JP2005019275A - ３層のｍｅａ膜を固定保持する方法および接合方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】各膜の熱膨張によるしわの発生防止、搬送中の位置ずれ防止、処理時間の短縮等を実現できる固体高分子型燃料電池用の膜に電極接合体を接合させる際の３層のＭＴＡ膜を固定保持する方法および接合方法を提供することを目的とする。
【解決手段】接合前のＭＥＡの固体高分子膜Ａよりも全周囲を５〜３ｍｍ程度小さくカットされた電極膜Ｂ１、Ｂ２を対をなして配し、金属製のシート固定枠２Ａに取り付けた可撓性シート１Ａの上面に載置する工程と、前記金属製のシート固定枠２Ａの上部に可撓性シート１と環状パッキン３を取り付けた金属製のシート固定枠２を重合させる工程と、前記可撓性シート１、１Ａ、シート固定枠２、２Ａ、環状パッキン３により画成された密閉室Ｗから空気を排気し、該密閉室Ｗを減圧し、接合前のＭＥＡの各膜を固定する工程と、からなることを特徴とする３層のＭＥＡ膜を固定保持する方法。
【選択図】 図 ２
【解決手段】接合前のＭＥＡの固体高分子膜Ａよりも全周囲を５〜３ｍｍ程度小さくカットされた電極膜Ｂ１、Ｂ２を対をなして配し、金属製のシート固定枠２Ａに取り付けた可撓性シート１Ａの上面に載置する工程と、前記金属製のシート固定枠２Ａの上部に可撓性シート１と環状パッキン３を取り付けた金属製のシート固定枠２を重合させる工程と、前記可撓性シート１、１Ａ、シート固定枠２、２Ａ、環状パッキン３により画成された密閉室Ｗから空気を排気し、該密閉室Ｗを減圧し、接合前のＭＥＡの各膜を固定する工程と、からなることを特徴とする３層のＭＥＡ膜を固定保持する方法。
【選択図】 図 ２
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ 以下ＰＥＦＣ）用の膜−電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ以下ＭＥＡ）を接合させる前のＭＥＡ（３層の膜）を固定保持する方法および接合方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来電極周辺の膜部分にしわが発生しない平坦な固体高分子型燃料電池用膜−電極接合体の製造方法として、金属製プレス板／弾性ゴム／離型剤シート／電極／イオン交換膜／電極／離型剤シート／弾性ゴム／金属プレス板を順に積層してなる積層体に対し１２０〜２００℃でホットプレスを行った後、前記積層体を冷却し、電極／イオン交換膜／電極からなる膜・電極接合体の温度が１００℃以下になった後、金属製プレス板／弾性ゴム／離型剤シートからなる構成材を前記積層体の両側から剥離して固体高分子型燃料電池用膜−電極接合体を得る方法が公知にされている（例えば特許文献１参照）。
なお従来ＰＥＦＣ用ＭＥＡは、厚さ約５０μｍ程度の固体高分子膜を、対をなす二枚の厚さ約０．３〜０．４ｍｍ程度のカーボンシートもしくはカーボンクロス製の電極膜で挟み込んだ３層構造をしている。固体高分子膜は、電極膜の外寸よりも約５〜３０ｍｍ程度大きくカットされる。この飛び出した部分を両側から環状のパッキンを介して、導電性のセパレータで挟み込み固定する。この状態がＰＥＦＣの単セルとなる。固体高分子膜が大きいのは、電極膜間の絶縁体の役割と、それぞれの電極膜に供給される酸素と水素が直接接触しない為の遮断壁の役割をする為である。
【０００３】
【特許文献１】
特開２００３−３６８６２号公報（第１〜５頁）
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記の固体高分子型燃料電池用膜−電極接合体を得る方法では、下記の問題点がある。
表面が平坦な均熱盤でＭＥＡを挟み込んでホットプレスを行う際、電極膜よりも飛び出した固体高分子膜の端部はプレス圧力がかからない為、熱膨張により、端部のみ大きくたわんだり、しわが入ってしまい、パッキンで挟み込んだ際の気密性が低下する。また、ＭＥＡ全体にもしわが発生し、セパレータとの接触面積が減少するため発電効率が低下する。
【０００５】
３層の膜に分割された接合前のＭＥＡを搬送する際、例えば３層の膜を重ね合わせるセットポジションからホットプレス部への搬送など、膜自体の重量は非常に軽いので僅かな衝撃でも各膜の位置がずれてしまう。膜の位置がずれたまま接合したＭＥＡは発電効率が低下してしまう。すなわち図４に示すように、固体高分子膜Ａの飛び出し部Ｘには全く圧力がかからずフリーの状態であるため、ホットプレスを行うと固体高分子膜Ａの加圧されている部分は熱膨張を抑えられているのに対して、飛び出し部Ｘは熱膨張し、これが冷却されると飛び出し部Ｘが収縮し、しわが発生したり、ＭＥＡ全体が大きくたわんだりする。
また、従来のホットプレス方式では手作業でＭＥＡをセット、取り出しするため、高温下では作業できず、室温状態の均熱盤間にＭＥＡをセットした後、所定温度まで昇温、温度キープ、室温まで冷却を１プレス毎に繰り返さなくてはならず、均熱盤の昇温、冷却に多くのエネルギーと時間が必要であった。
【０００６】
本発明は、上記の問題に鑑みてなされたもので、各膜の熱膨張によるしわの発生防止、搬送中の位置ずれ防止、処理時間の短縮等度を実現できる固体高分子型燃料電池用の膜に電極接合体を接合させる際の３層のＭＥＡ膜を固定保持する方法および接合方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
接合前のＭＥＡの固体高分子膜よりも全周囲を５〜３ｍｍ程度小さくカットされた電極膜２を対をなして配し、金属製のシート固定枠に取り付けた可撓性シートの上面に載置する工程と、前記金属製のシート固定枠の上部に可撓性シートと環状パッキンを取り付けた金属製のシート固定枠を重合させる工程と、前記可撓性シート、シート固定枠、環状パッキン３により画成された密閉室から空気を排気し、該密閉室を減圧し、接合前のＭＥＡの各膜を固定する工程と、からなることを特徴とする。
【０００８】
また、上記各工程を用い、接合前のＭＥＡ数セット分の搬送、ホットプレス、接合後の前記３層のＭＥＡ膜の搬送および冷却を行うことを特徴とする。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下本発明の実施の形態を図面に基づいて詳しく説明する。図１にホットプレス前のワークである接合前のＭＥＡ１セット分を準備した状態の模式図を示す。厚さ約５０μｍ程度の固体高分子膜Ａの上下に対をなして、厚さ約０．３〜０．４ｍｍ程度の電極膜Ｂ１、Ｂ２を配する。固体高分子膜Ａと電極膜Ｂ１、Ｂ２の間にはそれぞれ図示されない触媒層および撥水層が形成されている。固体高分子膜Ａは、電極膜Ｂ１、Ｂ２に対して約５〜３０ｍｍ程度図中Ｘ分大きくカットされている。この固体高分子膜Ａと電極膜Ｂ１、Ｂ２を加熱圧着し接合したものを膜−電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）略してＭＥＡと呼んでいる。
【００１０】
このＭＥＡを金属性のシート固定枠２Ａに取り付けた可撓性シート１Ａ上面に載置する。この時生産性をあげるためＭＥＡを複数セット並べて載置してもよい。また前記ＭＥＡ上面を挟み込む様に、金属性のシート固定枠２に取り付けた可撓性シート１を配する。可撓性シート１、１Ａはテフロン（登録商標）、フッ素、ポリエステル製の可撓性のある素材で、シート厚みは約０．１〜０．２ｍｍ程度のものを用いる。この可撓性シート１、１Ａを金属製のシート固定枠２、２Ａにそれぞれ耐熱性の接着剤、両面テープやパッキンを介して押さえ板をボルト締め等で可撓性シート１、１Ａとシート固定枠２、２Ａの接触面からエアーが漏れないよう固定する。
【００１１】
シート固定枠２、２Ａのいずれかにはシート固定枠２、２Ａを接触させた際、エアーが漏れないように環状パッキン３を耐熱性の接着剤、両面テープ等で取り付けてある。また、シート固定枠２、２Ａのいずれかには、可撓性シート１、１Ａ、シート固定枠２、２Ａ、環状パッキン３により画成された密閉室Ｗと外気を連通する貫通穴４がを最低１箇所設けてある。この貫通穴４には図示されないエアーチューブを介して真空ポンプを接続する。
【００１２】
図２に、可撓性シート１、１Ａ、シート固定枠２、２Ａ、環状パッキン３により画成された密閉室Ｗ内の空気を貫通穴４から図示されないエアーチューブを介して真空ポンプにより排気し、密閉室Ｗ内を減圧した状態を示す。密閉室Ｗ内をおよそ−９０〜−１００ｋＰａＧ程度の真空状態で維持すると、可撓性シート１、１Ａは撓いＭＥＡに密着し、約０．１ＭＰａの押圧がＭＥＡ全面に渡って均等にかかり、圧着前のＭＥＡの各膜がずれないように固定される。
【００１３】
図３に、ホットプレス時の模式図を示す。図中５、５Ａはホットプレスの際、図示されないヒータを埋め込んだり貼り付けたりした均熱盤を示す。図２の通り、密閉室Ｗを減圧し、ＭＥＡを固定した状態を維持したままホットプレスを行う。対向した均熱盤５、５Ａで可撓性シート１、１Ａの上下方向から図示されないプレス機構によって挟み込む。この時のプレス条件として加圧力約０．７〜２．０ＭＰａ、ＭＥＡの内部温度が約１２０〜１５０℃に到達するまでプレスを行う。ＭＥＡの内部温度が目標温度に到達した時点でホットプレスを完了し均熱盤５、５Ａを外し、減圧状態を維持したままホットプレス装置から治具ごと取り出し、図示されない送風機により室温まで治具、ＭＥＡを冷却し接合した膜−電極接合体ＭＥＡを得る。
【００１４】
【発明の効果】
上記の説明から明らかなように、本発明は二枚の可撓性シートを配したシート固定枠により、接合前のＭＥＡを１セット又は数セット挟み込み減圧し固定することにより、搬送中の各膜の位置ズレを防止し、且つ減圧状態を維持したままホットプレス、冷却を連続して行うことにより固体高分子膜の飛び出し部のしわの発生、ＭＥＡ全体のたわみの発生を防止し、接着強度に優れ、発電効率の良いＰＥＦＣ用ＭＥＡを効率良く生産することができる。なお、一度に可撓性シートに挟み込めるＭＥＡの数は４セットを最適とし、１０セットまでは可能である。この範囲であればＭＥＡ内を均一に減圧し、固定することができる。
また、ＭＥＡのセット、取出しはホットプレス装置外でできる為、均熱盤は常に一定温度にキープしておけば良く、冷却する必要も無いため、消費エネルギーの削減、冷却機構が不要のためホットプレス装置の構造簡素化、急速昇温を繰り返す必要が無いためヒータ寿命延長等の利点が得られ、冷却を行う際、均熱盤の冷却は不要であり、装置外で治具、ＭＥＡのみ送風機により冷却すれば良いため、治具、ＭＥＡの熱容量は僅かであり冷却時間の短縮、冷却装置の簡素化等冷却効率が良い、などの優れた効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】接合前のＭＥＡ１セット分を準備した状態を示す模式図である。
【図２】密閉室内を減圧下状態を示す模式図である。
【図３】ＭＥＡをホットプレスする状態を示す模式図である。
【図４】従来のホットプレスの模式図である。
【符号の説明】
Ａ 固体高分子膜
Ｂ１ Ｂ２ 電極膜
１ １Ａ 可撓性シート
２ ２Ａ シート固定枠
３ 環状パッキン
４ 貫通穴
５ ５Ａ 均熱盤
【発明の属する技術分野】
本発明は、固体高分子型燃料電池（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ 以下ＰＥＦＣ）用の膜−電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ以下ＭＥＡ）を接合させる前のＭＥＡ（３層の膜）を固定保持する方法および接合方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来電極周辺の膜部分にしわが発生しない平坦な固体高分子型燃料電池用膜−電極接合体の製造方法として、金属製プレス板／弾性ゴム／離型剤シート／電極／イオン交換膜／電極／離型剤シート／弾性ゴム／金属プレス板を順に積層してなる積層体に対し１２０〜２００℃でホットプレスを行った後、前記積層体を冷却し、電極／イオン交換膜／電極からなる膜・電極接合体の温度が１００℃以下になった後、金属製プレス板／弾性ゴム／離型剤シートからなる構成材を前記積層体の両側から剥離して固体高分子型燃料電池用膜−電極接合体を得る方法が公知にされている（例えば特許文献１参照）。
なお従来ＰＥＦＣ用ＭＥＡは、厚さ約５０μｍ程度の固体高分子膜を、対をなす二枚の厚さ約０．３〜０．４ｍｍ程度のカーボンシートもしくはカーボンクロス製の電極膜で挟み込んだ３層構造をしている。固体高分子膜は、電極膜の外寸よりも約５〜３０ｍｍ程度大きくカットされる。この飛び出した部分を両側から環状のパッキンを介して、導電性のセパレータで挟み込み固定する。この状態がＰＥＦＣの単セルとなる。固体高分子膜が大きいのは、電極膜間の絶縁体の役割と、それぞれの電極膜に供給される酸素と水素が直接接触しない為の遮断壁の役割をする為である。
【０００３】
【特許文献１】
特開２００３−３６８６２号公報（第１〜５頁）
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、上記の固体高分子型燃料電池用膜−電極接合体を得る方法では、下記の問題点がある。
表面が平坦な均熱盤でＭＥＡを挟み込んでホットプレスを行う際、電極膜よりも飛び出した固体高分子膜の端部はプレス圧力がかからない為、熱膨張により、端部のみ大きくたわんだり、しわが入ってしまい、パッキンで挟み込んだ際の気密性が低下する。また、ＭＥＡ全体にもしわが発生し、セパレータとの接触面積が減少するため発電効率が低下する。
【０００５】
３層の膜に分割された接合前のＭＥＡを搬送する際、例えば３層の膜を重ね合わせるセットポジションからホットプレス部への搬送など、膜自体の重量は非常に軽いので僅かな衝撃でも各膜の位置がずれてしまう。膜の位置がずれたまま接合したＭＥＡは発電効率が低下してしまう。すなわち図４に示すように、固体高分子膜Ａの飛び出し部Ｘには全く圧力がかからずフリーの状態であるため、ホットプレスを行うと固体高分子膜Ａの加圧されている部分は熱膨張を抑えられているのに対して、飛び出し部Ｘは熱膨張し、これが冷却されると飛び出し部Ｘが収縮し、しわが発生したり、ＭＥＡ全体が大きくたわんだりする。
また、従来のホットプレス方式では手作業でＭＥＡをセット、取り出しするため、高温下では作業できず、室温状態の均熱盤間にＭＥＡをセットした後、所定温度まで昇温、温度キープ、室温まで冷却を１プレス毎に繰り返さなくてはならず、均熱盤の昇温、冷却に多くのエネルギーと時間が必要であった。
【０００６】
本発明は、上記の問題に鑑みてなされたもので、各膜の熱膨張によるしわの発生防止、搬送中の位置ずれ防止、処理時間の短縮等度を実現できる固体高分子型燃料電池用の膜に電極接合体を接合させる際の３層のＭＥＡ膜を固定保持する方法および接合方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
接合前のＭＥＡの固体高分子膜よりも全周囲を５〜３ｍｍ程度小さくカットされた電極膜２を対をなして配し、金属製のシート固定枠に取り付けた可撓性シートの上面に載置する工程と、前記金属製のシート固定枠の上部に可撓性シートと環状パッキンを取り付けた金属製のシート固定枠を重合させる工程と、前記可撓性シート、シート固定枠、環状パッキン３により画成された密閉室から空気を排気し、該密閉室を減圧し、接合前のＭＥＡの各膜を固定する工程と、からなることを特徴とする。
【０００８】
また、上記各工程を用い、接合前のＭＥＡ数セット分の搬送、ホットプレス、接合後の前記３層のＭＥＡ膜の搬送および冷却を行うことを特徴とする。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下本発明の実施の形態を図面に基づいて詳しく説明する。図１にホットプレス前のワークである接合前のＭＥＡ１セット分を準備した状態の模式図を示す。厚さ約５０μｍ程度の固体高分子膜Ａの上下に対をなして、厚さ約０．３〜０．４ｍｍ程度の電極膜Ｂ１、Ｂ２を配する。固体高分子膜Ａと電極膜Ｂ１、Ｂ２の間にはそれぞれ図示されない触媒層および撥水層が形成されている。固体高分子膜Ａは、電極膜Ｂ１、Ｂ２に対して約５〜３０ｍｍ程度図中Ｘ分大きくカットされている。この固体高分子膜Ａと電極膜Ｂ１、Ｂ２を加熱圧着し接合したものを膜−電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）略してＭＥＡと呼んでいる。
【００１０】
このＭＥＡを金属性のシート固定枠２Ａに取り付けた可撓性シート１Ａ上面に載置する。この時生産性をあげるためＭＥＡを複数セット並べて載置してもよい。また前記ＭＥＡ上面を挟み込む様に、金属性のシート固定枠２に取り付けた可撓性シート１を配する。可撓性シート１、１Ａはテフロン（登録商標）、フッ素、ポリエステル製の可撓性のある素材で、シート厚みは約０．１〜０．２ｍｍ程度のものを用いる。この可撓性シート１、１Ａを金属製のシート固定枠２、２Ａにそれぞれ耐熱性の接着剤、両面テープやパッキンを介して押さえ板をボルト締め等で可撓性シート１、１Ａとシート固定枠２、２Ａの接触面からエアーが漏れないよう固定する。
【００１１】
シート固定枠２、２Ａのいずれかにはシート固定枠２、２Ａを接触させた際、エアーが漏れないように環状パッキン３を耐熱性の接着剤、両面テープ等で取り付けてある。また、シート固定枠２、２Ａのいずれかには、可撓性シート１、１Ａ、シート固定枠２、２Ａ、環状パッキン３により画成された密閉室Ｗと外気を連通する貫通穴４がを最低１箇所設けてある。この貫通穴４には図示されないエアーチューブを介して真空ポンプを接続する。
【００１２】
図２に、可撓性シート１、１Ａ、シート固定枠２、２Ａ、環状パッキン３により画成された密閉室Ｗ内の空気を貫通穴４から図示されないエアーチューブを介して真空ポンプにより排気し、密閉室Ｗ内を減圧した状態を示す。密閉室Ｗ内をおよそ−９０〜−１００ｋＰａＧ程度の真空状態で維持すると、可撓性シート１、１Ａは撓いＭＥＡに密着し、約０．１ＭＰａの押圧がＭＥＡ全面に渡って均等にかかり、圧着前のＭＥＡの各膜がずれないように固定される。
【００１３】
図３に、ホットプレス時の模式図を示す。図中５、５Ａはホットプレスの際、図示されないヒータを埋め込んだり貼り付けたりした均熱盤を示す。図２の通り、密閉室Ｗを減圧し、ＭＥＡを固定した状態を維持したままホットプレスを行う。対向した均熱盤５、５Ａで可撓性シート１、１Ａの上下方向から図示されないプレス機構によって挟み込む。この時のプレス条件として加圧力約０．７〜２．０ＭＰａ、ＭＥＡの内部温度が約１２０〜１５０℃に到達するまでプレスを行う。ＭＥＡの内部温度が目標温度に到達した時点でホットプレスを完了し均熱盤５、５Ａを外し、減圧状態を維持したままホットプレス装置から治具ごと取り出し、図示されない送風機により室温まで治具、ＭＥＡを冷却し接合した膜−電極接合体ＭＥＡを得る。
【００１４】
【発明の効果】
上記の説明から明らかなように、本発明は二枚の可撓性シートを配したシート固定枠により、接合前のＭＥＡを１セット又は数セット挟み込み減圧し固定することにより、搬送中の各膜の位置ズレを防止し、且つ減圧状態を維持したままホットプレス、冷却を連続して行うことにより固体高分子膜の飛び出し部のしわの発生、ＭＥＡ全体のたわみの発生を防止し、接着強度に優れ、発電効率の良いＰＥＦＣ用ＭＥＡを効率良く生産することができる。なお、一度に可撓性シートに挟み込めるＭＥＡの数は４セットを最適とし、１０セットまでは可能である。この範囲であればＭＥＡ内を均一に減圧し、固定することができる。
また、ＭＥＡのセット、取出しはホットプレス装置外でできる為、均熱盤は常に一定温度にキープしておけば良く、冷却する必要も無いため、消費エネルギーの削減、冷却機構が不要のためホットプレス装置の構造簡素化、急速昇温を繰り返す必要が無いためヒータ寿命延長等の利点が得られ、冷却を行う際、均熱盤の冷却は不要であり、装置外で治具、ＭＥＡのみ送風機により冷却すれば良いため、治具、ＭＥＡの熱容量は僅かであり冷却時間の短縮、冷却装置の簡素化等冷却効率が良い、などの優れた効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】接合前のＭＥＡ１セット分を準備した状態を示す模式図である。
【図２】密閉室内を減圧下状態を示す模式図である。
【図３】ＭＥＡをホットプレスする状態を示す模式図である。
【図４】従来のホットプレスの模式図である。
【符号の説明】
Ａ 固体高分子膜
Ｂ１ Ｂ２ 電極膜
１ １Ａ 可撓性シート
２ ２Ａ シート固定枠
３ 環状パッキン
４ 貫通穴
５ ５Ａ 均熱盤
Claims (3)
- 接合前のＭＥＡの固体高分子膜Ａよりも全周囲を５〜３ｍｍ程度小さくカットされた電極膜Ｂ１、Ｂ２を対をなして配し、金属製のシート固定枠２Ａに取り付けた可撓性シート１Ａの上面に載置する工程と、前記金属製のシート固定枠２Ａの上部に可撓性シート１と環状パッキン３を取り付けた金属製のシート固定枠２を重合させる工程と、前記可撓性シート１、１Ａ、シート固定枠２、２Ａ、環状パッキン３により画成された密閉室Ｗから空気を排気し、該密閉室Ｗを減圧し、接合前のＭＥＡの各膜を固定する工程と、からなることを特徴とする３層のＭＥＡ膜を固定保持する方法。
- 前記ＭＥＡを可撓性シート１Ａの上部に複数セット載置することを特徴とする請求項１記載の３層のＭＥＡ膜を固定保持する方法。
- 前記接合前のＭＥＡに対し請求項１乃至請求項２のいずれか１項記載の方法を用い、接合前のＭＥＡ数セット分の搬送、ホットプレス、接合後の前記３層のＭＥＡ膜の搬送および冷却を行うことを特徴とする３層のＭＥＡ膜の接合方法。
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