JP5141281B2

JP5141281B2 - 燃料電池用電極集成体の製造方法

Info

Publication number: JP5141281B2
Application number: JP2008030425A
Authority: JP
Inventors: 祐治阪上
Original assignee: Nissan Motor Co Ltd
Current assignee: Nissan Motor Co Ltd
Priority date: 2008-02-12
Filing date: 2008-02-12
Publication date: 2013-02-13
Anticipated expiration: 2028-02-12
Also published as: JP2009193700A

Description

本発明は、燃料電池用電極集成体の製造方法に関する

燃料電池のスタック部は、セルを形成する電極集成体およびセパレータが順次積重ねられて構成されている。電極集成体は、膜電極接合体およびガス拡散層が一体化されたユニット組立体（アセンブリ）であり、膜電極接合体は、アノード側ガスケットとカソード側ガスケットによって挟まれた電解質膜を有する（例えば、特許文献１および２参照。）。
特開平５−２４２８９７号公報特開平５−２１０７７号公報

しかし、電解質膜、アノード側ガスケットおよびカソード側ガスケットは、１０〜１５０μｍ程度の薄いフィルム状部材からなり、ハンドリング性が悪いため、積層の際における位置決め精度を確保することが困難である。そのため、ズレを生じても製品（燃料電池）に不具合が生じないように、余裕を持たせたサイズに設定されており、その分、発電に利用される面積が小さくなるため、良好な電池出力を得ることが困難である。

本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、電池出力を向上させ得る燃料電池用電極集成体の製造方法を、提供することを目的とする。

上記目的を達成するための本発明の一様相は、電解質膜、前記電解質膜のアノード側およびカソード側に配置されるアノード側ガスケットおよびカソード側ガスケット、前記電解質膜のアノード側およびカソード側に配置されるアノード側ガス拡散層およびカソード側ガス拡散層、前記アノード側ガス拡散層の周囲を取り囲むように配置される第２のアノード側ガスケット、および、前記カソード側ガス拡散層の周囲を取り囲むように配置される第２のカソード側ガスケットを有する燃料電池用電極集成体の製造方法である。当該製造方法においては、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで、前記アノード側ガスケットおよび前記カソード側ガスケットを一体的に形成し、前記電解質膜を、前記ガスケット材の折曲げ部に突き当てて位置決めし、１枚の第２のガスケット材を二つ折りにすることで、前記第２のアノード側ガスケットおよび前記第２のカソード側ガスケットを一体的に形成し、前記ガスケット材の折曲げ部を、前記第２のガスケット材の折曲げ部に突き当てて位置決めする。そして、前記ガスケット材は、二つ折りにされた後、かつ、前記電解質膜が突き当てられて位置決めされる前に、前記アノード側ガスケットおよび前記カソード側ガスケットの形状に成形される。
上記目的を達成するための本発明の別の一様相は、前記第２のガスケット材は、二つ折りにされた後、かつ、前記ガスケット材の折曲げ部が突き当てられて位置決めされる前に、前記第２のアノード側ガスケットおよび前記第２のカソード側ガスケットの形状に成形される。

本発明の一様相および別の一様相によれば、アノード側ガスケットおよびカソード側ガスケットは、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成されるため、アノード側ガスケットとカソード側ガスケットの間の位置決め精度を容易に確保することができる。また、アノード側ガスケットおよびカソード側ガスケットに対する電解質膜の位置決めは、電解質膜をガスケット材の折曲げ部に突き当てることによって達成されるため、その位置決め精度を容易に確保し、かつ、アノード側ガスケット、電解質膜およびカソード側ガスケットを個々に位置決めする場合に比較し、位置決め回数を削減することができる。したがって、電極集成体におけるアノード側ガスケット、電解質膜およびカソード側ガスケットのズレの発生を抑制し、その分、発電に利用される面積を増加させることで、当該電極集成体を備えた燃料電池の電池出力を向上させることが可能である。さらに、第２のアノード側ガスケットおよび第２のカソード側ガスケットは、１枚の第２のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成されるため、第２のアノード側ガスケットと第２のカソード側ガスケットの間の位置決め精度を容易に確保することができる。また、第２のアノード側ガスケットおよび第２のカソード側ガスケットに対する、アノード側ガスケット、電解質膜およびカソード側ガスケットの位置決めは、ガスケット材の折曲げ部を第２のガスケット材の折曲げ部に突き当てることによって達成されるため、その位置決め精度を容易に確保し、かつ、第２のアノード側ガスケット、アノード側ガスケット、電解質膜、カソード側ガスケット、第２のカソード側ガスケットを個々に位置決めする場合に比較し、位置決め回数を削減することができる。したがって、第２のアノード側ガスケット、アノード側ガスケット、電解質膜、カソード側ガスケット、第２のカソード側ガスケットのズレの発生を抑制し、その分、発電に利用される面積をさらに増加させることが可能である。つまり、電池出力を向上させ得る燃料電池用電極集成体の製造方法を提供することができる。
そして、本発明の一様相によれば、特に、前記ガスケット材は、二つ折りにされた後、かつ、前記電解質膜が突き当てられて位置決めされる前に、前記アノード側ガスケットおよび前記カソード側ガスケットの形状に成形される。したがって、二つ折りにされる際、ガスケット材は、未成形であり、十分な剛性を有するため、ハンドリング性が良好であり、二つ折りの精度を容易に確保することができる。
また、本発明の別の一様相によれば、特に、前記第２のガスケット材は、二つ折りにされた後、かつ、前記ガスケット材の折曲げ部が突き当てられて位置決めされる前に、前記第２のアノード側ガスケットおよび前記第２のカソード側ガスケットの形状に成形される。したがって、二つ折りにされる際、第２のガスケット材は、未成形であり、十分な剛性を有するため、ハンドリング性が良好であり、二つ折りの精度を容易に確保することができる。

以下、本発明の実施の形態を、図面を参照しつつ説明する。図１は、本発明の実施の形態に係る燃料電池を説明するための斜視図である。

燃料電池１０は、複数のセルが積層されたスタック部２０を有しており、電源として利用される。電源の用途は、例えば、定置用、携帯電話などの民生用携帯機器用、非常用、レジャーや工事用電源などの屋外用、搭載スペースが限定される自動車などの移動体用である。特に、移動体用電源は、比較的長時間の運転停止後に高い出力電圧が要求されるため、適用が好ましい。

スタック部２０の両側には、集電板３０，４０、絶縁板５０，６０およびエンドプレート７０，８０が配置される。集電板３０，４０は、緻密質カーボンや銅板などガス不透過な導電性部材から形成され、また、スタック部２０で生じた起電力を出力するための出力端子３５，４５が設けられている。絶縁板５０，６０は、ゴムや樹脂等の絶縁性部材から形成される。

エンドプレート７０，８０は、剛性を備えた材料、例えば鋼などの金属材料から形成される。エンドプレート７０は、燃料ガス（例えば、水素）、酸化剤ガス（例えば、酸素）および冷媒（例えば、冷却水）を流通させるために、燃料ガス導入口７１、燃料ガス排出口７２、酸化剤ガス導入口７４、酸化剤ガス排出口７５、冷媒導入口７７、および冷媒排出口７８を有する。

スタック部２０、集電板３０，４０、絶縁板５０，６０およびエンドプレート７０，８０の四隅には、タイロッド９０が挿通される貫通孔が配置される。タイロッド９０は、その端部に形成される雄ねじ部に、ナットが螺合され、燃料電池１０を締結する。スタック形成のための荷重は、セルの積層方向に作用し、セルを押し圧状態に保持する。

タイロッド９０は、剛性を備えた材料、例えば、鋼などの金属材料から形成され、また、セル同士の電気的短絡を防止するため、絶縁処理された表面部を有する。タイロッド９０の設置本数は、４本（四隅）に限定されない。タイロッド９０の締結機構は、螺合に限定されず、他の手段を適用することも可能である。また、燃料電池１０の締結機構は、内部を延長するタイロッド９０を利用する形態に限定されず、外部を延長するテンションロッドを利用することも可能である。

図２は、図１に示されるスタック部を説明するための断面図、図３および図４は、図２に示される電極集成体を説明するための平面図および断面図、図５は、図２に示されるアノード用のセパレータを説明するための平面図、図６は、図２に示されるカソード用のセパレータを説明するための平面図である。

スタック部２０は、セルを形成する電極集成体１００、セパレータ１５０，１７０が、順次積重ねられて構成される。電極集成体１００、セパレータ１５０およびセパレータ１７０の間における外周縁部には、シール材（不図示）が配置される。

電極集成体１００は、膜電極接合体（ＭＥＡ：ｍｅｍｂｒａｎｅｅｌｅｃｔｒｏｄｅａｓｓｅｍｂｌｙ）、ガス拡散層（カソード側およびアノード側ガス拡散層）１３０，１３５、内側ガスケット（カソード側ガスケットおよびアノード側ガスケット）１２０，１２２および外側ガスケット（第２のカソード側ガスケットおよび第２のアノード側ガスケット）１２５，１２７が一体化された略矩形のユニット組立体（アセンブリ）であり、セパレータ１５０，１７０と略同一形状である。電極集成体１００は、開口部１４０およびマニホールド部１４１，１４２，１４４，１４５，１４７，１４８を有する。開口部１４０の内側領域は、発電に利用される部位である。マニホールド部１４１，１４２、マニホールド部１４４，１４５およびマニホールド部１４７，１４８は、燃料ガス用、酸化剤ガス用および冷媒用に適用される。

膜電極接合体は、電解質膜１１０と、電解質膜１１０を挟んで配置されるカソード触媒層１１４およびアノード触媒層１１６とを有する。電解質膜１１０は、固体高分子材料、例えば、フッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を呈する。

カソード触媒層１１４は、ガス拡散層１３０に隣接している。アノード触媒層１１６は、ガス拡散層１３５に隣接している。カソード触媒層１１４およびアノード触媒層１１６は、導電性担体に触媒成分が担持されてなる電極触媒と、高分子電解質とを含んでいる。電極触媒の導電性担体は、触媒成分を所望の分散状態で担持するための比表面積、および、集電体として十分な電子導電性を有しておれば、特に限定されないが、主成分がカーボン粒子であることが好ましい。

カソード触媒層１１４に適用される触媒成分は、酸素の還元反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。アノード触媒層１１６に適用される触媒成分は、水素の酸化反応に触媒作用を有するものであれば、特に限定されない。

触媒成分は、例えば、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属、及びそれらの合金等などから選択される。触媒活性、一酸化炭素等に対する耐被毒性、耐熱性などを向上させるために、少なくとも白金を含むものが好ましい。カソード触媒層およびアノード触媒層に適用される触媒成分は、同一である必要はなく、適宜選択することが可能である。

電極触媒の高分子電解質は、少なくとも高いプロトン伝導性を有する部材であれば、特に限定されず、例えば、ポリマー骨格の全部又は一部にフッ素原子を含むフッ素系電解質や、ポリマー骨格にフッ素原子を含まない炭化水素系電解質が適用可能である。

ガス拡散層１３０，１３５は、充分なガス拡散性および導電性を有する部材、例えば、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスや、カーボンペーパ、あるいはカーボンフェルトから形成される。

内側ガスケット１２０，１２２は、複数の開口部を有する略矩形状枠構造体であり、接着材層１２３を介し、電解質膜１１０に接合されている。前記開口部は、内側領域が発電に利用される部位である開口部１４０に対応する開口部、および、燃料ガス用、酸化剤ガス用および冷媒用に適用されるマニホールド部１４１，１４２，１４４，１４５，１４７，１４８に対応する開口部を含んでいる。内側ガスケット１２０，１２２は、例えば、２０μｍ厚のフィルム状ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）からなる１枚のガスケット材を二つ折りにすることで、一体的に形成されており、電解質膜１１０が、内側ガスケット１２０，１２２の連結部（ガスケット材の折曲げ部）１２１に突き当てて位置決めされている。

内側ガスケット１２０，１２２は、上記のように、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成されているため、内側ガスケット１２０と内側ガスケット１２２との間の位置決め精度が確保されている。また、内側ガスケット１２０，１２２に対する電解質膜１１０の位置決めは、電解質膜１１０を、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１に突き当てることによって達成されているため、その位置決め精度が確保されている。また、内側ガスケット１２０、電解質膜１１０および内側ガスケット１２２のズレの発生が抑制されているため、その分、電極集成体１００における内側領域が発電に利用される部位である開口部１４０のサイズ（発電に利用される面積）を増加させ、当該電極集成体１００を備えた燃料電池の電池出力を向上させることが可能である。

接着材層１２３は、例えば、１０μｍ厚であり、内側ガスケット１２０，１２２の内面に配置されている。接着材層１２３は、ガスケット材の一方の表面に、例えば、熱可塑性エラストマーをベースとするホットメルト系接着材を塗布し、当該表面が内側に位置するように、ガスケット材を二つ折りにすることで、形成されている。

外側ガスケット１２５，１２７は、複数の開口部を有する略矩形状枠構造体であり、ガス拡散層１３０，１３５を取り囲むように配置され、接着材層１２８を介し、内側ガスケット１２０，１２２に接合されている。前記開口部は、内側領域が発電に利用される部位である開口部１４０に対応する開口部、および、燃料ガス用、酸化剤ガス用および冷媒用に適用されるマニホールド部１４１，１４２，１４４，１４５，１４７，１４８に対応する開口部を含んでいる。

外側ガスケット１２５，１２７は、例えば、１００μｍ厚のフィルム状ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）からなる１枚のガスケット材（第２のガスケット材）を二つ折りにすることで、一体的に形成されている。また、外側ガスケット１２５，１２７の連結部（第２のガスケット材の折曲げ部）１２６には、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１が突き当てられて、位置決めされている。

外側ガスケット１２５，１２７は、上記のように、１枚の第２のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成されているため、外側ガスケット１２５と外側ガスケット１２７の間の位置決め精度が確保されている。また、外側ガスケット１２５，１２７に対する、内側ガスケット１２０、電解質膜１１０および内側ガスケット１２２の位置決めは、電解質膜１１０が接合された内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１を、外側ガスケット１２５，１２７の連結部１２６に突き当てることによって達成されているため、その位置決め精度が確保されている。したがって、電極集成体１００における外側ガスケット１２５、内側ガスケット１２０、電解質膜１１０および内側ガスケット１２２および外側ガスケット１２７のズレの発生が抑制されているため、その分、電極集成体１００の開口部１４０のサイズをさらに増加させることが可能である。

なお、内側ガスケット１２０，１２２および外側ガスケット１２５，１２７は、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）から形成される形態に限定されず、燃料ガスや酸化剤ガスに対して不透過性を有する他のガス不透過材料を、適応することが可能である。他のガス不透過材料は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）である。

接着材層１２３、１２８は、熱可塑性エラストマーをベースとするホットメルト系接着材から形成される形態に限定されず、良好な耐熱性（１００℃以上）および耐酸性を有する接着材、例えば、非晶性のポリオレフィン樹脂をベースとするゴム系ホットメルト接着材や、アクリル樹脂をベースとするアクリル系ホットメルト接着材を適用したり、アクリル系接着材、ポリエステル、ポリオレフィン等のオレフィン系接着材を適用したりすることも可能である。なお、ホットメルト系接着材は、接着のしやすさ、正確な接着位置及び長時間接着力を有しているため、好ましい。

次に、セパレータ１５０，１７０を説明する。

セパレータ１５０は、略矩形状であり、別のセルのセパレータ１７０に隣接しており、マニホールド部１６１，１６２，１６４，１６５，１６７，１６８および凹凸部１６９を有し、ガス拡散層１３０に相対して配置される。マニホールド部１６１，１６２、マニホールド部１６４，１６５およびマニホールド部１６７，１６８は、燃料ガス用、酸化剤ガス用および冷媒用に適用される。

ガス拡散層１３０に相対する凹凸部１６９の内面と、ガス拡散層１３０の表面により形成される空間Ｓ１は、酸化剤ガスを流通させるための流路を構成し、マニホールド部１６４，１６５を経由し、エンドプレート７０に配置される酸化剤ガス導入口７４および酸化剤ガス排出口７５に、接続されている。つまり、凹凸部１６９の内面は、酸化剤ガスを流通させるための流路溝を構成する。

セパレータ１７０は、基本形状に関してはセパレータ１５０と略同一であり、かつ、別のセルのセパレータ１５０に隣接しており、マニホールド部１８１，１８２，１８４，１８５，１８７，１８８、および凹凸部１８９を有し、ガス拡散層１３５に相対して配置される。マニホールド部１８１，１８２、マニホールド部１８４，１８５およびマニホールド部１８７，１８８は、燃料ガス用、酸化剤ガス用および冷媒用に適用される。

ガス拡散層１３５に相対する凹凸部１８９の内面と、ガス拡散層１３５の表面により形成される空間Ｓ２は、燃料ガスを流通させるための流路を構成し、マニホールド部１８１，１８２を経由し、エンドプレート７０に配置される燃料ガス導入口７１および燃料ガス排出口７２に、接続されている。つまり、凹凸部１６９の内面は、燃料ガスを流通させるための流路溝を構成する。

凹凸部１８９の外面と、隣接する別のセルのセパレータ１５０の外面により形成される空間Ｓ３は、冷媒を流通させるための流路を構成し、マニホールド部１８７，１８８を経由し、エンドプレート７０に配置される冷媒導入口７７および冷媒排出口７８に、接続されている。つまり、凹凸部１６９の外面は、冷媒を流通させるための流路溝を構成する。なお、凹凸部１６９，１８９の形状および配置は、ガスの拡散性、圧力損失、生成水の排出性、冷却性能等を考慮し、適宜設定される。

セパレータ１５０，１７０は、適当な導電性、強度および耐食性を有し、粉末状のカーボン材を有する成形材料や、金属材料から形成される。

成形材料は、カーボン材（例えば、７０〜９０ｗｔ％）およびバインダー樹脂（例えば、１０〜３０ｗｔ％）を有する粉末状の混合物である。カーボン材は、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛である。バインダー樹脂は、例えば、フェノール樹脂やメラミン樹脂やポリアミド樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリプロピレン等などの熱可塑性樹脂である。フェノール樹脂は、経済性、作業性、成形性、物性（耐酸性、耐熱性、流体不透過性）などに優れており、好ましい。成形材料は、粉末状の形態で直接利用することに限定されず、シート状の予備成形体の形態やビレット状の予備成形体の集成体の形態で、適用することも可能である。

金属材料は、例えば、ステンレス鋼鈑である。ステンレス鋼鈑は、複雑な機械加工を施しやすくかつ導電性が良好である点で好ましい。ステンレス鋼板は、必要に応じて、耐食性のコーティングを施すことも可能である。また、アルミニウム板や、クラッド材を適用することも可能である。

図７は、本発明の実施の形態に係る電極集成体の製造方法を説明するための工程図である。

本製造方法は、内側ガスケット折曲げ工程、内側ガスケット成形工程、電解質膜配置工程、サブアセンブリ接合工程、外側ガスケット折曲げ工程、外側ガスケット成形工程、サブアセンブリ配置工程、ガス拡散層配置工程およびアセンブリ接合工程を有する。

図８および図９は、図７に示される内側ガスケット折曲げ工程を説明するための平面図および断面図である。

内側ガスケット折曲げ工程においては、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで、内側ガスケット１２０，１２２が一体的に形成される。この際、内側ガスケット１２０，１２２の連結部（ガスケット材の折曲げ部）１２１は、横方向の側面（短辺）に位置しており、ガスケットの長手方向の側面（長辺）を位置決めピン２００，２０２に当接させて、位置決めしながら、短辺側の端面が重ねられる。したがって、内側ガスケット１２０と内側ガスケット１２２との間の位置決め精度が確保されている。

ガスケット材は、例えば、２０μｍ厚のフィルム状ポリエチレンナフタレートからなる。また、ガスケット材の一方の表面には、接着材層１２３が予め形成されており、ガスケット材の二つ折りによって、内側に位置することとなる。接着材層１２３は、例えば、１０μｍ厚の熱可塑性エラストマーをベースとするホットメルト系接着材の塗布によって形成される。

図１０および図１１は、図７に示される内側ガスケット成形工程を説明するための平面図および断面図である。

内側ガスケット成形工程においては、二つ折りにされたガスケット材が、打抜きによって、所定の内側ガスケット形状に成形される。これにより、例えば、複数の開口部１４０Ａ，１４１Ａ，１４２Ａ，１４４Ａ，１４５Ａ，１４７Ａ，１４８Ａが形成される。開口部１４０Ａは、内側領域が発電に利用される部位である開口部１４０に対応しており、カソード触媒層１１４およびアノード触媒層１１６を露出させるために使用される。開口部１４１Ａ，１４２Ａ，１４４Ａ，１４５Ａ，１４７Ａ，１４８Ａは、燃料ガス用、酸化剤ガス用および冷媒用に適用されるマニホールド部１４１，１４２，１４４，１４５，１４７，１４８に対応している。

また、二つ折りにされる際、ガスケット材は、未成形であり、十分な剛性を有するため、ハンドリング性が良好であり、二つ折りの精度を容易に確保することができる。さらに、打抜きの際、接着材層１２３が内側に位置するため、重ね合せ面のズレの発生が抑制される。なお、内側ガスケット成形は、打抜きに限定されず、例えば、レーザー切断を適用することも可能である。

図１２および図１３図は、図７に示される電解質膜配置工程を説明するための平面図および断面図である。

電解質膜配置工程においては、電解質膜１１０が、内側ガスケット１２０，１２２の間に配置（挿入）されて、未接合状態のサブアセンブリ１０５が形成される。この際、電解質膜１１０および内側ガスケット１２０，１２２の長手方向の側面を、位置決めピン２００，２０２に当接させ、かつ、電解質膜１１０の端面を、内側ガスケット１２０，１２２の連結部（ガスケット材の折曲げ部）１２１に突き当てることで、位置決めされる。

つまり、内側ガスケット１２０，１２２に対する電解質膜１１０の位置決めは、電解質膜１１０を内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１に突き当てることによって達成されるため、その位置決め精度を容易に確保し、かつ、内側ガスケット１２０，電解質膜１１０および内側ガスケット１２２を個々に位置決めする場合に比較し、位置決め回数を削減することができる。なお、電解質膜１１０には、カソード触媒層１１４およびアノード触媒層１１６が予め配置されている。

図１４は、図７に示されるサブアセンブリ接合工程を説明するための断面図である。

サブアセンブリ１０５に配置される接着材層１２３は、ホットメルト系接着材からなるため、接合には、ホットプレスが適用される。当該ホットプレスは、下型２１０、上型２１２および加圧機構２３０を有する。

下型２１０は、基部２２０に固定式に配置され、サブアセンブリ１０５が載置される押圧面と、内部に配置される加熱装置を有する。上型２１２は、下型２１０に対して近接離間自在に配置され、サブアセンブリ１０５の上面に相対する押圧面と、内部に配置される加熱装置を有する。下型２１０および上型２１２の加熱装置は、例えば、カートリッジヒータからなり、下型２１０および上型２１２を加熱することで、サブアセンブリ１０５に配置される接着材層１２３を昇温させ、所定温度に保持するために使用される。なお、加熱装置は、下型２１０および上型２１２の一方のみに、設けることも可能である。

加圧機構２３０は、例えば、油圧シリンダ装置を有しており、下型２１０に対して上型２１２を近接させ、下型２１０の押圧面に載置されるサブアセンブリ１０５を押圧することで、サブアセンブリ１０５に配置される接着材層１２３を加圧し、所定圧力下で保持するために使用される。

サブアセンブリ接合工程においては、まず、サブアセンブリ１０５が下型２１０の押圧面に配置される。この際、下型２１０および上型２１２は予熱されていることが好ましい。その後、加圧機構２３０が稼働され、上型２１２が下型２１０に向かって降下する。

上型２１２の押圧面は、下型２１０の押圧面に載置されるサブアセンブリ１０５の上面と当接し、サブアセンブリ１０５を押圧する。押圧条件は、例えば、０．５ＭＰａである。一方、下型２１０および上型２１２の内部に配置される加熱装置は、下型２１０および上型２１２を加熱することで、サブアセンブリ１０５に配置される接着材層１２３を昇温させ、所定温度に到達させる。所定温度は、例えば、１３０℃である。

そして、サブアセンブリ１０５は、例えば、１分程度保持される。これにより、接着材層１２３は、良好な接着機能を発揮し、サブアセンブリ１０５を構成する内側ガスケット１２０、電解質膜１１０および内側ガスケット１２２を接合し、サブアセンブリ１０５を一体化する。

なお、押圧条件および温度条件は、上記例に限定されず、接着材層１２３の構成に応じ、適宜変更することが可能である。また、サブアセンブリ接合は、ホットプレスを適用する形態に限定されず、例えば、ホットローラを適用することも可能である。

図１５および図１６図は、図７に示される外側ガスケット折曲げ工程を説明するための平面図および断面図である。

外側ガスケット折曲げ工程においては、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで、外側ガスケット１２５，１２７が一体的に形成される。この際、外側ガスケット１２５，１２７の連結部（ガスケット材の折曲げ部）１２６は、横方向の側面（短辺）に位置しており、ガスケットの長手方向の側面（長辺）を位置決めピン２００，２０２に当接させて、位置決めしながら、短辺側の端面が重ねられる。したがって、外側ガスケット１２５と外側ガスケット１２７との間の位置決め精度が確保されている。

ガスケット材は、例えば、１００μｍ厚のフィルム状ポリエチレンナフタレートからなる。また、ガスケット材の一方の表面には、接着材層１２８が予め形成されており、ガスケット材の二つ折りによって、内側に位置することとなる。接着材層１２８は、例えば、１０μｍ厚の熱可塑性エラストマーをベースとするホットメルト系接着材の塗布によって形成される。

図１７および図１８図は、図７に示される外側ガスケット成形工程を説明するための平面図および断面図である。

外側ガスケット成形工程においては、二つ折りにされたガスケット材が、打抜きによって、所定の内側ガスケット形状に成形される。これにより、例えば、複数の開口部１４０Ｂ，１４１Ｂ，１４２Ｂ，１４４Ｂ，１４５Ｂ，１４７Ｂ，１４８Ｂが形成される。開口部１４０Ｂは、内側領域が発電に利用される部位である開口部１４０に対応しており、カソード触媒層１１４およびアノード触媒層１１６を露出させるために使用される。カソード触媒層１１４およびアノード触媒層１１６を露出させるために使用される。開口部１４１Ｂ，１４２Ｂ，１４４Ｂ，１４５Ｂ，１４７Ｂ，１４８Ｂは、燃料ガス用、酸化剤ガス用および冷媒用に適用されるマニホールド部１４１，１４２，１４４，１４５，１４７，１４８に対応している。

また、二つ折りにされる際、ガスケット材は、未成形であり、十分な剛性を有するため、ハンドリング性が良好であり、二つ折りの精度を容易に確保することができる。さらに、打抜きの際、接着材層１２３が内側に位置するため、重ね合せ面のズレの発生が抑制される。なお、外側ガスケット成形は、打抜きに限定されず、例えば、レーザー切断を適用することも可能である。

図１９および図２０は、図７に示されるサブアセンブリ配置工程を説明するための平面図および断面図である。

サブアセンブリ配置工程においては、一体化されたサブアセンブリ１０５が、外側ガスケット１２５，１２７の間に配置（挿入）される。この際、サブアセンブリ１０５および外側ガスケット１２５，１２７の長手方向の側面を位置決めピン２００，２０２に当接させ、かつ、内側ガスケット１２０，１２２の連結部（サブアセンブリ１０５の端面）１２１を、外側ガスケット１２５，１２７の連結部（ガスケット材の折曲げ部）１２６に突き当てることで、位置決めされる。

つまり、外側ガスケット１２５，１２７に対するサブアセンブリ１０５の位置決めは、サブアセンブリ１０５を外側ガスケット１２５，１２７の連結部１２６に突き当てることによって達成される。そのため、位置決め精度を容易に確保し、かつ、外側ガスケット１２５、内側ガスケット１２０、電解質膜１１０、内側ガスケット１２２および外側ガスケット１２５を個々に位置決めする場合に比較し、位置決め回数を削減することができる。

また、サブアセンブリ１０５において、電解質膜１１０が内側ガスケット１２０，１２２に接合（一体化）されているため、突き当てて位置決めされる際、内側ガスケット１２０、電解質膜１１０および内側ガスケット１２２のズレの発生が抑制され、位置決め精度が確保される。

図２１は、図７に示されるガス拡散層配置工程を説明するための断面図である。

ガス拡散層配置工程においては、ガス拡散層１３０，１３５が接合されて、未接合状態の電極集成体（アセンブリ）１００が形成される。この際、ガス拡散層１３０，１３５は、外側ガスケット１２５，１２７の開口部１４０Ｂおよび内側ガスケット１２０，１２２の開口部１４０Ａを利用して、電解質膜１１０に配置されるカソード触媒層１１４およびアノード触媒層１１６に相対するように配置される。なお、ガス拡散層配置工程は、サブアセンブリ配置工程の前に配置することも可能である。この場合、例えば、外側ガスケット１２５，１２７の間に配置（挿入）される前のサブアセンブリ１０５に、ガス拡散層１３０，１３５を配置する。

図２２は、図７に示されるアセンブリ接合工程を説明するための断面図である。

サブアセンブリ１０５と外側ガスケット１２５，１２７の間に配置される接着材層１２８は、ホットメルト系接着材からなるため、サブアセンブリ接合工程と同様に、接合には、ホットプレスが適用される。

アセンブリ接合工程においては、まず、未接合状態の電極集成体１００が下型２１０の押圧面に配置される。この際、下型２１０および上型２１２は予熱されていることが好ましい。その後、加圧機構２３０が稼働され、上型２１２が下型２１０に向かって降下する。

上型２１２の押圧面は、下型２１０の押圧面に載置される電極集成体１００の上面と当接し、電極集成体１００を押圧する。押圧条件は、例えば、０．５ＭＰａである。一方、下型２１０および上型２１２の内部に配置される加熱装置は、下型２１０および上型２１２を加熱することで、内側ガスケット１２０，１２２と外側ガスケット１２５，１２７の間に配置される接着材層１２８を昇温させ、所定温度に到達させる。所定温度は、例えば、１３０℃である。

そして、電極集成体１００は、例えば、１分程度保持される。これにより、接着材層１２８は、良好な接着機能を発揮し、外側ガスケット１２５，１２７と内側ガスケット１２０，１２２を接合する。内側ガスケット１２０，１２２は、電解質膜１１０と既に一体化されているため、これにより、電極集成体１００は一体化される。

図２３は、本発明の実施の形態に係る変形例１を説明するための平面図である。

ガスケット材の折曲げ部１２１（１２６）は、ガスケットの長手方向の側面（長辺）に位置させることも可能である。この場合、横方向の側面（短辺）を位置決めピン２００，２０２に当接させて、位置決めしながら、長辺側の端面が重ねられる。

図２４は、本発明の実施の形態に係る変形例２を説明するための断面図である。

外側ガスケット１２５，１２７は、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成される形態に限定されず、必要に応じて別体とすることも可能である。

以上のように、本実施の形態に係る電極集成体１００おいては、内側ガスケット１２０，１２２は、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成されているため、内側ガスケット１２０と内側ガスケット１２２の間の位置決め精度が確保されている。また、内側ガスケット１２０，１２２に対する電解質膜１１０の位置決めは、電解質膜１１０を内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１に突き当てることによって達成されているため、その位置決め精度が確保されている。したがって、電極集成体１００における内側ガスケット１２２、電解質膜１１０および内側ガスケット１２０のズレの発生が抑制されているため、その分、電極集成体１００の開口部１４０のサイズを増加させ、当該電極集成体１００を備えた燃料電池の電池出力を向上させることが可能である。つまり、電池出力を向上させ得る燃料電池用電極集成体および良好な電池出力を有する燃料電池を提供することができる。

本実施の形態に係る製造方法においては、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで、内側ガスケット１２０，１２２を一体的に形成し、電解質膜１１０を、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１に突き当てて位置決めしている。つまり、内側ガスケット１２０，１２２は、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成されるため、内側ガスケット１２０と内側ガスケット１２２の間の位置決め精度を容易に確保することができる。また、内側ガスケット１２０，１２２に対する電解質膜１１０の位置決めは、電解質膜１１０を内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１に突き当てることによって達成されるため、その位置決め精度を容易に確保し、かつ、内側ガスケット１２０、内側ガスケット１２２、電解質膜１１０および内側ガスケット１２２を個々に位置決めする場合に比較し、位置決め回数を削減することができる。したがって、電極集成体１００における内側ガスケット１２２、電解質膜１１０および内側ガスケット１２０のズレの発生を抑制し、その分、電極集成体１００の開口部１４０のサイズを増加させることで、当該電極集成体１００を備えた燃料電池の電池出力を向上させることが可能である。つまり、電池出力を向上させ得る燃料電池用電極集成体の製造方法を提供することができる。

また、外側ガスケット１２５，１２７も、１枚のガスケット材を二つ折りにすることで一体的に形成されているため、外側ガスケット１２５と外側ガスケット１２７の間の位置決め精度が確保されている。さらに、外側ガスケット１２５，１２７に対するサブアセンブリ１０５の位置決めは、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１を外側ガスケット１２５，１２７の連結部１２６に突き当てることによって達成されているため、その位置決め精度が確保されている。したがって、外側ガスケット１２５、サブアセンブリ１０５および外側ガスケット１２７のズレの発生が抑制されているため、その分、電極集成体１００の開口部１４０のサイズをさらに増加させることが可能である。

さらに、本実施の形態に係る製造方法においては、内側ガスケット１２０，１２２を形成するガスケット材は、二つ折りにされた後、かつ、電解質膜１１０が突き当てられて位置決めされる前に内側ガスケット１２０，１２２の形状に成形される。したがって、ガスケット材は、二つ折りにされる際、未成形であり、十分な剛性を有するため、ハンドリング性が良好であり、二つ折りの精度を容易に確保することができ、かつ、打抜きの際、接着材層１２３が内側に位置するため、重ね合せ面のズレの発生が抑制される。

外側ガスケット１２５，１２７を形成するガスケット材も、二つ折りにされた後、かつ、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１が突き当てられて位置決めされる前に外側ガスケット１２５，１２７の形状に成形される。したがって、ガスケット材は、二つ折りにされる際、未成形であり、十分な剛性を有するため、ハンドリング性が良好であり、二つ折りの精度を容易に確保することができ、かつ、打抜きの際、接着材層１２８が内側に位置するため、重ね合せ面のズレの発生が抑制される。

電解質膜１１０は、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１に突き当てて位置決めされた後、かつ、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１が外側ガスケット１２５，１２７の連結部１２６に突き当てて位置決めされる前に、内側ガスケット１２０，１２２に接合される。この場合、電解質膜１１０が内側ガスケット１２０，１２２に接合（一体化）された状態で、内側ガスケット１２０，１２２の連結部１２１が、外側ガスケット１２５，１２７の連結部１２６に突き当てて位置決めされるため、内側ガスケット１２２、電解質膜１１０および内側ガスケット１２０のズレの発生が抑制され、位置決め精度が確保される。

また、本実施の形態においては、膜電極接合体、内側ガスケット１２０，１２２、外側ガスケット１２５，１２７およびガス拡散層１３０，１３５、内側ガスケット１２０，１２２および外側ガスケット１２５，１２７が接合されており、電極集成体１００が一体化されている。したがって、電極集成体１００、セパレータ１５０，１７０が、順次積重ねてスタック部２０を形成する際のズレの発生が抑制される。

また、接着材層１２３、１２８は、ホットメルト系接着材から形成されており、接着のしやすさ、正確な接着位置及び長時間接着力を有しており、好ましい。

なお、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。例えば、燃料電池は、固体高分子型に限定されず、アルカリ型燃料電池、リン酸型燃料電池に代表される酸型電解質の燃料電池、ダイレクトメタノール燃料電池、マイクロ燃料電池に、適用可能である。

本発明の実施の形態に係る燃料電池を説明するための斜視図である。図１に示されるスタック部を説明するための断面図である。図２に示される電極集成体を説明するための平面図である。図２に示される電極集成体を説明するための断面図である。図２に示されるアノード用のセパレータを説明するための平面図である。図２に示されるカソード用のセパレータを説明するための平面図である。本発明の実施の形態に係る電極集成体の製造方法を説明するための工程図である。図７に示される内側ガスケット折曲げ工程を説明するための平面図である。図７に示される内側ガスケット折曲げ工程を説明するための断面図である。図７に示される内側ガスケット成形工程を説明するための平面図である。図７に示される内側ガスケット成形工程を説明するための断面図である。図７に示される電解質膜配置工程を説明するための平面図である。図７に示される電解質膜配置工程を説明するための断面図である。図７に示されるサブアセンブリ接合工程を説明するための断面図である。図７に示される外側ガスケット折曲げ工程を説明するための平面図である。図７に示される外側ガスケット折曲げ工程を説明するための断面図である。図７に示される外側ガスケット成形工程を説明するための平面図である。図７に示される外側ガスケット成形工程を説明するための断面図である。図７に示されるサブアセンブリ配置工程を説明するための平面図である。図７に示されるサブアセンブリ配置工程を説明するための断面図である。図７に示されるガス拡散層配置工程を説明するための断面図である。図７に示されるアセンブリ接合工程を説明するための断面図である。本発明の実施の形態に係る変形例１を説明するための平面図である。本発明の実施の形態に係る変形例２を説明するための断面図である。

符号の説明

１０燃料電池、
２０スタック部、
３０，４０集電板、
３５，４５出力端子、
５０，６０絶縁板、
７０，８０エンドプレート、
７１燃料ガス導入口、
７２燃料ガス排出口、
７４酸化剤ガス導入口、
７５酸化剤ガス排出口、
７７冷媒導入口、
７８冷媒排出口、
９０タイロッド、
１００電極集成体、
１０５サブアセンブリ、
１１０電解質膜、
１１４カソード触媒層、
１１６アノード触媒層、
１２０，１２２内側ガスケット（カソード側およびアノード側ガスケット）、
１２１連結部（ガスケット材の折曲げ部）、
１２３接着材層、
１２５，１２７外側ガスケット（第２のカソード側およびアノード側ガスケット）、
１２６連結部（第２のガスケット材の折曲げ部）、
１２８接着材層、
１３０，１３５ガス拡散層（カソード側およびアノード側ガス拡散層）、
１４０開口部、
１４０Ａ，１４１Ａ，１４２Ａ，１４４Ａ，１４５Ａ，１４７Ａ，１４８Ａ開口部、
１４０Ｂ，１４１Ｂ，１４２Ｂ，１４４Ｂ，１４５Ｂ，１４７Ｂ，１４８Ｂ開口部、
１４１，１４２，１４４，１４５，１４７，１４８マニホールド部、
１５０セパレータ、
１６１，１６２，１６４，１６５，１６７，１６８マニホールド部、
１６９凹凸部、
１６９，１８９凹凸部、
１７０セパレータ、
１８１，１８２，１８４，１８５，１８７，１８８マニホールド部、
１８９凹凸部、
２００，２０２位置決めピン、
２１０下型、
２１２上型、
２２０基部、
２３０加圧機構、
Ｓ１，Ｓ２，Ｓ３空間。

Claims

電解質膜、
前記電解質膜のアノード側およびカソード側に配置されるアノード側ガスケットおよびカソード側ガスケット、
前記電解質膜のアノード側およびカソード側に配置されるアノード側ガス拡散層およびカソード側ガス拡散層、
前記アノード側ガス拡散層の周囲を取り囲むように配置される第２のアノード側ガスケット、および、
前記カソード側ガス拡散層の周囲を取り囲むように配置される第２のカソード側ガスケットを有する燃料電池用電極集成体の製造方法であって、
１枚のガスケット材を二つ折りにすることで、前記アノード側ガスケットおよび前記カソード側ガスケットを一体的に形成し、
前記電解質膜を、前記ガスケット材の折曲げ部に突き当てて位置決めし、
１枚の第２のガスケット材を二つ折りにすることで、前記第２のアノード側ガスケットおよび前記第２のカソード側ガスケットを一体的に形成し、
前記ガスケット材の折曲げ部を、前記第２のガスケット材の折曲げ部に突き当てて位置決めし、
前記ガスケット材は、二つ折りにされた後、かつ、前記電解質膜が突き当てられて位置決めされる前に、前記アノード側ガスケットおよび前記カソード側ガスケットの形状に成形されることを特徴とする燃料電池用電極集成体の製造方法。
電解質膜、
前記電解質膜のアノード側およびカソード側に配置されるアノード側ガスケットおよびカソード側ガスケット、
前記電解質膜のアノード側およびカソード側に配置されるアノード側ガス拡散層およびカソード側ガス拡散層、
前記アノード側ガス拡散層の周囲を取り囲むように配置される第２のアノード側ガスケット、および、
前記カソード側ガス拡散層の周囲を取り囲むように配置される第２のカソード側ガスケットを有する燃料電池用電極集成体の製造方法であって、
１枚のガスケット材を二つ折りにすることで、前記アノード側ガスケットおよび前記カソード側ガスケットを一体的に形成し、
前記電解質膜を、前記ガスケット材の折曲げ部に突き当てて位置決めし、
１枚の第２のガスケット材を二つ折りにすることで、前記第２のアノード側ガスケットおよび前記第２のカソード側ガスケットを一体的に形成し、
前記ガスケット材の折曲げ部を、前記第２のガスケット材の折曲げ部に突き当てて位置決めし、
前記第２のガスケット材は、二つ折りにされた後、かつ、前記ガスケット材の折曲げ部が突き当てられて位置決めされる前に、前記第２のアノード側ガスケットおよび前記第２のカソード側ガスケットの形状に成形されることを特徴とする燃料電池用電極集成体の製造方法。