TWI419957B - 供透明導電氧化銦錫(ito)薄膜用之蝕刻劑 - Google Patents

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Description

供透明導電氧化銦錫(ITO)薄膜用之蝕刻劑
本發明係關於一種供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,該透明導電薄膜係在製造平面面板顯示器(flat panel display,FPD)裝置的製程中,作為供透明電極用之微細圖案(micropattern)。
透明導電薄膜已被廣泛地使用於薄膜電晶體液晶顯示器(TFT-LCDs)、電漿顯示器(plasma display)面板裝置、電致發光顯示器(electroluminescence display)裝置等。為了在這類平面面板顯示器裝置上形成透明導電薄膜,須要蝕刻製程以形成所欲之微細圖案。
用於上述目的之透明電極薄膜係包括氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜。氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜的運用係包括形成氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜;施用光阻劑以作為光罩;以及蝕刻氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜。
已使用之供透明導電薄膜用之蝕刻劑包括:混合之含水氫氯酸/硝酸溶液(王水)、混合之含水氫氯酸/乙酸溶液、含水氯化鐵溶液、含水尿酸溶液、含水磷酸溶液、含水乙二酸溶液等。然而,此等供透明導電薄膜用之蝕刻劑具有下文所述之問題。
首先,雖然混合之含水氫氯酸/硝酸溶液及混合之含水氫氯酸/乙酸溶液提供高蝕刻速率及穩定的蝕刻輪廓,但是它們會因為氫氯酸\或硝酸之揮發性,而在蝕刻劑之成分含量上產生極大變化,導致嚴重的煙氣產生,其會造成工作環境的污染。此外,如此混合之酸性溶液會在製造液晶顯示器之薄膜電晶體的製程中,對經常作為電極材料來使用的銅或銅合金產生不利的影響。
另外,雖然含水氯化鐵溶液提供高蝕刻速率及穩定的蝕刻輪廓,但其產生相當大量的側蝕(side etching),並造成鐵污染。
再者,雖然含水尿酸溶液具有少量的側蝕及良好的蝕刻輪廓,但其在蝕刻劑組合物的成分含量上隨著時間產生大幅變化。
另一方面,含水磷酸溶液對銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜會有不利的影響,且阻礙在透明導電薄膜中之氧化銦錫薄膜之蝕刻。
最後,雖然含水乙二酸溶液顯現出穩定的蝕刻輪廓,且在蝕刻劑組合物之成分含量上幾乎不隨著時間產生變化,但是其在蝕刻期間會產生殘留物,且在使用蝕刻劑之後,會在蝕刻系統的內壁上留下殘留物質(乙二酸晶體)。
本發明之一實施態樣係在於提供一種供透明導電薄膜用之選擇性蝕刻劑組合物(selective etchant composition),其解決當使用現存之供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物(包括混合之含水氫氯酸/硝酸溶液(王水)、混合之含水氫氯酸/乙酸溶液、含水氯化鐵溶液、含水尿酸溶液、含水磷酸溶液、含水乙二酸溶液)時所發生的問題(特定言之,側蝕、蝕刻劑組合物成分含量隨著時間的變化、在蝕刻期間產生殘留物、以及對於銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜造成的損傷)。
本發明之另一實施態樣係在於提供一種供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,其包括一抗腐蝕劑及一防止隨時間變化之抑制劑,以解決根據相關技術之現存蝕刻劑的上述問題。
本發明之另一實施態樣係在於提供一種蝕刻劑組合物,其係藉由避免現存之供透明導電薄膜用之蝕刻劑的主要問題(包括在蝕刻期間產生殘留物,以及對於銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜造成的損傷),使透明導電薄膜之選擇性圖案蝕刻得以實行。
為了實現本發明之目的,本發明提供一種供透明導電薄膜用之選擇性蝕刻劑組合物,該透明導電薄膜在製造平面面板顯示器裝置之製程中,係作為供透明電極用之微細圖案,該蝕刻劑組合物包含一含鹵化合物、一助氧化劑(oxidant aid)、一蝕刻控制劑、一殘留物抑制劑、一抗腐蝕劑、一防止隨時間變化之抑制劑、以及水。
特定言之,本發明提供一種蝕刻劑組合物,其係藉由避免經常使用作為供薄膜電晶體用之電極材料的銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜之蝕刻,以實施透明導電薄膜之選擇性圖案蝕刻。
各金屬薄膜的厚度並無特別限制,且厚度可視需要適當地控制。特定言之,銅薄膜可沉積至約1000至5000埃()之厚度。鉬合金薄膜係指一含有一能夠與鉬形成合金之金屬成分的鉬薄膜,例如鎢、鈦、鈮、鉻或鉭。此鉬合金薄膜的特定例子包括鉬-鎢(Mo-W)、鉬-鈦(Mo-Ti)、鉬-鈮(Mo-Nb)、鉬-鉻(Mo-Cr)、鉬-鉭(Mo-Ta)等。鉬薄膜或鉬合金薄膜可沉積至100至500埃之厚度。
根據本發明之一實施態樣,提供一種供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,其包含0.05至15重量%之含鹵化合物、0.1至20重量%之助氧化劑、0.05至15重量%之蝕刻控制劑、0.1至15重量%之殘留物抑制劑、0.3至10重量%之抗腐蝕劑、以及差額之水,以組合物總量為100重量%計,使得該蝕刻劑組合物不會對銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜有不利的影響。
根據本發明之一實施態樣之蝕刻劑組合物中所包含之含鹵化合物,係作為一供蝕刻透明導電薄膜用之主要氧化劑。含鹵化合物並無特別限制,只要該化合物在溶液中可解離為鹵素離子或多原子(multi-atom)鹵素離子。特定言之,該含鹵化合物係如化學式1所示:AXm (1),其中A代表氫離子(H+ )、銨離子(NH4 + )、鐵離子(Fe2+ 、Fe3+ )、鋁離子(Al3+ )或氧化數為1至3之鹼金屬離子;X代表鹵素原子;以及m代表A之氧化數。
該含鹵化合物的特定例子可包括鹵化氫、鹵化銨、鹵化鐵或鹼金屬鹵化物。特定言之,該含鹵化合物可選自以下群組之至少一種化合物:氯化氫(HCl)、氯化鋁(AlCl3 )、氟化銨(NH4 F)、碘化鉀(KI)、氯化鉀(KCl)、以及氯化銨(NH4 Cl)。
該蝕刻劑組合物可包含0.05至15重量%之含鹵化合物,以該組合物之總重計。
若存在過度高量之該含鹵化合物,則會對銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜有不利的影響。
另一方面,若存在過度低量之該含鹵化合物,則會降低透明導 電薄膜之蝕刻速率。
助氧化劑係作為協助透明導電薄膜之蝕刻。可以0.1至20重量%之量使用助氧化劑,以該組合物之總重計。若存在過度高量之助氧化劑,則會造成銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜的蝕刻。另一方面,若存在過度低量之助氧化劑,則會降低透明導電薄膜的蝕刻速率。該助氧化劑可選自以下群組之至少一者:硝酸銨(NH4 NO3 )、硝酸鉀(KNO3 )、硝酸(HNO3 )、硝酸銅(CuNO3 )、以及硝酸鈉(NaNO3 )。在實務上,可使用所有能夠在溶液中解離為硝酸根離子(NO3 - )的化合物。
根據本發明之一實施態樣之蝕刻劑組合物中所使用之蝕刻控制劑,可包括硫酸及硫酸鹽化合物。該蝕刻控制劑的特定例子係包括選自以下群組之至少一種化合物:硫酸(H2 SO4 )、硫酸銨((NH4 )2 SO4 )、硫酸鈉(Na2 SO4 )、硫酸鉀(K2 SO4 )、硫酸氫銨(NH4 SO4 H)、硫酸氫鈉(NaSO4 H)、硫酸氫鉀(KSO4 H)、過硫酸銨((NH4 )2 S2 O8 )、過硫酸鈉(Na2 S2 O8 )、以及過硫酸鉀(K2 S2 O8 )。在實務上,可使用所有能夠在溶液中解離為硫酸根離子(SO4 2- )的化合物。
添加0.05至15重量%之該蝕刻控制劑,以該組合物之總重計。若使用過度高量的蝕刻控制劑,則會過度地增加蝕刻速率,且會對銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜造成不利的影響。另一方面,若未使用或使用過度低量之蝕刻控制劑,則會降低透明導電薄膜的蝕刻速率。
根據本發明之一實施態樣之蝕刻劑組合物中所使用之殘留物抑 制劑,係藉由改善蝕刻劑組合物之溼度,以抑制殘留物的產生,進而協助透明導電薄膜之蝕刻的順利進行。可添加0.1至15重量%之該殘留物抑制劑,以該組合物之總重計。當使用在上述範圍內之殘留物抑制劑時,其會抑制殘留物的產生,以防止後蝕刻(post-etch)殘留物的產生,以及防止蝕刻劑組合物之成分含量隨著時間變化。該殘留物抑制劑可包括所有具有水溶性乙酸基團的化合物。特定言之,該殘留物抑制劑係如化學式2所示:B(CH3 COO)n (2)其中B代表氫離子(H+ )、銨離子(NH4 + )、鐵離子(Fe2+ 、Fe3+ )、鋁離子(Al3+ )或氧化數為1至3之鹼金屬離子;以及n代表B之氧化數,尤其為1至3之整數。
該殘留物抑制劑的特定例子包括選自以下群組之至少一種化合物:乙酸、乙酸鉀、乙酸銨、乙酸鈉、乙酸鎂、乙酸錳、以及、乙酸鋅。
根據本發明之一實施態樣之蝕刻劑組合物中所使用之抗腐蝕劑,係用以抑制該蝕刻劑組合物對銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜所造成之損傷。
可以0.3至10重量%之量使用該抗腐蝕劑,以該組合物之總重計。若使用過度高量之該抗腐蝕劑,則會降低透明導電薄膜之蝕刻速率。另一方面,若使用過度低量之該抗腐蝕劑,則會對銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜造成不利的影響。
儘管該抗腐蝕劑並無特別限制,但是該抗腐蝕劑可為選自以下群組之至少一種化合物:苯并三唑、胺基四唑、5-胺基-1-苯基四 唑、5-胺基-1-(1-萘基)四唑、1-甲基-5-胺基四唑、1,5-二胺基四唑、咪唑、吲哚、嘌呤、吡唑、吡啶、嘧啶、吡咯、吡咯啶、二氫吡咯、二級胺化合物、以及胺基酸化合物。
根據本發明之一實施態樣之蝕刻劑組合物中所使用之防止隨時間變化之抑制劑,係用以降低該蝕刻劑組合物之成分含量的變化,以及藉由減少該蝕刻劑組合物的蒸發,以降低由該變化所導致的煙氣生成。可以0至50重量%之量添加該防止隨時間變化之抑制劑,以該組合物之總重計。若使用過度高量之該防止隨時間變化之抑制劑,則會降低透明導電薄膜的蝕刻速率。
該防止隨時間變化之抑制劑可為選自以下群組之至少一種化合物:乙二醇、四伸乙甘醇、丙二醇、丁二醇、聚乙二醇、聚丙二醇、以及聚四亞甲基二醇,但不以此為限。
根據本發明之一實施態樣之供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,可用於形成供平面面板顯示器用之透明電極。於此,可使用之透明電極薄膜包括氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜。氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜的運用係包括形成氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜;施用光阻劑以作為光罩;以及蝕刻氧化銦錫薄膜、氧化銦鋅薄膜、以及氧化鋅薄膜。
下文將依據以下實施態樣之敘述並參照隨附圖式,清楚顯示本發明之優點、特徵、以及樣貌。然而,本發明可以許多不同形式實施,而不應解釋為限制於下文所提出之例示性實施態樣。
[實施例1] 製備蝕刻劑
藉由混合5重量%之氯化銨、13重量%之硝酸、5重量%之硫酸鉀、3重量%之乙酸銨、2重量%之胺基四唑、15重量%之乙二醇、以及差額之水,以提供一蝕刻劑組合物,以組合物總量為100重量%計。
在此實施例中,待蝕刻之薄膜樣品係藉由沉積一氧化銦錫薄膜、銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜、或氧化銦錫薄膜/銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜至一玻璃基材(100毫米×100毫米)上所形成。各沉積之薄膜具有如表1所示之厚度。
蝕刻氧化銦錫薄膜
使氧化銦錫薄膜樣品進行感光薄膜顯影(photographic film development),以提供一待蝕刻之樣品。然後,使用以上述方法所得到之蝕刻劑,以噴霧方式進行蝕刻。在蝕刻期間,該蝕刻劑係保持在40℃之溫度。總蝕刻時間係超過蝕刻完成時間之70%。蝕刻後所得到之結果係如表2、第1圖及第2圖所示。
蝕刻銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜
為了評估蝕刻劑對銅或銅合金的影響程度,如表1中所示之銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜係於一沉積在一玻璃基材上之堆疊結構中被圖案化,並浸置於500毫升之前述蝕刻劑組合物中達48小時,同時維持在大約40℃之溫度。在浸置之後,收集該蝕刻劑溶液,並藉由感應耦合電漿質譜儀(inductively coupled plasma mass spectroscopy,ICP-MS)測量濾去之銅離子的濃度。使作為空白對照之以最低程度影響銅或銅合金的含水乙二酸溶液(5%)進行與前述相同之步驟。結果係顯示於表2中。
如第1圖、第2圖及表2所示,根據本發明之一實施態樣之蝕刻劑組合物顯現高蝕刻速率,沒有留下殘留物,且提供具有大約40°之傾斜角的優異蝕刻輪廓。
蝕刻作為多層薄膜樣品之氧化銦錫薄膜/銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜
在如表1中敘述之所製備的氧化銦錫薄膜/銅薄膜/鉬-鈦薄膜中,蝕刻該金屬薄膜(即,該銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜)以形成圖案,接著使用自實施例1中所得到之蝕刻劑進行蝕刻。結果係如第3圖所示,可看出銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜未被蝕刻。
[實施例2至12]
重複實施例1,除了含鹵化合物、助氧化劑、蝕刻控制劑、殘留物抑制劑、抗腐蝕劑、以及防止隨時間變化之抑制劑的成分含量或類型係如表2中所示而改變外。添加水至各組合物中,以達到100重量%之總重,以與實施例1中所描述相同之方式實施蝕刻,結果係顯示於表2中。
表2係顯示當使用實施例1至實施例12之組合物時,透明導電薄膜(氧化銦錫薄膜)之蝕刻速率及傾斜角的結果。為了評估蝕刻劑組合物對銅或銅合金的影響程度,如表1中所示之銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜係於一沉積在一玻璃基材上之堆疊結構中被圖案化,並使用相同蝕刻劑組合物進行蝕刻,且測量銅離子濃度。結果同樣顯示於表2中。
各蝕刻劑組合物的總蝕刻時間為超過蝕刻完成時間之70%。如表2所示,具有於表中所定義之成分含量之供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,顯現高蝕刻速率,沒有留下殘留物,且提供具有40°或更小之傾斜角的優異蝕刻輪廓。另外,就對於銅所造成的損傷而言,實施例1至12之蝕刻劑組合物係優於乙二酸。
[比較例1至5]
重複實施例1至12,除了含鹵化合物、助氧化劑、蝕刻控制劑、殘留物抑制劑、抗腐蝕劑、以及防止隨時間變化之抑制劑的成分含量係改變至超過於本發明中所定義之範圍以外。添加水至各組合物中,以達到100重量%之總重,以與實施例1至12中所描述相同之方式實施蝕刻。
表3係顯示當使用比較例1至5之組合物時,透明導電薄膜(氧化銦錫薄膜)之蝕刻速率及傾斜角的結果。為了評估蝕刻劑組合物對銅或銅合金的影響程度,如表1中所示之銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜係於一沉積在一玻璃基材上之堆疊結構中被圖案化,並使用相同蝕刻劑組合物進行蝕刻,且測量銅離子濃度。結果同樣顯示於表3中。自表3中可發現,比較例1至4展現出過高之蝕刻速率,導致對銅之選擇性的退化。比較例5展現出過低之蝕刻速率,導致傾斜角增加。
[有利效果]
以一含有一抗腐蝕劑及一防止隨時間變化之抑制劑之含水溶液的形式,來提供根據本發明之一實施態樣之供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物。該蝕刻劑組合物解決根據相關技術之蝕刻劑組合物的問題,包括側蝕、隨著時間變化、在蝕刻期間產生殘留物、以及對金屬薄膜(例如銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜或鉬合金薄膜等)造成之損傷。特定言之,該蝕刻劑組合物係藉由避免根據相關技術之蝕刻劑組合物所發生之主要問題(即,在蝕刻期間產生殘留物,以及對銅或銅合金薄膜造成損傷),使選擇性圖案蝕刻得以實行。
另外,根據本發明之一實施態樣之供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,係提供適合之蝕刻速率及適當之傾斜角。供透明導電薄膜用之該蝕刻劑組合物係同時用以降低該蝕刻劑組合物之成分含量的變化,以及藉由減少該蝕刻劑組合物之蒸發,以降低由該變化所造成的煙氣生成,從而避免環境污染。
當施用根據本發明之一實施態樣之供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,以圖案蝕刻一具有微細圖案之透明導電薄膜時,其幾乎不會對銅薄膜、銅合金薄膜、鉬薄膜、鉬合金薄膜、或其多層堆疊薄膜(經常使用作為供薄膜電晶體用之電極材料)造成損傷。因此,不像其他根據相關技術之蝕刻劑組合物,根據本發明之一實施態樣之蝕刻劑組合物可實現優異之成本效益,以及改善製程良率。
儘管已參照特定實施態樣描述本發明,惟,對於本領域之一般技藝人士而言,於未悖離以下申請專利範圍中所定義之本發明之範圍及精神下,進行各種變化及修飾係顯而易見的。
本發明主張韓國專利申請案第10-2008-0112176號(於2008年11月12日提出申請)之優先權,該文獻全文併於此處以供參考。
第1圖所示為使用根據本發明之一實施態樣之供透明導電薄膜用之蝕刻劑進行濕蝕刻之後,氧化銦錫薄膜之輪廓的電子顯微鏡影像;
第2圖所示為電子顯微鏡影像,顯示使用根據本發明之一實施態樣之供透明導電薄膜用之蝕刻劑進行濕蝕刻之後,氧化銦錫薄膜之殘留物;以及
第3圖所示為使用根據本發明之一實施態樣之供透明導電薄膜用之蝕刻劑進行濕蝕刻之後,銅薄膜/鉬-鈦合金薄膜之輪廓的電子顯微鏡影像。

Claims (8)

  1. 一種供透明導電薄膜用之蝕刻劑組合物,包含:0.05至15重量%之含鹵化合物;0.1至20重量%之助氧化劑(oxidant aid);0.05至15重量%之蝕刻控制劑;0.1至15重量%之選自以下群組之至少一種化合物:乙酸、乙酸鉀、乙酸銨、乙酸鈉、乙酸鎂、乙酸錳、以及乙酸鋅;0.3至10重量%之抗腐蝕劑;以及差額之水,以組合物總量為100重量%計。
  2. 如請求項1所述之蝕刻劑組合物,其中該含鹵化合物係如化學式1所示:AXm (1),其中A代表氫離子(H+ )、銨離子(NH4 + )、鐵離子(Fe2+ 、Fe3+ )、鋁離子(Al3+ )或氧化數為1至3之鹼金屬離子;X代表鹵素原子;以及m代表A之氧化數。
  3. 如請求項2所述之蝕刻劑組合物,其中該含鹵化合物係選自以下群組之至少一種化合物:氯化氫(HCl)、氯化鋁(AlCl3 )、氟化銨(NH4 F)、碘化鉀(KI)、氯化鉀(KCl)、以及氯化銨(NH4 Cl)。
  4. 如請求項1所述之蝕刻劑組合物,其中該助氧化劑係選自以下群組之至少一種化合物:硝酸銨(NH4 NO3 )、硝酸鉀(KNO3 )、硝酸(HNO3 )、硝酸銅(CuNO3 )、以及硝酸鈉(NaNO3 )。
  5. 如請求項1所述之蝕刻劑組合物,其中該蝕刻控制劑係選自以下群組之至少一種化合物:硫酸(H2 SO4 )、硫酸銨((NH4 )2 SO4 )、硫酸鈉(Na2 SO4 )、硫酸鉀(K2 SO4 )、硫酸氫銨 (NH4 SO4 H)、硫酸氫鈉(NaSO4 H)、硫酸氫鉀(KSO4 H)、過硫酸銨((NH4 )2 S2 O8 )、過硫酸鈉(Na2 S2 O8 )、以及過硫酸鉀(K2 S2 O8 )。
  6. 如請求項1所述之蝕刻劑組合物,其中該抗腐蝕劑係選自以下群組之至少一種化合物:苯并三唑、胺基四唑、5-胺基-1-苯基四唑、5-胺基-1-(1-萘基)四唑、1-甲基-5-胺基四唑、1,5-二胺基四唑、咪唑、吲哚、嘌呤、吡唑、吡啶、嘧啶、吡咯、吡咯啶、二氫吡咯、二級胺化合物、以及胺基酸化合物。
  7. 如請求項1至6中任一項所述之蝕刻劑組合物,更包含一防止隨時間變化之抑制劑,其含量最高達50重量%,以該組合物之總重計。
  8. 如請求項7所述之蝕刻劑組合物,其中該防止隨時間變化之抑制劑係選自以下群組之至少一種化合物:乙二醇、四伸乙甘醇、丙二醇、丁二醇、聚乙二醇、聚丙二醇、以及聚四亞甲基二醇。
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