KR19980071683A - 박형 전지 - Google Patents

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Abstract

뛰어난 기밀성 및 기계적 강도를 갖는 박형 전지가 제공된다. 이 박형 전지는 고분자막 및 금속 호일로 형성된 방습성 다층막(4) 내에 싸인 캐쏘드(1), 애노드(2) 및 전해질(3)으로 이루어진다. 전극과 외부 단자를 상호접속하는 한 쌍의 전극 단자(5, 6)는 망상 또는 다공질의 전기 전도체로 형성되어 있다. 전극 단자(5, 6)으로서 망상 또는 다공질의 전기 전도성 물질을 사용함으로써, 전극 단자(5, 6)은 방습성 다층 막(4)에 견고하게 결합될 수 있다. 더욱이, 전극 단자(5, 6)이 통과하는 밀봉부(X)에서 고분자막층의 두께를 증가시킴으로써 단락의 발생을 막을 수 있다.

Description

박형 전지
본 발명은 휴대용 전기 장치의 크기와 중량을 감소시키는데 사용되는 박형 전지에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 그러한 전지의 전극 단자 구조에 관한 것이다.
최근들어, 전지는 휴대용 전기 장치의 전원으로서 산업적으로 중요한 역할을 수행하게 되었다. 장치의 크기 및 두께를 줄이기 위하여, 장치 내부의 제한된 공간에 하우징될 수 있는 전지에 대한 요구가 증가하고 있다. 이러한 용도로, 고에너지 밀도 및 고출력 밀도를 갖는 리튬 전지가 가장 적합할 것으로 생각된다.
한편, 장치의 크기 및 중량을 줄이기 위해서는, 유연하고, 형태학적 자유도가 높고, 두께가 얇고, 면적이 넓은 전지 또는 두께가 얇고 면적이 좁은 전지가 필요하다. 그러나, 이러한 조건은 종래의 금속 캔을 외장 부재로서 사용할 경우에는 만족될 수 없다. 구체적으로, 열융합형 고분자막층 및 금속 호일층을 포함하는 방습형 다층막을 사용하면, 막 자체도 뛰어난 강도 및 기밀성을 가지면서 고온 밀봉에 의해 기밀된 구조를 실현할 수 있다. 그리하여, 이 방습형 다층막은 형태학적 자유도가 높은 전지 또는 박형 전지의 외장재로서 유망하다.
그러나, 외장재의 밀봉 개구에서 전극 단자를 통해, 방습형 다층막 내의 전극과 전극 단자 사이에 전기 전도성을 부여하는 경우, 얇은 밀봉 개구를 두꺼운 금속 와이어로 밀봉할 수 없으며, 반면에 가는 금속 와이어는 그 자체만으로 충분한 전도성을 보장할 수 없다. 만일 전극 단자로 금속 호일을 사용한다면, 밀봉 개구의 두께를 줄일 수 있고, 동시에 전도성도 또한 부여할 수 있다. 그러나, 열융합성 고분자막 층과 금속 호일(전극 단자) 사이에 충분한 접착 내밀성이 제공되지 못한다. 그 결과, 아주 약한 응력이 가해지기만 하여도 얇은 층으로 갈라져 전지의 기밀성을 유지할 수 없다.
따라서, 금속 와이어 또는 금속 호일로 된 전극 단자를 사용하면, 만족스러운 기밀성 또는 기계적 강도를 획득할 수가 없다. 특히, 고에너지 밀도 및 고출력 밀도로 인해 활발한 연구가 추진 중인 리튬 전지는 있을 수 있는 수분과의 혼합을 거부하는 경향이 있으며, 따라서 높은 기밀성이 요구되고 있다.
그러므로, 본 발명의 목적은 뛰어난 기밀성 및 기계적 강도를 갖는 박형 전지를 제공하는 것이다.
본 발명자들은 꾸준한 연구의 결과, 망상 또는 다공질의 전기 전도성 물질을 전극 단자로 사용함으로써, 방습성 다층막과 전극 단자 사이의 내밀성 결합을 개선할 수 있음을 발견하기에 이르렀다.
도 1은 본 발명의 박형 전지의 밀봉하기 전을 도시하는 단면도.
도 2는 본 발명의 박형 전지의 밀봉하기 전을 도시하는 확대 사시도.
도 3은 본 발명의 박형 전지의 밀봉한 후를 도시하는 단면도.
도 4는 본 발명의 박형 전지의 밀봉한 후를 위에서 관찰한 사시도.
도 5는 본 발명의 박형 전지의 방습성 다층막의 단면도.
도 6은 도 1에 도시된 박형 전지의 전극 단자의 밀봉부(X)에 수지 단편이 부착된 박형 전지의 단면도.
도 7은 도 6의 박형 전지의 밀봉하기 전을 도시하는 확대 사시도.
도 8은 도 6의 박형 전지의 밀봉 후를 도시하는 단면도.
도 9는 도 6의 박형 전지의 밀봉 후를 위에서 관찰한 사시도.
도 10은 본 발명의 변형된 박형 전지의 밀봉 전을 도시하는 사시도.
도 11은 도 10에 도시된 변형 박형 전지의 밀봉 후를 도시하는 사시도.
도 12는 본 발명의 또다른 변형 박형 전지의 밀봉 전을 도시하는 사시도.
도 13은 도 12의 박형 전지의 밀봉 후를 도시하는 사시도.
도 14는 저장 기간과 전해질 중의 수분의 양 사이의 관계를 보여주는 그래프.
도 15는 저장 기간과 전지의 개방 회로 전위 사이의 관계를 보여주는 그래프.
도 16은 10 주 동안 저장한 전지의 충전 용량과 방전 용량 사이의 관계를 보여주는 그래프.
도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
1: 캐쏘드
2: 애노드
3: 격판
4: 방습성 다층막
4a: 열융합성 고분자막층
4b: 금속 호일층
4c: 고분자막층
5: 캐쏘드 단자
6: 애노드 단자
즉, 본 발명은 전극과 외부 단자를 상호접속하는 전극 단자가 망상 또는 다공질의 전기 전도체로 형성된, 고분자막 및 금속 호일로 형성된 방습성 다층막 내에 싸인 캐쏘드, 애노드 및 전해질을 포함하는, 박형 전지를 제공한다.
망상 또는 다공질의 전기 전도체는 금속망, 망상 금속판, 천공된 금속 및 탄소 섬유의 응집체 중 어느 하나인 것이 바람직할 수 있다.
망상 또는 다공질의 전기 전도체는 탄소, 니켈, 알루미늄, 구리, 텅스텐, 스테인레스강, 철, 은, 금, 이들의 합금 또는 이들 금속 또는 합금으로 도금된 금속 중 어느 하나인 것이 바람직할 수 있다.
본 발명의 박형 전지에서는, 전극 단자가 망상 또는 다공질의 전기 전도체로 형성되기 때문에, 열융합성 고분자막 층과 같은 밀봉부의 고분자막들 또는 접착제 수지가 전극 단자의 틈새로 침투되어 전극 단자와 고분자막이 서로 얇은 층으로 갈라지려는 것을 억제함으로써 뛰어난 기밀성 및 기계적 강도를 실현한다.
본 발명의 박형 전지에서는, 방습성 다층막의 개구부가 고분자막으로 밀봉되고 전극 단자가 통과하는 고분자막 부분이 밀봉부의 나머지 영역 보다 더 두꺼운 것이 바람직하다. 예를 들어, 수지 단편이 밀봉부와 일치하는 전극 단자의 표면에 도포되거나 또는 그 표면을 피복하는 것이 바람직하다.
만일 전극 단자가 통과하는 밀봉부에 위치한 고분자막 부분이 밀봉부의 다른 영역 보다 더 두껍다면, 전극 단자(캐쏘드 및 애노드)가 금속 호일층과 접촉하기 때문에 단락되는 것을 막을 수 있다.
전극 단자가 망상 또는 다공질의 전기 전도체로 형성된 본 발명의 박형 전지를 사용하면, 전극 단자와 방습성 다층막 사이의 결합 내밀성을 개선시켜 뛰어난 기밀성 및 기계적 강도를 제공할 수 있다. 더욱이 캐쏘드와 애노드의 단락 발생을 막을 수 있고, 그 결과, 전지의 작업 수명, 장기 저장 특성 및 기계적 강도를 개선하여 전지의 성능 및 신뢰도를 개선할 수 있다.
도면을 참조하여, 본 발명에 따른 박형 전지의 바람직한 양태를 상세히 서술하고자 한다.
본 발명에 따른 박형 전지는 도 1 내지 4에 도시된 바와 같이, 캐쏘드(1)와 애노드(2)가 격판(3) 및(또는) 개재된 교질 용액 또는 겔 전해질과 함께 적층되어 있고, 방습성 다층막(4)으로 이루어진 외장재 사이에 끼워져 있다. 고체 전해질을 사용하지 않는 경우에는, 전지의 내부를 비수성 액체 전해질로 충전시킨다.
방습성 다층막(4)은 순서대로 적층된, 열융합성 고분자막층(4a), 금속 호일층(4b) 및 고분자막층(4c)으로 이루어져 있으며, 상기 열융합성 고분자막층(4a)은 전지의 내면을 향하고 있다.
캐쏘드 단자(5)의 한 말단은 열융합성 고분자막층(4a)을 통과하여 외부에 노출되어 있으며, 맞은편 말단은 캐쏘드(1)에 전기적으로 연결되어 있다. 유사하게, 애노드 단자(6)의 한 말단은 열융합성 고분자막층(4a)을 통과하여 외부에 노출되어 있고, 맞은편 말단은 애노드(2)에 전기적으로 연결되어 있다. 캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)는 전극 물질 또는 전류 집전기에 연결될 수 있다. 연결 방법은 전기 전도성 물질에 의한 가압 결합, 용접 및 접착이 포함된다. 캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)가 반대 쪽에서 뻗어 있지만, 단자들(5, 6)이 서로 접촉하여 전지의 단락을 초래하지 않는다면, 다른 어떤 방식으로도 배열될 수 있다.
본 발명에 따른 박형 전지의 특징은 캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)(총칭하여 전극 단자로 칭함)로서 그물 모양 또는 다공질의 전기 전도성 물질을 사용한다는 것이다.
구체적으로, 이들 전극 단자는 가는 와이어를 짜서 얻은 그물 모양 또는 망상 구조, 얇고 가는 다수의 와이어의 평행한 배열 또는 서로 연결된 가는 와이어의 불규칙한 배열을 포함하는 망상 구조를 가질 수 있다. 이웃한 와이어와의 공간은 가는 와이어의 직경 또는 긴 직경의 0.5 내지 2 배인 것이 바람직하다. 그밖에, 전극 단자는 산재해 있는 구멍 또는 슬릿을 갖는 평평한 판 구조일 수 있다.
위와 같은 망상 또는 다공질 구조를 갖는 전극 단자로는 금속망, 망상 금속판, 천공된 금속 또는 탄소 섬유의 응집체를 들 수 있다.
전극 단자 용 재료의 예로는 강도 및 절삭성의 면에서 탄소, 니켈, 알루미늄, 구리, 텅스텐, 스테인레스강, 철, 은, 금, 이들의 합금 또는 이들 금속 또는 합금으로 도금된 금속이 바람직하게 포함된다.
전극 단자, 즉 캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)에 같은 또는 다른 재료를 사용할 수 있다. 전기화학적 또는 화학적 안정성에 비추어볼 때, 알루미늄, 금 및 탄소가 캐쏘드 단자(5)로 바람직하고, 구리가 애노드 단자(6)로 바람직하다. 캐쏘드 및 애노드 모두에 사용가능한 단자 재료에는 니켈 및 스테인레스강이 바람직하다.
본 발명의 전지는 외장재인 방습성 다층막(4)의 전극과 겹쳐지지 않은 개구 말단을 고온 프레싱하여 밀봉한다. 이 개구 말단이 도 4에 빗금으로 표시되어 있다.
위와 같은 밀봉 중에, 전극 단자는 열융합성 고분자막 층(4a)을 지나 도 3 및 4에 나타난 바와 같이 밀봉 말단(X)에서 밀봉된다. 전극 단자가 망상 또는 다공질 구조이기 때문에, 열융합성 고분자막층(4a)의 재료가 전극 단자의 틈새로 침투되어 전극 단자를 상부 및 하부 방습성 다층막의 열융합성 고분자막층(4a) 재료와 결합시킨다.
열융합성 고분자막층(4a)의 물질이 본 발명의 박형 전지의 밀봉 중에 전극 단자의 틈새로 침투되기 때문에, 전극 단자와 열융합성 고분자막층(4a)은 서로 강하게 결합되고 얇은 층으로 갈라지려는 가능성이 낮아져 뛰어난 기밀성 및 기계적 안정성을 실현하게 된다. 따라서, 전지는 뛰어난 전지 성능 및 신뢰도를 보장하는 작업 수명, 장기간 저장 특성 및 기계적 내구성이 크게 개선된다.
전극 단자의 두께는 밀봉부(X)에서 열융합성 고분자막층(4a)의 두께(상부 및 하부 두 개의 두께의 합)와 같거나 작아야 한다.
전극 단자가 지나치게 두꺼우면, 열융합에 의한 밀봉 시에, 전극 단자의 그물형 섬유가 열융합성 고분자막층(4a) 내로 뚫고 들어가 내부 금속 호일층(4b)과 접촉하게 된다. 캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)의 두 전극 단자가 모두 실질적으로 내부 금속 호일층(4b)과 접촉하게되면, 전지는 회로가 단락된다.
이러한 회로 단락을 막기 위해, 전극 단자의 두께를 열융합성 고분자막층(4a) 보다 더 얇게 설정할 수 있다. 반대로, 열융합성 고분자막층(4a)의 수지 물질의 두께가 두꺼울 수 있다. 이러한 문제는 수지 물질의 두께, 구체적으로, 전극 단자가 통과하는 열융합성 고분자막층(4a)의 밀봉부(X)의 두께를 증가시켜 해결할 수 있다. 이 때, 밀봉부(X) 이외의 수지 물질 부분의 두께는 불필요하게 증가시킬 필요는 없다.
방습성 다층막(4)에 의한 밀봉을 위해, 밀봉부(X) 내의 수지 물질 두께가 용융 상태의 전극 단자 두께 보다 더 두꺼워야 하기 때문에, 밀봉부(X) 내의 수지 물질의 두께는 전극 단자 두께의 2 내지 3 배인 것이 바람직하다. 만일 수지가 지나치게 두꺼우면, 수분이 두꺼워진 부분에서 확산에 의해 전지 내부로 침투되어 전지 성능을 저해할 수 있다. 또한, 밀봉 구조가 복잡해져 주름진 구역이 발생되며, 이 구역을 통해 수분이 전지내로 침투될 수 있다.
이러한 두께 증가를 위해, 전극 단자가 통과하는 밀봉부(X)의 열융합성 고분자막층(4a)의 수지 물질의 두께를 증가시킬 수 있다. 대안으로는, 열융합성 수지 단편(7)을 전극 단자의 밀봉부(X)와 접촉하고 있는 전극 단자의 표면부에 도포할 수 있다.
이러한 목적에 사용되는 열융합성 수지로는 예를 들면, 방습성 다층막(4)의 내면 상에 사용되는 열융합성 고분자막층(4a)으로 사용되는 것과 유사한 폴리올레핀 수지, 폴리아미드 수지, 비닐 아세테이트 수지, 아크릴 수지 또는 에폭시 수지를 들 수 있다. 만일 전극 단자를 절연 수지로 예비코팅한다면, 열융합성 수지 뿐만 아니라 화학적으로 안정하고 전극 단자와 내부층(열융합성 고분자막층(4a))에 만족스럽게 결합할 수 있는 것이라면, 어떠한 수지도 사용할 수 있다. 예를 들면, 결합 성능 및 화학적 안정성 면에서 에폭시 수지가 있다.
전극 단자의 너비 및 길이는 전지의 모양에 따른다. 너비와 길이는 전지로 사용되는 전극 단자의 양 말단 간에 발생되는 전압이 전지 공칭 전압의 1/100 보다 크지 않도록 선택한다.
외부 포장 물질로서 사용되는 방습성 다층막(4)은 결합을 위한 열융합성 고분자막층(4a), 기밀성 증강을 위한 금속 호일층(4b) 및 강도를 유지하기 위한 고분자막층(4c)을 포함한다. 막층(4c)이 또한 열융합성 고분자막일 수 있다. 금속 호일층은 반드시 고분자막층 사이에 개재해야 한다. 그리하여, 보다 더 많은 수의 고분자막 또는 금속층이 함께 적층될 수 있다.
또한, 밀봉부(X)는 열융합에 의해 최적으로 밀봉되기 때문에, 전지의 내부를 향하고 있는 방습성 다층막(4)의 면은 열융합성 고분자막층(4a)인 것이 바람직하다. 그러나, 내열성 고분자층을 열융합성 고분자층(4a) 대신 사용하여 밀봉부(X)를 열융합성 고분자막 대신 접착제 수지로 밀봉할 수 있다. 만일 접착제 수지를 사용한다면, 주변 온도에서 결합을 실시할 수 있다.
이제 방습성 다층막(4)의 재료 유형에 대해 살펴보고자 한다.
결합을 위한 열융합성 고분자막층(4a)의 재료로는 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌과 같은 폴리올레핀 수지, 나일론과 같은 폴리아미드 수지, 비닐 아세테이트 수지, 아크릴 수지 또는 에폭시 수지를 예로 들 수 있다. 접착제 수지로는 금속 또는 수지에 대한 접착 특성과 화학적 안정성 때문에 에폭시 수지를 예로 들 수 있다.
재료가 가볍고, 유연하고, 화학적으로 안정한 경우에는 금속 호일층(4b)에 대해서는 어떠한 제한도 없다. 이러한 물질의 예로는 물리적 특성과 비용 면에서 유리한 알루미늄이 있다.
강도를 유지하기 위한 고분자막층(4c)의 재료로는 나일론과 같은 폴리아미드 수지, 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 폴리에틸렌 또는 폴리프로필렌 수지와 같은 폴리올레핀 수지를 들 수 있다. 물론, 기계적 강도 면에서 폴리에틸렌 테레프탈레이트 및 나일론 수지가 유리하다.
방습성 다층막(4)으로, 널리 공지된 다목적 적층 수지를 사용하여 최대한의 효과를 얻을 수 있다.
도 1 내지 9에 도시된 박형 전지에서는, 방습성 다층막(4)의 전체 가장자리 부분(4면)이 밀봉된다. 그러나, 본 발명은 이러한 구조에 제한되지 않는다. 박형 전지의 제작 공정 면에서 볼 때, 도 10 및 11에 도시된 바와 같이 방습성 막(4) 내에 전극 장치(8)를 설치하는 경우에는 방습성 다층막(4)의 3 면을 고온 프레스하여 밀봉할 수 있다. 도 13에서와 같이 전극 장치(8)를 방습성 막(4) 내에 넣을 때는, 방습성 다층막(4)의 양 말단을 링 모양으로 서로 결합시킬 수 있고, 그리고나서 결과된 두 면을 함께 고온 프레싱하여 밀봉할 수 있다. 밀봉 상태는 도 12 및 13에 빗금으로 나타내었다.
도 1 내지 9에 도시된 박형 전지는 예시를 위해 단일 캐쏘드 및 단일 애노드로 이루어져 있다. 예를 들면, 복수의 캐쏘드와 복수의 애노드를 적층하거나 감아 박형 전지로서 사용할 수 있다. 캐쏘드 및 애노드의 수 또는 면적이 서로 같을 필요는 없다.
본 발명에 따른 박형 전지는 일차 전지 구조 또는 이차 전지 구조일 수 있다.
만일 전지가 일차 구조를 갖는다면, 애노드가 금속 리튬으로 형성되고 캐쏘드가 리튬 이온을 흡장할 수 있는 물질로 형성되는 것이 바람직하다. 전해질은 비수성 액체 전해질, 고체 전해질 또는 겔 전해질이 바람직하다. 공지된 구조의 전해질을 사용할 수 있다.
전지가 이차 전지 구조를 갖는 경우에는 애노드가 금속 리튬, 리튬 합금 또는 리튬을 가역적으로 도입시키거나 제거할 수 있는 물질로 형성되고, 캐쏘드가 리튬을 가역적으로 도입하거나 제거할 수 있는 물질로 형성되고 전해질이 비수성 액체 전해질, 고체 전해질 또는 겔 전해질 중 어느 하나로 형성되는 것이 바람직하다. 공지된 구조의 전해질을 사용할 수 있다.
실시예
본 발명은 구체적으로 명시된 실험 결과를 참고로 하여 이후 서술될 것이다.
실험 A
실험 A에서는, 망상 또는 다공질의 전기 전도체를 사용하여 전극 단자의 효과를 검사하였다.
실시예 1
도 3에 도시된 박형 전지를 하기와 같이 제조하였다.
먼저, 두께 12 ㎛의 폴리에틸렌 테레프탈레이트 막(고분자막층(4c))과 두께 70 ㎛의 폴리프로필렌 막(열융합성 고분자막층(4a))을 알루미늄 호일(금속 호일층(4b))의 양면에 각각 열융합시켜 두께 89 ㎛의 방습성 다층막(4)을 생성하였다. 이 방습성 다층막(4)을 외부 포장으로 사용하기 위해 8 ㎝ × 10 ㎝의 두 구간으로 분할하였다.
그리고나서 이산화 망간 분말 90 중량%, 폴리비닐리덴 플루오라이드 2 중량% 및 흑연 분말 7 중량%를 용매 디메틸 포름아미드에 분산시켜 캐쏘드(1)를 제조하였다. 얻어진 분산액을 전류 집전기로서 알루미늄 네트 상에 코팅하고 진공 하에 100℃에서 24 시간 동안 건조시켰다. 얻어진 생성물을 롤 프레스를 사용하여 두께 130 ㎛로 적당히 프레싱하였다. 얻어진 생성물을 + 전극(1)으로 사용하기 위해 4 ㎝ × 8 ㎝ 크기로 절단하였다.
두께 300 ㎛의 금속 리튬 판을 4 ㎝ × 8 ㎝ 크기로 절단하여 애노드(2)를 제조하였다.
캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)는 직경 50 ㎛의 스테인레스강 와이어를 75 ㎛의 간격을 두고 전체 두께 110 ㎛로 짠 금속망을 5 ㎜ × 3 ㎝ 크기로 절단하여 제조하였다. 캐쏘드 단자(5) 및 애노드 단자(6)를 각각 캐쏘드(1)와 애노드(2)에 프레스 결합시켰다.
전극은 다음과 같이 제조하였다.
에틸렌 카르보네이트(EC) 및 프로필렌 카르보네이트(PC)를 혼합하여 용해시킨 후, 폴리 아크릴로니트릴(PAN)을 여기에 혼합하고 교반하여 점성 용액을 얻었다. 이 용액에 리튬 포스페이트 헥사플루오라이드(LiPF6)를 첨가하여 겔화된 전해질을 얻었다. PAN, EC, PC 및 LiPF6의 충전 몰비는 PAN:EC:PC:LiPF6가 12:53:27:8이도록 조정하였다.
격판(3)으로는 폴리프로필렌 부직물을 사용하였다.
겔화된 전해질을 캐쏘드(1)와 애노드(2) 상에 코팅하고 방습성 다층막(4), 애노드(2), 격판(3), 캐쏘드(1) 및 방습성 다층막(4)을 순서대로 적층하였다. 방습성 다층막(4)은 열융합성 고분자막층(4a)이 전지의 내부를 향하도록 적층하였다.
캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)를 밀봉부(X) 내에 삽입하고 전극 물질과 겹치지 않은 방습성 다층막(4)의 가장자리를 가열하고 서로 융합시켜 전체 조립체를 밀봉하여 리튬 일차 전지를 생성하였다.
실시예 2
캐쏘드(1)와 애노드(2)로서 각각 아황산철(FeS2) 및 금속 리튬을 사용하여 실시예 1과 같은 순서에 따라 리튬 일차 전지를 제조하였다.
실시예 3
캐쏘드(1)와 애노드(2)로서 각각 코발트산 리튬(LiCoO2) 및 금속 리튬을 사용하여 실시예 1과 같은 순서에 따라 리튬 이차 전지를 제조하였다.
구체적으로 말하면, 코발트산 리튬(LiCoO2) 91 중량%, 비닐리덴 폴리플루오라이드 분말 3 중량% 및 흑연 분말 9 중량%를 사용하였다.
실시예 4
캐쏘드(1)와 애노드(2)로서 각각 코발트산 리튬(LiCoO2) 및 흑연화하기 어려운 탄소를 사용하여 실시예 1과 같은 순서에 따라 리튬 이차 전지를 제조하였다.
구체적으로 말하면, 코발트산 리튬(LiCoO2) 91 중량%, 비닐리덴 폴리플루오라이드 분말 3 중량% 및 흑연 분말 9 중량%를 사용하였고, 실시예 1에 사용한 절차와 동일한 절차를 사용하여 제조하였다.
애노드(2)는 다음과 같이 제조하였다. 흑연화하기 어려운 탄소 91 중량% 및 비닐리덴 폴리플루오라이드 분말 9 중량%를 용매 N-메틸 피롤리돈 내에 분산시키고, 결과된 분산액을 구리 호일 상에 코팅시키고, 진공 중에 120℃에서 24 시간 동안 건조시켰다. 얻어진 생성물을 롤 프레스를 사용하여 두께 200 ㎛로 적당히 프레싱하여 (-) 전극(2)으로 사용하였다.
실시예 5
캐쏘드(1)와 애노드(2)로서 각각 코발트산 리튬(LiCoO2) 및 흑연을 사용하여 실시예 1과 같은 순서에 따라 리튬 이차 전지를 제조하였다.
구체적으로 말하면, 코발트산 리튬(LiCoO2) 91 중량%, 비닐리덴 폴리플루오라이드 분말 3 중량% 및 흑연 분말 9 중량%를 사용하고, 실시예 1에 사용한 절차와 동일한 절차를 사용하여 제조하였다.
애노드(2)는 다음과 같이 제조하였다. 흑연화하기 어려운 탄소 91 중량% 및 비닐리덴 폴리플루오라이드 분말 9 중량%를 용매 N-메틸 피롤리돈 내에 분산시키고, 결과된 분산액을 구리 호일 상에 코팅시키고, 진공 중에 120℃에서 24 시간 동안 건조시켰다. 얻어진 생성물을 롤 프레스를 사용하여 두께 170 ㎛로 적당히 프레싱하여 (-) 전극(2)으로 사용하였다.
비교예 1
캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)로 두께 100 ㎛의 니켈 호일을 5 ㎜ × 3 ㎝로 절단하여 사용하였다. 실시예 1의 절차와 동일한 절차를 사용하여, 애노드 단자들을 전극에 연결하고 클린치 방식으로 방습성 다층막(4)의 밀봉부(X)에서 밀봉하여 리튬 일차 전지를 제조하였다.
비교예 2
비교예 1에서와 같이 두께 100 ㎛의 니켈 호일을 5 ㎜ × 3 ㎝로 절단하여 전극 단자로 사용하였다. 실시예 3의 절차와 동일한 절차를 사용하여, 전극 단자들을 전극에 연결하고 클린치 방식으로 방습성 다층막(4)의 밀봉부(X)에서 밀봉하여 리튬 이차 전지를 제조하였다.
비교예 3
비교예 1에서와 같이 두께 100 ㎛의 니켈 호일을 5 ㎜ × 3 ㎝로 절단하여 전극 단자로 사용하였다. 실시예 4의 절차와 동일한 절차를 사용하여, 전극 단자들을 전극에 연결하고 클린치 방식으로 방습성 다층막(4)의 밀봉부(X)에서 밀봉하여 리튬 이차 전지를 제조하였다.
특성 평가
전지 내의 수분 양을 측정하는 저장 검사를 실시하여 실시예 및 비교예를 평가하였다.
즉, 실시예 1 내지 5와 비교예 1 내지 3의 전지들을 정상 온도 및 습도의 대기 중에 예정된 시간 동안 방치한 후 분해하여 칼-피셔(Karl-Fischer) 수분계로 전해 질 내의 수분을 측정하였다. 결과를 도 14에 나타내었다.
실시예 1 내지 5와 비교예 1 내지 3의 전지를 예정된 시간 동안 저장한 후 제작 직후 초기 개방 회로 전압에 대한 시간 변화에 따른 개방 회로 전압을 측정하였다. 결과를 도 15에 나타내었다.
실시예 3과 비교예 2의 리튬 이차 전지를 0.25 ㎃/㎠ 방전 조건 하에 온도 23℃에서 10 주 동안 저장했을 때의 방전 특성에 대해 검사하였다. 결과를 도 16에 나타내었다.
이차 전지를 용량의 80% 까지 충전하고 저장 검사를 실시하였다.
도 14 내지 16의 결과로부터 실시예 1 내지 5의 전지가 고기밀성 및 고성능을 보임을 알 수 있다. 반대로, 비교예 1 내지 3의 전지는 아주 약한 응력을 가하여도 밀봉부(X)에서 열융합성 고분자막층(4a)과 전극 단자(니켈 호일)가 얇은 층으로 갈라져 수분이 침투되고 성능이 저하된다.
실시예 1 내지 3과 비교예 1의 애노드(2)(금속 리튬)를 비교하면, 실시예 1 내지 3에서는 금속 리튬이 그의 금속 광택을 유지하였지만, 비교예 1에서는 수산화리튬으로 인해 회색 내지 백색의 분말이 다량 남아있다.
실험 B
실험 B에서는 밀봉부(X)에서 수지층 두께를 증가시킴으로써 얻게 되는 가능한 효과를 검사하였다.
실시예 6
단자 부분을 밀봉하기 위해, 열융합성 고분자막층(4a)과 같은 재료인 폴리에틸렌 단편(7)을 전극 단자의 밀봉부(X)의 정면 및 후면에 각각 미리 도포하였다. 폴리에틸렌 단편(7)은 두께가 100 ㎛이었다.
폴리에틸렌 코팅의 너비는 전극 단자(1) 너비에 좌측과 우측에서 1 ㎜ 씩 더하여 합친 너비가 전극 단자 너비 + 2 ㎜였다. 폴리에틸렌 코팅의 길이는 밀봉부(X)의 양 측면에서 1 ㎜ 씩 더하여 합친 길이가 밀봉부(X)의 길이 + 2 ㎜이었다.
실시예 1과 동일한 방식으로 리튬 일차 전지를 제조하였다.
실시예 7
열융합성 고분자막층(4a)의 밀봉부(X)에서 수지 두께를 200 ㎛으로 설정하였다.
열융합성 고분자막층(4a)의 두꺼워진 수지 부분의 너비는 전극 단자(1) 너비에 좌측과 우측에서 1 ㎜ 씩 더하여 합친 너비가 전극 단자 너비 + 2 ㎜였으며, 두꺼워진 수지부의 길이는 밀봉부(X)의 길이에 양 측면에서 1 ㎜ 씩 더하여 합친 길이가 밀봉부(X)의 길이 + 2 ㎜이었다.
실시예 1과 동일한 방식으로 리튬 일차 전지를 제조하였다.
실시예 8
전극 단자의 밀봉부(X)의 정면 및 배면을 열융합성 고분자막층(4a)에 사용한 것과 같은 재료인 폴리에틸렌으로 사전에 코팅하였다. 폴리에틸렌 코팅의 두께는 양 면에서 100 ㎛이었다.
전극 단자 코팅은 전극 단자의 너비에 좌측과 우측에서 1 ㎜ 씩 더하여 합친 너비가 전극 단자 너비 + 2 ㎜였다. 또한 전극 단자 코팅의 길이는 밀봉부(X)의 길이에 양 측면에서 1 ㎜ 씩 더하여 합친 길이가 밀봉부(X)의 길이 + 2 ㎜이었다.
실시예 1과 동일한 방식으로 리튬 일차 전지를 제조하였다.
실시예 9
방습성 다층막(4)의 열융합성 고분자막층(4a)의 수지 두께는 200 ㎛로 설정하였다.
실시예 1과 동일한 방식으로 리튬 일차 전지를 제조하였다.
특성 평가
조립을 마친 후 단락으로 인한 불합격 발생율을 실시예 1 및 실시예 6 내지 9의 전지에 대해 검사하였다. 결과를 표 1에 나타내었다.
합격 단락으로 인한 불합격
실시예 1 3 7
실시예 6 20 0
실시예 7 10 0
실시예 8 10 0
실시예 9 10 0
표 1의 결과로부터 알 수 있는 바와 같이, 전지 단락으로 인한 불합격 발생율은 실시예 6 내지 9의 전지에서 현저하게 감소된다. 이와 대조적으로 실시예 1의 전지에서는 캐쏘드 단자(5)와 애노드 단자(6)가 알루미늄 호일(금속 호일층(4b))과 접촉하고 있는 밀봉부에서 박리되어 단락을 초래함으로써 불합격될 가능성이 높다.
이들 결과에서 알 수 있는 바와 같이, 금속망을 전극 단자로 사용하면, 전극 단자와 열융합성 고분자막층 사이의 내밀성 결합이 개선되어 전극 단자와 열융합성 고분자막층의 얇은 층으로 갈라지려는 것이 방지되고 전지 성능에 크게 영향을 주는 수분의 침투를 막을 수 있다. 구체적으로 말하면, 망상 또는 다공질의 전기 전도체를 전극 단자로 사용하여 전지의 기밀성 및 기계적 강도를 개선할 수 있다.
전극 단자가 통과하는 밀봉부에서 수지 물질의 두께를 증가시키기위해 전극 단자의 밀봉부에 수지 단편을 도포하거나, 코팅하거나, 미리 밀봉부의 수지 물질의 두께를 증가시켜, 캐소드와 애노드의 단락과 전지의 초기 문제점 발생을 막을 수 있다.

Claims (7)

  1. 전극과 외부 단자를 상호접속하는 전극 단자가 망상 또는 다공질의 전기 전도체로 형성된, 고분자막과 금속 호일로 형성된 방습성 다층막으로 싸인 캐쏘드, 애노드 및 전해질을 포함하는 박형 전지.
  2. 제 1 항에 있어서, 망상 또는 다공질의 전기 전도체가 금속망, 망상 금속판, 천공된 금속 및 탄소 섬유의 응집체 중 1종 이상인 박형 전지.
  3. 제 1 항에 있어서, 망상 또는 다공질의 전기 전도체가 탄소, 니켈, 알루미늄, 구리, 텅스텐, 스테인레스강, 철, 은, 금, 이들의 합금 또는 이들 금속 또는 합금으로 도금된 금속 중 1종 이상인 박형 전지.
  4. 제 1 항에 있어서, 애노드가 금속 리튬으로 형성되고, 캐쏘드가 리튬 이온을 흡장할 수 있는 물질로 형성되고, 전해질이 비수성 액체 전해질, 고체 전해질 및 겔 전해질 중 하나인 박형 전지.
  5. 제 1 항에 있어서, 애노드가 금속 리튬, 리튬 합금 및 리튬을 가역적으로 도입하거나 제거할 수 있는 물질 중 하나로 형성되고, 캐쏘드가 리튬을 가역적으로 도입하거나 제거할 수 있는 물질로 형성되고, 전해질이 비수성 액체 전해질, 고체 전해질 및 겔 전해질 중 하나인 박형 전지.
  6. 제 1 항에 있어서, 방습성 다층막의 개구부가 고분자막으로 밀봉되고, 전극 단자가 통과하는 밀봉부의 고분자막의 두께가 밀봉부의 나머지 영역 보다 더 두꺼운 박형 전지.
  7. 제 6 항에 있어서, 수지 단편을 밀봉부와 접하는 전극 단자의 표면에 도포하거나 수지 단편으로 밀봉부와 접하는 전극 단자의 표면을 피복하는 박형 전지.
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