JP6231259B2 - 燃料電池用の膜電極接合体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、対向して回転する一対の加熱ローラーを用いてフィルム状の第１、第２の被圧着物を加熱圧着する圧着装置と、燃料電池用の膜電極接合体の製造方法に関する。

燃料電池に用いられる膜電極接合体は、電解質膜の両膜面に、燃料電池反応を促進させるための触媒を担持させたアノードおよびカソードの電極触媒層を接合させている。この膜電極接合体の製造方法としては、フィルム状の電解質膜と電極触媒層を形成済みの支持フィルムとを重ね合わせて、電極触媒層を電解質膜面に接合させ、加熱ローラーにて加熱圧着する手法が提案されている（下記特許文献１等参照）。この手法では、複数の膜電極接合体を連続して製造することができることから、多々採用されている。

特開２００９−３４９４１号公報

ところで、上記した手法で膜電極接合体を製造する場合、例えば、電解質膜フィルムや支持フィルムのロール補給や装置休止後の再稼働等の際には、加熱ローラーのローラー表面温度を、ローラー周囲に亘って予め均一としておくことが望ましい。そして、ローラー表面温度の均一化は、加熱ローラーを回転させながら加熱温度調整することが有効であるが、ローラー表面には例えば支持フィルムが接触していることから、ローラーの空回りによるフィルム損傷を招いてしまう。仮に支持フィルムがない状態で加熱ローラーを回転加熱させれば、フィルム損傷は回避できるものの、回転しつつ加熱されている一対の加熱ローラーに対して、フィルムの接触セット等が必要であった。なお、こうした事態は、膜電極接合体の加熱圧着に特有ではなく、一対の加熱ローラーによるフィルム同士の加熱圧着に共通して起き得る。

本発明は、上記した課題を踏まえ、対向して回転する一対の加熱ローラーを用いて被圧着物の加熱圧着を行うに当たり、被圧着物の損傷を回避した上での加熱ローラーの加熱温度調整と、加熱回転している加熱ローラーに対する被圧着物の装着性の向上とを両立し得る新たな加熱圧着手法を提供することを目的とする。

上記した目的の少なくとも一部を達成するために、本発明は、以下の形態または適用例として実施することができる。
圧着装置としての形態は、
対向して回転する一対の加熱ローラーを用いてフィルム状の第１、第２の被圧着物を加熱圧着する圧着装置であって、
前記一対の加熱ローラーの一方の加熱ローラーを、他方の加熱ローラーとで被圧着物の加熱圧着を図る圧着位置から離間する側に退避させる加熱ローラー退避機構と、
前記一対の加熱ローラーに前記第１、第２の被圧着物を案内するに当たり、前記第１、第２の被圧着物を前記一対の加熱ローラーに到る手前で接合させる第１経路と、該接合済みの前記第１、第２の被圧着物のいずれかの被圧着物を前記他方の加熱ローラーのローラー表面に接触させて前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物を案内する第２経路とを形成して、前記第１、第２の被圧着物を前記一対の加熱ローラーの間の加熱圧着箇所に案内する案内機構とを備え、
該案内機構は、
前記ローラー退避機構により前記一方の加熱ローラーが前記圧着位置から退避すると、前記第２経路の途中に設けられた搬送ローラーを、前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物が前記他方の加熱ローラーのローラー表面から離れる離間経路を取る側に移動して、前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物を前記搬送ローラーにて案内する搬送ローラー移動部と、
前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物の経路を前記搬送ローラーの移動により変更する際には、前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物に掛かるテンションを吸収するテンション吸収部とを有する。
膜電極接合体の製造方法としての形態は、
対向して回転する一対の加熱ローラーを用いて燃料電池用の膜電極接合体を製造する製造方法であって、
第１の電極触媒層が電解質膜フィルムの一方のフィルム面に形成された該電解質膜フィルムと、第２の電極触媒層が支持フィルムの一方のフィルム面に形成された該支持フィルムとを準備する工程（ａ）と、
前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを、前記一対の加熱ローラーに到る手前で、前記支持フィルムの前記第２の触媒層が前記電解質膜フィルムの他方のフィルム面に接合させた接合状態とし、該接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記一対の加熱ローラーの間の加熱圧着箇所に案内する工程（ｂ）とを備え、
該工程（ｂ）では、
前記接合状態の前記支持フィルムの他方の面を前記一対の加熱ローラーの一方の加熱ローラーのローラー表面に接触させてから、前記一対の加熱ローラーの回転により、前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記加熱圧着箇所に導くと共に、
前記一対の加熱ローラーの他方の加熱ローラーが、前記一方の加熱ローラーとで前記加熱圧着箇所を形成する際の圧着位置から離間する側に退避すると、前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記接合状態のまま、前記支持フィルムの前記他方の面が前記ローラー表面から離れた経路で案内し、
前記接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを案内する経路を変更する際には、前記接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムに掛かるテンションを吸収する。

[適用例１：圧着装置]
対向して回転する一対の加熱ローラーを用いてフィルム状の第１、第２の被圧着物を加熱圧着する圧着装置であって、前記一対の加熱ローラーの一方の加熱ローラーを、他方の加熱ローラーとで被圧着物の加熱圧着を図る圧着位置から離間する側に退避させる加熱ローラー退避機構と、前記一対の加熱ローラーに前記第１、第２の被圧着物を案内するに当たり、前記第１、第２の被圧着物を前記一対の加熱ローラーに到る手前で接合させる第１経路と、該接合済みの前記第１、第２の被圧着物のいずれかの被圧着物を前記他方の加熱ローラーのローラー表面に接触させて前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物を案内する第２経路とを形成して、前記第１、第２の被圧着物を前記一対の加熱ローラーの間の加熱圧着箇所に案内する案内機構とを備え、該案内機構は、前記ローラー退避機構により前記一方の加熱ローラーが前記圧着位置から退避すると、前記第２経路の途中に設けられた搬送ローラーを、前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物が前記他方の加熱ローラーのローラー表面から離れる離間経路を取る側に移動して、前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物を前記搬送ローラーにて案内する搬送ローラー移動部を有することを要旨とする。

この適用例１の圧着装置では、その有する加熱ローラー退避機構により、前記一対の加熱ローラーの一方の加熱ローラーを圧着位置から退避させることで、この一方の加熱ローラーと他方の加熱ローラーとを離間させる。その上で、こうして加熱ローラーを退避させた状態では、案内機構の有する搬送ローラー移動部にて、搬送ローラーを移動して、前記接合済みの前記第１、第２の被圧着物（以下、単に、接合済み被圧着物と称する）の経路を、前記他方の加熱ローラーのローラー表面から離れる離間経路となるように変更する。この加熱ローラーの退避と接合済み被圧着物の経路変更とをなしている間では、加熱ローラーを被圧着物に接触させないので、上記の適用例１の圧着装置によれば、被圧着物の損傷を回避した上で、加熱ローラーを回転させつつ加熱温度調整を図ることができる。しかも、一対の加熱ローラーは、加熱温度調整のために回転しているものの、上記の加熱ローラー退避により離間しているので、接合済み被圧着物の装着は簡便となり、装着性が高まる。

上記した適用例１の圧着装置は、次のような態様とすることができる。例えば、前記一対の加熱ローラーを、前記一方の加熱ローラーが前記圧着位置から退避した状態で、回転させながら加熱温度調整する。そして、退避済みの一方の加熱ローラーの前記圧着位置への復帰に先立って前記搬送ローラーを移動して、接合済み被圧着物を前記離間経路から、ローラー表面に接触する第２経路に戻すようにできる。こうすれば、加熱ローラーの加熱温度調整後に、接合済み被圧着物の加熱圧着を簡便に再開できる。

[適用例２：膜電極接合体の製造方法]
対向して回転する一対の加熱ローラーを用いて燃料電池用の膜電極接合体を製造する製造方法であって、第１の電極触媒層が電解質膜フィルムの一方のフィルム面に形成された該電解質膜フィルムと、第２の電極触媒層が支持フィルムの一方のフィルム面に形成された該支持フィルムとを準備する工程（ａ）と、前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを、前記一対の加熱ローラーに到る手前で、前記支持フィルムの前記第２の触媒層が前記電解質膜フィルムの他方のフィルム面に接合させた接合状態とし、該接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記一対の加熱ローラーの間の加熱圧着箇所に案内する工程（ｂ）とを備え、該工程（ｂ）では、前記接合状態の前記支持フィルムの他方の面を前記一対の加熱ローラーの一方の加熱ローラーのローラー表面に接触させてから、前記一対の加熱ローラーの回転により、前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記加熱圧着箇所に導くと共に、前記一対の加熱ローラーの他方の加熱ローラーが、前記一方の加熱ローラーとで前記加熱圧着箇所を形成する際の圧着位置から離間する側に退避すると、前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記接合状態のまま、前記支持フィルムの前記他方の面が前記ローラー表面から離れた経路で案内することを要旨とする。

上記した適用例２の膜電極接合体の製造方法によれば、一対の加熱ローラーの加熱温度調整の際の損傷を受けることなく、膜電極接合体を簡便に製造できる。しかも、接合済みの支持フィルムと電解質膜フィルムを簡便に装着できるので、適用例２の膜電極接合体の製造方法によれば、膜電極接合体の製造手順の簡略化も図ることができる。

この場合、上記の適用例２の製造方法で得た膜電極接合体を、ガス拡散層で挟持し、その上でセパレーターにて挟持するようにすれば、燃料電池の製造方法としても適用できる。

実施例の燃料電池１０を構成する単セル１５を断面視して概略的に示す説明図である。 ＭＥＡの構成部材の接合の様子をその寸法状態と合わせて模式的に示す説明図である。 燃料電池１０の製造手順を示す説明図である。 準備する電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦの準備の形態を模式的に示す説明図である。 ＭＥＡ製造装置１００の概略構成を各搬送箇所でのフィルムの形態と共に模式的に示す説明図である。 第２加熱ローラー１４２の温度調整の際の各ローラーの挙動を模式的に示す説明図である。

以下、本発明の実施の形態について、その実施例を図面に基づき説明する。図１は実施例の燃料電池１０を構成する単セル１５を断面視して概略的に示す説明図、図２はＭＥＡの構成部材の接合の様子をその寸法状態と合わせて模式的に示す説明図である。本実施例の燃料電池１０は、図１に示す構成の単セル１５を対向するセパレーター２５、２６で挟持して、この単セル１５を複数積層したスタック構造の固体高分子型燃料電池である。

単セル１５は、電解質膜２０の両側にアノード２１とカソード２２の両電極を備える。電解質膜２０は、固体高分子材料、例えばフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。アノード２１およびカソード２２は、例えば白金、あるいは白金合金等の触媒を担持した導電性粒子、例えばカーボン粒子（以下、触媒担持カーボン粒子と称する）を、プロトン伝導性を有するアイオノマーで被覆して形成された電極触媒層であり、電解質膜２０の両膜面に接合され電解質膜２０と共に膜電極接合体（Membrane Electrode Assembly／ＭＥＡ）を形成する。通常、アイオノマーは、電解質膜２０と同質の固体高分子材料である高分子電解質樹脂（例えばフッ素系樹脂）であり、その有するイオン交換基によりプロトン伝導性を有する。

この他、単セル１５は、電極形成済みの電解質膜２０を両側から挟持するアノード側ガス拡散層２３とカソード側ガス拡散層２４とセパレーター２５，２６を備え、両ガス拡散層は、対応する電極（アノード２１またはカソード２２）に接合されている。アノード側ガス拡散層２３とカソード側ガス拡散層２４は、ガス透過性を有する導電性部材、例えば、カーボンペーパやカーボンクロス等のカーボン多孔質体や、金属メッシュや発泡金属等の金属多孔質体によって形成される。本実施例では、電解質膜２０とアノード２１およびカソード２２で形成されるＭＥＡを、アノード側ガス拡散層２３とカソード側ガス拡散層２４で挟持した状態で単セル１５の基幹部位を製造する。よって、ＭＥＡに上記の両ガス拡散層を含めた物をＭＥＧＡ（Membrane-Electrode＆Gas. Diffusion Layer Assembly）と、適宜、称することとする。

図２に示すように、アノード２１は、電解質膜２０とほぼ同寸法の矩形形状とされ、カソード２２は、アノード２１より縦横とも短くされている。アノード側ガス拡散層２３とカソード側ガス拡散層２４は、ほぼ同寸法の矩形形状とされ、アノード側ガス拡散層２３は、アノード２１より縦横とも同寸もしくはやや短くされている。カソード側ガス拡散層２４は、アノード側ガス拡散層２３とほぼ同寸法とされている。なお、アノード２１、アノード側ガス拡散層２３等は上記のようにその寸法が相違するが、単セル１５としての組み付け状態では、これらはその周囲において図示しないシール部材にて気密にシールされる。

セパレーター２５は、アノード側ガス拡散層２３の側に、水素を含有する燃料ガスを流すセル内燃料ガス流路４７を備える。セパレーター２６は、カソード側ガス拡散層２４の側に、酸素を含有する酸化ガス（本実施例では、空気）を流すセル内酸化ガス流路４８を備える。なお、図には記載していないが、隣り合う単セル１５間には、例えば、冷媒が流れるセル間冷媒流路を形成することができる。これらセパレーター２５，２６は、ガス不透過な導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、焼成カーボン、あるいはステンレス鋼などの金属材料により形成されている。

図１では図示していないが、セパレーター２５，２６の外周近傍の所定の位置には、複数の孔部が形成されている。これらの複数の孔部は、セパレーター２５，２６が他の部材と共に積層されて燃料電池１０が組み立てられたときに互いに重なって、燃料電池１０内を積層方向に貫通する流路を形成する。すなわち、上記したセル内燃料ガス流路４７やセル内酸化ガス流路４８、あるいはセル間冷媒流路に対して、燃料ガスや酸化ガス、あるいは冷媒を給排するためのマニホールドを形成する。

本実施例の燃料電池１０は、セパレーター２５のセル内燃料ガス流路４７からの水素ガスを、アノード側ガス拡散層２３で拡散ししつつ、アノード２１に供給する。空気については、セパレーター２６のセル内酸化ガス流路４８からの空気を、カソード側ガス拡散層２４で拡散ししつつカソード２２に供給する。こうしたガス供給を受けて、燃料電池１０は、発電し、その発電電力を外部の負荷に与える。

次に、燃料電池１０の製造方法について説明する。図３は燃料電池１０の製造手順を示す説明図である。図示するように、燃料電池１０を製造するに当たっては、まず、その構成単位である単セル１５を作製する。

単セル１５の作製に当たり、その構成部材を準備する（ステップＳ１００）。図４は準備する電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦの準備の形態を模式的に示す説明図である。図示するように、電解質膜フィルム２０Ｆについては、電解質膜２０の上記の高分子電解質樹脂を用いてフィルム状に電解質膜フィルム２０Ｆを形成し、その一方のフィルム面に、カソード２２を点在させて形成する。電解質膜フィルム２０Ｆの他方のフィルム面には、剥離可能なバックフィルムＢＦを貼り付ける。このバックフィルムＢＦについては、これを、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）等のポリエステル系、ポリスチレン等の高分子フィルムによって形成することができる。こうして、電解質膜フィルム２０Ｆをロール状に巻き取った電解質膜フィルムロール２０Ｒを準備する。カソード２２は、触媒担持カーボン粒子とアイオノマーとを分散させた触媒インクを適宜な塗布機器にて電解質膜フィルム２０Ｆに塗布し、その後の乾燥を経て形成される。カソード２２は、図中の側面断面視に示すように、電解質膜フィルム２０Ｆのフィルム幅より狭くされ、上記した寸法関係で形成される。以下、カソード２２が形成済みでバックフィルムＢＦが貼り付け済みの電解質膜フィルム２０Ｆ、およびバックフィルムＢＦの剥離済みの電解質膜フィルム２０Ｆを、積層済み電解質膜フィルム２０Ｆと称する。

アノード支持フィルムＤＦは、一方のフィルム面に、その長手方向に亘ってアノード２１を備える。アノード支持フィルムＤＦは、形成済みのアノード２１に対して剥離可能であり、アノード２１の形成済みの状態でロール状に巻き取られ、アノード支持フィルムロールＤＲとして準備される。このアノード支持フィルムＤＦは、ＰＥＴやＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）等の高分子フィルムによって形成される。アノード２１は、上記の触媒インクを適宜な塗布機器にて連続的に塗布した後に乾燥することで形成される。アノード支持フィルムＤＦは、電解質膜フィルム２０Ｆと同じフィルム幅であることから、アノード２１は、アノード支持フィルムＤＦの全面に形成され、これにより、電解質膜フィルム２０Ｆと同じ幅となる。以下、アノード２１が形成済みのアノード支持フィルムＤＦを、積層済みアノード支持フィルムＤＦと称する。

このように電極触媒層を形成しながら上記の両フィルムロールを準備するほか、電極触媒層が形成済みでロール状に巻き取られた電解質膜フィルムロール２０Ｒやアノード支持フィルムロールＤＲを購入準備することもできる。なお、アノード側およびカソード側の拡散層については、導電性で多孔質の基材、例えばカーボンクロスを上記の矩形サイズで一枚ずつ準備される（図示略）。セパレーター２５、２６については、それぞれセル内燃料ガス流路４７、４８を有する形態で準備される（図示略）。

上記のステップＳ１００に続いて、積層済み電解質膜フィルム２０Ｆと積層済みアノード支持フィルムＤＦとからＭＥＡを作製する（ステップＳ１１０）。図５はＭＥＡ製造装置１００の概略構成を各搬送箇所でのフィルムの形態と共に模式的に示す説明図である。このＭＥＡ製造装置１００は、第１搬送系１１０と、第２搬送系１２０と、フィルム接合部１３０と、フィルム加熱圧着部１４０と、フィルム剥離部１５０と、半製品回収部１６０と、制御装置２００とを備えている。なお、この図５は、フィルム搬送とフィルム接合、並びにフィルム形態の様子を模式的に示しており、実際の電解質膜フィルム２０Ｆやアノード支持フィルムＤＦ、アノード２１およびカソード２２の厚みや縦横サイズを反映したものではない。

第１搬送系１１０は、電解質膜フィルムロール２０Ｒに巻き取られた電解質膜フィルム２０Ｆをフィルム接合部１３０に送り出す。送り出された電解質膜フィルム２０Ｆは、搬送ポイントＰ１のフィルム形態に示すように、バックフィルムＢＦと電解質膜フィルム２０Ｆとが積層し、電解質膜フィルム２０Ｆのフィルム面（上面）にカソード２２が点在形成されている。この第１搬送系１１０は、搬送下流側にフィルム剥離ローラー１１２を備え、当該ローラーを回転させつつ電解質膜フィルム２０ＦからバックフィルムＢＦを剥離し、当該剥離したバックフィルムＢＦを回収ローラー１１４に巻き取り回収する。よって、第１搬送系１１０は、積層済み電解質膜フィルム２０Ｆを、バックフィルムＢＦの側のフィルム面を露出させて、フィルム接合部１３０に送り出す。第２搬送系１２０は、アノード支持フィルムロールＤＲに巻き取り済みのアノード支持フィルムＤＦをフィルム接合部１３０に送り出す。アノード支持フィルムＤＦは、搬送ポイントＰ２のフィルム形態に示すように、アノード２１が上記の電解質膜フィルム２０Ｆの露出フィルム面を向くようにして、送り出される。ＭＥＡ製造装置１００は、こうして送り出された積層済み電解質膜フィルム２０Ｆと積層済みアノード支持フィルムＤＦとをフィルム接合部１３０にて接合させる。

フィルム接合部１３０は、積層済み電解質膜フィルム２０Ｆにおけるカソード２２の露出面（上面）にローラー表面を接触させる接合ローラー１３１と、積層済みアノード支持フィルムＤＦの露出面（下面）の側に位置する接合案内ローラー１３２とを備える。接合ローラー１３１は、回転しながら積層済み電解質膜フィルム２０Ｆをフィルム加熱圧着部１４０に向けて送り出すと共に、この電解質膜フィルム２０Ｆを積層済みアノード支持フィルムＤＦのアノード２１に押し付ける。これにより、積層済み電解質膜フィルム２０Ｆと積層済みアノード支持フィルムＤＦとは、電解質膜フィルム２０Ｆの露出面にアノード２１が密着するようにして、接合する。この接合の様子は、搬送ポイントＰ３のフィルム形態で示されており、電解質膜フィルム２０Ｆの下面にアノード２１が接合し、電解質膜フィルム２０Ｆを挟んで、アノード２１とカソード２２が向き合う。アノード支持フィルムＤＦにあっては、アノード２１に接合したままである。こうしたフィルム接合に関与する第１搬送系１１０と第２搬送系１２０およびフィルム接合部１３０は、積層済み電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦを後述のフィルム加熱圧着部１４０の加熱ローラーに到る手前で接合させる経路を形成することになる。この場合、アノード支持フィルムＤＦを図示しない案内レール等で案内して、接合ローラー１３１の押し付け力をこの案内レール側に及ぼせば、上記のフィルム接合はより確実となる。

接合案内ローラー１３２は、接合ローラー１３１より下流側に位置してアノード支持フィルムＤＦの下面に接し、接合済みの電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦが後述のフィルム加熱圧着部１４０の加熱ローラーに到る経路を接合ローラー１３１と協働して形成する。この接合案内ローラー１３２は、自転してフィルム搬送に関与するようにできるほか、従動回転してフィルム搬送に関与するようにもできる。また、この接合案内ローラー１３２は、図における紙面手前側と紙面奥側のローラー軸両端にて、図示しないし支持腕に回転自在に支持されており、この支持腕ごと移動可能とされている。このローラー移動については、後述する。

フィルム加熱圧着部１４０は、対向して回転する一対の加熱ローラー対を備え、当該ローラー対を、第１加熱ローラー１４１と第２加熱ローラー１４２とで構成する。この両ローラーは、図示しないヒーターを内蔵し、制御装置２００からのヒーター制御と回転制御を受けて、回転しながらローラー表面をフィルムの加熱圧着に適した温度とする。また、第１加熱ローラー１４１と第２加熱ローラー１４２は、その対向間隔を上記の接合済みの電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦの厚みの和よりやや狭くしており、この対向箇所をフィルム加熱圧着箇所とする。第２加熱ローラー１４２は、図における紙面手前側と紙面奥側のローラー軸両端にて、図示しないし支持腕に回転自在に支持されており、この支持腕ごと移動可能とされている。このローラー移動については、後述する。

フィルム加熱圧着部１４０は、接合ローラー１３１と接合案内ローラー１３２とで案内された接合済み電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦ（以下、これらフィルムを一体として接合済みフィルムＳＦと適宜称する）を、上記の両加熱ローラーの加熱圧着箇所に案内する。この案内に際しては、図示するように、アノード支持フィルムＤＦを第１加熱ローラー１４１のローラー表面に接触させる。よって、第１加熱ローラー１４１は、接合済みの電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦのうちのアノード支持フィルムＤＦを第１加熱ローラー１４１のローラー表面に接触させて、上記接合済みの電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦを上記の加熱圧着箇所に案内する経路を、接合ローラー１３１と接合案内ローラー１３２と協働して形成する。そして、第１加熱ローラー１４１と第２加熱ローラー１４２とは、接合済みの電解質膜フィルム２０Ｆとアノード支持フィルムＤＦを両面から加熱しつつ加圧することによって、電解質膜フィルム２０Ｆにアノード支持フィルムＤＦのアノード２１を加熱圧着し、加熱圧着済みの両フィルムを、テンションローラー１４３にてテンションを掛けつつ下流のフィルム剥離部１５０に搬送する。

フィルム剥離部１５０は、剥離ローラー１５１と、搬送ローラー１５２と、テンションローラー１５３とを備えている。剥離ローラー１５１は、搬送ローラー１５２と対向配置され、テンションローラー１５３にて搬送経路が変更されたアノード支持フィルムＤＦを、アノード２１から剥離する。剥離後のフィルムの様子は、搬送ポイントＰ４のフィルム形態に示すように、アノード支持フィルムＤＦがない状態で、電解質膜フィルム２０Ｆの下面にアノード２１が接合し、電解質膜フィルム２０Ｆを挟んで、アノード２１とカソード２２が向き合う。つまり、フィルム状のＭＥＡフィルムＭＦが得られることになり、このＭＥＡフィルムＭＦは半製品回収部１６０に搬送される。剥離されたアノード支持フィルムＤＦは、回収ローラー１５４に巻き取り回収される。

半製品回収部１６０は、バックフィルム補給ローラーＢＦＲと、搬送ローラー１６１と、テンションローラー１６２と、半製品回収ローラー１６３とを備えている。搬送ローラー１６１は、ＭＥＡフィルムＭＦを搬送しつつ、バックフィルム補給ローラーＢＦＲから送り出されたバックフィルムＢＦを、ＭＥＡフィルムＭＦのカソード２２に重ね合わせ、この状態で、バックフィルムＢＦおよびＭＥＡフィルムＭＦをテンションローラー１６２に搬送する。テンションローラー１６２は、経路を屈曲させつつテンションを掛けることで、搬送ポイントＰ４のフィルム形態のカソード２２にバックフィルムＢＦを接合する。バックフィルムＢＦの接合済みのＭＥＡフィルムＭＦは、単セル１５（図２参照）に組み込まれる矩形形状ではないので、ＭＥＡ半製品として半製品回収ローラー１６３に巻き取り回収される。回収されたＭＥＡフィルムＭＦは、図示しないフィルム切断装置にて矩形形状に切断されてＭＥＡとしてＭＥＧＡの作製に用いられるほか、フィルム形態のままＭＥＧＡの作製に用いることもできる。また、半製品回収ローラー１６３に巻き取った半製品のＭＥＡフィルムＭＦとして、燃料電池製造ラインに出荷することもできる。

制御装置２００は、図示しない各種スイッチやセンサーの入力を受けつつ、既述した各ローラーの回転速度を調整制御するほか、第１加熱ローラー１４１と第２加熱ローラー１４２の両加熱ローラーの温度についてもこれを制御する。また、接合案内ローラー１３２と第２加熱ローラー１４２とについては、後述するような、ローラー移動制御にも関与する。

既述したように、ＭＥＡフィルムＭＦが得られると、図３のステップＳ１２０にて、フィルム状のＭＥＧＡを作製する。つまり、上記のＭＥＡフィルムＭＦの表裏面にアノード側ガス拡散層２３とカソード側ガス拡散層２４を、ホットプレス等の手法にて接合し、ガス拡散層接合済みのＭＥＡフィルムＭＦを切断して、ＭＥＡをその両側でアノード側ガス拡散層２３とカソード側ガス拡散層２４で挟持した矩形状のＭＥＧＡを得る。ＭＥＡフィルムＭＦを予め矩形形状に切断しておいて、上記の両ガス拡散層を接合するようにすることもできる。また、切断しないまま、或いは切断した状態のＭＥＧＡを、燃料電池製造ラインに出荷することもできる。

次いで、このＭＥＧＡをセパレーター２５とセパレーター２６とで挟持して単セル１５を作製し（ステップＳ１３０）、所定数の単セル１５を積層してスタック状に組み立て、これを積層方向に締結する（ステップＳ１４０）。これにより、図１に示した燃料電池１０が得られる。

既述したステップＳ１１０でのＭＥＡ作製の際には、フィルム加熱圧着部１４０は、第２加熱ローラー１４２を、第１加熱ローラー１４１に近接させて当該ローラーとで加熱圧着を図る圧着位置に置く（図５参照）。そして、フィルム加熱圧着部１４０は、カソード２２の積層済み電解質膜フィルム２０Ｆと、アノード２１の積層済みアノード支持フィルムＤＦとが接合ローラー１３１にて接合された接合済みフィルムＳＦを加熱圧着箇所に導き、電解質膜フィルム２０Ｆにアノード２１が接合するよう接合済みフィルムＳＦを加熱圧着する。こうしてＭＥＡの作製が継続されると、電解質膜フィルムロール２０Ｒ（図５参照）の電解質膜フィルム２０Ｆやアノード支持フィルムロールＤＲのアノード支持フィルムＤＦの残存量は減ってくるので、その補給が必要となる。こうした際には、残存するフィルム末端を新たなフィルムローラーに巻かれたフィルム先端と繋ぐことが往々にして行われる。或いは、燃料電池のスペックが変わる等のために、既存の電解質膜フィルム２０Ｆやアノード支持フィルムＤＦを交換する、いわゆる段取り替えもＭＥＡ製造の上では常態化している。

本実施例のＭＥＡ製造装置１００は、フィルム補給や段取り替えに当たり、次のようにしてローラー移動を図った上で、フィルム加熱圧着部１４０における第２加熱ローラー１４２の温度調整を行う。図６は第２加熱ローラー１４２の温度調整の際の各ローラーの挙動を模式的に示す説明図である。図示するように、フィルム加熱圧着部１４０は、第２加熱ローラー１４２をローラー移動機構１４５と係合して備える。このローラー移動機構１４５は、図における紙面手前側と紙面奥側のローラー軸両端を支持腕１４６にて回転自在に支持し、支持腕１４６を伸縮することで、第２加熱ローラー１４２を支持腕１４６ごと移動させる。また、フィルム加熱圧着部１４０は、接合済みフィルムＳＦを既述した経路でフィルム加熱圧着部１４０に案内する１３２についても、これをローラー移動機構１４７と係合して備える。このローラー移動機構１４７は、図における紙面手前側と紙面奥側のローラー軸両端を支持腕１４８にて回転自在に支持し、支持腕１４６を伸縮することで、接合案内ローラー１３２を支持腕１４８ごと移動させる。

通常、作業者は、フィルム補給や段取り替えに当たって、所定のスイッチ、例えば温度調整作業スイッチ等を操作する。ＭＥＡ製造装置１００の制御装置２００は、上記したスイッチ入力を待機し、当該スイッチ入力があると、ローラー移動機構１４５を制御して、第２加熱ローラー１４２を回転駆動させたまま、第１加熱ローラー１４１と近接対向していた圧着位置から退避させる（図６（Ｂ）参照）。これにより、第１加熱ローラー１４１と第２加熱ローラー１４２とを離間させる。

制御装置２００は、第２加熱ローラー１４２の退避に続き、ローラー移動機構１４７を制御して、接合案内ローラー１３２を移動させる（図６（Ｃ）参照）。この接合案内ローラー１３２の移動は、当該ローラーが案内していた接合済みフィルムＳＦの経路が、接合済みフィルムＳＦのアノード支持フィルムＤＦが第１加熱ローラー１４１のローラー表面から離れる離間経路となるまでなされる。この接合案内ローラー１３２の移動に伴う経路変更により、接合済みフィルムＳＦには、それまでと異なるテンションが掛かる。よって、制御装置２００は、接合ローラー１３１の従動回転制御や、図５に示す電解質膜フィルムロール２０Ｒおよびアノード支持フィルムロールＤＲのフィルム送り出し駆動等を行って、接合済みフィルムＳＦに掛かるテンションを吸収する。こうすることで、接合済みフィルムＳＦは、スムースに経路変更を来す。

本実施例のＭＥＡ製造装置１００は、上記の第２加熱ローラー１４２の退避と、接合案内ローラー１３２の移動に伴う接合済みフィルムＳＦの経路変更とをなしている間において、第１加熱ローラー１４１を接合済みフィルムＳＦに接触させない。よって、本実施例のＭＥＡ製造装置１００によれば、第１加熱ローラー１４１をその温度調整のために回転させても、接合済みフィルムＳＦに接触したままの空回りを起こさない。これにより、接合済みフィルムＳＦの損傷を回避した上で、第１加熱ローラー１４１および第２加熱ローラー１４２を回転させつつ加熱温度調整でき、ローラー表面温度の均一化の上で有益となる。しかも、第１加熱ローラー１４１と第２加熱ローラー１４２を加熱温度調整のために回転しているものの、両加熱ローラーを第２加熱ローラー１４２の退避により離間させている。よって、段取り替えの接合済みフィルムＳＦを改めて接合案内ローラー１３２に係合させるフィルム装着が必要となっても、本実施例のＭＥＡ製造装置１００によれば、このフィルム装着が簡便となり、装着性が高まる。

作業者は、既述したフィルム補給や段取り替えが完了すると、所定のスイッチ、例えば作業完了スイッチを操作する。ＭＥＡ製造装置１００の制御装置２００は、上記したスイッチ入力を待機し、当該スイッチ入力があると、ローラー移動機構１４５を制御して、第２加熱ローラー１４２を元の加熱圧着位置に復帰させる。なお、フィルム補給や段取り替えの作業中に、通常、第１加熱ローラー１４１や第２加熱ローラー１４２は、回転しながらの温度調整により、所定温度に調整される。よって、上記の完了スイッチ入力と同時にローラー復帰を図るようにできるが、数分程度の時間差を持ってローラー復帰を図るようにすることもできる。

本実施例のＭＥＡ製造装置１００では、第２加熱ローラー１４２を退避位置から元の加熱圧着位置に復帰させるに当たり、この第２加熱ローラー１４２のローラー復帰に先立ってローラー移動機構１４７を制御して、接合案内ローラー１３２を元のフィルム案内位置に復帰移動させる。この接合案内ローラー１３２の復帰移動により、接合済みフィルムＳＦをアノード支持フィルムＤＦが第１加熱ローラー１４１のローラー表面に接触しない離間経路から、アノード支持フィルムＤＦがローラー表面に接触する元の経路に戻す。こうした上で、本実施例のＭＥＡ製造装置１００は、第２加熱ローラー１４２を第１加熱ローラー１４１に近接対向した加熱圧着位置に復帰させる。よって、本実施例のＭＥＡ製造装置１００によれば、第１加熱ローラー１４１や第２加熱ローラー１４２の加熱温度調整後に、接合済みフィルムＳＦの加熱圧着を簡便に再開でき、生産性が高まる。

また、本実施例のＭＥＡ製造装置１００では、接合案内ローラー１３２を元のフィルム案内位置に復帰移動させる際、接合ローラー１３１の従動回転制御、或いは逆回転制御、図５に示す電解質膜フィルムロール２０Ｒおよびアノード支持フィルムロールＤＲのフィルム巻き戻し駆動等を行う。よって、接合案内ローラー１３２の復帰移動の際に、接合済みフィルムＳＦに弛みを残さないようにできる。フィルムの弛みは、加熱圧着の信頼性や品質の低下を来し易いが、本実施例のＭＥＡ製造装置１００によれば、加熱圧着の再開当初から、加熱圧着の信頼性や品質を確保できる。加えて、上記の接合ローラー１３１の回転制御やフィルムの巻き戻し駆動を行うので、接合済みフィルムＳＦが加熱圧着されないままフィルム加熱圧着部１４０から搬送されないので、歩留まりも向上する。

また、本実施例のＭＥＡ製造装置１００を用いたＭＥＡの製造方法によれば、第１加熱ローラー１４１や第２加熱ローラー１４２の加熱温度調整の際の損傷を受けることなく、ＭＥＡを簡便に製造できる。しかも、フィルム補給や段取り替えの際に、接合済みフィルムＳＦを簡便に装着できるので、ＭＥＡの製造手順の簡略化や生産性の向上を図ることができる。

以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明はこのような実施の形態になんら限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲内において種々なる態様での実施が可能である。例えば、上記の実施例では、アノード２１を形成済みの接合済みフィルムＳＦとカソード２２を形成済みの電解質膜フィルム２０Ｆとを、電解質膜フィルム２０Ｆのフィルム面にアノード２１が接合するよう、両フィルムを加熱圧着してＭＥＡを製造したが、ＭＥＡ以外のフィルム圧着に用いることもできる。

また、第２加熱ローラー１４２を加熱圧着位置から退避するようにしたが、第１加熱ローラー１４１を退避させたり、両加熱ローラーを退避させたりすることもできる。

１０…燃料電池
１５…単セル
２０…電解質膜
２０Ｆ…電解質膜フィルム
２０Ｒ…電解質膜フィルムロール
２１…アノード
２２…カソード
２３…アノード側ガス拡散層
２４…カソード側ガス拡散層
２５〜２６…セパレーター
４７…セル内燃料ガス流路
４８…セル内酸化ガス流路
１００…ＭＥＡ製造装置
１１０…第１搬送系
１１２…フィルム剥離ローラー
１１４…回収ローラー
１２０…第２搬送系
１３０…フィルム接合部
１３１…接合ローラー
１３２…接合案内ローラー
１４０…フィルム加熱圧着部
１４１…第１加熱ローラー
１４２…第２加熱ローラー
１４３…テンションローラー
１４５…ローラー移動機構
１４６…支持腕
１４７…ローラー移動機構
１４８…支持腕
１５０…フィルム剥離部
１５１…剥離ローラー
１５２…搬送ローラー
１５３…テンションローラー
１５４…回収ローラー
１６０…半製品回収部
１６１…搬送ローラー
１６２…テンションローラー
１６３…半製品回収ローラー
２００…制御装置
Ｐ１〜Ｐ４…搬送ポイント
ＤＦ…アノード支持フィルム
ＢＦ…バックフィルム
ＭＦ…ＭＥＡフィルム
ＳＦ…接合済みフィルム
ＤＲ…アノード支持フィルムロール
ＢＦＲ…バックフィルム補給ローラー

Claims (1)

1. 対向して回転する一対の加熱ローラーを用いて燃料電池用の膜電極接合体を製造する製造方法であって、
   第１の電極触媒層が電解質膜フィルムの一方のフィルム面に形成された該電解質膜フィルムと、第２の電極触媒層が支持フィルムの一方のフィルム面に形成された該支持フィルムとを準備する工程（ａ）と、
   前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを、前記一対の加熱ローラーに到る手前で、前記支持フィルムの前記第２の電極触媒層が前記電解質膜フィルムの他方のフィルム面に接合させた接合状態とし、該接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記一対の加熱ローラーの間の加熱圧着箇所に案内する工程（ｂ）とを備え、
   該工程（ｂ）では、
   前記接合状態の前記支持フィルムの他方の面を前記一対の加熱ローラーの一方の加熱ローラーのローラー表面に接触させてから、前記一対の加熱ローラーの回転により、前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを案内経路で前記加熱圧着箇所に導くと共に、
   前記一対の加熱ローラーの他方の加熱ローラーが、前記一方の加熱ローラーとで前記加熱圧着箇所を形成する際の圧着位置から離間する側に退避すると、前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記接合状態のまま、前記支持フィルムの前記他方の面が前記ローラー表面から離れた離間経路で案内し、
   前記接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを案内する経路を変更する際には、前記接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムに掛かるテンションを吸収し、
   前記一方の加熱ローラーが前記圧着位置から退避した状態で、前記一対の加熱ローラーを回転させながら加熱温度調整し、
   前記加熱温度調整の後に、前記一方の加熱ローラーを前記圧着位置に復帰させ、
   前記加熱温度調整の後の前記一方の加熱ローラーの前記圧着位置への復帰に先立って、前記接合状態の前記支持フィルムと前記電解質膜フィルムとを前記離間経路から前記案内経路に戻す
   膜電極接合体の製造方法。

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