CN102185043A - 发光二极管及其制备方法、太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

一种发光二极管的制备方法，包括如下步骤：提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底；在半导体衬底表面形成纳米柱阵列层，所述纳米柱阵列层包括表面的具有第二导电类型的第二半导体层，以及位于第二半导体层下方靠近第一半导体衬底的有源层；在纳米柱阵列层的表面形成连续的石墨烯覆盖层；在覆盖层的表面形成金属电极层。本发明的优点在于，纳米柱阵列结构可以缓解异质结材料生长的晶格失配，提高载流子复合效率，同时可消除多层薄膜、水平结构由于扩展电阻发热引起的转换效率低、稳定性差的问题。

Description

发光二极管及其制备方法、太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及半导体器件与工艺技术领域，尤其涉及一种发光二极管及其制备方法、太阳能电池及其制备方法。
背景技术
目前，氮化镓基LED由于具有颜色选择性好、响应速度快、稳定性好、发光效率高等优良特性，成为新一代绿色环保型照明光源，在照明、通讯、显示、背光源等领域显示出巨大的应用前景。现在氮化镓基LED主要是平面薄膜结构。由于氮化镓基半导体的折射率一般显著大于空气的折射率，因而在LED内部产生的光有很大一部分在界面处发生反射，不会对有效发光产生贡献。纳米柱作为光波导为将光限定在特定方向传播提供了可能，通过设计纳米柱尺寸，对提高出光效率提供一种途径。
纳米柱结构的LED的难点在于顶端电极的制备。一般薄膜结构GaN LED的P型层欧姆电极的制作方法是：蒸镀多层具有高功函数的金属，再通过退火达到较低的接触阻抗。如Ni/Au金属化方法已经成为一种成熟的降低金半接触阻抗的手段得到广泛应用。这种电极制作方法需要使用镀膜、退火等较复杂的工艺，且合金电极存在光的透过率低等缺点。目前GaN基纳米柱阵列结构光电器件的p型层的欧姆接触电极制备则更为复杂：首先在纳米柱之间的空隙填充聚酰亚胺，然后再在纳米柱阵列上方制作电极。
为此，我们提出了使用石墨烯作为电极、基于氮化镓基纳米柱阵列的发光二极管结构。纳米柱阵列结构可以缓解异质结材料生长的晶格失配，提高载流子复合效率，同时可消除多层薄膜、水平结构由于扩展电阻发热引起的转换效率低、稳定性差的问题；使用石墨烯作为电极，利用了石墨烯和p-GaN具有小的接触阻抗，及石墨烯具有良好的透光性等特性，可克服一般GaN基LED的p-GaN电极欧姆接触制作工艺复杂，且透光率低，散热差等缺点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，提供一种发光二极管及其制备方法、太阳能电池及其制备方法，能够解决纳米柱结构的LED器件电极制备工艺复杂的问题。
为了解决上述问题，本发明提供了一种发光二极管的制备方法，包括如下步骤：提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底；在半导体衬底表面形成纳米柱阵列层，所述纳米柱阵列层包括表面的具有第二导电类型的第二半导体层，以及位于第二半导体层下方靠近第一半导体衬底的有源层；在纳米柱阵列层的表面形成连续的石墨烯覆盖层；在覆盖层的表面形成金属电极层。
作为可选的技术方案，所述形成纳米柱阵列层的步骤进一步包括：在第一半导体衬底表面外延生长有源层和第二半导体层；采用刻蚀工艺将有源层和第二半导体层刻蚀成纳米柱状结构。
作为可选的技术方案，所述石墨烯选自于单层石墨烯和多层石墨烯中的一种。
作为可选的技术方案，所述多层石墨烯的层数范围是1至100层。
作为可选的技术方案，所述石墨烯层采用化学气相沉积的方法直接生长在纳米柱阵列层的表面。
作为可选的技术方案，所述石墨烯层采用转印的方法转移到纳米柱阵列层的表面。
本发明进一步提供了一种发光二极管，包括N型半导体层、P型半导体层以及两者之间的有源层，所述有源层是纳米柱阵列结构，N型半导体层和P型半导体层的表面均覆盖有电极层，N型半导体层与P型半导体层至少有一个亦为纳米柱阵列结构，且在纳米柱阵列结构和与之相邻的电极层之间具有覆盖层，所述覆盖层的材料为石墨烯。
作为可选的技术方案，所述覆盖层的材料为石墨烯。
本发明进一步提供了一种太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底；在半导体衬底表面形成纳米柱阵列层，所述纳米柱阵列层由半导体材料构成，且具有第二导电类型；在纳米柱阵列层的表面形成连续的石墨烯覆盖层；在覆盖层的表面形成金属电极层。
本发明进一步提供了一种太阳能电池，包括N型半导体层和P型半导体层，N型半导体层和P型半导体层的表面均覆盖有电极层，其特征在于，N型半导体层与P型半导体层至少有一层为纳米柱阵列结构，且在纳米柱阵列结构和与之相邻的电极层之间具有覆盖层，所述覆盖层的材料为石墨烯。
本发明的优点在于，纳米柱阵列结构可以缓解异质结材料生长的晶格失配，提高载流子复合效率，同时可消除多层薄膜、水平结构由于扩展电阻发热引起的转换效率低、稳定性差的问题。
进一步采用石墨烯作为覆盖层。主要应用石墨烯如下特点：1.柔性，容易与分立的纳米柱状结构形成大面积的粘附，不需要采用传统的覆盖层工艺实现电注入。2.电极接触的自适应：由于石墨烯能带结构在狄拉克点附近有近线性的色散关系和很小的态密度，使其功函数很容易受到调制。因而石墨烯在与半导体接触时，由于在界面处对石墨烯的充放电效应，使得石墨烯的功函数受到调制而与半导体功函数接近。由于这一特性，石墨烯和n-GaN、p-GaN都可以形成很小的接触电阻。3.石墨烯本身具有极好的导电性能。4.石墨烯是天然的透明电极，在可见光波段的透过率在97％以上。
附图说明
附图1是本发明具体实施方式的实施步骤示意图，
附图2A至附图2E是本发明具体实施方式的工艺示意图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明提供的发光二极管及其制备方法的具体实施方式做详细说明。
附图1所示是本发明具体实施方式的实施步骤示意图，包括：步骤S100，提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底；步骤S111，在第一半导体衬底表面外延生长有源层和第二半导体层；步骤S112，采用刻蚀工艺将有源层和第二半导体层刻蚀成纳米柱状结构，以形成纳米柱阵列层；步骤S120，在纳米柱阵列层的表面形成连续的覆盖层；步骤S130，在覆盖层的表面形成金属电极层。
附图2A至附图2E所示是本具体实施方式的工艺示意图。
附图2A所示，参考步骤S100，提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底21。所述第一半导体衬底可以是体材料，例如单晶硅衬底或者自支撑的GaN衬底等；也可以是表面具有半导体层的晶圆，例如在蓝宝石衬底表面生长的GaN或者GaAs等。无论何种材料，第一半导体衬底21表面应当具有第一导电类型。所述第一导电类型可以是N型或者P型中的任意一种。对于GaN材料而言，考虑到N型材料的晶格适配较小，故优选第一导电类型为N型。
附图2B所示，参考步骤S111，在第一半导体衬底表面外延生长有源层20和第二半导体层22。所述第二半导体层22应当具有第二导电类型。在第一导电类型是N型的情况下，所述第二导电类型显然为P型，反之第一导电类型为P型，则第二导电类型为N型。以上三层生长完毕后，形成了典型的LED的PN结，有源层20起到发光的作用。
附图2C所示，参考步骤S112，采用刻蚀工艺将有源层20和第二半导体层22刻蚀成纳米柱状结构，以形成纳米柱阵列层23。所谓纳米柱是指横截面直径为纳米尺度的圆柱体，通常的直径范围应当在50纳米到500纳米之间。采用光刻和腐蚀的方法可以获得上述结构。纳米柱阵列结构由于比表面积大而具有较高的散热效率，可克服现有技术中水平结构的LED由于扩展电阻引起的发热、转换效率降低等问题。本步骤的主要目的是将有源层20形成纳米柱阵列结构，由于第二半导体层22覆盖在有源层20的表面，故本步骤的纳米柱阵列层23既包括了有源层20，亦包括了第二半导体层22，这并不意味着有必要在第二半导体层22也形成纳米柱阵列。
也可以在第一半导体衬底21的表面使用催化剂外延生长柱阵列结构。
附图2D所示，参考步骤S120，在纳米柱阵列层23的表面形成连续的覆盖层24。连续覆盖层24的作用在于将纳米柱阵列的缝隙覆盖，避免后续形成金属电极的步骤中金属被填充到缝隙中导致LED发生电学失效。采用石墨烯材料作为连续覆盖层24。
石墨烯材料作为连续覆盖层24的优点在于制备工艺简单，无需采用金属有机物等容易污染纳米柱阵列层23的材料，且制备环境的温度低，因此不会对纳米柱阵列层23的已有结构造成损伤；半导体材料通过石墨烯与金属形成的金半接触的接触电阻小，有利于改善电极的欧姆接触；石墨烯材料的连续性好，能够有效阻挡金属材料进入纳米柱阵列层23的缝隙中。并且石墨烯材料的透光率好，不会影响到LED的发光效率。
所述石墨烯可以选自于单层石墨烯和多层石墨烯中的一种，所述多层石墨烯的层数范围是2至100层。所述石墨烯层采用化学气相沉积的方法直接生长在纳米柱阵列层的表面，或者采用转印的方法转移到纳米柱阵列层的表面
附图2E所示，参考步骤S130，在覆盖层24的表面形成金属电极层25。如果形成的是水平结构，应当首先将刻蚀一部分纳米柱阵列层23至半导体衬底21，以便在第一半导体衬底21的表面形成另一金属电极26，从而形成LED导电回路，附图2E所示的即是此种情况。由于石墨烯覆盖层24很薄，如果在全部的上表面蒸镀金属电极有可能导致石墨烯断裂，纳米柱之间的电流传输遭到破环，故较佳的实施方式是仅在覆盖层24的上方的一部分制备金属电极层25，来实现电极接触以及对外的引线，其余的表面仅仅覆盖石墨烯。金属电极层25的尺寸以及占覆盖层24面积的比例可以由本领域内技术人员通过实验来确定。图2E所示的即是此种情况。
而对于欲形成垂直导电结构的情况，则直接在半导体衬底21的背面形成电极(未图示)。此步骤中，由于具有覆盖层24的阻挡作用，在生长金属电极层25的过程中不会有金属材料进入至纳米柱阵列层23的缝隙中。
实验表明，具有上述结构的LED由于采用纳米柱阵列结构提高了散热效率，因而具有较高的转换效率，且覆盖层24避免了金属材料进入纳米柱阵列层23的缝隙中。进一步采用石墨烯材料作为覆盖层24，在形成覆盖层24的过程中不会对纳米柱阵列层23的已有结构造成损伤。
采用以上方法制备的LED结构，在优选第一导电类型为N型的情况下，石墨烯位于P型半导体层远离有源层的表面上，以阻挡P型半导体层表面的金属电极层对纳米柱阵列层的印象。反之，如果第一导电类型选择为P型，则石墨烯应当位于N型半导体层远离有源层的表面上。
以下给出一实施例。
(1)在蓝宝石衬底上外延生长n-GaN层。
(2)纳米柱阵列制备：在步骤(1)制备的n-GaN表面使用催化剂外延生长柱阵列结构；或者在步骤(1)制备的n-GaN表面依次外延生长LED有源层、p-GaN层，然后通过刻蚀方法得到纳米柱阵列。
(3)石墨烯制备：可选用化学气相沉积的方法来制备石墨烯。
(4)在纳米柱阵列表面覆盖石墨烯层：先在石墨烯上旋涂聚二甲基硅氧烷(PDMS)，利用化学腐蚀液腐蚀步骤(3)所制得的石墨烯衬底材料，再将石墨烯薄膜与PDMS的结合体铺展在目标位置的纳米柱阵列上，最后用酒精或丙酮等有机溶剂将PDMS溶解并实现石墨烯薄膜到纳米柱阵列的转移。
采用上述方法也可以用于形成太阳能电池，包括如下步骤：提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底；在半导体衬底表面形成纳米柱阵列层，所述纳米柱阵列层由半导体材料构成，且具有第二导电类型；在纳米柱阵列层的表面形成连续的石墨烯覆盖层；在覆盖层的表面形成金属电极层。以上方法同前一具体实施方式的主要区别在于，由于太阳能电池的主要结构为PN结，因此上述方法与前一具体实施方式相比并不包括有源层20。其余方法以及所取得技术效果均大致相同，故此处不再赘述。
采用上述方法获得的太阳能电池，包括N型半导体层和P型半导体层，N型半导体层和P型半导体层的表面均覆盖有电极层，其特征在于，N型半导体层与P型半导体层至少有一层为纳米柱阵列结构，且在纳米柱阵列结构和与之相邻的电极层之间具有覆盖层，所述覆盖层的材料为石墨烯。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种发光二极管的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底；
在半导体衬底表面形成纳米柱阵列层，所述纳米柱阵列层包括表面的具有第二导电类型的第二半导体层，以及位于第二半导体层下方靠近第一半导体衬底的有源层；
在纳米柱阵列层的表面形成连续的石墨烯覆盖层；
在覆盖层的表面形成金属电极层。
2.根据权利要求1所述的发光二极管的制备方法，其特征在于，所述形成纳米柱阵列层的步骤进一步包括：
在第一半导体衬底表面外延生长有源层和第二半导体层；
采用刻蚀工艺将有源层和第二半导体层刻蚀成纳米柱状结构。
3.根据权利要求1所述的发光二极管的制备方法，其特征在于，所述形成纳米柱阵列层的步骤进一步包括：
在第一半导体衬底表面自组织生长纳米柱阵列结构。
4.根据权利要求1所述的发光二极管的制备方法，其特征在于，所述石墨烯选自于单层石墨烯和多层石墨烯中的一种。
5.根据权利要求4所述的发光二极管的制备方法，其特征在于，所述多层石墨烯的层数范围是2至100层。
6.根据权利要求1所述的发光二极管的制备方法，其特征在于，所述石墨烯层采用化学气相沉积的方法直接生长在纳米柱阵列层的表面。
7.根据权利要求1所述的发光二极管的制备方法，其特征在于，所述石墨烯层采用转印的方法转移到纳米柱阵列层的表面。
8.一种发光二极管，包括N型半导体层、P型半导体层以及两者之间的有源层，所述有源层是纳米柱阵列结构，N型半导体层和P型半导体层的表面均覆盖有电极层，其特征在于，N型半导体层与P型半导体层至少有一个亦为纳米柱阵列结构，且在纳米柱阵列结构和与之相邻的电极层之间具有覆盖层，所述覆盖层的材料为石墨烯。
9.一种太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
提供表面为第一导电类型的第一半导体衬底；
在半导体衬底表面形成纳米柱阵列层，所述纳米柱阵列层由半导体材料构成，且具有第二导电类型；
在纳米柱阵列层的表面形成连续的石墨烯覆盖层；
在覆盖层的表面形成金属电极层。
10.一种太阳能电池，包括N型半导体层和P型半导体层，N型半导体层和P型半导体层的表面均覆盖有电极层，其特征在于，N型半导体层与P型半导体层至少有一层为纳米柱阵列结构，且在纳米柱阵列结构和与之相邻的电极层之间具有覆盖层，所述覆盖层的材料为石墨烯。
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