JP6326867B2 - 接続構造体の製造方法及び接続構造体 - Google Patents

Description

本発明は、接続構造体の製造方法及び接続構造体に関する。

従来、例えば液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続や、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、或いはＦＰＣとプリント配線板との接続には、接着剤フィルム中に導電粒子を分散させた異方導電性フィルムが用いられている。また、半導体シリコンチップを基板に実装する場合にも、従来のワイヤーボンディングに代えて、半導体シリコンチップを基板に直接実装する、いわゆるチップオンガラス（ＣＯＧ）が行われており、ここでも異方導電性フィルムが用いられている。

近年では、電子機器の発達に伴い、配線の高密度化や回路の高機能化が進んでいる。その結果、接続電極間の間隔が例えば１５μｍ以下となるような接続構造体が要求され、接続部材のバンプ電極も小面積化されてきている。小面積化されたバンプ接続において安定した電気的接続を得るためには、十分な数の導電粒子がバンプ電極と基板側の回路電極との間に介在している必要がある。

このような課題に対し、例えば特許文献１，２では、異方導電性フィルム中の導電粒子を小径化して粒子密度を高める方法や、導電粒子を含む接着剤層と絶縁性の接着剤層との２層構造を有する異方導電性フィルムを用いる方法が行われている。また、例えば特許文献３，４では、異方導電性フィルム中の導電粒子の流動を妨げる壁や突起が基板に設けられ、バンプ電極と回路電極との間の導電粒子の捕捉効率の向上が図られている。さらに、特許文献５では、導電粒子の平均粒径等が規定されると共に、導電粒子が一定割合で基板側に偏在した接続構造体が開示されている。

特開平６−４５０２４号公報 特開２００３−４９１５２号公報 特開２０１０−０２７８４７号公報 特開２０１２−１９１０１５号公報 特開２０１１−１０９１５６号公報

しかしながら、上述した従来の手法では、バンプ電極間又は回路電極間に導電粒子が凝集し、絶縁性が損なわれる可能性があった。また、接着時の異方導電性フィルムの流動にばらつきが生じ、基板間の樹脂の充填ムラに起因して剥離や接続抵抗の低下といった問題が生じるおそれがあった。

本発明は、上記課題の解決のためになされたものであり、対向する回路部材間の接続信頼性の確保と、回路部材内の電極同士の絶縁性の確保とを両立できる接続構造体の製造方法及び接続構造体を提供することを目的とする。

上記課題の解決のため、本発明に係る接続構造体の製造方法は、バンプ電極が配列された第１の回路部材と、バンプ電極に対応する回路電極が配列された第２の回路部材とを、導電粒子が接着剤層中に分散されてなる異方導電性フィルムを介して接続する接続構造体の製造方法であって、バンプ電極及び回路電極は、隣接する列間で互いに位置が異なるように千鳥状に配列され、異方導電性フィルムは、導電粒子が一方面側に偏在しており、導電粒子と一方面との間の距離が０μｍより大きく１μｍ以下であり、かつ導電粒子の７０％以上が隣接する他の導電粒子と離間した状態となっており、異方導電性フィルムの一方面側が第２の回路部材側に向くように異方導電性フィルムを配置し、第１の回路部材と第２の回路部材とを熱圧着することを特徴としている。

この接続構造体の製造方法では、異方導電性フィルムの分散層において、導電粒子の７０％以上が隣接する他の導電粒子と離間した状態となっている。このため、回路部材の接続にあたって隣接する導電粒子同士の凝集が抑えられ、回路部材内の電極同士の絶縁性を良好に確保できる。また、この接続構造体の製造方法では、導電粒子Ｐが一方面側に偏在しており、導電粒子Ｐと一方面との間の距離が０μｍより大きく１μｍ以下となっており、異方導電性フィルム中の導電粒子の流動性が抑えられている。これに加え、第１の回路部材のバンプ電極及び第２の回路部材の回路電極が千鳥状に配列されているため、圧着時にバンプ電極及び回路電極が接着剤成分の流動を堰き止める作用を奏する。これにより、対向する回路部材の電極間での導電粒子の捕捉効率を向上でき、回路部材間の接続信頼性を確保できる。

また、バンプ電極間の間隔及び回路電極間の距離が５μｍ以上２０μｍ未満であることが好ましい。このようなバンプ電極及び回路電極の配置により、圧着時における導電粒子の流動性がより確実に抑えられ、対向する回路部材の電極間での導電粒子の捕捉効率を一層向上できる。

また、導電粒子の平均粒径が２．５μｍ以上６．０μｍ以下であり、導電粒子の密度が５０００個／ｍｍ^２以上５００００個／ｍｍ^２以下であることが好ましい。この範囲を満たすことにより、対向する回路部材間の接続信頼性の確保と、回路部材内の電極同士の絶縁性の確保とをより好適に両立できる。

また、本発明に係る接続構造体は、バンプ電極が配列された第１の回路部材と、バンプ電極に対応する回路電極が配列された第２の回路部材とが、導電粒子が分散されてなる異方導電性接着剤層によって接続された接続構造体であって、バンプ電極と回路電極との間の異方導電性接着剤層において、導電粒子の８０％以上が第２の回路部材の実装面から導電粒子の平均粒径の１８０％以下となる範囲に位置していることを特徴としている。

この接続構造体では、対向する回路部材間の接続信頼性の確保と、回路部材内の電極同士の絶縁性の確保とを両立できる。

本発明によれば、対向する回路部材間の接続信頼性の確保と、回路部材内の電極同士の絶縁性の確保とを両立できる。

本発明に係る接続構造体の一実施形態を示す模式的断面図である。 第１の回路部材におけるバンプ電極の配列の一例を示す模式的平面図である。 図１に示した接続構造体に用いられる異方導電性フィルムの一実施形態を示す模式的断面図である。 異方導電性フィルムの他の実施形態を示す模式的断面図である。 異方導電性フィルムの要部拡大模式図である。 図１に示した接続構造体の製造工程を示す模式的断面図である。 図６の後続の工程を示す模式的断面図である。 図４に示した異方導電性フィルムの製造工程を示す模式的断面図である。 従来製法における導電粒子の分散の様子を示す顕微鏡写真である。 本製法における導電粒子の分散の様子を示す顕微鏡写真である。 比較例における圧着時の導電粒子の流動の様子を示す模式的である。 実施例における圧着時の導電粒子の流動の様子を示す模式的である。 接続構造体の評価試験結果を示す図である。 実施例に係る接続構造体のＳＥＭ写真である。

以下、図面を参照しながら、本発明に係る接続構造体及び接続構造体の製造方法の好適な実施形態について詳細に説明する。
［接続構造体の構成］

図１は、本発明に係る接続構造体の一実施形態を示す模式的断面図である。同図に示すように、接続構造体１は、互いに対向する第１の回路部材２及び第２の回路部材３と、これらの回路部材２，３を接続する異方導電性フィルムの硬化物４とを備えて構成されている。

第１の回路部材２は、例えばテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）、プリント配線板、半導体シリコンチップ等である。第１の回路部材２は、本体部５の実装面５ａ側に複数のバンプ電極６を有している。バンプ電極６は、図２に示すように、例えば平面視で細長い長方形状をなしており、隣接する列間で互いに位置が異なるように千鳥状に配列されている。また、バンプ電極６，６間の間隔は、例えば５μｍ以上２０μｍ未満となっており、バンプ電極６の厚みは、例えば３μｍ以上１８μｍ未満となっている。バンプ電極６の形成材料には、例えばＡｕ等が用いられ、異方導電性フィルムの硬化物４に含まれる導電粒子Ｐよりも変形し易くなっている。なお、実装面５ａにおいて、バンプ電極６が形成されていない部分には、絶縁層が形成されていてもよい。なお、図２では、バンプ電極６が２列に配列されているが、配列数は３列以上であってもよい。

第２の回路部材３は、例えば液晶ディスプレイに用いられるＩＴＯ、ＩＺＯ、若しくは金属等で回路が形成されたガラス基板又はプラスチック基板、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）、セラミック配線板などである。第２の回路部材３は、図１に示すように、本体部７の実装面７ａ側にバンプ電極６に対応する複数の回路電極８を有している。回路電極８は、バンプ電極６と同様に例えば平面視で細長い長方形状をなしており、隣接する列間で互いに位置が異なるように千鳥状に配列されている。また、回路電極８，８間の間隔は、例えば５μｍ以上２０μｍ未満となっており、回路電極８の厚みは、例えば１００ｎｍ程度となっている。回路電極８の表面は、例えば金、銀、銅、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、及びインジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）から選ばれる１種或いは２種以上の材料で構成されている。なお、実装面７ａにおいても、回路電極８が形成されていない部分に絶縁層が形成されていてもよい。

異方導電性フィルムの硬化物４は、後述の異方導電性フィルム１１（図３参照）を用いて形成された層であり、導電粒子Ｐが一方面側に偏在した状態となっている。本実施形態では、導電粒子Ｐが偏在している一方面側が第２の回路部材３側に位置し、導電粒子Ｐが偏在していない他方面側が第１の回路部材２側に位置している。

なお、異方導電性フィルムの硬化物４は、導電性接着剤層１３を硬化してなる第１の領域２３と、絶縁性接着剤層１４を硬化してなる第２の領域２４を有していてもよい（図４参照）。この場合の実施形態では、第１の領域２３を第２の回路部材３側に位置させ、第２の領域２４を第１の回路部材２側に位置させればよい。ここでは、導電粒子Ｐが分散された層を導電性接着剤層と称し、導電粒子Ｐが分散されていない層を絶縁性接着剤層と称したが、両層を構成している接着剤成分自体は非導電性である。

導電粒子Ｐは、第２の回路部材３側に偏在した状態となっており、圧着によって僅かに扁平に変形した状態でバンプ電極６と回路電極８との間に介在している。バンプ電極６と回路電極８との間では、導電粒子Ｐの８０％以上が第２の回路部材３の実装面７ａから導電粒子Ｐの平均粒径の１８０％以下となる範囲に位置している。これにより、バンプ電極６と回路電極８との間の電気的な接続が実現されている。また、隣接するバンプ電極６，６間及び隣接する回路電極８，８間では、導電粒子Ｐが離間した状態となっており、隣接するバンプ電極６，６間及び隣接する回路電極８，８間の電気的な絶縁が実現されている。
［異方導電性フィルムの構成］

図３は、図１に示した接続構造体に用いられる異方導電性フィルムの一実施形態を示す模式的断面図である。また、図４は、異方導電性フィルムの他の実施形態を示す模式的断面図である。図３に示す例では、異方導電性フィルム１１は、一方面側に導電粒子Ｐが偏在かつ分散されており、剥離フィルム１２と一方面とが対峙するように構成されている。また、図４に示す例では、異方導電性フィルム１１は、剥離フィルム１２と、導電粒子Ｐが分散された接着剤層からなる導電性接着剤層１３と、導電粒子Ｐが分散されていない接着剤層からなる絶縁性接着剤層１４とがこの順で積層されて構成されていてもよい。

剥離フィルム１２は、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン等によって形成されている。剥離フィルム１２には、任意の充填剤を含有させてもよい。また、剥離フィルム１２の表面には、離型処理やプラズマ処理等が施されていてもよい。

異方導電性フィルム１１を形成する接着剤層は、いずれも、硬化剤、モノマー、及びフィルム形成材を含有している。エポキシ樹脂モノマーを用いる場合は、硬化剤として、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられる。硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化すると、可使時間が延長されるため、好適である。一方、アクリルモノマーを用いる場合は、硬化剤として、過酸化化合物、アゾ系化合物等の加熱により分解して遊離ラジカルを発生するものが挙げられる。

エポキシモノマーを用いた場合の硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、保存安定性等により適宜選定される。硬化剤は、高反応性の点から、エポキシ樹脂組成物とのゲルタイムが所定の温度で１０秒以内であることが好ましく、保存安定性の点から、４０℃で１０日間恒温槽に保管後にエポキシ樹脂組成物とのゲルタイムに変化がないことが好ましい。このような点から、硬化剤はスルホニウム塩であることが好ましい。

アクリルモノマーを用いた場合の硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、保存安定性等により適宜選定される。高反応性と保存安定性の点から、半減期１０時間の温度が４０℃以上かつ半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物又はアゾ系化合物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上かつ半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物又はアゾ系化合物がより好ましい。これらの硬化剤は、単独または混合して使用することができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。

エポキシモノマー及びアクリルモノマーのいずれを用いた場合においても、接続時間を１０秒以下とした場合、十分な反応率を得るために、硬化剤の配合量は、後述のモノマーと後述のフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．１質量部〜４０質量部とすることが好ましく、１質量部〜３５質量部とすることがより好ましい。硬化剤の配合量が０．１質量部未満では、十分な反応率を得ることができず、良好な接着強度や小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。一方、硬化剤の配合量が４０質量部を超えると、接着剤の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤の保存安定性が低下する傾向にある。

また、モノマーとしては、エポキシ樹脂モノマーを用いる場合は、エピクロルヒドリンとビスフェノールＡやビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ等から誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラックやクレゾールノボラックから誘導されるエポキシノボラック樹脂やグリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等を用いることができる。

アクリルモノマーを用いる場合は、ラジカル重合性化合物は、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であることが好ましい。かかるラジカル重合性化合物としては、（メタ）アクリレート、マレイミド化合物、スチレン誘導体等が挙げられる。また、ラジカル重合性化合物は、モノマー又はオリゴマーのいずれの状態でも使用することができ、モノマーとオリゴマーとを混合して使用してもよい。これらのモノマーは、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。

フィルム形成材は、上記の硬化剤及びモノマーを含む粘度の低い組成物の取り扱いを容易にする作用を有するポリマーである。フィルム形成材を用いることによって、フィルムが容易に裂けたり、割れたり、べたついたりすることを抑制し、取り扱いが容易な異方導電性フィルム１１が得られる。

フィルム形成材としては、熱可塑性樹脂が好適に用いられ、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリアクリル樹脂、ポリエステルウレタン樹脂等が挙げられる。さらに、これらのポリマー中には、シロキサン結合やフッ素置換基が含まれていてもよい。これらの樹脂は、単独あるいは２種類以上を混合して用いることができる。上記の樹脂の中でも、接着強度、相溶性、耐熱性、及び機械強度の観点から、フェノキシ樹脂を用いることが好ましい。

熱可塑性樹脂の分子量が大きいほどフィルム形成性が容易に得られ、また、異方導電性フィルムの流動性に影響する溶融粘度を広範囲に設定できる。熱可塑性樹脂の分子量は、重量平均分子量で５０００〜１５００００であることが好ましく、１００００〜８００００であることが特に好ましい。重量平均分子量を５０００以上とすることで良好なフィルム形成性が得られやすく、１５００００以下とすることで他の成分との良好な相溶性が得られやすい。

なお、本発明において、重量平均分子量とは、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ−８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ−８０２０
カラム：日立化成株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ

また、フィルム形成材の含有量は、硬化剤、モノマー、及びフィルム形成材の総量を基準として５重量％〜８０重量％であることが好ましく、１５重量％〜７０重量％であることがより好ましい。５重量％以上とすることで良好なフィルム形成性が得られやすく、また、８０重量％以下とすることで硬化性組成物が良好な流動性を示す傾向にある。

また、異方導電性フィルム１１を形成する接着剤層は、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤及びフェノール樹脂やメラミン樹脂、イソシアネート類等を更に含有していてもよい。

充填剤を含有する場合、接続信頼性の向上が更に期待できる。充填剤の最大径は、導電粒子の粒径未満であることが好ましく、充填剤の含有量は、接着剤層１００体積部に対して５体積部〜６０体積部であることが好ましい。６０体積部を超えると信頼性向上の効果が飽和することがあり、５体積部未満では添加の効果が少ない。

図５は、異方導電性フィルム１１の要部拡大模式図である。同図に示すように、異方導電性フィルム１１では、導電粒子Ｐが異方導電性フィルム１１の一方面側に偏在していると共に、導電粒子Ｐと一方面との間の距離Ｘが０μｍより大きく１μｍ以下となっている。このような形態をとることによって、圧着時に導電粒子Ｐの流動を抑制することが可能となり、バンプ電極６と回路電極８との間に捕捉される導電粒子Ｐの数を向上できる。

また、異方導電性フィルム１１において、導電粒子Ｐの７０％以上が隣接する他の導電粒子Ｐと離間した状態となっている。このような分散状態は、例えば、導電粒子Ｐを含有する固定用樹脂を剥離フィルム１２上に塗布した後に剥離フィルム１２を面内方向に伸張させて導電粒子Ｐを離間させる工程、インクジェット方式により導電粒子Ｐを含有するインクを吐出ノズルから接着剤上に吐出し接着剤中に導電粒子Ｐを均一に分散させる工程、或いは導電粒子Ｐを含有する接着剤を剥離フィルム１２上に塗工させるときに磁場印加を実施して導電粒子Ｐを離間させる工程などによって形成することができる。

導電粒子Ｐとしては、例えば金、銀、ニッケル、銅、はんだ等の金属粒子、これら金属で被覆された粒子、カーボン粒子等が挙げられるが、磁場印加工程による分散化を実施する観点では、ニッケルを含有する粒子が用いられる。一般的にニッケルは強磁性体であり、外部磁場によって磁化することが知られており、ニッケルを用いることが導電性及び磁場印加による分散性を両立できる点で有意である。また、導電粒子Ｐの保存安定性を得るため、導電粒子Ｐの表層は、ニッケルではなく、金、銀のような白金属の貴金属類としてもよい。また、ニッケルの表面をＡｕ等の貴金属類で被覆してもよい。さらに、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等を上記金属等の導電物質で被覆したものを用いてもよく、この場合にもニッケル層を設けて多層構造とすることも可能である。

また、ニッケルの磁性は、ニッケルめっき中に含有するリン濃度に影響されるため、磁場による導電粒子Ｐの分散に必要な磁性は適時調整することが好ましい。導電粒子Ｐの磁性は、例えば試料振動型磁力計（ＶＳＭ：Ｖｉｂｒａｔｉｎｇ Ｓａｍｐｌｅ Ｍａｇｎｅｔｍｅｔｅｒ）によって飽和磁化を測定することが可能である。外部磁場によって導電粒子Ｐを分散するためには、ＶＳＭ測定にて飽和磁化が５．０ｅｍｕ／ｇ〜５０ｅｍｕ／ｇの範囲であることが好ましい。５．０ｅｍｕ／ｇ未満であると、磁場を印加しても導電粒子Ｐの分散を行うことができない場合がある。一方、５０ｅｍｕ／ｇを超えると、導電粒子Ｐの磁化が大きくなりすぎて、導電粒子Ｐが互いに結合し、導電粒子Ｐの分散性が低下する場合がある。

導電粒子Ｐの平均粒径は、２．５μｍ以上６．０μｍ以下であることが好ましい。導電粒子Ｐの平均粒径が２．５μｍ未満である場合には、導電粒子Ｐが凝集し易くなるため、導電粒子Ｐを導電性接着剤層１３に良好に分散することが困難となり、導電粒子Ｐの平均粒径が６．０μｍを超える場合には、接続構造体１の隣接する回路電極８，８間での絶縁性が低下するおそれがある。導電粒子Ｐの良好な分散性を得るためには、導電粒子Ｐの平均粒径は、２．７μｍ以上であることがより好ましく、３μｍ以上であることが更に好ましい。一方、接続構造体１の隣接する回路電極８，８間での絶縁性の確保の観点から、導電粒子Ｐの平均粒径は、５．５μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以下であることが更に好ましい。

導電粒子Ｐの配合量は、導電性接着剤層の導電粒子Ｐ以外の成分１００体積部に対して１体積部〜１００体積部とすることが好ましい。導電粒子Ｐが過剰に存在することによる隣接する回路電極８，８の短絡を防止する観点から、導電粒子Ｐの配合量は、１０体積部〜５０体積部とすることがより好ましい。さらに、導電粒子の平均粒径が２．５μｍ以上６．０μｍ以下の範囲において、導電粒子の粒子密度が５０００個／ｍｍ^２以上５００００個／ｍｍ^２以下であることが好ましい。この場合、導電粒子Ｐの分散性と隣接する回路電極８，８間での絶縁性とをより好適に両立できる。
［接続構造体の製造方法］

図６は、図１に示した接続構造体の製造工程を示す断面図である。接続構造体１の形成にあたっては、まず、異方導電性フィルム１１から剥離フィルム１２を剥離し、導電粒子Ｐが偏在する異方導電性フィルム１１の一方面側が実装面７ａと対向するようにして異方導電性フィルム１１を第２の回路部材３上にラミネートする。次に、図７に示すように、バンプ電極６と回路電極８とが対向するように、異方導電性フィルム１１がラミネートされた第２の回路部材３上に第１の回路部材２を配置する。そして、異方導電性フィルム１１を加熱しながら第１の回路部材２と第２の回路部材３とを厚み方向に加圧する。

これにより、異方導電性フィルム１１の接着剤成分が流動し、バンプ電極６と回路電極８との距離が縮まって導電粒子Ｐが噛合した状態で、異方導電性フィルム１１が硬化する。異方導電性フィルム１１の硬化により、バンプ電極６と回路電極８とが電気的に接続され、かつ隣接するバンプ電極６，６同士及び隣接する回路電極８，８同士が電気的に絶縁された状態で異方導電性フィルムの硬化物４が形成され、図１に示した接続構造体１が得られる。得られた接続構造体１では、異方導電性フィルムの硬化物４によってバンプ電極６と回路電極８との間の距離の経時的変化が十分に防止されると共に、電気的特性の長期信頼性も確保できる。

なお、異方導電性フィルム１１の加熱温度は、硬化剤において重合活性種が発生し、重合モノマーの重合が開始される温度である。この加熱温度は、例えば８０℃〜２００℃であり、好ましくは１００℃〜１８０℃である。また、加熱時間は、例えば０．１秒〜３０秒、好ましくは１秒〜２０秒である。加熱温度が８０℃未満であると硬化速度が遅くなり、２００℃を超えると望まない副反応が進行しやすい。また、加熱時間が０．１秒未満では硬化反応が十分に進行せず、３０秒を超えると硬化物の生産性が低下し、更に望まない副反応も進みやすい。
［異方導電性フィルムの製造方法］

異方導電性フィルム１１は、導電粒子Ｐを含有する固定用樹脂を剥離フィルム１２上に塗布した後、剥離フィルムを面内方向に伸張させて導電粒子Ｐを離間させるようにしてもよい。この方法では、固定用樹脂に導電粒子Ｐを単層に充填し、固定用樹脂の凝集を起こさせながら延伸を行い、凝集力と延伸力のバランスを取ることによって導電粒子Ｐを固定用樹脂で連結できる。固定用樹脂として架橋ポリマーを用いる場合は、未架橋の状態で延伸し、その後に熱や光を用いて架橋することが好ましい。固定用樹脂で連結された導電粒子Ｐを絶縁性接着剤中に埋め込む方法としては、剥離可能な基材上に形成された絶縁性接着剤上に固定用樹脂で連結された導電粒子Ｐを重ね、熱ロールやラミネーターを用いて絶縁性接着剤中に埋め込む方法が挙げられる。

さらに、インクジェット方式により、導電粒子Ｐを含有するインクを吐出ノズルから絶縁性接着剤上に吐出し、絶縁性接着剤中に導電粒子Ｐを均一に分散させることで異方導電性フィルム１１を作製することも可能である。

また、フィルム塗布工程と、これに続く磁場印加工程とによって異方導電性フィルム１１を作製することが可能である。これらの工程では、導電粒子Ｐが分散された接着剤ペーストを離型フィルムに塗布し、ペーストが乾燥する前に離型フィルムの厚さ方向に磁場を印加する。磁場の印加により隣接する導電粒子Ｐを分散することで、異方導電性フィルム１１が得られる。

さらに、導電性接着剤層１３と絶縁性接着剤層１４から構成される異方導電性フィルム１１を作製する場合には、導電粒子Ｐの平均粒径と導電性接着剤層１３の厚みとの関係について、導電性接着剤層１３の厚みが導電粒子Ｐの平均粒径の０．６倍以上１．０倍未満であることが好ましい。導電性接着剤層１３の厚みが導電粒子Ｐの平均粒径に対して０．６倍未満となる場合、導電粒子Ｐの粒子密度が低下し、バンプ電極６と回路電極８との間の接続不良が生じるおそれがある。また、導電性接着剤層１３の厚みが導電粒子Ｐの平均粒径に対して１．０倍以上となる場合、隣接する導電粒子Ｐ，Ｐ同士が凝集し、隣接する回路電極８，８間での短絡が生じるおそれがある。より良好な分散性を得るためには、導電性接着剤層１３の厚みが導電粒子Ｐの平均粒径に対して０．７倍以上０．９倍以下であることが好ましい。また、導電性接着剤層１３の厚みは、１．５μｍ以上６．０μｍ以下であることが好ましい。

このような関係を満たす場合、導電粒子Ｐの一部は、絶縁性接着剤層１４側に突出した状態となっており、隣り合う導電粒子Ｐ，Ｐの離間部分には、導電性接着剤層１３と絶縁性接着剤層１４との界面が位置する。また、導電粒子Ｐは、導電性接着剤層１３における絶縁性接着剤層１４の反対面（すなわち剥離フィルム１２側の面）には露出しておらず、反対面は平坦面となる。

一方、絶縁性接着剤層１４の厚みは、適宜設定可能である。導電性接着剤層１３及び絶縁性接着剤層１４の厚みの合計は、例えば５μｍ〜３０μｍとなっている。また、通常、導電性接着剤層１３及び絶縁性接着剤層１４の厚みの合計と、接続構造体１における第１の回路部材２の実装面５ａから第２の回路部材３の実装面７ａまでの距離との差は、０μｍ〜１０μｍであることが好ましい。回路部材２，３間を異方導電性フィルムの硬化物４で充填する観点からは、上記の差を０．５μｍ〜８．０μｍとすることが好ましく、１．０μｍ〜５．０μｍとすることがより好ましい。

差が０μｍ未満となる場合、第１の回路部材２と第２の回路部材３との間が異方導電性フィルムの硬化物４で充填されなくなるおそれがあり、剥離や耐湿試験後の接続信頼性の低下の要因となる。一方、差が１０μｍを超える場合、第１の回路部材２及び第２の回路部材３の圧着時に、樹脂の排除が不十分となり、バンプ電極６と回路電極８との間の導通が取れなくなる可能性がある。

導電性接着剤層１３の形成の後、図８に示すように、別途作成した絶縁性接着剤層１４を導電性接着剤層１３上にラミネートする。これにより、図４に示した異方導電性フィルム１１が得られる。なお、絶縁性接着剤層１４のラミネートには、例えばホットロールラミネータを用いることができる。また、ラミネートに限られず、絶縁性接着剤層１４の材料となる接着剤ペーストを導電性接着剤層１３上に塗布・乾燥してもよい。

以上説明したように、この接続構造体の製造方法では、異方導電性フィルム１１において、導電粒子Ｐの７０％以上が隣接する他の導電粒子Ｐと離間した状態となっている。このため、第１の回路部材２と第２の回路部材３との接続にあたって、隣接する導電粒子Ｐ，Ｐ同士の凝集が抑えられ、隣接するバンプ電極６，６間及び隣接する回路電極８，８間の絶縁性を良好に確保できる。また、この接続構造体の製造方法では、異方導電性フィルム１１において導電粒子Ｐが一方面側に偏在しており、導電粒子Ｐと一方面との間の距離が０μｍより大きく１μｍ以下であるため、異方導電性フィルム１１中の導電粒子Ｐの流動性が抑えられている。これに加え、第１の回路部材２のバンプ電極６及び第２の回路部材３の回路電極８が千鳥状に配列されているため、圧着時にバンプ電極６及び回路電極８が接着剤成分の流動を堰き止める作用を奏する。これにより、バンプ電極６と回路電極８との間での導電粒子Ｐの捕捉効率を向上でき、第１の回路部材２と第２の回路部材３との間の接続信頼性を確保できる。

図９は、従来製法における導電粒子の分散の様子を示す顕微鏡写真であり、図１０は、本製法における導電粒子の分散の様子を示す顕微鏡写真である。図９に示すように、従来製法では、隣接する導電粒子と離間した導電粒子も散在しているものの、大多数の導電粒子が隣接する導電粒子と接触・凝集した状態となっている。これに対し、図１０に示すように、本製法では、７０％以上の導電粒子が隣接する導電粒子と離間した状態を保持している。

なお、本実施形態では、磁場印加工程と乾燥工程とを組み合わせることによって導電粒子の分散状態を形成しているが、分散状態の形成には他の手法を用いることもできる。例えば導電粒子を含有する接着剤ペーストを剥離フィルム上に塗布した後、剥離フィルムを面内方向に伸張させて導電粒子を離間させるようにしてもよい。

また、図１１は、比較例における圧着時の導電粒子の流動の様子を示す模式図であり、図１２は、実施例における圧着時の導電粒子の流動の様子を示す模式図である。図１１に示すように、バンプ電極及び回路電極が一列に配列されている場合、圧着の際に異方導電性フィルム中の接着剤成分が流動し、これに伴ってバンプ電極と回路電極との間に存在していた導電粒子が電極間、及び電極間から回路部材の外方に向かって流動する。したがって、バンプ電極と回路電極との間での導電粒子の捕捉効率が低下することとなる。

一方、図１２に示すように、バンプ電極及び回路電極が千鳥状に配列されている場合、圧着によって異方導電性フィルム中の接着剤成分が流動しようとするものの、流動経路上に隣接するバンプ電極及び回路電極が存在するため、バンプ電極及び回路電極が接着剤成分の流動が堰き止められ、結果として異方導電性フィルムの大部分で導電粒子の流動が抑制される。したがって、バンプ電極と回路電極との間の導電粒子が電極間及び電極間から回路部材の外方に流動してしまうことが抑えられ、バンプ電極と回路電極との間での導電粒子の捕捉効率を十分に確保できる。
［実施例］

以下、本発明の実施例及び比較例について説明する。
（フェノキシ樹脂ａの合成）

４，４’−（９−フルオレニリデン）−ジフェノール４５ｇ（シグマアルドリッチジャパン株式会社製）、及び３，３’，５，５’−テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５０ｇ（三菱化学株式会社製：ＹＸ−４０００Ｈ）を、ジムロート冷却管、塩化カルシウム管、及び攪拌モーターに接続されたテフロン攪拌棒を装着した３０００ｍＬの３つ口フラスコ中でＮ−メチルピロリドン１０００ｍＬに溶解して反応液とした。これに炭酸カリウム２１ｇを加え、マントルヒーターで１１０℃に加熱しながら攪拌した。３時間攪拌後、１０００ｍＬのメタノールが入ったビーカーに反応液を滴下し、生成した沈殿物を吸引ろ過することによってろ取した。ろ取した沈殿物をさらに３００ｍＬのメタノールで３回洗浄して、フェノキシ樹脂ａを７５ｇ得た。

その後、フェノキシ樹脂ａの分子量を東ソー株式会社製高速液体クロマトグラフＧＰ８０２０を用いて測定した（カラム：日立化成株式会社製ＧｅｌｐａｋＧＬ−Ａ１５０Ｓ及びＧＬＡ１６０Ｓ、溶離液：テトラヒドロフラン、流速：１．０ｍｌ／分）。その結果、ポリスチレン換算でＭｎ＝１５７６９、Ｍｗ＝３８０４５、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４１３であった。
（異方導電性フィルムの作製）

導電性接着剤層用の接着剤ペーストの形成にあたって、フェノキシ樹脂ａ５５質量部、エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製：ｊＥＲ８２８）４５質量部、熱潜在性硬化剤として４−ヒドロキシフェニルメチルナフチルメチルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネートを固形分で５質量部を、溶剤であるトルエン１００質量部に溶解させた。

次に、直径３μｍのポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を設け、このニッケル層の外側に厚み０．０２μｍの金属層を設け、平均粒径３μｍ、比重２．５の導電粒子を作製し、この導電粒子を８０質量部で樹脂組成物に配合した。そして、この接着剤ペーストを、片面に離型処理（中剥離処理）が施された厚み５０μｍのＰＥＴ樹脂フィルムにナイフコーターを用いて塗布し、磁場印加と共に７０℃で５分間熱風乾燥することにより、厚みが２．６μｍの導電性接着剤層を得た。

次に、絶縁性接着剤層用の接着剤ペーストの形成にあたって、Ｍｗ５００００・Ｔｇ７０℃のフェノキシ樹脂ｂを５５質量部、エポキシ樹脂（三菱化学株式会社製：ｊＥＲ８０７）４５質量部、熱潜在性硬化剤として４−ヒドロキシフェニルメチルナフチルメチルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネートを固形分で５質量部を、溶剤であるトルエン１００質量部に溶解させた。そして、得られた接着剤ペーストを、片面に離型処理が施された厚み５０μｍのＰＥＴ樹脂フィルムにナイフコーターを用いて塗布し、７０℃で５分間熱風乾燥することにより、厚み１６μｍの絶縁性接着剤層を形成した。その後、導電性接着剤層と絶縁性接着剤層とを５０℃に加熱してホットロールラミネータで貼り合わせ、厚みが１９μｍの異方導電性フィルムＡを得た。

また、導電性接着剤層の形成にあたって、磁場印加を行わない点以外は上記と同様にして異方導電性フィルムＢを得た。さらに、導電性接着剤層の形成にあたって、導電粒子の配合を２５質量部とし、磁場印加を行わずに厚み６μｍの導電性接着剤層を形成すると共に、絶縁性接着剤層の厚みを１２μｍとして異方導電性フィルムＣを得た。
（異方導電性フィルム中の導電粒子の密度算出）

異方導電性フィルムＡ〜Ｃについて、２５０００μｍ^２当たりの導電粒子数を２０か所で実測し、その平均値を１ｍｍ^２に換算した。その結果、異方導電性フィルムＡ及びＢ中の導電粒子の密度は、２６０００個／ｍｍ^２であった。一方、異方導電性フィルムＣ中の導電粒子の密度は、５５０００個／ｍｍ^２であった。
（導電粒子の単分散率の評価）

異方導電性フィルムＡ〜Ｃについて、導電粒子の単分散率（導電粒子が隣接する他の導電粒子と離間した状態（単分散状態）で存在している比率）を評価した。単分散率は、単分散率（％）＝（２５００μｍ^２中の単分散状態の導電粒子数／２５００μｍ^２中の導電粒子数）×１００、を用いて求められる。導電粒子の実測には、金属顕微鏡を用いた。その結果、異方導電性フィルムＡでは、単分散率が８７％となっているのに対し、異方導電性フィルムＢでは、単分散率が３６％にとどまった。また、異方導電性フィルムＣでは、単分散状態で存在する導電粒子と凝集している導電粒子との判別が困難であり、単分散率を評価できなかった。
（実施例１）

まず、第１の回路部材として、バンプ電極を２列で千鳥状に配列したＩＣチップ（外形２ｍｍ×２０ｍｍ、厚み０．３ｍｍ、バンプ電極の大きさ７０μｍ×１５μｍ、バンプ電極間スペース１５μｍ、バンプ電極厚み１５μｍ）を準備した。また、第２の回路部材として、ガラス基板（コーニング社製：＃１７３７、３８ｍｍ×２８ｍｍ、厚み０．３ｍｍ）の表面にＩＴＯの配線パターン（パターン幅２０μｍ、電極間スペース１０μｍ）を形成したものを準備した。

ＩＣチップとガラス基板との接続には、セラミックヒータからなるステージ（１５０ｍｍ×１５０ｍｍ）及びツール（３ｍｍ×２０ｍｍ）から構成される熱圧着装置を用いた。そして、異方導電性フィルムＡ（２．５ｍｍ×２５ｍｍ）の導電性接着剤層上の剥離フィルムを剥離し、導電性接着剤層側の面をガラス基板に８０℃・０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ^２）の条件で２秒間加熱及び加圧して貼り付けた。

次に、異方導電性フィルムの絶縁性接着剤層上の剥離フィルムを剥離し、ＩＣチップのバンプ電極とガラス基板の回路電極との位置合わせを行った後、異方導電性フィルムの実測最高到達温度１７０℃、及びバンプ電極での面積換算圧力７０ＭＰａの条件で５秒間加熱及び加圧して絶縁性接着剤層をＩＣチップに貼り付け、実施例１に係る接続構造体を得た。
（実施例２）

ＩＣチップのバンプ電極の大きさを７０μｍ×１２μｍとし、バンプ電極間スペースを１２μｍとし、ガラス基板のＩＴＯ配線パターンをパターン幅１４μｍ、電極間スペース７μｍとした以外は実施例１と同様にして実施例２に係る接続構造体を得た。
（実施例３）

ＩＣチップのバンプ電極の大きさを１００μｍ×１５μｍとした以外は実施例１と同様にして実施例３に係る接続構造体を得た。
（実施例４）

ＩＣチップのバンプ電極の大きさを１００μｍ×１２μｍとし、バンプ電極間スペースを１２μｍとした以外は実施例２と同様にして実施例４に係る接続構造体を得た。
（実施例５）

ＩＣチップのバンプ電極を３列で千鳥状に配置したほか、バンプ電極の大きさを１００μｍ×１５μｍとした以外は実施例１と同様にして実施例５に係る接続構造体を得た。
（比較例１）

異方導電性フィルムＢを使用した以外は実施例３と同様にして比較例１に係る接続構造体を得た。
（比較例２）

ＩＣチップのバンプ電極の配列を一列としたほか、バンプ電極の大きさを１００μｍ×２６μｍとし、バンプ電極間スペースを１２μｍとした以外は実施例１と同様にして比較例２に係る接続構造体を得た。
（比較例３）

異方導電性フィルムＣを使用した以外は実施例３と同様にして比較例３に係る接続構造体を得た。
（導電粒子の捕捉率及び抵抗特性の評価）

実施例１〜５及び比較例１〜３の各異方導電性フィルムを用いて得られた接続構造体において、バンプ電極と回路電極との間の導電粒子の捕捉率、バンプ電極と回路電極との間の抵抗値、及び隣接する回路電極間の絶縁抵抗を評価した。捕捉率は、異方導電性フィルム中の導電粒子の密度に対するバンプ電極上の導電粒子の密度の比であり、捕捉率（％）＝（バンプ電極上の導電粒子数の平均／バンプ電極面積／異方導電性フィルムの単位面積当たりの導電粒子数）×１００、によって求められる。

また、抵抗値の評価は、四端子測定法にて実施し、１４箇所の測定の平均値を用いた。測定にはマルチメータ（ＥＴＡＣ社製：ＭＬＲ２１）を用いた。また、絶縁抵抗の評価では、実施例１〜５及び比較例１〜３の各異方導電性フィルムを用いて得られた接続構造体に５０Ｖの電圧を印加し、計１４４０か所の回路電極間の絶縁抵抗を一括で測定した。絶縁抵抗については、１０^９Ωより大きい場合をＡ判定、１０^８Ω以上１０^９Ω未満の場合をＢ判定、１０^８Ω未満の場合をＣ判定とした。

図１３は、評価試験結果を示す図である。同図に示すように、実施例１〜５に係る接続構造体では、導電粒子の捕捉率が６０％前後であり、抵抗値及び絶縁抵抗が共に良好であった。一方、比較例１に係る接続構造体では、導電粒子の単分散率が小さいため、導電粒子の捕捉率は実施例１〜５と同等に得られたものの、絶縁抵抗が実施例１〜５に比べて低下した。また、比較例２では、バンプ電極を一列に配置した結果、導電粒子の捕捉率及び絶縁抵抗が実施例１〜５に比べて低下した。また、比較例３では、導電粒子の単分散性が更に低い異方導電性フィルムＣを用いた結果、導電粒子の捕捉率及び絶縁抵抗が比較例２に比べて更に低下した。

図１４は、実施例に係る接続構造体の断面観察図である。同図に示すように、実施例１の接続構造体では、ＩＣチップと、ガラス基板との間に位置する導電粒子５個中４個が、ガラス基板から４．２μｍ以内（平均粒子径の１８０％以下）となる範囲に位置している。

１…接続構造体、２…第１の回路部材、３…第２の回路部材、６…バンプ電極、７ａ…実装面、８…回路電極、１１…異方導電性フィルム、Ｐ…導電粒子。

Claims (3)

1. バンプ電極が配列された第１の回路部材と、前記バンプ電極に対応する回路電極が配列された第２の回路部材とを、導電粒子が接着剤層中に分散されてなる異方導電性フィルムを介して接続する接続構造体の製造方法であって、
   前記バンプ電極及び前記回路電極は、隣接する列間で互いに位置が異なるように千鳥状に配列され、
   前記異方導電性フィルムは、前記導電粒子が一方面側に偏在しており、前記導電粒子と前記一方面との間の距離が０μｍより大きく１μｍ以下であり、かつ、前記導電粒子が磁場の印加によって前記接着剤層中に分散されることにより前記導電粒子の７０％以上が隣接する他の導電粒子と離間した状態となっており、
   前記異方導電性フィルムは、前記導電粒子が分散されている導電性接着剤層と、前記導電粒子が分散されていない絶縁性接着剤層と、を有しており、
   前記導電性接着剤層の厚みは、前記導電粒子の平均粒径の０．６倍以上かつ１．０倍未満であり、
   前記異方導電性フィルムの前記一方面側が前記第２の回路部材側に向くように前記異方導電性フィルムを配置し、前記第１の回路部材と前記第２の回路部材とを熱圧着することを特徴とする接続構造体の製造方法。
2. 前記バンプ電極間の間隔及び前記回路電極間の距離が５μｍ以上２０μｍ未満であることを特徴とする請求項１記載の接続構造体の製造方法。
3. 前記導電粒子の平均粒径が２．５μｍ以上６．０μｍ以下であり、導電粒子の密度が５０００個／ｍｍ^２以上５００００個／ｍｍ^２以下であることを特徴とする請求項１又は２記載の接続構造体の製造方法。