KR20180011081A - 열전도성 조성물 - Google Patents

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Abstract

열전도율이 좋고, 점도가 낮아 도포하기 쉬운 열전도성 조성물의 제공.
(A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서, 상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물.

Description

열전도성 조성물
본 발명은 방열 재료로서 사용할 수 있는 열전도성 조성물과, 그것을 사용한 방열 재료에 관한 것이다.
전자기기는 해마다 고집적화·고속화되고 있고, 그것에 따라 열대책을 위한 방열 재료의 수요가 높아지고 있다.
일본 특개 소62-43493호 공보에는, 열전도성과 전기절연성이 좋은 열전도성 실리콘 그리스의 발명이 기재되어 있다. 열전도성을 부여하는 성분으로서 입자직경이 0.01∼100㎛의 보론나이트라이드를 사용하는 것이 기재되어 있지만(2쪽 우하란), 실시예에서는 입도 1∼5㎛의 보론나이트라이드가 사용되고 있다.
일본 특개 2003-176414호 공보에는, 열전도성 실리콘 조성물의 발명이 기재되어 있다. 열전도성을 부여하는 성분으로서 (B) 평균 입자직경 0.1∼100㎛, 바람직하게는 20∼50㎛의 저융점 금속 분말(단락번호 0011), (D) 충전제(단락번호 0014)가 기재되어 있다.
일본 특개 2003-218296호 공보에는, 실리콘 수지, 열전도성 충전제를 포함하는 실리콘 수지 조성물의 발명이 기재되어 있다. 열전도성 충전제로서는 저융점 금속 분말, 평균 입자직경 0.1∼100㎛, 바람직하게는 20∼50㎛의 알루미늄 분말, 산화 아연 분말, 알루미나 분말 등이 기재되어 있다(단락번호 0017∼0021).
일본 특개 2003-301189호 공보에는, 방열성 실리콘 그리스 조성물의 발명이 기재되어 있다. 열전도성 충전제로서 평균 입자직경이 0.1∼100㎛, 바람직하게는 1∼20㎛의 범위의 것을 사용하는 것이 기재되어 있다(단락번호 0012, 0013).
2005-112961호 공보에는, 경화성 오가노폴리실록세인 조성물의 발명이 기재되어 있다. 평균 입자직경이 0.1∼100㎛, 바람직하게는 1∼20㎛의 열전도성 충전제를 사용하는 것이 기재되어 있다(단락번호 0030∼0032).
일본 특개 2007-99821호 공보에는, 열전도성 실리콘 그리스 조성물의 발명이 기재되어 있다. (B) 성분의 금속 산화물 분말, 금속 질화물 분말로서, 원하는 열전도성을 얻기 위하여, 평균 입자직경이 0.1∼10㎛, 바람직하게는 0.2∼8㎛의 것을 사용하는 것이 기재되어 있다(단락번호 0016, 0017).
일본 특개 2008-184549호 공보에는, 방열재의 제조 방법의 발명이 기재되어 있다. (D) 열전도성 충전제로서 평균 입자직경이 100㎛ 이하, 바람직하게는 0.1∼80㎛의 것이 사용되고 있다(단락번호 0027, 0028). 실시예 1에서는, 평균 입자직경 14㎛의 산화 알루미늄 (D-1), 평균 입자직경 2㎛의 산화 알루미늄 (D-2), 평균 입자직경 0.5㎛의 산화 아연 (D-3)이 병용되고 있다.
일본 특개 2009-96961호 공보에는, 열전도성 실리콘 그리스 조성물의 발명이 기재되어 있다. (B-1) 평균 입자직경이 12∼100㎛(바람직하게는 15∼30㎛)의 열전도성 충전제와, (B-2) 평균 입자직경이 0.1∼10㎛(바람직하게는 0.3∼5㎛)의 열전도성 충전제를 사용하는 것이 기재되어 있다(특허청구범위, 단락번호 0028∼0030).
일본 특개 2010-13563호 공보에는, 열전도성 실리콘 그리스의 발명이 기재되어 있다. (A)의 열전도성 무기 충전제는 평균 입자직경 0.1∼100㎛, 특히 1∼70㎛의 범위인 것이 바람직하다고 기재되어 있다(단락번호 0025). 실시예에서는, B-1: 산화 아연 분말(부정형, 평균 입자직경: 1.0㎛), B-2: 알루미나 분말(구형, 평균 입자직경: 2.0㎛), B-3: 알루미늄 분말(부정형, 평균 입자직경 7.0㎛)이 사용되고 있다.
일본 특개 2010-126568호 공보에는, 방열용 실리콘 그리스 조성물의 발명이 기재되어 있다. (B) 열전도성 무기 충전제는 평균 입자직경 0.1∼100㎛의 범위인 것이 필요하며, 바람직하게는 0.5∼50㎛라고 기재되어 있다.
실시예에서는, C-1: 알루미나 분말(평균 입자직경 10㎛, 비표면적 1.5m2/g), C-2: 알루미나 분말(평균 입자직경 1㎛, 비표면적 8m2/g), C-3: 산화 아연 분말(평균 입자직경 0.3㎛, 비표면적 4m2/g), C-4: 알루미늄 분말(평균 입자직경 10㎛, 비표면적 3m2/g), C-5: 알루미나 분말(평균 입자직경 0.01㎛, 비표면적 160m2/g)이 사용되고 있다.
일본 특개 2011-122000호 공보에는, 고열전도성 포팅재용 실리콘 조성물의 발명이 기재되어 있다. (A) 열전도성 충전제로서 평균 입자직경 1∼100㎛, 바람직하게는 5∼50㎛의 것을 사용하는 것이 기재되어 있다(단락번호 0018). (A) 열전도성 충전제로서 알루미나 분말을 사용할 때는, (B1) 평균 입자직경이 5㎛ 초과∼50㎛ 이하의 구상 알루미나와, (B2) 평균 입자직경이 0.1㎛∼5㎛의 구상 또는 부정형 알루미나를 병용하는 것이 바람직한 것이 기재되어 있다(단락번호 0018).
일본 특개 2013-147600호 공보에는, 열전도성 실리콘 조성물의 발명이 기재되어 있다. (B) 성분인 열전도성 충전재는 주로 알루미나를 함유하는 것으로, (C-i) 평균 입자직경 10∼30㎛인 부정형 알루미나, (C-ii) 평균 입자직경 30∼85㎛인 구상 알루미나, (C-iii) 평균 입자직경 0.1∼6㎛인 절연성 무기 필러로 이루어지는 것이라고 기재되어 있고(단락번호 0032), 부정형의 알루미나와 구상의 알루미나를 조합함으로써 특유의 효과가 얻어지는 것이다.
본 발명은 저점도로 할 수 있고, 열전도성이 좋은 열전도성 조성물, 및 그것을 사용한 방열 재료를 제공하는 것을 과제로 한다.
본 발명의 제1 실시형태에 의하면, (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서, 상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물이 제공된다.
또한 본 발명의 제2 실시형태에 의하면, (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서, 상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상 배합하고, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 10질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물이 제공된다.
또한 본 발명은, 상기 제1 또는 제2 실시형태에 의한 조성물을 사용한 방열 재료를 제공한다.
본 발명의 조성물은 높은 열전도율을 가지고 있지만, 저점도로 할 수 있기 때문에, 방열 재료로서 사용했을 때, 적용 대상에 도포하는 것이 용이하게 된다.
<제 1 실시형태의 열전도성 조성물>
본 발명의 제1 실시형태의 열전도성 조성물은 (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유한다.
[(A) 성분]
(A) 성분은 구상의 열전도성 충전제이며, 부정형의 열전도성 충전제는 포함되지 않는다. 구상은 완전한 구인 것을 요하는 것은 아니지만, 장축과 단축이 존재하고 있는 경우에는, 장축/단축=1.0±0.2 정도인 것을 나타내는 것이다.
(A) 성분의 구상의 열전도성 충전제는 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 열전도성을 높게 할 수 있으므로, 상기 혼합물이 평균 입자직경 50㎛ 이상의 충전제를 30질량% 이상 배합하여 이루어지고, 40질량% 이상 배합하여 이루어지는 것이 바람직하고, 50질량% 이상 배합하여 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
하나의 예에서는, 상기 (A) 성분의 혼합물은 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 50질량% 이상 배합하여 이루어지고, 평균 입자직경 50㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 50질량% 이하 배합하여 이루어지는 것이 바람직하다.
다른 예에서는, 상기 (A) 성분의 혼합물은 평균 입자직경 50㎛ 이상, 바람직하게는 평균 입자직경 50∼100㎛, 보다 바람직하게는 평균 입자직경 50∼80㎛의 구상의 열전도성 충전제를 50∼70질량%, 바람직하게는 50∼60질량% 배합하고, 평균 입자직경 50㎛ 미만, 바람직하게는 평균 입자직경이 1∼10㎛, 보다 바람직하게는 평균 입자직경이 1∼5㎛의 구상의 열전도성 충전제를 30∼50질량%, 바람직하게는 40∼50질량% 배합하여 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제는 질화물로 이루어지는 것이며, 상기 질화물은 열전도성의 관점에서 질화 알루미늄 또는 질화 붕소가 바람직하다. 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제는 산화 알루미늄, 산화 아연 등의 금속 산화물, 알루미늄 등의 금속은 사용하지 않는다. 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제로서는 가부시키가이샤 토쿠야마로부터 판매되고 있는 구형 질화 알루미늄 「FAN-f50-J(평균 입자직경 50㎛)」, 동「FAN-f80(평균 입자직경 80㎛)」 등을 사용할 수 있다.
또한 평균 입자직경 50㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제도 질화물로 이루어지는 것이 바람직하고, 가부시키가이샤 토쿠야마로부터 판매되고 있는 구형 질화 알루미늄 「HF-01(평균 입자직경 1㎛)」, 동「HF-05(평균 입자직경 5㎛)」 등을 사용할 수 있다. 그렇지만, 다른 구상의 금속 산화물 분말이나 금속 분말, 예를 들면, 산화 알루미늄, 산화 아연, 알루미늄으로부터 선택되는 것도 사용 가능하다. 평균 입자직경 50㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제는 평균 입자직경이 상이한 2종 이상을 배합하여 사용할 수 있다.
[(B) 성분]
(B) 성분의 알콕시실레인 화합물로서는 1 분자 중에 적어도 다음 일반식:
-SiR11 3 - a(OR12)a (II)
(식 중, R11은 탄소수 1∼6의 알킬기, 바람직하게는 메틸기, R12는 탄소수 1∼6의 알킬기, 바람직하게는 메틸기, a는 1, 2 또는 3)로 표시되는 알콕시실릴기를 가지고 있는 화합물이 바람직하다.
일반식 (II)의 알콕시실릴기를 갖는 알콕시실레인 화합물로서는 다음과 같은 일반식 (II-1) 및 일반식 (II-2)의 화합물을 들 수 있다.
Figure pct00001
식 중,
x=10∼500
Y=Si(CH3)2CH=CH2 또는 Si(CH3)3이다.
또한 (B) 성분의 알콕시실레인 화합물로서는 다음 일반식 (III)으로 표시되는 화합물도 사용할 수 있다.
R21 aR22 bSi(OR23)4 -a- b (III)
(식 중, R21은 독립적으로 탄소 원자수 6∼15의 알킬기이고, R22는 독립적으로 비치환 또는 치환의 탄소 원자수 1∼12의 1가 탄화수소기이고, R23은 독립적으로 탄소 원자수 1∼6의 알킬기이고, a는 1∼3의 정수, b는 0∼2의 정수이며, 단 a＋b는 1∼3의 정수이다.)
일반식 (III)에 있어서, R21로 표시되는 알킬기로서는, 예를 들면, 헥실기, 옥틸기, 노닐기, 데실기, 도데실기, 테트라데실기 등을 들 수 있다. R22로 표시되는 비치환 또는 치환의 1가 탄화수소기로서는 메틸기, 에틸기, 프로필기, 클로로메틸기, 브로모에틸기, 3,3,3-트라이플루오로프로필기, 사이아노에틸기 등의 탄소 원자수 1∼3의 비치환 또는 치환의 알킬기, 및 페닐기, 클로로페닐기, 플루오로페닐기 등의 비치환 또는 치환의 페닐기 등이 바람직하다. R23으로서는 메틸기, 에틸기, 프로필기, 뷰틸기, 헥실기 등이 바람직하다.
(B) 성분의 다이메틸폴리실록세인으로서는 하기 일반식 (IV)로 표시되는 분자쇄 편말단이 트라이알콕시실릴기로 봉쇄된 다이메틸폴리실록세인을 들 수 있다.
Figure pct00002
R'＝－O- 또는 -CH2CH2-
(식 중, R31은 독립적으로 탄소 원자수 1∼6의 알킬기이고, c는 5∼100, 바람직하게는 5∼70, 특히 바람직하게는 10∼50의 정수이다.)
R31로 표시되는 알킬기로서는 메틸기, 에틸기, 프로필기, 뷰틸기, 헥실기 등이 바람직하다.
(B) 성분으로서는, 또한, 예를 들면, 일본 특개 2009-221311호 공보에 기재된 (D) 성분의 표면처리제(웨터)(단락번호 0041∼0048)를 사용할 수도 있다.
제1 발명의 조성물 중의 (B) 성분의 함유량은 (A) 성분 100질량부에 대하여 1∼30질량부이며, 바람직하게는 1∼25질량부, 보다 바람직하게는 5∼20질량부이다.
<제2 실시형태의 열전도성 조성물>
본 발명의 제2 실시형태의 열전도성 조성물도 (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유한다.
[(A) 성분]
(A) 성분은 구상의 열전도성 충전제이며, 부정형의 열전도성 충전제는 포함되지 않는다. 구상은 완전한 구인 것을 요하는 것은 아니지만, 장축과 단축이 존재하고 있는 경우에는, 장축/단축=1.0±0.2 정도인 것을 나타내는 것이다.
(A) 성분의 구상의 열전도성 충전제는 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 열전도성을 높게 할 수 있으므로, 상기 혼합물이 평균 입자직경 50㎛ 이상의 충전제를 30질량% 이상 배합하여 이루어지고, 40질량% 이상 배합하여 이루어지는 것이 바람직하고, 50질량% 이상 배합하여 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
(A) 성분의 구상의 열전도성 충전제는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제와, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제라고 하는 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이다.
상기 (A) 성분의 혼합물 중, 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제의 배합량은, 열전도성을 높게 할 수 있으므로, 30질량% 이상, 바람직하게는 40질량% 이상, 보다 바람직하게는 50질량% 이상이다. 1 예에서는, 상기 (A) 성분의 혼합물은 평균 입자직경 50㎛ 이상, 바람직하게는 평균 입자직경 50∼100㎛, 보다 바람직하게는 평균 입자직경 50∼80㎛의 구상의 열전도성 충전제를 50∼70질량%, 바람직하게는 50∼60질량% 배합하여 이루어진다.
또한 점도의 상승을 억제하고, 열전도성을 높게 하는 관점에서, 상기 (A) 성분의 혼합물 중, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제의 배합량은 10질량% 이상, 바람직하게는 15질량% 이상이다. 1 예에서는, 상기 (A) 성분의 혼합물 중, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제의 배합량은 바람직하게는 10∼30질량%, 보다 바람직하게는 15∼25질량%이다.
또한 상기 (A) 성분의 혼합물은 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제와 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 제외한 잔부로서, 평균 입자직경 1㎛ 이상∼평균 입자직경 50㎛ 미만, 바람직하게는 평균 입자직경 1∼10㎛, 보다 바람직하게는 평균 입자직경 1∼5㎛의 구상의 열전도성 충전제를 배합하여 이루어지는 것이 바람직하다.
상기 (A) 성분의 혼합물 중, 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제는 질화물로 이루어지는 것이며, 상기 질화물은 열전도성의 관점에서 질화 알루미늄 또는 질화 붕소가 바람직하다. 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제로서는 가부시키가이샤 토쿠야마로부터 판매되고 있는 구형 질화 알루미늄 「FAN-f50-J(평균 입자직경 50㎛)」, 동「FAN-f80(평균 입자직경 80㎛)」 등을 사용할 수 있다.
평균 입자직경 1㎛ 이상∼평균 입자직경 50㎛ 미만, 바람직하게는 평균 입자직경 1∼10㎛, 보다 바람직하게는 평균 입자직경 1∼5㎛의 구상의 열전도성 충전제는 질화물로 이루어지는 것이 바람직하고, 가부시키가이샤 토쿠야마로부터 판매되고 있는 구형 질화 알루미늄 「HF-01(평균 입자직경 1㎛)」, 동 「HF-05(평균 입자직경 5㎛)」 등을 사용할 수 있다. 그렇지만, 다른 구상의 금속 산화물 분말이나 금속 분말, 예를 들면, 산화 알루미늄, 산화 아연, 알루미늄으로부터 선택되는 것도 사용 가능하다.
평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제는 산화 알루미늄(Al2O3), 산화 아연(ZnO) 등의 금속 산화물, 질화 알루미늄이나 질화 붕소와 같은 질화물, 알루미늄, 구리, 은, 금 등의 금속, 금속/금속 산화물의 코어셸형 입자 등으로부터 선택되는 것을 사용할 수 있다.
[(B) 성분]
제 1 실시형태의 열전도성 조성물에서 사용한 (B) 성분과 동일한 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 사용할 수 있다.
제2 실시형태의 조성물 중의 (B) 성분의 함유량은 (A) 성분 100질량부에 대하여 1∼20질량부이며, 바람직하게는 1∼15질량부, 보다 바람직하게는 3∼15질량부이다.
[그 밖의 성분]
제 1 실시형태의 조성물과 제2 실시형태의 조성물은, 각각의 (A) 성분과 (B) 성분에 더하여, (C) 성분으로서 폴리오가노실록세인을 더 함유할 수 있다. (C) 성분의 폴리오가노실록세인에는, (B) 성분의 다이메틸폴리실록세인은 포함되지 않는다.
[(C) 성분]
(C) 성분의 폴리오가노실록세인으로서는 다음 평균 조성식 (I)로 표시되는 것을 사용할 수 있다.
R1 aR2 bSiO[4-(a＋b)]/2 (I)
식 중, R1은 알켄일기이다. 알켄일기는 탄소 원자수가 2∼8의 범위에 있는 것이 바람직하고, 예를 들면, 바이닐기, 알릴기, 프로펜일기, 1-뷰텐일기, 1-헥센일기 등을 들 수 있고, 바람직하게는 바이닐기이다. 알켄일기를 함유할 때는 바람직하게는 1 분자 중에 1개 이상, 바람직하게는 2개 이상 함유된다. 알켄일기가 1개 이상이면, (C) 성분을 겔상에서부터 고무상 사이에서 조정할 수 있다. 또한 알켄일기는 분자쇄 말단의 규소 원자에 결합하고 있어도, 분자쇄 도중의 규소 원자에 결합하고 있어도, 양자에 결합하고 있어도 된다.
R2는 지방족 불포화 결합을 포함하지 않는 치환 또는 비치환의 1가 탄화수소기이다. 지방족 불포화 결합을 포함하지 않는 치환 또는 비치환의 1가 탄화수소기는 탄소 원자수가 1∼12, 바람직하게는 1∼10의 것이고, 예를 들면, 메틸기, 에틸기, 프로필기, 아이소프로필기, 뷰틸기, 헥실기, 옥틸기, 데실기, 도데실기 등의 알킬기; 사이클로펜틸기, 사이클로헥실기, 사이클로뷰틸기 등의 사이클로알킬기; 페닐기, 톨릴기, 자일릴기, 나프틸기 등의 아릴기; 벤질기, 페닐에틸기, 페닐프로필기 등의 아르알킬기; 이들 탄화수소기의 수소 원자의 일부 또는 전부를 염소, 불소, 브로민 등의 할로젠 원자, 사이안기 등으로 치환한 기, 예를 들면, 클로로메틸기, 트라이플루오로프로필기, 클로로페닐기, 브로모페닐기, 다이브로모페닐기, 테트라클로로페닐기, 플루오로페닐기, 다이플루오로페닐기 등의 할로젠화 탄화수소기나 α-사이아노에틸기, β-사이아노프로필기, γ-사이아노프로필기 등의 사이아노알킬기 등을 들 수 있다. 이것들 중에서도 바람직하게는 알킬기, 아릴기이며, 보다 바람직하게는 메틸기, 페닐기이다.
a, b는 0≤a<3, 0<b<3, 1<a＋b<3을 만족하는 정수이고, 바람직하게는 0.0005≤a≤1, 1.5≤b<2.4, 1.5<a＋b<2.5이며, 보다 바람직하게는 0.001≤a≤0.5, 1.8≤b≤2.1, 1.8<a＋b≤2.2를 만족하는 수이다.
(C) 성분의 분자 구조는 직쇄상, 분지상의 것이 바람직하다.
(C) 성분의 23℃에서의 점도는 0.01∼10Pa·s인 것이 바람직하다. 보다 바람직하게는 0.02∼1.0Pa·s이다.
(C) 성분을 함유하는 경우에는, (A) 성분 100질량부에 대하여 (B) 성분과 (C) 성분을 합계량으로 1.5∼35질량부 함유하고, 바람직하게는 1.5∼30질량부, 보다 바람직하게는 1.5∼28질량부 함유한다. (B) 성분과 (C) 성분은 (B) 성분과 (C) 성분의 합계량 중의 (C) 성분의 함유비율이 15∼98질량%이고, 바람직하게는 18∼98질량%이며, 보다 바람직하게는 20∼98질량%이도록 배합된다.
본 발명의 조성물은, 필요에 따라, 반응억제제, 보강성 실리카, 난연성 부여제, 내열성 향상제, 가소제, 착색제, 접착성 부여재, 희석제 등을 본 발명의 목적을 손상시키지 않는 범위에서 함유할 수 있다.
본 발명의 제1 및 제2 실시형태의 조성물은 그리스상(페이스트상)의 것이다. (B) 성분으로서 알콕시실레인 화합물 (II-1, 2)에서 Y=Si(CH3)2CH2=CH2의 것을 사용한 경우에는, (C) 성분의 치환기를 불포화기를 포함하도록 선택하고, 하기의 (D) 성분, (E) 성분을 병용함으로써 겔상의 것에서부터 고무상의 것까지 경도를 조정할 수 있다. 여기에서 고무상의 것으로 했을 때에는, 탄력성이 있는 것에서부터, 예를 들면, 돌과 같이 단단한 것까지를 포함하는 것이다.
[(D) 성분]
(D) 성분은 폴리오가노하이드로젠실록세인이며, (C) 성분의 가교제가 되는 성분이다. (D) 성분의 폴리오가노하이드로젠실록세인은 1 분자 중에 규소 원자에 결합한 수소 원자를 2개 이상, 바람직하게는 3개 이상 갖는 것이다. 이 수소 원자는 분자쇄 말단의 규소 원자에 결합하고 있어도, 분자쇄 도중의 규소 원자에 결합하고 있어도, 양쪽에 결합하고 있어도 된다. 또한 양쪽 말단에만 규소 원자에 결합한 수소 원자를 갖는 폴리오가노하이드로젠실록세인을 병용해도 된다. (D) 성분의 분자 구조는 직쇄상, 분지쇄상, 환상 혹은 삼차원 망목상의 어떤 것이어도 되고, 1종 단독 또는 2종 이상을 병용해도 된다. (D) 성분의 폴리오가노하이드로젠실록세인은 공지의 것이며, 예를 들면, 일본 특개 2008-184549호 공보에 기재되어 있는 (B) 성분을 사용할 수 있다.
[(E) 성분]
(E) 성분은 백금계 촉매이며, (C) 성분과 (D) 성분을 혼련한 후의 경화를 촉진시키는 성분이다. (E) 성분으로서는 하이드로실릴화 반응에 사용되는 주지의 촉매를 사용할 수 있다. 예를 들면, 백금흑, 염화 제이백금, 염화 백금산, 염화 백금산과 1가 알코올의 반응물, 염화 백금산과 올레핀류나 바이닐실록세인의 착체, 백금비스아세토아세테이트 등을 들 수 있다. (E) 성분의 함유량은 원하는 경화 속도 등에 따라 적당히 조정할 수 있는 것이며, (C) 성분과 (D) 성분의 합계량에 대하여, 백금 원소로 환산하여 0.1∼1000ppm의 범위로 하는 것이 바람직하다.
본 발명의 조성물은 (A) 성분 및 (B) 성분, 또한 필요에 따라 다른 임의 성분을 플래니터리 믹서 등의 혼합기로 혼합함으로써 얻을 수 있다. 혼합 시에는, 필요에 따라 50∼150℃의 범위에서 가열하면서 혼합해도 된다. 또한 균일 처리를 위해서는, 고전단력하에서 혼련 조작을 행하는 것이 바람직하다. 혼련 장치로서는 3롤밀, 콜로이드밀, 샌드 그라인더 등이 있지만, 그 중에서도 3롤밀에 의한 방법이 바람직하다.
또한 본 발명의 조성물이 또한 (D) 성분과 (E) 성분을 포함하는 겔상의 것일 때, 일본 특개 2008-184549호 공보에 기재된 방열재의 제조 방법과 동일하게 하여 얻을 수 있다.
본 발명의 조성물로 이루어지는 방열 재료는 상기한 열전도성 조성물로 이루어지는 것이다. 본 발명의 조성물로 이루어지는 방열 재료는, (D) 성분 및 (E) 성분을 포함하지 않는 그리스상의 것일 때, 점도(실시예에 기재된 측정 방법에 의해 구해지는 점도)는, 발열 부위에 대한 도포의 용이성으로, 10∼1000Pa·s의 범위인 것이 바람직하다.
상기한 바와 같이 (B) 성분이 알콕시실레인 화합물 (II-1, 2)에서 Y=Si(CH3)2CH2=CH2를 포함하는 조성물로 이루어지는 방열 재료는, (C) 성분, (D) 성분 및 (E) 성분을 포함하는 고무상의 것일 때, 경도계 Type E형(JIS K6249 준거)으로 측정한 경도가, 예를 들면, 5 이상의 것이 바람직하다.
본 발명의 조성물로 이루어지는 방열 재료는 열선법으로 측정한 23℃에서의 열전도율이 2.0W/(m·K) 이상, 바람직하게는 2.5W/(m·K) 이상, 보다 바람직하게는 3.0W/(m·K) 이상의 것이다. 상기 열전도율을 조정하여 방열 효과를 높이기 위해서는, 조성물 중의 (A) 성분의 함유비율이 80질량% 이상인 것이 바람직하고, 요구되는 열전도율에 따라 (A) 성분의 함유비율을 증가시킬 수 있다.
본 발명의 방열 재료는 발열량이 많은 CPU를 탑재하고 있는 PC/서버 이외에, 파워 모듈, 초LSI, 광부품(광 픽업이나 LED)을 탑재한 각 전자기기, 가전기기(DVD/HDD 레코더(플레이어), FPD 등의 AV 기기 등), PC 주변기기, 가정용 게임기, 자동차 이외에, 인버터나 스위칭 전원 등의 산업용 기기 등의 방열 재료로서 사용할 수 있다. 방열 재료는 그리스상(페이스트상), 겔상, 고무상 등의 형태를 가질 수 있다.
이하에서는 본 발명의 여러 실시태양을 나타낸다.
<1> (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서,
상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상이 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상, 바람직하게는 40질량% 이상, 보다 바람직하게는 50질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물.
<2> 상기 (A) 성분의 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 50질량% 이상 배합하여 이루어지고, 평균 입자직경 50㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 50질량% 이하 배합하여 이루어지는 <1>의 열전도성 조성물.
<3> (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서,
상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50∼100㎛, 바람직하게는 평균 입자직경 50∼80㎛의 구상의 열전도성 충전제를 50∼70질량%, 바람직하게는 50∼60질량% 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물.
<4> 상기 (A) 성분의 혼합물이 평균 입자직경 1∼10㎛, 바람직하게는 평균 입자직경 1∼5㎛의 구상의 열전도성 충전제를 30∼50질량, 바람직하게는 40∼50질량% 배합하여 이루어지는 <3>의 열전도성 조성물.
<5> (A) 성분 100질량부에 대하여 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인 (B) 성분 1∼30질량부, 바람직하게는 1∼25질량부, 보다 바람직하게는 5∼20질량부를 함유하는 <1>∼<4> 중 어느 하나의 열전도성 조성물.
<6> (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서,
상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며,
상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상, 바람직하게는 40질량% 이상, 보다 바람직하게는 50질량% 이상 배합하여 이루어지고, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 10질량% 이상, 바람직하게는 15질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물.
<7> 상기 (A) 성분의 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상이 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상, 바람직하게는 40질량% 이상, 보다 바람직하게는 50질량% 이상 배합하여 이루어지고, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 10질량% 이상, 바람직하게는 15질량% 이상 배합하여 이루어지고, 잔부가 평균 입자직경 1㎛ 이상∼평균 입자직경 50㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 배합하여 이루어지는 <6>의 열전도성 조성물.
<8> 상기 (A) 성분의 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50∼100㎛, 바람직하게는 평균 입자직경 50∼80㎛의 구상의 열전도성 충전제를 50∼70질량%, 바람직하게는 50∼60질량% 배합하여 이루어지는 <6> 또는 <7>의 열전도성 조성물.
<9> 상기 (A) 성분의 혼합물이 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 10∼30질량%, 바람직하게는 15∼25질량% 배합하여 이루어지는 <6>∼<8> 중 어느 하나의 열전도성 조성물.
<10> 잔부가 평균 입자직경 1∼10㎛, 바람직하게는 평균 입자직경 1∼5㎛의 구상의 열전도성 충전제를 배합하여 이루어지는 <6>∼<9> 중 어느 하나의 열전도성 조성물.
<11> (A) 성분 100질량부에 대하여 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인 (B) 성분 1∼20질량부, 바람직하게는 1∼15질량부, 보다 바람직하게는 3∼15질량부를 함유하는 <6>∼<10> 중 어느 하나의 열전도성 조성물.
<12> 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제가 산화 알루미늄 또는 산화 아연인 <6>∼<11> 중 어느 하나의 열전도성 조성물.
<13> 상기 질화물이 질화 알루미늄 또는 질화 붕소인 <1>∼<12> 중 어느 하나의 열전도성 조성물.
<14> <1>∼<13> 중 어느 하나에 기재된 열전도성 조성물로 이루어지는 방열 재료.
<15> (A) 구상의 열전도성 충전제 100질량부에 대하여, (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인 1∼30질량부, 바람직하게는 1∼25질량부, 보다 바람직하게는 5∼20질량부를 혼합하는 열전도성 조성물의 제조 방법으로서,
상기 (A)가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상, 바람직하게는 평균 입자직경 50∼100㎛, 보다 바람직하게는 평균 입자직경 50∼80㎛의 충전제를 30질량% 이상, 바람직하게는 40질량% 이상, 보다 바람직하게는 50질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물의 제조 방법.
<16> (A) 구상의 열전도성 충전제 100질량부에 대하여, (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인 1∼20질량부, 바람직하게는 1∼15질량부, 보다 바람직하게는 3∼15질량부 혼합하는 열전도성 조성물의 제조 방법으로서,
상기 (A)가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상, 바람직하게는 평균 입자직경 50∼100㎛, 보다 바람직하게는 평균 입자직경 50∼80㎛의 충전제를 30질량% 이상, 바람직하게는 40질량% 이상, 보다 바람직하게는 50질량% 이상 배합하여 이루어지고, 또한 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 10질량% 이상, 바람직하게는 15질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물의 제조 방법.
<17> 상기 질화물이 질화 알루미늄 또는 질화 붕소인 <16> 또는 <17>의 제조 방법.
<18> 상기 (B) 성분이 일반식 (II)의 알콕시실릴기를 갖는 알콕시실레인 화합물인 <1>∼<17> 중 어느 하나의 조성물, 방열 재료 또는 제조 방법.
<19> 상기 (B) 성분이 일반식 (II-1) 또는 일반식 (II-2)의 화합물인 <18>의 조성물, 방열 재료 또는 제조 방법.
<20> 상기 (B) 성분이 일반식 (III)으로 표시되는 화합물인 <1>∼<17> 중 어느 하나의 조성물, 방열 재료 또는 제조 방법.
<21> 상기 (B) 성분이 일반식 (IV)로 표시되는 다이메틸폴리실록세인인 <1>∼<17> 중 어느 하나의 조성물, 방열 재료 또는 제조 방법.
<22> (C) 성분으로서 평균 조성식 (I)로 표시되는 폴리오가노실록세인을 더 포함하는 <1>∼<17> 중 어느 하나의 조성물, 방열 재료 또는 제조 방법.
<23> (D) 성분으로서 폴리오가노하이드로젠실록세인을 더 포함하고, (E) 성분으로서 백금계 촉매를 포함하는 <22>의 조성물, 방열 재료 또는 제조 방법.
실시예
<사용 성분>
(A) 성분
구형 질화 알루미늄 「FAN-f80」, 평균 입자직경 80㎛, (주)토쿠야마
구형 질화 알루미늄 「FAN-f50-J」, 평균 입자직경 50㎛, (주)토쿠야마
구형 질화 알루미늄 「HF-05」, 평균 입자직경 5㎛, (주)토쿠야마
구형 질화 알루미늄 「HF-01」, 평균 입자직경 1㎛, (주)토쿠야마
구형 알루미나 「스미 코란덤」, 평균 입자직경 0.4㎛, 스미토모카가쿠(주)
(B) 성분
표면처리제(일반식 (II-1)에 있어서, x:20, Y:Si(CH3)2CH=CH2)
<측정 방법>
[평균 입자직경]
평균 입자직경(메디안 직경 d50)은 콜 카운터법에 의해 측정했다.
[점도]
JIS K6249에 준거. 회전점도계 로터 No. 7, 회전수 20rpm, 1분값의 점도를 나타낸다.
[열전도율]
23℃에서, 열선법에 따르고, 열전도율계(쿄토덴시고교사제, QTM-500)를 사용하여 측정했다.
실시예 1∼18
표 1, 표 2에 나타내는 (A) 및 (B) 성분을 플래니터리형 믹서(달튼사제)에 장입하고, 실온에서 1시간 교반 혼합하고, 또한 120℃에서 1시간 교반 혼합하여, 열전도성 조성물을 얻었다. (B) 성분의 양은 (A) 성분 100질량부에 대한 질량부 표시이다. 조성물의 점도, 열전도율을 측정했다. 결과를 표 1 및 표 2에 나타낸다.
Figure pct00003
Figure pct00004
표 1과 표 2의 대비로부터, 평균 입자직경 50㎛의 질화 알루미늄을 포함하는 실시예 1∼9의 조성물과, 평균 입자직경 80㎛의 질화 알루미늄을 포함하는 실시예 10∼18의 조성물에서는, 점도는 실시예 1∼9의 조성물쪽이 작지만, 열전도율은 실시예 10∼18의 조성물쪽이 높았다. 또한, 표 1, 표 2 중의 「합쳐지는 한계」는 성형할 수 있는 것을 의미하고, 성형할 수 없고 분말 상태인 채인 것이 포함되지 않는 것을 의미한다. 또한 「페이스트」는 페이스트(그리스)상으로 점도를 측정할 수 없었던 것을 의미한다.
실시예 19∼22
표 3에 나타내는 (A) 및 (B) 성분을 플래니터리형 믹서(달튼사제)에 장입하고, 실온에서 1시간 교반 혼합하고, 또한 120℃에서 1시간 교반 혼합하여, 열전도성 조성물을 얻었다. (B) 성분의 양은 (A) 성분 100질량부에 대한 질량부 표시이다. 조성물의 점도, 열전도율을 하기의 방법으로 측정했다. 결과를 표 3에 나타낸다.
Figure pct00005
표 3과 표 2의 대비로부터, (A) 성분 중에 평균 입자직경이 1㎛ 미만의 알루미나를 10질량% 이상 함유시킴으로써 점도의 상승을 억제하면서, 열전도율을 높일 수 있었다. 또한, 표 3 중의 「합쳐지는 한계」는 상기와 동일한 의미이다.
비교예 1∼16
표 4∼표 6에 나타내는 (A) 및 (B) 성분을 플래니터리형 믹서(달튼사제)에 장입하고, 실온에서 1시간 교반 혼합하고, 또한 120℃에서 1시간 교반 혼합하여, 비교용의 열전도성 조성물을 얻었다. (B) 성분의 양은 (A) 성분 100질량부에 대한 질량부 표시이다. 조성물의 점도, 열전도율을 측정했다. 결과를 표 4∼표 6에 나타낸다. 또한, 표 5∼표 6 중의 「합쳐지는 한계」는 상기와 동일한 의미이다.
Figure pct00006
Figure pct00007
Figure pct00008
표 1∼표 3의 실시예와 표 4의 비교예 1∼4의 대비로부터, (A) 성분을 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물로 함으로써 점도와 열전도율을 개선할 수 있는 것을 확인할 수 있었다.
표 1∼표 3의 실시예와 표 5, 6의 비교예 5∼16의 대비로부터, (A) 성분으로서 평균 입자직경이 50㎛ 이상의 질화 알루미늄을 함유함으로써 점도와 열전도율을 개선할 수 있는 것을 확인할 수 있었다.
표 1의 실시예 1, 2와 표 5의 비교예 7, 8은 (A) 성분과 (B) 성분의 배합량은 같지만, 실시예 1, 2쪽이 점도는 낮고, 열전도율은 컸다.
본 발명의 열전도성 조성물은 퍼스널 컴퓨터 등의 전자기기와 같은 발열 부위를 갖는 각종 기기용의 방열 재료로서 사용할 수 있다.

Claims (6)

  1. (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서,
    상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며, 상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 (A) 성분의 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 50질량% 이상 배합하여 이루어지고, 평균 입자직경 50㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 50질량% 이하 배합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 열전도성 조성물.
  3. (A) 구상의 열전도성 충전제와 (B) 알콕시실레인 화합물 또는 다이메틸폴리실록세인을 함유하는 열전도성 조성물로서,
    상기 (A) 성분의 구상의 열전도성 충전제가 평균 입자직경이 상이한 충전제를 특정 비율로 배합하여 이루어지는 혼합물이며,
    상기 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상 배합하여 이루어지고, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 10질량% 이상 배합하여 이루어지는 열전도성 조성물.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 (A) 성분의 혼합물이 질화물로 이루어지는 평균 입자직경 50㎛ 이상의 구상의 열전도성 충전제를 30질량% 이상 배합하여 이루어지고, 평균 입자직경 1㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 10질량% 이상 배합하여 이루어지고, 잔부가 평균 입자직경 1㎛ 이상∼평균 입자직경 50㎛ 미만의 구상의 열전도성 충전제를 배합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 열전도성 조성물.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 질화물이 질화 알루미늄 또는 질화 붕소인 것을 특징으로 하는 열전도성 조성물.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 기재된 열전도성 조성물로 이루어지는 방열 재료.
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