TWI424022B - A light-diffusing resin composition, a molded article thereof, and a light guide body - Google Patents

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TWI424022B TW096133561A TW96133561A TWI424022B TW I424022 B TWI424022 B TW I424022B TW 096133561 A TW096133561 A TW 096133561A TW 96133561 A TW96133561 A TW 96133561A TW I424022 B TWI424022 B TW I424022B
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Description

光擴散性樹脂組成物、其成形品及導光體
本發明係關於含有環狀烯烴系樹脂及粒度分佈的特定的2個區域中各自具有至少1個極大值的粒子之光擴散性樹脂組成物，以及將此光擴散性樹脂組成物成形而成的光擴散性成形品及使用於液晶顯示裝置的側光型背光之導光體。
先前技術之作為側光型背光的光源，一直以來為使用冷陰極管或線狀的導光等之線光源。惟，最近針對背光的亮度提高或低消耗電力化的要求，使用一個或複數個LED等點光源之光源持續成為主流。此時，使用令光源的光均勻地擴散於液晶顯示裝置的畫面整體之導光體。
使用點光源的背光用導光體作為液晶顯示裝置的照明裝置使用時，於光源附近有亮線產生，而有局部的亮度不均產生之問題。此問題之解決方法，係採取將光散射性的粒子分散於導光體中，而使光源附近的亮度均勻化之手法(例如，參考特開平6－624330號公報(專利文獻1))。
先前技術之用於賦予此等光擴散機能之粒子，係使用玻璃、二氧化矽、碳酸鈣、氧化鋯、矽樹脂等之無機粒子，或者以丙烯基單體或苯乙烯單體等作為主成份經聚合、交聯之有機聚合物粒子。
惟，近年來隨著顯示器的高亮度化而使用高亮度的LED作為光源，特別是要求兼具光擴散性與光穿透性之相反的性能，先前技術之分散有無機粒子或有機粒子之光擴散性樹脂組成物，很難兼具如此的性能。
[專利文獻1]特開平6－624330號公報
本發明的目的在於解決如上述之伴隨先前技術所產生的問題，提供明亮度(高亮度)與光擴散性能與色調均勻性的平衡性優異之成形品，特別是導光體，以及提供用於製造其成形品之光擴散性樹脂組成物。
本發明者等為了解決上述問題點而精心研究的結果，發現由環狀烯烴系樹脂中混合分散有粒度分佈的特定的2個區域中各自具有一個極大值之粒子，更佳為平均粒徑在特定的範圍之2種粒子之樹脂組成物，可得到明亮度(高亮度)與光擴散性能與色調均勻性的平衡性優異之板狀成形品，而且發現此板狀成形品適合作為液晶顯示裝置用側光型背光的導光體，而達成本發明。
亦即，本發明該相關的光擴散性樹脂組成物，其特徵係含有環狀烯烴系樹脂(A)與粒子(B)，相對於此等的合計100重量%，粒子(B)的含有率以重量基準而言為10~10,000ppm，前述粒子(B)係於其體積基準的粒度分佈中，粒徑低於4.0μm的區域與4.0μm以上的區域各自具有至少一個極大值。
前述粒子(B)可藉由混合其體積基準的平均粒徑為4.0μm以上的粒子(B1)與平均粒徑為低於4.0μm之粒子(B2)而輕易地得到。
於前述粒子(B1)的體積基準的粒度分佈中，波峰面積為最大的波峰以對數正態分佈表示時之其幾何標準偏差σgB1 為1.0以上2.0以下較佳，前述粒子(B2)的體積基準的粒度分佈中，波峰面積為最大的波峰以對數正態分佈表示時之其幾何標準偏差σgB2 為1.0以上2.0以下較佳。
前述環狀烯烴系樹脂(A)的折射率nA 與前述粒子(B1)的折射率nB1 之差的絶對值|nB1 －nA |為0.04以上較佳，前述環狀烯烴系樹脂(A)的折射率nA 與前述粒子(B2)的折射率nB2 之差的絶對值|nB2 －nA |為0.04以上較佳。
前述粒子(B)中的至少一部份為空心粒子較佳，前述粒子(B)中的至少一部份為有機交聯粒子較佳。
本發明該相關的成形品及液晶顯示裝置的側光型背光用導光體，係將上述光擴散性樹脂組成物射出成形而成。
依據本發明，可得到能夠製造具有優異的成形加工性及高溫安定性，同時明亮度與光擴散性能與色調均勻性的平衡性優異的成形品之樹脂組成物及其成形品，此成形品係適合作為液晶顯示裝置的側光型背光用導光體。
[實施發明的最佳形態]
本發明該相關的光擴散性樹脂組成物係含有環狀烯烴系樹脂(A)及粒子(B)，首先，說明關於此等的成分。
(A)環狀烯烴系樹脂：
本發明所使用的環狀烯烴系樹脂(A)，可列舉下記式(I)所表示的環狀烯烴(以下亦稱為「環狀烯烴(I)」)之(共)聚合物。
式(I)中，R1 ~R4 各自獨立地為氫原子、鹵素原子或1價的有機基，R1 與R2 、或R3 與R4 亦可整體化而形成2價的有機基，R1 或R2 、與R3 或R4 亦可互相地鍵結而形成單環結構或多環結構；m為0或正的整數，p為0或正的整數。
更具體的環狀烯烴系樹脂(A)，可列舉(1)環狀烯烴(I)的開環聚合物(以下亦稱為「聚合物(1)」)(2)環狀烯烴(I)與共聚性單體之開環共聚物(以下亦稱為「聚合物(2)」)(3)聚合物(1)或聚合物(2)的氫化(共)聚合物(以下亦稱為「聚合物(3)」)(4)聚合物(1)或聚合物(2)藉由弗里德爾－克拉夫茨反應環化後，經氫化的(共)聚合物(以下亦稱為「聚合物(4)」)(5)環狀烯烴(I)與含不飽和雙鍵之化合物之飽和共聚物(以下亦稱為「聚合物(5)」)(6)環狀烯烴(I)、與1種以上選自乙烯系環狀烴系單體及環戊二烯系單體之單體之加成型(共)聚合物及其氫化(共)聚合物(以下亦稱為「聚合物(6)」)(7)環狀烯烴(I)與丙烯酸酯之交互共聚物(以下亦稱為「聚合物(7)」)，此等中由透明性等優異之觀點而言，特別佳為使用聚合物(3)。
<環狀烯烴(I)>
上述式(I)中之1價的有機基，可列舉碳數1~30的烴基、烴基以外的1價的極性基。上述1價的極性基，可列舉羧基、羥基、烷氧基羰基、烯丙氧基羰基、胺基、醯胺基、氰基等，此等極性基亦可介由伸甲基等之連結基而結合，此外，亦可列舉介由羰基、醚基、矽烷基醚基、硫醚基、亞胺基等具有極性之2價的有機基所成的連結基而鍵結之烴基等作為極性基。此等極性基中，以羧基、羥基、烷氧基羰基及烯丙氧基羰基為佳，以烷氧基羰基及烯丙氧基羰基為特別佳。
上述式(I)所表示的環狀烯烴可使用單獨1種，或合併2種以上使用。
上述式(I)表示的環狀烯烴，例如可列舉以下的化合物，但不限定於此等的化合物。
雙環[2.2.1]庚－2－烯、三環[4.3.0.12,5 ]－8－癸烯、三環[4.4.0.12,5 ]－3－十一碳烯、四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、五環[6.5.1.13,6 .02,7 .09,13 ]－4－十五碳烯、5－甲基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－乙基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－甲氧基羰基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－甲基－5－甲氧基羰基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－氰基雙環[2.2.1]庚－2－烯、8－甲氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－乙氧基碳基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－n－丙氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－異丙氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－n－丁氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－甲基－8－甲氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－甲基－8－乙氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－甲基－8－n－丙氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－甲基－8－異丙氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－甲基－8－n－丁氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、5－亞乙基雙環[2.2.1]庚－2－烯、8－亞乙基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、5－苯基雙環[2.2.1]庚－2－烯、8－苯基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、5－氟雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－氟甲基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－三氟甲基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－五氟乙基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5－二氟雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,6－二氟雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5－雙(三氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,6－雙(三氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－甲基－5－三氟甲基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5,6－三氟雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5,6－參(氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5,6,6－四氟雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5,6,6－肆(三氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5－二氟－6,6－雙(三氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,6－二氟－5,6－雙(三氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5,6－三氟－5－三氟甲基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－氟－5－五氟乙基－6,6－雙(三氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,6－二氟－5－七氟－iso－丙基－6－三氟甲基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5－氯－5,6,6－三氟雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,6－二氯－5,6－雙(三氟甲基)雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5,6－三氟－6－三氟甲氧基雙環[2.2.1]庚－2－烯、5,5,6－三氟－6－七氟丙氧基雙環[2.2.1]庚－2－烯、8－氟四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－氟甲基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－二氟甲基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－三氟甲基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－五氟乙基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8－二氟四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,9－二氟四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8－雙(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,9－雙(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－甲基－8－三氟甲基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8,9－三氟四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8,9－參(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8,9,9－四氟四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8,9,9－肆(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8－二氟－9,9－雙(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,9－二氟－8,9－雙(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8,9－三氟－9－三氟甲基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8,9－三氟－9－三氟甲氧基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,8,9－三氟－9－五氟丙氧基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－氟－8－五氟乙基－9,9－雙(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,9－二氟－8－七氟iso－丙基－9－三氟甲基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－氯－8,9,9－三氟四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8,9－二氯－8,9－雙(三氟甲基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－(2,2,2－三氟乙氧基羰基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯、8－甲基－8－(2,2,2－三氟乙氧基羰基)四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯等。
如此的環狀烯烴中，於上述式(I)，R1 及R3 各自獨立地為氫原子或碳數較佳為1~10、更佳為1~4、特別佳為1或2的烴基，較佳為烷基，特別佳為甲基，R2 及R4 各自獨立地為氫原子或1價的有機基，而且R2 及R4 中的至少1個為氫原子或上述1價的極性基；m為0~3的整數較佳，p為0~3的整數較佳，m＋p為0~4更佳，m＋p為0~2特別佳，最佳為m＝1、p＝0之環狀烯烴。m＝1、p＝0之環狀烯烴，由可得到玻璃轉化溫度高、且機械性強度亦優異的環狀烯烴系樹脂之觀點而言最佳。
而且，R2 及R4 中的至少1個為下記式(II)所表示的極性基之環狀烯烴，由可得到具有高的玻璃轉化溫度與低吸濕性、與各種材料的優異密著性之環狀烯烴系樹脂之觀點而言較佳。
－(CH2 )n COOR (II)
上述式(II)中，R係碳數較佳為1~12、更佳為1~4、特別佳為1或2的烴基，較佳為烷基。此外，n通常為0~5，n的值愈小的環狀烯烴，因為可得到玻璃轉化溫度高的環狀烯烴系樹脂而較佳，n為0的環狀烯烴，由合成容易之觀點而言特別佳。
特別是上述式(II)所表示的極性基，鍵結於烷基之R1 或R3 所鍵結的碳原子這一點，由可得到吸濕性低的環狀烯烴系樹脂之觀點而言較佳。
聚合物(1)及聚合物(2)：
上述聚合物(1)及聚合物(2)，係可藉由在置換觸媒的存在下，使上述環狀烯烴開環聚合，或使上述環狀烯烴與共聚性單體開環共聚而得到。
<共聚性單體>
聚合物(2)所使用的共聚性單體，可列舉環烯烴，碳數較佳為4~20，更佳為5~12的環烯烴，更具體而言可列舉環丁烯、環戊烯、環庚烯、環辛烯、二環戊二烯等，此等的環烯烴可使用單獨1種，亦可合併2種以上使用。
上述環狀烯烴與上述共聚性單體的使用比例，以重量比(環狀烯烴/共聚性單體)而言100/0~50/50為佳，100/0~60/40更佳。再者，「環狀烯烴/共聚性單體＝100/0」之意，係指於環狀烯烴的單獨聚合之使用比例。
<開環聚合用觸媒>
開環(共)聚合反應所使用的置換觸媒，係由下記的化合物(a)與化合物(b)之組合所成的觸媒。
(a)含有至少一個選自W、Mo及Re的元素之化合物。
(b)係含有至少一個選自載明(deming)的周期表IA族元素(例如Li、Na、K等)、IIA族元素(例如Mg、Ca等)、IIB族元素(例如Zn、Cd、Hg等)、IIIA族元素(例如B、Al等)、IVA族元素(例如Si、Sn、Pb等)及IVB族元素(例如Ti、Zr等)的元素之化合物，具有至少1個前述元素與碳的鍵結或前述元素與氫的鍵結之化合物所選出的至少1種之化合物。
此外，上述置換觸媒為了提高此活性，亦可含有後述的添加劑(c)。
上述化合物(a)的具體例子，可列舉WCl6 、MoCl6 、ReOCl3 等特開平1－132626號公報的第8頁左上欄倒數第6行~第8頁右上欄第17行所記載之化合物。
上述化合物(b)的具體例子，可列舉n－C4 H9 Li、(C2 H5 )3 Al、(C2 H5 )2 AlCl、(C2 H5 )1.5 AlCl1.5 、(C2 H5 )AlCl2 、甲基鋁四氫喃、LiH等特開平1－132626號公報的第8頁右上欄第18行~第8頁右下欄第3行所記載的化合物。
上述添加劑(c)，較佳可使用醇類、醛類、酮類、胺類等，而且亦可使用特開平1－132626號公報的第8頁右下欄第16行~第9頁左上欄第17行所記載的化合物。
上述化合物(a)與化合物(b)之比例，以金屬原子比〔(a)：(b)〕而言，通常為1：1~1：50，較佳為1：2~1：30。
上述添加劑(c)與化合物(a)之比例，以莫耳比〔(c)：(a)〕而言，通常為0.005：1~15：1，較佳為0.05：1~7：1。
置換觸媒的使用量，通常為使上述化合物(a)與環狀烯烴之莫耳比〔(a)：環狀烯烴〕成為1：500~1：50,000，較佳係成為1：1,000~1：10,000之量。
<聚合反應用溶劑>
於開環(共)聚合反應，溶劑係作為構成後述的分子量調節劑溶液之溶劑、或環狀烯烴及/或置換觸媒的溶劑使用。如此的溶劑可列舉例如戊烷、己烷、庚烷、辛烷、壬烷、癸烷等鏈烷類；環己烷、環庚烷、環辛烷、萘烷、降冰片烷等環鏈烷類；苯、甲苯、二甲苯、乙苯、枯烯等芳香族烴；氯丁烷、溴己烷、二氯甲烷、二氯乙烷、二溴六伸甲基、氯仿、四氯乙烯等鹵化鏈烷；氯苯等鹵化芳基；乙酸乙酯、乙酸n－丁酯、乙酸iso－丁酯、丙酸甲酯等飽和羧酸酯類、二丁醚、四氫呋喃、二甲氧基乙烷等醚類。此等溶劑可單獨使用或混合使用，此等中以芳香族烴較佳。
溶劑的使用量，通常為使溶劑與環狀烯烴的重量比(溶劑：環狀烯烴)成為1：1~10：1，較佳為成為1：1~5：1之量。
<分子量調節劑>
所得到的開環(共)聚合物的分子量，可藉由聚合溫度、觸媒的種類、溶劑的種類而調節，但亦可藉由使分子量調節劑共存於反應系而調節。
較適合的分子量調節劑，可列舉例如乙烯、丙烯、1－丁烯、1－戊烯、1－己烯、1－庚烯、1－辛烯、1－壬烯、1－癸烯等α－烯烴類及苯乙烯，此等中以1－丁烯、1－己烯為特別佳。此外，此等的分子量調節劑可單獨使用或混合2種以上使用。
分子量調節劑的使用量，係相對於供給於開環聚合反應的環狀烯烴1莫耳，通常為0.005~0.6莫耳，較佳為0.01~0.5莫耳。
上述開環共聚物可使環狀烯烴與共聚性單體開環共聚而得到，而且，亦可在在聚丁二烯、聚異丁烯等共軛二烯化合物、苯乙烯－丁二烯共聚物、乙烯－非共軛二烯共聚物、聚降冰片烯等之主鎖上含有2個以上的碳－碳間雙鍵之不飽和烴系聚合物等的存在下，使環狀烯烴開環共聚。
(3)氫化(共)聚合物：
上述開環(共)聚合物，可直接使用，但進一步將其氫化後所得到的氫化(共)聚合物(3)，適合作為耐衝擊性優異的樹脂使用。
氫化反應，可藉由通常的方法進行，亦即可藉由於含有開環(共)聚合物的溶液中添加氫化觸媒，使在常壓~300氣壓、較佳為3~200氣壓的氫氣，用0~200℃、較佳為20~180℃作用而進行。
<氫化觸媒>
上述氫化觸媒，可使用被用於一般的烯烴性化合物的氫化反應之觸媒。此氫化觸媒，可列舉不均勻系觸媒及均勻系觸媒。
不均勻系觸媒，可列舉例如將鈀、鉑、鎳、銠、釕等貴金屬觸媒物質，載置於碳、二氧化矽、氧化鋁、二氧化鈦等載體之固體觸媒。均勻系觸媒，可列舉環烷酸鎳/三乙基鋁、鎳乙醯丙酮/三乙基鋁、辛烯酸鈷/n－丁基鋰、二氯二茂鈦/二乙基氯化鋁、乙酸銠、氯參(三苯基膦)銠、二氯參(三苯基膦)釕、氯氫羰基參(三苯基膦)釕、二氯羰基參(三苯基膦)釕等。此等觸媒的形態可為粉末，亦可為粒狀。
此等氫化觸媒，其使用量係使開環(共)聚合物與氫化觸媒的重量比(開環(共)聚合物：氫化觸媒)成為1：1×10－6 ~1：2之比例較佳。
上述氫化(共)聚合物(3)具有優異的熱安定性，即使成形加工時或作為製品使用際之加熱，此特性亦不會劣化。
氫化(共)聚合物(3)的氫化率，係以500MHz的條件藉由1 H－NMR所測量之值，通常為50%以上，較佳為70%以上，更佳為90%以上，特別佳為98%以上，最佳為99%以上。氫化率愈高，可得到對於熱或光的安定性愈優異，以及經過長期使用亦具有安定的特性之導光體等成形品。
此外，上述氫化(共)聚合物(3)，係凝膠含量為5重量%以下較佳，特別佳為1重量%以下。
(4)氫化(共)聚合物：
上述氫化(共)聚合物(4)，可將上述(1)或(2)的開環(共)聚合物藉由弗里德爾－拉夫茨反應而環化後，經由氫化而得到。
將上述開環(共)聚合物藉由弗里德爾－拉夫茨反應而環化之方法，並沒有特別的限制，可採用例如使用特開昭50－154399號公報所記載的酸性化合物之習知的方法。
上述酸性化合物的具體例子，可列舉AlCl3 、BF3 、FeCl3 、Al2 O3 、HCl、CH3 ClCOOH、沸石、活性白土等路易斯酸、布朗斯台德酸。
經環化的開環(共)聚合物，可與上述開環(共)聚合物的氫化反應同樣地氫化。
(5)飽和共聚物：
上述飽和共聚物(5)可藉由在加成聚合觸媒的存在下，使上述環狀烯烴加成聚合含不飽和雙鍵之化合物而得到。加成聚合法可使用先前技術的方法。
<含不飽和雙鍵之化合物>
含不飽和雙鍵之化合物，可列舉例如乙烯、丙烯、丁烯等烯烴系化合物，此等中，較希望其為碳數較佳為2~12，更佳為2~8的烯烴系化合物。
含不飽和雙鍵之化合物的使用量，以環狀烯烴與含不飽和雙鍵之化合物的重量比(環狀烯烴/含不飽和雙鍵之化合物)而言，90/10~40/60為佳，85/15~50/50更佳。惟，環狀烯烴與含不飽和雙鍵之化合物的合計重量定為100。
<加成聚合觸媒>
加成聚合觸媒，可列舉由鈦化合物、鋯化合物及釩化合物所選出的至少一種的化合物、與作為輔助觸媒之有機鋁化合物的組合。
上述鈦化合物，可列舉四氯化鈦、三氯化鈦等；鋯化合物，可列舉雙(環戊二烯基)氯化鋯、雙(環戊二烯基)二氯化鋯等；釩化合物，可列舉下述式VO(OR)a Xb 、或V(OR)c Xd [惟，R為烴基，X為鹵素原子，0≦a≦3、0≦b≦3、2≦(a＋b)≦3、0≦c≦4、0≦d≦4、3≦(c＋d)≦4。]
所表示的釩化合物、或此等的電子給與加成物。
上述電子給與體，可列舉醇、酚類、酮、醛、羧酸、有機酸或無機酸的酯、醚、酸醯胺(acid amide)、酸酐、烷氧基矽烷等含氧電子給與體，氨、胺、腈、異氰酸酯等含氮電子給與體等。
上述有機鋁化合物，可列舉具有至少一個鋁－碳鍵或鋁－氫鍵之化合物。此有機鋁化合物可單獨使用，亦可合併2種以上使用。
選自鈦化合物、鋯化合物及釩化合物之化合物的使用量(合併2種以上使用時為此等的合計量)與有機鋁化合物的使用量之割合，以鋁原子相對於鈦原子等之比(Al/Ti等)而言，通常為2以上，較佳為2~50，特別佳為3~20。
於上述加成聚合反應所使用的溶劑，可列舉於上述開環(共)聚合反應所舉例的溶劑。
此外，飽和共聚物(5)的分子量的調節，通常可使用氫進行。
(6)加成型(共)聚合物及其氫化(共)聚合物：
上述加成型(共)聚合物(6)，係可藉由使上述環狀烯烴，加成聚合由乙烯系環狀烴系單體及環戊二烯系單體所選出的1種以上的單體而得到。
<乙烯系環狀烴系單體>
上述乙烯系環狀烴系單體，可列舉例如4－乙烯基環戊烯、2－甲基－4－異丙烯基環戊烯等乙烯基環戊烯系單體，4－乙烯基環戊烷、4－異丙烯基環戊烷等乙烯基環戊烷系單體等之乙烯基化5員環烴系單體，4－乙烯基環己烯、4－異丙烯基環己烯、1－甲基－4－異丙烯基環己烯、2－甲基－4－乙烯基環己烯、2－甲基－4－異丙烯基環己烯等乙烯基環己烯系單體，4－乙烯基環己烷、2－甲基－4－異丙烯基環己烷等乙烯基環己烷系單體，苯乙烯、α－甲基苯乙烯、2－甲基苯乙烯、3－甲基苯乙烯、4－甲基苯乙烯、1－乙烯基萘、2－乙烯基萘、4－苯基苯乙烯、p－甲氧基苯乙烯等苯乙烯系單體，d－萜烯、1－萜烯、二萜烯、d－檸檬烯、1－檸檬烯、雙戊烯等萜烯系單體，4－乙烯基環庚烯、4－異丙烯基環庚烯等乙烯基環庚烯系單體，4－乙烯基環庚烷、4－異丙烯基環庚烷等乙烯基環庚烷系單體等。此等單體中，以苯乙烯、α－甲基苯乙烯為佳。此外，此等的單體可使用單獨1種，亦可合併2種以上使用。
<環戊二烯系單體>
上述環戊二烯系單體，可列舉例如環戊二烯、1－甲基環戊二烯、2－甲基環戊二烯、2－乙基環戊二烯、5－甲基環戊二烯、5,5－甲基環戊二烯等。此等單體中，以環戊二烯為佳。此外，此等的單體可使用單獨1種，亦可合併2種以上使用。
上述加成聚合反應，可與飽和共聚物(5)中之加成聚合反應同樣作法實施。
上述加成型(共)聚合物(6)的氫化(共)聚合物，可藉由使上述加成型(共)聚合物(6)使用與上述氫化(共)聚合物(3)同樣的方法氫化而得到。
(7)交互共聚物：
上述交互共聚物(7)，可藉由在路易斯酸等存在下，使上述環狀烯烴與丙烯酸酯自由基聚合而得到。
<丙烯酸酯>
上述丙烯酸酯，可列舉例如甲基丙烯酸酯、2－乙基己基丙烯酸酯、環己基丙烯酸酯等碳數1~20的直鏈狀、分支狀或環狀烷基丙烯酸酯；縮水甘油基丙烯酸酯、2－四氫糠基丙烯酸酯等碳原子數2~20的含有雜環基之丙烯酸酯；苄基丙烯酸酯等碳原子數6~20的含有芳香族環基之丙烯酸酯；異冰片基丙烯酸酯、二環戊基丙烯酸酯等碳數7~30的具有多環結構之丙烯酸酯。
上述環狀烯烴與丙烯酸酯的比例，使此等的合計為100莫耳，通常環狀烯烴為30~70莫耳，丙烯酸酯為70~30莫耳，較佳係環狀烯烴為40~60莫耳，丙烯酸酯為60~40莫耳，特別佳係環狀烯烴為45~55莫耳，丙烯酸酯為55~45莫耳。
上述路易斯酸的使用量，係相對於丙烯酸酯100莫耳為0.001~1莫耳較佳。
此外，可使用產生自由基之習知的有機過氧化物或偶氮二系的自由基聚合起始劑。
聚合反應溫度通常為－20℃~80℃，較佳為5℃~60℃。此外，聚合反應用溶劑，可列舉於上述開環(共)聚合反應中所舉例的溶劑。
再者，本發明中的「交互共聚物」之意，係指來自環狀烯烴的結構單位彼此不鄰接的共聚物，亦即，來自環狀烯烴的結構單位的旁邊一定鍵結來自丙烯酸酯的結構單位之共聚物。但來自丙烯酸酯的結構單位彼此可鄰接而存在。
本發明所使用的環狀烯烴系樹脂的固有黏度〔ηinh 〕，以0.2~5dl/g為佳，0.3~3dl/g更佳，0.4~1.5dl/g特別佳。此外，四氫呋喃作為溶劑，用滲透色譜法(GPC，柱：東曹(股)製TSKgel G7000HXL×1、TSKgel GMHXL×2及TSKgel G2000HXL×1的4支直列)所測量的聚苯乙烯換算的分子量，數平均分子量(Mn)較佳為8,000~100,000，更佳為10,000~80,000，特別佳為12,000~50,000，重量平均分子量(Mw)較佳為20,000~300,000，更佳為30,000~250,000，特別佳為40,000~200,000。
固有黏度〔ηinh 〕、數平均分子量(Mn)及重量平均分子量(Mw)位於上述範圍之環狀烯烴系樹脂，可得到成形加工性優異，而且耐熱性、耐水性、耐藥品性、機械性特性優異的成形品。
此外，上述環狀烯烴系樹脂的玻璃轉化溫度(Tg)，通常為130℃以上，較佳為130~350℃，更佳為130~250℃，特別佳為140~200℃。Tg位於上述範圍之樹脂，即使在高溫條件下使用或伴隨著塗佈及印刷等的加熱之二次加工中亦不易變形，此外成形加工性優異，亦不易因為成形加工時的熱而引起樹脂的劣化。
樹脂的折射率nA ，可藉由所使用的單體的種類、聚合比而適當調整，例如8－甲基－8－甲氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯開環單獨聚合物的氫加成物為1.51，8－甲基－8－甲氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯與雙環[2.2.1]庚－2－烯的開環共聚物(組成重量比＝9：1)的氫化物為1.51，8－亞乙基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯的開環單獨聚合物的氫加成物於25℃為1.52。
(B)粒子：
本發明所使用的粒子(B)若為由粒子的表面為無機或有機的聚合物成分所成的粒子，可為由1成分所成者，例如可為由如芯殼型粒子之2成分以上所成的複合粒子。粒子的外形狀並沒有特別限制，但實質上表面不具有角部的球狀的粒子，由所得到的光擴散性成形品的光擴散性與明亮度的平衡性優異的觀點而言較佳。如此的粒子中，又以內部具有1個或複數的空洞之空心粒子，因為光擴散性與明亮度的平衡性更增大而較佳。
本發明所使用的粒子(B)，於其體積基準的粒度分佈中，粒徑低於4.0μm的區域與4.0μm以上的區域各自具有至少一個的極大值。使用具有如此的粒度分佈之粒子，則可得到光擴散性優異、導光方向不易產生色分散之成形品。
具有上述粒度分佈之粒子(B)，可藉由混合平均粒徑為4.0μm以上的粒子(B1)與低於4.0μm的粒子(B2)而得到，此粒子(B1)的平均粒徑，較佳為4.0μm以上10.0μm以下，更佳為5.0μm以上8.0μm以下，特別佳為5.0μm以上7.0μm以下。粒子(B2)的平均粒徑，較佳為0.2μm以上而低於4.0μm，更佳為0.3μm以上3.0μm以下，特別佳為0.7μm以上2.0μm以下。粒子(B1)及(B2)的平均粒徑位於上述範圍，則可輕易地得到具有上述粒度分佈之粒子(B)。再者，於本說明書中，粒子的平均粒徑之意，係指於體積基準的粒度分佈，頻率的累積值表示50%之粒徑(參考化學工學便覽改訂5版221頁)。
此外，於上述粒子(B1)的體積基準的粒徑分佈中，波峰面積最大的波峰以對數正態分佈表示時(參考化學工學便覽改訂5版221頁)中之其幾何標準偏差σgB1 ，較佳為1.0以上2.0以下，更佳為1.1以上1.5以下，於上述粒子(B2)的體積基準的粒徑分佈中，波峰面積最大的波峰以對數正態分佈表示時其幾何標準偏差σgB2 ，較佳為1.0以上2.0以下，更佳為1.1以上1.5以下。藉由使用幾何標準偏差位於上述範圍的粒子(B)，可得到光擴散性優異、導光方向不易產生色分散之成形品。
上述粒子(B1)及(B2)的折射率nB1 及nB2 ，可藉由改變後述之交聯性單體或其他的聚合性單體的種類或聚合比而適當調整。本發明係折射率nB1 及nB2 ，在與上述環狀烯烴系樹脂(A)的折射率nA 之間，符合折射率差的絶對值|nB1 －nA |、|nB2 －nA |，各自為0.04以上較佳，更佳為0.04~0.9，再更佳為0.05~0.85，特別佳為0.06~0.80的關係。再者，折射率nA 、nB1 及nB2 係於25℃所測量的d線的折射率。|nB1 －nA |、|nB2 －nA |位於上述範圍，則可得到光擴散性優異、光反射亦小的成形品。
此外，上述粒子(B)中至少一部份為空心粒子時，空心粒子的空洞率，以0.01~60體積%為佳，0.015~55體積%更佳，0.02~50體積%為特別佳。空洞率位於上述範圍之空心粒子係光擴散性能優異，此外，於環狀烯烴系樹脂中的分散性亦優異。再者，上述空洞率係將空心粒子分散於環狀烯烴系樹脂(A)中前之值。
上述粒子(B)，只要是具有上述特性之粒子即可，可使用習知的無機粒子、無機空心粒子、有機粒子或有機空心粒子。無機粒子及無機空心粒子，可列舉例如玻璃、SiO2 、CaCO3 、及聚有機矽氧烷系化合物等無機粒子。有機粒子及有機空心粒子，可列舉丙烯基系或苯乙烯系等有機交聯粒子等。此等的粒子中，若考量與環狀烯烴系樹脂(A)的親和性或成形加工性等，則以有機交聯粒子為佳。
上述有機交聯粒子的具體例子，可列舉特開昭62－127336號公報、特開平01－315454號公報、特開平04－126771號公報、特開2002－241448號公報所揭示的有機空心粒子。
此外，上述有機交聯粒子，可藉由使如下述的交聯性單體與其他的聚合性單體聚合而得到。
上述交聯性單體，較佳係二乙烯基苯等非共軛二乙烯基化合物；三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯等多價丙烯酸酯化合物等之具有2個以上、較佳為2個的共聚性雙鍵之化合物。
上述多元丙烯酸酯化合物，可列舉聚乙二醇二丙烯酸酯、1,3－丁二醇二丙烯酸酯、1,6－己二醇二丙烯酸酯、新戊二醇二丙烯酸酯、聚丙二醇二丙烯酸酯、2,2－雙(4－丙烯氧基丙氧基苯基)丙烷、2,2－雙(4－丙烯氧基二乙氧基苯基)丙烷等二丙烯酸酯化合物；三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、三羥甲基乙烷三丙烯酸酯、四羥甲基甲烷三丙烯酸酯等三丙烯酸酯化合物、乙二醇二甲基丙烯酸酯、二乙二醇二甲基丙烯酸酯、三乙二醇二甲基丙烯酸酯、聚乙二醇二甲基丙烯酸酯、1,3－丁二醇二甲基丙烯酸酯、1,4－丁二醇二甲基丙烯酸酯、1,6－己二醇二甲基丙烯酸酯、新戊二醇二甲基丙烯酸酯、二丙二醇二甲基丙烯酸酯、聚丙二醇二甲基丙烯酸酯、2,2－雙(4－甲基丙烯氧基二乙氧基苯基)丙烷等二甲基丙烯酸酯化合物；三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、三羥甲基乙烷三甲基丙烯酸酯等三甲基丙烯酸酯化合物。
上述交聯性單體中，以二乙烯基苯、乙二醇二甲基丙烯酸酯及三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯為佳，特別佳為二乙烯基苯。此外，上述交聯性單體可單獨使用或混合2種以上使用。
其他的聚合性單體，可列舉苯乙烯、α－甲基苯乙烯、氟苯乙烯、乙烯基吡啶等芳香族乙烯基化合物；丙烯腈、甲基丙烯腈等氰化乙烯基化合物；丁基(甲基)丙烯酸酯、2－乙基己基(甲基)丙烯酸酯、甲基(甲基)丙烯酸酯、2－羥基乙基(甲基)丙烯酸酯、縮水甘油基(甲基)丙烯酸酯等(甲基)丙烯酸酯；丙烯酸、甲基丙烯酸、馬來酸、衣康酸等不飽和脂肪酸；丙烯醯胺、甲基丙烯醯胺等醯胺系單體等。
使上述交聯性單體與其他的聚合性單體聚合後所得到的有機交聯粒子的內部形成空洞之方法，可採用習知的方法。具體而言，可列舉(1)調製含有發泡劑之有機交聯粒子，然後使此發泡劑發泡之方法(2)調製封入丁烷等揮發性物質的有機交聯粒子，然後，使此揮發性物質氣化膨漲之方法(3)溶解交聯性單體與其他的聚合性單體之聚合物，於其中灌入空氣等氣體噴注，於聚合物中封入氣泡後，將此聚合物粒子化之方法(4)調製含有鹼膨漲性的物質之有機交聯粒子，然後使鹼性液體滲透入此有機交聯粒子後使鹼性膨漲性的物質膨漲之方法(5)使用聚甲基丙烯酸酯的微粒子作為種粒子，在此種粒子的存在下使苯乙烯乳化聚合之方法(6)使其他的聚合性單體微分散於水中後製作水中油滴乳膠，於其中添加交聯性單體後聚合之方法(7)使用有機交聯粒子作為種粒子，於此種粒子上聚合、交聯非相溶性的交聯性聚合物之二階段交聯方法(8)藉由交聯性單體與其他的聚合性單體的聚合物的聚合收縮而製造之方法(9)噴霧乾燥有機交聯粒子之方法等，此等中較佳為使用(4)~(9)所表示的各方法。
由不會過度損及由本發明的樹脂組成物所得到成形品的耐熱性之觀點而言，希望上述有機空心粒子的玻璃轉化溫度(Tg)為100℃以上。特別是將本發明的樹脂組成物以射出成形或擠壓成形等之加熱熔融環狀烯烴系樹脂的溫度成形時，希望上述有機空心粒子不被環狀烯烴系樹脂的加熱熔融溫度所熔融。此外，使用有機溶劑調製本發明的樹脂組成物時，不溶於此有機溶劑較佳。
〔光擴散性樹脂組成物〕
本發明該相關的光擴散性樹脂組成物，含有環狀烯烴系樹脂(A)與粒子(B)，相對於此等的合計100重量%，粒子(B)的含有率以重量基準而言為10~10,000ppm，較佳為10~2,000ppm。以上述範圍摻合粒子(B)，則可得到光擴散性與光穿透性的平衡性優異的成形品。而且，前述粒子(B)係於其體積基準的粒度分佈中，粒徑低於4.0μm的區域的頻率的累積值(b1)與4.0μm以上的區域的頻率的累積值(b2)之比例，b1與b2合計定為100體積%時，b1較佳為10~90體積%，20~70體積%更佳。藉由使用b1位於上述範圍的粒子(B)，可得到光擴散性優異、導光方向不易產生色分散的成形品。
具有上述粒度分佈之粒子(B)，粒子(B1)與(B2)的合計為100重量%時，藉由使粒子(B1)較佳為以20~90重量%，更佳為以30~80重量%，特別佳為以40~75重量%的範圍進行混合而可輕易得到。
而且於上述光擴散性樹脂組成物中，使用空心粒子作為粒子(B)時，內部可為空心的狀態(保持空洞的狀態)，亦可為環狀烯烴系樹脂浸入狀態，並沒特別的限制。
此外，上述光擴散性樹脂組成物中，在不損及本發明的效果的範圍，可摻合例如特開平9－221577號公報、特開平10－287732號公報所記載的特定的烴系樹脂、或習知的熱可塑性樹脂、熱塑性彈性體、橡膠質聚合物、有機微粒子、無機微粒子等。此外，亦可藉由添加2,6－二－t－丁基－4－甲基酚、2,2’－二羥基－3,3’－二－t－丁基－5,5’－二甲基二苯基甲烷、肆[伸甲基－3－(3,5－二－t－丁基－4－羥基苯基)丙酸酯]甲烷等習知的抗氧化劑；2,4－二羥基二苯甲酮、2－羥基－4－甲氧基二苯甲酮、或苄基丙二酸酯系化合物等紫外線吸收劑，而使上述光擴散性樹脂組成物安定化。而且，亦可為了提高加工性之目的而添加滑劑等添加劑。
上述光擴散性樹脂組成物的調製方法，亦即上述環狀烯烴系樹脂(A)與粒子(B)的摻合方法，並沒有特別的限制，可用習知的方法摻合。可列舉例如(1)於環狀烯烴系樹脂(A)溶解於可溶的溶劑中之狀態下使粒子(B)分散，用習知的方法去除溶劑後得到上述樹脂組成物之方法(2)使環狀烯烴系樹脂(A)熔融的狀態下使粒子(B)分散之方法等。
於上述(1)的調製方法中，含有環狀烯烴系樹脂(A)的溶液，可使用聚合後的溶液、氫化後的溶液、觸媒去除後的溶液、經濃縮的溶液、溶解有顆粒狀的環狀烯烴系樹脂(A)的溶液等。
此外，摻合方法並沒有特別的限制，可列舉例如使用習知的攪拌機混合之方法、或將含有環狀烯烴系樹脂(A)的溶液與粒子(B)同時供給至習知的擠壓機，而且同時進行脫溶劑與分散之方法。
另一方面，上述(2)的調製方法，可列舉例如使用習如的單軸或二軸的擠壓機之方法。擠壓機的汽缸徑通常為10~100mm。螺桿亦可使用習知者，例如單軸時可列舉組合全程、副程(subflight)者、組入達魯記(Dulmage)者、螺桿間距或溝槽深於同一螺桿中變化者。為二軸時，若可自由組合2條或3條的螺桿、異方向或同方向旋轉的螺桿、螺桿零件之螺桿時，螺桿零件的形狀可從螺桿、逆送螺桿、漿式螺桿、螺旋漿式螺桿等自由選擇後組入。
擠壓機可僅使用1台，亦可使用連結2台以上者、與連續式及分批式的捏合機者，可藉由複數的送料器供給原料至擠壓機。此外，亦可於擠壓機的途中供給粒子(B)。
此外，可將環狀烯烴系樹脂(A)與粒子(B)，使用習知的轉鼓式或旋轉式等摻合機、或亨雪莉混合機、行星混合機等混合機預先以固體的狀態混合後，供給至擠壓機後使粒子(B)分散於環狀烯烴系樹脂(A)中。
將上述環狀烯烴系樹脂(A)、或環狀烯烴系樹脂(A)與粒子(B)雙方，預先用習知的方法乾燥較佳。乾燥方法可列舉熱風乾燥、除濕乾燥、真空乾燥、氮乾燥等。乾燥溫度或乾燥時間並無特別的限制，通常可於(Tg－100℃)~(Tg－20℃)的範圍內任意設定，乾燥時間通常於2~6小時的範圍內設定。
將擠壓機的給料斗、投入口、通風口、模具面等，於氮或氬等惰性氣體中密封(封入)亦較佳。
本發明該相關的光擴散性樹脂組成物，成形光擴散性的成形品時，儘可能不存在用目視可判別的大小，較佳為儘可能不存在50μm以上的大小的異物。希望如此的異物的含量為5個/10g以下，較佳為3個/10g以下，更佳為0個/10g。
異物的含量，可藉由上述樹脂組成物溶解於甲苯、環己烷等具有樹脂溶解性的溶劑中，用過濾器過濾後，藉由顯微鏡觀察，計算其大小及個數而測量。此外，亦可環狀烯烴系樹脂溶解於上述溶劑，用過濾器過濾後，使用以光散射為原理之市售的微粒子計數器計數。
此外，本發明該相關的光擴散性樹脂組成物，在供給至後述的成形加工前，預先用習知的方法去存溶存的水分或氧成分較佳。即使光擴散性樹脂組成物為粒子或顆粒等固體形狀時，亦可用習知的方法進行乾燥。乾燥裝置可使用熱風乾燥機、除濕乾燥機、氮循環式乾燥機、除濕氮循環式乾燥機、真空乾燥機等習知的乾燥裝置。此等的乾燥裝置中，由易得到具有色調均勻性的成型品之觀點而言，使用減壓乾燥機或藉由氮等惰性氣體的循環之乾燥機較佳。
乾燥溫度或乾燥時間並沒特別的限制，但通常可於Tg－100℃~Tg－20℃的範圍內任意設定，乾燥時間通常設定於2~6小時的範圍內。
〔成形品及導光體〕 (成形品)
本發明該相關的成形品，可藉由使上述光擴散性樹脂組成物用習知的方法成形而製造。此成形品的形狀並沒有特別的限制，但由可充分地發揮光學特性之觀點而言，平板狀為佳，可依其用途適當設定為厚度均勻者、厚度連續變化之楔形狀者、附有圖案者等。
平板狀成形品的厚度，通常為0.2mm~5.0mm，較佳為0.8mm~2.2mm；大小並沒有特別的限制，可任意使用習知的液晶顯示裝置、穿透篩等所採用的大小，例如可廣範圍地使用1英寸至40英寸。
此外，上述成形品的表面上，可形成目的在於防反射、聚光、入射光的效率化等之棱鏡、溝、紋理等習知的圖型等。此等圖型可藉由於成形加工時使其轉印之方法、成形後藉由燙印等而熱轉印之方法、成形後切削表面之方法、或成形品表面印刷熱硬化或紫外線硬化性樹脂等印刷之方法等習知的方法而形成。
如此的成形品適合作為明亮度與光擴散性能與色調均勻性的平衡性優異之光學零件使用。特別適合使用於液晶顯示裝置的側光型背光導光體。此導光體即使在使用LED等點光源時，亦可製作不會因為光源附近的亮線的產生而造成局部的亮度不均勻、面內的亮度平衡性佳的背光。
上述成形品的成形方法並沒有特別的限制，但以射出成形法或擠壓成形法較佳。
(1)射出成形：
射出成形所使用的射出成形機並沒有特別的規定，可列舉例如汽缸方式之並列方式、預塑方式；驅動方式之油壓式、電動式、混合式；合模方式之直壓式、肘節式；射出方向之橫型、縱型等。此外，合模方式亦可為可用射出壓縮完成者。汽缸徑及合模力量依目標的成形品的形狀決定，但一般而言成形品的投影面積愈大合模力量愈大，成形品的容量愈大時選擇汽缸徑大者較佳。
汽缸為並列式時，壓縮比、長度/直徑的比、是否有副程(subflight)等螺桿形狀可適當選擇，螺桿表面上可施以鉻系、鈦系、氮化物系、碳系等習知的塗佈。此外，亦可設置目的在於計量或射出動作的安定性之螺桿的旋轉或壓力控制等機構。此外，使汽缸內或貯藏樹脂組成物的料斗內減壓，於氮等惰性氣體中密封汽缸及料斗，由可穩定地得到成形品之觀點而言較佳。
本發明的成形品，可使用具有習知的材質或結構的模具製造。模具的較佳材質，可列舉一般的碳鋼、不鏽鋼、或以此等為基底之習知的合金類，亦可施以淬煉表面之處理，藉由鉻、鈦、金剛石等之習知的塗佈處理，或藉由鎳系金屬、銅合金等圖型加工用的金屬鍍敷。
此外，為了聚光或防反射等目的而於成形品表面形成圖型時，模具的金屬塗佈面或金屬鍍敷面、或壓模板表面，可使用放電加工機、切削加工機等習知的加工機形成直接圖型，或亦可用電鑄等方法形成圖型。
射出成形時為了降低成形品的翹曲或安定地連續成形，適當使用令模穴減壓之方法或射出壓縮方法較佳。
使模穴內減壓後射出成形時，減壓度以表壓而言較佳為－0.08MPa以下，更佳為－0.09MPa以下，特別佳為－0.1MPa以下。超過上述範圍之減壓度，會因為減壓度不足，而無法得到光穿透性及光擴散性優異的成形品。
上述範圍的減壓度，可藉由習知方法，例如藉由使用真空泵而達成，於模穴周圍或噴射器機構部等，使用O型圈等習知的密封材較佳，在不會發生雜質混入成形品等的範圍內，亦可使用真空用的潤滑脂等。此外，用於連接真空泵等的減壓裝置之吸入口，可設置在模具內的任何地方，但通常被設置在噴射器機構部、注入口及流道的端部、套管結構部等。又，真空吸入順序，可配合模具的開關藉由電磁閥等控制，亦可經常運轉，只要是可在熔融樹脂填充時使模穴內達到所望的減壓度之方法即可，並沒有特別的限制。
使模穴內減壓後射出成形時，為了在關閉模穴成為減壓的狀態下射出熔融樹脂，通常設定射出遲延時間。射出遲延時間雖然與所使用的真空泵的能力與模穴大小有關，但通常為0.5~3秒左右。
另一方面，射出壓縮成形，可使用將模穴間隔設定為成形品的厚度的1.5~20倍，於此空隙間射出熔融樹脂，一邊將汽缸側所測量的樹脂的壓力保持在200~2,000kgf/cm2 的範圍，一邊壓縮模具內的成形品面，縮小模穴的間隔之方法。
此外，亦可使用將模具的芯設定為成形品的厚度的1.1倍~10倍，為可動狀態，於其中射出熔融樹脂，從射出開始或射出結束後，使可動側芯用平均速度0.01mm/sec~1mm/sec進行壓縮之方法。
此等的射出壓縮方法，可使用習知的成形機進行。
射出成形之其他條件，並沒有特別的限制，但通常汽缸溫度為260℃~350℃，模具溫度基於環狀烯烴系樹脂的玻璃轉化溫度Tg，通常為Tg－1℃~Tg－40℃，較佳為Tg－5℃~－25℃的範圍。此外，射出速度依本發明的成形品的大小或成形機的汽缸大小而不同，但例如汽缸徑為28mm時，通常為80mm/sec以上，較佳為90~250mm/sec的高速。保壓係在適當調整成形品的形狀可保持程度的最小壓、時間後施加較佳。
(2)擠壓成形：
擠壓成形本發明的成形品之方法，可列舉於一般的擠壓機中使光擴散性樹脂組成物熔融後，將其用齒輪泵定量的計量，通過具有狹縫狀的出口的模頭而擠壓出來，將被拉伸為薄片狀或薄膜狀的樹脂組成物，藉由接解滾輪或帶狀等(以下總稱為「滾輪等」)的鏡面或刻有圖案性的模樣的表面，在薄片或薄膜(以下總稱為「薄片等」)的表面上轉印鏡面或特定的圖案形狀，使此薄片等冷却後，用裁斷機裁斷，用捲繞機捲繞，以標準尺寸得到所定尺寸的薄片等之方法。
擠壓成形所使用的較佳擠壓機，可列舉長度(L)與徑(D)的比(L/D)為28以上40以下，螺桿徑由擠壓量來決定，但通常為30mm~125mm的擠壓機。L/D位於上述範圍，可得到適合的滯留時間，可充分地熔融本發明的樹脂組成物。此外，螺桿徑低於30mm，計量不安定，又生產性變低而較不佳。此外，超過125mm，則因為計量後原料易滯留而較不佳。
為了得到薄片等的膜厚安定性等，使用齒輪泵亦較佳。齒輪泵可使用習知產品，但特別是使用排出用於潤滑的樹脂之方式的外潤式較佳。
用於將本發明的樹脂組成物拉伸為膜狀之模頭，使用T模頭較佳，其形狀可列舉衣架型模頭、魚尾式模頭等，衣架型模頭特別佳。分歧管的形狀並沒有特別的限制，以滯留小者為佳。此外，T模頭的尖端為銳角邊緣較佳，邊緣有損傷時，因為成為模頭線的原因而較不佳。特別是藉由火焰噴塗等手法施以鎢－碳化物等超硬塗佈之邊緣處理，對於防止模頭線而言極佳。
從T模頭轉印至滾輪等時，儘可能使T模頭與滾輪等接近下轉印較佳，其距離為50mm以下較佳。
轉印所使用的滾輪等，製作平滑的薄片等時，被研磨成鏡面狀較佳，表面研磨狀態以表面粗度而言，最大粗度為0.1μm(0.1s)以下較佳。最大粗度超過上述範圍，則因為滾輪等的表面的粗度被轉印至薄片等的表面，會成為薄片等的外觀上的缺點而較不佳。所使用的滾輪等材質，以鐵、不鏽鋼、施以硬鉻鍍敷的鐵等較佳。此外，為了改良離型性，藉由火焰噴塗等，用氧化鋁或氧化鉻等金屬氧化物或鎢或鎢碳化物等超硬金屬等，對鐵或不鏽鋼施以處理。
此外，本發明亦可於滾輪等形成立體模樣，而將此立體模樣轉印至薄片等的至少單面。
上述立體模樣，並沒有特別的限制，可列舉例如棱鏡形狀、半圓狀、楕圓形狀、矩形形狀、V字型形狀的溝或角狀、半球狀、半情圓狀、圓錐狀、多角錐狀、圓錐梯狀、多角錐梯狀等凸或凹形狀、不規則凸凹形狀、格子形狀、分歧溝形狀、其他任意的圖型形狀等。此等的機能亦無特別的限制，但使用可賦予聚光、散射、繞射、偏光等光學的機能者較佳。
於滾輪等形成立體模樣之方法並沒有特別的限制，可使用習知的方法。可列舉例如切削之方法、藉由放電加工之方法、藉由雷射之加工、藉由電鑄之方法、藉由蝕刻之方法、印刷硬化性樹脂之方法、藉由噴砂處理之方法等。
上述立體模樣可直接加工滾輪等基材而形成；此外亦可將滾輪等基材，用習知的鎳或銅等金屬或其化合物進行鍍敷，進一步塗佈光硬化性或熱硬化性的有機化合物後，加工此等。而且，亦可製作壓模板，與金屬環狀帶或金屬滾輪層合為複層。
將所得到薄片等從滾輪等剝離時，一邊用張力計等控制剝離力，一邊拉下薄膜。剝離力係小至不會使薄膜彎曲、斷裂的程度較佳。
具體的轉印方法，有單面使用滾輪，從與滾輪相反側之面，用空氣、氮等的氣壓使薄片等壓著於滾輪等之氣刀方式；外加靜電氣等，用電氣的力量使薄片等附著於滾輪等之方法；機械式地接觸於鎮壓輪之方法等。此等的轉印方法中，藉由鎮壓輪之方法，由防止滾輪與薄片等之間進入空氣而可去除皺褶等發生的危險性之觀點而言較佳。
(導光體)
如上述，本發明的成形品，適合作為液晶顯示裝置的背光或前光等光源裝置使用之導光體，特別是適合作為側光型背光的導光體。本發明的成形品，例如導光體可製作使用LED等點光源從端面入光時，不會發生因為光源附近的亮線的產生所造成的局部的亮度的偏差、面內的亮度平衡性佳的液晶顯示裝置的光源裝置，例如背光。
此外，本發明的導光體亦可與以亮度提高或亮度均勻化為目的之習知的薄膜進行層合，此外，亦可在導光體表面實施以防反射、防靜電、防擦傷等為目的之濕式或乾式的塗佈。
 [實施例]
以下藉由實施例說明本發明，但本發明並非限定於此實施例之發明。再者，以下的「份」及「%」，在未特別規定下，為「重量份」及「重量%」。
此外，各種物性由以下的方法測量。
(固有黏度：ηinh )
氯仿作為溶劑，調製聚合物濃度0.5g/dl的試料，在30℃的條件下用Ubbelohde黏度計測量。
(分子量)
使用東曹股份有限公司製HLC－8020凝膠滲透色譜法(GPC、柱：東曹(股)製TSKgel G7000HXL×1、TSKgel GMHXL×2及TSKgel G2000HXL×1的4支直列)，用四氫呋喃(THF)溶劑測量，計算聚苯乙烯換算的重量平均分子量(Mw)及分子量分佈(Mw/Mn)。再者，Mn表示聚苯乙烯換算的數平均分子量。
(玻璃轉化溫度：Tg)
使用Seiko Instruments公司製DSC6200，在昇溫速度20℃/分鐘、氮氣流下測量。
(折射率)
環狀烯烴系樹脂時：藉由射出成形製作環狀烯烴系樹脂的平板(40mm×6omm×3.2mm)，以(Tg＋5)℃進行30分鐘退火，然後，進一步在25℃、50RH%的環境下放置1週後，以25℃、50RH%的條件使用折射率計(Carl Zeiss Jena公司製PR－2)測量d線的折射率。
交聯粒子時：將交聯粒子用60網目的金網過濾，於濾渣中滴入折射率標準液(Cargille公司製)混合後，用光學顯微鏡觀察，將看不見粒子的輪廓的標準液的d線的折射率，作為交聯粒子的折射率值。測量係以25℃實施。
(粒度分佈成為極大值的粒徑)
使用粒度分佈測量裝置(日機裝公司製MicrotracUAP150)藉由光散射法測量粒度分佈。計算得到於所得到的粒度分佈曲線中頻率成為極大的粒徑。
(平均粒徑)
粒度分佈測定裝置(日機裝社製MicrotracUAP150)藉由光散射法測量粒度分佈。將所得到的粒度分佈標繪於對數確率紙，將以體積基準而言累積成為50%的粒徑，作為平均粒徑。
(空洞率)
空洞率，係藉由用掃描型電子顯微鏡觀察粒子的橫切面，且處理此影像而計算出。
(A)為由單一的空洞所成的空心粒子時粒子的外徑定為d1，空心部的外徑定為d2，由下述式計算出空洞率。
空洞率＝(d2/d1)3 ×100
(B)為由複數的空洞所成的空心粒子時進行粒子的橫切面的影像解析，算出空心部所佔的面積A，用下式算出將複數的空洞當作單一的空洞時的對應粒徑d3。
d3＝(4A/π)1/2
由對應粒徑d3與外徑d1用下述式算出空洞率。
空洞率＝(d3/d1)3 ×100
<環狀烯烴系樹脂的合成> [合成例1]
將作為環狀烯烴之8－甲基－8－甲氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯250份、與作為分子量調節劑之1－己烯41份、與作為開環聚合反應用溶劑之甲苯750份，裝入經氮置換的反應容器內，將此溶液加熱至60℃。接著，於反應容器內的溶液中，添加三乙基鋁的甲苯溶液(濃度1.5莫耳/L)0.62份、與用t－丁醇/甲醇改性的六氯化鎢(t－丁醇：甲醇：鎢＝0.35莫耳：0.3莫耳：1莫耳)的甲苯溶液(濃度0.05莫耳/L)3.7份，藉由將此溶液用80℃加熱攪拌3小時，使其開環聚合反應而得到含開環聚合物的溶液。
此聚合反應中之聚合轉化率為97%。
將如此作法所得到的開環聚合物溶液4,000份裝入高壓鍋中，於此開環聚合物溶液中，添加0.48份的RuHCl(CO)[P(C6 H5 )3 ]3 ，藉由在氫氣壓100kg/cm2 、反應溫度165℃的條件下加熱攪拌3小時使其氫化反應。使所得到的反應溶液(含氫化聚合物之溶液)冷卻後，使氫氣釋壓。
接著，將此反應溶液注入於多量的甲醇中後使氫化聚合物凝固、回收。
然後，將回收的氫化聚合物溶解於甲苯而調製濃度20%的溶液，用孔徑1μm的過濾器過濾後，再次注入於多量的甲醇後使氫化聚合物凝固、回收。此再溶解/析出．回收操作重複3次，將最後所得到的氫化聚合物，在減壓下以100℃乾燥12小時後，使用熔融擠壓機造粒而調製顆粒。
如此作法所得到的氫化聚合物(以下亦稱為「環狀烯烴系樹脂A1」)的氫化率，以400MHz的條件藉由1 H－NMR測量的結果，實質上為100%。
此外，環狀烯烴系樹脂A1於28℃的折射率為1.51，ηinh 為0.52，Mw為75,000，Mw/Mn為3.5，Tg為164℃。
[合成例2]
除了使用作為環狀烯烴之8－甲基－8－甲氧基羰基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯225份與雙環[2.2.1]庚－2－烯25份，使用作為分子量調節劑之1－己烯43份以外，其餘與合成例1同樣作法而得到氫化聚合物。將所得到的氫化聚合物(以下稱為「環狀烯烴系樹脂A2」)的氫化率，實質上為100%。
環狀烯烴系樹脂A2於28℃的折射率為1.51，ηinh 為0.50，Mw為62,000，Mw/Mn為3.5，Tg為141℃。
[合成例3]
除了使用作為環狀烯烴之8－亞乙基四環[4.4.0.12,5 .17,10 ]－3－十二碳烯250份、作為開環聚合反應用溶劑之環己烷750份以外，與合成例1同樣作法而得到氫化聚合物。所得到的氫化聚合物(以下稱為「環狀烯烴系樹脂A3」)的氫化率，實質上為100%。
環狀烯烴系樹脂A3於28℃的折射率為1.52，ηinh 為0.50，Mw為65,000，Mw/Mn為3.0，Tg為145℃。
<交聯粒子的調製> [調製例1]
將苯乙烯98份、甲基丙烯酸2份、t－十二烷基硫醇10份、十二烷基苯磺酸鈉0.05份、過氧化鉀0.4份、及水200份加進2升的燒瓶中，一邊攪拌一邊在氮氣中昇溫至70℃進行6小時聚合。藉此得到聚合收率98%且平均粒徑0.31μm的種聚合物粒子。
接著，將所得到的種聚合物粒子3份、聚乙烯基醇10份、氫醌0.05份、水500份、過氧化苯醯基1份、二乙烯基苯(純度55%)50份、及環己醇5份放進反應器中攪拌30分鐘後昇溫至70℃進行4小時聚合，得到交聯粒子。然後，於此交聯粒子的分散體中加入1%的硫酸鋁水溶液後過濾，充分水洗而去除環己醇後，減壓乾燥後得到粉體狀的交聯粒子B2－1。
將此交聯粒子B2－1的粒徑分佈標繪於對數正態概率紙上，確認其為遵從對數正態分佈。平均粒徑(以體積基準而言頻率的累積值顯示出50%之粒徑)為3.3μm、幾何標準偏差為1.2、空洞率48%的空心粒子。此外，此交聯粒子B2－1於25℃的折射率為1.59。
[調製例2]
除了種聚合物粒子的添加量變更為7份以外，其餘與調製例1同樣作法而得到粉體狀的交聯粒子B2－2。將此交聯粒子B2－2的粒徑分佈標繪於對數正態概率紙上，確認其為遵從對數正態分佈。平均粒徑(以體積基準而言頻率的累積值顯示出50%之粒徑)為0.8μm、幾何標準偏差為1.2、空洞率47%的空心粒子。此外，此交聯粒子B2－2於25℃的折射率為1.59。
[調製例3]
除了使用二乙烯基苯5份與苯乙烯45份，取代二乙烯基苯50份以外，其餘與調製例1同樣作法而得到交聯粒子B2－3。將此交聯粒子B2－3的粒徑分佈標繪於對數正態概率紙上，確認其為遵從對數正態分佈。平均粒徑(以體積基準而言頻率的累積值顯示50%之粒徑)為3.3μm、幾何標準偏差為1.2，但空洞不被承認(空洞率0%)。此外，此交聯粒子B2－3於25℃的折射率為1.59。
[調製例4]
除了使用二乙烯基苯5份與苯乙烯45份，取代二乙烯基苯50份以外，其餘與調製例2同樣作法而得到交聯粒子B2－4。將此交聯粒子B2－4的粒徑分佈標繪於對數正態概率紙上，確認為遵從對數正態分佈。平均粒徑(以體積基準而言頻率的累積值顯示出50%之粒徑)為0.8μm、幾何標準偏差為1.2，但空洞不被承認(空洞率0%)。此外，此交聯粒子B2－4於25℃的折射率為1.59。
〔交聯粒子B1〕
交聯粒子B1－1使用Rohm and Haas公司製粒子(商品名：PERLOID EXL－5136)。此交聯粒子B1－1的粒徑分佈標繪於對數正態概率紙上，確認其為遵從對數正態分佈。平均粒徑(以體積基準而言頻率的累積值顯示出50%之粒徑)為5.0μm，幾何標準偏差為1.2，於25℃的折射率為1.46。
[實施例1~7、比較例1~9] <樹脂組成物的製造>
混合表1中所表示的組合的粒子，測量混合後的粒子的粒度分佈，計算頻率成為極大的粒徑。接著，將環狀烯烴系樹脂事先以100℃真空乾燥4小時。然後，以表1所表示的比例用轉鼓型摻合機預備混合環狀烯烴系樹脂與粒子。
將二軸擠壓機(TEM－37BS、東芝機械(股)製)加熱至290℃~300℃的範圍的溫度，使料斗與汽缸內用氮氣充滿。溫度穩定後，使螺桿以100rpm旋轉，一邊使氮流至料斗部，一邊使環狀烯烴系樹脂與交聯粒子的預備混合物以20kg/hr的速度供給後進行熔融混合，得到光擴散性的樹脂組成物。
將所得到的光擴散性樹脂組成物以100℃真空乾燥4小時後，保管於封入氮的鋁袋中。
<射出成形1>
使用模穴(1)(80mm×60mm、厚度1mm的兩鏡面平板)，用射出成形機(住友重機械工業(股)製SG75M－S、汽缸徑28mm、合模75噸)射出成形。將射出成形速度定為100mm/sec，汽缸溫度定為樹脂的Tg＋140℃~Tg＋160℃範圍的溫度，模具溫度定為樹脂的Tg－20℃~Tg－10℃範圍的溫度，以下，將此處所製作的射出成形品稱為「成形體」。
<射出成形2>
除了使用60mm×40mm、厚度0.8mm，而單面為鏡面、另一側的面具有間距250μm、深度10μm的圖型之模穴(2)，取代模穴(1)以外，其餘與上述射出成形1同樣作法射出成形。以下，將此處所製作的射出成形品稱為「導光體」。
將所得到的成形體及導光體依下述方法評估。
(全光線穿透率及霧度)
關於成形體，使用村上色彩技術研究所製霧度．穿透率計HM－150，全光線穿透率依據JIS K7361－1，霧度依據JIS K7136測量。
(光穿透率的波長依賴性)
關於成形體，使用分光光度計(日立製作所製U－3310)，依波長別測量光穿透率。藉由下式，算出波長400nm的光穿透率對於波長700nm的光穿透率的比例，評估光穿透率的波長依賴性。此值愈接近1.00，顯示出光穿透率的波長依賴性愈低。
光穿透率的波長依賴性＝(400nm的光穿透率)/(700nm的光穿透率)
(起因於光源的亮線)
導光體的入光面用以8mm間距並排的3處LED光源(日亞化學製NSSW008B)入光至導光體，從入光面至2.8mm用光線不穿透性的薄膜覆蓋，使其發光。用目視觀察於此狀態的導光體發光面內之起因於光源的亮線，依下述的基準評估。在此評價為A者最佳。
A 未觀察到亮線。
B 觀察到微弱的亮線。
C 觀察到明確的亮線。
(色調均勻性)
導光體的入光面用以8mm間距並排的3處LED光源(日亞化學製NSSW008B)入光至導光體，從入光面至2.8mm用光線不穿透性的薄膜覆蓋，使其發光。而且關於將發光面以矩形面積在縱橫均等為7份之合計49區域的色度x,y，使用色彩色差計(LC－100、KONICA MINOLTA製)測量，從所得到的色度x,y計算黃色度YI，計算出所得到的49處的YI值的標準偏差，藉由此值評估色調均勻性，顯示出此標準偏差愈小發光面的色相更均勻。
(亮度均勻性)
導光體的入光面用以8mm間距並排的3處LED光源(日亞化學製NSSW008B)入光至導光體，從入光面至2.8mm用光線不穿透性的薄膜覆蓋，使其發光。沿著入光面的中心線，測量從端部至20mm的亮度〔L(20)〕、與從端部至50mm的亮度〔L(50)〕，算出此等亮度的比＝L(50)/L(20)。此值愈接近1，表示導光體內部的光的衰減少、發光面內的亮度更均勻。
結果表示於表1。
實施例1~7的成形體及導光體，與不含粒子的比較例1的成形體及導光體比較，得知光穿透率的波長依賴性、色調均勻性及亮度均勻性為同等，但在可消除起因於光源的亮線這一點較為優異。
此外，實施例1~7的成形體及導光體，與僅含平均粒徑為3.3μm的粒子之比較例2及4的成形體及導光體比較，得知雖然光穿透率的波長依賴性及色調均勻性為同等，但亮度均勻性優異，而且可更充分的消除起因於光源的亮線。此外，與僅含有平均粒徑為0.8μm的粒子之比較例3及5的成形體及導光體比較，得知雖然在可充分消除起因於光源的亮線這一點為同等，但光穿透率的波長依賴性、色調均勻性及亮度均勻性優異。而且，與僅含有平均粒徑為6.0μm的粒子之比較例6的成形體及導光體比較，得知雖然光穿透率的波長依賴性及色調均勻性及高度均勻性為同等，但在可更充分的消除起因於光源的亮線這一點較為優異。
而且，實施例1~7的成形體及導光體，與僅含有2種平均粒徑低於4.0μm的粒子之比較例7及8的成形體及導光體，得知雖然在可充分消除起因於光源的亮線這一點為同等，但光穿透率的波長依賴性、色調均勻性及亮度均勻性優異。
此外，實施例1~7與比較例9比較，得知即使組合平均粒徑低於4.0μm的粒子與平均粒徑為4.0μm以上的粒子時，此等的添加量明顯的較多時(比較例9)，雖然可消除起因於光源的亮線，但光穿透率的波長依賴性、色調均勻性及亮度均勻性降低。
如上述，藉由組合2種平均粒徑位於特定的範圍的粒子，在不會因為粒子所造成的光散射，而使光穿透率隨著波長而降低、或色調或亮度的均勻性降低的情況下，可充分地消除起因於光源的亮線。
[產業上的可利用性]
由本發明的光擴散性樹脂組成物所製作的成形品，適合作為液晶顯示裝置的側光型背光用導光體。

Claims (8)

  1. 一種光擴散性樹脂組成物，其特徵係含有環狀烯烴系樹脂(A)與粒子(B)，相對於此等的合計100重量%，粒子(B)的含有率以重量基準而言為10~10,000ppm，該粒子(B)係於其體積基準的粒度分佈中，粒徑低於4.0μm的區域與4.0μm以上的區域各自具有至少一個極大值。
  2. 如申請專利範圍第1項之光擴散性樹脂組成物，其中該粒子(B)係混合其體積基準的平均粒徑為4.0μm以上的粒子(B1)與平均粒徑為低於4.0μm之粒子(B2)而得到。
  3. 如申請專利範圍第2項之光擴散性樹脂組成物，其中該粒子(B1)的體積基準的粒度分佈中，波峰面積為最大的波峰以對數正態分佈表示時之其幾何標準偏差σgB1 為1.0以上2.0以下，該粒子(B2)的體積基準的粒度分佈中，波峰面積為最大的波峰以對數正態分佈表示時之其幾何標準偏差σgB2 為1.0以上2.0以下。
  4. 如申請專利範圍第2項之光擴散性樹脂組成物，其中該環狀烯烴系樹脂(A)的折射率nA 與該粒子(B1)的折射率nB1 之差的絶對值|nB1 －nA |為0.04以上，該環狀烯烴系樹脂(A)的折射率nA 與該粒子(B2)的折射率nB2 之差的絶對值|nB2 －nA |為0.04以上。
  5. 如申請專利範圍第1項之光擴散性樹脂組成物，其中該粒子(B)中的至少一部份為空心粒子。
  6. 如申請專利範圍第1項之光擴散性樹脂組成物，其中該粒子(B)中的至少一部份為有機交聯粒子。
  7. 一種成形品，其特徵係將申請專利範圍第1至6項中任一項之光擴散性樹脂組成物射出成形所成。
  8. 一種液晶顯示裝置的側光型背光用導光體，其特徵係將申請專利範圍第1至6項中任一項之光擴散性樹脂組成物射出成形而成。
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