TW201708396A

TW201708396A - 導熱性組成物

Info

Publication number: TW201708396A
Application number: TW105115752A
Authority: TW
Inventors: 平川大悟; 高梨正則
Original assignee: 邁圖高新材料日本合同公司
Priority date: 2015-05-22
Filing date: 2016-05-20
Publication date: 2017-03-01
Also published as: JPWO2016190189A1; CN107532001B; KR102544366B1; US20180134938A1; JP6223591B2; TWI714587B; EP3299420A1; KR20180011081A; WO2016190189A1; CN107532001A; EP3299420A4

Abstract

本發明係提供一種熱傳導率良好且黏度低塗布容易的導熱性組成物。本發明之導熱性組成物，含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷，前述(A)成分之球狀導熱性填充劑為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，前述混合物為摻合30質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的填充劑而成。

Description

導熱性組成物

發明領域

本發明是有關於一種可作為放熱材料使用的導熱性組成物以及使用了該組成物的放熱材料。

發明背景

隨著電子機器年年高積體化和高速化，用於熱對策之放熱材料的需求亦正升高中。

日本專利公開案第62-43493號公報中，記載一種導熱性與電絕緣性良好的導熱性聚矽氧潤滑脂之發明。作為賦與導熱性的成分，係記載使用粒徑0.01~100μm之氮化硼(2頁右下欄)，惟在實施例中是使用粒度1~5μm的氮化硼。

於日本專利公開案第2003-176414號公報中，記載一種導熱性聚矽氧組成物之發明。作為賦與導熱性之成分，係記載(B)平均粒徑0.1~100μm並宜為20~50μm的低熔點金屬粉末(段落編號0011)、(D)填充劑(段落編號0014)。

日本專利公開案第2003-218296號公報中，記載一種包含聚矽氧樹脂、導熱性填充劑的聚矽氧樹脂組成物之發明。作為導熱性填充劑，係記載低熔點金屬粉末、平均粒徑0.1~100μm且宜為20~50μm的鋁粉末、氧化鋅粉末，氧化鋁粉末等(段落編號0017~0021)。

日本專利公開案第2003-301189號公報中，記載一種放熱性聚矽氧潤滑脂組成物之發明。作為導熱性填充劑，係記載使用平均粒徑為0.1~100μm且宜為1~20μm之範圍之物(段落編號0012、0013)。

而在第2005-112961號公報中，記載一種硬化性有機聚矽氧烷組成物之發明。記載了使用平均粒徑為0.1~100μm且宜為1~20μm的導熱性填充劑(段落編號0030~0032)

於日本專利公開案第2007-99821號公報中，記載一種導熱性聚矽氧潤滑脂組成物之發明。其記載作為(B)成分之金屬氧化物粉末、金屬氮化物粉末，為能獲得所欲的導熱性，係使用平均粒徑為0.1~10μm且宜為0.2~8μm之物(段落編號0016、0017)。

日本專利公開案第2008-184549號公報中，記載一種放熱材之製造方法的發明。作為(D)導熱性填充劑，係使用平均粒徑為100μm以下且宜為0.1~80μm之物(段落編號0027、0028)。在實施例1中則併用平均粒徑14μm之氧化鋁(D-1)、平均粒徑2μm之氧化鋁(D-2)、平均粒徑0.5μm之氧化鋅(D-3)。

在日本專利公開案第2009-96961號公報中，記載一種導熱性聚矽氧潤滑脂組成物之發明。其記載使用(B-1)平均粒徑為12~100μm(宜為15~30μm)之導熱性填充劑、(B-2)平均粒徑為0.1~10μm(宜為0.3~5μm)的導熱性填充劑(申請專利範圍、段落編號0028~0030)。

在日本專利公開案第2010-13563號公報中，記載一種導熱性聚矽氧潤滑脂之發明。其記載(A)之導熱性無機填充劑係平均粒徑0.1~100μm，並尤以1~70μm之範圍為宜(段落編號0025)。在實施例中係使用B-1：氧化鋅粉末(非晶質，平均粒徑：1.0μm)，B-2：氧化鋁粉末(球形，平均粒徑：2.0μm)，B-3：鋁粉末(非晶質，平均粒徑7.0μm)。

於日本專利公開案第2010-126568號公報中，記載一種放熱用聚矽氧潤滑脂組成物之發明。其記載(B)導熱性無機填充劑為平均粒徑0.1~100μm之範圍是必要的，並宜為0.5~50μm。

在實施例中，係使用C-1：氧化鋁粉末(平均粒徑10μm，比表面積1.5m²/g)，C-2：氧化鋁粉末(平均粒徑1μm，比表面積8m²/g)，C-3：氧化鋅粉末(平均粒徑0.3μm，比表面積4m²/g)，C-4：鋁粉末(平均粒徑10μm，比表面積3m²/g)，C-5：氧化鋁粉末(平均粒徑0.01μm，比表面積160m²/g)。

在日本專利公開案第2011-122000號公報中，記載一種高導熱性灌封材用聚矽氧組成物之發明。其記載使用平均粒徑1~100μm之物作為(A)導熱性填充劑，並宜為 5~50μm(段落編號0018)。其記載在使用氧化鋁粉末作為(A)導熱性填充劑時，宜併用(B1)平均粒徑大於5μm~50μm以下之球狀氧化鋁、與(B2)平均粒徑為0.1μm~5μm之球狀或非晶質氧化鋁(段落編號0018)。

在日本專利公開案第2013-147600號公報中，記載一種導熱性聚矽氧組成物之發明。其記載了導熱性充填材(B)成分是主要含有氧化鋁之物，由(C-i)平均粒徑10~30μm之非晶質氧化鋁、(C-ii)平均粒徑30~85μm之球狀氧化鋁、(C-iii)平均粒徑0.1~6μm之絕緣性無機填料所構成者(段落編號0032)，藉由組合非晶質氧化鋁與球狀氧化鋁而獲得特有的效果。

發明概要

本發明的課題在於提供一種可作成低黏度且導熱性良好的導熱性組成物，及使用了該組成物的放熱材料。

依據本發明之第1實施形態，提供一種導熱性組成物，係含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷，前述(A)成分之球狀導熱性填充劑為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，前述混合物係摻合30質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的填充劑而成。

又依據本發明之第2實施形態，提供一種導熱性組成物，係含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷，前述(A)成分之球狀導熱性填充劑為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，前述混合物係摻合30質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的球狀填充劑、並摻合10質量%以上平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑而成。

再者本發明係提供一種使用了上述第1或第2實施形態之組成物的放熱材料。

本發明之組成物雖具有高熱傳導率，但因能作成低黏度，遂於作為放熱材料使用時容易塗佈在適用對象上。

較佳實施例之詳細說明

<第1實施形態之導熱性組成物>

本發明之第1實施形態的導熱性組成物，係含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷。

〔(A)成分〕

(A)成分為球狀的導熱性填充劑，不含非晶質的導熱性填充劑。球狀雖不需要呈完全的球體，但在長軸與短軸存在的情形下，是表示長軸/短軸=1.0±0.2程度之物。

(A)成分之球狀導熱性填充劑是以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，從可提高導熱性而言，前述混合物係摻合30質量%以上之平均粒徑50μm以上的填充劑而成，且宜摻合40質量%以上，摻合50質量%以上更佳。

在一例中，前述(A)成分之混合物宜為摻合50質量%以上平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑、並摻合50質量%以下平均粒徑低於50μm之球狀導熱性填充劑而成者。

在另一例中，前述(A)成分之混合物係摻合50~70質量%(宜為50~60質量%)之平均粒徑50μm以上(宜為平均粒徑50~100μm、較佳為平均粒徑50~80μm)的球狀導熱性填充劑而成，較佳為摻合30~50質量%(宜為40~50質量%)之平均粒徑低於50μm(宜為平均粒徑1~10μm、較佳為平均粒徑1~5μm)之球狀導熱性填充劑而成。

平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑是由氮化物構成，前述氮化物從導熱性的觀點來看宜為氮化鋁或氮化硼。平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑不使用氧化鋁、氧化鋅等金屬氧化物、鋁等金屬。氮化物構成之平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑可使用由TOKUYAMA股份公司販售的圓珠狀氮化鋁「FAN-f50-J(平均粒徑50μm)」、同「FAN-f80(平均粒徑80μm)」等。

又，平均粒徑低於50μm之球狀導熱性填充劑亦宜由氮化物構成，可使用由TOKUYAMA股份公司販售之圓珠狀氮化鋁「HF-01(平均粒徑1μm)」、同「HF-05(平均粒徑5μm)」等等。不過也可以從其他的球狀金屬氧化物粉末或金屬粉末例如氧化鋁、氧化鋅、鋁中作選擇來使用。平均粒徑低於50μm的球狀導熱性填充劑，可摻合平均粒徑不同之2種以上的填充劑來使用。

〔(B)成分〕

作為(B)成分之烷氧基矽烷化合物，宜為1分子中具有至少下列通式(II)所示烷氧基矽基的化合物：-SiR¹¹ _3-a(OR¹²)_a (II)

(式中，R¹¹為碳數1~6之烷基且宜為甲基，R¹²為碳數1~6之烷基且宜為甲基，a為1、2或3)。

作為具有通式(II)之烷氧基矽基的烷氧基矽烷化合物，可舉如像下列通式(II-1)及通式(II-2)的化合物。

式中，x=10~500 Y=Si(CH₃)₂CH=CH₂或Si(CH₃)₃。

又，作為(B)成分之烷氧基矽烷化合物，亦可使用下列通式(III)所示化合物。

R²¹ _aR²² _bSi(OR²³)_4-a-b (III)

(式中，R²¹獨立為碳原子數6~15之烷基，R²²獨立為未經取代或經取代的碳原子數1~12之1價烴基，R²³獨立為碳原子數1~6之烷基，a為1~3之整數，b為0~2之整數，惟a+b為1~3之整數。)

於通式(III)中，R²¹所示烷基可舉例如己基、辛基、壬基、癸基、十二基、十四基等。R²²所示未經取代或經取代的1價烴基宜為甲基、乙基、丙基、氯甲基、溴乙基、3、3、3-三氟丙基、氰乙基等碳原子數1~3的未經取代或經取代之烷基，以及苯基、氯苯基、氟苯基等未經取代或經取代之苯基等等。R²³則宜為甲基、乙基、丙基、丁基、己基等。

(B)成分之二甲基聚矽氧烷可舉如下述通式(IV)所示之分子鏈段末端被三烷氧基矽基所封端的二甲基聚矽氧烷。

R’=-O-或-CH₂CH₂-

(式中，R³¹獨立為碳原子數1~6之烷基，c為5~100之整數，且宜為5~70，尤以10~50為佳。)

R³¹所示烷基宜為甲基、乙基、丙基、丁基、己基等。

作為(B)成分，還可以使用例如日本專利公開案第2009-221311號公報所記載之(D)成分的表面處理劑(濕潤劑)(段落編號0041~0048)。

第1發明之組成物中(B)成分的含量，是相對於100質量份(A)成分為1~30質量份，並以1~25質量份為佳，5~20質量份較佳。

<第2實施形態之導熱性組成物>

本發明之第2實施形態的導熱性組成物亦含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷。

〔(A)成分〕

(A)成分之球狀導熱性填充劑是以特定比率摻合下列平均粒徑不同之填充劑而成的混合物：平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑、以及平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑。

前述(A)成分之混合物中，從可提高導熱性而言，平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑的摻合量為30質量%以上，並宜為40質量%以上，較佳為50質量%以上。於一例中，前述(A)成分之混合物是摻合50~70質量%(宜為50~60質量%)之平均粒徑50μm以上(宜為平均粒徑50~100μm、較佳為平均粒徑50~80μm)的球狀導熱性填充劑而成。

又從抑制黏度上升並提高導熱性的觀點來看，前述(A)成分之混合物中，平均粒徑低於1μm的球狀導熱性填充劑之摻合量是10質量%以上，並宜為15質量%以上。於一例中，前述(A)成分之混合物中，平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑的摻合量宜為10~30質量%，較佳為15~25質量%。

又，前述(A)成分之混合物，扣除平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑與平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑後的剩餘部份，宜為摻合平均粒徑1μm以上~平均粒徑低於50μm之球狀導熱性填充劑而成者，並宜為平均粒徑1~10μm、較佳為平均粒徑1~5μm。

前述(A)成分之混合物中，平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑為氮化物構成者，前述氮化物從導熱性的觀點來看宜為氮化鋁或氮化硼。氮化物構成之平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑可使用由TOKUYAMA股份公司販售的圓珠狀氮化鋁「FAN-f50-J(平均粒徑50μm)」、同「FAN-f80(平均粒徑80μm)」等。

平均粒徑1μm以上~平均粒徑低於50μm(宜為平均粒徑1~10μm、較佳為平均粒徑1~5μm)的球狀導熱性填充劑，宜為氮化物構成者，可使用由TOKUYAMA股份公司販售之圓珠狀氮化鋁「HF-01(平均粒徑1μm)」、同「HF-05(平均粒徑5μm)」等等。不過，也可以從其他球狀金屬氧化物粉末或金屬粉末例如氧化鋁、氧化鋅、鋁之中作選擇。

平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑也可使用選自於下列之物：氧化鋁(Al₂O₃)、氧化鋅(ZnO)等金屬氧化物；如氮化鋁或氮化硼之氮化物；鋁、銅、銀、金等金屬、金屬/金屬氧化物的核殼型粒子等。

〔(B)成分〕

可使用和第1實施形態之導熱性組成物所用之(B)成分相同的烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷。

第2實施形態之組成物中(B)成分的含量是相對於100質量份(A)成分為1~20質量份，並宜為1~15質量份、較佳為3~15質量份。

〔其他成分〕

第1實施形態之組成物與第2實施形態之組成物，除了各自的(A)成分與(B)成分外，還可含有作為(C)成分的聚有機矽氧烷。(C)成分之聚有機矽氧烷中不含(B)成分之二甲基聚矽氧烷。

〔(C)成分〕

(C)成分之聚有機矽氧烷可使用下列平均組成式(I)所示者。

R¹ _aR² _bSiO_{〔4-(a+b)〕/2} (I)

式中，R¹為烯基。烯基宜為碳原子數在2~8之範圍者，可舉例如乙烯基、烯丙基、丙烯基、1-丁烯基、1-己烯基等，並宜為乙烯基。當含有烯基時，宜在1分子中含1個以上，並宜含2個以上。若烯基為1個以上，就能夠在凝膠狀至橡膠狀之間調整(C)成份。又，烯基可鍵結在分子鏈末端的矽原子上，也可鍵結於分子鏈中的矽原子，亦可兩者均鍵結。

R²是不含脂肪族不飽和鍵的經取代或未經取代之1價烴基。不含脂肪族不飽和鍵的經取代或未經取代之1價烴基，碳原子數為1~12並宜為1~10，可舉例如甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、己基、辛基、癸基、十二基等烷基；環戊基、環己基、環丁基等環烷基；苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基等芳基；苄基、苯乙基、苯丙基等芳烷基；該等烴基之氫原子部份或全部經氯、氟、溴等鹵素原子、氰基等取代的基，例如氯甲基、三氟丙基、氯苯基、溴苯基、二溴苯基、四氯苯基、氟苯基、二氟苯基等鹵化烴基或是α-氰乙基、β-氰丙基、γ-氰丙基等氰烷基等等。其等之中又以烷基、芳基為佳，甲基、苯基較佳。

a、b是滿足0≦a<3、0<b<3、1<a+b<3的正數，宜為滿足0.0005≦a≦1、1.5≦b<2.4、1.5<a+b<2.5的數，較佳為滿足0.001≦a≦0.5、1.8≦b≦2.1、1.8<a+b≦2.2的數。

(C)成分的分子結構宜為直鏈狀、分枝狀。

(C)成分之23℃時的黏度宜為0.01~10Pa‧s。較佳為0.02~1.0Pa‧s。

在含有(C)成分的情形時，是含有相對於100質量份之(A)成分為合計量計1.5~35質量份之(B)成分與(C)成分，並宜含1.5~30質量份，較佳含1.5~28質量份。又(B)成分與(C)成分是以在(B)成分與(C)成分之合計量中(C)成分的含有比率為15~98質量%的方式摻合，並宜為18~98質量%，較佳為20~98質量%。

本發明的組成物，視需要可在不減損本發明目的的範圍下含有反應抑制劑、補強性氧化矽、難燃性賦予劑、耐熱性提升劑、可塑劑、著色劑、接著性賦予材、稀釋劑等。

本發明之第1及第2實施形態之組成物為膏狀(糊狀)之物。使用烷氧基矽烷化合物(II-1，2)即Y=Si(CH₃)₂CH₂=CH₂作為(B)成分的情形時，可藉由選擇(C)成分之取代基以使其含有不飽和基並併用下述(D)成分、(E)成分來從凝膠狀物至橡膠狀物調整硬度。於此，在作成橡膠狀物時，包含從具彈力性之物到例如硬如石頭之物。

〔(D)成分〕

(D)成分是聚有機氫矽氧烷，是會成為(C)成分之交聯劑的成分。(D)成分聚有機氫矽氧烷1分子中有2個以上鍵結在矽原子的氫原子，並宜有3個以上有。該氫原子可鍵結在於分子鏈末端之矽原子上，可鍵結於分子鏈中的矽原子上，亦可鍵結於兩者。還可以併用僅於兩末端有鍵結於矽原子之氫原子的聚有機氫矽氧烷。(D)成分的分子結構可為直鏈狀、分枝鏈狀，環狀或三維網絡狀任一者，可為單獨1種或併用2種以上。(D)成分之聚有機氫矽氧烷為公知之物，可使用例如日本專利公開案第2008-184549號公報記載的(B)成分。

〔(E)成分〕

(E)成分為鉑系觸媒，是於(C)成分與(D)成分經混練後促使其硬化的成分。作為(E)成分可使用氫矽化反應所用的一般周知之觸媒。可舉例如鉑黑、四氯化鉑、氯化鉑酸、氯化鉑酸與一價醇的反應物、氯化鉑酸與烯烴類或乙烯矽氧烷的錯合物、雙乙醯乙酸鉑等。(E)成分的含量可視所欲的硬化速度等來作適宜調整，相對於(C)成分與(D)成分的合計量，換算成鉑元素宜作在0.1~1000ppm的範圍。

本發明的組成物可藉由將(A)成分與(B)成分還有視需要之其他任意成分以行星式混合機等混合機進行混合而得。混合時，視需要可在50~150℃的範圍下邊加熱邊混合。進一步為求均勻的成品，宜在高剪切力下進行混練操作。混練裝置有3滾筒研磨機、膠體磨機、砂磨機等，其後以利用3滾筒研磨機的方法為佳。

又本發明的組成物為進一步包含(D)成分與(E)成分的凝膠狀物時，可藉和日本專利公開案第2008-184549 號公報所記載之放熱材製造方法的相同方式來獲得。

本發明之組成物構成的放熱材料，是由上述導熱性組成物構成之物。本發明之組成物構成的放熱材料，為為含(D)成分及(E)成分的膏狀物時，從對發熱部位的塗佈容易性來說，黏度(利用實施例所載測定方法求得的黏度)宜在10~1000Pa‧s的範圍。

如上述般在由含有(B)成分為烷氧基矽烷化合物(II-1，2)即Y=Si(CH₃)₂CH₂=CH₂之組成物構成的放熱材料是含(C)成分、(D)成分與(E)成分的橡膠狀物時，以硬度計TypeE型(JISK6249規範)測定的硬度宜在例如5以上。

本發明之組成物構成的放熱材料，以熱線法測得在23℃下的熱傳導率為2.0W/(m‧K)以上，並宜為2.5W/(m‧K)以上，較佳為3.0W/(m‧K)以上。為了調整前述熱傳導率使放熱效果提升，組成物中(A)成分的含有比率宜為80質量%以上，可因應需要的熱傳導率增加(A)成分的含有比率。

本發明的放熱材料可以使用作為搭載發熱量高之CPU的PC/伺服器，還有搭載電力模組、超大規模積體電路(VLSI)、光學零件(光拾波器或LED)之各電子機器、家電機器(DVD/HDD錄影機(放影機)、FPD等AV機器等)、PC周邊機器、家庭用遊戲機、自動車、還有變壓器或交換式電源等產業用機器等等的放熱材料。放熱材料可具有膏狀(糊狀)、凝膠狀、橡膠狀等形態。

以下表示本發明之各種實施態樣。

<1>一種導熱性組成物，含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷；前述(A)成分之球狀導熱性填充劑為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，前述混合物是摻合30質量%以上由氮化物構成且平均粒徑50μm以上之球狀導熱性填充劑而成，並宜摻合40質量%以上，更佳為摻合50質量%以上。

<2>如<1>之導熱性組成物，前述(A)成分之混合物是摻合50質量%以上由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑、並摻合50質量%以下平均粒徑低於50μm的球狀導熱性填充劑而成。

<3>一種導熱性組成物，含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷；前述(A)成分之球狀導熱性填充劑是以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，且前述混合物是摻合50~70質量%之由氮化物構成且平均粒徑50~100μm(宜為平均粒徑50~80μm)的球狀導熱性填充劑而成，並宜摻合50~60質量%。

<4>如<3>之導熱性組成物，前述(A)成分之混合物是摻合30~50質量(宜為40~50質量%)之平均粒徑1~10μm(宜為平均粒徑1~5μm)的球狀導熱性填充劑而成。

<5>如<1>~<4>中任一項之導熱性組成物，其係相對於100質量份(A)成分含有1~30質量份之烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷(B)成分，並宜為1~25質量份，較佳為5~20質量份。

<6>一種導熱性組成物，含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷；前述(A)成分之球狀導熱性填充劑是以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物；前述混合物是摻合下列填充劑而成：30質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑，並宜為40質量%以上、較佳為50質量%以上；10質量%以上之平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑，並宜為15質量%以上。

<7>如<6>之導熱性組成物，前述(A)成分之混合物是摻合下列填充劑而成：30質量%以上由氮化物構成之平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑，並宜為40質量%以上、較佳為50質量%以上；10質量%以上平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑，並宜為15質量%以上；剩餘部份之平均粒徑1μm以上~平均粒徑低於50μm的球狀導熱性填充劑。

<8>如<6>或<7>之導熱性組成物，前述(A)成分之混合物，是摻合50~70質量%(宜為50~60質量%)之由氮化物構成且平均粒徑50~100μm(宜為平均粒徑50~80μm)的球狀導熱性填充劑而成。

<9>如<6>~<8>中任一項之導熱性組成物，前述(A)成分的混合物係摻合10~30質量%平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑而成，並宜為15~25質量%。

<10>如<6>~<9>中任一項之導熱性組成物，剩餘部份為摻合平均粒徑1~10μm之球狀導熱性填充劑而成，並宜為平均粒徑1~5μm。

<11>如<6>~<10>中任一項之導熱性組成物，相對於100質量份之(A)成分含有1~20質量份烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷(B)成分，並宜為1~15質量份，較佳為3~15質量份。

<12>如<6>~<11>中任一項之導熱性組成物，其中平均粒徑低於1μm之球狀導熱性填充劑為氧化鋁或氧化鋅。

<13>如<1>~<12>中任一項之導熱性組成物，其中前述氮化物為氮化鋁或氮化硼。

<14>一種放熱材料，由<1>~<13>中任一項所記載之導熱性組成物構成。

<15>一種導熱性組成物之製造方法，係相對於100質量份之(A)球狀導熱性填充劑，混合1~30質量份(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷，並宜為1~25質量份、較佳為5~20質量份；並且，前述(A)為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，前述混合物為摻合30質量%以上(宜為40質量%以上、較佳為50質量%以上)之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上(宜為平均粒徑50~100μm、較佳為平均粒徑50~80μm)之填充劑而成。

<16>一種導熱性組成物之製造方法，係相對於 100質量份之(A)球狀導熱性填充劑混合1~20質量份之(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷，並宜為1~15質量份、較佳為3~15質量份；前述(A)為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，且前述混合物是摻合30質量%以上(宜為40質量%以上、較佳為50質量%以上)之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上(宜為平均粒徑50~100μm、較佳為平均粒徑50~80μm)的填充劑而成，又摻合10質量%以上(宜為15質量%)平均粒徑低於1μm的球狀導熱性填充劑而成。

<17>如<16>或<17>之製造方法，前述氮化物為氮化鋁或氮化硼。

<18>如<1>~<17>中任一項之組成物、放熱材料或製造方法，前述(B)成分為具有通式(II)之烷氧基矽基的烷氧基矽烷化合物。

<19>如<18>之組成物、放熱材料或製造方法，前述(B)成分是通式(II-1)或通式(II-2)的化合物。

<20>如<1>~<17>中任一項之組成物、放熱材料或製造方法，前述(B)成為通式(III)所示化合物。

<21>如<1>~<17>中任一項之組成物、放熱材料或製造方法，前述(B)成分為通式(IV)所示二甲基聚矽氧烷。

<22>如<1>~<17>中任一項之組成物、放熱材料或製造方法，還含有作為(C)成分之平均組成式(I)所示聚有機矽氧烷。

<23>如<22>之組成物、放熱材料或製造方法，還含有作為(D)成分之聚有機氫矽氧烷、作為(E)成分的鉑系觸媒。

實施例

<使用成分>

(A)成分

圓珠狀氮化鋁「FAN-f80」，平均粒徑80μm，TOKUYAMA(股)

圓珠狀氮化鋁「FAN-f50-J」，平均粒徑50μm，TOKUYAMA(股)

圓珠狀氮化鋁「HF-05」，平均粒徑5μm，TOKUYAMA(股)

圓珠狀氮化鋁「HF-01」，平均粒徑1μm，TOKUYAMA(股)

圓珠狀氧化鋁「Sumicorundum」，平均粒徑0.4μm，住友化學(股)

(B)成分

表面處理劑(通式(II-1)之中，x：20，Y：Si(CH₃)₂CH=CH₂)

<測定方法>

〔平均粒徑〕

平均粒徑(中值粒徑d₅₀)係利用考特計數器法(Coulter counter)來測定。

〔黏度〕

依據JIS K6249。表示旋轉黏度計轉子No.7、轉速20rpm、1分值之黏度。

〔熱傳導率〕

在23℃下依照熱線法使用熱傳導率計(京都電子工業公司製，QTM-500)進行測定。

實施例1~18

於行星型混合機(Dalton公司製)置入表1、表2所示(A)及(B)成分，在室溫下攪拌混合1小時，再在120℃下攪拌混合1小時，獲得導熱性組成物。(B)成分的量是以相對100質量份之(A)成分的質量份來表示。測定組成物的黏度、熱傳導率。結果顯示於表1及表2。

[表1]

[表2]

從表1與表2的對比來看，在含平均粒徑50μm之氮化鋁的實施例1~9之組成物與含平均粒徑80μm之氮化鋁的實施例10~18之組成物方面，黏度是實施例1~9之組成物這組為低，惟熱傳導率是實施例10~18之組成物這組為高。此外，表1、表2中「結集極限」意指可成形之物，意思是不含有無法成形維持粉末狀態之物。又，「糊狀」意指呈糊(膏)狀而無法測定黏度。

實施例19~22

於行星型混合機(Dalton公司製)置入表3所示(A)及(B)成分，在室溫下攪拌混合1小時，再於120℃攪拌混合1小時，獲得導熱性組成物。(B)成分的量是以相對於100質量份之(A)成分的質量份表示。以下述方法測定組成物的黏度、熱傳導率。將結果顯示於表3。

從表3與表2的對比來看，藉著含有10質量%以上之(A)成分中平均粒徑低於1μm的氧化鋁，然夠在抑制黏度上昇的同時提高熱傳導率。此外，表3中的「結集極限」係與上述意義相同。

比較例1~16

於行星型混合機(Dalton公司製)置入表4~表6所示(A)及(B)成分，在室溫下攪拌混合1小時，再於120℃下攪拌混合1小時，獲得比較用導熱性組成物。(B)成分的量是以相對於100質量份之(A)成分的質量份表示。測定組成物的黏度、熱傳導率。將結果顯示於表4~表6。此外，表5~表6中的「結集極限」係與上述意義相同。

[表6]

從表1~表3之實施例與表4之比較例1~4的對比，可確認藉著將(A)成分作成以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，能夠改善黏度與熱傳導率。

從表1~表3之實施例與表5、6之比較例5~16的對比，可確認藉著含有作為(A)成分之平均粒徑在50μm以上的氮化鋁，能夠改善黏度與熱傳導率。

表1之實施例1、2與表5之比較例7、8雖然(A)成分與(B)成分的摻合量相同，但實施例1、2此組的黏度低、熱傳導率大。

產業上之可利用性

本發明之導熱性組成物，可使用作為如個人電腦等電子機器般具有發熱部位之各種機器用的放熱材料。

Claims

一種導熱性組成物，含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷；前述(A)為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物，前述混合物是摻合30質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑而成。
如請求項1之導熱性組成物，其中前述(A)成分之混合物是摻合下列填充劑而成：50質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑氮化物；50質量%以下之平均粒徑低於50μm的球狀導熱性填充劑。
一種導熱性組成物，含有(A)球狀導熱性填充劑與(B)烷氧基矽烷化合物或二甲基聚矽氧烷；前述(A)成分之球狀導熱性填充劑為以特定比率摻合平均粒徑不同之填充劑而成的混合物；前述混合物是摻合下列填充劑而成：30質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑；10質量%以上之平均粒徑低於1μm的球狀導熱性填充劑。
如請求項3之導熱性組成物，其中前述(A)成分之混合物是摻合下列填充劑而成：30質量%以上之由氮化物構成且平均粒徑50μm以上的球狀導熱性填充劑；10質量% 以上之平均粒徑低於1μm的球狀導熱性填充劑；剩餘部份之平均粒徑1μm以上~平均粒徑低於50μm的球狀導熱性填充劑。
如請求項1至4中任1項之導熱性組成物，其中前述氮化物為氮化鋁或氮化硼。
一種放熱材料，係由如請求項1至5中任1項所記載之導熱性組成物構成。