JP5182451B2 - 積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、固体高分子型燃料電池用の膜−電極接合体など、膜材料を積層した後に加圧接合してなる積層接合体を製造するために用いる積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法に関する。

従来より、膜材料を積層した積層体を加圧接合して積層接合体を製造するために、対向して配置されたロールの間に積層体を搬送して加圧するロール式プレスが用いられている。この技術は、近年、固体高分子膜、燃料極膜及び空気極膜を積層、接合してなる固体高分子型燃料電池用の膜−電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ：以下、ＭＥＡという）の製造にも用いられている（例えば、特開２００８−１５９３７７号公報、特表２０１０−５１４１０２号公報、特開２０１０−１９８９４８号公報参照）。

ここで、上述の製造方法では、ロール式プレスによって固体高分子膜、燃料極膜及び空気極膜の積層体を加圧接合する際に、ロール間を積層体が通過するときに生じる急激な荷重変化やロールと積層体との摩擦などにより、膜材料の位置ずれや変形などが生じ、歩留まりが低下するおそれがあった。また、積層した膜材料の間に空気が残留していた場合には、この空気を層間から十分に排出することが困難であり、界面に接合欠陥が生じるおそれがあった。

上述の課題を解消するための技術として、積層体を金属製のシート固定枠に取り付けた可撓性シートの上面に載置し、金属製シート固定枠の上部に、可撓性シートと環状パッキンを取り付けたシート固定枠を重合させ、これらにより画成された密閉室から空気を排出して該密閉室を減圧し、積層体を固定保持する方法が提案されている（例えば、特開２００５−１９２７５号公報、特開２００８−１４６８３３号公報参照）。

しかし、上記の技術では、シート固定枠が積層体の全周を囲んで積層体より厚く形成されているため、ロール式プレスやダブルベルト式プレスといった大量生産に向いている連続式プレスによる加圧接合法を適用することができず、効率的な製造ができないという問題があった。

そこで、本発明は、膜材料を積層した積層体に加圧接合してなる積層接合体を、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがなく、歩留まりよく効率的に製造することができる積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明の第１の態様では、上記目的を実現するために、膜材料が積層された積層体を加圧手段により加圧接合し積層接合体を製造するために積層体を固定する積層体固定治具であって、加圧手段への搬送方向に略平行になるように配置される１組の第１の柱状部材と、端部が前記１組の第１の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第１の柱状部材の間に張り渡される第１のシート部材と、を備えた第１の固定部材と、前記第１の柱状部材と対向して配置される１組の第２の柱状部材と、端部が前記１組の第２の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第２の柱状部材の間に張り渡される第２のシート部材と、を備えた第２の固定部材と、前記１組の第１の柱状部材と前記１組の第２の柱状部材とにより対向するように位置決めされた前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間に配置され、前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間の空間を区画し、積層体を収容可能な収容空間を形成するシール部材と、を備え、前記積層体固定治具は、搬送方向では開放されており、前記第１の柱状部材の少なくとも一方に、第１のシート部材を貫通して形成された排気孔を介して前記収容空間と連通する排気路が形成され、前記排気路は排気手段に接続されており、前記収容空間に積層体を配置し排気手段により前記収容空間を排気することにより、前記第１のシート部材及び前記第２のシート部材が前記収容空間に配置された積層体を挟んで固定し、積層体が固定された状態で加圧手段に搬送され加圧可能に構成されている。

本発明の第１の態様によれば、第１のシート部材、第２のシート部材及びシール部材から形成される収容空間に膜材料が積層された積層体を収容し、排気手段により収容空間を排気することにより、第１のシート部材及び第２のシート部材が前記収容空間に配置された積層体を挟んで固定し、積層体が固定された状態で加圧手段に搬送し、加圧手段により加圧接合して積層接合体を製造することができる。
これにより、収容空間を排気して膜材料を積層した積層体を挟んで固定した状態で加圧して接合することができるので、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、従来技術で用いるような真空保持のための固定枠と異なり、搬送方向が開放されているので、平面プレスなどのバッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層接合体を効率的に製造することができる。

本発明の第２の態様では、第１の態様の積層体固定治具において、前記１組の第１の柱状部材と前記１組の第２の柱状部材とにより対向するように位置決めされた前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間に配置された枠状の板状部材であって、積層体より薄く形成され、前記収容空間を、更に積層体を収容する第２の収容空間と、第２の収容空間の外周に形成され前記排気孔に連通する流路空間と、に区画する収容空間形成部材を備える。

本発明の第２の態様によれば、収容空間形成部材により収容空間を第２の収容空間と流路空間とに区画することができるので、積層体を第２の収容空間内部に正確に位置決めするとともに、排気のための流路空間を確保することができる。よって、積層体の位置ずれなどにより排気流路が閉塞することを防ぎ、第２の収容空間内部を確実に排気することができる。

本発明の第３の態様では、第２の態様の積層体固定治具において、前記収容空間形成部材は、当該収容空間形成部材の一部に厚さを増大させるための厚さ調整部材を備えており、当該厚さ調整部材は前記収容空間形成部材の厚さとの合計が、積層体の厚さ以上となるように形成されている。

本発明の第３の態様によれば、厚さ調整部材は、収容空間形成部材の厚さとの合計が、積層体の厚さ以上となるように形成されているため、加圧手段が積層体の加圧を開始する際に、積層体の角部に過大な荷重が負荷されて損傷することを避けることができる。加圧手段として、積層体固定治具を搬送しながら加圧し、積層体固定治具が搬送方向から順次加圧されるロール式プレス装置などを用いる場合には、積層体の角部に過大な荷重が負荷されやすいため、本構成を特に好適に用いることができる。
また、収容空間形成部材と第２のシート部材との間に空間を形成することができるので、その空間を通じて第２の収容空間からの排気を効率的に行うことができる。

本発明の第４の態様では、第１の態様ないし第３の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記第１のシート部材は金属材料からなる。

本発明の第４の態様のように、第１のシート部材が金属材料からなるように構成すると、当該第１のシート部材は適度な強度を備えるので、捲れやしわ寄りなどの変形が生じにくく、排気孔の変形なども防ぐことができる。
また、熱伝導性が高いため、加圧を行う際に加熱や冷却を行う場合には、第１のシート部材の伝熱を利用して積層体に効率的に熱を伝導させることができ、加熱や冷却を効率的に行うことができる。

本発明の第５の態様では、第１の態様ないし第４の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記第２のシート部材は可撓性を有する樹脂材料からなる。

本発明の第５の態様ように、第２のシート部材が可撓性を有する樹脂材料からなるように構成すると、積層体が厚い場合でも、収容空間を排気した際に第２のシート部材が積層体の形状に沿って撓みやすいので、より確実に積層体を固定保持することができる。

本発明の第６の態様では、第５の態様の積層体固定治具において、前記第２のシート部材は、繊維強化ゴムシートからなる。

本発明の第６の態様のように、第２のシート部材が繊維強化ゴムシートからなるように構成すると、熱膨張が低いため、第２のシート部材と他の部材との熱膨張差に起因する積層体の位置ずれや収容空間の真空もれなどを防ぐことができる。また、弾力性が高くしなやかであり、外力により変形しても外力を取り除くと元の形状に戻る性質に富むため、繰り返しの使用によっても形状が変化することがなく、排気経路の形状に沿って変形し排気のための流路を塞いでしまうことがない。圧力を均一にする緩衝性が高いため、加圧手段から積層体に局所的な圧力が加わらず均一な加圧が可能となる。耐久性が高いため、積層体や治具の角部などにより破壊することがない。また、密着性が高いため、封止性が良好であり収容空間の真空度を向上させることができる。

本発明の第７の態様では、第６の態様の積層体固定治具において、前記繊維強化ゴムシートは、基布の両面にゴム薄膜を積層一体化してなるゴム引布である。

本発明の第７の態様のように、繊維強化ゴムシートとして、剛性としなやかさを併せ持つゴム引布を好適に用いることができる。

本発明の第８の態様では、第７の態様の積層体固定治具において、前記ゴム薄膜は、フッ素ゴムまたはシリコンゴムからなる。

本発明の第９の態様では、第７の態様または第８の態様の積層体固定治具において、前記基布は、ガラス繊維または積層体固定治具の使用温度において前記収容空間を気密保持して使用可能な耐熱性合成繊維からなる。

本発明の第８の態様及び第９の態様のような材料によりゴム引布を構成すると、耐熱性を向上させることができるので、高温で用いる積層体固定治具に好適に用いることができる。

本発明の第１０の態様では、第５の態様ないし第９の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記第２のシート部材は、可撓性を有し前記樹脂材料より硬質な材料により、前記積層体の外形以上かつ前記収容空間より小さい板状に形成され、前記積層体を加圧可能な位置に配置された剛性付与部材を備える。

本発明の第１０の態様によれば、剛性付与部材により第２のシート部材に一定の剛性を付与することができるので、積層体が凹凸形状を有する場合には、第２のシート部材が積層体の凹部に侵入し貼り付くことを防止することができる。積層体の材質が第２のシート部材と貼り付き易く壊れやすい場合などにおいて、積層体の破損を防ぐことができる。
また、剛性付与部材を当該寸法に形成することにより、積層体を確実に固定し、均一に加圧することができるとともに、第２のシート部材はシール部材に密着するため収容空間を確実に気密状態に保つことができる。

本発明の第１１の態様では、第１の態様ないし第１０の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記収容空間の排気時に前記排気孔が閉塞することを防ぐとともに通気可能に構成されたスペーサーが前記収容空間または流路空間の内部に配置されている。

本発明の第１１の態様によれば、スペーサーにより排気部材による収容空間の排気時に第２のシート部材が排気孔に引き込まれることを防ぐことができるので、排気孔が閉塞して収容空間の十分な排気ができなくなることを防ぐことができる。

本発明の第１２の態様では、第１の態様ないし第１１の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記シール部材は、前記第１のシート部材と一体的に形成されている。

本発明の第１２の態様のように、シール部材を第１のシート部材と一体的に形成すると、収容空間の位置がずれるおそれがない。

本発明の第１３の態様では、第１の態様ないし第１２の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記シール部材は耐熱性ゴム材料からなる。

本発明の第１３の態様のように、シール部材をシリコンゴムなどの耐熱性ゴム材料からなるように構成すると、ゴム材料は密着力が高いので、シール部材を薄く形成しても収容空間を確実に気密に保つことができる。積層体が薄い場合でも、シール部材を薄くすることができるので、確実に固定することができるとともに、加圧手段によりシール部材に加圧力が負荷されて過荷重が発生することを防止することができる。また、耐熱性が高いため、積層体を高温に加熱しながら加圧接合する場合に好適に用いることができる。

本発明の第１４の態様では、第１の態様ないし第１２の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記シール部材は金属材料からなる。

本発明の第１４の態様のように、シール部材をステンレス鋼などの金属材料からなるように構成すると、金属材料は耐熱性ゴム材料などと比較して材料が安価であり、加工もし易いため、積層体固定治具の製造コストを安価に抑えることができる。また、金属材料は耐久性や耐熱性が高いので、長期にわたって繰り返し使用できるとともに積層体を高温に加熱しながら加圧接合する場合に好適に用いることができる。

本発明の第１５の態様では、第１の態様ないし第１４の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記シール部材は、加圧手段により荷重が負荷されない厚さに形成されている。

本発明の第１５の態様のように、シール部材を、加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に荷重が負荷されない厚さに形成すると、加圧力がすべて積層体に負荷されるため、効率的に荷重を負荷することができる。

本発明の第１６の態様では、第１の態様ないし第１４の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記シール部材は積層体より硬質な材料からなり、前記加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に実質的にシール部材が変形しない大きさの荷重が負荷される厚さに形成されている。

本発明の第１６の態様のように、シール部材を積層体より硬質な材料からなり、前記加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に実質的にシール部材が変形しない大きさの荷重が負荷される厚さに形成すると、積層体の厚さをシール部材の厚さに合わせることができ、一定厚さの積層接合体を製造することができる。

本発明の第１７の態様では、第１の態様ないし第１６の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記収容空間と前記排気孔とを接続する流路となる排気部が形成され、前記収容空間と接続されていない方の端部には、前記排気部の幅よりも外形寸法が大きく形成され、外周が曲線からなる変形緩和部が前記排気部と角部がなく滑らかに接続されて設けられているとともに、前記排気孔は前記収容空間と前記変形緩和部との間に設けられている。

本発明の第１７の態様のように、排気部の端部に設けられた変形緩和部は、収容空間を排気するときに排気部端部において第２のシート部材が局所的に変形しないような形状に形成されているので、例えば、しわなどの発生により十分な排気ができなくなるおそれがない。また、変形緩和部は排気部の端部よりも面積が大きく形成されているため、排気孔を変形緩和部に設けると第２のシート部材が引き込まれて閉塞するおそれがあるが、排気部の排気経路の途中に設けることにより排気孔の閉塞を防ぐことができ、収容空間を確実に排気することができる。

本発明の第１８の態様では、第１の態様ないし第１６の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、収容空間と排気孔とを接続する流路となる排気部が、両端がそれぞれ前記収容空間と接続されたループ状に形成され、前記排気孔はループ状に形成された流路に設けられている。

本発明の第１８の態様によれば、排気孔がループ状の流路に設けられているため、排気部に局所的に第２のシート部材の変形が大きくなる領域がなくなるので、収容空間を排気するときに、例えば、しわなどの発生により十分な排気ができなくなるおそれがなく、収容空間を確実に排気することができる。

本発明の第１９の態様では、第１の態様ないし第１８の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記第２のシート部材と前記シール部材との間に、前記収容空間と前記排気孔とを接続する流路となる排気部の少なくとも一部を覆い、前記第２のシート部材により前記排気部が閉塞することを防ぐ流路カバーを備える。

本発明の第１９の態様によれば、流路カバーにより、収容空間の排気時に第２のシート部材が排気部に引き込まれることを防ぐことができるので、排気部が第２のシート部材により閉塞して収容空間の十分な排気ができなくなることを防ぐことができる。

本発明の第２０の態様では、第１の態様ないし第１９の態様のいずれか１つの積層体固定治具において、前記第２の柱状部材は、前記第１の柱状部材と対向するとともに前記第２のシート部材と接触する接触部に、外側に向かって傾斜する傾斜部または外側端部に形成されるＲ部を備える。

第２のシート部材が剛性が高い材質からなる場合には、第２のシート部材を第２の柱状部材に沿わせて折り曲げてから固定する際に、１組の第２の柱状部材の間に張り渡された第２のシート部材に対して大きな角度、例えば、図４（Ａ）に示すθが９０°以上になるようにして折り曲げて固定すると、局所的に生じる大きな変形を緩和するために第２のシート部材が外方に倒れ、第２のシート部材がシール部材に密着せず収容空間の気密を保つことが困難になるおそれがあった。本発明の第２０の態様によれば、第２の柱状部材は、第１の柱状部材と対向するとともに第２のシート部材と接触する接触部に、傾斜部またはＲ部を備えているので、第２の柱状部材の接触部に設けられた傾斜部またはＲ部に第２のシートを沿わせて第２の柱状部材に固定することにより、第２のシート部材に局所的に大きな変形を生じることがなく、第２の柱状部材に沿って曲げることが可能となる。これにより、第２のシート部材が外方に倒れることがないため、第２のシート部材をシール部材に密着させることができ、収容空間の気密を保つことができる。

本発明の第２１の態様では、第１の態様ないし第２０の態様のいずれか１つの積層体固定治具を用いて積層接合体を製造する積層接合体製造システムであって、膜材料が積層された積層体を加圧接合する加圧手段と、積層体固定治具の収容空間を排気する排気手段と、積層体固定治具を加圧手段に搬送する搬送手段と、を備える。

本発明の第２１の態様によれば、第１の態様ないし第２０の態様のいずれか１つの積層体固定治具を用い、排気手段により収容空間を排気することにより積層体を固定し、搬送手段により積層体が固定された状態で積層体固定治具を加圧手段に搬送し、加圧手段により加圧接合して積層接合体を製造することができる。
これにより、収容空間を排気して膜材料を積層した積層体を密着固定した状態で加圧して接合することができるので、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、従来技術で用いるような真空保持のための固定枠と異なり、搬送方向が開放されているので、加圧手段として平面プレスなどのバッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層接合体を効率的に製造することができる。

本発明の第２２の態様では、第２１の態様の積層接合体製造システムにおいて、前記加圧手段から見て、積層体固定治具の搬送方向の上流側に、積層体固定治具を予熱する予備加熱部を備える。

本発明の第２２の態様のように、積層接合体製造システムが予備加熱部を備えた構成を採用すると、加圧手段が加熱ロール式プレス装置である場合などのように積層体固定治具と加圧手段の接触時間が短時間であるシステムである場合、加熱ロールからの熱が十分に積層体固定治具や積層体に伝わらず、積層体の加熱が不十分なまま加圧処理が行なわれてしまうことを防ぐことができる。特に、大量生産を行う場合には、積層体固定治具を高速で加圧処理しなければならないため、十分な加熱を行うことができる本構成を好適に用いることができる。

本発明の第２３の態様では、第２１の態様または第２２の態様の積層接合体製造システムにおいて、前記加圧手段から見て、積層体固定治具の搬送方向の下流側に、積層体固定治具を冷却する余熱除去部を備える。

本発明の第２３の態様のように、積層接合体製造システムが余熱除去部を備えた構成を採用すると、製造した積層接合体の冷却時間を短縮して、迅速に次の工程に送ることができるので、生産性を向上させることができる。また、積層体固定治具の熱容量が大きいなどの要因により、積層体の冷却が不十分なまま積層体固定治具を取り出さなければならなくなることを防ぐことができるため、作業者の火傷を防ぐことができるなど安全性を向上させることができる。

本発明の第２４の態様では、積層接合体の製造方法において、膜材料が積層された積層体と、加圧手段への搬送方向に略平行になるように配置される１組の第１の柱状部材と、端部が前記１組の第１の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第１の柱状部材の間に張り渡される第１のシート部材と、を備えた第１の固定部材と、前記第１の柱状部材と対向して配置される１組の第２の柱状部材と、端部が前記１組の第２の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第２の柱状部材の間に張り渡される第２のシート部材と、を備えた第２の固定部材と、前記１組の第１の柱状部材と前記１組の第２の柱状部材とにより対向するように位置決めされた前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間に配置され、前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間の空間を区画し、積層体を収容可能な収容空間を形成するシール部材と、を備え、前記積層体固定治具は、搬送方向では開放されており、前記第１の柱状部材の少なくとも一方に、排気手段に接続され、第１のシート部材を貫通して形成された排気孔を介して前記収容空間と連通する排気路が形成された積層体固定治具を用意し、前記収容空間に積層体を配置する配置工程と、排気手段により前記収容空間を排気することにより、前記第１のシート部材及び前記第２のシート部材を前記収容空間に配置された積層体を挟んで固定する固定工程と、前記固定工程により固定された積層体を加圧手段に搬送し、積層体を加圧して接合する加圧工程と、を備える。

本発明の第２４の態様によれば、配置工程により、第１のシート部材、第２のシート部材及びシール部材から形成される収容空間に積層体を配置し、固定工程により、第１のシート部材及び第２のシート部材を収容空間に配置された積層体を挟んで固定し、加圧工程により、固定工程により固定された積層体を加圧手段に搬送し、積層体を加圧して接合して積層接合体を製造することができる。
これにより、収容空間を排気して膜材料を積層した積層体を挟んで固定した状態で加圧して接合することができるので、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、従来技術のような真空保持のための固定枠と異なり、搬送方向が開放されているので、平面プレスなどのバッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層接合体を効率的に製造することができる。

この出願は、日本国で２０１１年１月２７日に出願された特願２０１１−０１４６４６号、２０１１年６月１０日に出願された特願２０１１−１２９７０４号、および、２０１１年１０月１４日に出願された特願２０１１−２２６７７６号に基づいており、その内容は本出願の内容として、その一部を形成する。
また、本発明は以下の詳細な説明により更に完全に理解できるであろう。しかしながら、詳細な説明および特定の実施例は、本発明の望ましい実施の形態であり、説明の目的のためにのみ記載されているものである。この詳細な説明から、種々の変更、改変が、当業者にとって明らかだからである。
出願人は、記載された実施の形態のいずれをも公衆に献上する意図はなく、開示された改変、代替案のうち、特許請求の範囲内に文言上含まれないかもしれないものも、均等論下での発明の一部とする。
本明細書あるいは請求の範囲の記載において、名詞及び同様な指示語の使用は、特に指示されない限り、または文脈によって明瞭に否定されない限り、単数および複数の両方を含むものと解釈すべきである。本明細書中で提供されたいずれの例示または例示的な用語（例えば、「等」）の使用も、単に本発明を説明し易くするという意図であるに過ぎず、特に請求の範囲に記載しない限り本発明の範囲に制限を加えるものではない。

第１実施形態の積層体固定治具の構造を示す説明図である。図１（Ａ）は第１固定治具及びシール部材の平面図、図１（Ｂ）は第２固定治具の平面図である。 第１実施形態の積層体固定治具に積層体を配置した状態を示す平面図である。 第１実施形態の積層体固定治具に積層体を配置した状態を示す断面図である。図３（Ａ）は図２のＡ−Ａ矢視断面図、図３（Ｂ）は図２のＢ−Ｂ矢視断面図、図３（Ｃ）は図２のＣ−Ｃ矢視断面図、図３（Ｄ）は図２のＤ−Ｄ矢視断面図である。 第２柱状部材への第２シート部材の固定方法の変更例を示す断面図である。 積層体の構造を示す説明図である。図５（Ａ）は断面図、図５（Ｂ）は図５（Ａ）の上方から見た平面図である。 第１実施形態における積層接合体の製造工程を示す説明図である。図６（Ａ）は配置工程、図６（Ｂ）は固定工程、図６（Ｃ）は加圧工程を示す断面図である。 積層接合体の製造に用いる積層接合体製造装置の概略構造を示す説明図である。図７（Ａ）は側面図、図７（Ｂ）は積層体固定治具の搬送方向から見た正面図である。 積層接合体の製造に用いる積層接合体製造装置の概略構造を示す説明図である。図８（Ａ）は側面図、図８（Ｂ）は上方から見た平面図である。 予備加熱部の温度制御方法を示す説明図である。 シール部材の変更例を示す平面図である。 シール部材の排気部に配置するスペーサーの構造を示す断面図である。 第２実施形態の積層体固定治具の構造を示す説明図である。図１２（Ａ）は第１固定治具及びシール部材の平面図、図１２（Ｂ）は第２固定治具の平面図である。 第２実施形態の積層体固定治具に積層体を配置した状態を示す平面図である。 第２実施形態の積層体固定治具に積層体を配置した状態を示す断面図である。図１４（Ａ）は図１３のＥ−Ｅ矢視断面図、図１４（Ｂ）は図１３のＦ−Ｆ矢視断面図、図１４（Ｃ）は図１３のＧ−Ｇ矢視断面図である。 第２実施形態における積層接合体の製造工程を示す説明図である。図１５（Ａ）は配置工程、図１５（Ｂ）は固定工程、図１５（Ｃ）は加圧工程を示す断面図である。 第２実施形態の積層体固定治具の変更例を示す断面図である。図１６（Ａ）は図１３のＥ−Ｅ矢視断面図、図１６（Ｂ）は図１３のＦ−Ｆ矢視断面図、図１６（Ｃ）は図１３のＧ−Ｇ矢視断面図にそれぞれ相当する。 排気部の変更例を示す平面図である。 流路カバーの構造を示す平面図である。 真空度計測方法の変更例を説明するための積層接合体製造装置の概略構造説明図である。図１９（Ａ）は積層体固定治具の搬送方向から見た正面図、図１９（Ｂ）は側面図である。 真空度計測方法の変更例を説明するための積層接合体製造装置の概略構造説明図である。図２０（Ａ）は上方から見た平面図、図２０（Ｂ）は側面図である。 図１に示す積層体固定治具の変位測定部を説明する平面図である。 図１２に示す積層体固定治具の変位測定部を説明する平面図である。

（第１実施形態）
本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法について、ＭＥＡの製造方法を例に、図を参照して説明する。

図１ないし３を参照して積層体固定治具１の構造を説明する。積層体固定治具１は、排気手段と接続される第１固定部材１０、第１固定部材１０に組み合わせて用いられる第２固定部材２０及びシール部材３０を備えている。

第１固定部材１０は、後述する積層接合体製造装置５０への搬送方向に略平行に配置される角柱状に形成された第１柱状部材１１、１１の間に、可撓性を有する帯状の部材からなる第１シート部材１２が張り渡されて形成されている。本実施形態では、第１シート部材１２は金属材料であるステンレス鋼からなる。

第１シート部材１２はシール部材３０とともに、それぞれの端部が、板状の第１押さえ部材１３により、第１柱状部材１１の長手方向に延びる面の１つ（図３（Ａ））にそれぞれ固定されている。

第１柱状部材１１には、排気ポート１６及び真空配管４１を介して真空ポンプ４２（図７）に接続され、かつ、後述する収容空間Ｓと連通する排気路１４が形成されている。

第１シート部材１２の第１柱状部材１１と当接する領域には、排気路１４が開口する位置に対応して排気孔１２ａが貫通形成されている。本実施形態では、排気孔１２ａは各第１柱状部材１１にそれぞれ３箇所形成されており、真空パッド１５を介して排気路１４にそれぞれ連通している。ここで、排気路１４は各第１柱状部材１１にそれぞれ形成されているが、一方の第１柱状部材１１のみに設けることもできる。

第１柱状部材１１には、対向して配置される第２柱状部材２１の位置決めを行う位置決めピン１７が設けられている。

第２固定部材２０は、第１柱状部材１１と対向して配置される第２柱状部材２１、２１の間に、可撓性を有する帯状の部材からなる第２シート部材２２が張り渡されて形成されている。本実施形態では、第２シート部材２２は樹脂材料であるテフロン（登録商標）からなる。また、第２柱状部材２１、２１間の第２シート部材２２の外形が、第１柱状部材１１、１１間の第１シート部材１２の外形と略同一になるように形成されている。

第２シート部材２２は、第２柱状部材２１に沿って折り曲げられ、側面より押さえ板２３を介して第２押さえ部材２４により固定されている。図３（Ａ）及び（Ｃ）に示すように、第２押さえ部材２４には、押さえ板２３に挿通され押さえ板２３を第２柱状部材２１に押圧して第２シート部材２２を固定するための固定ねじ２５と、第２柱状部材２１に押圧する位置を調節するための調節ビス２６と、が設けられている。

第２押さえ部材２４には、第１固定部材１０の位置決めピン１７を挿通して第２固定部材２０の位置決めを行うための位置決め穴２７が貫通形成されている。

シール部材３０は、第１柱状部材１１、１１と第２柱状部材２１、２１とにより対向するように位置決めされた第１シート部材１２と第２シート部材２２との間に配置される。シール部材３０には、第１シート部材１２と第２シート部材２２とが対向して形成される空間を積層体Ｗが収容可能に区画する収容部３０ａと、収容部３０ａと連通して形成され、第１シート部材１２、第２シート部材２２及び収容部３０ａにより区画された密閉空間である収容空間Ｓの内部を排気するために形成された排気部３０ｂと、が形成されている。シール部材３０は、第１シート部材１２と第２シート部材２２との間に挟みこまれることにより、収容空間Ｓの側壁の役割を果たす。

排気部３０ｂは、収容部３０ａと連通して第１柱状部材１１側に向かって延在して、第１シート部材１２の排気孔１２ａが面するように形成されている。また、収容部３０ａに収容された積層体Ｗが移動しないように収容部３０ａより小さく形成されている。

本実施形態では、シール部材３０は耐熱性のゴム材料であるシリコンゴムからなり、積層体Ｗの加圧接合時に実質的に荷重が負荷されない厚さに形成されている。図１（Ａ）では矩形状の収容部３０ａを図示しているが、収容部３０ａの形状は積層体Ｗの形状にあわせて任意の形状を採用することができる。

シール部材３０として、耐熱性ゴム材料、特に、シリコンゴムを好適に用いることができる。シリコンゴムは密着力が高いので、シール部材３０を薄く形成しても収容空間Ｓを確実に気密に保つことができる。積層体Ｗが薄い場合でも、シール部材３０を薄くすることができるので、確実に固定することができるとともに、シール部材３０に加圧力が負荷されて、後述するホットプレスローラ５１、コールドプレスローラ５２における過荷重が発生することを防止することができる。また、シリコンゴムは耐熱性が高く、積層体Ｗを高温に加熱しながら加圧接合する場合に好適に用いることができる。

積層体固定治具１は、上述の構成により、収容空間Ｓに積層体Ｗを配置し、真空ポンプ４２により収容空間Ｓを排気することにより、第１シート部材１２及び第２シート部材２２で収容空間Ｓに配置された積層体Ｗを挟み、積層体Ｗに第１シート部材１２及び第２シート部材２２を密着させて積層体Ｗを固定することができる。

第１シート部材１２、第２シート部材２２の第１柱状部材１１、第２柱状部材２１への固定法は上述した方法に限定されるものではない。例えば、接着などにより固定することもできる。

第２シート部材２２を第２柱状部材２１に沿わせて折り曲げてから固定する際に、１組の第２柱状部材２１の間に張り渡された第２シート部材２２に対して大きな角度、例えば、図４（Ａ）に示すθが９０°以上になるようにして折り曲げて固定すると、局所的に生じる大きな変形を緩和するために第２シート部材２２が外方に倒れようとする。第２シート部材２２が剛性が高い材質からなる場合には、これにより、第２シート部材２２がシール部材３０に密着せず収容空間Ｓの気密を保つことが困難になるおそれがある。このような材質の第２シート部材２２を用いる場合には、図４に示すような固定方法を採用することが好ましい。例えば、図４（Ａ）に示すように、第１柱状部材１１と対向する第２柱状部材２１の下面２１ａ（第２シート部材２２との接触部）に外側に向かってθが９０°未満となるように傾斜する傾斜部２１ｂを設けることにより、第２シート部材２２が外方に倒れようとする力を小さくすることができる。また、図４（Ｂ）に示すように、第２柱状部材２１の下面２１ａの外側の端部に断面形状を円弧形状としたＲ部２１ｃを形成し、なめらかに変形させることにより第２シート部材２２が外方に倒れようとする力を小さくすることができる。また、図４（Ｃ）に示すように、第２柱状部材２１の下面２１ａに接着固定することができる。そして、図４（Ｄ）に示すように、第２柱状部材２１の下面２１ａに外側に向かって傾斜する傾斜部２１ｂと段差部２１ｄを設け、第２シート部材２２の変形を段階的にすることにより、第２シート部材２２が外方に倒れようとする力を小さくすることができる。いずれの場合も、第２シート部材２２を下面２１ａに沿って曲げたときの曲げ角度を小さくすることができる（例えば、図４（Ａ）に示すθが９０°未満となる）ため、第２シート部材２２に局所的に大きな変形を生じることがなく、第２柱状部材２１に沿って曲げることが可能となる。これにより、第２シート部材２２が外方に倒れることがないため、第２シート部材２２をシール部材３０に密着させることができ、収容空間Ｓの気密を保つことができる。

排気孔１２ａの数、配置は、収容空間Ｓの大きさ、形状などに応じて任意に設定することができる。

第１シート部材１２とシール部材３０とは一体的に形成することもできる。これによれば、収容空間Ｓの位置がずれるおそれがない。また、シール部材３０は、第２柱状部材２１へ固定し、第２シート部材２２側に設けることもできる。

次に、積層接合体の製造方法について説明する。本製造方法は、固体高分子型燃料電池用ＭＥＡの製造に好適に用いることができる。

まず、膜材料を積層した積層体Ｗを用意する。図５に模式的に示すように、本実施形態では、積層体Ｗは、ＭＥＡを構成する矩形状の燃料極膜３、固体高分子膜２、空気極膜４をこの順に積層して形成されている。

固体高分子膜２を形成する材料としては、例えば、デュポン社製ナフィオン（登録商標）、旭硝子社製フレミオン（登録商標）、旭化成社製アシプレックス（登録商標）などを用いることができる。燃料極膜３を形成する材料としては、例えば、カーボンペーパーやカーボン不織布などのカーボンブラック担体上に白金触媒あるいはルテニウム−白金触媒を担持したものなどを用いることができる。空気極膜４を形成する材料としては、例えば、カーボンペーパーやカーボン不織布などのカーボンブラック担体上に白金触媒を担持したものなどを用いることができる。

配置工程では、積層体固定治具１の収容空間Ｓに積層体Ｗを配置する。第１固定部材１０において、第１シート部材１２が平坦になるように第１柱状部材１１、１１を略平行に配置し、図６（Ａ）に示すように、第１シート部材１２上でシール部材３０により区画された収容部３０ａに積層体Ｗを載置する。

第１固定部材１０の位置決めピン１７を第２固定部材２０の位置決め穴２７に挿通して（図３参照）、第１シート部材１２と第２シート部材２２とが対向するように第２固定部材２０を案内して、第２固定部材２０を第１固定部材１０上に載置する。

これにより、第２シート部材２２、シール部材３０及び第１シート部材１２のそれぞれの端部が、第１柱状部材１１と第２柱状部材２１との間に挟まれて密着され、第１シート部材１２、第２シート部材２２及びシール部材３０により収容空間Ｓが形成され、その内部に積層体Ｗが収容される。

続く固定工程では、真空ポンプ４２（図７参照）により収容空間Ｓを排気する。これにより、図６（Ｂ）に示すように、第１シート部材１２及び第２シート部材２２が積層体Ｗを挟んで密着して、積層体Ｗが位置ずれ、変形、界面への気泡の混入などがない状態で固定される。

ここで、第２シート部材２２は、樹脂材料により形成されているため、積層体Ｗが厚い場合でも、収容空間Ｓを排気した際に第２シート部材２２が積層体Ｗの形状に沿って撓んで密着しやすいので、より確実に積層体Ｗを固定保持することができる。

ここで、積層体固定治具１は、真空ポンプ４２に接続された真空配管４１をあらかじめ排気ポート１６に接続した状態で配置工程に供してもよいし、固定工程において真空配管４１を排気ポート１６に接続してもよい。

続く加圧工程では、固定工程において固定された積層体Ｗを加圧手段により加圧して接合する。

加圧工程で用いる加圧手段の例として、図７に積層接合体製造装置５０を示す。積層接合体製造装置５０は、連続して加圧可能なロール式プレス装置であって、積層体Ｗを加熱して加圧するホットプレスを行うためのホットプレスローラ５１と、ホットプレスローラ５１の下流側に設けられ、積層体Ｗを冷却しながら加圧するコールドプレスを行うためのコールドプレスローラ５２と、を備えている。図７では、積層体固定治具１がホットプレスローラ５１に搬送され、積層体Ｗが加圧されている状態を示している。本図において、積層体固定治具１は左側から右側に搬送され、左側が搬送方向の上流となる。

ホットプレスローラ５１は、電気ヒーターなどの加熱手段を内蔵しており、積層体Ｗを加熱しながら加圧することができる。コールドプレスローラ５２は、冷媒配管などの冷却手段を内蔵しており、積層体Ｗを冷却しながら加圧することができる。

積層接合体製造装置５０は、排気ポート１６と真空配管４１を介して接続され、収容空間Ｓを排気するための排気手段としての真空ポンプ４２を備えている。真空配管４１は可撓性を有しており、搬送される積層体固定治具１に追随して移動する。

いずれか１つの排気ポート１６には真空計４３を接続し、収容空間Ｓ内の真空度を計測することもできる。

積層接合体製造装置５０は、フレーム５４に、積層体固定治具１を載置してホットプレスローラ５１、コールドプレスローラ５２に搬送するための搬送手段であるガイドレール５３を備えている。ガイドレール５３に沿って積層体固定治具１を搬送するのは、公知の手段でよい。ここで、ガイドレール５３は、ホットプレスローラ５１及びコールドプレスローラ５２の外側に設けられている。よって、ホットプレスローラ５１及びコールドプレスローラ５２は、第１シート部材１２及び第２シート部材２２のみを加圧することができる。

上述のように、積層接合体製造装置５０は、積層体固定治具１を用い、膜材料が積層された積層体Ｗを加圧接合する加圧手段と、積層体固定治具１の収容空間Ｓを排気する排気手段と、積層体固定治具１を加圧手段に搬送する搬送手段と、を備えた積層接合体製造システムを構成している。

加圧工程では、ガイドレール５３に積層体固定治具１を載置し、真空ポンプ４２による収容空間Ｓの排気を継続しながらガイドレール５３に沿って積層体固定治具１をホットプレスローラ５１に向かって搬送する。積層体固定治具１がホットプレスローラ５１に到達すると、図６（Ｃ）に示すように、ホットプレスローラ５１により、下流に搬送されながら第１シート部材１２及び第２シート部材２２を介して積層体Ｗが加熱されるとともに加圧力が負荷される。これにより、燃料極膜３、固体高分子膜２及び空気極膜４が接合され、積層接合体が製造される。積層体Ｗを加熱しながら加圧することにより、接合強度を向上させることができる。

ここで、第１シート部材１２は金属材料により形成されているため、適度な強度を備えており、捲れやしわ寄りなどの変形が生じにくく、排気孔１２ａの変形などを防ぐことができる。また、熱伝導性が高いため、ホットプレスローラ５１の熱を積層体Ｗに効率的に熱を伝導させることができ、加熱を効率的に行うことができる。

なお、ガイドレール５３への積層体固定治具１の載置は、配置工程または固定工程において行ってもよい。

本実施形態では、シール部材３０がホットプレスローラ５１により荷重が負荷されない厚さに形成されているため、加圧力がすべて積層体Ｗに負荷されるので、積層体Ｗに効率的に荷重を負荷することができる。

その後、積層体固定治具１はコールドプレスローラ５２に搬送され、コールドプレスローラ５２により積層体Ｗが加圧、冷却されて積層接合体が製造される。ここで、第１シート部材１２を介して積層体Ｗの熱を効率的に伝導させることができるので、積層体Ｗの冷却を効率的に行うことができる。これにより、製造した積層接合体の冷却時間を短縮して、迅速に次の工程に送ることができるので、生産性を向上させることができる。

積層接合体としてＭＥＡを製造する場合には、ホットプレスローラ５１で加圧接合した積層体を加圧しながら冷却すると、加圧せずに冷却する場合と比較して、ＭＥＡの接合強度が向上し、このＭＥＡによって構成される燃料電池の性能を向上させることができる。

上述の製造方法によれば、積層体Ｗを加圧接合して積層接合体を製造するときに、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥を防止することができるため、積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。また、従来技術のような真空保持のための固定枠と異なり、搬送方向が開放されているので、平面プレスなどのバッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層接合体を効率的に製造することができる。

積層接合体製造装置のその他の形態を図８に示す。本図において、積層体固定治具１は右側から左側に搬送され、右側が搬送方向の上流となる。積層接合体製造装置５０は、ホットプレスローラ５１から見て積層体固定治具１の搬送方向の上流側に設けられ、積層体固定治具１と積層体Ｗとを予備加熱する予備加熱部５５と、ホットプレスローラ５１から見て積層体固定治具１の搬送方向の下流側に設けられ、積層体固定治具１と積層体Ｗとを冷却する余熱除去部５６と、を備えている。

積層接合体製造装置５０による加圧工程では、ガイドレール５３に積層体固定治具１を載置し、真空ポンプ４２による収容空間Ｓの排気を継続しながらガイドレール５３に沿って積層体固定治具１をホットプレスローラ５１に向かって搬送する。積層体固定治具１と積層体Ｗは、予備加熱部５５において電気抵抗加熱炉によってあらかじめ設定された温度に加熱された後にホットプレスローラ５１へと搬送することができる。積層体固定治具１はホットプレスローラ５１による加圧の後、余熱除去部５６に搬送されて空冷ファンによって冷却される。これにより、確実な加熱及び冷却が短時間で可能となり、生産性を向上させることができる。

予備加熱部５５を備えた構成を採用すると、加圧手段が加熱ロール式プレス装置である場合などのように積層体固定治具１と加圧手段の接触時間が短時間であるシステムである場合、ホットプレスローラ５１からの熱が十分に積層体固定治具１や積層体Ｗに伝わらず、積層体Ｗの加熱が不十分なまま加圧処理が行なわれてしまうことを防ぐことができる。特に、大量生産を行う場合には、積層体固定治具１を高速で加圧処理しなければならないため、十分な加熱を行うことができる本構成を好適に用いることができる。

予備加熱部５５の温度制御としては、図９に示すようなフィードフォワード制御とフィードバック制御とを併用した制御方式を好適に用いることができる。予備加熱部５５では、積層体固定治具１が短いサイクルで次々に投入されると、積層体固定治具１へ熱エネルギーが移動することにより内部の温度が低下する。つまり、予備加熱部５５にとって積層体固定治具１の投入は外乱である。フィードフォワード制御における外乱に対する修正量は、積層体Ｗ及び積層体固定治具１の熱容量と、積層体Ｗ及び積層体固定治具１の予備加熱前の温度と、積層体Ｗ及び積層体固定治具１の加熱目標温度と、積層体固定治具１が予備加熱部５５において予備加熱される時間と、積層体固定治具１が予備加熱部５５に投入される時間間隔と、の少なくとも１つにより決定される。これにより、外乱の発生を事前に検知し、修正動作に必要な修正量を外乱発生前に決定できるため、フィードフォワード制御を採用できる。フィードフォワード制御では、制御を乱すような外乱が生じた場合、その影響が温度変化として検知される前に、その影響を打ち消すための修正動作を行うため、制御対象が外乱の影響を受けにくくなり、制御が大きく乱れることがない。従って、予備加熱部５５に積層体固定治具１が短いサイクルで次々に投入されても、予備加熱部５５の温度を安定して保つことができ、かつ短時間で予備加熱処理を行うことができる。よって、積層接合体を高い品質でかつ大量に生産する製造システムを提供することができる。

余熱除去部５６を備えた構成を採用すると、製造した積層接合体の冷却時間を短縮して、迅速に次の工程に送ることができるので、生産性を向上させることができる。また、積層体固定治具１の熱容量が大きいなどの要因により、積層体Ｗの冷却が不十分なまま積層体固定治具１を取り出さなければならなくなることを防ぐことができるため、作業者の火傷を防ぐことができるなど安全性を向上させることができる。

予備加熱部５５は、電気抵抗加熱炉以外にも、赤外線などの熱線による加熱炉や電磁波による加熱炉や熱定盤による接触式加熱装置、加熱コンベアによる接触式加熱装置など各種加熱手段を採用することができる。

余熱除去部５６は、空冷ファン以外にも、水冷ファンや水冷定盤による接触式冷却装置、水冷コンベアによる接触式冷却装置など各種冷却手段を採用することができる。

積層接合体としてＭＥＡを製造する場合には、ホットプレスローラ５１、コールドプレスローラ５２により積層体Ｗに負荷する加圧力は、平面プレスにおける０．７〜２．０ＭＰａ相当とするのが望ましい。加圧力が低すぎればＭＥＡの接合強度が不足し、高すぎればＭＥＡが破壊するおそれがある。

ホットプレスローラ５１及び予備加熱部５５による加熱温度は、加圧時に積層体の内部温度が１００〜１４０℃に加熱される温度が望ましい。加熱温度が高すぎるとＭＥＡが熱的損傷を受け、加熱温度が低すぎると十分な接合強度が得られず、燃料電池に組み立てた際の性能が低下するおそれがある。

コールドプレスローラ５２及び余熱除去部５６による冷却温度は、加圧時に積層体の内部温度が２０〜４０℃に冷却される温度が望ましい。十分な冷却を行わないと十分な接合強度が得られないまま積層接合体製造装置から搬出される。充分な強度を有さないまま次工程に送られると、次工程でＭＥＡが変形し、燃料電池に組み立てた際の性能が低下するおそれがある。また、過度に冷却すると、冷却に時間がかかるため生産性が低下する。

本実施形態では、第１シート部材１２が金属材料からなり、第２シート部材２２が樹脂材料からなる構成を用いたが、材質、組み合わせはこれに限定されるものではない。

第２シート部材２２として、ガラスやセラミックスのウィスカにより分散強化された繊維強化ゴムシートや、基布の両面にゴム薄膜を積層一体化してなるゴム引布などの繊維強化ゴムシートを用いることができる。

第２シート部材２２として剛性としなやかさを併せ持つゴム引布を好適に用いることができる。ゴム引布の基布としては、フッ素系繊維、ポリイミド繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、アラミド繊維、ナイロン、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレタン、綿などの布帛、ガラス繊維からなるシート、などを用いることができる。

ゴム薄膜を構成するゴムとしては、フッ素ゴム、ニトリルゴム、ウレタンゴム、クロロプレンゴム、天然ゴム、シリコンゴムなどを用いることができる。これらのゴムに、トリアルコキシアルキルフォスフェートなどの界面活性剤やカーボンなどを帯電防止剤として添加することもできる。

積層体固定治具１を高温（例えば、１６０℃）で用いる場合など、第２シート部材２２に耐熱性が要求される場合には、例えば、基布としてはガラス繊維、耐熱性合成繊維を、ゴムとしてはフッ素ゴム、シリコンゴムなどを、好適に用いることができる。ここで、耐熱性合成繊維とは、積層体固定治具１の使用温度において収容空間Ｓを気密保持して使用可能な繊維を示し、ガラス繊維、耐熱ナイロンなどを好適に用いることができる。

第２シート部材２２として繊維強化ゴムシートを用いると、熱膨張が低いため、第２シート部材２２と他の部材との熱膨張差に起因する積層体Ｗの位置ずれや収容空間Ｓの真空もれなどを防ぐことができる。また、弾力性が高くしなやかであり、外力により変形しても外力を取り除くと元の形状に戻る性質に富むため、繰り返しの使用によっても形状が変化することがない。よって、排気部３０ｂの形状に沿って変形して排気のための流路を塞いでしまうことがない。圧力を均一にする緩衝性が高いため、ロールから積層体Ｗに局所的な圧力が加わらず均一な加圧が可能となる。耐久性が高いため、積層体Ｗや治具の角部などにより破壊することがない。また、密着性が高いため、封止性が良好であり収容空間Ｓの真空度を向上させることができる。

シール部材３０に、積層体Ｗより硬質な材料、例えば、可撓性を有する金属材料や硬質樹脂を用いる。そして、積層体Ｗの加圧時に、実質的にシール部材３０が変形しない大きさの荷重しかシール部材３０に負荷されないような厚さに形成する。このようにすると、積層体Ｗの厚さをシール部材３０の厚さに合わせることができ、一定厚さの積層接合体を製造することができる。

シール部材３０の収容部３０ａ及び排気部３０ｂの配置は、上述の実施形態に限定されるものではなく、加圧手段の配置などにより適宜選定することができる。例えば、図１０に示すように、収容空間Ｓが幅方向にも並列するように収容部３０ａを配列し、第１シート部材１２の幅方向外側に向かって排気部３０ｂを形成することもできる。また、収容部３０ａは積層体固定治具１の搬送方向に複数個配置することもできる。

排気部３０ｂの内部に、真空ポンプ４２による収容空間Ｓの排気時に排気孔１２ａが閉塞することを防ぐとともに通気可能に構成されたスペーサーを配置することができる。例えば、図１１（Ａ）に示すような十分な通気性を有する多孔質材料、スチールウールなどからなるスペーサー６０や、図１１（Ｂ）に示すような排気孔１２ａを囲んで設けられる複数の突起部からなるスペーサー６１などを用いることができる。これによれば、収容空間Ｓの排気時に第２シート部材２２が排気部３０ｂに引き込まれることを防ぐことができる。よって、排気孔１２ａが第２シート部材２２により閉塞して収容空間Ｓの十分な排気ができなくなることを防ぐことができる。

図７では、加圧手段としてホットプレスローラ５１、コールドプレスローラ５２を１つずつ備えた積層接合体製造装置５０を示したが、これに限定されるものではなく、製造する積層接合体に応じて加熱、冷却の有無、ローラの数など適宜選択することができる。

本実施形態では、加圧手段として、複数の加圧ローラで加圧する構造のロール式プレス装置を用いたが、これに限定されるものではなく、ダブルベルト式プレス装置など各種加圧手段を採用することができる。

［第１実施形態の効果］
本実施形態の積層体固定治具１、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法によれば、第１シート部材１２、第２シート部材２２及びシール部材３０とから形成される収容空間Ｓに、膜材料が積層された積層体Ｗを収容し、真空ポンプ４２により排気路１４、排気孔１２ａを介して収容空間Ｓを排気することにより、第１シート部材１２及び第２シート部材２２で収容空間Ｓに配置された積層体Ｗを挟んで密着させて積層体Ｗを固定した状態で搬送し、積層接合体製造装置５０のホットプレスローラ５１、コールドプレスローラ５２により加圧接合して積層接合体を製造することができる。
これにより、収容空間Ｓを排気して膜材料を積層した積層体Ｗを挟んで密着固定した状態で加圧して接合することができるので、膜材料の位置ずれ、変形、界面の接合欠陥などがない積層接合体を、歩留まりよく製造することができる。
また、従来技術で用いるような真空保持のための固定枠と異なり、搬送方向が開放されているので、平面プレスなどのバッチ式プレスではなく大量生産に適した連続式プレスを採用することができ、積層接合体を効率的に製造することができる。

（第２実施形態）
本発明に係る積層体固定治具の第２実施形態について、図を参照して説明する。ここで、第１実施形態と同様の構成については、同じ符号を用い、説明を省略する。

図１２ないし１４に示すように、本実施形態の積層体固定治具２では、第１シート部材１２の収容部３０ａの内部に、矩形の枠状に形成された収容空間形成部材３１が設けられている。本実施形態では、収容空間形成部材３１は金属材料であるステンレス鋼により積層体Ｗよりも薄く形成され、耐熱接着剤により第１シート部材１２に貼り付けられている。

収容空間形成部材３１は、第１シート部材１２と第２シート部材２２との間に挟みこまれた状態で、収容部３０ａを、収容空間形成部材３１の内部で積層体Ｗが位置決めされて配置される収容空間Ｓ２と、収容空間形成部材３１の外周で排気部３０ｂと連通し収容空間Ｓ２内部を排気するための流路空間Ｈと、に区画する。これにより、積層体Ｗを収容空間Ｓ２内部に正確に位置決めすることができる。さらに、排気のための流路空間Ｈを確保するので、積層体Ｗの位置ずれなどにより排気流路が閉塞することがなく、収容空間Ｓ２内部を確実に排気することができる。

図１２（Ａ）では矩形の枠状に形成された収容空間形成部材３１を図示しているが、収容空間形成部材３１の形状は積層体Ｗの形状にあわせて任意の枠形状を採用することができる。

収容空間形成部材３１の上面には、収容空間形成部材３１の一部の厚さを増大させるための厚さ調整部材３２が備えられている。厚さ調整部材３２は、積層体固定治具２の積層接合体製造装置５０への搬送方向の少なくとも下流側の１辺に設けられる。本実施形態では、矩形の枠状に形成された収容空間形成部材３１の４辺のうち、積層体固定治具２の搬送方向に略垂直となる２辺に設けられている。厚さ調整部材３２は、収容空間形成部材３１の１辺の形状と略同一で、収容空間形成部材３１の厚さとの合計が、積層体Ｗの厚さ以上となるように形成されている。

第２シート部材２２は、可撓性を有する樹脂材料であるガラス繊維で補強され帯電防止処理されたテフロン（登録商標）を用いて形成された可撓シート部材２２ａと、可撓シート部材２２ａより硬質で、かつ、可撓性を有する材料を用いて矩形の板状に形成された剛性付与部材２２ｂとが貼り合わされて一体的に形成されている。
剛性付与部材２２ｂは、第１固定部材１０と第２固定部材２０を組み合わせたときに、可撓シート部材２２ａを介して積層体Ｗの反対側から積層体Ｗを加圧可能な位置に配置され、積層体Ｗの寸法以上かつ収容空間形成部材３１の外形を超えない大きさに形成される。剛性付与部材２２ｂを当該寸法に形成することにより、積層体Ｗを確実に固定し、均一に加圧することができる。さらに、第２シート部材２２はシール部材３０に密着するため収容空間Ｓ２を確実に気密状態に保つことができる。本実施形態では、収容空間形成部材３１の外形と略同一になるように形成されている。なお、剛性付与部材２２ｂは第１実施形態においても用いることができ、積層体Ｗの寸法以上かつ収容空間Ｓより小さい大きさに形成される。

収容空間形成部材３１及び厚さ調整部材３２を形成する材料として、金属材料、特に、ステンレス鋼を好適に用いることができる。ステンレス鋼は耐熱性ゴム材料などと比較して材料が安価であり、加工も容易であるので、積層体固定治具の製造コストを安価に抑えることができる。また、金属材料は耐久性や耐熱性が高いので、長期にわたって繰り返し使用できるとともに積層体を高温に加熱しながら加圧接合する場合に好適に用いることができる。また、本実施形態では、同様の理由により、シール部材３０としてステンレス鋼を採用した。

次に、積層接合体の製造方法について説明する。なお、第１実施形態と同様の内容については詳細な説明は省略する。

配置工程では、図１５（Ａ）に示すように、第１シート部材１２上で収容空間形成部材３１の内部に積層体Ｗを載置し、第２固定部材２０を第１固定部材１０上に載置する。
これにより、第１シート部材１２、第２シート部材２２及び収容空間形成部材３１により収容空間Ｓ２が形成され、その内部に積層体Ｗが収容される。

続く固定工程では、真空ポンプ４２（図７参照）により流路空間Ｈを通じて収容空間Ｓ２を排気する。図１５（Ｂ）に示すように、第１シート部材１２及び第２シート部材２２が積層体Ｗを挟んで密着して、積層体Ｗが固定される。
ここで、第２シート部材２２の剛性付与部材２２ｂの端部は、可撓シート部材２２ａを介して厚さ調整部材３２により支持される。可撓シート部材２２ａは、積層体Ｗに向かって撓んで、積層体Ｗに密着する。

収容部３０ａは、収容空間形成部材３１により収容空間Ｓ２と流路空間Ｈとに区画されている。したがって、積層体Ｗを収容空間Ｓ２内部に正確に位置決めすることができる。さらに、排気のための流路空間Ｈが確保されるので、可撓シート部材２２ａは確実にシール部材３０と密着する。よって、流路空間Ｈと収容空間Ｓ２とは気密を保つことができる。
また、厚さ調整部材３２と隣接する収容空間形成部材３１との間に段差があるため、収容空間形成部材３１と第２シート部材２２との間に空間が形成されるので、その間隙を通じて収容空間Ｓ２から効率よく排気を行うことができる。

続く加圧工程では、固定工程において固定された積層体Ｗを加圧手段により加圧して接合する。図１５（Ｃ）に示すように、積層体固定治具２が積層接合体製造装置５０へ搬送されると、ホットプレスローラ５１は、積層体Ｗを加圧する前に厚さ調整部材３２を加圧する。ここで、厚さ調整部材３２は、収容空間形成部材３１の厚さとの合計が、積層体Ｗの厚さ以上となるように形成されているため、ホットプレスローラ５１が剛性付与部材を介して徐々に積層体Ｗを加圧することになる。そのために、積層体Ｗの端部に過大な荷重が負荷されて損傷することを避けることができる。

また、剛性付与部材２２ｂにより可撓シート部材２２ａに一定の剛性を付与することができるので、積層体Ｗが凹凸形状を有する場合には、可撓シート部材２２ａが積層体Ｗの凹部に侵入し貼り付くことを防止することができる。そのため、積層体Ｗの材質が可撓シート部材２２ａと貼り付き易く壊れやすい場合などにおいて、積層体Ｗの破損を防ぐことができる。ここで、積層体Ｗに有効に荷重を負荷するためには、積層体Ｗ上面と厚さ調整部材３２上面との高さの差が３ｍｍ以下になるように構成することが好ましい。
また、積層体Ｗの凸部のみを加圧したい場合に、剛性付与部材２２ｂを備えた第２シート部材２２は好適に用いることができる。

収容空間形成部材３１は、第１シート部材１２と一体的に形成することもできる。これによれば、収容空間Ｓ２の位置ずれや流路空間Ｈの幅の不均一が生じるおそれがない。また、収容空間形成部材３１は、第２シート部材２２へ固定して設けることもできる。

本実施形態では、第１シート部材１２が金属材料からなり、第２シート部材２２が可撓樹脂材料と金属材料の貼り合わせ部材からなる構成を用いたが、材質、組み合わせはこれに限定されるものではない。本実施形態においても、第１実施形態で説明したものと同様のガラスやセラミックスのウィスカにより分散強化された繊維強化ゴムシートや、基布の両面にゴム薄膜を積層一体化してなるゴム引布などの繊維強化ゴムシートを第２シート部材２２に用いることができる。

本実施形態では、剛性付与部材２２ｂは可撓シート部材２２ａを介して積層体Ｗの反対側に設けられているが、図１６に示すように、剛性付与部材２２ｂが積層体Ｗ側に面するように構成することができる。これにより、可撓シート部材２２ａが、積層体Ｗと直接接触することを防ぐことができるので、積層体Ｗの材質が可撓シート部材２２ａに貼り付きやすく壊れやすい場合などにおいて、積層体Ｗの破損を防ぐことができる。

本実施形態では、第２シート部材２２は可撓シート部材２２ａと剛性付与部材２２ｂとを貼り合わせる構成を用いたが、可撓シート部材２２ａと剛性付与部材２２ｂの間にシリコンゴムなどの弾性材料を挟む構成を用いることができる。この構成によれば、可撓シート部材２２ａが、剛性付与部材２２ｂと直接接触しないので、剛性付与部材２２ｂの端部や角部で可撓シート部材２２ａを傷めることがなくなり、可撓シート部材２２ａの破損を防ぐことができる。また、弾性材料が緩衝材として作用することにより、加圧力を分散して積層体Ｗに負荷することができるので、積層体Ｗをより均一に加圧することができる。なお、剛性付与部材２２ｂは、収容空間形成部材３１を用いない第１実施形態の積層体固定治具でも使用することができる。

収容部３０ａの内部に、真空ポンプ４２による流路空間Ｈと収容空間Ｓ２の排気時に通気可能に構成されたスペーサーを配置することができる。これによれば、流路空間Ｈ及び収容空間Ｓ２の排気時に第２シート部材２２が排気部３０ｂに引き込まれることを防ぐことができるので、排気孔１２ａが第２シート部材２２により閉塞して収容空間Ｓ２を十分に排気ができなくなることを防ぐことができる。

収容空間形成部材３１は、通気可能に構成されたスペーサーによって形成することもできる。例えば、十分な通気性を有する多孔質材料、スチールウールなどからなるスペーサーや複数の凹凸形状を有するスペーサーなどを用いることができる。これによれば、流路空間Ｈ及び収容空間Ｓ２の排気時に、スペーサーを介して収容空間Ｓ２から流路空間Ｈへ効率的に排気が行われるため収容空間Ｓ２の十分な排気を行うことができる。

収容空間形成部材３１は、枠状に形成されていれば、枠形状の一部に開口部を有する、分割して形成するなど各種形状とすることができる。

［第２実施形態の効果］
本実施形態の積層体固定治具２、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法によれば、第１実施形態と同様の効果を奏することができる。更に、積層体固定治具２は、第１シート部材１２に収容空間形成部材３１及び厚さ調整部材３２を備えており、収容空間形成部材３１により収容空間Ｓ２と流路空間Ｈとに区画されているため、積層体Ｗを収容空間Ｓ２内部に正確に位置決めすることができるとともに、排気のための流路空間Ｈを確保することができる。また、可撓シート部材２２ａは確実にシール部材３０と密着するため、流路空間Ｈと収容空間Ｓ２とは気密を保つことができる。また、厚さ調整部材３２と隣接する収容空間形成部材３１との間に段差があるため、収容空間形成部材３１と第２シート部材２２との間に空間が形成されるので、その間隙を通じて収容空間Ｓ２から効率よく排気を行うことができる。厚さ調整部材３２は、収容空間形成部材３１の厚さとの合計が、積層体Ｗの厚さ以上となるように形成されているため、ホットプレスローラ５１が剛性付与部材を介して徐々に積層体Ｗを加圧することができるので、積層体Ｗの端部に過大な荷重が負荷されて損傷することを避けることができる。
また、第２シート部材２２に剛性付与部材２２ｂを備えており、可撓シート部材２２ａに一定の剛性を付与することができるので、積層体Ｗが凹凸形状を有する場合には、可撓シート部材２２ａが積層体Ｗの凹部に侵入し貼り付くことを防止することができる。さらに、積層体Ｗの材質が可撓シート部材２２ａと貼り付き易く壊れやすい場合などにおいて、積層体Ｗの破損を防ぐことができる。
剛性付与部材２２ｂを積層体Ｗの寸法以上かつ収容空間形成部材３１の外形を超えない大きさに形成することにより、積層体Ｗを確実に固定し、均一に加圧することができる。第２シート部材２２はシール部材３０に密着するため、収容空間Ｓ２を確実に気密状態に保つことができる。

（その他の実施形態）
排気部３０ｂの変更例について、図１７を参照して説明する。図１７（Ａ）に示す構成では、排気部３０ｂの収容部３０ａ（収容空間）と接続されていない方の端部に、変形緩和部３０ｃが形成されている。変形緩和部３０ｃは、排気部３０ｂの幅よりも外形寸法が大きく形成され、外周が曲線からなり、排気部３０ｂと角部がなく滑らかに接続されている。排気孔１２ａは排気部３０ｂに設けられている。変形緩和部３０ｃは上記の形状を有するため、収容空間を排気するときに排気部３０ｂ端部において第２シート部材２２が局所的に変形し、例えば、しわなどの発生により十分な排気ができなくなるおそれがない。また、変形緩和部３０ｃは排気部３０ｂの端部よりも面積が大きく形成されているため、排気孔１２ａを変形緩和部３０ｃに設けると第２シート部材２２が引き込まれて閉塞するおそれがある。排気孔１２ａを排気部３０ｂの排気経路の途中に設けることにより、排気孔１２ａの閉塞を防ぐことができる。本実施形態では、排気部３０ｂは、収容部３０ａの端部から延長されて形成され、ゆるやかなカーブを描いて直角方向へ延長されている。これにより、収容部３０ａと排気部３０ｂとの接続部や排気部３０ｂの屈曲部など、局所的に第２シート部材２２の変形が大きくなる箇所がなくなるため、更に好ましい。なお、排気部３０ｂは、直角方向に曲げて形成する必要はなく、収容部３０ａの端部から直線に延長する排気部３０ｂの端部に変形緩和部３０ｃを設けることもできる。

図１７（Ｂ）に示す構成では、排気部３０ｂは、両端がそれぞれ収容部３０ａと接続されたループ状に形成されており、排気孔１２ａはループ状の流路途中に設けられている。本実施形態では、排気部３０ｂは、一端は収容部３０ａの端部、他端は収容部３０ａの反対側の端部に接続され、角部を有さずゆるやかなカーブを描くループ状に形成されている。
これにより、排気部３０ｂに局所的に第２シート部材２２の変形を大きくする領域がなくなるため、収容空間を排気するときに十分な排気ができなくなるおそれがない。

上述した図１７に示すような構成は、第１実施形態及び第２実施形態の積層体固定治具に適用することができる。

第２シート部材により排気部が閉塞することを防ぐ流路カバーを備える構成について図１８を参照して説明する。流路カバー７０は、排気部３０ｂの少なくとも一部を覆い、収容部３０ａが露出するように形成された矩形状の開口部を備え、外形が矩形状に形成された板状の部材である。これにより、収容空間Ｓの排気時に第２シート部材２２が排気部３０ｂに引き込まれることを防ぐことができるので、排気孔１２ａが第２シート部材２２により閉塞して収容空間Ｓの十分な排気ができなくなることを防ぐことができる。流路カバー７０は、例えば、耐熱接着剤での接着などにより、シール部材３０と一体的に形成することができる。これによれば、シール部材３０と流路カバー７０との間に空隙が生じることがないため、リークにより収容空間Ｓの十分な排気ができなくなることがない。流路カバー７０は、、図１８の形状に限定されるものではなく、排気部３０ｂの第２シート部材２２による閉塞を防ぐことができれば排気部３０ｂを覆う面積を変更したり、分割構造にしたりすることもできる。また、流路カバー７０は、第１実施形態及び第２実施形態の積層体固定治具に適用することができる。

収容空間Ｓ内の真空度計測方法変更例について、図１９ないし図２２を参照して説明する。積層接合体製造装置５０は、レーザー変位計８０と、積層接合体製造装置にレーザー変位計を固定するレーザー変位計固定具８１を備えている。
レーザー変位計８０は、積層体固定治具１あるいは積層体固定治具２が積層体製造装置５０に投入された時点および積層体製造装置５０から排出される時点において積層体固定治具１の第２シート部材２２のうち変位測定部Ｊの少なくともいずれか一点との距離、あるいは積層体固定治具２の第２シート部材２２のうち変位測定部Ｊの少なくともいずれか一点との距離を計測できるように設置されている。ここで、変位測定部Ｊは、真空にされる収容空間Ｓ、排気部３０ｂ、流路空間Ｈが形成された部分に対応する第２シート部材２２の部分である。
積層体固定治具１あるいは積層体固定治具２の収容空間Ｓが真空になると、変位測定部Ｊは第１シート部材１２側に吸引されることによりレーザー変位計８０との距離が長くなる。この距離を計測することにより、収容空間Ｓが真空状態になっていることを確認できる。積層体固定治具１あるいは積層体固定治具２が積層体製造装置５０に投入された時点で、収容空間Ｓが真空状態になっているかどうか判定することが出来るので、収容空間Ｓが確実に真空状態になってから搬送開始することができる。
積層体固定治具１あるいは積層体固定治具２が積層体製造装置５０から排出される時点で、収容空間Ｓが真空状態になっているかどうか判定することが出来るので、収容空間Ｓが確実に真空状態になっていることを確認してから排出することができる。
レーザー変位計８０を使用することで、真空度計測を簡易的に行うことができる。よって、厳密な真空度測定を必要としない場合には真空計４３を接続するための配管が不要となり、装置系を簡単な構造にすることが出来る。

（実施例１）
本実施例では、第１実施形態に示した積層体固定治具及び図６に示した積層接合体製造装置を用いて固体高分子型燃料電池用ＭＥＡの製造を行った。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。

ＭＥＡを構成する固体高分子膜は、厚さ５０μｍのシートを、縦２００ｍｍ 、横２００ｍｍの正方形に切断したものを用いた。燃料極膜、空気極膜はそれぞれ厚さ４００μｍのシートを、縦１９０ｍｍ、横１９０ｍｍの正方形に切断したものを用いた。なお、このとき固体高分子膜にはデュポン社製ナフィオン（登録商標）製シートを用い、燃料極膜、空気極膜にはそれぞれカーボンペーパーに白金触媒を担持させたものを用いた。

第１シート部材には３００μｍ厚の両面鏡面研磨ステンレス板を用い、第２シート部材には３００μｍ 厚のテフロン（登録商標）製シートを用いた。また、シール部材には４００μｍ厚のシリコンゴムシートを用い、第１シート部材に耐熱接着剤で貼り付けて使用した。シール部材は、収容部が縦２１０ｍｍ、横２１０ｍｍの正方形になるように、排気部が縦３０ｍｍ、横１０ｍｍの長方形になるように、切り欠いて形成した。

まず、燃料極膜、固体高分子膜、空気極膜をこの順に積層した積層体を用意し、この積層体を第１固定治具の収容部に配置し、第２固定治具を第１固定部材上に載置した。

続いて、収容空間を排気して積層体を第１シート部材と第２シート部材とにより収容空間内に固定した後に、ホットプレスローラにより加熱しながら加圧し、積層体を接合した。収容空間は、絶対圧３．５ｋＰａまで減圧した。加圧力は平面プレス換算で２．０ＭＰａとし、加圧時に積層体が１３０℃となるように、ローラの温度を調節した。

続いて、ホットプレスローラにより加圧接合した積層体をコールドプレスローラにより冷却しながら加圧した。収容空間は、ホットプレス時に引き続き真空ポンプによって減圧し、絶対圧で３．５ｋＰａを維持した。加圧力は平面プレス換算で２．０ＭＰａとし、加圧直後の積層体が４０℃程度まで低下するように、ローラの温度を調節した。

以上の工程を経て、積層体は接合され、固体高分子型燃料電池用ＭＥＡを製造することができた。

（実施例２）
本実施例では、第２実施形態に示した積層体固定治具及び図７に示した積層接合体製造装置を用いて固体高分子型燃料電池用ＭＥＡの製造を行った。

第１シート部材には３００μｍ厚の両面鏡面研磨ステンレス板を用い、第２シート部材には帯電防止処理を施したテフロン（登録商標）にガラスクロスが織り込まれた１３０μｍ厚の可撓シート部材と３００μｍ厚の両面鏡面研磨ステンレス板を貼り合わせたものを用いた。収容空間形成部材には３５０μｍ厚のステンレス板を用い、第１シート部材に耐熱接着剤で貼り付けて使用した。収容空間形成部材は、外形が縦２３０ｍｍ、横２３０ｍｍの正方形であり、第２の収容空間が縦２１０ｍｍ、横２１０ｍｍの正方形になるように、切り欠いて形成した。厚さ調整部材には５００μｍ厚のステンレス板を用い、収容空間形成部材の２箇所に耐熱接着剤で貼り付けて使用した。厚さ調整部材は縦１０ｍｍ、横２３０ｍｍの長方形になるように形成した。シール部材には５００μｍ厚のステンレス板を用い、第１シート部材に耐熱接着剤で貼り付けて使用した。シール部材は、収容部が縦２３６ｍｍ、横２３６ｍｍの正方形になるように、排気部が縦３０ｍｍ、横３ｍｍの長方形になるように、切り欠いて形成した。このとき、流路空間の幅は３ｍｍとなるように位置決めした。

まず、燃料極膜、固体高分子膜、空気極膜をこの順に積層した積層体を用意し、この積層体を第１固定部材の収容部に配置し、第２固定部材を第１固定部材上に載置した。

続いて、第２の収容空間を排気して積層体を第１シート部材と第２シート部材とにより第２の収容空間内に固定した後に、予備加熱部にて予備加熱を行い、その後ホットプレスローラにより加熱しながら加圧し、積層体を接合した。第２の収容空間は、絶対圧３．５ｋＰａまで減圧した。加圧力は平面プレス換算で２．０ＭＰａとし、加圧時に積層体が１３０℃となるように、予備加熱温度とローラ温度を調節した。

続いて、ホットプレスローラにより加圧接合した積層体を余熱除去部にて冷却した。第２の収容空間は、ホットプレス時に引き続き真空ポンプによって減圧し、絶対圧で３．５ｋＰａを維持した。積層体が４０℃程度まで低下するように、冷却温度を調節した。

以上の工程を経て、積層体は接合され、固体高分子型燃料電池用ＭＥＡを製造することができた。

本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法は、ＭＥＡ以外の積層接合体を製造するためにも用いることができる。

（ＩＣカードの製造）
たとえば、本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いて、ＩＣカードを製造することができる。２枚のシート材の間に熱可塑性接着剤層を設ける。熱可塑性接着剤層の中に、ＩＣチップやアンテナなどが実装されたインレットを封入する。２枚のシート材の間にインレットが封入された熱可塑性接着剤層を有するワークを、積層体固定治具にセットする。

積層体固定治具内部を真空にする。ワークを積層体固定治具とともに予熱し、熱可塑性接着剤層を軟化させる。熱可塑性接着剤層が軟化しても、積層体固定治具内部が真空であり、ワークは第１シート部材と第２シート部材に挟まれて密着固定されている。よって、インレットがずれることはない。

ロールプレスやダブルベルトプレスといった連続プレス装置（ホットプレス）でワークを積層体固定治具ごと加熱すると共に加圧する。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、インレットがずれることはない。

ワークを積層体固定治具ごと冷却し、熱可塑性接着剤を硬化させる。このとき、連続プレス装置（コールドプレス）でワークを治具ごと冷却すると共に加圧しても良い。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、インレットがずれることはない。積層体固定治具内部の真空を解除してワークを取り出す。

本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いることにより、積層接合体中のインレットのずれを容易に防止することができる。さらに、連続式のプレス加工を用いることができるので、生産効率が高くなる。

（リチウムイオン電池の製造）
たとえば、本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いて、リチウムイオン電池を製造することができる。リチウムイオン伝導性バインダーを含む溶媒中に活物質を分散させて活物質スラリーを調製する。また、リチウムイオン伝導性バインダーを含む溶媒中に硫化物系固体電解質を分散させて固体電解質スラリーを調製する。そして、活物質スラリー及び固体電解質スラリーの膜を、それぞれドクターブレード法で基板上に成形し、さらに加熱乾燥及び剥離することにより活物質シート及び固体電解質シートをそれぞれ形成する。なお、活物質スラリー及び固体電解質スラリーの膜を成形する方法は、ドクターブレード法以外の方法でもよい。活物質シート及び固体電解質シートを積層体固定治具に載置で着る大きさに切断する。切断済みの固体電解質シートを、２枚の切断済みの活物質シートで挟持し、２枚の切断済みの活物質シートをさらに２枚の集電体シートで挟持してワークを形成する。ワークを、積層体固定治具にセットする。

積層体固定治具内部を真空にする。ワークを積層体固定治具とともにリチウムイオン伝導性バインダーの融点以上の温度に予熱する。リチウムイオン伝導性バインダーの融点以上の温度に予熱しても、積層体固定治具内部が真空であり、ワークは第１シート部材と第２シート部材に挟まれて密着固定されている。よって、積層されたシートがずれることはない。なお、この予熱工程は省略されてもよい。

ロールプレスやダブルベルトプレスといった連続プレス装置（ホットプレス）でワークを積層体固定治具ごとリチウムイオン伝導性バインダーの融点以上の温度に加熱すると共に加圧する。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、積層されたシートがずれることはない。

ワークを積層体固定治具ごと冷却する。このとき、連続プレス装置（コールドプレス）でワークを治具ごと冷却すると共に加圧しても良い。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、積層されたシートがずれることはない。積層体固定治具内部の真空を解除してワークを取り出す。

本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いることにより、積層されたシートのずれを容易に防止することができる。さらに、連続式のプレス加工を用いることができるので、生産効率が高くなる。

（二次電池の製造）
たとえば、本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いて、固体電解質層、活物質層及び集電体層を含む二次電池を製造することができる。二次電池は、シート状の集電体の表面に電極活物質層が形成された正極及び負極の電極が、セパレータを介して交互に積層され、ケースに収納されたものである。当該二次電池の製造方法は、電極活物質層が、粉末状の活物質と結晶性高分子を含む結合材からなるペーストを塗布した後、積層体固定治具を用いた減圧プレス手法によって減圧下における加熱と加圧プレスにより、結晶性高分子を結晶化することで形成されることを特徴とする。シート状の集電体の表面に、粉末状の活物質と結晶性高分子を含む結合材からなるペーストを塗布した後乾燥させる。活物質層が塗布された集電体シートをワークとして、積層体固定治具にセットする。

積層体固定治具内部を真空にする。ワークを積層体固定治具とともに結合材の融点以上の温度に予熱する。結合材の融点以上の温度に予熱しても、積層体固定治具内部が真空であり、ワークは第１シート部材と第２シート部材に挟まれて密着固定されている。よって、集電体から活物質層が剥離することはない。なお、この予熱工程は省略されてもよい。

ロールプレスやダブルベルトプレスといった連続プレス装置（ホットプレス）でワークを積層体固定治具ごと結合材の融点以上の温度に加熱すると共に加圧する。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、集電体から活物質層が剥離することはない。

ワークを積層体固定治具ごと徐冷する。このとき、連続プレス装置（コールドプレス）でワークを治具ごと冷却すると共に加圧しても良い。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、集電体から活物質層が剥離することはない。徐冷することで、結晶性高分子の結晶化度を促進することができる。積層体固定治具内部の真空を解除してワークを取り出す。

上記工程を繰り返し、少なくとも一対の正極及び負極の電極（集電体と活物質）を作成する。セパレータを介して正負の電極を口語に積層する。セパレータのうちの２枚を一対として周縁を接合して袋を形成する。電流取出部を正極及び負極毎に、正極及び負極の集電ブロックに設けられた少なくとも１箇所のスリットに挿入して電気的に接続する。正極及び負極の集電ブロックの、スリットの内面側を除く部分に絶縁層を形成する。正極及び負極の集電ブロックと電流取出部の電気的な接続を、かしめまたはレーザー溶接によって行う。

本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いることにより、集電体からの活物質層の剥離を容易に防止することができる。さらに、連続式のプレス加工を用いることができるので、生産効率が高くなる。

（色素増感型太陽電池の製造）
たとえば、本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いて、色素増感型太陽電池を製造することができる。色素増感型太陽電池は、一般的に、作用極（負極）と、対極（正極）と、作用極に担持される光増感色素と、作用極と対極とを連結する封止部と、作用極と対極と封止部によって密閉される空間に配置される電解質層とを備える積層構造となっている。負極はインジウム／スズ系の透明電導層を表面に持つガラス板や透明プラスチックシートの表面に、二酸化チタン（n型酸化物半導体）などの微粒子を固定し、この微粒子にルテニウム系などの光増感色素を吸着させたものが一般的である。正極は白金や炭素や導電性ガラスなどからなるのが一般的である。電解質は、ヨウ素系や臭素系やコバルト錯体系などなどからなり、正極から電子を受け取って酸化状態の色素を還元する役割を果たす。光増感色素はルテニウム系色素などが一般的である。

作用極に二酸化チタン（n型酸化物半導体）などの微粒子を固定しこの微粒子にルテニウム系などの光増感色素を吸着させる。作用極（負極）と対極（正極）のいずれか一方あるいはその両方に熱可塑性樹脂からなる封止材を塗布する。作用極と対極とを封止材を塗布した面を内側として積層したワークを積層体固定治具にセットする。

積層体固定治具内部を真空にする。ロールプレスやダブルベルトプレスといった連続プレス装置でワークを積層体固定治具ごと加圧する。このとき積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、作用極と対極とがずれることはない。加圧することによって作用極と対極と封止材に囲まれた領域を封止する。封止された領域に電解質を注入して電解質層を形成する。

本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いることにより、作用極と対極とがずれることが防止される。さらに、作用極と対極と封止材に囲まれた領域に空気が封入されることを容易に防止できる。したがって、発電効率の高い色素増感型太陽電池を製造することができる。

（有機ＥＬパネルの製造）
有機ＥＬとは、ＯＬＥＤ（Organic Light Emitting Diode、有機発光ダイオード）あるいはＯＥＬ（Organic Electro Luminescence、有機エレクトロルミネッセンス）と言われているものを指す。有機ＥＬ素子の構造は、アノード電極、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層、カソード電極という順序で積層されているのが一般的である。有機ＥＬ素子を組み込んだ有機ＥＬパネルの構造は、透光性の支持基板（ガラス基板やプラスチック基板）上に一方の電極が形成（一般にはＩＴＯなどの透明電極材料で陽極を形成）され、その上に発光層が形成され、その上に対向電極が形成（一般には金属などの不透光性材料で陰極を形成）され、その上に封止層が形成されている。

自発光パネルとしての有機ＥＬパネルは、支持基板層と、支持基板層に隣接して形成した第１電極層と、第１電極に隣接して形成した発光層と、発光層に隣接して形成した第２電極層と、第２電極層に隣接して形成した封止層によって構成される。本発明に係る有機ＥＬパネルの製造方法は、積層体固定治具の収容部に、支持基板層、支持基板層に隣接して形成した第１電極層、第１電極に隣接して形成した発光層、発光層に隣接して形成した第２電極層、第２電極層に隣接して形成した封止層からなる積層体を収容する工程と、収容部を排気減圧する工程と、加圧手段によって積層体を積層体固定治具ごと加圧することによって支持基板層と封止層に挟まれた発光層を封止用接着剤によって封止する工程と、を含むことを特徴とする。特に、加熱手段によって積層体を積層体固定治具ごと加熱する工程と、冷却手段によって積層体を積層体固定治具ごと冷却する工程を含むことを特徴とする。

具体的には、ガラス基板やプラスチック基板といった透光性の支持基板上に、スパッタ法などの方法により、透光性のＩＴＯ（tin-doped indium oxide、酸化インジウムスズ）を成膜した後、パターニングして陽極電極を形成する。正孔注入層、正孔輸送層を形成する。真空蒸着法、スピンコート法、印刷法、転写法、マスク蒸着法、インクジェット法などの方法により、発光層を形成する。電子輸送層、電子注入層を形成する。蒸着法などの方法により、Ａｌなどの金属材料により陰極電極を形成する。封止層を形成する封止基板上に封止用接着剤を塗布する。封止層は封止基板で構成され、封止基板材質はソーダガラス、鉛ガラス、硬質ガラスなどのガラスや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレートなどのプラスチックや、アルミニウム、ステンレスなどの金属を用いることが出来る。封止用接着剤には、熱硬化性のエポキシ系接着剤などを用いることができる。透光性支持基板と封止基板をそれぞれ発光層と封止用接着剤を形成した側を内側にして重ね合わせ、ワークとして、積層体固定治具にセットする。

積層体固定治具内部を真空にする。ワークを積層体固定治具とともに予熱する。予熱しても、積層体固定治具内部が真空であり、ワークは第１シート部材と第２シート部材に挟まれて密着固定されている。よって、積層体がずれることはない。また、水分や空気が入り込むことはない。なお、この予熱工程は省略されてもよい。

ロールプレスやダブルベルトプレスといった連続プレス装置（ホットプレス）でワークを積層体固定治具ごと封止用接着剤の硬化温度以上の温度に加熱すると共に加圧する。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、積層体がずれることはない。また、発光層に空気や水分が残ることなく封止される。

ワークを積層体固定治具ごと冷却する。このとき、連続プレス装置（コールドプレス）でワークを治具ごと冷却すると共に加圧しても良い。このときも積層体固定治具内部は真空のままであり、ワークは固定されているので、積層体がずれることはない。積層体固定治具内部の真空を解除してワークを取り出す。

本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いることにより、積層体のずれを容易に防止することができる。さらに、発光層に空気や水分が残ることなく封止することができる。

本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法を用いてＭＥＡ、ＩＣカード、リチウムイオン電池、二次電池、色素増感型太陽電池、有機ＥＬパネルの製造について説明した。しかし、これらの製造方法は一例であり、本発明に係る積層体固定治具、積層接合体製造システム及び積層接合体の製造方法は、他の用途にも使用できる。

本明細書および図面で用いた符号を以下にまとめて示す。
１…積層体固定治具
２…積層体固定治具
１０…第１固定部材（第１の固定部材）
１１…第１柱状部材（第１の柱状部材）
１２…第１シート部材（第１のシート部材）
１２ａ…排気孔
１３…第１押さえ部材
１４…排気路
１５…真空パッド
１６…排気ポート
１７…位置決めピン
２０…第２固定部材（第２の固定部材）
２１…第２柱状部材（第２の柱状部材）
２１ａ…下面
２１ｂ…傾斜部
２１ｃ…Ｒ部
２１ｄ…段差部
２２…第２シート部材（第２のシート部材）
２２ａ…可撓シート部材
２２ｂ…剛性付与部材
２３…押さえ板
２４…第２押さえ部材
２５…固定ねじ
２６…調節ビス
２７…位置決め穴
３０…シール部材
３０ａ…収容部
３０ｂ…排気部
３０ｃ…変形緩和部
３１…収容空間形成部材
３２…厚さ調整部材
４１…真空配管
４２…真空ポンプ（排気手段）
４３…真空計
５０…積層接合体製造装置
５１…ホットプレスローラ（加圧手段）
５２…コールドプレスローラ（加圧手段）
５３…ガイドレール
５４…フレーム
５５…予備加熱部
５６…余熱除去部
６０、６１…スペーサー
７０…流路カバー
８０…レーザー変位計
８１…レーザー変位計固定具
Ｓ…収容空間
Ｓ２…収容空間（第２の収容空間）
Ｗ…積層体
Ｈ…流路空間
Ｊ…変位測定部

Claims (24)

1. 膜材料が積層された積層体を加圧手段により加圧接合し積層接合体を製造するために積層体を固定する積層体固定治具であって、
   加圧手段への搬送方向に略平行になるように配置される１組の第１の柱状部材と、端部が前記１組の第１の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第１の柱状部材の間に張り渡される第１のシート部材と、を備えた第１の固定部材と、
   前記第１の柱状部材と対向して配置される１組の第２の柱状部材と、端部が前記１組の第２の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第２の柱状部材の間に張り渡される第２のシート部材と、を備えた第２の固定部材と、
   前記１組の第１の柱状部材と前記１組の第２の柱状部材とにより対向するように位置決めされた前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間に配置され、前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間の空間を区画し、積層体を収容可能な収容空間を形成するシール部材と、を備え、
   前記積層体固定治具は、搬送方向では開放されており、
   前記第１の柱状部材の少なくとも一方に、第１のシート部材を貫通して形成された排気孔を介して前記収容空間と連通する排気路が形成され、前記排気路は排気手段に接続されており、
   前記収容空間に積層体を配置し排気手段により前記収容空間を排気することにより、前記第１のシート部材及び前記第２のシート部材が前記収容空間に配置された積層体を挟んで固定し、積層体が固定された状態で加圧手段に搬送され加圧可能に構成されていることを特徴とする
   積層体固定治具。
2. 前記１組の第１の柱状部材と前記１組の第２の柱状部材とにより対向するように位置決めされた前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間に配置された枠状の板状部材であって、
   積層体より薄く形成され、前記収容空間を、更に積層体を収容する第２の収容空間と、
   第２の収容空間の外周に形成され前記排気孔に連通する流路空間と、に区画する収容空間形成部材を備えたことを特徴とする
   請求項１に記載の積層体固定治具。
3. 前記収容空間形成部材は、当該収容空間形成部材の一部に厚さを増大させるための厚さ調整部材を備えており、当該厚さ調整部材は前記収容空間形成部材の厚さとの合計が、積層体の厚さ以上となるように形成されていることを特徴とする
   請求項２に記載の積層体固定治具。
4. 前記第１のシート部材は金属材料からなることを特徴とする
   請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
5. 前記第２のシート部材は可撓性を有する樹脂材料からなることを特徴とする
   請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
6. 前記第２のシート部材は、繊維強化ゴムシートからなることを特徴とする
   請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
7. 前記繊維強化ゴムシートは、基布の両面にゴム薄膜を積層一体化してなるゴム引布であることを特徴とする
   請求項６に記載の積層体固定治具。
8. 前記ゴム薄膜は、フッ素ゴムまたはシリコンゴムからなることを特徴とする
   請求項７に記載の積層体固定治具。
9. 前記基布は、ガラス繊維または積層体固定治具の使用温度において前記収容空間を気密保持して使用可能な耐熱性合成繊維からなることを特徴とする
   請求項７に記載の積層体固定治具。
10. 前記第２のシート部材は、可撓性を有し前記樹脂材料より硬質な材料により、前記積層体の外形以上かつ前記収容空間より小さい板状に形成され、前記積層体を加圧可能な位置に配置された剛性付与部材を備えたことを特徴とする
    請求項５に記載の積層体固定治具。
11. 前記収容空間の排気時に前記排気孔が閉塞することを防ぐとともに通気可能に構成されたスペーサーが前記収容空間または流路空間の内部に配置されていることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
12. 前記シール部材は、前記第１のシート部材と一体的に形成されていることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
13. 前記シール部材は耐熱性ゴム材料からなることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
14. 前記シール部材は金属材料からなることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
15. 前記シール部材は、加圧手段により荷重が負荷されない厚さに形成されていることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
16. 前記シール部材は積層体より硬質な材料からなり、加圧手段による積層体の加圧時に、シール部材に実質的にシール部材が変形しない大きさの荷重が負荷される厚さに形成されていることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
17. 前記収容空間と前記排気孔とを接続する流路となる排気部が形成され、前記収容空間と接続されていない方の端部には、前記排気部の幅よりも外形寸法が大きく形成され、外周が曲線からなる変形緩和部が前記排気部と角部がなく滑らかに接続されて設けられているとともに、前記排気孔は前記収容空間と前記変形緩和部との間に設けられていることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
18. 収容空間と排気孔とを接続する流路となる排気部が、両端がそれぞれ前記収容空間と接続されたループ状に形成され、前記排気孔はループ状に形成された流路に設けられていることを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
19. 前記第２のシート部材と前記シール部材との間に、前記収容空間と前記排気孔とを接続する流路となる排気部の少なくとも一部を覆い、前記第２のシート部材により前記排気部が閉塞することを防ぐ流路カバーを備えたことを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
20. 前記第２の柱状部材は、前記第１の柱状部材と対向するとともに前記第２のシート部材と接触する接触部に、外側に向かって傾斜する傾斜部または外側端部に形成されるＲ部を備えたことを特徴とする
    請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具。
21. 請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の積層体固定治具を用いて積層接合体を製造する積層接合体製造システムであって、
    膜材料が積層された積層体を加圧接合する加圧手段と、
    積層体固定治具の収容空間を排気する排気手段と、
    積層体固定治具を加圧手段に搬送する搬送手段と、を備えたことを特徴とする
    積層接合体製造システム。
22. 前記加圧手段から見て、積層体固定治具の搬送方向の上流側に、積層体固定治具を予熱する予備加熱部を備えたことを特徴とする
    請求項２１に記載の積層接合体製造システム。
23. 前記加圧手段から見て、積層体固定治具の搬送方向の下流側に、積層体固定治具を冷却する余熱除去部を備えたことを特徴とする
    請求項２２に記載の積層接合体製造システム。
24. 膜材料が積層された積層体と、
    加圧手段への搬送方向に略平行になるように配置される１組の第１の柱状部材と、端部が前記１組の第１の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第１の柱状部材の間に張り渡される第１のシート部材と、を備えた第１の固定部材と、
    前記第１の柱状部材と対向して配置される１組の第２の柱状部材と、端部が前記１組の第２の柱状部材の長手方向に延びる面の１つにそれぞれ固定されて当該１組の第２の柱状部材の間に張り渡される第２のシート部材と、を備えた第２の固定部材と、
    前記１組の第１の柱状部材と前記１組の第２の柱状部材とにより対向するように位置決めされた前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間に配置され、前記第１のシート部材と前記第２のシート部材との間の空間を区画し、積層体を収容可能な収容空間を形成するシール部材と、を備え、
    前記積層体固定治具は、搬送方向では開放されており、
    前記第１の柱状部材の少なくとも一方に、第１のシート部材を貫通して形成された排気孔を介して前記収容空間と連通する排気路であって、排気手段に接続される排気路が形成された積層体固定治具を用意し、
    前記収容空間に積層体を配置する配置工程と、
    排気手段により前記収容空間を排気することにより、前記第１のシート部材及び前記第２のシート部材を前記収容空間に配置された積層体を挟んで固定する固定工程と、
    前記固定工程により固定された積層体を加圧手段に搬送し、積層体を加圧して接合する加圧工程と、を備えたことを特徴とする
    積層接合体の製造方法。

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