TWI476164B

TWI476164B - A reflective substrate and a light-emitting device using the same

Info

Publication number: TWI476164B
Application number: TW100106552A
Authority: TW
Inventors: 馬屋原芳夫
Original assignee: 日本電氣硝子股份有限公司
Priority date: 2010-02-26
Filing date: 2011-02-25
Publication date: 2015-03-11
Also published as: KR20120121413A; CN105198221A; US9188713B2; JP2011197648A; CN102782533B; US20160033679A1; TW201136852A; WO2011105372A1; CN102782533A; KR101658595B1; US20120319060A1; JP5765526B2; EP2541286A4; EP2541286A1

Description

反光基材及使用其之發光裝置

本發明係關於一種具有高反光性之反光基材及使用其之發光裝置。

LED或有機EL裝置之消耗電力小，且近年來作為新的照明用裝置而受到關注。照明用裝置中，為了有效利用發光體發出之光，需要使用具有高反光率之基材或封裝材。例如，作為先前之LED元件之封裝材，可使用反光率比較高之氧化鋁陶瓷、或者進而設有包含金屬之反光膜之基材。然而，為了獲得足以實現汽車用照明、顯示器用照明、普通照明之光量，必須進一步提高基材或封裝材之反光率。

為了實現該目的，作為具有比較高的反光性之基材，專利文獻1中記載有將玻璃粉末與陶瓷粉末之混合物燒結而獲得之反光基材。具體而言，專利文獻1中記載之反光基材係包含含有玻璃粉末及陶瓷粒子之玻璃陶瓷，於上述玻璃陶瓷之剖面，上述陶瓷粒子中之粒徑為0.3~1 μm之粒子群之佔有面積為10~70%。如此，於專利文獻1中，因基材中大量含有粒徑非常微小之陶瓷粒子，故可實現高反光性。

先行技術文獻

專利文獻

專利文獻1：日本專利特開2007-121613號公報

反光基材係藉由例如將玻璃粉末與陶瓷粉末之混合物漿料化且形成生片之後，對所得之生片進行煅燒而得。然而，如專利文獻1中記載之反光基材般，若基材中大量含有微小之粒子，則會產生如損壞粉末之流動性、難以形成生片等製造上之問題。

本發明係鑒於上述情況而研製成者，其目的在於提供一種即便材料不使用微小之粒子亦可實現高反光率之反光基材及使用其之發光裝置。

本發明者發現，藉由使玻璃基質中含有具有高折射率特性之特定之結晶，可容易地實現高反光率，從而提出本發明。

亦即，本發明係關於一種反光基材，其特徵在於：玻璃基質中含有RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)。

RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶之折射率為2.07~2.20，與一般公知之其他氧化物結晶相比，具有非常高的折射率。另一方面，一般而言，反光基材中使用之玻璃之折射率約為1.5~1.6，故而，能增大玻璃相與結晶相之折射率差，結果，可顯著提高反光基材表面之反光率。

第二，本發明之反光基材之特徵在於：R為Ca。

第三，本發明之反光基材之特徵在於：RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量為0.3質量%以上。

第四，本發明之反光基材之特徵在於：包含混合粉末之燒結體，該混合粉末中含有玻璃粉末與RNb₂ O₆ 結晶粉末及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末。

根據該構成，可容易地製造RNb₂ O₆ 結晶粉末及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末均勻地分散於玻璃基質中的反光基材。

第五，本發明之反光基材之特徵在於：包含混合粉末之燒結體，該混合粉末中含有組成中至少含RO之玻璃粉末及Nb₂ O₅ 粉末。

根據該構成，玻璃粉末與Nb₂ O₅ 粉末反應而析出RNb₂ O₆ 結晶或R₄ Nb₂ O₉ 結晶，因此，於該等結晶與玻璃基質之界面上難以形成光吸收性之缺陷。因此，可加強光之散射，故而可提高反光率。

第六，本發明之反光基材之特徵在於：進而含有選自氧化鋁、石葵、氧化鋯氧化鈦、矽酸鎂石、堇青石、富鋁紅柱石、鋯英石中之至少1種陶瓷粉末。

根據該構成，可進一步提高反光基材之機械強度。

第七，本發明之反光基材之特徵在於：陶瓷粉末之含量為0.1~75質量%。

第八，本發明之反光基材之特徵在於：波長400~800 nm下之平均反光率為80%以上。

第九，本發明係關於一種發光裝置，其特徵在於：使用有上述任意之反光基材。

第十，本發明係關於一種反光基材用材料，其特徵在於：包含含有玻璃粉末與RNb₂ O₆ 結晶粉末及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)之混合粉末。

第十一，本發明係關於一種反光基材用材料，其特徵在於：包含含有組成中至少含RO之玻璃粉末(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)及Nb₂ O₅ 粉末之混合粉末。

第十二，本發明之反光基材用材料之特徵在於：R為Ca。

第十三，本發明係關於一種反光基材用生片，其特徵在於：使用有上述任意之反光基材用材料。

本發明之反光基材之特徵在於：玻璃基質中含有RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)。

作為RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量，較佳為，反光基材中以合量計為0.3質量%以上、1.0質量%以上，尤佳為1.5質量%以上。若RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量小於0.3質量%，則難以獲得充分之反光率。另一方面，上限並無特別限定，但若RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量過多，則自製造成本方便考慮並不理想。因此，RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量較佳為30質量%以下、20質量%以下，尤佳為10質量%以下。

RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶之粒徑並無特別限定，但越微細，則即便於例如400 nm附近之短波長下亦可獲得良好之反光率。另一方面，結晶粒徑越大，則與玻璃基質之界面越少，反光率越低。自如此之觀點出發，較佳的結晶粒徑為10 μm以下、5 μm以下，尤佳為1 μm以下。再者，如上文所述，當結晶粒徑較小之情形時，存在粉末之流動性受損、難以形成生片之傾向，故需要使結晶含量不會過剩。

本發明之反光基材可採用如下方法(製造方法1)製作：例如，對包含含有利用固相反應而合成之RNb₂ O₆ 結晶粉末及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末與玻璃粉末之混含粉末的反光基材用材料進行燒結。根據該方法，可容易地製造RNb₂ O₆ 結晶粉末及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末均勻地分散於玻璃基質中之反光基材。

或者，本發明之反光基材亦可採用如下方法(製造方法2)製作：對包含含有含RO之玻璃粉末與Nb₂ O₅ 粉末之混合粉末的反光基材用材料進行燒結，同時，析出RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶，藉此進行製作。尤其是，根據製造方法2，可省略預先合成RNb₂ O₆ 結晶粉末及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末之製程，故而量產性良好。而且，製造方法1中，玻璃粉末與結晶粉末之界面上容易殘留缺陷，此會成為光之吸收要因從而有反光率下降之傾向，而製造方法2中，玻璃基質與結晶粒子之界面上難以形成光吸收性之缺陷，且能加強光之散射，故而可提高反光率。

作為本發明中可使用之玻璃粉末，可列舉：SiO₂ -B₂ O₃ -Al₂ O₃ 系玻璃、SiO₂ -B₂ O₃ -R'₂ O(R'為Li、Na、K中之任意1種以上)系玻璃等。

作為SiO₂ -B₂ O₃ -Al₂ O₃ 系玻璃，較佳為組成中以質量%計含有SiO₂ 30~70%、RO 10~40%(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)、B₂ O₃ 2~20%、Al₂ O₃ 2~20%者。

以上述方式限定玻璃組成之理由係如下所述。

SiO₂ 係提高化學耐久性之成分。SiO₂ 之含量較佳為30~70%、40~70%，尤佳為45~60%。若SiO₂ 之含量少於30%，則存在耐候性明顯惡化之傾向。另一方面，若SiO₂ 之含量多於70%，則存在玻璃難以熔融之傾向。

RO係用於降低玻璃之液相溫度、調整熔融性之成分。RO之含量較佳為以合計量計為10~40%、10~30%，尤佳為15~30%。若RO之含量少於10%，則熔融溫度變得過高。另一方面，若RO之含量多於40%，則容易失透。

再者，RO之各成分之含量之較佳範圍如下所述。亦即，CaO之含量較佳為10~40%、10~30%，尤佳為15~30%。而且，MgO、SrO、BaO之含量各自較佳為10~40%、10~30%，尤佳為15~20%。

B₂ O₃ 係提高玻璃之熔融性、且使液相溫度下降之成分。B₂ O₃ 之含量較佳為2~20%、2~15%，尤佳為4~13%。若B₂ O₃ 之含量少於2%，則不僅是玻璃之熔融性較差，而且液相溫度升高，玻璃成形時容易失透。另一方面，若B₂ O₃ 之含量多於20%，則存在玻璃之耐候性下降之傾向。

Al₂ O₃ 係改善玻璃之熔融性、耐候性之成分。Al₂ O₃ 之含量較佳為2~20%，尤佳為2.5~18%。若Al₂ O₃ 之含量少於2%，則玻璃之熔融性容易變差。另一方面，若Al₂ O₃ 之含量多於20%，則容易失透。

作為SiO₂ -B₂ O₃ -R'₂ O(R'為Li、Na、K中之任意1種以上)系玻璃，較佳為組成中以質量%計含有SiO₂ 40~75%、B₂ O₃ 10~30%、R'₂ O 0.5~20%者。

以上述方式限定玻璃組成之理由係如下所述。

SiO₂ 係玻璃之網狀成形劑。SiO₂ 之含量較佳為40~75%，尤佳為50~70%。若SiO₂ 之含量少於40%，則難以玻璃化。另一方面，若SiO₂ 之含量多於75%，則存在玻璃難以熔融之傾向。

B₂ O₃ 係提高玻璃之熔融性之成分。B₂ O₃ 之含量較佳為10~30%，尤佳為15~25%。若B₂ O₃ 之含量少於10%，則玻璃變得難以熔融。另一方面，若B₂ O₃ 之含量多於30%，則存在耐候性下降之傾向。

R'₂ O係提高玻璃之熔融性之成分。R'₂ O之含量為0.5~20%，較佳為3~15%。若R'₂ O之含量少於0.5%，則存在玻璃之熔融性明顯惡化之傾向。另一方面，若R'₂ O之含量多於20%，則耐候性容易下降。

而且，就任意之玻璃組成而言，除上述成分以外，亦可含有P₂ O₅ 、MgO、ZnO、ZrO₂ 等、或者其他氧化物成分、鹵化物成分、氮化物成分。進而，SiO₂ -B₂ O₃ -R'₂ O系玻璃中可含有BaO、SrO。但是該等其他成分之含量較佳為，以合計量計，限制為20%以下。

玻璃粉末之平均粒徑D₅₀ 並無特別限定，但若過大，則反光基材之反光率或機械強度容易下降，故而較佳為15 μm以下，尤佳為7 μm以下。另一方面，若玻璃粉末之平均粒徑D₅₀ 過小，則製造成本會增大，故而，較佳為0.5 μm以上，尤佳為1.5 μm以上。

再者，就本發明之反光基材而言，為了提高機械強度，除了RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶以外，可含有陶瓷粉末作為填料。作為此種陶瓷粉末，可列舉氧化鋁、石英、氧化鋯、氧化鈦、矽酸鎂石、堇青石、富鋁紅柱石、鋯英石，其等可單獨使用或者混合2種以上而使用。

就陶瓷粉末之含量而言，反射基材中較佳為0.1~75質量%、2~75質量%，尤佳為20~50質量%。若陶瓷粉末之含量少於0.1質量%，則難以獲得提高機械強度之效果。另一方面，若陶瓷粉末之含量超過75質量%，則反光基材中會產生大量氣孔，機械強度容易下降。

本發明之反光基材係藉由將含有玻璃粉末之原料粉末(反光基材用材料)預成形為板狀、片狀、塊狀等各種形狀且此後進行煅燒而製作。

作為預成形法，可選擇多種方法。例如有生片(帶)成形法、滑鑄(slip casting)法、網版印刷法、模具加壓法、氣膠沈積(aerosol deposition)法、旋塗法、模塗法等。

生片成形法係，對原料粉末添加樹脂黏合劑、可塑劑、溶劑而進行混煉藉此製作漿料，且使用刮刀法(doctor blade)等之片材成形機制作生片(帶)之方法。該方法作為陶瓷積層電路基板之製作方法而受到廣泛普及。根據該方法，例如當積層生片而製作具有反光功能之陶瓷積層電路基板時，亦可容易地於基板內部形成電路，或形成電性通孔而嵌入高熱導率之金屬材料，或者形成導熱孔之散熱路徑。

網版印刷法係，對於無機粉末添加樹脂黏合劑、溶劑且進行混煉而製作黏度高至某種程度之膏體，且使用網版印刷機於基材表面形成膜之方法。根據該方法，可容易地於基材表面形成特定圖案之反光部。而且，藉由調整膏體黏度、網版之厚度、印刷次數等，可形成數微米至數百微米程度之所需厚度之膜。

本發明之反光基材之波長400~800 nm下之平均反光率較佳為80%以上、85%以上，尤佳為88%以上。

再者，本發明之反光基材之表面上可設置透光性之功能層。例如，可形成保持反光基材表面之反光功能，且具有作為抗損傷或污染、化學腐蝕之保護塗層、進而是濾波器、光擴散、干涉層之功能的功能層。

作為功能層，並無特別限定，可使用矽酸系玻璃等玻璃；矽土、氧化鋁、氧化鋯、氧化鉭、氧化鈮等金屬氧化物；聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚丙烯酸酯等之樹脂等公知之材質。

實施例

以下，藉由實施例說明本發明。但是，本發明並不受該等實施例之限定。

表1及2表示實施例及比較例。

以下述方式製作各實施例及比較例之反光基材。首先，為了獲得表1及2所示之組成之玻璃而調配原料，使其於保持為1400~1600℃之電爐中熔融2小時。使所得之玻璃熔融液流入至經水冷之輥，從而獲得膜狀之玻璃。繼而，利用氧化鋁製之球磨機，使玻璃膜粉碎，從而成為玻璃粉末(平均粒徑D₅₀ =3 μm)。

繼而，對於玻璃粉末，將各種無機粉末以表1及2所示之比例進行混合。對混合粉末利用20 mmΦ之模具進行加壓成形，藉此製作成圓柱狀之顆粒，以950℃煅燒2小時，藉此獲得反光基材。

所得之反光基材中之RNb₂ O₆ 結晶及R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量係基於粉末X射線繞射之峰值強度而算出。

關於所得之反光基材，將反光率之測定結果示於表1及2中。反光率係根據藉由分光光度計所測定出之波長400~800 nm下之平均反光率而進行評估。

如表1及2所示，實施例1~8之反光基材中含有高折射率之RNb₂ O₆ 結晶或R₄ Nb₂ O₉ 結晶，故而具有82%以上之高反射率。另一方面，比較例1~3之反光基材之反光率較低，為72~78%。

以上，參照特定之形態對本發明進行了詳細說明，但業者應瞭解，可在不脫離本發明之精神及範圍之條件下進行各種變更及修正。

再者，本申請案係基於2010年2月26日申請之日本專利申請(特願2010-041461)及2011年2月14日申請之日本專利申請(特願2011-28031)而成，且該等申請之全部內容均以引用之形式援用於本文中。而且，本文中引用之所有參照均係整體採用。

產業上之可利用性

本發明之反光基材具有非常高的反光率，故可較好地用於LED封裝、有機EL等之顯示器、汽車用照明、普通照明等之發光裝置中使用的反光基材用途。

Claims

一種反光基材，其特徵在於：玻璃基質中含有RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)。
如請求項1之反光基材，其中R為Ca。
如請求項1之反光基材，其中RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量為0.3質量%以上。
如請求項2之反光基材，其中RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶之含量為0.3質量%以上。
如請求項1至4中任一項之反光基材，其包含混合粉末之燒結體，該混合粉末中含有玻璃粉末與RNb₂ O₆ 結晶及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末。
如請求項1至4中任一項之反光基材，其包含混合粉末之燒結體，該混合粉末中含有組成中至少含RO之玻璃粉末與Nb₂ O₅ 粉末。
如請求項5之反光基材，其中進而含有選自氧化鋁、石英、氧化鋯、氧化鈦、矽酸鎂石、堇青石、富鋁紅柱石、鋯英石中之至少1種陶瓷粉末。
如請求項6之反光基材，其中進而含有選自氧化鋁、石英、氧化鋯、氧化鈦、矽酸鎂石、堇青石、富鋁紅柱石、鋯英石中之至少1種陶瓷粉末。
如請求項7之反光基材，其中陶瓷粉末之含量為0.1~75質量%。
如請求項8之反光基材，其中陶瓷粉末之含量為0.1~75質量%。
如請求項1至4中任一項之反光基材，其中波長400~800nm下之平均反光率為80%以上。
一種發光裝置，其特徵在於：使用請求項1至11中任一項之反光基材。
一種反光基材用材料，其特徵在於：包含含有玻璃粉末與RNb₂ O₆ 結晶粉末及/或R₄ Nb₂ O₉ 結晶粉末(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)之混合粉末。
一種反光基材用材料，其特徵在於：包含含有組成中至少含RO之玻璃粉末(R為Mg、Ca、Sr、Ba中之任意1種以上)及Nb₂ O₅ 粉末之混合粉末。
如請求項13或14之反光基材用材料，其中R為Ca。
一種反光基材用生片，其特徵在於：使用請求項13至15中任一項之反光基材用材料。