WO2015025681A1

WO2015025681A1 - 放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置

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Publication number: WO2015025681A1
Application number: PCT/JP2014/069898
Authority: WO
Inventors: 祐子可児; 浅野　隆; 優介北本; 紀昭武士; 守鴨志田; 健司野下
Original assignee: 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社
Priority date: 2013-08-23
Filing date: 2014-07-29
Publication date: 2015-02-26
Also published as: TWI579864B; GB2533497B; TWI576859B; TW201616512A; TW201523637A; GB2533497A; US20160211040A1; GB201602829D0; US9799418B2

Abstract

　放射性廃棄物の発生量を低減しつつ、簡素な装置構成で放射性廃液から放射性核種を測定下限値以下まで除去できる放射性廃液の処理方法を提供する。ろ過装置２は接続配管８によりコロイド除去装置３に接続される。吸着装置５の最上流に位置する吸着塔６が、接続配管９によってコロイド除去装置３に接続される。コロイド除去装置３は静電フィルタ４を有する。吸着装置５内のそれぞれの吸着塔６は、配管１０によって順次接続されている。排出管１１が、吸着装置５の最下流に位置する吸着塔６に接続される。１μｍ以上の粒子、負に帯電しているコロイド及び放射性核種を含む放射性廃液がろ過装置２に供給される。１μｍ以上の粒子がろ過装置２で除去され、負に帯電しているコロイドが正に帯電された静電フィルタ４により除去される。放射性核種が吸着塔６で除去される。

Description

放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置

　本発明は、放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置に係り、特に、土壌などの粒子成分を含む放射性廃液に含まれる放射性核種を除去するのに好適な放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置に関する。

　原子力関連施設、例えば、原子力プラントにおいて発生する放射性核種を含む放射性廃液の処理方法の一つとして、イオン交換樹脂等を用いて放射性核種を放射性廃液から除去する吸着処理方法がある。この吸着処理方法は、無機系または有機系の吸着剤、またはイオン交換樹脂によりイオン状の放射性核種を吸着して除去する処理方法である。

　原子力関連施設において発生する放射性廃液には、種々の性状（含有成分及びｐＨなど）が想定される。例えば、酸性の放射性廃液及びアルカリ性の放射性廃液が考えられる。また、吸着剤によっては吸着性能を発揮するために適切なｐＨ領域があり、そのような吸着剤を選択する場合には、吸着剤に応じて放射性廃液のｐＨを酸性あるいはアルカリ性に調整し、その後、放射性廃液に含まれる放射性核種を吸着剤に吸着させる処理になる場合もある。いずれにしても、吸着処理後の放射性廃液は、発生時の性状、または含まれる放射性核種及び選択された吸着剤に応じて、種々のｐＨになると考えられる。

　放射性核種を除去した後の放射性廃液の処理は、濃縮減容、貯留、固化または系外（例えば環境への）放出などの種々の選択肢が考えられる。いずれの場合も、放射性廃液のｐＨを中性付近に調整した後に、これらを実施する。従って、放射性核種の吸着処理後の放射性廃液のｐＨが中性領域（例えば、ｐＨ４～９）を外れている場合には、放射性廃液のｐＨを調整する工程が必要である。放射性廃液が酸性になっていればアルカリ添加または脱酸処理を行い、放射性廃液がアルカリ性であれば酸を加えて中和することが必要である。

　放射性廃液から放射性核種を吸着除去する処理方法の一例が、例えば、Ikeda et al., Proceedings of GLOBAL 2011, Dec.11-16, 2011, Makuhari, Japan, USA, Paper No. 524705 (2011)に記載されている。この放射性核種の吸着除去処理方法では、吸着材を充填した容器内に放射性廃液を通水し、放射性廃液に含まれたイオン状の放射性核種を吸着材に吸着させて除去している。なお、吸着材を充填した容器内に放射性廃液を供給する前において、放射性廃液に含まれる粒状物質がろ過装置で除去される。

　また、例えば特開２０１３－５７５９９号公報は放射性廃液の処理方法を記載している。放射性廃液が流入した容器内にフェロシアン化鉄を添加して放射性廃液に含まれている放射性セシウムをフェロシアン化鉄に吸着させ、その後、容器内の放射性廃液にゼオライト系吸着材を添加して放射性廃液に含まれる放射性ストロンチウムをゼオライト系吸着材に吸着させる。さらに、無機系凝集剤がその放射性廃液に添加される。無機系凝集剤の作用により、放射性セシウムを吸着したフェロシアン化鉄の粒子及び放射性ストロンチウムを吸着したゼオライト系吸着材の粒子を含む固形物粒子の集合体が形成され、この集合体が沈降分離される。

　さらに、特開２００２－３１６９７号公報に記載された放射性廃液の処理方法では、ろ過装置及びイオン交換装置が用いられる。ろ過装置として限外ろ過膜が用いられている。放射性廃液に含まれるコロイド成分が限外ろ過膜で除去され、その後、放射性廃液に含まれるイオン状の放射性核種がイオン交換装置で除去される。特開２０１３－１０８８０８号公報に記載された放射性廃液の処理方法でも、放射性廃液に含まれるコロイド成分がろ過装置（例えば、限外ろ過膜）で除去されている。放射性廃液のろ過装置への供給は、放射性廃液に水酸化ナトリウムを添加して放射性廃液のｐＨを所定の値に調節した後に行われる。ろ過装置でコロイドが除去された放射性廃液がチタン酸塩系吸着材を充填した吸着塔に供給される。チタン酸塩系吸着材はストロンチウムを吸着しやすいので、放射性廃液に含まれたストロンチウムが吸着塔内で除去される。

　さらに、放射性廃液が高濃度の塩を含む場合、放射性核種の吸着を塩が妨害する場合がある。

　これに対し、特開昭６１－４０５９３号公報に記載された放射性廃液処理方法では、放射性核種とキレート形成反応を行うことにより放射性核種を吸着する粉状（あるいは粒状）の物質を放射性廃液に添加し、その後、放射性核種を吸着した物質をろ過により分離し
ている。

　また、特開２０１３－１７０９５９号公報は、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤または還元剤を添加し、その後、吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法を述べている。また、特開２０１３－１７０９５９号公報には、放射性核種を含む放射性廃液に酸化剤または還元剤を添加した後に、ｐＨ調整剤を添加し、その後、吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法、及び放射性核種を含む放射性廃液にｐＨ調整剤を添加し、その後吸着剤により放射性核種を吸着除去する放射性廃液の処理方法が述べられている。

特開２０１３－５７５９９号公報特開２００２－３１６９７号公報特開２０１３－１０８８０８号公報特開昭６１－４０５９３号公報特開２０１３－１７０９５９号公報

Ikeda et al., Proceedings of GLOBAL 2011, Dec.11-16, 2011, Makuhari, Japan, USA, Paper No. 524705 (2011)

　放射性廃液から放射性核種を除去した処理水を原子力施設外に排出する場合には、処理水中の放射性核種の濃度を基準値以下にすることが求められている。基準値の例として、指定された仕様の放射線計測器による放射性核種の濃度の測定結果が、その放射線計測器の測定下限値以下であることが挙げられる。

　放射性核種を含む放射性廃液、特に原子力施設内で発生した汚染水には、土壌、砂成分、コンクリート片及び植物等の粒子状物質が含まれる場合がある。この放射性廃液は、多くの場合、一旦、タンク等に溜められ、放射性廃液に含まれる粒径の大きな物質がタンク内で沈降されて除去される。その後、粒径の大きな物質が除去された放射性廃液に含まれる放射性核種は、ろ過操作を経て吸着材によって除去されるか、凝集沈殿剤を放射性廃液に添加して沈殿させて除去する。

　発明者らは、放射性核種であるセシウム－１３７が付着した土壌試料を用い、セシウム－１３７の分布を調査した。始めに、土壌試料を水に懸濁させ、土壌試料を含む水をしばらく静置して沈降成分と上澄み水に分離した。その後、上澄み水を目開きの異なるろ紙でろ過し、上澄み水における、１マイクロメートル以上の粒子、１マイクロメートル以下の微粒子（コロイド）、及びイオン成分におけるセシウム－１３７のそれぞれの濃度を測定した。この結果、セシウム－１３７は、１μｍ以上の粒子に９８．５％、１μｍ未満の微粒子及びコロイドに１％、溶液に０．５％に含まれていることが分かった。これより、放射性核種を、放射線計測器の測定下限値以下になるまで除去するためには、物理ろ過により除去できる粒子成分、及び吸着剤で化学吸着により除去されるイオン成分の他に、微粒子及びコロイドも除去する必要があることが分かった。

　Ikeda et al., Proceedings of GLOBAL 2011, Dec.11-16, 2011, Makuhari, Japan, USA, Paper No. 524705 (2011)に記載された方法における、ろ過装置による粒状物質の除去、及び吸着材によるイオン成分の吸着分離では、微粒子及びコロイド成分がろ過装置及び吸着材により除去できず、処理水の放射能濃度を測定下限値以下にすることは困難であった。

　一方、特開２０１３－５７５９９号公報に記載された放射性廃液の処理方法では、放射性廃液に凝集沈殿剤を添加して沈殿を生成する際には、粒子、及びイオン成分を吸着した吸着材と共に、微粒子及びコロイドが放射性廃液に含まれている場合には微粒子及びコロイドも凝集して沈殿するため、処理水の放射能濃度を測定下限値以下にすることは可能である。しかし、凝集沈殿剤添加で発生する放射性物質を含む沈殿は量が多く、また水分を含む沈殿の貯蔵方法及び処分方法が難しいという課題がある。

　特開２００２－３１６９７号公報及び特開２０１３－１０８８０８号公報にそれぞれ記載された放射性核種の除去方法では、設置した限外ろ過装置により粒子成分、微粒子、コロイド成分を除去することができるが、限外ろ過膜は孔径が小さく、大量の粒子成分を除去する場合には、限外ろ過膜が閉塞する恐れがある。

　特開２００２－３１６９７号公報公報に記載された放射性廃液の処理方法では、目詰まり防止装置を限外ろ過膜に設けている。目詰まり防止装置は、限外ろ過膜を振動させる振動機構、限外ろ過膜を回転させる回転機構等の限外ろ過膜に対して物理的な機構を有している。目詰まり防止装置から限外ろ過膜に物理的な衝撃を与えることにより、限外ろ過膜に堆積した粒子成分が限外ろ過膜から分離されてスラリーとして排出される。この含水量の多いスラリーを貯蔵して保管することは、放射性廃棄物の発生量及び性状安定性の観点で課題がある。特開２０１３－１０８８０８号公報に記載された放射性廃液の処理方法では、ｐＨ調整が必要であり、ｐＨ調整用の試薬、撹拌装置及びｐＨ確認のための分析装置が必要となる。

　また、吸着処理後の放射性廃液に対して、酸及びアルカリなどの薬剤を添加してｐＨ調整を行うと、その分、放射性廃液の処理方法の工程が増え、さらに、放射性廃液中の塩濃度が増えて最終的な放射性廃棄物の発生量が増加するという課題が生じる。

　さらに、特開昭６１－４０５９３号公報に記載された放射性廃液処理方法によれば、塩の妨害の影響を低減しつつ放射性廃液から放射性核種を分離することが可能である。一方、放射性核種とキレート形成反応を行うことを前提としているため、キレート形成反応を行わない種類の放射性核種に対しては効果の程度が限定される。

　放射性廃液に含まれる放射性核種は、種類により単一の化学形態のものもあるが、複数の化学形態で存在しているものもある。特に、塩を含む放射性廃液に含まれる放射性核種は、同じ元素であっても、複数の化学形態で存在する傾向がある。このように、複数の化学形態を取る放射性核種は、同じ元素であっても、化学形態の違いにより保有する電荷が異なる。即ち、プラスであったりマイナスであったり、あるいは中性であったりする場合がある。このため、ある一種の放射性核種を分離除去するために、複数種類の吸着材を用意する必要が生じる。

　一般に、放射性廃液に含まれる放射性核種の濃度は極微量であるため、事前に化学分析等で放射性核種の化学形態を測定することは難しい。このため、一種の放射性核種の各化学形態に対応して分離に使用する吸着材を選定することは容易ではない。

　特開２０１３－１７０９５９号公報に記載された放射性廃液の処理方法によれば、このように放射性核種の化学形態が不明な場合にも、放射性廃液から放射性核種を効率良く分離することが可能である。これは、放射性廃液に酸化剤、還元剤またはｐＨ調整剤などを添加し、放射性核種の化学形態を吸着除去しやすい形態に調整することによる。但し、このような放射性廃液の調整を行った場合においても、放射性廃液に含まれる放射性核種は、すべてが吸着除去されやすい化学形態に調整されるわけではなく、一部は吸着されにくい化学形態で残留する場合がある。

　本発明の第１の目的は、放射性廃棄物の発生量を低減しつつ、簡素な装置構成で放射性廃液から放射性物質を測定下限値以下まで除去できる放射性廃液の処理方法を提供することにある。

　本発明の第２の目的は、処理工程の追加及び放射性廃棄物の増加を抑制しつつ放射性廃液の最終的なｐＨを中性領域（ｐＨ４～９）に調整できる放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置を提供することにある。

　本発明の第３の目的は、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上することができる放射性廃液の処理方法及び放射性廃液処理装置を提供することにある。

　上記した第１の目的を達成する第１の発明の特徴は、コロイド状物質、コロイド状物質よりも粒径が大きい粒子状物質及び放射性物質を含む放射性廃液を、ろ過装置に供給して粒子状物質をろ過装置で除去し、ろ過装置から排出された放射性廃液に含まれるコロイド状物質を静電フィルタで除去し、コロイド状物質が除去された放射性廃液が吸着装置に供給され、放射性廃液に含まれる放射性物質を吸着装置で除去することにある。

　ろ過装置でコロイド状物質よりも粒径が大きい粒子状物質を除去し、静電フィルタでコロイド状物質を除去し、吸着装置で放射性物質を除去するので、簡素な装置構成で、放射性廃棄物の発生量を低減することができ、放射性物質を測定下限値以下まで除去することができる。

　上記の第２の目的を達成する第２の発明の特徴は、コロイド状物質、前記コロイド状物質よりも粒径が大きい粒子状物質及び放射性物質を含む放射性廃液を、ろ過装置に供給して粒子状物質をろ過装置で除去し、ろ過装置から排出された放射性廃液に含まれるコロイド状物質を除去し、コロイド状物質が除去された放射性廃液が第１吸着装置に供給され、放射性廃液に含まれる放射性核種を第１吸着装置で除去し、第１吸着装置から排出された放射性廃液を、第１吸着装置の下流に配置されて、オキシン基を表面に担持した吸着剤を充填している第２吸着装置に供給することにある。

　第１吸着装置の下流に配置されている、オキシン基を表面に担持した吸着剤を充填している第２吸着装置に、第１吸着装置から排出された放射性廃液を供給するので、ｐＨを調節する薬剤を放射性廃液に投入することなしに、放射性廃液のｐＨを４～９の範囲に調整することができ、放射性廃棄物の発生量を低減することができる。

　好ましくは、第１吸着装置で放射性核種のイオンが除去された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを、第３吸着装置内の吸着剤で除去し、第３吸着装置から排出された放射性廃液を第２吸着装置に供給することが望ましい。

　これにより、イオンが第１吸着装置で除去された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを、第２吸着装置内の吸着剤で除去するので、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

　上記した第３の目的を達成する第３の発明の特徴は、放射性核種を含む放射性廃液を第１吸着装置に供給し、放射性廃液に含まれる放射性核種のイオンを第１吸着装置内の吸着剤により除去し、第１吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを、第２吸着装置内の吸着剤で除去することにある。

　イオンが第１吸着装置で除去された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを、第２吸着装置内の吸着剤で除去するので、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

　上記した第３の目的は、放射性核種を含む放射性廃液を吸着装置に供給し、放射性廃液に含まれるイオンを吸着装置内の吸着剤により除去し、吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成されたイオンを含む放射性廃液を、吸着装置に供給し、放射性廃液に含まれた、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成された、放射性核種のイオンを、吸着装置内の吸着剤で除去することによっても達成できる。

　第１の発明によれば、放射性廃棄物の発生量を低減しつつ、簡素な装置構成で放射性廃液から放射性物質を測定下限値以下まで除去することができる。

　第２の発明によれば、放射性廃棄物の発生量を低減しつつ、簡素な装置構成で放射性廃液から放射性廃液のｐＨを中性付近に調整することができる。

　第３の発明によれば、放射性廃液中の放射性核種を吸着剤により効率良く除去することができる。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の構成図である。実施例１の放射性廃液の処理方法により発生する放射性廃棄物量を示す説明図である。ｐＨの異なる各放射性廃液に含まれる放射性ルテニウムの化学形態、及び放射性ルテニウムの化学形態ごとの、除去される割合を示す説明図である。本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の構成図である。本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の構成図である。本発明の他の好適な実施例である実施例４の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の構成図である。本発明の他の好適な実施例である実施例５の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の構成図である。本発明の他の好適な実施例である実施例６の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を示す構成図である。本発明の他の好適な実施例である実施例７の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を示す構成図である。本発明の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の実施例８を示す構成図である。本発明の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置の実施例９を示す構成図である。

　発明者らは、種々の放射性核種のイオンを吸着処理するプロセスを開発する過程で、放射性核種の吸着に伴う放射性廃液のｐＨの変化を調べる試験を行った。これは、吸着剤の組み合わせによっては前段の或る吸着剤による放射性核種の吸着処理が後段の他の吸着剤による別の放射性核種の吸着性能に影響を及ぼす場合があるかもしれないと考えて実施した試験である。その結果、放射性廃液の性状が酸性及びアルカリ性のいずれであっても、放射性廃液を、遷移元素イオンを吸着することで知られるオキシン添着活性炭の充填層を通すことにより、放射性廃液のｐＨが４～９の範囲内に調整されることを発見した。

　発明者らによる上記の試験結果を基に得られた新たな知見に基づいて、発明者らは、オキシン添着活性炭を充填した吸着塔を、放射性廃液に含まれた放射性核種を吸着除去する吸着装置の下流に配置することにより、放射性核種を除去した放射性廃液のｐＨを４～９の範囲内に調整できることを見出し、本発明の創生に至った。

　放射性廃液の処理は、放射性のセシウムやストロンチウムなどの陽イオン、及び放射性アンチモンなどの陰イオン、及び放射性コバルトなどの遷移金属イオンを含む放射性廃液を処理することを想定した。放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを選択的に吸着するために、例えば、天然ゼオライト、人工ゼオライトあるいはケイチタン酸を用いる。放射性アンチモン等を選択的に吸着するために、例えば、含水酸化セリウム担持吸着剤を用い、放射性の重金属（例えば、遷移金属及び希土類のイオン）を選択的に吸着するために、例えば、オキシン添着活性炭を用いる。

　表１は、上記の放射性イオンを吸着除去する場合に使用可能な吸着剤、及びこの吸着剤の充填層の通過前後の各試験水のｐＨを示している。試験水－１、試験水－２及び試験水－３は、いずれも、放射性廃液の模擬水である。入口の（　）内の数値は、吸着剤の充填層の入口での試験水－１、試験水－２及び試験水－３のそれぞれのｐＨ値を示している。「Ｃｓ，Ｓｒ除去」、「アニオン除去」及び「重金属除去」のそれぞれの欄の（　）内の各数値は、各試験水が吸着剤充填層を通過した後のｐＨ値である。いずれの場合も、放射性核種吸着の最終段に、オキシン添着炭充填層を配置することによって、各試験水のｐＨを４～９の範囲に調整することができる。

　さらに、発明者らは上記の基礎的検討にとどまらず、機器システムの観点からも課題と対応策を検討した。単に、オキシン添着活性炭を充填した吸着塔の配置だけでは、吸着塔の中で放射性廃液のｐＨが中性領域になった結果、放射性廃液に含まれる溶存成分が吸着塔内で析出して閉塞を起こすことが懸念される。その対策として、吸着工程の前にろ過装置及びコロイド除去装置を配置し、固形分の析出ポテンシャルを極力低減するシステム構成にすることが必要である。

　上記の検討の結果、発明者らは、コロイド状物質が除去された放射性廃液が供給された前段の吸着装置で放射性廃液に含まれる放射性核種を除去し、前段の吸着装置から排出された放射性廃液を、オキシン基を表面に担持した吸着剤を充填している後段の吸着装置に供給することによって、後段の吸着装置から排出される放射性廃液のｐＨが４～９の範囲内に調整できるという第１の新たな知見を見出した。

　吸着剤を用いた、放射性廃液からの放射性核種の除去には、陽イオン交換樹脂、キレート樹脂、及び陰イオン交換樹脂などが用いられる。これらの吸着剤は、プラスの電荷を有するイオン、マイナスの電荷を有するイオン、及び錯体を形成するイオンに対しては高い除去性能を有している。しかしながら、吸着剤は、コロイド及び中性溶存種については、比較的低い除去性能しか有していない。

　このため、放射性廃液に含まれている放射性核種を効率良く除去するために、酸化剤、還元剤またはｐＨ調整剤を用いて、放射性廃液に含まれる放射性核種の化学形態を調整することが望ましい。しかし、実際には、多くの放射性核種が複数の化学形態をとるため、放射性廃液の状態（ｐＨなど）をある一つの条件に調整したとしても、放射性廃液に含まれるあらゆる放射性核種を完全に除去することは困難である。

　そこで、発明者らは、放射性核種の種類及び濃度、及び放射性廃液の組成などが不明である場合においても、放射性核種を吸着剤により放射性廃液から効率良く除去できる方法を、鋭意、検討した。この検討の結果、放射性廃液に含まれる放射性核種を吸着剤層に通水して吸着剤層内の吸着剤により除去し、その後に、酸化剤、還元剤及びｐＨ調整剤のうちの少なくとも１つの薬剤を放射性廃液に添加し、その薬剤を添加した放射性廃液を、再度、吸着剤層に通液してこの放射性廃液に含まれる放射性核種を除去することが、放射性廃液からの、効果的な放射性核種の除去方法となることを発明者らは見出した。

　放射性核種の一つであるルテニウムを例として説明する。ルテニウムの放射性同位体、例えばＲｕ－１０６は、放射性廃液の性状により複数の酸化数を取り且つ複数の化学形態をとることが知られている。

　発明者らは、ルテニウムを含む海水のｐＨを酸性（ｐＨ２）、中性（ｐＨ７）、及びアルカリ性（ｐＨ１２）と変え、各ｐＨの海水に含まれる化学形態が異なる各ルテニウムの吸着剤による除去率を求めた。上記の各ｐＨの海水に含まれるルテニウムの代表的な各化学形態、及びそれぞれのｐＨの海水に含まれる各化学形態のルテニウムの、吸着剤による除去率を図２に示す。

　中性の海水中では、ルテニウムは、主に陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）及び中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）として存在しており、吸着剤により除去困難な中性溶存種の割合は約７４％である。一方、酸性（ｐＨ２）の海水では、ルテニウムの約５８％が陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、及び約１２％が陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）として存在し、ルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）は約３０％になっている。アルカリ性の海水中では、ほぼ１００％がルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）である。

　したがって、放射性廃液に含まれるルテニウムを吸着剤により除去するためには、放射性廃液を酸性に調整した後でルテニウムを吸着剤で吸着して除去することが望ましい。この場合では、酸性の放射性廃液に含まれる約３０％の中性溶存種は吸着剤によって除去することができない。

　そこで、例えば、最初に、中性の放射性廃液に対して吸着剤によるルテニウムの吸着処理を行った場合には、２６％のルテニウムの陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺）が除去される。その後、その放射性廃液を酸性（例えば、ｐＨ２）に調整してルテニウムの吸着処理を行うと、放射性廃液に残存する中性溶存種の割合を約２２％（＝７４％×３０％）に低減することができる。このため、放射性廃液のｐＨ調整前に、放射性廃液から除去可能なルテニウムを吸着除去し、その後、放射性廃液のｐＨを酸性（例えば、ｐＨ２）に調整して、再度、ルテニウムの吸着処理を行うことにより、放射性廃液に含まれる、吸着剤での除去が困難な中性溶存種を、低減することができる。

　また、例えば、放射性廃液のｐＨが２であった場合、放射性廃液に含まれるルテニウムの吸着処理を行うと、約３０％の中性溶存種が放射性廃液中に残存する。この放射性廃液のｐＨを、再度、ｐＨ２に調整して吸着剤による吸着処理を行った場合には、放射性廃液に残存する中性溶存種の割合が、９％（＝３０％×３０％）に低減される。

　このように、以上に述べた、発明者らが新たに創生した放射性廃液の処理方法によれば、放射性廃液に含まれる放射性核種を吸着剤により効率良く除去することができる。

　吸着剤としては、例えば、イオン交換樹脂（陽イオン交換樹脂、陰イオン交換樹脂）、キレート樹脂、活性炭、オキシン添着活性炭、ゼオライト、チタン酸化合物、チタン酸塩化合物及びフェロシアン化物のうち少なくとも一つが用いられる。これらの吸着剤は、吸着する放射性核種の種類に応じて適宜選択して使用される。また、使用可能な酸化剤としては、例えば、過酸化水素、オゾン、過マンガン酸及びその塩の水溶液、次亜塩素酸及びその塩の水溶液がある。

　使用可能な還元剤としては、例えば、アスコルビン酸、ヒドラジン、シュウ酸などがある。ｐＨ調整剤としては、例えば、塩酸、硝酸、硫酸、及びリン酸等の酸溶液、及び炭酸水素ナトリウム、炭酸ナトリウム、水酸化ナトリウム、及び水酸化カリウム等のアルカリ溶液がある。

　上記の検討の結果、発明者らは、放射性廃液に含まれる放射性核種を前段の吸着装置で除去し、前段の吸着装置から排出された放射性廃液に、酸化剤、還元剤及びｐＨ調整剤のうちの少なくとも１つの薬剤を注入し、その薬剤の注入によりこの放射性廃液を、再度、吸着剤層に通液してこの放射性廃液に生成された、放射性核種のイオンを、後段の吸着装置で除去することによって、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができるという第２の新たな知見を見出した。

　本発明の実施例を以下に説明する。

　本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃液の処理方法を、図１を用いて説明する。さらに、この放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を、図１を用いて説明する。

　本実施例に用いられる放射性廃液処理装置１は、ろ過装置２、コロイド除去装置３及び吸着装置５を有する。ろ過装置２は、放射性廃液に含まれる粒子成分を物理的にろ過する装置であり、ろ過材を充填したカートリッジフィルタ（またはプリーツフィルタ）を内部に設けている。ろ過装置２は、放射性廃液に含まれる約１μｍ以上の粒子を除去する。コロイド除去装置３は、ケーシング内に複数の静電フィルタ４を設置している。吸着装置５は複数の吸着塔６を有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着材が、別々に各吸着塔６内に充填されている。放射性廃液供給管７がろ過装置２に接続される。ろ過装置２とコロイド除去装置３は接続配管８によって接続される。吸着装置５における複数の吸着塔６のうち最も上流に位置する吸着塔６が、接続配管９によってコロイド除去装置３に接続される。吸着装置５内のそれぞれの吸着塔６は、配管１０によって順次接続されている。排出管１１が、吸着装置５における複数の吸着塔６のうち最も下流に位置する吸着塔６に接続される。

　吸着装置５の各吸着塔６に充填する吸着材としては、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを選択的に吸着するために、例えば、天然ゼオライト、人工ゼオライト及びケイチタン酸を用い、放射性アンチモン等を選択的に吸着するために、例えば、含水酸化セリウム担持吸着剤を用い、放射性の重金属を選択的に吸着するために、例えば、オキシン添着活性炭を用いる。これらの吸着材が各吸着塔６に別々に充填されている。吸着装置５において用いられる放射性核種を吸着する吸着材として、ゼオライト、フェロシアン化物、チタン酸化合物、チタン酸塩化合物、イオン交換樹脂、キレート樹脂、活性炭及び添着活性炭のうちの少なくとも一つが用いられる。

　放射性廃液処理装置１を用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。本実施例の放射性廃液の処理方法では、沸騰水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液が処理される。１μｍ以上の粒子、負に帯電しているコロイド及び２種類以上の放射性核種を含む放射性廃液が、放射性廃液供給管７に設けられたポンプ（図示せず）を駆動することによって放射性廃液供給管７を通してろ過装置２に供給される。放射性廃液に含まれた１μｍ以上の粒子がろ過装置２内のカートリッジフィルタによって除去される。ろ過装置２から排出された放射性廃液が、接続配管８を通してコロイド除去装置３に供給される。

　放射性廃液に含まれるコロイドが、コロイド除去装置３内の各静電フィルタ４によって除去される。１μｍ未満の微粒子は、コロイドと呼ばれている。コロイドは表面が正または負に帯電している。コロイドの帯電が正か負かは、そのコロイドを形成する物質及び表面構造によって決まる。一般的に、土壌成分由来のコロイドは負に帯電していることが多い。本実施例では、コロイド除去装置３内の各静電フィルタ４は通電されたときに正に帯電されるので、放射性廃液に含まれた負に帯電している土壌成分由来のコロイドが各静電フィルタ４の表面に付着されて除去される。コロイド除去装置３に供給される放射性廃液のｐＨ調節は不要である。静電フィルタ４では、約１ｎｍ以上１μｍ未満の範囲の粒径を有するコロイド粒子が除去される。

　コロイド粒子が除去された放射性廃液が、接続配管９を通して吸着装置５の吸着塔６に供給される。吸着装置５に供給される放射性廃液は、粒子成分及びコロイドを含んでいない。放射性廃液に含まれる、例えば、放射性セシウム、放射性ストロンチウム及び放射性アンチモン等の放射性核種はイオンになっている。放射性廃液が複数の吸着塔６を通過するたびに、放射性廃液に含まれる放射性セシウム、放射性ストロンチウム、放射性ヨウ素等の各放射性核種が各吸着塔６で別々に吸着材に吸着されて除去される。それぞれの吸着塔６には、放射性廃液に含まれるそれぞれの放射性核種の全量を十分に吸着できる量の該当する吸着材が充填されている。このため、吸着装置５から排出管１１に排出された処理水に含まれる各放射性核種の濃度は、測定下限値以下になる。吸着装置５から排出された処理水は、排出管１１を通して貯蔵タンク（図示せず）に供給されて保管される。排出管１１に設けた放射線計測器（図示せず）で排出管１１内を流れる処理水に含まれる各放射性核種の濃度を測定したところ、各放射性核種の濃度がそれぞれ測定下限値以下であった。

　吸着装置５の各吸着塔６に充填されたそれぞれの吸着材は処理水のｐＨ調整なしで十分な吸着性能を有し、吸着装置５から排出された処理水のｐＨも中性（ｐＨ＝６～８）の範囲となるため、処理後のｐＨ調整も不要である。

　本実施例の放射性廃液の処理方法による効果を検証するため、本実施例の放射性廃液の処理方法で発生する放射性廃棄物の発生量を評価した。本実施例の放射性廃液の処理方法で発生する放射性廃棄物の発生量を、図２に示した。比較のため、公知例である凝集沈殿剤添加による放射性廃液の処理方法で発生する廃棄物発生量も評価し、図２に示した。公知例では、ろ過工程、吸着材による吸着工程、及び凝集沈殿剤添加による凝集沈殿工程（スラッジを生成）でそれぞれ発生する放射性廃棄物の合計量が多くなる。これに対して、本実施例では、放射性廃棄物となる、ろ過装置２のろ材（カートリッジフィルタ等）、各静電フィルタ４の廃フィルタ及び吸着装置５の廃吸着材の合計量は、凝集沈殿剤添加による公知の放射性廃棄物の処理方法で発生する放射性廃棄物量の合計量の１／３以下となり、放射性廃棄物の発生量が低減された。

　本実施例によれば、ろ過装置２、静電フィルタ４を用いたコロイド除去装置３及び吸着装置５を有する簡素な装置構成で、放射性廃棄物の発生量を低減することができ、放射性核種を測定下限値以下まで除去することができる。本実施例の放射性廃液の処理方法によって発生する放射性廃棄物は、ろ過装置２のろ材、静電フィルタの廃フィルタ、及び吸着装置５の廃吸着材であり、沈殿は発生せず、放射性廃棄物の発生量を低減することが可能である。

　放射性廃液がコロイドとして正に帯電しているコロイドを含んでいる場合には、コロイド除去装置３の替りに負に帯電される静電フィルタを有するコロイド除去装置を用いると良い。

　本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性廃液の処理方法を、図４を用いて説明する。さらに、この放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を、図４を用いて説明する。

　本実施例に用いられる放射性廃液処理装置１Ａは、放射性廃液処理装置１においてコロイド除去装置３Ａを追加した構成を有する。コロイド除去装置３Ａは、ケーシング内に複数の静電フィルタ４Ａを設置している。コロイド除去装置３Ａは、接続配管８Ａによってコロイド除去装置３に接続され、さらに、接続配管９によって吸着装置５において最も上流に位置する吸着塔６に接続される。コロイド除去装置３Ａの各静電フィルタ４Ａは、コロイド除去装置３の静電フィルタ４と異なり、通電により負に帯電される。放射性廃液処理装置１Ａの他の構成は放射性廃液処理装置１と同じである。コロイド除去装置３の静電フィルタ４は正に帯電される。

　放射性廃液処理装置１Ａを用いて実施される本実施例の放射性廃液の処理方法を、具体的に説明する。本実施例の放射性廃液の処理方法では、沸騰水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液が処理される。実施例１と異なる点を主に説明する。

　１μｍ以上の粒子、負に帯電しているコロイド、正に帯電しているコロイド及び２種類以上の放射性核種を含む放射性廃液が、及び２種類以上の放射性核種を含む放射性廃液が、放射性廃液供給管７を通してろ過装置２に供給され、さらに、接続配管８を通してコロイド除去装置３に供給される。１μｍ以上の粒子及び負に帯電しているコロイドが、ろ過装置２及びコロイド除去装置３で除去される。コロイド除去装置３から排出された放射性廃液は、接続配管８Ａを通してコロイド除去装置３Ａに供給される。コロイド除去装置３Ａの各静電フィルタ４Ａが負に帯電している。このため、放射性廃液に含まれた正に帯電したコロイドが、負に帯電した各静電フィルタ４Ａに付着して放射性廃液から除去される。コロイド除去装置３Ａから排出された放射性廃液は、吸着装置５の各吸着塔６に供給され、実施例１と同様に、放射性廃液に含まれる各放射性核種が除去される。

　本実施例は実施例１で生じる各効果を得ることができる。さらに、本実施例では、コロイド除去装置として、正に帯電する静電フィルタ４を設置したコロイド除去装置３及び負に帯電する静電フィルタ４Ａを設置したコロイド除去装置３Ａを用いているため、放射性廃液に含まれる負に帯電したコロイド及び正に帯電したコロイドを除去することができ、後段の吸着装置５の負荷を低減することができる。

　本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃液の処理方法を、図５を用いて説明する。さらに、この放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を、図５を用いて説明する。

　放射性廃液処理装置１Ｂは、放射性廃液処理装置１において放射線検出器１２及びバイパス配管１５を追加した構成を有する。開閉弁１４が接続配管９に設けられ、放射線検出器１２が開閉弁１４よりも上流で接続配管９の側に配置される。開閉弁１６が設けられたバイパス配管１５の一端部が、コロイド除去装置３と開閉弁１４の間で接続配管９に接続される。バイパス配管１５の他端部が排出管１１に接続される。放射性廃液処理装置１Ｂの他の構成は放射性廃液処理装置１と同じである。

　放射性廃液処理装置１Ｂを用いて実施される本実施例の放射性廃液の処理方法を、具体的に説明する。本実施例の放射性廃液の処理方法では、沸騰水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液が処理される。実施例１と異なる点を主に説明する。

　１μｍ以上の粒子、負に帯電しているコロイド及び２種類以上の放射性核種を含む放射性廃液が、放射性廃液供給管７を通してろ過装置２に供給され、さらに、コロイド除去装置３に供給される。放射性廃液に含まれた１μｍ以上の粒子がろ過装置２で除去され、負に帯電したコロイドがコロイド除去装置３の静電フィルタ４で除去される。

　放射線検出器１２が、接続配管９とバイパス配管１５の接続点よりも上流で、コロイド除去装置３から排出されて接続配管９内を流れる放射性廃液の放射能濃度を測定する。放射線検出器１２で測定された放射能濃度が放射線検出器１２の測定下限値よりも大きいとき、開閉弁１４が開いて開閉弁１６が閉じられ、コロイド除去装置３から排出された放射性廃液が吸着装置５に供給され、吸着装置５の各吸着塔６が放射性廃液に含まれているイオン状の各放射性核種を別々に吸着し除去する。吸着装置５で各放射性核種が除去されて吸着装置５から排出管１１に排出された処理水の放射能濃度は放射線検出器１２の測定下限値以下に低減されている。

　放射線検出器１２で測定された、接続配管９内を流れる放射性廃液の放射能濃度が放射線検出器１２の測定下限値以下であったとき、開閉弁１６が開けられて開閉弁１４が閉じられる。接続配管９内を流れる放射性廃液は、バイパス配管１５を通って排出管１１に導かれる。このとき、接続配管９内を流れる、測定下限値以下である放射性廃液は吸着装置５に供給されない。

　放射線検出器１２で測定された放射能濃度に基づいた開閉弁１４，１６の開閉は、手動または自動で行われる。開閉弁１４，１６の手動による開閉は、放射線検出器１２で測定された放射能濃度が表示装置（図示せず）に表示され、表示された放射能濃度を見たオペレータによって開閉弁１４，１６の開閉が行われる。開閉弁１４，１６の自動による開閉は、放射線検出器１２で測定された放射能濃度を入力する制御装置（図示せず）が開閉弁１４，１６の開閉を行う。

　放射線検出器１２は、放射性廃液に含まれる放射性核種が放出する放射線（例えば、アルファ線、ベータ線、ガンマ線、エックス線）を測定し、例えば、電離箱、シンチレーション型検出器、または半導体型検出器である。放射線検出器１２で測定する放射能は、１種類であってもよいし、２種類以上であってもよい。

　本実施例は実施例１で生じる各効果を得ることができる。また、処理水にイオン状の放射性物質が含まれないときには吸着装置５に処理水を供給しないので、処理水の吸着装置５通過時に各吸着塔６内の吸着材からの放射性核種溶出による処理水の再汚染を回避することができ、また、不要な通水を避けることによる吸着材の性能劣化を低減することができる。

　放射性廃液処理装置１Ｂにおいて、コロイド除去装置２に放射性廃液処理装置１Ａと同様に、コロイド除去装置２に接続配管８Ａによりコロイド除去装置２Ａを接続し、コロイド除去装置２Ａに接続配管９を設置してもよい。この場合には、放射線検出器１２は、コロイド除去装置２Ａから排出される放射性廃液の放射能濃度を測定する。測定された放射能濃度が放射線検出器１２の測定下限値以下であるとき、開閉弁１６が開いて開閉弁１４が閉じられる。測定された放射能濃度がその測定下限値よりも大きいとき、開閉弁１４が開いて開閉弁１６が閉じられる。

　実施例１～３の各放射性廃液の処理方法は、加圧水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液の処理にも適用できる。

　発明者らが得た上記の第１の新しい知見を反映した、本発明の他の実施例である実施例４及び５を以下に説明する。

　上記の知見に基づいた本発明の他の好適な実施例である実施例４の放射性廃液の処理方法を、図６を用いて説明する。さらに、この放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置を、図６を用いて説明する。

　本実施例に用いられる放射性廃液処理装置１Ｃは、ろ過装置２、コロイド除去装置３、吸着装置（第１吸着装置）５及び吸着塔（第２吸着装置）１３を有する。ろ過装置２は、放射性廃液に含まれる粒子成分を物理的にろ過する装置であり、ろ過材を充填したカートリッジフィルタ（またはプリーツフィルタ）を内部に設けている。ろ過装置２は、放射性廃液に含まれる約１μｍ以上の粒子を除去する。コロイド除去装置３は、ケーシング内に複数の静電フィルタ４を設置している。吸着装置５は複数の吸着塔６を有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔６内に充填されている。放射性廃液供給管７がろ過装置２に接続される。ろ過装置２とコロイド除去装置３は接続配管８によって接続される。吸着装置５における複数の吸着塔６のうち最も上流に位置する吸着塔６が、接続配管９によってコロイド除去装置３に接続される。吸着装置５内のそれぞれの吸着塔６は、配管１０によって順次接続されている。吸着装置５の下流に配置されてオキシン添着活性炭が充填された吸着塔１３が、配管１７によって吸着装置５内で最も下流に位置する吸着塔６に接続される。オキシン添着活性炭は、オキシン基が担体である活性炭の表面に担持されている吸着剤である。排出管１１が吸着塔１３に接続される。

　吸着装置５の各吸着塔６に充填する吸着剤としては、放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを選択的に吸着するために、例えば、天然ゼオライト、人工ゼオライト及びケイチタン酸を用い、放射性アンチモン等を選択的に吸着するために、例えば、含水酸化セリウム担持吸着剤を用い、放射性の重金属を選択的に吸着するために、例えば、オキシン添着活性炭を用いる。これらの吸着剤が各吸着塔６に別々に充填されている。吸着装置５において用いられる放射性核種を吸着する吸着剤として、ゼオライト、フェロシアン化物、チタン酸化合物、チタン酸塩化合物、イオン交換樹脂、キレート樹脂、活性炭及び添着活性炭のうちの少なくとも一つが選択される。ここで、本実施例では、上記したように、オキシン添着活性炭を充填した吸着塔１３が、吸着装置５の下流に配置されている。

　放射性廃液処理装置１Ｃを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。

　放射性廃液に含まれた１μｍ以上の粒子がろ過装置２内のカートリッジフィルタによって除去される。ろ過装置２から排出された放射性廃液が、接続配管８を通してコロイド除去装置３に供給される。

　放射性廃液に含まれるコロイドが、コロイド除去装置３内の各静電フィルタ４によって除去される。１μｍ未満の微粒子は、コロイドと呼ばれている。コロイドが放射性核種（放射性セシウム、放射性ストロンチウム及び放射性アンチモンなど）を含んでおり、各静電フィルタ４によるコロイドの除去は、コロイドに含まれる放射性核種も併せて除去する。コロイドは表面が正または負に帯電している。コロイドの帯電が正か負かは、そのコロイドを形成する物質及び表面構造によって決まる。例えば、土壌成分由来のコロイドは負に帯電していることが多い。本実施例では、コロイド除去装置３内の各静電フィルタ４は正に帯電したものを使用し、放射性廃液に含まれた負に帯電しているコロイドが各静電フィルタ４の表面に付着されて除去される。コロイド除去装置３に供給される放射性廃液のｐＨ調節は不要である。静電フィルタ４では、約１ｎｍ以上１μｍ未満の範囲の粒径を有するコロイド粒子が除去される。

　コロイド粒子が除去された放射性廃液が、接続配管９を通して吸着装置５の吸着塔６に供給される。吸着装置５に供給される放射性廃液は、粒子成分及びコロイドを含んでいない。放射性廃液に含まれる、例えば、放射性セシウム、放射性ストロンチウム及び放射性アンチモン等の放射性核種はイオンになっている。放射性廃液が複数の吸着塔６を通過するたびに、放射性廃液に含まれる放射性セシウム、放射性ストロンチウム、放射性ヨウ素等の各放射性核種が各吸着塔６で別々に吸着剤に吸着されて除去される。

　吸着装置５から排出された放射性廃液に残存しているコバルトなどの遷移金属イオン及び欄端及びセシウムなどの希土類の金属元素イオンが、吸着塔１３内のオキシン添着活性炭に吸着されて除去されると共に、吸着塔１３内で放射性廃液のｐＨが中性（ｐＨ４～９の範囲）に調整される。吸着塔１３から排出管１１に排出された処理水のｐＨは（ｐＨ４～９の範囲）に調整されている。吸着装置５のそれぞれの吸着塔６には、放射性廃液に含まれるそれぞれの放射性核種の全量を十分に吸着できる量の該当する吸着剤が充填されている。このため、吸着塔１３から排出管１１に排出された処理水に含まれる各放射性核種の濃度は、測定下限値以下になる。吸着装置５から排出された処理水は、排出管１１を通して貯蔵タンク（図示せず）に供給されて保管される。

　本実施例によれば、ろ過装置２、静電フィルタ４を用いたコロイド除去装置３及び吸着装置５を有する簡素な装置構成で、放射性廃棄物の発生量を低減することができ、放射性核種を測定下限値以下まで除去することができる。さらに、オキシン添着活性炭を充填した吸着塔１３を吸着装置５の下流に配置することにより、特別に、ｐＨを調節する薬剤を放射性廃液に投入することなしに、放射性廃液のｐＨを４～９の範囲に調整することができる。

　発明者らが得た上記の第１の新しい知見を前述の実施例４に反映してなる、本発明の他の好適な実施例である実施例５の放射性廃液の処理方法を、図７を用いて説明する。

　本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１Ｄは、実施例４の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置１Ｃにおいて調整タンク（液性調整部）１８、ｐＨ調整剤供給装置１９及び吸着装置５Ｂを追加した構成を有する。放射性廃液処理装置１Ｄの他の構成は放射性廃液処理装置１Ｃと同じである。

　放射性廃液処理装置１Ｄの、放射性廃液処理装置１Ｃと異なる構成を説明する。内部に撹拌装置（図示せず）が設けられた調整タンク１８が、配管２２によって吸着装置５内で最も下流に位置する吸着塔６に接続される。ｐＨ調整剤供給装置１９はｐＨ調整剤タンク２０及びｐＨ調整剤供給配管２１を有し、ｐＨ調整剤タンク２０は開閉弁（図示せず）を設けたｐＨ調整剤供給配管２１によって調整タンク１８に接続される。本実施例では、ｐＨ調整剤である塩酸水溶液がｐＨ調整剤タンク２０に充填されている。

　吸着装置５Ｂは複数の吸着塔６Ｂを有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔６Ｂ内に充填されている。調整タンク１８に接続された配管２３が、吸着装置５Ｂ内で最も上流に位置する吸着塔６Ｂに接続される。吸着装置５Ｂ内の各吸着塔６Ｂは配管１０Ｂによって順次接続されている。

　オキシン添着活性炭が充填された吸着塔１３が、吸着装置５Ｂの下流に配置され、配管１７によって吸着装置５Ｂ内で最も下流に位置する吸着塔６Ｂに接続される。排出管１１が吸着塔１３に接続される。

　各吸着塔６Ｂ内のそれぞれの吸着剤層には、吸着により除去する放射性核種に応じて選択された吸着剤が別々に充填されている。放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを選択的に吸着するためには、例えば、天然ゼオライト、人工ゼオライト及びケイチタン酸を用い、放射性アンチモン等を選択的に吸着するためには、例えば、含水酸化セリウム担持吸着剤を用いる。また、ある吸着塔２Ａの吸着剤層には、イオン交換樹脂（陽イオン交換樹脂及び陰イオン交換樹脂）が充填される。

　放射性廃液処理装置１Ｄを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。本実施例の放射性廃液の処理方法では、沸騰水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液が処理される。放射性廃液は、例えば、ルテニウム、テクネチウム及びニオブなどの遷移金属、セシウムなどのアルカリ金属、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属、セリウムなどの希土類といった金属元素、アンチモン、テルル、ヨウ素などのハロゲン、及び炭素、ホウ素といった非金属元素のうちの一種あるいは複数の放射性核種を含んでいる。

　複数の放射性核種を含む放射性廃液は、実施例４と同様に、ろ過装置２及びコロイド除去装置３に順次供給される。放射性廃液に含まれる１μｍ以上の粒子がろ過装置２で除去される。その後、ろ過装置２から排出された放射性廃液が吸着装置５の各吸着塔６内を流れるとき、各吸着塔６内の吸着剤は、吸着剤層内の吸着剤の種類に応じて、その放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着して除去する。各吸着塔６内の吸着剤によって吸着除去されなかった放射性核種は、放射性廃液と共に配管２２内を流れて調整タンク１８に導かれる。

　吸着装置５に供給される放射性廃液のｐＨが７である場合には、放射性核種の一種であるルテニウムは、放射性廃液内で陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）及び中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）として存在している。放射性廃液が吸着装置５内を流れる間に該当する吸着塔６において、ルテニウムの陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）が吸着されて除去される。ルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）は、吸着装置５で除去されないまま、調整タンク１８に流入する。

　ｐＨ調整剤タンク２０内の塩酸水溶液がｐＨ調整剤供給配管２１を通して調整タンク１８内の放射性廃液に注入される。オゾンが溶解された放射性廃液及び塩酸水溶液が、調整タンク１８内で、上記の撹拌装置によって混合される。オゾンガスの注入によってもルテニウムの陽イオンに転換されなかったルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）が、塩酸水溶液の注入によって放射性廃液を酸性（例えば、ｐＨ２）に調整することにより、ルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、ルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）及びルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）に転換される。放射性廃液に含まれるルテニウム以外の放射性核種も陽イオン及び陰イオンに転換される。

　調整タンク１８内で生成されたルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、ルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）及びルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）、さらに、ルテニウム以外の放射性核種の陽イオン、陰イオン及び中性溶存種を含む放射性廃液が、配管２３を通して、吸着装置５Ｂの最上流に位置する吸着塔６Ｂに供給される。そして、この放射性廃液は、配管１０Ｂを通して吸着装置の他のそれぞれの吸着塔６Ｂに、順次、供給される。３価のルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）及びルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）、及びルテニウム以外の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、該当する吸着塔６Ｂで吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置５Ｂの各吸着塔６Ｂで除去されなかったルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）及びルテニウム以外の放射性核種を含む放射性廃液が、オキシン添着活性炭を充填した吸着塔１３を通過し、吸着装置５Ｂから排出管１１に排出される。

　ｐＨ調整剤水溶液は、調整タンク１８内の放射性廃液に必要に応じて添加してもよいし、または添加しなくてもよい。

　本実施例では、放射性廃液にｐＨ調整剤を添加する例について述べたが、放射性廃液に添加する薬剤としては、酸化剤、還元剤及びｐＨ調整剤のうち少なくとも１種を用いればよい。例えば、さらに、調整タンク１８内の放射性廃液に酸化剤及び還元剤を添加する場合には、ｐＨ調整剤と同様に、酸化剤タンク、及び開閉弁を設けた酸化剤供給配管を有する酸化剤供給装置、及び還元剤タンク、及び開閉弁を設けた還元剤供給配管を有する還元剤供給装置をそれぞれ調整タンク１８に接続すればよい。

　本実施例は実施例４で生じる効果を得ることができる。さらに、本実施例では、吸着装置５で放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種のイオン（陽イオン及び陰イオン）を除去し、調整タンク１８内で、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液にｐＨ調整剤である塩酸を注入して、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、放射性廃液のｐＨを、例えば、酸性に調整することによって、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、陽イオン及び陰イオンに変えることができる。このため、中性溶存種から生成されたルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着装置５Ｂで吸着により除去することができる。このため、放射性廃液に含まれる放射性核種をさらに低減することができる。本実施例では、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

　発明者らが得た上記の第２の新しい知見を反映した、本発明の実施例である実施例６～９を、以下に説明する。

　本発明の他の好適な実施例である実施例６の放射性廃液の処理方法を、図８を用いて説明する。

　本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置２９を図８に基づいて説明する。放射性廃液処理装置２９は、吸着装置３２，４０、調整タンク（液性調整部）３４、酸化剤供給装置３５及びｐＨ調整剤供給装置３７を有している。

　吸着装置３２は複数の吸着塔３２Ａを有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔３２Ａ内に充填されている。放射性廃液供給管３０が、吸着装置３２内で最も上流に位置する吸着塔３２Ａに接続される。吸着装置３２内の各吸着塔３２Ａは配管３１によって順次接続されている。吸着装置３２内で最も下流に位置する吸着塔３２Ａは、配管３３によって調整タンク３４に接続される。

　酸化剤供給装置３５は酸化剤タンク４１及び酸化剤供給配管３６を有しており、酸化剤タンク４１は開閉弁（図示せず）を設けた酸化剤供給配管３６によって調整タンク３４に接続される。ｐＨ調整剤供給装置３７はｐＨ調整剤タンク４３及びｐＨ調整剤供給配管３８を有し、ｐＨ調整剤タンク４３は開閉弁（図示せず）を設けたｐＨ調整剤供給配管３８によって調整タンク３４に接続される。本実施例では、酸化剤であるオゾンガスが酸化剤タンク４１に充填されており、ｐＨ調整剤である塩酸水溶液がｐＨ調整剤タンク４３に充填されている。

　吸着装置４０は複数の吸着塔４０Ａを有する。放射性廃液に含まれる放射性核種の種類に応じて選定した吸着剤が、別々に各吸着塔４０Ａ内に充填されている。調整タンク３４に接続された配管３９が、吸着装置４０内で最も上流に位置する吸着塔４０Ａに接続される。吸着装置４０内の各吸着塔４０Ａは配管４２によって順次接続されている。排出管１１が、吸着装置４０内で最も下流に位置する吸着塔４０Ａに接続される。

　各吸着塔３２Ａ及び各吸着塔４０Ａ内のそれぞれの吸着剤層には、吸着により除去する放射性核種に応じて選択された吸着剤が別々に充填されている。放射性セシウム及び放射性ストロンチウムを選択的に吸着するためには、例えば、天然ゼオライト、人工ゼオライト及びケイチタン酸を用い、放射性アンチモン等を選択的に吸着するためには、例えば、含水酸化セリウム担持吸着剤を用いる。また、ある吸着塔３２Ａの吸着剤層には、イオン交換樹脂（陽イオン交換樹脂及び陰イオン交換樹脂）が充填される。

　放射性廃液処理装置２９を用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。本実施例の放射性廃液の処理方法では、沸騰水型原子力プラントにおいて発生した放射性廃液が処理される。放射性廃液は、例えば、ルテニウム、テクネチウム及びニオブなどの遷移金属、セシウムなどのアルカリ金属、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属、セリウムなどの希土類といった金属元素、アンチモン、テルル、ヨウ素などのハロゲン、及び炭素、ホウ素といった非金属元素のうちの一種あるいは複数の放射性核種を含んでいる。

　複数の放射性核種を含む放射性廃液が、放射性廃液供給管３０に設けられたポンプ（図示せず）を駆動することによって放射性廃液供給管３０を通して吸着装置３２内で最も上流に位置する吸着塔３２Ａに供給される。その後、放射性廃液は、配管３１を通して、下流に位置する各吸着塔３２に、順次、供給される。放射性廃液が各吸着塔３２Ａ内を流れるとき、各吸着塔３２Ａ内の吸着剤は、吸着剤層内の吸着剤の種類に応じて、放射性廃液に含まれる放射性核種の陽イオン及び放射性核種の陰イオンを吸着して除去する。各吸着塔３２Ａ内の吸着剤によって吸着除去されなかった放射性核種は、放射性廃液と共に配管３３内を流れて調整タンク３４に導かれる。

　放射性廃液供給管３０から吸着装置３２に供給される放射性廃液のｐＨが７である場合には、放射性核種の一種であるルテニウムは、放射性廃液内で陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）及び中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）として存在している。放射性廃液が吸着装置３２内を流れる間に該当する吸着塔３２Ａにおいて、ルテニウムの陽イオン（Ｒｕ(ＯＨ)₂ ⁺など）が吸着されて除去される。ルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄など）は、吸着装置３２で除去されないまま、調整タンク３４に流入する。

　酸化剤タンク４１内のオゾンガスが、酸化剤供給配管３６を通して調整タンク３４内の放射性廃液に注入される。放射性廃液と注入されたオゾンガスが、調整タンク３４内で、調整タンク３４に設けられた撹拌装置（図示せず）によって混合される。オゾンガスの注入によって、放射性廃液に含まれる中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）の４価のルテニウムが３価のルテニウムになるため、ルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）がルテニウムの陽イオンになる。また、ｐＨ調整剤タンク４３内の塩酸水溶液がｐＨ調整剤供給配管３８を通して調整タンク３４内の放射性廃液に注入される。オゾンが溶解された放射性廃液及び塩酸水溶液が、調整タンク３４内で、上記の撹拌装置によって混合される。オゾンガスの注入によってもルテニウムの陽イオンに転換されなかったルテニウムの中性溶存種（Ｒｕ(ＯＨ)₄）が、塩酸水溶液の注入によって放射性廃液を酸性（例えば、ｐＨ２）に調整することにより、ルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、ルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）及びルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）に転換される。放射性廃液に含まれるルテニウム以外の放射性核種も陽イオン及び陰イオンに転換される。

　調整タンク３４内で生成された３価のルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）、ルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）及びルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）、さらに、ルテニウム以外の放射性核種の陽イオン、陰イオン及び中性溶存種を含む放射性廃液が、配管３９を通して、吸着装置４０の最上流に位置する吸着塔４０Ａに供給される。そして、この放射性廃液は、配管４２を通して吸着装置の他のそれぞれの吸着塔４０Ａに、順次、供給される。３価のルテニウムの陽イオン（ＲｕＣｌ₂ ⁺など）及びルテニウムの陰イオン（ＲｕＣｌ₄ ^-など）、及びルテニウム以外の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、該当する吸着塔４０Ａで吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置４０の各吸着塔４０Ａで除去されなかったルテニウムの中性溶存種（ＲｕＣｌ₃など）及びルテニウム以外の放射性核種を含む放射性廃液が、吸着装置４０から排出管１１に排出される。吸着装置４０から排出された処理水は、排出管１１を通して貯蔵タンク（図示せず）に供給されて保管される。

　ｐＨ調整剤水溶液は、調整タンク３４内の放射性廃液に必要に応じて添加してもよいし、または添加しなくてもよい。

　本実施例では、放射性廃液に酸化剤及びｐＨ調整剤を添加する例について述べたが、放射性廃液に添加する薬剤としては、酸化剤、還元剤及びｐＨ調整剤のうち少なくとも１種を用いればよい。例えば、さらに、調整タンク３４内の放射性廃液に還元剤を添加する場合には、酸化剤及びｐＨ調整剤と同様に、還元剤タンク、及び開閉弁を設けた還元剤供給配管を有する還元剤供給装置を調整タンク３４に接続すればよい。

　本実施例では、吸着装置３２で放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種のイオン（陽イオン及び陰イオン）を除去し、調整タンク３４内で、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液に酸化剤であるオゾン及びｐＨ調整剤である塩酸を注入して、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、価数を変えることによって陽イオンにし、さらに、放射性廃液のｐＨを、例えば、酸性に調整することによって、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を、陽イオン及び陰イオンに変えることができる。このため、中性溶存種から生成されたルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着装置４０で吸着により除去することができる。このため、放射性廃液に含まれる放射性核種をさらに低減することができる。本実施例では、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

　本実施例で調整タンク３４内の放射性廃液にｐＨ調整剤を注入して酸化剤を注入しない場合においても、ｐＨ調整剤の注入により、放射性廃液内で生成されるテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンを吸着装置４０で除去できるため、放射性廃液に含まれる放射性核種の除去効率をさらに向上させることができる。

　本発明の他の好適な実施例である実施例７の放射性廃液の処理方法を、図９を用いて説明する。

　本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置２９Ａは、実施例６の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置２９において調整タンク３４を液性調整部３４Ａに替えた構成を有する。放射性廃液処理装置２９Ａの他の構成は放射性廃液処理装置２９と同じである。酸化剤タンク４１及び酸化剤供給配管３６を有する酸化剤供給装置３５の酸化剤供給配管３６、及びｐＨ調整剤タンク４３及びｐＨ調整剤供給配管３８を有するｐＨ調整剤供給装置３７のｐＨ調整剤供給配管３８が、液性調整部３４Ａに接続されている。また、配管３３及び３９も液性調整部３４Ａに接続される。液性調整部３４Ａは、例えばスタティックミキサーで、液性調整部３４Ａを放射性廃液が流れる過程で注入された酸化剤水溶液及びｐＨ調整剤水溶液がその放射性廃液と混合できる構造になっている。

　放射性廃液処理装置２９Ａを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。実施例６と同様に、沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液が吸着装置３２に供給され、吸着装置の該当する吸着塔３２Ａにおいて、放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置３２から排出された、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液が、配管３３を通して液性調整部３４Ａに導かれる。液性調整部３４Ａには、実施例６と同様に、酸化剤タンク４１内のオゾンガス及びｐＨ調整剤タンク４３内の塩酸水溶液が、液性調整部３４Ａ内の放射性廃液に注入される。オゾンガス及び塩酸水溶液の注入により、放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種が、実施例６と同様に、陽イオン及び陰イオンになる。これらの陽イオン及び陰イオンが吸着装置４０の該当する吸着塔４０Ａで吸着されて除去される。

　本実施例は実施例６で生じる効果を得ることができる。さらに、本実施例は、液性調整部３４Ａを使用することにより、放射性廃液処理装置２９Ａを放射性廃液処理装置２９よりも簡素化することができる。

　本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃液の処理方法を、図１０を用いて説明する。

　本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置２９Ｂは、実施例６の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置２９において吸着装置４０を除去し、調整タンク４４に接続した排出管１１に切替弁４５を設け、放射性廃液供給管３０に切替弁４４を設け、切替弁４５と切替弁４４を戻り配管４６Ａ及び４６Ｂで連絡した構成を有する。切替弁４５に接続された戻り配管４６Ａが廃液貯留タンク４７の上端部に接続され、廃液貯留タンク４７の底部に接続されてポンプ４８が設けられた戻り配管４６Ｂが切替弁４４に接続されている。切替弁４５と切替弁４４を連絡する戻り配管４６Ａ及び４６Ｂ、廃液貯留タンク４７及びポンプ４８は、調整タンク３４内の放射性廃液を吸着装置３２に供給する放射性廃液供給装置である。放射性廃液処理装置２９Ｂの他の構成は放射性廃液処理装置２９と同じである。

　放射性廃液処理装置２９Ｂを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液を放射性廃液処理装置２９Ｂで処理する際には、まず、切替弁４４が、放射性廃液供給管３０と吸着装置３２を接続して放射性廃液供給管３０と戻り配管４６Ｂを接続しないように操作されている。切替弁４５は、排出管１１と戻り配管４６Ａを接続するように操作されている。

　実施例６と同様に、沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液が吸着装置３２に供給され、吸着装置３２の該当する吸着塔３２Ａにおいて、放射性廃液に含まれるルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが吸着剤に吸着されて除去される。吸着装置３２から排出された、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種を含む放射性廃液が、配管３３を通して調整タンク３４に導かれる。調整タンク３４には、実施例１と同様に、酸化剤タンク４１内のオゾンガス及びｐＨ調整剤タンク４３内の塩酸水溶液が、調整タンク３４内の放射性廃液に注入される。オゾンガス及び塩酸水溶液の注入により、放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の中性溶存種が、実施例６と同様に、陽イオン及び陰イオンになる。調整タンク３４から排出された放射性廃液は、排出管１１及び戻り配管４６Ａを通って廃液貯留タンク４７内に供給される。調整タンク３４内で生成された陽イオン及び陰イオンを含む放射性廃液は、廃液貯留タンク４７がこの放射性廃液でほぼ満杯になるまで廃液貯留タンク４７に供給される。廃液貯留タンク４７内への放射性廃液の供給が容易になるように、廃液貯留タンク４７の頂部に接続された空気排出管（図示せず）に設けられた開閉弁（図示せず）が開いている。廃液貯留タンク４７内の放射性廃液の水位は、廃液貯留タンク４７に設けられた水位計（図示せず）によって計測することにより知ることができる。

　廃液貯留タンク４７内の放射性廃液の水位が所定の水位まで上昇したとき、放射性廃液供給管３０を通しての吸着装置３２への放射性廃液の供給が停止される。その後、切替弁４４が戻り配管４６Ｂと吸着装置３２を接続するように操作され、切替弁４５が排出管１１と戻り配管４６Ａが接続されないように操作される。そして、戻り配管４６Ｂに設けられたポンプ４８が駆動され、廃液貯留タンク４７内の放射性廃液が吸着装置３２に供給される。廃液貯留タンク４７内の放射性廃液に含まれた、ルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、吸着装置３２の該当する吸着塔３２Ａにおいて、吸着剤に吸着されて除去される。ルテニウム等の放射性核種の陽イオン及び陰イオンが、吸着装置３２から排出管１１に排出される。この排出された放射性廃液は、戻り配管４６Ａ内には導かれない。

　本実施例は実施例６で生じる効果を得ることができる。さらに、本実施例は、吸着装置４０が不要になるため、放射性廃液処理装置２９Ｂを放射性廃液処理装置２９よりも簡素化することができる。

　本実施例において、調整タンク４を液性調整部４Ａに替えてもよい。

　本発明の他の好適な実施例である実施例９の放射性廃液の処理方法を、図１１を用いて説明する。

　本実施例の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置２９Ｃは、実施例９の放射性廃液の処理方法に用いられる放射性廃液処理装置２９Ｂにおいて計測装置４９を調整タンク３４に設けた構成を有する。計測装置４９は、放射性廃液の放射能濃度、ｐＨ、酸化還元電位、酸化剤濃度、及び還元剤濃度のうちいずれかを計測する計測装置である。本実施例では、計測装置４９は放射性廃液のｐＨを計測する。放射性廃液処理装置２９Ｃの他の構成は放射性廃液処理装置２９Ｂと同じである。

　放射性廃液処理装置２９Ｃを用いた本実施例の放射性廃液の処理方法を説明する。沸騰水型原子力プラントにおいて発生してルテニウム等の放射性核種を含む放射性廃液は、実施例８と同様に、処理される。本実施例では、調整タンク３４内の放射性廃液のｐＨを計測装置４９によって計測する。計測されたｐＨ値に基づいて、ｐＨ調整剤供給配管３８に設けられた開閉弁の開度を調整し、調整タンク３４への塩酸水溶液の注入量を調節する。また、別の計測装置４９で、調整タンク３４内の放射性廃液の酸化還元電位を計測する。酸化還元電位の計測値に基づいて酸化剤供給配管３６に設けられた開閉弁の開度を調整し、調整タンク３４へのオゾンガスの注入量を調節する。このように、放射性廃液のｐＨ及び酸化還元電位を計測することによって、放射性廃液への塩酸水溶液及びオゾンガスのそれぞれの注入流を適切に制御することができる。配管３３に計測装置４９を設けることによっても、同様な制御を行うことができる。

　本実施例は実施例８で生じる各効果を得ることができる。また、本実施例では、放射性溶液のｐＨ及び酸化還元電位を計測しているので、放射性廃液への塩酸水溶液及びオゾンガスのそれぞれの注入流を適切に制御することができる。

　計測装置４９を設ける替りに、調整タンク３４または配管３３から放射性廃液をサンプリングして、放射性廃液のｐＨ及び酸化還元電位を計測してもよい。

　実施例６ないし８で用いる各放射性廃液処理装置においても、計測装置４９を設けてもよい。

　１，１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１Ｄ，２９，２９Ａ，２９Ｂ，２９Ｃ…放射性廃液処理装置、２，…ろ過装置、３，３Ａ…コロイド除去装置、４，４Ａ…静電フィルタ、５，５Ｂ，３２，４０…吸着装置、６，６Ｂ…吸着塔、１２…放射線検出器、１４，１６…開閉弁、１５…バイパス配管、１８，３４…調整タンク、１９，３７…ｐＨ調整剤供給装置、２０，４３…ｐＨ調整剤タンク、２１，３８…ｐＨ調整剤供給配管、３４Ａ…液性調整部、３５…酸化剤供給装置、３６…酸化剤供給配管、４１…酸化剤タンク、４４，４５…切替弁、４６Ａ，４６Ｂ…戻り配管、４７…廃液貯留タンク、４９…計測装置。

Claims

　コロイド状物質、前記コロイド状物質よりも粒径が大きい粒子状物質及び放射性物質を含む放射性廃液を、ろ過装置に供給して前記粒子状物質を前記ろ過装置で除去し、前記ろ過装置から排出された前記放射性廃液に含まれる前記コロイド状物質を静電フィルタで除去し、前記コロイド状物質が除去された前記放射性廃液が吸着装置に供給され、前記放射性廃液に含まれる放射性物質を前記吸着装置で除去することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
　負に帯電している前記コロイド状物質の除去が正に帯電される前記静電フィルタを用いて行われる請求項１に記載の放射性廃液の処理方法。
　正に帯電している前記コロイド状物質の除去が負に帯電される前記静電フィルタを用いて行われる請求項１または２に記載の放射性廃液の処理方法。
　前記コロイド状物質が除去された前記放射性廃液の放射能濃度を測定し、測定された前記放射能濃度が、前記放射能濃度の測定下限値よりも大きいとき、前記コロイド状物質が除去された前記放射性廃液を前記吸着装置に供給し、測定された前記放射能濃度が、前記測定下限値以下であるとき、前記コロイド状物質が除去された前記放射性廃液を、前記吸着装置をバイパスさせる請求項１に記載の放射性廃液の処理方法。
　コロイド状物質よりも粒径が大きい粒子状物質を除去するろ過装置と、前記ろ過装置に接続され、前記コロイド状物質を除去する静電フィルタを有するコロイド除去装置と、前記コロイド除去装置に接続され、放射性物質を吸着する吸着材を有する吸着装置とを備えたことを特徴とする放射性廃液処理装置。
　前記コロイド除去装置が、負に帯電している前記コロイド状物質を除去する正に帯電される第１静電フィルタを有する第１コロイド除去装置、及び正に帯電している前記コロイド状物質を除去する負に帯電される第２静電フィルタを有する第２コロイド除去装置を含んでいる請求項５に記載の放射性廃液処理装置。
　前記コロイド除去装置と前記吸着装置を接続する接続配管と、前記接続配管に設けられた第１開閉弁と、前記コロイド除去装置と前記第１開閉弁の間で前記接続配管に接続され、前記吸着装置をバイパスするバイパス配管と、前記バイパス配管に設けられた第２開閉弁と、前記第１開閉弁よりも上流で前記接続配管内を流れる前記放射性廃液の放射能濃度を測定する放射線検出器とを備えた請求項５に記載の放射性廃液処理装置。
　前記吸着装置において前記放射性物質を吸着する前記吸着材が、ゼオライト、フェロシアン化物、チタン酸化合物、チタン酸塩化合物、イオン交換樹脂、キレート樹脂、活性炭及び添着活性炭のうちの少なくとも一つである請求項５に記載の放射性廃液処理装置。
　コロイド状物質、前記コロイド状物質よりも粒径が大きい粒子状物質及び放射性物質を含む放射性廃液を、ろ過装置に供給して前記粒子状物質を前記ろ過装置で除去し、前記ろ過装置から排出された前記放射性廃液に含まれる前記コロイド状物質を除去し、前記コロイド状物質が除去された前記放射性廃液が第１吸着装置に供給され、前記放射性廃液に含まれる放射性核種を前記第１吸着装置で除去し、前記第１吸着装置から排出された前記放射性廃液を、前記第１吸着装置の下流に配置されて、オキシン基を表面に担持した吸着剤を充填している第２吸着装置に供給することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
　前記コロイド状物質を静電フィルタで除去する請求項９に記載の放射性廃液の処理方法。
　負に帯電している前記コロイド状物質の除去が正に帯電される前記静電フィルタを用いて行われる請求項１０に記載の放射性廃液の処理方法。
　前記第１吸着装置で前記放射性核種のイオンが除去された前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により前記放射性廃液に生成された、前記放射性核種のイオンを、第３吸着装置内の吸着剤で除去し、前記第３吸着装置から排出された前記放射性廃液を前記第２吸着装置に供給する請求項９に記載の放射性廃液の処理方法。
　前記第１吸着装置から排出された前記放射性廃液を液性調整部に供給し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの前記放射性廃液への注入が、前記液性調整部内で行われる請求項１２に記載の放射性廃液の処理方法。
　放射性廃液からコロイド状物質よりも粒径が大きい粒子状物質を除去するろ過装置と、前記ろ過装置に接続され、前記コロイド状物質を除去するコロイド除去装置と、前記コロイド除去装置に接続され、放射性核種を吸着する吸着剤を有する第１吸着装置と、前記第１吸着装置の下流に配置されて前記第１吸着装置に連絡され、オキシン基を表面に担持した吸着剤を充填している第２吸着装置とを備えたことを特徴とする放射性廃液処理装置。
　前記コロイド除去装置が前記コロイド状物質を除去する静電フィルタを有する請求項１４に記載の放射性廃液処理装置。
　前記放射性核種が除去されて前記第１吸着装置から排出される前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入する注入装置と、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により前記放射性廃液に生成される前記放射性核種のイオンを除去する第３吸着装置とを備え、
　前記第２吸着装置が、前記第３吸着装置の下流に配置され、前記第３吸着装置に接続される請求項１４に記載の放射性廃液処理装置。
　放射性核種を含む放射性廃液を第１吸着装置に供給し、前記放射性廃液に含まれる前記放射性核種のイオンを前記第１吸着装置内の吸着剤により除去し、前記第１吸着装置から排出された前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により前記放射性廃液に生成された、前記放射性核種のイオンを、第２吸着装置内の吸着剤で除去することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
　前記第１吸着装置から排出された前記放射性廃液を液性調整部に供給し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの前記放射性廃液への注入が、前記液性調整部内で行われる請求項１７に記載の放射性廃液の処理方法。
　放射性核種を含む放射性廃液を吸着装置に供給し、前記放射性廃液に含まれる前記放射性核種のイオンを吸着装置内の吸着剤により除去し、前記吸着装置から排出された前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成された、前記放射性核種のイオンを含む前記放射性廃液を、前記吸着装置に供給し、前記放射性廃液に含まれた、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成された前記イオンを、前記吸着装置内の前記吸着剤で除去することを特徴とする放射性廃液の処理方法。
　前記吸着装置から排出された前記放射性廃液を液性調整部に供給し、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの前記放射性廃液への注入が、前記液性調整部内で行われる請求項１９に記載の放射性廃液の処理方法。
　前記放射性廃液のｐＨを計測し、計測された前記ｐＨに基づいて前記放射性廃液に注入する前記ｐＨ調整剤の注入量を制御する請求項１７または１９に記載の放射性廃液の処理方法。
　前記放射性廃液の酸化還元電位を計測し、計測された前記酸化還元電位を計測に基づいて前記放射性廃液に注入する前記酸化剤及び前記還元剤のうち少なくとも１つの注入量を制御する請求項１７または１９に記載の放射性廃液の処理方法。
　放射性核種を含む放射性廃液を供給する第１吸着装置と、前記放射性核種が除去されて前記第１吸着装置から排出される前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入する注入装置と、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により前記放射性廃液に生成される前記放射性核種のイオンを除去する第２吸着装置とを備えたことを特徴とする放射性廃液処理装置。
　前記第１吸着装置からの前記放射性廃液が供給される液性調整部を備え、前記液性調整部に前記注入装置を接続する請求項２３に記載の放射性廃液処理装置。
　放射性核種を含む放射性廃液を供給する吸着装置と、前記放射性廃液が除去されて前記吸着装置から排出される前記放射性廃液に、酸化剤、ｐＨ調整剤及び還元剤のうちの少なくとも１つを注入する注入装置と、前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つの注入により生成される前記放射性核種のイオンを含む前記放射性廃液を、前記吸着装置に導く放射性廃液供給装置とを備えたことを特徴とする放射性廃液処理装置。
　前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つが注入される前の前記放射性廃液のｐＨを計測する計測装置を設けた請求項２３または２５に記載の放射性廃液処理装置。
　　前記酸化剤、前記ｐＨ調整剤及び前記還元剤のうちの少なくとも１つが注入される前の前記放射性廃液の酸化還元電位を計測する計測装置を設けた請求項２３または２５に記載の放射性廃液処理装置。