JP2019192327A - 燃料電池および燃料電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】燃料電池の生産性を向上させると共に、シールの耐久性を確保する。【解決手段】複数の単セル１００が積層された燃料電池において、単セルは、膜電極接合体１０と、一対のガスセパレータ４０，５０と、一対のガスセパレータの間に設けられる第１シール部２６と、を備え、燃料電池は、単セルの間に設けられる第２シール部と、反応ガスが流通する第１マニホールドと、冷媒が流通する第２マニホールドと、を有する。第１シール部と第２シール部とのうち、一方のシール部は接着性シール部であり、他方のシール部はガスケットにより形成され、燃料電池を積層方向から見たときに、マニホールドの外周に沿って設けられる接着性シール部およびガスケットは、マニホールドに近い側から、ガスケット、接着性シール部、の順に配置されている。【選択図】図３

Description

本発明は、燃料電池、および、燃料電池の製造方法に関する。

燃料電池は、一般に、電解質膜の表面に電極を形成した膜電極接合体を含む部材を一対のガスセパレータで挟持して単セルを作製し、複数の単セルを積層することによって製造される。このような燃料電池の製造方法として、従来、膜電極接合体を挟持する一対のガスセパレータ間にシール部材を配置して、このシール部材全体を加熱して硬化させることにより、単セル内のシール性を確保する構成が提案されている（例えば、特許文献１参照）。

特開２０１４−２３８９９７号公報

しかしながら、上記のようにガスセパレータ間に配置したシール部材全体を加熱して硬化させることにより単セル内のシールを行なう場合には、上記した硬化の工程に時間を要するため、製造工程の更なる効率化、すなわち生産性の向上が求められていた。ガスセパレータ間にシール部材を設ける際に生産性を向上させる方策として、本願発明者等は、ガスセパレータ間にシール部材を配置し、加熱プレスによってシール部材とガスセパレータとを接着させる方法について検討した。そして、このようにしてマニホールドや、単セル内あるいはセル間の流体流路のシール構造を形成する場合には、上記マニホールドや流体流路における流体の圧力によって、接着したシール部材とガスセパレータとの間に両者を剥離させる力が加わり、シールの耐久性が不十分になる可能性があるという問題を見出した。

本発明は、上述の課題を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本発明の一形態によれば、複数の単セルが積層された燃料電池が提供される。前記単セルは；電解質膜の両面に電極が形成された膜電極接合体と；前記膜電極接合体の一方の面側に配置されたガスセパレータと他方の面側に配置されたガスセパレータとを含む一対のガスセパレータと；前記一対のガスセパレータの間において、前記膜電極接合体の外周側に設けられる第１シール部と；を備え；前記燃料電池は；隣り合う前記単セルの間に設けられる第２シール部と；前記燃料電池を前記単セルの積層方向に貫通するマニホールドであって、前記膜電極接合体と前記ガスセパレータとの間において反応ガスが流れるセル内ガス流路に連通し、前記反応ガスが流通する第１マニホールドと；前記燃料電池を前記単セルの積層方向に貫通するマニホールドであって、隣り合う前記単セルの間において冷媒が流れるセル間冷媒流路に連通し、前記冷媒が流通する第２マニホールドと；を有する。前記第１シール部と前記第２シール部とのうち、一方のシール部は、該一方のシール部に接する２つの前記ガスセパレータに接着された接着性シール部であり、他方のシール部は、ガスケットにより形成されており；前記燃料電池を前記積層方向から見たときに、前記接着性シール部および前記ガスケットのうち、前記第１マニホールドおよび前記第２マニホールドのうちの少なくとも一方のマニホールドの外周に沿って設けられる前記接着性シール部および前記ガスケットは、前記少なくとも一方のマニホールドに近い側から、前記ガスケット、前記接着性シール部、の順に配置されている。
この形態の燃料電池によれば、接着性シール部よりもマニホールドに近い側にガスケットを設けることにより、接着性シール部の剥離を抑え、燃料電池におけるシールの耐久性を高めることができる。さらに、シール部を設けるために、接着という簡便な方法を用いることが可能になるため、燃料電池の製造工程を効率化し、生産性を向上させることができる。
（２）上記形態の燃料電池において、前記第２シール部は、前記セル間冷媒流路をシールするための冷媒シール部と、前記第１マニホールドをシールするためのガスシール部と、を備え；前記燃料電池を前記積層方向から見たときに、前記冷媒シール部は、前記ガスシール部の外側を囲むように形成されていることとしてもよい。この形態の燃料電池によれば、ガスシール部において漏れが生じる場合であっても、冷媒が流れる冷媒の流路および冷媒シール部によって、燃料電池の外部に反応ガスが漏れることを抑えることができる。
（３）上記形態の燃料電池において、前記単セルは、さらに、前記一対のガスセパレータ間において、前記膜電極接合体の外周部に接合された樹脂フレームを備え；前記第１マニホールドおよび前記第２マニホールドは、前記樹脂フレームと前記ガスセパレータとが積層される部分を貫通するように形成されており；前記第１シール部は、前記接着性シール部であり；前記接着性シール部は、前記樹脂フレームの一部であることとしてもよい。この形態の燃料電池によれば、膜電極接合体の外周部に接合された樹脂フレームを用いて、接着性シール部としての第１シール部を形成することができる。
（４）上記形態の燃料電池において、前記燃料電池を前記積層方向から見たときに、前記接着性シール部および前記ガスケットのうち、前記電極の外周に沿った位置に設けられる前記接着性シール部および前記ガスケットは、前記電極に近い側から、前記ガスケット、前記接着性シール部、の順に配置されていることとしてもよい。この形態の燃料電池によれば、電極と積層方向に重なる領域に形成される流路の圧力に起因する接着性シール部の剥離を、ガスケットによって抑えることができる。
本発明は、上記以外の種々の形態で実現可能であり、例えば、燃料電池の製造方法、燃料電池用の単セル、単セルの製造方法、あるいは、燃料電池におけるシール部の配置方法等の形態で実現することができる。

単セルの構成の概略を表わす分解斜視図である。 単セルの概略構成を表わす断面模式図である。 ガスセパレータの平面図である。 単セルの概略構成を表わす断面模式図である。 単セルを積層した様子を模式的に表わす断面図である。 燃料電池の製造方法を表わす工程図である。 ステップＳ１５０の様子を模式的に表わす断面図である。

Ａ．燃料電池の全体構成：
図１は、本発明の第１実施形態としての燃料電池が備える燃料電池セル（単セル）１００の構成の概略を表わす分解斜視図である。また、図２は、単セル１００の概略構成を表わす断面模式図である。以下では、図１および図２に基づいて、本実施形態の燃料電池の構成を説明する。なお、図１、図２、および後述する各図は、本実施形態の燃料電池の各部の様子を模式的に示しているため、図に示された各部のサイズは、具体的なサイズを表わすものではない。

本実施形態の燃料電池は、単セル１００を複数積層したスタック構造を有している。本実施形態の燃料電池は、固体高分子形燃料電池であるが、固体酸化物形燃料電池等、他種の燃料電池とすることもできる。

単セル１００は、膜電極接合体１０（Membrane Electrode Assembly１０、以後、ＭＥＡ１０と呼ぶ）と、ガス拡散層１５，１７と、ガスセパレータ４０，５０と、樹脂フレーム２５と、を備えている。図２示すように、ＭＥＡ１０は、電解質膜１２と、電解質膜１２の各々の面に形成された触媒電極層であるアノード１４およびカソード１６と、を備える。ＭＥＡ１０は、ガス拡散層１５，１７によって挟持されている。ＭＥＡ１０にガス拡散層１５，１７が積層された構造を、膜電極ガス拡散層接合体（Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly：ＭＥＧＡ）１８とも呼ぶ。ＭＥＡ１０の外周部には、樹脂フレーム２５が接合されている。ＭＥＡ１０に樹脂フレーム２５が接合された構造を、セルフレーム接合体２０とも呼ぶ。本実施形態では、セルフレーム接合体２０は、ガス拡散層１５，１７を含む。セルフレーム接合体２０は、さらに両側からガスセパレータ４０，５０によって挟持されている。ガスセパレータ５０において、セルフレーム接合体２０に接する面の裏面には、ガスケットが配置されている。図２では、ガスケットとしてガスケット６２が示されているが、ガスセパレータ５０上には、後述するように、さらに、ガスケット６０が配置されている（図４参照）。ガスケット６０，６２は、隣り合う単セル１００間（以下、単に「セル間」とも呼ぶ）の流体流路をシールする。ガスケット６０，６２の配置については、後に詳しく説明する。

電解質膜１２は、高分子電解質材料、例えばフッ素樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す。アノード１４およびカソード１６は、気孔を有する多孔質体であり、例えば白金、あるいは白金合金等の触媒を担持した導電性粒子、例えばカーボン粒子を、プロトン伝導性を有する高分子電解質で被覆して形成される。アノード１４およびカソード１６が備える高分子電解質は、電解質膜１２を構成する高分子電解質と同種のポリマであっても良く、異種のポリマであっても良い。

ガス拡散層１５，１７は、ガス透過性および電子伝導性を有する部材によって構成されており、例えば、発泡金属や金属メッシュなどの金属製部材、あるいは、カーボンクロスやカーボンペーパなどのカーボン製部材により形成することができる。

ガスセパレータ４０，５０は、矩形の板状部材である。ガスセパレータ４０，５０は、ガス不透過な導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボン等のカーボン製部材や、プレス成形したステンレス鋼などの金属製部材により形成されている。ガスセパレータ４０，５０において、ＭＥＧＡ１８と対向する面には、電気化学反応に供される反応ガスが流れる流路溝２８，２９が形成されている。流路溝２８は、ガスセパレータ４０とアノード１４との間で、水素を含む燃料ガスが流れるセル内燃料ガス流路を形成する。流路溝２９は、ガスセパレータ５０とカソード１６との間で、酸素を含む酸化ガスが流れるセル内酸化ガス流路を形成する。なお、図１では、ガスセパレータ４０およびガスセパレータ５０の表面に形成される流路溝２８，２９を含む凹凸形状については、記載を省略している。ガスセパレータ４０，５０とガス拡散層１５，１７との間には、セル内ガス流路を形成するための多孔質体を配置しても良く、この場合には、流路溝２８，２９を省略しても良い。

樹脂フレーム２５は、熱可塑性樹脂等の樹脂を用いて形成されており、外形が矩形の枠状に成形されている。樹脂フレーム２５の中央の開口部２５ａは、ＭＥＡ１０（ＭＥＧＡ１８）の保持領域である。また、図１に示すように、樹脂フレーム２５には複数のスリット部３９が設けられている。スリット部３９については、後に詳しく説明する。

樹脂フレーム２５を構成する材料としては、例えば、官能基の導入により接着性が付与された変成ポリプロピレン等の変成ポリオレフィン（例えば、三井化学株式会社製のアドマー；アドマーは登録商標）を用いることができる。樹脂フレーム２５とガスセパレータ４０，５０との間は、加熱プレスによって接着される。図２には、樹脂フレーム２５においてガスセパレータ４０，５０と加熱プレスにより接着された部位の一例として、接着性シール部２７が示されている。樹脂フレーム２５を、上記にように接着性が付与された変成ポリオレフィンで形成することにより、樹脂フレーム２５とガスセパレータ４０，５０との間の加熱プレスによる接着が、容易になる。あるいは、樹脂フレーム２５を、特段の接着性を有しない樹脂により形成する場合には、例えば、樹脂フレーム２５の表面に、加熱プレスにより接着性を発揮する接着剤の層を設ければよい。この場合には、樹脂フレーム２５は、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）から選択される樹脂を用いることができる。樹脂フレーム２５の表面に設ける接着剤の層は、例えば、シランカップリング剤を含むこととすればよい。本実施形態において、樹脂フレーム２５とガスセパレータ４０，５０との間が接着されているとは、加熱プレスにより、樹脂フレーム２５の表面とガスセパレータ４０，５０の表面との間で化学反応が進行した結果、水素結合や共有結合が形成されることをいう。樹脂フレーム２５において、ガスセパレータ４０，５０と接着された部位は、単セル１００内をシールする。樹脂フレーム２５とガスセパレータ４０，５０とが接着された部位の配置については、後に詳しく説明する。また、樹脂フレーム２５とＭＥＡ１０（ＭＥＧＡ１８）との接合部の態様についても、後に詳しく説明する。

ガスケット６０，６２は、既述したように、ガスセパレータ５０の表面に設けられており、複数の単セル１００を積層したときに、隣り合う一方の単セル１００のガスセパレータ５０と他方の単セル１００のガスセパレータ４０との間に形成される流路（セル間冷媒流路）をシールする。ガスケット６０，６２は、弾性体により構成することができる。用いる弾性体としては、例えば、ゴム、あるいは熱可塑性エラストマを挙げることができる。ガスセパレータ５０において、ガスケット６０，６２が形成された側の表面を、第１表面とも呼び、第１表面の裏面であって、接着性シール部２７が形成される樹脂フレーム２５と接する側の表面を、第２表面とも呼ぶ。上記第１表面は、ガスセパレータ５０において、ＭＥＡ１０が配置される側の面とは逆側の面ということができる。

ガスセパレータ４０，５０および樹脂フレーム２５には、各々の外周近傍において、ＭＥＡ１０やガスセパレータ４０，５０を含む部材の積層方向（単セル１００の積層方向でもあり、単に積層方向とも呼ぶ）に互いに重なる位置に、マニホールドを形成するためのマニホールド孔３１〜３６が設けられている。すなわち、燃料電池においては、マニホールドな、ガスセパレータ４０，５０と樹脂フレーム２５とが積層される部分を貫通するように形成されている。マニホールドとは、燃料電池を積層方向に貫通し、単セル１００内に形成されるセル内ガス流路、あるいは、隣り合う単セル１００の間に形成されるセル間冷媒流路に連通し、反応ガスまたは冷媒が流通する流路である。具体的には、マニホールド孔３１，３６は、セル内酸化ガス流路との間で酸化ガスを供給・排出するための酸化ガスマニホールドを形成し、マニホールド孔３３，３４は、セル内燃料ガス流路との間で燃料ガスを供給・排出するための燃料ガスマニホールドを形成する。また、マニホールド孔３２，３５は、セル間冷媒流路との間で冷媒を供給・排出するための冷媒マニホールドを形成する。上記酸化ガスマニホールドおよび燃料ガスマニホールドは、第１マニホールドとも呼び、冷媒マニホールドは、第２マニホールドとも呼ぶ。

Ｂ．シール部の配置：
図３は、ガスセパレータ５０の平面図であり、図４は、単セル１００の概略構成を表わす断面模式図であり、図５は、単セル１００を積層した様子を模式的に表わす断面図である。図３において、既述した図２の断面に対応する位置を、２−２断面として示しており、図４の断面に対応する位置を、４−４断面として示している。図５は、図４と同様の断面を示しており、単セル１００を積層した様子の例として、単セル１００を２つ積層した様子を表わす。

図３では、積層方向をＺ方向として示している。また、図３では、積層方向に垂直な方向、すなわち、ガスセパレータ５０の面に平行な方向であって、互いに垂直な２方向を、Ｘ方向およびＹ方向として示している。既述したように、ガスセパレータ５０には、６つのマニホールド孔３１〜３６が設けられている。ガスセパレータ５０の外周の４辺のうち、Ｙ方向に延びる２辺の一方に沿って、マニホールド孔３１〜３３が形成されており、Ｙ方向に延びる２辺の他方に沿って、マニホールド孔３４〜３６が形成されている。

図４に示すように、単セル１００は、ガスケット６０，６２を備える。ガスケット６０，６２は、各々の単セル１００において、互いに対応する位置に設けられている。そのため、図５に示すように、単セル１００を積層したときには、各単セル１００が備えるガスケット６０，６２は積層方向に重なって配置される。図５では、ガスケット６０，６２が積層方向に重なる様子を、積層方向に延びる破線によって示している。ガスケット６０，６２の先端部であるリップが、隣り合う単セル１００のガスセパレータ４０と接触して積層方向に押圧力が加えられ、ガスケット６０，６２で反力が生じることにより、ガスケット６０，６２はセル間の流体流路をシールする。本実施形態のガスケット６０，６２が形成するシール部のように、単セル１００間に配置されたシール部は、「第２シール部」とも呼ぶ。

図４に示すように、単セル１００が備える樹脂フレーム２５には、樹脂フレーム２５をガスセパレータ４０，５０と接着して形成された箇所である接着性シール部２６，２７が設けられている。接着性シール部２６，２７は、各々の単セル１００において、互いに対応する位置に設けられている。そのため、図５に示すように、単セル１００を積層したときには、各単セル１００が備える接着性シール部２６，２７は積層方向に重なって配置される。図５では、接着性シール部２６，２７が積層方向に重なる様子を、積層方向に延びる破線によって示している。本実施形態の接着性シール部２６，２７のように、単セル１００内に配置されて単セル内の流体流路をシールするシール部は、「第１シール部」とも呼ぶ。なお、第１シール部と第２シール部とを含むシール部は、当該シール部が配置される箇所において、当該シール部と、当該シール部に接するガスセパレータとの間で、流体が流通不可となる構造である。

図３では、燃料電池を積層方向から見たときの、ガスケット６０，６２および接着性シール部２６，２７が配置される位置を、ガスセパレータ５０上に重ねて示している。ガスケット６０，６２は、ガスセパレータ５０において、図３に表われる表面上に設けられている。接着性シール部２６，２７は、ガスセパレータ５０において、図３に表われない裏面上に設けられている。ガスケット６０，６２および接着性シール部２６，２７は、いずれも、ガスセパレータ５０上において、ガスセパレータ面に沿って線状に延びるように形成されている。

図３に示すように、マニホールド孔３１，３３，３４，３６は、ガスセパレータ５０の第１表面においてガスケット６０に囲まれており、さらに、ガスケット６０の外側を、ガスセパレータ５０の第２表面において接着性シール部２６によって囲まれている。したがって、本実施形態の燃料電池では、燃料電池を積層方向から見たときに、マニホールド孔３１，３３，３４，３６の外周に沿って設けられる接着性シール部２６およびガスケット６０は、マニホールド孔３１，３３，３４，３６に近い側から、ガスケット６０、接着性シール部２６の順に配置されている。

ガスケット６０は、セル間において、マニホールド孔３１，３３，３４，３６が形成するガスマニホールドをシールし、接着性シール部２６は、単セル内において、マニホールド孔３１，３３，３４，３６が形成するガスマニホールドをシールする。本実施形態の樹脂フレーム２５には、図１に示すように、各マニホールド孔３１，３３，３４，３６の近傍であって、ＭＥＧＡ１８寄りの位置に、スリット部３９が設けられている。各々のスリット部３９は、マニホールド孔３１，３３，３４，３６の外周近傍からＭＥＧＡ１８の外周近傍に向かって延びる細長い複数の貫通孔であるスリットを備える。各々のスリットは、樹脂フレーム２５がガスセパレータ４０，５０に挟持されたときに、単セル１００内において、マニホールド３１，３３，３４，３６と、対応するセル内ガス流路とを連通させる連通流路を形成する。すなわち、マニホールド孔３３，３４は、セル内燃料ガス流路と連通され、マニホールド孔３１，３６は、セル内酸化ガス流路と連通される。

図３に示すように、ガスケット６２は、燃料電池を積層方向から見たときに、電極（アノード１４およびカソード１６）が配置される領域（発電領域３８とも呼ぶ）およびマニホールド孔３１〜３６が形成される領域全体を囲むように、配置されている。図３では、発電領域３８を、一点鎖線で囲んで示している。発電領域３８は、燃料電池を積層方向に見たときに、セル内ガス流路が形成される領域である。上記ガスケット６２によって、セル間冷媒流路がシールされる。ガスケット６０，６２のうち、ガスケット６０は、ガスシール部とも呼び、ガスケット６２は、冷媒シール部とも呼ぶ。

図３に示すように、樹脂フレーム２５に設けられた既述した接着性シール部２７は、燃料電池を積層方向から見たときに、ガスケット６２よりもガスセパレータ５０の外周側において、ガスケット６２全体を囲むように設けられている。

さらに、樹脂フレーム２５には、冷媒マニホールドを形成するマニホールド孔３２，３５を囲むように、接着性シール部２４が形成されている。接着性シール部２４は、単セル１００内において、冷媒マニホールドをシールする。

なお、図３に示すように、本実施形態では、ガスセパレータ５０を積層方向から見たときに、マニホールド孔３１，３３，３４，３６とガスケット６０との間には、他のシール部材は介在していないが、ガスセパレータ４０，５０に形成される凸部同士が接触する接触部８８が存在する。接触部８８は、図５に示すように、ガスセパレータ４０に形成された凸部４３と、ガスセパレータ５０に形成された凸部５３とが接触する箇所である。同様に、図３に示すように、発電領域３８およびマニホールド孔３２，３５の外周とガスケット６２との間には、他のシール部材は介在していないが、ガスセパレータ４０，５０に形成される突部同士が接触する接触部８６が存在する。接触部８６は、図２に示すように、ガスセパレータ４０に形成された凸部４１と、ガスセパレータ５０に形成された凸部５１とが接触する箇所である。さらに、図３に示すように、ガスセパレータ５０の外周近傍には、ガスセパレータ５０の外周に沿って、ガスセパレータ４０，５０に形成される突部同士が接触する接触部８７が存在する。接触部８７は、図５に示すように、ガスセパレータ４０に形成された凸部４２と、ガスセパレータ５０に形成された凸部５２とが接触する箇所である。これらの接触部８６〜８８は、燃料電池を構成する積層体の強度を確保するための構造である。

Ｃ．燃料電池の製造方法：
図６は、本実施形態の燃料電池の製造方法を表わす工程図である。以下では、図６に基づいて、シール部の形成に係る工程を説明する。

燃料電池を製造する際には、まず、ＭＥＡ１０を用意する（ステップＳ１００）。そして、セルフレーム接合体２０を作製する（ステップＳ１１０）。セルフレーム接合体２０は、ＭＥＡ１０の外周部に樹脂フレーム２５を接合することにより作製する。本実施形態では、樹脂フレーム２５との接合に先立って、ＭＥＡ１０とガス拡散層１５，１７とをプレス接合してＭＥＧＡ１８を作製する。図２に示すように、本実施形態のＭＥＧＡ１８では、電解質膜１２の外周部において、カソード１６およびガス拡散層１７に覆われずに露出する領域が設けられている。そして、樹脂フレーム２５において、中央に設けられた開口部２５ａを形成する内側周縁には、段差底面２５ｂおよび段差側面２５ｃを有する段差部が形成されている。ＭＥＧＡ１８は、この段差内に嵌め込まれており、電解質膜１２の外周部における既述した露出領域は、上記段差底面２５ｂに接合されている。このように、電解質膜１２の外周部の露出領域と、樹脂フレーム２５の段差底面２５ｂとが接合されることにより、セル内燃料ガス流路とセル内酸化剤ガス流路との間がガスシールされる。電解質膜１２の上記露出領域と、樹脂フレーム２５の上記段差底面２５ｂとの間の接合は、例えば、樹脂フレーム２５上に、ＵＶ（紫外線）硬化型の接着剤を含む接着層を設け、ＵＶ照射することにより行なえばよい。ＵＶ硬化型の接着剤としては、例えば、ポリイソブチレンやブチルゴムを含む接着剤を用いることができる。

また、ガスセパレータ４０，５０を用意する（ステップＳ１２０）。そして、ガスセパレータ５０の一方の面（第１表面）に、ガスケット６０，６２を配置する(ステップＳ１３０）。ガスケット６０，６２は、例えば接着剤を用いて、ガスセパレータ５０上に接着すればよい。

次に、一対のガスセパレータ４０，５０によってセルフレーム接合体２０を挟持して、ガスセパレータ４０，５０とセルフレーム接合体２０とを、加熱プレスのための金型の間に配置する（ステップＳ１４０）。そして、加熱プレスにより、樹脂フレーム２５とガスセパレータ４０，５０とを接着して(ステップＳ１５０）、単セル１００を作製する。具体的には、ステップＳ１４０では、ガスセパレータ５０におけるガスケット６０，６２を有しない他方の面（第２表面）がセルフレーム接合体２０と接するように、一対のガスセパレータ４０，５０でセルフレーム接合体２０を挟持する。

図７は、ステップＳ１５０で、金型を用いて上記加熱プレスを行なう様子を模式的に表わす断面図である。図７に示す断面図の位置は、図４および図５と同じ位置である。本実施形態では、金型として、第１型７０および第２型７１を用いている。ステップＳ１５０で用いる第１型７０は、一対のヘッド部７２，７３を備える。ヘッド部７２は、図３に示す接着性シール部２６が形成される位置でガスセパレータ５０に接するように設けられている。また、ヘッド部７３は、図３に示す接着性シール部２７が形成される位置においてガスセパレータ５０に接するように設けられている。すなわち、ヘッド部７２とヘッド部７３とは、積層方向に垂直な方向において、ガスケット６２を間に挟む位置に設けられている。なお図７には表われていないが、第１型７０は、さらに、既述した接着性シール部２４を形成するためのヘッド部も有している。これらのヘッド部は、別個の部材であってもよく、連続して形成された単一の部材であってもよい。

図７に示すように、本実施形態の第２型７１は、積層方向から見たときに、ヘッド部７２，７３の双方と重なるように、ガスセパレータ４０と連続して接する。第２型７１におけるガスセパレータ４０と接する部位は、凹凸のない平坦面として形成されている。ただし、第２型７１は、異なる形状としてもよく、第１型７０が有する各ヘッド部との間で加熱プレスを行なうことができればよい。

ステップＳ１５０において、第１型７０および第２型７１の間に各部材を配置した後、第１型７０および第２型７１の間に荷重および熱を加えて樹脂フレーム２５とガスセパレータ４０，５０とを加熱プレスすることにより、樹脂フレーム２５において、図３に示す位置に、接着性シール部２４，２６，２７が形成される。

ステップＳ１５０の後、接着性シール部２４，２６，２７が形成された単セル１００を複数積層して（ステップＳ１６０）、得られる積層体全体を積層方向に締結することにより、燃料電池を完成する。

以上のように構成された本実施形態の燃料電池によれば、燃料電池を積層方向から見たときに、マニホールド３１，３３，３４，３６の外周に沿って設けられる接着性シール部２６およびガスケット６０は、マニホールド３１，３３，３４，３６に近い側から、ガスケット６０、接着性シール部２６、の順に配置されている。このように、接着性シール部よりもマニホールドに近い側にガスケットを設けることにより、接着性シール部の剥離を抑えることができる。弾性体により形成されるガスケットは、２つのガスセパレータ４０，５０間で、積層方向の押圧力が加えられて反力を生じることによりシールを行なうため、マニホールド内の高圧の流体によりガスセパレータ間を剥離する力が加わる際に、剥離に対する耐性が接着性シール部に比べて強い。そのため、上記配置とすることで、マニホールド内のガス圧によって、マニホールド側からガスセパレータ４０，５０間を剥離させる力が加えられても、燃料電池におけるシールの耐久性を高めることができる。

このような本実施形態の燃料電池では、セル内およびセル間において流体流路をシールするシール部を、接着性シール部２４，２６，２７、あるいはガスケット６０，６２によって構成している。そのため、これらのシール部を設けるために、加熱プレスや接着という簡便な方法を用いることができ、シール部を構成する部材全体を硬化させるために長時間の加熱処理を行なう必要がない。その結果、燃料電池の製造工程を効率化することができる。すなわち、既述した燃料電池におけるシールの耐久性の向上と、生産性の向上とを、両立させることができる。

また、本実施形態では、図３において２−２断面として示す箇所、すなわち、矩形形状のガスセパレータ５０においてＸ方向に延びる辺に沿う外周領域では、発電領域３８の外周に沿って設けられる接着性シール部２７およびガスケット６２は、発電領域３８に近い側から、ガスケット６２、接着性シール部２７、の順に配置されている。このような発電領域３８の外周近傍の領域は、発電領域３８に形成されたセル内ガス流路のガス圧によって、発電領域３８側からガスセパレータ４０，５０間を剥離させる力が加えられる領域である。このような領域で、発電領域３８に近い側から、ガスケット６２、接着性シール部２７、の順に配置することで、既述したマニホールドの外周側に設けられたガスケット６０および接着性シール部２６の場合と同様に、ガスケット６２によって、発電領域３８に形成されるセル内ガス流路の圧力に起因する接着性シール部２７の剥離を抑えることができる。すなわち、ガスセパレータ４０，５０間の剥離を抑えることができる。

なお、隣り合うガスセパレータ上４０，５０間を剥離させる力は、マニホールドを流れる流体の圧力や、発電領域３８に形成されるガス流路を流れるガスの圧力以外にも考えられるため、以下に説明する。既述したように、燃料電池を積層方向に見たときに、マニホールドとガスケット６０との間には、ガスセパレータ４０に形成された凸部４３と、ガスセパレータ５０に形成された凸部５３と、が接触する接触部８８が存在する（図３および図５参照）。このような接触部８８には、燃料電池が締結されることにより、積層方向に押圧力が加えられる。図４では、接触部８８を構成するガスセパレータ５０の凸部５３に対して、積層方向の力αが加えられる様子を、白抜き矢印で示している。このような力が加えられると、ガスセパレータ５０における樹脂フレーム２５と接する領域から凸部５３が立ち上がる部位である部位Ｆを支点として、ガスセパレータ５０を樹脂フレーム２５から剥がす方向の力βが生じる。図４では、上記部位Ｆを矢印で示し、ガスセパレータ５０に生じる力βを白抜き矢印で示している。本実施形態では、マニホールドの外側に、力βを生じる接触部８８が設けられていても、接触部８８よりもさらに外周側に、ガスケット６０および接着性シール部２６が、この順に配置されるため、ガスセパレータが樹脂フレーム２５から剥離することを抑えることができる。

また、図３に示すように、本実施形態では、燃料電池を積層方向から見たときに、セル間に配置されるガスケット６０，６２のうちの冷媒シール部であるガスケット６２は、ガスシール部であるガスケット６０の外側を囲むように形成されている。このように、ガスシール部を囲むように冷媒シール部を設けることで、ガスシール部において漏れが生じる場合であっても、冷媒が流れる冷媒流路および冷媒シール部によって、燃料電池の外部にガスが漏れることを抑えることができる。特に、水素を含有する燃料ガスをシールするガスシール部について上記構成を採用することで、水素が外部に漏れることを抑えて、安全性を高めることができる。またガス漏れを抑制する観点からは、冷媒シール部は、上記実施形態のガスケット６２のように、ガスシール部を囲む連続した線状に形成することが望ましい。ただし、ガスシース部によるガスシールの信頼性が十分であれば、ガスシール部の外側を冷媒シール部で囲む構成は、必須ではない。

Ｄ．他の実施形態：
（Ｄ−１）他の実施形態１：
上記実施形態では、マニホールド孔３１，３３，３４，３６の各々は、全周にわたって、ガスケット６０および接着性シール部２６によって囲まれているが、異なる構成としてもよい。例えば、ガスケット６０は、マニホールド孔３１，３３，３４，３６を全周にわたって囲むのではなく、ガスケット６０において不連続な部分が存在してもよい。このような構成としても、マニホールド孔に近い側から、ガスケット６０、接着性シール部２６の順に配置することで、マニホールド側からガスセパレータ４０，５０が剥離されることを抑えて、既述した効果を得ることができる。ただし、ガスケット６０によって、マニホールド孔３１，３３，３４，３６を全周にわたって囲む場合には、接着性シール部２６にかかる圧力をより低減し、接着性シール部２６を剥離させる力をより小さくできるため、望ましい。また、各々の接着性シール部２６は、独立した環状の形状でなくてもよく、燃料電池全体として、セル内のシール性が確保されていればよい。

（Ｄ−２）他の実施形態２：
上記実施形態では、燃料電池を積層方向から見たときに、発電領域３８の外周に沿って設けられる接着性シール部２７およびガスケット６２は、発電領域３８に近い側から、ガスケット６２、接着性シール部２７、の順に配置したが、異なる構成としてもよい。少なくとも、マニホールドに関して、燃料電池を積層方向から見たときに、マニホールドに近い側から、ガスケット、接着性シール部、の順に配置するならば、マニホールド孔外周からのガスセパレータ４０，５０の剥離を抑えることができる。

（Ｄ−３）他の実施形態３：
上記実施形態では、燃料電池を積層方向から見たときに、マニホールドに近い側から、ガスケット、接着性シール部、の順に配置する構成を、ガスマニホールドについて適用したが、異なる構成としてもよい。例えば、ガスマニホールドに代えて、あるいは、ガスマニホールドに加えて、冷媒マニホールドについても同様の構成を適用してもよい。この場合には、例えば、冷媒マニホールドを囲むガスケットを不連続に形成する等により、冷媒マニホールドとセル間冷媒流路とを連通させればよい。

（Ｄ−４）他の実施形態４：
上記実施形態では、ＭＥＡ１０（ＭＥＧＡ１８）の外周部に接合された樹脂フレーム２５を加熱プレスすることにより、接着性シール部２４，２６，２７を形成したが、樹脂フレーム２５とは異なる形状のシール部材を用いて接着性シール部２６を形成してもよい。例えば、接着性シール部２４，２６，２７のうちの少なくとも一部は、他の接着性シール部を形成するためのシール部材とは別体のシール部材によって形成してもよい。

（Ｄ−５）他の実施形態５：
上記実施形態では、単セル１００の内部には接着性シール部を配置し、単セル１００間にはガスケットを配置したが、異なる構成としてもよい。すなわち、単セル１００の内部のシールのためにガスケットを用い、単セル１００間のシールのために接着性シール部を用いてもよい。この場合にも、燃料電池を積層方向から見たときに、マニホールドの外周に沿って設けられた接着性シール部およびガスケットを、マニホールドに近い側から、ガスケット、接着性シール部、の順に配置することで、実施形態と同様の効果を得ることができる。

本発明は、上述の実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

１０…膜電極接合体（ＭＥＡ）、１２…電解質膜、１４…アノード、１５，１７…ガス拡散層、１６…カソード、１８…膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）、２０…セルフレーム接合体、２４，２６，２７…接着性シール部、２５…樹脂フレーム、２５ａ…開口部、２５ｂ…段差底面、２５ｃ…段差側面、２８，２９…流路溝、３１〜３６…マニホールド孔、３８…発電領域、３９…スリット部、４０，５０…ガスセパレータ、４１〜４３…凸部、５１〜５３…凸部、６０，６２…ガスケット、７０…第１型、７１…第２型、７２，７３…ヘッド部、８６〜８８…接触部、１００…単セル

Claims (6)

1. 複数の単セルが積層された燃料電池であって、
   前記単セルは、
   電解質膜の両面に電極が形成された膜電極接合体と、
   前記膜電極接合体の一方の面側に配置されたガスセパレータと他方の面側に配置されたガスセパレータとを含む一対のガスセパレータと、
   前記一対のガスセパレータの間において、前記膜電極接合体の外周側に設けられる第１シール部と、
   を備え、
   前記燃料電池は、
   隣り合う前記単セルの間に設けられる第２シール部と、
   前記燃料電池を前記単セルの積層方向に貫通するマニホールドであって、前記膜電極接合体と前記ガスセパレータとの間において反応ガスが流れるセル内ガス流路に連通し、前記反応ガスが流通する第１マニホールドと、
   前記燃料電池を前記単セルの積層方向に貫通するマニホールドであって、隣り合う前記単セルの間において冷媒が流れるセル間冷媒流路に連通し、前記冷媒が流通する第２マニホールドと、
   を有し、
   前記第１シール部と前記第２シール部とのうち、一方のシール部は、該一方のシール部に接する２つの前記ガスセパレータに接着された接着性シール部であり、他方のシール部は、ガスケットにより形成されており、
   前記燃料電池を前記積層方向から見たときに、前記接着性シール部および前記ガスケットのうち、前記第１マニホールドおよび前記第２マニホールドのうちの少なくとも一方のマニホールドの外周に沿って設けられる前記接着性シール部および前記ガスケットは、前記少なくとも一方のマニホールドに近い側から、前記ガスケット、前記接着性シール部、の順に配置されている
   燃料電池。
2. 請求項１に記載の燃料電池であって、
   前記第２シール部は、前記セル間冷媒流路をシールするための冷媒シール部と、前記第１マニホールドをシールするためのガスシール部と、を備え、
   前記燃料電池を前記積層方向から見たときに、前記冷媒シール部は、前記ガスシール部の外側を囲むように形成されている
   燃料電池。
3. 請求項１または請求項２に記載の燃料電池であって、
   前記単セルは、さらに、前記一対のガスセパレータ間において、前記膜電極接合体の外周部に接合された樹脂フレームを備え、
   前記第１マニホールドおよび前記第２マニホールドは、前記樹脂フレームと前記ガスセパレータとが積層される部分を貫通するように形成されており、
   前記第１シール部は、前記接着性シール部であり、
   前記接着性シール部は、前記樹脂フレームの一部である
   燃料電池。
4. 請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の燃料電池であって、
   前記燃料電池を前記積層方向から見たときに、前記接着性シール部および前記ガスケットのうち、前記電極の外周に沿った位置に設けられる前記接着性シール部および前記ガスケットは、前記電極に近い側から、前記ガスケット、前記接着性シール部、の順に配置されている
   燃料電池。
5. 複数の単セルが積層された燃料電池の製造方法であって、
   電解質膜の両面に電極が形成された膜電極接合体を用意し、
   前記燃料電池を前記単セルの積層方向に貫通するマニホールドであって、前記膜電極接合体上で反応ガスが流れるセル内ガス流路、あるいは、隣り合う前記単セルの間において冷媒が流れるセル間冷媒流路に連通し、前記反応ガスまたは前記冷媒が流通するマニホールドを形成するためのマニホールド孔が設けられた一対のガスセパレータを用意し、
   前記膜電極接合体の一方の面側に前記一対のガスセパレータのうちの一方のガスセパレータを配置すると共に、前記膜電極接合体の他方の面側に前記一対のガスセパレータのうちの他方のガスセパレータを配置し、
   前記一対のガスセパレータの間における前記膜電極接合体の外周側に、第１シール部を設け、
   前記一方のガスセパレータにおいて、前記膜電極接合体が配置される側の面とは逆側の面上に第２シール部を設け、
   前記第１シール部を設ける工程、および、前記第２シール部を設ける工程は、
   前記第１シール部および前記第２シール部のうちの一方のシール部を形成するためのシール部材と、該シール部材に接する２つの前記ガスセパレータとを、加熱プレスにより接着させて、前記一方のシール部として接着性シール部を形成すると共に、他方のシール部としてガスケットを配置し、
   前記燃料電池を前記積層方向から見たときに、前記接着性シール部および前記ガスケットのうち、前記マニホールドの外周に沿って設けられる前記接着性シール部および前記ガスケットを、前記マニホールドに近い側から、前記ガスケット、前記接着性シール部、の順に配置する
   燃料電池の製造方法。
6. 請求項５に記載の燃料電池の製造方法であって、
   前記シール部材として樹脂フレームを用い、前記膜電極接合体の外周部に前記樹脂フレームを接合してセルフレーム接合体を作製し、
   前記第１シール部を設ける工程は、前記セルフレーム接合体を前記一対のガスセパレータで挟持した後、前記樹脂フレームと前記一対のガスセパレータとを加熱プレスして、前記接着性シール部を形成する
   燃料電池の製造方法。

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