KR101374927B1 - 회로 접속 재료, 이를 이용한 접속 구조체 및 가압착 방법 - Google Patents

회로 접속 재료, 이를 이용한 접속 구조체 및 가압착 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 대향하는 회로 전극끼리를 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료로서, (a) 에폭시 수지와, (b) 잠재성 경화제와, (c) 필름 형성재와, (d) 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 열가소성 중합체를 함유하는 회로 접속 재료에 관한 것이다.

Description

회로 접속 재료, 이를 이용한 접속 구조체 및 가압착 방법 {CIRCUIT CONNECTION MATERIAL, CONNECTION STRUCTURE USING SAME, AND TEMPORARY PRESSURE-BONDING METHOD}
본 발명은 회로 접속 재료, 이를 이용한 접속 구조체 및 가압착 방법에 관한 것이다.
반도체 소자나 액정 표시 소자용 접착제로는 접착성이 우수하고, 또한 높은 신뢰성을 나타내는 에폭시 수지 등의 열경화성 수지가 이용되고 있다(예를 들면, 특허문헌 1 참조). 상기 접착제의 구성 성분으로는, 에폭시 수지, 에폭시 수지와 반응성을 갖는 페놀 수지 등의 경화제, 에폭시 수지와 경화제와의 반응을 촉진시키는 열잠재성 촉매가 일반적으로 이용되고 있다. 열잠재성 촉매는, 접착제의 경화 온도 및 경화 속도를 결정하는 중요한 인자가 되고 있으며, 실온에서의 저장 안정성 및 가열시 경화 속도의 측면에서 다양한 화합물이 이용되고 있다.
또한, 최근에는 아크릴레이트 유도체나 메타크릴레이트 유도체 등의 라디칼 중합성 화합물과 라디칼 중합 개시제인 과산화물로 구성되는 라디칼 경화형 접착제가 주목받고 있다(예를 들면, 특허문헌 2 참조). 라디칼 경화형 접착제는, 저온 또한 단시간에서의 경화가 가능하지만, 접착성이 접속 부재의 표면 상태에 좌우되는 경향이 있다. 한편, 비교적 저온 또한 단시간에 접착 가능한 회로 접속 재료로서, 에폭시 수지를 이용한 양이온 중합계의 접착제가 개발되어 실용화되어 있다(예를 들면, 특허문헌 3 참조).
일본 특허 공개 (평)1-113480호 공보 국제 공개 제98/044067호 공보 일본 특허 공개 (평)7-90237호 공보
그러나, 종래의 에폭시 수지를 이용한 접착제는, 라디칼 경화형 접착제에 비하여, 접속 부재에 가접착할 때의 가압착성이 떨어지는 경향이 있고, 특히 저온 또한 단시간에 있어서의 가압착성의 향상이 요망되고 있다.
따라서, 본 발명은 접속 부재에의 저온 또한 단시간에서의 가압착성이 충분히 우수한 회로 접속 재료, 이를 이용한 접속 구조체 및 가압착 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 대향하는 회로 전극끼리를 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료로서, (a) 에폭시 수지와, (b) 잠재성 경화제와, (c) 필름 형성재와, (d) 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 열가소성 중합체를 함유하는 회로 접속 재료를 제공한다.
본 발명의 회로 접속 재료는 상기 구성을 구비함으로써, 접속 부재에의 저온 또한 단시간에서의 가압착성이 충분히 우수한 것이 된다. 여기서 가압착이란, 지지 필름 상에 형성된 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 피착체인 회로 부재에 전사하는 공정을 말한다. 상기 공정에서는, 통상 가열 및 가압에 의해 접착제층을 구성하는 수지 성분이 용융하여 회로 부재에 접착한 후, 지지 필름을 박리하여 접착제층을 회로 부재 상에 전사한다. 그러나, 에폭시 수지계의 회로 접속 재료의 경우, 가압착시의 열에 의해 경화가 진행되는 경우가 있기 때문에 가열 온도가 제한된다. 따라서, 회로 접속 재료에는, 피착체에 대한 접착성과 지지 필름으로부터의 박리성과의 양립이 요구된다. 따라서, 본 발명의 회로 접속 재료는, (a) 성분인 에폭시 수지와 함께, (b) 성분으로서 잠재성 경화제를 함유함으로써 가압착시에는 에폭시 수지의 경화가 진행되지 않고, 나중에 본 접속에서 양호한 접속성을 나타낼 수 있다. 그 반면, 가열하는 것일수록 수지 성분을 용융시켜 회로 부재에 가접착할 필요가 있기 때문에, (d) 성분으로서 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 열가소성 중합체를 함유함으로써 가압착시의 가열 온도에서 (d) 성분이 용융하여 회로 부재에 가접착할 수 있다.
상기 카르복실산비닐에스테르는 아세트산비닐인 것이 바람직하다. 이에 따라, 회로 접속 재료는 접속 부재에의 저온 또한 단시간에서의 가압착성을 보다 한층 향상시킬 수 있다.
또한, 본 발명의 회로 접속 재료에 있어서, 본 접속시의 공정을 저온화·단시간화할 수 있기 때문에, 잠재성 경화제가 양이온 중합형 잠재성 경화제인 것이 바람직하고, 양이온 중합형 잠재성 경화제가 방향족 술포늄염인 것이 보다 바람직하다.
또한, 각종 접속 부재에의 접착성을 향상시키는 관점에서, 본 발명의 회로 접속 재료는 유기 미립자를 더욱 함유하는 것이 바람직하다.
본 발명은 또한, 제1 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제1 회로 전극을 갖는 제1 회로 부재와, 제2 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제2 회로 전극을 갖고, 상기 제2 회로 전극과 제1 회로 전극이 대향하도록 배치되며, 상기 제2 회로 전극이 상기 제1 회로 전극과 전기적으로 접속되어 있는 제2 회로 부재와, 제1 회로 부재 및 제2 회로 부재 사이에 개재하는 접속부를 구비하고, 접속부가 상기 본 발명의 회로 접속 재료의 경화물인 접속 구조체를 제공한다.
상기 접속 구조체는, 저온 또한 단시간에서의 가압착성이 우수한 회로 접속 재료를 이용하여 접속부가 형성되어 있음으로써, 안정된 품질을 갖는 접속 구조체가 된다.
본 발명은 추가로, 지지 필름과, 상기 지지 필름의 한쪽면 상에 설치되고, 본 발명의 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 구비하는 필름상 접착제를, 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 회로 전극을 갖는 회로 부재에 80 ℃ 이하에서 가접착하는 공정과, 가접착 후, 지지 필름을 박리하여 접착제층을 기판의 주면에 전사하는 공정을 구비하는 가압착 방법을 제공한다.
상기 가압착 방법에 따르면, 저온 또한 단시간에 접착제층을 회로 부재에 전사할 수 있기 때문에, 안정된 접착력을 갖는 접속 구조체를 효율적인 작업으로 제작할 수 있다.
본 발명에 따르면, 접속 부재에의 저온 또한 단시간에서의 가압착성에 충분히 우수한 회로 접속 재료, 이를 이용한 접속 구조체 및 가압착 방법을 제공할 수 있다.
[도 1] 회로 접속 재료의 한 실시 형태를 도시하는 단면도이다.
[도 2] 접속 구조체의 한 실시 형태를 도시하는 단면도이다.
[도 3] 회로 접속 재료를 이용한 가압착 방법의 한 실시 형태를 개략 단면도에 의해 나타내는 공정도이다.
이하, 필요에 따라 도면을 참조하면서, 본 발명의 바람직한 실시 형태에 대해서 상세히 설명한다. 다만, 본 발명이 이하의 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 또한, 도면 중 동일한 요소에는 동일한 부호를 부여하도록 하여, 중복된 설명은 생략한다. 또한, 상하좌우 등의 위치 관계는 특별한 언급이 없는 한, 도면에 나타내는 위치 관계에 기초하는 것으로 한다. 또한, 도면의 치수 비율은 도시한 비율로 한정되는 것은 아니다. 또한, 본 명세서에 있어서의 "(메트)아크릴"이란, "아크릴" 및 그것에 대응하는 "메타크릴"을 의미한다.
본 실시 형태에 따른 회로 접속 재료는, 회로 전극끼리를 전기적으로 접속하기 위해서 이용되는 접착제이다. 도 1은, 회로 접속 재료의 한 실시 형태를 도시하는 단면도이다. 도 1에 나타내는 회로 접속 재료 (1)은, 수지층 (3)과, 수지층 (3) 내에 분산되어 있는 복수의 도전 입자 (5)로 구성되며, 필름상의 형상을 갖는다. 수지층 (3)은 (a) 에폭시 수지와, (b) 잠재성 경화제와, (c) 필름 형성재와, (d) 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 열가소성 중합체를 함유한다. 다시 말해서, 회로 접속 재료 (1)은, (a) 에폭시 수지와, (b) 잠재성 경화제와, (c) 필름 형성재와, (d) 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 열가소성 중합체와, 도전성 입자 (5)를 함유한다. 회로 접속 재료 (1)이 가열되었을 때에 에폭시 수지의 가교에 의해 수지층 (3)에 있어서 가교 구조가 형성되고, 회로 접속 재료 (1)의 경화물이 형성된다.
이하, 회로 접속 재료 (1)의 각 구성 재료에 대해서 설명한다.
(a) 에폭시 수지
(a) 에폭시 수지로는, 비스페놀 A, F, AD 등의 비스페놀의 글리시딜에테르인 비스페놀형 에폭시 수지 및 페놀노볼락 또는 크레졸노볼락으로부터 유도되는 에폭시노볼락 수지가 대표적인 에폭시 수지이다. 그 밖의 예로서, 나프탈렌 골격을 갖는 나프탈렌형 에폭시 수지, 글리시딜아민형 에폭시 수지, 글리시딜에스테르형 에폭시 수지, 지환식 에폭시 수지 및 복소환식 에폭시 수지를 들 수 있다. 이들은 단독 또는 2종 이상 혼합하여 이용된다.
상기 에폭시 수지 중에서도, 비스페놀형 에폭시 수지가 분자량이 상이한 등급이 넓게 입수 가능하고, 접착성이나 반응성 등을 임의로 설정할 수 있기 때문에 바람직하다. 비스페놀형 에폭시 수지 중에서도, 비스페놀 F형 에폭시 수지가 특히 바람직하다. 비스페놀 F형 에폭시 수지의 점도는 낮고, 페녹시 수지와의 조합으로 이용함으로써, 회로 접속 재료의 유동성을 용이하게 광범위하게 설정할 수 있다. 또한, 비스페놀 F형 에폭시 수지는, 회로 접속 재료에 양호한 점착성을 부여하기 쉽다는 이점도 갖는다.
불순물 이온(Na+, Cl- 등) 농도 또는 가수분해성 염소가 300 ppm 이하인 에폭시 수지를 이용하는 것이 일렉트론마이그레이션 방지를 위해 바람직하다.
(b) 잠재성 경화제
(b) 잠재성 경화제로는, 에폭시 수지를 경화시킬 수 있는 것이면 된다. 또한, 잠재성 경화제는 에폭시 수지와 반응하여 가교 구조 중에 취입되는 화합물일 수도 있고, 에폭시 수지의 경화 반응을 촉진시키는 촉매형 경화제일 수도 있다. 양자를 병용하는 것도 가능하다.
촉매형 경화제로는, 예를 들면 에폭시 수지의 음이온 중합을 촉진시키는 음이온 중합형 잠재성 경화제 및 에폭시 수지의 양이온 중합을 촉진시키는 양이온 중합형 잠재성 경화제를 들 수 있다.
음이온 중합형 잠재성 경화제로는, 예를 들면 이미다졸계, 히드라지드계, 삼불소붕소-아민 착체, 아민이미드, 폴리아민의 염, 디시안디아미드 및 이들 변성물을 들 수 있다. 이미다졸계의 음이온 중합형 잠재성 경화제는, 예를 들면 이미다졸 또는 그의 유도체를 에폭시 수지에 부가하여 형성된다.
양이온 중합형 잠재성 경화제로는, 예를 들면 에너지선 조사에 의해 에폭시 수지를 경화시키는 감광성 오늄염(방향족 디아조늄염, 방향족 술포늄염 등이 주로 이용됨)이 바람직하다. 또한, 에너지선 조사 이외에 가열에 의해서 활성화하여 에폭시 수지를 경화시키는 것으로서, 지방족 술포늄염이 있다. 이 종류의 경화제는, 속경화성이라는 특징을 갖기 때문에 바람직하다.
이들 잠재성 경화제를 폴리우레탄계, 폴리에스테르계 등의 고분자 물질, 니켈, 구리 등의 금속 박막 및 규산칼슘 등의 무기물로 피복하여 마이크로 캡슐화한 것은, 가용 시간을 연장할 수 있기 때문에 바람직하다.
음이온 중합형 잠재성 경화제의 배합량은, (a) 에폭시 수지 100 질량부에 대하여 30 내지 60 질량부인 것이 바람직하고, 40 내지 55 질량부인 것이 보다 바람직하다. 30 질량부 미만이면 회로 접속 재료의 경화 수축에 의한 피착체에 대한 조임력(tightening force)이 저하된다. 그 결과, 도전성 입자 (5)와 회로 전극과의 접촉이 유지되지 않고, 신뢰성 시험 후 접속 저항이 상승하기 쉬워지는 경향이 있다. 60 질량부를 초과하면 조임력이 너무 강해지기 때문에, 회로 접속 재료의 경화물에 있어서의 내부 응력이 커져, 접착 강도의 저하를 초래하기 쉬워지는 경향이 있다.
양이온 중합형 잠재성 경화제의 배합량은, (a) 에폭시 수지 100 질량부에 대하여 3 내지 15 질량부인 것이 바람직하고, 5 내지 10 질량부인 것이 보다 바람직하다. 3 질량부 미만이면 회로 접속 재료의 경화 수축에 의한 피착체에 대한 조임력이 저하된다. 그 결과, 도전성 입자 (5)와 회로 전극과의 접촉이 유지되지 않으며, 신뢰성 시험 후의 접속 저항이 상승하기 쉬워지는 경향이 있다. 15 질량부를 초과하면 조임력이 너무 강해지기 때문에, 회로 접속 재료의 경화물에 있어서의 내부 응력이 커져, 접착 강도의 저하를 초래하기 쉬워지는 경향이 있다.
(c) 필름 형성재
필름 형성재란, 액상물을 고형화하여 구성 조성물을 필름 형상으로 한 경우에, 그 필름의 취급을 용이하게 하여, 용이하게 찢어지거나, 깨지거나, 달라붙지 않는 기계적 특성 등을 부여하는 것으로, 통상의 상태(상온상압)에서 필름으로서의 취급이 가능한 것이다.
(c) 필름 형성재로는, 예를 들면 페녹시 수지, 폴리비닐포르말 수지, 폴리스티렌 수지, 폴리비닐부티랄 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리아미드 수지, 크실렌 수지 및 폴리우레탄 수지를 들 수 있다. 이들 중에서도, 접착성, 상용성, 내열성 및 기계적 강도가 우수하기 때문에 페녹시 수지가 바람직하다.
페녹시 수지는 2관능성 페놀류와 에피할로히드린을 고분자화할 때까지 반응시키거나, 또는 2관능성 에폭시 수지와 2관능성 페놀류를 중부가시킴으로써 얻어지는 수지이다. 페녹시 수지는, 예를 들면 2관능성 페놀류 1 몰과 에피할로히드린 0.985 내지 1.015 몰을 알칼리 금속 수산화물 등의 촉매의 존재하에, 비반응성 용매 중에서 40 내지 120 ℃의 온도에서 반응시킴으로써 얻을 수 있다.
또한, 페녹시 수지로는, 수지의 기계적 특성이나 열적 특성의 측면에서는, 특히 2관능성 에폭시 수지와 2관능성 페놀류와의 배합 당량비를 에폭시기/페놀 수산기=1/0.9 내지 1/1.1로 하고, 알칼리 금속 화합물, 유기 인계 화합물, 환상 아민계 화합물 등의 촉매의 존재하에, 비점이 120 ℃ 이상인 아미드계, 에테르계, 케톤계, 락톤계, 알코올계 등의 유기 용제 중에서, 반응 고형분이 50 질량％ 이하인 조건으로 50 내지 200 ℃로 가열하여 중부가 반응시켜 얻은 것이 바람직하다.
2관능성 에폭시 수지로는, 비스페놀 A형 에폭시 수지, 비스페놀 F형 에폭시 수지, 비스페놀 AD형 에폭시 수지, 비스페놀 S형 에폭시 수지를 사용할 수 있다. 2관능성 페놀류는 2개의 페놀성 수산기를 갖는 것이고, 예를 들면 히드로퀴논류, 비스페놀 A, 비스페놀 F, 비스페놀 AD, 비스페놀 S 등의 비스페놀 화합물을 들 수 있다.
페녹시 수지는 라디칼 중합성의 관능기에 의해 변성되어 있을 수도 있다. 페녹시 수지는 1종을 단독으로 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 (c) 성분의 중량 평균 분자량은 10000 이상인 것이 제막성 등의 측면에서 바람직하다. 다만, 열가소성 수지의 중량 평균 분자량이 1000000 이상이 되면 다른 성분과의 혼합이 곤란해지는 경향이 있다. 또한, 본원에서 규정하는 중량 평균 분자량이란, 이하의 조건의 겔 투과 크로마토그래피법(GPC)에 의해, 표준 폴리스티렌에 의한 검량선에 기초하여 결정되는 값을 말한다.
GPC 조건
사용 기기: 히다치 L-6000형((주)히다치 세이사꾸쇼)
칼럼: 겔팩 GL-R420+겔팩 GL-R430+겔팩 GL-R440(총 3개)(히타치 가세이 고교(주) 제조 상품명)
용리액: 테트라히드로푸란
측정 온도: 40 ℃
유량: 1.75 mL/분
검출기: L-3300 RI((주)히다치 세이사꾸쇼)
(c) 성분의 배합량은, (a) 및 (b) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 50 내지 140 질량부인 것이 바람직하고, 70 내지 120 질량부인 것이 보다 바람직하다.
(d) 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 열가소성 중합체
(d) 성분인 열가소성 중합체로는, 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 것이면 특별히 한정되지 않는다. 본 발명의 회로 접속 재료는, 가압착 공정에서의 소정의 가열 온도에서 (d) 성분이 용융(또는 연화)함으로써 점착성을 나타내고, 피착체에 용이하게 가접착할 수 있다. 또한, 후술하는 (e) 유기 미립자를 접착성 향상의 목적으로 회로 접속 재료에 첨가하는 경우, 점착성이 약간 저하되어 가압착성이 저하되는 경우가 있다. 특히 이 경우, (d) 성분은 회로 접속 재료의 점착성과 접착성을 양립하기 위해서 유효하게 기능할 수 있다.
카르복실산비닐에스테르로는, 예를 들면 아세트산비닐, 프로피온산비닐, 부티르산비닐, 카프로산비닐, 카프릴산비닐, 라우르산비닐, 미리스트산비닐, 팔미트산비닐, 스테아르산비닐, 시클로헥실카르복실산비닐, 피발산비닐, 옥틸산비닐 및 벤조산비닐을 들 수 있다. 그 중에서도, 다른 단량체와의 공중합성 측면에서, 아세트산비닐, 프로피온산비닐, 부티르산비닐, 카프로산비닐, 카프릴산비닐 및 라우르산비닐이 바람직하고, 아세트산비닐이 보다 바람직하다.
(d) 열가소성 중합체는, 극성 단량체 단위인 카르복실산비닐에스테르와 함께, 비극성 단량체 단위인 올레핀을 단량체 단위로서 포함함으로써 가압착성이 우수하다는 본 발명의 효과를 보다 한층 유효하고 또한 확실하게 발현할 수 있다. 올레핀으로는 에틸렌 및 프로필렌이 예시된다.
또한, 상기 열가소성 중합체는, 본 발명의 저온에서의 가압착성이 우수하다는 효과를 일탈하지 않은 범위에서, 카르복실산비닐에스테르와 공중합 가능한 단량체를 단량체 단위로서 포함할 수도 있다. 이러한 단량체로는, 예를 들면 카르복실산알릴에스테르, (메트)아크릴산알킬에스테르를 들 수 있고, 구체적으로는 아세트산알릴, (메트)아크릴산메틸 및 (메트)아크릴산에틸이 예시된다.
카르복실산비닐에스테르의 비율은, (d) 성분을 구성하는 전체 단량체 100 질량％를 기준으로 하여, 20 질량％ 이상 60 질량％ 미만인 것이 바람직하고, 25 질량％ 이상 55 질량％ 미만인 것이 보다 바람직하며, 30 질량％ 이상 50 질량％ 미만인 것이 더욱 바람직하다. 60 질량％ 이상이면, 실온에서 수지가 점착성을 발현하고, 회로 접속 재료의 권중태를 형성할 때에, 지지 필름의 배면에 전사하게 되어 작업성이 떨어지는 경향이 있다. 20 질량％ 미만이면, 수지 자체의 융점이 상승하여, 가압착 공정에서 충분히 용융되지 않아, 점착력 향상의 효과를 얻기 어려운 경향이 있다.
가압착시 피착체에의 접착성이 우수할 뿐 아니라, 지지 필름의 박리성이 우수하기 때문에, (d) 열가소성 중합체로서, 올레핀-카르복실산비닐에스테르 공중합체를 포함하는 것이 바람직하고, 회로 접속 재료를 구성하는 다른 수지 성분과의 상용성의 측면에서, 에틸렌-아세트산비닐에스테르 공중합체를 포함하는 것이 보다 바람직하다.
(d) 성분은 중량 평균 분자량(이하, "Mw"라 함)이 40000 내지 150000인 것이 바람직하고, 60000 내지 130000인 것이 보다 바람직하며, 70000 내지 120000인 것이 더욱 바람직하다. 150000을 초과하면, 범용 용제인 톨루엔, 아세트산에틸 또는 메틸에틸케톤 등에의 용해성이 저하되는 경향이 있고, 40000 미만이면, 수지층 (3)의 응집력이 저하되어 접착력이 저하되는 경향이 있다.
(d) 성분은, 융점이 30 ℃ 이상 80 ℃ 미만인 것이 바람직하고, 30 내지 70 ℃인 것이 보다 바람직하다. 융점이 30 ℃ 미만이면, 가압착시에 수지 침투를 유발하기 쉬워지기 때문에, 작업성이 저하되는 경향이 있다. 한편, 융점이 80 ℃ 이상이면, 저온에서의 가압착성이 우수하다는 본 발명의 효과를 발휘하기 어려워진다.
(d) 성분의 배합량은, (a) 및 (c) 성분의 합계 100 질량부에 대하여 0.5 내지 5 질량부인 것이 바람직하고, 1 내지 3 질량부인 것이 보다 바람직하다. (d) 성분의 배합량이 0.5 질량부 미만이면 저온에서의 가압착시에 우수하다는 본 발명의 효과를 발휘하기 어려워지는 경향이 있고, 5 질량부를 초과하면 접속 신뢰성이나 접속 외관이 저하되는 경향이 있다.
(e) 유기 미립자
본 발명에 따른 회로 접속 재료에는, 필요에 따라 유기 미립자를 배합할 수도 있다. 유기 미립자는, 응력 완화성을 갖는 내충격 완화제로서의 기능을 갖는 것이다. 회로 접속 재료가 (E) 성분으로서 유기 미립자를 포함함으로써, 가압착 후 본 접속에 있어서의 각종 접속 부재와의 접착성을 보다 한층 향상시킬 수 있다. 특히, (b) 성분으로서 양이온 중합형 잠재성 경화제를 이용한 회로 접속 재료의 경우, 피착체에 대한 접착 강도가 음이온 중합형 잠재성 경화제를 이용한 경우보다도 약간 떨어지는 경향이 있기 때문에, (e) 성분을 첨가함으로써 접착성을 개선할 수 있다.
유기 미립자로는, 예를 들면 아크릴 수지, 실리콘 수지, 부타디엔 고무, 폴리에스테르, 폴리우레탄, 폴리비닐부티랄, 폴리아릴레이트, 폴리메틸메타크릴레이트, 아크릴 고무, 폴리스티렌, NBR, SBR, 실리콘 변성 수지 등을 성분으로서 포함하는 공중합체를 들 수 있다. 접착성 향상의 측면에서, 유기 미립자로서 (메트)아크릴산알킬-부타디엔-스티렌 공중합체, (메트)아크릴산알킬-실리콘 공중합체, 실리콘-(메트)아크릴 공중합체, 실리콘과 (메트)아크릴산과의 복합체, (메트)아크릴산알킬-부타디엔-스티렌과 실리콘과의 복합체 및 (메트)아크릴산알킬과 실리콘과의 복합체를 이용하는 것이 바람직하다. 또한, (E) 성분으로서, 코어셸형의 구조를 갖고, 코어층과 셸층으로 조성이 상이한 유기 미립자를 이용할 수도 있다. 코어셸형의 유기 미립자로서, 구체적으로는 실리콘-아크릴 고무를 코어로 하여 아크릴 수지를 그래프트한 입자, 아크릴 공중합체에 아크릴 수지를 그래프트로 한 입자를 들 수 있다.
(e) 성분을 배합하는 경우, 그의 배합량은 (a) 성분 100 질량부에 대하여 20 내지 50 질량부인 것이 바람직하고, 30 내지 40 질량부인 것이 보다 바람직하다. (e) 성분의 배합량을 상기 범위로 함으로써, 수지층 (3)의 피착체에 대한 접착성과 지지 필름의 박리성과의 균형을 조정하기 쉬운 경향이 있다.
또한, 회로 접속 재료 (1)(수지층 (3))은 충전재, 연화제, 촉진제, 노화 방지제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 커플링제, 페놀 수지, 멜라민 수지 및 이소시아네이트류를 함유할 수도 있다. 충전재를 함유한 경우, 접속 신뢰성 등의 향상이 얻어지기 때문에 바람직하다. 충전재의 최대 직경이 도전성 입자 (5)의 입경 미만이면 사용할 수 있고, 배합량은 5 내지 60 부피％의 범위가 바람직하다. 60 부피％를 초과하면 신뢰성 향상의 효과가 포화한다. 커플링제로는 비닐기, 아크릴기, 아미노기, 에폭시기 또는 이소시아네이트기를 갖는 화합물이 접착성 향상의 측면에서 바람직하다.
도전성 입자 (5)로는 Au, Ag, Ni, Cu, 땜납 등의 금속을 포함하는 금속 입자, 및 카본 입자를 들 수 있다. 도전성 입자 (5)는, 바람직하게는 Au, Ag, 백금족의 귀금속류, 보다 바람직하게는 Au로 그의 표층이 구성되어 있는 것이 보다 바람직하다. 도전성 입자 (5)의 표층이 이들 금속으로 구성되어 있음으로써, 충분한 가용 시간을 얻을 수 있다. 도전성 입자 (5)는, Ni 등의 전이 금속류의 표면을 Au 등의 귀금속류로 피복한 것이어도 좋다. 또는, 비도전성의 유리, 세라믹, 플라스틱 등에 상기한 도통층을 피복 등에 의해 형성하고, 최외층을 귀금속류로 한 것일 수도 있다. 최외층을 귀금속류, 핵체를 플라스틱 또는 열용융 금속으로 한 피복 입자의 경우, 가열 가압에 의해 변형성을 갖기 때문에 접속시에 전극과의 접촉 면적이 증가하여 신뢰성이 향상되기 때문에 바람직하다.
도전성 입자의 배합량은 용도에 따라 적절하게 설정하지만, 통상은 회로 접속 재료 중 도전성 입자를 제외한 성분 100 부피부에 대하여 0.1 내지 30 부피부의 범위이다. 지나친 도전성 입자에 의한 인접 회로의 단락 등을 방지하기 위해서는 0.1 내지 10 부피부로 하는 것이 보다 바람직하다.
본 발명에 따른 회로 접속 재료는, 도 1에 도시되는 구성으로 한정되는 것은 아니다. 예를 들면, 회로 접속 재료가, 조성이 상이한 2층 이상의 층으로 구성된 적층 구조를 가질 수도 있다. 이 경우, 잠재성 경화제와 도전성 입자가 각각 별도의 층에 포함될 수도 있다. 이에 따라 회로 접속 재료의 보존 안정성(가용 시간)이 향상된다. 또한, 회로 접속 재료는 도전성 입자를 포함하지 않을 수도 있다.
본 발명에 따른 회로 접속 재료는, 예를 들면 반도체칩, 저항체칩, 컨덴서칩 등의 칩 부품, 및 인쇄 기판과 같은 하나 또는 둘 이상의 회로 전극(접속 단자)을 갖는 회로 부재끼리가 접속된 접속 구조체를 형성하기 위해서 바람직하게 이용된다.
도 2는, 접속 구조체의 한 실시 형태를 도시하는 단면도이다. 도 2에 나타내는 접속 구조체 (100)은, 제1 기판 (11) 및 이것의 주면 상에 형성된 제1 회로 전극 (13)을 갖는 제1 회로 부재 (10)과, 제2 기판 (21) 및 이것의 주면 상에 형성된 제2 회로 전극 (23)을 갖고, 제2 회로 전극 (23)과 제1 회로 전극 (13)이 대향하도록 배치된 제2 회로 부재 (20)과, 제1 회로 부재 (10) 및 제2 회로 부재 (20) 사이에 개재하는 접속부 (1a)를 구비한다. 대향하는 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)은 전기적으로 접속되어 있다.
접속부 (1a)는 회로 접속 재료 (1)이 경화하여 형성된 경화물이고, 경화한 수지층 (3a)와 도전성 입자 (5)로 구성되어 있다. 접속부 (1a)는, 대향하는 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)이 전기적으로 접속되도록, 제1 회로 부재 (10)과 제2 회로 부재 (20)을 접착하고 있다. 대향하는 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)은, 도전성 입자 (5)를 통해 전기적으로 접속되어 있다. 또한, 접속부가 도전성 입자를 함유하지 않은 경우, 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)이 직접 접착함으로써 전기적인 접속이 가능하다.
제1 기판 (11)은, 폴리에스테르테레프탈레이트, 폴리에테르술폰, 에폭시 수지, 아크릴 수지 및 폴리이미드 수지로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 수지를 포함하는 수지 필름이다. 제1 회로 전극 (13)은, 전극으로서 기능할 수 있을 정도의 도전성을 갖는 재료(바람직하게는 금, 은, 주석, 백금족의 금속 및 인듐-주석 산화물로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종)로 형성되어 있다.
제2 기판 (21)은 유리 기판이다. 제2 회로 전극은, 바람직하게는 투명 도전성 재료로 형성된다. 투명 도전성 재료로는 전형적으로는 ITO가 이용된다.
회로 부재의 접속 구조체 (100)은, 예를 들면 제1 회로 부재 (10)과, 상술한 필름상의 회로 접속 재료 (1)과, 제2 회로 부재 (20)을, 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)이 대치하도록 이 순서대로 적층한 적층체를 가열 및 가압함으로써, 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)이 전기적으로 접속되도록 제1 회로 부재 (10)과 제2 회로 부재 (20)을 접속하는 방법에 의해서 얻어진다.
이 방법에 있어서는, 우선 지지 필름 상에 형성되어 있는 필름상의 회로 접속 재료 (1)을 제2 회로 부재 (20) 상에 접합시킨 상태에서 가열 및 가압하여 회로 접속 재료 (1)을 가접착하고, 지지 필름을 박리한 후, 제1 회로 부재 (10)을 회로 전극을 위치 정렬하면서 적재하여 적층체를 준비할 수 있다. 또한, 접속시의 가열에 의해서 발생하는 휘발 성분에 의한 접속에의 영향을 방지하기 위해, 접속 공정 전에 회로 부재를 미리 가열 처리해 두는 것이 바람직하다.
도 3은, 회로 접속 재료를 이용한 가압착 방법의 한 실시 형태를 개략 단면도에 의해 나타내는 공정도이다.
본 실시 형태에서는, 우선 지지 필름 (7)과, 상기 지지 필름 (7)의 한쪽면 상에 설치되고, 필름상의 회로 접속 재료 (1)로 이루어지는 접착제층 (1b)를 구비하는 필름상 접착제 (2)를 준비한다(도 3(a)).
다음으로, 접착제층 (1b)의 측을 제2 회로 부재 (20)의 회로 전극 (23)이 형성되어 있는 면을 향하도록 하여 적재하고, 접합시킨 상태에서 가열 및 가압하여 접착제층 (1b)를 제2 회로 부재 (20)에 가접착한다(도 3(b)). 가접착의 온도는 80 ℃ 이하이고, 70 ℃ 이하인 것이 바람직하며, 60 ℃ 이하인 것이 더욱 바람직하다. 가접착 온도의 하한값은 특별히 한정되지 않지만, 생산성의 측면에서 50 ℃ 정도이다. 가접착의 시간은 접착 온도에 따라 적절하게 조정되지만, 0.1 내지 5초간으로 행하는 것이 바람직하고, 0.5 내지 3초간이 보다 바람직하다.
이어서, 지지 필름 (7)을 박리하여 접착제층 (1b)를 제2 기판 (21)의 주면 상에 전사한다(도 3(c)).
이와 같이 하여, 접착제층 (1b)가 제2 회로 부재 (20) 상에 가압착된 후, 제1 회로 부재 (10)을, 제1 회로 전극 (13)을 제2 회로 부재 (20)의 측을 향하도록 하여 접착제층 (1b) 상에 적재하여 형성되는 적층체를 가열 및 가압함으로써 접속 구조체 (100)이 얻어진다.
상기 적층체를 가열 및 가압하는 조건은, 회로 접속 재료 중 접착제 조성물의 경화성 등에 따라서, 회로 접속 재료가 경화하여 충분한 접착 강도가 얻어지도록 적절하게 조정된다.
접착제층 (1b)의 가열에 의해, 제1 회로 전극 (13)과 제2 회로 전극 (23)과의 사이의 거리를 충분히 좁힌 상태에서 접착제층 (1b)가 경화하여, 제1 회로 부재 (10)과 제2 회로 부재 (20)이 접속부 (1a)를 통해 견고하게 접속된다.
접착제층 (1b)의 경화에 의해 접속부 (1a)가 형성되어, 도 2에 도시한 바와 같은 접속 구조체 (100)이 얻어진다. 또한, 접속의 조건은, 사용하는 용도, 회로 접속 재료, 회로 부재에 의해서 적절하게 선택된다.
본 발명은 상기 실시 형태로 한정되는 것은 아니다. 본 발명은 그 요지를 일탈하지 않은 범위에서 다양한 변형이 가능하다. 예를 들면, 접속 구조체를 구성하는 회로 부재가 갖는 기판은, 실리콘 및 갈륨/비소 등의 반도체칩, 및 유리, 세라믹, 유리/에폭시 복합체, 및 플라스틱 등의 절연 기판일 수도 있다.
[실시예]
이하에, 본 발명을 실시예에 기초하여 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 이것으로 한정되는 것은 아니다.
본 실시예에 있어서의 회로 접속 재료를 구성하는 각 성분은, 이하와 같다.
"EP-4010S": 프로필렌옥시드 변성 에폭시 수지(에폭시 당량 330 내지 390, 아데카(ADEKA) 제조)
"YL983U": 비스페놀 F형 에폭시 수지(에폭시 당량 165 내지 175, 재팬 에폭시 레진 제조)
"BPA328": 아크릴 미립자 분산형 에폭시 수지(아크릴 미립자를 17 질량％ 함유, 에폭시 당량 220 내지 240, 닛본 쇼꾸바이 제조)
"EP-1032H60": 크레졸노볼락형 에폭시 수지(에폭시 당량 163 내지 175)
"HX3941HP": 음이온 중합형 잠재성 경화제 함유 에폭시 수지(이미다졸계 마이크로 캡슐형 경화제를 35 질량％ 함유 비스페놀 F형 및 A형 에폭시 수지 혼합 타입, 에폭시 당량 160 내지 190, 아사히 가세이 케미컬즈 제조)
"ZX1356-2": 비스페놀 A·F 공중합형 페녹시 수지(Mw 50000, 도토 가세이 제조)
"PKHC": 비스페놀 A형 페녹시 수지(Mw 45000, 인켐 코포레이션 제조)
"아크릴 고무 A": 부틸아크릴레이트 40 질량부-에틸아크릴레이트 30 질량부-아크릴로니트릴 30 질량부-글리시딜메타크릴레이트 3 질량부의 공중합체(Mw 약 85만)
"EXL-2655": 유기 미립자(부타디엔-스티렌-메타크릴레이트 공중합체로부터 형성된 코어셸 중합체, 롬 앤드 하스사 제조)
"EV40W": 에틸렌-아세트산비닐 공중합체(아세트산비닐 함유율 41 ％, Mw 80000, 융점 40 ℃, 멜트플로우레이트 65 g/10 분, 미쓰이 듀퐁 폴리케미컬 제조)
"EV150": 에틸렌-아세트산비닐 공중합체(아세트산비닐 함유율 33 ％, 융점 61 ℃, 멜트플로우레이트 30 g/10 분, Mw 120000, 미쓰이 듀퐁 폴리케미컬 제조)
"AUL-704": 평균 입경 4 ㎛의 폴리스티렌 구상 입자의 표면에 0.1 ㎛의 Ni층 및 Au층을 설치한 도전성 입자(세키스이 가가꾸 제조)
"SH6040": 실란 커플링제(γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, 도레이 다우코닝 실리콘(주) 제조)
"SI-60LA": 양이온 중합형 잠재성 경화제(방향족 술포늄염, 산신 가가꾸 제조)
(실시예 1)
"EP-4010S" 30 질량부, "YL983U" 15 질량부, "ZX1356-2"의 톨루엔/아세트산에틸(=50/50) 40 질량％ 용액 50 질량부(불휘발분 환산으로 20 질량부), "PKHC"의 톨루엔/아세트산에틸(=50/50) 40 질량％ 용액 50 질량부(불휘발분 환산으로 20 질량부), "EXL-2655" 15 질량부, "EV40W"의 20 질량％ 톨루엔 용액 10 질량부(불휘발분 환산으로 2 질량부), "AUL-704" 4 질량부, "SH6040"(γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, 도레이 다우코닝 실리콘(주) 제조) 1 질량부 및 "SI-60LA" 3 질량부를 배합하여 혼합 용액을 얻었다. 얻어진 혼합 용액을 어플리케이터로 PET 필름 상에 도포하고, 70 ℃ 10 분간의 열풍 건조에 의해, 접착제층의 두께 20 ㎛인 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(실시예 2)
"YL983U" 20 질량부, "BPA328" 30 질량부, "PKHC"의 톨루엔/아세트산에틸(=50/50) 40 질량％ 용액 125 질량부(불휘발분 환산으로 50 질량부), "EV40W"의 20 질량％ 톨루엔 용액 10 질량부(불휘발분 환산으로 2 질량부), "AUL-704" 4 질량부, "SH6040" 1 질량부 및 "SI-60LA" 3 질량부가 되도록 각 성분을 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(실시예 3)
"EV40W" 대신에 "EV150"를 이용한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(실시예 4)
"EP-1032H60" 5 질량부, "HX3941HP" 35 질량부, "PKHC"의 톨루엔/아세트산에틸(=50/50) 40 질량％ 용액 50 질량부(불휘발분 환산으로 20 질량부), "아크릴 고무 A"의 톨루엔/아세트산에틸(=50/50) 10 질량％ 용액 200 질량부(불휘발분 환산으로 20 질량부), "EXL-2655" 20 질량부, "EV40W"의 20 질량％ 톨루엔 용액 10 질량부(불휘발분 환산으로 2 질량부), "AUL-704" 4 질량부 및 "SH6040" 1 질량부가 되도록 각 성분을 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(실시예 5)
"BPA328" 10 질량부, "HX3941HP" 40 질량부, "PKHC"의 톨루엔/아세트산에틸(=50/50) 40 질량％ 용액 37.5 질량부(불휘발분 환산으로 15 질량부), "아크릴 고무 A"의 톨루엔/아세트산에틸(=50/50) 10 질량％ 용액 350 질량부(불휘발분 환산으로 35 질량부), "EV40W"의 20 질량％ 톨루엔 용액 10 질량부(불휘발분 환산으로 2 질량부), "AUL-704" 4 질량부 및 "SH6040" 1 질량부가 되도록 각 성분을 배합한 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(비교예 1)
"EV40W"를 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 1과 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(비교예 2)
"EV40W"를 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 2와 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(비교예 3)
"EV40W"를 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 4와 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
(비교예 4)
"EV40W"를 첨가하지 않은 것 이외에는, 실시예 5와 동일하게 하여 필름상의 회로 접속 재료를 얻었다.
실시예에서 제작한 회로 접속 재료의 조성을 질량부(불휘발분 환산)로 하기 표 1에, 비교예에서 제작한 회로 접속 재료의 조성을 질량부(불휘발분 환산)로 하기 표 2에 각각 나타낸다.
Figure 112012043085018-pct00001
Figure 112012043085018-pct00002
[가압착성의 평가]
상기 필름상의 회로 접속 재료의 접착제층면을, 전체면에 산화인듐(ITO)의 박층을 갖는 두께 0.7 mm의 유리판에 각각 60 ℃, 70 ℃, 80 ℃에서 1 MPa의 조건으로, 1초간 또는 3초간 가접착한 후 PET 필름을 박리함으로써, 가압착성을 평가하였다. 접착제층이 균일하게 ITO 상에 전사되어 있는 상태를 "A", 접착제층이 부분적으로 ITO 상에 전사되어 있는 상태를 "B", 접착제층이 ITO 상에 전혀 전사되지 않은 상태를 "C"로 하였다. 실시예의 평가 결과를 하기 표 3에, 비교예의 평가 결과를 하기 표 4에 나타내었다.
Figure 112013087274118-pct00008
Figure 112013087274118-pct00009
본 발명에 따른 필름상의 회로 접속 재료는, 60 ℃ 1초간으로 매우 저온 또한 단시간의 조건에서도 가압착성이 충분히 우수한 것이 확인되었다.
1… 회로 접속 재료, 2… 필름상 접착제, 1a… 접속부, 1b… 접착제층, 3… 수지층, 3a… 경화한 수지층, 5… 도전성 입자, 7… 지지 필름, 10… 제1 회로 부재, 11… 제1 기판, 13… 제1 회로 전극, 20… 제2 회로 부재, 21… 제2 기판, 23… 제2 회로 전극, 100… 접속 구조체.

Claims (13)

  1. 대향하는 회로 전극끼리를 전기적으로 접속하는 회로 접속 재료로서,
    (a) 에폭시 수지와,
    (b) 방향족 술포늄염을 포함하는 양이온 중합형 잠재성 경화제와,
    (c) 필름 형성재와,
    (d) 카르복실산비닐에스테르를 단량체 단위로서 포함하는 열가소성 중합체
    를 함유하는 회로 접속 재료.
  2. 제1항에 있어서, 상기 카르복실산비닐에스테르가 아세트산비닐인 회로 접속 재료.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 열가소성 중합체가 올레핀을 단량체 단위로서 더 포함하는 회로 접속 재료.
  4. 제3항에 있어서, 상기 올레핀이 에틸렌 또는 프로필렌인 회로 접속 재료.
  5. 제1항 또는 제2항에 있어서, 유기 미립자를 더 함유하는 회로 접속 재료.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 카르복실산비닐에스테르의 비율이, 상기 열가소성 중합체를 구성하는 전체 단량체 100 질량％를 기준으로 하여 20 질량％ 이상 60 질량％ 미만인 회로 접속 재료.
  7. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 열가소성 중합체의 중량 평균 분자량이 40000 내지 150000인 회로 접속 재료.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 열가소성 중합체의 배합량이, 상기 에폭시 수지 및 상기 필름 형성재의 합계 100 질량부에 대하여 0.5 내지 5 질량부인 회로 접속 재료.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서, 도전성 입자를 더 함유하는 회로 접속 재료.
  10. 제9항에 있어서, 상기 도전성 입자의 배합량이, 상기 회로 접속 재료 중 도전성 입자를 제외한 성분 100 부피부에 대하여 0.1 내지 30 부피부인 회로 접속 재료.
  11. 제1 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제1 회로 전극을 갖는 제1 회로 부재와,
    제2 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 제2 회로 전극을 갖고, 상기 제2 회로 전극과 상기 제1 회로 전극이 대향하도록 배치되며, 상기 제2 회로 전극이 상기 제1 회로 전극과 전기적으로 접속되어 있는 제2 회로 부재와,
    상기 제1 회로 부재 및 상기 제2 회로 부재 사이에 개재하는 접속부
    를 구비하고,
    상기 접속부가 제1항 또는 제2항에 기재된 회로 접속 재료의 경화물인 접속 구조체.
  12. 지지 필름과, 상기 지지 필름의 한쪽면 상에 설치되고, 제1항 또는 제2항에 기재된 회로 접속 재료로 이루어지는 접착제층을 구비하는 필름상 접착제를, 기판 및 상기 기판의 주면 상에 형성된 회로 전극을 갖는 회로 부재에 80 ℃ 이하에서 가접착하는 공정과,
    상기 가접착 후, 상기 지지 필름을 박리하여 상기 접착제층을 상기 기판의 주면에 전사하는 공정
    을 구비하는 가압착 방법.
  13. 제1항 또는 제2항에 기재된 회로 접속 재료를 필름상으로 형성하여 이루어지는 필름상 회로 접속 재료.



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