JP5932494B2

JP5932494B2 - 発光素子載置用基板及び発光装置

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Publication number: JP5932494B2
Application number: JP2012126624A
Authority: JP
Inventors: 元孝伊延; 後藤　浩之; 浩之後藤; 卓也高山; 山口　亮; 亮山口; 一郎内山
Original assignee: Nichia Corp; Nihon Yamamura Glass Co Ltd
Current assignee: Nichia Corp; Nihon Yamamura Glass Co Ltd
Priority date: 2012-06-01
Filing date: 2012-06-01
Publication date: 2016-06-08
Anticipated expiration: 2032-06-01
Also published as: JP2013249239A

Description

本発明は、発光素子載置用基板及びそれを搭載した発光装置に関する。

近年、発光ダイオード（以下、「ＬＥＤ」ともいう。）等の発光素子の高輝度化及び白色化に伴い、携帯電話、大型液晶ＴＶ等のバックライトにＬＥＤが使われるようになっている。このＬＥＤのような発光素子は、発光装置に利用されるに際しては、基板上に当該発光素子が実装された発光装置等の形態で提供されている（特許文献１）。

従来、ガラス基板又はセラミックス基板は、ガラス粉末を含んだガラスペースト、それに無機フィラーをさらに含有させたグリーンシート等の焼成用材料を原料として、当該焼成用材料を所定形状に成形した成形体を焼成することによって作製されている。

例えば、上記のような発光素子を載置するための基板については、低温焼成可能なガラス粉末とアルミナフィラー等とを含有する焼成用材料を前記基板形状に成形し、導体ペーストによるパターンを形成した後、成形体の焼成と導体ペーストの焼成を同時に行うことによりいわゆる低温同時焼成セラミックス基板（以下、「ＬＴＣＣ基板」又は単に「ＬＴＣＣ」ともいう。）を製造する方法が導入されている（特許文献２）。

ところで、発光素子載置用の基板には、発光素子から発せられた光を基板表面に反射させて発光強度を向上させるための反射材としての役割も期待されており、発光素子が発する光を効率良く反射することが求められている。これまでの技術では、基板に反射層（例えば銀メッキ層）を形成させる方法が知られているものの、製造工程の手間がかかるほか、劣化又は剥離による反射性能の低下等もあり、改善する必要性が指摘されている。このため、基板自体に反射性能を付与する方法も提案されているが、一般に発光素子載置用の基板（「パッケージ」ともいう。）において反射材として利用される基板には、２００〜４００μｍ程度の板厚で８５％以上の反射率であることが求められているものの、これまでのアルミナ基板等のセラミックス基板の反射率はせいぜい５０％〜７０％程度であり、ＬＴＣＣ基板でも８５％には届いていないのが現状である。

これに対し、ＬＴＣＣ基板の製造において、白色度の高い焼成体とすべく、この焼成用材料の成分に白色の顔料を配合する方法が提案されている（特許文献３）。この方法では、二酸化チタン粒子といった白色顔料の添加が提案されている。二酸化チタン自身が本来有する反射特性をパッケージに反映させることができればさらなる反射率の向上が期待できることから、樹脂製パッケージ等では実用化されるに至っている。

特開２００６−４１２３０特開２００７−１２９１９１国際公開ＷＯ２００９／１２８３５４

しかしながら、反射率を高めるべく、二酸化チタンをガラスセラミックス組成物に配合した場合には、新たな問題が発生する。すなわち、ガラス成分としてではなく、無機フィラー（白色顔料）として二酸化チタンを含むガラスセラミックス組成物を焼成すると、得られる焼結体が黄色く着色し、かえって反射率を低下させるという問題が発生する。このため、従来の反射材用ガラスセラミックス組成物においては、白色顔料としての二酸化チタンの反射特性を十分に引き出すことが困難な状況であり、従ってガラスセラミックス焼結体を用いた発光装置においても発光効率の向上が困難となっている。なお、このような問題は、光を反射させる反射材に広く共通する問題であり、発光素子載置用の基板に限定されるものではない。

従って、本発明の主な目的は、白色顔料としての二酸化チタン本来の反射特性が効果的に発揮される発光素子載置用基板及び反射板を提供することにある。

本発明者は、従来技術の問題点に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、特定の組成を有するガラスセラミックス（焼結体）が上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、下記の発光素子載置用基板及び発光装置ならびにガラスセラミックス反射板に係る。
１．発光素子を載置するためのガラスセラミックス基板であって、
（ａ）前記ガラスセラミックスが、ガラス成分６９〜８０重量％及び無機フィラー２０〜３１重量％含有し、
（ｂ）前記ガラス成分は、ガラス成分１００重量％中、１）ＳｉＯ_２：３０〜４１重量％、２）Ａｌ_２Ｏ_３：２９〜３５重量％、３）Ｂ_２Ｏ_３：１８〜２２重量％、４）ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯの合計：９〜１６重量％、５）ＭｇＯ：３〜７重量％、６）Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの合計：０〜１０００重量ｐｐｍを含み、
（ｃ）前記無機フィラーはＴｉＯ_２を含む、
ことを特徴とする発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
２．ＴｉＯ_２の含有量が、無機フィラー１００重量％中において５〜９７重量％である、前記項１に記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
３．無機フィラーがアルミナ、コージェライト、ムライト、ジルコニア、チタン酸塩、シリカ及びフォルステライトの少なくとも１種をさらに含む、前記項１に記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
４．前記ガラスセラミックスが、Ｐｂ、Ｓｅ、Ｔｅ及びＦを実質的に含まない、前記項１に記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
５．前記項１〜４のいずれかに記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板上に発光素子が載置されてなる発光装置であって、発光素子が発する光が当該基板で反射されるように発光素子が配置されていることを特徴とする発光装置。
６．光を反射させるためのガラスセラミックス反射板であって、
（ａ）前記ガラスセラミックスが、ガラス成分６９〜８０重量％及び無機フィラー２０〜３１重量％含有し、
（ｂ）前記ガラス成分は、ガラス成分１００重量％中、１）ＳｉＯ_２：３０〜４１重量％、２）Ａｌ_２Ｏ_３：２９〜３５重量％、３）Ｂ_２Ｏ_３：１８〜２２重量％、４）ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯの合計：９〜１６重量％、５）ＭｇＯ：３〜７重量％、６）Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの合計：０〜１０００重量ｐｐｍを含み、
（ｃ）前記無機フィラーはＴｉＯ_２を含む、
ことを特徴とするガラスセラミックス反射板。
７．ＴｉＯ_２の含有量が、無機フィラー１００重量％中において５〜９７重量％である、前記項６に記載のガラスセラミックス反射板。
８．無機フィラーがアルミナ、コージェライト、ムライト、ジルコニア、チタン酸塩、シリカ及びフォルステライトの少なくとも１種をさらに含む、前記項６に記載のガラスセラミックス反射板。
９．前記ガラスセラミックスが、Ｐｂ、Ｓｅ、Ｔｅ及びＦを実質的に含まない、前記項６に記載のガラスセラミックス反射板。
１０．前記項６〜９のいずれかに記載のガラスセラミックス反射板が搭載されている発光装置であって、発光素子が発する光が当該反射板で反射されるように反射板が配置されていることを特徴とする発光装置。

本発明の発光素子載置用基板（又は反射板）によれば、二酸化チタンが無機フィラー（白色顔料）として含有されているにもかかわらず、黄色に変色する現象を効果的に抑制ないしは防止されているので、二酸化チタンが本来有する反射特性を効率良く発現させることができる。すなわち、本発明の発光素子載置用基板（又は反射板）は、従来の反射型基板（例えば白色ＬＥＤパッケージ等）又は反射板に比して高い反射特性を発揮することができる。

本発明の発光装置は、上記のような基板を採用しているので発光素子からの光を効率的に利用することができる。このような発光装置は、例えば携帯電話、ＰＣ等のディスプレイのバックライト、自動車等の各種照明（ヘッドライト、ウィンカー、車内灯、ディスプレイ等）等に利用することができる。

本発明の基板（パッケージ）に発光素子を搭載した発光装置の概略図である。本発明のガラスセラミックス反射板を搭載した発光装置の概略図である。本発明の基板（パッケージ）に発光素子を搭載した発光装置（フェイスアップ実装）の概略図である。本発明の基板（パッケージ）に発光素子を搭載した発光装置（フェイスダウン実装）の概略図である。

１、２発光装置
１１基板
１２発光素子
１３発光部
１４電極
１５電極
１６透明材料
１７金属線
２１反射板
２２基板

１．発光素子載置用ガラスセラミックス基板
本発明の発光素子載置用ガラスセラミックス基板は、発光素子を載置するためのガラスセラミックス基板であって、
（ａ）前記ガラスセラミックスが、ガラス成分６９〜８０重量％及び無機フィラー２０〜３１重量％含有し、
（ｂ）前記ガラス成分は、ガラス成分１００重量％中、１）ＳｉＯ_２：３０〜４１重量％、２）Ａｌ_２Ｏ_３：２９〜３５重量％、３）Ｂ_２Ｏ_３：１８〜２２重量％、４）ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯの合計：９〜１６重量％、５）ＭｇＯ：３〜７重量％、６）Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの合計：０〜１０００重量ｐｐｍを含有する、
ことを特徴とする。

（１）ガラス成分とその製造
（１−１）ガラス組成
ガラス成分の組成は、ガラス成分１００重量％中、１）ＳｉＯ_２：３０〜４１重量％、２）Ａｌ_２Ｏ_３：２９〜３５重量％、３）Ｂ_２Ｏ_３：１８〜２２重量％、４）ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯの合計：９〜１６重量％、５）ＭｇＯ：３〜７重量％、６）Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの合計：０〜１０００重量ｐｐｍを含有する。

ＳｉＯ_２
ＳｉＯ_２は、特にガラスのネットワークフォーマーとしての役割を果たす。ＳｉＯ_２の含有量は３０〜４１重量％とし、３０〜３４重量％とすることが好ましい。ＳｉＯ_２の含有量が３０重量％未満ではガラスの化学的耐久性が低下し、４１重量％を超えるとガラスの溶融が困難となる。

Ａｌ_２Ｏ_３
Ａｌ_２Ｏ_３は、特にガラス形成における必須成分であり、所定量を含むことによりガラスの結晶化特性を制御することができる。Ａｌ_２Ｏ_３の含有量は２９〜３５重量％とし、３１〜３４重量％とすることが好ましい。２９重量％未満ではガラス転移点Ｔｇが６９０℃未満になり、３５重量％を超えると低温での焼結が困難になる。

Ｂ_２Ｏ_３
Ｂ_２Ｏ_３は、主として融剤としての役割を果たす。Ｂ_２Ｏ_３の含有量は１８〜２２重量％とする。１８重量％未満ではガラスセラミックス組成物を低温で焼結することが困難となり、２２重量％を超えるとガラスの化学的耐久性が低下する。

ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯ
ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯは、主としてガラス溶融の温度を低下させるための物質である。これらの含有量は、その合計量（ＣａＯ＋ＭｇＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ＋ＺｎＯ）が９〜１６重量％であり、かつ、ＭｇＯが３〜７重量％とする。特に、前記合計量が１２〜１６重量％であり、かつ、ＭｇＯが３〜５．５重量％とすることが好ましい。前記合計量が９重量％未満ではガラス溶融が非常に困難となり、１６重量％を超えると焼結体の電気特性が安定しなくなる。また、ＭｇＯが３重量％未満では、ガラス溶融が不安定になり、７重量％を超えるとコージェライト、マグネシアスピネル等の熱膨張係数を変動させる結晶が析出し、焼結体の熱膨張係数が安定しなくなる。なお、前記の含有量は合計としての値であるので、そのすべての成分が含有されている必要はない（合計の意に関しては以下同じ。）。

Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏ
Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏは、フィラーとして含有させる酸化チタン（ＴｉＯ_２）の黄変の原因となるので、実質的に含有されないことが望ましいが、本発明ではその合計量が酸化物換算で１０００重量ｐｐｍ以下であれば許容される。

その他の成分
原料組成物のガラス成分中には、本発明の効果を妨げない範囲内で、上記のような成分のほかにも他の成分が含まれていても良い。例えば、ＴｉＯ_２、ＺｒＯ_２、Ｐ_２Ｏ_５、ＣｅＯ_２、Ｆｅ_２Ｏ_３、ＭｎＯ_２、ＣｕＯ、ＣｏＯ、ＳｎＯ_２、Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５、ＮｉＯ、Ｃｒ_２Ｏ_３、Ｂｉ_２Ｏ_３等の各成分が挙げられる。
ＴｉＯ_２及びＺｒＯ_２は、ガラス作製時の溶融安定性を向上させることを目的として必要に応じて配合させる物質である。その含有量はＴｉＯ_２及びＺｒＯ_２の合計が０〜４重量％の範囲にあることが好ましい。
さらに、Ｐ_２Ｏ_５、ＣｅＯ_２、Ｆｅ_２Ｏ_３、ＭｎＯ_２、ＣｕＯ、ＣｏＯ、ＳｎＯ_２、Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５、ＮｉＯ、Ｃｒ_２Ｏ_３、及び、Ｂｉ_２Ｏ_３からなる群より選ばれる１種以上の任意成分を本発明の効果を著しく損ねない範囲内で含有させても良い。なお、通常、上記任意成分群（Ｐ_２Ｏ_５、ＣｅＯ_２、Ｆｅ_２Ｏ_３、ＭｎＯ_２、ＣｕＯ、ＣｏＯ、ＳｎＯ_２、Ｓｂ_２Ｏ_３、Ｖ_２Ｏ_５、ＮｉＯ、Ｃｒ_２Ｏ_３、Ｂｉ_２Ｏ_３）は、その合計量が５重量％以下であれば、本発明の効果を著しく損なわせることなく本発明のガラス組成物に含有させることができ、２重量％以下であることがより好ましい。
他方、本発明では、ガラス成分において、Ｐｂ、Ｓｅ、Ｔｅ及びＦは、環境負荷の点から、実質的に含有しないことが好ましい。特に、Ｆは焼成中に揮発するおそれがあるため、含有させないことが好ましい。なお、本発明では、これらの合計量は酸化物換算で１０００重量ｐｐｍ以下であれば許容される。

（１−２）ガラス成分の性状
原料組成物のガラス成分は、通常は粉末状（ガラス粉末）として提供される。この場合の平均粒径は限定的ではないが、通常は０．８〜３μｍとし、最大粒径２０μｍ以下とすることが好ましい。本発明における粉末の平均粒径は、レーザー散乱式粒度分布測定器（日機装製マイクロトラックＭＴ３０００ＩＩ）を用いて、体積分布モードのＤ_５０値から測定される（以下同じ。）。

ガラス成分のガラス転移点Ｔｇは、ガラスセラミックスの焼成収縮開始温度に大きく影響する。迅速焼成した場合でもバインダー成分を完全に除去するためには、６９０℃以上であることが好ましい。ガラス成分におけるガラス転移点Ｔｇは、焼結開始温度を高温化するという見地より通常６９０℃以上とすることが好ましく、特に６９０〜７２０℃とすることがより好ましい。

また、ガラス成分の軟化点Ｔｓは、９００℃以下で焼結が完了するという見地より通常８５０℃以下とすることが好ましく、特に８２０〜８５０℃とすることがより好ましい。

なお、本発明において、ガラス転移点Ｔｇ及び軟化点Ｔｓは、示差熱分析装置（ＤＴＡ）を用い、室温から２０℃／ｍｉｎで昇温させて得られたＤＴＡ曲線より、最初の吸熱の開始点（外挿点）をガラス転移点Ｔｇ、２番目の吸熱の開始点（外挿点）を軟化点Ｔｓとして測定される。

（１−２）ガラス成分の製造
ガラス成分の製造方法としては、特に限定されない。まず、原料としては、ガラス成分の供給源となる化合物を出発原料として使用すれば良い。例えば、Ｂ_２Ｏ_３のためにＨ_３ＢＯ_３、Ｂ_２Ｏ_３等を用いることができる。また例えば、Ａｌ_２Ｏ_３のためにＡｌ（ＯＨ）_３、Ａｌ_２Ｏ_３等を用いることができる。他の成分についても、ＳｉＯ_２、ＺｎＯ、Ｍｇ（ＯＨ）_２、ＣａＣＯ_３、ＳｒＣＯ_３、ＢａＣＯ_３、Ｌｉ_２ＣＯ_３、Ｎａ_２ＣＯ_３、Ｋ_２ＣＯ_３、ＺｒＯ_２、ＴｉＯ_２、Ｌａ_２ＣＯ_３を等のように、各種酸化物、炭酸塩、硝酸塩等の通常に用いられる出発原料を採用することができる。そして、これらを所定の割合で含有する混合物を出発原料として用い、これらを溶融することにより本発明ガラス組成物を得ることができる。

本発明ガラス組成物の製造方法としては、例えば１）原料化合物を混合することにより混合物を得る第１工程及び２）得られた混合物を溶融することにより溶融物を得る第２工程を含む製造方法によって、本発明の無鉛ガラス組成物を得ることができる。

第１工程では、本発明ガラス組成物の組成・比率となるように前記の出発原料を秤量し、混合することにより混合物を調製する。この場合、各成分の原料の混合順序等は特に制限されず、同時に配合しても良いし、所定の化合物から順番に配合しても良い。また、原料は、通常は粉末の形態で供給される。このような原料粉末は、各成分を含む原料を公知の方法で粉砕、混合等を実施することにより得ることができる。

第２工程では、混合物を溶融することにより溶融物を得る。溶融に際しては、原料組成等に応じてガラス溶融温度を設定すれば良いが、通常は１４００〜１７００℃程度の範囲内で実施すれば良い。得られた溶融物は、必要に応じて、溶融物からそのまま粉末を製造する工程に供しても良い。例えば、溶融物を冷却ロールにて冷却しながらフレーク状粉末を得ることができる。また例えば、溶融物を冷却した後、必要に応じて粉砕、分級等の処理することにより粉末を得ることもできる。特に、ガラス粉末を調製する場合は、例えば乾式粉砕のほか、水系又は有機系溶媒を用いる湿式粉砕を好適に採用することができる。このように、本発明の無鉛ガラス組成物は、粉末状として好適に提供することができる。

粉末状とする場合の平均粒径（Ｄ_５０）は限定的ではないが、通常は５０μｍ以下の範囲内において使用形態、用途等に応じて適宜調節することができる。好ましくは、前記のように、通常は０．８〜３μｍとし、最大粒径２０μｍ以下に調節すれば良い。

（２）無機フィラー
無機フィラーは、二酸化チタン（ＴｉＯ_２）を含有する。二酸化チタンは、白色顔料としての役割を果たす。つまり、二酸化チタンは、可視光（おおよその波長範囲は３８０ｎｍ〜８００ｎｍ）をほとんど吸収せず、本来は無色透明な材料である一方で、高い屈折率を有するために周囲の材料との屈折率差が大きくなり易く、材料界面でのフレネル反射により光を強く散乱することから、基板を白色に見せつつ、可視光のほぼ全域に渡って高い反射特性を発現させる。

二酸化チタンは、アナターゼ型、ルチル型のいずれを用いても良い。特にアナターゼ型はルチル型よりもバンドギャップが大きく、ルチル型の吸収端が４１０ｎｍ付近であるのに対しアナターゼ型の吸収端は３９０ｎｍ付近であるため、より広範囲に渡って高い反射特性を発現させることができる。

本発明では、必須である二酸化チタンのほか、必要に応じて他の無機フィラーが含まれていても良い。例えばアルミナ、コージェライト、ムライト、ジルコニア、チタン酸塩、シリカ、フォルステライトの少なくとも１種を好適に用いることができる。

無機フィラーの粒度は適宜設定することができるが、通常はガラスセラミックス組成物を焼成して得られる焼結体の機械的強度を低下させないために平均粒径０．３〜３μｍとすることが好ましい。さらには、平均粒径０．３〜３μｍとし、かつ、最大粒径を２０μｍ以下とすることがより好ましい。粒度の調整は、例えば乾式粉砕のほか、水系又は有機系溶媒を用いた湿式粉砕により粒径を調整されたものが好ましい。

二酸化チタンを含む無機フィラーの含有量は、原料組成物中２０〜３１重量％とする。２０重量％より少ない場合は十分な機械的強度が得られず、３１重量%を超える場合は焼成し難くなる。また、無機フィラー中の二酸化チタンの含有量は限定的ではないが、高い反射特性の付与とともに黄色への着色をより確実に防止するという観点より無機フィラー１００重量％中５〜９７重量％とすることが望ましい。

（３）原料組成物の調製
原料組成物は、通常は前記ガラス粉末及び無機フィラーを混合することによって得ることができる。この場合、原料組成物は粉末混合物として提供されるが、このときの粉末混合物の平均粒径は適宜設定することができる。特に、原料組成物を焼成して得られる焼結体の機械的強度を低下させないために、平均粒径を０．３〜３μｍとし、最大粒径を２０μｍ以下とすることが好ましい。平均粒径の測定方法は、前記と同様の方法を用いて測定される。

なお、原料組成物においても、Ｐｂ、Ｓｅ、Ｔｅ及びＦは、環境負荷の点から、実質的に含有しないことが好ましい。特にＦは焼成中に揮発するおそれがあるため、含有させないことが好ましい。なお、本発明では、これらは、酸化物換算で１０００ｐｐｍ以下であれば実質的に含有されていないものとしてみなすことができる。

（４）発光素子載置用ガラスセラミックス基板の製造
本発明の基板は、例えば、１）原料組成物、溶媒及びバインダーを含むスラリーを成形してグリーンシートを得る工程及び２）前記グリーンシートを焼成することにより焼結体からなる基板を製造する工程を含む製造方法によって基板を製造することができる。この場合、前記グリーシート表面に導体パターンを形成することにより、同時焼成が可能となる。すなわち、１）原料組成物、溶媒及びバインダーを含むスラリーを成形してグリーンシートを得る工程、２）前記グリーシートに導体パターンを形成する及び３）前記の導体パターンが形成されたグリーンシートを焼成することにより焼結体からなる基板を製造する工程を含む製造方法によって基板を製造することができる。

スラリーの調製自体は、公知の製造方法に従って実施することができる。すなわち、原料組成物に対し、有機溶媒及び樹脂バインダーを添加し、さらに必要に応じて分散剤、可塑剤等の添加剤を配合することによってスラリーを調製することができる。この場合のスラリー中の原料組成物の含有量は限定的ではないが、通常４０〜６０重量％程度とすれば良い。原料組成物に配合される成分は、基板（グリーンシート）の製造において従来から使用されている公知又は市販のものを使用することができる。従って、有機溶媒としては、例えばトルエン、キシレン、メタノール、エタノール、メチルエチルケトン等が例示される。樹脂バインダーとしては、例えばポリビニルブチラール、ポリビニルアセテート、メチルセルロース等が挙げられる。可塑剤としては、例えばジブチルフタレート、ジオクチルフタレート、アジピン酸ジオクチル等が使用できる。

スラリーを用いてグリーンシートを成形するに際し、その成形方法も特に限定されず、公知の方法をいずれも採用することができる。本発明では、例えばドクターブレード法を好適に採用することができる。

得られたグリーンシートを後工程で同時焼成する場合は、グリーンシートに導体パターンを形成する。導体パターンの形成は、公知の方法に従って実施すれば良い。例えば、導体成分を含む導体形成用ペーストでグリーンシートに導体パターンを形成すれば良い。この場合、公知の印刷方法（例えばスクリーン印刷等）によって実施することができる。導体成分としては、銀系導体を好適に使用することができる。銀系導体としては、銀又は銀合金（Ａｇ−Ｐｔ、Ａｇ−Ｐｄ等）を使用することができる。導体形成用ペーストには、導体成分以外の金属成分、セラミックス成分、ガラス成分等が含まれていても良い。

また、多層基板を製造する場合は、上記のように導体パターンが形成されたグリーンシートを複数枚積層すれば良い。このとき、必要に応じて積層体に貫通孔を形成した後、導体形成用ペーストにより導体パターンを形成することもできる。

次いで、グリーンシートの焼成を行う。焼成温度は、グリーンシートの組成等に応じて適宜設定することができるが、通常は９００℃以下、好ましくは８５０〜９００℃、より好ましくは８６０〜９００℃とすれば良い。また、焼成雰囲気は限定的ではなく、例えば大気中、酸化性雰囲気中、還元性雰囲気中、不活性ガス雰囲気中等のいずれであっても良い。焼成時間は、焼成温度等に応じて適宜設定することができる。

グリーンシートの焼成に際しては、昇温速度を比較的早く設定することもできる。より具体的には、８℃／分以上、特に１０℃以上、さらには１０〜１５℃／分という比較的速い昇温速度を設定することも可能である。本発明では、このような昇温速度でも緻密な焼結体が得られることから、焼成時間の短縮、ひいては生産効率の向上を図ることもできる。

このようにして原料組成物の焼結体からなる基板を得ることができる。得られた基板は、必要に応じて公知の加工処理を施すこともできる。基板の形状は、公知の基板形状と同様にすれば良く、例えば平板状、凹状等のいずれも採用することができる。特に、図１に示すように反射効率を高めるという見地より凹状の基板を用いることが望ましい。

２．発光装置
本発明は、本発明に係る発光素子載置用ガラスセラミックス基板上に発光素子が載置されてなる発光装置であって、発光素子が発する光が当該基板で反射されるように発光素子が配置されていることを特徴とする。すなわち、本発明に係る発光装置は、基板として本発明の発光素子載置用ガラスセラミックス基板を用いるほかは、公知又は市販の発光装置と同様の構成を採用することができる。

図１には、本発明の発光装置の一例を示す。この発光装置１は、本発明に係る凹状の基板１１上に発光部１３が電極１４、１５に挟まれた構造をもつ発光素子１２が搭載されている。発光素子１２の周辺は透明材料１６で充填されていても良い。また、透明材料には、発光素子からの光の波長を変換する蛍光体等の部材のほか、光を散乱させる拡散材等の部材が含有されていても良い。ここで、基板１１は、絶縁基板として機能するとともに、反射板としても機能する。発光素子１２から発せられた光（及び蛍光体等の波長変換部材から発せられた光）は、基板１１で反射されて反射光として外部に放出される。すなわち、従来技術のように反射膜（あるいは反射板）を別途に基板に形成することなく、高い反射特性を得ることができる。

本発明の発光装置における発光素子の種類は限定的ではないが、例えばＬＥＤを好適に採用することができる。特に、本発明は基板として白色パッケージを採用することから、ＬＥＤの発光色としては、白色、青色等がより好適である。白色の場合は、例えば１）「青＋緑＋赤」等のようにそれぞれ単色の発光素子を複数個組み合わせる方法、２）青等の単色の発光素子と波長変換部材とを組み合わせて白色とする方法、３）紫外の発光素子と波長変換部材とを組み合わる方法等のいずれも採用することができる。

発光素子は、図１のように発光部１３の上下に電極１４，１５が形成された構造に加え、例えば片面のみに電極が形成された構造であっても良い。片面のみに電極が形成された構造の場合、例えば、電極面を上向きに搭載し、基板上の配線に金属線１７で繋いでも良いし（図３：フェイスアップ実装）、あるいは電極面を下向きに搭載し、基板上の配線に直接繋いでも良い（図４：フェイスダウン実装）。これらの構造・構成自体は、公知の基板と同様のものを採用することができる。これらの構造の中でも、特にフェイスダウン実装の場合、電極間を絶縁するために基板を露出させる必要があり、従来の反射率の低い基板の場合には光取り出し効率が低下していたが、本発明によれば基板の反射率が高いため、高い光取り出し効率を実現することができる。

また、基板上に搭載される発光素子の数も限定されず、図１のように１つの基板（パッケージ）に発光素子が１つ配置される場合のほか、１つの基板（パッケージ）に２つ以上の発光素子を適宜搭載することもできる。

３．ガラスセラミックス反射板及びそれを搭載した発光装置
本発明は、光を反射させるためのガラスセラミックス反射板であって、
（ａ）前記ガラスセラミックスが、ガラス成分６９〜８０重量％及び無機フィラー２０〜３１重量％含有し、
（ｂ）前記ガラス成分は、ガラス成分１００重量％中、１）ＳｉＯ_２：３０〜４１重量％、２）Ａｌ_２Ｏ_３：２９〜３５重量％、３）Ｂ_２Ｏ_３：１８〜２２重量％、４）ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯの合計：９〜１６重量％、５）ＭｇＯ：３〜７重量％、６）Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの合計：０〜１０００重量ｐｐｍを含み、
（ｃ）前記無機フィラーはＴｉＯ_２を含む、
ことを特徴とするガラスセラミックス反射板（本発明反射板）も包含する。

本発明反射板は、材質としては前記１．の基板と同じであり、その用途が反射板として用いるものである。例えば、図２に示すように、本発明反射板は、基板２２とは別途に、発光装置２の反射板２１として用いることができる。図２は、基板２２を通常の基板（例えばアルミナ基板）とし、側面の反射板として本発明反射板２１を採用するほかは、図１に示す発光装置と同様の構成を採用することができる。このような本発明反射板を搭載した発光装置２も本発明に包含される。すなわち、ガラスセラミックス反射板が搭載されている発光装置であって、発光素子１２（及び蛍光体等の波長変換部材）が発する光が当該反射板で反射されるように反射板が配置されていることを特徴とする発光装置も本発明に包含される。

本発明反射板の配置方法等は、特に限定されず、発光素子が当該反射板によって反射されるようにすれば良い。例えば、図２に示すように、発光素子１２からの光が発光装置２の前方（図２では上方向）に反射するように反射板２１を配置することができる。

以下に実施例及び比較例を示し、本発明の特徴をより具体的に説明する。ただし、本発明の範囲は、実施例に限定されない。

実施例１〜４及び比較例１〜６
表１に示すガラス組成となるように原料を調合、混合してこの調合原料を１５００〜１６５０℃で２時間溶融した後、急冷し、ガラスを得た。得られたガラスをボールミルにて有機溶剤（イソプロパノール）を用いた湿式粉砕を行うことによって、平均粒径２μｍのガラス粉末を調製した。次いで、ガラス粉末と無機フィラーとの合計１００重量％において、無機フィラーの含有割合が表２に示す割合となるように、無機フィラーを秤量し、ボールミルでガラス粉末と均一に混合することによって、無鉛ガラスセラミックス組成物Ａ〜Ｄを得た。

次に、得られた混合粉末Ａ〜Ｄに対し、バインダー、可塑剤及び溶剤を添加し、２４時間混合した後、前記混合粉末の含有量約５０％のスラリーを得た。このスラリーを用いてドクターブレード法により厚み１００μｍのグリーンシートを作製した。さらに、グリーンシートを７５ｍｍ角に切断し、切断したグリーンシート２枚を積層させ、熱圧着により圧着し、グリーンシートの積層体を得た。

続いて、この積層体を大気雰囲気中にて最高温度９００℃で焼成を行うことにより焼結体を得た。このようにして得られた焼結体について、可視光域における拡散反射率を（株）村上色彩技術研究所製「ＣＭＳ−３５ＳＰ形分光光度計」で測定し、波長毎の反射率測定値と標準視感度を掛け合わせ積分した。この値（単位：％）を各試料の反射率として表２に示す。

なお、表２において、
１）無機フィラーは、Ａ：アルミナ粉末（平均粒径１．５μｍ）、Ｚ：ジルコニア粉末（平均粒径２μｍ）、Ｔ：チタニア粉末（平均粒径０．３μｍ）をそれぞれ示す。
２）無機フィラーの割合は、ガラス成分と無機フィラーとの合計１００重量％として表記した。例えば、実施例１では、無機フィラーの含有量が３０重量％であるので、ガラスセラミックス組成物中のガラス成分が占める割合は７０重量％となる。

表２の結果からも明らかなように、本発明のガラスセラミックス組成を有する実施例１〜４のガラスセラミックス基板は、白色顔料としての二酸化チタン粒子による反射特性を効果的に引き出せることがわかる。

Claims

発光素子を載置するためのガラスセラミックス基板であって、
（ａ）前記ガラスセラミックスが、ガラス成分６９〜８０重量％及び無機フィラー２０〜３１重量％含有し、
（ｂ）前記ガラス成分は、ガラス成分１００重量％中、１）ＳｉＯ_２：３０〜４１重量％、２）Ａｌ_２Ｏ_３：２９〜３５重量％、３）Ｂ_２Ｏ_３：１８〜２２重量％、４）ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯの合計：９〜１６重量％、５）ＭｇＯ：３〜７重量％、６）Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの合計：０〜１０００重量ｐｐｍを含み、
（ｃ）前記無機フィラーはＴｉＯ_２を含む、
ことを特徴とする発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
ＴｉＯ_２の含有量が、無機フィラー１００重量％中において５〜９７重量％である、請求項１に記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
無機フィラーがアルミナ、コージェライト、ムライト、ジルコニア、チタン酸塩、シリカ及びフォルステライトの少なくとも１種をさらに含む、請求項１に記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
前記ガラスセラミックスが、Ｐｂ、Ｓｅ、Ｔｅ及びＦを実質的に含まない、請求項１に記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板。
請求項１〜４のいずれかに記載の発光素子載置用ガラスセラミックス基板上に発光素子が載置されてなる発光装置であって、発光素子が発する光が当該基板で反射されるように発光素子が配置されていることを特徴とする発光装置。
光を反射させるためのガラスセラミックス反射板であって、
（ａ）前記ガラスセラミックスが、ガラス成分６９〜８０重量％及び無機フィラー２０〜３１重量％含有し、
（ｂ）前記ガラス成分は、ガラス成分１００重量％中、１）ＳｉＯ_２：３０〜４１重量％、２）Ａｌ_２Ｏ_３：２９〜３５重量％、３）Ｂ_２Ｏ_３：１８〜２２重量％、４）ＣａＯ、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ及びＺｎＯの合計：９〜１６重量％、５）ＭｇＯ：３〜７重量％、６）Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの合計：０〜１０００重量ｐｐｍを含み、
（ｃ）前記無機フィラーはＴｉＯ_２を含む、
ことを特徴とするガラスセラミックス反射板。
ＴｉＯ_２の含有量が、無機フィラー１００重量％中において５〜９７重量％である、請求項６に記載のガラスセラミックス反射板。
無機フィラーがアルミナ、コージェライト、ムライト、ジルコニア、チタン酸塩、シリカ及びフォルステライトの少なくとも１種をさらに含む、請求項６に記載のガラスセラミックス反射板。
前記ガラスセラミックスが、Ｐｂ、Ｓｅ、Ｔｅ及びＦを実質的に含まない、請求項６に記載のガラスセラミックス反射板。
請求項６〜９のいずれかに記載のガラスセラミックス反射板が搭載されている発光装置であって、発光素子が発する光が当該反射板で反射されるように反射板が配置されていることを特徴とする発光装置。