JP6287556B2 - 燃料電池 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池に関する。

固体高分子形燃料電池（以下、単に「燃料電池」とも呼ぶ。）は、電解質膜の両面に電極が配置された膜電極接合体を備える。膜電極接合体は、セパレータと呼ばれる２枚の板状部材に挟まれて発電体（以下、「単セル」とも呼ぶ）を構成する。一般に、単セルにおいては、膜電極接合体の外周に、膜電極接合体を保持するとともにその発電領域をシールするための部材や、ガス流路を構成するための部材が配置される（特許文献１−５等）。これらの部材は接着剤によって構成される場合や、接着剤を介して膜電極接合体に接着される場合がある（特許文献２−５）。

特開２０１３−８９５１７号公報 特開２００７−０８７７６３号公報 特開２００５−２１６８０２号公報 特開２００６−１５６１７６号公報 特開平１１−３１２５２８号公報

燃料電池は、通常、複数の単セルが積層されて締結されるスタック構造を有し、燃料電池の各単セルでは、膜電極接合体が常に面圧を受け、応力が生じている状態で保持されている。特許文献２−５のように、膜電極接合体の外周に接着剤が配置される場合には、製造誤差に起因して所定の部位以外に余分な接着剤が固着し、固着した接着剤によって膜電極接合体に生じる応力が大きくなってしまう可能性があった。また、膜電極接合体の外周に配置されるべき接着剤が不足してしまうと、電解質膜の端部の保護性や発電領域の気密性が低下してしまうなどの不具合が生じる可能性があった。このように、燃料電池においては、膜電極接合体の外周に接着剤を過不足なく所定の位置に配置することについて依然として改良の余地がある。この他にも、燃料電池においては、その小型化や、低コスト化、省資源化、製造の容易化、生産効率の向上等が望まれている。

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。本発明の一例としての形態は、燃料電池であって；電解質膜の両面に電極が配置されている膜電極接合体と；前記膜電極接合体の少なくとも一方の電極の上に配置されているガス拡散層と；前記膜電極接合体の外周縁部に配置される外周部材と；前記外周部材と前記膜電極接合体の外周縁部とを接着する接着部材によって構成されている接着部と；前記ガス拡散層と対向するように配置されるセパレータと；を備え；前記膜電極接合体の外周縁部は、前記ガス拡散層の外周輪郭線が前記膜電極接合体の前記電解質膜の外周輪郭線よりも内側に位置していることによって、前記ガス拡散層の外側に延出している延出領域を有しており；前記外周部材は、前記延出領域の上に配置され、前記接着部を介して前記延出領域と接着されており；前記接着部は、前記ガス拡散層の外周端と、前記延出領域と接着されている前記外周部材の接着部位との間の領域を被覆するとともに、前記ガス拡散層の外周縁において前記ガス拡散層の表面よりも前記接着部材が局所的に盛り上がっている隆起部を有するように形成されており；前記セパレータは、前記ガス拡散層と対向する面に、前記隆起部を収容する凹部を有している、燃料電池として提供される。

［１］本発明の一形態によれば、燃料電池が提供される。この燃料電池は、膜電極接合体と、ガス拡散層と、外周部材と、接着部と、セパレータと、を備えて良い。前記膜電極接合体は、電解質膜の両面に電極が配置されている構成を有して良い。前記ガス拡散層は、前記膜電極接合体の少なくとも一方の電極の上に配置されて良い。前記外周部材は、前記膜電極接合体の外周縁部に配置されて良い。前記接着部は、前記外周部材と前記膜電極接合体の外周縁部とを接着する接着部材が配置されて良い。前記セパレータは、前記ガス拡散層と対向するように配置されて良い。前記膜電極接合体の外周縁部は、前記ガス拡散層の外周輪郭線が前記膜電極接合体の前記電解質膜の外周輪郭線よりも内側に位置していることによって、前記ガス拡散層の外側に延出している延出領域を有して良い。前記外周部材は、前記延出領域の上に配置され、前記接着部を介して前記延出領域と接着されていて良い。前記接着部は、前記ガス拡散層の外周端と前記外周部材の前記接着部位との間の領域を被覆するとともに、前記ガス拡散層の外周縁において前記ガス拡散層の表面よりも前記接着部材が局所的に盛り上がっている隆起部を有するように、前記膜電極接合体が前記セパレータに挟まれる前に形成されていて良い。前記セパレータは、前記ガス拡散層と対向する面に、前記隆起部を収容可能に形成されている凹部を有して良い。この形態の燃料電池によれば、接着部に隆起部が形成されるように接着部材が露出領域に不足なく配置される。また、隆起部はセパレータに予め形成されている凹部に収容されるため、隆起部に起因して膜電極接合体に応力が生じることが抑制される。

上述した本発明の各形態の有する複数の構成要素はすべてが必須のものではなく、上述の課題の一部又は全部を解決するため、あるいは、本明細書に記載された効果の一部又は全部を達成するために、適宜、前記複数の構成要素の一部の構成要素について、その変更、削除、新たな他の構成要素との差し替え、限定内容の一部削除を行うことが可能である。また、上述の課題の一部又は全部を解決するため、あるいは、本明細書に記載された効果の一部又は全部を達成するために、上述した本発明の一形態に含まれる技術的特徴の一部又は全部を上述した本発明の他の形態に含まれる技術的特徴の一部又は全部と組み合わせて、本発明の独立した一形態とすることも可能である。

本発明は、燃料電池以外の種々の形態で実現することも可能である。例えば、燃料電池の製造方法やその製造方法の工程において用いられる器具や装置等の形態で実現することができる。

燃料電池の構成を示す概略図。 単セルの製造工程（第１工程から第３工程）を示す概略図。 単セルの製造工程（第４工程）を示す概略図。 単セルの製造工程（第５工程）を示す概略図。 単セルの製造工程（第６工程）を示す概略図。

A．実施形態：
図１は、本発明の一実施形態としての燃料電池１００の構成を示す概略図である。燃料電池１００は固体高分子形燃料電池である。燃料電池１００は、複数の単セル１０が積層されているスタック構造を有している。単セル１０は、それぞれが単体で発電可能な構成を有する発電体である。燃料電池１００では、各単セル１０は締結部材（図示は省略）によって積層方向に締結されている。

各単セル１０は、膜電極接合体２０と、第１と第２のガス拡散層３１，３２と、枠状部材４０と、接着部５０と、２枚のセパレータ６０と、を備える。膜電極接合体２０は、電解質膜２１と、第１と第２の電極２２，２３と、を備える。電解質膜２１は、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示すイオン交換樹脂（例えば、パーフルオロスルホン酸系ポリマー）の薄膜によって構成される。

第１と第２の電極２２，２３はそれぞれ電解質膜２１の対応する面に配置されている。各電極２２は、触媒が担持された導電性粒子によってガス拡散性および導電性を有する薄膜層として構成されている。本実施形態では、各電極２２，２３は、白金担持カーボンの分散溶液である触媒インクの乾燥塗膜として形成される。本実施形態の燃料電池１００では、第１の電極２２はカソードとして機能し、第２の電極２３はアノードとして機能する。

第１のガス拡散層３１は膜電極接合体２０の第１の電極２２の上に積層配置され、第２のガス拡散層３２は膜電極接合体２０の第２の電極２３の上に積層配置されている。第１と第２のガス拡散層３１，３２はそれぞれ、ガス拡散性および導電性を有する基材（例えば、カーボン繊維）によって構成される。

本実施形態では、第１のガス拡散層３１は電解質膜２１よりも小さいサイズで構成されており、その外周輪郭線の全体が電解質膜２１の外周輪郭線（膜電極接合体２０の外周輪郭線）の内周側に位置するように膜電極接合体２０の上に配置されている。これによって、膜電極接合体２０の第１の電極２２側の面には、第１のガス拡散層３１の外周端から延出し、ガス拡散層３１を囲む枠状の領域である延出領域ＥＲが形成されている。延出領域ＥＲによって、第１と第２のガス拡散層３１，３２の端部同士の間の距離が確保され、両者の間で未反応の反応ガスが行き来してしまう、いわゆるクロスリークが発生が抑制される。

枠状部材４０は、外周部材に相当し、膜電極接合体２０の外周縁を囲むように配置される。枠状部材４０は、単セル１０において膜電極接合体２０を支持する支持部として機能と、単セル１０からの流体の漏洩を抑制するシール部としての機能とを有している。本実施形態では、枠状部材４０は、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）やポリエチレン（ＰＥ）などの樹脂部材によって構成されている。

枠状部材４０は、厚みが異なる外周部４１と内周部４２とを有している。外周部４１は、膜電極接合体２０の外周端より外側に位置している部位であり、膜電極接合体２０の厚みと第１と第２のガス拡散層３１，３２の厚みの合計以上の厚みを有している。内周部４２は、膜電極接合体２０の外周端より内側に位置しているシート状の部位であり、第１のガス拡散層３１の厚み以下の厚みを有している。内周部４２は接着部位に相当し、膜電極接合体２０の延出領域ＥＲに含まれる外周縁部の上に配置され、接着部５０によって接着されている。

接着部５０は、接着部材によって構成されている部位であり、膜電極接合体２０と枠状部材４０とを接着する。接着部５０は、膜電極接合体２０の延出領域ＥＲ全体を被覆するように形成されている。これによって、第１のガス拡散層３１に被覆されていない延出領域ＥＲにおいて電解質膜２１が折れ曲がったり損傷してしまうことが抑制される。接着部５０は、第１のガス拡散層３１の表面よりも局所的に盛り上がっている隆起部５１を有するように形成されている。本実施形態の燃料電池１００において接着部５０が隆起部５１を有する理由については後述する。

２枚のセパレータ６０は、膜電極接合体２０を挟むように配置される導電性を有する板状の部材である。２枚のセパレータ６０は、枠状部材４０を厚み方向に狭持し、第１のガス拡散層３１または第２のガス拡散層３２と面接触する。各セパレータ６０の内側の面（膜電極接合体２０と向かい合う側の面）には、発電領域に反応ガスを供給するための、または、発電領域から排ガスを排出するための流路溝６１が形成されている。流路溝６１は凹部に相当し、接着部５０の隆起部５１を収容している。

後述するように、本実施形態の接着部５０は、セパレータ６０が第１のガス拡散層３１の上に配置される前に硬化が完了している。従って、完成後の燃料電池１００において接着部５０がセパレータ６０の配置前に形成されている場合には、隆起部５１はセパレータ６０の流路溝６１の内壁面に接着していない状態となる。つまり、隆起部５１の接着状態によって、接着部５０の形成がセパレータ６０の配置前であるか否かを判別することができる。

単セル１０の外周縁部には、マニホールド孔７０が２枚のセパレータ６０と枠状部材４０とを貫通する貫通孔として形成されている。マニホールド孔７０は、単セル１０が燃料電池１００に組み付けられたときに各単セル１０に反応ガスを流通させるためのマニホールドを構成する。単セル１０には、マニホールド孔７０とセパレータ６０の流路溝６１とを連通する反応ガスのための連通路が形成されている（図示および詳細な説明は省略）。

このように、本実施形態の燃料電池１００では、膜電極接合体２０と枠状部材４０とが接着部５０によって接着されている。接着部５０は、発電領域をシールする機能を有するとともに膜電極接合体２０の延出領域ＥＲを保護する機能を有している。本実施形態の燃料電池１００では、以下に説明するように、単セル１０の製造工程において、接着部５０が隆起部５１を有するように形成されていることによって、接着部５０による延出領域ＥＲの保護性が高められている。

図２〜図５を参照図として、単セル１０の製造工程を工程順に説明する。図２，図４，図５は図１と同様な概略断面図によって図示されており、図３は膜電極接合体２０の第１のガス拡散層３１が配置されている側の面に対して垂直な方向から見たときの正面図によって図示されている。

第１工程では、第１と第２のガス拡散層３１，３２が第１と第２の電極２２，２３の上に配置されている膜電極接合体２０が準備される（図２の上段）。第２工程では、膜電極接合体２０の延出領域ＥＲに、後述する隆起部５１が形成されるくらいの余剰分を考慮した十分な量の硬化前の流動性を有する接着部材５２が塗布される（図２の中段）。

第３工程では、膜電極接合体２０の外周に枠状部材４０が配置される（図２の下段）。具体的には、膜電極接合体２０の接着部材５２が塗布されている領域上に枠状部材４０の内周部４２が配置され、外周部４１が膜電極接合体２０の外周端部と接触するように、枠状部材４０が第１のガス拡散層３１側から膜電極接合体２０に取り付けられる。なお、この段階では、接着部材５２の流動によるはみ出しを抑制するために、枠状部材４０は膜電極接合体２０に完全に嵌まり込むようには押圧されない。

第４工程（図３）では、接着部材５２の流動を制御するための治具である接着部材制御板２００が枠状部材４０および接着部材５２の塗布領域の上に積層配置される。接着部材制御板２００は、第１の制御板２０１と第２の制御板２０２の組み合わせによって構成されている。本実施形態では、第１の制御板２０１と第２の制御板２０２とはそれぞれ、同じ厚みを有するとともに板面の形状がほぼ同一の板状部材によって構成されている。

第１と第２の制御板２０２の板面はそれぞれ略Ｌ字形状を有しており、長さが異なる第１の長方形部位２０３と第２の長方形部位２０４とが端部同士で互いに直交するように連結されている。第１の長方形部位２０３の長さは第２の長方形部位２０４の長さよりも短い。第１と第２の制御板２０２はそれぞれ、第１のガス拡散層３１の外周を囲むように組み合わされて配置される。具体的には以下の通りである。

本実施形態では、膜電極接合体２０と第１のガス拡散層３１とは略長方形形状を有しており、それぞれの長辺おいよび短辺に沿った方向が一致するように組み合わされている。第１と第２の制御板２０１，２０２のそれぞれは、第１の長方形部位２０３が第１のガス拡散層３１の対向する２つの短辺のそれぞれに隣接するように配置される。また、第２の長方形部位２０４は第１のガス拡散層３１の対向する２つの長辺のそれぞれに隣接するように配置される。すなわち、第１と第２の制御板２０１，２０２は、それぞれのＬ字の内角が第１のガス拡散層３１の対角する角部に勘合されるように、互いに対角する位置に配置される。

ここで、第１のガス拡散層３１の短辺の長さをＬａとし、第１の長方形部位２０３における第１のガス拡散層３１の短辺と対向する辺の長さをＬｂとする。本実施形態では、Ｌａ＞Ｌｂである。これによって、上述のように第１と第２の制御板２０１，２０２を配置した場合には、第１の制御板２０１と第２の制御板２０２との間にはそれぞれ間隙ＧＰが生じる。この間隙ＧＰは接着部材５２の逃げ部として機能する（後述）。なお、間隙ＧＰが形成される位置は、セパレータ６０の流路溝６１が配置される位置に対応するように予め規定されている。

ところで、第１のガス拡散層３１の長辺または短辺のサイズには寸法誤差が生じる場合がある。本実施形態の接着部材制御板２００であれば、第１のガス拡散層３１の寸法誤差は間隙ＧＰの間隔に吸収されて調整される。そのため、そうした寸法誤差が生じている場合であっても、第１と第２の制御板２０１，２０２の内角側の辺を第１のガス拡散層３１の外周辺に隣接させて配置することが可能である。

第５工程（図４）では、接着部材制御板２００の第１と第２の制御板２０１，２０２を厚み方向に押圧して、膜電極接合体２０の外周部への枠状部材４０の嵌め込みを完了させる。この工程によって、延出領域ＥＲ上に塗布されている接着部材５２は、枠状部材４０と接着部材制御板２００とに押圧されて、延出領域ＥＲの全体に行き渡るように流動する。

図４の下段には、図４に示された矢印Ｐの方向に見たときの第１と第２の制御板２０１，２０２の間隙ＧＰの様子が模式的図示されている。延出領域ＥＲに塗布されている接着部材５２の一部の余剰分は、枠状部材４０と接着部材制御板２００との押圧によって図３で説明した第１と第２の制御板２０１，２０２の間の間隙ＧＰへと流動する。これによって、一部の接着部材５２が第１のガス拡散層３１の表面よりも盛り上がり、接着部５０の隆起部５１が形成される。

ここで、図３で説明したように、本実施形態の接着部材制御板２００は、第１のガス拡散層３１に寸法誤差が生じている場合であっても、間隙ＧＰ以外の部位では、第１のガス拡散層３１との間に隙間が生じないように配置可能である。そのため、本実施形態の接着部材制御板２００によれば、間隙ＧＰの形成部位以外において、接着部材５２が第１のガス拡散層３１の上などにはみ出して固着してしまうことが抑制される。

接着部材５２が硬化された後に、接着部材制御板２００は取り外される。なお、接着部材５２からの剥離を容易にするために、接着部材制御板２００は、表面が接着部材５２に対して離型性を有する材料で構成されていることが望ましい。具体的に、接着部材制御板２００は、離型シートによって構成されても良いし、表面がテフロン加工（「テフロン」は登録商標）された板状部材によって構成されても良い。

第６工程（図５）では、膜電極接合体２０の両面にそれぞれセパレータ６０が一枚ずつ配置される。各セパレータ６０は枠状部材４０に接着されても良い。各セパレータ６０の第１または第２のガス拡散層３１，３２と対向する側の面には流路溝６１が予め形成されている。接着部５０に形成されている隆起部５１は、セパレータ６０の流路溝６１に収容される。この工程の後、枠状部材４０が配置されている外周縁部の打ち抜きによって、マニホールド孔７０（図１）が形成され、単セル１０が完成する。

以上のように、本実施形態の燃料電池１００によれば、その製造工程において、接着部５０を形成する際に隆起部５１が形成されるくらいの余剰分を考慮した十分な量の接着部材５２が塗布される。また、接着部材制御板２００によって、接着部材５２が余計な部位への付着が抑制された状態で延出領域ＥＲの全体に行き渡らされる。従って、接着部５０による膜電極接合体２０の保護性や発電領域のシール性が高められている。

また、接着部５０における隆起部５１の形成位置は接着部材制御板２００によってセパレータ６０の流路溝６１が配置される位置に予め規定されている。従って、接着部５０に隆起部５１が形成されていることに起因して、膜電極接合体２０や第１のガス拡散層３１に余分な応力が生じてしまうことや、セパレータ６０と第１のガス拡散層３１との間の密着性が低下してしまうことが抑制されている。

B．変形例：
B1．変形例１：
上記実施形態では、接着部５０の隆起部５１はセパレータ６０に形成されている反応ガスのための流路溝６１に収容されている。これに対して、接着部５０の隆起部５１はセパレータ６０に形成されている流路溝６１以外の凹部に収容されても良い。例えば、接着部５０の隆起部５１は、セパレータ６０に予め形成されている隆起部５１を収容するためのみの凹部に収容されても良い。

B2．変形例２：
上記実施形態では、接着部材制御板２００は、板面が略Ｌ字状の同様な形状を有し、互いに分離している第１と第２の制御板２０１，２０２の組み合わせによって構成されている。これに対して、接着部材制御板２００は、３枚以上に分離されている複数の異なる板面形状を有する板状部材の組み合わせによって構成されていても良い。接着部材制御板２００は、間隙ＧＰを有しつつ第１のガス拡散層３１の外周辺に隣接させて配列可能な複数の部材によって構成されていれば良い。なお、間隙ＧＰを形成が形成される位置や個数、間隙ＧＰの間隔は特に限定されることはなく、セパレータ６０の流路溝６１などの凹部の構成に応じて適宜設定されれば良い。

B3．変形例３：
上記実施形態では、膜電極接合体２０の外周には枠状部材４０が配置されている。これに対して、膜電極接合体２０の外周には枠状部材４０以外の外周部材が配置されても良い。例えば、膜電極接合体２０の外周には反応ガスの流路を構成するための板状の流路部材が接着部５０によって接着されても良い。

本発明は、上述の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

１０…単セル
２０…膜電極接合体
２１…電解質膜
２２，２３…第１と第２の電極
３１，３２…第１と第２のガス拡散層
４０…枠状部材
４１…外周部
４２…内周部
５０…接着部
５１…隆起部
５２…接着部材
６０…セパレータ
６１…流路溝
７０…マニホールド孔
２００…接着部材制御板
２０１，２０２…第１と第２の制御板
２０３，２０４…第１と第２の長方形部位
ＧＰ…間隙

Claims (1)

1. 燃料電池であって、
   電解質膜の両面に電極が配置されている膜電極接合体と、
   前記膜電極接合体の少なくとも一方の電極の上に配置されているガス拡散層と、
   前記膜電極接合体の外周縁部に配置される外周部材と、
   前記外周部材と前記膜電極接合体の外周縁部とを接着する接着部材によって構成されている接着部と、
   前記ガス拡散層と対向するように配置されるセパレータと、
   を備え、
   前記膜電極接合体の外周縁部は、前記ガス拡散層の外周輪郭線が前記膜電極接合体の前記電解質膜の外周輪郭線よりも内側に位置していることによって、前記ガス拡散層の外側に延出している延出領域を有しており、
   前記外周部材は、前記延出領域の上に配置され、前記接着部を介して前記延出領域と接着されており、
   前記接着部は、前記ガス拡散層の外周端と、前記延出領域と接着されている前記外周部材の接着部位との間の領域を被覆するとともに、前記ガス拡散層の外周縁において前記ガス拡散層の表面よりも前記接着部材が局所的に盛り上がっている隆起部を有するように形成されており、
   前記セパレータは、前記ガス拡散層と対向する面に、前記隆起部を収容する凹部を有している、燃料電池。

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