KR20070042464A - 부극, 그의 제조 방법 및 전지 - Google Patents

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게니찌 가와세
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소니 가부시끼 가이샤
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Abstract

본 발명은 활성 물질층과 부극 리드의 밀착성을 높여, 전기 저항의 상승을 억제할 수 있는 부극, 그의 제조 방법 및 그것을 구비한 전지를 제공한다.
집전체 (12A)에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층 (12B)가 설치되어 있으며, 활성 물질층 (12B)에는 부극 리드 (12C)가 접합되어 있다. 부극 리드 (12C)의 활성 물질층 (12B)와의 접합 영역 (12D)의 적어도 일부는, 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성되어 있다. 이에 따라, 부극 리드 (12C)를 활성 물질층 (12B)에 접합하여도 전기 저항의 상승이 억제된다. 부극 리드 (12C)는, 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성될 수도 있으며, 기재의 표면에 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 피복층이 설치될 수도 있다. 또한, 부극 리드 (12C)를 니켈 등에 의해 구성하고, 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드 (12C)와 활성 물질층 (12B)를 접합할 수도 있다.
활성 물질층, 부극 리드, 이차 전지, 집전체, 구리

Description

부극, 그의 제조 방법 및 전지{ANODE, METHOD OF MANUFACTURING IT, AND BATTERY}
[도 1] 본 발명의 제1 실시의 형태에 따른 이차 전지의 구성을 나타내는 단면도이다.
[도 2] 도 1에 도시한 이차 전지의 II-II선에 따른 구조를 나타내는 단면도이다.
[도 3] 도 1에 도시한 부극 리드의 구성을 부극 리드의 길이 방향에 따라 나타내는 단면도이다.
[도 4] 도 1에 도시한 부극 리드의 다른 구성을 부극 리드의 길이 방향에 따라 나타내는 단면도이다.
[도 5] 본 발명의 제2 실시의 형태에 따른 이차 전지의 부극 리드의 구성을 부극 리드의 길이 방향에 따라 나타내는 단면도이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 간단한 설명>
10…전극 권회체, 11…정극, 11A, 12A…집전체, 11B, 12B…활성 물질층, 11C…정극 리드, 12…부극, 12C…부극 리드, 12D…접합 영역, 12E…기재, 12F…피복층, 13…세퍼레이터, 14…전해질층, 15…보호 테이프, 21…외장 부재, 22…밀착 필름, 31…접합재
[특허 문헌 1] 일본 특허 공개 제2003-162999호 공보
본 발명은 규소(Si)를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 부극, 그의 제조 방법 및 그것을 구비한 전지에 관한 것이며, 특히 활성 물질층을 기상법에 의해 형성하는 경우 바람직한 부극, 그의 제조 방법 및 그것을 구비한 전지에 관한 것이다.
최근, 모바일 기기의 고성능화 및 다기능화에 따라, 이들의 전원인 이차 전지의 고용량화가 요구되고 있다. 이 요구에 대응하는 이차 전지로서는 리튬 이온 이차 전지가 있지만, 현재 실용화되고 있는 것은 부극에 흑연을 사용하고 있기 때문에, 전지 용량이 포화 상태에 있으며, 대폭적인 고용량화는 어렵다. 따라서, 부극에 규소 등을 사용하는 것이 검토되고 있으며, 최근에는 기상법 등에 의해 집전체에 활성 물질층을 형성하는 것도 보고되어 있다. 규소 등은 충방전에 따른 팽창 수축이 크기 때문에, 미분화에 의한 사이클 특성의 저하가 문제되고 있지만, 기상법 등에 따르면 미세화를 억제할 수 있음과 동시에, 집전체와 활성 물질층을 일체화할 수 있기 때문에 부극에서의 전자 전도성이 매우 양호해지며, 용량적으로도 사이클 수명적으로도 고성능화가 기대되고 있다.
일반적으로 전지에서는, 전지 내의 전기 화학 반응에 의해 발생한 전자를 집 전체 및 리드를 통해 외부로 취출할 필요가 있다. 종래에는 용접성을 양호하게 하기 위해, 집전체의 일부에 활성 물질층을 형성하지 않은 노출 부분을 남기고, 그의 노출 부분에 부극 리드를 초음파 용접 등에 의해 부착하도록 하고 있다. 기상법에 의해 부극의 활성 물질층을 형성하는 경우에 대해서는, 예를 들면 셔터 또는 마스크 등을 사용하여 집전체에 소정의 패턴으로 활성 물질층을 형성하는 것이 제안되어 있다(예를 들면, 특허 문헌 1 참조).
그러나, 셔터 기구에 의한 패턴 성막은 장치 구성의 복잡화를 초래하기 때문에, 생산성 저하의 원인이 되고 있다. 또한, 마스크 등을 사용하는 경우에도, 다량의 재료를 성막할 때에는 마스크에 다량의 부착물이 생기기 때문에, 전지 전극 제조에 있어서 실용적이라고는 할 수 없었다.
한편, 기상법에 의해 집전체의 전체면에 활성 물질층을 형성하고, 활성 물질층에 니켈(Ni)로 이루어지는 부극 리드를 용접한 경우, 활성 물질층과 부극 리드의 밀착성이 저하되거나, 전기 저항이 상승된다. 그 때문에, 전지 전압의 저하 또는 변동, 전지 용량의 저하 또는 변동, 사이클 특성의 열화 등의 문제점이 발생하고 있다.
본 발명은 이러한 문제점에 감안하여 이루어진 것이며, 그의 목적은 활성 물질층과 부극 리드의 밀착성을 높여, 전기 저항의 상승을 억제할 수 있는 부극, 그의 제조 방법 및 그것을 구비한 전지를 제공하는 것에 있다.
본 발명에 따른 제1 부극은, 집전체에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 것이며, 활성 물질층에는 부극 리드가 접합되어 있고, 이 부극 리드는 활성 물질층과의 접합 영역의 적어도 일부가 구리(Cu) 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성되어 있는 것이다.
본 발명에 따른 제2 부극은, 집전체에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 것이며, 활성 물질층에는 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해 부극 리드가 접합되어 있는 것이다.
본 발명에 따른 제1 부극의 제조 방법은, 집전체에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 부극을 제조하는 것이며, 활성 물질층에 대하여, 활성 물질층과의 접합 영역의 적어도 일부가 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 부극 리드를 접합하는 공정을 포함하도록 한 것이다.
본 발명에 따른 제2 부극의 제조 방법은, 집전체에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 부극을 제조하는 것이며, 활성 물질층에 대하여, 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드를 접합하는 공정을 포함하도록 한 것이다.
본 발명에 따른 제1 전지는, 정극 및 부극과 함께 전해질을 구비한 것이며, 부극은 집전체에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치되어 있고, 활성 물질층에는 부극 리드가 접합되어 있으며, 이 부극 리드는 활성 물질층과의 접합 영역의 적어도 일부가 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성되어 있는 것이다.
본 발명에 따른 제2 전지는, 정극 및 부극과 함께 전해질을 구비한 것이며, 부극은 집전체에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치되어 있고, 활성 물질층에는 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드가 접합되어 있는 것이다.
<발명을 실시하기 위한 최선의 형태>
이하, 본 발명의 실시의 형태에 대하여, 도면을 참조하여 상세히 설명한다.
(제1 실시의 형태)
도 1은 본 발명의 제1 실시의 형태에 따른 이차 전지의 구성을 나타내는 것이며, 도 2는 도 1에 도시한 전극 권회체의 II-II선에 따른 단면 구조를 나타내는 것이다. 이 이차 전지는, 예를 들면 리튬 이온 이차 전지이고, 편평상의 전극 권회체 (10)을 필름상의 외장 부재 (21)의 내부에 수용한 구성을 갖고 있다.
전극 권회체 (10)은, 정극 (11)과 부극 (12)를 세퍼레이터 (13) 및 전해질층 (14)를 통해 적층하여 권회한 것이며, 최외주부는 보호 테이프 (15)에 의해 보호되어 있다.
정극 (11)은 집전체 (11A)에 활성 물질층 (11B)가 설치된 구성을 갖고 있다. 집전체 (11A)는, 예를 들면 알루미늄, 니켈 또는 스테인레스 등에 의해 구성되어 있다.
활성 물질층 (11B)는, 예를 들면 정극 활성 물질로서 리튬(Li)을 흡장 및 방출하는 것이 가능한 정극 재료 중 어느 1종 또는 2종 이상을 포함하고 있으며, 필요에 따라 탄소 재료 등의 도전재 및 폴리불화비닐리덴 등의 결합제를 포함할 수도 있다. 리튬을 흡장 및 방출하는 것이 가능한 정극 재료로서는, 예를 들면 화학식 LixMIO2로 표시되는 리튬 함유 금속 복합 산화물이 바람직하다. 리튬 함유 금속 복합 산화물은 고전압을 발생 가능함과 동시에 고밀도이기 때문에, 이차 전지의 고용량화를 한층 더 도모할 수 있다. 또한, MI는 1 종류 이상의 전이 금속이며, 예를 들면 코발트 및 니켈 중 어느 하나 이상이 바람직하다. x는 전지의 충방전 상태에 따라 상이하며, 통상적으로 0.05≤x≤1.10의 범위 내의 값이다. 이러한 리튬 함유 금속 복합 산화물의 구체예로서는, LiCoO2 또는 LiNiO2 등을 들 수 있다.
정극 (11)에는, 권회 중심측의 단부에 정극 리드 (11C)가 장착되어 있다. 정극 리드 (11C)는, 예를 들면 알루미늄(Al)에 의해 구성되어 있으며, 외장 부재 (21)의 내부로부터 외부를 향해 도출되어 있다.
부극 (12)는 집전체 (12A)에 규소를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층 (12B)가 설치된 구성을 갖고 있다. 규소는 리튬을 흡장 및 방출하는 능력이 크고, 높은 에너지 밀도를 얻을 수 있기 때문이다. 규소는 단체로 포함될 수도 있고, 합금으로 포함될 수도 있으며, 화합물로 포함될 수도 있다. 이 부극 (12)는 활성 물질층 (12B)의 측이 정극 (11)의 활성 물질층 (11B)와 대향하도록 배치되어 있다.
집전체 (12A)는, 리튬과 금속간 화합물을 형성하지 않는 금속 원소를 포함하는 금속 재료에 의해 구성되어 있는 것이 바람직하다. 리튬과 금속간 화합물을 형성하면, 충방전에 따라 팽창 및 수축되고, 구조 파괴가 발생하여 집전성이 저하될 뿐만 아니라, 활성 물질층 (12B)를 지지하는 능력이 적어지기 때문이다. 또한, 본 명세서에서 금속 재료에는, 금속 원소의 단체 뿐만 아니라, 2종 이상의 금속 원소 또는 1종 이상의 금속 원소와 1종 이상의 반금속 원소를 포함하는 합금도 포함된다. 리튬과 금속간 화합물을 형성하지 않는 금속 원소로서는, 예를 들면 구리, 니켈(Ni), 티탄(Ti), 철(Fe) 또는 크롬(Cr)을 들 수 있다.
또한, 집전체 (12A)는 활성 물질층 (12B)와 합금화하는 것이 가능한 금속 원소를 포함하는 것이 보다 바람직한 경우도 있다. 합금화에 의해 집전체 (12A)와 활성 물질층 (12B)의 밀착성을 보다 향상시킬 수 있기 때문이다. 리튬과 금속간 화합물을 형성하지 않고, 활성 물질층 (12B)와 합금화하는 금속 원소, 즉 규소와 합금화하는 금속 원소로서는 구리, 니켈 또는 철을 들 수 있다.
집전체 (12A)는 단층으로 구성할 수도 있지만, 복수층으로 구성할 수도 있다. 이 경우, 활성 물질층 (12B)와 접하는 층을 활성 물질층 (12B)와 합금화되기 쉬운 금속 재료에 의해 구성하고, 다른 층을 다른 금속 재료에 의해 구성하도록 할 수도 있다.
또한, 집전체 (12A)는 표면이 조면화되어 있는 것이 바람직하다.
활성 물질층 (12B)는, 예를 들면 기상법에 의해 형성된 것이 바람직하다. 충방전에 따른 활성 물질층 (12B)의 팽창ㆍ수축에 의한 파괴를 억제할 수 있음과 동시에, 집전체 (12A)와 활성 물질층 (12B)를 일체화할 수 있으며, 활성 물질층 (12B)에서의 전자 전도성을 향상시킬 수 있기 때문이다.
활성 물질층 (12B)는, 집전체 (12A)와의 계면의 적어도 일부에서 집전체 (12A)와 합금화되는 것이 바람직하다. 구체적으로는, 계면에서 집전체 (12A)의 구 성 원소가 활성 물질층 (12B)에, 또는 활성 물질층 (12B)의 구성 원소가 집전체 (12A)에, 또는 이들이 서로 확산되는 것이 바람직하다. 이는 밀착성을 향상시킬 수 있으며, 활성 물질층 (12B)가 팽창 수축에 의해 집전체 (12A)로부터 탈락하는 것을 억제할 수 있기 때문이다. 또한, 본 출원에서는 상술한 원소의 확산도 합금화의 한 형태에 포함시킨다.
부극 (12)에는, 예를 들면 권회 중심측의 단부에 부극 리드 (12C)가 설치되어 있다. 부극 리드 (12C)는, 외장 부재 (21)의 내부로부터 외부를 향해 예를 들면 정극 리드 (11C)와 동일한 방향으로 도출되어 있다.
부극 리드 (12C)는 활성 물질층 (12B)에 접합되어 있으며, 활성 물질층 (12B)와의 접합 영역 (12D)의 적어도 일부가 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성되어 있다. 이에 따라, 이 부극 (12)에서는 부극 리드 (12C)와 활성 물질층 (12B)의 밀착성을 높여, 전기 저항의 상승을 억제할 수 있게 된다. 부극 리드 (12C)는, 활성 물질층 (12B)와 계면의 일부에서 합금화되는 것이 바람직하다. 밀착성을 보다 향상시킬 수 있기 때문이다.
부극 리드 (12C)는 예를 들면 도 3에 도시한 바와 같이, 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성할 수도 있고, 예를 들면 도 4에 도시한 바와 같이, 기재 (12E)에 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 피복층 (12F)가 설치될 수도 있다. 기재 (12E)의 구성 재료로서는 니켈, 니켈을 포함하는 합금, 철 또는 철을 포함하는 합금을 들 수 있다. 또한, 피복층 (12F)는 기재 (12E)의 표면 전체에 설치될 필요는 없으며, 접합 영역 (12D)의 적어도 일부에 설치되는 것이 바 람직하다.
도 2에 도시한 세퍼레이터 (13)은 정극 (11)과 부극 (12)를 격리시켜, 양극의 접촉에 의한 전류의 단락을 방지하면서 리튬 이온을 통과시키는 것이다. 이 세퍼레이터 (13)은 예를 들면, 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌에 의해 구성되어 있다.
도 2에 도시한 전해질층 (14)는, 고분자 화합물로 이루어지는 유지체에 전해액을 유지시킨 소위 겔상의 전해질에 의해 구성되어 있다. 겔상의 전해질은 높은 이온 전도율을 얻을 수 있음과 동시에, 전지의 누액을 방지할 수 있기 때문에 바람직하다. 고분자 재료로서는, 예를 들면 폴리불화비닐리덴을 들 수 있다.
전해액은 예를 들면, 용매와 이 용매에 용해된 전해질염을 포함하며, 필요에 따라 첨가제를 포함할 수도 있다. 용매로서는, 예를 들면 탄산에틸렌, 탄산프로필렌, 탄산디메틸, 탄산디에틸 또는 탄산에틸메틸 등의 비수용매를 들 수 있다. 용매는 어느 1종을 단독으로 사용할 수도 있지만, 2종 이상을 혼합하여 사용할 수도 있다.
전해질염으로서는 예를 들면, LiPF6, LiCF3SO3 또는 LiClO4 등의 리튬염을 들 수 있다. 전해질염은 이들 중 어느 1종을 단독으로 사용할 수도 있지만, 2종 이상을 혼합하여 사용할 수도 있다.
도 1에 도시한 외장 부재 (21)은, 예를 들면 나일론 필름, 알루미늄박 및 폴리에틸렌 필름을 이 순서대로 접합시킨 구형상의 알루미늄 라미네이트 필름에 의해 구성되어 있다. 외장 부재 (21)은, 예를 들면 폴리에틸렌 필름측과 전극 권회체 (10)이 대향하도록 배치되어 있으며, 각 외연부가 융착 또는 접착제에 의해 서로 밀착되어 있다.
외장 부재 (21)과 정극 리드 (11C) 및 부극 리드 (12C)의 사이에는, 정극 리드 (11C) 및 부극 리드 (12C)와, 외장 부재 (21)의 내측의 밀착성을 향상시켜, 외부 공기의 침입을 방지하기 위한 밀착 필름 (22)가 삽입되어 있다. 밀착 필름 (22)는 정극 리드 (11C) 및 부극 리드 (12C)에 대하여 밀착성을 갖는 재료, 예를 들면 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 변성 폴리에틸렌 또는 변성 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀 수지에 의해 구성되어 있다.
또한, 외장 부재 (21)은 상술한 알루미늄 라미네이트 필름 대신에, 다른 구조를 갖는 라미네이트 필름, 폴리프로필렌 등의 고분자 필름 또는 금속 필름에 의해 구성할 수도 있다.
이 이차 전지는 예를 들면, 다음과 같이 하여 제조할 수 있다.
우선, 예를 들면 정극 활성 물질, 도전재 및 결합제를 혼합하여 정극합제를 제조하며, 이 정극합제를 N-메틸-2-피롤리돈 등의 분산매에 분산시켜 정극합제 슬러리를 제조한다. 이어서, 이 정극합제 슬러리를 집전체 (11A)에 도포하여 건조시킨 후, 압축 성형하여 활성 물질층 (11B)를 형성한다. 이어서, 집전체 (11A)에 정극 리드 (11C)를, 예를 들면 초음파 용접에 의해 접합하여 정극 (11)을 형성한다.
또한, 집전체 (12A)에 기상법에 의해 활성 물질층 (12B)를 성막한다. 기상법으로서는, 예를 들면 물리 퇴적법 또는 화학 퇴적법을 들 수 있으며, 구체적으로는 진공 증착법, 스퍼터법, 이온 플레이팅법, 레이저 어블레이션법, CVD(Chemical Vapor Deposition; 화학 기상 성장)법 또는 용사법 등을 들 수 있다.
또한, 활성 물질층 (12B)의 성막시에 활성 물질층 (12B)와 집전체 (12A)의 합금화가 동시에 발생하는 경우도 있지만, 활성 물질층 (12B)를 성막한 후, 진공 분위기하에 또는 비산화성 분위기하에 열 처리를 행하여 합금화할 수도 있다.
이어서, 활성 물질층 (12B)에 부극 리드 (12C)를 접합하여 부극 (12)를 형성한다. 부극 리드 (12C)의 접합은 예를 들면 저항 용접에 의해 행하는 것이 바람직하다. 밀착성을 보다 높일 수 있기 때문이다.
그 후, 집전체 (11A) 및 (12A) 위의 활성 물질층 (11B) 및 (12B)의 표면 각각에, 유지체에 전해액을 유지시킨 전해질층 (14)를 형성한다.
전해질층 (14)를 형성한 후, 정극 (11)과 부극 (12)를 세퍼레이터 (13)을 통해 적층하여 권회하고, 최외주부에 보호 테이프 (15)를 접착하여 전극 권회체 (10)을 형성한다. 이어서, 예를 들면 외장 부재 (21) 사이에 전극 권회체 (10)을 끼우고, 외장 부재 (21)의 외연부끼리를 열 융착 등에 의해 밀착시켜 봉입한다. 이때, 정극 리드 (11C) 및 부극 리드 (12C)와 외장 부재 (21) 사이에는 밀착 필름 (22)를 삽입한다. 이에 따라, 도 1 및 도 2에 도시한 이차 전지가 완성된다.
또한, 이 이차 전지는 다음과 같이 하여 제조할 수도 있다. 우선, 집전체 (11A) 및 (12A)에 활성 물질층 (11B) 및 (12B)를 각각 형성하고, 정극 리드 (11C) 및 부극 리드 (12C)를 각각 부착하여 정극 (11) 및 부극 (12)를 형성한다. 이어서, 정극 (11) 및 부극 (12)를 세퍼레이터 (13)을 통해 적층하여 권회하고, 최외주부에 보호 테이프 (15)를 접착하여, 전극 권회체 (10)의 전구체인 권회체를 형성한 다. 이어서, 이 권회체를 외장 부재 (21) 사이에 끼우고, 한 변을 제외한 외주연부를 열 융착하여 주머니상으로 한 후, 전해액, 고분자 화합물의 원료인 단량체, 중합 개시제 및 필요에 따라 중합 금지제 등의 다른 재료를 포함하는 전해질용 조성물을 외장 부재 (21)의 내부에 주입한다. 이어서, 외장 부재 (21)의 개구부를 진공 분위기하에 열 융착하여 밀봉하고, 열을 가하여 단량체를 중합시켜 고분자 화합물로 함으로써 겔상의 전해질층 (14)를 형성한다. 이에 따라, 도 1 및 도 2에 도시한 이차 전지가 완성된다.
이 이차 전지는 충전을 행하면, 예를 들면 정극 (11)로부터 리튬 이온이 방출되어, 전해액을 통해 부극 (12)에 흡장된다. 방전을 행하면, 예를 들면 부극 (12)로부터 리튬 이온이 방출되어, 전해액을 통해 정극 (11)에 흡장된다. 여기서, 부극 리드 (12C)의 활성 물질층 (12B)와의 접합 영역 (12D)의 적어도 일부가 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성되어 있기 때문에, 활성 물질층 (12B)와 부극 리드 (12C)의 밀착성이 높다. 따라서, 전기 저항의 상승이 억제된다.
이와 같이 본 실시의 형태에서는, 부극 리드 (12C)의 활성 물질층 (12B)와의 접합 영역 (12D)의 적어도 일부를 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성하도록 했기 때문에, 활성 물질층 (12B)와 부극 리드 (12C)의 밀착성을 높일 수 있으며, 부극 리드 (12C)를 활성 물질층 (12B)에 접합하여도 전기 저항의 상승을 억제할 수 있다. 따라서, 전지 전압의 저하나 변동, 또는 전지 용량의 저하나 변동을 감소시켜, 사이클 특성의 열화를 억제할 수 있다. 또한, 부극 리드 (12C)의 접합성을 향상시켜, 전지의 신뢰성을 높일 수 있다.
또한, 집전체 (12A)에 활성 물질층 (12B)를 패턴 형성하는 것이 불필요해지기 때문에, 다양한 사양의 전지에 대응할 수 있음과 동시에, 장치 구성의 복잡화를 회피하여 제조 비용 감소 및 생산성 향상을 도모할 수 있다.
특히, 부극 리드 (12C)를 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성하면, 전기 저항을 보다 감소시킬 수 있기 때문에, 보다 높은 효과를 얻을 수 있다.
(제2 실시의 형태)
도 5는, 본 발명의 제2 실시의 형태에 따른 이차 전지의 부극 리드의 구성을 그의 길이 방향에 따라 나타낸 것이다. 이 이차 전지는, 활성 물질층 (12B)에 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재 (31)을 통해, 부극 리드 (12C)가 접합되어 있는 것을 제외하고는, 상기 제1 실시의 형태에서 설명한 이차 전지와 동일한 구성을 갖고 있다. 따라서, 대응하는 구성 요소에는 동일한 부호를 붙여 설명한다.
접합재 (31)은 활성 물질층 (12B)와 적어도 일부에서 합금화되는 것이 바람직하다. 밀착성을 보다 향상시킬 수 있기 때문이다. 또한, 접합재 (31)은 부극 리드 (12C)와 적어도 일부에서 합금화될 수도 있다.
부극 리드 (12C)는, 예를 들면 니켈, 니켈을 포함하는 합금, 철 또는 철을 포함하는 합금에 의해 구성되어 있다.
이 이차 전지는, 활성 물질층 (12B)에 대하여 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재 (31)을 통해, 부극 리드 (12C)를 접합하는 것을 제외하고는 상기 제1 실시의 형태와 동일하게 하여 제조할 수 있다. 또한, 마찬가지로 작용하여 동일한 효과를 얻을 수 있다.
<실시예>
또한, 본 발명은 구체적인 실시예에 대하여 도면을 참조하여 상세히 설명한다.
(실시예 1)
우선, 두께가 18 ㎛이고 표면 조도가 Rz=2 ㎛ 정도인 동박으로 이루어지는 집전체 (12A)를 준비하고, 이 집전체 (12A) 위에 전자선 가열 방식을 이용한 진공 증착법(전자빔 증착법)에 의해, 두께 5 ㎛ 내지 6 ㎛의 규소로 이루어지는 활성 물질층 (12B)를 형성하였다. 이때, 전자빔 증착의 조건으로서는, 원재료로서 결정 실리콘 잉곳(ingot), 증착원으로서 전자빔을 사용하여, 1×10-2 Pa 이하의 분위기로 성막을 행하였다. 성막 속도는 50 ㎚/초로 하였다.
이어서, 도 3에 도시한 바와 같은 두께 75 ㎛의 구리로 이루어지는 부극 리드 (12C)를 준비하고, 이 부극 리드 (12C)를 활성 물질층 (12B)에 접합하였다. 접합은, 2점 스폿식 저항 용접에 의해 5점(10 스폿) 행하였다.
또한, 정극 활성 물질인 평균 입경 5 ㎛의 코발트산리튬(LiCoO2) 분말 92 질량부, 도전재인 카본 블랙 3 질량부 및 결합제인 폴리불화비닐리덴 5 질량부를 혼합하고, 이것을 분산매인 N-메틸-2-피롤리돈에 투입하여 슬러리로 하였다. 이어서, 이것을 두께 15 ㎛의 알루미늄박으로 이루어지는 집전체 (11A)에 도포하여 건조시킨 후, 가압하여 활성 물질층 (11B)를 형성하였다. 이어서, 집전체 (11A)에 정극 리드 (11C)를 접합하여 정극 (11)을 형성하였다.
그 후, 탄산에틸렌 37.5 질량％, 탄산프로필렌 37.5 질량％, 탄산비닐렌 10 질량％ 및 LiPF6 15 질량％를 혼합하여 전해액을 조정하고, 이 전해액 30 질량％, 중량 평균 분자량 60만의 블록 공중합체인 폴리불화비닐리덴 10 질량％ 및 탄산디메틸 60 질량％를 혼합한 전구 용액을 활성 물질층 (11B) 및 (12B)에 각각 도포하며, 상온에서 8 시간 동안 방치하여 탄산디메틸을 휘발시킴으로써 전해질층 (14)를 형성하였다.
전해질층 (14)를 형성한 후, 정극 (11)과 부극 (12)를 세퍼레이터 (13)을 개재시켜 적층하고 권회하여, 전극 권회체 (10)을 형성하였다. 이때, 전지 설계 용량은 800 mAh가 되도록 하였다. 이 전극 권회체 (10)을 알루미늄 라미네이트 필름으로 이루어지는 외장 부재 (21)에 봉입하였다. 이에 따라 실시예 1의 이차 전지를 얻었다.
비교예 1로서 니켈로 이루어지는 부극 리드를 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 하여 이차 전지를 제조하였다.
(실시예 2)
활성 물질층 (12B)에, 도 5에 도시한 바와 같은 접합재 (31)을 통해 부극 리드 (12C)를 접합한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 하여 이차 전지를 제조하였다. 이때, 부극 리드 (12C)로서는, 두께 75 ㎛의 니켈로 이루어지는 것을 사용하였으며, 접합재 (31)로서는 두께 12 ㎛의 동박으로 이루어지는 것을 사용하였 다.
(실시예 3)
부극 리드 (12C)로서, 도 4에 도시한 바와 같은 두께 75 ㎛의 니켈로 이루어지는 기재 (12E)에, 클래딩 처리에 의해 두께 20 ㎛의 구리로 이루어지는 피복층 (12F)를 형성한 것을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 하여 이차 전지를 제조하였다.
(실시예 4)
부극 리드 (12C)로서, 도 4에 도시한 바와 같은 두께 75 ㎛의 니켈로 이루어지는 기재 (12E)에, 도금 처리에 의해 두께 15 ㎛의 구리로 이루어지는 피복층 (12F)를 형성한 것을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 하여 이차 전지를 제조하였다.
얻어진 실시예 1 내지 4 및 비교예 1의 이차 전지에 대하여, 25 ℃의 조건하에 충방전 시험을 행하고, 평균 전지 용량 및 전지 용량 표준 편차를 조사하였다. 실시예 1 내지 4 및 비교예 1은 각각 N수 5에서 평가를 행하였다. 또한, 평균 전지 용량은 각 전지에 대하여, 하기의 충방전 조건에 의해 2 사이클 충방전을 행하고, 2 사이클째의 방전 용량을 전지 용량으로서 그의 평균을 산출한 것이다. 얻어진 결과를 표 1에 나타낸다.
Figure 112006074643352-PAT00001
충방전 조건은 이하와 같다. 1 사이클째에서 충전은, 0.1 C의 정전류 레이트로 전지 전압이 4.2 V가 될 때까지 행한 후, 4.2 V의 정전압으로 전류 레이트가 0.05 C가 될 때까지 행하며, 방전은 0.1 C의 정전류 레이트로 전지 전압이 2.5 V가 될 때까지 행하였다. 2 사이클째에서 충전은 0.2 C의 정전류 레이트로 전지 전압이 4.2 V가 될 때까지 행한 후, 4.2 V의 정전압으로 전류 레이트가 0.05 C가 될 때까지 행하며, 방전은 0.2 C의 정전류 레이트로 전지 전압이 2.5 V가 될 때까지 행하였다. 또한, 충전을 행할 때에는, 부극 (12)의 용량의 이용률이 90 ％가 되도록 하여, 부극 (12)에 금속 리튬이 석출되지 않도록 하였다. 또한, 1 C는 전지 용량을 1 시간 동안 완전히 방전시킨 전류값이다.
표 1에 나타낸 바와 같이 실시예 1 내지 4에서는, 평균 전지 용량 및 전지 용량 표준 편차 모두 비교예 1에 비해 양호한 결과가 얻어졌다. 또한, 비교예 1에서는, 부극 리드와 활성 물질층 또는 집전체의 물리적 접합성이 악화되었으며, 부극 리드도 박리되기 쉬웠다. 이것은 실시예 1 내지 4에서는 부극 리드 (12C)의 접합성이 양호하였고, 용접 부위에서의 저항이 작아졌으며, 저항 변동도 감소된데 비해, 비교예 1에서는 용접 부위의 저항이 증대되었고, 저항 변동도 커졌기 때문이라고 생각된다.
즉, 실시예 1, 3, 4와 같이, 부극 리드 (12C)의 활성 물질층 (12B)와의 접합 영역 (12D)를 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성하도록 하거나, 실시예 2와 같이 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재 (31)을 통해 부극 리드 (12C)를 접합하도록 하면, 활성 물질층 (12B)와 부극 리드 (12C)의 밀착성을 높여, 전기 저항의 상승을 억제할 수 있으며, 전지 전압의 저하 또는 변동을 감소시킬 수 있다는 것을 알 수 있었다.
이상, 실시의 형태 및 실시예를 들어 본 발명을 설명하였지만, 본 발명은 상기 실시의 형태 및 실시예로 한정되지 않으며, 다양한 변형이 가능하다. 예를 들면, 상기 실시의 형태 및 실시예에서는, 접합 영역 (12D)의 전체에 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 피복층 (12F)를 형성한 경우에 대하여 설명하였지만, 피복층 (12F)는 접합 영역 (12D)의 적어도 일부, 예를 들면 용접점에만 형성하도록 할 수도 있다. 접합재 (31)에 대해서도 마찬가지이다.
또한, 예를 들면 상기 실시의 형태 및 실시예에서는, 소위 겔상의 전해질을 사용하는 경우에 대하여 설명하였지만, 다른 전해질을 사용하도록 할 수도 있다. 다른 전해질로서는, 액상의 전해질인 전해액, 이온 전도성을 갖는 고체 전해질, 고체 전해질과 전해액을 혼합한 것, 또는 고체 전해질과 겔상의 전해질을 혼합한 것을 들 수 있다.
또한, 고체 전해질로는, 예를 들면 이온 전도성을 갖는 고분자 화합물에 전해질염을 분산시킨 고분자 고체 전해질, 또는 이온 전도성 유리 또는 이온성 결정 등으로 이루어지는 무기 고체 전해질을 사용할 수 있다. 고분자 고체 전해질의 고분자 화합물로서는, 예를 들면 폴리에틸렌옥시드 또는 폴리에틸렌옥시드를 포함하는 가교체 등의 에테르계 고분자 화합물, 폴리메타크릴레이트 등의 에스테르계 고분자 화합물 및 아크릴레이트계 고분자 화합물을 단독으로 또는 혼합하여 사용하거나, 공중합시켜 사용할 수 있다. 또한, 무기 고체 전해질로서는, 질화리튬 또는 인산리튬 등을 포함하는 것을 사용할 수 있다.
또한, 상기 실시의 형태 및 실시예에서는, 권회 라미네이트형의 이차 전지에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 코인형, 원통형, 각형, 버튼형, 박형, 대형 또는 적층 라미네이트형 등의 다른 형상을 갖는 이차 전지에 대해서도 마찬가지로 적용할 수 있다. 또한, 이차 전지로 한정되지 않으며, 일차 전지에 대해서도 적용할 수 있다.
본 발명의 제1 부극에 따르면, 부극 리드의 활성 물질과의 접합 영역의 적어도 일부를 구리 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성하도록 했으며, 본 발명의 제2 부극에 따르면, 활성 물질층에 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드를 접합하도록 했기 때문에, 부극 리드와 활성 물질층의 밀착성을 높일 수 있으며, 부극 리드를 활성 물질층에 접합하여도 전기 저항의 상승을 억제할 수 있다. 따라서, 이 부극을 사용하여 본 발명의 제1 전지 또는 본 발명의 제2 전지를 구성함으로써, 전지 전압의 저하 또는 변동, 또는 전지 용량의 저하 또는 변동을 감소시켜, 사이클 특성의 열화를 억제할 수 있다.
본 발명의 제1 부극의 제조 방법에 따르면, 활성 물질층에 대하여, 활성 물질층과의 접합 영역의 적어도 일부가 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 부극 리드를 접합하도록 했으며, 본 발명의 제2 부극의 제조 방법에 따르면, 활성 물질층에 대하여, 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드를 접합하도록 했기 때문에, 본 발명의 제1 부극 또는 제2 부극을 용이하게 제조할 수 있다.

Claims (18)

  1. 집전체에 규소(Si)를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 부극이며,
    상기 활성 물질층에는 부극 리드가 접합되어 있고,
    이 부극 리드는, 상기 활성 물질층과의 접합 영역의 적어도 일부가 구리(Cu) 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 부극.
  2. 제1항에 있어서, 상기 부극 리드가 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 부극.
  3. 제1항에 있어서, 상기 부극 리드가 기재와 이 기재의 적어도 일부에 설치된 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 피복층을 갖는 것을 특징으로 하는 부극.
  4. 제1항에 있어서, 상기 부극 리드가 상기 활성 물질층과 계면의 적어도 일부에서 합금화되는 것을 특징으로 하는 부극.
  5. 제1항에 있어서, 상기 활성 물질층이 기상법에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 부극.
  6. 제1항에 있어서, 상기 활성 물질층이 상기 집전체와 계면의 적어도 일부에서 합금화되는 것을 특징으로 하는 부극.
  7. 집전체에 규소(Si)를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 부극이며,
    상기 활성 물질층에는 구리(Cu) 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드가 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 부극.
  8. 제7항에 있어서, 상기 접합재가 상기 활성 물질층과 적어도 일부에서 합금화되는 것을 특징으로 하는 부극.
  9. 제7항에 있어서, 상기 활성 물질층이 기상법에 의해 형성된 것을 특징으로 하는 부극.
  10. 제7항에 있어서, 상기 활성 물질층이 상기 집전체와 계면의 적어도 일부에서 합금화되는 것을 특징으로 하는 부극.
  11. 집전체에 규소(Si)를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 부극의 제조 방법이며,
    상기 활성 물질층에 대하여, 상기 활성 물질층과의 접합 영역의 적어도 일부가 구리(Cu) 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 부극 리드를 접합하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 부극의 제조 방법.
  12. 제11항에 있어서, 상기 부극 리드를 저항 용접에 의해 접합하는 것을 특징으로 하는 부극의 제조 방법.
  13. 집전체에 규소(Si)를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치된 부극의 제조 방법이며,
    상기 활성 물질층에 대하여, 구리(Cu) 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드를 접합하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 부극의 제조 방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 부극 리드를 저항 용접에 의해 접합하는 것을 특징으로 하는 부극의 제조 방법.
  15. 정극 및 부극과 함께 전해질을 구비한 전지이며,
    상기 부극은 집전체에 규소(Si)를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치되어 있고,
    상기 활성 물질층에는 부극 리드가 접합되어 있고,
    이 부극 리드는, 상기 활성 물질층과의 접합 영역의 적어도 일부가 구리(Cu) 또는 구리를 포함하는 합금에 의해 구성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지.
  16. 제15항에 있어서, 상기 부극 리드가 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전지.
  17. 제15항에 있어서, 상기 부극 리드가 기재와 이 기재의 적어도 일부에 설치된 구리 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 피복층을 갖는 것을 특징으로 하는 전지.
  18. 정극 및 부극과 함께 전해질을 구비한 전지이며,
    상기 부극은 집전체에 규소(Si)를 구성 원소로서 포함하는 활성 물질층이 설치되어 있고,
    상기 활성 물질층에는 구리(Cu) 또는 구리를 포함하는 합금으로 이루어지는 접합재를 통해, 부극 리드가 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 전지.
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