異氰酸酯單體加成於三羥甲基丙烷等之異氰酸酯化合物；異氰脲酸化合物；縮二脲型化合物；再者與習知的聚醚多元、聚酯多元醇、丙烯酸多元醇、聚丁二烯多元醇、聚異戊二烯多元醇等加成反應之聚胺酯預聚合物型之異氰酸酯。
作為前述金屬螯合物系交聯劑例如於鋁、鐵、銅、鋅、錫、鈦、鎳、銻、鎂、釩、鉻或鋯等的多價金屬，配位有異丙醇、乙醯基丙酮或乙醯乙酸乙酯等之化合物。
作為其具體例，例如異丙醇鋁、二異丙氧基雙乙醯基丙酮鈦酸鹽及三乙醯乙酸乙酯鋁。
作為前述環氧系交聯劑的具體例，例如乙二醇環氧丙基醚、聚乙二醇二環氧丙基醚、丙三醇二環氧丙基醚、丙三醇三環氧丙基醚、1,3-雙(N,N-二環氧丙基胺基甲基)環己烷、N,N,N’,N’-四環氧丙基-m-伸二甲苯基二胺、N,N,N’,N’-四環氧丙基胺基苯基甲烷、三環氧丙基異氰脲酸酯、m-N,N-二環氧丙基胺基苯基環氧丙基醚、N,N- 二環氧丙基甲苯胺及N,N-二環氧丙基苯胺。
以上說明的交聯劑(B)，可單獨1種使用，亦可組合2種以上使用。如此的交聯劑(B)，於本發明的偏光板用黏著劑組成物中，相對於(甲基)丙烯酸樹脂(A)100重量份，包含0.15至1.5重量份。
如此藉由含有一定量的交聯劑(B)，對於本發明的組成物達成適度的交聯度(凝膠率)，可實現在室溫下良好的硬特性(此係關聯於良好的加工特性)以及加熱時良好的柔軟性(此係關聯於防止偏光板的被附著體的翹曲之抑制)。從如此的觀點，前述交聯劑(B)的含量，較佳係相對於(甲基)丙烯酸樹脂(A)100重量份為0.3至1.2重量份。
〔(C)矽烷偶合劑〕
本發明的偏光板用黏著劑組成物，包含矽烷偶合劑(C)。矽烷偶合劑(C)在與各種被附著體之間形成化學鍵結等的鍵結，提高偏光板與被附著體的接著性。特別對玻璃基板的接著有效。
作為前述矽烷偶合劑(C)，例如乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷及甲基丙烯醯氧基三甲氧基矽烷等含有聚合性不飽和基的矽化合物；3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷及2-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷等具有環氧基構造的矽化合物；3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺基乙基)3-胺基丙基三甲氧基矽烷及N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷等含有胺基的矽化合物；以及3-氯丙 基三甲氧基矽烷；寡聚物型矽烷偶合劑等。
該等之中，若使用具有可與於(甲基)丙烯酸樹脂(A)所含有的官能基(羧基等)反應之官能基的矽烷偶合劑，就在濕熱環境下不容易產生從偏光板的被附著體剝離的點，為較佳。
本發明的組成物之矽烷偶合劑(C)的調配量，相對於(甲基)丙烯酸樹脂(A)100重量份，一般為0.01至0.3重量份，較佳為0.05至0.25重量份。而且，矽烷偶合劑(C)可單獨1種使用，亦可組合2種以上使用。
〔其他成分〕
本發明的偏光板用黏著劑組成物，依需要，亦可含有抗靜電劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、著色劑、顏料、染料、增黏樹脂、表面潤滑劑、調平劑、軟化劑、抗老化劑、光安定劑、光引發劑、聚合抑制劑、填充劑、有機粒子、無機粒子或可塑劑等的其他成分。本發明的組成物，作為前述軟化劑，亦可含有不含交聯性官能基之重量平均分子量Mw未達10萬的丙烯酸系共聚物，相對於(甲基)丙烯酸樹脂(A)100重量份為5至50重量份。再者，本發明的組成物亦可含有於(甲基)丙烯酸樹脂(A)的製造所使用的溶劑以外的其他溶劑。
〔偏光板用黏著劑組成物〕
本發明的偏光板用黏著劑組成物，包含以上說明的(甲基)丙烯酸樹脂(A)、特定量的交聯劑(B)及矽烷偶合劑(C)。
認為(甲基)丙烯酸樹脂(A)係其各種構造單 元發揮在室溫下良好的硬特性、或加熱時的柔軟性者。包含如此的(甲基)丙烯酸樹脂(A)之本發明的組成物，加工特性佳。
而且，藉由特定量的交聯劑(B)的存在，本發明的組成物之凝膠率一般為50至80%，藉此可達成在室溫下良好的硬特性，再者因凝膠率不會太高，加熱時前述組成物變柔軟。藉此，推測可緩和因加熱時的偏光板的尺寸變化而施加於該被附著體(透明基板等的光學構件)之應力，結果可抑制被附著體的翹曲，達成良好的防止漏光的性能。
再者，於本發明的特定組成中，凝膠率可被調整為前述的特定範圍，組成物的凝聚力充分且加熱時的應力緩和性亦佳。因此，本發明的組成物之濕熱耐久性也佳，例如作為後述黏著劑層，被放置於濕熱環境時，前述黏著劑層不易產生發泡、斷裂。
而且，本發明的組成物因包含矽烷偶合劑(C)，可充分地接著偏光板與被附著體。
本發明的組成物，如上述，因具有室溫下良好的硬特性，故進行以下的微少潛變測試時，23℃之潛變值為0.5mm以下。若考量加工特性等的實用性，23℃之潛變值較佳為0.3mm以下。
(微少潛變測試)
塗佈於本發明的偏光板用黏著劑組成物經離型處理過的聚酯膜上，使其乾燥，製作具有膜厚25μm的黏著劑層 的黏著片。
以前述黏著劑層與前述偏光板相接之方式，貼合該黏著片與偏光板，而製作評價用黏著加工偏光板，使其在23℃/50%RH的暗室熟成7日。
將熟成的評價用黏著加工偏光板切成寬度10mm×長度100mm，將前述被離型處理過的聚酯膜剝離，於鹼處理玻璃上，以使前述黏著劑層與前述玻璃相接之方式，且以成為10mm×10mm的貼合面積之方式予以貼合，作為評價用黏著加工偏光板測試片。
對於該評價用黏著加工偏光板測試片，進行高壓釜處理(50℃、5atm)，在23℃/50%RH的環境下靜置24小時。
然後，前述測試片以固定用的夾頭部分的長度15mm安裝於微少潛變測試機的腔體BOX內。
加熱前述腔體BOX內至測定溫度，於測定溫度靜置40分鐘後，以拉伸荷重800g、拉伸時間1000秒，將前述測試片之前述黏著劑層與偏光板的積層體，朝平行於該積層體與前述玻璃的接著面且為前述積層體的長度方向拉伸。
測定前述測試片的前述玻璃與積層體的貼合部分之偏移的距離(mm)，以此作為潛變值。
再者，本發明的組成物，如上述，因加熱時顯示良好的柔軟性，故進行上述的微少潛變測試時，60℃之潛變值為0.2mm以上。從有效地防止光學構件的翹曲，達成良好的防止漏光的性能之觀點，60℃之潛變值以0.3 mm以上為較佳。
而且，為了有效地防止光學構件的翹曲，溫度從室溫上升至加熱狀態時，重要的是本發明的組成物之柔軟性也上升一定程度以上，具體地60℃之潛變值與30℃之潛變值之比(60℃之潛變值/23℃之潛變值)必須為1.3以上。再者，考量實際使用時，前述比為1.4以上較佳，1.5以上更佳，而且一般前述比為25以下。
〈偏光板用黏著劑組成物的用途〉
以上說明的本發明的偏光板用黏著劑組成物，室溫下的硬特性與加熱時的柔軟性之兩者皆佳，因加工特性良好，抑制偏光板的被附著體的翹曲，顯示良好的防止漏光的性能。
因此，本發明的組成物，適合於偏光板與各種光學構件的貼合用途。特別是本發明的組成物，使用於光學構件非常薄者，例如近年顯示裝置領域所採用的(液晶胞之)厚度0.4mm以下的透明基板與偏光板的貼合，可抑制前述透明基板加熱時的翹曲。
特別是使用近年進行進一步薄型化且厚度0.3mm以下的透明基板，但如此非常薄的透明基板與偏光板的貼合用途，也適合本發明的組成物，加熱時不易產生透明基板的翹曲。
〈偏光板用黏著劑組成物的製造方法〉
本發明的偏光板用黏著劑組成物的製造方法，無特別限制，將上述組成物的各種構成成分以習知的方法混合， 可得到本發明的組成物，再者，為了順利進行混合，可使用溶劑。
再者，所製造的本發明的組成物，一般使其養生(熟成)一定期間(例如室溫下(23℃、50%RH)3至7天，加熱促進下(40℃、90%RH)約2至5天)，使交聯反應進行一定的程度，調整至上述適宜的凝膠率後使用。
〔黏著片〕
使用本發明的偏光板用黏著劑組成物作為黏著劑時，於基材膜上形成黏著劑層而作為黏著片時，處理很簡便且便利。
前述基材膜係考量於平板顯示器的製造步驟使用前述黏著片時等的處理性時，以離型膜為較佳，作為其材質，例如聚酯、聚烯烴、聚醚等。
本發明的黏著片，係藉由例如於基材膜上塗佈/乾燥包含本發明的組成物之塗佈液，使包含於塗佈液的溶劑等氣化，形成所期望的厚度之黏著劑層而製作。前述黏著劑層的厚度無特別限制，以5至100μm的範圍較佳，以10至50μm的範圍更佳。該黏著劑層的厚度未達5μm時，有時無法發揮既定的性能，超過100μm時，有時裁切黏著片時的加工特性降低。
而且，於本發明的黏著片，前述黏著劑層不與前述基材膜的面接觸的面，以離型膜覆蓋，使用時再剝離前述離型膜。
〔附黏著劑層之偏光板〕
藉由含有本發明的偏光板用黏著劑組成物之黏著劑層形成於偏光板的至少單面，如前述，可得到加工特性佳、熱環境下也可達成良好的防止漏光的性能之附黏著劑層之偏光板。
本發明的組成物，如上述，因加熱時柔軟性佳，故於前述附黏著劑層之偏光板的黏著劑層上積層有玻璃基板等的透明基板(較佳為厚度0.4mm以下，更佳為厚度0.3mm以下者)之積層體，加熱下，偏光板的尺寸變化所產生之應力不易施加於前述透明基板，不易產生翹曲。
〈附黏著劑層之偏光板的製作方法〉
本發明的附黏著劑層之偏光板，可藉由以下的(1)至(3)的方法製作。
(1)包含本發明的偏光板用黏著劑組成物之塗佈液以習知的方法(狹縫塗佈法、刮刀塗佈法等)塗佈於離型膜的離型層，藉由熱乾燥，使包含於塗佈液的溶劑等氣化，形成具有所期望的厚度之黏著劑層，將其與偏光板貼合。
(2)包含本發明的組成物之塗佈液以習知的方法(狹縫塗佈法、刮刀塗佈法等)塗佈於偏光板，藉由熱乾燥，使包含於塗佈液的溶劑等氣化，形成具有所期望的厚度之黏著劑層，將其與離型膜的離型層貼合。
(3)包含本發明的組成物之塗佈液以習知的方法(狹縫塗佈法、刮刀塗佈法等)塗佈於第1離型膜的離型層，藉由熱乾燥，使包含於塗佈液的溶劑等氣化，形成 具有所期望的厚度之黏著劑層，將其與第2離型膜的離型層(一般比第1離型膜的離型力低)貼合，製作無載體黏著膜。然後，剝離第2離型膜，使黏著劑層與偏光板貼合。
而且，所得之附黏著劑層之偏光板的黏著劑層的厚度，無特別限制，以5至100μm的範圍較佳，以10至50μm的範圍更佳。該黏著劑層的厚度未達5μm時，有時無法發揮既定的性能，超過100μm時，有時裁切附黏著劑層之偏光板時的加工特性降低。
於本發明的組成物中，如上述，形成上述黏著劑層後，進行一定期間的養生，使其進行交聯反應。繼而，調整為適宜的凝膠率後，前述黏著劑層，可貼黏於後述的平板顯示器的構成層等。
〔平板顯示器〕
例如使用本發明的偏光板用黏著劑組成物，貼合偏光板與透明基板等(結果可得到在上述「附黏著劑層之偏光板」的項目中說明的積層體)，如前述，依據良好的防止翹曲(bending)的性能，達成防止漏光的性能。
使用如此的偏光板及本發明的組成物，可製造平板顯示器，由此作法，所製造的FPD，也包含於本發明的範圍。
作為FPD，例如液晶顯示器(LCD)、電漿顯示器(PDP)及場發射型顯示器(FED)等。
LCD之構成一般係具有：藉由具有透明電極的玻璃基板夾住液晶層，該玻璃基板與液晶層之間設置配 向膜或彩色濾光片，再於玻璃基板的靠近液晶層的面之相反面上，設置偏光板之積層體構造。
PDP之構成一般係具有：對向的玻璃基板之間存在螢光體層，前述玻璃基板的靠近前述螢光體層的面上，設置各種介電體層或電極、其他功能層之積層體構造。
FED之構成一般係具有玻璃基板、形成於該基板上之陽極(anode)、形成於該電極上之螢光體層、真空的空間及夾於該空間而與螢光體層對向之陰極(cathode)之玻璃基板的積層體構造。
本發明的附黏著劑層之偏光板或於其上積層有透明基板的積層體，構成該等FPD的構成層的一部分。而且，使用本發明的黏著片，可依序積層FPD的構成層的至少一部分。
[實施例]
以下，藉由實施例，詳細說明本發明。
〈(甲基)丙烯酸樹脂的重量平均分子量(Mw)及分子量分佈(Mw/Mn)〉
(甲基)丙烯酸樹脂的重量平均分子量，係藉由GPC(凝膠滲透層析儀)，用下述條件藉由標準聚苯乙烯換算而求得。
〈GPC測定條件〉
測定裝置：HLC-8120GPC(東曹(Tosoh)公司製)
GPC管柱的構成：以下5串管柱(全部東曹(Tosoh)公司製)
(1)TSK-GEL HXL-H(保護管柱)
(2)TSK-GEL G7000HXL
(3)TSK-GEL GMHXL
(4)TSK-GEL GMHXL
(5)TSK-GEL G2500HXL
樣品濃度：以四氫呋喃稀釋成為1.0mg/cm3
移動相溶劑：四氫呋喃
流量：1.0cm3/分
管柱溫度：40℃
〔(甲基)丙烯酸樹脂的製造例〕
於具備攪拌機、回流冷卻器、溫度計及氮氣導入管的反應裝置中，依據下述表2及表3的調配比例(表中關於單體的數值的單位為重量份)，放入(甲基)丙烯酸系單體(a1)、(甲基)丙烯酸系單體(a2)、(甲基)丙烯酸系單體(a3)及其他單體(a4)，然後放入乙酸乙酯，使單體濃度成為50重量%的調配量。
然後，相對於單體成分的合計100重量份，添加0.1重量份的2,2’-偶氮雙異丁腈，一邊將反應容器內的空氣以氮氣取代，一邊攪拌，升溫至60℃後，使其反應4小時。反應結束後，以乙酸乙酯稀釋，得到(甲基)丙烯酸樹脂溶液。
再者，表2及表3的簡稱的意義如下。
AA：丙烯酸
BA：丙烯酸正丁酯
t-BA：丙烯酸第3丁酯
MMA：甲基丙烯酸甲酯
BMA：甲基丙烯酸異丁酯
HEA：丙烯酸2-羥基乙酯
〔評價用黏著加工偏光板的製作〕
使用藉由上述製造例得到的(甲基)丙烯酸樹脂溶液，以後述表4至6的調配比例(固體成分調配，數值為相對於(甲基)丙烯酸樹脂(表記為「黏著劑」)100重量份之重量份)混合各成分，得到黏著劑組成物的溶液。
使該黏著劑組成物的溶液塗佈於離型處理的聚酯膜的表面，使其乾燥，得到具有厚度25μm之黏著劑層的黏著片。該黏著片貼黏於偏光膜(TAC(三乙醯基纖維素)-PVA(聚乙烯醇)-TAC的構成)的單面後，使其在23℃/50%RH的暗室熟成7日，得到評價用黏著加工偏光板。
〔評價〕
使用所得之評價用黏著加工偏光板，進行以下說明的各種評價。該等評價結果，也合併表示於後述的表4至6。
〈凝膠率〉
將所得之黏著劑組成物，使乾燥後的厚度成為20μm之方式塗佈於施以離型處理的PET膜的表面，使其乾燥。然後，於塗佈有黏著劑組成物的另一側的面，貼合相同地施以離型處理的PET膜，成為測試片。測試片在23℃、50%RH下保存，從保存開始後(0天)，每天從測試片採取約0.1g的黏著劑至樣品瓶，添加乙酸乙酯30cc，使其滲透24小時後，該樣品瓶的內容物以200網目的不銹鋼製金屬網過濾，在金屬網上以100℃乾燥2小時候的殘留物重量，作為乾燥重量。該等值藉由以下式測定凝膠率。
凝膠率(%)=(乾燥重量/採取的黏著劑重量)×100
再者，表4至6中的凝膠率，表示老化結束、安定化後的凝膠率測定值。
〈微少潛變測試〉
將前述評價用黏著加工偏光板切成寬度10mm×長度 100mm，將前述離型處理過的聚酯膜剝離之評價用黏著加工偏光板，以使前述黏著劑層與前述玻璃相接之方式，且以成為10mm×10mm的貼合面積之方式予以貼合於鹼處理玻璃上，並進行高壓釜處理(50℃、5atm)，在23℃/50%RH的環境下靜置24小時。將其作為微少潛變測試用樣品。
使用微少潛變測試機(英弘精機(股)公司製機種名：TA.TX.PLUS)的腔體BOX內的固定用的夾頭部分的長度15mm，進行測試用樣品的安裝。加熱前述腔體BOX內至測定溫度，於測定溫度靜置40分鐘後，拉伸荷重800g、拉伸時間1000秒，將微少潛變測試用樣品之黏著劑層與偏光板的積層體，在該積層體與前述玻璃的接著面朝平行且前述積層體的長度方向拉伸。確認(測定)拉伸後的前述玻璃與積層體的貼合部分之偏移的距離(mm)，作為微少潛變測試結果。
〈漏光特性〉
(漏光大小R)
於19吋大小的液晶面板，貼合經離型處理的聚酯膜剝離之評價用黏著加工偏光板，使黏著劑層與液晶面板的玻璃基板接合，且前述偏光板與液晶面板成為尼柯爾十字(Nicole Cross)，在80℃環境下放置240小時後，在23℃/50%RH環境下放置2小時。
然後，貼合前述偏光板的液晶面板在暗室連接電腦，使其全畫面黑色顯示。在該狀態下，以目視確認產生漏光的部分，如第1圖，測定產生漏光的部分離前述 畫面的角落的距離，將其作為漏光大小R。R為30mm以下時，可作為液晶顯示用面板之使用。
(△L(Cd/m2))
在上述全畫面黑色顯示的狀態，使用亮度計(Highland公司製RISA-COLOR/CD8)，測定各角落附近的直徑1cm的區域之亮度(La、Lb、Lc、Ld)及監視器中央部分的直徑1cm的區域之亮度測定部分(Lcenter)，由下述式，求得漏光性。
式：△L=(La+Lb+Lc+Ld)/4-Lcenter
△L(Cd/m2)越小，係指(從背光)漏光越少，一般未達2.0時，可作為液晶顯示用面板之使用。
〈翹曲(bending)〉
於0.3mm×150mm×250mm的硼矽酸鹽系玻璃，貼合130mm×230mm的評價用黏著加工偏光板，使其成為尼柯爾十字(Nicole Cross)，進行高壓釜處理(50℃、5atm)。於高壓釜處理後，在70℃環境下靜置72小時。
然後，前述玻璃的翹曲程度，使用鐵製尺測定，作為翹曲(bending)的評價結果。一般為2mm以下，較佳為1mm以下，更佳為0.5mm以下時，實用上使用沒問題。
〈加工特性〉
對於評價用黏著加工偏光板，對既定模具進行1萬次的沖壓，以目視判定黏著劑對刀刃的附著。評價基準如下。
○：無附著、△：少許附著、X：有附著
〈發泡及斷裂〉
於19吋大小的無檢處理玻璃，貼合離型處理的聚酯膜剝離的評價用黏著加工偏光板，作為測試用板，將其靜置於測試環境(60℃/95%RH)500小時後，以目視確認發泡/斷裂的外觀變化，根據以下的基準評價。再者，發泡係因交聯度低所產生之凝聚力不足，斷裂係因交聯度太高所產生之應力緩和力不足所致。
發泡-大小)
○：完全沒有見到發泡
△：發泡的直徑為1mm以下
X：發泡的直徑比1mm大
發泡-產生量)
○：完全沒有見到發泡
△：發泡的個數為10個以下
X：發泡的個數比10個多
斷裂-大小)
○：完全看不到
△：產生面積對於測試用板的貼合部分全體(100%)為未達5%
X：產生面積對於測試用板的貼合部分全體(100%)為5%以上
斷裂-位置)
○：完全沒有
△：只在離端部未達0.5mm的位置有缺陷
X：在離端部0.5mm以上的位置有缺陷
實施例及比較例的黏著劑組成物的組成及上述各種評價結果總結表示於以下的表4至6。
再者，表4至6的簡稱的意義如下。
L-45：TDI系異氰酸酯化合物(綜研化學公司製L-45)
TD：XDI系異氰酸酯化合物(三井武田藥品公司製TD-75)
Al螯合物：Al螯合物系化合物(綜研化學公司製E-5XM)
TETRAD C：1,3-雙(N,N-二環氧丙基胺基甲基)環己烷(三菱瓦斯化學公司製)
KBM-403：3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷(信越化學工業公司製)
比較例1係交聯劑的使用量未達本發明規定的下限值，凝膠率非常低，凝聚力不足，產生發泡，無法測定漏光、或翹曲(bending)。
比較例2係交聯劑的使用量超過本發明規定的上限值，凝膠率非常高，60℃之潛變值與23℃之潛變值之比約為1，無法緩和加熱時之偏光板的尺寸變化造成的應力，而翹曲大，產生漏光。
比較例3係因使用不含來自(甲基)丙烯酸系 單體(a1)之構造單元的樹脂，故23℃之潛變值大，室溫下的硬特性差，加工特性差。而且也產生漏光。
比較例4係因使用不包含來自(甲基)丙烯酸系單體(a1)及(甲基)丙烯酸系單體(a3)之構造單元，而包含來自具有羥基的單體之構造單元的樹脂，故翹曲大。
比較例5係因使用來自(甲基)丙烯酸系單體(a3)之構造單元的比例未達本發明規定的比例之下限值，且包含來自具有羥基的單體之構造單元的樹脂，故加工特性不足，翹曲大，而且也看見斷裂。得知雖然羥基亦與交聯劑反應而形成交聯，但無法得到本發明的效果。
比較例6係使用與比較例5相同的樹脂，交聯劑的使用量設為2倍者。藉由交聯量增加，加工特性、或斷裂皆提高，但加熱時的應力緩和不足，產生翹曲、或漏光。
比較例7係使用與專利文獻3的製造例1製造的黏著劑實質上具有相同組成的黏著劑組成物之例。室溫下的硬特性佳，故顯示良好的加工特性，若使用於厚度0.3mm的玻璃基板與偏光板的貼合，認為應力緩和不足，產生翹曲、或漏光，而且也看見斷裂。

Claims (11)

  1. 一種偏光板用黏著劑組成物，係包含：(A)：以下述比例包含來自下述(a1)至(a4)的單體之構造單元之(甲基)丙烯酸樹脂；(a1)同元聚合物的Tg為0℃以上且具有分支的碳數3至8的烷基之(甲基)丙烯酸系單體5至50重量%；(a2)同元聚合物的Tg為-60℃以上未達0℃之(甲基)丙烯酸系單體43至93.9重量%；(a3)具有羧基之(甲基)丙烯酸系單體1.1至7重量%；及(a4)其他單體0至10重量%；(B)：相對於前述(甲基)丙烯酸樹脂100重量份為0.15至1.5重量份的交聯劑；以及(C)：矽烷偶合劑。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之偏光板用黏著劑組成物，其凝膠率為50至80%。
  3. 如申請專利範圍第1或2項所述之偏光板用黏著劑組成物，其中對於前述偏光板用黏著劑組成物進行以下的微少潛變測試時，在23℃之潛變值為0.3mm以下：將前述偏光板用黏著劑組成物塗佈於經離型處理的聚酯膜上，並使其乾燥，製作具有膜厚25μm的黏著劑層的黏著片；以前述黏著劑層與前述偏光板相接之方式貼合該黏著片與偏光板，製作評價用黏著加工偏光板，使其在23℃/50%RH的暗室熟成7日；將熟成的評價用黏著加工偏光板切成寬度10mm×長度100mm，將前述離型處理過的聚酯膜剝離，於鹼處理玻璃上，以前述黏著劑層與前述玻璃相接之方式，且以成為10mm×10mm的貼合面積之方式予以貼合，作為評價用黏著加工偏光板測試片；對於該評價用黏著加工偏光板測試片，進行高壓釜處理(50℃、5atm)，在23℃/50%RH的環境下靜置24小時；然後，將前述測試片以固定用的夾頭部分的長度15mm安裝於微少潛變測試機的腔體BOX內；加熱前述腔體BOX內至測定溫度，於測定溫度靜置40分鐘後，以拉伸荷重800g、拉伸時間1000秒，將前述測試片之前述黏著劑層與偏光板的積層體，朝平行於該積層體與前述玻璃的接著面且為前述積層體的長度方向拉伸；測定前述測試片的前述玻璃與積層體的貼合部分之偏移的距離(mm)作為潛變值。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之偏光板用黏著劑組成物，其中於進行前述微少潛變測試時，60℃之潛變值與23℃之潛變值之比(60℃之潛變值/23℃之潛變值)為1.4以上。
  5. 如申請專利範圍第1或2項所述之偏光板用黏著劑組成物，其中於前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)中，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)的構造單元的比例為5至45重量%，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a2)的構造單元的比例為49.5至90重量%，來自前述(甲基)丙烯酸系單體(a3)的構造單元的比例為1.5至5.5重量%，來自前述其他單體(a4)的構造單元的比例為0至5重量%。
  6. 如申請專利範圍第1或2項所述之偏光板用黏著劑組成物，其中前述(甲基)丙烯酸系單體(a1)為(甲基)丙烯酸第三丁酯及/或甲基丙烯酸異丁酯。
  7. 如申請專利範圍第1或2項所述之偏光板用黏著劑組成物，其中前述(甲基)丙烯酸樹脂(A)的重量平均分子量為50萬至200萬。
  8. 一種偏光板用黏著片，其係於基材膜上，形成包含如申請專利範圍第1項至第7項中任一項所述之偏光板用黏著劑組成物之黏著劑層所構成。
  9. 一種附黏著劑層之偏光板，其係於偏光板的至少單面形成有黏著劑層，其中前述黏著劑層包含如申請專利範圍第1項至第7項中任一項所述之偏光板用黏著劑組成物。
  10. 一種積層體，其係於如申請專利範圍第9項所述之附黏著劑層之偏光板的黏著劑層上，積層厚度0.3mm以下的透明基板所構成。
  11. 一種平板顯示器，係具備如申請專利範圍第9項所述之附黏著劑層之偏光板或如申請專利範圍第10項所述之積層體。
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