KR101186683B1 - 질화물 양자웰을 갖는 나노 구조체 및 그것을 채택한발광다이오드 - Google Patents
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Abstract
인듐갈륨나이트라이드 양자웰을 구비한 나노구조체 및 그것을 채택한 발광 다이오드가 개시된다. 이 발광 다이오드는 기판, 투명전극 및 상기 기판과 투명전극 사이에 개재된 나노 구조체들의 어레이를 포함한다. 상기 나노 구조체들은 각각 코어(core) 나노막대와 상기 코어 나노막대를 감싸는 나노쉘을 구비한다. 상기 코어 나노막대는 상기 기판에 거의 수직방향으로 형성되고, 길이방향으로 결합된(joined) 제1 도전형의 제1 나노막대, 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자웰 및 제2 도전형의 제2 나노막대를 포함한다. 상기 나노쉘은 상기 양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 형성되고, 상기 코어 나노막대들의 적어도 상기 양자웰들을 각각 감싼다. 한편, 상기 투명전극은 상기 제2 나노막대들에 공통적으로 연결된다. 이에 따라, 나노쉘에 의해
Description
본 발명은 나노 구조체, 그것을 채택한 발광 다이오드 및 그것을 제조하는 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 질화물 양자웰을 갖는 나노 구조체, 상기 나노 구조체들의 어레이를 채택한 발광 다이오드 및 그것을 제조하는 방법에 관한 것이다.
LED는 초기에는 계기판의 간단한 표시소자로 많이 이용되다가, 최근에는 대규모 전광판등 고휘도, 고시인성, 긴 수명의 총천연색 디스플레이 소자, 백라이트 광원 및 일반조명용 광원으로 주목받고 있다. 이는 최근 청색 및 녹색 고휘도 LED가 개발됨으로써 가능하게 되었다. 한편, 이러한 LED의 재료로서 최근 많이 연구되고 있는 것은 GaN와 같은 Ⅲ-질소 화합물 반도체이다. 이는 Ⅲ-V족 질화물 반도체가 넓은 밴드갭(Bandgap)을 가지고 있어 질화물의 조성에 따라 가시광선에서 자외선의 거의 전파장 영역의 빛을 얻을 수 있기 때문이다.
통상적인 GaN LED, 즉 사파이어 기판 상에 n형 불순물이 첨가된 n-GaN층, InGaN 활성층, 및 p형 불순물이 첨가된 p-GaN층을 순차적으로 적층하여 이루어진 적층 필름형의 LED는, GaN의 물성 또는 성장방법의 한계상, 격자 부정합에 의해 많은 실전위(threading dislocation)가 존재하여 소자의 성능(휘도)에 한계를 가지고 있다. 또한, 통상의 적층 필름형의 GaN LED는 설계와 제조가 비교적 간단하고 온도 의존성이 낮다는 등의 장점이 있지만, 상기의 실전위 이외에도 낮은 발광효율, 넓은 스펙트럼 폭, 큰 출력 편차 등의 단점을 가지고 있다.
이러한 적층 필름상 LED의 단점을 극복하기 위해, 일차원의 막대 또는 선 모양의 나노막대(nanorod, nanowire)로 p-n 접합을 이룸으로써 LED를 형성하는 나노 스케일의 LED, 또는 마이크로 링(micro-ring)이나 마이크로 디스크(micro-disc) 등 마이크로 스케일의 LED가 연구되고 있다. 이러한 나노막대 구조의 LED는 단순 p-n 접합 다이오드로서 고휘도를 얻기가 힘들다. 그리고, 마이크로 링이나 마이크로 디스크 구조의 LED는 현재 포토리소그래피에 의해 제조되고 있으나 사진 식각 과정에서 GaN의 격자구조에 손상이 생겨 휘도나 발광 효율에 있어 만족할 만한 수준의 제품이 등장하지 못하고 있다.
한편, 나노막대 구조의 LED는 부피 대비 표면 비율이 커서, 표면에서의 비발광 재결합(non-raditive recombination)이 외부양자 효율(external quantum efficiency)에 미치는 영향이 크다. 따라서, 표면에서의 비발광 재결합의 영향을 감소시킬 필요가 있다.
기술적 과제
본 발명의 기술적 과제는, 고휘도 및 높은 발광 효율을 갖는 나노 구조체를 제공하되, 표면에서의 비발광 재결합의 영향을 감소시킬 수 있는 나노 구조체를 제공하는 데 있다.
본 발명의 다른 기술적 과제는, 표면에서의 비발광 재결합의 영향을 감소시킬 수 있는 나노 구조체 어레이를 채택한 발광 다이오드를 제공하는 데 있다.
본 발명의 또 다른 기술적 과제는, 표면에서의 비발광 재결합의 영향을 감소시킬 수 있는 나노 구조체 어레이를 채택한 발광 다이오드를 제조하는 방법을 제공하는 데 있다.
기술적 해결방법
상기 기술적 과제들을 해결하기 위해, 본 발명은 나노 구조체, 상기 나노 구조체를 채택한 발광 다이오드 및 상기 발광 다이오드 제조방법을 제공한다. 본 발명의 일 태양에 따른 나노 구조체는 길이방향으로 결합된(joined) 제1 도전형의 제1 나노막대, 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자웰 및 제2 도전형의 제2 나노막대를 포함하는 코어(core) 나노막대를 포함한다. 상기 양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 형성된 나노쉘(nano shell)이 적어도 상기 양자웰을 감싼다. 본 발명의 일 태양에 따르면, p-n 접합면에 
양자웰을 개재하여 고휘도 및 높은 발광효율을 갖는 나노 구조의 LED를 제공할 수 있으며, 나노쉘에 의해 상기 양자웰 표면에서의 비발광 재결합을 감소시켜 발광효율을 더욱 증가시킬 수 있다.
여기서, 제1 도전형 및 제2 도전형은 각각 n형 및 p형, 또는 각각 p형 및 n형을 의미한다. 또한, 나노막대는 직경에 비해 길이가 상대적으로 길고, 직경이 1㎛ 미만인 나노 스케일의 구조체를 의미한다. 이에 더하여, 본 명세서에 있어서, 나노막대는 바텀-업(bottom-up) 방식으로 형성된, 즉 식각에 의해 형성된 것이 아니고 성장에 의해 형성된 나노 스케일의 구조체를 의미한다.
상기 제1 나노막대 및 제2 나노막대는 상기 양자웰과 격자 정합하는 반도체 물질로 형성되며, 예컨대 GaN 계열의 나노막대 또는 ZnO 계열의 나노막대일 수 있다. 상기 GaN 계열의 나노막대는 GaN 또는 GaN에 Al 및/또는 In이 첨가된 3원계 또는 4원계 질화물로, 일반식 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1)로 표현될 수 있다. ZnO 계열의 나노막대는 ZnO 또는 ZnO에 Mg이 첨가된 3원계 산화물로, 일반식 Znl-xMgxO(여기서, 0≤x＜1)로 표현될 수 있다.
상기 
양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질도 또한 일반식 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1)으로 표현되는 GaN 계열의 질화물 또는 산화아연(ZnO) 계열의 산화물로 형성될 수 있다. 상기 GaN 계열의 질화물 내의 Al과 In의 함량은 상기 
양자웰 보다 밴드갭이 크도록 선택된다.
상기 
양자웰은 복수개의 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 층들 및 복수개의 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 배리어들이 교대로 반복되어 형성된 다층양자웰(multi quantum well)일 수 있다.
이에 더하여, 상기 복수개의 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 층들 중에서 적어도 두개의 
층들은 In함량 및/또는 두께가 서로 다르게 형성될 수 있다. In 함량이 증가함에 따라, 
의 밴드갭이 감소한다. 따라서, 상기 
층들의 In 함량을 조절하여, 적어도 두개의 피크파장을 갖는 광, 예컨대 다색광을 구현할 수 있다. 또한, 보어 여기반경(Bohr excitation radius) 이하의 크기로 
층의 두께를 감소시키면, 
층의 밴드갭이 증가한다. 따라서, 상기 
층들의 두께를 조절하여 적어도 두개의 피크파장을 갖는 광, 예컨대 다색광을 구현할 수 있다.
본 발명의 다른 태양에 따른 발광 다이오드는 기판, 투명전극 및 상기 기판과 투명전극 사이에 개재된 나노 구조체들의 어레이를 포함한다. 상기 나노 구조체들은 각각 코어(core) 나노막대와 상기 코어 나노막대를 감싸는 나노쉘을 구비한다. 상기 코어 나노막대는 상기 기판에 거의 수직방향으로 형성되고, 길이방향으로 결합된(joined) 제1 도전형의 제1 나노막대, 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자 웰 및 제2 도전형의 제2 나노막대를 포함한다. 상기 나노쉘은 상기 양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 형성되고, 상기 코어 나노막대들의 적어도 상기 양자웰들을 각각 감싼다. 한편, 상기 투명전극은 상기 제2 나노막대들에 공통적으로 연결된다. 이에 따라, 나노쉘에 의해 
양자웰 표면에서의 비발광 재결합을 방지하여, 외부 양자 효율을 증가시킬 수 있는 발광 다이오드를 제공할 수 있다.
상기 
양자웰은 복수개의 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 층들 및 복수개의 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 배리어들이 교대로 반복되어 형성된 다층양자웰(multi quantum well)일 수 있다. 또한, 적어도 두개의 피크파장의 광을 방출하도록 상기 복수개의 
층들 중에서 적어도 두개의 
층은 In 함량 및/또는 두께가 서로 다를 수 있다.
상기 제1 나노막대, 제2 나노막대 및 나노쉘은 각각 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 또는 ZnO 계열로 형성될 수 있다.
한편, 투명절연물, 예컨대 SOG, SiO2, 에폭시 또는 실리콘(silicone)이 상기 나노 구조체들 사이의 빈 공간을 채울 수 있다. 이때, 상기 제2 나노막대들의 선단부는 상기 투명절연물의 상부면으로부터 돌출되어 상기 투명전극에 연결된다. 또한, 상기 투명 절연물은 상기 코어 나노막대에서 방출된 광의 일부를 파장변환시키는 형광물질을 함유할 수 있다. 이에 따라, 나노 구조체들에서 방출된 광과 상기 형광물질에서 파장변환된 광의 혼합에 의해 다색광을 구현하는 것이 가능하다.
제1 도전형의 버퍼층이 상기 기판과 상기 나노 구조체들의 어레이 사이에 개재될 수 있다. 또한, 상기 버퍼층의 일부영역이 상기 나노 구조체들의 어레이로부터 연장되고, 상기 연장된 버퍼층의 일부 영역 상에 전극패드가 형성될 수 있다. 상기 버퍼층은 상기 나노 구조체들의 제1 나노막대와 전기적으로 연결되므로, 상기 투명전극 및 상기 버퍼층을 통해 상기 나노 구조체들에 전력을 공급할 수 있다.
상기 기판은 사파이어 또는 유리기판과 같은 절연성 기판일 수 있다. 이 경우, 상기 투명전극 및 버퍼층을 통해 전력이 공급될 필요가 있다. 이와 달리, 상기 기판은 Si, SiC 또는 ZnO 등과 같은 도전성 기판일 수 있으며, 이 경우, 상기 버퍼층은 생략될 수 있으며, 상기 전극패드는 상기 어레이와 대향하는 상기 도전성 기판의 면 상에 형성될 수 있다.
본 발명의 또 다른 태양에 따른 발광 다이오드 제조방법은 기판에 수직방향으로 제1 도전형의 제1 나노막대, 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자웰 및 제2 도전형의 제2 나노막대가 각각 길이방향으로 결합된 코어 나노막대들의 어레이를 형성하는 것을 포함한다. 상기 양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 적어도 상기 양자웰을 감싸는 나노쉘들을 형성한다. 이때, 상기 제2 나노막대의 선단부들이 노출되도록 상기 나노쉘들을 형성한다. 상기 노출된 제2 나노막대들에 공통적으로 연결된 투명전극을 형성한다. 이에 따라, 
양자웰의 표면에서의 비발광 재결합을 방지할 수 있는 나노 구조체들의 어레이를 채택한 발광 다이오드를 제공할 수 있다.
상기 나노쉘을 형성하는 것은 상기 코어 나노막대들을 각각 피복하는 초기(first) 나노쉘들을 형성하고, 상기 초기 나노쉘들의 선단부들을 식각하여 상기 제2 나노막대들의 선단부들을 노출시키는 것을 포함할 수 있다.
상기 초기 나노쉘들을 형성한 후, 상기 코어 나노막대들 사이의 빈공간을 채우는 투명절연물을 형성하는 것을 더 포함할 수 있다. 이때, 상기 투명절연물은 상기 제2 나노막대 및 상기 나노쉘의 선단부들이 돌출되도록 상기 제2 나노막대들의 높이보다 낮은 높이로 형성된다.
한편, 상기 코어 나노막대들의 어레이를 형성하기 전, 상기 기판 상에 제1 도전형의 버퍼층이 형성될 수 있다. 상기 투명전극을 형성한 후, 사진 및 식각공정을 사용하여 상기 투명전극 및 상기 투명절연물을 패터닝하여 상기 버퍼층의 일부 영역을 노출시킬 수 있다. 또한, 상기 노출된 버퍼층의 일부 영역 및 상기 투명전극 상에 각각 전극패드들이 형성될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 발광 다이오드를 설명하기 위한 단면도이고, 도 2는 도 1에 도시한 발광 다이오드의 평면도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 나노 구조체를 설명하기 위한 단면도이다.
도 4 내지 도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 발광 다이오드를 제조하는 방법을 설명하기 위한 단면도들이다.
발명의 실시를 위한 형태
이하, 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예들을 상세히 설명한다. 다음에 소개되는 실시예들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서, 본 발명은 이하 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 그리고, 도면들에 있어서, 구성요소의 폭, 길이, 두께 등은 편의를 위하여 과장되어 표현될 수도 있다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 발광 다이오드(이하, LED)를 설명하기 위한 단면도이고, 도 2는 도 1에 도시한 발광 다이오드의 평면도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 상기 발광 다이오드는 기판(10) 상에 위치하는 나노 구조체들의 어레이를 포함한다. 상기 기판(10)은 사파이어, 유리와 같은 절연성 기판이거나, Si, SiC, ZnO와 같은 도전성 기판일 수 있다.
상기 나노 구조체들의 각각은 길이방향으로 결합된(joined) n형 제1 나노막대(31), 
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자웰(33) 및 p형의 제2 나노막대(35)를 포함하는 코어(core) 나노막대와, 상기 코어 나노막대의 적어도 상기 양자웰을 감싸는 나노쉘(nano shell, 37a)을 포함한다. 상기 코어 나노막대들은 상기 기판(10)에 거의 수직방향으로 형성된다. 한편, 상기 나노쉘(37a)들은 상기 양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 형성된다.
상기 제1 나노막대 및 상기 제2 나노막대는 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 또는 ZnO로 형성될 수 있다. 또한, 상기 나노쉘(37a)도 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 또는 ZnO로 형성될 수 있다. GaN 내의 Al 및 In은 GaN의 밴드갭을 변화시키므로, 상기 
내의 Al과 In의 함량은 상기 InGaN 양자웰(33) 보다 밴드갭이 크도록 선택된다.
상기 코어 나노막대는 상기 기판(10)에서 멀어질 수록 직경이 작아지는 것으로 도시되어 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 즉, 상기 코어 나노막대의 직경은 기판(10)에서 멀어질 수록 커질 수도 있으며, 도 3에 도시한 바와 같이 균일할 수도 있다.
상기 나노쉘(37a)은 적어도 상기 양자웰의 측면을 덮어, 표면에서의 비발광 재결합을 방지한다. 상기 나노쉘(37a)은, 도시한 바와 같이, 상기 제2 나노막대의 일부 끝부분을 제외하고, 상기 코어 나노막대의 외주변부 전체를 덮을 수 있다.
한편, 상기 기판(10)과 상기 나노 구조체들의 어레이 사이에 n형의 버퍼층(20)이 개재될 수 있다. 상기 버퍼층(20)은 기판(10)과 제1 나노막대(31)의 격자상수 부정합을 완충한다. 또한, 상기 버퍼층(20)은 제1 나노막대들(31)에 전기적으로 연결되어 전력을 공급하기 위한 전극으로 사용된다. 상기 버퍼층(20)의 일부 영역은 상기 나노 구조체들의 어레이로부터 연장될 수 있으며, 상기 연장된 버퍼층의 일부 영역 상에 전극패드(50)가 형성된다. 이 전극패드(50)는 특히 한정되지는 않지만 Ti/Al층으로 형성될 수 있으며, 와이어(미도시)가 본딩될 수 있다.
상기 기판(10)이 도전성 기판인 경우, 상기 버퍼층은 생략될 수 있다. 이 경우, 상기 전극패드(50)는 상기 어레이에 대향하는 기판(10)의 면에 형성될 수 있다.
한편, 상기 제2 나노막대들(35)은 투명전극(60)에 공통적으로 오믹 접촉된다. 투명전극(60)은 나노막대들의 길이방향(도면에서 위쪽 방향)으로 방출되는 광을 투과할 수 있는 물질로 형성되며, 특히 한정되지는 않지만 Ni/Au 박막으로 형성될 수 있다. 투명전극(60) 위의 소정 영역에는 투명전극(60)을 통해 전력을 공급하기 위한 단자로서 전극 패드(70)가 형성된다. 이 전극 패드(70)는 특히 한정되지는 않지만, Ni/Au층으로 형성될 수 있으며, 이 전극 패드(70)에 와이어(미도시)가 본딩될 수 있다.
투명절연물(41) 예컨대, SOG(spin on glass), SiO2, 에폭시 또는 실리콘(silicone)이 상기 나노 구조체들 사이의 빈공간을 채울 수 있다. 상기 투명절연물(41)은 나노 구조체들을 절연하고 외부로부터 가해질 수 있는 충격으로부터 나노 구조체들을 보호한다. 또한, 상기 투명절연물(41)은 각각의 나노막대에 투명전극(60)이 공통적으로 연결될 수 있도록 하는 하지층의 역할을 한다. 투명 절연물(41)은, 제2 나노막대(35)의 선단부가 투명전극(60)에 공통적으로 연결되도록, 제2 나노막대(35)의 높이보다 약간 낮게 형성된다.
상기 두 전극 패드(50,70)를 통해 상기 나노 구조체들에 전력을 공급하면, 도 1에 도시된 바와 같이, 상기 코어 나노막대들의 측벽방향 및 수직방향으로 고휘도의 빛이 방출된다. 특히, 
양자웰을 각 나노막대에 형성하였기 때문에, 단순한 p-n 접합 다이오드에 비해 고휘도의 가시광이 방출된다. 또한, 복 수개의 나노 LED에 의해 발광(측벽 발광) 면적이 비약적으로 증가하여 발광 효율이 종래의 적층 필름형 LED에 비해 훨씬 높은 발광 효율이 얻어진다. 이에 더하여, 상기 
양자웰을 나노쉘로 감싸서, 양자웰 표면에서의 비발광 재결합을 방지하므로, 발광효율을 더욱 향상시킬 수 있다.
한편, 본 실시예의 LED의 방출광의 파장은 다층양자웰의 
층들에서 In량을 조절하거나, 
층들의 두께를 조절함으로써 다양하게 조절할 수 있고, 백색광을 얻을 수도 있다. 도 3을 참조하여 좀더 상세히 설명하면 다음과 같다.
먼저, 
층들(33a)의 In 함량을 조절하여 
층들이 서로 다른 In 함량을 갖도록 형성한다. 
층은 In 함량이 증가함에 따라 밴드갭이 작아져 발광파장이 길어진다. 따라서, In 함량이 서로 다른 
층들은 서로 다른 피크파장의 광을 방출하며, In 함량이 많을 수록 장파장의 광을 방출한다. 결과적으로, In 함량을 조절하여, 370nm의 자외선 영역에서 적외선 영역에 걸쳐 원하는 피크파장을 갖는 
층을 형성할 수 있으며, 청색, 녹색, 적색 등 모든 가시광을 얻을 수 있다.
청색 및 황색, 또는 청색, 녹색 및 적색 영역에서 피크파장을 갖도록 
층들(33a)의 In 함량을 조절하면, 칩 레벨에서 백색광을 구현할 수 있는 발광 다이오드를 제조할 수 있다. 또한, 이들 색 영역의 피크파장에 더하여, 다른 색 영역에서도 또한 피크파장을 갖도록 
층들(33a)의 In 함량을 조절하면, 백색 발광 다이오드의 연색평가수를 현저히 향상시킬 수 있다.
한편, 발광파장은 
층(33a)의 두께를 조절함으로써도 변화시킬 수 있다. 즉, 보어 여기반경(Bohr excitation radius) 아래의 크기로 
층의 두께를 감소시키면 
층의 밴드갭이 증가한다. 따라서, 
층들(33a)의 두께를 조절하여 적어도 두개의 피크파장을 갖는 광을 방출하는 다층 양자 웰을 형성할 수 있으며, 이에 따라, 다색광, 예컨대 백색광을 구현할 수 있다.
또한, 형광물질을 이용함으로써도 다색광을 얻을 수 있는데, 특히 본 실시예에서는 투명절연물(41)에 백색광을 얻기 위한 형광물질을 첨가함으로써 간단하게 백색발광 LED를 제조할 수 있다. 예컨대 나노막대(30)들이 청색발광 되도록 양자 웰을 구성하고 투명 절연물(41)에 황색 형광물질을 첨가하면 전체로서 백색광이 발광되도록 할 수 있다.
위에서는 n형의 제1 나노막대(31)가 형성되고 상부에 p형의 제2 나노막대가 형성되는 것으로 설명했지만, n형과 p형의 순서는 반대로 할 수도 있다.
이하, 본 발명의 일 실시예에 따른 LED를 제조하는 방법을 설명한다.
먼저, GaN를 에피택셜 성장법으로 성장시키는 방법을 설명한다. 에피택셜층을 성장시키는 방법에는 크게 VPE(Vapor Phase Epitaxial; 기상 에피택셜) 성장법, LPE(Liquid Phase Epitaxial; 액상 에피택셜) 성장법, SPE(Solid Phase Epitaxial; 고상 에피택셜) 성장법이 있다. 여기서, VPE는 반응가스를 기판 위로 흘리면서 열에 의한 분해와 반응을 통해 기판 위에 결정을 성장시키는 것으로서, 반응가스의 원료 형태에 따라 수소화물 VPE(hydride VPE; HVPE), 할로겐화물 VPE(halide VPE), 유기금속 VPE(metal organic VPE; MOVPE) 등으로 분류할 수 있다. 본 실시예에서는 유기금속 수소화물 기상 에피택셜(MO-HVPE; metal organic hydride VPE) 성장법으로 GaN층과 InGaN/GaN 양자 웰을 형성하는 것으로 설명하지만, 본 발명이 반드시 이 방법에 한정되는 것은 아니고, 적절한 다른 성장법, 예컨대 MBE(molecular beam epitaxy) 또는 MOCVD(metalorganic chemical vapor deposition)로 GaN층과 InGaN/GaN 양자 웰을 형성할 수도 있다. 또한, 여기서는 InGaN과 GaN의 성장을 예로 설명하지만, 전구체를 조절하여 원하는 조성을 갖는 
을 성장시킬 수 있다.
Ga, In, Al 및 N의 전구체(precursor)로는 각각 GaCl, 트리메틸인듐(trimethylindium; TMI), 트리메틸알루미늄(trimethylalumiuum; TMA) 및 NH3를 사용한다. GaCl은 금속 갈륨과 HCl을 600～950℃의 온도에서 반응시킴으로써 얻을 수 있다. 또한, n형 GaN 및 p형 GaN를 성장시키기 위해서 도핑되는 불순물 원소는 각각 Si 및 Mg로서, 이들은 각각 SiH4 및 Cp2Mg(Bis(cyclopentadienyl)magnesium)의 형태로 공급된다.
이하, 도 4 내지 도 7를 참조하여 본 실시예의 LED를 제조하는 방법을 상세히 설명한다.
도 4를 참조하면, 기판(10)을 반응기(도시하지 않음) 내에 넣고, 상기 기판 상에 버퍼층(20)을 형성한다. 상기 기판(10)은 사파이어 또는 유리와 같은 절연성 기판이거나, Si, SiO2, SiC 또는 ZnO와 같은 도전성 기판일 수 있다.
상기 버퍼층(20)은 GaN로 형성될 수 있으며, 상술한 바와 같이 Si을 도핑하여 n형으로 형성될 수 있다. 이와 달리, 인위적인 도핑 없이 성장된 GaN는 질소 공공(nitrogen vacancy )이나 산소 불순물 등에 의해 기본적으로 n형의 특성을 가지는 성질을 이용하여, 400～500℃의 온도와 대기압 또는 약간의 양압에서 50～60분 동안 Ga 및 N의 전구체를 각각 30～70sccm 및 1000～2000sccm의 유량으로 공급함으로써 인위적인 도핑 없이 대략 1.5㎛ 정도 두께의 n형 GaN 버퍼층(20)을 성장시킬 수 있다.
한편, 상기 버퍼층(20)은, 경우에 따라, Mg를 도핑하여 p형으로 형성될 수 있다. 또한, 상기 기판(10)이 도전성인 경우, 상기 버퍼층(20)은 생략될 수 있다.
도 5를 참조하면, 상기 버퍼층(20) 상에 복수개의 코어 나노막대(30)들의 어레이를 형성한다. 상기 코어 나노막대(30)들의 어레이는 n형 GaN 버퍼층(20)을 성장시킨 그 반응기 안에서 인-시튜(in-situ)로 형성될 수 있다.
우선, n형 GaN 나노막대(31)를 성장시키는데, 400～600℃의 온도와 대기압 또는 약간의 양압에서 20～40분 동안 Ga 및 N의 전구체를 각각 30～70sccm 및 1000～2000sccm의 유량으로 반응기 안으로 공급하고 동시에 SiH4를 각각 5～20sccm의 유량으로 공급함으로써 대략 0.5㎛ 높이의 n형 GaN 나노막대(31)를 n형 GaN 버퍼층(20)에 수직한 방향으로 성장시킬 수 있다.
한편, 통상적으로 고온(예컨대 1000℃ 또는 그 이상)에서 GaN를 성장시키면, 초기에 형성되는 GaN의 시드(seed)가 위쪽 방향뿐만 아니라 측방향으로도 급속히 성장하여 나노막대가 아닌 박막으로 성장된다. 이때 시드와 시드가 측방향으로 성장하여 만난 경계에서 필연적으로 전위가 발생하고 이 전위는 박막의 두께 방향 성장과 더불어 두께 방향으로 전파되어 실전위가 발생한다. 하지만, 위의 본 실시예와 같이 공정조건을 유지하면 별도의 촉매나 템플릿 없이도 시드가 주로 위쪽 방향으로 성장하여, 실질적으로 균일한 높이와 직경을 가지는 복수개의 n형 GaN 나노막대(31)를 성장시킬 수 있다.
그 후, n형 GaN 나노막대(31) 위에 InGaN 양자웰(33)을 성장시킨다. 구체적으로, 400～500℃의 온도와 대기압 또는 약간의 양압에서 Ga, In 및 N의 전구체를 각각 30～70sccm, 10～40sccm 및 1000～2000sccm의 유량으로 반응기에 공급한다. 그러면 n형 GaN 나노막대(31)들 위로 각각 InGaN 양자웰(33)이 형성된다. 이때 InGaN 양자웰(33)을 성장시키는 시간은 원하는 두께로 성장될 때까지 적절히 선택하는데, 이 양자웰(33)의 두께는, 전술한 바와 같이, 완성된 LED의 발광파장을 결정하는 요소가 되므로 원하는 파장의 빛에 알맞은 두께를 설정하고 그에 따라 성장 시간을 결정한다. 또한, 발광파장은 In의 양에 따라서도 달라지므로, 원하는 파장에 따라 각 전구체의 공급하는 비율을 조절하여 In 함량을 조절한다.
InGaN 양자 웰(33)은 도 3에 도시된 바와 같이, 복수개의 InGaN층(33a)과 복수개의 GaN 배리어층(33b)이 교대로 적층되어 형성된 다층양자웰 구조로 형성될 수 있으며, In 전구체의 공급과 차단을 반복함으로써 형성될 수 있다.
이어서, InGaN 양자웰(33) 위에 p형 GaN 나노막대(35)를 성장시킨다. 구체적 으로, 400～600℃의 온도와 대기압 또는 약간의 양압에서 20～40분 동안 Ga 및 N의 전구체를 각각 30～70sccm 및 1000～2000sccm의 유량으로 반응기 안으로 공급하고 동시에 Cp2Mg를 5～20sccm 공급함으로써 대략 0.4㎛ 높이의 p형 GaN 나노막대(35)를 기판(10)에 수직한 방향으로 성장시킬 수 있다.
이어서, 상기 코어 나노막대들(30)을 덮는 초기 나노쉘들(37)을 형성한다. 상기 초기 나노쉘들(37) 또한 동일 반응기 내에서 인 시투로 성장될 수 있다. 구체적으로, 상기 p형 GaN 나노막대(35)를 형성한 후, 반응기 내의 잔류 가스를 배출하고, Ga와 N의 전구체를 각각 10～200sccm 및 100～2000sccm의 유량으로 다시 반응기 안으로 공급한다. 상기 반응기의 온도는 400～800℃일 수 있다. 이때, TMA와 같은 Al 전구체 및/또는 TMI를 함께 공급할 수 있다. 이에 따라, 상기 코어 나노막대들(30)을 덮는 
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1)의 초기 나노쉘들(37)을 형성할 수 있다.
이와 달리, 상기 나노쉘은 상기 반응기와 다른 반응기를 이용하여 형성될 수 있으며, 상기 초기 나노쉘(30)은 Mg 도우핑된 ZnO로 형성할 수도 있다.
도 6을 참조하면, 상기 초기 나노쉘들이 형성된 후, 상기 코어 나노막대들(30) 사이의 빈공간을 채우는 투명절연물(40)을 형성한다. 상기 투명절연물(40)은 상기 제2 나노막대(35) 및 상기 초기 나노쉘(37)의 선단부들이 돌출되도록 상기 제2 나노막대(35) 보다 낮은 높이로 형성된다. 이를 위해, 상기 투명절연물(40)을 코팅한 후, 선택적 식각공정을 사용하여 상기 투명절연물(40)을 리세스시킬 수 있다.
상기 투명절연물(40)은, 상기 코어 나노막대(30)에서 방출된 광을 투과시키 고 갭필 특성이 양호한 물질이면 사용가능하며, 예컨대 SOG, SiO2, 에폭시 또는 실리콘(silicone)으로 형성될 수 있다. SOG의 경우, 스핀 코팅 및 경화 과정을 거쳐 형성될 수 있다.
이어서, 상기 초기 나노쉘들(37)의 선단부들을 선택적으로 식각하여 상기 제2 나노막대들(35)의 선단부들을 노출시킨다. 그 결과, 상기 제2나노막대들(35)의 끝 부분을 제외하고, 상기 코어 나노막대(30)를 덮는 나노쉘(37a)이 형성되며, 나노 구조체들이 완성된다.
상기 선택적 식각공정은 건식 또는 습식식각이 모두 가능하다. 다만, 상기 초기 나노쉘(37)과 상기 제2 나노막대(35)가 동일한 물질인 경우 건식식각이 바람직하다.
도 7을 참조하면, 상기 제2 나노막대(35)가 노출된 기판의 전면 상에 투명전극(60)을 형성한다. 상기 투명전극(60)은 투명절연물(40)보다 약간 돌출된 제2 나노막대(35)와 오믹 접촉된다. 상기 투명전극(60)은 코어 나노막대들(30)에서 방출된 광이 잘 투과하도록 충분히 얇게 하는 것이 좋다.
이어서, 사진 및 식각 공정을 사용하여 상기 투명전극(60) 및 상기 투명절연물(40)의 일부를 제거하고 상기 버퍼층(20)의 일부 영역을 노출시킨다. 이때, 상기 일부 영역 상에 형성된 나노 구조체들도 함께 제거한다. 이에 따라, 발광 영역, 즉 나노 구조체들의 어레이가 위치하는 영역을 한정하는 투명절연물(41)이 잔존하고, 상기 발광 영역으로부터 버퍼층(20)이 돌출되어 외부로 노출된다.
노출된 상기 버퍼층(20) 상에 리프트-오프법(lift-off process)을 사용하여 전극패드(50)를 형성한다. 상기 전극패드는, 예컨대 Ti/Al층을 전자빔 증발법(electron-beam evaporation)을 사용하여 형성할 수 있다. 비슷한 방법으로 상기 투명전극(60) 상에, 예컨대 Ni/Au층으로 전극 패드(70)를 형성한다.
위에서는 상기 버퍼층을 노출시키기 전에 투명전극(60)을 형성하였으나, 상기 투명전극(60)을 형성하는 공정은 버퍼층(20)을 노출시킨 후에 형성될 수도 있다.
본 실시예에 따르면, 촉매나 템플릿 없이, 연속적으로 n형 GaN 나노막대(31), InGaN 양자 웰(33) 및 p형 GaN 나노막대로 이루어진 코어 나노막대들을 균일하게 성장시킬 수 있다.
또한, 본 실시예에 따른 나노막대 제조방법은 저온에서 공정이 진행되므로, 유리기판을 사용하는 것이 가능하여, 발광 다이오드 제조 비용을 감소시킬 수 있다. 또한, SiC, ZnO 또는 실리콘 기판을 사용할 경우, 전술한 바와 같이, n형 GaN 버퍼층(20)을 형성하는 공정은 생략될 수 있으며, 전극 패드(50)도 GaN 버퍼층(20) 위의 일부 영역이 아닌 기판의 하면에 형성할 수 있다. 즉, 기판의 일면에 먼저 전극 패드를 형성하고, 그 반대면에 직접 코어 나노막대(30)들을 형성하면 된다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 표면에서의 비발광 재결합의 영향을 감소시켜 발광 효율을 더욱 증가시킬 수 있는 나노 구조체를 제공할 수 있으며, 이러한 나노 구조체들의 어레이를 채택하여 고휘도 및 높은 발광 효율을 갖는 발광 다이오드를 제공할 수 있다. 또한, 표면에서의 비발광 재결합의 영향을 감소시킬 수 있는 나노 구조체 어레이를 채택한 발광 다이오드를 제조하는 방법을 제공할 수 있다.
Claims (20)
- 길이방향으로 결합된(joined) 제1 도전형의 제1 나노막대,(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자 웰 및 제2 도전형의 제2 나노막대를 포함하는 코어(core) 나노막대; 및
적어도 상기양자웰을 감싸고, 상기
양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 형성된 나노쉘(nano shell)을 포함하는 나노 구조체.
- 청구항 1에 있어서, 상기 양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질은(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 또는 ZnO 이되, 상기
내의 Al 및 In 함량은 상기
양자웰 보다 밴드갭이 크도록 선택된 나노 구조체.
- 청구항 1에 있어서, 상기양자웰은 복수개의
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 층들 및 복수개의
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 배리어들이 교대로 반복되어 형성된 다층양자웰(multi quantum well)인 나노 구조체.
- 청구항 1에 있어서, 상기 나노쉘은 상기 제2 나노막대의 일부 끝부분을 제외 하고, 상기 코어 나노막대의 외주변부를 감싸는 나노 구조체.
- 기판;상기 기판에 거의 수직방향으로 형성되고, 길이방향으로 결합된(joined) 제1 도전형의 제1 나노막대,(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자웰 및 제2 도전형의 제2 나노막대를 각각 포함하는 코어(core) 나노막대들과, 상기 코어 나노막대들의 적어도 상기
양자웰들을 각각 감싸고, 상기
양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 형성된 나노쉘(nano shell)들을 포함하는 나노 구조체들의 어레이;
상기 제2 나노막대들에 공통적으로 연결된 투명전극을 포함하는 발광 다이오드. - 청구항 5에 있어서, 상기 제1 나노막대 및 상기 제2 나노막대는 각각(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 또는 ZnO로 형성된 발광 다이오드.
- 청구항 5에 있어서, 상기 양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질은(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 또는 ZnO 이되, 상기
내의 Al 및 In 함량은 상기
양자웰 보다 밴드갭이 크도록 선택된 발광 다이오드.
- 청구항 5에 있어서, 상기 나노 구조체들 사이의 빈 공간을 채우는 투명 절연물을 더 포함하되, 상기 제2 나노막대들의 선단부는 상기 투명 절연물의 상부면으로부터 돌출되어 상기 투명전극에 연결된 발광 다이오드.
- 청구항 8에 있어서, 상기 투명 절연물은 SOG(spin on glass), SiO2, 에폭시 또는 실리콘(silicone)인 것을 특징으로 하는 발광 다이오드.
- 청구항 8에 있어서, 상기 투명 절연물은 상기 코어 나노막대에서 방출된 광의 일부를 파장변환시키는 형광물질을 함유하는 발광 다이오드.
- 청구항 5에 있어서, 상기양자웰은 복수개의
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 층들 및 복수개의
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 배리어들이 교대로 반복되어 형성된 다층양자웰(multi quantum well)인 발광 다이오드.
- 청구항 11에 있어서, 적어도 두개의 피크파장의 광을 방출하도록 상기 복수개의층들 중에서 적어도 두개의
층은 In 함량 또는 두께가 서로 다른 발광 다이오드.
- 청구항 5에 있어서, 상기 기판과 상기 나노 구조체들의 어레이 사이에 개재된 제1 도전형의 GaN 버퍼층을 더 포함하는 발광 다이오드.
- 청구항 13에 있어서, 상기 버퍼층의 일부영역이 상기 나노 구조체들의 어레이로부터 연장되고, 상기 연장된 버퍼층의 일부 영역 상에 형성된 전극패드를 더 포함하는 발광 다이오드.
- 기판에 수직방향으로 제1 도전형의 제1 나노막대,(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 양자웰 및 제2 도전형의 제2 나노막대가 각각 길이방향으로 결합된 코어 나노막대들의 어레이를 형성하고,
상기양자웰 보다 밴드갭이 큰 물질로 상기 코어 나노막대들을 각각 피복하는 초기(first) 나노쉘들을 형성하고, 상기 초기 나노쉘들의 선단부들을 식각하여 상기 제2 나노막대들의 선단부들을 노출시키는 나노쉘들을 형성하고,
상기 노출된 제2 나노막대들에 공통적으로 연결된 투명전극을 형성하는 것을 포함하는 발광 다이오드 제조방법. - 청구항 15에 있어서, 상기 초기 나노쉘들을 형성한 후, 상기 코어 나노막대들 사이의 빈공간을 채우는 투명절연물을 형성하는 것을 더 포함하되, 상기 투명절 연물은 상기 제2 나노막대 및 상기 나노쉘의 선단부들이 돌출되도록 상기 제2 나노막대들의 높이보다 낮은 높이로 형성되는 발광 다이오드 제조방법.
- 청구항 16에 있어서, 상기 코어 나노막대들의 어레이를 형성하기 전, 상기 기판 상에 제1 도전형의 GaN 버퍼층을 형성하고,사진 및 식각공정을 사용하여 상기 투명절연물을 패터닝하여 상기 버퍼층의 일부 영역을 노출시키는 것을 더 포함하는 발광 다이오드 제조방법.
- 청구항 17에 있어서, 상기 투명전극 및 상기 노출된 버퍼층의 일부영역 상에 각각 전극패드를 형성하는 것을 더 포함하는 발광 다이오드 제조방법.
- 청구항 15에 있어서, 상기양자웰은 복수개의
(여기서, 0≤x＜1, 0≤y≤1 및 0≤x+y≤1) 층들 및 복수개의
(여기서, 0≤x≤1, 0≤y＜1 및 0≤x+y≤1) 배리어들이 교대로 적층된 다층양자웰인 것을 특징으로 하는 발광 다이오드 제조방법.
- 청구항 19에 있어서, 상기 제1 나노막대, 다층양자웰 및 제2 나노막대는 MO-HVPE(metal organic hydride vapor phase epitaxial), MBE(molecular beam epitaxy) 또는 MOCVD(metalorganic chemical vapor deposition)법을 사용하여 인-시투로 형성되는 발광 다이오드 제조방법.
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