KR20150100727A - 접착제, 접착 필름, 반도체 장치 및 그의 제조 방법 - Google Patents

접착제, 접착 필름, 반도체 장치 및 그의 제조 방법 Download PDF

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KR20150100727A
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도레이 카부시키가이샤
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Abstract

본 발명은 반도체 칩을 회로 기판 등에 실장할 때에 사용되는 접착제에 관한 것이고, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 보존 안정성과 접속 신뢰성의 양쪽의 특성이 우수한 접착제를 제공하는 것이고, 상기 과제를 해결하기 위한 수단은 (a) 폴리이미드, (b) 에폭시 화합물 및 (c) 산 변성 로진을 함유하는 접착제이다.

Description

접착제, 접착 필름, 반도체 장치 및 그의 제조 방법 {ADHESIVE AGENT, ADHESIVE FILM, AND SEMICONDUCTOR DEVICE AND METHOD FOR MANUFACTURING SAME}
본 발명은 LSI, LED, 레이저 다이오드 등의 반도체 칩을, 플렉시블 기판, 유리 에폭시 기판, 유리 기판, 세라믹스 기판, 실리콘 인터포저 등의 회로 기판에 접착 혹은 직접 전기적 접합할 때, 또는, 반도체 칩끼리를 접합 혹은 적층할 때에 사용되는 접착제 등에 관한 것이다.
최근, 반도체 장치의 소형화와 고밀도화에 수반하여, 반도체 칩을 회로 기판에 실장하는 방법으로서 플립 칩 실장이 주목되어, 급속히 널리 퍼지고 있다. 플립 칩 실장에 있어서는, 접합 부분의 접속 신뢰성을 확보하기 위한 방법으로서, 반도체 칩 위에 형성된 범프 전극과 회로 기판의 패드 전극 사이에 에폭시 수지계 접착제를 개재시키는 것이 일반적인 방법으로서 채용되고 있다. 그 중에서도, 폴리이미드 수지, 에폭시 수지 및 무기 입자를 함유하는 접착제는 폴리이미드 수지의 내열성과 절연 특성, 에폭시 수지의 접착성과 내수성 및 무기 입자의 저흡수성과 저열 선팽창성을 이용하여, 전기, 전자, 건축, 자동차, 항공기 등의 각종 용도에 다용되고 있다(예를 들어, 특허문헌 1∼3 참조).
또한, 반도체 칩 및 회로 기판 등의 금속 전극을 땜납 접합할 때에, 플럭스제가 사용된다. 플럭스제의 주된 기능은 땜납 접합부를 청정하게 하여, 금속의 산화를 방지하고, 또한 땜납의 습윤성을 높이는 데 있다. 플럭스제로서는, 로진계 재료가 알려져 있다(예를 들어, 특허문헌 4, 5).
일본 특허 출원 공개 제2004-319823호 공보 일본 특허 3995022호 공보 일본 특허 출원 공개 제2009-277818호 공보 일본 특허 출원 공개 제2001-219294호 공보 일본 특허 출원 공개 제2005-059028호 공보
플립 칩 실장에 있어서, 종래의 접착제는 흡습한 수분을 제거하기 위한 가열이나 반도체 칩 실장 프로세스 중의 가열에 의해 서서히 경화 반응이 진행하여, 반도체 칩의 범프 전극이 접착제를 관통하기 어려워지므로, 전기적인 접속이 불안정해지거나, 기포를 말려들게 하여 접속 신뢰성이 나빠지는 경우가 있었다. 또한, 상기의 가열에 의해 접착제가 유동하여, 두께에 불균일이 생겨 버려, 접속 신뢰성이 나빠지는 경우가 있었다. 또한, 종래의 접착제를 사용하여 제작한 반도체 장치에는 흡습 리플로우 처리 및 서멀 사이클 처리와 같은, 보다 강한 내구성이 필요해지는 처리를 행한 경우에 충분한 접속 신뢰성을 유지하는 것이 곤란한 경우가 있다는 과제도 있었다.
본 발명은 이들 과제를 해결하기 위해, 열 건조 처리 및 실장 프로세스의 가열 조건에 있어서의 보존성이 우수한 접착제를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은, (a) 폴리이미드, (b) 에폭시 화합물 및 (c) 산 변성 로진을 함유하는 접착제이다.
본 발명에 따르면, 열 건조 처리 및 실장 프로세스 중의 가열 처리에 대한 안정성이 우수한 접착제가 얻어진다.
본 발명의 접착제는, (a) 폴리이미드, (b) 에폭시 화합물 및 (c) 산 변성 로진을 함유하는 접착제이다.
본 발명의 접착제는, (a) 폴리이미드를 함유하고 있으므로, 내열성 및 내약품성이 우수하다. 특히, 폴리이미드의 측쇄에, 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 높은 극성을 갖는 관능기를 적어도 하나 갖는 것을 사용함으로써, 폴리이미드의 유기 용제 가용성 및 에폭시 수지와의 상용성이 향상되고, 또한 열 처리 시에 에폭시 화합물의 개환 반응 및 다른 유기 용제 가용성 폴리이미드로의 부가 반응이 촉진됨으로써, 보다 한층 밀도가 높은 그물코 구조를 갖는 경화물을 얻을 수 있다. 이와 같은 폴리이미드의 합성 방법으로서는, 이하의 예로 한정되는 것은 아니지만, 예를 들어 먼저, 페놀성 수산기, 술폰산기, 티올기 등의 높은 극성을 갖는 관능기를 갖는 디아민과 산이무수물을 반응시켜 폴리이미드 전구체를 합성하고, 다음에 말단 밀봉제로서 일급 모노아민을 사용하여, 이 폴리이미드 전구체의 말단 수식을 행하고, 계속해서, 150℃ 이상의 열처리를 행하여, 폴리이미드 폐환을 행하는 방법을 들 수 있다. 이들 외에는, 먼저 산이무수물에 말단 밀봉제로서 일급 모노아민을 반응시킨 후, 관능기를 갖는 디아민을 첨가하여 말단 수식된 폴리이미드 전구체를 합성하고, 또한 150℃ 이상의 고온에서 폴리이미드 폐환을 행하는 방법을 들 수 있다.
또한, 본 발명에 사용되는 (a) 폴리이미드는, 이하에서 선택되는 적어도 1종의 용제에 23℃에서 20질량％ 이상 용해하는 유기 용제 가용성 폴리이미드이면, 얻어지는 접착제 바니시의 도포성이 높아지므로 바람직하다. 용제로서는, 케톤계 용제의 아세톤, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 시클로펜타논, 시클로헥사논; 에테르계 용제의 1,4-디옥산, 테트라히드로푸란, 디글라임; 글리콜에테르계 용제의 메틸셀로솔브, 에틸셀로솔브, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 프로필렌글리콜모노에틸에테르, 프로필렌글리콜모노부틸에테르, 디에틸렌글리콜메틸에틸에테르; 그 밖의 용제의 벤질알코올, N-메틸피롤리돈, γ-부티로락톤, 아세트산에틸, N,N-디메틸포름아미드를 들 수 있다.
(a) 폴리이미드의 바람직한 일례는, 일반식 (2) 또는 일반식 (3)으로 표시되는 구조를 갖고, 또한 일반식 (1)로 표시되는 구조를 일반식 (2) 또는 일반식 (3) 중의 R4로 하고, 중합체 전체량에 대해 5∼15질량％ 함유하는 것이다. 일반식 (1)로 표시되는 구조의 함유량을 5질량％ 이상으로 함으로써, 폴리이미드에 유기 용제로의 가용성 및 적당한 유연성을 부여할 수 있다. 상기 함유량을 15질량％ 이하로 함으로써, 폴리이미드의 강직성을 유지하고, 또한 내열성 및 절연성을 담보할 수 있다.
또한, 여기서의 폴리이미드의 합성에 의해 얻어지는 중합체(폴리이미드)의 전체량이란, 디아민과 산이무수물 및 말단 밀봉제를 포함하는 구성 성분의 중합에 의해 얻어진 중합체의 질량이다. 상기 합성 시에 과잉으로 투입되어, 중합에 의해 중합체로 되지 않았던 디아민, 산이무수물 및 말단 밀봉제는 폴리이미드의 질량에 포함하지 않는다.
Figure pct00001
식 중, R1은 2가의 탄화수소기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있다. R2는 1가의 탄화수소기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있다. n은 1∼10의 정수를 나타낸다.
R1은, 바람직하게는 탄소수 1∼5의 알킬렌기 또는 페닐렌기이다. R2는, 바람직하게는 탄소수 1∼5의 알킬기 또는 페닐기이다. 또한, n은 바람직하게는 1∼2이다. n을 1 이상으로 함으로써 경화 시의 접착제의 수축을 억제할 수 있다. n을 10 이하로 함으로써 폴리이미드 골격 중의 이미드기 함유율을 저감시키지 않고, 접착제의 절연성 및 내열성을 향상시킬 수 있다.
Figure pct00002
식 중, R3은 4∼14가의 유기기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있다. 또한, R4는 2∼12가의 유기기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있다. 또한, R3 및 R4 중 적어도 하나는 1 1,1,3,3,3-헥사플루오로프로필기, 이소프로필기, 에테르기, 티오에테르기 및 SO2기로 이루어지는 군에서 선택되는 1 이상의 기를 적어도 하나 함유하는 방향족기이다. R5 및 R6은 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 1 이상의 기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있다. X는 1가의 유기기를 나타낸다. m은 8∼200의 정수를 나타낸다. α 및 β는 각각 0∼10의 정수를 나타내고, 또한 α+β는 0∼10의 범위이다. 단, 식 중의 반복 단위에 있어서, 반복 횟수 m 중, 20∼90몰％의 반복 단위에 있어서는, α+β=1∼10의 범위이다.
또한 상기 1,1,1,3,3,3-헥사플루오로프로필기, 이소프로필기, 에테르기, 티오에테르기 및 SO2기로 이루어지는 군에서 선택되는 기를, 이하 「특정기」라고 한다.
일반식 (2), (3)에 있어서, R3은 산이무수물의 구조 성분을 나타내고 있고, 그 중에서도 탄소수 5∼40의 4∼14가의 유기기인 것이 바람직하다. 또한, R4는 디아민의 구조 성분을 나타내고 있고, 그 중에서도 탄소수 5∼40의 2∼12가의 유기기인 것이 바람직하다. 또한, R3, R4의 양쪽이 상기 특정기를 적어도 하나 함유하는 것이 바람직하다.
R5는 R3의 치환기이고, 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택된다. R5는 원료가 되는 산이무수물의 치환기에 유래한다. R6은 R4의 치환기이고, 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택된다. R6은 원료가 되는 디아민의 치환기에 유래한다.
사용되는 산이무수물에 대해 설명한다. 상기 특정기를 적어도 하나 갖는 산이무수물로서는, 구체적으로는 2,2-비스(3,4-디카르복시페닐)프로판이무수물, 2,2-비스(2,3-디카르복시페닐)프로판이무수물, 비스(3,4-디카르복시페닐)술폰이무수물, 비스(3,4-디카르복시페닐)에테르이무수물, 2,2-비스(3,4-디카르복시페닐)헥사플루오로프로판이무수물 혹은 이들의 방향족환으로 알킬기나 할로겐 원자가 치환된 화합물 등을 들 수 있다.
상기 특정기를 적어도 하나 갖고, 또한 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 기를 적어도 하나 갖는 산이무수물의 예로서는, 구체적으로는, 하기에 나타낸 구조의 방향족 산이무수물을 들 수 있다.
Figure pct00003
R9는 C(CF3)2, C(CH3)2, SO2, S 또는 O를 나타낸다. R10, R11은 수소 원자, 수산기, 티올기 또는 술폰산기를 나타낸다. 단, R10 및 R11이 동시에 수소 원자가 되는 것은 아니다.
상기 특정기는 갖지 않고, 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 기를 적어도 하나 갖는 산이무수물의 예로서는, 구체적으로는, 하기에 나타낸 구조의 방향족 산이무수물을 들 수 있다.
Figure pct00004
R7, R8은 수소 원자, 수산기, 티올기 또는 술폰산기를 나타낸다. 단, R7 및 R8이 동시에 수소 원자가 되는 것은 아니다.
상기 특정기를 갖지 않고, 페놀성 수산기, 술폰산기 또는 티올기도 갖지 않는 산이무수물로서는, 구체적으로는, 피로멜리트산이무수물, 3,3',4,4'-비페닐테트라카르복실산이무수물, 2,3,3',4'-비페닐테트라카르복실산이무수물, 2,2',3,3'-비페닐테트라카르복실산이무수물, 3,3',4,4'-벤조페논테트라카르복실산이무수물, 2,2',3,3'-벤조페논테트라카르복실산이무수물, 1,1-비스(3,4-디카르복시페닐)에탄이무수물, 1,1-비스(2,3-디카르복시페닐)에탄이무수물, 비스(3,4-디카르복시페닐)메탄이무수물, 비스(2,3-디카르복시페닐)메탄이무수물, 1,2,5,6-나프탈렌테트라카르복실산이무수물, 2,3,6,7-나프탈렌테트라카르복실산이무수물, 2,3,5,6-피리딘테트라카르복실산이무수물, 3,4,9,10-페릴렌테트라카르복실산이무수물 등의 방향족 테트라카르복실산이무수물 혹은 이들의 방향족환이 알킬기나 할로겐 원자에 의해 치환된 화합물을 들 수 있다.
본 발명에서는, 이들의 산이무수물을 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
다음에, 디아민에 대해 설명한다. 상기 특정기를 적어도 하나 갖는 디아민으로서는, 구체적으로는, 3,4'-디아미노디페닐술피드, 4,4'-디아미노디페닐술피드, 3,4'-디아미노디페닐에테르, 4,4'-디아미노디페닐에테르, 3,4'-디아미노디페닐술폰, 4,4'-디아미노디페닐술폰, 비스(4-아미노페녹시페닐)술폰, 비스(3-아미노페녹시페닐)술폰, 비스(4-아미노페녹시)비페닐, 비스{4-(4-아미노페녹시)페닐}에테르, 1,4-비스(4-아미노페녹시)벤젠, 1,3-비스(4-아미노페녹시)벤젠, 2,2-비스[4-(4-아미노페녹시)페닐]헥사플루오로프로판, 2,2-비스[4-(4-아미노페녹시)페닐]프로판, 혹은 이들의 방향족환이 알킬기나 할로겐 원자에 의해 치환된 화합물 등을 들 수 있다.
상기 특정기를 적어도 하나 갖고, 또한 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 기를 적어도 하나 갖는 디아민으로서는, 구체적으로는, 2,2-비스(3-아미노-4-히드록시페닐)헥사플루오로프로판, 2,2-비스(3-히드록시-4-아미노페닐)헥사플루오로프로판, 2,2-비스(3-아미노-4-히드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3-히드록시-4-아미노페닐)프로판, 3,3'-디아미노-4,4'-디히드록시디페닐에테르, 3,3'-디아미노-4,4'-디히드록시디페닐술폰, 3,3'-디아미노-4,4'-디히드록시디페닐술피드, 혹은 이들의 방향족환이 알킬기나 할로겐 원자에 의해 치환된 화합물 등이나, 하기에 나타낸 구조의 디아민 등을 들 수 있다.
Figure pct00005
R16은 C(CF3)2, C(CH3)2, SO2, S 또는 O를 나타낸다. R17, R18은 수소 원자, 수산기, 티올기 또는 술폰산기를 나타낸다. 단, R17 및 R18이 동시에 수소 원자가 되는 것은 아니다.
상기 특정기는 갖지 않고, 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 기를 적어도 하나 갖는 디아민으로서는, 구체적으로는, 3,3'-디아미노-4,4'-디히드록시비페닐, 2,4-디아미노-페놀, 2,5-디아미노페놀, 1,4-디아미노-2,5-디히드록시벤젠, 디아미노디히드록시피리미딘, 디아미노디히드록시피리딘, 히드록시디아미노피리미딘, 9,9-비스(3-아미노-4-히드록시페닐)플루오렌, 혹은 이들의 방향족환으로 알킬기나 할로겐 원자에 의해 치환한 화합물 등이나, 하기에 나타낸 구조의 디아민 등을 들 수 있다.
Figure pct00006
R12∼R15는 수소 원자, 수산기, 티올기 또는 술폰산기를 나타낸다. 단, R12 및 R13이 동시에 수소 원자가 되는 것은 아니다.
상기 특정기를 갖지 않고, 페놀성 수산기, 술폰산기 또는 티올기도 갖지 않는 디아민으로서는, 구체적으로는, 3,4'-디아미노디페닐메탄, 4,4'-디아미노디페닐메탄, 벤지딘, m-페닐렌디아민, p-페닐렌디아민, 1,5-나프탈렌디아민, 2,6-나프탈렌디아민, 2,2'-디메틸-4,4'-디아미노비페닐, 2,2'-디에틸-4,4'-디아미노비페닐, 3,3'-디메틸-4,4'-디아미노비페닐, 3,3'-디에틸-4,4'-디아미노비페닐, 2,2',3,3'-테트라메틸-4,4'-디아미노비페닐, 3,3',4,4'-테트라메틸-4,4'-디아미노비페닐, 2,2'-디(트리플루오로메틸)-4,4'-디아미노비페닐, 혹은 이들의 방향족환이 알킬기나 할로겐 원자에 의해 치환된 화합물, 테레프탈산히드라지드, 이소프탈산히드라지드, 프탈산히드라지드, 2,6-나프탈렌디카르복실산디히드라지드, 4,4'-비스페닐디카르복실산히드라진, 4,4'-시클로헥산디카르복실산히드라진, 혹은 이들의 방향족환이 알킬기나 할로겐 원자에 의해 치환된 히드라지드 화합물 등을 들 수 있다. 디아민은 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수 있다.
또한, 일반식 (1)로 표시되는 구조는, 일반식 (2) 및 (3) 중의 R4로서 포함되므로, 디아민의 구성 성분이 된다. 일반식 (1)로 표시되는 구조를 포함하는 디아민으로서는, 비스(3-아미노프로필)테트라메틸디실록산, 비스(p-아미노-페닐)옥타메틸헵타실록산 등을 들 수 있다.
일반식 (2) 및 (3)에 있어서의 R5 및 R6을 선택함으로써, 접착제를 열처리했을 때의 폴리이미드와 에폭시 화합물의 반응률을 조정하여, 접착제의 경화물의 가교 밀도를 조정할 수 있다. 이에 의해 필요해지는 내열성 및 내약품성을 접착제의 경화물에 부여하는 것이 가능해진다. α 및 β는 각각 0∼10의 정수를 나타내고, 또한 α+β는 0∼10의 범위이다. 단, 식 중의 반복 단위에 있어서, 반복 횟수 m 중, 20∼90％몰의 반복 단위에 있어서는, α+β=1∼10의 범위이다. 또한 R5 및 R6의 합계 20∼90몰％가 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 기인 것이 바람직하다. 이 기를 R5 및 R6의 합계의 20몰％ 이상으로 함으로써, 경화 전의 접착제의 유기 용제 가용성, 접착제의 경화물의 내약품성 및 내열성을 향상시킬 수 있고, 90％몰 이하로 함으로써, 접착제의 경화물의 가교 밀도를 적당한 범위로 억제하여, 경화 후의 접착제 필름의 연신도 및 인성을 유지할 수 있다.
일반식 (2) 및 (3)에 있어서, X는 1가의 유기기를 나타내고, 말단 밀봉제인 1급 모노아민의 잔기이다. 여기서, 1급 모노아민으로서는, 지방족 모노아민, 지환족 모노아민, 방향족 모노아민 등을 들 수 있다. 이들 중 폴리이미드의 내열성이 높아지는 점에서 방향족 모노아민이 바람직하다. 이들은 단독 또는 2종 이상의 조합 중 어떤 것이어도 된다. 1급 모노아민으로서는, 구체적으로는, 5-아미노퀴놀린, 4-아미노퀴놀린, 3-아미노나프탈렌, 2-아미노나프탈렌, 1-아미노나프탈렌, 아닐린 등을 들 수 있다. 이들 중, 아닐린이 바람직하게 사용된다.
또한, 상기 1급 모노아민으로서는, 에폭시 화합물과 반응하는 치환기를 따로 갖지 않는 것을 사용하는 것이 바람직하다. 이에 의해, 분자 운동성이 높은 폴리이미드의 말단부에 에폭시 화합물과 반응하는 치환기를 갖고 있지 않는 유기 용제 가용성 폴리이미드를 얻는 것이 가능해진다. 이것을 사용함으로써, 유기 용제 가용성 폴리이미드와 에폭시 화합물의 실온 하에서의 반응이 진행되기 어려워져, 접착제의 보존성을 높일 수 있다.
일반식 (2) 및 (3)의 X성분의 도입 비율은 그 원성분인 말단 밀봉제의 1급 모노아민 성분으로 환산하면, 폴리이미드에 포함되는 전디아민 잔기 100몰에 대해, 0.1∼60몰의 범위가 바람직하고, 특히 바람직하게는 5∼50몰이다.
일반식 (2) 및 (3)의 m은 중합체의 반복 횟수를 나타내고 있고, 8∼200의 정수를 나타낸다. 바람직하게는 10∼150의 정수이다. 분자량으로 말하면, 겔 여과 크로마토그래피에 의해 측정한 중량 평균 분자량이, 폴리스티렌 환산으로 4000∼80000인 것이 바람직하고, 특히 바람직하게는, 8000∼60000이다. m을 8 이상으로 함으로써, 얻어지는 접착제 바니시의 점도를 크게 하여 후막 도포를 가능하게 하고, m을 200 이하로 함으로써, 폴리이미드의 용제로의 용해성을 향상시킬 수 있다. 폴리이미드의 중량 평균 분자량의 측정 방법을 이하에 예시한다. 폴리이미드를 N-메틸피롤리돈(NMP)에 용해한 고형분 농도 0.1질량％의 폴리이미드 용액을 사용하여, GPC 장치 Waters2690(Waters(주)제)에 의해 폴리스티렌 환산의 중량 평균 분자량을 산출한다. GPC 측정 조건은 이동층을 LiCl과 인산을 각각 농도 0.05mol/L로 용해한 NMP로 하고, 전개 속도를 0.4ml/분으로 한다. 사용하는 GPC 장치로서, 예를 들어
검출기: Waters996
시스템 컨트롤러: Waters2690
칼럼 오븐: Waters HTR-B
서모 컨트롤러: Waters TCM
칼럼: TOSOH guard column
칼럼: TOSOH TSK-GEL α-4000
칼럼: TOSOH TSK-GEL α-2500 등을 들 수 있다.
본 발명에 사용되는 (a) 폴리이미드는, 일반식 (2) 및 (3)으로 표시되는 구조를 포함하는 것뿐이어도 되고, 일반식 (2) 및 (3)으로 표시되는 구조 이외에 공중합 성분으로서 다른 구조도 갖는 공중합체여도 되고, 또한 그들의 혼합체여도 된다. 또한, 이들 폴리이미드 외에, 다른 구조를 갖는 폴리이미드가 혼합되어 있어도 된다. 그때, 전체 폴리이미드에 대해, 일반식 (2) 및 (3)으로 표시되는 구조를 갖는 폴리이미드가 50몰％ 이상 함유되어 있는 것이 바람직하다. 공중합 혹은 혼합에 사용되는 구조의 종류 및 양은 가열 처리에 의해 얻어지는 내열성 수지의 내열성을 손상시키지 않는 범위에서 선택하는 것이 바람직하다.
(a) 폴리이미드는 디아민의 일부를 모노아민인 말단 밀봉제로 치환하거나, 또는 산이무수물의 일부를 모노카르복실산, 산무수물, 모노산클로라이드 화합물, 모노 활성 에스테르 화합물인 말단 밀봉제로 치환하고, 공지의 방법을 이용하여 합성된다. 예를 들어, 저온에서 테트라카르복실산이무수물과 디아민 화합물(일부를 모노아민인 말단 밀봉제로 치환)을 반응시키는 방법, 저온에서 테트라카르복실산이무수물(일부를 산무수물 또는 모노산클로라이드 화합물 혹은 모노 활성 에스테르 화합물인 말단 밀봉제로 치환)과 디아민 화합물을 반응시키는 방법, 테트라카르복실산이무수물과 알코올의 반응에 의해 디에스테르를 얻고, 그 후 디아민(일부를 모노아민인 말단 밀봉제로 치환)과 축합제의 존재 하에서 반응시키는 방법, 테트라카르복실산이무수물과 알코올의 반응에 의해 디에스테르를 얻고, 그 후 남은 디카르복실산을 산클로라이드화하고, 디아민(일부를 모노아민인 말단 밀봉제로 치환)과 반응시키는 방법 등을 이용하여, 폴리이미드 전구체를 얻는다. 계속해서, 폴리이미드 전구체를 공지의 방법에 의해 이미드 폐환함으로써 폴리이미드를 합성할 수 있다.
또한, 중합체 중에 도입된 일반식 (1)의 구조 및 말단 밀봉제 유래의 구조는 이하의 방법으로 용이하게 검출 및 정량할 수 있다. 예를 들어, 일반식 (1)의 구조 및 말단 밀봉제가 도입된 중합체를, 산성 용액 혹은 염기성 용액에 용해하고, 중합체의 구성 단위인 디아민 성분과 산무수물 성분에 분해한 후, 얻어진 분해물을 가스 크로마토그래피(GC)나, NMR을 사용하여 측정함으로써, 일반식 (1)의 구조 및 사용되고 있는 말단 밀봉제를 용이하게 검출 및 정량할 수 있다. 이것과는 별도로, 말단 밀봉제가 도입된 폴리이미드를 직접, 열분해 가스 크로마토그래프(PGC)나 적외 스펙트럼 및 13CNMR 스펙트럼 측정함으로써도, 일반식 (1)의 구조 및 사용되고 있는 말단 밀봉제를 용이하게 검출 및 정량하는 것이 가능하다.
접착제에 있어서의 (a) 폴리이미드의 함유량은, (b) 에폭시 화합물 100질량부에 대해, 15∼90질량부인 것이 바람직하고, 에폭시 화합물과 반응하여 밀도가 높은 그물코 구조를 형성하기 위해 30∼70질량부인 것이 보다 바람직하다. (a) 폴리이미드의 함유량이 15질량부 이상이면, 내열성이 보다 향상된다. 또한 (a) 폴리이미드의 함유량이 90질량부 이하이면, 접착제의 흡수가 보다 적어지므로, 접착제를 가열 경화시킬 때의 발포를 보다 억제할 수 있고, 예를 들어 회로 기판과 반도체 칩 사이의 접착력의 저하가 보다 적어져, 접속 신뢰성이 보다 향상된다.
본 발명의 접착제는, (b) 에폭시 화합물을 함유한다. (b) 에폭시 화합물은, (c) 산 변성 로진이나 폴리이미드 측쇄의 페놀성 수산기, 술폰산기 또는 티올기와 반응하여, 밀도가 높은 그물코 구조를 갖는 경화물을 구성하므로, 얻어지는 경화물은 각종 약품에 내성을 발현한다. 이에 의해, 각종 용제, 특히 N-메틸피롤리돈에 대해, 접착제의 내성을 높일 수 있다. 또한, 에폭시 화합물은, 일반적으로 수축을 수반하지 않는 개환 반응에 의해 경화되므로, 접착제의 경화 시의 수축을 저감하는 것이 가능해진다. (b) 에폭시 화합물로서는, 에폭시기를 2개 이상 갖는 것이나, 에폭시 당량이 100∼500인 것이 바람직하다. 에폭시 당량을 100 이상으로 함으로써, 경화된 접착제의 인성을 크게 할 수 있다. 에폭시 당량을 500 이하로 함으로써, 경화된 접착제를 밀도가 높은 그물코 구조로 할 수 있고, 경화된 접착제를 고절연성으로 할 수 있다.
또한, (b) 에폭시 화합물은 액상 에폭시 화합물과 고형상 에폭시 화합물의 양쪽을 함유하고, 에폭시 화합물 전체량에 대해, 액상 에폭시 화합물의 함유 비율이 20질량％ 이상 70질량％ 이하인 것이 바람직하고, 보다 바람직하게는 30질량％ 이상 60질량％ 이하이다. 접착제가 이 범위의 양의 액상 에폭시 화합물을 함유함으로써, 반도체용 접착제로서 적당한 가소성 및 가요성을 구비할 수 있다.
여기서 액상 에폭시 화합물이란, 25℃, 1.013×105N/㎡에서 150㎩ㆍs 이하의 점도를 나타내는 것이고, 고형 에폭시 화합물이란, 25℃에서 150㎩ㆍs를 초과하는 점도를 나타내는 것이다. 액상 에폭시 화합물로서는, 예를 들어 JER(등록 상표) 828, JER(등록 상표) 1750, JER(등록 상표) 152, JER(등록 상표) 630, YL980(이상 상품명, 미츠비시 카가쿠(주)제), 에피클론(등록 상표) HP-4032(이상 상품명, DIC(주)제) 등을 들 수 있지만, 이들로 한정되지 않는다. 또한, 이들을 2종 이상 조합하여 사용해도 된다. 또한, 고형 에폭시 화합물로서는, JER(등록 상표) 1002, JER(등록 상표) 1001, YX4000H, JER(등록 상표) 4004P, JER(등록 상표) 5050, JER(등록 상표) 154, JER(등록 상표) 157S70, JER180S70(이상 상품명, 미츠비시 카가쿠(주)제), 테픽(등록 상표) S, 테픽(등록 상표) G, 테픽(등록 상표) P(이상 상품명, 닛산 카가쿠 고교(주)제), 에포토트(등록 상표) YH-434L(상품명, 신닛테츠 카가쿠(주)제), EPPN502H, NC3000(이상 상품명, 닛폰 카야쿠(주)제), 에피클론(등록 상표) N695, 에피클론(등록 상표) N865, 에피클론(등록 상표) HP-7200(이상 상품명, DIC(주)제) 등을 들 수 있지만, 이들로 한정되지 않는다. 또한, 이들을 2종 이상 조합하여 사용해도 된다.
본 발명의 접착제는, (c) 산 변성 로진을 함유한다. 산 변성 로진은 검 로진, 우드 로진, 톨유 로진 등의 원료 로진류와 (메트)아크릴산, (무수)말레산, 푸마르산, (무수)시트라콘산, (무수)이타콘산 등의 불포화 카르복실산을, 딜스-알더 반응(부가 반응)시켜 얻어지는 것이다. 원료 로진은 증류, 재결정, 추출 등에 의해 금속 등의 불순물 제거 및 수지 색조의 향상을 위해 정제한 것을 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 산 변성 로진은 수소 첨가함으로써, 투명한 색조의 산 변성 로진으로 할 수 있다. 이와 같은 산 변성 로진으로서는, 파인 크리스탈(등록 상표) KE-604, 파인 크리스탈(등록 상표) KR-120, 말키드(등록 상표) No.33(이상 상품명, 아라카와 카가쿠 고교 가부시키가이샤)을 들 수 있다.
이들 산 변성 로진은 카르복실기를 2개 이상 갖고 있다. 이로 인해 산 변성 로진은 (a) 유기 용제 가용성 폴리이미드 및 (b) 에폭시 화합물과의 상용성이 우수하다. 또한, 에폭시 화합물과 반응하여, 밀도가 높은 그물코 구조를 형성시킬 수 있다. 또한, 산 변성 로진은 로진 자신이 부피가 큰 구조와 산 변성에 의해 생성한 부피가 큰 시클로헥산환을 갖고 있고, 이것이 카르복실기로의 에폭시기의 반응을 입체적으로 저해하여, 접착제의 열 건조 처리 및 실장 프로세스의 가열 조건에 있어서의 안정성을 높이고 있다고 생각된다. 한편, 접착제의 경화 온도인, 예를 들어 200℃부터 250℃의 온도에서는, 산 변성 로진의 분자 운동성이 높아지고, 에폭시 화합물과의 반응이 빠르게 진행하여, 단시간에 접착제의 경화를 완료할 수 있다.
접착제에 있어서의 (c) 산 변성 로진의 함유량은, (b) 에폭시 화합물 100질량부에 대해 5질량부 이상 30질량부 이하인 것이 바람직하다. 산 변성 로진의 함유량을 이 범위로 함으로써, 보존성이 우수하고, 또한 단시간에 접착제의 경화를 행하는 것이 가능해진다. (c) 산 변성 로진의 함유량은, (b) 에폭시 화합물 100질량부에 대해 20질량부 이하가 보다 바람직하다. 또한, 상기 함유량은 10질량부 이상이 보다 바람직하다.
또한, 산 변성 로진을 사용함으로써, 접착제에 전극 등의 금속 재료와의 접착성 향상이나 플럭스 기능을 부여하는 효과도 있다. 즉, 본 발명의 접착제를 사용하여 회로 부재를 전기적으로 접속함으로써, 접합부를 청정하게 하여, 접합부의 회로 부재 사이에 접착제의 성분인 수지나 무기 입자 등이 혼입되는 것을 방지하고, 또한 땜납의 습윤성을 높일 수 있다. 이와 같이, (c) 산 변성 로진은 접착성의 향상과, 전기적 접속의 신뢰성 향상의 양쪽에 효과가 있다. 또한, 상기와 같이 산 변성 로진의 산성기는 경화 반응 시에, 에폭시 화합물과 반응하여 소비되는 것 및 산 변성 로진이 부피가 큰 구조를 갖고 있으므로, 접착 후에, 전극 등의 금속 부분을 부식시키는 것을 방지할 수 있다.
그 외에, 산 변성 로진 이외의 다른 공지의 잠재성 경화제를 병용해도 된다. 특히 염기성의 잠재성 경화제는 산 변성 로진과의 상호 작용력이 발현하므로, 더욱 잠재성을 높일 수 있다. 이와 같은 염기성의 잠재성 경화제로서는, 이미다졸계 잠재성 경화제를 바람직하게 사용할 수 있다. 구체적으로는 큐어졸(등록 상표) 2PZCNS, 큐어졸(등록 상표) 2PZCNS-PW, 큐어졸(등록 상표) C11Z-CNS, 큐어졸(등록 상표) 2MZ-A, 큐어졸(등록 상표) C11-A, 큐어졸(등록 상표) 2E4MZ-A, 큐어졸(등록 상표) 2MZA-PW, 큐어졸(등록 상표) 2MAOK-PW, 큐어졸(등록 상표) 2PHZ-PW(이상 상품명, 시코쿠 카세이 고교(주)제), 이미다졸계 잠재성 경화제를 이소시아네이트로 처리한 마이크로 캡슐형 경화제인 노바큐어(등록 상표) HX-3941HP, 노바큐어(등록 상표) HXA3922HP, 노바큐어(등록 상표) HXA3932HP, 노바큐어(등록 상표) HXA3042HP(이상 상품명, 아사히 가세이 이-매터리얼즈(주)제) 등이 바람직하게 사용된다.
본 발명의 접착제는, (d) 무기 입자를 더 함유시켜도 된다. (d) 무기 입자의 재질로서는, 실리카, 알루미나, 티타니아, 질화규소, 질화붕소, 질화알루미늄, 산화철, 유리나 그 밖의 금속 산화물, 금속 질화물, 금속 탄산염, 황산바륨 등의 금속 황산염 등을 단독으로 또는 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 이들 중에서 실리카 및 알루미나를, 저열 팽창성, 열방산성, 저흡습률 및 접착제 중에서의 분산 안정성의 점에서 바람직하게 사용할 수 있다.
접착제에 있어서의 (d) 무기 입자의 함유량은 전술한 (a)∼(d) 성분의 전체량에 대해, 30∼80질량％인 것이 바람직하고, 50∼70질량％인 것이 보다 바람직하다. (d) 무기 입자의 함유량이 30∼80질량％인 것에 의해, 접착제를 가열 건조시킬 때에 유동 변형에 의한 두께 불균일이 보다 발생하기 어려워져, 이것에 부수하여 이 접착제를 사용한 제작한 반도체 장치의 접속 신뢰성이 보다 향상된다. 특히, 흡습 리플로우 처리 및 서멀 사이클 처리와 같은, 보다 강한 내구성이 필요해지는 처리를 행한 경우에 있어서, 접속 신뢰성을 보다 유지할 수 있다. 또한, 접착제 중에서 무기 입자의 분산성이 보다 충분해지고, 무기 입자끼리의 응집이 보다 적어진다. 또한, 접착제를 이형성 플라스틱 필름 위에 형성하여 접착 필름으로 하고, 롤상으로 권취할 때에, 접착 시트의 깨짐이나 이형성 플라스틱 필름으로부터의 탈락이라는 문제가 보다 발생하기 어려워진다.
(d) 무기 입자의 형상은 구상, 파쇄상, 플레이크상 등의 비구상 중 어떤 것이어도 되지만, 구상의 무기 입자가 접착제 중에서 균일 분산되기 쉬우므로 바람직하게 사용할 수 있다. 또한, 구상의 무기 입자의 평균 입자 직경은 3㎛ 이하인 것이 바람직하다. 보다 바람직하게는 상기 평균 입자 직경이 10㎚ 이상 1㎛ 이하이다. 상기 평균 입자 직경이 10㎚ 이상인 것에 의해 분산성이 보다 향상되고, 접착제 중에 보다 고농도로 충전할 수 있다. 상기 평균 입자 직경이 3㎛ 이하인 것에 의해, 무기 입자의 표면적이 충분히 커지므로, (d) 무기 입자와 상기 (a)∼(c) 성분 및 필요에 따라 혼합한 성분과의 상호 작용력이 충분히 커져, 가열 건조시킬 때에, 보다 유동 변형되기 어려워진다.
또한, 접착제에 투명성이 필요해진 경우는, 무기 입자의 입경은 100㎚ 이하인 것이 바람직하고, 60㎚ 이하인 것이 보다 바람직하다. 예를 들어, 접착제를 기판 위에 형성한 후, 얼라인먼트 등의 목적으로 접착제를 통해 기판면에 있는 마크를 시인할 필요가 있는 경우 등이다.
또한, 무기 입자의 평균 입자 직경이란, 무기 입자가 단독으로 존재한 경우의 입자 직경을 나타내고, 가장 빈도가 높은 입자 직경을 나타내는 것을 말한다. 무기 입자의 입자 직경이란, 무기 입자의 형상이 구상인 경우는 그 직경을 나타내고, 타원상 및 편평상인 경우는 형상의 최대 길이를 나타낸다. 또한 로드상 또는 섬유상의 경우는 길이 방향의 최대 길이를 나타낸다. 접착제 중의 무기 입자의 평균 입자 직경을 측정하는 방법으로서는, SEM(주사형 전자 현미경)에 의해 직접 입자를 관찰하고, 100개의 입자의 입자 직경을 측정한다. 측정에 의해 얻어진 입자 직경의 분포로부터, 개수 기준으로 가장 빈도가 높은 입자 직경을 선택하여, 평균 입자 직경으로 한다.
본 발명의 접착제는 경화 후의 막의 저응력화의 목적으로, 열가소성 수지를 더 함유해도 된다. 열가소성 수지로서는, 예를 들어 페녹시 수지, 폴리에스테르, 폴리우레탄, 폴리아미드, 폴리프로필렌, 아크릴로니트릴-부타디엔 공중합체(NBR), 스티렌-부타디엔 공중합체, (SBR), 아크릴로니트릴-부타디엔-메타크릴산 공중합체, 아크릴로니트릴-부타디엔-아크릴산 공중합체 등을 들 수 있지만, 이들로 한정되지 않는다. 또한, 이온 포착제, 계면 활성제, 실란 커플링제, 유기 염료, 무기 안료 등을 함유해도 된다.
본 발명의 접착제는 각 구성 재료를 용매 중에서 혼합하여 바니시로서 사용해도 된다. 또한, 접착제를 시트상으로 성형하여 접착제 필름으로 하여 사용해도 된다. 접착제를 시트상으로 성형하는 방법으로서는, 상기 접착제 바니시를 박리성 기재 위에 도포한 후, 탈용매하는 방법을 들 수 있다.
용매로서는, 케톤계 용제의 아세톤, 메틸에틸케톤, 메틸이소부틸케톤, 시클로펜타논, 시클로헥사논; 에테르계 용제의 1,4-디옥산, 테트라히드로푸란, 디글라임; 글리콜에테르계 용제의 메틸셀로솔브, 에틸셀로솔브, 프로필렌글리콜모노메틸에테르, 프로필렌글리콜모노에틸에테르, 프로필렌글리콜모노부틸에테르, 디에틸렌글리콜메틸에틸에테르; 그 밖의 벤질알코올, N-메틸피롤리돈, γ-부티로락톤, 아세트산에틸, N,N-디메틸포름아미드 등을 단독 혹은 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있지만, 이들로 한정되지 않는다.
박리성 기재로서는, 폴리프로필렌 필름, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름, 폴리에틸렌나프탈레이트 필름, 폴리에스테르 필름, 폴리염화비닐 필름, 폴리카르보네이트 필름, 폴리이미드 필름, 폴리테트라플루오로에틸렌 필름 등의 불소 수지 필름, 폴리페닐렌술피드 필름, 폴리프로필렌 필름, 폴리에틸렌 필름 등을 들 수 있지만, 이들로 한정되지 않는다. 또한, 박리성 기재는 실리콘계 이형제, 장쇄 알킬계 이형제, 불소계 이형제, 지방족 아미드계 이형제 등에 의해 이형 처리가 실시되어 있어도 된다. 박리성 기재의 두께는, 특별히 한정되지 않지만, 통상 5∼75㎛의 것이 바람직하다. 접착제로의 잔류 응력을 적게 할 수 있는 점에서, 박리성 기재의 두께는 접착제의 두께 이상으로 하는 것이 바람직하다. 또한, 접착제 필름의 이형성 기재를 갖는 면과는 반대측의 면에 별도의 박리성 기재를 추가로 라미네이트하여, 박리성 기재로 상하를 협지시킨 접착제 필름으로 하는 것이 바람직하다. 별도의 박리성 기재의 재질 및 두께로서는, 앞서 설명한 것과 동일한 것을 사용할 수 있다. 양쪽의 박리성 기재가 동일한 것이어도 상관없다.
접착제 필름의 양면을 박리성 기재로 라미네이트하는 경우, 각 박리성 기재와 접착제 필름 사이의 접착력에는 차가 있는 것이 바람직하다. 특히 접착력의 차가 5N/m 이상인 것이 바람직하고, 47N/m 이하인 것이 보다 바람직하다. 접착력의 차를 5N/m 이상으로 함으로써, 접착력이 작은 쪽의 박리성 기재를 박리할 때에, 다른 쪽의 박리성 기재로부터 접착제 필름이 박리되거나 들뜨지 않도록 할 수 있다. 또한, 접착력의 차를 47N/m 이하로 함으로써, 박리 후의 각 박리성 기재의 표면에 접착제가 잔존하기 어려워진다.
또한, 각 구성 재료를 용매 중에서 혼합하여 바니시상으로 한 접착제는 반도체 웨이퍼나 회로 기판 등에 도포 및 탈용매하여 사용할 수도 있다.
본 발명의 접착제의 최저 용융 점도는 100㎩ㆍs 이상 10000㎩ㆍs 이하의 범위에 있는 것이 바람직하다. 보다 바람직한 최저 용융 점도의 범위는 600㎩ㆍs 이상 5000㎩ㆍs 이하이다. 최저 용융 점도를 이 범위로 함으로써, 접착제 필름으로서 사용한 경우에, 반도체 웨이퍼나 회로 기판으로의 접착제 필름의 라미네이트를, 주름이나 기포의 혼입 없이 행할 수 있다. 또한, 반도체 칩 본딩 시의 접착제의 비어져 나옴을 작게 할 수 있다. 또한, 접착제의 최저 용융 점도는, 예를 들어 동적 점탄성 측정 장치를 사용하여, 치수가 직경 15㎜, 두께 0.8㎜인 시료에 대해, 승온 속도 2℃/분, 측정 주파수 1㎐, 측정 왜곡 9％, 측정 온도 범위 0℃부터 150℃에서 측정할 수 있다. 측정 온도가 0℃부터 상승하는 것에 수반하여, 접착제의 점도는 저하되지만, 온도가 임의의 값을 초과하면, 경화 반응에 의해, 접착제의 점도는 상승으로 돌아선다. 이때의 점도의 극소값을 최저 용융 점도로 한다.
또한, 본 발명의 접착제는 23℃, 55％ RH의 환경 하에 1개월 보관 후의 최저 용융 점도가 100∼10000㎩ㆍs의 범위 내인 것이 바람직하다. 이에 의해, 본 발명의 접착제를 포함하는 접착제 필름을, 장기간 보관한 후에, 반도체 웨이퍼나 회로 기판으로 라미네이트한 경우라도, 주름이나 기포의 혼입 없이, 라미네이트를 행할 수 있다. 또한, 반도체 칩 본딩 시의 접착제의 비어져 나옴을 작게 할 수 있다.
본 발명에서는 접착제의 경화제로서 산 변성 로진을 사용하고 있다. 이 산 변성 로진은 로진 자신이 부피가 큰 구조를 갖는데다가, 산 변성에 의해 생성된 부피가 큰 시클로헥산환을 갖고 있고, 이것이 카르복실기로의 에폭시기의 반응을 입체적으로 저해하므로, 상기 조건으로 보존한 후의 최저 용융 점도를 100∼10000㎩ㆍs의 범위 내로 제어할 수 있다.
본 발명의 접착제는 반도체 장치에 사용되는 반도체 소자, 회로 기판, 금속 배선 재료 등의 회로 부재끼리의 접착 또는 고정이나 반도체 소자의 밀봉을 위한 반도체용 접착제로서 적절히 사용할 수 있다.
본 발명의 반도체 장치는 상기 접착제의 경화물 또는 상기 접착제 필름의 경화물을 포함한다. 본 발명에서 말하는 반도체 장치란, 반도체 소자의 특성을 이용함으로써 기능할 수 있는 장치 전반을 가리킨다. 반도체 소자를 기판에 접속한 것이나, 반도체 소자끼리 또는 기판끼리를 접속한 것, 전기 광학 장치, 반도체 회로 기판 및 전자 기기는 모두 반도체 장치에 포함된다.
본 발명의 반도체 장치의 제조 방법은 제1 회로 부재와 제2 회로 부재 사이에 상기 접착제 또는 상기 접착제 필름을 개재시켜, 가열 가압에 의해 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 전기적으로 접속하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 접착제를 사용한 반도체 장치의 제조 방법의 일례는 이하와 같다. 먼저, 제1 접속 단자를 갖는 제1 회로 부재와, 제2 접속 단자를 갖는 제2 회로 부재를 준비한다. 여기서, 회로 부재로서는, 반도체 칩, 저항체 칩, 콘덴서 칩 등의 칩 부품, TSV(스루 실리콘 비어) 전극을 갖는 반도체 칩이나 실리콘 인터포저, 유리 에폭시 회로 기판, 필름 회로 기판, 유리 기판, 관통 전극을 구비한 유리 인터포저 등의 기판 등을 들 수 있다. 또한, 접속 단자로서는, 금, 구리 등을 포함하는 도금 범프, 구리 필러의 선단에 땜납을 반구상으로 형성한 땜납 캡을 구비한 구리 필러 범프, 스터드 범프 등의 범프 전극, 땜납 볼이나, 패드 전극 등을 들 수 있다. 또한, 제1 회로 부재 및/또는 제2 회로 부재에 관통 전극이 형성되고, 부재의 편면 및/또는 양면에 접속 단자가 형성되어 있어도 된다.
제1 회로 부재와 제2 회로 부재를, 제1 접속 단자와 제2 접속 단자가 대향하도록 배치한다. 다음에, 상기 대향 배치한 제1 접속 단자와 제2 접속 단자 사이에 본 발명의 접착제를 개재시킨다. 그리고, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재를 가열 가압하고, 상기 대향 배치한 제1 접속 단자와 제2 접속 단자를 전기적으로 접속시킨다. 이 공정에 의해, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재가, 확실히 전기적으로 접속됨과 함께, 접착제가 경화되고, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재가 물리적으로 고정된다.
여기서, 접착제는, 먼저 어느 하나의 회로 부재의 접속 단자측의 면에만 부여해도 되고, 제1 및 제2 회로 부재의 접속 단자측의 양쪽의 면에 부여해도 된다.
보다 상세한 실시 형태의 예로서, 제1 회로 부재와 범프를 갖는 반도체 칩을, 제2 회로 부재로서 배선 패턴을 갖는 회로 기판 또는 반도체 칩을 사용하여, 양자를 본 발명의 접착제 필름을 통해 접속하고, 제1 회로 부재와 제2 회로 부재 사이의 공극을 접착제로 밀봉하여 반도체 장치를 제작하는 방법에 대해 설명한다.
먼저, 접착제 필름을, 제2 회로 부재인, 배선 패턴이 형성된 회로 기판 또는 반도체 칩에 부착한다. 이때, 접착제 필름은 소정의 크기로 잘라낸 후에, 배선 패턴이 형성된 회로 기판의 배선 패턴면 또는 반도체 칩의 범프 형성면에 부착해도 된다. 또한, 반도체 웨이퍼의 범프 형성면에 접착제 필름을 부착한 후, 반도체 웨이퍼를 다이싱하여 개편화함으로써, 접착제 필름이 부착된 반도체 칩을 제작해도 된다.
다음에, 제1 회로 부재인 반도체 칩을, 제1 회로 부재의 범프와 제2 회로 부재의 배선 패턴이 대향하도록 배치하고, 본딩 장치를 사용하여, 양자를 가열 가압한다. 가열 가압 조건은 전기적 접속이 양호하게 얻어지는 범위이면 특별히 한정되는 것은 아니지만, 접착제의 경화를 행하기 위해서는, 온도 100℃ 이상, 압력 1mN/범프 이상, 시간 0.1초 이상의 가열 가압은 필요하다. 바람직하게는 120℃ 이상 300℃ 이하, 보다 바람직하게는 150℃ 이상 250℃ 이하의 온도, 바람직하게는 5mN/범프 이상 50000mN/범프 이하, 보다 바람직하게는 10mN/범프 이상 10000mN/범프 이하의 압력, 바람직하게는 1초 이상 60초 이하, 보다 바람직하게는 2초 이상 30초 이하의 시간에 의한 본딩 조건으로 행한다. 또한, 본딩 시에, 가압착으로서, 온도 50℃ 이상, 압력 1mN/범프 이상, 시간 0.1초 이상의 가열 가압에 의해, 반도체 칩 상의 범프와 회로 기판 상의 배선 패턴을 접촉시킨 후, 상기의 조건으로 본딩을 행해도 된다. 필요에 따라, 본딩 후에, 반도체 칩을 구비한 회로 기판을 50℃ 이상 200℃ 이하의 온도에서 10초 이상 24시간 이하 가열해도 된다.
본 발명의 접착제는, 그 밖에도, 다이 어태치 필름, 다이싱 다이 어태치 필름, 리드 프레임 고정 테이프, 방열판, 보강판, 실드재의 접착제, 솔더 레지스트 등을 제작하기 위한 접착성 수지 재료로서 사용할 수 있다.
최근의 반도체 장치 제조 작업의 자동화의 현저한 진전에 의해, 반도체용 접착제 및 반도체용 접착제를 부착한 회로 기판 또는 반도체 칩에는 경화를 행할 때까지의 보존 기간으로서, 바람직하게는 30일 이상의 실온 방치가 가능한 것, 보다 바람직하게는 60일 이상의 실온 방치가 가능한 것이 요구된다. 본 발명의 접착제를 사용하면, 실온 하에서도 60일 이상의 보존을 할 수 있고, 본딩 시의 발포가 없고, 단시간의 가열 가압으로 초기 도통이 취해져, 흡습 리플로우 후, -40℃∼125℃의 열충격 시험에 넣어도 도통이 취해지는 접속 신뢰성이 우수한 반도체 장치를 얻을 수 있다.
실시예
이하에 실시예를 들어 본 발명을 설명하지만, 본 발명은 이들의 예에 의해 한정되는 것은 아니다.
합성예 1 폴리이미드 A의 합성
건조 질소 기류 하에서, 1,3-비스(3-아미노페녹시)벤젠(이하, APB-N으로 함) 4.82g(0.0165몰), 3,3'-디아미노-4,4'-디히드록시디페닐술폰(이하, ABPS로 함) 3.08g(0.011몰), 1,3-비스(3-아미노프로필)테트라메틸디실록산(이하, SiDA로 함) 4.97g(0.02몰) 및 말단 밀봉제로서 3-아미노페놀 0.55g(0.005몰)을 N-메틸피롤리돈(이하, NMP로 함) 130g에 용해하였다. 여기에 2,2-비스{4-(3,4-디카르복시페녹시)페닐}프로판이무수물(이하, BSAA로 함) 26.02g(0.05몰)을 NMP 20g과 함께 가하고, 25℃에서 1시간 반응시키고, 계속해서 50℃에서 4시간 교반하였다. 그 후, 180℃에서 5시간 교반하였다. 교반 종료 후, 용액을 물 3L에 투입하고, 여과하여 침전을 회수하고, 물로 3회 세정한 후, 진공 건조기를 사용하여 80℃에서 20시간 건조하였다. 얻어진 중합체 고체의 적외 흡수 스펙트럼을 측정한 결과, 1780㎝-1 부근, 1377㎝-1 부근에 폴리이미드에 기인하는 이미드 구조의 흡수 피크가 검출되었다. 이와 같이 하여 말단 및 측쇄에 페놀성 수산기를 갖고, 일반식 (1)로 표시되는 구조가 11.5질량％ 포함되는 폴리이미드 A를 얻었다. 4g의 폴리이미드 A에 테트라히드로푸란 6g을 가하고, 23℃에서 교반한 결과 용해되었다.
합성예 2 폴리이미드 B의 합성
건조 질소 기류 하에서, APB-N 4.82g(0.0165몰), ABPS 3.08g(0.011몰), SiDA 4.97g(0.02몰) 및 말단 밀봉제로서 아닐린 0.47g(0.005몰)을 NMP 130g에 용해하였다. 여기에 BSAA 26.02g(0.05몰)을 NMP 20g과 함께 가하고, 25℃에서 1시간 반응시키고, 계속해서 50℃에서 4시간 교반하였다. 그 후, 180℃에서 5시간 교반하였다. 교반 종료 후, 용액을 물 3L에 투입하고, 여과하여 침전을 회수하고, 물로 3회 세정한 후, 진공 건조기를 사용하여 80℃에서 20시간 건조하였다. 얻어진 중합체 고체의 적외 흡수 스펙트럼을 측정한 결과, 1780㎝-1 부근, 1377㎝-1 부근에 폴리이미드에 기인하는 이미드 구조의 흡수 피크가 검출되었다. 이와 같이 하여 측쇄에 페놀성 수산기를 갖고, 일반식 (1)로 표시되는 구조가 11.6질량％ 포함되는 폴리이미드 B를 얻었다. 4g의 폴리이미드 B에 테트라히드로푸란 6g을 가하고, 23℃에서 교반한 결과 용해되었다.
합성예 3 폴리이미드 C의 합성
건조 질소 기류 하에서, 2,2-비스(3-아미노-4-히드록시페닐)헥사플루오로프로판(이하, BAHF로 함) 24.54g(0.067몰), SiDA 4.97g(0.02몰) 및 말단 밀봉제로서 아닐린 1.86g(0.02몰)을 NMP80g에 용해시켰다. 여기에 비스(3,4-디카르복시페닐)에테르이무수물(이하, ODPA로 함) 31.02g(0.1몰)을 NMP 20g과 함께 가하고, 20℃에서 1시간 반응시키고, 계속해서 50℃에서 4시간 교반하였다. 그 후, 크실렌을 15g 첨가하고, 물을 크실렌과 함께 공비시키면서, 180℃에서 5시간 교반하였다. 교반 종료 후, 용액을 물 3L에 투입하여 백색 침전한 중합체를 얻었다. 이 침전을 여과하여 회수하고, 물로 3회 세정한 후, 진공 건조기를 사용하여 80℃, 20시간 건조하였다. 얻어진 중합체 고체의 적외 흡수 스펙트럼을 측정한 결과, 1780㎝-1 부근, 1377㎝-1 부근에 폴리이미드에 기인하는 이미드 구조의 흡수 피크가 검출되었다. 이와 같이 하여 측쇄에 페놀성의 수산기를 갖고, 일반식 (1)로 표시되는 구조가 7.5질량％ 포함되는 폴리이미드 C를 얻었다. 4g의 폴리이미드 C에 테트라히드로푸란 6g을 가하고, 23℃에서 교반한 결과 용해되었다.
합성예 4 폴리이미드 D의 합성
건조 질소 기류 하에서, APB-N 8.03g(0.0275몰), SiDA 4.97g(0.02몰) 및 말단 밀봉제로서 아닐린 0.47g(0.005몰)을 NMP 130g에 용해하였다. 여기에 BSAA 26.02g(0.05몰)을 NMP 20g과 함께 가하고, 25℃에서 1시간 반응시키고, 계속해서 50℃에서 4시간 교반하였다. 그 후, 180℃에서 5시간 교반하였다. 교반 종료 후, 용액을 물 3L에 투입하고, 여과하여 침전을 회수하고, 물로 3회 세정한 후, 진공 건조기를 사용하여 80℃에서 20시간 건조하였다. 얻어진 중합체 고체의 적외 흡수 스펙트럼을 측정한 결과, 1780㎝-1 부근, 1377㎝-1 부근에 폴리이미드에 기인하는 이미드 구조의 흡수 피크가 검출되었다. 이와 같이 하여 일반식 (1)로 표시되는 구조가 11.6질량％ 포함되는 폴리이미드 D를 얻었다. 4g의 폴리이미드 D에 테트라히드로푸란 6g을 가하고, 23℃에서 교반한 결과 용해되었다.
그 밖에 실시예, 비교예에서 사용한 각 재료는 이하와 같다.
(b) 에폭시 화합물
고형 에폭시 화합물
N865(상품명, 에폭시 당량: 200g/eq, 다이닛폰 잉크 카가쿠 고교(주)제).
액상 에폭시 화합물
YL980(상품명, 185g/eq, 미츠비시 카가쿠(주)제).
(c) 산 변성 로진
KE-604(상품명, 산가 240(KOH㎎/g), 연화점 130℃, 색조 150 하젠, 아크릴 변성 로진, 아라카와 카가쿠 고교(주)제).
KR-120(상품명, 산가 320(KOH㎎/g), 연화점 120℃, 색조 150 하젠, 아라카와 카가쿠 고교(주)제).
(c') 그 밖의 잠재성 경화제
노바큐어(등록 상표) HXA-3941HP(상품명, 아사히 가세이 이-매터리얼즈(주)제) 중에 포함되는 액상 에폭시 화합물. 노바큐어(등록 상표) HXA-3941HP는 마이크로 캡슐형 경화제/액상 에폭시 화합물이 1/2이고, 포함되는 액상 에폭시 화합물은 비스페놀 A형 에폭시 화합물/비스페놀 F형 에폭시 화합물=1/4이다. 표 중의 노바큐어(등록 상표) HXA-3941HP에 기재된 질량부에 있어서, 괄호 안에 기재한 양이 마이크로 캡슐로서의 질량부를 나타낸다.
(d) 무기 입자
SO-E2(상품명, 애드마텍스(주)제, 구형 실리카 입자, 평균 입자 직경 0.5㎛)
(f) 용제: 메틸이소부틸케톤(이하, MIBK로 함)
(g) 로진
KR-85(상품명, 산가 175(KOH㎎/g), 연화점 85℃, 색조 60 하젠, 아라카와 카가쿠 고교(주)제).
실시예 1∼30 및 비교예 1∼8
(1) 접착제 필름의 제작 방법
표 1∼4에 나타나는 (a)∼(f) 성분을 표에 기재된 조성비로 혼합하여, 접착제 바니시를 제작하였다. 제작한 접착제 바니시를, 슬릿 다이 코터(도포 시공기)를 사용하여, 박리성 기재인 두께 50㎛의 폴리에스테르테레프탈레이트 필름(상품명, 세라필(등록 상표) HP2(U))의 표면 처리면에 도포하고, 80℃에서 10분간 건조를 행하였다. 이에 의해 얻어진 건조 후의 두께가 50㎛인 접착제 필름 위에 별도의 박리성 기재로서 두께 10㎛의 폴리프로필렌 필름(상품명, 토레이 팬(등록 상표) BO 모델 넘버 YK57, 편면 코로나 방전 처리품)의 미처리면을 라미네이트한 후, 외경 9.6㎝의 지관 위에 박리성 기재 HP2(U)가 외측이 되도록 롤상으로 권취하고, 접착제 필름의 양면에 박리성 기재를 갖는 시트의 원단을 얻었다. 다음에 상기 시트 원단을 필름 슬리터를 사용하여 7.5㎜ 폭으로 슬릿하고, 외경 5.0㎝의 릴 위에 박리성 기재 HP2(U)가 외측이 되도록 롤상으로 권취하고, 양면에 박리성 기재를 갖는 접착제 필름의 테이프 롤을 얻었다. 얻어진 테이프 롤은, 즉시 (2) 이후의 공정을 행한 것과, 23℃, 55％ RH의 환경 하에서 1개월간 및 3개월간 각각 보관한 후에 (2) 이후의 공정을 행한 것으로 나누어, 보존 조건이 다른 테이프 롤에 대해 평가하였다.
(2) 테이프 부착 공정
테이프 접합 장치(토레 엔지니어링(주)제, DA2000)를 사용하여, 접착제 필름의 회로 기판으로의 부착을 행하였다. 먼저, (1)의 공정에 의해 얻어진, 양면에 박리성 기재를 갖는 접착제 필름의 테이프 롤로부터, 박리성 기재 YK57을 제거하여 접착제 필름을 노출시켰다. 계속해서, 스테이지 위에 고정된 회로 기판(무쿠 구리 패드 전극, 7.5㎜각(角)의 반도체 칩이 300개 탑재 가능한 회로를 구비한 유리 에폭시 기판)에, 박리성 기재 YK57을 박리한 후의 접착제 필름의, 접착제 필름면을 온도 80℃, 1초간의 조건으로 접합한 후, 박리성 기재 HP2(U)를 제거하였다. 이 부착 공정을 반복해서 행하여, 7.5㎜각의 크기의 접착제 필름이 300개소에 부착된 회로 기판을 얻었다.
(3) 플립 칩 본딩 및 제작한 액정 패널의 표시 테스트
(2)에서 제작한 접착제를 구비한 회로 기판을 80℃에서 1시간 건조 처리를 행하였다. 계속해서, 플립 칩 본딩 장치(토레 엔지니어링(주)제, FC-2000)를 사용하여, 접착제를 구비한 회로 기판 위에 반도체 칩의 플립 칩 본딩을 행하였다. 반도체 칩(구리 30㎛+납 프리 땜납 15㎛를 포함하는 범프 전극을 구비한, 448범프/칩, 피치 60㎛, 퍼리퍼럴 배치, 7.5㎜각의 칩)을 80℃로 가열된 본딩 스테이지에 고정하고, 온도 80℃, 압력 15N/칩, 시간 5초의 조건으로, 상기 접착제를 구비한 회로 기판에 가압착한 후, 온도 250℃, 압력 200N/칩의 조건으로 시간을 10초로 하여 본압착을 행하였다. 1개소의 본딩이 종료되면, 다음의 본딩으로 반복해서 행함으로써, 300개소 모든 장소에 반도체 칩의 본딩을 행하였다. 또한, 본딩 개시부터 종료까지 걸린 시간은 60분이었다. 본딩을 종료한 회로 기판을 기판 절단 장치로 분할함으로써, 반도체를 구비한 회로 기판을 300개 제작하였다. 또한, 얻어진 반도체를 구비한 회로 기판은 반도체 칩과 회로 기판이 양자의 접속에 의해 데이지 체인을 구성하는 것이다. 제작한 각 반도체를 구비한 회로 기판을 액정 기판에 내장함으로써, 액정 패널(반도체 장치)을 제작하여, 표시 테스트를 행하였다. 표시된 것은 합격, 칩과 회로 기판 사이의 접속 불량의 발생에 의해 표시되지 않은 것은 불합격으로 판정하였다. 300개의 액정 패널에 대해 표시 테스트를 행하고, 합격하는 것의 비율이 99.5％ 이상을 A, 95.0％ 이상∼99.5％ 미만을 B, 95.0％ 미만을 C로 하였다. 결과를 표 1∼표 4에 나타낸다(신뢰성 시험 전).
(4) 접속 신뢰성 시험 후의 액정 패널의 표시 테스트
(3)의 액정 표시 테스트에서 합격한 반도체를 구비한 회로 기판 20개를 85℃, 60％ RH의 조건의 항온 항습조 중에 168시간 방치하여 흡습시켰다. 그 후, 260℃, 5초의 리플로우 조건으로 땜납 리플로우를 행하였다(흡습 리플로우 처리). 계속해서 반도체를 구비한 회로 기판을 -40℃에서 5분간 유지 후, 125℃에서 5분간 유지 하는 것을 1사이클로 하고, 이 처리를 10개의 샘플에 대해서는 1000사이클, 남은 10개의 샘플에 대해서는 2000사이클, 각각 반복하였다. 이들의 처리 후, 반도체를 구비한 회로 기판을 액정 기판에 내장함으로써, 액정 패널을 제작하여, 표시 테스트를 행하였다. 1000사이클 후, 2000사이클 후의 각각의 샘플에 대해, 10개 모두에 대해 표시된 것은 A, 접속 불량의 발생에 의해 1개라도 표시되지 않은 것은 C로 하였다. 결과를 표 1∼표 4에 나타낸다(신뢰성 시험 후/1000사이클, 2000사이클).
(5) 23℃, 55％ RH, 1개월 및 3개월 방치 후의 접착제의 용융 점도 측정
(1)의 공정에 있어서, 23℃, 55％ RH의 환경 하에서 1개월 및 3개월간 각각 보관한 접착제 필름에 대해, 용융 점도를 이하의 조건으로 측정을 행하였다. 최저 용융 점도가 100㎩ㆍs 이상 10000㎩ㆍs 이하인 경우, A로 평가하고, 그 이외를 C로 평가하였다.
동적 점탄성 측정 장치: MCR-302(안톤펄 재팬(주)제),
시료 치수: 직경 15㎜, 두께 0.8㎜
승온 속도: 2℃/분,
측정 주파수: 1Hz,
측정 왜곡: 9％,
측정 온도 범위 0℃부터 150℃.
Figure pct00007
Figure pct00008
Figure pct00009
Figure pct00010
실시예 1∼30과 비교예 1∼8의 대비로부터, 산 변성 로진을 함유하지 않은 접착제는 보존성이 나쁘고, 테이프 롤을 23℃, 55％ RH의 환경 하에서 1개월 및 3개월간 보관한 접착제 필름을 사용한 경우는 접속 신뢰성을 전혀 얻을 수 없는 것을 알 수 있다. 또한, 접착제가 무기 입자를 함유하는 경우는, 흡습 리플로우 처리 및 서멀 사이클 처리를 행한 경우에 있어서도, 접속 신뢰성을 유지하는 것을 알 수 있다.
실시예 31∼46 및 비교예 9∼12
유기 용제 가용성 폴리이미드 B를 유기 용제 가용성 폴리이미드 C로 변경한 것 이외는 실시예 8∼14, 22∼30, 비교예 3, 4, 7, 8과 마찬가지로 접착제를 제작하여 평가를 행한 결과, 각각 실시예 8∼14, 22∼30, 비교예 3, 4, 7, 8의 액정 표시 테스트의 평가 결과와 동일한 결과를 얻었다.
실시예 47∼76
잠재성 경화제의 산 변성 로진 KE-604를 산 변성 로진 KR-120으로 변경한 것 이외는 실시예 1∼30과 마찬가지로 반도체용 접착제를 제작하여 평가를 행한 결과, 각각 실시예 1∼30의 액정 표시 테스트의 평가 결과와 동일한 결과를 얻었다.
실시예 77∼83 및 비교예 13, 14
표 5에 나타나는 (a)∼(f) 성분에 대해 표 5에 나타내는 배합비로 되도록 조합하고, 실시예 1과 마찬가지로 접착제를 제작하여 평가를 행한 결과, 표 5의 액정 표시 테스트의 평가 결과를 얻었다.
Figure pct00011
본 발명의 접착제는 퍼스널 컴퓨터, 휴대 단말기에 사용되는 전자 부품 혹은 방열판과 프린트 기판 혹은 플렉시블 기판의 접착 및 기판끼리의 접착에 사용되는 접착제로서 이용할 수 있다. 또한, LSI, LED, 레이저 다이오드 등의 반도체 칩을 플렉시블 기판, 유리 에폭시 기판, 유리 기판, 세라믹스 기판 등의 회로 기판에 접착 혹은 직접 전기적 접합할 때에 사용되는 반도체용 접착제로서 적절히 이용 가능하다.

Claims (8)

  1. (a) 폴리이미드, (b) 에폭시 화합물 및 (c) 산 변성 로진을 함유하는 접착제.
  2. 제1항에 있어서, (a) 폴리이미드가 일반식 (2) 또는 일반식 (3)으로 표시되는 구조를 갖고, 또한 일반식 (1)로 표시되는 구조를 일반식 (2) 또는 일반식 (3) 중의 R4로 하고, 중합체 전체량에 대해 5∼15질량％ 함유하는 중합체인 접착제;
    Figure pct00012

    식 중, R1은 2가의 탄화수소기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있고, R2는 1가의 탄화수소기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있고, n은 1∼10의 정수를 나타냄;
    Figure pct00013

    식 중, R3은 4∼14가의 유기기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있고; 또한 R4는 2∼12가의 유기기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있고; 또한 R3, R4 중 적어도 하나는 1,1,1,3,3,3-헥사플루오로프로필기, 이소프로필기, 에테르기, 티오에테르기 및 SO2기로 이루어지는 군에서 선택되는 1 이상의 기를 적어도 하나 함유하는 방향족 기이고; R5, R6은 페놀성 수산기, 술폰산기 및 티올기로 이루어지는 군에서 선택되는 1 이상의 기를 나타내고, 1분자 내에서 동일할 수도 상이할 수도 있으며, 또한 상이한 분자에서 동일할 수도 상이할 수도 있고; X는 1가의 유기기를 나타내고; m은 8∼200의 정수를 나타내고; α, β는 각각 0∼10의 정수를 나타내며, α+β는 0∼10의 정수를 나타내되; 단 반복 횟수 m 중, 20∼90％는 α+β=1∼10을 나타냄.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, (c) 산 변성 로진의 함유량이 (b) 에폭시 화합물 100질량부에 대해 5질량부 이상 30질량부 이하인 접착제.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, (d) 무기 입자를 더 함유하고, (a)∼(d)의 전체량에 대해, (d) 무기 입자의 함유량이 30∼80질량％인 접착제.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 접착제를 포함하는 접착제 필름.
  6. 제5항에 있어서, 23℃, 55％ RH의 환경 하에 1개월 보관 후의 최저 용융 점도가 100∼10000㎩ㆍs의 범위 내인 접착제 필름.
  7. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 접착제의 경화물 또는 제5항 또는 제6항에 기재된 접착제 필름의 경화물을 포함하는 반도체 장치.
  8. 제1 회로 부재와 제2 회로 부재 사이에 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 기재된 접착제 또는 제5항 또는 제6항에 기재된 접착제 필름을 개재시켜, 가열 가압에 의해 상기 제1 회로 부재와 상기 제2 회로 부재를 전기적으로 접속하는 반도체 장치의 제조 방법.
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