TWI402321B - An adhesive composition and a circuit connecting material using the same, and a method of connecting a circuit member and a circuit connecting body - Google Patents

An adhesive composition and a circuit connecting material using the same, and a method of connecting a circuit member and a circuit connecting body Download PDF

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Description

黏著劑組成物及使用其之電路連接材料，以及電路構件之連接方法及電路連接體
本發明有關黏著劑組成物以及使用其之電路連接材料，以及電路構件之連接方法以及藉此所得之電路連接體。
作為於液晶顯示器用之玻璃面板上構裝液晶驅動用IC之方法，已廣泛使用玻璃上覆晶(chip-on-glass)構裝(以下稱為「COG構裝」)。COG構裝為將液晶驅動用IC直接接合於玻璃面板上之方法。
上述COG構裝中，一般作為電路連接材料，已使用具有向異導電性之黏著劑組成物。該黏著劑組成物含有黏著成分以及視需要添加之導電性粒子。由此種黏著劑組成物所構成之電路連接材料配置於玻璃面板上形成有電極之部份上，於其上壓著IC、LSI等之半導體元件或封裝等，以使相對之電極間保持導通狀態、鄰接之電極間保持絕緣之方式進行電連接及機械式的固定。
不過，作為黏著劑組成物之黏著劑成分，自以往係利用環氧樹脂與咪唑系應化劑之組合。關於添加有此等成分之黏著劑組成物，通常係於溫度200℃維持5秒左右，使環氧樹脂硬化，進行IC晶片之COG構裝。
然而，近幾年來，隨著液晶面板之大型化及薄片化之進展，使用以往之黏著劑組成物在上述溫度條件下進行COG構裝時，由於加熱時之溫度差異之熱膨脹及收縮差 而產生內部應力，有容易發生IC晶片或玻璃面板翹曲之問題。對於發生翹曲之電路連接體進行溫度循環試驗時，亦有內部應力增大於電路連接體之連接部發生剝離之情況。
至於使電路構件產生之翹曲減低之方法，於專利文獻1中，記載有電路連接用黏著薄膜，其含有由鋶鹽所構成之潛在性硬化劑作為環氧樹脂之硬化劑。其中記載有使用此黏著薄膜，構裝時之加熱溫度可為低如160℃以下之低溫化，旨在減低電路構件之電路連接體上所產生之內部應力(參見專利文獻1段落[0019])。
專利文獻1：日本特開2004-221312號公報
然而，專利文獻1中記載之黏著薄膜，關於加熱溫度之低溫化方面雖可發揮優異之效果，但由於使用特殊之潛在性硬化劑，故有使用壽命較短的問題。因此，此黏著劑薄膜與以往之添加有咪唑系硬化劑者相較，目前現況為其用途受到限制。
本發明係鑑於上述情況而完成者，目的在於提供一種即使使用以往之咪唑系之環氧樹脂硬化劑，亦可充分減低電路連接體中所產生之內部應力之黏著劑組成物，以及使用該黏著劑組成物之電路連接材料。
又，本發明目的在於提供藉由上述電路連接材料以低 的連接電阻連接電路構件之電路連接體，以及用來得到該電路連接體之電路構件之連接方法。
本發明之黏著劑組成物，其為黏著電路構件群間的同時，使各個電路構件所具有之電路電極群間進行電連接所使用者，其含有環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑、平均粒徑為300nm以下之聚矽氧微粒子。
本發明之黏著劑組成物中上述聚矽氧微粒子係扮演應力緩和劑之角色。因此，即使為獲得充分長的使用壽命而使用咪唑系硬化劑作為環氧樹脂之硬化劑，而在200℃左右進行硬化處理時，亦具有緩和內部應力之效果。因此可充分抑制電路連接體之翹曲或於構裝體構件界面上發生之剝離現象。
本發明之黏著劑組成物較好進而含有導電粒子。依據黏著劑成分中分散有導電粒子之黏著劑組成物，可製造具有優異連接信賴性之電路連接體。
又，本發明之黏著劑組成物，以該黏著劑組成物之全質量為基準，聚矽氧微粒子較好含有10~40質量%。使黏著劑組成物中含有10~40質量%聚矽氧微粒子，可更充分緩和電路連接體之內部應力。
本發明之黏著劑組成物較好為添加芯殼型聚矽氧微粒子所製得者，該芯殼型聚矽氧微粒子具有由上述聚矽氧微粒子所形成之芯粒子，與由含丙烯酸樹脂之材料所形成且 以被覆上述芯粒子之方式設置之被覆層。含有丙烯酸樹脂之被覆層(殼層)由於與環氧樹脂之親和性高，故可抑制聚矽氧微粒子之凝集，可使聚矽氧微粒子於黏著劑成分中充分維持高度分散狀態。其結果，可安定地發揮對於電路連接體之應力緩和效果。芯殼型聚矽氧微粒子，以該芯殼型聚矽氧微粒子之全質量為基準，聚矽氧微含有率較好為40~90質量%。
本發明有關之黏著劑組成物，於溫度200℃加熱1小時所得之硬化物在40℃之儲存彈性率較好為1~2GPa。硬化物之儲存彈性模量滿足上述條件之黏著劑組成物使用於電路構件群間之連接時，可製造具有優異連接信賴性之電路連接體。
本發明之電路連接材料，係具有薄膜狀之基材與由本發明之上述黏著劑組成物所構成，設置於基材之一面上之黏著劑層。依據此種構成之電路連接材料，黏著劑層可容易地配置在電路構件上，可提高作業效率。又，於使用電路連接材料時，薄膜狀基材可適當剝離。
本發明之電路連接體係具備對向配置之一對電路構件與連接部，該連接部是由本發明之上述黏著劑組成物之硬化物所構成介於一對電路構件之間，使各個電路構件所具有之電路電極群間進行電連接，以黏著該電路構件群間。
本發明之電路連接體，其一對電路構件之至少一方為IC晶片。又，該電路連接體中，一對電路構件各所具有之電路電極之至少一方的表面，亦可由金、銀、錫、釕、 銠、鈀、鋨、銥、鉑及銦錫氧化物所成群中所選出之至少一種所構成。
又，本發明之電路連接體，與連接部抵接之一對電路構件之抵接面之至少一方，為具有由氮化矽、聚矽氧化合物及聚醯亞胺樹脂所選出之至少一種以上之原料所構成之部分。
本發明之電路構件之連接方法，係將本發明之黏著劑組成物介於對向配置之一對電路構件之間，以對全體進行加熱及加壓，形成由上述黏著劑組成物之硬化物所得，介於一對電路構件之間，使各個電路構件所具有之電路電極群間，以電連接方式黏著上述電路構件群之連接部，藉此而得具有上述一對電路構件及上述連接部之電路連接體。
依據本發明，可充分減低於電路連接體所產生之內部應力。
以下，參見圖式對本發明之較佳實施形態加以詳細說明。又，圖式說明中對相同元件附與相同符號並省略重複說明。又，就圖式之方便起見，圖式之尺寸比例與說明者未必一致。
<電路連接材料>
首先，就本實施形態之電路連接材料加以說明。圖1係顯示本發明實施形態之電路連接材料5之剖面圖。電路連接材料5具有薄膜狀基材6及設於基材6之一面上之黏著劑層8。黏著劑層8係由含有下列成分之黏著劑組成物所構成：含有(a)環氧樹脂及(b)環氧樹脂硬化劑之黏著劑成分9，以及分散於黏著劑成分9中之聚矽氧微粒子10a及導電粒子20A。
電路連接材料5，係藉由使用塗佈裝置，於薄膜狀基材6上塗佈黏著劑組成物之溶液，以特定時間熱風乾燥形成接著劑層8而製作。形成由黏著劑組成物所構成之黏著劑層8，例如，相較於直接使用糊膏狀的黏著劑組成物之情況，於使用在IC晶片等之COG構裝或COF構裝(軟膜上覆晶構裝，CHIP-ON-FLEX)時有提高作業效率之優點。
作為基材6，可使用聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚萘二甲酸乙二酯、聚間苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚烯烴、聚乙酸酯、聚碳酸酯、聚苯硫醚、聚醯胺、乙烯‧乙酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、合成橡膠、液晶聚合物等所構成之各種膠帶。不過，構成基材6之材質並不限定於此等。又，作為基材6，亦可使用於與黏著劑層8抵接之面等施以電暈放電處理、錨定塗佈處理、抗靜電處理者。
又，使用電路連接材料5時，亦可以使基材6可容易自黏著劑層8剝離之方式，於基材6之表面上塗佈剝離處理劑而使用。作為剝離處理劑，可使用聚矽氧樹脂、聚矽氧與 有機系樹脂之共聚物、醇酸樹脂、胺基醇酸樹脂、具有長鏈烷基之樹脂、具有氟烷基之樹脂、蟲膠樹脂等之各種剝離處理劑。
基材6之厚度並未特別限定，但考慮電路連接材料5之保存、使用時之便利性等，較好成為4~200μm，進而考慮材料成本及生產性，更好為15~75μm。
黏著劑層8之厚度，只要對應於所連接之電路構件形狀等適當調整即可，而較好為5~50μm。黏著劑層8之厚度若未達5μm，則有充填於電路構件間之黏著劑組成物量變不充分之傾向。另一方面，若超過50μm，則有難以確保應連接之電路電極間導通之傾向。
形成黏著劑層8之黏著劑組成物，較好為若在溫度200℃加熱1小時可變成滿足下列條件之硬化物。亦即，黏著劑組成物之硬化物，就連接信賴性之觀點觀之，以動態黏彈性測定裝置所測定之在40℃之儲存彈性率較好為1~2GPa。
本實施形態之黏著劑組成物之硬化物可達成儲存彈性率優異特性之主因，據推測係由於在黏著劑成分9中含有高度分散之一次粒子平均粒徑為300nm以下之聚矽氧微粒子10a，該聚矽氧微粒子10a係作為應力緩和劑之功能之故。
(聚矽氧微粒子)
圖2為顯示添加於黏著劑成分9之前之聚矽氧微粒子 10a之樣態之芯殼型聚矽氧微粒子之剖面圖。圖2所示之芯殼型聚矽氧微粒子10具有作為芯粒子之聚矽氧微粒子10a及作為殼被覆該聚矽氧微粒子10a之被覆層10b。藉使黏著劑成分9與芯殼型聚矽氧微粒子10混合，使聚矽氧微粒子10a分散於黏著劑成分9中。
聚矽氧微粒子10a之平均粒徑為300nm以下。若該平均粒徑超過300nm，則聚矽氧微粒子10a於黏著劑成分9中變成分散不均，使含有其之黏著劑組成物流動性變不充分，同時容易產生聚矽氧微粒子10a之二次凝集體。聚矽氧微粒子10a之一次粒子平均粒徑較好為50~250nm，更好為70~170nm。平均粒徑若未達50nm，則聚矽氧微粒子10a之應力緩和效果有變不充分之傾向。
聚矽氧微粒子10a為具有有機矽氧烷骨架，於常溫為固體之聚矽氧聚合物。作為較佳之聚矽氧聚合物，舉例為選自以[RR’SiO2/2 ]、[RSiO3/2 ]及[SiO4/2 ]表示之矽烷氧基之1或2個以上所構成之聚有機矽氧烷。此處，R表示碳數6以下之烷基、芳基，或末端具有碳雙鍵的取代基，R’ 為碳數6以下之烷基或芳基。
形成聚矽氧微粒子10a之上述單位中，成為交聯構造之[RSiO3/2 ]及[SiO4/2 ]之比例若較多，則有聚矽氧聚合物之硬度、彈性率變高之傾向。其結果，對於電路連接體，聚矽氧微粒子10a所引起之應力緩和效果有變不充分之傾向。為了獲得具有適度硬度及彈性率之聚矽氧微粒子10a，宜適當調整[RSiO3/2 ]及[SiO4/2 ]之比例。
芯殼型聚矽氧微粒子10a之被覆層10b之厚度較好為5~100nm，更好為10~50nm。被覆層10b之厚度若未達5nm，則有聚矽氧微粒子10a於黏著劑成分9中之分散變不均之傾向。另一方面，被覆層10b之厚度若超過100nm，則有聚矽氧微粒子10a引起之應力緩和效果變不充分之傾向。
被覆層10b較好係以丙烯酸樹脂或其共聚物形成者。作為丙烯酸樹脂並無特別限定，而可舉例為公知之丙烯腈、丙烯醯胺、丙烯酸及其酯類、甲基丙烯酸及其酯類之共聚物。再者，作為丙烯酸樹脂之共聚物亦無特別限制，可舉例為一般使用之公知單體。自與作為黏著劑成分而添加之環氧樹脂、環氧樹脂硬化劑及薄膜形成性高分子之相溶性優異之方面而言，被覆層10b最好係以甲基丙烯酸甲酯及/或其共聚物形成者。
芯殼型聚矽氧微粒子10，以該芯殼型聚矽氧微粒子10之全質量作為基準，聚矽氧之含有率較好為40~90質量%，更好為50~80質量%。聚矽氧之含有率若未達40質量%，則有因聚矽氧微粒子10a引起之應力緩和效果不充分之傾向。另一方面，聚矽氧之含有率若超過90質量%，則有由被覆層10b對聚矽氧微粒子10a之被覆變得不均勻，有聚矽氧微粒子10a於黏著劑成分9中之分散性變得不充分之傾向。
至於芯殼型聚矽氧微粒子10之製造方法，可例示，有作為第一階段聚合之藉由乳化聚合合成芯部之聚矽氧微粒 子10a，接著有作為第二階段聚合，使聚矽氧微粒子10a與丙烯酸單體及起始劑混合並進行聚合，而於聚矽氧微粒子10a表面形成被覆層10b之方法。
又，芯殼型聚矽氧微粒子10可藉如上述方法合成，或者亦可為市面上獲得者。可自市面上獲得之芯殼型聚矽氧微粒子可舉例為例如GENIOPERL P系列(商品名，旭化成WACKER聚矽氧公司製)。
於調製黏著劑組成物之際，若使用芯殼型聚矽氧微粒子10，與使用未以被覆層10b被覆之聚矽氧微粒子之情形比較，有可製作可更安定地獲得對於電路連接體之應力緩和效果之黏著劑組成物之優點。其主因推測如下。亦即，由於含有丙烯酸樹脂之被覆層10b與環氧樹脂之親和性高，故可充分抑制於黏著劑組成物之調製過程中芯殼型聚矽氧微粒子10之凝集。其結果，認為係作為芯粒子之聚矽氧微粒子10a於黏著劑成分9中之凝集受到抑制，而可使聚矽氧微粒子10a於黏著劑成分9中充分維持高度分散狀態之故。
電路連接材料5之黏著劑組成物(黏著劑層8)中所含之聚矽氧微粒子10a之含有量，相對於黏著劑組成物100質量份較好為10~40質量份，更好為20~35質量份。若聚矽氧微粒子10a之含有量未達10質量份，則應力緩和之表現變得不充分，有無法充分減低翹曲之傾向。另一方面，若聚矽氧微粒子10a之含有量超過40質量份，則有聚矽氧微粒子10a於黏著劑成分9中之均一分散變困難之傾向，若聚 矽氧微粒子10a於電路構件之連接部分凝集，則有妨礙導電性而使連接電阻值變高之傾向。此外，有黏著劑組成物之流動性降低，黏著劑層8表面之黏著性降低之傾向。
接著，說明黏著劑成分9中所含之(a)環氧樹脂及(b)環氧樹脂硬化劑。
作為(a)環氧樹脂，舉例有雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、酚類酚醛型環氧樹脂、甲酚酚醛型環氧樹脂、雙酚A酚醛型環氧樹脂、雙酚F型酚醛型環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、縮水甘油酯型環氧樹脂、縮水甘油胺型環氧樹脂、乙內醯脲型環氧樹脂、異三聚氰酸酯型環氧樹脂、脂肪族鏈狀環氧樹脂等。該等環氧樹脂可經鹵化，亦可經氫化。該等環氧樹脂可單獨使用一種，或可組合兩種以上使用。
作為(b)環氧樹脂硬化劑，舉例有胺系、酚系、酸酐系、咪唑系、醯肼系、二氰二胺、三氟化硼-胺錯合物、鋶鹽、碘鹽、胺基醯亞胺等。該等中，由硬化性及使用壽命之觀點觀之，較好使用咪唑系硬化劑。作為咪唑系硬化劑，舉例有2-乙基-4-甲基咪唑、2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑等。該等可單獨或混合兩種以上使用，亦可與分解促進劑、抑制劑等混合使用。又，為了高水準地達成長的使用壽命及快速硬化性兩者，較好使用潛在性硬化促進劑，具體而言，較好使用咪唑與環氧樹脂之加成化合物(微膠囊型或加成型潛在性硬化劑等)。
(a)環氧樹脂之含有量，以黏著劑成分9之全質量為基 準，較好為3~50質量%，更好為10~30質量%。若(a)環氧樹脂之含有量未達3質量%，則硬化反應之進行變不充分，有難以獲得良好黏著強度或連接電阻值之傾向。另一方面，若超過50質量%，則黏著劑成分9之流動性降低，有縮短使用壽命之傾向。又，有電路連接體之連接部之連接電阻值變高之傾向。
(b)環氧樹脂硬化劑之含有量，以黏著劑成分9之全質量為基準，較好為0.1~60質量%，更好為1.0~20質量%。若(b)環氧樹脂硬化劑之含有量未達0.1質量%，則硬化反應之進行變不充分，有難以獲得良好黏著強度或連接電阻值之傾向。另一方面，若超過60質量%，則黏著劑成分9之流動性降低，有縮短使用壽命之傾向。又，有電路連接體之連接部之連接電阻值變高之傾向。
黏著劑成分9亦可進而含有薄膜形成性高分子。以黏著劑成分9之全質量為基準，薄膜形成性高分子之含有量，較好為2~80質量%，更好為5~70質量%，又更好為10~60質量%。作為薄膜形成性高分子，可使用聚苯乙烯、聚乙烯、聚乙烯縮丁醛、聚乙烯甲醛、聚醯亞胺、聚醯胺、聚酯、聚氯乙烯、聚苯醚、尿素樹脂、三聚氰胺樹脂、酚樹脂、二甲苯樹脂、聚異氰酸酯樹脂、苯氧基樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚酯胺基甲酸酯樹脂等。
(導電粒子)
導電粒子20A係分散於黏著劑成分9中。作為導電粒 子20A，舉例有例如Au、Ag、Pt、Ni、Cu、W、Sb、Sn、焊料等之金屬或碳之粒子。導電粒子20A之平均粒徑就分散性、導電性之觀點而言較好為1~18μm。
導電粒子20a之添加比例，相對於黏著劑層8中所含之黏著劑成分100體積份，較好為0.1~30體積份，更好為0.1~10體積份。此添加比例係隨著黏著劑組成物之用途而適當調整。導電粒子20A之添加比例若未達0.1體積份，則有對向電極間之連接電阻變高之傾向，若超過30體積份，則有鄰接電極間容易產生短路之傾向。
再者，形成黏著劑層8之黏著劑組成物中亦可含有填充劑、軟化劑、促進劑、抗老化劑、著色劑、難燃化劑、觸變劑、偶合劑、三聚氰胺樹脂、異氰酸酯類等。含有填充劑時，可獲得連接信賴性之提高而較佳。作為填充劑，較好為其最大直徑小於導電粒子之粒徑者。又，填充劑之含有量，較好在黏著劑組成物全體積為基準之5~60體積%之範圍內。若超過60體積%，則有發生連接信賴性及密著性較低之傾向。又，作為偶合劑，由提高黏著性之方面而言，較好為含有選自乙烯基、丙烯酸基、胺基、環氧基及異氰酸酯基所組成組群之一種以上之基之化合物。
<電路連接體>
接著，對使用電路連接材料5所製造之電路連接體加以說明。圖3係電路電極群間相互連接之電路連接體之概略剖面圖。圖3所示之電路連接體100具備相互對向之第一 電路構件30及第二電路構件40，第一電路構件30與第二電路構件40之間，設有將其等連接之連接部50a。
第一電路構件30具備有電路基板31及形成於電路基板31主面31a上之電路電極32。第二電路構件40具備有電路基板41及形成於電路基板41主面41a上之電路電極42。
作為電路構件之具體例，舉例有半導體晶片(IC晶片)、電阻體晶片、電容器晶片等之晶片零件。該等電路構件具備有電路電極，一般為具備有多數電路電極者。作為將上述電路構件加以連接之另一型態之電路構件之具體例，舉例有具有金屬配線之撓性帶、撓性印刷電路板、蒸鍍有銦錫氧化物(ITO)之玻璃基板等之電路基板。
主面31a及/或主面41a亦可經氮化矽、聚矽氧化合物及聚矽氧樹脂，以及感光性或非感光性之聚醯亞胺樹脂等之有機絕緣物質塗佈。主面31a及/或主面41a亦可為部分具有由上述材質構成之區域者。再者，電路基板31及/或電路基板41本身亦可為由上述材質所構成者。主面31a、41a可由一種上述材質構成亦可以兩種以上構成。藉由適當選擇黏著劑成分9之組成，亦可使具有由上述材質所構成之部分的電路基板群之間良好地連接。
各電路電極32、42表面可由選自金、銀、錫、釕、銠、鈀、鋨、銥、鉑及銦錫氧化物(ITO)所成群中所選出之至少一種所構成，亦可由兩種以上構成。又，電路電極32、42表面之材質可與所有電路電極相同亦可不同。
連接部50a具備有於黏著劑層8中所含之黏著劑成分9 之硬化物9A及分散於其中之導電粒子20A。因此，於電路連接體100中，對向之電路電極32與電路電極42藉由導電粒子20A電性連接。亦即，導電粒子20A與電路電極32、42兩者直接接觸。因此，電路電極32、42之間之連接電阻可充分減低，電路電極32、42之間可良好地電連接。另一方面，硬化物9A為具有電絕緣性者，可確保鄰接電路電極群間之絕緣性。因此，可使電路電極32、42間之電流流動順利進行，可充分發揮電路所具有之功能。
<電路連接體之製造方法>
接著，對電路連接體100之製造方法加以說明。圖4為藉由概略剖面圖顯示本發明之電路連接體之製造方法之一實施形態之步驟圖。本實施形態中，使電路連接材料5之黏著劑層8熱硬化，最終製造電路連接體100。
首先，將電路連接材料5切斷成特定長度同時以使黏著劑層8朝向下方載置於第一電路構件30之形成有電路電極32之面上(圖4(a))。此時，自黏著劑層8剝離基材6。
接著，於圖4(b)之箭頭A及B方向加壓，將黏著劑層8暫時連接於第一電路構件30上(圖4(c))。此時之壓力只要在不損及電路構件之範圍內，則無特別限制，但一般較好為0.1~3.0 MPa。且，亦可邊加熱邊加壓，加熱溫度為實質上不使黏著劑層8硬化之溫度。加熱溫度一般較好為50~100℃。該等加熱及加壓較好進行0.1~10秒之範圍。
接著，如圖4(d)所示，第二電路構件40以使第二電路 電極42朝向第一電路構件30側之方式載置於黏著劑層8上。接著，邊加熱黏著劑層8，邊對全體於圖4(d)之箭頭A及B方向加壓。此時之加熱溫度為可使黏著劑層8之黏著劑成分9硬化之溫度。加熱溫度較好為120~230℃，更好為140~210℃，又更好為160~200℃。加熱溫度若未達120℃，具有硬化速度變慢之傾向，若超過230℃則有易於進行不期望之副反應的傾向。加熱時間較好為0.1~30秒，更好為1~25秒，又更好為2~20秒。
藉由黏著劑成分9之硬化形成連接部50a，獲得如圖3所示之電路連接體100。連接條件係依據使用用途、黏著劑組成物、電路構件而適當選擇。又，作為黏著劑層8之黏著劑成分，添加藉由光可硬化者時，宜對黏著劑層8適當照射活性光線或能量線。作為活性光線，舉例有紫外線、可見光、紅外線等。作為能量線，舉例有電子束、X射線、γ射線、微波等。
以上，雖對本發明之較佳實施形態加以說明，但本發明並不限定於上述實施形態。本發明在不脫離其主旨之範圍內，可做各種變化。
例如，於上述實施形態中，雖例示含有導電粒子20A之黏著劑組成物，但依據所構裝之電路構件形狀等，黏著劑組成物亦可不含有導電粒子20A。又，用來替代導電粒子20A，亦可使用一導電粒子，其由具有導電性之核粒子與設在該核粒子表面上之複數個絕緣性粒子所構成。
圖5所示之導電粒子20B具備具有導電性之核粒子1及 設於該核粒子1表面上之複數個絕緣性粒子2。而核粒子1係由構成中心部份之基材粒子1a及設在該基材粒子1a表面上之導電層1b所構成。以下就導電粒子20B加以說明。
作為基材粒子1a之材質，舉例有玻璃、陶瓷、有機高分子化合物等。該等材質中，較好為可藉加熱及/或加壓變形者(例如玻璃、有機高分子化合物)。若基材粒子1a為變形者，則導電粒子20B由電路電極32、42押壓時，與電路電極之接觸面積增加。又，可吸收電路電極32、42表面之凹凸。因此，提高電路電極間之連接信賴性。
由上述般之觀點，作為構成基材粒子1a之材質較佳者，可為例如丙烯酸樹脂、苯乙烯樹脂、苯胍胺樹脂、聚矽氧樹脂、聚丁二烯樹脂或該等之共聚物以及使該等交聯者。基材粒子1a之粒子間可為相同或不同種類之材質，亦可為同一粒子僅使用單獨一種材質或可混合兩種以上之材質。
基材粒子1a之平均粒徑可依據用途等而適當設計，但較好為0.5~20μm，更好為1~10μm，又更好為2~5μm。若使用平均粒徑未達0.5μm之基材粒子製作導電粒子，則有發生粒子二次凝集，使鄰接之電路電極間之絕緣性不足之傾向，若使用超過20μm之基材粒子製作導電粒子，則有因其大粒子而引起鄰接電路電極間之絕緣性不足之傾向。
導電層1b為覆蓋基材粒子1a表面上所設之具有導電性之材質所構成之層。由充分確保導電性之觀點觀之，導電層1b較好被覆基材粒子1a之全部表面。
作為導電層1b之材質，舉例有例如金、銀、鉑、鎳、銅及該等之合金、含有錫之焊料等之合金，以及碳等具有導電性之非金屬。對於基材粒子1a，由於可藉由無電解電鍍加以被覆，故導電層1b之材質較好為金屬。又，為獲得充分之使用壽命，更好為金、銀、鉑或該等之合金，又更好為金。又，該等可單獨使用一種或組合兩種以上使用。
導電層1b之厚度可依據其使用之材質或用途等而適當設計，但較好為50~200nm，更好為80~150nm。厚度若未達50nm，則有無法獲得連接部非常低之電阻值之傾向。另一方面，超過200nm厚度之導電層1b有製造效率降低之傾向。
導電層1b可以一層或兩層以上構成。各情況下，由使用其所製作之黏著劑組成物之保存性之觀點觀之，核粒子1之表面層較好以金、銀、鉑或其等之合金所構成，以金構成者更佳。導電層1b係由金、銀、鉑或其等之合金(以下稱為「金等之金屬」)以一層所構成時，為了獲得連接部份有非常低的電阻值，其厚度較好為10~200nm。
另一方面，導電層1b的構成為兩層以上時，導電層1b之最外層較好以金等之金屬所構成，但最外層與基材粒子1a之間的層，亦可以含有鎳、銅、錫或該等之合金之金屬層所構成。此情況下，由構成導電層1b最外層之金等之金屬所構成之金屬層厚度，自黏著劑組成物保存性之觀點而言，較好為30~200nm。鎳、銅、錫或該等合金 會以氧化還原作用產生游離自由基。因此，若由金等之金屬所構成之最外層厚度未達30nm，則與具有自由基聚合性之黏著劑成分併用時，有難以充分防止游離自由基之影響之傾向。
至於在基材粒子1a表面上形成導電層1b之方法，舉例有無電解電鍍處理或物理性塗佈處理。從形成導電性層1b之容易性觀點觀之，較好藉由無電解電鍍處理在基材粒子1a表面上形成由金屬等構成之導電層1b。
絕緣性粒子2係由有機高分子化合物所構成。作為有機高分子化合物，較好為具有熱軟化性者。絕緣性粒子之較佳材料有例如聚乙烯、乙烯-乙酸共聚物、乙烯-(甲基)丙烯醯基共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物、聚酯、聚醯胺、聚胺基甲酸酯、聚苯乙烯、苯乙烯-二乙烯基苯共聚物、苯乙烯-異丁烯共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-(甲基)丙烯醯基共聚物、乙烯-丙烯共聚物、(甲基)丙烯酸酯系橡膠、苯乙烯-乙烯-丁烯共聚物、苯氧基樹脂、固形環氧樹脂等。該等可單獨使用一種亦可組合兩種以上使用。由粒度分佈之分散性、耐溶劑性及耐熱性之觀點觀之，苯乙烯-(甲基)丙烯醯基共聚物特別適合。做為製造絕緣性粒子2之方法，舉例有種晶聚合法等。
其中，(甲基)丙烯醯基聚合物意指丙烯醯基聚合物以及對應於其之甲基丙烯醯基聚合物，例如上述「乙烯-(甲基)丙烯醯基共聚物」意指「乙烯-丙烯醯基共聚物」 及與其對應之「乙烯-甲基丙烯醯基共聚物」。又所謂「(甲基)丙烯酸」意指「丙烯酸」以及與其對應之「甲基丙烯酸」。
構成絕緣性粒子2之有機高分子化合物之軟化點，較好為電路構件群間連接時之加熱溫度以上。軟化點若未達連接時之加熱溫度，則連接時會因絕緣性粒子2過度變形而有無法獲得良好電連接之傾向。
絕緣性粒子2之平均粒徑雖可對應用途等而適當設計，但較好為50~500nm，更好為50~400nm，又更好為100~300 nm。平均粒徑若未達50nm，則有鄰接之電路間絕緣性不足之傾向，另一方面，若超過500nm，則有難以同時達成連接部份非常低之初期電阻值及抑制電阻值之經時上升之傾向。
又，本發明之電路連接材料，不限定如上述實施形態之電路連接材料5般，於基材6上形成單層黏著劑層8之單層構造，亦可為於基材6上層合有複數黏著劑層之多層構造。多層構造之電路連接材料可藉由，將黏著劑成分及導電粒子之種類或其含有量不同之層，複數層層合而製造。例如，電路連接材料亦可為具備含有導電粒子之導電粒子含有層，與設置在該導電粒子含有層之至少一面上且不含有導電粒子之非導電粒子含有層者。
如圖6所示之電路連接材料15，具備兩層構造之黏著劑層7，及分別被覆該黏著劑層7之最外側兩面之基材6a、6b。電路連接材料15之黏著劑層7係由含有導電粒子之導 電粒子含有層7a及不含有導電粒子之非導電粒子含有層7b所構成。電路連接材料15可藉由在基材6a之表面上形成導電粒子含有層7a，另一方面在基材6b表面上形成非導電粒子含有層7b，將該等層使用以往公知之層合機加以貼合而製作。使用電路連接材料15之際，將基材6a、6b適宜地予以剝離。
依據電路連接材料15，於電路構件群間之接合時，可充分抑制因黏著劑成分流動引起之電路電極上之導電粒子個數減少。因此，藉由例如COG構裝或COF構裝在基板上連接IC晶片時，可充分確保IC晶片之金屬凸塊上之導電粒子之個數。此時，較好的是將具備IC晶片之金屬凸塊之面與非導電粒子含有層7b之間，以及在另一應構裝IC晶片之基板與導電粒子含有層7a之間，分別以互相抵接之方式配置黏著劑層7。
實施例 (實施例1)
如下述般製造具有導電性之核粒子。亦即，準備作為基材粒子之交聯聚苯乙烯粒子(總研化學製，商品名：SX系列，平均粒徑：4μm)，於該粒子表面上，藉由無電解電鍍處理設置Ni層(厚度0.08μm)。再者，於該Ni層之外側藉由無電解電鍍處理設置Au層(厚度0.03μm)，獲得具有由Ni層及Au層所構成之導電層之核粒子。
作為用以被覆核粒子表面之有機高分子化合物(絕緣 被覆)而準備交聯丙烯酸樹脂(總研化學製，商品名：MP系列)。將此交聯丙烯酸樹脂4克與核粒子20克導入混合機(hybridizer)(奈良機械製作所股份有限公司製，商品名：NHS系列)中，製作導電粒子。又，混合機之處理條件設為旋轉速度16000/分鐘，反應槽溫度60℃。
接著，使用雙酚F型環氧樹脂與9,9’-雙(4-羥基苯基)茀，合成玻璃轉移溫度為80℃之苯氧基樹脂。將此苯氧基樹脂50克溶解於溶劑中，調製固形份40質量%之溶液。又，作為溶劑，係使用甲苯與乙酸乙酯之混合溶劑(兩者之混合質量比=1：1)。
另一方面，準備具有表1之實施例1欄中所示之物性之芯殼型聚矽氧微粒子(旭化成WACKER聚矽氧公司製，商品名：GENIOPERL P22)(以下該芯殼型聚矽氧微粒子稱為「芯殼型聚矽氧微粒子A」)。又，芯殼型聚矽氧微粒子之芯粒子(聚矽氧微粒子)之平均粒徑如下列般測定。亦即，使用均質機將芯殼型聚矽氧微粒子100克與雙酚F型環氧樹脂300克加以混合，獲得兩者之混合物。藉由對含1質量%之此混合物之四氫呋喃溶液進行雷射粒徑解析，求得芯粒子之平均粒徑。
將芯殼型聚矽氧微粒子A 25質量份、苯氧基樹脂30質量份(固形份)、雙酚F型環氧樹脂30質量份(固形份)、含有微膠囊型潛在性硬化劑(咪唑系硬化劑)之液狀環氧樹脂40質量份(固形份)混合，獲得混合液。相對於該混合液100體積份中添加上述導電粒子5體積份，在溫度23℃攪拌 ，藉此獲得黏著劑組成物之溶液。
在藉由剝離處理劑(聚矽氧樹脂)施以表面處理之PET薄膜(帝人杜邦薄膜股份有限公司製，商品名：Purex，厚度：50μm)之面上，以塗佈器塗佈黏著劑組成物之溶液。隨後，將其藉由熱風乾燥(於80℃歷時5分鐘)，獲得被PET薄膜支持且厚度為10μm之導電粒子含有層。
又，將芯殼型聚矽氧微粒子A30質量份、苯氧基樹脂20質量份(固形份)、雙酚F型環氧樹脂40質量份(固形份)、含有微膠囊型潛在性硬化劑(咪唑系硬化劑)之液狀環氧樹脂40質量份(固形份)混合，獲得不含有導電粒子之黏著劑組成物之溶液。將該黏著劑組成物之溶液以塗佈器塗佈在藉由剝離處理劑(聚矽氧樹脂)施以表面處理之PET薄膜(帝人杜邦薄膜股份有限公司製，商品名：Purex，厚度：50μm)之面上。隨後，將其藉由熱風乾燥(於80℃歷時5分鐘)，獲得被PET薄膜支持之厚度15μm之非導電粒子含有層。
該等黏著薄膜彼此使用以往公知之層合機加以貼合。藉此，獲得圖6所示之兩層構成之電路連接材料。
(電路連接體之製作)
使用如上述製造之電路連接材料，將ITO基板(厚度0.7mm，表面電阻<20Ω/□)與IC晶片(厚度0.55mm)連接，形成電路連接體。IC晶片係使用具備凸塊面積2500μm2 (50μm×50μm)、間距100μm、高度20μm之金凸塊者。ITO 基板係使用於厚度1.1mm之玻璃板表面上蒸鍍ITO而形成者。
於IC晶片與ITO基板之間，介以電路連接材料，使用壓著裝置(東麗工程股份有限公司製，商品名：FC-1200)進行連接。具體而言，首先，剝離導電粒子含有層側之PET薄膜，以使導電粒子含有層與ITO基板抵接之方式將電路連接材料配置在ITO基板上。接著，使用壓著裝置，進行暫時壓著(溫度75℃，壓力1.0MPa進行2秒)。將非導電粒子含有層側之PET薄膜剝離後，以使金凸塊與非導電粒子含有層抵接之方式載置IC晶片。底座係使用石英玻璃，藉由在溫度200℃、壓力80MPa下加熱加壓5秒而獲得具備連接部之電路連接體。
(儲存彈性率之測定)
將本實施例所製作之兩層構成之電路連接材料在200℃加熱1小時使其硬化。自電路連接材料之硬化物切取被測定試料(寬5mm、長20mm、膜厚25μm)，如下述測定儲存彈性率。亦即，對於被測定試料之動態黏彈性，使用動態黏彈性測定裝置RASII(TA儀器公司製)，以升溫速度5℃/分鐘，頻率10Hz、振幅3μm、拉伸模式的條件加以測定。接著，自所得結果，求得40℃之儲存彈性率。
(翹曲量之測定)
關於構裝IC晶片後之ITO基板之翹曲量，使用非接 觸式雷射型3次元形狀測定裝置(KEYENCE製，商品名：LT-9000)予以測定。以IC晶片側朝向下方，ITO基板之背面朝向上方將電路連接體置於平坦台上。接著，測定ITO基板背面中心部，與距離於該ITO基板背面之IC晶片兩端5mm處之高度差。此高度差作為玻璃基板之翹曲量。
(初期連接電阻之測定)
使用電阻測定機(ADVANTEST股份有限公司製，商品名：Digital Multimeter)測定如上述製作之電路連接體之連接部之初期電阻。又，測定係於電極間流通1mA電流而進行。
(鄰接電極間之絕緣性評價)
使用電阻測定機(ADVANTEST股份有限公司製，商品名：Digital Multimeter)，以下列順序測定鄰接電極間之絕緣電阻。首先，對電路連接體之連接部施加50V之直流(DC)電壓1分鐘。接著，絕緣電阻之測定係對施加電壓後之連接部藉由兩端子測定法進行。又，上述電壓之施加，係使用電壓計(ADVANTEST股份有限公司製，商品名：ULTRA HIGH RESISTANCE METER)。
(連接信賴性之評價)
對於電路連接體之連接部的連接信賴性，藉由進行溫度循環試驗加以評價。溫度循環試驗，係藉由將電路連接 體收納至溫度循環槽(ETAC製，商品名：NT1020)內，自室溫降溫至-40℃，自-40℃升溫至100℃及自100℃降溫至室溫之溫度循環重複操作250次而進行。在-40℃及100℃之保持時間分別為30分鐘。溫度循環試驗後之連接部份之電阻測定，與初期電阻測定般同樣進行。
(界面剝離發生之有無評價)
以數位顯微鏡(KEYENCE製，商品名：VH-8000)觀察溫度循環試驗後之電路連接體，評價界面剝離發生之有無。具體而言，自電路連接體之玻璃基板側觀察電路連接體之連接部，確認玻璃基板上界面剝離之有無。
表3中顯示被測定試料(電路連接材料之硬化物)之於-50℃及100℃之儲存彈性率、於-50~100℃範圍內之被測定試料之儲存彈性率最大值及最小值，以及玻璃轉移溫度。又，表4中顯示ITO基板之翹曲量、連接電阻值、絕緣電阻值之測定結果。
(實施例2)
於形成導電粒子含有層之際，除了代替添加25質量份之芯殼型聚矽氧微粒子A，而改添加25質量份表1所示之芯殼型聚矽氧微粒子B，以及在形成非導電粒子含有層之際，代替添加30質量份之芯殼型聚矽氧微粒子A，而改添加30質量份芯殼型聚矽氧微粒子B以外，其餘與實施例1同樣地製作兩層構成之電路連接材料以及電路連接體。又 ，芯殼型聚矽氧微粒子B為旭化成WACKER聚矽氧公司製之GENIOPERL P52(商品名)。
(實施例3)
於形成導電粒子含有層之際，除添加40質量份之芯殼型聚矽氧微粒子A以外，其餘與實施例1同樣地製作兩層構成之電路連接材料以及電路連接體。
(實施例4)
於形成導電粒子含有層之際，除添加40質量份之芯殼型聚矽氧微粒子B以外，其餘與實施例2同樣地製作兩層構成之電路連接材料以及電路連接體。
(比較例1)
於製作兩層構成之電路連接材料之際，除了於各溶液中未添加具有交聯構造之芯殼型聚矽氧微粒子，而以表2所示之添加比例形成導電粒子含有層及非導電粒子含有層以外，其餘與實施例1同樣地製作兩層構成之電路連接材料以及電路連接體。
[產業上之可能利用性]
依據本發明，可充分減低電路連接體所產生之內部應力。
5,15‧‧‧電路連接材料
6,6a,6b‧‧‧基材
7,8‧‧‧黏著劑層
7a‧‧‧含有導電粒子層
7b‧‧‧非導電粒子含有層
9‧‧‧黏著劑成分
10‧‧‧芯殼型聚矽氧微粒子
10a‧‧‧聚矽氧微粒子
10b‧‧‧被覆層
20A,20B‧‧‧導電粒子
30‧‧‧第一電路構件
40‧‧‧第二電路構件
50a‧‧‧連接部
100‧‧‧電路連接體
圖1係顯示本發明之電路連接材料之一實施形態之剖面圖。
圖2係顯示芯殼型聚矽氧微粒子之剖面圖。
圖3係顯示於電路電極間使用本發明之電路連接材料，使電路電極群間連接之狀態之剖面圖。
圖4係藉由概略剖面圖顯示本發明之電路構件連接方法之一實施形態之步驟圖。
圖5係顯示導電粒子另一形態之剖面圖。
圖6係顯示本發明之電路連接材料之另一實施形態之剖面圖。
5‧‧‧電路連接材料
6‧‧‧基材
8‧‧‧黏著劑層
9‧‧‧黏著劑成分
10a‧‧‧聚矽氧微粒子
20A‧‧‧導電粒子

Claims (9)

  1. 一種電路連接材料，具備有薄膜狀基材，與由黏著劑組成物所構成且設置於前述基材之一面上之黏著劑層；前述黏著劑組成物，為使用於黏著電路構件群間並使各個電路構件所具有之電路電極群間進行電連接的COG構裝或COF構裝者，且含有環氧樹脂、咪唑系環氧樹脂硬化劑、芯殼型聚矽氧微粒子、及導電粒子；其中，該芯殼型聚矽氧微粒子具有芯粒子與被覆層，該芯粒子是由平均粒徑300nm以下的聚矽氧微粒子所形成，該被覆層由含丙烯酸樹脂之材料所形成且以被覆前述芯粒子之方式設置。
  2. 如申請專利範圍第1項之電路連接材料，其中，前述黏著劑組成物，以該黏著劑組成物之全質量為基準時，含有前述聚矽氧微粒子10至40質量%。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之電路連接材料，其中，前述芯殼型聚矽氧微粒子，以該芯殼型聚矽氧微粒子之全質量為基準時，聚矽氧之含有率為40至90質量%。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之電路連接材料，其中，將前述黏著劑組成物以溫度200℃下加熱1小時所得之硬化物，於40℃下之儲存彈性率為1至2GPa。
  5. 一種電路連接體，其具備 對向配置之一對電路構件與連接部；其中，該連接部是由申請專利範圍第1至4項中任一項之電路連接材料之前述黏著劑層之硬化物所得，介於前述一對電路構件之間，使各個電路構件所具有之電路電極群間進行電連接，以黏著該電路構件群間。
  6. 如申請專利範圍第5項之電路連接體，其中，前述一對電路構件的至少一方為IC晶片。
  7. 如申請專利範圍第5或6項之電路連接體，其中，前述一對電路構件所具有之各個電路電極之至少一方的表面，為由金、銀、錫、釕、銠、鈀、鋨、銥、鉑及銦錫氧化物中選出至少1種所構成者。
  8. 如申請專利範圍第5或6項之電路連接體，其中，與前述連接部抵接之前述一對電路構件的抵接面之至少一方，具有由氮化矽、聚矽氧化合物及感光性或非感光性聚醯亞胺樹脂所選出之至少1種以上之原料所構成之部份。
  9. 一種電路構件之連接方法，其先將申請專利範圍第1至4項中任一項之電路連接材料之前述黏著劑層介於對向配置之一對電路構件之間，並對全體進行加熱及加壓，而形成連接部，藉此可得到具備前述一對電路構件及前述連接部之電路連接體；其中，該連接部是由前述黏著劑組成物之硬化物所得，介於前述一對電路構件之間，使各個電路構件所具有之電路電極群間，以電連接方式黏著前述電路構件群。
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