TWI579864B - A radioactive waste treatment method and a radioactive waste liquid treatment apparatus - Google Patents
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Description
本發明係有關一種放射性廢液的處理方法以及放射性廢液處理裝置,尤指一種可妥適地將含土壤等之粒子成分之放射性廢液中所含的放射性核種予以除去之放射性廢液的處理方法以及放射性廢液處理裝置。
核能相關設施,例如核能電廠中所產生之含放射性核種之放射性廢液的處理方法,其中一種係利用離子交換樹脂等將放射性核種自放射性廢液予以除去之吸附處理方法。此一吸附處理方法,係藉由無機系或有機系之吸附劑、或是離子交換樹脂吸附離子狀之放射性核種而予除去之處理方法。
核能相關設施中產生之放射性廢液,可設想有各種之性狀(含有成分及pH等)。例如,可考慮到的有酸性之放射性廢液及鹼性之放射性廢液。又,依吸附劑之別,為了發揮吸附性能而有適當之pH區域,在選擇此類吸附劑時,也有配合吸附劑而將放射性廢液之pH調整為酸性或鹼性,而後再將放射性廢液中所含之放射性核種
吸附於吸附劑而予處理之情形。不管如何,吸附處理後之放射性廢液,因應產生時之性狀、或所含之放射性核種及所選擇之吸附劑,可預見有各種之pH。
放射性核種除去後之放射性廢液之處理,可考慮的有濃縮減容、貯留、固化或是排出系外(例如朝外部環境)等之各種選擇。不論任何一種,都是將放射性廢液之pH調整至中性附近後,再實施此等選擇。因之,放射性核種之吸附處理後的放射性廢液之pH脫離中性區域(例如pH 4~9)時,必須實施將放射性廢液之pH調整之步驟。放射性廢液若成為酸性,必須添加鹼或作脫酸處理,而放射性廢液若為鹼性,則必須加入酸中和之。
自放射性廢液吸附除去放射性核種之處理方法之一例,例如記載於Ikeda et al.,Proceedings of GLOBAL 2011,Dec.11-16,2011,Makuhari,Japan,USA,Paper No.524705(2011)之中。根據此一放射性核種之吸附除去處理方法,係令放射性廢液通過填充有吸附劑之容器內,而令含於放射性廢液中之離子狀放射性核種吸附於吸附劑使之除去。又,在對填充有吸附劑之容器內供給放射性廢液之前,係將含於放射性廢液中之粒狀物質利用過濾裝置除去。
又,例如日本特開2013-57599號公報中記載有放射性汚水之處理方法。其係在供放射性廢液流入之容器內添加亞鐵氰化鐵而將放射性廢液中所含之放射性銫吸附於亞鐵氰化鐵,而後,再於容器內之放射性廢液中添加
沸石系吸附劑,而將放射性廢液中所含之放射性鍶吸附於沸石系吸附劑。然後,進一步將無機系凝集劑添加於該放射性廢液中。藉由無機系凝集劑之作用,形成含吸附放射性銫之亞鐵氰化鐵的粒子及吸附放射性鍶之沸石系吸附劑的粒子之固形物粒子的集合體,此集合體係被沈降分離。
另外,日本特開2002-31697號公報中所記載之放射性廢液的處理方法,係使用過濾裝置及離子交換裝置。作為過濾裝置係使用超濾膜。將放射性廢液中所含之膠體成分以超濾膜除去後,將放射性廢液中所含之離子狀放射性核種以離子交換裝置除去。日本特開2013-108808號公報中記載之放射性廢液的處理方法也是,放射性廢液中所含之膠體成分係由過濾裝置(例如超濾膜)除去。放射性廢液之對於過濾裝置之供給,係於放射性廢液中添加氫氧化鈉將放射性廢液之pH調節於特定之值之後進行。由過濾裝置除去膠體之放射性廢液係係被供給至填充有鈦酸鹽系吸附劑之吸附塔。因鈦酸鹽系吸附劑易於吸附鍶之故,放射性廢液中所含之鍶係在吸附塔內被除去。
此外,放射性廢液含有高濃度的鹽之情況下,放射性核種之吸附會受到鹽的妨害。
相對於此,根據日本特開昭61-40593號公報中所記載之放射性廢液處理方法,係藉由將利用與放射性核種之螯合物形成反應而吸附放射性核種之粉狀(或粒狀)物質添加於放射性廢液中,而後再將吸附著放射性核種之物質以過濾分離之。
又,日本特開2013-170959號公報中敘述的是一種在含放射性核種之放射性廢液中添加氧化劑或還原劑,而後,再以吸附劑將放射性核種吸附除去之放射性廢液的處理方法。另,日本特開2013-170959號公報中又敘述的是一種在含放射性核種之放射性廢液中添加氧化劑或還原劑之後,再添加pH調整劑,而後再利用吸附劑將放射性核種吸附除去之放射性廢液的處理方法,以及在含放射性核種之放射性廢液中添加pH調整劑,而後再利用吸附劑將放射性核種吸附除去之放射性廢液的處理方法。
[專利文獻1]日本特開2013-57599號公報
[專利文獻2]日本特開2002-31697號公報
[專利文獻3]日本特開2013-108808號公報
[專利文獻4]日本特開昭61-40593號公報
[專利文獻5]日本特開2013-170959號公報
[非專利文獻1]Ikeda et al., Proceedings of GLOBAL 2011, Dec.11-16, 2011, Makuhari, Japan, USA, Paper No. 524705 (2011)
將自放射性廢液除去放射性核種所得之處理水排出至核能設施之外時,處理水中之放射性核種的濃度係被要求設定在基準值以下。作為基準值之一例,可舉出的是由指定規格之放射線計測器所測得之放射性核種濃度的測定結果,維持於該放射線計測器之測定下限值以下。
含放射性核種之放射性廢液,特別是核能設施內所產生之汚染水中,有含土壤、砂成分、混凝土片及植物等之粒子狀物質之情形。此一放射性廢液,多是一旦積存於貯槽等時,含於放射性廢液中之粒徑大的物質會在槽內經沈降除去。而後,粒徑大的物質被除去之放射性廢液中所含之放射性核種,係經由過濾操作而由吸附劑除去,或是藉由將凝集沉澱劑添加於放射性廢液中令其沉澱而除去。
發明人等,曾使用附著有放射性核種之銫-137的土壤試料,調查銫-137之分布。最初,係將土壤試料懸浮於水中,令含土壤試料之水暫時靜置而使沈降成分與上清水分離。而後,將上清水以篩眼不同之濾紙過濾,測定上清水中之1微米以上之粒子、1微米以下之微粒子(膠體)、以及離子成分中之銫-137各自之濃度。其結果發現,銫-137其1μm以上之粒子占98.5%,未達1μm之微粒子及膠體占1%,而溶液中含0.5%。由此可知,為了將放射性核種除去至放射線計測器之測定下限值以下,除了以物理過濾可除去之粒子成分、以及以吸附劑利用化學
吸附可除去之離子成分以外,微粒子及膠體亦有除去之必要。
根據Ikeda et al.,Proceedings of GLOBAL 2011,Dec.11-16,2011,Makuhari,Japan,USA,Paper No.524705(2011)中所記載之方法中之利用過濾裝置之粒狀物質的除去、以及利用吸附劑之離子成分的吸附分離,微粒子及膠體成分無法由過濾裝置及吸附劑除去,因而難以將處理水之放射能濃度形成為測定下限值以下。
另一方面,根據日本特開2013-57599號公報中所記載之放射性汚水之處理方法,在放射性汚水中添加凝集沉澱劑而生成沉澱之際,與吸附粒子及離子成分之吸附劑一起,微粒子及膠體亦含於放射性汚水中之情況下,微粒子及膠體亦會凝集沉澱,因此可將處理水之放射能濃度形成為測定下限值以下。然而,因凝集沉澱劑之添加而產生之含放射性物質之沉澱其量不少,而且含水分之沉澱之貯藏方法及處分方法困難,是為其課題。
根據日本特開2002-31697號公報及日本特開2013-108808號公報中分別記載之放射性核種之除去方法,藉由設置之超濾裝置可除去粒子成分、微粒子、膠體成分,然因超濾膜孔徑小,於除去大量之粒子成分之情況下,超濾膜有阻塞之虞。
日本特開2002-31697號公報中所記載之放射性廢液的處理方法中,係將網眼阻塞防止裝置設置於超濾膜。網眼阻塞防止裝置具有:令超濾膜振動之振動機構、
及令超濾膜廻轉之廻轉機構等等之對於超濾膜而言為物理性之機構。藉由自網眼阻塞防止裝置對於超濾膜賦予物理性衝撃,可將堆積於超濾膜之粒子成分自超濾膜分離而以淤漿排出。將此一含水量多的淤漿貯藏保管此舉,基於放射性廢棄物之產生量及性狀安定性之觀點而言有其課題存在。日本特開2013-108808號公報中所記載之放射性廢液的處理方法中,pH調整有所必要,而且pH調整用之試藥、攪拌裝置以及pH確認用之分析裝置也有所必要。
又,對於吸附處理後之放射性廢液,若添加酸及鹼等之藥劑進行pH調整,單單以此即會使放射性廢液的處理方法之步驟增加,再者,放射性廢液中之鹽濃度增大,以致造成最終之放射性廢棄物的產生量增加此一課題。
另外,根據日本特開昭61-40593號公報中所記載之放射性廢液處理方法,可在降低鹽所造成之妨害之影響下,自放射性廢液分離放射性核種。另一方面,其係以與放射性核種進行螯合物形成反應為前提,因此對於不進行螯合物形成反應之種類的放射性核種,其效果之程度受限。
放射性廢液中所含之放射性核種,依種類之不同有單一化學形態者,也有以複數之化學形態存在者。特別是含鹽之放射性廢液中所含之放射性核種,即使是相同的元素,也有以複數種化學形態存在之傾向。如是,採取複數種化學形態之放射性核種,即使是相同之元素,依
化學形態之不同,保有之電荷亦有不同。亦即,有正有負,或是為中性之情形。因此,為了將某一種放射性核種分離除去,會產生準備複數種類之吸附劑之必要。
一般而言,放射性廢液中所含之放射性核種的濃度為極微量,因此事前難以利用化學分析等測定放射性核種之化學形態。是以,對應於一種放射性核種之各種化學形態,用於分離之吸附劑的選定並非容易。
根據日本特開2013-170959號公報中所記載之放射性廢液的處理方法,即便是如此般之放射性核種之化學形態不明之情況下,亦可自放射性廢液有效率地分離放射性核種。此係因在放射性廢液中添加氧化劑、還原劑或pH調整劑等,而將放射性核種之化學形態調整成易於吸附除去之形態所致。惟,在實施如此般之放射性廢液之調整的情況也是,放射性廢液中所含之放射性核種並非全部被調整成易於吸附除去之化學形態,而有一部分以不易被吸附之化學形態殘留之情形。
本發明之第一目的,係在提供一種可減少放射性廢棄物之產生量,而且可以簡單之裝置構成自放射性廢液將放射性物質除去至測定下限值以下之放射性廢液的處理方法。
本發明之第二目的,係在提供一種可抑制處理步驟之追加及放射性廢棄物之增加,而且可將放射性廢液之最終pH調整成中性區域(pH 4~9)之放射性廢液的處理方法以及放射性廢液處理裝置。
本發明之第三目的,係在提供一種可將放射性廢液中所含之放射性核種的除去效率進一步提高之放射性廢液的處理方法以及放射性廢液處理裝置。
為達成上述第一目的之本發明第1發明之特徴係在於:將含有膠體狀物質、較膠體狀物質粒徑為大之粒子狀物質及放射性物質之放射性廢液供給至過濾裝置,而將粒子狀物質以過濾裝置除去,且將自過濾裝置排出之放射性廢液中所含之膠體狀物質以靜電過濾器除去,並將膠體狀物質被除去之放射性廢液供給至吸附裝置,而將放射性廢液中所含之放射性物質以吸附裝置除去。
由於係以過濾裝置除去較膠體狀物質粒徑為大之粒子狀物質,以靜電過濾器除去膠體狀物質,且以吸附裝置除去放射性物質,故可以簡單之裝置構成減少放射性廢棄物之產生量,可將放射性物質除去至測定下限值以下。
為達成上述第二目的之本發明第2發明之特徴係在於:將含有膠體狀物質、較膠體狀物質粒徑為大之粒子狀物質及放射性物質之放射性廢液供給至過濾裝置,而將粒子狀物質以過濾裝置除去,且將自過濾裝置排出之放射性廢液中所含之膠體狀物質除去,並將膠體狀物質被除去之放射性廢液供給至第1吸附裝置而將放射性廢液中所含之放射性核種以第1吸附裝置除去,又將自第1吸附
裝置排出之放射性廢液供給至配置於第1吸附裝置之下游且填充有表面載持8-羥基喹啉基的吸附劑之第2吸附裝置。
由於係對配置於第1吸附裝置之下游且填充有表面載持8-羥基喹啉基的吸附劑之第2吸附裝置,供給自第1吸附裝置排出之放射性廢液,因此可在不對放射性廢液投入調節pH之藥劑下,將放射性廢液之pH調整於4~9之範圍,可使放射性廢棄物之產生量減少。
較佳的是,在被第1吸附裝置除去放射性核種之離子之放射性廢液中,注入氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種,藉由氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種之注入,將放射性廢液中生成之放射性核種之離子以第3吸附裝置內之吸附劑除去,並將自第3吸附裝置排出之放射性廢液供給至第2吸附裝置。
藉此,在離子被第1吸附裝置除去之放射性廢液中,注入氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種,藉由氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種之注入,放射性廢液中所生成之放射性核種之離子係由第2吸附裝置內之吸附劑除去,因此可進一步提高放射性廢液中所含之放射性核種之除去效率。
為達成上述第三目的之本發明第3發明之特徴係在於:將含放射性核種之放射性廢液供給至第1吸附裝置,而將放射性廢液中所含之放射性核種之離子以第1吸附裝置內之吸附劑除去,並在自第1吸附裝置排出之放
射性廢液中,注入氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種,藉由氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種之注入而將放射性廢液中所生成之放射性核種之離子以第2吸附裝置內之吸附劑除去。
由於在離子被第1吸附裝置除去之放射性廢液中,注入氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種,藉由氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種之注入而將在放射性廢液中生成之放射性核種之離子以第2吸附裝置內之吸附劑除去,因此可進一步提高放射性廢液中所含之放射性核種之除去效率。
上述第三目的,亦可藉由將含放射性核種之放射性廢液供給至吸附裝置,將放射性廢液中所含之離子以吸附裝置內之吸附劑除去,並在自吸附裝置排出之放射性廢液中注入氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種,將含有因氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種的注入而生成之離子的放射性廢液供給至吸附裝置,而將放射性廢液中所含之因氧化劑、pH調整劑及還原劑中之至少一種的注入而生之放射性核種之離子,以吸附裝置內之吸附劑除去此舉而達成。
根據本發明第1發明,可減少放射性廢棄物之產生量,而且可以簡單之裝置構成自放射性廢液將放射性物質除去至測定下限值以下。
根據本發明第2發明,可減少放射性廢棄物之產生量,而且可以簡單之裝置構成自放射性廢液將放射性廢液之pH調整成中性附近。
根據本發明第3發明,可將放射性廢液中之放射性核種以吸附劑效率良好地除去。
1A、1B、1C、1D、29、29A、29B、29C‧‧‧放射性廢液處理裝置
2‧‧‧過濾裝置
3、3A‧‧‧膠體除去裝置
4、4A‧‧‧靜電過濾器
5、5B、32、40‧‧‧吸附裝置
6、6B‧‧‧吸附塔
12‧‧‧放射線檢測器
14、16‧‧‧開閉閥
15‧‧‧旁通配管
18、34‧‧‧調整槽
19、37‧‧‧pH調整劑供給裝置
20、43‧‧‧pH調整劑槽
21、38‧‧‧pH調整劑供給配管
34A‧‧‧液性調整部
35‧‧‧氧化劑供給裝置
36‧‧‧氧化劑供給配管
41‧‧‧氧化劑槽
44、45‧‧‧切換閥
46A、46B‧‧‧回送配管
47‧‧‧廢液貯留槽
49‧‧‧計測裝置
第1圖係本發明之一個較佳實施例的實施例1之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置的構成圖。
第2圖係表示由實施例1之放射性廢液的處理方法所產生之放射性廢棄物量的說明圖。
第3圖係表示pH不同之各放射性廢液中所含之放射性釕之化學形態、以及放射性釕之各種化學形態的經除去之比率的說明圖。
第4圖係本發明之其他較佳實施例的實施例2之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置的構成圖。
第5圖係本發明之其他較佳實施例的實施例3之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置的構成圖。
第6圖係本發明之其他較佳實施例的實施例4之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置的構成
圖。
第7圖係本發明之其他較佳實施例的實施例5之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置的構成圖。
第8圖係本發明之其他較佳實施例的實施例6之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置的構成圖。
第9圖係本發明之其他較佳實施例的實施例7之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置的構成圖。
第10圖係表示本發明之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置之實施例8的構成圖。
第11圖係表示本發明之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置之實施例9的構成圖。
發明人等,曾在開發將各種放射性核種之離子的吸附處理之程序的過程中進行試驗,調查伴隨著放射性核種之吸附的放射性廢液之pH之變化。此試驗係考慮因吸附劑之組合之故,前段之某一吸附劑之針對放射性核種之吸附處理,對於後段之其他吸附劑之針對別種的放射性核種之吸附性能也許會帶來影響而實施之試驗。其結果發現,不管放射性廢液之性狀為酸性及鹼性之任一種,藉由將放射性廢液,通過以吸附過渡元素離子而為人所知之
附著有8-羥基喹啉的活性碳之填充層,而將放射性廢液之pH調整為4~9之範圍內。
基於根據發明人等所為之上述試驗結果所得之新見識,發明人等發現藉由將經填充入附著有8-羥基喹啉之活性碳的吸附塔,配置於將放射性廢液中所含之放射性核種吸附除去之吸附裝置的下游,而可將經除去放射性核種之放射性廢液的pH調整於4~9之範圍內,終而創成本發明。
放射性廢液之處理,係假定為處理含放射性之銫或鍶等之陽離子、放射性銻等之陰離子、及放射性鈷等之過渡金屬離子的放射性廢液。為了將放射性銫及放射性鍶選擇性吸附,例如係使用天然沸石、人工沸石或矽鈦酸。為了將放射性銻等選擇性吸附,例如係使用載持有含水氧化鈰之吸附劑,為了選擇性吸附放射性之重金屬(例如,過渡金屬及稀土類之離子),例如係使用附著有8-羥基喹啉之活性碳。
表1係表示將上述放射性離子吸附除去時可使用之吸附劑,以及通過此等吸附劑之填充層前後之各試驗水的pH。試驗水-1、試驗水-2及試驗水-3,均是放射性廢液之模擬水。入口之( )內的數值係表示吸附劑之填充層之入口處的試驗水-1、試驗水-2及試驗水-3各自之pH值。「Cs、Sr除去」、「陰離子除去」及「重金屬除去」之各欄之( )內的各數值,係各試驗水通過吸附劑填充層後之pH值。不管是任一情況,在放射性核種吸附之最終段,藉由配置附著有8-羥基喹啉的碳填充層,各試驗水之pH可調整於4~9之範圍。
另外,發明人等不止於上述基礎性研討,又自機器系統之觀點研討課題與對應策略。單單以經填充入附著有8-羥基喹啉之活性碳的吸附塔之配置,吸附塔中放射性廢液之pH成為中性區域之結果,放射性廢液中所含之溶存成分在吸附塔內析出而引起阻塞之情事令人懸念。
作為其對策,有必要在吸附步驟之前配置過濾裝置及膠體除去裝置,而形成儘量減少固形分之析出能力之系統構成。
上述研討之結果,發明人等發現出以下之第1新見識:藉由在膠體狀物質經除去之放射性廢液被供給之前段吸附裝置,除去放射性廢液中所含之放射性核種,並將自前段吸附裝置排出之放射性廢液,供給至填充有表面載持8-羥基喹啉基之吸附劑的後段吸附裝置,可將自後段吸附裝置排出之放射性廢液的pH調整於4~9之範圍內。
為了利用吸附劑自放射性廢液除去放射性核種,係使用陽離子交換樹脂、螯合物樹脂、以及陰離子交換樹脂等。此等吸附劑對於具有正電荷之離子、具有負電荷之離子、以及形成錯體之離子具有高的除去性能。然而,吸附劑對於膠體及中性溶存種,僅具有較低之除去性能。
因此,為了將放射性廢液中所含之放射性核種有效率且良好地除去,期望使用氧化劑、還原劑或是pH調整劑而將放射性廢液中所含之放射性核種之化學形態調整。然而,實際上,許多放射性核種係採取複數之化學形態,因此即使放射性廢液之狀態(pH等)調整於某一條件,也難以將放射性廢液中所含之所有放射性核種完全除去。
是以,發明人等針對即使放射性核種之種類與濃度、以及放射性廢液之組成等不明之狀況下,也能將
放射性核種以吸附劑自放射性廢液有效率且良好地除去之方法,銳意進行研討。此一研討之結果,發明人等發現:在將放射性廢液中所含之放射性核種通過吸附劑層而以吸附劑層內之吸附劑除去後,再將氧化劑、還原劑及pH調整劑中之至少一種之藥劑添加於放射性廢液,而後將添加有該藥劑之放射性廢液,再次通過吸附劑層而將此放射性廢液中所含之放射性核種除去此舉,可成為自放射性廢液有效除去放射性核種之方法。
兹以放射性核種之一的釕為例說明之。釕之放射性同位素例如Ru-106,依其放射性廢液之性狀已知可採取複數之氧化數且可採複數種化學形態。
發明人等將含釕之海水的pH改變成酸性(pH 2)、中性(pH 7)、及鹼性(pH 12),求得各pH之海水中所含之化學形態不同的各種釕之由吸附劑的除去率。作為其結果,上述各pH之海水中所含之釕的代表性之各種化學形態、及各種pH之海水中所含之各種化學形態的釕之由吸附劑的除去率,係示於第2圖中。
中性之海水中,釕主要是以陽離子(Ru(OH)2 +等)以及中性溶存種(Ru(OH)4等)存在,利用吸附劑除去困難之中性溶存種之比率約為74%。另一方面,酸性(pH 2)之海水中,釕之約58%係以陽離子(RuCl2 +等)存在,且約12%係以陰離子(RuCl4 -等)存在,釕之中性溶存種(RuCl3等)約為30%。鹼性之海水中,大致100%為釕之中性溶存種(Ru(OH)4)。
因此,為了將放射性廢液中所含之釕以吸附劑除去,期望的是在將放射性廢液調整成酸性後,再以吸附劑吸附釕而予以除去。此一情況下,酸性之放射性廢液中所含之約30%之中性溶存種無法以吸附劑除去。
是以,例如最初對於中性之放射性廢液利用吸附劑進行釕之吸附處理時,26%之釕之陽離子(Ru(OH)2 +)係被除去。其後,若將該放射性廢液調整為酸性(例如pH 2)再進行釕之吸附處理,則放射性廢液中殘存之中性溶存種之比率可減少為約22%(=74%×30%)。因此,藉由在放射性廢液之pH調整前,將自放射性廢液可除去之釕吸附除去後,再將放射性廢液之pH調整為酸性(例如pH 2),並再次進行釕之吸附處理,可將放射性廢液中所含之以吸附劑除去困難之中性溶存種減少。
又,例如放射性廢液之pH為2時,若進行放射性廢液中所含之釕之吸附處理,約30%之中性溶存種將會在放射性廢液中殘存。若是將此一放射性廢液之pH再次調整為pH 2再利用吸附劑進行吸附處理之情況下,放射性廢液中所殘存之中性溶存種之比率可減少至9%(=30%×30%)。
如此,如上所述,發明人等根據新創出之放射性廢液的處理方法,可將放射性廢液中所含之放射性核種以吸附劑有效率且良好地除去。
作為吸附劑,例如可使用離子交換樹脂(陽
離子交換樹脂、陰離子交換樹脂)、螯合物樹脂、活性碳、附著有8-羥基喹啉之活性碳、沸石、鈦酸化合物、鈦酸鹽化合物以及亞鐵氰化物中之至少一種。此等吸附劑係可因應吸附之放射性核種之種類而適當地選擇使用。又,作為可使用之氧化劑,例如有過氧化氫、臭氧、過錳酸及其鹽之水溶液、次氯酸及其鹽之水溶液。
作為可使用之還原劑,例如有抗壞血酸、聯胺、草酸等。作為pH調整劑,例如有鹽酸、硝酸、硫酸、及磷酸等之酸溶液,以及碳酸氫鈉、碳酸鈉、氫氧化鈉、及氫氧化鉀等之鹼溶液。
上述研討之結果,發明人等發現出以下之第2新見識:藉由將放射性廢液中所含之放射性核種以前段吸附裝置除去,在自前段吸附裝置排出之放射性廢液中,注入氧化劑、還原劑及pH調整劑中之至少一種之藥劑,且將該放射性廢液再次通過吸附劑層,而將此放射性廢液中因該藥劑之注入而生成之放射性核種之離子以後段之吸附裝置除去,可將放射性廢液中所含之放射性核種之除去效率進一步提高。
以下兹將本發明之實施例說明之。
首先使用第1圖說明本發明之一個較佳實施例的實施例1之放射性廢液的處理方法。此外還又使用第1圖說明此一放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液
處理裝置。
本實施例中所用之放射性廢液處理裝置1,具有過濾裝置2、膠體除去裝置3以及吸附裝置5。過濾裝置2係將放射性廢液中所含之粒子成分物理性地過濾之裝置,在內部設有經填充入濾材之濾筒(或折疊式濾芯)。過濾裝置2係除去放射性廢液中所含之約1μm以上之粒子。膠體除去裝置3,其殼體內設有複數個靜電過濾器4。吸附裝置5具有複數個吸附塔6。配合放射性廢液中所含之放射性核種之種類而選定之吸附劑,係分別填充於各吸附塔6內。放射性廢液供給管7係連接於過濾裝置2。過濾裝置2與膠體除去裝置3係由連接配管8連接。吸附裝置5中之複數個吸附塔6中之位於最上游之吸附塔6,係由連接配管9連接至膠體除去裝置3。吸附裝置5內之各吸附塔6係由配管10依序連接。排出管11係連接於吸附裝置5中之複數個吸附塔6中之位於最下游之吸附塔6
作為吸附裝置5之各吸附塔6內所填充之吸附劑,為了選擇性吸附放射性銫及放射性鍶,例如使用天然沸石、人工沸石及矽鈦酸,為了選擇性吸附放射性銻等,例如使用載持有含水氧化鈰之吸附劑,為了選擇性吸附放射性重金屬,例如使用附著有8-羥基喹啉之活性碳。此等吸附劑係分別填充於各吸附塔6。作為吸附裝置5中所使用之吸附放射性核種之吸附劑,可使用沸石、亞鐵氰化物、鈦酸化合物、鈦酸鹽化合物、離子交換樹脂、螯合
物樹脂、活性碳以及含其他附著成分之活性碳中之至少一種。
兹說明使用放射性廢液處理裝置1之本實施例之放射性廢液的處理方法。本實施例之放射性廢液的處理方法,係處理沸水型核能電廠中所產生之放射性廢液。含1μm以上之粒子、帶負電之膠體以及2種以上之放射性核種之放射性廢液,係藉由驅動設於放射性廢液供給管7之泵(圖未示)而通過放射性廢液供給管7被供給至過濾裝置2。放射性廢液中所含之1μm以上之粒子係由過濾裝置2內之濾筒除去。自過濾裝置2排出之放射性廢液係通過連接配管8而被供給至膠體除去裝置3。
放射性廢液中所含之膠體係由膠體除去裝置3內之靜電過濾器4除去。小於1μm之微粒子,係被稱為膠體。膠體其表面係帶正或負電。膠體之帶電為正或負,係由形成膠體之物質以及表面構造所決定。一般而言,由來自土壤成分之膠體係以帶負電居多。本實施例中,膠體除去裝置3內之靜電過濾器4在被通電時係帶正電,因此放射性廢液中所含之帶負電之來自土壤成分之膠體係附著於各靜電過濾器4之表面而除去。被供給至膠體除去裝置3之放射性廢液無須pH調節。靜電過濾器4中,具有約1nm以上且小於1μm之範圍之粒徑之膠體粒子被除去。
膠體粒子被除去之放射性廢液,係通過連接配管9而供給至吸附裝置5之吸附塔6。供給至吸附裝置5之放射性廢液不含粒子成分及膠體。放射性廢液中所含
之例如放射性銫、放射性鍶以及放射性銻等之放射性核種係成為離子。放射性廢液每次通過複數個吸附塔6時,放射性廢液中所含之放射性銫、放射性鍶、放射性碘等之各種放射性核種係於各吸附塔6分別由吸附劑吸附除去。各吸附塔6中,填充有適合之吸附劑,其可充分吸附放射性廢液中所含之各種放射性核種全量的量。因此,自吸附裝置5排出至排出管11之處理水中所含的各放射性核種之濃度,係成為測定下限值以下。自吸附裝置5排出之處理水,係通過排出管11供給至貯槽(圖未示)保管。以設於排出管11之放射線計測器(圖未示)測定流過排出管11內之處理水中所含的各放射性核種之濃度的結果,發現各放射性核種之濃度分別在測定下限值以下。
吸附裝置5之各吸附塔6中所填充之各種吸附劑,具有可在不調整處理水之pH下之充分之吸附性能,自吸附裝置5排出之處理水之pH也是落於中性(pH=6~8)之範圍內,因此處理後之pH調整也不必要。
為了驗証本實施例之放射性廢液的處理方法所帶來之效果,乃將本實施例之放射性廢液的處理方法所產生之放射性廢棄物之產生量評估之。本實施例之放射性廢液的處理方法所產生之放射性廢棄物之產生量,係如第2圖所示。為比較起見,對於傳統例之利用凝集沉澱劑添加之放射性廢液的處理方法所產生之廢棄物產生量亦作評估,即如第2圖所示。根據傳統例,過濾步驟、利用吸附
劑之吸附步驟、以及利用凝集沉澱劑添加之凝集沉澱步驟(沉澱物生成)分別產生之放射性廢棄物的合計量增多。相對於此,本實施例中,成為放射性廢棄物之過濾裝置2之濾材(濾筒等)、靜電過濾器4之廢濾芯以及吸附裝置5之廢吸附劑的合計量,係成為利用凝集沉澱劑添加之傳統放射性廢棄物的處理方法所產生之放射性廢棄物量的合計量之1/3以下,放射性廢棄物之產生量獲得減少。
根據本實施例,係可以具有過濾裝置2、使用靜電過濾器4之膠體除去裝置3及吸附裝置5之簡單之裝置構成,減少放射性廢棄物之產生量,可將放射性核種除去至測定下限值以下。根據本實施例之放射性廢液的處理方法所產生之放射性廢棄物,係過濾裝置2之濾材、靜電過濾器之廢濾芯、及吸附裝置5之廢吸附劑,不會產生沉澱,可減少放射性廢棄物之產生量。
放射性廢液,作為其膠體含有帶正電之膠體之情況下,代替膠體除去裝置3,以使用具有帶負電之靜電過濾器的膠體除去裝置為宜。
兹使用第4圖說明本發明其他較佳實施例之實施例2之放射性廢液的處理方法。此外,還使用第4圖說明此一放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置。
本實施例中所用之放射性廢液處理裝置1A,
具有在放射性廢液處理裝置1中追加膠體除去裝置3A之構成。膠體除去裝置3A,係在殼體內設置有複數個靜電過濾器4A。膠體除去裝置3A係由連接配管8A連接至膠體除去裝置3,再進而由連接配管9連接至吸附裝置5中位於最上游之吸附塔6。膠體除去裝置3A之各靜電過濾器4A係與膠體除去裝置3之靜電過濾器4不同,因通電而帶負電。放射性廢液處理裝置1A之其他構成係與放射性廢液處理裝置1相同。膠體除去裝置3之靜電過濾器4係帶正電。
以下具體說明使用放射性廢液處理裝置1A而實施之本實施例放射性廢液的處理方法。本實施例之放射性廢液的處理方法係處理沸水型核能電廠中所產生之放射性廢液。主要說明與實施例1不同之點。
含有1μm以上之粒子、帶負電之膠體、帶正電之膠體及2種以上之放射性核種的放射性廢液,係通過放射性廢液供給管7供給至過濾裝置2,再通過連接配管8供給至膠體除去裝置3。1μm以上之粒子及帶負電之膠體係由過濾裝置2及膠體除去裝置3除去。自膠體除去裝置3排出之放射性廢液,係通過連接配管8A供給至膠體除去裝置3A。膠體除去裝置3A之各靜電過濾器4A係帶負電。因此,放射性廢液中所含之帶正電之膠體,係附著於帶負電之各靜電過濾器4A而自放射性廢液除去。由膠體除去裝置3A排出之放射性廢液,係供給至吸附裝置5之各吸附塔6,與實施例1相同,放射性廢液中所含之各
放射性核種係被除去。
本實施例係可獲得實施例1所發生之各種效果。再者,本實施例中,作為膠體除去裝置係使用設有帶正電之靜電過濾器4的膠體除去裝置3及設有帶負電之靜電過濾器4A的膠體除去裝置3A之故,因此可除去放射性廢液中所含之帶負電之膠體及帶正電之膠體,可降低後段之吸附裝置5的負荷。
以下兹使用第5圖說明本發明其他較佳實施例之實施例3之放射性廢液的處理方法。又使用該第5圖說明用於此一放射性廢液的處理方法之放射性廢液處理裝置。
放射性廢液處理裝置1B具有在放射性廢液處理裝置1中追加放射線檢測器12及旁通配管15之構成。開閉閥14係設於連接配管9,放射線檢測器12係配置於較開閉閥14為上游之連接配管9側。設有開閉閥16之旁通配管15之一端部係於膠體除去裝置3與開閉閥14之間連接於連接配管9。旁通配管15之他端部係連接於排出管11。放射性廢液處理裝置1B之其他構成係與放射性廢液處理裝置1相同。
以下具體說明使用放射性廢液處理裝置1B而實施之本實施例之放射性廢液的處理方法。本實施例之放射性廢液的處理方法,係處理沸水型核能電廠中所產生之
放射性廢液。主要說明與實施例1不同之點。
含1μm以上之粒子、帶負電之膠體以及2種以上之放射性核種的放射性廢液,係通過放射性廢液供給管7供給至過濾裝置2,再進而供給至膠體除去裝置3。放射性廢液中所含之1μm以上之粒子係由過濾裝置2除去,而帶負電之膠體係由膠體除去裝置3之靜電過濾器4除去。
放射線檢測器12係將自膠體除去裝置3排出且流入連接配管9內之放射性廢液之放射能濃度予以測定。由放射線檢測器12測定之放射能濃度較放射線檢測器12之測定下限值為大時,開閉閥14開啟而開閉閥16關閉,自膠體除去裝置3排出之放射性廢液係供給至吸附裝置5,吸附裝置5之各吸附塔6係將放射性廢液中所含之離子狀之各放射性核種分別吸附除去。由吸附裝置5除去各放射性核種並自吸附裝置5排出至排出管11之處理水的放射能濃度係被減少至放射線檢測器12之測定下限值以下。
由放射線檢測器12所測定之流過連接配管9內之放射性廢液的放射能濃度為放射線檢測器12之測定下限值以下時,開閉閥16開啟而開閉閥14關閉。流過連接配管9內之放射性廢液,係通過旁通配管15而被引導至排出管11。此時,流過連接配管9內之測定下限值以下之放射性廢液不被供給至吸附裝置。
基於由放射線檢測器12所測定之放射能濃度
之開閉閥14、16的開閉,係由手動或自動進行。開閉閥14、16之手動開閉,係於放射線檢測器12所測定之放射能濃度顯示於顯示裝置(圖未示)之際,由觀察到顯示之放射能濃度的操作員進行開閉閥14、16之開閉。開閉閥14、16之自動開閉,係由輸入放射線檢測器12所測定之放射能濃度的控制裝置(圖未示)進行開閉閥14、16之開閉。
放射線檢測器12測定放射性廢液中所含之放射性核種所放出之放射線(例如α射線、β射線、γ射線、X射線),例如可為電離箱、閃爍型檢測器、或是半導體型檢測器。由放射線檢測器12所測定之放射能,可為1種,也可為2種以上。
本實施例可獲得實施例1所發生之各種效果。又,處理水中不含離子狀之放射性物質時,不對吸附裝置5供給處理水,因此處理水通過吸附裝置時,可避免自各吸附塔6內之吸附劑的放射性核種溶出所造成之處理水之再汚染,又,還可減少因避免不必要之通過處理水所造成之吸附劑的性能劣化。
放射性廢液處理裝置1B中,與放射性廢液處理裝置1A相同,可於膠體除去裝置2上經由連接配管8A連接膠體除去裝置2A,於膠體除去裝置2A上設置連接配管9。此一情況下,放射線檢測器12係測定自膠體除去裝置2A排出之放射性廢液之放射能濃度。當測定之放射能濃度在放射線檢測器12之測定下限值以下時,開閉閥
16開啟而開閉閥14關閉。當測定之放射能濃度較其測定下限值為大時,開閉閥14開啟而開閉閥16關閉。
實施例1~3之各放射性廢液的處理方法,亦可適用於加壓水型核能電廠所產生之放射性廢液之處理。
以下兹說明反映發明人等所獲得之上述第1新見識的本發明其他實施例之實施例4與5。
兹使用第6圖說明根據上述見識之本發明之其他較佳實施例的實施例4之放射性廢液的處理方法。又使用該第6圖說明用於此一放射性廢液的處理方法之放射性廢液處理裝置。
本實施例中所用之放射性廢液處理裝置1C,具有過濾裝置2、膠體除去裝置3、吸附裝置(第1吸附裝置)5及吸附塔(第2吸附裝置)13。過濾裝置2係將放射性廢液中所含之粒子成分物理性過濾之裝置,內部設有經填充入濾材之濾筒(或是折疊式濾芯)。過濾裝置2係將放射性廢液中所含之約1μm以上之粒子除去。膠體除去裝置3,其殼體內設有複數個靜電過濾器4。吸附裝置5具有複數個吸附塔6。配合放射性廢液中所含之放射性核種之種類選定之吸附劑,分別填充於各吸附塔6內。放射性廢液供給管7係連接於過濾裝置2。過濾裝置2與膠體除去裝置3係由連接配管8連接。吸附裝置5中之複數個吸附塔6中之位於最上游之吸附塔6,係由連接配管
9連接於膠體除去裝置3。吸附裝置5內之各吸附塔6,係由配管10依序連接。配置於吸附裝置5之下游且經填充入附著有8-羥基喹啉之活性碳的吸附塔13,係由配管17連接於吸附裝置5內位於最下游之吸附塔6。附著有8-羥基喹啉之活性碳,係8-羥基喹啉基載持於作為載體之活性碳的表面之吸附劑。
作為吸附裝置5之各吸附塔6中所填充之吸附劑,為了選擇性吸附放射性銫及放射性鍶,例如係使用天然沸石、人工沸石及矽鈦酸,為了選擇性吸附放射性銻等,例如係使用載持有含水氧化鈰之吸附劑,為了選擇性吸附放射性之重金屬,例如係使用附著有8-羥基喹啉之活性碳。此等吸附劑係分別填充於各吸附塔6。作為吸附裝置5中所用之吸附放射性核種之吸附劑,係可選擇沸石、亞鐵氰化物、鈦酸化合物、鈦酸鹽化合物、離子交換樹脂、螯合物樹脂、活性碳以及含其他附著成分之活性碳中之至少一種。於此,本實施例中,如上所述,經填充入附著有8-羥基喹啉之活性碳的吸附塔13,係配置於吸附裝置5之下游。
以下說明使用放射性廢液處理裝置1C之本實施例之放射性廢液的處理方法。
放射性廢液中所含之1μm以上之粒子係由過濾裝置2內之濾筒除去。自過濾裝置2排出之放射性廢液,係通過連接配管8供給至膠體除去裝置3。
放射性廢液中所含之膠體,係由膠體除去裝
置3內之靜電過濾器4除去。小於1μm之微粒子係稱為膠體。膠體含有放射性核種(放射性銫、放射性鍶及放射性銻等),利用靜電過濾器4之膠體之除去,係將膠體中所含之放射性核種亦一併除去。膠體其表面係帶正或負電。膠體之帶電為正或負,係由形成膠體之物質及表面構造所決定。例如,來自土壤成分之膠體多帶負電。本實施例中,膠體除去裝置3內之靜電過濾器4係使用帶正電者,放射性廢液中所含之帶負電之膠體係附著於靜電過濾器4之表面被除去。供給至膠體除去裝置3之放射性廢液之pH調節並非必要。靜電過濾器4中係除去具有約1nm以上且小於1μm之範圍之粒徑的膠體粒子。
膠體粒子被除去之放射性廢液,係通過連接配管9供給至吸附裝置5之吸附塔6。供給至吸附裝置5之放射性廢液,不含粒子成分及膠體。放射性廢液中所含之例如放射性銫、放射性鍶及放射性銻等之放射性核種係成為離子。放射性廢液在每次通過複數個吸附塔6時,放射性廢液中所含之放射性銫、放射性鍶、放射性碘等之各種放射性核種係於各吸附塔6分別由吸附劑吸附除去。
自吸附裝置5排出之放射性廢液中殘存的鈷等之過渡金屬離子及鑭及銫等之稀土類金屬元素離子,係由吸附塔13內之附著有8-羥基喹啉之活性碳吸附除去,而且吸附塔13內,放射性廢液之pH係被調整為中性(pH 4~9之範圍)。自吸附塔13排出至排出管11之處理水之pH係被調整成(pH 4~9之範圍)。吸附裝置5
之各吸附塔6內,填充有可將放射性廢液中所含之各放射性核種的全量充分吸附之量的適合性吸附劑。因此,自吸附塔13排出至排出管11之處理水中所含之各放射性核種的濃度,係成為測定下限值以下。自吸附裝置5排出之處理水,係經由排出管11供給至貯槽(圖未示)保管。
根據本實施例,可以具有過濾裝置2、使用靜電過濾器4之膠體除去裝置3以及吸附裝置5之簡單的裝置構成,減少放射性廢棄物之產生量,可將放射性核種除去至測定下限值以下。再者,藉由將經填充入附著有8-羥基喹啉之活性碳的吸附塔13配置於吸附裝置5之下游,可在無須特別將調節pH之藥劑投入放射性廢液內之情形下,將放射性廢液之pH調整為4~9之範圍。
兹使用第7圖說明將發明人等所獲得之上述知識見解反映於前述實施例4而成之本發明之其他較佳實施例之實施例5之放射性廢液的處理方法
本實施例之放射性廢液的處理方法中所使用之放射性廢液處理裝置1D,具有在實施例4之放射性廢液的處理方法中所使用之放射性廢液處理裝置1C中,追加調整槽(液性調整部)18、pH調整劑供給裝置19及吸附裝置5B而成之構成。放射性廢液處理裝置1D之其他構成係與放射性廢液處理裝置1C相同。
以下說明放射性廢液處理裝置1D之與放射性
廢液處理裝置1C不同之構成。調整槽18係由配管22連接於吸附裝置5內位於最下游之吸附塔6。pH調整劑供給裝置19具有pH調整劑槽20及pH調整劑供給配管21,pH調整劑槽20係由設有開閉閥(圖未示)之pH調整劑供給配管21連接於調整槽18。本實施例中,作為pH調整劑之鹽酸水溶液係填充於pH調整劑槽20。
吸附裝置5B具有複數個吸附塔6B。因應放射性廢液中所含之放射性核種之種類而選定之吸附劑,係分別填充於各吸附塔6B內。連接於調整槽18之配管23,係連接於在吸附裝置5B內位於最上游之吸附塔6B。吸附裝置5B內之各吸附塔6B係由配管10B依序連接。
經填充入附著有8-羥基喹啉之活性碳的吸附塔13,係配置於吸附裝置5B之下游,由配管17連接於吸附裝置5B內位於最下游之吸附塔6B。排出管11係連接於吸附塔13。
各吸附塔6B內之各吸附劑層內,分別填充有因應藉吸附而除去之放射性核種所選擇之吸附劑。為了選擇性吸附放射性銫及放射性鍶,例如係使用天然沸石、人工沸石及矽鈦酸,為了選擇性吸附放射性銻等,例如使用載持有含水氧化鈰之吸附劑。又,某一吸附塔6B之吸附劑層內,填充有離子交換樹脂(陽離子交換樹脂及陰離子交換樹脂)。
以下兹說明使用放射性廢液處理裝置1D之本實施例之放射性廢液的處理方法。本實施例之放射性廢液
的處理方法,係處理沸水型核能電廠中所產生之放射性廢液。放射性廢液,例如含有:釕、鎝及鈮等之過渡金屬、銫等之鹼金屬、鍶等之鹼土類金屬、鈰等之稀土類此類之金屬元素、銻、碲、碘等之鹵素、以及碳、硼此類非金屬元素中之一種或複數種放射性核種。
含複數之放射性核種之放射性廢液,與實施例4相同,係依序供給至過濾裝置2及膠體除去裝置3。放射性廢液中所含之1μm以上之粒子係由過濾裝置2除去。而後,自過濾裝置2排出之放射性廢液在流過吸附裝置5之各吸附塔6內時,各吸附塔6內之吸附劑係因應吸附劑層內之吸附劑之種類而將該放射性廢液中所含之釕等之放射性核種之陽離子及陰離子吸附除去。未由各吸附塔6內之吸附劑吸附除去之放射性核種,係與放射性廢液一起流過配管22內而被導至調整槽18。
供給至吸附裝置5之放射性廢液的pH為7時,放射性核種之一種之釕,在放射性廢液內係以陽離子(Ru(OH)2 +等)及中性溶存種(Ru(OH)4等)存在。放射性廢液流過吸附裝置5內之期間,係於適合之吸附塔6內,其釕之陽離子(Ru(OH)2 +等)被吸附除去。釕之中性溶存種(Ru(OH)4等)係在未由吸附裝置5除去之狀態下,流入調整槽18。
pH調整劑槽20內之鹽酸水溶液係通過pH調整劑供給配管21而注入調整槽18內之放射性廢液。溶解有臭氧之放射性廢液及鹽酸水溶液,係於調整槽18內由
上述之攪拌裝置混合。藉由臭氧氣體之注入,也可使未變換成釕之陽離子之釕的中性溶存種(Ru(OH)4),因鹽酸水溶液之注入而將放射性廢液調整為酸性(例如pH 2),藉此而變換成釕之陽離子(RuCl2 +等)、釕之陰離子(RuCl4 -等)以及釕之中性溶存種(RuCl3等)。放射性廢液中所含之釕以外之放射性核種也被變換成陽離子及陰離子。
含調整槽18內所生成之釕之陽離子(RuCl2 +等)、釕之陰離子(RuCl4 -等)及釕之中性溶存種(RuCl3等),且進而含有釕以外之放射性核種之陽離子、陰離子及中性溶存種之放射性廢液,係通過配管23供給至吸附裝置5B之位於最上游之吸附塔6B。而後,此一放射性廢液係通過配管10B依序供給至吸附裝置之其他個別之吸附塔6B。3價釕之陽離子(RuCl2 +等)及釕之陰離子(RuCl4 -等)、以及釕以外之放射性核種之陽離子及陰離子,係於適合之吸附塔6B由吸附劑吸附除去。含有由吸附裝置5B之各吸附塔6B未能除去之釕之中性溶存種(RuCl3等)及釕以外之放射性核種的放射性廢液,係自吸附裝置5B排出至排出管14。
pH調整劑水溶液,可因應必要添加於調整槽18內之放射性廢液內,或是不添加也可。
本實施例係就於放射性廢液中添加pH調整劑之例敘述如上,放射性廢液中添加之藥劑,可使用氧化劑、還原劑以及pH調整劑中之至少1種。例如,若進一
步於調整槽18內之放射性廢液中添加氧化劑及還原劑之情形,與pH調整劑之情況相同,於調整槽18分別連接具有氧化劑槽及設有開閉閥之氧化劑供給配管的氧化劑供給裝置,以及具有還原劑槽及設有開閉閥之還原劑供給配管的還原劑供給裝置即可。
本實施例可獲得實施例4所發生之效果。此外,本實施例係以吸附裝置5將放射性廢液中所含之釕等之放射性核種之離子(陽離子及陰離子)除去,並於調整槽18內,對於含釕等之放射性核種之中性溶存種的放射性廢液注入作為pH調整劑之鹽酸,而將放射性廢液之pH例如調整為酸性,藉而可將釕等之放射性核種的中性溶存種改變為陽離子及陰離子。因此,可將自中性溶存種生成之釕等之放射性核種之陽離子及陰離子以吸附裝置5B吸附除去。因此,放射性廢液中所含之放射性核種可進一步減少。本實施例中,放射性廢液中所含之放射性核種之除去效率可進一步提高。
以下兹說明反映發明人等所獲得之上述第2新見識的本發明實施例之實施例6~9。
兹使用第8圖說明本發明之其他較佳實施例之實施例6之放射性廢液的處理方法。
以下兹將本實施例之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置29,根據第8圖說明之。
放射性廢液處理裝置29,具有吸附裝置32、40、調整槽(液性調整部)34、氧化劑供給裝置35及pH調整劑供給裝置37。
吸附裝置32具有複數個吸附塔32A。配合放射性廢液中所含之放射性核種之種類而選定之吸附劑,係分別經填充入各吸附塔32A內。放射性廢液供給管30係連接於吸附裝置32內位於最上游之吸附塔32A。吸附裝置32內之各吸附塔32A係由配管31依序連接。吸附裝置32內位於最下游之吸附塔32A,係由配管33連接至調整槽34。
氧化劑供給裝置35具有氧化劑槽41及氧化劑供給配管36,氧化劑槽41係經由設有開閉閥(圖未示)之氧化劑供給配管36連接至調整槽34。pH調整劑供給裝置37具有pH調整劑槽43及pH調整劑供給配管38,pH調整劑槽43係經由設有開閉閥(圖未示)之pH調整劑供給配管38而連接於調整槽34。本實施例中,作為氧化劑之臭氧氣體係填充於氧化劑槽41,作為pH調整劑之鹽酸水溶液係填充於pH調整劑槽43。
吸附裝置40具有複數個吸附塔40A。配合放射性廢液中所含之放射性核種的種類而選定之吸附劑,係分別填充於各吸附塔40A內。連接於調整槽34之配管39,係連接於吸附裝置40內位於最上游之吸附塔40A。吸附裝置40內之各吸附塔40A係由配管42依序連接。排出管11係連接於吸附裝置40內位於最下游之吸附塔
40A。
各吸附塔32A及各吸附塔40A內之各吸附劑層內,分別填充有配合因吸附而除去之放射性核種而選擇之吸附劑。為了選擇性吸附放射性銫及放射性鍶,例如使用天然沸石、人工沸石及矽鈦酸,為了選擇性吸附放射性銻等,例如使用載持有含水氧化鈰之吸附劑。又,在某一吸附塔32A之吸附劑層內,填充有離子交換樹脂(陽離子交換樹脂及陰離子交換樹脂)。
以下說明使用放射性廢液處理裝置29之本實施例之放射性廢液的處理方法。本實施例之放射性廢液的處理方法,係處理沸水型核能電廠中所產生之放射性廢液。放射性廢液,例如含有:釕、鎝及鈮等之過渡金屬、銫等之鹼金屬、鍶等之鹼土類金屬、鈰等之稀土類此類金屬元素、銻、碲、碘等之鹵素、以及碳、硼此類非金屬元素中之一種或複數種放射性核種。
含有複數種放射性核種之放射性廢液,係藉由驅動設於放射性廢液供給管30之泵(圖未示)而通過放射性廢液供給管30供給至吸附裝置32內位於最上游之吸附塔32A。而後,放射性廢液係通過配管31依序供給至位於下游之各吸附塔32。放射性廢液流經各吸附塔32A內時,各吸附塔32A內之吸附劑係因應吸附劑層內之吸附劑的種類而將放射性廢液中所含之放射性核種之陽離子及放射性核種之陰離子吸附除去。未由各吸附塔32A內之吸附劑吸附除去之放射性核種,係與放射性廢液一起流過配
管33內而被導至調整槽34。
自放射性廢液供給管30供給至吸附裝置32之放射性廢液之pH為7時,放射性核種之一種之釕,在放射性廢液內係以陽離子(Ru(OH)2 +等)及中性溶存種(Ru(OH)4等)存在。放射性廢液在流過吸附裝置32內之期間,係於適合之吸附塔32A內,其釕之陽離子(Ru(OH)2 +等)係被吸附除去。釕之中性溶存種(Ru(OH)4等)係於在吸附裝置32內未被除去之狀態下,流入調整槽34。
氧化劑槽41內之臭氧氣體係通過氧化劑供給配管36而注入於調整槽34內之放射性廢液之中。放射性廢液與注入之臭氧氣體,係於調整槽34內由設於調整槽34之攪拌裝置(圖未示)混合。藉由臭氧氣體之注入,放射性廢液中所含之中性溶存種(Ru(OH)4)之4價釕係成為3價釕,因此釕之中性溶存種(Ru(OH)4)變成釕之陽離子。又,pH調整劑槽43內之鹽酸水溶液係通過pH調整劑供給配管38注入至調整槽34內之放射性廢液之中。溶解有臭氧之放射性廢液及鹽酸水溶液,係於調整槽34內由上述之攪拌裝置混合。藉由臭氧氣體之注入,以可使未變換為釕之陽離子之釕之中性溶存種(Ru(OH)4),因鹽酸水溶液之注入而將放射性廢液調整成酸性(例如pH 2),藉此而變換為釕之陽離子(RuCl2 +等)、釕之陰離子(RuCl4 -等)及釕之中性溶存種(RuCl3等)。放射性廢液中所含之釕以外之放射性核種也被變換
成陽離子及陰離子。
含調整槽4內生成之3價釕之陽離子(RuCl2 +等)、釕之陰離子(RuCl4 -等)及釕之中性溶存種(RuCl3等)、以及釕以外之放射性核種之陽離子、陰離子及中性溶存種之放射性廢液,係通過配管39供給至吸附裝置40之位於最上游之吸附塔40A。而後,此一放射性廢液係通過配管42依序供給至吸附裝置之其他各個吸附塔40A。3價釕之陽離子(RuCl2 +等)及釕之陰離子(RuCl4 -等)、以及釕以外之放射性核種之陽離子及陰離子,係於適合之吸附塔40A由吸附劑吸附除去。含未由吸附裝置40之各吸附塔40A除去之釕之中性溶存種(RuCl3等)及釕以外之放射性核種之放射性廢液,係自吸附裝置40排出至排出管11。自吸附裝置40排出之處理水,係通過排出管11供給至貯槽(圖未示)保管。
pH調整劑水溶液,可因應必要添加於調整槽34內之放射性廢液內,或是不添加也可。
本實施例中,係針對在放射性廢液中添加氧化劑及pH調整劑之例子作出敘述,作為添加於放射性廢液中之藥劑,可使用氧化劑、還原劑及pH調整劑中之至少1種。例如,進而在調整槽34內之放射性廢液中添加還原劑之情形下,與添加氧化劑及pH調整劑之情況相同,將具有還原劑槽、及設有開閉閥之還原劑供給配管的還原劑供給裝置連接於調整槽34即可。
本實施例中,係以吸附裝置32除去放射性廢
液中所含之釕等之放射性核種之離子(陽離子及陰離子),並於調整槽34內,於含釕等之放射性核種之中性溶存種的放射性廢液中注入作為氧化劑之臭氧及作為pH調整劑之鹽酸,將釕等之放射性核種之中性溶存種改變價數而形成為陽離子,又將放射性廢液之pH例如調整為酸性,藉而可將釕等之放射性核種之中性溶存種變化為陽離子及陰離子。因此,可將自中性溶存種生成之釕等之放射性核種的陽離子及陰離子以吸附裝置40吸附除去。是以,可進一步減少放射性廢液中所含之放射性核種。根據本實施例,可進一步提高放射性廢液中所含之放射性核種之除去效率。
本實施例中,即使是在調整槽34內之放射性廢液中注入pH調整劑而不注入氧化劑之情形下,也可藉pH調整劑之注入,以吸附裝置40除去放射性廢液內所生成之釕等之放射性核種的陽離子及陰離子,因此可將放射性廢液中所含之放射性核種之除去效率進一步提高。
兹使用第9圖說明本發明之其他較佳實施例之實施例7之放射性廢液的處理方法。
使用於本實施例之放射性廢液的處理方法之放射性廢液處理裝置29A,具有將實施例6放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置29中的調整槽34,以液性調整部34A取代之構成。放射性廢液處理裝置
29A之其他構成係與放射性廢液處理裝置29相同。具有氧化劑槽41及氧化劑供給配管36之氧化劑供給裝置35的氧化劑供給配管36、以及具有pH調整劑槽43及pH調整劑供給配管38之pH調整劑供給裝置37的pH調整劑供給配管38,係連接於液性調整部34A。又,配管33及39均係連接於液性調整部34A。液性調整部34A,例如係採可利用靜態混合器將在放射性廢液流過液性調整部34A之過程中注入之氧化劑水溶液及pH調整劑水溶液與該放射性廢液予以混合之構造。
以下說明使用放射性廢液處理裝置29A之本實施例之放射性廢液的處理方法。與實施例6相同,沸水型核能電廠中所產生之含釕等之放射性核種的放射性廢液係供給至吸附裝置32,而在吸附裝置之適合之吸附塔32A中,放射性廢液中所含之釕等之放射性核種之陽離子及陰離子係由吸附劑吸附除去。自吸附裝置32排出之含釕等之放射性核種之中性溶存種的放射性廢液,係通過配管33被導至液性調整部34A。液性調整部34A中,與實施例6相同,氧化劑槽41內之臭氧氣體及pH調整劑槽43內之鹽酸水溶液,係被注入液性調整部34A內之放射性廢液之中。藉由臭氧氣體及鹽酸水溶液之注入,放射性廢液中所含之釕等之放射性核種之中性溶存種,與實施例6相同,係成為陽離子及陰離子。此等陽離子及陰離子係由吸附裝置40中之適合之吸附塔40A吸附除去。
本實施例可獲得實施例6所發生之效果。此
外,本實施例藉由使用液性調整部34A,而使放射性廢液處理裝置29A較之放射性廢液處理裝置29更為簡單化。
兹使用第10圖說明本發明之其他較佳實施例之實施例8之放射性廢液的處理方法。
本實施例之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置29B,具有:將實施例6之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置29中之吸附裝置40除去,並在連接於調整槽44之排出管11設置切換閥45,在放射性廢液供給管30設置切換閥44,且將切換閥45與切換閥44以回送配管46A及46B連絡之構成。連接於切換閥45之回送配管46A係連接於廢液貯留槽47之上端部,連接於廢液貯留槽47之底部且設有泵48之回送配管46B係連接於切換閥44。連絡切換閥45與切換閥44之回送配管46A及46B、廢液貯留槽47及泵48,係將調整槽34內之放射性廢液供給至吸附裝置32之放射性廢液供給裝置。放射性廢液處理裝置29B之其他構成係與放射性廢液處理裝置29相同。
以下說明使用放射性廢液處理裝置29B之本實施例之放射性廢液的處理方法。於將沸水型核能電廠中產生之含釕等之放射性核種的放射性廢液以放射性廢液處理裝置29B處理之際,首先,切換閥44係經操作而將放射性廢液供給管30與吸附裝置32連接並使放射性廢液供
給管30與回送配管46B不連接。切換閥45係經操作以使排出管11與回送配管46A連接。
與實施例6相同,沸水型核能電廠中所產生之含釕等之放射性核種的放射性廢液係供給至吸附裝置32,並於吸附裝置32之適合之吸附塔32A中,放射性廢液中所含之釕等之放射性核種的陽離子及陰離子係由吸附劑吸附除去。自吸附裝置32排出之含釕等之放射性核種之中性溶存種的放射性廢液,係通過配管33被導至調整槽34。調整槽34中,與實施例1相同,氧化劑槽41內之臭氧氣體及pH調整劑槽43內之鹽酸水溶液,係被注入調整槽34內之放射性廢液之中。藉由臭氧氣體及鹽酸水溶液之注入,放射性廢液中所含之釕等之放射性核種之中性溶存種係與實施例6相同,成為陽離子及陰離子。自調整槽34排出之放射性廢液,係被供給至排出管11及通過回送配管46A而被供給至廢液貯留槽47內。含調整槽34內生成之陽離子及陰離子的放射性廢液,係被供給至廢液貯留槽47直至該放射性廢液達大致充滿為止。為了使對於廢液貯留槽47內之放射性廢液之供給容易化,連接於廢液貯留槽47之頂部的空氣排出管(圖未示)上所設之開閉閥(圖未示)係呈開啟。廢液貯留槽47內之放射性廢液的水位,係可藉設於廢液貯留槽47之水位計(圖未示)之計測而得知。
當廢液貯留槽47內之放射性廢液的水位上昇至特定之水位時,通過放射性廢液供給管30之對於吸附
裝置32之放射性廢液的供給停止。而後,切換閥44係被操作以使回送配管46B與吸附裝置32連接,而切換閥45係被操作成使排出管11與回送配管46A不連接。而後,回送配管46B上所設之泵48被驅動,使得廢液貯留槽47內之放射性廢液供給至吸附裝置32。廢液貯留槽47內之放射性廢液中所含之釕等之放射性核種的陽離子及陰離子,係於吸附裝置32之適合之吸附塔32A,由吸附劑吸附除去。釕等之放射性核種的陽離子及陰離子,係自吸附裝置32排出至排出管11。此一排出之放射性廢液,不會被導至回送配管46A內。
本實施例可獲得實施例6所發生之效果。此外,本實施例因無須吸附裝置40之故,可使放射性廢液處理裝置29B較之放射性廢液處理裝置29更為簡單化。
本實施例中,可將調整槽4代之以液性調整部4A。
兹使用第11圖說明本發明之其他較佳實施例之實施例9之放射性廢液的處理方法。
使用於本實施例之放射性廢液的處理方法中之放射性廢液處理裝置29C,具有於實施例8之放射性廢液的處理方法中所用之放射性廢液處理裝置29B中,於調整槽34另行設置計測裝置49之構成。計測裝置49係可計測放射性廢液之放射能濃度、pH、氧化還原電位、氧化
劑濃度、以及還原劑濃度中之至少一種之計測裝置。本實施例中,計測裝置49係計測放射性廢液之pH。放射性廢液處理裝置29C之其他構成係與放射性廢液處理裝置29B相同。
以下說明使用放射性廢液處理裝置29C之本實施例之放射性廢液的處理方法。沸水型核能電廠中所產生之含釕等之放射性核種的放射性廢液,係與實施例8相同般之接受處理。本實施例中,係將調整槽34內之放射性廢液之pH以計測裝置49計測。基於計測之pH值而調整pH調整劑供給配管38上所設之開閉閥的開度,而調節對於調整槽34之鹽酸水溶液的注入量。又,另以其他之計測裝置49計測調整槽34內之放射性廢液的氧化還原電位。基於氧化還原電位之計測值而調整氧化劑供給配管36上所設之開閉閥的開度,而調節對於調整槽34之臭氧氣體的注入量。如此,藉由計測放射性廢液之pH及氧化還原電位,可適切控制對於放射性廢液之鹽酸水溶液及臭氧氣體之各別的注入流。藉由在配管33設置計測裝置49,也可進行相同之控制。
本實施例可獲得實施例8所發生之各種效果。又,本實施例中,由於對放射性溶液之pH及氧化還原電位進行計測,故而可適切控制對於放射性廢液之鹽酸水溶液及臭氧氣體之各自之注入流。
代替設置計測裝置49,也可自調整槽34或配管33將放射性廢液採樣,而計測放射性廢液之pH及氧化
還原電位。
於實施例6至8所使用之各個放射性廢液處理裝置中,也可設置計測裝置49。
1‧‧‧放射性廢液處理裝置
2‧‧‧過濾裝置
3‧‧‧膠體除去裝置
4‧‧‧靜電過濾器
5‧‧‧吸附裝置
6‧‧‧吸附塔
7‧‧‧放射性廢液供給管
8‧‧‧連接配管
9‧‧‧連接配管
10‧‧‧配管
11‧‧‧排出管
Claims (6)
- 一種放射性廢液的處理方法,其特徵在於:將含有膠體狀物質、較膠體狀物質粒徑為大之粒子狀物質及放射性物質之放射性廢液供給至過濾裝置,而將前述粒子狀物質以前述過濾裝置除去,且將自前述過濾裝置排出之前述放射性廢液中所含之前述膠體狀物質以靜電過濾器除去,並將前述膠體狀物質被除去之前述放射性廢液供給至吸附裝置,而將前述放射性廢液中所含之放射性物質以前述吸附裝置除去,且測定前述膠體狀物質被除去之前述放射性廢液的放射能濃度,當測定之前述放射能濃度較前述放射能濃度之測定下限值為大時,係將前述膠體狀物質被除去之前述放射性廢液供給至前述吸附裝置,而當測定之前述放射能濃度為前述測定下限值以下時,係令前述膠體狀物質被除去之前述放射性廢液旁通前述吸附裝置。
- 如申請專利範圍第1項之放射性廢液的處理方法,其中帶負電之前述膠體狀物質之除去係使用帶正電之前述靜電過濾器進行。
- 如申請專利範圍第1項或第2項之放射性廢液的處理方法,其中帶正電之前述膠體狀物質之除去係使用帶負電之前述靜電過濾器進行。
- 一種放射性廢液處理裝置,其特徵在於具備:將粒徑較膠體狀物質為大之粒子狀物質除去之過濾裝置、連接於前述過濾裝置且具有將前述膠體狀物質除去的靜電過濾器之膠體除去裝置、連接於前述膠體除去裝置且具有將 放射性物質吸附的吸附劑之吸附裝置、將前述膠體除去裝置與前述吸附裝置連接之連接配管、設於前述連接配管之第1開閉閥、於前述膠體除去裝置與前述第1開閉閥之間連接於前述連接配管且旁通前述吸附裝置之旁通配管、設於前述旁通配管之第2開閉閥、以及較前述第1開閉閥為上游之測定流過前述連接配管內之前述放射性廢液的放射能濃度之放射線檢測器。
- 如申請專利範圍第4項之放射性廢液處理裝置,其中前述膠體除去裝置包括:具有將帶負電之前述膠體狀物質除去之帶正電第1靜電過濾器的第1膠體除去裝置,以及具有將帶正電之前述膠體狀物質除去之帶負電第2靜電過濾器的第2膠體除去裝置。
- 如申請專利範圍第4項之放射性廢液處理裝置,其中前述吸附裝置中,吸附前述放射性物質之前述吸附劑係沸石、亞鐵氰化物、鈦酸化合物、鈦酸鹽化合物、離子交換樹脂、螯合物樹脂、活性碳以及含其他附著成分之活性碳中之至少一種。
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