KR20100133486A - 광전 변환 소자 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 광전 변환 소자는, 선형을 이루는 제1 전극, 제2 전극, 전해질을 가지는 광전 변환 소자로서, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 전해질을 개재하여 배치되고, 상기 제1 전극은, 동선 및 이 동선을 피복하는 피복 금속으로 이루어진 제1 선재와, 이 제1 선재의 외주에 배치되고, 색소가 담지된 다공질 산화물 반도체층으로 이루어진다.
Description
본 발명은, 색소 증감형 태양 전지 등에 이용하는 광전 변환 소자에 관한 것이다.
본원은 2008년 6월 6일에 일본 출원된 특원 2008-149922호에 기초하여 우선권을 주장하고, 그 내용을 여기에 원용한다.
색소 증감형 태양 전지는, 스위스의 그레첼 등의 그룹 등으로부터 제안된 것으로, 저렴하고 높은 광전 변환 효율을 얻을 수 있는 광전 변환 소자로서 착안되어 있다(예를 들면, 특허문헌 1, 비특허문헌 1을 참조).
도 7은, 종래의 색소 증감형 태양 전지의 일례를 도시하는 단면도이다.
이 색소 증감형 태양 전지(100)는, 증감 색소가 담지된 다공질 반도체 전극(이하, 색소 증감 반도체 전극이라고도 함)(103)이 한쪽 면에 형성된 제1 기판(101); 도전막(104)이 형성된 제2 기판(105); 이들의 사이에 봉입된 예를 들면 요오드/요오드화물 이온 등의 산화 환원쌍을 포함하는 전해질(106);을 주요 구성 요소로 하고 있다.
제1 기판(101)으로서는 광투과성의 판재가 이용되고, 제1 기판(101)의 색소 증감 반도체 전극(103)과 접하는 면에는, 도전성을 갖게 하기 위해 투명 도전층(102)이 배치되어 있다. 이들 제1 기판(101), 투명 도전층(102) 및 색소 증감 반도체 전극(103)에 의해 작용극(창극)(108)이 구성되어 있다.
한편, 제2 기판(105)의 전해질(106)과 접하는 측의 면에는, 도전성을 갖게 하기 위해, 예를 들면 탄소나 백금으로 이루어진 도전층(104)이 설치되어 있다. 이들 제2 기판(105) 및 도전층(104)에 의해 대극(109)이 구성되어 있다.
그리고, 이 색소 증감형 태양 전지(100)에서는, 색소 증감 반도체 전극(103)과 도전층(104)이 마주하도록 제1 기판(101)과 제2 기판(105)이 소정 간격을 두고 배치되며, 두 기판 간의 주변부에 예를 들면 열가소성 수지로 이루어진 봉지제(107)가 설치되어 있다. 그리고, 이 봉지제(107)를 개재하여 제1 기판(101)과 제2 기판(105)이 접합되어 셀이 이루어져 있다. 또한, 전해액의 주입구(110)를 통과하여 양극(108, 109) 간에 요오드/요오드화물 이온 등의 산화 환원쌍을 포함하는 유기 전해액이 충진되고, 전하 이송용의 전해질(106)이 형성되어 있다.
이러한 색소 증감형 태양 전지(100)는, 특히 광이 입사하는 측의 전극(창극(108))에는 가시광의 투과성과 높은 전도성이 요구된다. 그 때문에, 창극(108)으로서, 제1 기판(101)(예를 들면, 유리 기판이나 플라스틱 기판) 상에 주석 도프 산화 인듐(ITO)이나 불소 도프 산화 주석(FTO) 등의 투명 도전성 금속 산화물을 도포한 기판(도전성 기판)이 이용되어 왔다.
그러나, 상술한 도전성 기판에 이용되고 있는 인듐(In) 등은 희소 금속으로, 요즘의 가격 상승 면에서도 광전 변환 소자의 저비용화를 저해하는 요인이 되고 있다. 따라서, 도전성 기판을 필요로 하지 않고, 희소 금속의 사용량을 억제할 수 있는 구조로 한 색소 증감형의 광전 변환 소자가 실현되면, 대폭적인 저비용화를 도모할 수 있기 때문에 그 개발이 기대되고 있다. 단, 그 때에는, 수광 효율을 희생하지 않는 것이 동시에 만족될 필요가 있다.
비특허문헌 1: M.Graetzel et al., Nature, 737, p.353, 1991
본 발명은, 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 도전성 기판을 필요로 하지 않고 저비용화를 도모할 수 있음과 동시에, 뛰어난 수광 효율을 구비하는 것이 가능한 새로운 구조를 가지는 광전 변환 소자를 제공하는 것을 목적으로 한다.
(1)본 발명의 광전 변환 소자는, 선형을 이루는 제1 전극, 제2 전극, 전해질을 가지는 광전 변환 소자로서, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 전해질을 개재하여 배치되고, 상기 제1 전극은, 동선 및 이 동선을 피복하는 피복 금속으로 이루어진 제1 선재와, 이 제1 선재의 외주에 배치되고, 색소가 담지된 다공질 산화물 반도체층으로 이루어진다.
상기 (1)에 기재된 광전 변환 소자에 의하면, 도전성 기판이 필요 없게 되어 저비용화를 도모할 수 있다. 또한, 중심 금속으로 동선을 이용하고, 그 외주에 피복 금속이 배치된 구조로 함으로써, 중심 금속을 단일의 금속 선재로 하는 것보다도 내식성이 뛰어나고, 도전선의 도전율을 높이면서 저비용화를 도모할 수 있다. 또한, 선형을 이루는 제1 전극의 외주면이 수광면이 되기 때문에, 조사광에 대한 투영 면적을 증대할 수 있고, 또한 광입사각도 의존성이 적어진다.
(2)상기 피복 금속이 티탄, 니켈, 텅스텐, 로듐, 몰리브덴에서 선택된 어느 하나의 금속으로 이루어져도 된다.
(3)상기 제1 선재의 전압 강하량이 300mV 이하이어도 된다.
상기 (3)의 경우, 광전 변환 소자의 발전 효율의 향상을 도모할 수 있다.
(4)상기 동선의 상기 피복 금속에 대한 면적 비율이 상기 제1 선재의 전압 강하량이 300mV 이하가 되는 면적 비율로 상기 동선이 상기 피복 금속에 피복되어 있어도 된다.
상기 (4)의 경우, 동선의 표면의 균일성이 유지되고, 또한 동선의 산화를 방지한 상태로 광전 변환 소자의 발전 효율의 향상을 도모할 수 있다.
(5)상기 피복 금속의 막두께가 2μm 이상이어도 된다.
상기 (5)의 경우, 피복 금속에 핀 홀이 발생하는 것을 억제할 수 있고, 동선과 광전 변환 소자의 전해액이 반응하여 전해액의 조성이 변화하는 것을 억제할 수 있다. 이 결과, 광전 변환 소자의 광전 변환 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
(6)상기 제2 전극이 선형을 이루고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 교대로 배치되어 있어도 된다.
상기 (6)의 경우, 얻어지는 광전 변환 소자가 선형이 되고, 이 광전 변환 소자를 다양한 부위에 용이하게 배치할 수 있다.
상기 (1)에 기재된 광전 변환 소자는, 도전성을 가지는 제1 선재와, 이 제1 선재의 외주에 배치되고, 색소를 담지한 다공질 산화물 반도체층으로 구성된 제1 전극을 이용함으로써, 도전성 기판이 필요 없게 되고, 새로운 구조를 가진 광전 변환 소자가 된다. 또한, 도전성 기판이 필요 없기 때문에 저비용화를 도모할 수 있다. 또, 선형을 이루는 제1 전극의 외주면이 수광면이 되기 때문에, 조사광에 대한 투영 면적을 증대할 수 있고, 광입사각도에의 의존성이 적어진다.
특히, 제1 선재의 구성으로서, 중심 금속으로 동선을 이용하고, 그 외주가 예를 들면 티탄 등으로 피복된 구조로 함으로써, 중심 금속을, 예를 들면 티탄(Ti), 니켈(Ni), 텅스텐(W), 로듐(Rh), 몰리브덴(Mo) 등에서 선택된 단일의 금속 선재로 하는 것보다도 내식성이 뛰어나고, 제1 선재의 도전율을 높이면서 저비용화를 도모할 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일실시형태에 관한 광전 변환 소자의 전극(제1 전극)의 일례를 도시하는 사시 단면도이다.
도 2는, 동 제1 전극의 상반부에 광이 입사했을 때의 모식도이다.
도 3은, 본 발명의 일실시형태에 관한 광전 변환 소자의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 4는, 도 3의 상면도이다.
도 5는, 본 발명에 관한 광전 변환 소자의 다른 실시형태를 도시하는 단면도이다.
도 6은, 본 발명에 관한 광전 변환 소자의 다른 실시형태를 도시하는 단면도이다.
도 7은, 종래의 광전 변환 소자의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 8a는, 본 발명의 광전 변환 소자에서 이용하고 있는 전극(제1 전극)의 변형예를 도시하는 사시 단면도이다.
도 8b는, 본 발명의 광전 변환 소자에서 이용하고 있는 전극(제1 전극)의 다른 변형예를 도시하는 사시 단면도이다.
도 9는, 실시예 1의 광전 변환 소자에 있어서, 전류 전위 곡선을 측정한 결과를 도시한 도면이다.
도 10은, 실시예 2 및 실시예 3의 광전 변환 소자를 모식적으로 도시한 도면이다.
도 2는, 동 제1 전극의 상반부에 광이 입사했을 때의 모식도이다.
도 3은, 본 발명의 일실시형태에 관한 광전 변환 소자의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 4는, 도 3의 상면도이다.
도 5는, 본 발명에 관한 광전 변환 소자의 다른 실시형태를 도시하는 단면도이다.
도 6은, 본 발명에 관한 광전 변환 소자의 다른 실시형태를 도시하는 단면도이다.
도 7은, 종래의 광전 변환 소자의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 8a는, 본 발명의 광전 변환 소자에서 이용하고 있는 전극(제1 전극)의 변형예를 도시하는 사시 단면도이다.
도 8b는, 본 발명의 광전 변환 소자에서 이용하고 있는 전극(제1 전극)의 다른 변형예를 도시하는 사시 단면도이다.
도 9는, 실시예 1의 광전 변환 소자에 있어서, 전류 전위 곡선을 측정한 결과를 도시한 도면이다.
도 10은, 실시예 2 및 실시예 3의 광전 변환 소자를 모식적으로 도시한 도면이다.
<제1 실시형태>
이하, 본 발명의 실시형태를 도면을 참조하여 설명한다.
도 1이 본 발명의 일실시형태에 관한 광전 변환 소자에 이용하고 있는 전극(제1 전극)의 일례를 도시하는 단면도이다. 도 3이 본 실시형태의 광전 변환 소자의 일례를 도시하는 단면도이고, 도 4가 도 3의 상면도이다.
본 실시형태의 광전 변환 소자(1A(1))는, 도 3에 도시된 바와 같이, 선형의 제1 전극(10); 선형의 제2 전극(20); 전해질(17); 한 쌍의 투명 기재(18, 18); 이들 한 쌍의 투명 기재(18, 18)의 주연부에 배치된 스페이서(19);를 가진다. 또한, 제1 전극(10)과 제2 전극(10)이 전해질(17)을 개재하여 교대로 한쪽의 투명 기재(18) 상에 배치되어 있다. 이들 제1 전극(10)과 제2 전극(20)과 전해질(17)이 한 쌍의 투명 기재(18, 18)와 스페이서(19)에 의해 봉지되어 있다.
도 1 및 도 3에 도시된 바와 같이, 본 실시형태에서 이용하고 있는 제1 전극(10)은, 동선(11A)과 이 동선(11A)을 피복하는 피복 금속(11B)(예를 들면, 티탄 등)으로 이루어진 제1 선재(11); 이 제1 선재(11)의 외주에 배치되고, 증감 색소가 담지된 다공질 산화물 반도체층(12);으로 구성되어 있다.
종래의 광전 변환 소자에서는, 그 제1 전극(작용극)으로서, 유리, 플라스틱 등으로 이루어진 투명 기재 상에 FTO나 ITO 등의 투명 도전막이 형성되어 이루어진 투명 도전성 기판이 이용되고 있다. 그 때문에, 투명 기재의 내열성의 문제로부터, 투명 기재로서 유리를 이용한 경우에는 약 600℃이상, 투명 기재로서 플라스틱을 이용한 경우에는 약 150℃이상의 온도로 이들을 소성하여, 다공질 산화물 반도체층을 형성하기가 어려웠다.
이에 대해, 본 실시형태의 제1 전극(10)에서는, 제1 선재(11)에 금속선을 채용함으로써, 상기와 같은 문제 없이 고온에서도 충분히 소성할 수 있다. 그 때문에, 광전 변환 소자용의 전극(작용극)으로서 적합하다.
또한, 제1 전극(10)으로서 기판을 이용하지 않고 선재를 이용하고 있으므로, 본 실시형태의 제1 전극(10)은 플렉시블성을 가지고, 다양한 구조의 광전 변환 소자용 전극으로서 이용할 수 있다.
또, 종래의 전극과 같이 유리 기판이나 투명 도전막을 이용하지 않기 때문에, 저렴하게 이 제1 전극(10)을 제조할 수 있다.
제1 선재(11)는 선형을 이루고 있고, 동선(11A)과 이 동선(11A)을 피복하는 피복 금속(11B)으로 이루어진다.
피복 금속(11B)으로서는, 중심 금속(동선(11A))의 표면의 균일성의 유지나 산화 방지율을 향상시키기 위해, 전해질에 대해 전기 화학적으로 비활성인 재질로 이루어진 Ti 등을 이용하는 것이 바람직하다. 또한, 피복 금속(11B)으로서 Ti 이외에 Ni, W, Rh, Mo를 이용할 수 있다. 또, 이들의 합금을 이용해도 된다.
동선(11A)은 순동이 바람직하다.
피복 금속(11B)의 두께는 얇을수록 좋다. 그러나, 그 두께가 지나치게 얇으면, 제1 선재(11)의 제작시에서의 신선(伸線) 가공시에, 피복 금속(11B)에 핀 홀 등이 발생할 확률이 높아진다. 피복 금속(11B)에 핀 홀이 존재하면, 피복 금속(11B) 내측의 동선(11A)(구리)과 광전 변환 소자의 전해액이 반응하여 전해액의 조성이 변화되어 버린다. 이에 의해, 광전 변환 소자의 광전 변환 효율이 저하되어 버린다.
한편, 피복 금속(11B)의 두께를 두껍게 하면, 제1 선재(11)의 제작시에 핀 홀이 발생하는 빈도는 저하된다. 그러나, 보다 많은 피복 금속(11)을 필요로 하기 때문에, 예를 들면 고가의 Ti 등을 이용한 경우에는 비용 상승으로 이어진다. 또한, 피복 금속(11B)은 동선(11A)보다도 도전율이 낮기 때문에, 이 피복 금속(11B)이 두꺼우면 광전 변환 소자의 도전율이 저하되고, 결과적으로 광전 변환 효율이 저하되어 버린다.
따라서, 피복 금속(11B)의 두께는, 신선시에 핀 홀이 발생하지 않는 범위에서 얇게 하는 것이 바람직하다. 그래서, 최적의 피복 금속(11B)의 두께를 결정하기 위해 이하의 실험을 하였다.
피복 금속(11B)으로서 Ti를 이용하고, 선직경 φ 0.05mm, φ 0.2mm, φ 0.5mm의 제1 선재(11)를 각각 제작하였다. 이 때, 각 선직경의 제1 선재(11)의 Ti층의 두께를 각각 0.5μm, 1.0μm, 1.5μm, 2.0μm, 3.0μm로 하였다.
각 제1 선재(11)를 보빈에 감은 후, 농질산 중에 투입하고 일주야 방치하였다. 그 후, 농질산 중에서 보빈을 취출하여 보빈의 세정, 건조를 하였다. 다음에, 일정한 장력(제1 선재(11)의 건전부의 파단장력의 1/2이 되는 하중)을 가하여 되감기를 행하였다. Ti층에 핀 홀이 존재하는 개소에서는 질산에 의해 내부의 구리(동선(11A))가 녹아 있기 때문에, 파단장력이 저하되어 단선한다. 따라서, 되감기를 했을 때의 단선 빈도를 기록함으로써, 어느 정도의 핀 홀이 피복 금속(11B)에 존재하는지를 조사할 수 있다. 결과를 표 1에 나타낸다.
| 피복 금속의 두께 (μm) |
선직경(mm) | |||
| 0.05 | 0.10 | 0.20 | 0.50 | |
| 0.5 | 45 | 38 | 32 | 26 |
| 1.0 | 18 | 11 | 7 | 4 |
| 1.5 | 4 | 0 | 0 | 0 |
| 2.0 | 0 | 0 | 0 | 0 |
| 3.0 | 0 | 0 | 0 | 0 |
표 1로부터, 핀 홀 빈도는 Ti층(피복 금속(11B))의 두께에 크게 관여하고 있는 것이 확인되었다. 또한, Ti층의 두께가 2μm 이상이 되면, 핀 홀이 발생하지 않았다. Ti층의 두께가 동등한 경우, 제1 선재(11)를 세경화하면, 핀 홀의 발생 빈도가 높아졌다. 이는, 신선 가공시에 제1 선재(11)의 길이방향으로 Ti층의 두께 분포가 발생하였기 때문에, 보다 가공도가 높은(하중에 의해 부하가 생기기 쉬운) 세경의 제1 선재(11)일수록 그 길이방향의 핀 홀의 발생 빈도가 높아졌다고 생각된다.
따라서, 광전 변환 소자에 적용할 수 있는 제1 선재(11)의 조건으로서, Ti층(피복 금속(11B))의 두께는 2μm 이상이 바람직하다고 생각된다. 또, 피복 금속(11B)으로서 다른 금속(Ni, W, Rh, Mo)을 이용한 경우도 동일하다.
광전 변환 소자의 경우, 이 광전 변환 소자에서 발전된 전류가 집전부에 도착할 때까지의 저항이 높으면, 전압 강하에 의해 전압 저하가 생긴다. 그 결과, 광전 변환 소자의 발전 효율이 나빠져 버린다.
티탄 등의 피복 금속(11B)으로 동선(11A)이 피복된 제1 선재(11)의 경우, 제1 선재(11)에 소결된 TiO2 등의 다공질 산화물 반도체층(12)에 의해 발생된 전류가 제1 선재(11)의 내부를 지나 집전부에 도착한다. 따라서, 제1 선재(11)의 저항이 낮을수록 전압 강하가 억제되고, 태양 전지의 성능은 높아진다. 일반적으로, 이 때의 전압 강하는 300mV 이내인 것이 실용상 바람직하다.
여기서, 광전 변환 효율에 기여하는 각종 요인과 저항의 관계에 대해 기재한다.
(1)제1 선재(11)의 선직경에 대해서는, 선직경이 작아지면 저항이 높아진다. 또한, 이 선직경이 작으면, 제1 전극(10)에서의 수광 면적이 저하되고, 발전 전류의 절대량이 낮아진다.
(2)제1 선재(11)의 길이는 짧으면 저항이 낮아진다. 그러므로, 짧은 것이 바람직하다.
(3)티탄 등의 피복 금속(11B)은 구리에 비하면 저항이 높기 때문에, 피복 금속(11B)의 면적은 작게 할 필요가 있다.
즉, 제1 선재(11)의 선직경이나 길이, 도전율, 발전 전류 밀도에 의해 전압 강하량은 변동하게 된다. 예를 들면, 도 2에 도시된 바와 같이, 제1 전극(10)의 상반부에만 광이 입사하고 발전이 이루어지는 경우에 대해 생각한다. 도 2에서, r이 제1 선재(11)의 반경, l이 제1 선재(11)의 길이, dx가 제1 선재(11)의 x지점에서의 폭을 나타내고 있다. 이 경우, 폭(dx)에서 발생하는 전류량(I(x))은 이하의 식(1)으로 나타난다.
또한, 제1 선재(11)의 일단에서 x지점까지의 저항치(R(x))는 이하의 식(2)으로 나타난다. 또, ρ는 제1 선재(11)의 도전율을 나타내고 있다.
또한, x지점에서 제1 선재(11)의 일단까지의 전압 강하량(V(x))은 이하의 식(3)으로 나타난다.
이들 식(1) 내지 식(3)을 이용하면, 제1 선재(11) 전체의 전압 강하량은 이하의 식(4)으로 나타난다.
이들 식(1) 내지 식(4)을 이용하여, 제1 선재(11) 전체의 전압 강하량(V)이 300mV 이하가 되도록 발전 전류 밀도, 선재의 길이, 선직경, 도전율을 조정한다.
예를 들면, 제1 선재(11)의 선직경이 200μm, 길이가 4m, 발전 전류 밀도가 10mA/cm2인 경우, 도전율은 67% 이상으로 할 필요가 있다. 이 값을 달성하기 위해서는, 제1 선재(11)의 구리의 면적 비율이 피복 금속(11B)에 대해 65% 이상이 되도록 피복 금속(11B)을 동선(11A)에 형성할 필요가 있다.
이와 같이, 피복 금속(11B)은 제1 선재(11)의 길이나 선직경에 따라 전압 강하가 300mV 이하가 되도록, 구리와 피복 금속(11B)의 면적 비율을 적절히 조정하는 것이 바람직하다.
다음에, 제1 선재(11)의 제조 방법의 일례를, 예를 들면 피복 금속(11B)을 Ti로 한 경우에 대해 설명한다. 우선, Ti를 압출 성형 등에 의해 파이프형상으로 형성하고, Ti제 파이프를 제작한다. 또한, 구리를 압출 성형 등에 의해 선형으로 형성하고, 동선을 제작한다. 그리고, 이들 Ti파이프와 동선을 동시에 주행시키면서 Ti제 파이프의 내부에 동선을 삽입하고, 이들을 압축하여 양자 간을 밀착시켜 Ti 피복 동선을 얻는다. 이상으로, 제1 선재(11)(Ti 피복 동선)를 얻을 수 있다.
다음에, 이 제1 선재(11)를 제1 전극(10)으로 하는 데는, Ti 피복 동선을 TiO2 페이스트 중에 침지한 후 끌어올림, 건조를 한다. 이 공정을 총 3회 반복하여 TiO2 페이스트를 Ti 피복 동선의 표면에 도포한다. 그 후, Ti 피복 동선의 표면에 TiO2 미분말을 부착시키고, 전기로에서 500℃에서 1시간 소결한다. 이에 의해, 다공질 TiO2막 부착 Ti 피복 동선을 얻을 수 있다. 다음에, 이 다공질 TiO2막 부착 Ti 피복 동선에 증감 색소를 담지시킨다. 이상으로, 제1 전극(10)이 제작된다. 또, 피복 금속(11B)으로서 Ti를 이용한 경우를 설명하였지만, Ni, W, Rh, Mo를 이용한 경우도 동일하다.
다공질 산화물 반도체층(12)은 제1 선재(11)의 주위에 설치되어 있고, 그 표면의 적어도 일부에 증감 색소가 담지되어 있다.
다공질 산화물 반도체층(12)은, 제1 선재(11)의 외주의 일부만을 덮는 것이어도 되지만, 광 수집능력의 저하, 역전자 이동 반응의 촉진 등이 있기 때문에, 제1 선재(11)의 외주를 완전히 덮는 것이 바람직하다.
다공질 산화물 반도체층(12)을 형성하는 반도체로서는 특별히 한정되지 않고, 통상 광전 변환 소자용의 다공질 산화물 반도체를 형성하는 데에 이용되는 것이면, 어떠한 것으로도 이용할 수 있다. 이러한 반도체로서는, 예를 들면 산화 티탄(TiO2), 산화 주석(SnO2), 산화 아연(ZnO), 산화 니오브(Nb2O5), 산화 텅스텐(WO3) 등을 이용할 수 있다.
다공질 산화물 반도체층(12)을 형성하는 방법으로서는, 예를 들면 이하의 방법을 들 수 있다. 우선, 시판의 산화물 반도체 미립자를 원하는 분산매에 분산시킨 분산액 혹은 졸겔법에 의해 조제할 수 있는 콜로이드 용액에 필요에 따라 원하는 첨가제를 첨가한다. 그 후, 침지, 도포, 압출 등의 방법에 의해 상기 제1 선재(11)의 외주에 이 용액을 배치한 후 소성함으로써, 제1 선재(11)의 외주에 다공질 산화물 반도체층(12)이 형성된다.
이러한 다공질 산화물 반도체층(12)의 두께로서는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 예를 들면 1μm~50μm이 바람직하다.
증감 색소로서는 N3, 블랙다이 등의 루테늄 착체, 포르피린, 프탈로시아닌 등의 금속함유 착체를 비롯하여 에오신, 로다민, 메로시아닌 등의 유기 색소 등을 적용할 수 있고, 이들 중에서 용도, 사용 반도체에 적합한 여기 거동을 취하는 것을 적절히 선택하면 된다.
제2 전극(20)은 선형을 이루고, 예를 들면 백금(Pt), Pt 피복한 Ti선 및 Ti 복합선, 카본, 카본 피복한 Ti선 및 Ti 복합선 또는 도전성 고분자 등으로 구성된다.
또한, 도전성을 가지면서 전해질에 대해 전기 화학적으로 비활성인 재질로 이루어진 선형 기재를 Pt로 피복한 것이나, 상기 선형 기재를 카본이나 도전성 고분자로 피복한 것도 제2 전극(20)으로서 이용된다. 이러한 제2 전극(20)에서는, 전해질과의 전하의 수수(授受)가 신속히 진행된다.
이 선형 기재로서는, 구체적으로 예를 들면, Ti, Ni, W, Rh, Mo 등의 비활성 금속 혹은 탄소 섬유 등을 들 수 있다.
제2 전극(20)으로서 판형의 것을 이용해도 된다. 이 경우, 판형의 제2 전극(20)의 외주에, 예를 들면 그물형상의 나일론 섬유 등의 세퍼레이터를 개재하여 증감 색소가 담지된 다공질 산화물 반도체층을 가지는 제1 전극(10)을 감음으로써 광전 변환 소자가 제작된다(도 10 참조).
상기 카본으로서는, 구체적으로 예를 들면, 그래파이트화(결정화) 카본, 비정질 카본, 풀러렌, 카본 나노 튜브, 카본 파이버 등을 들 수 있다. 혹은, 카본 블랙 등의 입자를 페이스트화하여 선형 기재나 Ti선 등에 도포해도 된다. 이러한 카본을 사용하는 경우에는, 가열, 소성 처리 등에 의해 불필요한 흡착물을 제거하여 이용하는 것이 요오드 레독스 쌍의 전극 반응이 원활하게 진행하게 되므로 바람직하다.
또한, 제2 전극(20)의 재료를 구성하는 도전성 고분자로서는, 예를 들면 PEDOT[Poly(3,4-ethylenedioxythiophene):「폴리에틸렌 디옥시티오펜」] 유도체나 PANI[Polyaniline] 유도체 등을 들 수 있다.
본 실시형태와 같이, 제1 전극(10)과 제2 전극(20)의 쌍방이 선형을 이루는 경우, 제2 전극(20)의 직경은 제1 전극(10)의 직경의 1/4 이하인 것이 바람직하다. 이에 의해, 복수의 제1 전극(10)을 간극 없이 배치하고, 그 간극에 제2 전극(20)을 설치할 수 있다.
그러나, 제2 전극(20)이 가늘어지면 저항이 증가하기 때문에, 보다 굵은 것이 바람직하다. 따라서, 제2 전극(20)의 직경은 제1 전극(10)의 직경의 1/4 정도로 하는 것이 바람직하다.
또한, 도 4에 도시된 바와 같이, 제1 선재(11)는 소자의 외부로 인출되어 있는 것이 바람직하다. 이에 의해, 발전한 전기를 용이하게 외부로 취출하는 것이 가능하다.
전해질(17)은, 다공질 산화물 반도체층(12) 내에 전해액을 함침시켜 이루어진 것; 다공질 산화물 반도체층(12) 내에 전해액을 함침시킨 후에, 이 전해액을 적당한 겔화제를 이용하여 겔화(의고체화)하여 다공질 산화물 반도체층(12)과 일체로 형성된 것; 이온 액체를 베이스로 한 것; 혹은, 산화물 반도체 입자 및 도전성 입자를 포함하는 겔상의 전해질; 등이 이용된다.
상기 전해액으로서는, 요오드, 요오드화물 이온, 터셔리부틸피리딘 등의 전해질 성분이 에틸렌 카보네이트나 메톡시아세토니트릴 등의 유기 용매나 이온 액체에 용해되어 이루어진 것이 이용된다.
이 전해액을 겔화할 때에 이용되는 겔화제로서는, 폴리불화 비닐리덴, 폴리에틸렌옥사이드 유도체, 아미노산 유도체 등을 들 수 있다.
또한, 휘발성 전해질 용액에 대신하여, 일반적으로 색소 증감형 태양 전지에 이용되는 것이면, 용매가 이온 액체인 것이나 겔화한 것뿐만 아니라, p형 무기 반도체나 유기 홀 수송층 등의 고체이어도 제한 없이 사용 가능하다.
상기 이온 액체로서는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 실온에서 액체이고, 예를 들면 4급화된 질소 원자를 가지는 화합물을 양이온으로 한 상온 용융염을 들 수 있다.
상온 용융염의 양이온으로서는, 4급화 이미다졸륨 유도체, 4급화 피리디늄 유도체, 4급화 암모늄 유도체 등을 들 수 있다.
상온 용융염의 음이온으로서는, BF4 -, PF6 -, (HF)n -, 비스트리플루오로메틸술포닐이미드[N(CF3S02)2 -], 요오드화물 이온 등을 들 수 있다.
이온 액체의 구체예로서는, 4급화 이미다졸륨계 양이온이나, 요오드화물 이온 또는 비스트리플루오로메틸술포닐이미드 이온 등으로 이루어진 염류를 들 수 있다.
상기 산화물 반도체 입자로서는, 물질의 종류나 입자 크기 등이 특별히 한정되지 않지만, 이온 액체를 주체로 하는 전해액과의 혼화성이 뛰어나고, 이 전해액을 겔화시키는 것이 이용된다. 또한, 산화물 반도체 입자는, 전해질의 반도전성을 저하시키지 않고 전해질에 포함되는 다른 공존 성분에 대한 화학적 안정성이 뛰어난 것이 필요하다. 특히, 전해질이 요오드/요오드화물 이온이나, 브롬/브롬화물 이온 등의 산화 환원쌍을 포함하는 경우이어도, 산화물 반도체 입자는 산화 반응에 의한 열화를 일으키지 않는 것이 바람직하다.
이러한 산화물 반도체 입자로서는, TiO2, SnO2, SiO2, ZnO, Nb2O5, In2O3, ZrO2, Al2O3, WO3, SrTiO3, Ta2O5, La2O3, Y2O3, Ho2O3, Bi2O3, CeO2로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물이 바람직하다. 산화물 반도체 입자의 평균 입경은 2nm~1000nm정도가 바람직하다.
상기 도전성 미립자로서는, 도전체나 반도체 등 도전성을 가지는 입자를 이용할 수 있다.
도전성 입자의 종류나 입자 크기 등은 특별히 한정되지 않지만, 이온 액체를 주체로 하는 전해액과의 혼화성이 뛰어나고, 이 전해액을 겔화하는 것이 이용된다. 또, 전해질에 포함되는 다른 공존 성분에 대한 화학적 안정성이 뛰어난 것이 필요하다. 특히, 전해질이 요오드/요오드화물 이온이나, 브롬/브롬화물 이온 등의 산화 환원쌍을 포함하는 경우에서도, 산화 반응에 의한 열화를 일으키지 않는 것이 바람직하다.
이러한 도전성 미립자로서는, 카본을 주체로 하는 물질로 이루어진 것을 들 수 있고, 구체예로서는 카본 나노 튜브, 카본 파이버, 카본 블랙 등의 입자를 예시할 수 있다. 이들 물질의 제조 방법은 모두 주지이고, 또한 시판품을 이용할 수도 있다.
투명 기재(18)로서는, 광투과성의 소재로 이루어진 기판이 이용되고, 무알칼리 유리 기판, 그 밖의 유리 기판, 수지 기판, 예를 들면 유리, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리카보네이트, 폴리에테르술폰 등, 통상 광전 변환 소자의 투명 기재로서 이용되는 것이면 어떠한 것으로도 이용할 수 있다. 투명 기재(18)는, 이들 중에서 전해액에의 내성 등을 고려하여 적절히 선택된다. 또한, 투명 기재(18)로서는, 용도상 가능한 한 광투과성이 뛰어난 기판이 바람직하고, 광투과율이 85% 이상인 기판이 보다 바람직하다.
스페이서(19)로서는, 투명 기재(18)에 대한 접착성이 뛰어난 것이면 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 분자쇄 중에 카르본산기를 가지는 열가소성 수지로 이루어진 접착제 등이 바람직하고, 구체적으로는 HIMILAN(미츠이 듀퐁 폴리 케미칼사제), BYNEL(듀퐁사제) 이외에, UV 경화 가능한 재료[예를 들면, 31X-101(쓰리본드사제)] 등을 들 수 있다.
본 실시형태의 광전 변환 소자(1)에서는, 도전성 기판을 필요로 하지 않는 종래와는 전혀 다른 광전 변환 소자(1)의 구조이다.
도전성은 내식성이 좋은 예를 들면 금속선(제1 선재(11))에 지게 하고, 전해질(17)을 봉지하기 위해 투명하지만 도전성을 가지지 않는 투명 기재(18)를 이용하였다. 그 때문에, 종래의 전극과 같이 유리 기판이나 투명 도전막을 이용하지 않기 때문에, 저렴하게 전극(제1 전극이나 제2 전극)을 제조할 수 있다. 또한, 제1 선재(11)의 중심선으로서 고내식성, 고도전율이면서 저비용인 동선을 이용하고, 이 중심선이 Ti 등으로 피복된 금속 복합선(제1 선재)을 이용함으로써, 이 금속 복합선의 내식성을 높이면서 도전율을 높게 유지할 수 있고, 또한 그 비용을 낮게 억제할 수도 있다.
또한, 선형을 이루는 제1 전극(10)의 외주면이 수광면이 되기(예를 들면, 도 4 참조) 때문에, 조사광에 대한 투영 면적을 증대할 수 있고, 또한 광입사각도 의존성이 적어진다.
또한, 본 실시형태의 광전 변환 소자(1)에 의하면, 제2 전극(20)도 선형으로 하고, 제1 전극(10) 간의 간격부에 이 제2 전극(20)을 배치함으로써, 광전 변환 소자(1) 내의 공간을 보다 유효하게 이용할 수 있다. 이 결과, 더욱 박형의 광전 변환 소자를 얻을 수 있다.
또한, 본 실시형태의 광전 변환 소자(1)에 의하면, 입광측의 유리판(투명 기판)과 발전부(다공질 산화물 반도체층) 표면의 거리를 짧게 할 수 있기 때문에, 발전량의 향상을 기대할 수 있다.
<제2 실시형태>
이하, 본 발명의 제2 실시형태에 관한 광전 변환 소자(1)를 도 5에 기초하여 설명한다.
도 5는, 본 실시형태에 관한 광전 변환 소자(1B(1))를 도시하는 단면도이다. 본 실시형태에서는, 상술한 제1 실시형태와의 차이점을 중심으로 설명하고, 동일한 부분에 대해서는 그 설명을 생략한다.
제2 실시형태의 광전 변환 소자(1B(1))에서는, 제2 전극(20)이 제1 전극(10)의 상하에 배치되어 있고(한 쌍의 투명 기재(18, 18) 상에 배치되어 있고), 이 점 이외에는 제1 실시형태와 거의 동일하다.
본 실시형태와 같이 제2 전극(20)을 제1 전극(10)의 상하에 배치함으로써, 제1 전극(10)과 제2 전극(20) 간에 거리가 떨어져 있는 부분을 적게 할 수 있다. 그러므로, 광전 변환 효율의 향상을 도모할 수 있다. 연직방향으로부터의 광입사에 대해서는, 대극으로서 기능하는 제2 전극(20)의 수를 늘려도 광전 변환 효율의 저하는 거의 생기지 않는다.
<제3 실시형태>
본 발명의 제3 실시형태에 관한 광전 변환 소자(1)를 도 6에 기초하여 설명한다.
도 6은, 본 실시형태에 관한 광전 변환 소자(1C(1))를 도시하는 단면도이다. 본 실시형태에서는, 상술한 제1 실시형태와의 차이점을 중심으로 설명하고, 동일한 부분에 대해서는 그 설명을 생략한다.
제3 실시형태의 광전 변환 소자(1C(1))에서는, 제1 전극(10)과 거의 같은 직경을 가지는 제2 전극(20)이 제1 전극(10)의 좌우 교대로 배치되어 있고, 이 점 이외에는 제1 실시형태와 거의 동일하다.
본 실시형태와 같이 제1 전극(10)과 거의 같은 직경을 가지는 제2 전극(20)을 제1 전극(10)의 좌우 교대로 배치함으로써, 얻어지는 광전 변환 소자(1C)가 선형이 되고, 이 광전 변환 소자(1C)를 다양한 부위에 용이하게 배치할 수 있다.
도 8a 및 도 8b에 도시된 바와 같이, 제1 전극(10) 및 제2 전극(도시생략)의 형상을 평각선, 3각형 이상의 다각선형 등의 이형선으로 하는 것도 가능하다.
(실시예)
이하의 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것이고, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것은 아니다.
<실시예 1>
우선, 직경 1.0mm의 Ti 피복 동선(제1 선재)을 상술한 방법으로 제작하였다. 다음에, 이 Ti 피복 동선을 TiO2 페이스트(Solaronix사제, Ti Nanoxide-T)에 침지하고, 그 후 끌어올림, 건조를 하였다. 이 공정을 총 3회 행하여 Ti 피복 동선의 표면에 TiO2 페이스트를 도포한 후, 전기로에서 500℃, 1시간 소결하여 TiO2막 부착 Ti와이어를 제작하였다. TiO2의 도포 범위는 길이 5cm로 하고, TiO2막의 두께는 약 6μm이었다.
다음에, 아세토니트릴과 tert-부탄올이 1:1로 혼합한 혼합 용액에 루테늄 색소(Solaronix사제, Ruthenium535-BisTBA, 일반적으로는 N719라고 불림)를 용해하여, 0.3mM의 루테늄 색소 용액을 제작하였다. 그리고, 이 루테늄 색소 용액에 상기 TiO2막 부착 Ti와이어를 침지하고, 실온에서 24시간 방치하여 TiO2 표면에 루테늄 색소를 담지시켰다. 다음에, 이 루테늄 색소 용액으로부터 TiO2막 부착 Ti와이어를 끌어올린 후, 상기 혼합 용액으로 세정하고, 이를 작용극(제1 전극)으로 하였다. 이 작용극을 동일한 공정으로 5개 제작하였다.
대극으로서 직경 0.08mm의 Pt와이어 6개를 준비하고, 이들 6개의 대극과 5개의 상기 작용극을 교대로 무알칼리 유리 기판 상에 나란히 놓았다. 다음에, 두께 1.0mm의 PET필름을 스페이서로서 상기 무알칼리 유리 기판의 주연부에 배치하고, 이들을 메톡시아세토니트릴을 용매로 하는 휘발성 전해질에 담갔다. 다음에, 스페이서를 개재하여 무알칼리 유리를 상면에 씌우고, 도 3에 도시된 실시예 1의 광전 변환 소자를 제작하였다.
본 실시예에 대해서는, 금속 와이어(작용극 및 대극)를 특별히 제어하지 않고 나란히 한 것이므로, 셀의 수광 면적은 와이어 간의 간극이 차지하는 면적도 포함하여 약 5cm×0.15cm=0.75cm2 정도이다. 작용극의 수광면적(액티브 영역)은, 색소 담지 TiO2막 부착 Ti와이어의 투영 면적이므로, 5cm×0.0212cm×5개=0.53cm2로 하는 것이 가능하고, 단락 전류 밀도의 추측에 1.5배 정도의 오차를 포함한다.
상기와 같이 하여 제작된 실시예 1의 광전 변환 소자에 솔라 시뮬레이터(AM1.5, 100mW/cm2)를 이용하여 광을 조사하고, 전류 전위 곡선을 측정하였다. 그 결과를 도 9에 도시한다.
도 9로부터, Jsc=2.4mA/cm2, VOC=730mV, ff=0.71이고, 광전 변환 효율은 1.25%를 나타내었다.
<실시예 2>
직경 0.2mm까지 신선한 Ti피복 동선(제1 선재)을 8m 준비하였다. 이 때, 티탄에 대한 구리의 면적율을 40%(티탄의 면적율은 60%)로 하였다. 다음에, 이 Ti피복 동선을 TiO2 페이스트(Solaronix사제, TiNanoxide-T)에 침지하고, 그 후 끌어올림, 건조를 하였다. 이 공정을 총 3회 행하여 Ti피복 동선의 표면에 TiO2 페이스트를 도포한 후, 500℃의 전기로에서 1시간 소결하여 다공질 TiO2막 부착 Ti와이어를 얻었다. TiO2의 막두께는 약 6μm이었다.
다음에, 아세토니트릴과 tert-부탄올이 1:1로 혼합한 혼합 용액에 루테늄 색소(Solaronix사제, Ruthenium535-BisTBA)를 용해하여, 0.3mM의 루테늄 색소 용액을 제작하였다. 그리고, 이 루테늄 색소 용액에 상기 TiO2막 부착 Ti와이어를 침지하고, 실온에서 24시간 방치하여 TiO2 표면에 루테늄 색소를 담지시켰다. 다음에, 이 루테늄 색소 용액으로부터 TiO2막 부착 Ti와이어를 끌어올린 후, 상기 혼합 용액으로 세정하고, 이를 작용극(제1 전극)으로 하였다.
대극(제2 전극)으로서, 플라티나가 200nm의 두께로 스퍼터된 10cm×10cm의 Ti판(두께 1mm)을 준비하였다. 그리고, 도 10에 도시된 바와 같이, 제1 전극을 제2 전극에 감았다. 이 때, 제1 전극과 제2 전극이 직접 접촉하면 단락하여, 광전 변환 소자로서 기능하지 않게 된다. 그래서, 제2 전극의 주위에는 두께 16μm의 그물형상의 나일론 섬유를 배치하고, 이 나일론 섬유를 개재하여 제1 전극을 제2 전극에 감았다.
다음에, 이 제1 전극과 제2 전극을 메톡시아세토니트릴을 용매로 하는 휘발성 전해질(전해액)에 담그고, 실시예 2의 광전 변환 소자로 하였다. 또, 전해액을 유지하는 케이스로서는, 투광성을 가지고 전해액에 견딜 수 있는 재료이면 특별히 한정되지 않는다. 예를 들면, 폴리에틸렌나프탈레이트나 유리를 조합하여 상자형으로 형성하면 된다.
또, 본 실시예에서는, 감은 제1 전극의 양단으로부터 집전을 행하고 있으므로, 전압 강하가 일어나는 제1 전극의 길이는 전체 길이의 절반을 고려하면 된다. 즉, 전압 강하량(V)의 계산에는, 전체 길이 8m의 절반인 4m를 이용하였다. 전압 강하량의 계산에는, 발전 전류 밀도로서 10mA/cm2를 이용하였다.
상기와 같이 하여 제작한 실시예 2의 광전 변환 소자에 솔라 시뮬레이터(AM1.5, 100mW/cm2)를 이용하여 광을 조사하고, 전류 전위 곡선을 측정하였다. 그 결과를 표 2에 나타낸다. 또한, 표 2에는, 상기 식(4)에서 구한 본 실시예의 전압 강하량도 나타낸다.
<실시예 3>
실시예 2의 Ti피복 동선(제1 선재)에 관해, 티탄에 대한 구리의 면적율을 80%(티탄의 면적율은 20%)로 한 것 이외에는 실시예 2와 같이 하여 제작하고, 이를 실시예 3의 광전 변환 소자로 하였다.
실시예 3의 광전 변환 소자에 실시예 2와 같이 솔라 시뮬레이터를 이용하여 광을 조사하고, 전류 전위 곡선을 측정하였다. 그 결과를 표 2에 나타낸다. 또한, 표 2에는, 상기 식(4)에서 구한 본 실시예의 전압 강하량도 나타낸다.
<비교예>
실시예 2의 Ti피복 동선(제1 선재)에 대신하여 순티탄 선을 이용한 것 이외에는 실시예 2와 같이 제작하고, 이를 비교예 1의 광전 변환 소자로 하였다. 그리고, 비교예 1의 광전 변환 소자에 실시예 2와 같이 솔라 시뮬레이터를 이용하여 광을 조사하고, 전류 전위 곡선을 측정하였다. 그 결과를 표 2에 나타낸다. 또한, 표 2에는, 상기 식(4)에서 구한 비교예의 전압 강하량도 나타낸다.
| 구리 면적율 (%) |
변환효율 (%) |
Jsc (mA/cm2) |
Voc (mV) |
FF | 전압강하량 (mV) |
|
| 실시예 1 | 40 | 1.9 | 5.2 | 705 | 0.45 | 318 |
| 실시예 2 | 80 | 4.1 | 10.1 | 720 | 0.72 | 148 |
| 비교예 | 0 | 0.5 | 0.5 | 680 | 0.21 | 4000 |
표 2나 실시예 1의 솔라 시뮬레이터의 결과로부터, 순티탄 선 대신에 피복 금속(티탄)으로 동선이 피복된 제1 선재(Ti피복 동선)를 이용함으로써, 광전 변환 효율이 향상되는 것이 확인되었다. 또한, 실시예 2, 3의 결과로부터, 피복 금속(티탄)의 면적율을 내리고(동선의 면적율을 올리고) 전압 강하량을 300mV 이하로 함으로써, 광전 변환 효율의 향상을 더 도모할 수 있고, 고성능인 광전 변환 소자를 얻을 수 있는 것이 확인되었다.
1(1A, 1B, 1C) 광전 변환 소자
10 제1 전극
11 제1 선재
11A 동선
11B 피복 금속
12 다공질 산화물 반도체층
20 제2 전극
17 전해질
18 투명 기재
19 봉지재
10 제1 전극
11 제1 선재
11A 동선
11B 피복 금속
12 다공질 산화물 반도체층
20 제2 전극
17 전해질
18 투명 기재
19 봉지재
Claims (6)
- 선형을 이루는 제1 전극, 제2 전극, 전해질을 가지는 광전 변환 소자로서,
상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 상기 전해질을 개재하여 배치되고,
상기 제1 전극은, 동선 및 이 동선을 피복하는 피복 금속으로 이루어진 제1 선재와, 이 제1 선재의 외주에 배치되고, 색소가 담지된 다공질 산화물 반도체층으로 이루어진 것을 특징으로 하는 광전 변환 소자. - 제1항에 있어서,
상기 피복 금속이 티탄, 니켈, 텅스텐, 로듐, 몰리브덴에서 선택된 어느 하나의 금속으로 이루어진 것을 특징으로 하는 광전 변환 소자. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 제1 선재의 전압 강하량이 300mV 이하인 것을 특징으로 하는 광전 변환 소자. - 제3항에 있어서,
상기 동선의 상기 피복 금속에 대한 면적 비율이 상기 전압 강하량이 300mV 이하가 되는 면적 비율로 상기 동선이 상기 피복 금속에 피복되어 있는 것을 특징으로 하는 광전 변환 소자. - 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 피복 금속의 막두께가 2μm 이상인 것을 특징으로 하는 광전 변환 소자. - 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 제2 전극이 선형을 이루고, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극이 교대로 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 광전 변환 소자.
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