KR950000111B1 - 발광소자(Luminescence element) - Google Patents

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노부히로 후꾸다
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니시무라 하루오
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Abstract

내용 없음.

Description

[발명의 명칭]
발광소자(Luminescence element)
[도면의 간단한 설명]
제 1 도, 제 2 도 및 제 3 도는 본 발명의 발광 소자들의 각기 다른 구성예를 나타내는 예시도이다.
제 4 도, 제 5 도 및 제 6 도는 각각 본 발명의 발광 소자의 전기적 특성을 나타내는 그래프이다.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1,10 및 100 : 기판 2,20 및 200 : 제 1 전극층
21,22,210 및 220 : 제 1 전극층을 구성하는 층
3,30 및 300 : 무기 반도체 박막층 4,40,400 및 500 : 유기박막층
6,60 및 600 : 발광층 7,70 및 700 : 제 2 전극층
[발명의 상세한 설명]
[기술분야]
본 발명은 전계발광을 하는 전계발광(EL) 소자에 관한 것이다.
[배경기술]
EL소자는 일반적으로 EL소자와 주입형 EL소자로 분류된다. 그들중 주입형 EL소자의 동작 메카니즘에 따르면 순방향 바이어스가 다이오드 등의 p-n 전압에 인가하여지면 전자와 정공(positive holes)은 각각 양측의 전극으로부터 접합에 주입되고, 그들의 재결합에 의해 빛이 방출된다. 일반적으로 이러한 EL소자는 상기 발광 기능을 나타내는 한 층이 두 전극 사이에 배열되는 구조를 갖고, 이 전극 사이에 전압을 인가하면 전기 에너지를 직접적으로 빛으로 전환하는 발광소자이다. 이 소자의 특징들은 직류에서 교류까지의 넓은 구동 주파수범위에서 작동되고 더욱이 저전압에서 구동되며, 또한 양호한 효율로 전기를 빛으로 전환시킬 가능성을 지니며, 백열전구나 형광등과 같은 종래의 발광소자와 같지 않게, 전면형(faceshaped)에미터, 예를 들면 박막 패널 ; 벨트형, 원통형과 같은 다양한 형태를 띤 예를 들면 선, 도형, 화상 등의 표시용 부재 ; 큰 면적을 갖는 패널 등이 실현될 수 있다.
이러한 주입형 EL소자의 재료로는, 지금까지 GaP와 같은 무기 반도체 재료가 주로 사용되어 왔다. 반면에, 정공 전도도를 지닌 유기 화합물 박막과 전자 전도도를 지닌 유기 화합물 박막이 두층 사이에 겹쳐진 주입형 발광 다이오드 소자가 최근에 보고 되고 있다[C. W. Tong : Appl. Phys. Lett. 51. (12). 193, (1987)].
이러한 유기 재료가 사용된 발광 소자들은 예를 들면, 다양한 박막형성 방법이 선택될 수 있고 우수한 정확도로 넓은 면적에 박막을 형성시키는 것이 가능하다는 등의 특성을 갖고 있기 때문에 관심을 끌고 있다.
그러나, 현재 알려진 EL용 유기재료만을 사용하여 소자를 형성할 때는, 예를 들면 발광강도가 어느 정도 한정되고 발광강도가 불안정하다는 문제가 있어, 그런 소자는 실용화될 수 없는 것이 현재의 상태이다. 따라서, 넓은 면적을 갖는 균일한 발막을 제조하는 것이 가능하고 대량 생산과 비용면에서 유리한 EL소자가 강력하게 요구되고 있다.
본 발명자들은 끊임없는 노력의 결과로, 상기의 문제들을 해결하고, 대량 생산과 비용면에서 유리하며 넓은 면적을 지닌 균일한 박막을 제조하는 것이 가능한 EL소자를 만들었다.
즉, 본 발명자들은 캐리어의 주입량이 캐리어의 이동도와 관련되고, 이동도는 무기물질에서 보다 유기물질이 더 높으며, 반도체형 무기재료는, 예를 들어, 이의 조성을 조절함으로써 가전자대와 전도대의 에너지 준위를 변화시키고 제어할 수 있는 편리성이 있다는 사실에 관심을 갖고, 특정한 무기물질과 특정한 유기물질을 접합하여 소자 구성을 채택함으로써 상기 문제들을 해결할 수 있다는 것을 알아내어, 본 발명을 완성하였다. 이러한 무기물질과 유기물질의 조합은 지금까지 전혀 알려져 있지 않은 것이다. 통상의 기술에서, 유기물질과 유기물질의 균질 배합물, 또는 무기물질과 무기물질의 균질 배합물만이 사용되어 왔다. 이러한 관점에서, 본 발명는 기술적 사상이 통상의 것들과는 전혀 상이한 것이다.
본 발명에 따르면, 적어도 하나가 투명이거나 반투명인 2개의 전극층과, 이 2개의 전극층 사이에 설치되고 무기 반도체 박막층과 유기반도체 박막층으로 구성된 발광층을 구비하는 발광소자가 제공된다.
제 1 도는 그들 중 하나의 기본적인 실시형태를 나타낸다. 이 발광소자는 적어도 하나가 투명하거나 반투명인 2개의 전극층(2 및 7)과, 이 2개의 전극층 사이에 있는 무기 반도체 박막층(3)과 유기반도체 박막층(4)의 적층으로 구성된 발광층(6)을 포함한다. 제 1 도에서, 무기 반도체 박막층(3)과 접촉하고 있는 전극층(2)을 제 1 전극층이라 하며, 유기 화합물 박막층(4)와 접촉하고 있는 전극층(7)을 제 2 전극층이라 한다. 도면부호(1)은 적절한 기판을 나타낸다. 기판으로서는, 투명한 것이 발람직하며, 그 예로는 유리, 석영, 알루미나, 사파이어, 플루오르화 칼슘판 등이 포함된다. 만약 두 개의 전극중 적어도 제 2 전극층이 투명하다면, 스테인레스 강판 및 세라믹판과 같은 불투명한 것을 기판으로 사용할 수 있다. 무기 반도체 박막층은 한 종류의 무기 반도체 박막층 혹은 2종류 이상의 무기 반도체 박막층의 적층막으로 구성된다.
무기 반도체 박막층으로는 비결정질 박막, 미결정질 박막, 다결정질 박막, 단결정질 박막, 혹은 비결정질 물질과 미결정이 혼합된 박막, 혹은 이러한 박막의 적층물, 혹은 초격자(super lattice) 박막등이 사용될 수 있다. 무기 반도체 재료의 예로는 카아본 C, 게르마늄 Ge, 실리콘 Si 및 주석 Sn과 같은 단일원소계 반도체 ; SiC 및 SiGe와 같은 2-원소계 Ⅳ-Ⅳ족 반도체 ; AlSb, BN, BP, GaN, GaSb, GaSb, GaP, InSb, InAs 및 InP와 같은 Ⅲ-Ⅴ족 반도체 ; CdS, CdSe, CdTe, ZnO 및 ZnS와 같은 Ⅱ-Ⅳ족 반도체 재료 ; 다원소계 화합물 반도체 재료등을 포함한다. 특히 바람직한 것은 실리콘 계열의 것이며, 그 예로는 아모퍼스 Si, 수소화 아모퍼스 Si, 미결정질 Si, 다결정질 Si, 단결정질 Si, 아모퍼스 Si1-XCX, 수소화 아모퍼스 Si1-XCX(a-SiC ; H), 미결정질 Si1-XCX(μc-SiC), 단결정질 Si1-XCX, 아모퍼스 Si1-XNX, 수소화 아모퍼스 Si1-XNX, 미결정질 Si1-XNX, 단결정질 Si1-XNX등을 포함한다.
상기 무기 반도체 박막층으로 p-형 또는 n-형 성질을 갖는 것들이 바람직하다. 박막 자체는 p-형 n-형 성질을 갖을 수 있지만, 전자성을 주는 불순물을 첨가하는 도우핑에 의해 p-형 혹은 n-형으로 전환된 박막을 사용하는 것도 가능하다. 무기 반도체 박막층의 두께는 특별하게 제한하지 않지만, 일반적으로 10∼3,000Å정도가 바람직하다. 물론, 상기 이외의 두께를 갖는 박막의 사용도 가능하다.
상기 무기 반도체 박막을 형성하는 방법으로는, 광 CVD방법, 플라즈마 CVD법, 열 CVD법, 분자빔 에피탁시(MBE), 유기금속분해법, 유기금속분해법, 진공 증착법 및 스퍼터링법 등과 같은 다양한 물리적 혹은 화학적 박막 형성법이 사용될 수 있다.
유기 화합물 박막층은 한 종류의 유기 화합물 박막 혹은 2종류 이상의 유기 화합물 박막층의 적층막으로 구성된다.
상기 유기 화합물로는, 고발광양자 효율을 갖고 외부 섭동을 수용하는 π전자계(π-electron system)를 가지며 쉽게 여기될 수 있는 적당한 유기 화합물이 적합하게 사용될 수 있다.
상기 유기 화합물로는, 예를 들면 축합폴리시클릭 방향족 탄화수소 ; 루브렌 ; p-터페닐 ; 2,5-디페닐옥사졸 ; 1,4-비스-(2-메틸스티릴)벤젠 ; 크산틴 ; 쿠마린 ; 아크리딘 ; 시아닌 염료 ; 벤조페논 ; 프탈로시아닌 ; 및 금속과 유기물질 리간드에 의해 형성된 금속 착 화합물 ; 상기 이외의 헤테로시클릭 화합물 및 그의 유도체, 방향족 아민, 방향족 폴리아민, 그리고 여기 상태에서 착물을 형성하는 퀴논 구조를 갖는 화합물중 여기 상태에서 착물을 형성하는 화합물 ; 폴리아세틸렌 ; 폴리실란 등 및 이들 화합물의 혼합물이 사용될 수 있다.
일예로, 금속 및 유기물질 리간드에 의해 형성된 금속 착 화합물을 더 상세하게 설명한다. 착물-형성 금속으로서 Al, Ga, Ir, Zn, Cd, Mg, Pb, Ta등이 적절히 사용되며, 유기물질 리간드로서는 포르피린, 클로로필, 8-히드록시퀴놀린[옥신(Ox), 프탈로시아닌, 살리실 알데히드 옥실, 1-니트로소-2-나프톨, 쿠프레론(니트로소 페닐 히드록실 아민 암모늄염), 디티존, 아세틸 아세톤 등이 이용된다.
더욱 상세하게, 옥신 착물로는 옥신착물, 5,7-디브로모옥신착물(이하 diBrOx라함), 5,7-디요오드 옥신 착물(이하 diIOx라함), 티오옥신(이하 ThioOx라함), 셀레노옥신 착물(이하 SeIOx라함), 메틸옥신착물(이하 MeOx라함)등을 들 수 있다.
바람직한 금속착화합물의 특정예로는 Al(Ox)3, Zn(Ox)2, Zn(diBrOx)2, Zn(diIOx)2, Zn(ThioOx)2, Zn(SelOx)2, Bi(MeOx)2등을 포함한다.
유기 화합물 박막으로서는 비결정질 박막, 미결정질 박막, 미결정체를 포함하는 비결정질 박막, 다결정질 박막 및 단결정질 박막이 사용된다. 유기 화합물 박막의 두께는 특별히 한정하지는 않지만, 대개 10∼5,000Å정도이다. 물론, 이 범위외의 두께를 사용하는 것도 가능하다.
상기 유기 화합물 박막 형성 방법으로는, 진공 증착법을 사용할 수 있고, 또한 승화법, 코우팅법(예를 들면, 침지, 스핀 코우팅)등과 같은 다양한 물리적 혹은 화학적 박막 형성법을 또한 사용할 수 있다. p-형 무기 반도체 박막을 사용할 경우, 구체적인 형성의 일예는 제 2 도에 나타나 있다.
제 2 도의 발광소자는 박막형 발광소자로서, 적어도 한 개가 투명하거나 반투명인 2개의 전극층(20 및 70)을 갖고 이 2개의 전극층 사이에 p-형 무기 반도체 박막층(30) 및 유기 화합물 박막층(40)의 적층으로 구성된 발광층(60)이 갖추어져 있다는 것에 특징이 있는 박막형 EL소자이다. 제 2 도에서, 무기 반도체 박막층(30)과 접촉한 전극층(20)을 제 1 전극층이라 하고, 유기 화합물 박막층(40)과 접촉한 전극층(70)을 제 2 전극층이라 한다. 또한, 도면부호(10)은 제 1 도에서 도면부호(1)과 같은 적당한 기판을 가리킨다.
제 1 전극층(20) 및 제 2 전극층(70)으로는 금속, 합금, 금속산화물, 금속규화물(metal silicide) 등의 박막 또는 그들의 하나 혹은 둘 이상 종류의 적층된 박층을 사용할 수 있다. 더욱 바람직하게는, 전극층들과 접촉하고 있는 박막으로서의 전자나 정공의 주입효율이 양호한 재료를 사용할 수 있다.
이하에서는 투명 혹은 반투명한 기판(10)위에 투명 혹은 반투명한 제 1 전극층(20), p형 무기 반도체 박막층으로 p형 a-SiC ; H 박막층(30), 유기화합물의 금속 착물 박막층(40), 그리고 제 2 전극층(70)을 순서대로 겹치게 함으로써 형성된 소자에 관하여 구체적으로 설명한다.
p형 a-SiC ; H 반도체 박막(30)과 접촉하게 되는 투명 혹은 반투명 제 1 전극층(20)은 p형 a-SiC ; H 반도체 박막으로서의 양호한 정공 주입 효율을 갖는 전극 재료에 의해 형성된다. 이 전극 재료로서 일반적으로 사용되는 것은 큰 전자 일함수(〉4eV)를 갖는 금속, 합금 혹은 금속산화물의 박막, 혹은 그들의 적층 박막등이다. 전극 재료로서 바람직한 것은 산화주석(SnO2), 산화인듐 및 산화주석 인듐(ITO) 혹은 그들의 적층막(예로서, ITO/SnO2)과 같은 금속산화물의 박막을 포함하고, Pt, Au, Se, Pd, Ni, W, Ta 및 Te과 같은 금속 혹은 합금의 박막 혹은 그들의 적층된 막, CuI와 같은 금속 화합물의 박막 혹은 그들의 적층막 등을 사용하는 것도 또한 바람직하다. 제 2 도에는, 제 1 전극층(20)이 전극층(21)과 전극층(22)의 적층막으로 나타내져 있다. 예를들어, 전극층(21)은 ITO막이고 전극층(22)은 SnO2막이다.
한편, 금속착물 박막과 접촉하는 제 2 전극층(70)으로서, 작은 전자 일함수(〈4eV)를 갖는 금속 혹은 합금 박막 혹은 그들의 적층박막등이 전자를 금속착물 박막으로 주입시키기 위해 일반적으로 사용된다. 전극층 재료로 바람직한 것은 Mg, Li, Na, K, Ca, Rb, Sr, Ce 및 In과 같은 금속박막 ; Mg-Ag와 같은 합금박막 ; Cs-O-Ag, Cs3Sb, Na2KSb 및 (Cs) Na2KSb와 같은 알칼리 금속 화합물 박막 ; 그들의 적층박막등이 있다. 전극층의 두께는 특별히 제한하지 않으나, 일반적으로 100∼10,000Å정도이다.
이러한 EL소자에는 상기 구성을 갖는 것 뿐만 아니라 다른 구성을 갖는 것도 유용하다. 예를 들면, EL소자는 불투명 기판위에 제 1 전극층, p형 a-SiC ; H 박막층, 금속착물 박막층 및 투명 혹은 반투명 제 2 전극층을 순서대로 겹쳐서 형성될 수 있다. 이러한 소자의 경우, 발광은 투명한 제 2 전극층을 통해 감지된다. 또한, 기판, 제 1 전극층 및 제 2 전극층 각각을 투명 혹은 반투명 물질을 사용하여 구성함으로써 양측 전극을 통해 발광을 인출하는 것도 또한 가능하다.
또한, 형성의 순서를 변경시키는 것도 가능하다. 이 경우, EL소자는 기판위에 제 2 전극층, 금속착물 박막층, p형 a-Sic ; H 박막층 그리고 제 1 전극층을 순서대로 겹쳐놓음으로서 형성된다. 또한, EL소자들의 겹쳐지는 다층형태구조, 즉 전극층/발광층/전극층/발광층/전극층/발광층/전극층…을 형성시키기 위해 EL소자들을 사용하는 것도 가능하다. 또한, 이러한 EL소자들을 한 평면에 다수로 배열하는 것도 가능하다. 그 평면 위에 배열된 EL소자들은 각 EL소자들의 발광색을 변화시켜 칼라 표시 부재로서 사용하는 것이 가능하다.
한편, n형 무기 반도체 박막층에 대하여도, 2-층 유기 화합물 박막층을 형성하는 것이 바람직하다.
제 3 도는 그러한 n형 박막을 사용한 발광소자를 나타낸다. 이 발광소자는 박막형 발광소자로서, 즉 적어도 하나가 투명 혹은 반투명인 2개의 전극층(200 및 700)이 갖추어지고, 그 2개의 전극층 사이에 n형 무기 반도체 박막층(300), 제 1 유기 화합물 박막층(400) 및 제 2 유기 화합물 박막층(500)의 적층으로 구성된 발광층(600)이 갖추어져 있다는 데에 특징이 있는 박막형 EL소자이다.
2개의 층(400 및 500)으로 구성된 유기 화합물 박막층은 고발광양자 효율을 갖고 외부 섭동을 수용하는 π전자계를 갖고 쉽게 여기될 수 있는 유기 화합물로 만들어진 층(400)과 높은 정공 이동도를 갖는 물질로 만들어진 층(500)이 적층물이다. 더욱 바람직하게는, 유기 화합물 박막층이 가시광선에 투명한 물질로 구성된다.
유기 화합물 박막층(400)으로는 상기 제 2 도에서 언급된 유기 화합물 박막층(40)과 동일한 것을 이용할 수 있다. 큰 정공 이동도를 갖는 물질로 구성된 유기 화합물 박막층(500)은 제 2 전극층(700)측부에 형성된다. 이들은 대개 질소원자, 황원자 및 페닐기를 포함하는 유기 화합물이며, 바람직하게는 적어도 10kV/㎝의 전계하에서, 10-6㎠/V/s이상의 드리프트 이동도를 갖는 재료이다. 예를 들면, 페닐티오펜, 페닐피롤등을 들 수 있다.
유기 화합물 박막은 비결정질 박막, 미결정질 박막, 미결정체를 포함하는 비결정질 박막, 다결정질 박막 및 단결정질 박막의 어느 것일 수 있다. 박막의 두께는 특별히 한정하지 않지만, 제 1 박막(400)의 두께와 제 2 박막(500)의 두께는 5∼3,000Å 범위이고 전체두께가 10∼5,000Å인 것이 일반적으로 적당하다.
제 1 전극층(200)과 제 2 전극층(700)으로는, 이미 언급된 경우와 같이, 금속, 합금, 금속 산화물, 금속 규화물(metal silicide)등의 박막, 혹은 그들의 한 종류 이상의 적층 박막이 이용될 수 있다. 더욱 바람직하게 사용되는 것은 전극들과 접촉하고 있는 박막에로의 전자나 정공의 주입 효율이 우수한 재료이다.
하기에서는, 투명 혹은 반투명 기판(100) 위에 투명 혹은 반투명 제 1 전극층(200), 무기 반도체 박막층으로 n형 a-Si ; H 박막층(300), 유기 화합물 박막층으로 금속 복합체 박막층(400), 정공 수송을 위한 층(500) 그리고 제 2 전극층(700)을 순서대로 겹치게 함으로써 형성되는 소자를 예시하고, 이에 관하여 구체적으로 상술한다.
n형 a-Si ; H 반도체 박막(300)과 접하고 투명 혹은 반투명인 제 1 전극층(200)은 n형 a-Si ; H 반도체 박막으로의 전자 주입 효율이 양호한 전극 재료로 형성된다. 이 전극층은 n형 Si ; H 반도체 박막에 대하여 쇼트키 장벽(Schottky barrier)을 형성시키지 않는, 혹은 형성되더라도, 아주 적은 쇼트키 장벽만을 형성시키는 전극 재료로부터 형성된다. 유기 화합물 박막과 접하고 있는 제 2 전극층(700)은 정공을 위한 유기 화합물 박막으로 주입시키는 역할을 하면, 그 때문에 큰 전자 일함수를 갖는 금속 혹은 합금박막 혹은 그들의 적층 박막들이 일반적으로 사용된다.
이러한 EL소자는 상기 구성을 갖는 것 뿐만 아니라 다른 구성을 갖는 것도 유용하다. 예를 들면, EL소자는 불투명 기판 위에 제 1 전극층, n형 a-Si ; H 박막층, 유기 화합물 박막층, 유기 화합물 박막층 그리고 투명 혹은 반투명한 제 2 전극층을 순서대로 겹침으로써 형성될 수 있다. 이러한 소자의 경우, 발광은 투명한 제 2 전극층을 통해 감지된다. 또한, 기판, 제 1 전극층 및 제 2 전극층 각각을 투명 혹은 반투명 물질을 사용하여 구성함으로써 양극 전극을 통해 발광을 인출하는 것도 또한 가능하다.
또한, 형성의 순서를 변경시키는 것도 가능하다. 이 경우, EL소자는 기판위에 제 2 전극층, 금속 착물 박막층, n형 a-SiC : H 박막층 그리고 제 1 전극층을 순서대로 겹쳐서 형성된다. 또한, EL소자를 다층으로 중첩한 구조형태, 즉 전극층/발광층/전극층/발광층/전극층/발광층/전극층…을 형성시키기 위해 EL소자들을 사용하는 것도 가능하다. 그런 다층 소자 구조에 의하여, 색조 조정, 다색화 등이 가능하다. 또한 이러한 EL소자들을 한 평면에 다수로 배열하는 것도 가능하다. 그 평면위에 배열된 EL소자들은 각 EL소자들의 발광색을 변화시킴에 의해 칼라 표지부재로서 사용하는 것이 가능하다.
투명 기판으로는 유리 뿐만 아니라, 중합체 쉬트(자기 지지막)를 사용할 수 있다. 중합체 쉬트가 양호한 투명성을 갖는 한 중합체 쉬트를 특별히 제한할 필요는 없지만, 전극 형성 조건하에서 내열성을 갖는 것들이 바람직하다. 이용할 수 있는 공중합체의 예로는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리카르보네이트(PC), 폴리에테르술폰(PES), 폴리에테르에테르케톤(PEEK) 등이 포함되며, 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP) 등도 예로써 들 수 있다. 물론, 단일중합체 뿐만 아니라 다양한 공중합체도 이용될 수 있다.
중합체 쉬트가 기판으로 사용될 때, 그 위에 전극층을 구비함으로써 투명 전도성막을 형성하여, 이를 사용한 상기와 같은 방법으로 발광 소자를 구성하는 것이 바람직하다. 그런 투명 전도성 막의 사용에 의해, 유연성을 갖는 소자를 제조하는 것이 가능하게 되고, 면적을 넓히는 것이 용이하고 대량 생산을 확고히 할 수 있다.
이런 투명 전도성막의 예로는 주성분으로 인듐과 인듐에 대하여 2∼25원자% 정도의 주석과 안티몬을 함유하는 산화막이 투명 전도성막으로서 중합체 쉬트 위에 형성된 것들 ; 주성분으로서 인듐과 주석 또는 주석 및 안티몬을 함유하는 복합 산화물층과, 금, 은 혹은 팔라듐 혹은 그들의 합금과 같은 금속의 층으로 구성된 적층막이 투명 전도성 막으로서 중합체 쉬트 위에 형성된 것들 등이 있다.
[본 발명을 실시하기 위한 최량의 형태]
[실시예 1]
투명 전도성막(TCO), 즉 제 1 전극층(20)은 유리 기판(10) 위에 800Å의 막두께로 ITO막(21)을 겹쳐 쌓은 다음 그 위에 200Å의 막두께로 SnO2막(22)를 겹쳐 쌓음으로써 형성되었다. 이 투명 전도성막 위에 광 CVD방법에 따라 막 두께가 50Å인 p형 수소화 아모퍼스 실리콘 카바이드막(p형 a-SiC ; H)을 겹쳐 쌓고 이 박막위에 플라즈마 CVD방법에 따라 막두께가 100Å인 p형 수소화 아모퍼스 실리콘 카바이드막(p형 a-SiC ; H)를 겹쳐 쌓음에 의해 p형 무기 반도체 박막층(30)을 형성시킨다. 그런 다음, 박막층(30) 위에 진공 저항 가열 증착법에 따라 400Å의 막두께로 알루미늄 옥신(oxine)[Al(Ox)3]를 겹쳐 쌓음으로써 유기 화합물 박막층(40)을 형성시킨다. 즉, 발광층(60)은 p형 a-SiC ; H 박막 및 알루미늄 옥신 박막의 두층으로 구성되어 형성된다. 그 다음, 이러한 발광층(60)위에 전자빔 증착법에 의해 Mg금속박막을 겹쳐 쌓음으로써 제 2 전극층(70)을 형성시킨다. 그리하여, 제 2 도에 나타낸 바와 같은 본 발명의 발광소자가 얻어진다. Mg금속의 진공 증착막의 면적은 3㎟이다.
직류 전압을 이 발광소자에 인가하여, 인가된 전압에 대한 전류 특성을 조사한다. 그 결과가 제 4 도에 나타나 있다.
전압이 제 1 전극층 쪽에 +가 되게, 제 2 전극층 (Mg)쪽에 -가 되게 인가할 때, 제 4 도에 나타낸 바와 같이 전압의 증가에 비례하여 전류는 증가한다. 그러나, 극성을 역으로 하여 전압을 인가했을 때, 전류는 흐르지 않는다. 즉, 소위 다이오드 특성이 나타난다. 또한, 이 다이오드의 순방향으로 18V의 전압을 인가하였을 때, 100mA의 주입전류가 관측된다. 이 전류 값은 전류 밀도로 1A/㎠에 해당한다. 또한, 이 소자는 직류와 교류 모두에서 작동한다. 또한, 일반적인 옥내 형광등하에서, 밝고 뚜렷한 녹색면(green face) 발광이 관측된다. 또한 발광 작동이 반복될 때, 발광 강도가 낮아지지 않고, 높은 소자 성능 특성이 나타남이 확인된다.
[비교 실시예 1]
유리판/TCO 박막 전극층/Al(Ox)3박층의 유기 화합물 박막층/Mg 금속박막의 전극층의 순서에 따라 형성되는 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 소자를 제작한다. 이 소자는 상기 소자로부터 단지 p형 a-SiC ; H층이 제거된 소자와 일치한다. 이 소자의 경우에는, 발광이 일상적인 형광등 하에서 육안으로 관측되지 않는다.
[비교 실시예 2]
유리판/TCO 박막 전극층/유기 박층/Al(Ox)3박층의 유기 화합물 박막층/Mg 금속박막의 전극층에 따라 형성되는 점을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 소자를 비교예로서 제작한다. 이 소자는 정공을 전도시키는 유기 박막이 p형 a-SiC ; H층 대신에 사용된 소자와 일치한다. 이 유기 박막으로 디아민계 유도체 화합물을 진공 증착법에 의해 박막내로 처리한 것이 쓰인다. 이 소자의 경우, 주입 전류 및 발광 강도 둘다 상기 소자의 그것들 보다는 하나 혹은 두자리 낮다. 또한, 발광이 연속적으로 이루어질 때, 발광 강도의 낮아짐이 관측된다.
상기 결과로부터, 본 발명의 경우와 같이, 무기 반도체 박막층 및 유기 화합물 박막층으로 구성된 2층 구조를 갖는 것이 발광층으로 사용되지 않는다면, 바라는 성능을 얻을 수 없을 것으로 보인다.
[실시예 2]
투명 제 1 전극층(20)은 유리 기판(10)위에 800Å의 막두께로 ITO막(21)을 겹쳐 쌓고 그 위에 200Å의 막 두께로 SnO2막(22)를 겹쳐 쌓아 형성한다. p형 무기 반도체 박막층(30)은 상기 제 1 전극 위에 광 CVD법에 따라 50Å의 두께를 갖는 p형 수소화 아모퍼스 실리콘 카바이드막(p형 a-SiC ; H)을 겹쳐 쌓고 이 박막 위에 플라즈마 CVD법에 따라 100Å의 막 두께를 갖는 p형 수소화 아모퍼스 실리콘 카바이드막(p형 a-SiC ; H)을 더 겹쳐 쌓아 형성한다. 그리고, 유기 화합물 박막층(40)은 층(30)위에 진공 저항 가열 진공 증착법에 따라 400Å의 막두께로 루브렌(rubrene ; 5, 6, 11, 12-테트라페닐 나프타센)박막을 겹쳐 쌓아 형성한다. 즉, 발광층(60)은 p형 a-SiC ; H 박막과 루브렌 박막의 2개층으로 구성되어 형성된다. 그 다음, 제 2 전극층(70)은 층(60)위에 전자빔 진공 증착법에 의해 Mg 금속박막을 겹쳐 쌓음으로써 형성한다. 이리하여, 제 2 도에 나타낸 본 발명의 EL소자가 얻어진다. Mg의 진공 증착막의 면적은 3㎟이다.
직류 전압을 이 EL소자에 인가하여 인가된 전압에 대한 전류 특성을 조사하여 제 5 도에 나타내었다.
전압을 제 1 전극층 쪽에 +가 되게, 제 2 전극층(Mg)쪽에 -가 되게 인가할 때, 제 5 도에 나타낸 바와 같이 전압의 증가에 비례하여, 전류는 증가한다. 그러나, 극성을 역으로 하여 전압을 인가했을 때, 전류는 흐르지 않는다. 즉, 소위 다이오드 특성이 나타난다. 또한, 이 다이오드의 순방향은 18V의 전압을 인가였을 때, 100mA의 주입 전류가 관측된다. 이 전류 값은 전류 밀도로 1.1A/㎠에 해당한다. 이의 휘도는 3,000cd/㎡에 달하며, 일반적인 옥내형광등하에서 밝고 뚜렷한 오렌지빛 적색면(orangish red-colored face)발광이 관측된다. 또한, 이 소자는 직류와 교류 모두에서 작동한다. 또한 발광 휘도 100cd/㎠하에서, 1000번 반복된 발광 작동 후에도 안정된 발광이 관측된다. 즉, 내구성이 뛰어난 것으로 확인된다.
[비교 실시예 3]
비교를 위해, p형 a-SiC ; H층을 생략하는 점을 제외하고 실시예 2의 소자의 구성과 동일한 구성을 갖는 소자를 제작한다. 이 소자에 전압을 순방향으로 인가하더라도, 실시예 2에서 관측된 밝은 오렌지빛 적색발광이 30W 옥내 형광등하에서 관측되지 않는다.
[비교 실시예 4]
정공 전도성 박막으로서 실시예 2에서의 p형 무기 반도체 박막을 대신하여 진공 증착법에 의한 디아민계 유도체 박막을 사용하여 형성된 EL소자를 준비한다. 즉, 이것은 유리기판/제 1 전극/디아민계 유도체 유기박막/루브렌(rubrene)/제 2 전극으로 형성된 EL소자이다. 이 소자의 경우, 주입 전류와 발광강도는 둘다 상기 소자의 그것보다 한 두자리 낮다. 또한, 연속적인 발광 작동에서, 발광강도가 낮아지는 것이 관측된다.
실시예 2와 비교 실시예 3 및 4의 결과로부터, 무기 반도체 박막층과 유기 화합물 박막층의 적층 구조로 구성된 본 발명의 발광층은 EL소자들의 발광휘도를 높이고 그 발광의 내구성을 향상시키는데 매우 효과적이라는 것이 밝혀진다.
[실시예 3]
투명한 제 1 전극층(200)은 유리기판(100)위에 800Å의 막두께로 ITO막(210)을 겹쳐 쌓고 그 위에 200Å의 막두께로 SnO2막(220)을 또 겹쳐 쌓아 형성시킨다. 이 제 1 전극 위에 플라즈마 CVD법에 의해 n형 수소화 아모퍼스 실리콘막(300)(n형-a-Si ; H)를 겹쳐 쌓고, 이 층위에 우선 진공 저항가열 증착법에 따라 400Å의 막두께로 제 1 유기 화합물 박막층(400)으로 알루미늄 옥신 착물 Al(Ox)3박막을 또 겹쳐 쌓고, 그런 다음 그 위에 제 2 유기 화합물 박막층(500)으로 400Å의 막두께로 테트라페닐 티오펜 골격 구조를 갖는 정공 이동층을 겹쳐 쌓는다. 즉, 발광층(600)은 n형 a-Si ; H 박막(300)과 2개의 유기 화합물 박막층(400 및 500)으로 형성된다. 그리고 제 2 전극층(700)은 발광층(600)위에 저항 가열 진공 증착법에 따라 금박막을 겹쳐 쌓아 형성한다. 그리하여, 제 3 도에 나타낸 본 발명의 EL소자가 얻어진다. 금 진공 증착막의 면적은 3㎟이다.
이 EL소자에 직류 전압을 인가하여 인가된 전압에 대한 전류 특성을 조사하여 제 6 도에 나타내었다.
전압을 제 2 전극층 쪽에 +가 되게, 제 1 전극층 쪽에 -가 되게 인가할 때, 제 6 도에 나타낸 바와 같이 전압의 증가에 비례하여 전류는 증가하지만, 극성을 역으로 하여 전압을 인가했을 때, 전류는 흐르지 않는다. 즉, 소위 다이오드 특성이 보여진다. 또한, 이 다이오드의 순방향으로 20V의 전압을 인가하였을 때, 80mA의 주입 전류가 관측된다. 이 전류 값은 전류 밀도로 0.9A/㎠에 해당한다. 이의 휘도가 1,500㎝/㎡에 달하며, 일반적인 옥내 형광등하에서 밝고 또렷한 초록색면(green colored face)발광이 관측된다. 또한, 이 소자는 직류와 교류 모두에서 작동한다. 또한, 발광 휘도 100cd/㎡하에서, 1000번 반복된 발광 작동후에도 안정된 발광이 관측된다. 즉, 내구성이 뛰어난 것으로 확인된다.
[비교 실시예 5]
비교를 위해, n형 a-Si ; H층을 생략한 점을 제외하고 실시예 3의 소자의 구성과 동일한 구성을 갖는 소자를 준비한다. 이 소자에 전압을 순방향으로 인가하더라도, 실시예 3에서 관측된, 밝은 초록색 발광이 30W옥내 형광등하에서 관측되지 않는다.
실시예 3과 비교 실시예 5의 결과로부터, 무기 반도체 박막층과 유기 화합물 박막층으로 구성된 본 발명의 발광층은 EL소자들의 발광 휘도를 향상시키고 그 발광의 내구성을 향상시키는데 아주 효과적이라는 것이 밝혀진다.
[산업상의 이용 가능성]
본 발명은 한 전극으로부터 전자들, 다른 전극으로부터 정공을 주입시킴으로서 작동되는 주입형 EL소자로서, 두 전극 사이에 무기 반도체 박막층과 유기 화합물 박막층의 2층 구조의 발광층을 형성시킴으로써 충분한 발광 휘도와 발광 휘도의 안정성을 지닌 EL소자를 완성시킨다.
실시예들로부터 명백한 바와 같이, 본 발명의 주입형 발광소자는 종전 기술에 의해 전혀 예측되지 않았던 고성능을 지니고, 박막 광원, 표시용 부재 등으로 산업상 매우 유용한 발광 소자이다.

Claims (7)

  1. 적어도 하나가 투명 또는 반투명인 2개의 전극층과 상기 2개의 전극층 사이에 설치된 발광층으로 구성되고, 상기 발광층은 무리 반도체 박막층과 유기 반도체 박막층으로 구성됨을 특징으로 하는 발광소자.
  2. 제 1 항에 있어서, 무기 반도체 박막층은 p형 무기 반도체 박막층임을 특징으로 하는 발광소자.
  3. 제 2 항에 있어서, p형 무기 반도체 박막층은 아모퍼스 실리콘 반도체 박막임을 특징으로 하는 발광소자.
  4. 제 1 항에 있어서, 무기 반도체 박막층은 n형 무기 반도체 박막층임을 특징으로 하는 발광소자.
  5. 제 4 항에 있어서, n형 무기 반도체 박막층은 아모퍼스 실리콘 반도체 박막임을 특징으로 하는 발광소자.
  6. 제 4 항에 있어서, 유기 화합물 박막층은 2개의 층으로된 유기 화합물 박막층들을 2개의 층으로 적층시킨 것임을 특징으로 하는 발광소자.
  7. 제 6 항에 있어서, 2층 유기 화합물 박막층은 유기 화합물의 금속착물 박막층과, 질소원자, 황원자 및 페닐기를 함유하고 10kV/㎝의 전계하에서 10-6㎠/V/s이상의 드리프트 이동도를 갖는 유기 화합물 층으로 구성됨을 특징으로 하는 발광소자.
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