KR101846424B1 - 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법 - Google Patents

적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법 Download PDF

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타카유키 노자와
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이쿠토 미시마
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Abstract

막 재료를 적층한 후에 가압 접합하여 이루어진 적층 접합체를, 막 재료의 위치 어긋남, 적층체의 변형, 계면의 접합 결함 등이 없이, 높은 제품 수율로 효율적으로 제조할 수 있는 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 제공한다. 제 1 시트 부재(12), 제 2 시트 부재(22) 및 시일 부재(30)로 형성되는 수용 공간(S)에, 막 재료가 적층된 적층체(W)를 수용하고, 수용 공간(S)을 배기함으로써, 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)가 적층체(W)를 끼워 적층체(W)를 고정한 상태로, 적층 접합체 제조 장치(50)의 핫 프레스 롤러(51), 콜드 프레스 롤러(52)에 의해 가압 접합하여 적층 접합체를 제조한다.

Description

적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법{LAMINATE IMMOBILIZING JIG, LAMINATE ASSEMBLY MANUFACTURING SYSTEM, AND MANUFACTURING METHOD FOR LAMINATE ASSEMBLY}
본 발명은, 고체 고분자형 연료 전지용의 막-전극 접합체 등, 막 재료를 적층한 후에 가압 접합하여 이루어진 적층 접합체를 제조하기 위해 이용하는 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법에 관한 것이다.
종래로부터, 막 재료를 적층한 적층체를 가압 접합하여 적층 접합체를 제조하기 위해, 대향하여 배치된 롤의 사이에 적층체를 반송하여 가압하는 롤식 프레스가 이용되고 있다. 이 기술은, 최근, 고체 고분자막, 연료극막 및 공기극막을 적층, 접합하여 이루어진 고체 고분자형 연료 전지용의 막-전극 접합체(Membrane-Electrode Assembly: 이하, MEA라고 함)의 제조에도 이용되고 있다(예를 들면, 일본국 공개특허공보 제2008-159377호, 일본국 공표특허공보 제2010-514102호, 일본국 공개특허공보 제2010-198948호 참조).
여기에서, 상술한 제조 방법에서는, 롤식 프레스에 의해 고체 고분자막, 연료극막 및 공기극막의 적층체를 가압 접합할 경우, 롤 사이를 적층체가 통과할 때 발생하는 급격한 하중 변화나 롤과 적층체와의 마찰 등에 의해, 막 재료의 위치 어긋남이나 변형 등이 발생하여, 제품 수율이 저하될 우려가 있었다. 또한, 적층한 막 재료의 사이에 공기가 잔류하고 있는 경우에는, 이 공기를 층 사이로부터 충분히 배출하기가 곤란하여, 계면에 접합 결함이 발생할 우려가 있었다.
상술한 과제를 해소하기 위한 기술로서, 적층체를 금속제의 시트 고정 프레임에 부착한 가요성 시트의 상면에 재치하고, 금속제 시트 고정 프레임의 상부에, 가요성 시트와 환상(環狀) 패킹을 부착한 시트 고정 프레임을 중합시키며, 이들에 의해 구획형성된 밀폐실로부터 공기를 배출하고 상기 밀폐실을 감압하여, 적층체를 고정 유지하는 방법이 제안되어 있다(예를 들면, 일본국 공개특허공보 제2005-19275호, 일본국 공개특허공보 제2008-146833호 참조).
그러나, 상기 기술에서는, 시트 고정 프레임이 적층체의 둘레 전체를 둘러싸고 적층체보다 두껍게 형성되어 있기 때문에, 롤식 프레스나 더블 벨트식 프레스와 같은 대량 생산용의 연속식 프레스에 의한 가압 접합법을 적용할 수 없어, 효율적인 제조가 불가능하다는 문제가 있었다.
따라서, 본 발명은, 막 재료를 적층한 적층체에 가압 접합하여 이루어진 적층 접합체를, 막 재료의 위치 어긋남, 변형, 계면의 접합 결함 등이 없이, 우수한 제품 수율로 효율적으로 제조할 수 있는 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 제 1 양태에서는, 상기 목적을 실현하기 위해, 막 재료가 적층된 적층체를 가압 수단에 의해 가압 접합하여 적층 접합체를 제조하기 위해 적층체를 고정하는 적층체 고정 지그로서, 가압 수단으로의 반송 방향에 대략 평행이 되도록 배치되는 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와, 단부(端部)가 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 1의 시트 부재를 구비한 제 1의 고정 부재와, 상기 제 1의 기둥 형상 부재와 대향하여 배치되는 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재와, 단부가 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 2의 시트 부재를 구비한 제 2의 고정 부재와, 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재에 의해 대향하도록 위치결정된 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재의 사이에 배치되며, 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재 사이의 공간을 구획하여, 적층체를 수용 가능한 수용 공간을 형성하는 시일 부재를 구비하며, 상기 제 1의 기둥 형상 부재의 적어도 일방(一方)에, 제 1의 시트 부재를 관통하여 형성된 배기 구멍을 통해 상기 수용 공간과 연통하는 배기로가 형성되고, 상기 배기로는 배기 수단에 접속되어 있으며, 상기 수용 공간에 적층체를 배치하여 배기 수단에 의해 상기 수용 공간을 배기함으로써, 상기 제 1의 시트 부재 및 상기 제 2의 시트 부재가 상기 수용 공간에 배치된 적층체를 끼워 고정하고, 적층체가 고정된 상태로 가압 수단으로 반송되어 가압 가능하게 구성되어 있다.
본 발명의 제 1 양태에 따르면, 제 1의 시트 부재, 제 2의 시트 부재 및 시일 부재로 형성되는 수용 공간에 막 재료가 적층된 적층체를 수용하고, 배기 수단에 의해 수용 공간을 배기함으로써, 제 1의 시트 부재 및 제 2의 시트 부재가 상기 수용 공간에 배치된 적층체를 끼워 고정하고, 적층체가 고정된 상태로 가압 수단으로 반송하며, 가압 수단에 의해 가압 접합하여 적층 접합체를 제조할 수 있다.
이에 따라, 수용 공간을 배기하여 막 재료를 적층한 적층체를 끼워 고정한 상태로 가압하여 접합할 수 있으므로, 막 재료의 위치 어긋남, 변형, 계면의 접합 결함 등이 없는 적층 접합체를, 우수한 제품 수율로 제조할 수 있다.
또한, 종래 기술에서 이용한 진공 유지를 위한 고정 프레임과 달리, 반송 방향이 개방되어 있으므로, 평면 프레스 등의 배치식 프레스가 아닌 대량 생산에 적합한 연속식 프레스를 채용할 수 있어, 적층 접합체를 효율적으로 제조할 수 있다.
본 발명의 제 2 양태에서는, 제 1 양태의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재에 의해 대향하도록 위치결정된 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재의 사이에 배치된 프레임 형상의 판 형상 부재로서, 적층체보다 얇게 형성되며, 상기 수용 공간을, 적층체를 수용하는 제 2의 수용 공간과, 제 2의 수용 공간의 외주(外周)에 형성되어 상기 배기 구멍에 연통하는 유로(流路) 공간으로 더 구획하는 수용 공간 형성 부재를 구비한다.
본 발명의 제 2 양태에 따르면, 수용 공간 형성 부재에 의해 수용 공간을 제 2의 수용 공간과 유로 공간으로 구획할 수 있으므로, 적층체를 제 2의 수용 공간 내부에 정확하게 위치결정하는 동시에, 배기를 위한 유로 공간을 확보할 수 있다. 따라서, 적층체의 위치 어긋남 등에 의해 배기 유로가 폐색되는 것을 방지하여, 제 2의 수용 공간 내부를 확실하게 배기할 수 있다.
본 발명의 제 3 양태에서는, 제 2 양태의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 수용 공간 형성 부재는, 상기 수용 공간 형성 부재의 일부에 두께를 증대시키기 위한 두께 조정 부재를 구비하고 있으며, 상기 두께 조정 부재는 상기 수용 공간 형성 부재의 두께와의 합계가, 적층체의 두께 이상이 되도록 형성되어 있다.
본 발명의 제 3 양태에 따르면, 두께 조정 부재는, 수용 공간 형성 부재의 두께와의 합계가, 적층체의 두께 이상이 되도록 형성되어 있기 때문에, 가압 수단이 적층체의 가압을 개시할 때, 적층체의 모서리부(角部)에 과대한 하중이 부하되어 손상되는 것을 회피할 수 있다. 가압 수단으로서, 적층체 고정 지그를 반송하면서 가압하여, 적층체 고정 지그가 반송 방향부터 순차적으로 가압되는 롤식 프레스 장치 등을 이용할 경우에는, 적층체의 모서리부에 과대한 하중이 부하되기 쉽기 때문에, 본 구성을 특히 바람직하게 이용할 수 있다.
또한, 수용 공간 형성 부재와 제 2의 시트 부재의 사이에 공간을 형성할 수 있으므로, 그 공간을 통해 제 2의 수용 공간으로부터의 배기를 효율적으로 행할 수 있다.
본 발명의 제 4 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 3 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 제 1의 시트 부재는 금속 재료로 이루어진다.
본 발명의 제 4 양태와 같이, 제 1의 시트 부재가 금속 재료로 이루어지도록 구성하면, 상기 제 1의 시트 부재는 적당한 강도를 구비하므로, 벗겨지거나 주름지는 등의 변형이 발생하기 어려우며, 배기 구멍의 변형 등도 방지할 수 있다.
또한, 열 전도성이 높기 때문에, 가압할 때 가열이나 냉각하는 경우에는, 제 1의 시트 부재의 전열(傳熱)을 이용하여 적층체에 효율적으로 열을 전도시킬 수 있어, 가열이나 냉각을 효율적으로 행할 수 있다.
본 발명의 제 5 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 4 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 제 2의 시트 부재는 가요성을 갖는 수지 재료로 이루어진다.
본 발명의 제 5 양태와 같이, 제 2의 시트 부재가 가요성을 갖는 수지 재료로 이루어지도록 구성하면, 적층체가 두꺼운 경우에도, 수용 공간을 배기했을 때 제 2의 시트 부재가 적층체의 형상을 따라 휘어지기 쉬우므로, 보다 확실하게 적층체를 고정 유지할 수 있다.
본 발명의 제 6 양태에서는, 제 5 양태의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 제 2의 시트 부재는, 섬유 강화 고무 시트로 이루어진다.
본 발명의 제 6 양태와 같이, 제 2의 시트 부재가 섬유 강화 고무 시트로 이루어지도록 구성하면, 열 팽창이 낮기 때문에, 제 2의 시트 부재와 다른 부재와의 열 팽창차에 기인하는 적층체의 위치 어긋남이나 수용 공간의 진공 누출 등을 방지할 수 있다. 또한, 탄력성이 높고 유연하며, 외력에 의해 변형해도 외력을 제거하면 원래의 형상으로 되돌아오는 성질이 우수하기 때문에, 반복 사용에 의해서도 형상이 변화하는 것이 아니며, 배기 경로의 형상을 따라 변형하여 배기를 위한 유로를 폐색해 버릴 일이 없다. 압력을 균일하게 하는 완충성이 높기 때문에, 가압 수단으로부터 적층체에 국소적인 압력이 가해지지 않고 균일한 가압이 가능해진다. 내구성이 높기 때문에, 적층체나 지그의 모서리부 등에 의해 파괴되는 일이 없다. 또한, 밀착성이 높기 때문에, 밀봉성이 양호하여 수용 공간의 진공도를 향상시킬 수 있다.
본 발명의 제 7 양태에서는, 제 6 양태의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 섬유 강화 고무 시트는, 기포(基布)의 양면에 고무 박막을 적층 일체화하여 이루어진 고무 인포(引布, rubber-coated fabric)이다.
본 발명의 제 7 양태와 같이, 섬유 강화 고무 시트로서, 강성과 유연함을 겸비하는 고무 인포를 바람직하게 이용할 수 있다.
본 발명의 제 8 양태에서는, 제 7 양태의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 고무 박막은, 불소 고무 또는 실리콘 고무로 이루어진다.
본 발명의 제 9 양태에서는, 제 7 양태 또는 제 8 양태의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 기포는, 유리 섬유 또는 적층체 고정 지그의 사용 온도에 있어서 상기 수용 공간을 기밀 유지하여 사용 가능한 내열성 합성 섬유로 이루어진다.
본 발명의 제 8 양태 및 제 9 양태의 재료에 의해 고무 인포를 구성하면, 내열성을 향상시킬 수 있으므로, 고온에서 이용하는 적층체 고정 지그에 바람직하게 이용할 수 있다.
본 발명의 제 10 양태에서는, 제 5 양태 내지 제 9 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 제 2의 시트 부재는, 가요성을 가지며 상기 수지 재료보다 경질(硬質)인 재료에 의해, 상기 적층체의 외형(外形) 이상 또한 상기 수용 공간보다 작은 판 형상으로 형성되며, 상기 적층체를 가압 가능한 위치에 배치된 강성(剛性) 부여 부재를 구비한다.
본 발명의 제 10 양태에 따르면, 강성 부여 부재에 의해 제 2의 시트 부재에 일정한 강성을 부여할 수 있으므로, 적층체가 요철 형상을 갖는 경우에는, 제 2의 시트 부재가 적층체의 오목부에 침입하여 부착되는 것을 방지할 수 있다. 적층체의 재질이 제 2의 시트 부재와 용이하게 부착되어 파괴되기 쉬운 경우 등에 있어서, 적층체의 파손을 방지할 수 있다.
또한, 강성 부여 부재를 상기 치수로 형성함으로써, 적층체를 확실하게 고정하여, 균일하게 가압할 수 있는 동시에, 제 2의 시트 부재는 시일 부재에 밀착하기 때문에 수용 공간을 확실하게 기밀 상태로 유지할 수 있다.
본 발명의 제 11 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 10 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 수용 공간의 배기 시에 상기 배기 구멍이 폐색되는 것을 방지하는 동시에 통기 가능하게 구성된 스페이서가 상기 수용 공간 또는 유로 공간의 내부에 배치되어 있다.
본 발명의 제 11 양태에 따르면, 스페이서에 의해 배기 부재에 의한 수용 공간의 배기 시에 제 2의 시트 부재가 배기 구멍으로 끌려 들어가는 것을 방지할 수 있으므로, 배기 구멍이 폐색되어 수용 공간의 충분한 배기가 불가능해지는 것을 방지할 수 있다.
본 발명의 제 12 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 11 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 시일 부재는, 상기 제 1의 시트 부재와 일체적으로 형성되어 있다.
본 발명의 제 12 양태와 같이, 시일 부재를 제 1의 시트 부재와 일체적으로 형성하면, 수용 공간의 위치가 어긋날 우려가 없다.
본 발명의 제 13 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 12 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 시일 부재는 내열성 고무 재료로 이루어진다.
본 발명의 제 13 양태와 같이, 시일 부재를 실리콘 고무 등의 내열성 고무 재료로 이루어지도록 구성하면, 고무 재료는 밀착력이 높으므로, 시일 부재를 얇게 형성해도 수용 공간을 확실하게 기밀로 유지할 수 있다. 적층체가 얇은 경우에도, 시일 부재를 얇게 할 수 있으므로, 확실하게 고정할 수 있는 동시에, 가압 수단에 의해 시일 부재에 가압력이 부하되어 과(過)하중이 발생하는 것을 방지할 수 있다. 또한, 내열성이 높기 때문에, 적층체를 고온으로 가열하면서 가압 접합하는 경우에 바람직하게 이용할 수 있다.
본 발명의 제 14 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 12 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 시일 부재는 금속 재료로 이루어진다.
본 발명의 제 14 양태와 같이, 시일 부재를 스테인리스 강(stainless steel) 등의 금속 재료로 이루어지도록 구성하면, 금속 재료는 내열성 고무 재료 등과 비교하여 재료가 저렴하며, 가공도 용이하기 때문에, 적층체 고정 지그의 제조 비용을 저렴하게 억제할 수 있다. 또한, 금속 재료는 내구성이나 내열성이 높으므로, 장기간에 걸쳐 반복하여 사용할 수 있는 동시에 적층체를 고온으로 가열하면서 가압 접합하는 경우에 바람직하게 이용할 수 있다.
본 발명의 제 15 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 14 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 시일 부재는, 가압 수단에 의해 하중이 부하(負荷)되지 않는 두께로 형성되어 있다.
본 발명의 제 15 양태와 같이, 시일 부재를, 가압 수단에 의한 적층체의 가압 시에, 시일 부재에 하중이 부하되지 않는 두께로 형성하면, 가압력이 모두 적층체에 부하되기 때문에, 효율적으로 하중을 부하할 수 있다.
본 발명의 제 16 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 14 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 시일 부재는 적층체보다 경질인 재료로 이루어지며, 상기 가압 수단에 의한 적층체의 가압 시에, 시일 부재에 실질적으로 시일 부재가 변형되지 않는 크기의 하중이 부하되는 두께로 형성되어 있다.
본 발명의 제 16 양태와 같이, 시일 부재를 적층체보다 경질인 재료로 이루어지며, 상기 가압 수단에 의한 적층체의 가압 시에, 시일 부재에 실질적으로 시일 부재가 변형되지 않는 크기의 하중이 부하되는 두께로 형성하면, 적층체의 두께를 시일 부재의 두께에 맞출 수 있어, 일정 두께의 적층 접합체를 제조할 수 있다.
본 발명의 제 17 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 16 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 수용 공간과 상기 배기 구멍을 접속하는 유로(流路)로 이루어진 배기부가 형성되며, 상기 수용 공간과 접속되지 않은 쪽의 단부(端部)에는, 상기 배기부의 폭보다 외형 치수가 크게 형성되고, 외주가 곡선으로 이루어진 변형 완화부가 상기 배기부와 모서리부(角部)가 없이 매끄럽게 접속되어 설치되어 있는 동시에, 상기 배기 구멍은 상기 수용 공간과 상기 변형 완화부의 사이에 설치되어 있다.
본 발명의 제 17 양태와 같이, 배기부의 단부에 설치된 변형 완화부는, 수용 공간을 배기할 때 배기부 단부에 있어서 제 2의 시트 부재가 국소적으로 변형되지 않는 형상으로 형성되어 있으므로, 예를 들면, 주름 등의 발생에 의해 충분한 배기가 불가능해질 우려가 없다. 또한, 변형 완화부는 배기부의 단부보다 면적이 크게 형성되어 있기 때문에, 배기 구멍을 변형 완화부에 설치하면 제 2의 시트 부재가 끌려 들어가 폐색될 우려가 있지만, 배기부의 배기 경로의 도중에 설치함으로써 배기 구멍의 폐색을 방지할 수 있어, 수용 공간을 확실하게 배기할 수 있다.
본 발명의 제 18 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 16 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 수용 공간과 배기 구멍을 접속하는 유로로 이루어진 배기부가, 양단이 각각 상기 수용 공간과 접속된 루프 형상으로 형성되며, 상기 배기 구멍은 루프 형상으로 형성된 유로에 설치되어 있다.
본 발명의 제 18 양태에 따르면, 배기 구멍이 루프 형상의 유로에 설치되어 있기 때문에, 배기부에 국소적으로 제 2의 시트 부재의 변형이 커지는 영역이 없어지므로, 수용 공간을 배기할 때, 예를 들면, 주름 등의 발생에 의해 충분한 배기가 불가능해질 우려가 없어, 수용 공간을 확실하게 배기할 수 있다.
본 발명의 제 19 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 18 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 제 2의 시트 부재와 상기 시일 부재와의 사이에, 상기 수용 공간과 상기 배기 구멍을 접속하는 유로로 이루어진 배기부의 적어도 일부를 덮어, 상기 제 2의 시트 부재에 의해 상기 배기부가 폐색되는 것을 방지하는 유로 커버를 구비한다.
본 발명의 제 19 양태에 따르면, 유로 커버에 의해, 수용 공간의 배기 시에 제 2의 시트 부재가 배기부로 끌려 들어가는 것을 방지할 수 있으므로, 배기부가 제 2의 시트 부재에 의해 폐색되어 수용 공간의 충분한 배기가 불가능해지는 것을 방지할 수 있다.
본 발명의 제 20 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 19 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그에 있어서, 상기 제 2의 기둥 형상 부재는, 상기 제 1의 기둥 형상 부재와 대향하는 동시에 상기 제 2의 시트 부재와 접촉하는 접촉부에, 외측을 향해 경사진 경사부 또는 외측 단부에 형성되는 R부를 구비한다.
제 2의 시트 부재가 강성이 높은 재질로 이루어진 경우에는, 제 2의 시트 부재를 제 2의 기둥 형상 부재를 따라 접어 구부리고 나서 고정할 때, 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐진 제 2의 시트 부재에 대해 큰 각도, 예컨대 도 4의 (A)에 도시한 θ가 90° 이상이 되도록 하여 접어 구부려 고정하면, 국소적으로 발생하는 큰 변형을 완화하기 위해 제 2의 시트 부재가 외측으로 쓰러지며, 제 2의 시트 부재가 시일 부재에 밀착하지 않아 수용 공간의 기밀을 유지하는 것이 곤란해질 우려가 있었다. 본 발명의 제 20 양태에 따르면, 제 2의 기둥 형상 부재는, 제 1의 기둥 형상 부재와 대향하는 동시에 제 2의 시트 부재와 접촉하는 접촉부에, 경사부 또는 R부를 구비하고 있으므로, 제 2의 기둥 형상 부재의 접촉부에 설치된 경사부 또는 R부를 제 2의 시트가 따르게 하여 제 2의 기둥 형상 부재에 고정함으로써, 제 2의 시트 부재에 국소적으로 큰 변형을 발생하는 일 없이, 제 2의 기둥 형상 부재를 따라 구부리는 것이 가능해진다. 이에 따라, 제 2의 시트 부재가 외측으로 쓰러지는 일이 없기 때문에, 제 2의 시트 부재를 시일 부재에 밀착시킬 수 있어, 수용 공간의 기밀을 유지할 수 있다.
본 발명의 제 21 양태에서는, 제 1 양태 내지 제 20 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그를 이용하여 적층 접합체를 제조하는 적층 접합체 제조 시스템으로서, 막 재료가 적층된 적층체를 가압 접합하는 가압 수단과, 적층체 고정 지그의 수용 공간을 배기하는 배기 수단과, 적층체 고정 지그를 가압 수단으로 반송하는 반송 수단을 구비한다.
본 발명의 제 21 양태에 따르면, 제 1 양태 내지 제 20 양태 중 어느 하나의 적층체 고정 지그를 이용하여, 배기 수단에 의해 수용 공간을 배기함으로써 적층체를 고정하고, 반송 수단에 의해 적층체가 고정된 상태로 적층체 고정 지그를 가압 수단으로 반송하며, 가압 수단에 의해 가압 접합하여 적층 접합체를 제조할 수 있다.
이에 따라, 수용 공간을 배기하여 막 재료를 적층한 적층체를 밀착 고정한 상태로 가압하여 접합할 수 있으므로, 막 재료의 위치 어긋남, 변형, 계면의 접합 결함 등이 없는 적층 접합체를, 우수한 제품 수율로 제조할 수 있다.
또한, 종래 기술에서 이용한 진공 유지를 위한 고정 프레임과 달리, 반송 방향이 개방되어 있으므로, 가압 수단으로서 평면 프레스 등의 배치식 프레스가 아닌 대량 생산에 적합한 연속식 프레스를 채용할 수 있어, 적층 접합체를 효율적으로 제조할 수 있다.
본 발명의 제 22 양태에서는, 제 21 양태의 적층 접합체 제조 시스템에 있어서, 상기 가압 수단에서 봤을 때, 적층체 고정 지그의 반송 방향의 상류측에, 적층체 고정 지그를 예열하는 예비 가열부를 구비한다.
본 발명의 제 22 양태와 같이, 적층 접합체 제조 시스템이 예비 가열부를 구비한 구성을 채용하면, 가압 수단이 가열 롤식 프레스 장치인 경우 등과 같이 적층체 고정 지그와 가압 수단의 접촉 시간이 단시간인 시스템인 경우, 가열 롤로부터의 열이 충분히 적층체 고정 지그나 적층체에 전해지지 않아, 적층체의 가열이 불충분한 상태로 가압 처리가 행해지는 것을 방지할 수 있다. 특히, 대량 생산을 행할 경우에는, 적층체 고정 지그를 고속으로 가압 처리해야만 하기 때문에, 충분한 가열을 행할 수 있는 본 구성을 바람직하게 이용할 수 있다.
본 발명의 제 23 양태에서는, 제 21 양태 또는 제 22 양태의 적층 접합체 제조 시스템에 있어서, 상기 가압 수단에서 봤을 때, 적층체 고정 지그의 반송 방향의 하류측에, 적층체 고정 지그를 냉각하는 잔열 제거부를 구비한다.
본 발명의 제 23 양태와 같이, 적층 접합체 제조 시스템이 잔열 제거부를 구비한 구성을 채용하면, 제조한 적층 접합체의 냉각 시간을 단축하여, 신속하게 다음 공정으로 보낼 수 있으므로, 생산성을 향상시킬 수 있다. 또한, 적층체 고정 지그의 열용량이 큰 등의 요인으로 인해, 적층체의 냉각이 불충분한 상태로 적층체 고정 지그를 취출해야만 하게 되는 것을 방지할 수 있기 때문에, 작업자의 화상을 방지할 수 있는 등 안전성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 제 24 양태에서는, 적층 접합체의 제조 방법으로서, 막 재료가 적층된 적층체와, 가압 수단으로의 반송 방향에 대략 평행이 되도록 배치되는 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와, 단부가 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 1의 시트 부재를 구비한 제 1의 고정 부재와, 상기 제 1의 기둥 형상 부재와 대향하여 배치되는 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재와, 단부가 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 2의 시트 부재를 구비한 제 2의 고정 부재와, 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재에 의해 대향하도록 위치결정된 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재의 사이에 배치되며, 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재 사이의 공간을 구획하여, 적층체를 수용 가능한 수용 공간을 형성하는 시일 부재를 구비하며, 상기 제 1의 기둥 형상 부재의 적어도 일방에, 배기 수단에 접속되고, 제 1의 시트 부재를 관통하여 형성된 배기 구멍을 통해 상기 수용 공간과 연통하는 배기로가 형성된 적층체 고정 지그를 준비하며, 상기 수용 공간에 적층체를 배치하는 배치 공정과, 배기 수단에 의해 상기 수용 공간을 배기함으로써, 상기 제 1의 시트 부재 및 상기 제 2의 시트 부재가 상기 수용 공간에 배치된 적층체를 끼워 고정하는 고정 공정과, 상기 고정 공정에 의해 고정된 적층체를 가압 수단으로 반송하며, 적층체를 가압하여 접합하는 가압 공정을 구비한다.
본 발명의 제 24 양태에 따르면, 배치 공정에 의해, 제 1의 시트 부재, 제 2의 시트 부재 및 시일 부재로 형성되는 수용 공간에 적층체를 배치하고, 고정 공정에 의해, 제 1의 시트 부재 및 제 2의 시트 부재가 수용 공간에 배치된 적층체를 끼워 고정하며, 가압 공정에 의해, 고정 공정에 의해 고정된 적층체를 가압 수단으로 반송하고, 적층체를 가압하며 접합하여 적층 접합체를 제조할 수 있다.
이에 따라, 수용 공간을 배기하여 막 재료를 적층한 적층체를 끼워 고정한 상태로 가압하여 접합할 수 있으므로, 막 재료의 위치 어긋남, 변형, 계면의 접합 결함 등이 없는 적층 접합체를, 우수한 제품 수율로 제조할 수 있다.
또한, 종래 기술의 진공 유지를 위한 고정 프레임과 달리, 반송 방향이 개방되어 있으므로, 평면 프레스 등의 배치식 프레스가 아닌 대량 생산에 적합한 연속식 프레스를 채용할 수 있어, 적층 접합체를 효율적으로 제조할 수 있다.
본 출원은, 일본국에서 2011년 1월 27일에 출원된 특허 출원 제2011-014646호, 2011년 6월 10일에 출원된 특허 출원 제2011-129704호, 및 2011년 10월 14일에 출원된 특허 출원 제2011-226776호에 근거하고 있으며, 그 내용은 본 출원의 내용으로서, 그 일부를 형성한다.
또한, 본 발명은 이하의 상세한 설명에 의해 보다 완전하게 이해할 수 있을 것이다. 그러나, 상세한 설명 및 특정의 실시예는, 본 발명의 바람직한 실시형태로, 설명의 목적을 위해서만 기재되어 있는 것이다. 이 상세한 설명으로부터, 다양한 변경, 개변이, 당업자에게 있어서 자명하기 때문이다.
출원인은, 기재된 실시형태 중 어느 것도 공중에 헌상하고자 하는 의도는 없으며, 개시된 개변, 대체안 중, 특허청구범위 내에 문언상 포함되지 않을 수도 있는 것도, 균등론하에서의 발명의 일부로 한다.
본 명세서 혹은 청구범위의 기재에 있어서, 명사 및 동일한 지시어의 사용은, 특별히 지시되지 않는 한, 또는 문맥에 의해 명료하게 부정되지 않는 한, 단수 및 복수 모두를 포함하는 것으로 해석해야 한다. 본 명세서 중에서 제공된 모든 예시 또는 예시적인 용어(예를 들면, 「등」)의 사용도, 단순히 본 발명을 설명하기 용이하게 하고자 하는 의도에 지나지 않으며, 특히 청구범위에 기재하지 않는 한 본 발명의 범위에 제한을 가하는 것은 아니다.
도 1은 제 1 실시형태의 적층체 고정 지그의 구조를 도시하는 설명도로, 도 1의 (A)는 제 1 고정 지그 및 시일 부재의 평면도, 도 1의 (B)는 제 2 고정 지그의 평면도이다.
도 2는 제 1 실시형태의 적층체 고정 지그에 적층체를 배치한 상태를 도시하는 평면도이다.
도 3은 제 1 실시형태의 적층체 고정 지그에 적층체를 배치한 상태를 도시하는 단면도로, 도 3의 (A)는 도 2의 A-A 화살표 방향에서 본 단면도, 3의 (B)는 도 2의 B-B 화살표 방향에서 본 단면도, 3의 (C)는 도 2의 C-C 화살표 방향에서 본 단면도, 3의 (D)는 도 2의 D-D 화살표 방향에서 본 단면도이다.
도 4는 제 2 기둥 형상 부재에 대한 제 2 시트 부재의 고정 방법의 변경예를 도시하는 단면도이다.
도 5는 적층체의 구조를 도시하는 설명도로, 도 5의 (A)는 단면도, 5의 (B)는 도 5의 (A)의 상측에서 본 평면도이다.
도 6은 제 1 실시형태에서의 적층 접합체의 제조 공정을 도시하는 설명도로, 도 6의 (A)는 배치 공정, 도 6의 (B)는 고정 공정, 도 6의 (C)는 가압 공정을 도시하는 단면도이다.
도 7은 적층 접합체의 제조에 이용하는 적층 접합체 제조 장치의 개략 구조를 도시하는 설명도로, 도 7의 (A)는 측면도, 도 7의 (B)는 적층체 고정 지그의 반송 방향에서 본 정면도이다.
도 8은 적층 접합체의 제조에 이용하는 적층 접합체 제조 장치의 개략 구조를 도시하는 설명도로, 도 8의 (A)는 측면도, 도 8의 (B)는 상측에서 본 평면도이다.
도 9는 예비 가열부의 온도 제어 방법을 도시하는 설명도이다.
도 10은 시일 부재의 변경예를 도시하는 평면도이다.
도 11은 시일 부재의 배기부에 배치하는 스페이서의 구조를 도시하는 단면도이다.
도 12는 제 2 실시형태의 적층체 고정 지그의 구조를 도시하는 설명도로, 도 12의 (A)는 제 1 고정 지그 및 시일 부재의 평면도, 도 12의 (B)는 제 2 고정 지그의 평면도이다.
도 13은 제 2 실시형태의 적층체 고정 지그에 적층체를 배치한 상태를 도시하는 평면도이다.
도 14는 제 2 실시형태의 적층체 고정 지그에 적층체를 배치한 상태를 도시하는 단면도로, 도 14의 (A)는 도 13의 E-E 화살표 방향에서 본 단면도, 14의 (B)는 도 13의 F-F 화살표 방향에서 본 단면도, 14의 (C)는 도 13의 G-G 화살표 방향에서 본 단면도이다.
도 15는 제 2 실시형태에서의 적층 접합체의 제조 공정을 도시하는 설명도로, 도 15의 (A)는 배치 공정, 도 15의 (B)는 고정 공정, 도 15의 (C)는 가압 공정을 도시하는 단면도이다.
도 16은 제 2 실시형태의 적층체 고정 지그의 변경예를 도시하는 단면도로, 도 16의 (A)은 도 13의 E-E 화살표 방향에서 본 단면도, 16의 (B)는 도 13의 F-F 화살표 방향에서 본 단면도, 16의 (C)는 도 13의 G-G 화살표 방향에서 본 단면도에 각각 상당한다.
도 17은 배기부의 변경예를 도시하는 평면도이다.
도 18은 유로 커버의 구조를 도시하는 평면도이다.
도 19는 진공도 계측 방법의 변경예를 설명하기 위한 적층 접합체 제조 장치의 개략 구조 설명도로, 도 19의 (A)는 적층체 고정 지그의 반송 방향에서 본 정면도, 도 19의 (B)는 측면도이다.
도 20은 진공도 계측 방법의 변경예를 설명하기 위한 적층 접합체 제조 장치의 개략 구조 설명도로, 도 20의 (A)는 상측에서 본 평면도, 도 20의 (B)는 측면도이다.
도 21은 도 1에 도시하는 적층체 고정 지그의 변위 측정부를 설명하는 평면 도이다.
도 22는 도 12에 도시하는 적층체 고정 지그의 변위 측정부를 설명하는 평면 도이다.
(제 1 실시형태)
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법에 대해, MEA의 제조 방법을 예로 들어, 도면을 참조하여 설명한다.
도 1 내지 도 3을 참조하여 적층체 고정 지그(1)의 구조를 설명한다. 적층체 고정 지그(1)는, 배기 수단과 접속되는 제 1 고정 부재(10), 제 1 고정 부재(10)에 조합하여 이용되는 제 2 고정 부재(20) 및 시일 부재(30)를 구비하고 있다.
제 1 고정 부재(10)는, 후술하는 적층 접합체 제조 장치(50)로의 반송 방향에 대략 평행하게 배치되는 각기둥 형상으로 형성된 제 1 기둥 형상 부재(11, 11)의 사이에, 가요성을 갖는 띠 형상의 부재로 이루어진 제 1 시트 부재(12)가 걸쳐져 형성되어 있다. 본 실시형태에서는, 제 1 시트 부재(12)는 금속 재료인 스테인리스 강으로 이루어진다.
제 1 시트 부재(12)는 시일 부재(30)와 함께, 각각의 단부가, 판 형상의 제 1 가압 부재(13)에 의해, 제 1 기둥 형상 부재(11)의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나(도 3의 (A))에 각각 고정되어 있다.
제 1 기둥 형상 부재(11)에는, 배기 포트(16) 및 진공 배관(41)을 통해 진공 펌프(42)(도 7)에 접속되며, 또한 후술하는 수용 공간(S)과 연통하는 배기로(14)가 형성되어 있다.
제 1 시트 부재(12)의 제 1 기둥 형상 부재(11)와 맞닿는 영역에는, 배기로(14)가 개구되는 위치에 대응하여 배기 구멍(12a)이 관통 형성되어 있다. 본 실시형태에서는, 배기 구멍(12a)은 각 제 1 기둥 형상 부재(11)에 각각 3부분 형성되어 있으며, 진공 패드(15)를 통해 배기로(14)에 각각 연통되어 있다. 여기에서, 배기로(14)는 각 제 1 기둥 형상 부재(11)에 각각 형성되어 있는데, 일방의 제 1 기둥 형상 부재(11)에만 설치하는 것도 가능하다.
제 1 기둥 형상 부재(11)에는, 대향하여 배치되는 제 2 기둥 형상 부재(21)의 위치결정을 행하는 위치결정 핀(17)이 설치되어 있다.
제 2 고정 부재(20)는, 제 1 기둥 형상 부재(11)와 대향하여 배치되는 제 2 기둥 형상 부재(21, 21)의 사이에, 가요성을 갖는 띠 형상의 부재로 이루어진 제 2 시트 부재(22)가 걸쳐져 형성되어 있다. 본 실시형태에서는, 제 2 시트 부재(22)는 수지 재료인 테플론(등록 상표)으로 이루어진다. 또한, 제 2 기둥 형상 부재(21, 21) 사이의 제 2 시트 부재(22)의 외형이, 제 1 기둥 형상 부재(11, 11) 사이의 제 1 시트 부재(12)의 외형과 거의 동일해지도록 형성되어 있다.
제 2 시트 부재(22)는, 제 2 기둥 형상 부재(21)를 따라 접어 구부러지며, 측면으로부터 가압판(23)을 통해 제 2 가압 부재(24)에 의해 고정되어 있다. 도 3의 (A) 및 (C)에 도시한 바와 같이, 제 2 가압 부재(24)에는, 가압판(23)에 삽입통과되고 가압판(23)을 제 2 기둥 형상 부재(21)에 가압하여 제 2 시트 부재(22)를 고정하기 위한 고정 나사(25)와, 제 2 기둥 형상 부재(21)에 가압하는 위치를 조절하기 위한 조절 나사(비스, 26)가 설치되어 있다.
제 2 가압 부재(24)에는, 제 1 고정 부재(10)의 위치결정 핀(17)을 삽입통과시켜 제 2 고정 부재(20)의 위치결정을 행하기 위한 위치결정 구멍(27)이 관통 형성되어 있다.
시일 부재(30)는, 제 1 기둥 형상 부재(11, 11)와 제 2 기둥 형상 부재(21, 21)에 의해 대향하도록 위치결정된 제 1 시트 부재(12)와 제 2 시트 부재(22)의 사이에 배치된다. 시일 부재(30)에는, 제 1 시트 부재(12)와 제 2 시트 부재(22)가 대향하여 형성되는 공간을 적층체(W)를 수용 가능하게 구획하는 수용부(30a)와, 수용부(30a)와 연통하여 형성되며, 제 1 시트 부재(12), 제 2 시트 부재(22) 및 수용부(30a)에 의해 구획된 밀폐 공간인 수용 공간(S)의 내부를 배기하기 위해 형성된 배기부(30b)가 형성되어 있다. 시일 부재(30)는, 제 1 시트 부재(12)와 제 2 시트 부재(22)의 사이에 끼워짐으로써, 수용 공간(S)의 측벽의 역할을 수행한다.
배기부(30b)는, 수용부(30a)와 연통하여 제 1 기둥 형상 부재(11)측을 향해 연장되며, 제 1 시트 부재(12)의 배기 구멍(12a)이 면(面)하도록 형성되어 있다. 또한, 수용부(30a)에 수용된 적층체(W)가 이동하지 않도록 수용부(30a)보다 작게 형성되어 있다.
본 실시형태에서는, 시일 부재(30)는 내열성의 고무 재료인 실리콘 고무로 이루어지며, 적층체(W)의 가압 접합 시에 실질적으로 하중이 부하되지 않는 두께로 형성되어 있다. 도 1의 (A)에서는 직사각 형상의 수용부(30a)를 도시하고 있지만, 수용부(30a)의 형상은 적층체(W)의 형상에 맞추어 임의의 형상을 채용할 수 있다.
시일 부재(30)로서, 내열성 고무 재료, 특히 실리콘 고무를 바람직하게 이용할 수 있다. 실리콘 고무는 밀착력이 높으므로, 시일 부재(30)를 얇게 형성해도 수용 공간(S)을 확실하게 기밀로 유지할 수 있다. 적층체(W)가 얇은 경우에도, 시일 부재(30)를 얇게 할 수 있으므로, 확실하게 고정할 수 있는 동시에, 시일 부재(30)에 가압력이 부하되어, 후술하는 핫 프레스 롤러(51), 콜드 프레스 롤러(52)에서의 과하중이 발생하는 것을 방지할 수 있다. 또한, 실리콘 고무는 내열성이 높아, 적층체(W)를 고온으로 가열하면서 가압 접합하는 경우에 바람직하게 이용할 수 있다.
적층체 고정 지그(1)는, 상술한 구성에 의해, 수용 공간(S)에 적층체(W)를 배치하고, 진공 펌프(42)에 의해 수용 공간(S)을 배기함으로써, 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)에 의해 수용 공간(S)에 배치된 적층체(W)를 끼우고, 적층체(W)에 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)를 밀착시켜 적층체(W)를 고정할 수 있다.
제 1 시트 부재(12), 제 2 시트 부재(22)의 제 1 기둥 형상 부재(11), 제 2 기둥 형상 부재(21)에 대한 고정법은 상술한 방법으로 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 접착 등에 의해 고정할 수도 있다.
제 2 시트 부재(22)를 제 2 기둥 형상 부재(21)를 따라 접어 구부리고 나서 고정할 때, 1세트의 제 2 기둥 형상 부재(21)의 사이에 걸쳐진 제 2 시트 부재(22)에 대해 큰 각도, 예컨대 도 4의 (A)에 도시한 θ가 90° 이상이 되도록 하여 접어 구부려 고정하면, 국소적으로 발생하는 큰 변형을 완화하기 위해 제 2 시트 부재(22)가 외측으로 쓰러지려고 한다. 제 2 시트 부재(22)가 강성이 높은 재질로 이루어진 경우에는, 이에 따라, 제 2 시트 부재(22)가 시일 부재(30)에 밀착되지 않아 수용 공간(S)의 기밀을 유지하는 것이 곤란해질 우려가 있다. 이러한 재질의 제 2 시트 부재(22)를 이용하는 경우에는, 도 4에 도시한 바와 같은 고정 방법을 채용하는 것이 바람직하다. 예를 들어, 도 4의 (A)에 도시한 바와 같이, 제 1 기둥 형상 부재(11)와 대향하는 제 2 기둥 형상 부재(21)의 하면(21a)(제 2 시트 부재(22)와의 접촉부)에 외측을 향해 θ가 90° 미만이 되도록 경사진 경사부(21b)를 설치함으로써, 제 2 시트 부재(22)가 외측으로 쓰러지려고 하는 힘을 작게 할 수 있다. 또한, 도 4의 (B)에 도시한 바와 같이, 제 2 기둥 형상 부재(21)의 하면(21a)의 외측의 단부에 단면 형상을 원호 형상으로 한 R부(21c)를 형성하여, 매끈하게 변형시킴으로써 제 2 시트 부재(22)가 외측으로 쓰러지려고 하는 힘을 작게 할 수 있다. 또한, 도 4의 (C)에 도시한 바와 같이, 제 2 기둥 형상 부재(21)의 하면(21a)에 접착 고정할 수 있다. 그리고, 도 4의 (D)에 도시한 바와 같이, 제 2 기둥 형상 부재(21)의 하면(21a)에 외측을 향해 경사진 경사부(21b)와 단차부(21d)를 설치하여, 제 2 시트 부재(22)의 변형을 단계적으로 함으로써, 제 2 시트 부재(22)가 외측으로 쓰러지려고 하는 힘을 작게 할 수 있다. 어느 경우에도, 제 2 시트 부재(22)를 하면(21a)을 따라 구부렸을 때의 굽힘 각도를 작게 할 수 있기(예를 들어, 도 4의 (A)에 도시한 θ가 90° 미만이 되기) 때문에, 제 2 시트 부재(22)에 국소적으로 큰 변형을 발생시키는 일 없이, 제 2 기둥 형상 부재(21)를 따라 구부러지는 것이 가능해진다. 이에 따라, 제 2 시트 부재(22)가 외측으로 쓰러지는 일이 없기 때문에, 제 2 시트 부재(22)를 시일 부재(30)에 밀착시킬 수 있어, 수용 공간(S)의 기밀을 유지할 수 있다.
배기 구멍(12a)의 수, 배치는, 수용 공간(S)의 크기, 형상 등에 따라 임의로 설정할 수 있다.
제 1 시트 부재(12) 및 시일 부재(30)는 일체적으로 형성할 수도 있다. 이에 따르면, 수용 공간(S)의 위치가 어긋날 우려가 없다. 또한, 시일 부재(30)는, 제 2 기둥 형상 부재(21)에 고정하여, 제 2 시트 부재(22)측에 설치할 수도 있다.
다음으로, 적층 접합체의 제조 방법에 대해 설명한다. 본 제조 방법은, 고체 고분자형 연료 전지용 MEA의 제조에 바람직하게 이용할 수 있다.
우선, 막 재료를 적층한 적층체(W)를 준비한다. 도 5에 모식적으로 도시한 바와 같이, 본 실시형태에서는, 적층체(W)는, MEA를 구성하는 직사각 형상의 연료극막(3), 고체 고분자막(2), 공기극막(4)을 이 순서대로 적층하여 형성되어 있다.
고체 고분자막(2)을 형성하는 재료로서는, 예컨대, 듀폰사 제품 나피온(등록 상표), 아사히 가라스사 제품 프레미온(등록 상표), 아사히 카세이사 제품 아시플렉스(등록 상표) 등을 이용할 수 있다. 연료극막(3)을 형성하는 재료로서는, 예컨대, 카본 페이퍼나 카본 부직포 등의 카본 블랙 담체(擔體) 위에 백금 촉매 혹은 루테늄-백금 촉매를 담지한 것 등을 이용할 수 있다. 공기극막(4)을 형성하는 재료로서는, 예컨대, 카본 페이퍼나 카본 부직포 등의 카본 블랙 담체 위에 백금 촉매를 담지한 것 등을 이용할 수 있다.
배치 공정에서는, 적층체 고정 지그(1)의 수용 공간(S)에 적층체(W)를 배치한다. 제 1 고정 부재(10)에 있어서, 제 1 시트 부재(12)가 평탄해지도록 제 1 기둥 형상 부재(11, 11)를 대략 평행하게 배치하며, 도 6의 (A)에 도시한 바와 같이, 제 1 시트 부재(12) 위에서 시일 부재(30)에 의해 구획된 수용부(30a)에 적층체(W)를 재치(載置)한다.
제 1 고정 부재(10)의 위치결정 핀(17)을 제 2 고정 부재(20)의 위치결정 구멍(27)에 삽입통과시키고(도 3 참조), 제 1 시트 부재(12)와 제 2 시트 부재(22)가 대향하도록 제 2 고정 부재(20)를 안내하여, 제 2 고정 부재(20)를 제 1 고정 부재(10) 위에 재치한다.
이에 따라, 제 2 시트 부재(22), 시일 부재(30) 및 제 1 시트 부재(12)의 각각의 단부가, 제 1 기둥 형상 부재(11)와 제 2 기둥 형상 부재(21)의 사이에 끼워져 밀착되며, 제 1 시트 부재(12), 제 2 시트 부재(22) 및 시일 부재(30)에 의해 수용 공간(S)이 형성되어, 그 내부에 적층체(W)가 수용된다.
계속해서, 고정 공정에서는, 진공 펌프(42)(도 7 참조)에 의해 수용 공간(S)을 배기한다. 이에 따라, 도 6의 (B)에 도시한 바와 같이, 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)가 적층체(W)를 끼워 밀착하여, 적층체(W)가 위치 어긋남, 변형, 계면에 대한 기포의 혼입 등이 없는 상태로 고정된다.
여기에서, 제 2 시트 부재(22)는, 수지 재료에 의해 형성되어 있기 때문에, 적층체(W)가 두꺼운 경우에도, 수용 공간(S)을 배기했을 때 제 2 시트 부재(22)가 적층체(W)의 형상을 따라 휘어져 밀착되기 쉬우므로, 보다 확실하게 적층체(W)를 고정 유지할 수 있다.
여기에서, 적층체 고정 지그(1)는, 진공 펌프(42)에 접속된 진공 배관(41)을 미리 배기 포트(16)에 접속한 상태로 배치 공정에 제공해도 되며, 고정 공정에서 진공 배관(41)을 배기 포트(16)에 접속해도 된다.
계속해서, 가압 공정에서는, 고정 공정에서 고정된 적층체(W)를 가압 수단에 의해 가압하여 접합한다.
가압 공정에서 이용하는 가압 수단의 예로서, 도 7에 적층 접합체 제조 장치(50)를 도시한다. 적층 접합체 제조 장치(50)는, 연속하여 가압 가능한 롤식 프레스 장치로서, 적층체(W)를 가열하여 가압하는 핫 프레스를 행하기 위한 핫 프레스 롤러(51)와, 핫 프레스 롤러(51)의 하류측에 설치되며, 적층체(W)를 냉각하면서 가압하는 콜드 프레스를 행하기 위한 콜드 프레스 롤러(52)를 구비하고 있다. 도 7에서는, 적층체 고정 지그(1)가 핫 프레스 롤러(51)로 반송되며, 적층체(W)가 가압되어 있는 상태를 도시하고 있다. 본 도면에 있어서, 적층체 고정 지그(1)는 좌측으로부터 우측으로 반송되며, 좌측이 반송 방향의 상류가 된다.
핫 프레스 롤러(51)는, 전기 히터 등의 가열 수단을 내장하고 있어, 적층체(W)를 가열하면서 가압할 수 있다. 콜드 프레스 롤러(52)는, 냉매 배관 등의 냉각 수단을 내장하고 있어, 적층체(W)를 냉각하면서 가압할 수 있다.
적층 접합체 제조 장치(50)는, 배기 포트(16)와 진공 배관(41)을 통해 접속되며, 수용 공간(S)을 배기하기 위한 배기 수단으로서의 진공 펌프(42)를 구비하고 있다. 진공 배관(41)은 가요성을 가지고 있어, 반송되는 적층체 고정 지그(1)에 추종하여 이동한다.
어느 하나의 배기 포트(16)에는 진공계(43)를 접속하여, 수용 공간(S) 내의 진공도를 계측할 수도 있다.
적층 접합체 제조 장치(50)는, 프레임(54)에, 적층체 고정 지그(1)를 재치하여 핫 프레스 롤러(51), 콜드 프레스 롤러(52)로 반송하기 위한 반송 수단인 가이드 레일(53)을 구비하고 있다. 가이드 레일(53)을 따라 적층체 고정 지그(1)를 반송하는 것은, 공지의 수단이어도 된다. 여기에서, 가이드 레일(53)은, 핫 프레스 롤러(51) 및 콜드 프레스 롤러(52)의 외측에 설치되어 있다. 따라서, 핫 프레스 롤러(51) 및 콜드 프레스 롤러(52)는, 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)만을 가압할 수 있다.
상술한 바와 같이, 적층 접합체 제조 장치(50)는, 적층체 고정 지그(1)를 이용하여, 막 재료가 적층된 적층체(W)를 가압 접합하는 가압 수단과, 적층체 고정 지그(1)의 수용 공간(S)을 배기하는 배기 수단과, 적층체 고정 지그(1)를 가압 수단으로 반송하는 반송 수단을 구비한 적층 접합체 제조 시스템을 구성하고 있다.
가압 공정에서는, 가이드 레일(53)에 적층체 고정 지그(1)를 재치하고, 진공 펌프(42)에 의한 수용 공간(S)의 배기를 계속하면서 가이드 레일(53)을 따라 적층체 고정 지그(1)를 핫 프레스 롤러(51)를 향해 반송한다. 적층체 고정 지그(1)가 핫 프레스 롤러(51)에 도달하면, 도 6의 (C)에 도시한 바와 같이, 핫 프레스 롤러(51)에 의해, 하류로 반송되면서 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)를 통해 적층체(W)가 가열되는 동시에 가압력이 부하된다. 이에 따라, 연료극막(3), 고체 고분자막(2) 및 공기극막(4)이 접합되어, 적층 접합체가 제조된다. 적층체(W)를 가열하면서 가압함으로써, 접합 강도를 향상시킬 수 있다.
여기에서, 제 1 시트 부재(12)는 금속 재료에 의해 형성되어 있기 때문에, 적당한 강도를 구비하고 있어, 벗겨지거나 주름지는 등의 변형이 발생하기 어려우며, 배기 구멍(12a)의 변형 등을 방지할 수 있다. 또한, 열 전도성이 높기 때문에, 핫 프레스 롤러(51)의 열을 적층체(W)에 효율적으로 전도시킬 수 있어, 가열을 효율적으로 행할 수 있다.
참고로, 가이드 레일(53)에 대한 적층체 고정 지그(1)의 재치는, 배치 공정 또는 고정 공정에서 행해도 된다.
본 실시형태에서는, 시일 부재(30)가 핫 프레스 롤러(51)에 의해 하중이 부하되지 않는 두께로 형성되어 있기 때문에, 가압력이 모두 적층체(W)에 부하되므로, 적층체(W)에 효율적으로 하중을 부하할 수 있다.
그 후, 적층체 고정 지그(1)는 콜드 프레스 롤러(52)로 반송되어, 콜드 프레스 롤러(52)에 의해 적층체(W)가 가압, 냉각되어 적층 접합체가 제조된다. 여기에서, 제 1 시트 부재(12)를 통해 적층체(W)의 열을 효율적으로 전도시킬 수 있으므로, 적층체(W)의 냉각을 효율적으로 행할 수 있다. 이에 따라, 제조한 적층 접합체의 냉각 시간을 단축하여, 신속하게 다음 공정으로 보낼 수 있으므로, 생산성을 향상시킬 수 있다.
적층 접합체로서 MEA를 제조하는 경우에는, 핫 프레스 롤러(51)로 가압 접합한 적층체를 가압하면서 냉각하면, 가압하지 않고 냉각하는 경우와 비교하여, MEA의 접합 강도가 향상하며, 이 MEA에 의해 구성되는 연료 전지의 성능을 향상시킬 수 있다.
상술한 제조 방법에 의하면, 적층체(W)를 가압 접합하여 적층 접합체를 제조할 때, 막 재료의 위치 어긋남, 변형, 계면의 접합 결함을 방지할 수 있기 때문에, 적층 접합체를 우수한 제품 수율로 제조할 수 있다. 또한, 종래 기술의 진공 유지를 위한 고정 프레임과 달리, 반송 방향이 개방되어 있으므로, 평면 프레스 등의 배치식 프레스가 아닌 대량 생산에 적합한 연속식 프레스를 채용할 수 있어, 적층 접합체를 효율적으로 제조할 수 있다.
적층 접합체 제조 장치의 다른 형태를 도 8에 도시한다. 본 도면에 있어서, 적층체 고정 지그(1)는 우측으로부터 좌측으로 반송되며, 우측이 반송 방향의 상류가 된다. 적층 접합체 제조 장치(50)는, 핫 프레스 롤러(51)에서 봤을 때 적층체 고정 지그(1)의 반송 방향의 상류측에 설치되며, 적층체 고정 지그(1)와 적층체(W)를 예비 가열하는 예비 가열부(55)와, 핫 프레스 롤러(51)에서 봤을 때 적층체 고정 지그(1)의 반송 방향의 하류측에 설치되며, 적층체 고정 지그(1)와 적층체(W)를 냉각하는 잔열 제거부(56)를 구비하고 있다.
적층 접합체 제조 장치(50)에 의한 가압 공정에서는, 가이드 레일(53)에 적층체 고정 지그(1)를 재치하고, 진공 펌프(42)에 의한 수용 공간(S)의 배기를 계속하면서 가이드 레일(53)을 따라 적층체 고정 지그(1)를 핫 프레스 롤러(51)를 향해 반송한다. 적층체 고정 지그(1)와 적층체(W)는, 예비 가열부(55)에서 전기 저항 가열로에 의해 미리 설정된 온도로 가열된 후에 핫 프레스 롤러(51)로 반송할 수 있다. 적층체 고정 지그(1)는 핫 프레스 롤러(51)에 의한 가압 후, 잔열 제거부(56)로 반송되어 공랭(空冷) 팬에 의해 냉각된다. 이에 따라, 확실한 가열 및 냉각이 단시간에 가능해져, 생산성을 향상시킬 수 있다.
예비 가열부(55)를 구비한 구성을 채용하면, 가압 수단이 가열 롤식 프레스 장치인 경우 등과 같이 적층체 고정 지그(1)와 가압 수단의 접촉 시간이 단시간인 시스템인 경우, 핫 프레스 롤러(51)로부터의 열이 충분히 적층체 고정 지그(1)나 적층체(W)에 전해지지 않아, 적층체(W)의 가열이 불충분한 상태로 가압 처리가 행해져 버리는 것을 방지할 수 있다. 특히, 대량 생산을 행할 경우에는, 적층체 고정 지그(1)를 고속으로 가압 처리해야만 하기 때문에, 충분한 가열을 행할 수 있는 본 구성을 바람직하게 이용할 수 있다.
예비 가열부(55)의 온도 제어로서는, 도 9에 도시한 바와 같은 피드포워드(feedforward) 제어와 피드백(feedback) 제어를 병용한 제어 방식을 바람직하게 이용할 수 있다. 예비 가열부(55)에서는, 적층체 고정 지그(1)가 짧은 사이클로 차례로 투입되면, 적층체 고정 지그(1)로 열 에너지가 이동함으로써 내부의 온도가 저하된다. 즉, 예비 가열부(55)에 있어서 적층체 고정 지그(1)의 투입은 외란(外亂)이다. 피드포워드 제어에서의 외란에 대한 수정량은, 적층체(W) 및 적층체 고정 지그(1)의 열용량과, 적층체(W) 및 적층체 고정 지그(1)의 예비 가열 전의 온도와, 적층체(W) 및 적층체 고정 지그(1)의 가열 목표 온도와, 적층체 고정 지그(1)가 예비 가열부(55)에서 예비 가열되는 시간과, 적층체 고정 지그(1)가 예비 가열부(55)에 투입되는 시간 간격 중 적어도 하나에 의해 결정된다. 이에 따라, 외란의 발생을 사전에 검지하여, 수정 동작에 필요한 수정량을 외란 발생 전에 결정하기 때문에, 피드포워드 제어를 채용할 수 있다. 피드포워드 제어에서는, 제어를 흐트러뜨리는 외란이 발생한 경우, 그 영향이 온도 변화로서 검지되기 전에, 그 영향을 상쇄하기 위한 수정 동작을 행하기 때문에, 제어 대상이 외란의 영향을 받기 어려워져, 제어가 크게 흐트러지는 경우가 없다. 따라서, 예비 가열부(55)에 적층체 고정 지그(1)가 짧은 사이클로 차례로 투입되더라도, 예비 가열부(55)의 온도를 안정하게 유지할 수 있으며, 또한 단시간에 예비 가열 처리를 행할 수 있다. 따라서, 적층 접합체를 높은 품질로 또한 대량으로 생산하는 제조 시스템을 제공할 수 있다.
잔열 제거부(56)를 구비한 구성을 채용하면, 제조한 적층 접합체의 냉각 시간을 단축하여, 신속하게 다음 공정으로 보낼 수 있으므로, 생산성을 향상시킬 수 있다. 또한, 적층체 고정 지그(1)의 열용량이 큰 등의 요인에 의해, 적층체(W)의 냉각이 불충분한 상태로 적층체 고정 지그(1)를 취출해야만 하게 되는 것을 방지할 수 있기 때문에, 작업자의 화상을 방지할 수 있는 등 안전성을 향상시킬 수 있다.
예비 가열부(55)는, 전기 저항 가열로 이외에도, 적외선 등의 열선에 의한 가열로나 전자파에 의한 가열로나 열 정반(定盤)에 의한 접촉식 가열 장치, 가열 컨베이어에 의한 접촉식 가열 장치 등 각종 가열 수단을 채용할 수 있다.
잔열 제거부(56)는, 공랭 팬 이외에도, 수냉(水冷) 팬과 수냉 정반에 의한 접촉식 냉각 장치, 수냉 컨베이어에 의한 접촉식 냉각 장치 등 각종 냉각 수단을 채용할 수 있다.
적층 접합체로서 MEA를 제조하는 경우에는, 핫 프레스 롤러(51), 콜드 프레스 롤러(52)에 의해 적층체(W)에 부하하는 가압력은, 평면 프레스에서의 0.7~2.0MPa에 상당하는 것이 바람직하다. 가압력이 너무 낮으면 MEA의 접합 강도가 부족하며, 너무 높으면 MEA가 파괴될 우려가 있다.
핫 프레스 롤러(51) 및 예비 가열부(55)에 의한 가열 온도는, 가압 시에 적층체의 내부 온도가 100~140℃로 가열되는 온도가 바람직하다. 가열 온도가 너무 높으면 MEA가 열적 손상을 받으며, 가열 온도가 너무 낮으면 충분한 접합 강도가 얻어지지 않아, 연료 전지에 조립했을 때의 성능이 저하될 우려가 있다.
콜드 프레스 롤러(52) 및 잔열 제거부(56)에 의한 냉각 온도는, 가압 시에 적층체의 내부 온도가 20~40℃로 냉각되는 온도가 바람직하다. 충분한 냉각을 행하지 않으면 충분한 접합 강도가 얻어지지 않은 상태로 적층 접합체 제조 장치로부터 반출된다. 충분한 강도를 갖지 않은 상태로 다음 공정으로 보내지면, 다음 공정에서 MEA가 변형하여, 연료 전지에 조립했을 때의 성능이 저하될 우려가 있다. 또한, 과도하게 냉각하면, 냉각에 시간이 걸리기 때문에 생산성이 저하된다.
본 실시형태에서는, 제 1 시트 부재(12)가 금속 재료로 이루어지며, 제 2 시트 부재(22)가 수지 재료로 이루어지는 구성을 이용했지만, 재질, 조합은 이에 한정되는 것은 아니다.
제 2 시트 부재(22)로서, 유리와 세라믹의 위스커(whisker)에 의해 분산 강화된 섬유 강화 고무 시트나, 기포의 양면에 고무 박막을 적층 일체화하여 이루어진 고무 인포 등의 섬유 강화 고무 시트를 이용할 수 있다.
제 2 시트 부재(22)로서 강성과 유연함을 겸비한 고무 인포를 바람직하게 이용할 수 있다. 고무 인포의 기포로서는, 불소계 섬유, 폴리이미드 섬유, 폴리페닐렌 설파이드 섬유, 아라미드 섬유, 나일론, 폴리에스테르, 폴리아미드, 폴리우레탄, 면 등의 포백(布帛), 유리 섬유로 이루어진 시트 등을 이용할 수 있다.
고무 박막을 구성하는 고무로서는, 불소 고무, 니트릴 고무, 우레탄 고무, 클로로프렌 고무, 천연 고무, 실리콘 고무 등을 이용할 수 있다. 이러한 고무에, 트리알콕시알킬포스페이트 등의 계면 활성제나 탄소 등을 대전 방지제로서 첨가할 수도 있다.
적층체 고정 지그(1)를 고온(예를 들면, 160℃)에서 이용하는 경우 등, 제 2 시트 부재(22)에 내열성이 요구되는 경우에는, 예를 들어, 기포로서는 유리 섬유, 내열성 합성 섬유를, 고무로서는 불소 고무, 실리콘 고무 등을 바람직하게 이용할 수 있다. 여기에서, 내열성 합성 섬유란, 적층체 고정 지그(1)의 사용 온도에서 수용 공간(S)을 기밀 유지하여 사용 가능한 섬유를 의미하며, 유리 섬유, 내열 나일론 등을 바람직하게 이용할 수 있다.
제 2 시트 부재(22)로서 섬유 강화 고무 시트를 이용하면, 열 팽창이 낮기 때문에, 제 2 시트 부재(22)와 다른 부재와의 열팽창차에 기인하는 적층체(W)의 위치 어긋남이나 수용 공간(S)의 진공 누출 등을 방지할 수 있다. 또한, 탄력성이 높고 유연하며, 외력에 의해 변형해도 외력을 제거하면 원래의 형상으로 되돌아오는 성질이 우수하기 때문에, 반복 사용에 의해서도 형상이 변화하는 일이 없다. 따라서, 배기부(30b)의 형상을 따라 변형되어 배기를 위한 유로를 폐색해 버릴 일이 없다. 압력을 균일하게 하는 완충성이 높기 때문에, 롤로부터 적층체(W)로 국소적인 압력이 가해지지 않아 균일한 가압이 가능해진다. 내구성이 높기 때문에, 적층체(W)나 지그의 모서리부 등에 의해 파괴되는 일이 없다. 또한, 밀착성이 높기 때문에, 밀봉성이 양호하여 수용 공간(S)의 진공도를 향상시킬 수 있다.
시일 부재(30)에, 적층체(W)보다 경질인 재료, 예를 들면, 가요성을 갖는 금속 재료나 경질 수지를 이용한다. 그리고, 적층체(W)의 가압 시에, 실질적으로 시일 부재(30)가 변형되지 않는 크기의 하중만 시일 부재(30)에 부하되는 두께로 형성한다. 이와 같이 하면, 적층체(W)의 두께를 시일 부재(30)의 두께에 맞출 수 있어, 일정 두께의 적층 접합체를 제조할 수 있다.
시일 부재(30)의 수용부(30a) 및 배기부(30b)의 배치는, 상술한 실시형태로 한정되는 것은 아니며, 가압 수단의 배치 등에 의해 적절하게 선정할 수 있다. 예를 들어, 도 10에 도시한 바와 같이, 수용 공간(S)이 폭 방향으로도 병렬하도록 수용부(30a)를 배열하여, 제 1 시트 부재(12)의 폭 방향 외측을 향해 배기부(30b)를 형성할 수도 있다. 또한, 수용부(30a)는 적층체 고정 지그(1)의 반송 방향으로 복수개 배치할 수도 있다.
배기부(30b)의 내부에, 진공 펌프(42)에 의한 수용 공간(S)의 배기 시에 배기 구멍(12a)이 폐색되는 것을 방지하는 동시에 통기 가능하게 구성된 스페이서를 배치할 수 있다. 예를 들어, 도 11의 (A)에 도시한 바와 같은 충분한 통기성을 갖는 다공질 재료, 스틸 울(steel wool) 등으로 이루어진 스페이서(60)나, 도 11의 (B)에 도시한 바와 같은 배기 구멍(12a)을 둘러싸고 설치되는 복수의 돌기부로 이루어진 스페이서(61) 등을 이용할 수 있다. 이에 따르면, 수용 공간(S)의 배기 시에 제 2 시트 부재(22)가 배기부(30b)로 끌려 들어가는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 배기 구멍(12a)이 제 2 시트 부재(22)에 의해 폐색되어 수용 공간(S)의 충분한 배기가 불가능해지는 것을 방지할 수 있다.
도 7에서는, 가압 수단으로서 핫 프레스 롤러(51), 콜드 프레스 롤러(52)를 하나씩 구비한 적층 접합체 제조 장치(50)를 도시하였지만, 이에 한정되는 것은 아니며, 제조하는 적층 접합체에 따라 가열, 냉각의 유무, 롤러의 수 등 적정하게 선택할 수 있다.
본 실시형태에서는, 가압 수단으로서, 복수의 가압 롤러로 가압하는 구조의 롤식 프레스 장치를 이용하였지만, 이에 한정된 것은 아니며, 더블 벨트식 프레스 장치 등 각종 가압 수단을 채용할 수 있다.
[제 1 실시형태의 효과]
본 실시형태의 적층체 고정 지그(1), 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법에 따르면, 제 1 시트 부재(12), 제 2 시트 부재(22) 및 시일 부재(30)로 형성되는 수용 공간(S)에, 막 재료가 적층된 적층체(W)를 수용하고, 진공 펌프(42)에 의해 배기로(14), 배기 구멍(12a)을 통해 수용 공간(S)을 배기함으로써, 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)에 의해 수용 공간(S)에 배치된 적층체(W)를 끼워 밀착시키고 적층체(W)를 고정한 상태로 반송하며, 적층 접합체 제조 장치(50)의 핫 프레스 롤러(51), 콜드 프레스 롤러(52)에 의해 가압 접합하여 적층 접합체를 제조할 수 있다.
이에 따라, 수용 공간(S)을 배기하여 막 재료를 적층한 적층체(W)를 끼워 밀착 고정한 상태로 가압하여 접합할 수 있으므로, 막 재료의 위치 어긋남, 변형, 계면의 접합 결함 등이 없는 적층 접합체를, 우수한 제품 수율로 제조할 수 있다.
또한, 종래 기술에서 이용한 진공 유지를 위한 고정 프레임과 달리, 반송 방향이 개방되어 있으므로, 평면 프레스 등의 배치식 프레스가 아닌 대량 생산에 적합한 연속식 프레스를 채용할 수 있어, 적층 접합체를 효율적으로 제조할 수 있다.
(제 2 실시형태)
본 발명에 관한 적층체 고정 지그의 제 2 실시형태에 대해, 도면을 참조하여 설명한다. 여기에서, 제 1 실시형태와 동일한 구성에 대해서는, 동일한 부호를 사용하여, 설명을 생략한다.
도 12 내지 도 14에 도시한 바와 같이, 본 실시형태의 적층체 고정 지그(2)에서는, 제 1 시트 부재(12)의 수용부(30a)의 내부에, 직사각형의 프레임 형상으로 형성된 수용 공간 형성 부재(31)가 설치되어 있다. 본 실시형태에서는, 수용 공간 형성 부재(31)는 금속 재료인 스테인리스 강에 의해 적층체(W)보다 얇게 형성되며, 내열 접착제에 의해 제 1 시트 부재(12)에 부착되어 있다.
수용 공간 형성 부재(31)는, 제 1 시트 부재(12)와 제 2 시트 부재(22)의 사이에 끼워진 상태로, 수용부(30a)를, 수용 공간 형성 부재(31)의 내부에서 적층체(W)가 위치결정되어 배치되는 수용 공간(S2)과, 수용 공간 형성 부재(31)의 외주에서 배기부(30b)와 연통하여 수용 공간(S2) 내부를 배기하기 위한 유로 공간(H)으로 구획한다. 이에 따라, 적층체(W)를 수용 공간(S2) 내부에 정확하게 위치결정할 수 있다. 또한, 배기를 위한 유로 공간(H)을 확보하므로, 적층체(W)의 위치 어긋남 등에 의해 배기 유로가 폐색되는 일이 없어, 수용 공간(S2) 내부를 확실하게 배기할 수 있다.
도 12의 (A)에서는, 직사각형의 프레임 형상으로 형성된 수용 공간 형성 부재(31)를 도시하고 있지만, 수용 공간 형성 부재(31)의 형상은 적층체(W)의 형상에 맞추어 임의의 프레임 형상을 채용할 수 있다.
수용 공간 형성 부재(31)의 상면에는, 수용 공간 형성 부재(31)의 일부의 두께를 증대시키기 위한 두께 조정 부재(32)가 구비되어 있다. 두께 조정 부재(32)는, 적층체 고정 지그(2)의 적층 접합체 제조 장치(50)로의 반송 방향 중 적어도 하류측의 1변에 설치된다. 본 실시형태에서는, 직사각형의 프레임 형상으로 형성된 수용 공간 형성 부재(31)의 4변 중, 적층체 고정 지그(2)의 반송 방향에 대략 수직이 되는 2변에 설치되어 있다. 두께 조정 부재(32)는, 수용 공간 형성 부재(31)의 1변의 형상과 거의 동일하며, 수용 공간 형성 부재(31)의 두께와의 합계가, 적층체(W)의 두께 이상이 되도록 형성되어 있다.
제 2 시트 부재(22)는, 가요성을 갖는 수지 재료인 유리 섬유로 보강되어 대전 방지 처리된 테플론(등록 상표)을 이용하여 형성된 가요 시트 부재(22a)와, 가요 시트 부재(22a)보다 경질이며, 또한 가요성을 갖는 재료를 이용하여 직사각형의 판 형상으로 형성된 강성 부여 부재(22b)가 부착되어 일체적으로 형성되어 있다.
강성 부여 부재(22b)는, 제 1 고정 부재(10)와 제 2 고정 부재(20)를 조합했을 때, 가요 시트 부재(22a)를 사이에 두고 적층체(W)의 반대측으로부터 적층체(W)를 가압 가능한 위치에 배치되며, 적층체(W)의 치수 이상 또한 수용 공간 형성 부재(31)의 외형을 초과하지 않는 크기로 형성된다. 강성 부여 부재(22b)를 상기 치수로 형성함으로써, 적층체(W)를 확실하게 고정하여, 균일하게 가압할 수 있다. 또한, 제 2 시트 부재(22)는 시일 부재(30)에 밀착하기 때문에 수용 공간(S2)을 확실하게 기밀 상태로 유지할 수 있다. 본 실시형태에서는, 수용 공간 형성 부재(31)의 외형과 거의 동일해지도록 형성되어 있다. 참고로, 강성 부여 부재(22b)는 제 1 실시형태에서도 이용할 수 있으며, 적층체(W)의 치수 이상 또한 수용 공간(S)보다 작은 크기로 형성된다.
수용 공간 형성 부재(31) 및 두께 조정 부재(32)를 형성하는 재료로서, 금속 재료, 특히, 스테인리스 강을 바람직하게 이용할 수 있다. 스테인리스 강은 내열성 고무 재료 등과 비교하여 재료가 저렴하며, 가공도 용이하므로, 적층체 고정 지그의 제조 비용을 저렴하게 억제할 수 있다. 또한, 금속 재료는 내구성이나 내열성이 높으므로, 장기간에 걸쳐 반복 사용할 수 있는 동시에 적층체를 고온으로 가열하면서 가압 접합하는 경우에 바람직하게 이용할 수 있다. 또한, 본 실시형태에서는, 동일한 이유에 의해, 시일 부재(30)로서 스테인리스 강을 채용하였다.
다음으로, 적층 접합체의 제조 방법에 대해 설명한다. 참고로, 제 1 실시형태와 동일한 내용에 대해서는 상세한 설명은 생략한다.
배치 공정에서는, 도 15의 (A)에 도시한 바와 같이, 제 1 시트 부재(12) 위에서 수용 공간 형성 부재(31)의 내부에 적층체(W)를 재치하고, 제 2 고정 부재(20)를 제 1 고정 부재(10) 위에 재치한다.
이에 따라, 제 1 시트 부재(12), 제 2 시트 부재(22) 및 수용 공간 형성 부재(31)에 의해 수용 공간(S2)이 형성되며, 그 내부에 적층체(W)가 수용된다.
계속해서 고정 공정에서는, 진공 펌프(42)(도 7 참조)에 의해 유로 공간(H)을 통해 수용 공간(S2)을 배기한다. 도 15의 (B)에 도시한 바와 같이, 제 1 시트 부재(12) 및 제 2 시트 부재(22)가 적층체(W)를 끼워 밀착하여, 적층체(W)가 고정된다.
여기에서, 제 2 시트 부재(22)의 강성 부여 부재(22b)의 단부는, 가요 시트 부재(22a)를 통해 두께 조정 부재(32)에 의해 지지된다. 가요 시트 부재(22a)는, 적층체(W)를 향해 휘어져, 적층체(W)에 밀착한다.
수용부(30a)는, 수용 공간 형성 부재(31)에 의해 수용 공간(S2)과 유로 공간(H)으로 구획되어 있다. 따라서, 적층체(W)를 수용 공간(S2) 내부에 정확하게 위치결정할 수 있다. 또한, 배기를 위한 유로 공간(H)이 확보되므로, 가요 시트 부재(22a)는 확실하게 시일 부재(30)와 밀착한다. 따라서, 유로 공간(H)과 수용 공간(S2)은 기밀을 유지할 수 있다.
또한, 두께 조정 부재(32)와 인접하는 수용 공간 형성 부재(31)의 사이에 단차가 있기 때문에, 수용 공간 형성 부재(31)와 제 2 시트 부재(22)의 사이에 공간이 형성되므로, 그 틈새를 통해 수용 공간(S2)으로부터 효율적으로 배기를 행할 수 있다.
계속해서 가압 공정에서는, 고정 공정에서 고정된 적층체(W)를 가압 수단에 의해 가압하여 접합한다. 도 15의 (C)에 도시한 바와 같이, 적층체 고정 지그(2)가 적층 접합체 제조 장치(50)로 반송되면, 핫 프레스 롤러(51)는, 적층체(W)를 가압하기 전에 두께 조정 부재(32)를 가압한다. 여기에서, 두께 조정 부재(32)는, 수용 공간 형성 부재(31)의 두께와의 합계가, 적층체(W)의 두께 이상이 되도록 형성되어 있기 때문에, 핫 프레스 롤러(51)가 강성 부여 부재를 통해 서서히 적층체(W)를 가압하게 된다. 그 때문에, 적층체(W)의 단부에 과대한 하중이 부하되어 손상되는 것을 회피할 수 있다.
또한, 강성 부여 부재(22b)에 의해 가요 시트 부재(22a)에 일정한 강성을 부여할 수 있으므로, 적층체(W)가 요철 형상을 갖는 경우에는, 가요 시트 부재(22a)가 적층체(W)의 오목부에 침입하여 부착되는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 적층체(W)의 재질이 가요 시트 부재(22a)와 용이하게 부착되어 파괴되기 쉬운 경우 등에 있어서, 적층체(W)의 파손을 방지할 수 있다. 여기에서, 적층체(W)에 유효하게 하중을 부하하기 위해서는, 적층체(W) 상면과 두께 조정 부재(32) 상면의 높이의 차가 3㎜ 이하가 되도록 구성하는 것이 바람직하다.
또한, 적층체(W)의 볼록부만을 가압하고자 하는 경우에, 강성 부여 부재(22b)를 구비한 제 2 시트 부재(22)는 바람직하게 이용할 수 있다.
수용 공간 형성 부재(31)는, 제 1 시트 부재(12)와 일체적으로 형성할 수도 있다. 이에 따르면, 수용 공간(S2)의 위치 어긋남이나 유로 공간(H)의 폭의 불균일이 발생할 우려가 없다. 또한, 수용 공간 형성 부재(31)는, 제 2 시트 부재(22)에 고정하여 설치할 수도 있다.
본 실시형태에서는, 제 1 시트 부재(12)가 금속 재료로 이루어지며, 제 2 시트 부재(22)가 가요 수지 재료와 금속 재료의 부착 부재로 이루어진 구성을 이용하였지만, 재질, 조합은 이에 한정되는 것은 아니다. 본 실시형태에서도, 제 1 실시형태에서 설명한 것과 동일한 유리나 세라믹의 위스커에 의해 분산 강화된 섬유 강화 고무 시트나, 기포의 양면에 고무 박막을 적층 일체화하여 이루어진 고무 인포 등의 섬유 강화 고무 시트를 제 2 시트 부재(22)에 이용할 수 있다.
본 실시형태에서는, 강성 부여 부재(22b)는 가요 시트 부재(22a)를 사이에 두고 적층체(W)의 반대측에 설치되어 있지만, 도 16에 도시한 바와 같이, 강성 부여 부재(22b)가 적층체(W)측에 면하도록 구성할 수 있다. 이에 따라, 가요 시트 부재(22a)가, 적층체(W)와 직접 접촉하는 것을 방지할 수 있으므로, 적층체(W)의 재질이 가요 시트 부재(22a)에 용이하게 부착되어 파괴되기 쉬운 경우 등에 있어서, 적층체(W)의 파손을 방지할 수 있다.
본 실시형태에서는, 제 2 시트 부재(22)는 가요 시트 부재(22a)와 강성 부여 부재(22b)를 부착시키는 구성을 이용하였지만, 가요 시트 부재(22a)와 강성 부여 부재(22b)의 사이에 실리콘 고무 등의 탄성 재료를 끼운 구성을 이용할 수 있다. 이 구성에 따르면, 가요 시트 부재(22a)가, 강성 부여 부재(22b)와 직접 접촉하지 않으므로, 강성 부여 부재(22b)의 단부나 모서리부에서 가요 시트 부재(22a)를 손상시키는 일이 없어져, 가요 시트 부재(22a)의 파손을 방지할 수 있다. 또한, 탄성 재료가 완충재로서 작용함으로써, 가압력을 분산하여 적층체(W)에 부하할 수 있으므로, 적층체(W)를 더욱 균일하게 가압할 수 있다. 참고로, 강성 부여 부재(22b)는, 수용 공간 형성 부재(31)를 이용하지 않는 제 1 실시형태의 적층체 고정 지그에서도 사용할 수 있다.
수용부(30a)의 내부에, 진공 펌프(42)에 의한 유로 공간(H)과 수용 공간(S2)의 배기 시에 통기 가능하게 구성된 스페이서를 배치할 수 있다. 이에 따르면, 유로 공간(H) 및 수용 공간(S2)의 배기 시에 제 2 시트 부재(22)가 배기부(30b)로 끌려 들어가는 것을 방지할 수 있으므로, 배기 구멍(12a)이 제 2 시트 부재(22)에 의해 폐색되어 수용 공간(S2)을 충분히 배기할 수 없게 되는 것을 방지할 수 있다.
수용 공간 형성 부재(31)는, 통기 가능하게 구성된 스페이서에 의해 형성할 수도 있다. 예를 들면, 충분한 통기성을 갖는 다공질 재료, 스틸 울 등으로 이루어진 스페이서나 복수의 요철 형상을 갖는 스페이서 등을 이용할 수 있다. 이에 따르면, 유로 공간(H) 및 수용 공간(S2)의 배기 시에, 스페이서를 통해 수용 공간(S2)으로부터 유로 공간(H)으로 효율적으로 배기가 행해지기 때문에 수용 공간(S2)의 충분한 배기를 행할 수 있다.
수용 공간 형성 부재(31)는, 프레임 형상으로 형성되어 있으면, 프레임 형상의 일부에 개구부를 갖거나, 분할하여 형성하는 등 각종 형상으로 할 수 있다.
[제 2 실시형태의 효과]
본 실시형태의 적층체 고정 지그(2), 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법에 따르면, 제 1 실시형태와 동일한 효과를 얻을 수 있다. 또한, 적층체 고정 지그(2)는, 제 1 시트 부재(12)에 수용 공간 형성 부재(31) 및 두께 조정 부재(32)를 구비하고 있으며, 수용 공간 형성 부재(31)에 의해 수용 공간(S2)과 유로 공간(H)으로 구획되어 있기 때문에, 적층체(W)를 수용 공간(S2) 내부에 정확하게 위치결정할 수 있는 동시에, 배기를 위한 유로 공간(H)을 확보할 수 있다. 또한, 가요 시트 부재(22a)는 확실하게 시일 부재(30)와 밀착하기 때문에, 유로 공간(H)과 수용 공간(S2)은 기밀을 유지할 수 있다. 또한, 두께 조정 부재(32)와 인접하는 수용 공간 형성 부재(31)의 사이에 단차가 있기 때문에, 수용 공간 형성 부재(31)와 제 2 시트 부재(22)의 사이에 공간이 형성되므로, 그 틈새를 통해 수용 공간(S2)으로부터 효율적으로 배기를 행할 수 있다. 두께 조정 부재(32)는, 수용 공간 형성 부재(31)의 두께와의 합계가, 적층체(W)의 두께 이상이 되도록 형성되어 있기 때문에, 핫 프레스 롤러(51)가 강성 부여 부재를 통해 서서히 적층체(W)를 가압할 수 있으므로, 적층체(W)의 단부에 과대한 하중이 부하되어 손상되는 것을 회피할 수 있다.
또한, 제 2 시트 부재(22)에 강성 부여 부재(22b)를 구비하고 있어, 가요 시트 부재(22a)에 일정한 강성을 부여할 수 있으므로, 적층체(W)가 요철 형상을 갖는 경우에는, 가요 시트 부재(22a)가 적층체(W)의 오목부에 침입하여 부착되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 적층체(W)의 재질이 가요 시트 부재(22a)와 용이하게 부착되어 파괴되기 쉬운 경우 등에 있어서, 적층체(W)의 파손을 방지할 수 있다.
강성 부여 부재(22b)를 적층체(W)의 치수 이상 또한 수용 공간 형성 부재(31)의 외형을 초과하지 않는 크기로 형성함으로써, 적층체(W)를 확실하게 고정하여, 균일하게 가압할 수 있다. 제 2 시트 부재(22)는 시일 부재(30)에 밀착하기 때문에, 수용 공간(S2)을 확실하게 기밀 상태로 유지할 수 있다.
(그 외의 실시형태)
배기부(30b)의 변경예에 대해, 도 17을 참조하여 설명한다. 도 17의 (A)에 도시하는 구성에서는, 배기부(30b)의 수용부(30a)(수용 공간)와 접속되어 있지 않은 쪽의 단부에, 변형 완화부(30c)가 형성되어 있다. 변형 완화부(30c)는, 배기부(30b)의 폭보다 외형 치수가 크게 형성되며, 외주가 곡선으로 이루어져, 배기부(30b)와 모서리부가 없이 매끄럽게 접속되어 있다. 배기 구멍(12a)은 배기부(30b)에 설치되어 있다. 변형 완화부(30c)는 상기의 형상을 갖기 때문에, 수용 공간을 배기할 때 배기부(30b)의 단부에서 제 2 시트 부재(22)가 국소적으로 변형하여, 예를 들면, 주름 등의 발생에 의해 충분한 배기 불가능해질 우려가 없다. 또한, 변형 완화부(30c)는 배기부(30b)의 단부보다 면적이 크게 형성되어 있기 때문에, 배기 구멍(12a)을 변형 완화부(30c)에 설치하면 제 2 시트 부재(22)가 끌려 들어가 폐색될 우려가 있다. 배기 구멍(12a)을 배기부(30b)의 배기 경로의 도중에 설치함으로써, 배기 구멍(12a)의 폐색을 방지할 수 있다. 본 실시형태에서는, 배기부(30b)는, 수용부(30a)의 단부로부터 연장되어 형성되며, 완만한 커브를 그리며 직각 방향으로 연장되어 있다. 이에 따라, 수용부(30a)와 배기부(30b)의 접속부나 배기부(30b)의 굴곡부 등, 국소적으로 제 2 시트 부재(22)의 변형이 커지는 부분이 없어지기 때문에, 더욱 바람직하다. 참고로, 배기부(30b)는, 직각 방향으로 구부려 형성할 필요는 없으며, 수용부(30a)의 단부로부터 직선으로 연장되는 배기부(30b)의 단부에 변형 완화부(30c)를 설치할 수도 있다.
도 17의 (B)에 도시하는 구성에서는, 배기부(30b)는, 양단이 각각 수용부(30a)와 접속된 루프 형상으로 형성되어 있으며, 배기 구멍(12a)은 루프 형상의 유로 도중에 설치되어 있다. 본 실시형태에서는, 배기부(30b)는, 일단은 수용부(30a)의 단부, 타단은 수용부(30a)의 반대측 단부에 접속되며, 모서리부를 갖지 않는 완만한 커브를 그리며 루프 형상으로 형성되어 있다.
이에 따라, 배기부(30b)에 국소적으로 제 2 시트 부재(22)의 변형을 크게 하는 영역이 없어지기 때문에, 수용 공간을 배기할 때 충분한 배기가 불가능해질 우려가 없다.
상술한 도 17에 도시한 바와 같은 구성은, 제 1 실시형태 및 제 2 실시형태의 적층체 고정 지그에 적용할 수 있다.
제 2 시트 부재에 의해 배기부가 폐색되는 것을 방지하는 유로 커버를 구비한 구성에 대해 도 18을 참조하여 설명한다. 유로 커버(70)는, 배기부(30b)의 적어도 일부를 덮으며, 수용부(30a)가 노출되도록 형성된 직사각 형상의 개구부를 구비하고, 외형이 직사각 형상으로 형성된 판 형상의 부재이다. 이에 따라, 수용 공간(S)의 배기 시에 제 2 시트 부재(22)가 배기부(30b)로 끌려 들어가는 것을 방지할 수 있으므로, 배기 구멍(12a)이 제 2 시트 부재(22)에 의해 폐색되어 수용 공간(S)의 충분한 배기가 불가능해지는 것을 방지할 수 있다. 유로 커버(70)는, 예를 들어, 내열 접착제에 의한 접착 등에 의해, 시일 부재(30)와 일체적으로 형성할 수 있다. 이에 따르면, 시일 부재(30)와 유로 커버(70)의 사이에 틈새가 발생하는 일이 없기 때문에, 누설에 의해 수용 공간(S)의 충분한 배기가 불가능해지는 일이 없다. 유로 커버(70)는, 도 18의 형상에 한정되는 것은 아니며, 배기부(30b)의 제 2 시트 부재(22)에 의한 폐색을 방지할 수 있으면 배기부(30b)를 덮는 면적을 변경하거나, 분할 구조로 하거나 할 수도 있다. 또한, 유로 커버(70)는, 제 1 실시형태 및 제 2 실시형태의 적층체 고정 지그에 적용할 수 있다.
수용 공간(S) 내의 진공도 계측 방법의 변경예에 대해, 도 19 내지 도 22를 참조하여 설명한다. 적층 접합체 제조 장치(50)는, 레이저 변위계(80)와, 적층 접합체 제조 장치에 레이저 변위계를 고정하는 레이저 변위계 고정구(81)를 구비하고 있다.
레이저 변위계(80)는, 적층체 고정 지그(1) 혹은 적층체 고정 지그(2)가 적층체 제조 장치(50)에 투입된 시점 및 적층체 제조 장치(50)로부터 배출되는 시점에서 적층체 고정 지그(1)의 제 2 시트 부재(22) 중 변위 계측부(J)의 적어도 어느 일점과의 거리, 혹은 적층체 고정 지그(2)의 제 2 시트 부재(22) 중 변위 계측부(J)의 적어도 어느 일점과의 거리를 계측할 수 있도록 설치되어 있다. 여기에서, 변위 계측부(J)는, 진공이 되는 수용 공간(S), 배기부(30b), 유로 공간(H)이 형성된 부분에 대응하는 제 2 시트 부재(22)의 부분이다.
적층체 고정 지그(1) 혹은 적층체 고정 지그(2)의 수용 공간(S)이 진공이 되면, 변위 계측부(J)는 제 1 시트 부재(12) 측으로 흡인됨으로써 레이저 변위계(80)와의 거리가 길어진다. 이 거리를 계측함으로써, 수용 공간(S)이 진공 상태가 되어 있는 것을 확인할 수 있다. 적층체 고정 지그(1) 혹은 적층체 고정 지그(2)가 적층체 제조 장치(50)에 투입된 시점에서, 수용 공간(S)이 진공 상태로 되었는지의 여부를 판정할 수 있으므로, 수용 공간(S)이 확실하게 진공 상태로 되고 나서 반송 개시할 수 있다.
적층체 고정 지그(1) 혹은 적층체 고정 지그(2)가 적층체 제조 장치(50)로부터 배출되는 시점에서, 수용 공간(S)이 진공 상태로 되었는지의 여부를 판정할 수 있으므로, 수용 공간(S)이 확실하게 진공 상태로 되어 있는 것을 확인하고 나서 배출할 수 있다.
레이저 변위계(80)를 사용함으로써, 진공도 계측을 간단하고 용이하게 행할 수 있다. 따라서, 엄밀한 진공도 측정을 필요로 하지 않는 경우에는 진공계(43)를 접속하기 위한 배관이 불필요해지므로, 장치 시스템을 간단한 구조로 할 수 있다.
실시예
(실시예 1)
본 실시예에서는, 제 1 실시형태에 나타낸 적층체 고정 지그 및 도 6에 도시한 적층 접합체 제조 장치를 이용하여 고체 고분자형 연료 전지용 MEA의 제조를 행하였다. 참고로, 본 발명은, 이하의 실시예로 한정되는 것은 아니다.
MEA를 구성하는 고체 고분자막은, 두께 50㎛의 시트를, 세로 200㎜, 가로 200㎜의 정사각형으로 절단한 것을 이용하였다. 연료극막, 공기극막은 각각 두께 400㎛의 시트를, 세로 190㎜, 가로 190㎜의 정사각형으로 절단한 것을 이용하였다. 참고로, 이때 고체 고분자막에는 듀퐁사 제품 나피온(등록 상표)으로 제작된 시트를 이용하며, 연료극막, 공기극막에는 각각 카본 페이퍼에 백금 촉매를 담지시킨 것을 이용하였다.
제 1 시트 부재에는 300㎛ 두께의 양면 경면(鏡面) 연마 스테인리스 판을 이용하며, 제 2 시트 부재에는 300㎛ 두께의 테플론(등록 상표)으로 제작된 시트를 이용하였다. 또한, 시일 부재에는 400㎛ 두께의 실리콘 고무 시트를 이용하며, 제 1 시트 부재에 내열 접착제로 부착하여 사용하였다. 시일 부재는, 수용부가 세로 210㎜, 가로 210㎜의 정사각형이 되도록, 배기부가 세로 30㎜, 가로 10㎜의 직사각형이 되도록, 잘라 형성하였다.
우선, 연료극막, 고체 고분자막, 공기극막을 이 순서대로 적층한 적층체를 준비하고, 이 적층체를 제 1 고정 지그의 수용부에 배치하며, 제 2 고정 지그를 제 1 고정 부재 위에 재치하였다.
이어서, 수용 공간을 배기하여 적층체를 제 1 시트 부재와 제 2 시트 부재에 의해 수용 공간 내에 고정한 후에, 핫 프레스 롤러에 의해 가열하면서 가압하여, 적층체를 접합하였다. 수용 공간은, 절대압 3.5kPa까지 감압하였다. 가압력은 평면 프레스 환산으로 2.0MPa로 하고, 가압 시에 적층체가 130℃가 되도록, 롤러의 온도를 조절하였다.
이어서, 핫 프레스 롤러에 의해 가압 접합한 적층체를 콜드 프레스 롤러에 의해 냉각하면서 가압하였다. 수용 공간은, 핫 프레스 시에 계속해서 진공 펌프에 의해 감압하여, 절대압으로 3.5kPa을 유지하였다. 가압력은 평면 프레스 환산으로 2.0MPa로 하고, 가압 직후의 적층체가 40℃ 정도까지 저하되도록, 롤러의 온도를 조절하였다.
이상의 공정을 거쳐, 적층체는 접합되어, 고체 고분자형 연료 전지용 MEA를 제조할 수 있었다.
(실시예 2)
본 실시예에서는, 제 2 실시형태에 나타낸 적층체 고정 지그 및 도 7에 도시한 적층 접합체 제조 장치를 이용하여 고체 고분자형 연료 전지용 MEA의 제조를 행하였다.
제 1 시트 부재에는 300㎛ 두께의 양면 경면 연마 스테인리스 판을 이용하며, 제 2 시트 부재에는 대전 방지 처리를 실시한 테플론(등록 상표)에 유리 크로스(glass cloth)를 짜넣은 130㎛ 두께의 가요 시트 부재와 300㎛ 두께의 양면 경면 연마 스테인리스 판을 부착시킨 것을 이용하였다. 수용 공간 형성 부재에는 350㎛ 두께의 스테인리스 판을 이용하며, 제 1 시트 부재에 내열 접착제로 부착하여 사용하였다. 수용 공간 형성 부재는, 외형이 세로 230㎜, 가로 230㎜의 정사각형이며, 제 2 수용 공간이 세로 210㎜, 가로 210㎜의 정사각형이 되도록, 잘라 형성하였다. 두께 조정 부재에는 500㎛ 두께의 스테인리스 판을 이용하여, 수용 공간 형성 부재의 2부분에 내열 접착제로 부착하여 사용하였다. 두께 조정 부재는 세로 10㎜, 가로 230㎜의 직사각형이 되도록 형성하였다. 시일 부재에는 500㎛ 두께의 스테인리스 판을 이용하며, 제 1 시트 부재에 내열 접착제로 부착하여 사용하였다. 시일 부재는, 수용부가 세로 236㎜, 가로 236㎜의 정사각형이 되도록, 배기부가 세로 30㎜, 가로 3㎜의 직사각형이 되도록, 잘라 형성하였다. 이때, 유로 공간의 폭은 3㎜가 되도록 위치결정하였다.
우선, 연료극막, 고체 고분자막, 공기극막을 이 순서대로 적층한 적층체를 준비하고, 이 적층체를 제 1 고정 부재의 수용부에 배치하며, 제 2 고정 부재를 제 1 고정 부재 위에 재치하였다.
이어서, 제 2 수용 공간을 배기하여 적층체를 제 1 시트 부재와 제 2 시트 부재에 의해 제 2 수용 공간 내에 고정한 후에, 예비 가열부에서 예비 가열을 행하고, 그 후 핫 프레스 롤러에 의해 가열하면서 가압하여, 적층체를 접합하였다. 제 2 수용 공간은, 절대압 3.5kPa까지 감압하였다. 가압력은 평면 프레스 환산으로 2.0MPa로 하고, 가압 시에 적층체가 130℃가 되도록, 예비 가열 온도와 롤러 온도를 조절하였다.
이어서, 핫 프레스 롤러에 의해 가압 접합한 적층체를 잔열 제거부에서 냉각하였다. 제 2 수용 공간은, 핫 프레스 시에 계속해서 진공 펌프에 의해 감압하여, 절대압으로 3.5kPa을 유지하였다. 적층체가 40℃ 정도까지 저하되도록, 냉각 온도를 조절하였다.
이상의 공정을 거쳐, 적층체는 접합되어, 고체 고분자형 연료 전지용 MEA를 제조할 수 있었다.
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법은, MEA 이외의 적층 접합체를 제조하기 위해서도 이용할 수 있다.
(IC 카드의 제조)
예를 들어, 본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용하여, IC 카드를 제조할 수 있다. 2장의 시트재 사이에 열가소성 접착제층을 설치한다. 열가소성 접착제층 중에, IC 칩이나 안테나 등이 실장된 인렛(inlet)을 봉입(封入)한다. 2장의 시트재 사이에 인렛이 봉입된 열가소성 접착제층을 갖는 피가공물(work piece)을, 적층체 고정 지그에 세팅한다.
적층체 고정 지그 내부를 진공으로 한다. 피가공물을 적층체 고정 지그와 함께 예열하여, 열가소성 접착제층을 연화시킨다. 열가소성 접착제층이 연화해도, 적층체 고정 지그 내부가 진공이므로, 피가공물은 제 1 시트 부재와 제 2 시트 부재에 끼워 밀착 고정되어 있다. 따라서, 인렛이 어긋나는 일은 없다.
롤 프레스나 더블 벨트 프레스와 같은 연속 프레스 장치(핫 프레스)에 의해 피가공물을 적층체 고정 지그마다 가열하는 동시에 가압한다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 인렛이 어긋나는 일은 없다.
피가공물을 적층체 고정 지그마다 냉각하여, 열가소성 접착제를 경화시킨다. 이때, 연속 프레스 장치(콜드 프레스)에 의해 피가공물을 지그마다 냉각하는 동시에 가압해도 된다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 인렛이 어긋나는 일은 없다. 적층체 고정 지그 내부의 진공을 해제하여 피가공물을 취출한다.
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용함으로써, 적층 접합체 중의 인렛의 어긋남을 용이하게 방지할 수 있다. 또한, 연속식 프레스 가공을 이용할 수 있으므로, 생산 효율이 높아진다.
(리튬 이온 전지의 제조)
예를 들어, 본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용하여, 리튬 이온 전지를 제조할 수 있다. 리튬 이온 전도성 바인더를 포함하는 용매 중에 활물질을 분산시켜 활(活)물질 슬러리(slurry)를 조제한다. 또한, 리튬 이온 전도성 바인더를 포함하는 용매 중에 황화물계 고체 전해질을 분산시켜 고체 전해질 슬러리를 조제한다. 그리고, 활물질 슬러리 및 고체 전해질 슬러리의 막을, 각각 닥터 블레이드법에 의해 기판 위에 성형하고, 또한 가열 건조 및 박리함으로써 활물질 시트 및 고체 전해질 시트를 각각 형성한다. 참고로, 활물질 슬러리 및 고체 전해질 슬러리의 막을 성형하는 방법은, 닥터 블레이드법 이외의 방법이어도 된다. 활물질 시트 및 고체 전해질 시트를 적층체 고정 지그에 재치할 수 있는 크기로 절단한다. 절단된 고체 전해질 시트를, 2장의 절단된 활물질 시트로 끼움 지지하며, 또한 2장의 절단된 활물질 시트를 2장의 집전체 시트로 끼움 지지하여 피가공물을 형성한다. 피가공물을, 적층체 고정 지그에 세팅한다.
적층체 고정 지그 내부를 진공으로 한다. 피가공물을 적층체 고정 지그와 함께 리튬 이온 전도성 바인더의 융점(融點) 이상의 온도로 예열한다. 리튬 이온 전도성 바인더의 융점 이상의 온도로 예열해도, 적층체 고정 지그 내부가 진공이며, 피가공물은 제 1 시트 부재와 제 2 시트 부재에 끼워 밀착 고정되어 있다. 따라서, 적층된 시트가 어긋나는 일은 없다. 또한, 이 예열 공정은 생략되어도 된다.
롤 프레스나 더블 벨트 프레스와 같은 연속 프레스 장치(핫 프레스)로 피가공물을 적층체 고정 지그마다 리튬 이온 전도성 바인더의 융점 이상의 온도로 가열하는 동시에 가압한다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 적층된 시트가 어긋나는 일은 없다.
피가공물을 적층체 고정 지그마다 냉각한다. 이때, 연속 프레스 장치(콜드 프레스)로 피가공물을 지그마다 냉각하는 동시에 가압해도 된다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 적층된 시트가 어긋나는 일은 없다. 적층체 고정 지그 내부의 진공을 해제하여 피가공물을 취출한다.
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용함으로써, 적층된 시트의 어긋남을 용이하게 방지할 수 있다. 또한, 연속식 프레스 가공을 이용할 수 있으므로, 생산 효율이 높아진다.
(2차 전지 제조)
예를 들어, 본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용하여, 고체 전해질층, 활물질층 및 집전체층을 포함하는 2차 전지를 제조할 수 있다. 2차 전지는, 시트 형상의 집전체의 표면에 전극 활물질층이 형성된 양극과 음극의 전극이, 세퍼레이터를 통해 교대로 적층되어, 케이스에 수납된 것이다. 상기 2차 전지의 제조 방법은, 전극 활물질층이, 분말 형상의 활물질과 결정성 고분자를 포함하는 결합재로 이루어진 페이스트를 도포한 후, 적층체 고정 지그를 이용한 감압 프레스 방법에 의해 감압하에서의 가열과 가압 프레스에 의해, 결정성 고분자를 결정화함으로써 형성되는 것을 특징으로 한다. 시트 형상의 집전체의 표면에, 분말 형상의 활물질과 결정성 고분자를 포함하는 결합재로 이루어진 페이스트를 도포한 후 건조시킨다. 활물질층이 도포된 집전체 시트를 피가공물로 하여, 적층체 고정 지그에 세팅한다.
적층체 고정 지그 내부를 진공으로 한다. 피가공물을 적층체 고정 지그와 함께 결합재의 융점 이상의 온도로 예열한다. 결합재의 융점 이상의 온도로 예열해도, 적층체 고정 지그 내부가 진공이며, 피가공물은 제 1 시트 부재와 제 2 시트 부재에 끼워 밀착 고정되어 있다. 따라서, 집전체로부터 활물질층이 박리하는 일은 없다. 참고로, 이 예열 공정은 생략되어도 된다.
롤 프레스나 더블 벨트 프레스와 같은 연속 프레스 장치(핫 프레스)로 피가공물을 적층체 고정 지그마다 결합재의 융점 이상의 온도로 가열하는 동시에 가압한다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 집전체로부터 활물질층이 박리하는 일은 없다.
피가공물을 적층체 고정 지그마다 서서히 냉각한다. 이때, 연속 프레스 장치(콜드 프레스)로 피가공물을 지그마다 냉각하는 동시에 가압해도 된다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 집전체로부터 활물질층이 박리하는 일은 없다. 서서히 냉각함으로써, 결정성 고분자의 결정화도를 촉진할 수 있다. 적층체 고정 지그 내부의 진공을 해제하여 피가공물을 취출한다.
상기 공정을 반복하여, 적어도 한 쌍의 양극 및 음극의 전극(집전체와 활물질)을 작성한다. 세퍼레이터를 통해 양음(正負)의 전극을 교대로 적층한다. 세퍼레이터 중 2장을 한 쌍으로 하고 둘레 가장자리를 접합하여 주머니(袋)를 형성한다. 전류 취출부를 양극 및 음극마다, 양극 및 음극의 집전 블록에 설치된 적어도 1부분의 슬릿에 삽입하여 전기적으로 접속한다. 양극 및 음극의 집전 블록의, 슬릿의 내면측을 제외한 부분에 절연층을 형성한다. 양극 및 음극의 집전 블록과 전류 취출부의 전기적 접속을, 코킹(caulking) 또는 레이저 용접에 의해 행한다.
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용함으로써, 집전체로부터의 활물질층의 박리를 용이하게 방지할 수 있다. 또한, 연속식 프레스 가공을 이용할 수 있으므로, 생산 효율이 높아진다.
(색소 증감형 태양 전지의 제조)
예를 들어, 본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용하여, 색소 증감형 태양 전지를 제조할 수 있다. 색소 증감형 태양 전지는, 일반적으로, 작용극(음극)과, 대극(對極)(양극)과, 작용극에 담지되는 광증감 색소와, 작용극과 대극을 연결하는 밀봉부와, 작용극과 대극과 밀봉부에 의해 밀폐되는 공간에 배치되는 전해질층을 구비한 적층 구조로 되어 있다. 음극은 인듐/주석계의 투명 전도층을 표면에 갖는 유리판이나 투명 플라스틱 시트의 표면에, 이산화티탄(n형 산화물 반도체) 등의 미립자를 고정하고, 이 입자에 루테늄계 등의 광증감 색소를 흡착시킨 것이 일반적이다. 양극은 백금이나 탄소나 전도성 유리 등으로 이루어진 것이 일반적이다. 전해질은, 요오드계나 브롬계나 코발트 착체(錯體)계 등으로 이루어지며, 양극으로부터 전자를 받아 산화 상태의 색소를 환원하는 역할을 수행한다. 광증감 색소는 루테늄계 색소 등이 일반적이다.
작용극에 이산화 티탄(n형 산화물 반도체) 등의 미립자를 고정하여 이 미립자에 루테늄계 등의 광증감 색소를 흡착시킨다. 작용극(음극)과 대극(양극) 중 어느 하나 혹은 그 모두에 열가소성 수지로 이루어진 밀봉재를 도포한다. 작용극과 대극을 밀봉재를 도포한 면을 내측으로 하여 적층한 피가공물을 적층체 고정 지그에 세팅한다.
적층체 고정 지그 내부를 진공으로 한다. 롤 프레스나 더블 벨트 프레스와 같은 연속 프레스 장치로 피가공물을 적층체 고정 지그마다 가압한다. 이때 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 작용극과 대극이 어긋나는 일은 없다. 가압함으로써 작용극과 대극과 밀봉재로 둘러싸인 영역을 밀봉한다. 밀봉된 영역에 전해질을 주입하여 전해질층을 형성한다.
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용함으로써, 작용극과 대극이 어긋나는 것이 방지된다. 또한, 작용극과 대극과 밀봉재로 둘러싸인 영역에 공기가 봉입되는 것을 용이하게 방지할 수 있다. 따라서, 발전 효율이 높은 색소 증감형 태양 전지를 제조할 수 있다.
(유기 EL 패널의 제조)
유기 EL은, OLED(Organic Light Emitting Diode, 유기 발광 다이오드) 혹은 OEL(Organic Electro Luminescence, 유기 일렉트로루미네선스)와 같은 것을 의미한다. 유기 EL 소자의 구조는, 애노드 전극, 정공 주입층, 정공 수송층, 발광층, 전자 수송층, 전자 주입층, 캐소드 전극의 순서로 적층되어 있는 것이 일반적이다. 유기 EL 소자를 조립한 유기 EL 패널의 구조는, 투광성의 지지 기판(유리 기판이나 플라스틱 기판) 위에 한쪽의 전극이 형성(일반적으로는 ITO 등의 투명 전극 재료로 양극이 형성)되고, 그 위에 발광층이 형성되고, 그 위에 대향 전극이 형성(일반적으로는 금속 등의 불투광성 재료로 음극이 형성)되며, 그 위에 밀봉층이 형성되어 있다.
자(自)발광 패널로서의 유기 EL 패널은, 지지 기판층과, 지지 기판층에 인접하여 형성된 제 1 전극층과, 제 1 전극에 인접하여 형성된 발광층과, 발광층에 인접하여 형성된 제 2 전극층과, 제 2 전극층에 인접하여 형성된 밀봉층에 의해 구성된다. 본 발명에 관한 유기 EL 패널의 제조 방법은, 적층체 고정 지그의 수용부에, 지지 기판층, 지지 기판층에 인접하여 형성된 제 1 전극층, 제 1 전극에 인접하여 형성된 발광층, 발광층에 인접하여 형성된 제 2 전극층, 제 2 전극층에 인접하여 형성한 밀봉층으로 이루어진 적층체를 수용하는 공정과, 수용부를 배기 감압하는 공정과, 가압 수단에 의해 적층체를 적층체 고정 지그마다 가압함으로써 지지 기판층과 밀봉층에 끼워진 발광층을 밀봉용 접착제에 의해 밀봉하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다. 특히, 가열 수단에 의해 적층체를 적층체 고정 지그마다 가열하는 공정과, 냉각 수단에 의해 적층체를 적층체 고정 지그마다 냉각하는 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다.
구체적으로는, 유리 기판이나 플라스틱 기판과 같은 투광성의 지지 기판 위에, 스퍼터링법 등의 방법에 의해, 투광성의 ITO(tin-doped indium oxide, 인듐 주석 산화물)를 성막(成膜)한 후, 패터닝하여 양극 전극을 형성한다. 정공 주입층, 정공 수송층을 형성한다. 진공 증착법, 스핀 코트법, 인쇄법, 전사법, 마스크 증착법, 잉크젯법 등의 방법에 의해, 발광층을 형성한다. 전자 수송층, 전자 주입층을 형성한다. 증착법 등의 방법에 의해, Al 등의 금속 재료에 의해 음극 전극을 형성한다. 밀봉층을 형성하는 밀봉 기판 위에 밀봉용 접착제를 도포한다. 밀봉층은 밀봉 기판으로 구성되며, 밀봉 기판 재질은 소다 유리, 납 유리, 경질 유리 등의 유리나, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리메틸메타크릴레이트 등의 플라스틱이나, 알루미늄, 스테인리스 등의 금속을 이용할 수 있다. 밀봉용 접착제에는, 열경화성의 에폭시계 접착제 등을 이용할 수 있다. 투광성 지지 기판과 밀봉 기판을 각각 발광층과 밀봉용 접착제를 형성한 측을 내측으로 하여 겹치며, 피가공물로 하여, 적층체 고정 지그에 세팅한다.
적층체 고정 지그 내부를 진공으로 한다. 피가공물을 적층체 고정 지그와 함께 예열한다. 예열해도, 적층체 고정 지그 내부가 진공이며, 피가공물은 제 1 시트 부재와 제 2 시트 부재에 끼워 밀착 고정되어 있다. 따라서, 적층체가 어긋나는 일은 없다. 또한, 수분이나 공기가 들어가는 일은 없다. 또한, 이 예열 공정은 생략되어도 된다.
롤 프레스나 더블 벨트 프레스와 같은 연속 프레스 장치(핫 프레스)로 피가공물을 적층체 고정 지그마다 밀봉용 접착제의 경화 온도 이상의 온도로 가열하는 동시에 가압한다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 적층체가 어긋나는 일은 없다. 또한, 발광층에 공기나 수분이 남는 일 없이 밀봉된다.
피가공물을 적층체 고정 지그마다 냉각한다. 이때, 연속 프레스 장치(콜드 프레스)로 피가공물을 지그마다 냉각하는 동시에 가압해도 된다. 이때에도 적층체 고정 지그 내부는 진공 상태이며, 피가공물은 고정되어 있으므로, 적층체가 어긋나는 일은 없다. 적층체 고정 지그 내부의 진공을 해제하여 피가공물을 취출한다.
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용함으로써, 적층체의 어긋남을 용이하게 방지할 수 있다. 또한, 발광층에 공기나 수분이 남는 일 없이 밀봉할 수 있다.
본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법을 이용하여 MEA, IC 카드, 리튬 이온 전지, 2차 전지, 색소 증감형 태양 전지, 유기 EL 패널의 제조에 대해 설명하였다. 그러나, 이들의 제조 방법은 일례이며, 본 발명에 관한 적층체 고정 지그, 적층 접합체 제조 시스템 및 적층 접합체의 제조 방법은, 다른 용도에도 사용할 수 있다.
본 명세서 및 도면에서 사용한 부호를 이하에 정리하여 나타낸다.
1 : 적층체 고정 지그
2 : 적층체 고정 지그
10 : 제 1 고정 부재(제 1의 고정 부재)
11 : 제 1 기둥 형상 부재(제 1의 기둥 형상 부재)
12 : 제 1 시트 부재(제 1의 시트 부재)
12a : 배기 구멍
13 : 제 1 가압 부재
14 : 배기로
15 : 진공 패드
16 : 배기 포트
17 : 위치결정 핀
20 : 제 2 고정 부재(제 2의 고정 부재)
21 : 제 2 기둥 형상 부재(제 2의 기둥 형상 부재)
21a : 하면
21b : 경사부
21c : R부
21d : 단차부
22 : 제 2 시트 부재(제 2의 시트 부재)
22a : 가요 시트 부재
22b : 강성 부여 부재
23 : 가압판
24 : 제 2 가압 부재
25 : 고정 나사
26 : 조절 나사
27 : 위치결정 구멍
30 : 시일 부재
30a : 수용부
30b : 배기부
30c : 변형 완화부
31 : 수용 공간 형성 부재
32 : 두께 조정 부재
41 : 진공 배관
42 : 진공 펌프(배기 수단)
43 : 진공계
50 : 적층 접합체 제조 장치
51 : 핫 프레스 롤러(가압 수단)
52 : 콜드 프레스 롤러(가압 수단)
53 : 가이드 레일
54 : 프레임
55 : 예비 가열부
56 : 잔열 제거부
60, 61 : 스페이서
70 : 유로 커버
80 : 레이저 변위계
81 : 레이저 변위계 고정구
S : 수용 공간
S2 : 수용 공간(제 2의 수용 공간)
W : 적층체
H : 유로 공간
J : 변위 측정부

Claims (24)

  1. 막 재료가 적층된 적층체를 가압 수단에 의해 가압 접합하여 적층 접합체를 제조하기 위해 적층체를 고정하는 적층체 고정 지그로서,
    가압 수단으로의 반송 방향에 평행이 되도록 배치되는 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와, 단부(端部)가 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 1의 시트 부재를 구비한 제 1의 고정 부재와,
    상기 제 1의 기둥 형상 부재와 대향하여 배치되는 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재와, 단부가 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 2의 시트 부재를 구비한 제 2의 고정 부재와,
    상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재에 의해 대향하도록 위치결정된 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재의 사이에 배치되며, 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재 사이의 공간을 구획하여, 적층체를 수용 가능한 수용 공간을 형성하는 시일 부재를 구비하며,
    상기 적층체 고정 지그는, 반송 방향에서는 개방되어 있고,
    상기 제 1의 기둥 형상 부재의 적어도 일방(一方)에, 제 1의 시트 부재를 관통하여 형성된 배기 구멍을 통해 상기 수용 공간과 연통하는 배기로가 형성되고, 상기 배기로는 배기 수단에 접속되어 있으며,
    상기 수용 공간에 적층체를 배치하여 배기 수단에 의해 상기 수용 공간을 배기함으로써, 상기 제 1의 시트 부재 및 상기 제 2의 시트 부재가 상기 수용 공간에 배치된 적층체를 끼워 고정하고, 적층체가 고정된 상태로 가압 수단으로 반송되어 가압 가능하게 구성되어 있고,
    상기 시일 부재는, 상기 수용 공간을, 상기 적층체를 수용하는 수용부와, 상기 수용부와 연통 배기하기 위한 배기부로 구획하여 형성하는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재에 의해 대향하도록 위치결정된 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재의 사이에 배치된 프레임 형상의 판 형상 부재로서,
    적층체보다 얇게 형성되며, 상기 수용 공간을, 적층체를 수용하는 제 2의 수용 공간과, 제 2의 수용 공간의 외주(外周)에 형성되어 상기 배기 구멍에 연통하는 유로(流路) 공간으로 더 구획하는 수용 공간 형성 부재를 구비한 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 수용 공간 형성 부재는, 상기 수용 공간 형성 부재의 일부에 두께를 증대시키기 위한 두께 조정 부재를 구비하고 있으며, 상기 두께 조정 부재는 상기 수용 공간 형성 부재의 두께와의 합계가, 적층체의 두께 이상이 되도록 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제 1의 시트 부재는 금속 재료로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  5. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제 2의 시트 부재는 가요성을 갖는 수지 재료로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  6. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제 2의 시트 부재는, 섬유 강화 고무 시트로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 섬유 강화 고무 시트는, 기포(基布)의 양면에 고무 박막을 적층 일체화하여 이루어진 고무 인포(引布, rubber-coated fabric)인 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 고무 박막은, 불소 고무 또는 실리콘 고무로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  9. 제 7 항에 있어서,
    상기 기포는, 유리 섬유 또는 적층체 고정 지그의 사용 온도에 있어서 상기 수용 공간을 기밀 유지하여 사용 가능한 내열성 합성 섬유로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  10. 제 5 항에 있어서,
    상기 제 2의 시트 부재는, 가요성을 가지며 상기 수지 재료보다 경질(硬質)인 재료에 의해, 상기 적층체의 외형(外形) 이상 또한 상기 수용 공간보다 작은 판 형상으로 형성되며, 상기 적층체를 가압 가능한 위치에 배치된 강성(剛性) 부여 부재를 구비한 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  11. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수용 공간의 배기 시에 상기 배기 구멍이 폐색되는 것을 방지하는 동시에 통기 가능하게 구성된 스페이서가 상기 수용 공간 또는 유로 공간의 내부에 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  12. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시일 부재는, 상기 제 1의 시트 부재와 일체적으로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  13. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시일 부재는 내열성 고무 재료로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  14. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시일 부재는 금속 재료로 이루어진 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  15. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시일 부재는, 가압 수단에 의해 하중이 부하(負荷)되지 않는 두께로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  16. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 시일 부재는 적층체보다 경질인 재료로 이루어지며, 가압 수단에 의한 적층체의 가압 시에, 시일 부재에 시일 부재가 변형되지 않는 크기의 하중이 부하되는 두께로 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  17. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 수용 공간과 상기 배기 구멍을 접속하는 유로로 이루어진 배기부가 형성되며, 상기 수용 공간과 접속되지 않은 쪽의 단부에는, 상기 배기부의 폭보다 외형 치수가 크게 형성되고, 외주가 곡선으로 이루어진 변형 완화부가 상기 배기부와 모서리부(角部)가 없이 매끄럽게 접속되어 설치되어 있는 동시에, 상기 배기 구멍은 상기 수용 공간과 상기 변형 완화부의 사이에 설치되어 있는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  18. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    수용 공간과 배기 구멍을 접속하는 유로로 이루어진 배기부가, 양단이 각각 상기 수용 공간과 접속된 루프 형상으로 형성되며, 상기 배기 구멍은 루프 형상으로 형성된 유로에 설치되어 있는 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  19. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제 2의 시트 부재와 상기 시일 부재와의 사이에, 상기 수용 공간과 상기 배기 구멍을 접속하는 유로로 이루어진 배기부의 적어도 일부를 덮어, 상기 제 2의 시트 부재에 의해 상기 배기부가 폐색되는 것을 방지하는 유로 커버를 구비한 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  20. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제 2의 기둥 형상 부재는, 상기 제 1의 기둥 형상 부재와 대향하는 동시에 상기 제 2의 시트 부재와 접촉하는 접촉부에, 외측을 향해 경사진 경사부 또는 외측 단부에 형성되는 R부를 구비한 것을 특징으로 하는 적층체 고정 지그.
  21. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 기재된 적층체 고정 지그를 이용하여 적층 접합체를 제조하는 적층 접합체 제조 시스템으로서,
    막 재료가 적층된 적층체를 가압 접합하는 가압 수단과,
    적층체 고정 지그의 수용 공간을 배기하는 배기 수단과,
    적층체 고정 지그를 가압 수단으로 반송하는 반송 수단을 구비한 것을 특징으로 하는 적층 접합체 제조 시스템.
  22. 제 21 항에 있어서,
    상기 가압 수단에서 봤을 때, 적층체 고정 지그의 반송 방향의 상류측에, 적층체 고정 지그를 예열하는 예비 가열부를 구비한 것을 특징으로 하는 적층 접합체 제조 시스템.
  23. 제 22 항에 있어서,
    상기 가압 수단에서 봤을 때, 적층체 고정 지그의 반송 방향의 하류측에, 적층체 고정 지그를 냉각하는 잔열 제거부를 구비한 것을 특징으로 하는 적층 접합체 제조 시스템.
  24. 막 재료가 적층된 적층체와,
    가압 수단으로의 반송 방향에 평행이 되도록 배치되는 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와, 단부가 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 1의 시트 부재를 구비한 제 1의 고정 부재와,
    상기 제 1의 기둥 형상 부재와 대향하여 배치되는 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재와, 단부가 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 길이 방향으로 연장되는 면 중 하나에 각각 고정되어 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재의 사이에 걸쳐지는 제 2의 시트 부재를 구비한 제 2의 고정 부재와,
    상기 1세트의 제 1의 기둥 형상 부재와 상기 1세트의 제 2의 기둥 형상 부재에 의해 대향하도록 위치결정된 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재의 사이에 배치되며, 상기 제 1의 시트 부재와 상기 제 2의 시트 부재 사이의 공간을 구획하여, 적층체를 수용 가능한 수용 공간을 형성하는 시일 부재를 구비하며,
    상기 적층체 고정 지그는, 반송 방향에서는 개방되어 있고,
    상기 시일 부재는, 상기 수용 공간을, 상기 적층체를 수용하는 수용부와, 상기 수용부와 연통 배기하기 위한 배기부로 구획하여 형성하고,
    상기 제 1의 기둥 형상 부재의 적어도 일방에, 제 1의 시트 부재를 관통하여 형성된 배기 구멍을 통해 상기 수용 공간과 연통하는 배기로로서, 배기 수단에 접속되는 배기로가 형성된 적층체 고정 지그를 준비하며,
    상기 수용 공간에 적층체를 배치하는 배치 공정과,
    배기 수단에 의해 상기 수용 공간을 배기함으로써, 상기 제 1의 시트 부재 및 상기 제 2의 시트 부재가 상기 수용 공간에 배치된 적층체를 끼워 고정하는 고정 공정과,
    상기 고정 공정에 의해 고정된 적층체를 가압 수단으로 반송하며, 적층체를 가압하여 접합하는 가압 공정을 구비한 것을 특징으로 하는 적층 접합체의 제조 방법.
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