KR20100011900A - 유기 ｅｌ 장치, 유기 ｅｌ 장치의 제조 방법, 전자 기기 - Google Patents

유기 ｅｌ 장치, 유기 ｅｌ 장치의 제조 방법, 전자 기기 Download PDF

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켄지 하야시
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세이코 엡슨 가부시키가이샤
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Abstract

(과제) 내구성을 향상시킨 봉지층을 구비하여, 높은 신뢰성을 실현한 유기 EL 장치를 제공한다.
(해결 수단) 소자 기판(20A)과, 한 쌍의 전극간에 유기 발광층(12)을 협지하여, 소자 기판(20A) 상에 배치된 복수의 발광 소자(21)와, 적어도 복수의 발광 소자(21)를 덮어 형성된 유기 완충층(18)과, 적어도 유기 완충층(18)을 덮어 형성된 가스 배리어층(19)을 구비하고, 가스 배리어층(19)은, 질소를 함유하는 규소 화합물을 포함하는 제1 가스 배리어층(19a)과, 제1 가스 배리어층(19a)의 형성 재료의 산화물을 형성 재료에 포함하여 제1 가스 배리어층(19a)보다도 얇게 형성된 제2 가스 배리어층(19b)이, 교대로 적층된 구조를 갖고, 제1 가스 배리어층(19a) 및 제2 가스 배리어층(19b)은, 각각 2층 이상 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
봉지층, 배리어층, 규소 화합물, 유기 완충층

Description

유기 ＥＬ 장치, 유기 ＥＬ 장치의 제조 방법, 전자 기기{ORGANIC ELECTROLUMINESCENCE DEVICE, PROCESS OF PRODUCING ORGANIC ELECTROLUMINESCENCE DEVICE, AND ELECTRONIC APPARATUS}
본 발명은 유기 EL 장치, 유기 EL 장치의 제조 방법 및 전자 기기에 관한 것이다.
정보 기기의 다양화 등에 따라, 소비 전력이 적고 경량화된 평면 표시 장치의 요구가 높아지고 있다. 이와 같은 평면 표시 장치의 하나로서, 유기 발광층을 구비한 유기 일렉트로루미네센스 장치(이하 「유기 EL 장치」라고 함)가 알려져 있다.
유기 EL 장치는, 양극과 음극과의 사이에 유기 발광층(발광층)이나, 전자 주입층 등의 기능층이 협지되는 구성의 유기 발광 소자(유기 EL 소자)를 복수 구비하고 있다. 이들 중, 음극이나 전자 주입층은, 전자를 방출하기 쉬운 특성을 구비하는 재료로 형성되는 점으로부터, 대기 중에 존재하는 수분과 반응하여 열화하기 쉽다. 이들이 열화하면, 「다크 스폿(dark spot)」으로 불리는 비(非)발광 영역을 형성해 버린다. 그 때문에, 유기 EL 장치에서는, 유기 발광 소자로부터 대기 중의 수분을 차단하는 봉지(sealing) 구조가 중요해진다.
최근에는, 수 ㎛의 두께가 얇은 봉지막을 이용하여 유기 발광 소자를 외부 분위기와 차단하는 것이 가능해지고 있다. 이러한 봉지 기술을 이용하면, 내부에 기체나 액체를 봉입하기 위한 중공(中空) 구조를 구비하지 않고 완전한 고체 구조가 실현 가능해진다. 고체 구조를 구비하는 유기 EL 장치는, 대폭의 박형화나 경량화가 가능해져, 더 나은 고(高)기능·고품질의 유기 EL 장치로 하는 것을 기대할 수 있다.
전술한 박막의 봉지막은, 투명하고 투습성이 낮은 무기 화합물층을 이용하여 외부 분위기로부터의 수분 침입을 차단하고 있다. 그런데, 이러한 무기 화합물층은 고밀도, 고영률(high Young's modulus), 고막응력(high membrane stress)을 구비하고 있기 때문에 취약해서 파손되기 쉽다는 과제가 있다. 봉지막이 덮는 유기 발광 소자의 주변에는, 발광 소자간에 형성된 화소 격벽(pixel partition)이나, 발광 소자에 접속된 배선 등에 기인하는 요철(凹凸) 형상이 형성되어 있고, 이러한 요철부에서 특히 파손되기 쉽다. 무기 화합물층을 후막화하여 파손을 막으려고 하면, 성막시의 잔류 응력이 커져 휨이나 크랙의 원인이 되기 쉬워, 오히려 성능을 저하시킬 우려가 있다. 한번 봉지막이 파손되면, 파손 부분으로부터 연속하여 수분이 침입하여, 발광 소자가 계속 열화하게 된다. 그러면, 봉지막의 파손 부분에 다크 스폿이 발생할 뿐만 아니라, 파손 부분을 중심으로 하여 다크 스폿이 성장하여, 비발광 부분을 주위로 넓혀 버리기 때문에, 제품 수명이 현저하게 짧아져 버린다.
그 때문에, 요철을 평탄화하여 열응력을 완화하기 위해 수지층을 형성하고, 수분 투과 방지의 기능을 담당하는 무기 화합물층과 적층시키는 구성이 제안되고 있다(예를 들면 특허문헌 1, 2 참조). 또한, 형성 재료나 밀도가 다른 무기 화합물층을 적층시켜, 이러한 적층 구조로 발광 소자를 피복함으로써, 파손의 억제나 고피복을 실현하여, 양호한 봉지를 실현하는 기술이 제안되고 있다(예를 들면 특허문헌 3, 4 참조).
[특허문헌 1] 일본공개특허공보 평10-312883호
[특허문헌 2] 일본공개특허공보 2000-223264호
[특허문헌 3] 일본공개특허공보 2007-184251호
[특허문헌 4] 일본공개특허공보 2003-282237호
그러나, 무기 화합물층을 수지층 상에 적층시키는 경우에는, 수지층의 위에 무기 화합물층을 형성할 때에, 온도 변화 등에 따른 수지층의 신축에 의해, 수지층의 단부(端部)의 무기 화합물층을 추종하지 못하고 깨져 버릴 우려가 있다. 수지층을 이용하지 않는 경우에는, 발광 소자 근방의 요철 형상의 평탄화가 곤란하고, 무기 화합물층이 파손되기 쉬운 요철 형상이 잔류하기 때문에, 제조하는 유기 EL 장치의 신뢰성이 낮은 것이 된다.
본 발명은 이러한 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 내구성을 향상시킨 봉지층을 구비하여 높은 신뢰성을 실현한 유기 EL 장치를 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 이러한 유기 EL 장치의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 이러한 유기 EL 장치를 구비한 전자 기기를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기의 과제를 해결하기 위해, 본 발명의 유기 EL 장치는, 기판과, 한쌍의 전극간에 유기 발광층을 협지하여, 상기 기판 상에 배치된 복수의 발광 소자와, 상기 복수의 발광 소자를 덮어 형성된 유기 완충층과, 상기 유기 완충층을 덮어 형성된 가스 배리어층을 구비하고, 상기 가스 배리어층은, 질소를 함유하는 규소 화합물을 포함하는 제1 무기막과, 상기 제1 무기막의 형성 재료의 산화물을 형성 재료에 포함하여 상기 제1 무기막보다도 얇게 형성된 제2 무기막이, 교대로 적층된 구조를 갖고, 상기 제1 무기막 및 상기 제2 무기막은, 각각 2층 이상 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
제1 무기막은, 질소 원자를 포함하는 규소 화합물을 형성 재료로 하고 있다. 질소 원자를 포함하는 규소 화합물에서는, 원자간의 결합에 질소 원자(결합수: 3)가 개재되기 때문에, 공유 결합의 수가 많아, 고밀도로 가스 배리어성이 높은 막이 된다. 한편, 영률이 높고 유연성이 결여된다.
제2 무기막은, 제1 무기막의 형성 재료의 산화물을 형성 재료로 하고 있다. 이러한 산화물에서는, 원자간의 결합에 산소 원자(결합수: 2)가 개재해 오기 때문에, 원래의 제1 무기막의 형성 재료보다도 상대적으로 원자간의 공유 결합의 수가 감소한다. 그러면, 제1 무기막의 형성 재료보다도 상대적으로 가스 배리어성이 낮고, 영률이 낮은 막이 된다.
본 발명의 가스 배리어층에서는, 이러한 성질을 구비하는 제1 무기막과 제2 무기막이 교대로 복수 적층하고 있다. 즉, 2개의 제1 무기막의 사이에, 상대적으로 제1 무기막보다도 낮은 영률의 제2 무기막이 협지되어 있는 구성으로 되어 있다.
이러한 가스 배리어층에 응력이 걸린 경우에는, 2개의 제1 무기막의 사이에서는, 층 내 방향(제2 무기막의 면 방향)의 전단력에 대하여 상대적으로 유연성을 구비하는 제2 무기막이, 제1 무기막보다도 크게 변형된다. 그 때문에, 제2 무기막을 구비하지 않는 경우와 비교하면, 층 내 방향의 전단력에 대하여 큰 변형이 가능하다. 본 발명의 가스 배리어층에는, 이러한 적층 구조가 복수 형성되어 있기 때문에, 전체로서 큰 변형이 가능해진다. 따라서, 가스 배리어층은, 제2 무기막을 구비하지 않는 경우와 비교하면, 응력에 대하여 유연하게 변형할 수 있어, 응력에 의한 파손을 일으키기 어려워진다.
한편, 제2 무기막은 제1 무기막보다도 얇은 막이며, 가스 배리어 성능의 주체는 제1 무기막이 담당하고 있다. 그 때문에 가스 배리어층은, 제1 무기막의 성질을 진하게 반영하여, 높은 가스 배리어성을 나타낸다.
따라서, 본 발명의 구성에 의하면, 가스 배리어층은, 높은 가스 배리어성과, 응력에 대한 내구성을 겸비한 층이 되어, 신뢰성이 높은 유기 EL 장치로 할 수 있다.
본 발명에 있어서는, 상기 복수의 발광 소자의 표면을 덮어, 상기 복수의 발광 소자와 상기 유기 완충층과의 사이에 형성된 전극 보호층을 구비하고, 상기 전극 보호층은, 질소를 함유하는 규소 화합물을 포함하는 제3 무기막과 상기 제3 무기막의 형성 재료의 산화물을 형성 재료에 포함하여 상기 제3 무기막보다도 얇게 형성된 제4 무기막이 교대로 적층된 구조를 갖고, 상기 제3 무기막 및 상기 제4 무기막은, 각각 2층 이상 형성되어 있는 것이 바람직하다.
이 구성에 의하면, 발광 소자 상을 추가로 전극 보호층으로 덮음으로써, 더욱 가스 배리어성을 높여 봉지 성능을 올릴 수 있다. 또한, 형성하는 전극 보호층은, 가스 배리어층과 동일한 구성의 제3 무기막과 제4 무기막과의 적층 구조를 구비하기 때문에, 높은 가스 배리어성과 높은 내구성을 겸비한 층으로 되어 있다. 따라서, 더욱 신뢰성이 높은 유기 EL 장치로 할 수 있다.
본 발명에 있어서는, 상기 제2 무기막은, 함유하는 규소 원자에 대한 산소 원자의 원자수비가 1 이상 2 이하인 것이 바람직하다.
제2 무기막에 있어서의 규소 원자에 대한 산소 원자의 원자수비가 1 미만이면, 제1 무기막과의 영률차가 작아져, 필요로 하는 유연성이 얻어지기 어렵다. 또한, 산소 원자수비가 2인 경우에는 산화 실리콘(SiO2)으로 되기 때문에, 원자수비는 2가 상한이다. 따라서, 이 구성으로 함으로써, 응력에 대하여 변형하는 것이 가능한 가스 배리어층으로 할 수 있다.
상기 제4 무기막의 막두께에 있어서도, 함유하는 규소 원자에 대한 산소 원자의 원자수비가 1 이상 2 이하인 것이 바람직하다.
제4 무기막에 있어서의 규소 원자에 대한 산소 원자의 원자수비가 1 미만이면, 제3 무기막과의 영률차가 작아져, 필요로 하는 유연성이 얻어지기 어렵다. 또한, 산소 원자수비가 2인 경우에는 산화 실리콘(SiO2)으로 되기 때문에, 원자수비는 2가 상한이다. 따라서, 이 구성으로 함으로써, 응력에 대하여 변형하는 것이 가능한 전극 보호층으로 할 수 있다.
본 발명에 있어서는, 상기 제2 무기막의 막두께는 0.1nm 이상 10nm 이하인 것이 바람직하다.
0.1nm 미만의 막두께이면, 규소 원자 1 원자분 정도의 두께로 되기 때문에, 제1 무기막과 제2 무기막과의 층간 방향으로 제2 무기막의 퍼짐(spreading)이 없다. 그 때문에, 층 내 방향에 있어서, 제2 무기막이 포함하는 공유 결합의 각도 변화 등에 기초하는 제2 무기막의 변형을 할 수 없어, 가스 배리어층 전체의 변형 을 할 수 없게 된다. 또한, 제1 무기막의 가스 배리어성에 영향을 주지 않기 위해서는, 제2 무기막의 막두께는 10nm 정도까지의 막두께로 하는 것이 바람직하다. 따라서, 이 구성으로 함으로써, 내구성과 가스 배리어성을 겸비한 가스 배리어층으로 할 수 있다.
상기 제4 무기막의 막두께에 있어서도, 동일한 이유에 따라 0.1nm 이상 10nm 이하인 것이 바람직하다.
0.1nm 미만의 막두께이면, 제3 무기막과 제4 무기막과의 층간 방향으로 제4 무기막의 퍼짐이 없어, 가스 배리어층 전체의 변형을 할 수 없게 된다. 또한, 제3 무기막의 가스 배리어성에 영향을 주지 않기 위해서는, 제4 무기막의 막두께는 10nm 정도까지의 막두께로 하는 것이 바람직하다. 따라서, 이 구성으로 함으로써, 내구성과 가스 배리어성을 겸비한 가스 배리어층으로 할 수 있다.
본 발명에 있어서는, 상기 유기 완충층의 주연 단부(peripheral end)의 각도가 20도 이하인 것이 바람직하다.
이 구성에 의하면, 유기 완충층의 주연 단부에 있어서, 유기 완충층을 덮어 형성되는 가스 배리어층이 가파른 각도를 구비하여 형성되지 않기 때문에, 유기 완충층의 주연 단부에서의 가스 배리어층의 손상을 억제하는 것이 가능해진다. 따라서, 가스 배리어층에 의한 봉지를 확실한 것으로 할 수 있다. 여기에서, 「유기 완충층의 주연 단부의 각도」란, 유기 완충층이 형성된 하지면(base surface)에 대한, 유기 완충층의 주연 단부에 있어서의 접촉 각도(앙각; elevation angle)를 나타낸다.
또한, 본 발명의 유기 EL 장치의 제조 방법은, 전술한 유기 EL 장치의 제조 방법으로서, 질소를 함유하는 규소 화합물을 포함하는 재료막을 성막하는 공정과, 상기 재료막의 표면에 산소 플라즈마 처리를 행하여, 상기 재료막의 표면에 당해 재료막의 형성 재료의 산화물을 포함하는 산화막을 형성하는 공정을 구비하는 것을 특징으로 한다.
이 방법에 의하면, 박막의 산화막을 용이하게 성막할 수 있어, 양호한 내구성을 구비한 유기 EL 장치를 용이하게 제조할 수 있다.
본 발명의 전자 기기는 전술한 유기 EL 장치를 구비하고 있는 것을 특징으로 한다.
이 구성에 의하면, 내구성이 높고 장수명인 전자 기기로 할 수 있다.
(발명을 실시하기 위한 최량의 형태)
[제1 실시 형태]
이하, 도 1∼도 6을 참조하면서, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 유기 일렉트로루미네센스 장치(유기 EL 장치)에 대하여 설명한다. 또한, 이하의 모든 도면에 있어서는, 도면을 보기 쉽게 하기 위해, 각 구성 요소의 막두께나 치수의 비율 등은 적절히 다르게 하고 있다.
도 1은 유기 EL 장치(1)를 모식적으로 나타내는 단면도이다. 본 발명에 있어서의 유기 EL 장치는, 소위 「톱 이미션(top emission) 방식」의 유기 EL 장치이다. 톱 이미션 방식은, 빛을 유기 EL 소자가 배치된 기판측이 아닌 대향하는 기판 측으로부터 취출하기 때문에, 발광 면적이 소자 기판에 배치된 각종 회로의 크기에 영향받지 않아, 발광 면적을 넓게 확보할 수 있는 효과가 있다. 그 때문에, 전압 및 전류를 억제하면서 휘도를 확보하는 것이 가능하며, 발광 소자의 수명을 길게 유지할 수 있다.
유기 EL 장치(1)는, 복수의 발광 소자(21)가 배치된 소자 기판(20A)과, 복수의 발광 소자(21)를 덮어 적층하여 형성되는 유기 완충층(18)과 가스 배리어층(19)의 각 층과, 이 소자 기판(20A)의 복수의 발광 소자(21)가 배치된 면에 대향 배치된 지지 기판(31)을 구비하고 있고, 이들 소자 기판(20A)과 지지 기판(31)은, 시일층(33) 및 접착층(34)을 통하여 접합되어 있다. 이하, 각 구성 요소에 대하여 순서대로 설명한다.
(소자 기판)
소자 기판(20A)은, 기판 본체(20)와, 기판 본체(20) 상에 형성된 각종 배선이나 TFT 소자를 구비하는 소자층(14)을 구비하고 있다. 기판 본체(20)는, 투명 기판 및 불투명 기판의 어느 것도 이용할 수 있다. 불투명 기판으로서는, 예를 들면 알루미나 등의 세라믹스, 스테인리스 스틸 등의 금속 시트에 표면 산화 등의 절연 처리를 시행한 것, 또는 열경화성 수지나 열가소성 수지, 나아가서는 그 필름(플라스틱 필름) 등을 들 수 있다. 투명 기판으로서는, 예를 들면 유리, 석영 유리, 질화 규소 등의 무기물이나, 아크릴 수지, 폴리카보네이트 수지 등의 유기 고분자(수지)를 이용할 수 있다. 또한, 광투과성을 구비한다면, 상기 재료를 적층 또는 혼합하여 형성된 복합 재료를 이용할 수도 있다. 본 실시 형태에서는, 기판 본체(20)의 재료로서 유리를 이용한다.
기판 본체(20) 상에는, 구동용 TFT(123)나 도시하지 않은 각종 배선이 형성되어 있고, 이들의 구성을 무기 절연막으로 덮은 소자층(14)이 형성되어 있다. 소자층(14)의 일부를 구성하는 무기 절연막은, 예를 들면 산질화 실리콘으로 구성되어 있다.
소자 기판(20A) 상에는, 소자 기판(20A)이 구비하는 배선이나 TFT 소자 등에 유래하는 표면의 요철을 완화하기 위한 평탄화층(16)과, 평탄화층(16) 상에 배치되는 발광 소자(21)로부터의 사출광을 지지 기판(31)측에 반사하는 금속 반사층(15)이 형성되어 있다. 평탄화층(16)은, 절연성의 수지 재료로 형성되어 있고, 형성 방법은 포토리소그래피를 이용하기 때문에, 재료에는 예를 들면 감광성의 아크릴 수지나 고리형상(cyclic) 올레핀 수지 등이 이용되고 있다.
금속 반사층(15)은, 배선과 제조 공정을 겸하기 때문에, 배선 재료와 동일하고 예를 들면 알루미늄이나 티탄, 몰리브덴, 은, 구리 등의 금속 또는 그들을 조합한 합금 재료로 형성되어 있고, 빛을 반사하는 성질을 구비하고 있다. 본 실시 형태에서는 알루미늄으로 형성되어 있다. 금속 반사층(15)은, 후술하는 발광 소자(21)와 기판 본체(20)와의 사이에서 발광 소자(21)에 평면적으로 겹치도록 배치되어 있다.
평탄화층(16) 상으로서, 금속 반사층(15)과 평면적으로 겹치는 영역에는, 발광 소자(21)가 배치되어 있고, 서로 인접하는 발광 소자(21)의 사이 및 발광 소자(21)와 기판 본체(20)의 단부와의 사이에는 격벽(13)이 형성되어 있다. 바꿔 말 하면, 발광 소자(21)는 격벽(13)에 의해 구획되어 있다. 격벽(13)은 평탄화층(16)과 동일하게 절연성의 수지 재료로 형성되어 있고, 형성 방법은 포토리소그래피를 이용하기 때문에, 재료에는 예를 들면 감광성의 아크릴 수지나 고리 형상 올레핀 수지 등이 이용되고 있다.
발광 소자(21)는, 양극(10)과 음극(11)에 발광층(12)이 협지되어 구성되어 있고, 격벽(13)으로 둘러싸여진 평탄화층(16) 상에 형성되어 있다. 발광 소자(21)의 두께는 500nm 정도이며, 격벽(13)과는 1㎛ 이상의 두께(높이)차를 갖고 있다.
양극(10)은, 평탄화층(16) 상에 형성되고, 소자 기판(20A)이 구비하는 구동용 TFT에 접속되어 있다. 또한 양극(10)은, 워크 함수가 5eV 이상의 정공 주입 효과가 높은 재료가 매우 적합하게 이용된다. 이러한 정공 주입 효과가 높은 재료로서는, 예를 들면 ITO(Indium Thin Oxide: 인듐 주석 산화물) 등의 금속 산화물을 들 수 있다. 본 실시 형태에서는 ITO를 이용한다. 또한, 양극(10)은 반드시 광투과성을 가질 필요는 없고, 알루미늄 등의 빛을 투과하지 않은 금속 전극으로 해도 좋다. 그 경우에는, 양극(10)이 빛을 반사하여 앞서 서술한 금속 반사층(15)의 기능을 겸비하기 때문에, 금속 반사층(15)은 형성하지 않아도 좋다.
발광층(12)은, 백색으로 발광하는 백색 발광층을 채용하고 있다. 본 실시 형태에서는, 이 백색 발광층은 저분자계의 발광 재료를 이용하여 진공 증착법을 이용하여 형성되어 있다. 백색의 발광 재료로서는, 스티릴아민계 발광층에 안트라센계의 도펀트를 도핑한 층(청색)과, 스티릴아민계 발광층에 루브렌계의 도펀트를 도핑한 층(황색)을 동시에 발광시켜 백색 발광을 실현하고 있는 발광 재료를 들 수 있다. 여기에서는 저분자계의 발광 재료를 이용하고 있지만, 고분자계의 발광 재료를 이용하여 발광층을 형성하는 것으로 해도 좋다. 또한, 각층의 구성을 변화시켜, 적색, 녹색, 청색의 3색을 동시에 발광시켜 백색 발광을 취출하는 3층 구조로 하는 것도 가능하다. 또한 발광 소자(21)는, 발광층(12)으로서, 적색 발광층을 갖는 적색 발광 소자와, 녹색 발광층을 갖는 녹색 발광 소자와, 청색 발광층을 갖는 청색 발광 소자를 갖도록 해도 좋다.
또한, 양극(10)과 발광층(12)과의 사이에, 트리아릴아민 다량체(ATP)층(정공 주입층), 트리페닐디아민계 유도체(TPD)층(정공 수송층), 발광층(12)과 음극(11)과의 사이에 알루미늄퀴놀리놀(Alq3)층(전자 주입층), LiF(전자 주입 버퍼층)를 각각 성막하여, 각 전극으로부터의 전자 및 정공의 주입을 용이하게 시키는 구성으로 하는 것이 바람직하다.
음극(11)은, 발광층(12)과 격벽(13)과의 표면을 덮고, 가장 외측(소자 기판(20A)의 외주부에 가까운 측)에 배치된 격벽(13)의 두정부(頭頂部; top)에 이르기까지 연재하여 형성되어 있다. 음극(11)의 형성 재료에는, 전자 주입 효과가 큰(워크 함수가 4eV 이하) 재료가 매우 적합하게 이용된다. 예를 들면, 칼슘이나 마그네슘, 나트륨, 리튬, 은, 또는 이들의 금속 화합물이다. 금속 화합물로서는, 불화 칼슘 등의 금속 불화물이나 산화리튬 등의 금속 산화물, 아세틸아세토네이트칼슘 등의 유기 금속 착체(錯體)가 해당된다. 이들 재료는 진공 증착법을 이용하는 것이 일반적이지만, 증기압이 낮은 금속 산화물 등에 대해서는, ECR 플라즈마 스퍼터법이나 이온 플레이팅법, 대향 타겟 스퍼터법 등의 고밀도 플라즈마 성막법 을 이용하여 음극(11)을 형성해도 좋다.
음극(11)의 위에는, 음극(11)의 도통을 보조하는 보조 배선(22)이 형성되어 있다. 보조 배선(22)은, ITO나 ZnO(산화 아연), IZO(인듐 아연 산화물, 아이제트오(등록 상표)), AZO(알루미늄 아연 산화물), GZO(갈륨 아연 산화물) 등의 투명한 금속 산화물 도전체를 이용하여 형성된다. 본 실시 형태에서는, 보조 배선(22)을 두껍게 형성하여, 음극(11)의 보호층으로서의 기능을 부여하는 것으로 하고 있다.
또한, 소자 기판(20A) 상으로서, 소자 기판(20A)의 외주부 근방의 평탄화층(16)이 형성되어 있지 않은 영역에는 음극 배선(22A)이 형성되고, 음극 배선(22A)과 음극(11)은 보조 배선(22)에 의해 접속되어 도통하고 있다.
음극 배선(22A)은, 음극(11)을 도시하지 않은 전원까지 통전시키는 것을 목적으로서 형성되어 있고, 주로 소자 기판(20A)의 외주부 부근에 형성된다. 음극 배선(22A)의 형성 재료에는, 알루미늄-실리콘 합금이나, 티탄, 텅스텐, 몰리브덴, 탄탈 등의 금속이 이용되고, 이들의 재료를 단층 혹은 다층으로 적층하여 형성한 것이 이용된다. 또한, 음극 배선(22A)의 최표층에는, 양극(10)과 동일 재료인 ITO가 형성되어 있다. 양극(10)의 형성시와 동시에, 음극 배선(22A)의 최표층에도 ITO를 형성해 둠으로써, 제조 공정에 있어서의 포토리소그래피 공정에서의 음극 배선(22A)의 부식을 막을 수 있다.
(박막 봉지층)
소자 기판(20A) 상에는, 발광 소자(21)를 덮어 전면(全面)에 복수의 보호층이 적층한 박막 봉지층이 형성되어 있다. 이 박막 봉지층으로서, 본 실시 형태의 유기 EL 장치(1)는, 유기 완충층(18)과 가스 배리어층(19)을 구비하고 있다.
소자 기판(20A) 상에는, 음극 배선(22A)의 단면을 덮고, 음극 배선(22A), 보조 배선(22)의 표면을 덮어 전면에, 유기 완충층(18)이 형성되어 있다. 유기 완충층(18)은, 격벽(13)의 형상의 영향에 의해 요철 형상으로 형성된 보조 음극(22)의 표면의 요철을 메워, 기복을 완화하도록 배치된다. 이 유기 완충층(18)은, 소자 기판(20A)의 휨이나 체적 팽창에 의해 발생하는 응력을 완화하여, 격벽(13)으로부터의 음극(11)이나 발광층(12)의 박리를 방지하는 기능을 갖는다. 또한, 유기 완충층(18)의 상면의 기복이 완화되기 때문에, 후술하는 가스 배리어층(19)에 응력이 집중하는 부위가 없어져, 크랙의 발생을 방지할 수 있다. 유기 완충층(18)의 영률은 0.1GPa 이상 5GPa 이하의 범위이면 매우 적합하다.
유기 완충층(18)의 형성 재료로서는, 유동성이 우수하고 그리고 용매나 휘발 성분이 없는, 전체가 고분자 골격의 원료가 되는 유기 화합물 재료인 것이 바람직하고, 그러한 형성 재료로서 에폭시기를 갖는 분자량 3000 이하의 에폭시 모노머(monomer)/올리고머(oligomer)를 매우 적합하게 이용할 수 있다. 여기에서는, 분자량 1000 미만의 원료를 모너머, 분자량 1000 이상 3000 이하의 원료를 올리고머로 한다. 예를 들면, 비스페놀 A형 에폭시 올리고머나 비스페놀 F형 에폭시 올리고머, 페놀노볼락형 에폭시 올리고머, 폴리에틸렌글리콜디글리시딜에테르, 알킬글리시딜에테르, 3,4-에폭시시클로헥세닐메틸-3',4'-에폭시시클로헥센카르복실레이트,
Figure 112009038314024-PAT00001
-카프로락톤변성3,4-에폭시시클로헥실메틸3',4'-에폭시시클로헥산카르복실레이트 등이 있고, 이들이 단독 혹은 복수 조합되어 이용된다.
또한, 유기 완충층(18)의 형성 재료에는, 에폭시 모노머/올리고머와 반응하는 경화제가 포함된다. 이러한 경화제로서는, 전기 절연성이나 접착성이 우수하고, 그리고 경도가 높고 강인하며 내열성이 우수한 경화 피막을 형성하는 것이 매우 적합하게 이용되고, 투명성이 우수하고 그리고 경화의 불균일이 적은 부가 중합형이 바람직하다. 예를 들면, 3-메틸-1,2,3,6-테트라하이드로무수프탈산, 메틸-3,6-엔드메틸렌-1,2,3,6-테트라하이드로무수프탈산, 1,2,4,5-벤젠테트라카르본산이무수물, 3,3',4,4'-벤조페논테트라카르본산이무수물 등의 산무수물계 경화제가 바람직하다. 이들의 경화제를 가한 유기 완충층(18)의 형성 재료는 우수한 열경화성 수지로서 작용한다. 이들의 산무수물계 경화제는, 수분자와 반응하여 카르본산을 발생하면 중합하지 않게 되기 때문에, 유기 완충층(18)의 형성 재료는, 함수율 10ppm 이하로 조정되어 있는 것이 바람직하다.
또한, 산무수물의 반응(개환)을 촉진하는 반응 촉진제로서 1,6-헥산디올 등 분자량이 크고 휘발하기 어려운 알코올류나 아미노페놀 등의 아민 화합물을 미량 첨가함으로써 저온 경화하기 쉬워진다. 이들의 경화는 60∼100℃의 범위에서 가열함으로써 행해지고, 그 경화 피막은 에스테르 결합을 갖는 고분자로 된다.
또한, 경화 시간을 단축하기 위해 자주 이용되는 양이온 방출 타입의 광중합 개시제를 이용해도 좋지만, 경화 수축이 급격하게 진행되지 않도록 반응이 느린 것이 좋고, 또한, 도포 후의 가열에 의한 점도 저하로 평탄화를 진행하도록 최종적으로는 열경화를 이용하여 경화물을 형성하는 것이 바람직하다. 나아가서는, 음극(11)이나 가스 배리어층(19)과의 밀착성을 향상시키는 실란 커플링제나, 이소시 아네이트 화합물 등의 포수제(moisture capturing agent) 등의 첨가제가 혼입되어 있어도 좋다.
유기 완충층 형성 재료의 점도는 2000mPa·s(실온: 25℃) 이상이 바람직하다. 도포 직후에 발광층(12)으로 침투하여 다크 스폿으로 불리는 비발광 영역을 발생시키지 않기 위해서이다. 또한, 이들의 원료를 혼합한 완충층 형성 재료의 점도로서는 4000mPs·s 이상 10000mPa·s 이하(실온)가 바람직하다. 이 범위의 점도로 조절함으로써, 기포의 발생을 억제할 수 있다.
또한, 유기 완충층(18)의 막두께로서는 2㎛ 이상 5㎛ 이하가 바람직하다. 유기 완충층(18)의 막두께가 두꺼운 편이 이물질이 혼입한 경우 등에 가스 배리어층(19)의 파손을 막기 쉽지만, 유기 완충층(18)을 합친 층두께가 5㎛를 넘으면, 후술하는 착색층(32a)과 발광층(12)의 거리가 넓어져 측면으로 빠져나가는 빛이 증가하기 때문에 빛을 취출하는 효율이 저하되기 때문이다.
유기 완충층(18)의 위에는, 유기 완충층(18)의 단부를 포함하여 전면을 덮는 가스 배리어층(19)이 형성되어 있다. 또한 가스 배리어층(19)의 단부는 소자층(14)과 접하고 있다. 가스 배리어층(19)은, 발광 소자(21)에 산소나 수분이 침입하는 것을 방지하는 기능을 구비하고 있고, 이에 따라 산소나 수분에 의한 발광 소자(21)의 열화 등을 억제할 수 있다.
본 발명의 가스 배리어층(19)은, 질소를 포함하는 규소 화합물(질화 실리콘이나 산질화 실리콘 등)과, 그 산화물이 교대로 적층한 구조를 구비하고 있다. 가스 배리어층(19)의 합계 막두께는 100nm 이상 800nm 이하가 바람직하다. 가스 배 리어층(19)이 100nm 미만인 경우는 막두께가 얇기 때문에 파손하기 쉽고, 800nm보다 큰 경우, 예를 들면 1000nm 이상이 되면 막응력이나 유연성의 저하에 의해 크랙이 발생하기 쉬워지기 때문에 바람직하지 않다. 봉지 성능에 더하여 생산성을 고려하면 200nm 이상 500nm 이하의 막두께가 보다 바람직하다. 가스 배리어층(19)의 구성이나 제조 방법에 대해서는, 나중에 상세히 설명한다.
도면에서는, 가스 배리어층(19)은 소자 기판(20A)보다도 작게(좁게) 형성되어 있도록 나타내고 있지만, 가스 배리어층(19)은 소자 기판(20A)의 단부에까지 연재하고 있어도 상관없다. 효율화를 위해, 1장의 대형 기판 상에 복수의 기판을 형성한 후에 제조 과정에 있어서 잘라내는, 소위 다면취(多面取)를 행하여 제조하는 경우에는, 지지 기판(31)을 접합한 후에, 가스 배리어층(19)마다 패널을 절단해도 좋다.
(지지 기판)
소자 기판(20A)에 대향하여, 지지 기판(31)과, 지지 기판(31) 상에 형성된 컬러 필터층(32)을 구비하고 있다.
지지 기판(31)은, 발광 소자(21)로부터 사출되는 빛을 투과하는 광투과성과, 박막 봉지층을 보호하는 강도를 구비한 기판으로, 예를 들면 유리, 석영 유리, 질화 규소 등의 무기물이나, 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지, 아크릴 수지, 폴리카보네이트 수지, 폴리올레핀 수지 등의 광투과성을 구비한 유기 고분자(수지)를 이용하여 형성할 수 있다. 또한, 광투과성을 구비한다면, 상기 재료를 적층 또는 혼합하여 형성된 복합 재료를 이용할 수도 있다. 그 중에서도, 투명성의 높음과 투습 성의 낮음으로부터, 특히 유리 기판이 매우 적합하게 이용된다. 또한, 자외선을 차단 또는 흡수하는 층이나, 광반사 방지막, 방열층 등의 기능층이 형성되어 있어도 좋다.
지지 기판(31) 상에는, 컬러 필터층(32)이 형성되어 있다. 컬러 필터층(32)에는, 투과광을 적색(R), 녹색(G), 청색(B) 중 어느 하나의 빛으로 변조하는 착색층(32a)이 매트릭스 형상으로 배열 형성되어 있다. 착색층(32a)은, 아크릴 수지 등의 수지층에, 적색, 녹색, 청색을 나타내는 안료 또는 염료를 혼합하여 형성되어 있다. 또한, 필요에 따라 라이트 블루나 라이트 시안, 화이트 등의 착색층(32a)을 구비하는 것으로 해도 좋다.
이 착색층(32a)의 각각은, 백색의 빛을 사출하는 발광 소자(21)에 대향하여 배치되어 있다. 이에 따라, 발광 소자(21)로부터 사출된 빛은 착색층(32a)의 각각을 투과하여, 적색광, 녹색광, 청색광으로서 관찰자측으로 사출되어, 컬러 표시를 행하도록 되어 있다.
또한, 서로 인접하는 착색층(32a)의 사이 및 착색층(32a)의 주위에는, 광누설을 막고 시인성을 향상시키는 블랙 매트릭스층(32b)이 형성되어 있다. 블랙 매트릭스층(32b)은 흑색으로 착색된 수지로 형성되어 있다.
컬러 필터층(32)은, 착색층(32a)이 0.5㎛ 이상 2㎛ 이하의 범위에서 각 색에 적합한 두께로 조정되어 있다. 또한, 블랙 매트릭스층(32b)은 1㎛ 정도의 두께를 갖고 있다.
(시일층)
소자 기판(20A)과 지지 기판(31)은, 소자 기판(20A)의 외주부 근방에 배치되는 시일층(33)에 의해 접합되어 있다.
시일층(33)은, 장치 내부로의 수분 침입 방지의 기능과, 소자 기판(20A)과 지지 기판(31)과의 접합 위치를 고정하는 기능을 갖고 있다.
또한, 시일층(33)은, 유기 완충층(18)의 주연 단부에 겹치도록 형성되어 있다. 유기 완충층(18)과 가스 배리어층(19)은, 열팽창률이 다른 재료로 형성되어 있는 것이 대부분이며, 열팽창률의 차이에 유래하여 가스 배리어층(19)이 파손될 우려가 있다. 그러한 파손은, 가스 배리어층(19)의 형상이 변화하는 유기 완충층(18)의 단부에 있어서 일어나기 쉽다. 그러나, 가스 배리어층(19)을 시일층(33)과 유기 완충층(18)으로 협지하면, 응력 집중에 의한 가스 배리어층(19)의 크랙이나 박리 등의 손상을 막을 수 있다.
시일층(33)의 형성 재료는, 자외선에 의해 경화하여 점도가 향상되는 수지 재료로 구성되어 있다. 바람직하게는 에폭시기를 갖는 분자량 3000 이하의 에폭시 모노머/올리고머가 이용된다. 여기에서는, 분자량 1000 미만의 것을 모노머, 분자량 1000 이상 3000 이하의 것을 올리고머로 하고 있다. 이러한 형성 재료로서는, 예를 들면, 비스페놀 A형 에폭시 올리고머나 비스페놀 F형 에폭시 올리고머, 페놀노볼락형 에폭시 올리고머, 3,4-에폭시시클로헥세닐메틸-3',4'-에폭시시클로헥센카르복실레이트,
Figure 112009038314024-PAT00002
-카프로락톤변성3,4-에폭시시클로헥실메틸3',4'-에폭시시클로헥산카르복실레이트 등이 있고, 이들이 단독 혹은 복수 조합되어 이용된다.
또한, 시일층(33)의 형성 재료에는, 에폭시 모노머/올리고머와 반응하는 경 화제가 포함된다. 이 경화제로서는, 디아조늄염, 디페닐요오드늄염, 트리페닐술포늄염, 술폰산에스테르, 철 알렌 착체, 실라놀/알루미늄 착체 등, 주로 자외선 조사에 의해 양이온 중합 반응을 일으키는 광반응형 개시제가 매우 적합하게 이용된다. 이들의 경화제를 가한 시일층(33)의 형성 재료는 빛(자외선) 경화성 수지로서 작용한다.
시일층(33)의 형성 재료의 도포시에 있어서의 점도는 10Pa·s 이상 200Pa·s 이하(실온)인 것이 바람직하다. 또한, 자외선 조사 후에 서서히 점도가 상승하도록 양이온 홀드제(holding agent)로 불리는 첨가제를 이용하면, 접합 후의 광조사 공정을 삭제할 수 있는 데다가, 시일층(33)의 형성 재료가 유동하기 어려워지기 때문에 접합 공정이 용이해진다. 또한, 1mm 이하의 좁은 시일폭이라도 시일층(33)의 단열을 막고, 접합 후의 충전제의 비어져 나옴을 막을 수 있기 때문에 바람직하다. 또한, 함수량은 1000ppm 이하로 조정된 재료인 것이 바람직하다.
통상, 시일층(33)을 형성하기 위한 재료에는, 기판간의 거리를 제어하기 위한 소정 입경의 구(球) 형상 입자(스페이서)나, 점도를 조정하기 위해 인편 형상이나 덩어리 형상의 무기 재료(무기 필러) 등의 충전물이 혼합되어 있는 경우가 많다. 그러나, 이들의 충전물은 접합 압착시에 가스 배리어층(19)을 손상시킬 우려가 있기 때문에, 본 실시 형태에서는 이들의 충전물이 혼입되어 있지 않은 시일층 형성 재료를 이용한다.
접착층(34)은, 시일층(33)으로 둘러싸인 유기 EL 장치(1)의 내부에 극간(space)없이 충전되어 있다. 접착층(34)은, 소자 기판(20A)에 대향 배치된 지지 기판(31)을 고정하여, 컬러 필터층과의 이간 거리를 일정하게 유지하고, 그리고 외부로부터의 기계적 충격에 대하여 완충 기능을 가지며, 박막 봉지층을 보호하는 기능을 구비한다.
접착층(34)의 형성 재료는, 투광성을 가지며 접착 기능을 구비한 유기 재료(투명 접착제)가 바람직하고, 나아가서는, 유동성이 우수하고, 용매와 같은 휘발 성분을 갖지 않는 것이 좋다. 이러한 형성 재료로서는, 아크릴계, 에폭시계, 우레탄계 등의 수지 접착제를 이용할 수 있지만, 내열성이나 내수성을 고려하면, 에폭시계 접착제가 매우 적합하다. 예를 들면, 시일층의 형성 재료로서 나타낸 분자량 3000 이하의 에폭시 모노머/올리고머를 들 수 있고, 이들이 단독 혹은 복수 조합되어 이용된다.
또한, 접착층(34)의 형성 재료에는, 첨가제로서, 에폭시 모노머/올리고머와 반응하는 경화제가 포함된다. 이 경화제로서는, 전기 절연성이 우수하고, 그리고 강인하고 내열성이 우수한 경화 피막을 형성하는 것이 매우 적합하게 이용되고, 투명성이 우수하고 그리고 경화의 불균일이 적은 부가 중합형이 좋다. 예를 들면, 3-메틸-1,2,3,6-테트라하이드로무수프탈산, 메틸-3,6-엔드메틸렌-1,2,3,6-테트라하이드로무수프탈산, 1,2,4,5-벤젠테트라카르본산이무수물, 3,3',4,4'-벤조페논테트라카르본산이무수물, 또는 그들의 중합물 등의 산무수물계 경화제가 바람직하다. 또한, 방향족 아민이나 지방족 아민 등의 아민 경화제를 이용해도 좋다. 이들의 경화제를 가한 접착층(34)의 형성 재료는 열경화성 수지로서 작용한다. 다른 첨가제로서, 가스 배리어층(19)과의 밀착성을 향상시키는 실란 커플링제를 포함해도 좋 다.
접착층(34)의 형성 재료의 경화는, 80∼120℃의 범위에서 가열함으로써 행해지고, 그 경화 피막은 산질화 실리콘과의 밀착성이 우수한 에스테르 결합을 갖는 고분자로 된다. 또한, 접착층(34)의 형성 재료에는, 시일층의 형성 재료와 동일한 이유에 의해 스페이서나 무기 필러 등의 충전제가 혼입되어 있지 않은 것을 이용한다.
접착층(34)의 형성 재료의 도포시의 점도는 100∼1000mPa·s(실온)이 바람직하다. 이유는, 접합 후의 공간으로의 재료 충전성을 고려한 것으로, 가열 직후에 한번 점도가 내려가고 나서 경화가 시작되는 재료가 바람직하다. 또한, 함유량은 1000ppm 이하로 조정된 재료인 것이 바람직하다.
도 1(b)는 유기 EL 장치(1)의 주변부의 단면 구조를 나타낸 단면도이며, 도 1(a)에 있어서 파선으로 둥글게 둘러싼 부호 A로 나타내는 부분을 나타내는 도면이다.
유기 완충층(18)은, 계단 형상으로 겹쳐 형성된 음극 배선(22A)과 보조 배선(22)을 덮어 소자층(14)에 접하여 형성되어 있다. 유기 완충층(18)의 표면에서는, 하지 형상의 요철이 완화되어 있다.
유기 완충층(18)의 주연 단부에 있어서의 소자 기판(20A)의 면방향에 대한 앙각(주연 단부의 각도)(θ1)은, 20도 이하로 형성되는 것이 바람직하고, 특히 10도 전후로 형성되는 것이 바람직하다. 이에 따라, 유기 완충층(18)의 주연 단부(35)를 덮는 가스 배리어층(19)의 응력 집중에 의한 크랙이나 박리 등의 손상을 막을 수 있다. 본 실시 형태에서는, 앙각(θ1)은 10도로 되어 있다.
가스 배리어층(19)은, 질소를 포함하는 규소 화합물을 형성 재료로 하는 제1 가스 배리어층(제1 무기막, 재료막)(19a)과, 제1 가스 배리어층의 형성 재료의 산화물을 형성 재료로 하는 제2 가스 배리어층(제2 무기막, 산화막)(19b)이 교대로 적층되어 형성되어 있다.
제1 가스 배리어층(19a)은, 수분 투과성이 낮고 가스 배리어성이 높은, 질소를 포함하는 규소 화합물로 형성되어 있다. 이러한 화합물에는, 예를 들면, 질화 규소나 산질화 규소를 들 수 있다. 본 실시 형태의 제1 가스 배리어층(19a)은 각각이 50nm로 형성되어 있다.
제1 가스 배리어층(19a)의 형성 재료가 포함하는 질소 원자의 양은, 설계에 의해 증감이 가능하며, 질소 원자량을 늘리면, 원자간의 공유 결합수가 늘어나기(공유 결합의 밀도가 올라가기) 때문에, 수분 등을 투과하기 어려운(가스 배리어성이 높은) 층으로 할 수 있다. 가스 배리어성은, 예를 들면 수분의 투과하기 어려움에 대해서는, JIS-K7129「플라스틱-필름 및 시트-수증기 투과도의 구하는 법(기기 측정법)」에서 정해진 수증기 투과도를 구함으로써 평가할 수 있는 성질이다. 예를 들면, JIS-K7129B법을 이용하여 평가한 막두께 100nm의 산질화 실리콘의 수증기 투과율은 0.05g/㎡·day 이하이다.
한편, 제1 가스 배리어층(19a)의 형성 재료의 질소 원자량이 증가하면, 영률이 올라가 유연성을 잃게 된다. 질화 실리콘의 영률은 300GPa, 산화 실리콘의 영률은 100GPa이며, 산질화 실리콘의 영률은 함유하는 산소와 질소의 양 비에 의해, 100GPa 내지 300GPa의 사이의 값을 취한다. 본 실시 형태의 제1 가스 배리어층(19a)은, 영률이 150∼300GPa의 범위가 되도록 질소량을 설정한 것을 이용할 수가 있다.
제2 가스 배리어층(19b)은, 제1 가스 배리어층(19a)의 형성 재료의 산화물을 재료로서 이용하여 형성되어 있다. 그 때문에, 제2 가스 배리어층(19b)의 형성 재료는, 제1 가스 배리어층(19a)의 형성 재료로부터, 일부 또는 전부의 질소 원자를 산소 원자로 치환한 구조로 되어 있다. 산소 원자량이 늘어나면, 원자간의 공유 결합수가 줄어들기(공유 결합의 밀도가 내려가기) 때문에, 제1 가스 배리어층(19a)보다도 수분 등을 투과하기 쉬운(가스 배리어성이 낮은) 층으로 된다. 예를 들면, JIS-K7129B법을 이용하여 평가한 막두께 100nm의 산화 실리콘의 수증기 투과율은 0.1∼0.5g/㎡·day이다. 가스 배리어 성능으로서는, 산화 실리콘의 규소 원자에 대한 산소 원자의 비가 1.5∼1.7 정도인 것이 가장 높다.
한편, 공유 결합 밀도가 제1 가스 배리어층(19a)의 형성 재료보다도 낮아지기 때문에, 상대적으로 영률이 낮은 층이 된다.
본 발명의 가스 배리어층(19)은, 이러한 성질을 구비하는 제1 가스 배리어층(19a)과 제2 가스 배리어층(19b)이 교대로 복수 적층하고 있다. 즉, 2개의 제1 가스 배리어층(19a)의 사이에, 상대적으로 낮은 영률의 제2 가스 배리어층(19b)이 협지되어 있는 구성으로 되어 있다. 제2 가스 배리어층(19b)은, 박막 성막 또는 제1 가스 배리어층(19a)의 표면을 산화하여 형성되어 있고, 막두께가 1∼10nm 정도로 매우 얇은 막으로 되어 있다.
제2 가스 배리어층(19b)의 막두께는, 예를 들면, 형성 후의 가스 배리어층(19)의 단면에 있어서, 산소 농도 분포를 측정하여, 산소 농도가 변화하는 개소를 제1 가스 배리어층(19a)과 제2 가스 배리어층(19b)과의 계면으로서 측정할 수 있다.
이러한 구성의 가스 배리어층(19)에 응력이 걸린 경우에는, 2개의 제1 가스 배리어층(19a)의 사이에서는, 상대적으로 유연성을 구비하는 제2 가스 배리어층(19b)이 제1 가스 배리어층(19a)보다도 크게 변형한다. 그 때문에, 제2 가스 배리어층(19b)을 구비하지 않는 경우와 비교하여 큰 변형이 가능하다. 또한, 가스 배리어층(19)에는, 복수의 제2 가스 배리어층(19b)이 적층되어 있다. 그 때문에, 각각의 제2 가스 배리어층(19b)의 변형은 적어도, 복수의 제2 가스 배리어층(19b)이 각각으로 변형함으로써, 전체로서 큰 변형이 가능해진다. 따라서, 가스 배리어층(19)은, 제2 가스 배리어층(19b)을 구비하지 않는 경우와 비교하면, 응력에 대하여 유연하게 변형할 수 있어, 응력에 의한 파손을 일으키기 어려워진다.
또한, 제2 가스 배리어층(19b)은 매우 얇은 막이며, 가스 배리어 성능의 주체는 제1 가스 배리어층(19a)이 담당하고 있다. 그 때문에 가스 배리어층(19)은, 제1 가스 배리어층(19a)의 성질을 반영하여, 높은 가스 배리어성을 나타낸다.
따라서, 가스 배리어층(19)은, 높은 가스 배리어성과, 응력에 대한 내구성을 겸비한 층으로 되어 있다.
본 실시 형태의 유기 EL 장치(1)는, 이상과 같은 구성으로 되어 있다.
(유기 EL 장치의 제조 방법)
다음으로, 도 2 내지 도 6을 참조하여 본 실시 형태에 있어서의 유기 EL 장치(1)의 제조 방법을 설명한다.
우선, 도 2(a)에 나타내는 바와 같이, 보조 배선(22)까지가 형성된 소자 기판(20A)에 유기 완충층(18)을 형성한다. 구체적으로는, 우선 감압 분위기 하에서 스크린 인쇄법에 의해 보조 배선(22) 상에 유기 완충층(18)의 형성 재료를 배치한다. 감압 분위기 하에서 유기 완충층(18)의 형성 재료를 배치함으로써, 유기 완충층(18)의 형성 재료나 스크린 메쉬(screen mesh)에 포함되는 휘발성의 불순물이나 수분을 최대한제거하여, 도포시에 발생하는 기포를 제거할 수 있다. 스크린 인쇄법에서는 스퀴지(squeegee)에 의한 마찰에 따라 배치한 재료의 표면이 강제적으로 평탄화되기 때문에, 다른 재료 배치 방법과 비교하여 재료 표면을 평탄하게 하는 것이 가능하다.
계속해서, 배치한 유기 완충층(18)의 형성 재료를 60∼100℃의 범위에서 가열하여 경화시킨다. 이 가열 경화는, 대기압에서의 수분이 10ppm 이하로 관리된 질소 분위기 하에 있어서 행해진다. 이때, 가열 직후에서 반응이 개시되기까지의 사이는, 일시적으로 유기 완충층(18)의 형성 재료의 점도가 저하되기 때문에, 형성 재료가 전극 보호층(17)이나 음극(11)을 투과하여 발광층(12)에 침투하여 다크 스폿을 발생시킬 우려가 있다. 그래서, 어느 정도 경화가 진행되기까지는 60∼80℃의 저온으로 경화하여, 어느 정도 반응이 진행하여 고점도화되었을 때 80℃ 이상으로 온도를 높여 완전 경화시키는 것이 바람직하다.
다음으로, 도 2(b)에 나타내는 바와 같이, 유기 완충층(18) 상에 산질화 실 리콘을 성막하여, 제1 가스 배리어층(19a)을 형성한다. 구체적으로는, ECR(전자 사이클로트론 공명) 플라즈마 스퍼터법이나 이온 플레이팅법(압력 구배형 플라즈마건 성막법 등), ICP(유도 결합형 플라즈마)-CVD법, SWP(표면파 플라즈마)-CVD 등의 고밀도 플라즈마 성막법으로 형성한다. 여기에서는, 후술하는 ICP-CVD 장치(40)를 이용하여 형성하는 것으로서 도시하고 있다.
다음으로, 도 2(c)에 나타내는 바와 같이, 제1 가스 배리어층(19a)의 표면에 산소 플라즈마 처리를 행하고, 제1 가스 배리어층(19a)의 표면을 산화하여, 매우 얇은 제2 가스 배리어층(19b)을 성막한다. 여기에서는, 후술하는 ICP-CVD 장치(40)를 이용하여 형성하는 것으로서 도시하고 있다.
도 2(b)와 도 2(c)의 처리를 필요 횟수 반복함으로써, 복수의 제1 가스 배리어층(19a)과 제2 가스 배리어층(19b)이 교대로 적층한 가스 배리어층(19)을 형성할 수 있다.
여기에서, 가스 배리어층(19)의 형성 방법에 대하여, 도 3 및 도 4를 이용하여 더욱 상세하게 설명한다. 가스 배리어층(19)의 형성은, 전술한 고밀도 플라즈마 성막법이면 제조 가능하지만, 대면적화가 가능하고 생산 효율이 높은 제조 방법으로서, ICP-CVD 성막법 및 반송 성막을 할 수 있는 압력 구배형 플라즈마 건 성막법이 바람직하다. 도 3은 ICP-CVD 성막법에 이용하는 ICP-CVD 장치를 나타내는 도면이다. 도 4는 압력 구배형 플라즈마 건을 이용하는 이온 플레이팅식 성막 장치를 나타내는 도면이다.
도 3에 나타내는 바와 같이, ICP-CVD 장치(40)는, 도전성 재료로 이루어지는 챔버(41)와, 챔버(41) 내에 배치되어 피처리 기판(X)을 올려놓는 서셉터(42)와, 챔버(41)의 천정에 형성된 유전체벽(43)과, 챔버(41) 바깥의 유전체벽(43) 상에 형성된 고주파 안테나(44)를 구비하고 있다. 서셉터(42)는, 올려놓여진 피처리 기판(X)을 가열하는 가열 기구를 내장하고 있다. 또한, 챔버(41)의 벽면에는, 챔버(41) 내에 각종의 원료 가스(MG)를 공급하는 공급관(45)이 형성되어 있다. 공급관(45)은, 반응에 이용하는 가스의 종류에 따라, 서로 독립적으로 복수 구비하는 것으로 한다. 또한, 챔버(41)에는, 배기구(도시 생략)가 적절히 형성되어 있다.
고주파 안테나(44)는, 제1 정합기(46)를 통하여, 제1 고주파 전원(47)과 접속되어 있다. 제1 고주파 전원(47)은, 고주파 안테나(44)로부터 유도 결합 플라즈마를 발생시키는 데에 충분한 출력을 가진 고주파 전력이 공급되도록 되어 있다. 한편, 서셉터(42)는, 제2 정합기(48)를 통하여, 바이어스용의 고주파 전력을 공급하는 제2 고주파 전원(49)과 접속되어 있다.
ICP-CVD 장치(40)는, 고주파 안테나(44)에 통전하여 유도 전계를 발생시킴과 함께, 공급관(45)을 통하여 챔버(41) 내에 원료 가스(MG)를 도입하고, 원료 가스 유래의 플라즈마를 생성시켜, 챔버(41) 내의 피처리 기판(X)에 성막하도록 되어 있다.
이러한 ICP-CVD 장치(40)를 이용하여, 제1 가스 배리어층(19a)을 형성하려면, 원료 가스(MG)로서, 모노실란(SiH4), 암모니아(NH3), 일산화이질소(N2O)를 공급하여, 챔버(41) 내부에서 발생시키는 유전 결합 플라즈마에 의해 원자화·여기하 여, 피처리 기판(X) 상에 성막한다. 이는, 도 2(b)에 나타내는 제조 공정에서의 성막 처리에 상당한다.
마찬가지로, 제2 가스 배리어층(19b)을 형성하려면, 원료 가스로서 산소(O2), 분위기 가스로서 아르곤(Ar)을 공급하고, 챔버(41) 내에서 산소 플라즈마를 발생시켜, 제1 가스 배리어층(19a)의 표면을 산화하여, 산화물의 박막인 제2 가스 배리어층(19b)을 성막한다. 이는, 도 2(c)에 나타내는 제조 공정에서의 성막 처리에 상당한다.
이상의 공정을 필요 횟수 반복함으로써, 제1 가스 배리어층(19a)과 제2 가스 배리어층(19b)이 교대로 적층한 가스 배리어층(19)을 형성할 수 있다.
도 4는 압력 구배형 플라즈마 건을 구비한 이온 플레이팅식 성막 장치(50)를 모식적으로 나타내는 도면으로, 도 4(a)는 제1 가스 배리어층(19a)을 성막하는 상태를 나타내는 모식도이며, 도 4(b)는 제2 가스 배리어층(19b)을 성막하는 상태를 나타내는 모식도이다.
이온 플레이팅식 성막 장치(50)는, 챔버(51)와, 챔버(51)와 접속된 성막실(52)과, 챔버(51)의 측벽에 접속된 압력 구배형의 플라즈마 건(53)과, 챔버(51) 내의 하부에 배치된 도전성 재료로 이루어지는 허스(54; hearth)와, 허스(54)의 오목부에 구비된 증착 재료(55)를 구비하고 있다. 허스(54)는, 허스용 자석을 내장하고 있다. 허스용 자석은, 플라즈마 건(53)으로부터 사출된 Ar 플라즈마의 플라즈마 빔(PB)을 허스(54)로 유도하는 기능을 구비한다. 또한, 챔버(51)의 벽면에 는, 챔버(51) 내에 성막용 분위기 가스(AG)를 공급하는 공급구(56)나, 배기구(도시 생략)가 적절히 형성되어 있다.
성막실(52)은, 내부에 피처리 기판(X)을 올려놓고 반송하는 반송 기구가 형성되어 있고, 성막실(52) 내를 왕복하는 구성으로 되어 있다. 성막실(52)에는, 성막이 종료한 피처리 기판(X)을 반출하고, 미처리의 피처리 기판(X)을 반입하는 반입부(57)가 형성되어 있다.
이러한 이온 플레이팅식 성막 장치(50)에서는, 플라즈마 건(53)으로부터 사출된 플라즈마 빔(PB)이, 허스(54) 상의 증착 재료(55)에 조사되어, 증착 재료(55)를 증발시킨다. 증발한 증착 재료(55)가, 성막실(52) 내에서 반송되는 피처리 기판(X)에 부착함으로써, 피처리 기판(X) 상에 성막이 행해지게 되어 있다. 증착 재료(55)에는 Si나 SiO2 등, 성막하는 종류에 따른 재료를 이용한다.
이러한 이온 플레이팅식 성막 장치(50)를 이용하여, 제1 가스 배리어층(19a)을 형성하려면, 예를 들면 도 4(a)에 나타내는 바와 같이, 피처리 기판(X)을 한쪽의 방향으로 반송하고 있을 때에, 성막용 분위기 가스(AG)로서 아르곤(Ar)과 질소(N2)를 공급함과 함께, 플라즈마 빔(PB)으로 증착 재료(55)를 증발시켜 성막한다. 이는, 도 2(b)에 나타내는 제조 공정에 있어서의 성막 처리에 상당한다.
마찬가지로, 제2 가스 배리어층(19b)을 형성하려면, 예를 들면 도 4(b)에 나타내는 바와 같이, 피처리 기판(X)을 다른 한쪽의 방향으로 반송하고 있을 때에, 성막용 분위기 가스(AG)로서 아르곤(Ar)과 산소(O2)를 공급하여, 증착 재료(55)를 증발시키지 않을 정도로 출력을 낮춘 플라즈마 빔(PB)을 조사한다. 이와 같이 하면, 챔버(51) 내에서 산소 플라즈마가 발생하고, 산소 플라즈마에 의해 제1 가스 배리어층(19a)의 표면을 산화하여, 산화물의 박막인 제2 가스 배리어층(19b)을 성막할 수 있다. 이는, 도 2(c)에 나타내는 제조 공정에 있어서의 성막 처리에 상당한다.
이상의 공정을 필요 횟수 반복함으로써, 제1 가스 배리어층(19a)과 제2 가스 배리어층(19b)이 교대로 적층한 가스 배리어층(19)을 형성할 수 있다.
한편, 지지 기판(31)측에 있어서는, 도 5(a)에 나타내는 바와 같이, 컬러 필터층(32)이 형성된 지지 기판(31)의 주변부에 시일층(33)의 형성 재료를 배치한다. 구체적으로는, 니들 디스펜서법(needle dispensing)에 의해, 전술한 시일층(33)의 형성 재료를 지지 기판(31)의 주위에 도포해 간다. 또한, 이 도포 방법은, 스크린 인쇄법을 이용해도 좋다. 본 실시 형태에 따른 시일층(33) 형성 재료의 도포시의 점도는 50Pa·s(실온)이다. 함수량은 미리 1000ppm 이하로 조정해 둔다.
다음으로, 도 5(b)에 나타내는 바와 같이, 지지 기판(31)에 배치된 시일층(33)의 형성 재료로 둘러싸인 내부에 접착층(34)의 형성 재료를 배치한다. 배치 방법으로서 제트 디스펜서법을 이용하여, 도포를 행한다. 또한, 접착층(34)의 형성 재료는, 반드시 지지 기판(31)의 전면에 도포할 필요는 없고, 필요량을 지지 기판(31) 상의 복수 개소로 나누어 도포하면 좋다. 본 실시 형태에 따른 접착층(34) 형성 재료의 도포시의 점도는 500mPa·s(실온)이다. 시일층(33)의 형성 재료의 점도는 접착층(34)의 형성 재료의 점도보다도 충분히 높기 때문에, 시일층(33)의 형 성 재료는 접착층(34)의 형성 재료의 비어져 나옴을 방지하는 제방(bank)으로서의 기능을 발휘할 수 있다.
다음으로, 도 5(c)에 나타내는 바와 같이, 시일층(33) 및 접착층(34)이 도포된 지지 기판(31)에 자외선 조사를 행한다. 예를 들면, 조도 30mW/㎠, 광량 2000mJ/㎠의 자외선을 지지 기판(31) 상에 배치된 각 형성 재료에 조사한다. 그러면, 광반응형 개시제를 포함하는 시일층(33)의 형성 재료가 우선적으로 반응하여 경화를 개시하기 때문에, 시일층(33)의 형성 재료의 점도가 향상된다.
계속해서, 도 6(a)에 나타내는 바와 같이, 기판간의 얼라인먼트 작업을 행하고, 도 2(c)에 나타낸 가스 배리어층(19)까지가 형성된 소자 기판(20A)과, 도 5(c)에 나타낸 시일층(33)의 경화를 개시시킨 지지 기판(31)을 접합한다. 접합은 감압 분위기 하에서 행한다.
다음으로, 도 6(b)에 나타내는 바와 같이, 압착하여 접합한 후에 대기 중에서 가열(포스트 베이크)하여, 시일층(33) 및 접착층(34)의 형성 재료의 경화를 완료시킨다.
이상으로부터, 본 실시 형태에 있어서의 유기 EL 장치(1)를 얻을 수 있다.
이상과 같은 구성의 유기 EL 장치(1)에 의하면, 가스 배리어층(19)은, 높은 가스 배리어성을 구비하는 산질화 실리콘을 형성 재료로 한 제1 가스 배리어층(19a)과, 응력에 대하여 변형을 가능하게 하는 상대적으로 영률이 낮은 산화 실리콘(Si02)을 형성 재료로 한 제2 가스 배리어층(19b)과의 적층 구조를 구비하기 때 문에, 내구성을 겸비한 층으로 되어 있고, 신뢰성이 높은 유기 EL 장치(1)로 할 수 있다.
또한, 본 실시 형태에서는, 제2 가스 배리어층(19b)을 1nm의 두께로 형성하고 있다. 그 때문에, 내구성과 가스 배리어성을 겸비한 가스 배리어층으로 할 수 있다.
또한, 본 실시 형태에서는, 유기 완충층(18)의 주연 단부에 있어서의 앙각(θ1)이 10도로 되어 있다. 그 때문에, 유기 완충층(18)의 주연 단부에 있어서, 유기 완충층(18)을 덮어 형성되는 가스 배리어층(19)은, 하지 형상에 대응하여 가파른 각도를 구비하지 않고 형성되기 때문에, 유기 완충층(18)의 주연 단부에서의 가스 배리어층(19)의 손상을 억제할 수 있다.
또한, 이상과 같은 유기 EL 장치의 제조 방법에 의하면, 박막의 제2 가스 배리어층(19b)을 용이하게 성막할 수 있어, 양호한 내구성을 구비한 유기 EL 장치를 용이하게 제조할 수 있다.
또한, 본 실시 형태에 있어서는, 제2 가스 배리어층(19b)은, 제1 가스 배리어층(19a)의 표면의 일부를 산화하여 형성하는 것으로 했지만, 별도 적층하여 형성해도 상관없다.
또한, 본 실시 형태에 있어서는, 톱 이미션 방식의 유기 EL 장치로 했지만, 보텀 이미션(bottom emission) 방식을 채용하는 것으로 해도 상관없다.
[제2 실시 형태]
도 7은 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 유기 EL 장치의 설명도이다. 본 실 시 형태의 유기 EL 장치는, 제1 실시 형태의 유기 EL 장치와 일부 공통되어 있다. 다른 것은, 보조 배선에 음극의 보호층으로서의 기능도 부여하는 것이 아니고, 음극을 보호하는 전극 보호층을 형성하는 것이다. 따라서, 본 실시 형태에 있어서 제1 실시 형태와 공통되는 구성 요소에 대해서는 동일 부호를 붙여, 상세한 설명은 생략한다.
도 7(a)에 나타내는 바와 같이, 음극(11)의 단부에는, 음극(11)과 음극 배선(22A)과의 통전을 보조하는 목적으로 보조 음극 배선(24)이 형성되어 있고, 음극(11), 음극 배선(22A), 보조 음극 배선(24)의 표면을 덮어 전면에, 전극 보호층(17)이 형성되어 있다. 이 전극 보호층(17)에 의해, 투광성을 구비할 정도(20nm 이하)로 매우 얇게 음극(11)을 형성했다고 해도, 음극(11)이나 그 아래의 발광층(12)의 파손을 억제할 수 있다. 또한, 발광 소자(21)에 산소나 수분이 침입하는 것을 방지하는 기능도 구비하고 있고, 이에 따라 산소나 수분에 의한 발광 소자(21)의 열화를 억제할 수 있다.
본 실시 형태의 전극 보호층(17)은, 가스 배리어층(19)과 동일하게, 질소를 포함하는 규소 화합물(질화 실리콘이나 산질화 실리콘 등)과, 그 산화물이 교대로 적층한 구조를 구비하고 있다. 전극 보호층(17)의 막두께는 100nm 이상 400nm 이하의 범위가 바람직하다. 예를 들면 3∼5㎛ 정도의 막두께로 형성하면, 격벽(13)에 기인하는 요철을 완전히 매몰시키는 것도 가능하지만, 유연성이 결여되고, 막응력이 높아지기 때문에 바람직하지 않다.
도 7(b)에 나타내는 바와 같이, 전극 보호층(17)은, 가스 배리어층(19)과 동 일하게 질소를 포함하는 규소 화합물을 형성 재료로 하는 제1 보호층(17a)(제3 무기막, 재료막)과, 제1 보호층의 형성 재료의 산화물을 형성 재료로 하는 제2 보호층(17b)(제4 무기막, 산화막)이 교대로 적층하여 형성되어 있다. 전극 보호층(17)은, 전술의 가스 배리어층(19)과 동일한 형성 방법을 이용하여 형성할 수 있다.
이와 같이 형성된 전극 보호층(17)은, 가스 배리어층(19)과 접하여 형성되어 있고, 전극 보호층(17)과 가스 배리어층(19)으로 유기 완충층(18)을 봉지하는 구성으로 되어 있다. 유기 완충층(18)의 주연 단부에 있어서의 전극 보호층(17) 표면에 대한 앙각(주연 단부의 각도)(θ2)은, 20도 이하로 형성되는 것이 바람직하고, 특히 10도 전후로 형성되는 것이 바람직하다. 본 실시 형태에서는, 앙각(θ2)은 10도로 되어 있다.
이상과 같은 구성의 유기 EL 장치(2)에서는, 외부 환경으로부터의 수분의 침입을 더욱 효과적으로 억제할 수 있어, 더욱 내구성이 높고 고품질의 유기 EL 장치로 할 수 있다.
[전자 기기]
다음으로, 본 발명에 따른 전자 기기의 실시 형태에 대하여 설명한다. 도 8은 본 발명의 유기 EL 장치를 이용한 전자 기기의 예를 나타내는 것이며, 도 8(a)는 휴대 전화를 나타내는 사시도이며, 도 8(b)는 텔레비전 수상기를 나타내는 사시도이다. 도 8(a)는 본 발명의 유기 EL 장치를, 휴대 전화 표시부와 같은 소형 패널에 응용한 예이며, 도 8(b)는 본 발명의 유기 EL 장치를, 박형 TV부의 표시와 같은 대형 패널에 응용한 예이다.
도 8(a)에 나타내는 휴대 전화(1300)는, 본 발명의 유기 EL 장치를 소(小)사이즈의 표시부(1301)로서 구비하고, 복수의 조작 버튼(1302), 수화구(1303) 및, 송화구(1304)를 구비하여 구성되어 있다. 이에 따라, 본 발명의 유기 EL 장치에 의해 구성된 표시 품질이 우수한 표시부를 구비한 휴대 전화(1300)를 제공할 수 있다.
도 8(b)에 나타내는 텔레비전 수상기(1400)는, 수신기 본체(케이스체; 1402), 스피커 등의 음성 출력부(1404), 전술한 유기 EL 장치(1)를 이용한 표시부(1406)를 구비한다. 이에 따라, 고품질의 표시부(1406)를 구비하여 경량의 박형 대화면 TV(1400)를 제공할 수 있다.
이들의 전자 기기는, 본 발명의 유기 EL 장치를 구비하고 있기 때문에, 내구성이 높고 장수명의 표시부를 구비한 전자 기기로 할 수 있다.
또한 본 발명의 유기 EL 장치는, 상기의 전자 기기에 한정하지 않고, 전자북, 프로젝터, 퍼스널 컴퓨터, 디지털 스틸(still) 카메라, 텔레비전 수상기, 뷰파인더형 혹은 모니터 직시형의 비디오 테이프 리코더, 카내비게이션 장치, 페이저(pager), 전자 수첩, 전자식 탁상 계산기, 워드 프로세서, 워크스테이션, TV 전화, POS 단말, 터치 패널을 구비한 기기 등의 화상 표시 수단으로서 매우 적합하게 이용할 수 있고, 이러한 구성으로 함으로써, 표시 품질이 높고, 신뢰성이 우수한 표시부를 구비한 전자 기기를 제공할 수 있다.
이상, 첨부 도면을 참조하면서 본 발명에 따른 매우 적합한 실시 형태예에 대하여 설명했지만, 본 발명은 이러한 예로 한정되지 않는 것은 말할 필요도 없다. 전술한 예에 있어서 나타낸 각 구성 부재의 제반 형상이나 조합 등은 일 예로서, 본 발명의 주지로부터 일탈하지 않는 범위에 있어서 설계 요구 등에 기초하여 여러 가지 변경 가능하다.
(실시예)
이하에, 본 발명의 실시예에 대하여 설명한다. 본 실시예에서는, 발명의 효과를 확인하기 위해, 유기 EL 장치의 대신이 되는 평가용의 시험체를 작성하여 평가를 행하였다.
본 실시예에서 이용한 시험체는, 유리성의 지지 기판 상에 마그네슘막(Mg막)을 성막하고, Mg막을 덮어 전극 보호층(SiON)/유기 완충층/가스 배리어층으로 이루어지는 박막 봉지층을 형성하고, 추가로 박막 봉지층 상에 유리성의 대향 기판을 접합한 것을 이용했다. 전극 보호층은 지지 기판에 접하여 형성하고, Mg막을 봉지하는 구조로 했다. 또한, 전극 보호층과 가스 배리어층이 접하도록 형성하여, 유기 완충층을 봉지하는 구조로 했다.
이용한 시험체에서는, 각 구성의 두께를, Mg막: 50nm, 전극 보호층(SiON): 400nm, 유기 완충층: 3㎛, 가스 배리어층: 400nm로 했다. 실시예의 시험체에서는, 가스 배리어층의 형성에 있어서, 50nm의 SiON층을 8층 적층하여, 각 층을 성형하기 전에 산소 플라즈마 처리를 행하여 산화물의 박막을 형성했다. 한편, 비교예의 시험체에서는, 가스 배리어층의 형성에 있어서 50nm의 SiON층을 8층 적층하여 형성하고, 산소 플라즈마 처리는 행하지 않았다.
이러한 시험체를 이용한 평가에 있어서는, Mg막을 유기 EL 장치의 음극으로 선정하여, Mg막의 열화 상태를 평가함으로써, 유기 EL 장치의 음극을 덮는 박막 봉지층의 봉지 성능을 평가하는 구성으로 하였다.
상기와 같은 시험체를, 1.7 기압, 120℃, 상대 습도 85% RH의 시험 환경으로 설정한 고도 가속 수명 시험 장치(프레셔 쿠커 시험기(pressure cooker tester)) 내에 500시간 방치하여, 방치 후의 Mg막의 변질을 육안 평가하였다.
시험체가 구비하는 50nm의 두께를 구비한 Mg막은, 금속 광택을 구비하고 있어 불투명하지만, Mg막이 변질하여 MgO(산화 마그네슘)이 되면, Mg의 금속 광택을 잃어 투명해진다. 즉, 방치 후의 Mg막에 이러한 변질 부분이 있는 경우에는, 박막 봉지층이 손상하고, 손상 부분으로부터 수분이나 공기가 침입한 것을 나타내게 된다. 이 점으로부터, 방치 후의 Mg막에 이러한 변질 부분이 발생하고 있는지 어떤지를 육안 확인하여 평가를 행하였다.
그 결과, 도 9에 나타내는 바와 같이, 실시예의 시험체에는 Mg막에 변질이 보이지 않았던 것에 대하여, 비교예의 시험체에서는, Mg막의 주연부에서 투명해진 변질 부분을 확인할 수 있었다.
이 결과로부터, 본 발명의 구성을 구비하는 가스 배리어층의 내구성의 향상을 확인할 수 있어, 본 발명의 구성이 과제 해결에 유효하다는 것이 확인되었다.
도 1은 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 유기 EL 장치를 모식적으로(schematically) 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 실시 형태에 있어서의 유기 EL 장치의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.
도 3은 ICP-CVD 성막법에 이용하는 ICP-CVD 장치를 나타내는 설명도이다.
도 4는 압력 구배형 플라즈마 건 성막법에 이용하는 성막 장치를 나타내는 설명도이다.
도 5는 본 실시 형태에 있어서의 유기 EL 장치의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.
도 6은 본 실시 형태에 있어서의 유기 EL 장치의 제조 방법을 나타내는 공정도이다.
도 7은 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 유기 EL 장치를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 8은 본 발명의 전자 기기의 예를 나타내는 사시도이다.
도 9는 실시예의 결과를 나타내는 표이다.
(도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명)
1, 2 : 유기 EL 장치(유기 일렉트로루미네센스 장치)
10 : 양극(전극)
11 : 음극(전극)
12 : 발광층(유기 발광층)
17 : 전극 보호층
17a : 제1 보호층(제3 무기막)
17b : 제2 보호층(제4 무기막)
18 : 유기 완충층
19 : 가스 배리어층
19a : 제1 가스 배리어층(제1 무기막)
19b : 제2 가스 배리어층(제2 무기막)
20A : 소자 기판(기판)
21 : 발광 소자
1300 : 휴대 전화(전자 기기)
1400 : 텔레비전 수상기(전자 기기)
θ1, θ2 : 앙각(주연 단부의 각도)

Claims (9)

  1. 기판과,
    한쌍의 전극간에 유기 발광층을 협지하여, 상기 기판 상에 배치된 복수의 발광 소자와,
    상기 복수의 발광 소자를 덮어 형성된 유기 완충층과,
    상기 유기 완충층을 덮어 형성된 가스 배리어층을 구비하고,
    상기 가스 배리어층은,
    질소를 함유하는 규소 화합물을 포함하는 제1 무기막과,
    상기 제1 무기막의 형성 재료의 산화물을 형성 재료에 포함하여 상기 제1 무기막보다도 얇게 형성된 제2 무기막이 교대로 적층된 구조를 갖고,
    상기 제1 무기막 및 상기 제2 무기막은, 각각 2층 이상 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 복수의 발광 소자의 표면을 덮어, 상기 복수의 발광 소자와 상기 유기 완충층과의 사이에 형성된 전극 보호층을 구비하고,
    상기 전극 보호층은,
    질소를 함유하는 규소 화합물을 포함하는 제3 무기막과,
    상기 제3 무기막의 형성 재료의 산화물을 형성 재료에 포함하여 상기 제3 무 기막보다도 얇게 형성된 제4 무기막이 교대로 적층된 구조를 갖고,
    상기 제3 무기막 및 상기 제4 무기막은, 각각 2층 이상 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 제2 무기막에 있어서, 함유하는 규소 원자에 대한 산소 원자의 원자수비가 1 이상 2 이하인 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제2 무기막의 막두께는 0.1nm 이상 10nm 이하인 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 제4 무기막에 있어서, 함유하는 규소 원자에 대한 산소 원자의 원자 수비는 1 이상 2 이하인 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치.
  6. 제2항 또는 제5항에 있어서,
    상기 제4 무기막의 막두께는 0.1nm 이상 10nm 이하인 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 유기 완충층의 주연 단부(peripheral end)의 각도가 20도 이하인 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치.
  8. 제1항 내지 제7항에 기재된 유기 EL 장치의 제조 방법으로서,
    질소를 함유하는 규소 화합물을 포함하는 재료막을 성막하는 공정과,
    상기 재료막의 표면에 산소 플라즈마 처리를 행하여, 상기 재료막의 표면에 상기 재료막의 형성 재료의 산화물을 포함하는 산화막을 형성하는 공정을 구비하는 것을 특징으로 하는 유기 EL 장치의 제조 방법.
  9. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 기재된 유기 EL 장치를 구비하고 있는 것을 특징으로 하는 전자 기기.
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