KR20080079615A - 표시 장치용 유리 기판 및 표시 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 경량이며 환경 부하를 저감시키면서도 높은 청징성을 갖는 표시 장치용 유리 기판을 제공하는데, 이는 SiO2 50 내지 70 질량%, B2O3 5 내지 18 질량%, Al2O3 10 내지 25 질량%, MgO 0 내지 10 질량%, CaO 0 내지 20 질량%, SrO 0 내지 20 질량%, BaO 0 내지 10 질량%, RO 5 내지 20 질량%(단 R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선태되는 1종 이상임), R'2O 0.20 질량% 초과 2.0 질량% 이하(단 R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)를 포함하며, 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물을 0.05 내지 1.5 질량% 포함하고, As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 유리로 이루어지는 표시 장치용 유리 기판이다.
표시 장치용 유리 기판

Description

표시 장치용 유리 기판 및 표시 장치 {GLASS SUBSTRATE FOR DISPLAY AND DISPLAY}
본 발명은 표시 장치용 유리 기판 및 표시 장치에 관한 것이다.
더욱 상세하게는, 본 발명은 액정 표시 장치(LCD), 전계 발광 표시 장치(ELD) 및 전계 방출 표시 장치(FED) 등에 이용되는 표시 장치용 유리 기판 및 상기 유리 기판을 이용한 표시 장치에 관한 것이다.
박막 트랜지스터 구동 컬러 액정 표시 장치(TFT-LCD)를 구성하는 유리 기판으로서 알칼리 성분 함유 유리를 이용하면, 유리 기판 중 알칼리 이온이 용출되어 TFT 특성을 열화시키거나, 유리의 열팽창 계수가 커져 열 처리시에 유리 기판을 파손하기도 한다. 이 때문에, TFT-LCD용 유리 기판으로는, 일반적으로 알칼리 성분을 함유하지 않는 무알칼리 유리가 이용되고 있다(예를 들면, JP 10-59741 A 참조).
그런데, 최근 액정 표시 장치를 비롯한 표시 장치는 점차 대형화되고 있고, 이에 따라 표시 장치에 이용되는 유리 기판에서도, 예를 들면 유리 기판 중에 잔존하는 기포의 양을 보다 저감시키거나, 유리 기판의 중량을 경감시키는 것이 요구되 고 있다.
유리 기판의 제조 과정에서, 유리 기판 중에 기포 등이 잔류하지 않도록 하는 것을 청징 처리(refining treatment)라 하고, 이 청징 처리는 일반적으로 유리 용융액에 청징제를 첨가함으로써 행해지고 있다. 특히, 액정용 유리 기판의 청징제로는 산화비소나 산화안티몬 등이 바람직하게 사용되고 있다. 이들 청징제에서는 유리가 저온에서부터 고온에 도달할 때에, 청징제를 구성하는 금속의 원자가 수 변동을 수반하는 MOx→MOy+zO2↑라는 반응을 일으키고, 이 반응에서 발생하는 산소에 의해서 유리 용융액으로 유입되는 기포가 확대되어 부상 탈포가 행해진다.
그러나 청징 효과가 높은 것으로 알려진 상기 산화비소나 산화안티몬 등은 환경에 대한 영향이 염려되기 때문에, 이들 사용량 및 배출량의 삭감이 사회적으로 요청되고 있다.
이 때문에, JP 10-59741 A에서는 무알칼리 알루미노보로실리케이트 유리 중에 SnO2를 0.05 내지 2 ％ 함유시킴으로써, 산화비소를 이용하지 않고 탈포하는 방법이 보고되고 있다.
그러나 본 발명자들이 예의 검토한 바, 일반적으로 액티브 매트릭스형 액정 표시 장치에 이용되는 무알칼리 알루미노보로실리케이트 유리는 점성이 높기 때문에, JP 10-59741 A에 기재된 청징 방법으로는 충분한 청징 처리를 행하는 것이 곤 란하다는 것이 판명되었다.
또한, 본 발명자들이 예의 검토한 바, 유리 기판의 경량화를 위해 유리의 저밀도화를 진전시키면, 용융 유리의 청징이 더욱 곤란해지는 것이 명백해졌다.
즉, 본 발명자들의 검토에 따르면, 유리를 저밀도화하기 위해서는, 일반적으로 산화바륨, 산화스트론튬 등의 질량수가 큰 알칼리 토금속 산화물을 산화마그네슘, 산화칼슘 등의 질량수가 작은 알칼리 토금속 산화물로 치환하거나, 산화붕소, 산화알루미늄, 산화규소 등의 메쉬 형성 산화물로 치환하는 방법이 유효하지만, 이들 치환에 의해서 SnO2 등의 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물에 의한 청징 효과는 저하되는 것으로 판명되었다. 이는 메쉬 형성 산화물 양의 증가에 의해 점성이 상승하기 때문일 뿐만 아니라, 상기 치환에 의해 유리의 염기성도와 산화도가 저하되는 것이 원인이라고 생각된다.
상술한 바와 같이, 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물에 의한 청징 작용은, 초기 용융 후 제조된 유리 용융액 중 고산화수의 금속이 온도 상승과 동시에 저 원자가 수로 변화하고, 이 때에 산소를 방출함으로써 발현한다. 따라서 그 효과를 얻기 위해서는, 원료의 초기 용융이 종료된 후 유리 용융액이 되기까지의 사이에 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물이 충분히 산화된 상태를 유지해야 한다.
그러나 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물은 유리의 염기성이 높을수록 산화되기 쉽다는(즉, 유리의 염기성이 낮을수록 산화되기 어렵고, 원자가 수가 저감하기 쉬움) 성질을 갖고 있다.
따라서, 경량화를 위해 산화바륨, 산화스트론튬 등의 성분량을 줄이고, 보다 염기성도가 낮은 산화칼슘, 산화마그네슘 등의 성분량을 늘린 용융 유리나, 산성 또는 중성의 산화붕소, 산화알루미늄, 산화규소의 성분량을 늘린 용융 유리 중에서는, 유리의 염기성도가 낮아지고, 원자가 수가 변동하는 금속의 원자가 수를 유지하는 것이 곤란해져 충분한 청징성이 얻어지지 않게 된다.
원자가 수가 변동하는 금속의 산화물에서, 그 산화를 촉진하고 환원을 억제하기 위해서는, 유리 원료로서 산화성의 물질을 이용하는 것, 구체적으로는 원료의 일부로서 알칼리 토금속의 질산염을 사용하는 것이 생각된다. 그러나 알칼리 토금속의 질산염은 그 분해 온도가, 예를 들면 질산스트론튬은 1100 ℃인 반면, 질산마그네슘은 400 ℃이며, 질량수가 작은 금속 원소의 질산염일수록 분해 온도가 낮기 때문에, 질산염으로서 주로 질산마그네슘 또는 질산칼슘을 이용한 유리는 유리 원료가 용융되는 매우 초기의 단계에서 산화 능력을 잃게 된다. 또한, 바륨, 스트론튬의 질산염과 비교하여 칼슘, 마그네슘의 질산염은 특히 조해(潮解)하기 쉽고, 공업적으로 입수가 용이한 수화물은 100 ℃ 이하의 저온에서도 용이하게 액화되기 때문에, 원료 중에 다량으로 첨가하면 반송 라인에서 원료의 고화나, 설비에의 부착 등을 야기하기 쉽고, 안정적인 조업을 행하기 어렵다.
따라서, 보로실리케이트 유리로 이루어지는 종래 표시 장치용 기판에서는, 경량이며 환경 부하를 저감시키면서도 높은 청징성을 갖는 것을 얻는 것이 매우 곤란하다는 과제를 갖고 있었다.
본 발명은 이러한 사정하에서 경량이며 환경 부하를 저감시키면서도 높은 청 징성을 갖는 표시 장치용 유리 기판 및 상기 유리 기판을 이용한 표시 장치를 제공하는 것을 목적으로 하는 것이다.
본 발명자들은 상기 목적을 달성하기 위해서 예의 연구를 거듭한 결과, SiO2, B2O3, Al2O3, RO(R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임) 및 R'2O(R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)를 소정량 포함하며, 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물을 포함하고, As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 알루미노보로실리케이트 유리로 이루어지는 표시 장치용 유리 기판에 의해 그 목적을 달성할 수 있다는 것을 발견하고, 이 발견에 기초하여 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
즉, 본 발명은
(1) SiO2 50 내지 70 질량%,
B2O3 5 내지 18 질량%,
Al2O3 10 내지 25 질량%,
MgO 0 내지 10 질량%,
CaO 0 내지 20 질량%,
SrO 0 내지 20 질량%,
BaO 0 내지 10 질량%,
RO 5 내지 20 질량%(단 R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임), 및
R'2O 0.20 질량% 초과 2.0 질량% 이하(단 R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)
를 포함하며,
용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물을 0.05 내지 1.5 질량% 포함하고,
As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 유리로 이루어지는 표시 장치용 유리 기판,
(2) 상기 (1)에 있어서, 유리는
SiO2 55 내지 65 질량%,
B2O3 10 내지 14 질량%,
Al2O3 15 내지 19 질량%,
MgO 1 내지 3 질량%,
CaO 4 내지 7 질량%,
SrO 1 내지 4 질량%,
BaO 0 내지 2 질량%
RO 5 내지 16 질량%(단 R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택 되는 1종 이상임), 및
R'2O 0.20 질량% 초과 2.0 질량% 이하(단 R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)
를 포함하며,
용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물을 0.1 내지 1.5 질량% 포함하고,
As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 것인 표시 장치용 유리 기판,
(3) 상기 (1) 또는 (2)에 있어서, R'2O의 함유량이 0.20 질량% 초과 0.5 질량% 이하인 표시 장치용 유리 기판,
(4) 상기 (1) 내지 (3) 중 어느 하나에 있어서, 유리는 R'2O로서 K2O를 포함하고, 실질적으로 Li2O 및 Na2O를 포함하지 않는 것인 표시 장치용 유리 기판,
(5) 상기 (1) 내지 (4) 중 어느 하나에 있어서, 유리는 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물로서 산화주석, 산화철 및 산화세륨으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것인 표시 장치용 유리 기판,
(6) 상기 (5)에 있어서, 유리 중의 산화주석의 함유량이 0.01 내지 0.5 ％의 범위 내에 있는 표시 장치용 유리 기판,
(7) 상기 (5) 또는 (6)에 있어서, 유리 중의 산화철의 함유량이 0.05 내지 0.2 ％의 범위 내에 있는 표시 장치용 유리 기판,
(8) 상기 (5) 내지 (7) 중 어느 하나에 있어서, 유리 중의 산화세륨의 함유량이 0 내지 1.2 ％의 범위 내에 있는 표시 장치용 유리 기판,
(9) 상기 (1) 내지 (8) 중 어느 하나에 있어서, 유리 중에서의 황 산화물의 함유량이 SO3 환산으로 0 질량％ 이상 0.010 질량％ 미만으로 제한되어 있는 표시 장치용 유리 기판,
(10) 상기 (1) 내지 (9) 중 어느 하나에 있어서, 유리 중에서의 할로겐화물 이온의 총 함유량이 0 질량％ 이상 0.05 질량％ 미만으로 제한되어 있는 표시 장치용 유리 기판,
(11) 상기 (1) 내지 (10) 중 어느 하나에 있어서, 유리의 밀도가 2.49 g/㎤ 이하인 표시 장치용 유리 기판,
(12) 상기 (1) 내지 (11) 중 어느 하나에 있어서, 유리의 50 ℃ 내지 300 ℃ 온도에서의 선 열팽창 계수가 28×10-7 내지 39×10-7/℃인 표시 장치용 유리 기판,
(13) 상기 (1) 내지 (12) 중 어느 하나에 기재된 표시 장치용 유리 기판을 갖는 표시 장치, 및
(14) 상기 (13)에 있어서, 표시 장치가 액정 표시 장치인 표시 장치
를 제공하는 것이다.
본 발명에 따르면, 알칼리 금속 산화물 및 용융 유리 중에서 원자가 수가 변 동하는 금속의 산화물을 포함하고, As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 특정 조성을 갖는 특정한 알루미노보로실리케이트 유리를 이용함으로써, 경량이며 환경 부하를 저감시키면서도 높은 청징성을 갖는 표시 장치용 유리 기판을 제공할 수 있고, 상기 유리 기판을 이용한 표시 장치를 제공할 수 있다.
우선, 본 발명의 표시 장치용 유리 기판에 대해서 설명한다.
본 발명의 표시 장치용 유리 기판은
SiO2 50 내지 70 질량%,
B2O3 5 내지 18 질량%,
Al2O3 10 내지 25 질량%,
MgO 0 내지 10 질량%,
CaO 0 내지 20 질량%,
SrO 0 내지 20 질량%,
BaO 0 내지 10 질량%,
RO 5 내지 20 질량%(단 R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임), 및
R'2O 0.20 질량% 초과 2.0 질량% 이하(단 R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)
를 포함하며,
용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물을 0.05 내지 1.5 질량% 포함하고,
As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 유리로 이루어진다.
이하, 본 발명의 표시 장치용 유리 기판을 구성하는 유리의 조성에 대해서 상세히 설명하지만, 특기하지 않는 한, ％는 질량％를 의미한다.
SiO2는 유리의 골격을 이루는 필수 성분이고, 유리의 화학적 내구성과 내열성을 높이는 효과를 갖고 있다. 그 함유량이 50 ％ 미만이면 그 효과가 충분히 얻어지지 않고, 70 ％를 초과하면 유리가 투명성을 상실하기 쉬워져 성형이 곤란해질 뿐만 아니라, 점성이 상승하여 유리의 균질화가 곤란해진다. 따라서, SiO2의 함유량은 50 내지 70 ％이고, 55 내지 65 ％가 바람직하며, 57 내지 62 ％가 보다 바람직하다.
B2O3은 유리의 점성을 낮춰 유리의 용융 및 청징을 촉진하는 필수 성분이다. 그 함유량이 5 ％ 미만이면 그 효과가 충분히 얻어지지 않고, 18 ％를 초과하면 유리의 내산성이 저하됨과 동시에, 휘발이 증가하여 유리가 균질화가 곤란해진다. 따라서, B2O3의 함유량은 5 내지 18 ％이고, 10 내지 14 ％가 바람직하며, 11 내지 13 ％가 보다 바람직하다.
Al2O3은 유리의 골격을 이루는 필수 성분이고, 유리의 화학적 내구성과 내열 성을 높이는 효과를 갖고 있다. 그 함유량이 10 ％ 미만이면, 그 효과가 충분히 얻어지지 않는다. 한편, 함유량이 25 ％를 초과하면 유리의 점성이 상승하여 용융이 곤란해질 뿐만 아니라, 내산성이 저하된다. 따라서, Al2O3의 함유량은 10 내지 25 ％이고, 15 내지 19 ％가 바람직하며, 16 내지 18 ％가 보다 바람직하다.
MgO 및 CaO는 유리의 점성을 낮춰 유리의 용융 및 청징을 촉진하는 임의 성분이다. 또한, Mg 및 Ca는 알칼리 토금속 중에서는 유리의 밀도를 상승시키는 비율이 작기 때문에, 얻어지는 유리를 경량화하면서 용융성을 향상시키기 위해서는 유리한 성분이다. 단 그 함유량이 각각 10 ％ 및 20 ％를 초과하면, 유리의 화학적 내구성이 저하된다. 따라서, MgO의 함유량은 0 내지 10 ％이고, 0.5 내지 4 ％가 바람직하며, 1 내지 3 ％가 보다 바람직하다. 또한, CaO의 함유량은 0 내지 20 ％이고, 4 내지 7 ％가 바람직하며, 5 내지 7 ％가 보다 바람직하다.
SrO 및 BaO는 유리의 점성을 낮춰 유리의 용융 및 청징을 촉진하는 임의 성분이다. 또한, 유리 원료의 산화성을 높여 청징성을 높이는 성분이기도 하다. 단 그 함유량이 각각 20 ％ 및 10 ％를 초과하면, 유리의 화학적 내구성이 저하된다. 따라서, SrO의 함유량은 0 내지 20 ％이고, 1 내지 4 ％가 바람직하며, 2 내지 3 ％가 보다 바람직하다. 또한, BaO의 함유량은 0 내지 10 ％이고, 0 내지 6.5 ％가 바람직하며, 0 내지 2 ％가 보다 바람직하고, 0.5 내지 1 ％가 더욱 바람직하다.
여기서 RO(단 R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)가 5 ％ 미만이면 유리의 점성이 높아져 용융이 곤란해지고, 20 ％를 초과 하면 화학적 내구성이 저하된다. 이 때문에, MgO, CaO, SrO 및 BaO의 총량인 RO의 함유량은 5 내지 20 ％이고, 5 내지 16 ％로 하는 것이 바람직하며, 8 내지 13 ％로 하는 것이 보다 바람직하다.
특히 경량인 기판을 얻기 위해서는 MgO 1 내지 3 ％, CaO 4 내지 7 ％, SrO 1 내지 4 ％, BaO 0 내지 2 ％를 포함하고, RO의 함유량이 5 내지 16 ％인 유리를 이용하는 것이 바람직하다.
Li2O, Na2O 및 K2O는 유리로부터 용출되어 TFT 특성을 열화시키거나, 유리의 열팽창 계수를 크게 하여 열 처리시에 기판을 파손하는 성분이기 때문에, 지금까지 표시 장치용 유리 기판의 구성 성분으로는 그다지 이용되지 않았다. 그러나 본 발명의 유리 기판은 유리 중에 상기 알칼리 성분을 억지로 특정량 함유시킴으로써, TFT 특성의 열화나 유리의 열팽창을 일정 범위 내로 억제하면서, 유리의 염기성도를 높이고, 원자가 수가 변동하는 금속의 산화를 용이하게 하여 청징성이 발휘된다. 여기서 R'2O(단 R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)로 표시되는 Li2O, Na2O 및 K2O의 총량이 0.20 ％ 이하이면 상기 청징 효과가 얻어지지 않고, 2.0 ％를 초과하면 표시 장치 형성 후에 이들 성분이 용출되기 쉬워지고, 액정이나 도전막을 침식할 가능성이 높아져 버린다. 이 때문에, R'2O는 0.20 ％ 초과 2.0 ％ 이하이다. 또한, 액정용 기판으로서 바람직한 열팽창 계수를 얻기 위해서, R'2O의 함유량은 0.20 ％ 초과 0.5 ％ 이하가 바람직하고, 0.22 ％ 이상 0.35 ％ 이하가 보다 바람직하다.
본 발명의 유리 기판은 R'2O로서 K2O를 포함하며, 실질적으로 Li2O 및 Na2O를 포함하지 않는 유리로 이루어지는 것이 바람직하다. 즉, R'2O로서, Li2O, Na2O 및 K2O 중 K2O만을 포함하는 것이 바람직하다.
이는 Li2O, Na2O 및 K2O 중에서는, 염기성이 높은 K2O가 청징성의 향상 효과가 가장 우수하기 때문이다. 또한, 알칼리 금속 산화물은 B2O3과 결합하여 붕산알칼리로서 휘발하기 쉽고, 특히 이온 반경이 작은 Li+나 Na+는 유리 용융액 중에서의 이동도가 크고 용융액 표면으로부터 휘발하기 쉽기 때문에, 유리 내부까지 농도 구배를 형성하여 유리 표면에 맥리가 발생하기 쉽다. 이에 대하여, K+는 이온 반경이 크기 때문에 유리 용융액 중에서의 이동 속도가 작고, 상기한 바와 같은 문제가 발생하지 않기 때문에, 이 점에서도 Li2O, Na2O 및 K2O 중 K2O만을 포함하는 유리의 사용이 바람직하다고 할 수 있다.
용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물은 유리의 청징을 위해 필요한 성분이고, 0.05 ％ 미만이면 그 효과가 얻어지지 않으며, 1.5 ％를 초과하면 투명성 상실이나 착색 등의 원인이 되기 때문에, 그 총량은 0.05 내지 1.5 ％이고, 0.1 내지 1.5 ％가 바람직하며, 0.1 내지 1 ％가 보다 바람직하고, 0.1 내지 0.5 ％가 더욱 바람직하다. 유사하게, 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금 속의 산화물을 복수개 사용하는 경우, 그의 총량은 0.05 내지 1.5 ％이고, 0.1 내지 1.5 ％가 바람직하며, 0.1 내지 1 ％가 보다 바람직하고, 0.1 내지 0.5 ％가 더욱 바람직하다.
이들 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물로는, 환경 부하가 작고, 유리의 청징성이 우수한 것이면 특별히 제한되지 않는데, 예를 들면 산화주석, 산화철, 산화세륨, 산화테르븀, 산화몰리브덴 및 산화텅스텐이라는 금속 산화물로부터 선택되는 1종 이상을 들 수 있으며, 이들 금속 산화물은 단독으로 또는 조합하여 사용될 수 있다. 상기 금속 산화물 중, 유해성이 적고, Li2O, Na2O, K2O라는 알칼리 금속 산화물의 공존하에서 특히 우수한 청징 효과를 나타내는 산화주석, 산화철 및 산화세륨으로부터 선택되는 1종 이상을 이용하는 것이 바람직하다.
단, 산화주석은 유리의 투명성을 상실하기 쉽게 하는 성분이기 때문에, 청징성을 높이면서 투명성 상실을 일으키게 하지 않기 위해서는, 그 함유량이 0.01 내지 0.5 ％인 것이 바람직하고, 0.05 내지 0.3 ％인 것이 보다 바람직하며, 0.1 내지 0.2 ％인 것이 더욱 바람직하다.
또한, 산화철은 유리를 착색시키는 성분이기 때문에, 청징성을 높이면서 표시 장치로서 바람직한 투과율을 얻기 위해서는, 그 함유량이 0.05 내지 0.2 ％인 것이 바람직하고, 0.05 내지 0.15 ％인 것이 보다 바람직하며, 0.05 내지 0.10 ％인 것이 더욱 바람직하다.
산화세륨은 그 함유량이 0 내지 1.2 ％인 것이 바람직하고, 0.01 내지 1.2 ％인 것이 보다 바람직하며, 0.05 내지 1.0 ％인 것이 더욱 바람직하고, 0.3 내지 1.0 ％인 것이 특히 바람직하다.
또한, 본 발명의 유리 기판용 유리는 상기 각 성분 이외에, 물성을 조정할 목적으로 그 밖의 성분, 예를 들면 아연, 인 등 임의의 원소를 총량 0.5 ％이하로 유리 중에 함유할 수 있다.
한편, 술페이트 등을 기원으로 하는 SO3도, 용융 유리 중에서 원자가 수 변화를 수반하는 성분이고, 용융 유리 중에서 SO3→SO2+1/2O2라는 반응을 일으키지만, 산소를 방출한 후에 잔존하는 SO2는 염기성도가 낮은 유리 용융액에의 용해도가 매우 작고, 이 때문에, 청징 후의 유리 용융액에 포함되는 SO2는 미소한 온도 변화나 용기벽에의 접촉 등이 약간의 자극으로 기화되어, 새로운 기포의 발생원이 될 가능성이 있다. 따라서, 본 발명의 유리 기판에서는 유리 중에 SO3 및 SO2를 실질적으로 포함하지 않도록 제한하는 것이 바람직하다. 특히, 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물로서 SnO2를 이용하여 연속 생산 방식에 의해 용융 유리로부터 유리 기판을 제조하는 경우, 유리 중에 SO2를 다량으로 포함한 기포가 발생하기 쉬운데, 이는 SnO2가 청징 과정에서 O2를 방출하여 SnO를 생성하고, 이 SnO가 유리 용융액을 성형에 알맞은 온도까지 냉각하는 과정에서 강한 환원제로서 기 능하고, 유리 중의 SO3을 SO2로 환원하는 것에 의한 것으로 추측된다. 이 시점에서 발생한 기포는 유리 용융액의 점도가 기포의 부상에 충분한 정도로 낮지 않기 때문에 유리 용융액으로부터 제거되지 않고, 유리 기판 중에 잔류하기 쉽다. 이 때문에, 본 발명의 유리 기판을 구성하는 유리는 SO3 및 SO2를 불순물로서 포함하는 경우를 제외하고 이들을 포함하지 않도록 제한하는 것이 바람직하고, 유리 제조시에도 원료 배치로부터 SO3 및 SO2원이 되는 술페이트는 제외하는 것이 바람직하다. 구체적으로는, 유리 기판을 구성하는 유리 중의 황 산화물의 함유량이 SO3 환산으로 0.010 ％ 미만인 것이 바람직하고, 0.005 ％ 이하인 것이 보다 바람직하며, 0.003 ％ 이하인 것이 더욱 바람직하다.
또한, As2O3, Sb2O3 및 PbO는 용융 유리 중에서 원자가 수 변동을 수반하는 반응을 일으키고, 유리를 청징하는 효과를 갖는 물질이지만, 이것 등은 환경 부하가 큰 물질이기 때문에, 본 발명의 유리 기판에서는 유리 중에 As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않도록 제한한다. 또한, 본 명세서에서 As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는다는 것은, 유리 중에서의 As2O3, Sb2O3 및 PbO의 총량이 0.1 ％ 이하인 것을 의미한다.
또한, 불화물 이온이나 염화물 이온 등의 할로겐화물 이온을 포함하는 유리를 이용하여 연속 생산 방식에 의해 용융 유리로부터 유리 기판을 제조하는 경우, 유리 용융액이 화로 중에서 백금제의 용기나 교반기와 접촉하여 기포 발생의 원인 이 된다. 이는 할로겐화물 이온이 유리와 백금과의 습윤성을 저하시키고, 백금과 유리와의 계면에서 상술한 SO2를 발포하기 쉽게 하기 때문인 것으로 추정된다. 따라서, 본 발명의 유리 기판용 유리는 할로겐화물 이온을 불순물로서 포함하는 경우를 제외하고 이들을 포함하지 않도록 제한하는 것이 바람직하고, 이 때문에, 유리 제조시에도 원료 배치로부터 할로겐화물을 제외하는 것이 바람직하다. 구체적으로는, 유리 기판용 유리 중 할로겐화물 이온의 총량이 0.05 ％ 미만인 것이 바람직하고, 0.03 ％ 이하인 것이 보다 바람직하며, 0.01 ％ 이하인 것이 더욱 바람직하다.
본 발명의 유리 기판용 유리는 밀도가 2.49 g/㎤ 이하인 것이 바람직하고, 2.46 g/㎤ 이하인 것이 보다 바람직하며, 2.43 g/㎤ 이하인 것이 더욱 바람직하다.
또한, 본 발명의 유리 기판용 유리는 50 ℃ 내지 300 ℃ 온도에서의 선 열팽창 계수가 28×10-7 내지 39×10-7/℃인 것이 바람직하고, 28×10-7 내지 37×10-7/℃인 것이 보다 바람직하며, 30×10-7 내지 35×10-7/℃인 것이 더욱 바람직하다.
본 발명의 유리 기판은, 예를 들면 상기 각 성분에 상당하는 유리 원료를 칭량, 혼합하여 백금 합금제의 용융 용기에 공급하고, 가열, 용융한 후, 청징, 균질화하여 소망 조성을 갖는 유리를 제조한 후, 다운 드로잉법(down draw method), 플로트법(floating method), 퓨전법(fusion method), 롤 아웃법(roll out method) 등의 방법을 이용하여 박판상으로 가공함으로써 얻을 수 있다.
이어서, 본 발명의 표시 장치에 대해서 설명한다.
본 발명의 표시 장치는 본 발명의 표시 장치용 유리 기판을 갖는 것을 특징 으로 한다.
표시 장치로는, 액정 표시 장치(LCD), 전계 발광 표시 장치(ELD) 및 전계 방출 표시 장치(FED) 등이 있고, 특히 액정 표시 장치(LCD)를 예시할 수 있다.
<실시예>
이어서, 본 발명을 실시예에 의해 더욱 상세히 설명하지만, 본 발명이 이들 예에 의해서 한정되는 것은 아니다.
실시예 1 내지 19 및 비교예 1 내지 2(배치식에 의한 유기 기판의 제조예 )
1. 유리의 제조
우선, 하기 표 1 및 표 2에 나타낸 실시예 1 내지 19 및 비교예 1 내지 2의 유리 조성이 되도록 통상의 공업용 유리 원료인 정제 규사, 산화붕소, 알루미나, 염기성 탄산마그네슘, 탄산칼슘, 질산스트론튬 및 질산바륨, 탄산칼륨, 탄산나트륨, 탄산리튬을 이용하여, 유리 원료 배치(이하, 배치라 함)를 각각 제조하였다. 또한, 비교예 2에서는 Cl 원료로서 염화암모늄, SO3 원료로서 석고 이수화물를 사용하였다.
조합한 배치 각각을 백금 도가니 중에서 각각 용융 및 청징하였다. 우선, 이 도가니를 1550 ℃로 설정한 전기로에서 2 시간 동안 유지시켜 원료를 조(粗) 용융시킨 후, 도가니를 1620 ℃로 설정한 전기로에 옮기고, 온도를 상승시킴으로써 유리 용융액을 청징하였다. 이 도가니를 화로밖으로 취출하고, 실온에서 방냉 고화하여 각 유리체를 얻고, 이들의 유리체를 도가니로부터 취출하여 서냉 조작을 실 시하였다. 서냉 조작은 이 유리체를 800 ℃로 설정한 별도의 전기로 중에서 30 분간 유지시킨 후, 그 전기로의 전원을 끄고, 실온까지 냉각시킴으로써 행하였다. 이 서냉 조작을 거친 유리체를 시료 유리로 하였다.
얻어진 각 시료 유리에서 밀도, 열팽창 계수, 유리 전이점 및 기포수를 측정한 결과를 표 1 및 표 2에 나타낸다. 또한, 열팽창 계수 α, 유리 전이점 Tg 및 기포수는 이하의 방법에 의해 측정한 것이다.
(열팽창 계수 α 및 유리 전이점 Tg의 측정)
상기 각 시료 유리에 대하여 통상의 유리 가공 기술을 통해 지름 5 mm, 길이 18 mm의 원주 형상의 유리 시험편을 각각 제조하고, 시차 열팽창계(리가꾸 가부시끼가이샤제 Thermoflex TMA8140형)를 이용하여 50 ℃ 내지 300 ℃ 온도에서의 열팽창 계수 α와 유리 전이점 Tg를 측정하였다.
(기포수의 계수(청징성의 평가))
상기 각 시료 유리를 20배의 광학 현미경으로 관찰하고, 잔존하는 기포의 수를 계수하였다. 단, 도가니 측면과 접촉하는 부분의 기포는 계수로부터 제외하였다.
상기 각 시료 유리는 도가니를 이용한 간이한 용융 처리에 의해 얻어진 것이기 때문에, 실제의 생산 라인에서 발생하는 기포의 상태와 비교하여 괴리하는 부분은 있지만, 청징성의 지표로는 충분히 이용할 수 있는 것이다.
2. 유리 기판의 제조
상기 각 시료 유리를 다운 드로잉법에 의해 두께 0.6 mm의 박판상으로 가공 하여 각 표시 장치용 유리 기판을 얻었다.
Figure 112008014031641-PAT00001
Figure 112008014031641-PAT00002
표 1 및 표 2로부터 실시예 1 내지 19에서 얻어진 유리 기판용 유리는 밀도가 2.37 g/㎤ 내지 2.47 g/㎤로 작고, 얻어지는 표시 장치용 유리 기판의 중량을 경량화할 수 있다는 것을 알 수 있다. 또한, 유리의 열팽창 계수 α도 32.4×10-7/℃ 내지 36.0×10-7/℃로 낮고, 유리 기판을 열 처리할 때에 파손 등이 발생하기 어렵기 때문에, 높은 수율로 표시 장치를 제조할 수 있다는 것을 알 수 있다. 또한, 기판용 유리 중에 As2O3, Sb2O3 및 PbO를 포함하지 않기 때문에, 환경 부하를 저감시킨 것임을 알 수 있다.
또한, 표 1 및 표 2로부터, 실시예 1 내지 19에서 얻어진 유리 기판용 유리는 Li2O, Na2O 및 K2O를 합계로 0.20 내지 1.40 ％ 함유하고, 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물로서, 산화주석(SnO2), 산화철(Fe2O3) 및 산화세륨(CeO2)으로부터 선택되는 1종 이상을 함유하며, 유리 중의 기포수는 0.7개/㎤ 내지 4.9개/㎤이다.
이에 대하여, 비교예 1에서 얻어진 유리는 Li2O, Na2O 및 K2O를 함유하지 않으며, 그 기포수는 7.9개/㎤이다. 특히 실시예 1 및 2에서 얻어진 유리는, 비교예 1에서 얻어진 유리와의 관계에서 K2O의 함유량 이외의 기본 조성이 거의 공통되지만, 그 기포수가 1.4개/㎤ 및 0.7개/㎤이기 때문에, 실시예 1 내지 2에서 얻어진 유리는 비교예 1에서 얻어진 유리보다도 청징성이 우수하다는 것을 알 수 있다.
또한, 비교예 2에서 얻어진 유리는 산화주석(SnO2) 0.30 ％와 산화철(Fe2O3) 0.05 ％를 함유하지만, Li2O, Na2O 및 K2O의 총량이 0.18 ％이고, 또한 염화물 이온(Cl)을 0.49 ％, SO3을 0.30 ％를 함유하며, 그 기포수는 6.3개/㎤이다. 실시예 1 내지 19에서 얻어진 유리와 비교예 2에서 얻어진 유리를 대비하면, 실시예 1 내지 19에서 얻어진 유리는, 그 기포수가 0.7개/㎤ 내지 4.9개/㎤이기 때문에, 비교예 2에서 얻어진 유리보다도 청징성이 우수하다는 것을 알 수 있다.
실시예 20 내지 실시예 22(연속식에 의한 유리 기판의 제조예 )
하기 표 3에 나타낸 조성이 되도록 제조한 유리 원료를 내화 벽돌제의 용융조와 백금제의 조정조를 구비한 연속 용융 장치를 이용하여, 1580 ℃에서 용융시키고, 1650 ℃에서 청징시키고, 1500 ℃에서 교반시킨 후에, 다운 드로잉법에 의해 두께 0.6 mm의 박판상으로 가공하여, 각 표시 장치용 유리 기판을 얻었다. 원료의 제조시에는 황분, 염소분이 적은 정제 완료된 공업 원료를 이용하고, 탄산칼슘의 대체물로서 실시예 21에서는 석고 이수화물, 실시예 22에서는 염화칼슘을 첨가함으로써 SO3량, Cl량을 조정하였다. 제조한 유리 기판을 불산으로 용해시키고, SO3과 Cl을 그 밖의 성분으로부터 화학적으로 분리하여, SO3 및 Cl의 정량을 행하였다.
상기 각 유리에서 실시예 1 내지 실시예 19와 마찬가지의 방법으로 기포수를 측정한 결과를 표 3에 나타낸다.
Figure 112008014031641-PAT00003
표 3으로부터, 실시예 20에서 얻어진 유리 기판용 유리는, 그 기포수가 24×10-6개/㎤이며, 제7 세대(1870×2200 mm) 이후의 대형 기판에 충분히 적용 가능한 높은 무기포 품질을 달성하였다. 또한, 실시예 21 및 실시예 22에서 얻어진 유리 기판을 구성하는 유리는 SO3을 0.010 ％ 포함하거나(실시예 21), Cl을 0.05 ％ 포함하고(실시예 22), 그 기포수는 720×10-6개/㎤ 또는 120×10-6개/㎤이어서, 제6 세대(1500×1850 mm) 이전의 기판으로서 실용적으로 사용되기에 충분하였다.
상기 실시예 20에서 얻어진 유리 기판을 이용하여 실제로 액정 표시 장치 모듈을 제조하여 시험을 행한 바, 종래의 무알칼리 유리를 이용한 모듈과 비교하여 어떠한 문제를 일으키지 않고, 본 발명의 유리 기판이 종래의 무알칼리 유리의 대체물로서 이용 가능하다는 것이 확인되었다.
<산업상의 이용 가능성>
본 발명의 표시 장치용 유리 기판은 경량이며 환경 부하를 저감시키면서도 높은 청징성을 갖는 것이기 때문에, 예를 들면 TFT-LCD 등의 표시 장치에 바람직하게 이용될 수 있다.

Claims (14)

  1. SiO2 50 내지 70 질량%,
    B2O3 5 내지 18 질량%,
    Al2O3 10 내지 25 질량%,
    MgO 0 내지 10 질량%,
    CaO 0 내지 20 질량%,
    SrO 0 내지 20 질량%,
    BaO 0 내지 10 질량%,
    RO 5 내지 20 질량%(단 R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임), 및
    R'2O 0.20 질량% 초과 2.0 질량% 이하(단 R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)
    를 포함하며,
    용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물을 0.05 내지 1.5 질량% 포함하고,
    As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 유리로 이루어지는 표시 장치용 유리 기판.
  2. 제1항에 있어서, 유리는
    SiO2 55 내지 65 질량%,
    B2O3 10 내지 14 질량%,
    Al2O3 15 내지 19 질량%,
    MgO 1 내지 3 질량%,
    CaO 4 내지 7 질량%,
    SrO 1 내지 4 질량%,
    BaO 0 내지 2 질량%,
    RO 5 내지 16 질량%(단 R은 Mg, Ca, Sr 및 Ba로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임), 및
    R'2O 0.20 질량% 초과 2.0 질량% 이하(단 R'는 Li, Na 및 K로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상임)
    를 포함하며,
    용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물을 0.1 내지 1.5 질량% 포함하고,
    As2O3, Sb2O3 및 PbO를 실질적으로 포함하지 않는 것인 표시 장치용 유리 기판.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, R'2O의 함유량이 0.20 질량% 초과 0.5 질량% 이하인 표시 장치용 유리 기판.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 유리는 R'2O로서 K2O를 포함하고, 실질적으로 Li2O 및 Na2O를 포함하지 않는 것인 표시 장치용 유리 기판.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 유리는 용융 유리 중에서 원자가 수가 변동하는 금속의 산화물로서 산화주석, 산화철 및 산화세륨으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 것인 표시 장치용 유리 기판.
  6. 제5항에 있어서, 유리 중의 산화주석의 함유량이 0.01 내지 0.5 %의 범위 내에 있는 표시 장치용 유리 기판.
  7. 제5항 또는 제6항에 있어서, 유리 중의 산화철의 함유량이 0.05 내지 0.2 %의 범위 내에 있는 표시 장치용 유리 기판.
  8. 제5항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 유리 중의 산화세륨의 함유량이 0 내지 1.2 %의 범위 내에 있는 표시 장치용 유리 기판.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 유리 중에서의 황 산화물의 함유량이 SO3 환산으로 0 질량％ 이상 0.010 질량％ 미만으로 제한되어 있는 표시 장치용 유리 기판.
  10. 제1항 내지 제9항에 중 어느 한 항에 있어서, 유리 중에서의 할로겐화물 이온의 총 함유량이 0 질량％ 이상 0.05 질량％ 미만으로 제한되어 있는 표시 장치용 유리 기판.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 유리의 밀도가 2.49 g/㎤ 이하인 표시 장치용 유리 기판.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 유리의 50 ℃ 내지 300 ℃ 온도에서의 선 열팽창 계수가 28×10-7 내지 39×10-7/℃인 표시 장치용 유리 기판.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 기재된 표시 장치용 유리 기판을 갖는 표시 장치.
  14. 제13항에 있어서, 표시 장치가 액정 표시 장치인 표시 장치.
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