JP2022128036A - 単位セル、及びそれを含む積層体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】燃料電池用の単位セルの製造工程の簡素化を図る。【解決手段】単位セル１０は、電解質膜・電極構造体１７が樹脂枠部材２４に保持されて構成される樹脂枠付電解質膜・電極構造体１２と、樹脂枠付電解質膜・電極構造体１２を互いの間に挟む第１セパレータ１４、第２セパレータ１６とを備える。樹脂枠部材２４には窓部２６が形成されており、窓部２６の内周縁部２４ａは、電解質膜・電極構造体１７を構成する第１電極（２０）の外周縁部（２０ｃ）と、電解質膜１８の外周縁部（１８ｃ）との間に進入する。また、電解質膜・電極構造体１７を構成する第２電極（２２）側には、凸部（４４）が設けられた第２セパレータ１６が配置される。該凸部と樹脂枠部材は、ホットメルト２８を介して接合される。【選択図】図２

Description

本発明は、第１セパレータと第２セパレータの間に樹脂枠付電解質膜・電極構造体を挟んで構成される燃料電池用の単位セル及びその製造方法に関する。

燃料電池の単位セルは、電解質膜の一端面にアノード電極が配置され且つ他端面にカソード電極が配置されてなる電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）が１組のセパレータで挟持されることで構成される。通常、燃料電池は、この単位セルが所定個数で積層されることで燃料電池スタックとして構成され、例えば、燃料電池車両（燃料電池電気自動車等）に組み込まれる。

電解質膜は薄膜であるので、ＭＥＡの外周から電解質膜が露出する構造を採用した場合には、電解質膜が撓み易くなり、また、損傷を受け易くなる。そこで、ＭＥＡの取り扱いを容易にするべく、近時、ＭＥＡの外周に樹脂枠部材を組み込んで樹脂枠付電解質膜・電極構造体とすることが提案されている。この場合、剛性を示す樹脂枠部材によってＭＥＡが保持されるので、ＭＥＡをセパレータで挟む作業等が容易となる。しかも、高価である電解質膜の面積を小さくして材料を節約することが可能となるので、コストの低廉化を図ることができる。

特許文献１の図２には、開口面積が小さな第１窓部が形成された第１枠部材と、第１窓部に比して開口面積が大きな第２窓部が形成された第２枠部材とで構成されたフィルム状の樹脂枠部材が示されている。この場合、第１枠部材と第２枠部材は、接着剤を介して接合される。その後、第１窓部の片面側がアノード電極で覆われ、残る片面側が電解質膜及びカソード電極で覆われる。これにより、樹脂枠付電解質膜・電極構造体が得られる。

第１枠部材の前記残る片面側に設けられ、第２窓部から露呈した接着剤は、電解質膜に付着する。すなわち、電解質膜の外周縁部は、第１枠部材と第２枠部材を接合する接着剤を介して、第１枠部材の内周縁部に接合される。

セパレータと第１枠部材、第２枠部材は、レーザ溶接によって接合される。すなわち、セパレータの外方からレーザ光が照射されるとともに、このレーザ光によってセパレータの温度が局所的に上昇し、該セパレータに当接する第１枠部材、第２枠部材が溶融する。レーザ光の照射を停止してレーザ光入射部位が冷却固化することに伴い、セパレータと第１枠部材、第２枠部材が接合されるに至る。

特開２０１８－９７９１７号公報

本発明は上記した技術に関連してなされたもので、製造工程を簡素化することが可能な構成の燃料電池用の単位セル、及びそれを含む積層体の製造方法を提供することを目的とする。

前記の目的を達成するために、本発明の一実施形態によれば、第１電極と第２電極の間に電解質膜を挟んだ電解質膜・電極構造体が樹脂枠部材に保持された樹脂枠付電解質膜・電極構造体と、前記樹脂枠付電解質膜・電極構造体を互いの間に挟む第１セパレータ、第２セパレータとを備える燃料電池用の単位セルであって、
前記第１セパレータが前記第１電極側に設けられるとともに、前記第２セパレータが前記第２電極側に設けられ、
前記樹脂枠部材に窓部が形成され、且つ前記窓部の内周縁部が前記第１電極の外周縁部と前記電解質膜の外周縁部の間に進入することで、該内周縁部の一端面が前記第１電極の外周縁部に臨むとともに、他端面がホットメルトを介して前記電解質膜の外周縁部に臨み、
前記他端面に、前記第２セパレータに設けられて前記樹脂枠部材に向かって突出した凸部が、前記他端面の少なくとも一部に設けられた前記ホットメルトを介して接合された単位セルが提供される。

また、本発明の別の一実施形態によれば、第１電極と第２電極の間に電解質膜を挟んだ電解質膜・電極構造体が樹脂枠部材に保持された樹脂枠付電解質膜・電極構造体と、前記樹脂枠付電解質膜・電極構造体を互いの間に挟む第１セパレータ、第２セパレータとを備える燃料電池用の単位セルが積層された積層体の製造方法であって、
前記樹脂枠部材に窓部が形成され、且つ前記窓部の内周縁部が前記第１電極の外周縁部と前記電解質膜の外周縁部の間に進入することで、該内周縁部の一端面が前記第１電極の外周縁部に臨むとともに、他端面が前記電解質膜の外周縁部に臨み、且つ前記他端面の少なくとも一部にホットメルトが接合された樹脂枠付電解質膜・電極構造体を得る工程と、
前記第２セパレータに設けられた凸部を、前記ホットメルトに当接させる工程と、
前記ホットメルトに対して熱を付与し、前記ホットメルトを介して前記樹脂枠部材と前記電解質膜を接合する工程と、
を有する積層体の製造方法が提供される。

本発明によれば、樹脂枠部材と第２セパレータとを、ホットメルトを介して接合するようにしている。このため、第２セパレータを樹脂枠部材に接合する際に一般的に実施されるレーザ溶接等を行う必要がない。この分、単位セルの製造工程が簡素となり且つ短時間で実施できるようになるので、レーザ溶接を行って単位セルを作製する場合と同時間内であれば、一層多数個の単位セルを作製することができる。これにより、単位セルの生産効率の向上を図ることができる。

また、高価なレーザ溶接装置が不要となることから、単位セルを製造する設備が簡素となる。しかも、設備投資の低廉化を図ることもできる。

本発明の実施の形態に係る単位セルの要部分解斜視図である。 図１中のＩＩ－ＩＩ線矢視断面図である。 本発明の実施の形態に係る積層体の製造方法の概略フローである。 樹脂枠付電解質膜・電極構造体を作製している状態を示す要部概略斜視図である。 ホットプレスシステムを構成する保持盤で接合セパレータを保持した状態を示す要部概略正面図である。 樹脂枠付電解質膜・電極構造体に接合セパレータを接合するときの状態を示す要部概略正面図である。

以下、本発明に係る単位セルにつき、該単位セルを含む積層体の製造方法との関係で好適な実施の形態を挙げ、添付の図面を参照して詳細に説明する。

図１及び図２は、それぞれ、本実施の形態に係る単位セル１０の要部分解斜視図、図１中のＩＩ－ＩＩ線矢視断面図である。この単位セル１０は固体高分子型燃料電池用のものであり、通常、所定個数が積層されることで燃料電池スタックとして構成される。しかしながら、１個の単位セル１０のみで燃料電池を構成することも可能である。

単位セル１０は、樹脂枠付電解質膜・電極構造体（以下、「樹脂枠付ＭＥＡ」とも表記する）１２と、樹脂枠付ＭＥＡ１２の両側に配置された第１セパレータ１４、第２セパレータ１６とを備える。換言すれば、単位セル１０では、樹脂枠付ＭＥＡ１２が第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６により挟持される。この場合、樹脂枠付ＭＥＡ１２、第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は横長の長方形形状をなし、このため、単位セル１０は、横長の長方形形状である。なお、単位セル１０は縦長であってもよいし、正方形形状であってもよい。

第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、チタン板、めっき処理鋼板、あるいはその表面に防食用の表面処理を施した金属板で構成される。

樹脂枠付ＭＥＡ１２は、電解質膜・電極構造体（以下、「ＭＥＡ」とも表記する）１７と、ＭＥＡ１７の外周部に接合されるとともに該外周部を周回する樹脂枠部材２４とを備える。ＭＥＡ１７は、電解質膜１８と、電解質膜１８の一方の面１８ａに設けられたアノード電極（第１電極）２０と、電解質膜１８の他方の面１８ｂに設けられたカソード電極（第２電極）２２とを有する。

電解質膜１８は、例えば、固体高分子電解質膜（陽イオン交換膜）である。固体高分子電解質膜は、例えば、水分を含んだパーフルオロスルホン酸の薄膜である。電解質膜１８は、アノード電極２０及びカソード電極２２に挟持される。電解質膜１８の素材としては、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質を採用することができる。

この場合、アノード電極２０は、電解質膜１８及びカソード電極２２よりも大きな外形寸法（Ｃ方向に沿う高さとＢ方向に沿う奥行。以下同じ）を有する。従って、アノード電極２０の外周縁部２０ｃは、電解質膜１８及びカソード電極２２の外縁端面１８ｅ、２２ｅから突出する。

アノード電極２０は、電解質膜１８の一方の面１８ａに接合される第１電極触媒層２０ａと、第１電極触媒層２０ａが積層された第１ガス拡散層２０ｂとを有する。第１電極触媒層２０ａ及び第１ガス拡散層２０ｂは、互いに同一の外形寸法を有するとともに、上記したように、電解質膜１８及びカソード電極２２よりも大きな外形寸法に設定される。

カソード電極２２は、電解質膜１８の面１８ｂに接合される第２電極触媒層２２ａと、前記第２電極触媒層２２ａが積層された第２ガス拡散層２２ｂとを有する。第２電極触媒層２２ａ及び第２ガス拡散層２２ｂは、互いに同一の外形寸法を有するとともに、電解質膜１８と同一の外形寸法に設定される。従って、図２に示すように、電解質膜１８とカソード電極２２の外周縁部１８ｃ、２２ｃ同士の位置が揃う（重なる）。また、カソード電極２２の外縁端面２２ｅ及び電解質膜１８の外縁端面１８ｅは、アノード電極２０の外縁端面２０ｅよりも内方に位置する。

第１電極触媒層２０ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、イオン導電性高分子バインダとともに第１ガス拡散層２０ｂの表面に一様に塗布されて形成される。第２電極触媒層２２ａは、例えば、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が、イオン導電性高分子バインダとともに第２ガス拡散層２２ｂの表面に一様に塗布されて形成される。

第１ガス拡散層２０ｂ及び第２ガス拡散層２２ｂは、カーボンペーパ又はカーボンクロス等から形成される。第２ガス拡散層２２ｂの外形寸法は、第１ガス拡散層２０ｂの外形寸法よりも小さく設定される。第１電極触媒層２０ａ及び第２電極触媒層２２ａは、電解質膜１８の各端面に臨む。

樹脂枠部材２４は１個の板材からなり、その略中央部に、窓部２６が厚み方向（積層方向であるＡ方向）に沿って貫通形成されている。このため、樹脂枠部材２４の外形は矩形状をなす。樹脂枠部材２４の素材である樹脂材の好適な具体例としては、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）、ＰＰＡ（ポリフタルアミド）、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＳ（ポリエーテルサルフォン）、ＬＣＰ（リキッドクリスタルポリマー）、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、ｍ－ＰＰＥ（変性ポリフェニレンエーテル樹脂）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）又は変性ポリオレフィン等が挙げられる。

樹脂枠部材２４における窓部２６の周縁の部位である内周縁部２４ａは、アノード電極２０の外周縁部２０ｃと、電解質膜１８の外周縁部１８ｃとに挟まれる。換言すれば、内周縁部２４ａは、アノード電極２０の外周縁部２０ｃと、電解質膜１８の外周縁部１８ｃとの間に進入している。このため、樹脂枠部材２４の一端面はアノード電極２０の外周縁部２０ｃに臨み、他端面は電解質膜１８の外周縁部１８ｃに臨む。以下、前記一端面を電極側端面、前記他端面を電解質側端面と指称し、各々の参照符号を２４ｓＡ、２４ｓＥとする。

アノード電極２０の外周縁部２０ｃは、電解質膜１８の外周縁部１８ｃから離間して、樹脂枠部材２４の電極側端面２４ｓＡの内周縁部２４ａに乗り上げるような形状となっている。このため、アノード電極２０には、電極側端面２４ｓＡの内周縁部２４ａに重なる箇所の近傍に、電解質膜１８から離間して第１セパレータ１４に接近するように傾斜した傾斜領域２７が形成される。勿論、傾斜領域２７において、第１電極触媒層２０ａ及び第１ガス拡散層２０ｂは、電解質膜１８から離間するように傾斜している。

一方、電解質膜１８及びカソード電極２２は、全体に亘って略平坦状に形成される。すなわち、カソード電極２２の、内周縁部２４ａに重なる領域（第２電極触媒層２２ａ及び第２ガス拡散層２２ｂ）と、電解質膜１８は、電解質側端面２４ｓＥに対して略平行である。なお、アノード電極２０の外周縁部２０ｃ及びカソード電極２２の外周縁部２２ｃは、電解質膜１８から離間するように傾斜していてもよい。

樹脂枠部材２４の内周縁部２４ａと電解質膜１８の外周縁部１８ｃとは、電解質側端面２４ｓＥに設けられたホットメルト２８を介して接合される（後述）。一方、電極側端面２４ｓＡとアノード電極２０（第１電極触媒層２０ａ）との間には、ホットメルト２８等の接着層は特に設けられていない。すなわち、第１電極触媒層２０ａは電極側端面２４ｓＡに当接するのみであり、接合はされていない。

図１に示すように、単位セル１０の矢印Ｂ方向（水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス入口連通孔３０ａ、冷却媒体入口連通孔３２ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂが設けられる。酸化剤ガス入口連通孔３０ａには、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスが供給される一方、冷却媒体入口連通孔３２ａには、冷却媒体が供給される。燃料ガス出口連通孔３４ｂからは、燃料ガス、例えば、水素含有ガスが排出される。酸化剤ガス入口連通孔３０ａ、冷却媒体入口連通孔３２ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂは、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。

単位セル１０の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスが供給される燃料ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体を排出する冷却媒体出口連通孔３２ｂ、酸化剤ガスを排出する酸化剤ガス出口連通孔３０ｂが設けられる。燃料ガス入口連通孔３４ａ、冷却媒体出口連通孔３２ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３０ｂは、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。

第２セパレータ１６の樹脂枠付ＭＥＡ１２に臨む面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔３０ａと酸化剤ガス出口連通孔３０ｂとに連通する酸化剤ガス流路３６が設けられる。具体的に、酸化剤ガス流路３６は、第２セパレータ１６と樹脂枠付ＭＥＡ１２との間に形成される。酸化剤ガス流路３６は、矢印Ｂ方向に延在する複数本の直線状流路溝（又は波状流路溝）を有する。

第１セパレータ１４の樹脂枠付ＭＥＡ１２に臨む面１４ａには、燃料ガス入口連通孔３４ａと燃料ガス出口連通孔３４ｂとに連通する燃料ガス流路３８が設けられる。具体的に、燃料ガス流路３８は、第１セパレータ１４と樹脂枠付ＭＥＡ１２との間に形成される。燃料ガス流路３８は、矢印Ｂ方向に延在する複数本の直線状流路溝（又は波状流路溝）を有する。

単位セル１０が積層されたとき、１個の単位セル１０を構成する第１セパレータ１４の面１４ｂと、これに隣接する単位セル１０を構成する第２セパレータ１６の面１６ｂとの間には、冷却媒体入口連通孔３２ａと冷却媒体出口連通孔３２ｂとに連通する冷却媒体流路４０が、矢印Ｂ方向に延在して形成される。

図２に示すように、第１セパレータ１４の、樹脂枠付ＭＥＡ１２と対向する面１４ａには、燃料ガス流路３８を形成する突出部３９が複数設けられる。突出部３９は、アノード電極２０側に向かって膨出するとともにアノード電極２０に当接する。第２セパレータ１６の、樹脂枠付ＭＥＡ１２と対向する面１６ａには、酸化剤ガス流路３６を形成する突出部３７が複数設けられる。突出部３７は、カソード電極２２側に向かって膨出するとともにカソード電極２２に当接する。これら突出部３７、３９間に、ＭＥＡ１７が挟持される。

第１セパレータ１４の面１４ａには、この第１セパレータ１４の外周部を周回する第１ビードシール４２（凸部）が一体に成形される。第１ビードシール４２は、樹脂枠部材２４に向かって膨出するとともに、その頂部に設けられたゴムシール４３ａを介して樹脂枠部材２４に当接する。この際、第１ビードシール４２は、弾性変形することによってシール機能を発現する。すなわち、第１セパレータ１４の面１４ａと樹脂枠部材２４の間が気密及び液密にシールされる。

また、第１ビードシール４２は、外側ビード部４２ａと、外側ビード部４２ａよりも内側に設けられた内側ビード部４２ｂとを有する。内側ビード部４２ｂは、燃料ガス流路３８、燃料ガス入口連通孔３４ａ及び燃料ガス出口連通孔３４ｂを周回し且つこれらを連通させる。各ビード部４２ａ、４２ｂの断面形状は、先端側（樹脂枠部材２４側）に向かって先細り形状である。各ビード部４２ａ、４２ｂの先端は、平坦形状（湾曲形状でもよい）を有する。外側ビード部４２ａを省略するようにしてもよい。この場合、第１ビードシール４２は、内側ビード部４２ｂのみのいわゆる単シール構造となる。

第２セパレータ１６の面１６ａには、この第２セパレータ１６の外周部を周回する第２ビードシール４４（凸部）が一体に成形される。第１ビードシール４２と第２ビードシール４４は、樹脂枠部材２４を介して対向する。すなわち、樹脂枠部材２４は、第１ビードシール４２と第２ビードシール４４との間に挟持される。

第２ビードシール４４は、樹脂枠部材２４に向かって膨出するとともに、その頂部に設けられたゴムシール４３ｂを介して樹脂枠部材２４に当接する。この際、第２ビードシール４４は、弾性変形することによってシール機能を発現する。すなわち、第２セパレータ１６の面１６ａと樹脂枠部材２４の間が気密及び液密にシールされる。

また、第２ビードシール４４は、外側ビード部４４ａと、外側ビード部４４ａよりも内側に設けられた内側ビード部４４ｂとを有する。内側ビード部４４ｂは、酸化剤ガス流路３６、酸化剤ガス入口連通孔３０ａ及び酸化剤ガス出口連通孔３０ｂを周回し且つこれらを連通させる。各ビード部４４ａ、４４ｂの断面形状は、先端側（樹脂枠部材２４側）に向かって先細り形状である。各ビード部４４ａ、４４ｂの先端は、平坦形状（湾曲形状でもよい）を有する。外側ビード部４４ａを省略するようにしてもよい。この場合、第２ビードシール４４は、内側ビード部４４ｂのみのいわゆる単シール構造となる。

以上の構成において、樹脂枠部材２４の電解質側端面２４ｓＥには、少なくとも、電解質膜１８に対向する部位（内周縁部２４ａ）と、内側ビード部４４ｂ、外側ビード部４４ａに対向する部位とに、ホットメルト２８が設けられる。

すなわち、電解質膜１８の外周縁部１８ｃは、樹脂枠部材２４における電解質側端面２４ｓＥの内周縁部２４ａに対し、ホットメルト２８を介して接合される。なお、第２セパレータ１６に設けられた内側ビード部４４ｂ、外側ビード部４４ａは、電解質側端面２４ｓＥに対し、ホットメルト２８とゴムシール４３ｂを介して接合される。また、第１セパレータ１４に設けられた内側ビード部４２ｂ、外側ビード部４２ａは、電極側端面２４ｓＡに対し、ゴムシール４３ａを介して接合される。

ホットメルト２８は常温で固体であり、加熱される（熱が付与される）ことに伴って溶融する、いわゆる熱可塑性樹脂からなる。その後、熱が除去されると温度低下を起こし、これに伴って固化する。この冷却固化により、電解質膜１８の外周縁部１８ｃと、樹脂枠部材２４における電解質側端面２４ｓＥの内周縁部２４ａとが接合される。

このように構成される単位セル１０を含む燃料電池スタック（ないし燃料電池）は、以下のように動作する。

図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔３０ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔３４ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔３２ａに純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。

酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔３０ａから第２セパレータ１６の酸化剤ガス流路３６に導入され、矢印Ｂ方向に移動してＭＥＡ１７のカソード電極２２に供給される。一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔３４ａから第１セパレータ１４の燃料ガス流路３８に導入される。燃料ガスは、燃料ガス流路３８に沿って矢印Ｂ方向に移動し、ＭＥＡ１７のアノード電極２０に供給される。

従って、ＭＥＡ１７では、カソード電極２２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極２０に供給される燃料ガスとが、第２電極触媒層２２ａ及び第１電極触媒層２０ａ内で電気化学反応により消費されて、発電が行われる。

次いで、図１において、カソード電極２２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔３０ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。同様に、アノード電極２０に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔３４ｂに沿って矢印Ａ方向に排出される。

また、冷却媒体入口連通孔３２ａに供給された冷却媒体は、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６との間の冷却媒体流路４０に導入された後、矢印Ｂ方向に流通する。この冷却媒体は、ＭＥＡ１７を冷却した後、冷却媒体出口連通孔３２ｂから排出される。

次に、上記のように構成される単位セル１０を含む積層体の製造方法につき、図３に示される概略フローも参照して説明する。

本実施の形態に係る積層体の製造方法は、樹脂枠付ＭＥＡ１２を得る作製工程Ｓ１と、樹脂枠付ＭＥＡ１２の電解質側端面２４ｓＥに設けられたホットメルト２８に第２セパレータ１６の第２ビードシール４４を当接させる当接工程Ｓ２と、ホットメルト２８に対して熱を付与する接合工程Ｓ３とを有する。なお、作製工程Ｓ１での作業又は操作は、図示しないロボットの作用下に自動的に遂行される。

作製工程Ｓ１では、はじめに、アノード電極２０、カソード電極２２を得る。ここで、アノード電極２０は、例えば、第１ガス拡散層２０ｂの一端面に第１電極触媒層２０ａが予め設けられたロール体の一部が切り出されることで得られる。一方、カソード電極２２は、例えば、第２ガス拡散層２２ｂの一端面に第２電極触媒層２２ａ、電解質膜１８がこの順序で予め積層されたロール体の一部が切り出されることで、カソード電極２２と電解質膜１８の積層体として得られる。

その一方で、樹脂枠部材２４の電解質側端面２４ｓＥの内周縁部２４ａや、内側ビード部４４ｂ、外側ビード部４４ａに対向する部位に、ホットメルト２８を枠形状に設ける。上記したように、電解質側端面２４ｓＥの全域に亘ってホットメルト２８を設けるようにしてもよい。

次に、窓部２６の中央を電解質膜１８の中央に合わせた後、樹脂枠部材２４を電解質膜１８に相対的に接近させることにより、内周縁部２４ａに設けられたホットメルト２８に対し、電解質膜１８の外周縁部１８ｃを当接させる。窓部２６の外形寸法が電解質膜１８及びカソード電極２２に比して小さいので、内周縁部２４ａと外周縁部１８ｃが重畳部を有し、窓部２６の電解質側端面２４ｓＥ側の開口が積層体（電解質膜１８及びカソード電極２２）で閉塞される。

これとは別に、図４に示すように、アノード電極２０を載置板５０の所定位置に位置決め固定する。この際、第１ガス拡散層２０ｂが載置板５０に臨み、第１電極触媒層２０ａが上方を臨むようにする。なお、位置決め固定は、例えば、真空吸着によって行われる。このためには、載置板５０として吸気孔（図示せず）が形成されたものを用いるとともに、図示しない真空ポンプ等の真空発生装置で前記吸気孔を介して吸気を行えばよい。

次に、電解質側端面２４ｓＥにカソード電極２２を載置した樹脂枠部材２４を、電極側端面２４ｓＡが下方、電解質側端面２４ｓＥが上方を臨む姿勢とし、アノード電極２０の上方に搬送する。さらに、樹脂枠部材２４をアノード電極２０に向かって下降させる。窓部２６の外形寸法がアノード電極２０に比して小さいので、アノード電極２０の外周縁部２０ｃが、電極側端面２４ｓＡの内周縁部２４ａに当接する。以上により、樹脂枠付ＭＥＡ１２の半製品が得られる。なお、図４では、理解を容易にするべく樹脂枠付ＭＥＡ１２を分解して示している。

次に、半製品に対してホットプレスを施す。すなわち、加圧と加熱を同時に行う。これにより、アノード電極２０の第１電極触媒層２０ａが電解質膜１８に接合されると同時に、電解質膜１８の外周縁部１８ｃが、樹脂枠部材２４の電解質側端面２４ｓＥの内周縁部２４ａに対し、ホットメルト２８を介して接合される。この時点で、図２に示される傾斜領域２７が形成される。

さらに、樹脂枠部材２４の所定箇所に連通孔３０ａ、３０ｂ、３２ａ、３２ｂ、３４ａ、３４ｂが形成されることにより、樹脂枠付ＭＥＡ１２が得られる。

これとは別に、第１セパレータ１４、第２セパレータ１６を、例えば、金属板に対してプレス成形加工を行うことによって作製する。連通孔３０ａ、３０ｂ、３２ａ、３２ｂ、３４ａ、３４ｂ、酸化剤ガス流路３６、燃料ガス流路３８、冷却媒体流路４０、第１ビードシール４２、第２ビードシール４４等は、この時点で形成される。そして、得られた第２セパレータ１６の第２ビードシール４４（内側ビード部４４ｂ、外側ビード部４４ａ）の頂部に対し、シリコーンゴム等のゴムシール４３ｂを塗布する。また、第１セパレータ１４の第１ビードシール４２（内側ビード部４２ｂ、外側ビード部４２ａ）に対しても同様に、シリコーンゴム等のゴムシール４３ａを塗布する。

以上のようにして得られた樹脂枠付ＭＥＡ１２と、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６が予め接合された接合セパレータ５８（図５参照）とを用い、次工程である当接工程Ｓ２を行う。ここで、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６は、冷却媒体が流通する面１４ｂ、１６ｂ同士がレーザ溶接等で接合される。

この場合、図５に要部を示すホットプレスシステム６０が用いられる。ホットプレスシステム６０につき概略説明すると、該ホットプレスシステム６０は、保持盤６２と、吸着盤６３が設けられた第１搬送ロボット６４と、吸着加熱盤６６（保持部材）が設けられた第２搬送ロボット６８とを備える。

第１搬送ロボット６４は、図示しない真空発生装置を含んで構成されており、該真空発生装置の作用下に吸着盤６３を介して吸気を行う。第１搬送ロボット６４は、これにより、第１ストッカ７０に保管された接合セパレータ５８を吸着保持する。なお、保持盤６２には、接合セパレータ５８の大部分が埋入される収容凹部７２が形成される。第１搬送ロボット６４は、接合セパレータ５８を保持盤６２まで搬送し、さらに、該接合セパレータ５８を収容凹部７２に挿入する。該収容凹部７２に挿入された接合セパレータ５８の外周端が、収容凹部７２の内壁によって位置決めされる。

一方、第２搬送ロボット６８に設けられた吸着加熱盤６６は、樹脂枠付ＭＥＡ１２を吸着保持する。すなわち、第２搬送ロボット６８は図示しない真空発生装置を含んで構成されており、該真空発生装置の作用下に吸着加熱盤６６を介して吸気を行うことで、第２ストッカ７４に保管された樹脂枠付ＭＥＡ１２を吸着する。第２搬送ロボット６８は、図示しない加熱機構をさらに備える。吸着加熱盤６６は、加熱機構の作用下に熱を帯びる。換言すれば、温度上昇を起こす。

第２搬送ロボット６８は、樹脂枠付ＭＥＡ１２を保持盤６２まで搬送し、収容凹部７２に挿入された接合セパレータ５８に重畳する。この際、第２搬送ロボット６８に設けられたカメラ（図示せず）で収容凹部７２の位置を画像認識することにより、接合セパレータ５８と樹脂枠付ＭＥＡ１２との位置決めを行う。また、第２搬送ロボット６８は、接合セパレータ５８と樹脂枠付ＭＥＡ１２の接合体を、図示しない所定のストッカやコンベア等に搬送して払い出す役割も担う。第１搬送ロボット６４及び第２搬送ロボット６８が、制御装置７６の制御作用下に動作することは勿論である。

当接工程Ｓ２は、ホットプレスシステム６０の作用下に、以下のようにして実施される。すなわち、ホットプレスシステム６０を構成する第１搬送ロボット６４の真空発生装置が付勢される。これにより、第１ストッカ７０の接合セパレータ５８が、吸着盤６３を介して第１搬送ロボット６４に吸着保持される。第１搬送ロボット６４は、接合セパレータ５８を第１ストッカ７０から取り出して保持盤６２まで搬送し、さらに、図５に示すように、該接合セパレータ５８を収容凹部７２に挿入する。このとき、接合セパレータ５８は、第２セパレータ１６の面１６ａが上方を臨む姿勢である。

その後、真空発生装置が停止されて接合セパレータ５８が吸着保持から解放される。さらに、第１搬送ロボット６４が保持盤６２から退避する。

次に、第２搬送ロボット６８を構成する真空発生装置が付勢される。その結果として、第２ストッカ７４から樹脂枠付ＭＥＡ１２が吸着加熱盤６６に吸着保持されて取り出される。第２搬送ロボット６８は、吸着加熱盤６６に吸着保持した樹脂枠付ＭＥＡ１２を搬送し、図６に示すように、収容凹部７２に挿入された接合セパレータ５８の第２セパレータ１６上に載置する。勿論、この際には、樹脂枠付ＭＥＡ１２の電解質側端面２４ｓＥが第２セパレータ１６の面１６ａに臨む。

従って、電解質側端面２４ｓＥに設けられた既存のホットメルト２８が、第２セパレータ１６の第２ビードシール４４（内側ビード部４４ｂ、外側ビード部４４ａ）の頂部に対し、ゴムシール４３ｂを介して当接する。この当接をもって、当接工程Ｓ２がなされる。この時点で真空発生装置を停止するようにしてもよいが、吸気を続行しても特に差し支えはない。

この状態で、接合工程Ｓ３が引き続いて実施される。すなわち、第２搬送ロボット６８を構成する加熱機構が付勢され、これに伴って吸着加熱盤６６が温度上昇を起こす。その結果、吸着加熱盤６６から樹脂枠付ＭＥＡ１２に熱が付与される。従って、樹脂枠部材２４の電解質側端面２４ｓＥに設けられたホットメルト２８が再溶融する。なお、積層された接合セパレータ５８と樹脂枠付ＭＥＡ１２に対し、吸着加熱盤６６を介して、該吸着加熱盤６６の自重を超える所定の加圧力を付与するようにしてもよい。

所定時間が経過した後、加熱機構が停止される。これにより吸着加熱盤６６の温度が下降することに伴い、ホットメルト２８が冷却固化する。従って、電解質膜１８の外周縁部１８ｃと、樹脂枠部材２４の電解質側端面２４ｓＥの内周縁部２４ａとがホットメルト２８を介して再接合される。同時に、第２セパレータ１６の第２ビードシール４４（内側ビード部４４ｂ、外側ビード部４４ａ）の頂部と、樹脂枠部材２４の電解質側端面２４ｓＥとが、ホットメルト２８とゴムシール４３ｂを介して接合される。これにより、樹脂枠付ＭＥＡ１２と接合セパレータ５８との接合体が得られる。

ホットメルト２８が冷却固化するに十分な時間が経過した後、第２搬送ロボット６８は、吸着加熱盤６６の吸着作用下に接合体を上昇させ、収容凹部７２から離脱させる。第２搬送ロボット６８は、さらに、接合体を、ストッカやコンベア等に搬送して払い出す。

このようにして得られた接合体を順次積層することで、単位セル１０が所定個数積層された積層体が得られる。この積層体の両端部に配置されたエンドプレート同士がタイロッド等で緊締されるとともに、第１セパレータ１４の第１ビードシール４２（内側ビード部４２ｂ、外側ビード部４２ａ）や、これに設けられたゴムシール４３ａにより、樹脂枠付ＭＥＡ１２と第１セパレータ１４との間のシールがなされる。

以上のように、本実施の形態においては、樹脂枠部材２４と電解質膜１８を接合するホットメルト２８により、樹脂枠部材２４と、接合セパレータ５８中の第２セパレータ１６とを併せて接合するようにしている。この分、単位セル１０の製造工程が簡素となる。従って、多数個の単位セル１０を短時間で作製することができる。すなわち、単位セル１０の生産効率の向上を図ることができる。

また、レーザ溶接装置が不要となることから、単位セル１０を製造する設備が簡素となる。しかも、設備投資の低廉化を図ることもできる。

本発明は上記した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。

例えば、この実施の形態では、接合セパレータ５８の上に樹脂枠付ＭＥＡ１２を重畳し、該樹脂枠付ＭＥＡ１２側から加圧及び加熱を行っているが、樹脂枠付ＭＥＡ１２の上に接合セパレータ５８を重畳し、接合セパレータ５８側から加圧及び加熱を行うようにしてもよい。

また、アノード電極２０の外形寸法を、電解質膜１８及びカソード電極２２に比して小さく設定するようにしてもよい。この場合、カソード電極２２の外縁端面２２ｅが、アノード電極２０の外縁端面２０ｅよりも外方に位置する。また、アノード電極２０及び電解質膜１８が電解質側端面２４ｓＥに対して平行となるとともに、傾斜領域２７がカソード電極２２に形成される。

又は、アノード電極２０、電解質膜１８及びカソード電極２２の外形寸法を同一とし、外縁端面２０ｅ、２２ｅの位置を揃えるようにしてもよい。

さらに、第１セパレータ１４、第２セパレータ１６を得るプレス成形加工を行う際、第１ビードシール４２、第２ビードシール４４を成形することは必須ではない。換言すれば、第１ビードシール４２、第２ビードシール４４を有しない第１セパレータ１４、第２セパレータ１６を作製するようにしてもよい。この場合、第１セパレータ１４、第２セパレータ１６の面１４ａ、１６ａに、弾性を有するゴムシールを設ければよい。このように、本発明は、第１ビードシール４２、第２ビードシール４４に代替し、弾性を有するゴムシールを採用する場合にも適用することが可能である。なお、第１ビードシール４２、第２ビードシール４４を成形したときには、ゴムシール４３ａ、４３ｂを省略するようにしてもよい。

さらにまた、樹脂枠部材２４（樹脂枠付ＭＥＡ１２）に対して加熱を行う際には、ホットメルト２８が設けられた部分だけに熱を集中的ないし局所的に付与するようにしてもよい。例えば、第１ビードシール４２、第２ビードシール４４に対応する部分にのみ、スポットヒータ等によって熱をスポット的に付与してもよい。

１０…単位セル １２…樹脂枠付電解質膜・電極構造体
１４…第１セパレータ １６…第２セパレータ
１７…電解質膜・電極構造体 １８…電解質膜
１８ｃ…外周縁部 ２０…アノード電極
２０ｃ…外周縁部 ２２…カソード電極
２２ｃ…外周縁部 ２４…樹脂枠部材
２４ａ…内周縁部 ２４ｓＡ…電極側端面
２４ｓＥ…電解質側端面 ２６…窓部
２８…ホットメルト ４２…第１ビードシール
４２ａ…外側ビード部 ４２ｂ…内側ビード部
４３ａ、４３ｂ…ゴムシール ４４…第２ビードシール
４４ａ…外側ビード部 ４４ｂ…内側ビード部
５０…載置板 ５８…接合セパレータ
６０…ホットプレスシステム ６２…保持盤
６３…吸着盤 ６４…第１搬送ロボット
６６…吸着加熱盤 ６８…第２搬送ロボット
７２…収容凹部

Claims (11)

1. 第１電極と第２電極の間に電解質膜を挟んだ電解質膜・電極構造体が樹脂枠部材に保持された樹脂枠付電解質膜・電極構造体と、前記樹脂枠付電解質膜・電極構造体を互いの間に挟む第１セパレータ、第２セパレータとを備える燃料電池用の単位セルであって、
   前記第１セパレータが前記第１電極側に設けられるとともに、前記第２セパレータが前記第２電極側に設けられ、
   前記樹脂枠部材に窓部が形成され、且つ前記窓部の内周縁部が前記第１電極の外周縁部と前記電解質膜の外周縁部の間に進入することで、該内周縁部の一端面が前記第１電極の外周縁部に臨むとともに、他端面がホットメルトを介して前記電解質膜の外周縁部に臨み、
   前記他端面に、前記第２セパレータに設けられて前記樹脂枠部材に向かって突出した凸部が、前記他端面の少なくとも一部に設けられた前記ホットメルトを介して接合された単位セル。
2. 請求項１記載の単位セルにおいて、前記他端面に、前記電解質膜の外周縁部が、前記他端面の少なくとも一部に設けられたホットメルトを介してさらに接合された単位セル。
3. 請求項１又は２記載の単位セルにおいて、前記凸部がビードシールである単位セル。
4. 請求項１～３のいずれか１項に記載の単位セルにおいて、前記凸部の頂部にゴムシールが設けられた単位セル。
5. 請求項１～４のいずれか１項に記載の単位セルにおいて、前記第１電極の外形寸法が前記電解質膜及び前記第２電極に比して大である単位セル。
6. 第１電極と第２電極の間に電解質膜を挟んだ電解質膜・電極構造体が樹脂枠部材に保持された樹脂枠付電解質膜・電極構造体と、前記樹脂枠付電解質膜・電極構造体を互いの間に挟む第１セパレータ、第２セパレータとを備える燃料電池用の単位セルが積層された積層体の製造方法であって、
   前記樹脂枠部材に窓部が形成され、且つ前記窓部の内周縁部が前記第１電極の外周縁部と前記電解質膜の外周縁部の間に進入することで、該内周縁部の一端面が前記第１電極の外周縁部に臨むとともに、他端面が前記電解質膜の外周縁部に臨み、且つ前記他端面の少なくとも一部にホットメルトが接合された樹脂枠付電解質膜・電極構造体を得る工程と、
   前記第２セパレータに設けられた凸部を、前記ホットメルトに当接させる工程と、
   前記ホットメルトに対して熱を付与し、前記ホットメルトを介して前記樹脂枠部材と前記電解質膜を接合する工程と、
   を有する積層体の製造方法。
7. 請求項６記載の製造方法において、前記ホットメルトの、前記凸部に当接した部分に対してスポット的に熱を付与する積層体の製造方法。
8. 請求項６又は７記載の製造方法において、前記樹脂枠部材と前記電解質膜を接合する際、前記他端面の少なくとも一部に設けられたホットメルトを介して前記樹脂枠部材と前記凸部とを接合する積層体の製造方法。
9. 請求項６～８のいずれか１項に記載の製造方法において、前記凸部の頂部にゴムシールを設ける積層体の製造方法。
10. 請求項６～９のいずれか１項に記載の製造方法において、前記第１セパレータと前記第２セパレータを接合した接合セパレータ、又は前記樹脂枠付電解質膜・電極構造体のいずれかを保持する保持部材を加熱することで、前記ホットメルトに対して熱を付与する積層体の製造方法。
11. 請求項１０記載の製造方法において、前記保持部材として、吸気孔からの吸気によって前記接合セパレータ又は前記樹脂枠付電解質膜・電極構造体のいずれかを吸着するものを用いる積層体の製造方法。

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