KR20000029429A - 비수성 전해질 전지 및 그의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전지 용량이 개선되고 외부 단자의 위치 결정 정확성이 보장되는 비수성 전해질 전지에 관한 것이다. 단위 전지는 라미네이트 필름의 외장재 내에 수용되고 열 밀봉(heat sealing)에 의해 봉입된다. 외장재의 외부에 노출된 전극 단자 리이드가 열융착부에 의해 둘러싸일 때 그 리이드는 단위 전지의 양극 및 음극 단자에 전기 접속된다. 그 단위 전지는 활성 물질층이 형성되어 있는 집전체로 각각 구성된 양극 및 음극의 권취 어셈블리이다. 전극 단자 리이드는 권취 어셈블리의 최내주부(最內周部) 근방의 양극 및 음극의 집전체 상에 장착된다. 단위 전지의 제조시에는, 전극 단자 리이드의 위치가 탐지되어 편평한 권취 축에 대해 위치를 결정한다. 그후에, 양극 및 음극은 권취 축 상에 감겨진다.

Description

비수성 전해질 전지 및 그의 제조 방법 {Non-Aqueous Electrolyte Cell and Manufacturing Method Therefor}
본 발명은 라미네이트 필름에 의해 형성된 외장재 내에 제공되는 전지 소자로 이루어진 비수성 전해질 전지, 및 그의 제조 방법에 관한 것이다. 더욱 상세하게는, 본 발명은 전극 단자 리이드의 장착 위치 정확도의 개선에 관한 것이다.
상온에서 고상이거나 또는 겔화되는 전해질로서 이온 전도성 중합체를 이용하는 리튬 이온 중합체 전지에서는, 발열 또는 발화가 내부 온도의 상승, 내부 단락 또는 외압 하의 단락에 대해 상당히 방해되어, 석유 기재 액체 전해질의 통상의 용액형 리튬 이온 전지내의 사용으로 인해 구조적 안정성에 대한 조처가 필요한 것으로 생각될 정도이다, 즉 a) 압력 용기인 금속 캔 내의 전지를 밀봉하는데 필요한 가스킷(gasket) 및 코오킹(caulking) 구조물, b) 내압의 상승시에 위험을 피하기 위한 분해 밸브 구조물, c) 내부 온도의 상승시에 외부 단자를 열 단선하는 구조물 또는 d) 내부 온도의 상승시에 단자에 걸친 전기 저항을 상승시키는 구조물이 불필요하게 되어 외부 패키지를 포함한 기본 구조가 될 수 있는 한 단순화될 수 있게 되므로, 알루미늄 라미네이트 필름을 열 밀봉할 때에 만족스러운 외장을 보장하고 전지 내부의 특별한 안전 구조물의 부재하에서도 습기를 차단하게 된다.
그러나, 이러한 구조물이 실제로 사용된다면, 양극 및 음극 판이 리이드 판을 용접하는데 사용되는 노출된 금속 호일 부분을 갖는 직사각 형태로 펀칭될 필요가 있으며, 그후에 양극 및 음극 판이 노출된 금속 호일 부분의 중첩 없이 서로를 향하여 배치되어 양극 및 음극 판의 어셈블리를 제공하게 된다. 이어서, 그러한 많은 어셈블리는 함께 적층되어 전지 단위를 완성하게 된다. 그러한 구조에서, 활성 물질로 피복된 각각의 양극 판의 표면은 활성 물질로 피복된 각각의 음극 판의 표면 보다 면적이 더 작도록 정해진다. 양극의 노출된 금속 호일 부분과 음극 표면의 가능한 접촉 및 이후의 내부 단락을 방지하기 위하여, 노출된 양극 금속 호일 부분과 음극 표면의 중첩된 부분이 절연 테이프로 피복된다.
또한, 측면 상에 노출된 다수의 양극 단자 및 음극 단자는 함께 집전되어 외부 단자를 형성한다. 이를 위하여, 분리 탭 단자가 중첩된 노출 금속 호일 표면 상에 공동으로 용접되어 외부 단자를 형성하며, 그 위에는 라미네이트 알루미늄 필름이 셋팅되어 트리밍(trimming)된 외부 전지 패키지를 형성한다. 그러나, 이 방법에 따라서 양극 및 음극을 교대로 두어 전지 단위를 형성하고, 분리 탭 단자를 용접하여 외부 단자를 제공하고 용접 가장자리가 생기지 않도록 알루미늄 라미네이트 필름의 열 밀봉을 실시할 필요가 있으며, 그렇지 않으면 양극 및 음극 외부 단자의 용접 부분이 알루미늄 라미네이트 필름의 내부 벽 단면의 절연층을 통해 펀칭되어 알루미늄 라미네이트 필름을 통해 내부 단락이 일어난다. 그러한 내부 단락이 일어나는 전지는 불량품으로서 폐기되기 때문에, 열 밀봉은 상기한 바와 같이 용접 가장자리가 생기지 않도록 수행될 필요가 있다.
그러한 전지에서는, 전지의 외부 윤곽의 길이, 폭 및 높이의 최대 크기로부터 계산된 전지 용적 당 전지 용량을 나타내는, 용적 에너지 밀도의 크기가 감소된다. 특별하게는, a) 양극이 음극 보다 더 작도록 전극판을 직사각형으로 펀칭시킴으로써 야기되는 치수 손실, b) 음극과의 접촉에 대하여 양극의 노출된 금속 호일 부분을 보호함으로써 야기되는 치수 손실, 및 c) 외부 단자에 대한 양극 및 음극의 다발의 노출된 금속 호일 부분의 용접된 부분을 피할 정도의 열융착에 의해 야기되는 크기 손실로 인해, 더 간단한 외부 구조의 장점이 용적 당 용량 증가로 해석되지는 않는다.
한편, 이온 전도성 중합체를 이용하는 전지가 장척상(長尺狀)의 긴 양극 단자 판 및 장척상의 음극 단자 판을 권취시킴으로써 제조된다면, 통상의 실시 방법은 리이드 또는 활성 물질로 피복되지 않은 부분 없이 전극 재료를 감싸고, 양쪽 전극을 적당한 길이로 절단하고 외부 상의 이온 전도성 중합체 및 활성 물질을 제거하고 이어서 리이드를 용접하는 것이다.
그러나, 상기 구조의 경우, 장척상의 전극을 감싸고, 그 전극을 적당한 길이로 절단하고 외부 단부 상에 배치된 양극 및 음극의 각각의 전극 말단에 노출된 금속 호일 부분을 제공하여 적절한 위치에 리이드를 용접하는 방법이 필요하므로, 연속적인 제조 공정의 설계를 방해하게 된다. 또한, 이 공정에서, 재료가 제거된 부분은 단위 전지내에 휘감기기 쉬워서 관계없는 금속을 침전시키거나 또는 내부 단락을 야기시키게 된다.
장척상의 양극 및 음극 판을 권취시킬 때, 활성 물질로 또는 중합체 전해질로 피복되지 않은 부분이 전극 판의 외부 테두리 부분에 제공되고, 전극 중 하나 또는 둘다 또는 두 탭 단자가 권취 단계로 진행되기 전에 적절한 위치에 장착되는 그러한 방법이 제안되었다. 이 구조는 일반적으로 액체 기재 리튬 이온 전지의 사각형 버젼에 이용된다.
그러나, 상기 구조에서, 외부 말단에서 전극 상에 제공된 리이드의 위치는 활성 물질의 두께 변동 또는 이온 전도성 중합체의 두께 변동으로 인해 권취 말단에서 일정하지 않다. 극단적인 경우에, 외장재가 가해질 때, 양극 및 음극 단자가 중첩되어 단락을 일으킨다. 그러므로, 극히 고도의 정확도는 활성 물질 및 중합체 전해질의 두께 변동과 관련하여 필요하므로, 장치 비용을 불필요하게 상승시키고 생산율을 저하시키게 된다.
본 발명의 목적은 전지 외부 패키지내의 전지 용량이 개선되고 나선 전극의 제조 방법이 단순화되고 외부 단자가 위치 결정의 정확성이 개선된, 나사선 전극 및 전해질로서의 이온 전도성 중합체를 갖는 전지를 제공하는 것이다.
한 면에서, 본 발명은 단위 전지가 라미네이트 필름으로 된 외장재 내에 수용되어 열융착에 의해 봉입되고, 단위 전지를 구성하는 양극 및 음극 단자에 전기 접속된 전극 단자 리이드가 열융착부에 의해 둘러싸여 외장재의 외부에 노출되어 있고, 단위 전지는 집전체 및 그위에 형성된 활성 물질층으로 각각 구성된 장척상의 양극 및 음극의 권취 어셈블리이고, 전극 단자 리이드가 권취 어셈블리의 최내단부(最內端部) 근방의 양극 및 음극의 집전체 상에 장착된 비수성 전해질 전지를 제공하는 것이다.
다른 면에서, 본 발명은 단위 전지가 라미네이트 필름으로 된 외장재 내에 수용되어 열융착에 의해 봉입되고, 단위 전지를 구성하는 양극 및 음극 단자에 전기 접속된 전극 단자 리이드가 열융착부에 의해 둘러싸여 외장재의 외부에 노출되어 있고, 단위 전지는 각각 양측면 위에 활성 물질층을 형성한 집전체에 의해 형성되는 장척상의 양극 및 장척상의 음극의 권취 어셈블리이고, 전극 단자 리이드가 권취 어셈블리의 최내주부(最內周部) 근방의 양극 및 음극의 집전체 상에 장착된 비수성 전해질 전지를 제공한다.
또다른 면에서, 본 발명은 전극 단자 리이드의 위치를 탐지하는 단계, 편평한 권취 축에 대해 전극 단자 리이드의 위치를 결정하는 단계 및 양극 및 음극 단자를 권취 축 상에 권취시키는 단계를 포함하는, 활성 물질층을 집전체 상에 형성하고 전극 단자 리이드를 부착하여 장척상의 양극을 형성하고, 또다른 활성 물질 층을 또다른 집전체 상에 형성하고 또다른 전극 단자 리이드를 부착하여 장척상의 음극을 형성하고, 양극 및 음극을 편평한 권취 축 상에 권취하고, 이어서 형성된 권취 어셈블리를 라미네이트 필름으로 된 외장재 내에 봉입하고 열융착에 의해 밀봉시킨 비수성 전해질 전지의 제조 방법을 제공한다.
도 1은 본 발명을 구체화하는 고체 전해질 전지의 일 구성예를 나타내는 분해 사시도.
도 2는 본 발명을 구체화하는 고체 전해질 전지의 일 구성예를 나타내는 개략 사시도.
도 3은 편평 축 상의 권취 개시 상태를 나타내는 개략 사시도.
도 4는 편평 축 상의 권취 종결 상태를 나타내는 개략 사시도.
도 5는 편평 축이 제거된 상태를 나타내는 개략 사시도.
도 6은 권취 어셈블리의 신장된 상태를 나타내는 개략 사시도.
도 7은 권취 어셈블리의 외부 상에 배치된 음극 단자 리이드(lead)를 갖는 단위 전지를 나타내는 개략 사시도.
도 8은 권취 어셈블리의 외부 상에 배치된 음극 단자 리이드 및 양극 단자 리이드를 갖는 단위 전지를 나타내는 개략 사시도.
도 9는 측정된 치수를 나타내는 평면도.
＜도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명＞
1: 단위 전지
2: 봉입재
3, 13: 음극 단자 리이드
4, 14: 양극 단자 리이드
11: 음극 단자
12: 양극 단자
11a, 12a: 집전체
15: 편평 축
16: 권취 어셈블리
17: 크러셔(crusher)
도면을 참고로 하여, 본 발명에 따른 비수성 전해질 전지의 구조가 상세히 설명될 것이다.
본 발명의 비수성 전해질 전지는 예를 들면 고체 전해질 전지 또는 겔상 전해질 전지가다. 도 1 및 2를 참고로 하면, 양극의 활성 물질층 및 음극의 활성 물질층 사이에 배치된, 고체 전해질 또는 겔상 전해질로 이루어진 단위 전지(1)은 단위 전지(1)의 형태에 맞는 심교(深絞:deep drawing) 성형하여 얻어진 라미네이트 필름의 봉입재(2)에 제공되고, 형성된 어셈블리의 태두리 부분은 기밀 밀봉을 위해 열융착된다.
단위 전지(1)에는 그의 음극 및 양극에 각각 전기 접속된 음극 단자 리이드(3) 및 양극 단자 리이드(4)가 장치되어 있다. 음극 단자 리이드(3) 및 양극 단자 리이드(4)는 봉입재(2)의 밖으로 뽑아내어진다.
음극 단자 리이드(3) 및 양극 단자 리이드(4)는 나선형 단위 전지(1)의 최내주부 상에 장착되므로 단위 전지(1)의 중심으로부터 뽑아내어진다.
단위 전지(1)의 중심으로부터 뽑아내어진 직후에, 음극 및 양극 단자 리이드(3,4)는 뽑아내어진 부분(각각, 3a, 3b 및 4a, 4b)가 구부러지도록 단위 전지(1)의 단면을 따라 크랭크(crank) 형태로 구부러진다. 뽑아내어진 부분(3b,4b)는 실질적으로 단위 전지(1)의 측면과 동일한 높이여서 봉입재(2)에 여재(餘材)의 공간 면적을 제공할 필요가 없는 구조를 제공한다.
본 발명의 비수성 전해질 전지에서는, 음극 및 양극 단자 리이드(3,4)가 둘다 나선형 단위 전지(1)의 최내주부에 장착되어 장착 위치 정확도를 상당히 개선시킨다. 그 이유를 이제 전지의 제조 방법과 관련하여 설명할 것이다.
나선형 단위 전지(1)을 제조하기 위하여, 스트립(strip)형 양극 및 음극 전극은 축 둘레에 놓여진다. 본 발명에 따라서, 음극 단자 리이드(13) 및 양극 단자 리이드(14)는 장착되고 점 용접과 같은 적당한 기술에 의해 처음부터 음극 단자(11) 및 양극 단자(12)에 고정된다.
음극 단자(11)은 각 면 상에 음극 단자에 대한 활성 물질층(11b)이 형성되어 있는 집전체(11a)를 포함한다. 층(11b)는 부분적으로 제거되어 집전체(11a)를 노출시키고 음극 단자 리이드(13)은 집전체(11a)의 노출된 부분 상에 장착된다. 음극 단자(11)에서, 고체 전해질 또는 겔상 전해질은 그의 전체 표면 상에 피복되어 그렇지 않으면 외부에 노출되는 집전체(11a) 또는 음극 단자 리이드(13)에 의해 야기되는 단락을 방지한다. 단락을 방지하기 위하여, 절연 필름을 적절한 위치에 접착시킬 수 있다.
양극 단자(12)는 마찬가지로 각 면 상에 양극 단자에 대한 활성 물질층(12b)이 형성되어 있는 집전체(12a)를 포함한다. 층(12b)는 부분적으로 제거되어 집전체(12a)를 노출시키고 양극 단자 리이드(14)는 집전체(12a)의 노출된 부분 상에 장착된다. 양극 단자(12)의 표면은 전체적으로 고체 전해질 또는 겔상 전해질로 피복된다.
음극 단자(11) 및 양극 단자(12)는 축, 본 명세서에서는 편평 축(15) 상에 권취된다.
음극 단자 리이드(13) 및 양극 단자 리이드(14)는 예를 들면 센서에 의해 탐지되고, 예를 들면 편평 축(15)의 측 단부로부터 미리 정해진 선간 거리에서 기계적으로 고정되어 음극 단자(11) 및 양극 단자(12)의 권취 출발 위치를 결정한다. 음극 단자 리이드(13) 및 양극 단자 리이드(14)의 위치는 리이드가 그 위치에 유지되도록 권취에 의해 변화되지 않는다.
권취의 종결 후에, 음극 단자(11) 및 양극 단자(12)는 도 4에 연쇄-도트선으로 표시된, 다음 음극 단자 리이드(13) 및 양극 단자 리이드(14)의 앞의 위치에서 절단된다. 그후에, 편평 축(15)는 권취 어셈블리(16)으로부터 제거되고, 이어서 귄취 어셈블리(16)이 크러셔(17)에 의해 신장된다.
얻어진 권취 어셈블리(16)(단위 전지)는 외장재 내에 제공되고 밀봉되어 전지를 완성한다.
본 발명에 따라서, 탭 단자(음극 단자 리이드(13) 및 양극 단자 리이드(14))는 처음에 장척상의 전극 시트의 노출된 금속 호일 부분에 용접된다. 절연체는 상대 전극을 향하는 위치에서 제공되고 음극 및 양극 시트는 권취 회전의 내측에 배치된다. 이러한 작동 순서는 양극 및 음극이 롤상의 장척상의 리일(reel) 형태의 시스템을 제조하는데 공급되어 제조 공정의 연속성을 보장할 수 있도록 반복된다.
전극의 절단 위치를 정하는 작업은 전극의 폭 범위로부터 돌출된 탭 단자를 탐지하는 센서에 의해 수행된다. 리이드 장착 위치 및 절단 위치는 반드시 서로 가까워야 하고 탭 단자 장착 위치는 초기에 권취 출발 면에서 정해지기 때문에, 탭 단자 위치는 연속 제조 공정에서 참조 위치로서 탐지되고 전극 시트 권취 작업을 시작하기 위해 축 상의 미리 결정된 위치에 정해진다. 이러한 작업 순서는 반복된다. 따라서, 전지 소자의 탭 단자 위치는 단위 전지의 외부 형태의 미리 정해진 위치에서 안정성 있게 배치된다. 라미네이트 알루미늄 필름과 같은 외장재가 참조로 단위 전지의 외부 형태로 어셈블리되긴 하지만, 탭 단자 위치가 단위 전지의 외부 형태에 대해 안정성 있게 고 정밀도로 유지되기 때문에 외장재를 장착한 후에 외장재로부터 돌출된 단자는 고 정확도로 유지될 수 있다.
본 발명의 비수성 전해질 전지 내의 단위 전지(1)이 고체 전해질 전지 또는 겔상 전해질 전지인 경우, 고분자량 고체 전해질로서 사용되는 고분자 재료의 예로는 규소 겔, 아크릴 겔, 아크릴로니트릴 겔, 폴리포스파센 개질된 중합체, 폴리에틸렌 옥시드, 폴리프로필렌 옥시드, 배합 중합체 또는 가교된 중합체 또는 그의 개질된 중합체, 또는 불소 기재 중합체, 예를 들면 폴리(비닐리덴 플루오라이드), 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-헥사플루오로 프로필렌), 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-테트라플루오로 에틸렌) 또는 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-트리플루오로 에틸렌) 및 그의 혼합물이 있다.
양극 단자에 대한 활성 물질층 또는 음극 단자에 대한 활성 물질층 상에 층을 이루는 고체 전해질 또는 겔상 전해질은 양극 단자에 대한 활성 물질층 또는 음극 단자에 대한 활성 물질층을 고분자 화합물, 전해질염 및 용매로 이루어진 용액으로 함침시키고 그 용매를 제거할 때에 얻어진다. 전해질이 겔상 전해질인 경우에는, 가소제가 그 용매에 첨가된다. 양극 단자에 대한 활성 물질층(11a) 또는 음극 단자에 대한 활성 물질층(11b) 상에 층을 이루는 고체 전해질 또는 겔상 전해질은 양극 단자에 대한 활성 물질층 또는 음극 단자에 대한 활성 물질층으로 함침됨으로써 고체화된 부분을 갖는다. 가교된 시스템이 필요한 경우, 전해질은 고체화를 위해 빛 또는 열에 의해 가교된다.
겔상 전해질은 2 중량% 내지 30 중량%의 양의 매트릭스 고분자 및 리튬염을 함유하는 가소제로 이루어진다. 이 경우에, 에스테르, 에테르 또는 에스테르 탄산염은 단독으로 또는 가소제의 성분으로서 사용될 수 있다.
겔상 전해질을 조정할 때에는, 겔상 전해질을 제조하는데 사용되는 각종 고분자 재료가 탄산 에스테르를 겔화시키는 매트릭스 고분자로서 사용될 수 있다. 산화/환원 안정성을 위하여, 불소 기재 고분자 재료, 예를 들면 폴리(비닐리덴 플루오라이드) 또는 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-헥사플루오로 프로필렌)이 바람직하게 사용된다.
고분자량 고체 전해질은 리튬염 및 그것을 용해하는 고분자 화합물로 이루어진다. 고분자 화합물로서, 에테르 기재 고분자 재료, 예를 들면 폴리(에틸렌 옥시드) 또는 가교된 에테르 기재 고분자 재료, 폴리(메타크릴레이트) 에스테르, 아크릴레이트, 폴리(비닐리덴 플루오라이드) 또는 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-헥사플루오로 프로필렌)이 단독으로 또는 배합물로 사용될 수 있다. 그러나, 산화/환원 안정성을 위하여, 불소 기재 고분자 재료, 예를 들면 폴리(비닐리덴 플루오라이드) 또는 폴리(비닐리덴 플루오라이드-코-헥사플루오로 프로필렌)이 바람직하게 사용된다.
겔상 전해질 또는 고분자량 고체 전해질에 함유될 리튬염으로서, 통상의 전지 전해액에 사용되는 것이 사용될 수 있다. 리튬 화합물(염)의 예로서 리튬 클로라이드, 리튬 브로마이드, 리튬 요오다이드, 리튬 클로레이트, 리튬 퍼클로레이트, 리튬 브로메이트, 리튬 요오데이트, 리튬 니트레이트, 테트라플루오로리튬 보레이트, 헥사플루오로리튬 포스페이트, 리튬 아세테이트, 비스(트리플루오로메탄 술포닐) 이미도 리튬, LiAsF6, LiCF3SO3, LiC(SO2CF3)3, LiAiCl4및 LiSiF6을 들 수가 있다.
이 리튬 화합물은 단독으로 또는 배합물로 사용될 수 있다. 이들 중에서, LiPF6및 LiBF4가 산화 안정성 면에서 바람직하다.
리튬염의 농도는 가소제의 리터 당 0.1 내지 3.0 몰이며, 바람직하게는 0.5 내지 2.0 몰이다.
본 발명에 따른 실시태양에 따른 전지는 상기한 겔상 전해질 또는 고체 전해질을 이용하는 것 외에는 통상의 리튬 이온 전지에서와 동일한 방식으로 제조될 수 있다.
즉, 리튬을 도프할 수 있고/탈도프할 수 있는 재료는 리튬 이온 전지의 음극 재료로서 사용될 수 있다. 탄소 재료, 예를 들면 흑연화되기 어려운 탄질 재료 또는 흑연 재료와 같은, 음극 구성 재료가 사용될 수 있다. 더욱 상세하게는, 피로카본, 코크(피치 코크, 니들 코크 또는 석유 코크), 흑연, 유리질 탄소, 소결 유기 고분자 화합물(적당한 온도에서 소성 및 탄화된, 페놀 수지 또는 푸란 수지), 탄소 섬유 및 활성화 목탄을 포함한 탄소 재료가 사용될 수 있다. 리튬을 도프하고/탈도프할 있는 다른 재료로는 고분자 화합물, 예를 들면 폴리아세틸렌 또는 폴리피롤, 또는 SnO2와 같은 산화물이 사용될 수 있다. 음극 제조시에, 공지된 유형의 결합제가 필요에 따라 첨가될 수 있다.
양극은 제조될 전지의 유형에 따라서 고분자 화합물, 예를 들면 금속 산화물, 금속 황화물 또는 특정 고분자 재료를 양극에 대한 활성 물질로서 사용하여 제조될 수 있다. 예를 들면, 리튬 이온 전지가 제조될 경우, 전지의 충전/방전 상태에 따라서 리튬 제외 금속 황화물 또는 산화물, 예를 들면 TiS2, MoS2, NbSe2또는 V2O5는 또는 주로 LixMO2(여기서, M은 1종 이상의 전이 금속이고, x는 일반적으로 0.05 내지 1.10임)로 이루어진 리튬의 복합 산화물이 양극에 대한 활성 물질로서 사용될 수 있다. 리튬의 복합 산화물의 전이 금속 M은 바람직하게는 Co, Ni 또는 Mn이다. 리튬의 복합 산화물의 특정 예로는 LiCoO2, LiNiO2, LiNiyCo1-yO2(여기서, 0＜y＜1) 또는 LiMn2O4를 들 수가 있다. 리튬의 복합 산화물은 고전압을 발생시킬 수 있고 우수한 에너지 밀도를 갖는 양극에 대한 활성 물질로서 작용한다. 양극에 대한 여러 종류의 활성 물질이 양극으로서 사용될 수 있다. 양극 제조시에, 공지된 유형의 전기전도성 재료 또는 결합제가 필요에 따라서 첨가될 수 있다.
본 발명은 일차 전지 및 이차 전지 모두에 사용될 수 있다.
본 발명의 특정 실시예가 이후에 설명된다.
＜실시예＞
스트립형 양극 시트의 제조
LiCoO285 중량부, 인공 흑연 분말 5 중량부 및 카본 블랙 5 중량부를 충분히 혼련시키고 이어서 고형분으로서, N-메틸-2-피롤리돈에 용해된 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF)에 첨가하여 고형분이 5 중량부가 되었다. 이렇게 하여 잉크상 양극 슬러리를 형성하였다.
이 양극 슬러리를 알루미늄 호일(집전체)의 양면 상에 300 ㎜의 폭 및 20 ㎛의 두께로 불연속적으로 피복시켰다. 인접 피치 사이의 약 21 ㎜의 간격을 양극 슬러리로 피복되지 않은 노출된 금속 호일 부분으로서 남겨두었다. 건조 후에, 형성된 양극 소재를 롤 프레스로 가압하였다. 압연 후에, 형성된 양극 시트를 각각의 폭이 28 ㎜인 8개의 스트립으로 절단하고, 8개의 장척상의 양극 리일로서 권취시키고, 그후에 진공 중에서 건조시켰다.
전극 리일을 풀어내고, 5 ㎜의 폭, 38 ㎜의 길이 및 100 ㎛의 두께를 갖는 알루미늄 탭 단자를 노출된 금속 호일 부분에 초음파 용접하여 탭 단자가 전극 단면으로부터 8 ㎜ 이상까지 돌출되도록 하였다. 그후에, 절연체로서 폴리이미드 테이프를 탭 단자가 용접되는 노출된 금속 호일 부분의 전면 및 이면 각각에 접착시켰다. 그 테이프를 접착시킴으로써 전극 단면으로부터 돌출된 탭 단자 부분에 영향을 미치게 된다. 상기 방법은 연속적으로 실시되고 그렇게 제조된 장척상의 전극을 다시 감았다.
이온 전도성 중합체로서, 고형분으로서, 디메틸 카르보네이트(DMC)에 용해된 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF) 20 중량부, 리튬염 8 중량부 및 에틸렌 카보네이트(EC) 및 프로필렌 카보네이트(PC) 72 중량부를 첨가하여 혼합물을 온도를 유지하며 교반시켜 혼합된 용액을 제공하였다.
이 혼합 용액을 고온 용융 도포기를 이용하여 양극 스트립의 양면 상에 연속적으로 피복시켰다. 건조 시에, 피복된 이온 전도성 중합체의 혼합 용액을 활성 물질내의 함침시키면서 저비점 용매로서의 DMC를 기화시켜 고무상 겔 중합체 필름을 형성하였다.
연속적으로 피복된 이온 전도성 중합체를 탭 단자의 양면 상에 코팅시켰다. 따라서, 탭 단자가 장치된 장척상의 양극 스트립을 다시 감았다.
스트립형 음극 시트의 제조
음극으로서, 3.35 Å의 중간층 거리와 5 내지 25 ㎛의 입자 크기를 갖는 천연 흑연 95 중량부, 및 고형분으로서, N-메틸-2-피롤리돈에 용해된 PVDF 5 중량부를 첨가하여 고형분이 5 중량부가 되었다. 이렇게 하여 잉크상 음극 슬러리를 형성하였다.
이 음극 슬러리를 300 ㎜ 폭 및 15 ㎛ 두께의 구리 호일(집전체)의 양면 상에 약 248 ㎜의 피치로 불연속적으로 피복시켰다. 인접 피치 사이의 약 21 ㎜의 간격을 음극 슬러리로 피복되지 않은 노출된 금속 호일 부분으로서 남겨두었다. 건조 후에, 형성된 음극 소재를 롤 프레스로 가압하였다. 압연 후에, 형성된 음극 시트를 각각의 폭이 30 ㎜인 8개의 스트립으로 절단하고, 8개의 장척상의 음극 리일로서 권취시키고, 그후에 진공 중에서 건조시켰다.
전극 리일을 풀어내고, 5 ㎜의 폭, 39 ㎜의 길이 및 100 ㎛의 두께를 갖는 니켈 탭 단자를 노출된 금속 호일 부분에 초음파 용접하여 탭 단자가 전극 단면으로부터 7 ㎜ 이상까지 돌출되도록 하였다. 그후에, 절연체로서 19 ㎜의 폭을 갖는 폴리이미드 테이프를 탭 단자가 용접되는 탭 단자의 노출된 금속 호일 부분의 전면 및 이면 각각에 접착시켰다. 그 테이프를 접착시킴으로써 전극 단면으로부터 2 ㎜ 이상의 길이까지 돌출된 탭 단자 부분에 영향을 미치게 된다. 상기 방법은 연속적으로 실시되고 그렇게 제조된 장척상의 전극을 다시 감았다.
이온 전도성 중합체로서, 양극에 사용된 것과 동일한 혼합된 용액을 사용하였다.
이 혼합 용액을 고온 용융 도포기를 이용하여 음극 스트립의 양면 상에 연속적으로 피복시켰다. 건조 시에, 피복된 이온 전도성 중합체의 혼합 용액을 활성 물질내의 함침시키면서 저비점 용매로서의 DMC를 기화시켜 고무상 겔 중합체 필름을 형성하였다. 이온 전도성 중합체로 피복된, 탭 단자가 장치된 장척상의 음극 스트립을 다시 감았다.
나선형 전극의 제조
음극 스트립을 참조 위치로서 탭 단자의 장착 위치를 이용하여 전단에서 탭 단자를 갖도록, 편평 권취 코어의 미리 정해진 위치에 배치시켰다.
양극 스트립을 참조 위치로서 탭 단자의 장착 위치를 이용하여 전단에서 탭 단자를 갖도록 배치시켜 양극 스트립이 음극 시트 상에 중첩되도록 하였다(도 3 참조).
양극 및 음극 스트립은 참조 위치로서 탭 단자 위치를 갖도록, 절단기에 의해 미리 절단된다. 절단된 표면으로부터 탭 단자까지의 거리는 안정한 반면, 전극 스트립의 양면은 그의 전체 길이를 따라서 중합체 전해질로 피복되어 절단된 표면 상에 노출된 금속 부분이 서로 직접 접촉되지 않게 되고, 따라서 단락의 위험이 없어진다. 한편, 중합체 전해질은 적당한 점착성을 나타내기 때문에, 평면상인 권취 코어 및 전극 스트립이 초기 위치로부터 기계적으로 벗겨지기 쉽지 않으므로, 그 방법은 권취 단계의 다음 단계로 순조롭게 넘어갈 수 있게 된다.
미리 정해진 회전 수가 함께 엮어진 후에, 단위 전지가 참조로서 그 다음에 이어지는 전극 패턴의 탭 단자 위치를 갖도록 절단된다(도 4 참조).
단위 전지가 편평 권취 코어로부터 해체된다(도 5 참조). 권취 코어로부터 막 해체된 단위 전지는 권취 코어에 대한 형태에 해당하는 중공 부분을 갖는다.
그후에, 내부 중공 부분을 나타내는 편평 단위 전지는 내부 중공 부분이 제거될 때 까지 크러셔에 의해 플래터(flatter) 형태로 신장된다(도 6 참조). 이 때의 단위 전지의 영구적인 변형은 내부 중공 부분을 나타내는 편평한 소자의 양 말단의 부근에 있는 전극 층 사이의 전단 변형으로 제한된다. 권취 코어가 편평한 형태이기 때문에, 두 층 사이의 전단 변형은 대부분 중합체 전해질층의 적당한 변형으로 제한된다.
한편, 탭 단자가 장치된 직선 부분의 전극층 사이 또는 대칭 축으로서 편평한 권취 코어의 양면 상의 전극층 사이에는, 권취 코어의 편평한 형태 때문에 단위 전지의 신장 시에 압축 이외에 전단 변형을 유도하는 전단력이 유도되지 않으므로, 단위 전지의 권취 상태를 유지하게 된다.
이어서, 단위 전지의 외부 형태의 윤곽을 그리기 위해 심교하여 성형된 라미네이트 알루미늄 필름의 외장재 내에 단위 전지가 제공되도록, 양 측면을 향한 전극층의 회전의 내부 부분으로부터 유래된 탭 단자를 오프셋할 정도로 단위 전지를 형압시켰다.
라미네이트 알루미늄 필름의 외장재를 그의 중간선을 따라 그 자체 상에 꺾어 접어 단위 전지를 밀폐시켰다. 외장재의 개방된 삼면을 열 밀봉 장치 및 진공 열 밀봉 유닛을 이용하여 밀봉시켰다.
양극 및 음극 단자로서 작용하는 탭 단자를 미리 정해진 길이의 전지의 외장재로부터 외부 단자로서 돌출시켰다. 이것은 중합체 전지의 제조를 완결한 것이다.
＜비교예 1＞
단위 전지를 권취 외부 상에 배치된 음극 단자 리이드(3)을 갖도록 제조하였다. 편평한 권취 코어에 대한 전극 위치를 정하여 미리 정해진 참조 위치를 이용하여 양극의 활성 물질 및 음극의 활성 물질이 서로 향하게 한다. 전극층을 전극 둘레에 권취시키고 얻어진 어셈블리를 상기 실시예에서와 같이 권취 코어로부터 해체시켰다. 얻어진 어셈블리를 크러셔로 신장시키고 형상화시켜 탭 단자가 단위 전지의 양측으로 오프셋되게 하였다. 형성된 권취 제조물을 심교시에 얻어진 외장재인 알루미늄 라미네이트 필름내에 피복시켰다. 얻어진 제조물을 상기 실시예에서와 같이 삼면 상에 열 밀봉시켰다.
음극 단자 리이드(3)을 이 비교예에서 권취 외부 상에 배치시키긴 하지만, 유사한 비교예로서 물론 권취 외부 상에 양극 단자 리이드를 배치시킬 수 있다.
＜비교예 2＞
음극 단자의 음극 단자 리이드(3) 및 양극 단자의 양극 단자 리이드(4) 모두를 권취 외부 상에 놓았다. 편평한 권취 코어에 대한 전극 위치를 위치를 정하여 미리 정해진 참조 위치를 이용하여 양극의 활성 물질 및 음극의 활성 물질이 서로 향하게 한다. 전극층 전극 둘레에 권취시키고 얻어진 어셈블리를 상기 실시예에서와 같이 권취 코어로부터 해체시켰다. 얻어진 어셈블리를 크러셔로 신장시키고 형상화시켜 탭 단자가 단위 전지의 양측으로 오프셋되게 하였다. 형성된 권취 제조물을 심교시에 얻어진 외장재인 알루미늄 라미네이트 필름 내에 피복시켰다. 결과 제조물을 상기 실시예에서와 같이 삼면 상에 열 밀봉시켰다.
평가 결과
동일한 전지 용량을 갖는 20개의 단위 전지를 실시예 및 비교예 1 및 2의 방법에 의해 제조하였다. 외부 형태를 트리밍한 후에, 외부으로 돌출된 단자의 크기를 측정하였다. 측정된 크기를 도 9에서와 같이 나타내었다.
그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
음극 단자 A의 크기(㎜) 양극 단자 B의 크기(㎜)
실시예 26 ±0.3 34 ±0.3
비교예 1 26 ±1.3 34 ±0.3
비교예 2 26 ±1.2 34 ±1.3
측정된 결과로부터 알 수 있는 바와 같이, 알루미늄 패키지의 단부로부터 측정된 탭 단자의 크기는 음극 단자 A 및 양극 단자 B 모두에 대해 ±0.3 ㎜ 이내였다. 이 크기는 알루미늄 라미네이트 패키지의 외부 크기가 엄밀하게 정확도가 높지 않다는 사실을 고려해 보면 상당히 높은 치수 정확도를 나타낸다.
반대로, 비교예 1의 경우, 음극 단자 A의 치수 정확도 편차는 실시예의 것보다 더 바람직하지 못한 ±1.3 ㎜였으나, 양극 단자 B의 치수 정확도 편차는 실시예에서와 같이 만족스러운 값 이내였다. 음극 단자 A의 치수 정확도 편차가 ±1.3 ㎜ 정도로 높은 경우, 이 전지가 외부 장치 상에 장입되고 그곳에 용접된다면, 현재의 음극 단자의 5 ㎜의 단자 폭에 대해 외부 장치의 단자 폭은 5 ㎜ + 1.3 ㎜ x 2 = 7.6 ㎜ 이상일 필요가 있다. 용접이 자동 장치에 의해 이루어지는 경우, 용접 점은 용접 점의 단자 위치로부터의 가능한 편차 면에서 5 ㎜ - 1.3 ㎜ x 2 = 2.4 ㎜ 이하일 필요가 있다. 그러므로, 자동화 공정에서 신뢰성있는 용접 공정 및 실제적인 공정 능력이 목적이라면 상기 편차는 부절적한 것으로 볼 수 있다.
비교예 2에서, 음극 단자 A 및 양극 단자 B의 크기는 둘다 ±1.2 ㎜ 및 ±1.3 ㎜가 되는 상당한 편차를 나타낸다. 이 편차는 상기한 바와 동일한 이유로 바람직하지 못한 것으로 볼 수 있다.
비교예 1 및 2의 가변적인 크기는 권취 전지 소자의 외부 상에 배치된 탭 단자의 배치에 기인한다. 명백하게, 활성 물질층의 두께 변동 및 이어서 도포된 중합체 전해질 층의 두께 변동은 권취에 의해 야기된 원주 길이 차이의 가변성으로 인한 탭 단자 위치의 목적 위치로부터의 편차를 유도한다.
바람직한 실시태양에서, 탭 단자는 처음에 용접되고, 보호 테이프가 붙여지고 그후에 이온 전도성 중합체가 그 위에 피복된다. 그러나, 비교할 만한 결과를 얻기 위하여, 처음에 이온 전도성 중합체를 불연속적으로 도포하여 노출된 금속 호일 부분을 형성하거나 또는 처음에 이온 전도성 중합체를 도포하고 그 도포된 이온 전도성 중합체를 부분적으로 제거하고 그후에 리이드를 용접하고 소정의 위치에 보호 테이프를 접착시킬 수 있다. 그러나, 보호 테이프는 금속 호일의 노출된 전체 표면을 덮을 필요가 있다.
본 발명에 따라서, 전지의 외장재의 정해진 치수 내에서 전지 용량이 개선될 수 있으며, 동시에 제조 방법이 간단해지고 외부 단자의 위치 결정의 정확성이 보장된다.

Claims (18)

  1. 단위 전지가 라미네이트 필름으로 된 외장재 내에 수용되어 열융착에 의해 봉입되고, 상기 단위 전지를 구성하는 양극 및 음극 단자에 전기 접속된 전극 단자 리이드(lead)가 열융착부에 의해 둘러싸여 외장재의 외부에 노출되어 있고,
    상기 단위 전지는 집전체 및 그 위에 형성된 활성 물질층으로 각각 구성된 장척상(長尺狀)의 양극 및 음극의 권취 어셈블리이고,
    상기 전극 단자 리이드가 상기 권취 어셈블리의 최내단부(最內端部) 근방의 양극 및 음극 집전체 상에 장착된 비수성 전해질 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 전극 단자 리이드는 상기 권취 어셈블리의 측면과 같은 높이가 되도록 상기 권취 어셈블리의 한 단면 상에 구부러져 있는 비수성 전해질 전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 권취 어셈블리는 편평한 형태인 비수성 전해질 전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 단위 전지의 전해질은 매트릭스 고분자 및 리튬염을 함유하는 겔상 전해질 또는 고체 전해질인 비수성 전해질 전지.
  5. 제4항에 있어서, 양극 및 음극의 집전체는 전극 단자 리이드들을 부착시키기 위해 상기 권취 어셈블리의 최내주부(最內周部)에 노출되고, 집전체 및 전극 단자 리이드들은 겔상 전해질 또는 고체 전해질로 덮혀 있는 비수성 전해질 전지.
  6. 제1항에 있어서, 상기 단위 전지의 음극은 리튬을 도프하고 탈도프할 수 있는 것인 비수성 전해질 전지.
  7. 제6항에 있어서, 리튬을 도프하고 탈도프할 수 있는 재료는 탄소 재료인 비수성 전해질 전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 단위 전지의 양극은 리튬 및 전이 금속의 복합 산화물을 함유하는 양극인 비수성 전해질 전지.
  9. 단위 전지가 라미네이트 필름으로 된 외장재 내에 수용되어 열융착에 의해 봉입되고, 상기 단위 전지를 구성하는 양극 및 음극 단자에 전기 접속된 전극 단자 리이드가 열융착부에 의해 둘러싸여 외장재의 외부에 노출되어 있고,
    상기 단위 전지는 각각 양측면 위에 활성 물질층을 형성한 집전체에 의해 형성되는 장척상의 양극 및 장척상의 음극의 권취 어셈블리이고,
    상기 전극 단자 리이드가 상기 권취 어셈블리의 최내주부 근방의 양극 및 음극의 집전체 상에 장착된 비수성 전해질 전지.
  10. 제9항에 있어서, 상기 전극 단자 리이드는 상기 권취 어셈블리의 측면과 같은 높이가 되도록 상기 권취 어셈블리의 한 단면 상에 구부러져 있는 비수성 전해질 전지.
  11. 제9항에 있어서, 상기 권취 어셈블리는 편평한 형태인 비수성 전해질 전지.
  12. 제9항에 있어서, 상기 단위 전지의 전해질은 매트릭스 고분자 및 리튬염을 함유하는 겔상 전해질 또는 고체 전해질인 비수성 전해질 전지.
  13. 제12항에 있어서, 양극 및 음극의 집전체는 전극 단자 리이드들을 부착시키기 위해 상기 권취 어셈블리의 최내주부에 노출되고, 집전체 및 전극 단자 리이드가 겔상 전해질 또는 고체 전해질로 덮혀 있는 비수성 전해질 전지.
  14. 제9항에 있어서, 상기 단위 전지의 음극은 리튬을 도프하고 탈도프할 수 있는 것인 비수성 전해질 전지.
  15. 제14항에 있어서, 리튬을 도프하고 탈도프할 수 있는 재료는 탄소 재료인 비수성 전해질 전지.
  16. 제9항에 있어서, 상기 단위 전지의 양극은 리튬 및 전이 금속의 복합 산화물을 함유하는 양극인 비수성 전해질 전지.
  17. 전극 단자 리이드의 위치를 탐지하는 단계;
    편평한 권취 축에 대해 상기 전극 단자 리이드의 위치를 결정하는 단계; 및
    양극 및 음극 단자를 상기 권취 축 상에 권취시키는 단계
    를 포함하는, 활성 물질층을 집전체 상에 형성하고 전극 단자 리이드를 부착하여 장척상의 양극을 형성하고, 또다른 활성 물질층을 또다른 집전체 상에 형성하고 또다른 전극 단자 리이드를 부착하여 장척상의 음극을 형성하고, 상기 양극 및 음극을 편평한 권취 축 상에 권취하고, 이어서 형성된 권취 어셈블리를 라미네이트 필름으로 된 외장재 내에 봉입하고 열융착에 의해 밀봉시킨 비수성 전해질 전지의 제조 방법.
  18. 제17항에 있어서, 권취 어셈블리로부터 상기 편평한 권취 축를 제거하는 단계 및 상기 권취 어셈블리를 편평한 형태로 신장시키는 단계를 더 포함하는 방법.
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