PL230034B1 - Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy - Google Patents

Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy

Info

Publication number
PL230034B1
PL230034B1 PL415210A PL41521015A PL230034B1 PL 230034 B1 PL230034 B1 PL 230034B1 PL 415210 A PL415210 A PL 415210A PL 41521015 A PL41521015 A PL 41521015A PL 230034 B1 PL230034 B1 PL 230034B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
substituent
anion
betaine
nonanoate
carbon atoms
Prior art date
Application number
PL415210A
Other languages
English (en)
Other versions
PL415210A1 (pl
Inventor
Juliusz Pernak
Michał NIEMCZAK
Michał Niemczak
Kamil CZERNIAK
Kamil Czerniak
Tadeusz Praczyk
Original Assignee
Juliusz Pernak
Tadeusz Praczyk
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Juliusz Pernak, Tadeusz Praczyk filed Critical Juliusz Pernak
Priority to PL415210A priority Critical patent/PL230034B1/pl
Publication of PL415210A1 publication Critical patent/PL415210A1/pl
Publication of PL230034B1 publication Critical patent/PL230034B1/pl

Links

Landscapes

  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym, o wzorze ogólnym 1, w którym Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], R1 oznacza:
- podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla oraz mieszaniny grup alkilowych lub
- podstawnik alkiloamidopropylowy, gdzie grupa alkilowa jest podstawnikiem prostołańcuchowym od długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla lub
- cocoamidopropylowy, gdzie „coco” oznacza mieszaninę grup alkilowych nasyconych i nienasyconych zawierających osiem atomów węgla, dziesięć atomów węgla, dwanaście atomów węgla, czternaście atomów węgla, szesnaście atomów węgla oraz osiemnaście atomów węgla; udział grup alkilowych, w których znajdują się wiązania podwójne wynosi od 1 do 6%, udział grupy z dwunastoma atomami węgla jest od 45 do 55%, natomiast R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla. Nowe ciecze jonowe znajdują zastosowanie jako środki przeznaczone do zwalczania chwastów.
Do średniołańcuchowych kwasów tłuszczowych zalicza się kwasy: kapronowy (heksanowy), enentowy (heptanowy), kaprylowy (oktanowy), pelargonowy (nonanowy), kaprynowy (dekanowy), undekanowy oraz laurynowy (dodekanowy). Kwas nonanowy to związek o nieparzystej liczbie atomów węgla, który występuje w przyrodzie w pelargoniach (Pelargonium roseum) pod postacią estrów. Posiada on 9 atomów węgla połączonych ze sobą wiązaniami nasyconymi i w temperaturze pokojowej ma postać bezbarwnej lub żółtawej oleistej cieczy o charakterystycznym zapachu. Czysty kwas pelargonowy bardzo dobrze rozpuszcza się w rozpuszczalnikach organicznych, natomiast słabo w wodzie.
Kwas nonanowy jest od dekad wykorzystywany w wielu gałęziach przemysłu jako surowiec do produkcji farb i lakierów, plastyfikatorów, substancji smarujących czy zapachowych oraz farmaceutyków. Ponadto może być on z powodzeniem zastosowany jako nieselektywny herbicyd do zwalczania wielu chwastów jednorocznych jak i wieloletnich, w tym traw i winorośli, a także mchu, krzewów i odrostów drzew, co zostało omówione: S. L. Evans, J. Harvey, Y. Tsujino, WO 1993 009 669 A1; R. A. Smiley, patent US 632 3156 B1. W przytoczonych patentach kwas nonanowy połączono z wodorotlenkiem amonu lub aminami I, II oraz III-rzędowymi, w wyniku czego otrzymano nonaniany amoniowe, które posiadały co najmniej jeden atom wodoru połączony z czwartorzędowym atomem azotu. Kwas nonanowy w formie estrów, tioestrów, amidów lub soli amoniowej miesza się dodatkowo z innymi herbicydami, takimi jak glifosat czy sulfonylomoczniki, w celu polepszenia ich skuteczności działania zilustrowali: J. Harvey, P. S. Zorner, WO 1997 041 730 A1; Robert Smiley, US 2006 019 9737 A1; C. E. Beste, M. A. Priola, R. A. Smiley, US 650 3869 B1. Udowodniono również, że kwas nonanianowy w postaci estrów, tioestrów, amidów bądź soli sodowej, potasowej lub mono-, di- lub trialkiloamoniowej jest użyteczny przy zwalczaniu wielu patogenów roślin, m.in. grzybów z gatunku Penicillium, Monilinia, Allernaria czy Aspergillus oraz bakterii z gatunku Bacillus, Pseudomonas czy Erwinia, co opisano w: S. L. Evans, R. A. Haygood, S. D. Savage, P. S. Zorner, WO 1992 019 104 A2; S. L. Evans, R. A. Haygood, S. D. Savage, P. S. Zorner, US 536 6995 A.
Chwasty ze względu na swoje negatywne oddziaływania w stosunku do roślin uprawnych przyczyniają się w znacznym stopniu do zmniejszenia wielkości oraz jakości plonów. Najpopularniejszym sposobem ochrony upraw przed chwastami jest stosowanie środków ochrony roślin zwanych herbicydami. Herbicydowe ciecze jonowe (ang. herbicidal ionic liquids - HlLs) stanowią obecnie bezpieczniejszą alternatywę dla dostępnych powszechnie środków ochrony roślin i definiowane są jako sole organiczne zawierające jon herbicydowy oraz topiące się w temperaturze poniżej 100°C: J. Pernak, A. Syguda, D. Janiszewska, K. Materna, T. Praczyk, Tetrahedron, 2011, 67, 4838-4844. Ze względu na wysoki potencjał aplikacyjny są one obecnie przedmiotem intensywnych badań przedstawionych w publikacjach: T. Praczyk, P. Kardasz, E. Jakubiak, A. Syguda, K. Materna, J. Pernak, Weed Sc., 2012, 60,189-192;
J. Pernak, A. Syguda, K. Materna, E. Janus, P. Kardasz, T. Praczyk, Tetrahedron, 2012, 68, 4267-4273;
J. Pernak, M. Niemczak, K. Zakrocka, T. Praczyk, Tetrahedron, 2013, 69, 8132-8136; J. Pernak, M. Niemczak, K. Materna, K. Marcinkowska, T. Praczyk, Tetrahedron, 2013, 69, 4665-4669; O. A. Andreea, J. L. Shamshina, G. Gurau, A. Syguda, T. Praczyk, J. Pernak, R. D. Rogers, Green Chem., 2013, 15, 2110-2120; R. Kordala-Markiewicz, H. Rodak, B. Markiewicz, F. Walkiewicz, A. Sznajdrowska,
K. Materna, K. Marcinkowska, T. Praczyk, J. Pernak, Tetrahedron, 2014, 70, 4784-4789; J. Pernak, B. Markiewicz, A. Zgoła-Grzeskowiak, Ł. Chrzanowski, R. Gwiazdowski, K. Marcinkowska, T. Praczyk,
PL 230 034 B1
RSC Adv., 2014, 4, 39751-39754; G. Ding, Y. Liu, B. Wang, D. Punyapitak, M. Guo, Y. Duan, Li J., Y. Cao, New J. Chem., 2014, 38, 5590-5596; M. Niemczak, R. Giszter, K. Czerniak, K. Marcinkowska,
F. Walkiewicz, RSC Adv., 2015, 5, 15487-15493; J. Pernak, M. Niemczak, R. Giszter, J. L. Shamshina,
G. Gurau, O. Andreea Cojocaru, T. Praczyk, K. Marcinkowska, R. D. Rogers, ACS Sustainable Chem. Eng., 2014, 2, 2845-2851; J. Pernak, M. Niemczak, J. L. Shamshina, G. Gurau, G. Głowacki, T. Praczyk, K. Marcinkowska, R. D. Rogers, J. Agric. Food Chem., 2015, 13, 3357-3366; J. Pernak, K. Czerniak, M. Niemczak, Ł. Chrzanowski, Ł. Ławniczak, P. Fochtman, K. Marcinkowska, T. Praczyk, NewJ. Chem., 2015, 39, 5715-5724; oraz patenty: J. Pernak, J. Shamshina, T. Praczyk, A. Syguda, J. Dominika, M. Smiglak, G. Gurau, D. T. Daly, R. D. Rogers, WO 2012 006 313 A2; J. Pernak, T. Praczyk, A. Syguda, M. Urbanek, W. Warchoł, B. Loryś, Leżajsk, J. Peć, A. Szałajewicz, PL 211 855 B1; J. Pernak, A. Syguda, M. Kukuć, PL 218 145 B1; J. Pernak, A. Syguda, M. Kukuć, PL 218 425 B1; J. Pernak, M. Niemczak, S. Giertych, PL 218 453 B1; J. Pernak, M. Niemczak, S. Giertych, R. Giszter, T. Praczyk, PL 218 454 B1; J. Pernak, M. Niemczak, S. Giertych, PL 218 511 B1. Związki te, ze względu na swoją wysoką aktywność, pozwalają znacząco obniżyć efektywną dawkę herbicydu stosowanego na hektar oraz posiadają unikalne właściwości fizykochemiczne - są stabilne termicznie i nie parują. Brak lotności powoduje, że ich stosowanie staje się bezpieczne dla operatora wykonującego oprysk jak i również zmniejszeniu ulega ich wpływ na środowisko naturalne. Co więcej, rodzaj kationu determinuje również toksyczność związku i dzięki temu możliwe jest otrzymanie herbicydu w postaci cieczy jonowej, charakteryzującego się bardzo niską toksycznością.
Betainy to związki o charakterze zwitterjonowym, zawierające w swej strukturze zarówno jon dodatni, jak i ujemny. Pełnią one kluczową rolę w funkcjonowaniu żywych organizmów, takich jak bakterie, rośliny, bezkręgowce czy ssaki. W betainach kation zwykle zlokalizowany jest na czwartorzędowym atomie azotu, fosforu lub na trzeciorzędowym atomie siarki, a ładunek ujemny najczęściej znajduje się na tlenie grupy karboksylowej, fosforowej, siarczanowej lub sulfonowej. Ze względu na swoje pochodzenie od aminokwasów oraz łatwe metody otrzymywania, najczęściej stosowaną grupą betain są karboksybetainy. Ponadto obecność grupy karboksylowej o właściwościach protonoakceptorowych powoduje, że betainy łatwo łączą się z kwasami nieorganicznymi, tworząc halogenowodorki. Najprostszym związkiem z grupy karboksybetain jest N,N,N-trimetyloglicyna, którą w 1869 roku po raz pierwszy wyizolowano z buraka cukrowego (Betavulgaris). Na skalę przemysłową betainy z długim łańcuchem alkilowych otrzymuje się w reakcji czwartorzędowania amin tłuszczowych. Zauważono, że związki te charakteryzują się również niską toksycznością oraz całkowitą biodegradowalnością, dzięki czemu znalazły zastosowanie między innymi we włókiennictwie oraz przemyśle papierniczym.
Patent światowy WO 2007 147 222 A2 opisuje amoniowe ciecze jonowe z kationem pochodnym betainy oraz anionem tetrafluoroboranowym lub anionem z grupy organicznych: sulfonianów, siarczanów, karboksylanów, sulfonyloimidków, które mają zastosowanie jako rozpuszczalniki metali, ich tlenków, wodorotlenków oraz soli w procesach ekstrakcji, katalizy, osadzania, czyszczenia, elektroosadzania, elektropolerowania, odzysku metali szlachetnych, oraz elektrolity w bateriach, ogniwach paliwowych i fotowoltaicznych. Opisywane związki otrzymuje się poprzez reakcję wymiany anionu prowadzoną w wodzie. W przytoczonym dokumencie jak i również innych dokumentach światowej literatury nie ma żadnych informacji na temat wykorzystania ww. związków jako herbicydy. Ponadto w patencie WO 2007 147 222 A2 nie opisano sposobu otrzymywania jonowych z kationem pochodnym betainy w środowisku niewodnym jak i środowisku wodno-alkoholowym, w więc tym samym szeregu korzyści wynikających z obrania tej drogi syntetycznej.
Jako przykładowe związki z grupy cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym o wzorze ogólnym 1 wymienić można:
• nonanian betainy, • nonanian karnityny, • nonanian dodecylodimetyloglicyny, • nonanian (cocoamidopropylo)dimetyloglicyny, • nonanian oktylobetainianu, • nonanian dodecylobetainianu, • nonanian oktylokarnitynianu, • nonanian dodecylokarnitynianu.
Użyta w patencie nazwa podstawnika coco oznacza mieszaninę grup alkilowych nasyconych i nienasyconych zawierających osiem atomów węgla, dziesięć atomów węgla, dwanaście atomów węgla, czternaście atomów węgla, szesnaście atomów węgla oraz osiemnaście atomów węgla; udział
PL 230 034 B1 grup alkilowych, w których znajdują się wiązania podwójne wynosi od 1 do 6%, udział grupy z dwunastoma atomami węgla jest od 45 do 55%.
Istotą wynalazku jest sposób otrzymywania cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy oraz anionem nonanianowym o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, lub podstawnik cocoamidopropylowy, lub alkiloamidopropylowy, R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, natomiast Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], który polega na tym, że halogenek pochodnej betainy o wzorze ogólnym 2, w którym R1 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, lub podstawnik cocoamidopropylowy lub alkiloamidopropylowy, R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, natomiast Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], poddaje się reakcji wymiany anionu z solą sodową lub potasową, lub litową, lub amonową kwasu nonanowego w stosunku molowym halogenku do soli kwasu od 1 : 0,9 do 1 : 1,1, korzystnie 1 : 1, w temperaturze do 100°C, korzystnie 20°C, w rozpuszczalniku organicznym z grupy: metanol, etanol, propanol, izopropanol, butanol, lub ich mieszaninie, po czym z rozpuszczalnika organicznego odsącza się powstały nieorganiczny produkt uboczny, z przesączu odparowuje się rozpuszczalnik, a produkt reakcji osusza się.
Drugi sposób otrzymywania polega na tym, że halogenek pochodnej betainy o wzorze ogólnym 2, w którym R1 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, lub podstawnik cocoamidopropylowy lub alkiloamidopropylowy, R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, natomiast Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], poddaje się reakcji wymiany anionu z solą sodową lub potasową, lub litową, lub amonową kwasu nonanowego w stosunku molowym halogenku do soli kwasu od 1 : 0,5 do 1 : 1,5, korzystnie 1 : 1, w temperaturze do 100°C, korzystnie 20°C, w mieszaninie dwóch lub więcej rozpuszczalników o masie molowej poniżej 100 g/mol.
Zastosowanie cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy oraz anionem nonanianowym jako herbicydów.
Korzystnym jest, gdy ciecze jonowe zawierające kation będący pochodną betainy oraz anion nonanianowy stosuje się w postaci czystej.
Korzystnym jest również, gdy ciecze jonowe zawierające kation będący pochodną betainy oraz anion nonanianowy stosuje się w postaci roztworu wodnego o stężeniu co najmniej 0,1%.
Także korzystnym jest, gdy ciecze jonowe zawierające kation będący pochodną betainy oraz anion nonanianowy stosuje się w postaci roztworu wodno-izopropanolowego o stężeniu co najmniej 0,1%.
Dzięki zastosowaniu rozwiązania według wynalazku uzyskano następujące efekty techniczno-ekonomiczne:
• syntezowane ciecze jonowe dzięki obecności anionu nonanianowego posiadają aktywność chwastobójczą - są to nowe herbicydowe ciecze jonowe, • aktywność chwastobójcza anionu nonanianowego została zachowana oraz wzmocniona obecnością kationu o strukturze betainy, co potwierdziły badania szklarniowe oraz polowe, • opracowana metoda syntezy stwarza możliwość otrzymania produktów hydrofobowych jak i hydrofitowych, co jest uwarunkowane rodzajem podstawnika w kationie, • użycie krótkołańcuchowych alkoholi zamiast wody jako rozpuszczalników w reakcji wymiany anionu ułatwia proces wyodrębniania produktów reakcji z mieszaniny poreakcyjnej jak i ich osuszania, • metoda wymiany anionu w środowisku niewodnym może być stosowana w łagodnych warunkach panującego ciśnienia i temperatury. Jest korzystniejsza ekonomicznie, a produkt uboczny reakcji wymiany anionu można łatwo usunąć techniką sączenia bądź dekantacji, • w przypadku roztworów wodno-alkoholowych zwierających ciecze jonowe z kationem pochodnym betainy oraz anionem nonanianowym, wykorzystany alkohol pełni funkcję stabilizatora, w wyniku czego produkt nie ulega dekompozycji skutkującej wydzieleniem kwasu nonanowego, • opracowany sposób otrzymywania cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy oraz anionem nonanianowym charakteryzuje się wysoką wydajnością przekraczającą 90%, • ze względu na obecność grupy karboksylowej lub amidowej w kationie oraz pochodzenie naturalne anionu nonanianowego, opracowane metody syntezy umożliwiają otrzymanie cieczy jonowych, charakteryzujących się wysokim stopniem biodegradacji,
PL 230 034 B1 • otrzymane ciecze jonowe z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym wykazują właściwości chwastobójcze.
Wynalazek ilustrują poniższe przykłady:
P r z y k ł a d 1
Sposób otrzymywania nonanianu betainy - [Bet][Pelar]
W kolbie zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszczono 15,4 g (0,10 mola) chlorowodorku betainy. Następnie do kolby dodano 21,6 g (0,12 mola) nonanianu sodu rozpuszczonego w 50 cm3 wrzącego metanolu. Reakcję prowadzono w temperaturze pokojowej przez 24 godziny, po czym odsączono wytrącony osad chlorku sodu, a metanol odparowano za pomocą wyparki próżniowej rotacyjnej. Produkt suszono w suszarce próżniowej przez 24 godziny w temperaturze 50°C. Wydajność reakcji wyniosła 95%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowe i węglowe magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 0,86 (t, J = 6,3 Hz, 3H), 1,25 (m, 10H), 1,49 (m, 2H), 2,17 (t, J = 7,4 Hz, 2H), 3,19 (s, 9H), 3,69 (s, 2H); 13C NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 174,7; 165,2; 65,9; 52,1; 34,1; 31,4; 28,9; 28,7; 24,7; 22,2; 13,9.
Analiza elementarna CHN dla C14H29NO4 (Mmol = 275,4 g mol-1) wartości obliczone (%): C = 61,06; H = 10,61; N = 5,09; wartości zmierzone: C = 60,89; H = 10,49; N = 5,33.
P r z y k ł a d 2
Sposób otrzymywania nonanianu karnityny - [Kar][Pelar]
W reaktorze umieszczono 39,6 g (0,20 mola) chlorowodorku karnityny. Następnie dodano 100 cm3 propanolu oraz stechiometryczną ilość soli litowej kwasu nonanowego (0,20 mola) i całość dokładnie mieszano przez okres 3 godzin w temperaturze 60°C. Po ochłodzeniu mieszaniny do temperatury 25°C odsączono osad powstałego chlorku litu, a z przesączu odparowano propanol. Następnie produkt reakcji suszono się przez 24 godziny w temperaturze 50°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Otrzymano nonanian karnityny z wydajnością 92%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowe i węglowe magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 0,86 (t, J = 6,3 Hz, 3H), 1,24 (m, 10H), 1,47 (m, 2H), 2,14 (m, 4H), 3,15 (s, 9H); 3,34 (m, 2H); 4,33 (m, 1H); 13C NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 175,0; 173,6; 70,1; 63,2; 53,4; 41,3; 34,6; 31,3; 28,9; 28,7; 24,9; 22,1; 13,9.
Analiza elementarna CHN dla C16H33NO5 (Mmol = 319,4 g mol-1) wartości obliczone (%): C = 60,16; H = 10,41; N = 4,38; wartości zmierzone: C = 60,37; H = 10,20 N = 3,99.
P r z y k ł a d 3
Sposób otrzymywania nonanianu dodecylodimetyloglicyny - [Ci2Bet][Pelar]
W kolbie umieszczono 39,9 g jodowodorku dodecylodimetyloglicyny (0,10 mola) i rozpuszczono w 100 cm3 butanolu. Do otrzymanego roztworu dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość soli potasowej kwasu nonanowego (0,10 mola) rozpuszczonej w 100 cm3 butanolu. Mieszanie kontynuowano przez 8 godzin w temperaturze 50°C, a następnie zawartość kolby ochłodzono do temperatury -20°C. Następnie odsączono osad powstałego jodku potasu, a z przesączu odparowano rozpuszczalnik. Produkt reakcji suszono przez 24 godziny w temperaturze 50°C w warunkach obniżonego ciśnienia. Wydajność przeprowadzonej reakcji wyniosła 96%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowe i węglowe magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 0,86 (s, 6H), 1,25 (s, 28H), 1,47 (s, 2H), 1,61 (s, 2H), 2,15 (s, 2H), 3,12 (s, 6H), 3,48 (s, 2H), 3,58, (s, 2H); 13C NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 174,7; 164,6; 63,9; 62,7; 49,9; 37,1; 31,7; 29,5; 26,3; 25,1; 24,7; 22,1; 13,9.
Analiza elementarna CHN dla C25H51NO4 (Mmol = 429,7 g mol-1) wartości obliczone (%): C = 69,88; H = 11,96; N = 3,26; wartości zmierzone: C = 70,10; H = 12,25; N = 3,01.
P r z y k ł a d 4
Sposób otrzymywania nonanianu (cocoamidopropylo)dimetyloglicyny - [CAPBet][Pelar]
W kolbie umieszczono 26,3 g bromowodorku (cocoamidopropylo)dimetyloglicyny (0,06 mola), 50 cm3 izopropanolu i całość mieszano do momentu uzyskania klarownego roztworu. Następnie dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość soli sodowej kwasu nonanowego (0,06 mola) rozpuszczonej w 40 cm3 metanolu. Mieszanie kontynuowano przez 30 minut w temperaturze 60°C, po czym zawartość kolby ochłodzono. Wytracony z roztworu bromek sodu odsączono, po czym
PL 230 034 B1 z przesączu odparowano rozpuszczalniki, a produkt reakcji suszono próżni przez 24 godziny w temperaturze 50°C. Wydajność przeprowadzonej reakcji wyniosła 95%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowe i węglowe magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 0,86 (m, 6H); 1,24 (m, 30H); 1,48 (m, 4H); 1,85 (m, 2H); 2,08 (t, J = 7,5 Hz, 2H); 2,17 (m, 2H); 3,10 (m, 2H); 3,24 (s, 6H); 3,58 (m, 2H); 4,40 (s, 2H); 8,25 (m, 1H); 13C NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 174,9; 172,5; 166,3; 62,4; 60,7; 50,7; 35,5; 34,1; 31,4; 29,1; 28,8; 28,7; 25,3; 24,7; 22,7; 22,2; 22,1; 13,9; 14,0.
P r z y k ł a d 5
Sposób otrzymywania nonanianu oktylobetainianu - [Bet-OCs][Pelar]
W kolbie reakcyjnej umieszczono 13,3 g (0,05 mola) chlorku oktylobetainianu oraz 40 cm3 metanolu. Następnie małymi porcjami dodano 9,0 g (0,05 mola) soli sodowej kwasu pelargonowego rozpuszczonej w 30 cm3 metanolu. Reakcję prowadzono przez 1 godzinę w temperaturze 20°C. W wyniku wymiany anionu, z roztworu wytrącił się biały osad chlorku sodu. Powstałą sól nieorganiczną oddzielono, zaś metanolowy przesącz został odparowany pod obniżonym ciśnieniem otrzymując gotowy. Wydajność przeprowadzonej reakcji wyniosła 94%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 0,85 (m, 6H); 1,24 (m, 20H); 1,64 (m, 4H); 2,19 (m, 2H); 3,21 (s, 9H); 4,01 (s, 2H); 4,12 (m, 2H); 13C NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 172,1; 169,3; 67,5; 60,8; 53,4; 34,2; 31,1; 29,2; 29,0; 28,8; 28,6; 25,6; 24,8; 22,1; 13,7.
Analiza elementarna CHN dla C22H45NO4 (Mmol = 387,6 g mol-1) wartości obliczone (%): C = 68,17; H = 11,70; N = 3,61; wartości zmierzone: C = 68,45; H = 11,22; N = 3,31.
P r z y k ł a d 6
Sposób otrzymywania nonanianu dodecylobetainianu - [Bet-OCi2][Pelar]
Do reaktora zawierającego 100 cm3 etanolu wprowadzono 29,3 g (0,08 mola) bromku dodecylobetainianu. Następnie, przy ciągłym mieszaniu, dodano 15,7 g (0,08 mola) nonanianu potasu rozpuszczonego w 50 cm3 etanolu. Mieszanie kontynuowano przez 30 minut w temperaturze 20°C. Wytrącony osad bromku potasu odsączono, a z przesączu odparowano rozpuszczalnik. Produkt reakcji otrzymano z wydajnością 96%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 0,87 (m, 6H); 1,25 (m, 28H); 1,63 (m, 4H); 2,14 (m, 2H); 3,11 (s, 9H); 3,98 (s, 2H); 4,06 (m, 2H); 13C NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 172,2; 169,5; 67,8; 60,7; 53,3; 34,1; 31,0; 29,2; 29,1; 29,0; 28,8; 28,6; 25,6; 24,7; 22,2; 13,9.
Analiza elementarna CHN dla C26H53NO4 (Mmol = 443,7 g mol-1) wartości obliczone (%): C = 70,38; H = 12,04; N = 3,16; wartości zmierzone: C = 70,09; H = 12,43; N = 3,48.
P r z y k ł a d 7
Sposób otrzymywania nonanianu oktylokarnitynianu - [Kar-OCs][Pelar]
W 30 cm3 izopropanolu rozpuszczono 18,6 g (0,06 mola) chlorku oktylokarnitynianu. Następnie dodano, przy ciągłym mieszaniu, 11,9 g (0,06 mola) nonanianu potasu w 30 cm3 izopropanolu. Mieszanie kontynuowano przez 2 godziny w temperaturze 20°C. Wytrącony osad chlorku potasu usunięto przez filtrację, a z przesączu odparowano rozpuszczalnik. Surowy produkt suszono przez 24 godziny. Wydajność przeprowadzonej reakcji wyniosła 93%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 0,87 (m, 6H); 1,25 (m, 20H); 1,56 (m, 4H); 2,38 (m, 2H); 3,21 (s, 9H); 3,34 (m, 2H); 3,75 (m, 1H); 4,05 (m, 2H); 4,19 (s, 2H); 13C NMR (DMSO-d6) δ [ppm] = 175,0; 173,6; 68,4; 64,0; 62,5; 53,4; 40,7; 34,2; 31,1; 29,3; 29,1; 28,8; 28,7; 25,6; 24,9; 22,0; 13,6.
Analiza elementarna CHN dla C24H49NO5 (Mmol = 431,7 g mol-1) wartości obliczone (%): C = 66,78; H = 11,44; N = 3,24; wartości zmierzone: C = 67,04; H = 11,17; N = 3,59.
P r z y k ł a d 8
Sposób otrzymywania nonanianu dodecylokarnitynianu - [Kar-OCi2][Pelar]
W kolbie reakcyjnej umieszczono 45 cm3 metanolu oraz 21,7 g (0,05 mola) bromku dodecylokarnitynianu, po czym przy ciągłym mieszaniu wprowadzono 11,2 g (0,05 mola) soli sodowej kwasu nonanowego rozpuszczonego w 55 cm3 metanolu. Reakcje prowadzono przez 45 minut w temperaturze 20°C.
PL 230 034 Β1
Strącony osad bromku sodu odsączono, a filtrat został zatężony poprzez odparowanie rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem. Gotowy produkt po wysuszeniu otrzymano z wydajnością 95%.
Strukturę związku potwierdzono, wykonując widmo protonowego i węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego:
1H NMR (DMSO-c/6) δ [ppm] = 0,86 (m, 6H); 1,23 (m, 28H); 1,59 (m, 4H); 2,49 (m, 2H); 3,16 (s, 9H); 3,35 (m, 2H); 3,71 (m, 1H); 4,01 (m, 2H); 4,20 (s, 2H); 13C NMR (DMSO-c/6) δ [ppm] = 175,0; 173,6; 68,4; 64,0; 62,5; 53,4; 40,7; 34,6; 31,3; 29,1; 29,0; 28,8; 24,7; 28,1; 25,4; 24,7; 22,2; 22,1; 16,0; 13,9.
Analiza elementarna CHN dla C28H57NO5 (Mmoi = 487,8 g mol·1) wartości obliczone (%): C = 68,95; H = 11,78; N = 2,87; wartości zmierzone: C = 68,41; H = 11,26; N = 3,20.
Przykład 9
Sposób otrzymywania roztworu nonanianu dodecylodimetyloglicyny - [Ci2Bet][Pelar]
Do kolby wprowadzono 229,7 g 17,4% izopropanolowego roztworu jodowodorku dodecylodimetyloglicyny (0,10 mola), do którego dodano małymi porcjami, przy ciągłym mieszaniu, stechiometryczną ilość soli potasowej kwasu nonanowego (0,10 mola) rozpuszczonej w 180,4 cm3 wody destylowanej. Mieszanie kontynuowano przez 15 minut w temperaturze otoczenia, po czym otrzymano gotowy roztwór herbicydowej cieczy jonowej. Miareczkowanie dwufazowe roztworu przeprowadzone według normy PN-EN ISO 2871-1:2000 wykazało zawartość substancji kationowo czynnej, czyli [Ci2Bet][Pelar] na poziomie 98% (co odpowiada stężeniu w roztworze równym 9,8% dla herbicydowej cieczy jonowej).
Zastosowanie syntezowanych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym jako herbicydów.
Badania aktywności chwastobójczej w warunkach szklarniowych
Roślinami testowymi były komosa biała, rzepak ozimy oraz chaber bławatek. Nasiona chwastów zostały wysiane do doniczek wypełnionych ziemią na głębokość 1 cm. Po wytworzeniu liścieni dokonano przerywki, pozostawiając po cztery rośliny w każdej doniczce. Badane związki zastosowano w formie opryskiwania roślin, które w tym czasie osiągnęły fazę czterech liści. Zabieg wykonano za pomocą opryskiwacza kabinowego wyposażonego w rozpylacz Tee Jet 1102. Przemieszczał się on nad roślinami ze stałą prędkością 3,1 m/s i na wysokości 40 cm od wierzchołków roślin. Ciśnienie cieczy roboczej w rozpylaczu wynosiło 0,2 MPa, a jej wydatek w przeliczeniu na 1 ha wynosił 200 dm3.
Nonanian betainy [Bet][Pelar], nonanian karnityny [Kar][Pelar] oraz nonanian dodecylodimetyloglicyny [Ci2Bet][Pelar] rozpuszczono w mieszaninie woda : izopropanol (1 :1) w ilości odpowiadającej 2720 g anionu nonanianowego na 1 ha, co odpowiada stężeniu 1,3% i przebadano skuteczność wobec roślin komosy białej, chabra bławatka oraz rzepaku ozimego (tabela 1). Jako preparaty porównawcze zastosowano zarejestrowany w Polsce herbicyd zawierający dikwat oznaczony jako Herbicyd X. Po wykonaniu zabiegu rośliny ponownie umieszczono w szklarni, w temperaturze 20°C i przy wilgotności powietrza 60%. Po okresie 2 tygodni od zabiegu rośliny ścięto tuż na glebą i określono ich masę z dokładnością do 0,01 g, oddzielnie dla każdej doniczki. Badanie zostało wykonane w 4 powtórzeniach w układzie całkowicie losowym. Na podstawie uzyskanych pomiarów obliczono redukcję świeżej masy roślin w porównaniu do kontroli (rośliny nieopryskiwane badanymi związkami). Uzyskane wyniki przedstawiono w tabeli 1 aktywność chwastobójczą cieczy jonowych z kationem betainy i karnityny w procentach.
T a b e I a 1
Związek Rzepak ozimy Komosa biała Chaber bławatek
[Bet] [Pelar] 55 — zniszczenie chwastu (%) -— 23
[Kar][ Pelar] 47 - -
[Ci2Bet] [Pelar] - 21 -
Herbicyd X 10 83 32
Wszystkie badane ciecze jonowe wykazały działanie chwastobójcze, a w przypadku zwalczania roślin rzepaku okazały się bardziej skuteczne niż herbicyd referencyjny.

Claims (6)

1. Sposób otrzymywania cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy oraz anionem nonanianowym o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, lub podstawnik cocoamidopropylowy, lub alkiloamidopropylowy, R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, natomiast Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], znamienny tym, że halogenek pochodnej betainy o wzorze ogólnym 2, w którym R1 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, lub podstawnik cocoamidopropylowy lub alkiloamidopropylowy, R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, natomiast Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], poddaje się reakcji wymiany anionu z solą sodową lub potasową, lub litową, lub amonową kwasu nonanowego w stosunku molowym halogenku do soli kwasu od 1 : 0,9 do 1 : 1,1, korzystnie 1 : 1, w temperaturze do 100°C, korzystnie 20°C, w rozpuszczalniku organicznym z grupy: metanol, etanol, propanol, izopropanol, butanol, lub ich mieszaninie, po czym z rozpuszczalnika organicznego odsącza się powstały nieorganiczny produkt uboczny, z przesączu odparowuje się rozpuszczalnik, a produkt reakcji osusza się.
2. Sposób otrzymywania roztworów cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy oraz anionem nonanianowym o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, lub podstawnik cocoamidopropylowy lub podstawnik alkiloamidopropylowy, R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, natomiast Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], znamienny tym, że halogenek pochodnej betainy o wzorze ogólnym 2, w którym R1 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, lub podstawnik cocoamidopropylowy lub alkiloamidopropylowy, R2 oznacza podstawnik prostołańcuchowy o długości łańcucha węglowego od jednego do osiemnastu atomów węgla, natomiast Y oznacza łącznik metylenowy [-CH2-] lub 2-hydroksypropylenowy [-CH2-CH(OH)-CH2-], poddaje się reakcji wymiany anionu z solą sodową lub potasową, lub litową, lub amonową kwasu nonanowego w stosunku molowym halogenku do soli kwasu od 1 : 0,5 do 1 : 1,5, korzystnie 1 : 1, w temperaturze do 100°C, korzystnie 20°C, w mieszaninie dwóch lub więcej rozpuszczalników o masie molowej poniżej 100 g/mol.
3. Zastosowanie cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy oraz anionem nonanianowym jako herbicydów.
4. Zastosowanie według zastrz. 3, znamienne tym, że ciecze jonowe zawierające kation będący pochodną betainy oraz anion nonanianowy stosuje się w postaci czystej.
5. Zastosowanie według zastrz. 3, znamienne tym, że ciecze jonowe zawierające kation będący pochodną betainy oraz anion nonanianowy stosuje się w postaci roztworu wodnego o stężeniu co najmniej 0,1%.
6. Zastosowanie według zastrz. 3, znamienne tym, że ciecze jonowe zawierające kation będący pochodną betainy oraz anion nonanianowy stosuje się w postaci roztworu wodno-izopropanolowego o stężeniu co najmniej 0,1%.
PL415210A 2015-12-09 2015-12-09 Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy PL230034B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL415210A PL230034B1 (pl) 2015-12-09 2015-12-09 Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL415210A PL230034B1 (pl) 2015-12-09 2015-12-09 Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL415210A1 PL415210A1 (pl) 2017-06-19
PL230034B1 true PL230034B1 (pl) 2018-09-28

Family

ID=59061557

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL415210A PL230034B1 (pl) 2015-12-09 2015-12-09 Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL230034B1 (pl)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL447997A1 (pl) * 2024-03-13 2025-03-31 Politechnika Poznańska Sposób otrzymywania cieczy jonowych z kationem betainy oraz anionami pochodzącymi od kwasów tłuszczowych i ich zastosowanie jako środki myjące
PL448170A1 (pl) * 2024-04-02 2025-10-06 Politechnika Poznańska Nowe ciecze jonowe z kationem betainianu alkilu oraz anionem indolilo-3-maślanowym i sposób ich otrzymywania i oczyszczania

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL447997A1 (pl) * 2024-03-13 2025-03-31 Politechnika Poznańska Sposób otrzymywania cieczy jonowych z kationem betainy oraz anionami pochodzącymi od kwasów tłuszczowych i ich zastosowanie jako środki myjące
PL448170A1 (pl) * 2024-04-02 2025-10-06 Politechnika Poznańska Nowe ciecze jonowe z kationem betainianu alkilu oraz anionem indolilo-3-maślanowym i sposób ich otrzymywania i oczyszczania

Also Published As

Publication number Publication date
PL415210A1 (pl) 2017-06-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Niemczak et al. Biodegradable herbicidal ionic liquids based on synthetic auxins and analogues of betaine
EP3092898B1 (en) Herbicidal ionic liquids with betaine type cation
PL230034B1 (pl) Sposób otrzymywania amoniowych cieczy jonowych z kationem pochodnym betainy i anionem nonanianowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy
PL244948B1 (pl) Ciecze jonowe z kationem alkilo-1,ω-bis(tributylo(karboksymetylo) amoniowym) oraz anionami L-proliny lub L-histydyny, sposób ich otrzymywania i zastosowanie jako środki do czyszczenia przemysłowego
PL240767B1 (pl) Indolilo-3-maślany alkilo(2-hydroksyetylo)dimetyloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako ukorzeniacze
PL230764B1 (pl) 3,6-Dichloro-2- metoksybenzoesan alkilobetainianu metylu, sposób jego otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicyd
EP2880978B1 (en) Herbicidal quaternary ammonium salts of (4-chloro-2-methylphenoxy)acetic acid
PL237098B1 (pl) Nowe ciecze jonowe z kationem acetylocholiny i anionem herbicydowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL229570B1 (pl) 4-Chloro-2-metylofenoksyoctany alkoksymetylobis(2-hydroksyetylo) metyloamoniowe, sposób otrzymywania i zastosowanie jako środek ochrony roślin
PL223417B1 (pl) Diamoniowe herbicydowe ciecze jonowe z kationami alkilodiylo-bis(dimetyloalkiloamoniowymi) oraz sposób ich wytwarzania
PL229567B1 (pl) Nowe ciecze jonowe 4-chloro-2-metylofenoksyoctany (alkoksymetylo) etylodimetyloamoniowe, sposób ich otrzymania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL239073B1 (pl) Sposób otrzymywania herbicydowych cieczy jonowych z kationem 4-alkilo-4-metylomorfoliniowym i anionem 4-chloro-2-metylofenoksyoctanowym oraz ich zastosowanie jako herbicydy
PL236743B1 (pl) 4-Chloro-2-metylofenoksyoctany alkilo[2-(2-hydroksyetoksy) etylo]dimetyloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL228020B1 (pl) Nowe herbicydowe bisamoniowe sole z kationem alkilodiylo -bis(etanolodietyloamoniowym) z anionem 4 -chloro -2-metylofenoksyoctowym albo 3,6 -dichloro -2-metoksy benzoesowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako srodki ochrony roslin
PL243253B1 (pl) Nowe ciecze jonowe z kationem (2-alkoksy-2-oksoetylo)trimetyloamoniowym i anionem 3,6-dichloro-2-metoksybenzoesanowym, sposoby ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL229881B1 (pl) Nowe piperydyniowe ciecze jonowe z anionem 2-(2,4-dichlorofenoksy) propionianowym oraz sposób ich wytwarzania i zastosowanie jako herbicydy
PL242407B1 (pl) Nowe bis-amoniowe ciecze jonowe z anionem syryngonianowym i 3,6-dichloro-2-metoksybenozoesanowym, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL245059B1 (pl) Ciecze jonowe z kationem (2-alkoksy-2-oksoetylo)decylodimetyloamoniowym oraz anionem (3,6-dichloro-2-metoksy)benzoesanowym, sposób ich otrzymywania i zastosowanie
PL237268B1 (pl) Pary jonowe (4-chloro-2-X-fenoksy)octanu z L-proliną, L-histydyną i L-arginianem metylu, sposób otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicyd
PL218453B1 (pl) Ciecze jonowe z kationem tetrametyleno-1,4-bis(alkilodimetyloamoniowym) i anionem (4-chloro-2-metylofenoksy)octanowym oraz sposób ich otrzymywania
PL247037B1 (pl) Nowe ciecze jonowe z kationem 2-(4-chloro-2-metylofenoksyacetyloksyalkoksy)- 2-oksoetylo-N,N,N-trimetyloamoniowym i anionem 3,6-dichloro-2-metoksybenzoesanowym oraz sposób ich otrzymywania i zastosowanie jako herbicydy
PL223076B1 (pl) 4-Chloro-2-metylofenoksyoctany alkilocykloheksylodimetyloamoniowe oraz sposób ich otrzymywania
PL223557B1 (pl) 4-Chloro-2-metylofenoksyoctany alkoksymetylocykloheksylodimetyloamoniowe i sposób ich otrzymywania
PL230785B1 (pl) Nowe amoniowe ciecze jonowe (4-chloro-2- metylofenoksy)octany( alkoksymetylo)[3-(metakryloiloamino)propylo]dimetyloamoniowe, sposób ich otrzymywania oraz zastosowanie jako herbicydy
PL238501B1 (pl) Czwartorzędowe sole amoniowe o czynności herbicydowej