JP7184057B2 - 燃料電池セルの製造方法 - Google Patents

Description

本開示は、燃料電池セルの技術に関する。

従来、燃料電池を構成する燃料電池セルにおいて、膜電極接合体の乾燥収縮による膜電極接合体の裂けの発生を抑制するために、膜電極接合体を常湿で撓んだ状態で配置する技術が知られている（特許文献１）。従来の技術では、膜電極ガス拡散層接合体を製造した後に、相対湿度０％、つまり乾燥した状態でシール部やセパレータを積層配置する。そして、積層配置した対象物を加熱プレスすることでセル化し、その後に相対湿度を常湿にすることで膜電極接合体を伸ばすことで撓ませている。

特許第５８２５２３８号公報

従来の技術では、膜電極接合体を乾燥させる工程が必要であり、また乾燥した状態でセル化する必要があるため、湿度管理などの製造工程上の管理が煩雑になる虞が生じる。

本開示は、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本開示の一形態によれば、燃料電池セルの製造方法が提供される。この燃料電池セルの製造方法は、（ａ）第１面と前記第１面とは反対側の第２面とを有する膜電極接合体と、前記第１面の外縁部に接合された枠状のシール部と、平面視において前記膜電極接合体よりも外形が小さく、前記シール部と隙間を介して前記第１面に配置された第１ガス拡散層と、前記第２面に配置された第２ガス拡散層とを備える積層体と、前記積層体を挟むように配置された一対のセパレータと、を準備する工程と、（ｂ）前記一対のセパレータを加熱することで、前記一対のセパレータを熱膨張させることで前記一対のセパレータが前記シール部に対して外方に移動した後に、前記一対のセパレータと前記シール部とを接合して、セパレータ接合積層体を形成する工程と、（ｃ）前記工程（ｂ）の後に、前記セパレータ接合積層体の温度の低下による前記一対のセパレータの熱収縮によって、前記一対のセパレータが接合された前記シール部が内方に移動することで、前記シール部が接合された前記膜電極接合体を、前記隙間内で撓ませる工程と、を備える。
この形態によれば、膜電極接合体を撓ませるために、予め乾燥させる必要が無いので、燃料電池セルの製造工程の管理が煩雑になることを抑制できる。これにより、燃料電池セルの生産性が低下することを抑制できる。
（２）上記形態において、前記工程（ｂ）は、前記一対のセパレータのうち、平面視において、前記シール部と重なる第１領域と、前記積層体において前記シール部よりも内側の部分と少なくとも一部が重なる第２領域と、を加熱することで、前記一対のセパレータを熱膨張させる工程を含んでもよい。
この形態によれば、第１領域と第２領域とを加熱することで一対のセパレータを熱膨張させることができる。
（３）上記形態において、前記熱膨張させる工程は、前記一対のセパレータの全面を加熱してもよい。
この形態によれば、一対のセパレータの全面を加熱することで、一対のセパレータの熱膨張の程度をより大きくできる。これにより、工程（ｃ）において膜電極接合体をより大きく撓ませることができる。
（４）上記形態において、前記工程（ｂ）は、製造装置を用いて前記一対のセパレータを加熱し、前記製造装置は、前記一対のセパレータのうち、前記第１面側に位置する第１セパレータを加熱する第１製造装置を有し、前記第１製造装置は、前記第１セパレータのうち前記第１領域と対向し、前記第１領域を加熱するための第１部材と、前記第１部材とは別体であり、前記第１セパレータのうち前記第２領域を加熱するための第２部材とを有し、前記工程（ｂ）は、前記第１部材によって前記第１セパレータの前記第１領域を加熱し、前記第２部材によって前記第１セパレータの前記第２領域を加熱してもよい。
この形態によれば、第１部材と第２部材とを用いて第１セパレータを加熱できる。
（５）上記形態において、前記製造装置は、前記第２部材を前記第１セパレータに向けて押圧する弾性体を有し、前記工程（ｂ）は、前記弾性体の力によって前記第２部材が前記第１セパレータを押圧した状態で実行されてもよい。
この形態によれば、弾性体の力によって第２部材が第１セパレータを押圧することで、第２部材から第１セパレータに対してより効率良く熱を伝導させることでできる。
本開示は、種々の形態で実現することが可能であり、上記の燃料電池セルの製造方法の他に、例えば、燃料電池セルの製造装置、燃料電池セル、燃料電池セルを有する燃料電池、燃料電池の製造方法などの形態で実現することができる。

単セルの構成の概略を表わす分解斜視図。 単セルの平面図。 図２の３－３断面図。 単セルの製造装置を説明するための図。 製造装置と接合前単セルとの位置関係を示す模式図。 単セルの製造工程を示すフローチャート。 製造工程を説明するための第１の図。 製造工程を説明するための第２の図。 製造工程を説明するための第３の図。

Ａ．実施形態：
図１は、本開示の第１実施形態としての燃料電池が備える燃料電池セル（単セル）１００の構成の概略を表わす分解斜視図である。図２は、単セル１００の平面図である。図３は、図２の３－３断面図である。なお、図１、図２、図３、および後述する各図は、本実施形態の単セル１０の各部の様子を模式的に示しているため、図に示された各部のサイズは、具体的なサイズを表わすものではない。

本実施形態の燃料電池は、図１に示す単セル１００を複数積層したスタック構造を有している。本実施形態の燃料電池は、固体高分子形燃料電池であるが、固体酸化物形燃料電池などの他の種類の燃料電池であってもよい。

図３に示すように、単セル１００は、膜電極接合体１０（Membrane Electrode Assembly１０、以後、ＭＥＡ１０とも呼ぶ）と、第１ガス拡散層１５と、第２ガス拡散層１７と、シール部２５と、一対のセパレータ４０，５０とを備える。膜電極接合体１０と第１ガス拡散層１５と第２ガス拡散層１７と一対のセパレータ４０，５０が積層される方向を積層方向とも呼ぶ。図３において積層方向は上下方向である。

ＭＥＡ１０は、第１ガス拡散層１５と第２ガス拡散層１７によって挟まれている。ＭＥＡ１０に第１ガス拡散層１５よび第２ガス拡散層１７が積層された構造を、膜電極ガス拡散層接合体（Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly：ＭＥＧＡ）１８とも呼ぶ。ＭＥＡ１０の外縁部には、シール部２５が接合されている。ＭＥＧＡ１８にシール部２５が接合された構造を、シール付きＭＥＡ２０とも呼ぶ。本実施形態では、シール付きＭＥＧＡ２０は、一対のセパレータ４０，５０の間に配置されている。第１セパレータ４０において、シール付きＭＥＧＡ２０に接する面とは反対側の面には、ガスケット６２（図２）が配置されている。ガスケット６２は、隣り合う単セル１００間の流体流路をシールする。ガスケット６２は、弾性体により構成することができる。弾性体としては、例えば、ゴム、や熱可塑性エラストマを挙げることができる。ガスケット６２は、例えば接着剤によって第１セパレータ４０に接合されている。

膜電極接合体１０は、矩形状の外形を有する。図３に示すように、膜電極接合体１０は、第１面１０ｆａと、第１面１０ｆａとは反対側の第２面１０ｆｂとを有する。第１面１０ｆａと第２面１０ｆｂとは、膜電極接合体１０の２つの主面を構成する。膜電極接合体１０は、電解質膜１３と、カソード１４と、アノード１６とを備える。電解質膜１３は、高分子電解質材料、例えばフッ素樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す。カソード１４は、触媒電極層であり、電解質膜１３の一方の面に形成されている。アノード１６は、触媒電極層であり、電解質膜１３の一方の面とは反対側の他方の面に形成されている。カソード１４およびアノード１６は、気孔を有する多孔質体であり、例えば白金、あるいは白金合金等の触媒を担持した導電性粒子、例えばカーボン粒子を、プロトン伝導性を有する高分子電解質で被覆して形成される。カソード１４およびアノード１６が備える高分子電解質は、電解質膜１３を構成する高分子電解質と同種のポリマであっても良く、異種のポリマであっても良い。

図１に示すように、シール部２５は、枠状の部材である。シール部２５は、熱可塑性樹脂等の樹脂を用いて形成されている。シール部２５の中央の開口部２５ａは、ＭＥＡ１０（ＭＥＧＡ１８）の保持領域である。また、シール部２５には酸化ガスや燃料ガスを流通させるための複数のスリット部３９が設けられている。スリット部３９については、後に詳しく説明する。

シール部２５を構成する材料としては、例えば、官能基の導入により接着性が付与された変成ポリプロピレン等の変成ポリオレフィン（例えば、三井化学株式会社製のアドマー；アドマーは登録商標）を用いることができる。図３に示すように、シール部２５と第１セパレータ４０、および、シール部２５と第２セパレータ５０とは、加熱プレスによって接着される。シール部２５を、特段の接着性を有しない樹脂により形成する場合には、例えば、シール部２５の表面に、加熱プレスにより接着性を発揮する接着剤の層を設ければよい。この場合には、シール部２５は、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）から選択される樹脂を用いることができる。シール部２５の表面に設ける接着剤の層は、例えば、シランカップリング剤を含むこととすればよい。本実施形態において、シール部２５とセパレータ４０，５０との間が接着されているとは、加熱プレスにより、熱溶着することである。つまり、シール部２５とセパレータ４０，５０との間が接着されているとは、シール部２５の表面とセパレータ４０，５０の表面との間で化学反応が進行した結果、水素結合や共有結合が形成されることをいう。また図３に示すように、シール部２５は、第１面１０ｆａの外縁部に接着剤２６によって接合されている。

第１ガス拡散層１５と第２ガス拡散層１７とは、ガス透過性および電子伝導性を有する部材によって構成されている。例えば、第１ガス拡散層１５と第２ガス拡散層１７とは、発泡金属や金属メッシュなどの金属製部材、あるいは、カーボンクロスやカーボンペーパなどのカーボン製部材により形成することができる。図３に示すように、第１ガス拡散層１５と第２ガス拡散層１７とは大きさが異なる。具体的には、平面視において、第１ガス拡散層１５の外形は第２ガス拡散層１７の外形よりも小さい。また平面視において、第１ガス拡散層１５の外形は、膜電極接合体１０の外形よりも小さい。平面視において、第２ガス拡散層１７の外形は、膜電極接合体１０の外形と概ね同じである。本実施形態において、平面視とは、第１面１０ｆａに垂直な方向から単セル１００を見ることを示す。

第１ガス拡散層１５は、シール部２５と隙間７０を介して第１面１０ｆａに配置されている。つまり、第１ガス拡散層１５は、シール部２５の開口部２５ａ内に配置されている。第２ガス拡散層１７は、第２面１０ｆｂに配置されている。隙間７０は、膜電極接合体１０の撓み部分１２を収容できる程度の大きさであることが好ましい。例えば、隙間７０の大きさであるシール部２５と第１ガス拡散層１５との間隔は０．５ｍｍである。ここで、膜電極接合体１０は、少なくとも常湿において、隙間７０内に配置された撓み部分１２を有する。常湿とは、相対湿度が６５％±２０％である（ＪＩＳ規格 ＪＩＳ Ｚ ８７０３）。単セル１００のうちで、電極であるアノード１６およびカソード１４が配置された領域が、発電に寄与する発電部２７として機能する。本実施形態では、発電部２７は、単セル１００を平面視した場合において、隙間７０よりも内方側の領域である。

図１に示すように、第１セパレータ４０と第２セパレータ５０とは、矩形の板状部材である。第１セパレータ４０と第２セパレータ５０とは、シール付きＭＥＧＡ２０を挟むように配置されている。第１セパレータ４０と第２セパレータ５０のそれぞれの線膨張係数は、膜電極接合体１０や第１ガス拡散層１５や第２ガス拡散層１７のそれぞれの線膨張係数よりも高い。図３に示すように、第１セパレータ４０は、第１面１０ｆａ側に位置し、第１ガス拡散層１５とシール部２５とに接するように配置されている。第２セパレータ５０は、第２面１０ｆｂ側に位置し、第２ガス拡散層１７とシール部２５とに接するように配置されている。第１セパレータ４０と第２セパレータ５０とは、ガス不透過な導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボン等のカーボン製部材や、プレス成形したステンレス鋼やチタンなどの金属製部材により形成されている。本実施形態では、第１セパレータ４０と第２セパレータ５０とは、チタンをプレス成形することで形成されている。第１セパレータ４０と第２セパレータ５０において、ＭＥＧＡ１８と対向する面には、電気化学反応に供される反応ガスが流れる流路溝が形成されている。この流路溝は、第１セパレータ４０と第２セパレータ５０の表面に形成される凹凸によって形成される。なお、図１にはこの凹凸は省略している。図３に示すように、第１セパレータ４０のうち、シール部２５が接する部分を外周部分４３とも呼び、外周部分４３よりも内方側、つまり平面視において第１セパレータ４０の外周部分４３よりも中央側を中央部分４４とも呼ぶ。

図１に示すように、第１セパレータ４０と第２セパレータ５０とシール部２５には、それぞれ、積層方向に互いに重なる位置にマニホールドを形成するためのマニホールド孔３１～３６が設けられている。マニホールドは、単セル１００が積層された燃料電池を積層方向に貫通し、単セル１００内に形成されるセル内ガス流路、あるいは、隣り合う単セル１００の間に形成されるセル間冷媒流路に連通し、反応ガスまたは冷媒が流通する流路である。具体的には、マニホールド孔３１，３６は、セル内酸化ガス流路との間で酸化ガスを供給・排出するための酸化ガスマニホールドを形成する。また、マニホールド孔３３，３４は、セル内燃料ガス流路との間で燃料ガスを供給・排出するための燃料ガスマニホールドを形成する。また、マニホールド孔３２，３５は、セル間冷媒流路との間で冷媒を供給・排出するための冷媒マニホールドを形成する。スリット部３９は、マニホールド孔３１，３３，３４，３６の外周近傍からＭＥＧＡ１８の外周近傍に向かって延びる細長い複数の貫通孔であるスリットを備える。各々のスリットは、シール部２５が一対のセパレータ４０，５０に挟持されたときに、単セル１００内において、マニホールド孔３１，３３，３４，３６と、対応するセル内ガス流路とを連通させる連通流路を形成する。すなわち、マニホールド孔３３，３４は、セル内燃料ガス流路と連通され、マニホールド孔３１，３６は、セル内酸化ガス流路と連通される。

図４は、単セル１００の製造装置２００を説明するための図である。製造装置２００は、接合前単セル１００Ａを加熱プレスすることによって、シール部２５と第１セパレータ４０、および、シール部２５と第２セパレータ５０とを接合するための装置である。接合前単セル１００Ａは、シール部２５と第１セパレータ４０、シール部２５と第２セパレータ５０とが接合される前の単セルである。

製造装置２００は、第１セパレータ４０を加熱する第１製造装置２０１と、第２セパレータ５０を加熱するための第２製造装置２０２とを備える。

第１製造装置２０１は、第１ヒータ部２１０と、第１部材２１３と、第２部材２１４と、シャフト２４０と、支持部材２１９と、弾性体２１２と、を備える。第１製造装置２０１は、図示しないアクチュエータによって上下に移動可能である。第１ヒータ部２１０は、鉄やステンレス鋼などの金属で形成された本体２１１と、本体２１１内に配置された加熱部２１８とを備える。本体２１１は、略直方体形状である。加熱部２１８は、本体２１１を加熱するために用いられる。加熱部２１８は、例えば、電熱線やヒートパイプなどを用いることができる。

第１部材２１３は、第１ヒータ部２１０と一体に設けられている。第１部材２１３は、第１ヒータ部２１０からの熱伝導によって昇温する。第１部材２１３は、第１セパレータ４０を押圧して加熱する。具体的には、第１部材２１３は、第１セパレータ４０のうちシール部２５が接する外周部分４３と接触することで熱伝導によって外周部分４３を加熱する。第１部材２１３は、第１ヒータ部２１０のうち第２製造装置２０２と対向する面２１５に取り付けられている。具体的には、第１部材２１３は、矩形状の面２１５の周縁部に枠状に配置されている。第１部材２１３は、鉄やステンレス鋼などの金属で形成されている。

第２部材２１４は、第１部材２１３とは別体である。第２部材２１４は、第１ヒータ部２１０とは独立して上下に移動できるように第１ヒータ部２１０に支持されている。第２部材２１４は、枠状に配置された第１部材２１３の内方側、すなわち第１部材２１３の枠内に配置されている。第２部材２１４は、直方体形状である。第２部材２１４は、第１ヒータ部２１０からの熱伝導によって昇温する。第２部材２１４は、第１セパレータ４０の中央部分４４と接触することで熱伝導によって中央部分４４を加熱する。中央部分４４は主に発電部２７と重なる部分である。第２部材２１４は、鉄やステンレス鋼などの金属で形成されている。

シャフト２４０は、第１ヒータ部２１０に挿通されている。シャフト２４０の下側端部は、第２部材２１４内に配置されている。支持部材２１９は、シャフト２４０の下側端部に取り付けられ、第２部材２１４を支持する。具体的には、支持部材２１９は、第２部材２１４が第１ヒータ部２１０に対してあらかじめ定めた距離以上離れないように、第２部材２１４の動きを規制する。本実施形態では、支持部材２１９はボルトであり、ボルトの頭部によって第２部材２１４の動きが規制される。

弾性体２１２は、第２部材２１４を第１セパレータ４０に向けて付勢する。つまり、弾性体２１２は、第２部材２１４を第１ヒータ部２１０から離れる方向に付勢する。弾性体２１２は、例えば、圧縮コイルばねである。弾性体２１２は、第１ヒータ部２１０と第２部材２１４との間に配置されている。弾性体２１２の力によって第２部材２１４が第１セパレータ４０を押圧する。弾性体２１２の力によって第２部材２１４が第１セパレータ４０を押圧することで、第１セパレータ４０に対して予め定めた範囲内の力を加えることができる。これにより、第２部材２１４から第１セパレータ４０への熱伝導をより効率的に行うことができる。ここで、第２部材２１４は、第１セパレータ４０の中央部分４４を押圧する。中央部分４４は、膜電極接合体１０や第１ガス拡散層１５や第２ガス拡散層１７が重なって配置されている。弾性体２１２を用いることで、過度な押圧力が第１セパレータ４０に加わることを抑制できるので、膜電極接合体１０や第１ガス拡散層１５や第２ガス拡散層１７が破損することを抑制できる。

第２製造装置２０２は、接合前単セル１００Ａの配置領域を挟んで第１製造装置２０１とは反対側に配置されている。第２製造装置２０２は、第１製造装置２０１よりも下側に配置される。第２製造装置２０２は、第２ヒータ部２３０と、第３部材２３２とを備える。

第２ヒータ部２３０は、鉄やステンレス鋼などの金属で形成された本体２３１と、本体２３１内に配置された加熱部２３８とを備える。本体２３１は、略直方体形状である。加熱部２３８は、本体２３１を加熱するために用いられる。加熱部２３８は、例えば、電熱線やヒートパイプなどを用いることができる。

第２部材２１４は、第１ヒータ部２１０と一体に設けられている。第２部材２１４は、第１ヒータ部２１０からの熱伝導によって昇温する。第２部材２１４は、略直方体形状である。第２部材２１４は、平面視において、接合前単セル１００Ａよりも大きい。

製造装置２００は、さらに、第１部材２１３と第３部材２３２との間隔を予め定めた値以上に維持するためのストッパー部材２５０を備える。ストッパー部材２５０は、第１部材２１３から第３部材２３２に向かって突出する第１突出部材２５５と、第３部材２３２から第１部材２１３に向かって突出する第２突出部材２５６とを有する。第１製造装置２０１が第２製造装置２０２に向かって移動し、第１部材２１３と第３部材２３２との間隔が予め定めた値に到達した場合に、第１突出部材２５５と第２突出部材２５６とが当接する。これにより、第１部材２１３と第３部材２３２との間隔とが予め定めた値以上に維持される。よって、接合前単セル１００Ａに過度な荷重が製造装置２００から加えられることを抑制できるので、接合前単セル１００Ａが破損することを抑制できる。

図５は、製造装置２００と接合前単セル１００Ａとの位置関係を示す模式図である。図５に示すように、製造装置２００における第１部材２１３および第２部材２１４は、平面視において、第１セパレータ４０全面と重なる。つまり、第１部材２１３および第２部材２１４を用いて、第１セパレータ４０の全面が加熱される。また、図示は省略するが、第３部材２３２は、平面視において、第２セパレータ５０の全面と重なる。つまり、第３部材２３２を用いて、第２セパレータ５０の全面が加熱される。

図６は、単セル１００の製造工程を示すフローチャートである。図７は、製造工程を説明するための第１の図である。図８は、製造工程を説明するための第２の図である。図９は、製造工程を説明するための第３の図である。

まず、ステップＳ１０およびステップＳ２０において、接合前単セル１００Ａを準備する。図７に示すように、接合前単セル１００Ａは、積層体２０Ａと、一対のセパレータ４０，５０とを備える。積層体２０Ａは、膜電極接合体１０と、接着剤２６によって膜電極接合体１０の第１面１０ｆａの外縁部に接合された枠状のシール部２５と、第１ガス拡散層１５と、第２ガス拡散層１７とを備える。積層体２０Ａにおいて、膜電極接合体１０は、隙間７０内で撓むことなく真っ直ぐに伸びる。

ステップＳ１０では、膜電極接合体１０とシール部２５とを接合し、シール一体ＭＥＡを作成する。具体的には、膜電極接合体１０の第１面１０ｆａの外縁部に接着剤２６によってシール部２５を接着する。ステップＳ１０の後に実行されるステップＳ２０では、シール一体ＭＥＡと、第１ガス拡散層１５と、第２ガス拡散層１７と、一対のセパレータ４０，５０とを積層する。具体的には、図７に示すように、シール部２５と隙間７０を介して第１面１０ｆａに第１ガス拡散層１５を配置する。また、第２面１０ｆｂに第２ガス拡散層１７を配置する。また、積層体２０Ａを挟むように一対のセパレータ４０，５０を配置する。ここで、一対のセパレータ４０，５０のうち、平面視において、シール部２５と重なる領域を第１領域ＦＡと呼ぶ。また、一対のセパレータ４０，５０のうち、積層体２０Ａにおいてシール部２５よりも内方側、シール部２５の枠内の領域と重なる領域を第２領域ＳＡと呼ぶ。

次に、ステップＳ３０において、一対のセパレータ４０，５０とシール部２５とを接合して、セパレータ接合積層体１００Ｂを形成する。具体的には、図８に示すように、一対のセパレータ４０，５０を、製造装置１００を用いて加熱することで、一対のセパレータ４０，５０を熱膨張させることで一対のセパレータ４０，５０がシール部２５に対して外方に移動した後に、一対のセパレータ４０，５０とシール部２５とを接合する。ステップＳ３０では、準備した接合前単セル１００Ａを製造装置２００に設置して、一対のセパレータ４０，５０とシール部２５とを加熱プレスによって接合する。つまり、一対のセパレータ４０，５０を押圧した状態で加熱して、一対のセパレータ４０，５０とシール部２５とを接合する。加熱プレスの条件としては、シール部２５が一対のセパレータ４０，５０に接合できる範囲で設定できる。例えば、加熱プレスの条件は、１６０℃（摂氏）で３０秒間である。加熱プレスの条件である温度は、例えば、一対のセパレータ４０，５０の温度である。なお、加熱プレスの条件として、湿度は特に限定されるものではなく、常湿であってもよい。

図４に示すように、平面視において、第１ヒータ部２１０と第２ヒータ部２３０は、第１セパレータ４０全面と重なるように配置されている。これにより、ステップＳ３０では、第１セパレータ４０の全面が加熱される。具体的には、第１部材２１３によって第１セパレータ４０の第１領域ＦＡを加熱し、第２部材２１４によって第１セパレータ４０の第２領域ＳＡを加熱する。また、平面視において、第３部材２３２は、第２セパレータ５０全面と重なるように配置されている。これにより、ステップＳ３０では、第２セパレータ５０の全面が加熱される。また、加熱する工程は、製造装置２００によって接合前単セル１００Ａが押圧された状態で実行される。具体的には、加熱する工程は、弾性体２１２の力によって第２部材２１４が第１セパレータ４０を押圧した状態、および、第１部材２１３が第１セパレータ４０を押圧した状態で実行される。また、加熱する工程は、第３部材２３２が第２セパレータ５０を押圧した状態で実行される。

図８に示すように、ステップＳ３０における一対のセパレータ４０，５０とシール部２５とを接合する工程では、一対のセパレータ４０，５０の全面が加熱されることで、一対のセパレータ４０，５０が熱膨張する。つまり、一対のセパレータ４０，５０は、面内方向に沿って伸びることで、シール部２５に対して矢印の向きに示す外方に移動する。また、一対のセパレータ４０，５０およびシール部２５が昇温し、予め定めた温度以上になると一対のセパレータとシール部２５とが接合される。つまり、一対のセパレータ４０，５０の温度上昇に伴って、一対のセパレータ４０，５０が熱膨張することで、シール部２５に対して外方に移動し、さらなる温度上昇によって一対のセパレータ４０，５０とシール部２５とが接合される。

図６に示すように、ステップＳ３０の後に、ステップＳ４０において、シール部が接合された膜電極接合体を、前記隙間内で撓ませる。具体的には、セパレータ接合積層体１００Ｂを冷却することで、セパレータ接合積層体１００Ｂの温度を低下させて、この温度の低下による一対の熱収縮によって、図９に示すように、一対のセパレータ４０，５０が接合されたシール部２５が内方に移動する。これにより、シール部２５が接合された膜電極接合体１００Ｂを隙間７０内で撓ませる。一対のセパレータ４０，５０が熱収縮することで、一対のセパレータ４０，５０に接合されたシール部２５は、接合前単セル１００Ａの状態の時よりも小さくなることで、隙間７０もステップＳ３０の直後よりも小さくなる。一方で、第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７、膜電極接合体１０の大きさの変化は、線膨張係数が小さいために、一対のセパレータ４０，５０やシール部２５に比べて小さい。本実施形態では、第１ガス拡散層１５、第２ガス拡散層１７、膜電極接合体１０の大きさは、ステップＳ３０やステップＳ４０においてほとんど変化しない。これにより、シール部２５の形状変化に伴って隙間７０内に撓み部分１２が形成される。

一対のセパレータプレート４０，５０の冷却は、例えば、常湿において、セパレータ接合積層体１００Ｂを１００℃以下、例えば２５℃程度に冷却する。ステップＳ４０では、セパレータ接合積層体１００Ｂを製造装置２００から取り外して、自然冷却によって冷却してもよい。また、製造装置２００が冷却機構を備える場合には、加熱部２１８，２３８の動作を停止して冷却機構を動作させることでセパレータ接合積層体１００Ｂを冷却してもよい。冷却機構としては、冷却水が流通する管を第１ヒータ部２１０や第２ヒータ部２３０に設けることで実現できる。

上記実施形態によれば、一対のセパレータ４０，５０の線膨張係数と、電解質膜１３の線膨張係数の差を利用して隙間７０内に撓み部分１２を生じさせている。つまり、膜電極接合体１０を撓ませるために、膜電極接合体１０を予め乾燥させる必要が無いので、単セル１００の製造工程の管理が煩雑になることを抑制できるので、単セル１００の生産性が低下することを抑制できる。また、上記実施形態によれば、一対のセパレータ４０，５０の全面を加熱することで、一対のセパレータ４０，５０の熱膨張をより大きくできる。これにより、冷却する工程において、膜電極接合体１０をより大きく撓ませることができる。また上記実施形態によれば、加熱する工程において、第１部材２１３によって第１セパレータ４０の第１領域ＦＡを加熱プレスし、第２部材２１４によって第１セパレータ４０の第２領域ＳＡを加熱プレスする。つまり、第１領域ＦＡと第２領域ＳＡに応じた加熱プレスを実行できる。また第１部材２１３と第２部材２１４とが別体となっていることで、製造装置２００から第２部材２１４を取り外して第１部材２１３のみを用いた加熱プレスを行う装置としても利用できる。また、上記実施形態によれば、弾性体２１２によって第２部材２１４が第１セパレータ４０を押圧することで、第２部材２１４から第１セパレータ４０に対してより効率よく熱を伝導させることができる。

Ｂ．他の実施形態：
Ｂ－１．第１の他の実施形態：
上記第１実施形態において、ステップＳ３０では、一対のセパレータ４０の全面を加熱していたが、これに限定されるものではない。ステップＳ３０では、第１領域ＦＡに加え、第２領域ＳＡを加熱すればよく、第２領域ＳＡは、平面視において、一対のセパレータ４０，５０のうち、積層体２０Ａにおいてシール部２５よりも内方側の部分の少なくとも一部と重なる領域であってもよい。このようにしても、ステップＳ３０において、第１セパレータ４０の第１領域ＦＡに加え第２領域ＳＡも加熱することで熱膨張させることができる。

Ｂ－２．第２の他の実施形態：
上記実施形態では、第１部材２１３と第２部材２１４とは別体であったが（図４）、これに限定されるものではなく、第１部材２１３と第２部材２１４とは一体であってもよい。また、上記実施形態では、第２部材２１４は、弾性体２１２によって付勢されていたが、弾性体２１２は省略してもよい。また、弾性体２１２を第３部材２３２側に設けてもよい。つまり、第３部材２３２を第１領域ＦＡと対向する第１領域部分と第２領域ＳＡと対向する第２領域部分とに分割する。そして、第２領域部分を第２セパレータ５０側に付勢する弾性体を設けてもよい。

本開示は、上述の実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

１０…膜電極接合体、１０ｆａ…第１面、１０ｆｂ…第２面、１２…撓み部分、１３…電解質膜、１４…カソード、１５…第１ガス拡散層、１６…カソード、１７…第２ガス拡散層、２０Ａ…積層体、２５…シール部、２５ａ…開口部、２６…接着剤、２７…発電部、３１…マニホールド孔、３２…マニホールド孔、３３…マニホールド孔、３９…スリット部、４０…第１セパレータ、４３…外周部分、４４…中央部分、５０…第２セパレータ、６２…ガスケット、７０…隙間、１００…単セル、１００Ａ…接合前単セル、１００Ｂ…セパレータ接合積層体、２００…製造装置、２０１…第１製造装置、２０２…第２製造装置、２１０…第１ヒータ部、２１１…本体、２１２…弾性体、２１３…第１部材、２１４…第２部材、２１５…面、２１８…加熱部、２１９…支持部材、２３０…第２ヒータ部、２３１…本体、２３２…第３部材、２３８…加熱部、２４０…シャフト、２５０…ストッパー部材、２５５…第１突出部材、２５６…第２突出部材、ＦＡ…第１領域、ＳＡ…第２領域

Claims (5)

1. 燃料電池セルの製造方法であって、
   （ａ）第１面と前記第１面とは反対側の第２面とを有する膜電極接合体と、前記第１面の外縁部に接合された枠状のシール部と、平面視において前記膜電極接合体よりも外形が小さく、前記シール部と隙間を介して前記第１面に配置された第１ガス拡散層と、前記第２面に配置された第２ガス拡散層とを備える積層体と、前記積層体を挟むように配置された一対のセパレータと、を準備する工程と、
   （ｂ）前記一対のセパレータを加熱することで、前記一対のセパレータを熱膨張させることで前記一対のセパレータが前記シール部に対して外方に移動した後に、前記一対のセパレータと前記シール部とを接合して、セパレータ接合積層体を形成する工程と、
   （ｃ）前記工程（ｂ）の後に、前記セパレータ接合積層体の温度の低下による前記一対のセパレータの熱収縮によって、前記一対のセパレータが接合された前記シール部が内方に移動することで、前記シール部が接合された前記膜電極接合体を、前記隙間内で撓ませる工程と、を備える、燃料電池セルの製造方法。
2. 請求項１に記載の製造方法であって、
   前記工程（ｂ）は、前記一対のセパレータのうち、平面視において、前記シール部と重なる第１領域と、前記積層体において前記シール部よりも内方側の部分と少なくとも一部が重なる第２領域と、を加熱することで、前記一対のセパレータを熱膨張させる工程を含む、製造方法。
3. 請求項２に記載の製造方法であって、
   前記熱膨張させる工程は、前記一対のセパレータの全面を加熱する、製造方法。
4. 請求項２または請求項３に記載の製造方法であって、
   前記工程（ｂ）は、製造装置を用いて前記一対のセパレータを加熱し、
   前記製造装置は、前記一対のセパレータのうち、前記第１面側に位置する第１セパレータを加熱する第１製造装置を有し、
   前記第１製造装置は、前記第１セパレータのうち前記第１領域と対向し、前記第１領域を加熱するための第１部材と、前記第１部材とは別体であり、前記第１セパレータのうち前記第２領域を加熱するための第２部材とを有し、
   前記工程（ｂ）は、前記第１部材によって前記第１セパレータの前記第１領域を加熱し、前記第２部材によって前記第１セパレータの前記第２領域を加熱する、製造方法。
5. 請求項４に記載の製造方法であって、
   前記製造装置は、前記第２部材を前記第１セパレータに向けて押圧する弾性体を有し、
   前記工程（ｂ）は、前記弾性体の力によって前記第２部材が前記第１セパレータを押圧した状態で実行される、製造方法。

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