JP6442554B2 - 樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法及び装置 - Google Patents

Description

本発明は、電解質膜・電極構造体の外周部に樹脂枠部材が設けられてなる樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法及び装置に関する。

一般的に、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。燃料電池は、固体高分子電解質膜の一方の面にアノード電極が、前記固体高分子電解質膜の他方の面にカソード電極が、それぞれ配設された電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を備える。

電解質膜・電極構造体は、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持されることにより、発電セル（単位燃料電池）が構成されている。発電セルは、所定の数だけ積層されることにより、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。

近年、比較的高価な固体高分子電解質膜の使用量を削減するとともに、薄膜状で強度が低い固体高分子電解質膜を保護するために、外周に樹脂枠部材を組み込んだ樹脂枠付きＭＥＡが採用されている（例えば、特許文献１を参照）。

特開２００８−７１５４２号公報

ところで、樹脂枠付きＭＥＡの製造工程では、電解質膜・電極構造体と樹脂枠部材とはホットプレスにより一体化される。

本発明は上述した従来技術に関連してなされたものであり、樹脂枠付き電解質膜・電極構造体を効率良く製造することが可能な樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法及び装置を提供することを目的とする。

上記の目的を達成するため、本発明の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法は、第１電極と該第１電極が一方面に設けられた電解質膜とを有するシート状部材を、内周部に前記シート状部材が接合された樹脂枠部材により支持して、圧着装置へと直線的に搬送する第１搬送工程と、回転テーブルにより第２電極を前記圧着装置へと搬送する第２搬送工程と、前記圧着装置により前記第１電極及び前記第２電極を上下から加熱及び押圧して、前記第１電極と前記第２電極とを一体化する圧着工程と、を含む。

前記第１搬送工程では、複数個分の樹脂枠部材を構成する帯状の枠部材素材シートにより複数の前記シート状部材を搬送することが好ましい。

前記回転テーブルは、前記第２電極を載置可能なワーク載置部を回転軸周りに３つ以上有することが好ましい。

前記回転テーブルは、ワーク載置部と、前記ワーク載置部の下部に隣接した孔部とを有し、鉛直な回転軸を中心に回転するように構成され、前記ワーク載置部には、前記第２電極を載置可能な支持パッドが配置され、前記圧着工程では、前記孔部を介して、前記圧着装置の上金型と下金型とにより前記第１電極及び前記第２電極を上下から挟み込むことが好ましい。

また、本発明の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造装置は、第１電極と該第１電極が一方面に設けられた電解質膜とを有するシート状部材を、内周部に前記シート状部材が接合された樹脂枠部材により支持して、圧着装置へと直線的に搬送する第１搬送装置と、回転テーブルを有し、前記回転テーブルにより第２電極を前記圧着装置へと搬送する第２搬送装置と、前記第１搬送装置により搬送された前記第１電極と、前記第２搬送装置により搬送された前記第２電極とを、上下から加熱及び押圧して、前記第１電極と前記第２電極とを一体化する前記圧着装置と、を備える。

前記回転テーブルは、前記第２電極を載置可能なワーク載置部を回転軸周りに３つ以上有することが好ましい。

前記回転テーブルは、ワーク載置部と、前記ワーク載置部の下部に隣接した孔部とを有し、鉛直な回転軸を中心に回転するように構成され、前記ワーク載置部には、前記第２電極を載置可能な支持パッドが配置され、前記圧着装置は、前記孔部を介して前記第１電極及び前記第２電極を上下から挟み込んで加熱及び押圧する上金型及び下金型を有することが好ましい。

本発明の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法及び装置によれば、樹脂枠部材を利用して第１電極及び電解質膜を直線的に搬送する一方、第２電極を回転テーブルにより搬送し、圧着装置にて第１電極と第２電極とを圧着して一体化する。このため、電解質膜の両側に第１電極及び第２電極が配置されてなる電解質膜・電極構造体と、当該電解質膜・電極構造体の外周部に接合された樹脂枠部材とを備えた樹脂枠付き電解質膜・電極構造体を、効率良く製造することが可能となる。

燃料電池スタックを構成する発電セルの分解斜視図である。 図１におけるＩＩ−ＩＩ線断面図である。 図３Ａは、ロール体から巻き出される枠部材素材シートの側面図である。図３Ｂは、ロール体から巻き出される枠部材素材シートの平面図である。 第１シート状部材と樹脂枠部材とを接合する第１接合工程の説明図である。 本発明の実施形態に係る樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造装置の概略図である。 本発明の実施形態に係る樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法の説明図である。

以下、本発明に係る樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法及び装置について好適な実施形態を挙げ、添付の図面を参照しながら説明する。

図１及び図２に示すように、発電セル（燃料電池）１２は、樹脂枠付き電解質膜・電極構造体１０（以下、「樹脂枠付きＭＥＡ１０」という）と、樹脂枠付きＭＥＡ１０の両側に配置された第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６とを備える。発電セル１２は、例えば、横長（又は縦長）の長方形状の固体高分子型燃料電池である。複数の発電セル１２は、例えば、矢印Ａ方向（水平方向）又は矢印Ｃ方向（重力方向）に積層されて燃料電池スタック１１が構成される。燃料電池スタック１１は、例えば、車載用燃料電池スタックとして燃料電池電気自動車（図示せず）に搭載される。

発電セル１２では、樹脂枠付きＭＥＡ１０が第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６により挟持される。第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、横長（又は縦長）の長方形状を有する。第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した金属板や、カーボン部材等で構成される。

樹脂枠付きＭＥＡ１０は、電解質膜・電極構造体１０ａ（以下、「ＭＥＡ１０ａ」という）と、ＭＥＡ１０ａの外周部に接合されるとともに該外周部を周回する樹脂枠部材２４とを備える。ＭＥＡ１０ａは、電解質膜１８と、電解質膜１８の一方の面１８ａに設けられたアノード電極２０と、電解質膜１８の他方の面１８ｂに設けられたカソード電極２２とを有する。アノード電極２０は、第１電極及び第２電極の一方を構成する。カソード電極２２は、第１電極及び第２電極の他方を構成する。

電解質膜１８は、例えば、固体高分子電解質膜（陽イオン交換膜）である。固体高分子電解質膜は、例えば、水分を含んだパーフルオロスルホン酸の薄膜である。電解質膜１８は、アノード電極２０及びカソード電極２２に挟持される。電解質膜１８は、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質を使用することができる。

アノード電極２０は、電解質膜１８及びカソード電極２２よりも大きな平面寸法（外形寸法）を有する。なお、上記の構成に代えて、アノード電極２０は、電解質膜１８及びカソード電極２２よりも小さな平面寸法を有するように構成してもよい。

アノード電極２０は、電解質膜１８の一方の面１８ａに接合される第１電極触媒層２０ａと、第１電極触媒層２０ａに積層される第１ガス拡散層２０ｂとを有する。第１電極触媒層２０ａ及び第１ガス拡散層２０ｂは、互いに同一の平面寸法を有するとともに、電解質膜１８及びカソード電極２２よりも大きな平面寸法に設定される。

カソード電極２２は、電解質膜１８の面１８ｂに接合される第２電極触媒層２２ａと、第２電極触媒層２２ａに積層される第２ガス拡散層２２ｂとを有する。第２電極触媒層２２ａ及び第２ガス拡散層２２ｂは、互いに同一の平面寸法を有するとともに、電解質膜１８と同一の平面寸法に設定される。従って、電解質膜１８の面方向（図２で矢印Ｃ方向）において、カソード電極２２の外周端２２ｅは、電解質膜１８の外周端１８ｅと同じ位置にある。

カソード電極２２は、アノード電極２０よりも小さい平面寸法に設定される。カソード電極２２の外周端２２ｅ及び電解質膜１８の外周端１８ｅは、アノード電極２０の外周端２０ｅよりも内方に位置する。

なお、カソード電極２２は、アノード電極２０よりも大きな平面寸法に設定され、カソード電極２２の外周端２２ｅは、アノード電極２０の外周端２０ｅよりも外方に位置してもよい。あるいは、アノード電極２０とカソード電極２２は、同一の平面寸法に設定され、アノード電極２０の外周端２０ｅと、カソード電極２２の外周端２２ｅは、電解質膜１８の面方向（図２で矢印Ｃ方向）において、同一位置にあってもよい。

第１電極触媒層２０ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、イオン導電性高分子バインダとともに第１ガス拡散層２０ｂの表面に一様に塗布されて形成される。第２電極触媒層２２ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、イオン導電性高分子バインダとともに第２ガス拡散層２２ｂの表面に一様に塗布されて形成される。

第１ガス拡散層２０ｂ及び第２ガス拡散層２２ｂは、カーボンペーパ又はカーボンクロス等から形成される。第２ガス拡散層２２ｂの平面寸法は、第１ガス拡散層２０ｂの平面寸法よりも小さく設定される。第１電極触媒層２０ａ及び第２電極触媒層２２ａは、電解質膜１８の両面に形成される。

樹脂枠部材２４は、厚さの異なる２枚の枠状シートを有する。具体的には、樹脂枠部材２４は、内周部２４ａｎがＭＥＡ１０ａの外周部に接合された第１枠状シート２４ａと、第１枠状シート２４ａに接合された第２枠状シート２４ｂとを有する。第１枠状シート２４ａと第２枠状シート２４ｂとは、接着剤２４ｄからなる接着層２４ｃにより、厚さ方向に互いに接合されている。第２枠状シート２４ｂは、第１枠状シート２４ａの外周部に接合される。これにより、樹脂枠部材２４の外周部は、樹脂枠部材２４の内周部２５よりも厚く構成される。なお、第１枠状シート２４ａと第２枠状シート２４ｂとは、同じ厚さを有していてもよい。

第１枠状シート２４ａ及び第２枠状シート２４ｂは樹脂材料により構成される。第１枠状シート２４ａ及び第２枠状シート２４ｂの構成材料としては、例えば、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＰＡ（ポリフタルアミド）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルフォン）、ＬＣＰ（リキッドクリスタルポリマー）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、ｍ−ＰＰＥ（変性ポリフェニレンエーテル樹脂）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）又は変性ポリオレフィン等が挙げられる。

樹脂枠部材２４の内周部２５（第１枠状シート２４ａの内周部２４ａｎ）は、アノード電極２０の外周部２０ｃとカソード電極２２の外周部２２ｃとの間に配置される。具体的に、樹脂枠部材２４の内周部２５は、電解質膜１８の外周部１８ｃとアノード電極２０の外周部２０ｃとの間に挟持される。樹脂枠部材２４の内周部２５と電解質膜１８の外周部１８ｃとは、接着層２４ｃを介して接合される。なお、樹脂枠部材２４の内周部２５は、電解質膜１８とカソード電極２２との間に挟持されてもよい。

上述したアノード電極２０には、第１枠状シート２４ａの内周端２４ａｅに対応する位置に段差が設けられる。具体的に、アノード電極２０は、第１枠状シート２４ａの内周部２４ａｎに重なる領域２１ａと電解質膜１８に重なる領域２１ｂとの間に、電解質膜１８に対して傾斜した傾斜領域２１ｃを有する。従って、傾斜領域２１ｃでは、第１電極触媒層２０ａ及び第１ガス拡散層２０ｂは、電解質膜１８に対して傾斜する。

アノード電極２０において、第１枠状シート２４ａの内周部２４ａｎに重なる領域２１ａの第１セパレータ１４側の面は、電解質膜１８に重なる領域２１ｂの第１セパレータ１４側の面よりも、電解質膜１８から離間した位置にある。

一方、カソード電極２２は、電解質膜１８に重なる領域２３ｂから第１枠状シート２４ａの内周部２４ａｎに重なる領域２３ａに亘って、平坦状に形成される。従って、電解質膜１８に重なる領域２３ｂから第１枠状シート２４ａの内周部２４ａｎに重なる領域２３ａに亘って、第２電極触媒層２２ａ及び第２ガス拡散層２２ｂは、電解質膜１８と平行である。

なお、上記構成と異なり、アノード電極２０が、電解質膜１８に重なる領域２１ｂから第１枠状シート２４ａの内周部２４ａｎに重なる領域２１ａに亘って平坦状に形成され、カソード電極２２が、電解質膜１８に重なる領域２３ｂと第１枠状シート２４ａの内周部２４ａｎに重なる領域２３ａとの間に、電解質膜１８に対して傾斜する傾斜領域を有してもよい。

第２枠状シート２４ｂは、第１枠状シート２４ａの外周部に接着剤２４ｄにより接合される。第２枠状シート２４ｂの内周端２４ｂｅは、第１枠状シート２４ａの内周端２４ａｅよりも外方（ＭＥＡ１０ａから離れる方向）に位置するとともに、アノード電極２０の外周端２０ｅ及びカソード電極２２の外周端２２ｅよりも外方に位置する。

接着層２４ｃは、第１枠状シート２４ａの第２枠状シート２４ｂ側（カソード側）の面２４ａｓに、全面に亘って設けられる。従って、接着層２４ｃは、内周部２５にも設けられる。接着層２４ｃを構成する接着剤２４ｄとしては、例えば、液状シールやホットメルト剤が設けられる。なお、接着剤２４ｄは、液体や固体、熱可塑性や熱硬化性等に制限されない。

なお、樹脂枠部材２４は、第１枠状シート２４ａと第２枠状シート２４ｂとが接着層２４ｃを介して接合された構成に限らず、全体が一体成形された部材であってもよい。また、樹脂枠部材２４は、相対的に薄肉の内周部と相対的に厚肉の外周部とを有する段付き形状に限らず、内周部から外周部に亘って段差のない（略平坦状の）形状であってもよい。

図１に示すように、発電セル１２の矢印Ｂ方向（水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス入口連通孔３０ａ、冷却媒体入口連通孔３２ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂが設けられる。酸化剤ガス入口連通孔３０ａは、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給する一方、冷却媒体入口連通孔３２ａは、冷却媒体を供給する。燃料ガス出口連通孔３４ｂは、燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出する。酸化剤ガス入口連通孔３０ａ、冷却媒体入口連通孔３２ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂは、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。

発電セル１２の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給する燃料ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体を排出する冷却媒体出口連通孔３２ｂ、及び酸化剤ガスを排出する酸化剤ガス出口連通孔３０ｂが設けられる。燃料ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体出口連通孔３２ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３０ｂは、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。

第２セパレータ１６の樹脂枠付きＭＥＡ１０に向かう面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔３０ａと酸化剤ガス出口連通孔３０ｂとに連通する酸化剤ガス流路３６が設けられる。具体的に、酸化剤ガス流路３６は、第２セパレータ１６と樹脂枠付きＭＥＡ１０との間に形成される。酸化剤ガス流路３６は、矢印Ｂ方向に延在する複数本の直線状流路溝（又は波状流路溝）を有する。

第１セパレータ１４の樹脂枠付きＭＥＡ１０に向かう面１４ａには、燃料ガス入口連通孔３４ａと燃料ガス出口連通孔３４ｂとに連通する燃料ガス流路３８が設けられる。具体的に、燃料ガス流路３８は、第１セパレータ１４と樹脂枠付きＭＥＡ１０との間に形成される。燃料ガス流路３８は、矢印Ｂ方向に延在する複数本の直線状流路溝（又は波状流路溝）を有する。

互いに隣接する第１セパレータ１４の面１４ｂと第２セパレータ１６の面１６ｂとの間には、冷却媒体入口連通孔３２ａと冷却媒体出口連通孔３２ｂとに連通する冷却媒体流路４０が、矢印Ｂ方向に延在して形成される。

図２に示すように、第１セパレータ１４の面１４ａ（樹脂枠付きＭＥＡ１０と対向する面）には、燃料ガス流路３８を形成する凸部３９が複数設けられる。凸部３９は、アノード電極２０側に向かって膨出するとともにアノード電極２０に当接する。第２セパレータ１６の面１６ａ（樹脂枠付きＭＥＡ１０と対向する面）には、酸化剤ガス流路３６を形成する凸部３７が複数設けられる。凸部３７は、カソード電極２２側に向かって膨出するとともにカソード電極２２に当接する。凸部３７、３９間に、ＭＥＡ１０ａが挟持される。

第１セパレータ１４の面１４ａには、この第１セパレータ１４の外周部を周回する第１シールライン４２（メタルビードシール）が設けられる。第１シールライン４２は、樹脂枠部材２４に向かって膨出するとともに、第１枠状シート２４ａ（第２枠状シート２４ｂと重なる領域）に気密及び液密に当接する。第１シールライン４２は、外側ビード部４２ａと、外側ビード部４２ａよりも内側に設けられた内側ビード部４２ｂとを有する。

内側ビード部４２ｂは、燃料ガス流路３８、燃料ガス入口連通孔３４ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂを周回し且つこれらを連通させる。各ビード部４２ａ、４２ｂの断面形状は、先端側（樹脂枠部材２４側）に向かって先細り形状である。各ビード部４２ａ、４２ｂの先端は、平坦形状（湾曲形状でもよい）を有する。

第１シールライン４２よりも内方（ＭＥＡ１０ａ側）で、第１セパレータ１４と樹脂枠部材２４との間に形成された流路３８ａは、燃料ガス流路３８と連通する。従って、当該流路３８ａには、燃料ガスが供給される。

第２セパレータ１６の面１６ａには、この第２セパレータ１６の外周部を周回する第２シールライン４４（メタルビードシール）が設けられる。第２シールライン４４は、樹脂枠部材２４に向かって膨出するとともに、第２枠状シート２４ｂに気密及び液密に当接する。第１シールライン４２と第２シールライン４４は樹脂枠部材２４を介して対向する。樹脂枠部材２４は、第１シールライン４２と第２シールライン４４との間に挟持される。第２シールライン４４は、外側ビード部４４ａと、外側ビード部４４ａよりも内側に設けられた内側ビード部４４ｂとを有する。

内側ビード部４４ｂは、酸化剤ガス流路３６、酸化剤ガス入口連通孔３０ａ及び酸化剤ガス出口連通孔３０ｂを周回し且つこれらを連通させる。各ビード部４４ａ、４４ｂの断面形状は、先端側（樹脂枠部材２４側）に向かって先細り形状である。各ビード部４４ａ、４４ｂの先端は、平坦形状（湾曲形状でもよい）を有する。

第２シールライン４４よりも内方（ＭＥＡ１０ａ側）で、第２セパレータ１６と樹脂枠部材２４との間に形成された流路３６ａは、酸化剤ガス流路３６と連通する。従って、当該流路３６ａには、酸化剤ガスが供給される。

このように構成される発電セル１２を含む燃料電池スタック１１の動作について、以下に説明する。

図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔３０ａには、酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔３４ａには、水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔３２ａには、純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。

このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔３０ａから第２セパレータ１６の酸化剤ガス流路３６に導入され、矢印Ｂ方向に移動してＭＥＡ１０ａのカソード電極２２に供給される。一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔３４ａから第１セパレータ１４の燃料ガス流路３８に導入される。燃料ガスは、燃料ガス流路３８に沿って矢印Ｂ方向に移動し、ＭＥＡ１０ａのアノード電極２０に供給される。

従って、ＭＥＡ１０ａでは、カソード電極２２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極２０に供給される燃料ガスとが、第２電極触媒層２２ａ及び第１電極触媒層２０ａ内で電気化学反応により消費されて、発電が行われる。

次いで、図１において、カソード電極２２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔３０ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。同様に、アノード電極２０に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔３４ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。

また、冷却媒体入口連通孔３２ａに供給された冷却媒体は、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６との間の冷却媒体流路４０に導入された後、矢印Ｂ方向に流通する。この冷却媒体は、ＭＥＡ１０ａを冷却した後、冷却媒体出口連通孔３２ｂから排出される。

次いで、本実施形態に係る樹脂枠付きＭＥＡ１０の製造方法について、以下に説明する。

樹脂枠付きＭＥＡ１０の製造方法は、樹脂枠付きＭＥＡ１０の一方の電極である第１電極（本実施形態では、カソード電極２２）及び電解質膜１８を有する第１シート状部材５６と樹脂枠部材２４とを第１接合装置５４（図４）を用いて熱圧着により接合する第１接合工程と、第１シート状部材５６を樹脂枠部材２４により支持して第２接合装置６０（以下「圧着装置６０」という）（図５）へと搬送する第１搬送工程と、樹脂枠付きＭＥＡ１０の他方の電極である第２電極（本実施形態では、アノード電極２０）を圧着装置６０へと搬送する第２搬送工程と、圧着装置６０により、第１電極と第２電極とを熱圧着により接合する第２接合工程（以下、「圧着工程」という）とを含む。

第１接合工程では、例えば、図３Ａ及び図３Ｂに示すように、複数個分の樹脂枠部材２４を構成する枠部材素材シート５０が用いられる。具体的に、枠部材素材シート５０は、図３Ｂに示すように、複数の樹脂枠部材２４が直列に配置された構成を有する帯状の部材である。樹脂枠部材２４の内周端２４ａｅを形成する複数の開口部２４ｅが、枠部材素材シート５０の長さ方向に間隔を置いて設けられている。

枠部材素材シート５０は、ロール体５２（第１ロール体）から巻き出されて、第１接合工程を行う第１接合装置５４（図４）に供給される。ロール体５２では、枠部材素材シート５０と図示しない層間フィルム（保護フィルム）とが重ねられた状態でロール状に巻かれている。ロール体５２からの枠部材素材シート５０の巻出しに伴い、層間フィルムも巻き出される。巻き出された層間フィルムは、図示しない巻取ロールによって巻き取られる。枠部材素材シート５０は、接着層２４ｃ（図２）が設けられた面を上方に向けた状態で、図４の第１接合装置５４に供給される。

図４に示すように、第１接合装置５４には、カソード電極２２と電解質膜１８とを有する長方形状の第１シート状部材５６が供給される。第１シート状部材５６は、第１支持シート５８と、第１支持シート５８に支持されたカソード電極２２と、一方面にカソード電極２２が設けられた電解質膜１８とを有する。第１支持シート５８は、例えば、カーボンペーパにより構成される。

例えば、第１支持シート５８、カソード電極２２及び電解質膜１８からなる帯状の多層シートがロール状に巻かれたロール体（以下、「第２ロール体」という）が用いられる。第２ロール体から、多層シートが巻き出される。そして、巻き出された多層シートをカッタ（例えば、ローラカッタ）により所定間隔で切断することで、所定寸法に切り出された長方形状の第１シート状部材５６が得られる。

第１シート状部材５６は、電解質膜１８を下方に向けた状態で第１接合装置５４に供給され、樹脂枠部材２４（枠部材素材シート５０）上に載置される（第１シート状部材５６配置工程）。この場合、第１シート状部材５６は、電解質膜１８が樹脂枠部材２４の開口部２４ｅに対向するとともに、電解質膜１８の外周部１８ｃが樹脂枠部材２４の内周部２５に全周に亘って重なり合うように、樹脂枠部材２４上に配置される。

第１接合工程では、第１シート状部材５６と樹脂枠部材２４とを、電解質膜１８の外周部１８ｃと、樹脂枠部材２４の第１面２４ｓ１（接着層２４ｃが設けられた面）における内周部２５とを全周に亘って接合するように熱圧着する。具体的に、第１接合工程では、カソード電極２２の外周部２２ｃの形状に沿った枠形状の金型（上金型５４ａ及び下金型５４ｂ）を備えた第１接合装置５４を用い、電解質膜１８の外周部１８ｃと樹脂枠部材２４の内周部２５とが重なり合う箇所を上下から挟み込んで熱圧着（加熱及び加圧）する。

第１接合工程における第１シート状部材５６と樹脂枠部材２４との熱圧着では、第１接合工程後、圧着工程が開始する前までの間に、第１シート状部材５６が樹脂枠部材２４に対して動くことがない程度の接合力が得られればよい。すなわち、第１接合工程の熱圧着は、第１シート状部材５６と樹脂枠部材２４とを互いに比較的弱く接合する仮圧着（仮固定）である。第１接合工程の熱圧着温度は例えば、９０〜１１０℃であり、押圧時間は数秒程度である。

図５に示す樹脂枠付きＭＥＡ１０の製造装置７４は、第１シート状部材５６及び樹脂枠部材２４を搬送する第１搬送装置７６と、アノード電極２０を搬送する第２搬送装置６１と、カソード電極２２とアノード電極２０とを熱圧着により一体化する圧着装置６０とを備える。

第１搬送装置７６は、第１シート状部材５６を樹脂枠部材２４により支持して、圧着装置６０へと直線的に搬送する第１搬送工程を行う。図５において、第１シート状部材５６は、上述した第１接合工程により樹脂枠部材２４（枠部材素材シート５０）と一体化されたものであり、矢印Ｘ方向に搬送される。

第２搬送装置６１は、ワーク保持用治具である回転テーブル６２を有し、回転テーブル６２によりアノード電極２０を圧着装置６０へと搬送する第２搬送工程を行う。回転テーブル６２は、鉛直な回転軸ａを中心に矢印Ｒ方向に回転するように構成されている。回転テーブル６２の近傍には、アノード電極２０を有する第２シート状部材７２を回転テーブル６２に移載する移載装置７８が設置されている。

図６に示すように、第２シート状部材７２では、第２支持シート７０にアノード電極２０が重ね合わされている。第２支持シート７０は、例えば、カーボンペーパにより構成される。第２シート状部材７２は、第２支持シート７０及びアノード電極２０からなる帯状の多層シートがロール状に巻かれたロール体（以下、「第３ロール体」という）から切り出される。具体的には、第３ロール体から上記多層シートが巻き出される。そして、巻き出された当該多層シートは、図示しないカッタ（例えば、ローラカッタ）により所定間隔で切断される。これにより、所定寸法に切り出された長方形状の第２シート状部材７２が得られる。

図５において、切り出された第２シート状部材７２は、移載装置７８により、移載位置Ｐ１で回転テーブル６２に移載される。具体的には、第２シート状部材７２は、アノード電極２０が上方に向くように、回転テーブル６２に配置されたクッションパッド６８上に載置される。この場合、第２シート状部材７２は、平面視で孔部６６の範囲内に配置される。なお、第２シート状部材７２は、クッションパッド６８により支持されるため、孔部６６へと落下することはない。そして、回転テーブル６２の矢印Ｒ方向への回転に伴って、第２シート状部材７２は、圧着装置６０の内部に設定された圧着位置Ｐ２へと搬送される。

図６に示すように、回転テーブル６２には、支持面６３ａ（段部）を有する長方形状のワーク保持溝６３（ワーク載置部）と、ワーク保持溝６３の下部に隣接した平面視で長方形状の孔部６６とが形成されている。図５に示すように、ワーク保持溝６３は、回転テーブル６２の回転軸ａ周りに間隔を置いて３つ以上（図示例では、９０°間隔で４つ）設けられている。

図６に示すように、各支持面６３ａには、孔部６６を覆うように、外形寸法が孔部６６よりも大きい長方形状のクッションパッド６８（支持パッド）が載置されている。孔部６６は、回転テーブル６２の下面６２ｂにて開口する。なお、クッションパッド６８の上面には、第２シート状部材７２を位置決めするための溝が設けられているとよい。

第１接合工程により互いに接合された第１シート状部材５６及び樹脂枠部材２４（以下、「中間接合体５９」という）は、圧着装置６０内の圧着位置Ｐ２へと供給される。圧着装置６０は、中間接合体５９とアノード電極２０とを上下から挟んで加熱及び押圧する上金型６４ａ及び下金型６４ｂを備える。

上金型６４ａ及び下金型６４ｂは、上下方向に互いに離間し、ワーク保持溝６３を介して対向配置されており、上下方向に移動可能に構成されている。下金型６４ｂは、回転テーブル６２の孔部６６に挿入される。孔部６６の開口寸法及び下金型６４ｂの押圧面６５ｂの外径寸法は、第１シート状部材５６（カソード電極２２及び電解質膜１８）の外形寸法及び第２シート状部材７２の外形寸法よりも大きい。上金型６４ａの押圧面６５ａの外形寸法は、樹脂枠部材２４の開口部２４ｅよりも大きく、且つ第１シート状部材５６の外形寸法よりも若干だけ小さい。

圧着位置Ｐ２では、第２シート状部材７２の上に、第１接合工程により得られた中間接合体５９（第１シート状部材５６及び樹脂枠部材２４）が載置される。この場合、中間接合体５９は、アノード電極２０が樹脂枠部材２４の開口部２４ｅに対向するとともに、アノード電極２０の外周部２０ｃが樹脂枠部材２４の第２面２４ｓ２における内周部２５に全周に亘って重なり合うように、第２シート状部材７２の上に配置される。これにより、第１シート状部材５６の外周部（電解質膜１８の外周部１８ｃ）と、第２シート状部材７２の外周部（アノード電極２０の外周部２０ｃ）とが、樹脂枠部材２４の内周部２５を介して重なり合う状態となる。

そして、圧着工程では、アノード電極２０と樹脂枠部材２４とを、アノード電極２０の外周部２０ｃと樹脂枠部材２４の第２面２４ｓ２における内周部２５とを全周に亘って接合するように熱圧着する。具体的に、圧着工程では、圧着装置６０の上金型６４ａ及び下金型６４ｂにより、電解質膜１８の外周部１８ｃと、樹脂枠部材２４の内周部２５と、アノード電極２０の外周部とが重なり合う箇所を上下から挟み込んで熱圧着（加熱及び押圧）する。また、この場合、圧着工程では、樹脂枠部材２４の開口部２４ｅを介してカソード電極２２とアノード電極２０とを熱圧着する。

圧着工程により、電解質膜１８の両側にカソード電極２２及びアノード電極２０が配置されてなるＭＥＡ１０ａ（図２）が得られるとともに、当該ＭＥＡ１０ａの外周部に樹脂枠部材２４（枠部材素材シート５０）が接合によって一体化された状態が得られる。

圧着工程での熱圧着は、ＭＥＡ１０ａの外周部に樹脂枠部材２４が一体化された状態を得るために、中間接合体５９と第２シート状部材７２とを強固に接合する本圧着である。従って、圧着工程の熱圧着による接合強度は、第１接合工程の熱圧着による接合強度よりも高い。圧着工程の熱圧着温度は、例えば、１６０〜１８０℃である。圧着工程での押圧時間は、上述した第１接合工程での押圧時間よりも長いことが好ましい。

圧着工程の後、ＭＥＡ１０ａと一体化された枠部材素材シート５０が所定寸法の長方形状に切り出されることで、図１に示した樹脂枠付きＭＥＡ１０が得られる。

この場合、本実施形態に係る樹脂枠付きＭＥＡ１０の製造方法は、以下の効果を奏する。

樹脂枠付きＭＥＡ１０の製造方法は、カソード電極２２と電解質膜１８とを有する第１シート状部材５６を樹脂枠部材２４により支持して、圧着装置６０である圧着装置６０へと直線的に搬送する第１搬送工程と、回転テーブル６２によりアノード電極２０を圧着装置６０へと搬送する第２搬送工程と、圧着装置６０によりカソード電極２２及びアノード電極２０を上下から加熱及び押圧して、カソード電極２２とアノード電極２０とを一体化する圧着工程とを含む。

従って、樹脂枠付きＭＥＡ１０の製造方法によれば、樹脂枠部材２４を利用してカソード電極２２及び電解質膜１８を直線的に搬送する一方、アノード電極２０を回転テーブル６２により搬送し、圧着装置６０にてカソード電極２２とアノード電極２０とを圧着して一体化する。このため、電解質膜１８の両側にカソード電極２２及びアノード電極２０が配置されてなるＭＥＡ１０ａと、当該ＭＥＡ１０ａの外周部に接合された樹脂枠部材２４とを備えた樹脂枠付きＭＥＡ１０を、効率良く製造することが可能となる。

第１搬送工程では、複数個分の樹脂枠部材２４を構成する帯状の枠部材素材シート５０により複数の第１シート状部材５６を搬送する。これにより、帯状に延びる枠部材素材シート５０を間欠的に移動させることにより、複数の第１シート状部材５６を圧着装置６０へと順次搬送することができるため、樹脂枠付きＭＥＡ１０を一層効率良く製造することが可能となる。

図５に示すように、回転テーブル６２は、アノード電極２０を載置可能なワーク保持溝６３を回転軸周りに３つ以上有する。このため、回転テーブル６２の回転方向に沿った移載位置Ｐ１から圧着位置Ｐ２までの間の途中位置（第１中間位置Ｐ３）、又は、回転テーブル６２の回転方向に沿った圧着位置Ｐ２から移載位置Ｐ１までの間の途中位置（第２中間位置Ｐ４）にて、他の工程を実施することが可能である。第１中間位置Ｐ３又は第２中間位置Ｐ４で当該他の工程を実施することで、スペースの有効利用を図ることができる。

この場合、第１中間位置Ｐ３では、他の工程として、例えば、圧着装置６０へ向けて搬送される途中のアノード電極２０のクリーニング（エアブロー等）が実施される。また、第２中間位置Ｐ４では、他の工程として、例えば、圧着装置６０から出たワーク保持溝６３又はクッションパッド６８（あるいは両方）のクリーニング（エアブロー等）が実施される。

本実施形態では、ワーク保持溝６３は、回転テーブル６２に９０°間隔で４つ設けられている。このため、９０°間隔で１製品分のアノード電極２０を確実に搬送することができる。９０°間隔での搬送となるため、短時間での搬送が可能となる。

なお、第１シート状部材５６は、カソード電極２２に代えてアノード電極２０が設けられ、第２シート状部材７２は、アノード電極２０に代えてカソード電極２２が設けられてもよい。この場合、第１接合工程では、一方面にアノード電極２０が設けられた電解質膜１８の外周部１８ｃが、樹脂枠部材２４の第１面２４ｓ１における内周部２５に熱圧着により接合される。圧着工程では、カソード電極２２の外周部２２ｃが、樹脂枠部材２４の第２面２４ｓ２における内周部２５に熱圧着により接合される。

本実施形態では、２枚のセパレータで１枚のＭＥＡを挟持するセルを積層するとともに、各セル間に冷却媒体を流通させる各セル冷却構造が採用されている。なお、複数のセル毎に冷却媒体を流通させる、所謂、間引き冷却構造が採用されてもよい。その際、セルは、３枚以上のセパレータと２枚以上のＭＥＡを備えている。

本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、種々の改変が可能である。

１０…樹脂枠付き電解質膜・電極構造体 １０ａ…電解質膜・電極構造体
１２…発電セル ２０…アノード電極
２２…カソード電極 ２４…樹脂枠部材
２４ｃ…接着層

Claims (7)

1. 第１電極と該第１電極が一方面に設けられた電解質膜とを有するシート状部材を、内周部に前記シート状部材が接合された樹脂枠部材により支持して、圧着装置へと直線的に搬送する第１搬送工程と、
   回転テーブルにより第２電極を前記圧着装置へと搬送する第２搬送工程と、
   前記圧着装置により前記第１電極及び前記第２電極を上下から加熱及び押圧して、前記第１電極と前記第２電極とを一体化する圧着工程と、を含む、
   ことを特徴とする樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法。
2. 請求項１記載の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法において、
   前記第１搬送工程では、複数個分の樹脂枠部材を構成する帯状の枠部材素材シートにより複数の前記シート状部材を搬送する、
   ことを特徴とする樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法。
3. 請求項１又は２記載の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法において、
   前記回転テーブルは、前記第２電極を載置可能なワーク載置部を回転軸周りに３つ以上有する、
   ことを特徴とする樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法。
4. 請求項１又は２記載の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法において、
   前記回転テーブルは、ワーク載置部と、前記ワーク載置部の下部に隣接した孔部とを有し、鉛直な回転軸を中心に回転するように構成され、
   前記ワーク載置部には、前記第２電極を載置可能な支持パッドが配置され、
   前記圧着工程では、前記孔部を介して、前記圧着装置の上金型と下金型とにより前記第１電極及び前記第２電極を上下から挟み込む、
   ことを特徴とする樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造方法。
5. 第１電極と該第１電極が一方面に設けられた電解質膜とを有するシート状部材を、内周部に前記シート状部材が接合された樹脂枠部材により支持して、圧着装置へと直線的に搬送する第１搬送装置と、
   回転テーブルを有し、前記回転テーブルにより第２電極を前記圧着装置へと搬送する第２搬送装置と、
   前記第１搬送装置により搬送された前記第１電極と、前記第２搬送装置により搬送された前記第２電極とを、上下から加熱及び押圧して、前記第１電極と前記第２電極とを一体化する前記圧着装置と、を備える、
   ことを特徴とする樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造装置。
6. 請求項５記載の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造装置において、
   前記回転テーブルは、前記第２電極を載置可能なワーク載置部を回転軸周りに３つ以上有する、
   ことを特徴とする樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造装置。
7. 請求項５記載の樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造装置において、
   前記回転テーブルは、ワーク載置部と、前記ワーク載置部の下部に隣接した孔部とを有し、鉛直な回転軸を中心に回転するように構成され、
   前記ワーク載置部には、前記第２電極を載置可能な支持パッドが配置され、
   前記圧着装置は、前記孔部を介して前記第１電極及び前記第２電極を上下から挟み込んで加熱及び押圧する上金型及び下金型を有する、
   ことを特徴とする樹脂枠付き電解質膜・電極構造体の製造装置。

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