TWI551565B - A reflective substrate material, a reflective substrate, and a light-emitting device using the same - Google Patents

Description

反光基材用材料、反光基材及使用其之發光裝置

本發明係關於一種用以製造具有較高反光性之反光基材之材料、反光基材及使用其之發光裝置。

LED(light-emitting diode，發光二極體)或有機EL(electroluminescence，電致發光)裝置消耗電力較小，作為新型照明用裝置而近年來受到關注。於照明用裝置中，為有效利用發光體所發出之光，需要具有較高光反射率之基材或封裝材料。例如，作為先前之LED元件之封裝材料，係使用光反射率相對較高之氧化鋁陶瓷、或於其中設置包含金屬之反光膜之基材。然而，作為汽車用照明、顯示器用照明、一般照明，為獲得充足之光量，需要進一步提高基材或封裝材料之光反射率。

為達成該目的，於專利文獻1中記載有將玻璃粉末與陶瓷粉末之混合物燒結所得之反光基材，來作為具有相對較高之反光性之基材。具體而言，專利文獻1中所記載之反光基材之特徵在於：其包含硼矽酸玻璃原料與氧化鋁進而包含5質量%以上之選自五氧化二鈮、氧化鋯、五氧化二鉭、氧化鋅中之散射體，且使鈣長石自硼矽酸玻璃原料中析出而成。如此專利文獻1中，藉由因氧化鋁、散射體、鈣長石之三種異質結晶所致之散射，而達成較高之反光性。

先前技術文獻

專利文獻

專利文獻1：日本專利特開2009-162950號公報

如專利文獻1記載之反光基材，為了於燒結溫度下使鈣長石(CaO‧Al₂O₃‧2SiO₂)自玻璃中析出，較為困難的是進行組成設計。又，由於含有大量為5質量%以上之散射體，因此例如會產生以下製造上之問題：於漿料化時有損原料粉末之流動性，而難以進行生坯片成形等。

本發明係鑒於此種情況而完成者，其目的在於提供一種可容易製造具有較高光反射率之反光基材之材料。

本發明者發現，藉由使用將具有高折射率特性之結晶和與該結晶反應性較低之特定組成之玻璃粉末混合而成的材料，而可容易製造具有較高光反射率之反光基材；從而提出本發明。

即，本發明係關於一種反光基材用材料，其特徵在於：包含組成中實質上不含CaO之玻璃粉末與Nb₂O₅結晶粉末。

一般而言用於反光基材之玻璃之折射率大約為1.5~1.6。另一方面，Nb₂O₅結晶之折射率為2.33，於氧化物結晶中係具有非常高之折射率。因此，使用本發明之材料製作之反光基材可增大玻璃相與結晶相之折射率差，結果可明顯提高反光基材表面之光反射率。

在組成中包含CaO之玻璃中分散Nb₂O₅結晶之情形時，難以獲得所需之光反射率。其原因在於反光基材用材料之煅燒步驟中Nb₂O₅結晶易與玻璃粉末中之CaO反應，而導致Nb₂O₅結晶大量溶解於玻璃粉末中。本發明之反光基材由於玻璃粉末之組成中實質上不含CaO，因此Nb₂O₅結晶難以與玻璃粉末反應。因此，即使於Nb₂O₅結晶之含量較少之情形，亦可達成良好之反光特性。又，由於CaO亦為易使玻璃之耐候性降低之成份，因此使用玻璃粉末中實質上不含CaO之本發明之材料所得的反光基材，亦取得難以產生經時劣化之效果。

再者，本發明中所謂「實質上不含CaO」係指有意不添加於玻璃中，並不意味著完全排除不可避免之雜質。具體而言，意指包含雜質之CaO之含量為0.1質量%以下。

第二，本發明之反光基材用材料之特徵在於：Nb₂O₅結晶粉末之含量為0.3~未滿5質量%。

第三，本發明之反光基材用材料之特徵在於：玻璃粉末之組成中至少包含SiO₂與B₂O₃。

根據該構成，易使反光基材中之玻璃基質之折射率降低，能夠增大玻璃基質與Nb₂O₅結晶之折射率差。結果可使兩者之界面之反射變大，並能夠提高反光基材之光反射率。

第四，本發明之反光基材用材料之特徵在於：進而包含選自氧化鋁、石英、氧化鋯、氧化鈦、鎂橄欖石、堇青石、莫來石、鋯英石中之至少1種陶瓷粉末。

根據該構成，可進一步提高反光基材之機械強度及光反射率。

第五，本發明之反光基材用材料之特徵在於：陶瓷粉末之含量為0.1~75質量%。

第六，本發明之反光基材用材料之特徵在於：其為生坯片狀。

第七，本發明係關於一種反光基材，其特徵在於：包含上述任一種反光基材用材料之燒結體。

第八，本發明係關於一種反光基材，其特徵在於：其係於組成中實質上不含CaO之玻璃基質中分散Nb₂O₅結晶而成者。

第九，本發明之反光基材之特徵在於：於波長400~800 nm範圍內之平均光反射率為80%以上。

第十，本發明係關於一種發光裝置，其特徵在於：使用上述任一種反光基材。

本發明之反光基材用材料係包含玻璃粉末與Nb₂O₅結晶粉末而成者。

反光基材用材料中之Nb₂O₅結晶之含量較佳為0.3質量%以上，更佳1.0質量%以上，尤佳為1.5質量%以上。若Nb₂O₅結晶含量未滿0.3質量%，則難以獲得充足之光反射率。另一方面，若Nb₂O₅結晶含量過多，則因阻礙反光基材之緻密性而不佳。又，於將原料粉末漿體化時存在易降低流動性，難以進行生坯片成形之虞。因此，Nb₂O₅結晶之含量較佳為未滿5質量%。

關於Nb₂O₅結晶之粒徑雖無特別限制，但結晶粒徑越細小，則即使於例如400 nm左右之短波長中亦能獲得良好之光反射率。另一方面，結晶粒徑變得越大，則與玻璃基質之界面變得越少，而導致光反射率越降低。就此種觀點而言，較佳之結晶粒徑為10 μm以下，更佳為5 μm以下，尤佳為1 μm以下。

本發明中之玻璃粉末係使用組成中實質上不含CaO者。若於玻璃組成中含有CaO，則就上述之理由而言，難以獲得所需之光反射率。另一方面，若組成中至少含有SiO₂與B₂O₃，則易使玻璃基質之折射率降低，並能夠增大玻璃基質與Nb₂O₅結晶之折射率差。結果使兩者之界面之反射變大，並能夠提高反光基材之光反射率。

作為本發明中可使用之玻璃粉末，可列舉SiO₂-B₂O₃-Al₂O₃系玻璃、SiO₂-B₂O₃-R₂O(R為Li、Na、K之任一種以上)系玻璃等。

作為SiO₂-B₂O₃-Al₂O₃系玻璃，較佳為組成中以質量%計含有SiO₂ 30~70%、BaO 10~40%、B₂O₃ 2~20%、Al₂O₃ 2~20%。

如上所述限定玻璃組成之理由為如下所述。

SiO₂係提高化學耐久性之成分。SiO₂之含量較佳為30~70%，更佳為40~70%，尤佳為45~60%。若SiO₂之含量少於30%，則存在耐候性明顯惡化之傾向。另一方面，若SiO₂之含量多於70%，則存在難以熔融之傾向。

BaO係用以使液相溫度降低，並調整熔融性之成分。BaO之含量較佳為10~40%，更佳為10~30%，尤佳為15~30%。若BaO之含量少於10%，則熔融溫度變得過高。另一方面，若BaO之含量多於40%，則變得易失透。

B₂O₃係用以使熔融性提高，並使液相溫度降低之成分。B₂O₃之含量較佳為2~20%，更佳2~15%，尤佳為4~13%。若B₂O₃之含量少於2%，則不僅熔融性較差，而且液相溫度變高於成形時變得易失透。另一方面，若B₂O₃之含量多於20%，則存在耐候性降低之傾向。

Al₂O₃係改善熔融性、耐候性之成分。Al₂O₃之含量較佳為2~20%，尤佳為2.5~18%。若Al₂O₃之含量少於2%，則存在熔融性降低之傾向。另一方面，若Al₂O₃之含量多於20%，則變得易失透。

作為SiO₂-B₂O₃-R₂O(R為Li、Na、K中任一種以上)系玻璃，較佳為組成中以質量%計含有SiO₂ 40~75%，B₂O₃ 10~30%，R₂O 0.5~20%。

如上所述限定玻璃組成之理由為如以下所述。

SiO₂為玻璃之網路成形劑。SiO₂之含量為40~75%，尤佳為50~70%。若SiO₂之含量少於40%，則難以玻璃化。另一方面，若SiO₂之含量多於75%，則存在難以熔融之傾向。

B₂O₃係使熔融性提高之成分。B₂O₃之含量為10~30%，尤佳為15~25%。若B₂O₃之含量少於10%，則難以熔融。另一方面，若B₂O₃之含量多於30%，則存在耐候性降低之傾向。

R₂O係使熔融性提高之成分。R₂O之含量為0.5~20%，較佳為3~15%。若R₂O之含量少於0.5%，則存在熔融性明顯惡化之傾向。另一方面，若R₂O之含量多於20%，則耐候性變得容易降低。

又於任一種玻璃組成中，除了上述成分以外，還可含有P₂O₅、MgO、BaO、SrO、ZnO、ZrO₂等，或其他氧化物成分，鹵化物成分，氮化物成分。其中，該等之其他成分之含量較佳為以合計量計限制為20%以下。

玻璃粉末之平均粒徑D₅₀無特別限定，但若過大則反光基材之光反射率或機械強度易降低，因此較佳為15 μm以下，尤佳為7 μm以下。另一方面，若玻璃粉末之平均粒徑D₅₀過小，則會導致製造成本增大，因此較佳為0.5 μm以上，尤佳為1.5 μm以上。

再者，為了提高反光基材之機械強度及光反射率，除Nb₂O₅結晶以外，還可含有陶瓷粉末作為填料。作為此種陶瓷粉末，可列舉氧化鋁、石英、氧化鋯、氧化鈦、鎂橄欖石、堇青石、莫來石、鋯英石，可將該等單獨使用或混合2種以上使用。

至於陶瓷粉末之含量，於反光基材用材料中較佳為0.1~75質量%、更佳為2~75質量%，尤佳為20~50質量%。若陶瓷粉末之含量少於0.1質量%，則難以獲得提高反光基材之機械強度及光反射率。另一方面，若陶瓷粉末之含量超過75質量%，則於反光基材中產生大量氣孔，反而變得易降低機械強度及光反射率。

本發明之反光基材係在組成中實質上不含CaO之玻璃基質中分散Nb₂O₅結晶而成者，例如可將本發明之反光基材用材料預備成形為板狀、片狀、塊狀等各種形狀，其後藉由煅燒進行製作。

作為預備成形法，可選擇各種方法。例如為生坯片(帶式)成形法、滑鑄(slip casting)法、網版印刷法、模具壓製法、氣溶膠沈積(aerosol deposition)法、旋塗法、模塗法等。

生坯片成形法係於包含玻璃粉末及Nb₂O₅結晶粉末之原料粉末中，添加樹脂黏合劑、增塑劑、溶劑進行混煉而製作漿料，並使用刮刀等片成形機，製作生坯片(帶式)之方法。根據該方法，例如使生坯片積層製作具有反光功能之陶瓷積層電路基板時，亦容易於基板內部形成電路，或形成電氣通道嵌入高導熱率之金屬材料，或形成熱通道之散熱經路。

網版印刷法係於無機粉末中添加樹脂黏合劑、溶劑進行混煉而製作某種程度之黏度較高之漿料，並使用網版印刷機於基材表面形成膜之方法。根據該方法，可容易於基材表面形成特定圖案之反光部。又，藉由調整漿料黏度、網版之厚度、印刷次數等，而可形成數微米~數百微米左右之所需厚度之膜。

本發明之反光基材於波長400~800 nm中之平均光反射率較佳為80%以上，更佳為85%以上，尤佳為88%以上。

再者，於本發明之反光基材之表面可設置透光性之功能層。例如可形成如下功能層，其一面保持反光基材表面之反光功能，一面具有對於劃痕或污漬、化學腐蝕發揮保護塗層進而發揮作為波長濾光片、光擴散、干擾層之功能。

作為功能層，並無特別限定，可使用矽酸系玻璃等玻璃；二氧化矽、氧化鋁、氧化鋯、氧化鉭、氧化鈮等金屬氧化物；聚甲基丙烯酸甲酯、聚碳酸酯、聚丙烯酸酯等之樹脂等公知之材質。

實施例

以下，藉由實施例說明本發明。但本發明並不限定於該等實施例。

表1表示實施例及比較例。

如以下方式，製作實施例及比較例之反光基材。首先，以獲得表1所示組成之玻璃之方式調和原料粉末，於保持在1400~1600℃之電爐中熔融2小時。將所得之玻璃溶液流入一對水冷輥中，得到膜狀玻璃。繼而藉由氧化鋁製球磨機粉碎膜狀玻璃，而製成玻璃粉末(平均粒徑D₅₀=3 μm)。

繼而，於玻璃粉末中按表1所示之比例混合各種無機粉末。藉由將所得之混合粉末用20 mmΦ之模具進行壓製成形，而製作圓柱狀顆粒，以950℃煅燒2小時，藉此獲得反光基材。

反光基材中之Nb₂O₅結晶之含量係根據粉末X射線繞射之峰值強度而算出。

對所得之反光基材測定光反射率，將結果示於表1中。光反射率係根據利用分光光度計測定之波長400~800 nm中之平均光反射率進行評價。

如表1所示，實施例1~4之反光基材因含有高折射率之Nb₂O₅結晶，而具有82%以上之高光反射率。另一方面，比較例1及2之反光基材因不含有Nb₂O₅結晶，而光反射率較低為78%以下。又，使用原料中含有CaO之玻璃粉末之比較例3的光反射率亦較低為77%。

參照特定之態樣詳細說明了本發明，但業者明白只要不脫離本發明之精神與範圍，則可進行各種變更及修正。

再者，本申請案係基於2010年4月9日申請之日本專利申請案(日本專利特願2010-090385)，藉由引用而援用其整體。又，此處所引用之全部之參照係以整體形式引入。

產業上之可利用性

本發明之反光基材用材料適合作為於LED封裝、有機EL等之顯示器、汽車用照明或一般照明等之發光裝置中所用之反光基材用途。

Claims (9)

1. 一種反光基材用材料，其特徵在於：包含Nb₂O₅結晶粉末與組成中實質上不含CaO之玻璃粉末，且玻璃粉末之組成中至少包含SiO₂與B₂O₃。
2. 如請求項1之反光基材用材料，其中Nb₂O₅結晶粉末之含量為0.3~未滿5質量%。
3. 如請求項1之反光基材用材料，其中進而包含選自氧化鋁、石英、氧化鋯、氧化鈦、鎂橄欖石、堇青石、莫來石、鋯英石之至少1種陶瓷粉末。
4. 如請求項3之反光基材用材料，其中陶瓷粉末之含量為0.1~75質量%。
5. 如請求項1之反光基材用材料，其為生坯片狀。
6. 一種反光基材，其特徵在於：其包含如請求項1至5中任一項之反光基材用材料之燒結體。
7. 一種反光基材，其特徵在於：其係於玻璃基質之組成中實質上不含CaO之玻璃基質中，分散Nb₂O₅結晶而成者，且玻璃基質之組成中至少包含SiO₂與B₂O₃。
8. 如請求項6或7之反光基材，其中波長於400~800nm範圍內之平均光反射率為80%以上。
9. 一種發光裝置，其特徵在於：其係使用如請求項6或7之反光基材。