TW201511968A - 放熱薄膜、以及其製造方法及裝置 - Google Patents

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Abstract

一種放熱薄膜，係包含導熱層、及覆蓋導熱層的塑膠薄膜，其中導熱層係藉由包含薄片狀碳及黏合劑樹脂之混合物層的煅燒而使黏合劑樹脂碳化或消失而成，且導熱層具有1.9g/cm3以上的密度及450W/mK以上的熱傳導係數，該放熱薄膜係藉由(1)以一對第1塑膠薄膜夾住薄片狀碳和黏合劑樹脂的混合物層而形成積層薄膜；(2)藉由熱壓積層薄膜而使混合物層緻密化；(3)藉由煅燒混合物層而使混合物層中的黏合劑樹脂碳化；(4)藉由加壓所獲得的煅燒層而形成導熱層；(5)以第2塑膠薄膜密封導熱層所製造。

Description

放熱薄膜、以及其製造方法及裝置
本發明係關於用以將由筆記型電腦、智慧型手機、行動電話等小型的電子機器中之電子零件等所產生的熱效率良好地散熱至外部而使用之放熱薄膜、以及其製造方法及裝置。
由於高性能化及多機能化發展中的筆記型電腦、智慧型手機、行動電話等小型電子機器，係必須稠密地裝配微處理器、影像處理晶片、記憶體等的電子零件，因此為了防止熱所導致的故障，該等電子零件的散熱則變得重要。
作為包含如石墨的薄片狀碳之電子零件用的放熱片，係使用將聚醯亞胺於無氧狀態3000℃下藉由熱處理而使氫、氧及氮脫離，並將殘留的碳藉由退火而使其結晶化而成的石墨片。石墨片的熱傳導係數在內部方向高達800W/mK、及在厚度方向高達15W/mK。但是由於係以高溫熱處理昂貴的聚醯亞胺，所以石墨片有所謂非常昂貴的問題。
作為廉價之薄片狀碳的放熱片，日本特開2006-306068號揭示了一種熱傳導片，其至少包含石墨薄膜和黏著性樹脂組成物，且黏著性樹脂組成物為反應硬 化型乙烯基系聚合物。此石墨薄膜係將(a)藉由膨漲(expanding)法所製作的膨脹石墨、或(b)聚醯亞胺薄膜等，藉由以2400℃以上的溫度熱處理所獲得者。包含膨脹石墨的石墨薄膜係藉由將石墨浸漬於硫酸等的酸來製作石墨層間化合物，以熱處理來發泡而將石墨層間剝離，將所獲得的石墨粉末洗淨而將酸除去，將所獲得之薄膜狀的石墨粉末輥壓延而獲得。但是，包含膨脹石墨的石墨薄膜係薄膜強度不足。又，藉由聚醯亞胺薄膜等的熱處理所獲得的石墨薄膜雖然具有高的散熱性但是昂貴。
日本特開2012-211259號揭示了一種熱傳導片，其係含有石墨片的熱傳導片，而石墨片係包含將熱分解石墨片切成細長狀的複數個第1石墨片、及比第1石墨片的短邊長度小的第2石墨片，且至少第1石墨片連接熱傳導片的雙面。此熱傳導片係藉由在例如丙烯酸聚合物及溶劑的混合物中摻混第1及第2石墨片，並擠壓成形而獲得。但是，因為擠壓成形而成的熱傳導片係樹脂的體積分率大，所以不能獲得足夠的散熱性。
日本特開2006-86271號揭示了一種放熱片，其係將石墨以玻璃轉移溫度為-50℃~+50℃的黏合劑樹脂(例如非晶型飽和共聚合聚酯)黏結而成的放熱片，而石墨/黏合劑樹脂的質量比為66.7/33.3~95/5，片厚為50~150μm。此放熱片係藉由將石墨/黏合劑樹脂/有機溶劑的漿體塗布於離型劑塗布膜的離型層上，以熱風乾燥而將有機溶劑除去後，以例如30kg/cm2的壓力進 行加壓加工而製作。日本特開2006-86271號記載了藉由加壓加工石墨/黏合劑樹脂的片材，而熱傳導係數提升。而於日本特開2006-86271號係一次地塗布石墨/黏合劑樹脂/有機溶劑的漿體，但是得知一次地塗布則石墨的分布會變得不均勻。而且，由於實施例中石墨/黏合劑樹脂的質量比並不是很高(實施例1為80/20、實施例2為89/11)，所以不能充份地誘導出石墨固有之高的熱傳導係數。
日本特開平11-1621號揭示了一種具有高熱傳導係數的放熱體用固體複合材料，其係含有薄片狀之高排列石墨粒子、與已於壓縮下聚合的黏合劑聚合物。此固體複合材料係藉由將薄片狀石墨與如環氧樹脂的熱硬化性單體混合，形成至少包含40體積%之石墨的組成物，且一面施加足夠石墨約略排列成平行的壓力來壓縮組成物，一面使單體聚合而製造。日本特開平11-1621號記載著複合材料中石墨的體積分率能夠為40%至95%，而以55~85%為佳。但是，在含有高達95%濃度的薄片狀石墨之環氧樹脂，有薄片狀石墨的分布會變得不均勻的問題。因此，日本特開平11-1621號中僅記載了薄片狀石墨的體積分率為60%時的實驗結果。
如上述，習知的放熱片係於石墨摻混黏合劑樹脂而成，因為黏合劑樹脂係熱傳導係數低，所以不能夠充分地利用石墨的高熱傳導性。又，若石墨的分布不均勻，則不僅是放熱薄膜的散熱性能會更為低落，而在裁切成既定形狀及尺寸後被配置於小型電子機器內之放 熱薄膜內的石墨分布亦會變得不均勻，而於放熱薄膜的性能產生偏差。
先行技術文獻 專利文獻
專利文獻1 日本特開2006-306068號
專利文獻2 日本特開2012-211259號
專利文獻3 日本特開2006-86271號
專利文獻4 日本特開平11-1621號
因此，本發明之第1目的為提供一種廉價的放熱薄膜，其係因薄片狀碳高密度且均勻地分布之故，而在配置於小型電子機器內時能夠發揮良好的散熱性能。
本發明之第2目的為提供以低成本製造相關放熱薄膜的方法及裝置。
有鑑於上述目的而深入研究的結果，本發明者發現若將包含具有良好熱傳導係數的薄片狀碳及少量黏合劑樹脂之複合薄膜中的黏合劑樹脂煅燒，則黏合劑樹脂會碳化或消失，且若以該狀態進行加壓即可獲得具有薄片狀碳高密度地結合之導熱層的放熱薄膜，而思及本發明。
亦即，本發明之放熱薄膜的特徵為：包含導熱層、及覆蓋前述導熱層的塑膠薄膜，該導熱層係藉由 包含薄片狀碳及黏合劑樹脂之混合物層的煅燒，而使前述黏合劑樹脂碳化或消失而成，前述薄片狀碳在前述導熱層內係實質上平行地排列，且前述導熱層具有1.9g/cm3以上的密度及450W/mK以上的熱傳導係數。
前述薄片狀碳係較佳為石墨或石墨烯。
前述導熱層係較佳為具有2g/cm3以上的密度。又前述導熱層係較佳為具有600W/mK以上的熱傳導係數。
前述導熱層的厚度係較佳為50~250g/m2(以平均1m2之薄片狀碳的重量表示)。
前述放熱薄膜的表面電阻係較佳為20Ω/□以下。前述放熱薄膜的電磁波遮蔽率(反射率)係較佳為90%以上。
製造上述放熱薄膜之本發明的方法，其特徵為：(1)以一對第1塑膠薄膜將薄片狀碳及黏合劑樹脂混合物層夾住而形成積層薄膜；(2)藉由熱壓前述積層薄膜而使前述混合物層緻密化；(3)藉由煅燒因前述第1塑膠膜之剝離所暴露之前述混合物層，而使前述混合物層中的前述黏合劑樹脂碳化或消失；(4)藉由加壓所獲得的煅燒層而作成緻密化的導熱層；(5)以第2塑膠薄膜將前述導熱層密封。
前述薄片狀碳及前述黏合劑樹脂的混合物層較佳為藉由反覆進行複數次將有機溶劑分散液塗布於各第1塑膠薄膜之單面後進行乾燥的步驟而形成，該有機溶劑分散液係含有5~25質量%的薄片狀碳及0.05~2.5質 量%的黏合劑樹脂，且前述黏合劑樹脂及前述薄片狀碳的質量比為0.01~0.1。
前述分散液的一次塗布量較佳為5~30g/m2(以平均1m2之薄片狀碳的重量表示)。
前述黏合劑樹脂較佳為丙烯酸樹脂、聚苯乙烯樹脂或聚乙烯醇。
前述有機溶劑較佳為選自包含酮類、芳香族烴類及醇類之群組中的至少一種。
前述分散液的塗布較佳為藉由噴霧法來進行。
前述第1塑膠薄膜較佳為在塗布前述分散液之面具有離型層。前述離型層較佳為鍍鋁層。
前述乾燥步驟較佳為於30~100℃進行。
前述積層薄膜的熱壓較佳為藉由使前述積層薄膜通過至少一對加熱輥之間來進行。熱壓溫度較佳為150~250℃。又，熱壓壓力較佳為20MPa以上。
前述混合物層的煅燒較佳為以前述混合物層中的前述黏合劑樹脂會進行碳化的方式，而照射火焰於雙面、或於密封於模具內的狀態暴露於500℃以上的高溫。前述混合物層的煅燒係能夠在空氣中、惰性氣體中或真空中進行。
煅燒層的加壓較佳為在限制前述煅燒層之至少一對的對向側之模具內進行。
較佳為藉由將前述煅燒層裝置於前述下模腔內後，以前述凸部進入前述模腔內的方式使前述上模嚙 合於前述下模，並將所組合之前述上模及前述下模數次通過一對加壓輥之間，而將前述煅燒層緻密化。
較佳為將含有前述煅燒層的模具一面振動一面加壓。
較佳為使前述第2塑膠薄膜比前述第1塑膠薄膜薄。前述導熱層之藉由前述第2塑膠薄膜的密封較佳為熱封。進行熱封的前述第2塑膠薄膜較佳為在貼附於前述導熱層之側具有密封層。
較佳為將前述導熱層裁切成所期望的形狀後，以前述第2塑膠薄膜密封。
製造上述放熱薄膜之本發明的裝置，其特徵為：具備(a)運送一對第1塑膠薄膜的手段；(b)以將含有薄片狀碳及黏合劑樹脂的分散液分成複數次塗布於前述第1塑膠薄膜的方式，對於各第1塑膠薄膜至少配置有1個的分散液塗布手段；(c)於每次的塗布前述分散液都使其乾燥的手段；(d)使所獲得之具有前述薄片狀碳及前述黏合劑樹脂之混合物層的一對前述第1塑膠薄膜，以前述混合物層為內側而積層的手段；(e)將所獲得之積層薄膜熱壓的手段；(f)從前述積層薄膜將前述第1塑膠薄膜剝離的手段；(g)以所暴露之前述混合物層中的前述黏合劑樹脂碳化或消失的方式，而煅燒前述混合物層的手段；(h)將所獲得的煅燒層緻密化而作成導熱層的加壓模具手段；(i)將前述導熱層以前述第2塑膠薄膜密封的手段。
本發明之裝置較佳為具備沿著各第1塑膠薄膜的前進方向而以既定間隔所配置之複數個分散液塗布手段。
較佳為一對分散液塗布手段及積層用輥被配置於艙室內，前述艙室係具備各第1塑膠薄膜進入的第1開口部、被設置於前述第1開口附近的一對熱風送入口、排氣口、及取出前述積層薄膜的第2開口部。具有複數對的分散液塗布手段時，所有的分散液塗布手段被配置於前述艙室內。
較佳為藉由前述手段(a)而各第1塑膠薄膜係被水平地運送至前述積層用輥的二側。
分散液塗布手段較佳為噴霧噴嘴。
前述積層手段及前述熱壓手段均較佳為加熱輥。
煅燒前述混合物層的手段較佳為於前述混合物層雙面照射火焰的燃燒器、或於密封狀態暴露於500℃以上之高溫的模具。
將煅燒層緻密化的加壓模具手段照射火焰具備(a)模具：係包含具有模腔的下模、與具有嚙合於前述模腔之凸部的上模；(b)一對加壓輥：係將前述模具從上下施壓；(c)導板：係延伸存在於輥縫之上游側及下游側；(d)往返運動的手段：係使前述模具沿著前述導板通過一對前述加壓輥空隙。
前述加壓模具手段較佳為具有賦予前述加壓輥之一方振動的手段，以將前述煅燒層藉由振動加壓而緻密化。
本發明由於係將包含薄片狀碳及黏合劑樹脂的混合物層藉由熱壓而緻密化後，藉由煅燒而使黏合劑樹脂碳化或消失，並將所獲得之煅燒層藉由加壓而形成緻密的導熱層，所以導熱層係高密度且具有高熱傳導係數，又性能無偏差。再者，由於藉由在塑膠薄膜上塗布薄片狀碳及黏合劑樹脂的分散液而形成混合物層，所以能夠壓低製造成本。是以，本發明的放熱薄膜係均勻地具有高的熱傳導係數。而具有此種特徵之本發明的放熱薄膜係適合使用於筆記型電腦、智慧型手機、行動電話等的小型電子機器。
1‧‧‧放熱薄膜
10‧‧‧導熱層
11、11a、11b‧‧‧混合物層
12a、12b‧‧‧第1塑膠薄膜
13a、13b‧‧‧第2塑膠薄膜
2‧‧‧塑膠薄膜
3‧‧‧分散液
3a‧‧‧分散液層
3a’‧‧‧已乾燥之黏合劑樹脂/薄片狀碳層
3b‧‧‧以下的分散液層
31‧‧‧薄片狀碳
32‧‧‧有機溶劑
33‧‧‧薄片狀碳聚集的區域
34‧‧‧薄片狀碳不存在或稀薄的區域
4‧‧‧艙室
41a、41b‧‧‧第1塑膠薄膜的送入口
42a、42b‧‧‧熱風的送入口
43‧‧‧排氣口
45a、45b‧‧‧分散液噴霧用噴嘴
46a、46b‧‧‧積層用輥
47a、47b、48a、48b‧‧‧熱壓用輥
49‧‧‧導輥
60、70a、70b‧‧‧卷軸
100‧‧‧放熱薄膜的製造裝置
101a、101b‧‧‧用於剝離第1塑膠薄膜之一對輥
102a、102b‧‧‧用於接著第2塑膠薄膜之一對輥
103a、103b‧‧‧用於加壓加壓模具之一對輥
第1圖係顯示本發明之放熱薄膜的截面圖。
第2圖係顯示求出薄片狀碳粒徑之方法的概略圖。
第3圖係顯示薄片狀碳聚集狀態的截面圖，即在塑膠薄膜厚厚地塗布的薄片狀碳/黏合劑樹脂之分散液的結果。
第4圖係概略地顯示維持著薄片狀碳之均勻分散之狀態的截面圖，即在塑膠薄膜薄薄地塗布分散液的結果。
第5圖係顯示將塗布於塑膠薄膜之分散液乾燥後，薄薄地塗布薄片狀碳之分散液之狀態的截面圖。
第6圖係顯示製造本發明之放熱薄膜之裝置的截面圖。
第7圖係顯示切除混合物層之邊緣部分之裁切線的平面圖。
第8(a)圖係顯示混合物層之煅燒方法之一例的概略截面圖。
第8(b)圖係顯示混合物層之煅燒方法之其它例的概略截面圖。
第9(a)圖係顯示將煅燒層加壓之裝置中的下模的平面圖。
第9(b)圖係顯示將煅燒層加壓之裝置中的上模及下模的分解截面圖。
第10圖係顯示藉由包含上模及下模之模具而加壓煅燒層之情況的截面圖。
第11(a)圖係顯示藉由一對加壓輥而加壓第10圖之模具之情況的部分截面圖。
第11(b)圖係顯示藉由一對加壓輥反覆進行加壓第10圖之模具之情況的部分截面圖。
第12(a)圖係顯示加壓煅燒層之模具的平面圖。
第12(b)圖係顯示加壓煅燒層之模具的截面圖。
第13圖係顯示用以將藉由加壓所獲得之導熱層的邊緣部份切除以作成既定尺寸之裁切線的平面圖。
第14圖係顯示用以將藉由加壓所獲得之導熱層分割成最終形狀之裁切線的平面圖。
第15圖係顯示在已貼附第13圖所示之導熱層的一第2塑膠薄膜上，積層另一第2塑膠薄膜之方法的截面圖。
第16(a)圖係顯示已貼附於第2塑膠薄膜之最終形狀之導熱層的平面圖。
第16(b)圖係顯示在已貼附最終形狀之導熱層之一第2塑膠薄膜上，積層另一第2塑膠薄膜而成之積層薄膜的平面圖。
第17圖係顯示在已貼附最終形狀之導熱層之一第2塑膠薄膜上，積層另一第2塑膠薄膜之方法的截面圖。
第18圖係顯示用以將具有最終形狀之導熱層的積層薄膜分割成個別的放熱薄膜之裁切線的平面圖。
第19圖係顯示包含藉由一對第2塑膠薄膜而密封之導熱層之放熱薄膜的截面圖。
以下係參照附加圖示而詳細地說明本發明的實施樣態，但不受下述說明限定，可在本發明之技術理念的範圍內進行各種的變更。若無特別說明，關於一個實施樣態的說明亦能夠適用於其它的實施樣態。
[1]放熱薄膜
如第1圖所示，本發明之放熱薄膜1係包含導熱層10、與以密封導熱層10之方式而被接著於其雙面的一對塑膠薄膜2、2。
(1)導熱層
藉由煅燒薄片狀碳/黏合劑樹脂之混合物層所獲得的導熱層10主要包含薄片狀碳。薄片狀碳較佳為包含石墨或石墨烯。以下，若無特別說明則統一以薄片狀碳來說明。
(a)薄片狀碳
薄片狀石墨及薄片狀石墨烯任一者均具有苯環二次元地連接之平板狀的多層結構。由於二者均具有六角形的格子結構，所以各碳原子鍵結於3個碳原子，而化學鍵所使用的4個外殼電子的1個係為自由狀態(成為自由電子)。由於自由電子能夠沿著晶格移動，所以薄片狀石墨具有高的熱傳導係數。
由於二者均為平板狀，因而以平板面部分的直徑作為其直徑。如第2圖所示，由於薄片狀石墨(石墨烯)31的平板面部分的輪廓為不規則的形狀，所以薄片狀石墨(石墨烯)31的直徑係定義為具有相同面積S之圓的直徑d。由於各薄片狀石墨(石墨烯)31的尺寸係以直徑d及厚度t來表示，所以所使用之薄片狀石墨(石墨烯)31的平均直徑係以(Σ d)/n[其中，n為所測定之薄片狀石墨(石墨烯)31的個數]來表示，平均厚度係以(Σ t)/n來表示。薄片狀石墨(石墨烯)31的直徑d及厚度t係能夠藉由將薄片狀石墨(石墨烯)31之顯微鏡照片進行影像處理而求出。
薄片狀石墨的平均直徑只要是在5~100μm的範圍內即可。由於若薄片狀石墨的平均直徑小於5μm，則所鍵結之碳原子的長度會不足，所以所獲得之導熱層10的熱傳導係數會太小。而另一方面，若薄片狀石墨的平均直徑大於100μm，則藉由噴霧的塗布會變得困難。薄片狀石墨的平均直徑較佳為5~50μm，更佳為10~30μm。薄片狀石墨的平均厚度為200nm以上，較佳為200nm~10μm，更佳為200nm~5μm。
薄片狀石墨烯的平均直徑只要是在5~100μm的範圍內即可。由於若薄片狀石墨烯的平均直徑小於5μm，則所鍵結之碳原子的長度會不足，所以所獲得之導熱層10的熱傳導係數會太小。而另一方面，若薄片狀石墨烯的平均直徑大於100μm，則藉由噴墨的塗布會變得困難。薄片狀石墨烯的平均直徑較佳為5~50μm，更佳為10~30μm。薄片狀石墨烯的平均厚度只要是在5~50nm的範圍內即可。若薄片狀石墨烯的平均厚度小於5nm，則藉由薄片狀石墨烯/黏合劑樹脂之混合物層的煅燒所獲得之導熱層10的電阻會變大。而另一方面，若薄片狀石墨烯的平均厚度大於50nm，則在使薄片狀石墨烯均勻地分散於溶劑時薄片狀石墨烯會容易破壞。薄片狀石墨烯的平均厚度較佳為5~30nm，更佳為10~25nm。
(b)黏合劑樹脂
若黏合劑樹脂只要是可溶於有機溶劑且能夠均勻地分散薄片狀碳者則無特別之限制，能夠舉出聚丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸甲酯等的丙烯酸樹脂、聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚氯乙烯、ABS樹脂、低立體規則性聚丙烯、無規聚丙烯等，但其中又較佳為聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯及低立體規則性聚丙烯。
(c)組成比
黏合劑樹脂/薄片狀碳的質量比愈小，愈能夠將導熱層10高密度化及高熱傳導係數化。但是，若黏合劑樹脂的比例過低，則混合物層中之薄片狀碳的密著強度不足，混合物層容易破裂。為了具有高熱傳導係數及 強度，較佳為使黏合劑樹脂/薄片狀碳的質量比為0.01~0.1。黏合劑樹脂/薄片狀碳之質量比的上限更佳為0.08，最佳為0.06。黏合劑樹脂/薄片狀碳之質量比的下限，係在能夠確保薄片狀碳的黏結性的範圍內越小越好，但作為技術的限制則為0.01，實用上則為0.03。
(d)薄片狀碳的均勻分布
若混合物層之薄片狀碳的分布不均勻，則(a)不僅是因薄片狀碳的聚集而會產生薄片狀碳不足的區域，放熱薄膜會不具有所期望的熱傳導係數，而且(b)亦會產生所謂當熱傳導係數的分布變得不均勻，而因應各個電子機器或零件來分割並使用放熱薄膜時，會有熱傳導係數不足之分割片的問題。為了要獲得熱傳導係數分布均勻的導熱層，而必須在各塗布步驟形成薄片狀碳分布均勻的混合物層。
若混合物層中發生薄片狀碳的聚集，則會產生薄片狀碳的聚集區域、與薄片狀碳不存在或稀薄的區域。由於若存在薄片狀碳不存在或稀薄的區域，則導熱層全體的熱傳導係數會下降，所以薄片狀碳必須儘可能均勻地分散。
(e)表面電阻
本發明之放熱薄膜亦能夠作為電磁波遮蔽薄膜而發揮作用。為了發揮充分的電磁波遮蔽功能，導熱層10的表面電組較佳為20Ω/□以下，更佳為10Ω/□以下。表面電阻係針對已裁切成10cm×10cm之正方形的導熱層10之試驗片，藉由直流電二端子法來測定。
(f)厚度
導熱層10的熱傳導係數係取決於導熱層10的厚度，但由於包含薄片狀碳及藉由煅燒而至少部分性碳化之黏合劑樹脂的導熱層10之中，對於熱傳導係數影響大的是薄片狀碳，所以較佳為將導熱層10的厚度以薄片狀碳之平均單位面積的量來表示。以薄片狀碳之平均單位面積的量所表示之導熱層10的厚度較佳為50~250g/m2，更佳為70~220g/m2，最佳為80~200g/m2。
(2)塑膠薄膜
形成塑膠薄膜的樹脂只要同時具有絕緣性及足夠之強度、可撓性及加工性，則無特別之限制，可列舉例如：聚酯(聚對苯二甲酸乙二酯等)、聚芳硫醚(polyarylene sulfide)(聚苯硫醚(polyphenylene sulfide)等)、聚醚碸、聚醚醚酮、聚醯胺、聚醯亞胺、聚烯烴(聚丙烯等)等。塑膠薄膜的厚度可為5~20μm左右。
(3)放熱片之裁切
由於本發明的放熱片能夠較大型地形成，所以能夠藉由裁切成適當的尺寸來安裝於小型的電子機器。此時，較佳為以導熱層10的裁切面不會暴露的方式，而使用在刀片二側具有平坦部分的切割器，來一面裁切並藉由加熱或超音波來熔著塑膠薄膜2的裁切部分。又如後述，亦可在將導熱層10裁切成既定尺寸後，積層塑膠薄膜2，而在塑膠薄膜2的部分進行裁切。
[2]放熱薄膜之製造裝置及方法
第6圖係概略地顯示製造放熱薄膜的裝置100。圖示之例中係具有左右一對的分散液塗布手段。製造裝置100係具備(a)艙室4：係具有一對分散液塗布區域14a、14b，而各分散液塗布區域14a、14b係具有第1塑膠薄膜12a、12b的各送入口41a、41b與各熱風送入口42a、42b，而且在二分散液塗布區域14a、14b合流的位置具備排氣口43；(b)一對噴嘴45a、45b：係為了在第1塑膠薄膜12a、12b形成混合物層11a、11b，而設置於分散液塗布區域14a、14b之艙室4的艙頂，來噴霧薄片狀碳/黏合劑樹脂之分散液；(c)一對輥46a、46b：係用以將形成有混合物層11a、11b之第1塑膠薄膜12a、12b，以混合物層11a、11b為內側來進行積層；(d)至少一對加熱輥：係用以熱壓所獲得之積層薄膜1’(圖示之例中為二對的加熱輥47a、47b、48a、48b)；(e)導輥49：係運送積層薄膜1’；(f)一對輥101a、101b：係用於從積層薄膜1’剝離第1塑膠薄膜12a、12b；(g)用以煅燒已暴露之混合物層11的手段(無圖示)；(h)加壓所獲得之煅燒層110的手段120；(i)一對輥102a、102b：係用以將所獲得之導熱層10以一對第2塑膠薄膜13a、13b來密封；及(j)卷軸60：係用以捲取所獲得之放熱薄膜1。從卷軸70a、70b所捲回的第1塑膠薄膜12a、12b係經由複數支導輥而被送入艙室4的左右開口部分41a、41b。圖示之例中係於各分散液塗布區域14a、14b設置有1個分散液噴霧用噴嘴45a、45b，但當然亦可在各分散液塗布區域14a、14b設置複數個噴嘴。
第1塑膠薄膜12a、12b必須具有足夠的機械強度及耐熱性，使能夠耐受積層步驟及熱壓步驟。因此，較佳使第1塑膠薄膜12a、12b為較厚的耐熱性樹脂製的薄膜。作為耐熱性樹脂，較佳為聚對苯二甲酸乙二酯、聚醯亞胺等。第1塑膠薄膜12a、12b的厚度較佳為20~60μm。第1塑膠薄膜12係能夠在剝離後再利用。
但是，若熱傳導係數低的塑膠薄膜變厚，則具有導熱層10之雙面係以塑膠薄膜覆蓋之結構的放熱片1之熱傳導係數會變低。因此，覆蓋導熱層10之雙面的塑膠薄膜必須盡可能地薄。如上述，第2塑膠薄膜13a、13b的厚度較佳為5~15μm。第2塑膠薄膜13a、13b較佳為具有密封層而係藉由熱積層法等堅固地熱熔著於導熱層10。第2塑膠薄膜13a、13b的材質可與第1塑膠薄膜12a、12b相同，但是，由於市售有極薄的聚對苯二甲酸乙二酯薄膜，所以在實用上較佳為使用該等。
於艙室4係在排氣口43的左右設置有一對開口垂直壁4a、4b，而藉由各開口垂直壁4a、4b所區隔的區域係具有各噴嘴45a、45b的分散液塗布區域14a、14b。積層用輥46a、46b的左右係配置有支撐各第1塑膠薄膜12a、12b的水平板44a、44b，而各第1塑膠薄膜12a、12b係在各水平板44a、44b上水平地移動。
(1)薄片狀碳之分散液的調製
含有薄片狀碳、黏合劑樹脂及有機溶劑的分散液較佳為藉由將黏合劑樹脂的有機溶劑溶液混合在薄片狀碳的有機溶劑分散液而調製。其係因薄片狀碳容易 聚集之故，若同時將薄片狀碳及黏合劑樹脂混合於有機溶劑，則會有薄片狀碳聚集之虞。在藉由混合二溶液所獲得之薄片狀碳的分散液中，薄片狀碳的濃度較佳為5~25質量%，更佳為8~20質量%，最佳為10~20質量%。又，黏合劑樹脂/薄片狀碳的質量比為0.01~0.1。而即便在混合物層，黏合劑樹脂/薄片狀碳的質量比亦原樣地被維持。
作為分散液所使用的有機溶劑，在良好地分散薄片狀碳，並溶解黏合劑樹脂之同時，為了縮短乾燥時間而較佳為容易蒸發的有機溶劑。作為這種有機溶劑的例，能夠舉出如甲基乙基酮的酮類、己烷等的脂肪族烴類、二甲苯等的芳香族烴類、異丙醇等的醇類。其中又較佳為甲基乙基酮、二甲苯等。該等係可單獨使用，但亦可混合使用。
(2)分散液之塗布‧乾燥
若將所期望之濃度的分散液一次地塗布於塑膠薄膜，則如第3圖概略所示，已知分散液3中的薄片狀碳31在乾燥過程會聚集。在第3圖中，33表示薄片狀碳31聚集的區域。深入研究的結果得知：若將分散液盡可能小量地分成複數次來塗布，則能夠防止薄片狀碳31的聚集。第4圖所示之第1次的塗布係因分散液層3a的量少而且其厚度相對於薄片狀碳31的平均直徑夠小，所以即便乾燥分散液層3a薄片狀碳31亦未聚集而維持分散的狀態。因此，乾燥分散液層3a而成的混合物層3a’中，藉由很少量之黏合劑樹脂所結合的薄片狀碳31係約略均勻地分布。
一次塗布的分散液量較佳以平均薄片狀碳之單位面積的重量為5~30g/m2，更佳為7~20g/m2。若分散液的塗布量小於5g/m2，則混合物層的形成會過於費時，又若大於30g/m2則會變得容易發生薄片狀碳的聚集。為了要均勻地塗布這樣少量的分散液，係較佳為噴霧法。
使分散液層3a乾燥後進行以下的塗布。分散液層3a的乾燥可自然乾燥，但為了將塗布步驟的時間縮短化，亦可於塑膠薄膜不會變形的程度下加熱。加熱溫度係取決於所使用之有機溶劑的沸點。例如：使用甲基乙基酮時，加熱溫度較佳為30~100℃，更佳為50~80℃。乾燥並不需要進行至所塗布之分散液層3a中的有機溶劑完全蒸發，只要乾燥至接下來的塗布中薄片狀碳不會游離的程度即可。
若在已乾燥的第1混合物層3a’上進行第2次的分散液之塗布，則如第5圖概略地顯示，實質上不溶解第1混合物層3a’而形成新的分散液層3b。若乾燥分散液層3b，則會形成與第1混合物層3a’一體的第2混合物層3b’。若這樣地反覆進行複數次分散液的塗布及乾燥的循環，則能夠獲得薄片狀碳係平行排列之較厚的一體之混合物層。分散液的塗布及乾燥的循環次數係取決於所應形成之混合物層的厚度。
要以第6圖所示的裝置100來進行上述分散液的塗布‧乾燥步驟，首先，要使從卷軸70a、70b捲回之各第1塑膠薄膜12a、12b停止於艙室4。而以此狀態， 在位於分散液塗布區域14a、14b的各第1塑膠薄膜12a、12b的部分，由各噴嘴45a、45b均勻地噴霧分散液。為了達成分散液之均勻的塗布，各噴嘴45a、45b係能夠自由地移動。使形成於各第1塑膠薄膜12a、12b上的分散液層藉由熱風乾燥。將該分散液的塗布及乾燥的步驟反覆進行複數次，於各第1塑膠薄膜12a、12b上形成既定厚度的混合物層11a、11b。
(3)混合物層之積層及熱壓
藉由將已形成混合物層11a、11b之第1塑膠薄膜12a、12b以混合物層11a、11b為內側並以一對輥46a、46b來積層，混合物層11a、11b彼此係接著而成為一體的的混合物層11。
較佳為積層用輥46a、46b係加熱至高溫，使藉由積層而混合物層11a、11b彼此係完全地熔著。積層用輥46a、46b的溫度雖隨黏合劑樹脂的種類而改變，但通常較佳為100~250℃，更佳為150~200℃。積層用輥對46a、46b的壓著壓力亦可不大，可為例如1~10MPa。
另一方面，於對已到達分散液塗布區域14a、14b之各第1塑膠薄膜12a、12b的新的部分，係反覆進行複數次分散液的塗布及乾燥的步驟而形成既定厚度的混合物層11a、11b。如此地在反覆進行複數次分散液的塗布及乾燥的步驟後，藉由間歇性地送出各第1塑膠薄膜12a、12b，而形成在一對第1塑膠薄膜12a、12b之間間歇性地具有混合物層11的積層薄膜1’。
如第4圖及第5圖所示，雖然分散液層3a中薄片狀碳31係大致平行地分散，但並不意味著完全平行。因此，若乾燥分散液層3a，則僅有薄片狀碳31間的有機溶劑會蒸發，在藉由很少量的黏合劑樹脂所結合之大致平行的薄片狀碳31之間會殘留空隙。由於在薄片狀碳31間具有空隙的混合物層3a’係多層地積層，所以應積層的混合物層11a、11b為多孔質。因此，僅積層具有混合物層11a、11b的第1塑膠薄膜12a、12b係無法獲得緻密的混合物層11。
因此，必須將通過積層用輥對46a、46b所獲得之積層薄膜1’，藉由設置於下游之一段或多段的熱壓輥47a、47b、48a、48b進行熱壓。熱壓條件雖亦取決於黏合劑樹脂的種類，但是通常較佳為100~250℃的溫度及20MPa(約200kgf/cm2)以上的壓力。若熱壓溫度低於100℃，則不能達成導熱層10的充份緻密化。又即便使熱壓溫度大於250℃，黏合劑樹脂的流動化效果亦到達極限，且不經濟。熱壓溫度較佳為120~200℃，更佳為150~180℃。若熱壓壓力小於20MPa，則不能達成混合物層11的充份緻密化。
熱壓用輥對47a、47b、48a、48b可為一段或亦可為多段，為了製造具有充分緻密之混合物層11的積層薄膜1’，較佳為多段。熱壓用輥47a、47b、48a、48b的段數係能夠隨著軋縮減率來適宜地設定。
(4)混合物層之煅燒
經熱壓之混合物層11由於因黏合劑樹脂的流動而邊緣部分係稍微不整齊，所以較佳為如第7圖所示，例如沿著虛線111來裁切成既定的形狀及尺寸。將已裁切之混合物層112如第8圖所示地安裝在金屬網113上，藉由從燃燒器114所噴出之約900~1200℃的火焰來煅燒。煅燒雖然亦可在混合物層112之單面上，但是較佳為在雙面進行。被暴露於燃燒器114之火焰的混合物層112內的黏合劑樹脂係碳化或消失。而藉由黏合劑樹脂的碳化所生成的不定形碳亦可殘留於薄片狀碳之間。由於藉由黏合劑樹脂的碳化或消失而體積減少，所以若藉由加壓而使所產生之空隙消失，則薄片狀碳會變成更高密度，因而能夠獲得具有更高熱傳導係數的導熱層10。
第8(b)圖係顯示煅燒混合物層112的其它方法。此方法係使用包含具有模腔之下模121及較模腔略大之上模的122模具，將混合物層112置入下模121後，於混合物層112之上裝置上模122，並置於一對加熱器123a、123b之間來進行混合物層112的加熱。加熱器123a、123b的溫度可為約500~1000℃。加熱時間係設定成黏合劑樹脂不會過份消失。前述混合物層的煅燒亦可在空氣中、惰性氣體中或真空中之任何環境下進行。
藉由混合物層之煅燒的黏合劑樹脂的碳化或消失，係不只是黏合劑樹脂100%碳化或消失的情況，亦包含黏合劑樹脂係部分地碳化或消失的情況。為了獲得高熱傳導係數而較佳為黏合劑樹脂係盡可能地碳化或消失，但只要至少90%的黏合劑樹脂碳化或消失即可。
(5)煅燒層之加壓
為了將獲得的煅燒層131緻密化，如第9(a)圖及第9(b)圖所示地，係使用包含具有模腔141a的下模141、與具有嚙合於模腔141a的凸部142a之上模142的模具140。圖示之例中，模腔141a係貫穿於縱向方向，而具有與煅燒層131相同的寬度。如第10圖所示，將煅燒層131裝置於模腔141a內後，將上模142置於下模141之上使凸部142a覆蓋煅燒層131。此時由於煅燒層131的厚度係足夠小於模腔141a的深度，所以上模142的凸部142a進入模腔141a內。因此能夠正確地對於下模141來決定上模142的位置。
如第6圖、第11(a)圖及第11(b)圖所示，將煅燒層131緻密化的加壓模具手段係具備：(a)夾住煅燒層131而組合之包含下模141及上模142的模具140；(b)用於加壓模具140的一對輥103a、103b；(c)延伸存在於輥103a、103b之間隙的上游側及下游側的導板143a、143b；及(d)使模具140沿著導板143a、143b前後運動而通過一對加壓輥103a、103b之空隙的手段(未圖示)。
一對加壓輥103a、103b之中，下方的加壓輥103a為傳動輥，上方的加壓輥103b為被動輥。若使被動輥103b的直徑略小於傳動輥103a的直徑，則能夠防止因加壓而上模142翹曲。模具140前後運動的範圍係設為足夠長於煅燒層131的範圍。前後運動可為1次至數次。亦可在每次通過加壓輥103a、103b的間隙時加大施加於模具140的加壓力。煅燒層131係藉由使用模具140的加壓而成為導熱層10。
藉由振動馬達(未圖示)來對於下方的加壓輥103a賦予振動，而促進煅燒層131的緻密化。振動頻率較佳為50~500Hz，更佳為100~300Hz。
第12(a)圖及第12(b)圖係用於將煅燒層緻密化的加壓模具手段之模具的其它例。該模具150係包含具有貫穿上下之模腔151a的模具本體151、從上方進入模腔151a的上衝頭152a、及從下方進入模腔151a的下衝頭152b。將衝頭152b置入模腔151a後，於下衝頭152b之上裝置煅燒層131，使已從上方置入模腔151a之上衝頭152a下降，將煅燒層131加壓而緻密化。若於上衝頭152a賦予與上述相同的振動，則能夠獲得更大的加壓效果。
(6)導熱層之密封
由於所獲得的導熱層10係因加壓而邊緣部分會稍微不整齊，所以會有(1)如第13圖所示地沿著虛線161將導熱層10的邊緣部分切除而形成既定尺寸的導熱層10a；或(2)如第14圖所示地沿著虛線162將導熱層10分割成最終大小之導熱層10b的情況。第14圖所示的情況，能夠任意地設定導熱層10b的尺寸、形狀及數量。
如第13圖所示，為大的導熱層10a之情況，係如第15圖所示地藉由一對輥102a、102b來積層將導熱層10a以既定間隔貼附之一個第2塑膠薄膜13a、與另一個第2塑膠薄膜13b，並按照每個導熱層10a來裁切切斷所獲得的積層薄膜，而作成各個放熱薄膜。若於第 2塑膠薄膜13a形成黏著層，則所貼附之導熱層10a的位置就不會偏離。又，隔著導熱層10a之第2塑膠薄膜13a、13b的積層較佳為藉由熱積層法來進行。
如第14圖所示地裁切成最終大小的導熱層10b之情況，首先將如第16(a)圖所示將以既定間隔貼附複數個導熱層10b之一個第2塑膠薄膜13a、與另一個第2塑膠薄膜13b，藉由以如第17圖所示的一對輥102a、102b積層，而獲得如第18圖所示的積層薄膜。如第18圖所示地將積層薄膜沿著虛線163分割而作成各個放熱薄膜。
如第19圖所示地，各個導熱層10a(10b)係密封於一對第2塑膠薄膜13a、13b，而第2塑膠薄膜13a、13b的邊緣部分係被熱封。
[實施例]
藉由以下的實施例進一步詳細地說明本發明，但是本發明並不受限於該等。
[實施例1]
將包含25質量%的薄片狀石墨(日本石墨工業股份有限公司製UP-35N，灰分：小於1.0%，平均粒徑：25μm)、1.25質量%的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、及73.75質量%的甲基乙基酮之分散液，塗布於厚度30μm的2片鍍鋁聚對苯二甲酸乙二酯(PET)薄膜(第1塑膠薄膜)12a、12b之各別的鍍鋁面，於40℃乾燥2分鐘，形成厚度50g/m2(以平均1m2之薄片狀石墨的克數表示)的薄片狀石墨/PMMA的塗布層。總計反覆進行此程序5 次，於各PET薄膜12a、12b形成薄片狀石墨/PMMA的混合物層11a、11b(厚度100g/m2)。
如第6圖所示地將具有混合物層11a、11b的一對各PET薄膜12a、12b藉由一對輥46a、46b於120℃積層，使混合物層11a、11b成為在內側，接著藉由150℃之複數對加熱輥47a、47b、48a、48b以20MPa進行熱壓，而形成具有混合物層11的積層薄膜1’。
從積層薄膜1’剝離二側的PET薄膜12a、12b後，將第8(a)圖所示之氣體燃燒器114的火焰(溫度：約1000℃)對於混合物層11一面一面地照射單側，而進行混合物層11的煅燒。將所獲得的煅燒層置入第9圖所示之模具140的模腔141a，一邊賦予200Hz的振動並且如第11(a)圖及第11(b)圖所示地藉由一對輥103a、103b而以7公噸的負重反覆地加壓。
將所獲得的導熱層10裁切成既定尺寸後，測定其密度、比熱及內部方向和厚度方向的熱擴散率(m2/s)。從熱擴散率與熱容量(密度×比熱)的乘積求出熱傳導係數(W/mK)。該結果，導熱層10的密度為1.97g/cm3，熱傳導係數在內部方向為499W/mK，在厚度方向為17.7W/mK。
又如第15圖所示地，將導熱層10貼附於一側的PET薄膜13a，並藉由一對輥102a、102b與另一側的PET薄膜13b積層。將所獲得的積層薄膜1’裁切而作成各個放熱薄膜。
[實施例2]
除了將黏合劑樹脂變更為低立體規則性聚丙烯以外，係與實施例1相同地形成導熱層，並製造放熱薄膜。與實施例1相同地測定之導熱層的密度為1.98g/cm3，傳導率在內部方向為516W/mK，在厚度方向為22.9W/mK。
[實施例3]
將包含6質量%的薄片狀石墨烯(XG Sciences公司製的「H-15」，平均直徑：15μm)、0.06質量%的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、及93.94質量%的甲基乙基酮的分散液，個別地塗布於2片厚度30μm的PET薄膜12a、12b，使其於40℃乾燥2分鐘，形成厚度5g/m2(以平均1m2的薄片狀石墨烯的克數表示)的薄片狀石墨烯/PMMA的塗布層。總計反覆進行此程序15次，而於各PET薄膜12形成薄片狀石墨烯/PMMA的混合物層(平均1m2含有75g/m2的薄片狀石墨烯)11a、11b。
如第6圖所示地將具有一對塗布層的各PET薄膜12a、12b藉由一對輥46a、46b於120℃積層，使混合物層11a、11b成為在內側，接著藉由150℃的複數對加熱輥47a、47b、48a、48b以20MPa進行熱壓，而形成具有厚度100μm之導熱層11(平均1m2含有150g/m2的薄片狀石墨烯)的積層薄膜1’。
從積層薄膜1’剝離二側的PET薄膜12a、12b後，將第8(a)圖所示之氣體燃燒器114的火焰(溫度：約1000℃)對於混合物層11一面一面地照射單側，而進行 混合物層11的煅燒。將所獲得的煅燒層置入第9圖所示之模具140的模腔141a，一邊賦予200Hz的振動並且如第11(a)圖及第11(b)圖所示地藉由一對輥103a、103b以7公噸的負重反覆地加壓。
所獲得之導熱層10的密度為1.98g/cm3，熱傳導係數在內部方向為514W/mK，在厚度方向為5.8W/mK。
1‧‧‧放熱薄膜
2‧‧‧塑膠薄膜
10‧‧‧導熱層

Claims (21)

  1. 一種放熱薄膜，其特徵為：包含導熱層、及覆蓋該導熱層的塑膠薄膜，該導熱層係藉由包含薄片狀碳及黏合劑樹脂之混合物層的煅燒而使該黏合劑樹脂碳化或消失而成，該薄片狀碳在該導熱層內係實質上平行地排列，且該導熱層係具有1.9g/cm3以上的密度及450W/mK以上的熱傳導係數。
  2. 如請求項1之放熱薄膜，係其中該薄片狀碳為石墨或石墨烯之放熱薄膜。
  3. 如請求項1或2之放熱薄膜，係其中該導熱層具有2g/cm3以上的密度及600W/mK以上的熱傳導係數之放熱薄膜。
  4. 如請求項1至3中任一項之放熱薄膜，係其中該導熱層的厚度為50~250g/m2(以平均1m2之薄片狀碳的重量表示)之放熱薄膜。
  5. 如請求項1至4中任一項之放熱薄膜，係其中該導熱層具有20Ω/□以下的表面電阻及90%以上的電磁波反射率之放熱薄膜。
  6. 一種製造放熱薄膜之方法，其特徵為：(1)以一對第1塑膠薄膜夾住薄片狀碳和黏合劑樹脂的混合物層而形成積層薄膜；(2)藉由熱壓該積層薄膜而使該混合物層緻密化；(3)藉由煅燒藉由該第1塑膠薄膜之剝離而暴露的該混合物層，使該混合物層中之該黏合劑樹脂碳化或消失；(4)將所獲得的煅燒層藉由加壓而作成經緻密化的導熱層；(5)以第2塑膠薄膜密封導熱層。
  7. 如請求項6之放熱薄膜之製造方法，係其中藉由反覆進行複數次將有機溶劑分散液塗布於各第1塑膠薄膜之單面後進行乾燥的步驟，而形成該混合物層之方法，該有機溶劑分散液係含有5~25質量%的薄片狀碳及0.05~2.5質量%的黏合劑樹脂，且該黏合劑樹脂和該薄片狀碳的質量比為0.01~0.1。
  8. 如請求項6或7之放熱薄膜之製造方法，係其中使該分散液之一次的塗布量為5~30g/m2(以平均1m2之薄片狀碳的重量表示)之方法。
  9. 如請求項6至8中任一項之放熱薄膜之製造方法，係其中該黏合劑樹脂為丙烯酸樹脂、聚苯乙烯樹脂或聚乙烯醇之方法。
  10. 如請求項6至9中任一項之放熱薄膜之製造方法，係其中藉由使該積層薄膜通過至少一對加熱輥之間，而熱壓該積層薄膜之方法。
  11. 如請求項10之放熱薄膜之製造方法，係其中使熱壓溫度為150~250℃，熱壓壓力為20MPa以上之方法。
  12. 如請求項6至11中任一項之放熱薄膜之製造方法，係其中以混合物層中之該黏合劑樹脂進行碳化的方式，藉由照射火焰於雙面、或於密封於模具內的狀態暴露於500℃以上的高溫，而黏合劑煅燒該混合物層之方法。
  13. 如請求項6至12中任一項之放熱薄膜之製造方法，係其中在限制該煅燒層之至少一對的對向側之模具內加壓該煅燒層之方法。
  14. 如請求項6至13中任一項之放熱薄膜之製造方法，係其中藉由將該煅燒層裝置於該下模的模腔內後，使該上模以該凸部進入該模腔內之方式而嚙合於該下模，並將所組合之該上模及該下模複數次通過一對加壓輥之間，而將該煅燒層緻密化之方法。
  15. 如請求項13或14之放熱薄膜之製造方法，係其中將含有該煅燒層之模具一面加以振動並進行加壓之方法。
  16. 一種放熱薄膜之製造裝置，其特徵為：具備(a)運送一對第1塑膠薄膜的手段；(b)以將含有薄片狀碳及黏合劑樹脂的分散液分成複數次塗布於該第1塑膠薄膜的方式，對於各第1塑膠薄膜至少配置有1個的分散液塗布手段；(c)於每次的塗布該分散液都使其乾燥的手段；(d)使所獲得之具有該薄片狀碳和該黏合劑樹脂的混合物層之一對該第1塑膠薄膜，以該混合物層為內側而積層的手段；(e)將所獲得之積層薄膜熱壓的手段；(f)從該積層薄膜將該第1塑膠薄膜剝離的手段；(g)以所暴露之該混合物層中的該黏合劑樹脂碳化或消失的方式，而煅燒該混合物層的手段；(h)將所獲得的煅燒層緻密化而作成導熱層的加壓模具手段；(i)將該導熱層以該第2塑膠薄膜密封的手段。
  17. 如請求項16之放熱薄膜之製造裝置，係其中具備沿著各第1塑膠薄膜的前進方向而以既定間隔所配置的複數個分散液塗布手段之裝置。
  18. 如請求項16或17之放熱薄膜之製造裝置，係其中一對分散液塗布手段及積層用輥配置於艙室內，且該艙室具備各第1塑膠薄膜進入的第1開口部、設置於該第1開口之附近的一對熱風送入口、排氣口、及取出該積層薄膜的第2開口部之裝置。
  19. 如請求項16至18中任一項之放熱薄膜之製造裝置，係其中煅燒該混合物層的手段為在該混合物層之雙面照射火焰的燃燒器、或以密封的狀態暴露於500℃以上之高溫的模具之裝置。
  20. 如請求項16至19中任一項之放熱薄膜之製造裝置，係其中將煅燒層緻密化的加壓模具手段具備下述(a)~(d)之裝置，(a)模具：係包含具有模腔的下模、與具有嚙合於該模腔之凸部的上模；(b)一對加壓輥：係從上下方施壓該模具；(c)導板：係延伸存在於輥空隙之上游側及下游側；(d)往返運動的手段：係使該模具沿著該導板通過一對該加壓輥之空隙。
  21. 如請求項20之放熱薄膜之製造裝置，係其中更進一步以具有賦予該加壓輥之一方振動的手段，以將該煅燒層藉由振動加壓而緻密化之裝置。
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