KR100880482B1 - 고체 전해 콘덴서 및 그 제조 방법 - Google Patents

고체 전해 콘덴서 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR100880482B1 KR1020030047734A KR20030047734A KR100880482B1 KR 100880482 B1 KR100880482 B1 KR 100880482B1 KR 1020030047734 A KR1020030047734 A KR 1020030047734A KR 20030047734 A KR20030047734 A KR 20030047734A KR 100880482 B1 KR100880482 B1 KR 100880482B1
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Abstract

유전체 층과 전해질 층 사이에 비도전성 입자가 존재하며, 그라파이트 입자 및 비도전성 입자를 포함하는 도전성 폴리머에 의해 제2전해질 층이 추가로 형성되는 고체 전해 콘덴서가 제공된다.

Description

고체 전해 콘덴서 및 그 제조 방법{SOLID ELECTROLYTIC CAPACITOR AND METHOD OF PRODUCING THE SAME}
도 1은 공지된 고체 전해 콘덴서의 구조를 나타내는 단면도이다.
도 2는 공지된 고체 전해 콘덴서를 제조하는 방법을 나타내는 흐름도이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 고체 전해 콘덴서의 구조를 나타내는 단면도이다.
도 4는 도 3에 나타난 고체 전해 콘덴서의 구조를 개략적으로 나타내는 부분 단면도이다.
도 5는 본 발명의 한 실시예에 따른 고체 전해 콘덴서를 제조하는 방법을 나타내는 흐름도이다.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 *
7: 전해 콘덴서 9: 리드 선
11, 39: 양극체 13, 41: 유전체 층
15: 전해질 층 17, 47: 음극체
19: 은 페이스트 층 21: 리드 프레임
23: 수지 25: 도전성 접착제
31: 고체 전해 콘덴서 35: 리드 프레임
37: 몰딩 수지 33: 콘덴서 요소
43: 제1전해질 층 45: 도전성 폴리머
47: 음극체 49: Ag 페이스트 층
53: 리세스 55: 비도전성 입자
57: 도전성 폴리머 59: 그라파이트 입자
본 발명은 고체 전해 콘덴서 및 그 제조 방법에 대한 것이다.
공지된 고체 전해 콘덴서는 양극, 유전체, 전해질 층 및 음극으로 구성되며, 밸브 작용(밸브 작용 금속; valve action metal)을 하며 양극을 구성하는 금속 위에 유전체 층으로서 산화물 필름(이하 단순히 유전체 층이라 한다)을 형성하고, 그 위에 반도체 층으로서 고체 전해질 층을 형성하고, 그라파이트와 같은 음극을 추가로 형성하여 이루어지는 것이 일반적이다.
밸브 작용 금속은 양극산화(anodizing)에 의해 제어 가능한 두께의 산화물 필름을 형성할 수 있는 금속이며, Nb, Al, Ta, Ti, Hf, Zr 등일 수 있고, 이 중에서 실제로는 Al 및 Ta가 가장 많이 사용된다.
이 가운데 Al은 에칭된 포일(foil)의 형태로서 양극에 채용되는 반면 Ta는 분말 소결에 의해 형성되는 다공성 물질의 형태로서 양극에 채용된다.
고체 전해 콘덴서 중에서 다공성으로 소결된 타입의 전해 콘덴서는 크기가 작고 정전용량이 크도록 구현될 수 있으며, 이동전화, 휴대용 정보 단말기기 등을 컴팩트하게 할 수 있는 구성요소로서 수요가 많다.
예를 들어 Ta를 활용하는 공지된 고체 전해 콘덴서는, 리드선이 매립되어 있는, 분말 혼합물을 소결함으로써 형성된 양극체의 표면상에 유전체 층을 형성하고, 이후 상기 유전체층 상에 고체 전해질층으로서 예를 들어 탄소 분말을 포함하는 도전성 폴리머층을 형성함으로써 얻어진다.
반도체 층으로서 형성된 전해질 층 위에, 그라파이트 페이스트 층(graphite paste layer) 및 Ag 페이스트 층이 형성되며 이들은 음극으로서 작용한다.
이후 각 리드 프레임들이 양극체 및 Ag 페이스트 층의 리드 선에 연결되고, 전체 구조가 수지 몰딩되어 이들 리드 프레임이 노출된다.
이러한 공지의 고체 전해 콘덴서에서, 전해질 층은 많은 공동(cavity)을 포함하며, 이 공동 내로 전해질 층 위에 형성된 음극체를 구성하는 도전성 입자가 통과된다.
이러한 현상이 현저하게 존재하면, 고체 전해 콘덴서 자체의 등가 직렬 저항(equivalent serial resistance; ESR)을 낮추는 이점이 있으며, 높은 주파수에서도 정전용량을 고정시키는 효과도 있다.
그러나 전해질 층의 공동 내로 들어가는 음극 구성 물질(도전성 물질)이 유전체 층 상의 결함에 도달하는 경우, 어떤 부분에서 전기장의 밀도가 집중되어 열이 발생되거나 유전체 층이 결정화되어, 이로 인해 결국 유전체 층의 브레이크다운을 유발한다.
이러한 이유 때문에, 음극 구성 입자가 전해질 층(이하 제1전해질 층)으로 투과하는 것을 방해하지 않으면서, 전술한 음극 구성 입자가 유전체 층 내에 형성 된 결함에 피복됨에 따른 유전체 브레이크다운을 방지함으로써, 고체 전해 콘덴서에서 누설 전류를 감소시키는 것이 바람직하다.
이러한 요구를 만족시키기 위해, 일본 특허 출원 2001-359779호(이하 종래기술 1이라 한다)에는 밸브 작용 금속 분말을 소결함으로써 형성되며 리드 선이 들어 있는 양극체, 상기 양극체 표면에 형성되는 유전체 층, 상기 유전체 층 위에 형성되는 전해질 층, 이러한 제1전해질 층 위에 형성되는 음극체, 및 상기 음극체 위에 형성되는 은 페이스트 층을 포함하는 고체 전해 콘덴서가 제안되어 있다. 상기 고체 전해 콘덴서는 외부 단자들을 각각 리드 선 및 은 페이스트 층에 연결하고, 전체 구조를 수지 몰딩하여 이들 외부 단자들을 노출시킴으로써 완성된다. 전해질 층은 음극체를 구성하는 입자를 포함하며, 비도전성 입자는 유전체 층과 전해질 층 사이에 존재하도록 만들어진다.
이러한 종래기술 1은 전술한 결함을 해결하기 위해 제안되었으나, 전술한 공정에 의해 ESR을 상당히 상승시키며 따라서 낮은 ESR 특성이 필요한 고체 전해 콘덴서에는 적용하기 어려운 것으로 알려졌다.
이상을 고려하여, 본 발명의 목적은 종래기술 1의 결함인 ESR 증가를 억제할 수 있고, 또 음극을 구성하는 입자가 전해질 층 내로 들어가는 것을 방해하지 않고, 음극 구성 입자가 유전체 층 내에 형성된 결함 내에 피복됨에 따른 유전체 브레이크다운을 방지하여, 누설 전류를 줄이고 만족한 성능을 얻을 수 있는 고체 전해 콘덴서를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 전술한 고체 전해 콘덴서를 제조하는 방법을 제공하 는 것이다.
본 발명의 한 특징에 따르면, 리드 선, 밸브 작용 금속 분말의 소결체에 의해 형성되고 안에 리드 선이 포함되는 양극체, 양극체 표면에 형성되는 유전체 층, 상기 유전체층 위에 형성되는 제1전해질 층, 제1전해질 층 위에 형성되는 음극체, 상기 음극체 위에 형성된 은 페이스트 층, 리드 선과 은 페이스트 층에 각각 연결되는 외부 단자, 및 외부단자를 노출시키도록 몰딩되는 수지 패키지를 포함하며, 제1전해질 층은 음극체를 구성하는 입자를 포함하는 고체 전해 콘덴서가 제공된다. 고체 전해 콘덴서는 유전체 층과 제1전해질 층 사이의 비도전성 입자, 그리고 유전체 층과 음극체 사이에 형성되는 제2전해질 층을 더 포함한다. 본 발명에서, 제2전해질 층은 비도전성 입자가 유전체 층과 제1전해질 층 사이에 존재하게 된 뒤에 형성된다.
본 발명의 특징에 따라, 비도전성 입자와 음극체가 직접 접촉하면 이들 둘 사이의 접촉 계면에서 전기 저항이 증가되기 때문에 ESR이 증가된다는 종래기술1의 결점을 피할 수 있는데, 이는 비도전성 입자와 음극체 사이에 추가의 전해질 층을 제공하여 음극체와 비도전성 입자가 접촉하지 않고, 후자의 전해질 층과 음극체가 접촉하게 함으로써 가능하고, 또 음극체를 형성하며 전해질 층 내에 존재하는 도전성 입자가, 수지 몰딩 작업이나 땜납 작업에서의 열팽창이나 열수축에 의해 유전체 층과 불필요한 수준으로 접촉하여, 전기장을 집중시키는 것을 방지할 수 있다. 결과적으로, 유전체 층의 브레이크다운으로 인한 회로 단락 결함(short-circuit defect)을 방지하고 ESR의 결함을 증가시키지 않고 수율을 높일 수 있다.
본 발명의 특징에 따르면, 유전체 층 내에 리세스를 포함하는 영역 내에 비도전성 입자를 위치시키고, 이후 제2전해질 층을 형성하는 것이 바람직하다. 이러한 구조에 따라, 유전체 층 상의 불균일한 두께의 영역에서 전기장이 심하게 집중되는 것을 방지할 수 있다.
본 발명에서, 불균일한 두께의 영역이라 함은 (i)불순물에 의한 Ta의 오염, (ii)양극산화 공정에서의 불균일한 전류 또는 (iii)외부로부터의 기계적 스트레스 등과 같은 피할 수 없는 상황에 의해 국부적으로 두께가 감소된 부위를 가지는 영역을 말한다.
이러한 영역은 정연한 두께로 형성된 영역에 비해 전기장이 더 많이 집중되며, 이러한 영역에서 전기장의 집중이 방지되면 ESR이 증가되지 않고 제품 생산성이 높아진다.
또 본 발명의 특징에 따르면, 전술한 비도전성 입자를 제1전해질 층과 유전체 층 사이의 계면으로부터 양극체 표면까지의 거리가 제1전해질 층의 평균 두께보다 작은 정도의 연속적인 방식으로 위치시키고, 이후 제2전해질 층을 형성하는 것이 바람직하다. 이러한 구조에 따라, 유전체 상 불균일한 두께의 영역에서 발생하는 심한 전기장 집중이 방지되면서, ESR의 증가도 방지할 수 있다.
또 본 발명의 경우, 비도전성 입자가 유전체 층 표면상 및 제1전해질 층에 위치되고, 제2전해질 층이 추가로 제공되며, 이에 따라 음극체와 비도전성 입자가 서로 직접적으로 접촉하지 않는 것이 바람직하다. 제1실시예의 이러한 구조는 유전체 층 표면상의 불완전한 영역에 도전성 입자(음극 구성 입자)가 직접 피복되는 것을 방지하고, 따라서 유전체 층의 브레이크다운을 피하며 ESR 결함을 증가시키지 않고 제품 수율을 개선시킨다.
또한 본 발명의 특징에 따르면, 비도전성 입자의 평균 크기가 상기 음극체에 포함된 입자들의 평균 크기보다 작은 것이 바람직하다. 상기 제 1 실시예의 이러한 구조는 상기 비도전성 입자들이 상기 유전체 층에 효과적으로 증착될 수 있게 한다.
본 발명의 또 다른 특징에 따르면, 고체 전해 콘덴서를 제조하는 방법이 제공되는데, 이 방법은 밸브 작용 금속 분말을 소결하면서 그 안에 리드 선을 넣어 양극체를 형성하는 단계, 양극체 표면에 유전체 층을 형성하는 단계, 양극체의 유전체층 위에 제1전해질 층을 형성하는 단계, 제1전해질 층을 가지는 양극체를 비도전성 콜로이드 입자가 분산된 콜로이드 용액에 침지시키는 단계, 이어지는 건조단계, 제2전해질 층을 형성하는 단계; 및 음극체를 형성하여 제1전해질 층과 제2전해질 층을 유전체 층으로 샌드위치하고, 음극체 위에 은 페이스트 층을 형성하는 단계, 외부 단자를 각각 리드 선과 은 페이스트층에 연결하고 수지 몰드를 도포하여 외부 단자를 노출시키는 단계를 포함한다. 본 발명의 특징에 따라, 침지 단계가 비도전성 입자를 유전체 층과 제1전해질 층 사이에 존재하게 하는 것이 좋다.
이러한 방법에 따라, 음극체를 구성하며 전해질 층 내에 존재하는 도전성 입자가 몰딩 작업이나 납땜 작업 시 열팽창 또는 열수축에 의해 불필요한 수준으로 유전체 층과 접촉함에 따른 전기장의 집중이 방지될 수 있다. 따라서 유전체 층의 브레이크다운에 기인한 회로 단락 결함을 방지하고 ESR을 상승시킴 없이 제품 수율을 개선할 수 있다.
본 발명의 특징에 따라 침지 단계에 의해, 비도전성 입자가 유전체 층의 표면의 리세스를 포함하는 영역 내에 존재하는 것이 바람직하다.
이러한 방법에 따라, 불균일한 두께로 형성된 유전체 층 위의 전기장의 심한 집중을, ESR이 커지지 않으면서 방지할 수 있다.
본 발명의 한 형태에 있어, 침지 단계가 감압 하에서 이루어져, 비도전성 입자가 유전체 층 표면의 한 영역에 존재하게 하는 것이 바람직한데, 여기서 제1전해질 층과 유전체 층 사이의 계면에서부터 양극체의 표면까지의 거리는 유전체 층의 평균 두께보다 작다.
이러한 방법에 의해 ESR의 증가 없이, 불균일한 두께로 형성되는 유전체 층 위에 전기장이 집중되는 것을 막을 수 있다.
본 발명의 특징에 따라, 비도전성 입자의 평균 크기가 음극체에 포함된 입자의 평균 크기보다 작다.
또 본 발명에서는 적어도 하나의 도전성 폴리머로써 제 1 전해질 층 및 제 2 전해질 층을 형성하는 단계중 적어도 하나의 단계에서는, 적어도 하나의 피롤(pyrrole), 티오펜(thiophene), 및 이들의 유도체로부터 중합된 적어도 하나의 도전성 폴리머를 이용한다.
본 발명을 보다 용이하게 이해하기 위해, 도면을 참조하여 공지 기술에 의해 알려진 Ta 고체 전해 콘덴서의 구조 및 이를 생산하는 방법에 대해 설명이 이루어질 것이다.
도 1에 나타난 바와 같이, Ta를 활용하는 공지의 고체 전해 콘덴서(7)는, Ta 혼합된 분말을 소결함으로써 형성되며 리드 선(9)이 포함된 양극체(11)의 표면에 유전체 층(13), 및 이 유전체 층(13)의 표면에 탄소 분말 등을 함유하는 도전성 폴리머 층에 의해 형성되는 고체 전해질 층(15)을 포함한다.
반도체 층으로서 형성되는 전해질 층(15) 위에, 음극으로서 작용하는 탄소 페이스트 층(17) 및 은 페이스트 층(19)이 형성된다.
리드 프레임(21)은 각각 양극체(11) 및 은 페이스트 층(19)의 리드 선(9)에 연결되며, 전체 구조가 수지(23)로 몰딩되어 리드 프레임(21)을 노출시킨다.
다음으로, 도 2와 관련하여 Ta 고체 전해 콘덴서를 제조하는 선행 방법에 대해 설명한다.
첫 번째로, Ta 다공질체가 형성된다(단계 S101). 이 단계에서, (i)Ta 분말의 준비, 및 (ii)압축과 소결이 이루어진다.
(i)Ta 분말의 준비에 있어서, 결합제(binder)가 첨가되고 Ta 분말과 혼합되어 가압 몰딩 특성을 향상시킨다. (ii)가압 및 소결 단계에서, 양극 리드 선은 전술한 Ta 혼합된 분말에 삽입되고, 이러한 분말은 가압 몰딩되어 실린더형 또는 직육면체(rectangular parallelepiped) 형태로 된다. 이후 가압 몰딩된 부재는 고진공(high vacuum)(10-4Pa 이하) 하에서 1300 내지 2000℃까지 가열함으로써 소결되어, Ta 다공질체 또는 양극체(11)를 형성한다.
두 번째 단계에서는 유전체 층(13)이 형성된다(단계 S102). 양극산화 공정(단계 S102a)은 Ta 다공질체를 양극으로 하여 반대 전극과 함께 인산과 같은 전해질 용액에 침지시키고, 양극산화 전압을 인가하여 Ta 다공질체의 표면에 유전체를 구성하는 Ta 산화물 막을 형성함으로써 이루어진다(양극산화). 이러한 공정에서, 양극산화 전압 조건(vf(형성 전압))에 의해 유전체 층(Ta 산화물 막; 13)의 두께가 정해지고, 따라서 콘덴서의 특성이 정해진다. 전해질 용액으로는 예를 들어 농도 0.6vol%의 인산 수용액이 채용된다.
그리고 세 번째 단계로서, 전해질 층(15)이 형성된다(단계 S103). 이전 단계에서 형성된 Ta 다공질체의 산화물 막 위에, 고체 전해질 층이 반도체 층(S103a)으로서 형성된다. 고체 전해질로서, 이산화망간, 피롤, 티오펜 또는 이들의 유도체를 중합하여 형성되는 도전성 폴리머가 채용된다. 예를 들어 피롤 폴리머가 고체 전해질로서 채용되는 경우, 고체 전해질 층은 표면에 유전체 층을 가지는 양극체를, 단위체(monomer) 용액을 사용하는 전기 중합 또는 화학 중합 처리를 함으로써 형성될 수 있다. 또 망간을 고체 전해질로 채용하는 경우, 고체 전해질 층은 표면에 유전체 층을 가지는 양극체를 질화망간(manganese nitrate) 내에 침지시키고, 이후 가열함으로써 형성될 수 있다.
네 번째 단계로서, 재양극산화(re-anodizing) 단계(단계 S104)가 수행된다. 고체 전해질 층을 형성하기 위한 이전의 단계에서, 특히 고체 전해질 층의 구성요소로서 망간이 선택될 때, 이러한 단계가 이루어지는 동안 수행되는 열처리에 의해 유전체 층(13)이 국부적으로 손상될 수 있다. 이와 같이 유전체 중 손상된 부분을 복구하기 위해, 유전체 층(13) 및 고체 전해질 층(15)이 연속적으로 형성된 양극체가 양극산화 용액에 다시 침지된다.
이후 다섯 번째 단계로서, 음극체(17)가 형성된다(단계 S105). 이 단계에서 그라파이트 페이스트(graphite paste) 층이 형성되며(단계 105a), 다음의 여섯 번째 단계에서 Ag 페이스트 층이 형성된다(단계 S106). 보다 구체적으로, 고체 전해질 층(15) 상에 음극체(17)로서 작용하는 그라파이트 층이 형성되며, 은(Ag) 층이 그 위에 추가로 형성된다.
다음의 일곱 번째 및 여덟 번째 단계에서, 리드 프레임 결합(단계 S107) 및 몰드 패키징(단계 S108)이 각각 수행된다. 보다 구체적으로, 리드 프레임의 양극 부분은 스팟 용접에 의해 양극의 리드 선에 결합되며, 리드 프레임(21)의 음극 부분은 도전성 접착제(25)에 의해 Ag 페이스트 층(19)에 결합된다.
마지막으로, 전체 구조가 외부 패키지(23)로서 수지 몰딩되어, 도 1에 나타난 구조의 고체 전해 콘덴서(Ta 고체 전해 콘덴서; 7)가 완성된다.
도 1에 나타난 바와 같이, 종래의 고체 전해 콘덴서(7)에서, 전해질 층(15)에는 공동이 많으며, 그 안에는 전해질 층(15) 위에 형성되어 음극체(17)에 포함된 도전성 입자가 통과된다.
이런 현상이 현저할 경우, 고체 전해 콘덴서 자체의 등가 직렬 저항(ESR)을 낮추는 이점이 있고, 또 높은 주파수에서도 정전용량을 고정되게 하는 효과가 있다.
그러나 음극체(17)를 구성하며 전해질 층(15)의 공동 내로 들어가는 물질(유전체 물질)이 유전체 층(13)의 결함 부분에 이를 때, 이러한 부분에서 전기장이 집중되어 열을 발생시키고 유전체 층(13)의 결정화가 일어나며, 이는 유전체 층의 브레이크다운으로 이어진다.
이러한 유전체 층(13) 위의 결함 부분은, 어느 영역의 두께가 처음 의도했던 유전체 층의 두께와 현저하게 다르고, 현재의 고체 전해 콘덴서 생산 방법에서는 이러한 부분을 피할 수 없다는 것을 의미한다.
이제 본 발명의 고체 전해 콘덴서 및 그 제조 방법의 실시예에 대해 도면을 참조하여 설명한다.
도 3에 나타난 바와 같이 본 발명의 고체 전해 콘덴서(31)는, 양극 및 음극이 각각 직접 또는 간접적으로 리드 프레임(35)에 연결되며 몰딩 수지(61) 내에 밀봉되어 있는 콘덴서 요소(33)를 포함한다.
콘덴서 요소(33)는 리드 선(37)이 포함된 Ta 혼합 분말을 소결하여 형성된 양극체(39)의 표면에 유전체 층(41)을 형성하고, 유전체 층(41)의 표면에 전해질 층(이하 제1전해질 층; 43)과 음극체(47)를 형성함으로써 구비된다.
제1전해질 층(43)은 유전체 층(41)의 표면에 형성된 도전성 폴리머(45)에 의해 구성된다. 또 그라파이트 페이스트 층이 음극체(47)로 형성되어, 제1전해질 층(43)을 둘러싸며, 음극체(47) 위에 Ag 페이스트 층(49)이 형성된다.
양극 부분은 양극체(39)의 형성 시 리드 선(36)이 삽입되었음을 나타낸다. 리드 선(36)의 표면은 전술한 유전체 층(41)의 형성 처리가 되지 않아, 접합될 리드 프레임(35)에의 도전성을 안정시킨다.
또 음극 부분은 최외각 부분(또는 층)을 나타내는데, 이는 리드 프레임(35)을 Ag 페이스트 층(49)으로 접합시킴으로써 형성되고, 콘덴서 요소(33)의 음극체(47)와 도전된다.
따라서 리드 프레임(35)은, 음극 단자 및 양극 단자로서, 양극 부분을 구성하는 리드 선(37) 및 음극 부분을 구성하는 Ag 페이스트 층(49)에 각각 연결된다.
음극 단자에서 리드 프레임(35) 및 Ag 페이스트 층(49)은 도전성 접착제(51)에 의해 접합된다.
양극체(39)는 소결체이기 때문에, 그 위에 형성된 유전체 층(41) 및 음극체(43)는 도 3에 나타난 상태로 형성되지 않는데, 도 3은 단순히 구조만을 개략적으로 나타낸 것일 뿐이다.
이하 도 4를 참조하여 본 발명의 고체 전해 콘덴서의 구조, 특히 콘덴서 요소에 대해 설명한다.
도 4는 도 3에 나타난 고체 전해 콘덴서 내의 콘덴서 요소의 단면도이다. 도 4에서, 본 발명의 고체 전해 콘덴서의 콘덴서 요소(33)는, 표면과 내부에 다수의 불규칙한 부분이 있는 양극체(39), 양극체(39) 표면에 형성된 유전체 층(41), 이러한 유전체 층(41) 표면 위에 형성된 제1전해질 층(43), 이들 구성요소를 둘러싸는 음극체(47)(그라파이트 페이스트 층), 및 은 페이스트 층(49)을 포함한다.
제1전해질 층(43)은 도전성 폴리머(45)에 의해 형성되며, 유전체 층(41)의 공동 내와 표면 위에 채워지도록 형성된다.
도전성 폴리머(45)로 구성된 제1전해질 층(43)의 도전성을 더욱 향상시키기 위해, SnO2나 ZnO의 분말, 상기 물질이 피복된 무기 입자(TiO2, BaSO4 등) 또는 카본 블랙, 그라파이트 또는 탄소 섬유와 같은 탄소계의 도전성 충전재를 추가할 수 있다.
이러한 첨가제를 첨가하는 양은 특별히 한정되지 않지만, 100중량부의 도전성 폴리머에 대해 400중량부 이하인 것이 바람직하다. 4000중량부를 넘는 양은 도전 층의 점도를 높여, 코팅을 불균일하게 할 수 있다.
또 제1전해질 층(43) 내에는, 많은 공동이 형성되어 있고, 그라파이트 같은 도전성 입자가 적절한 양으로 상기 공동 내에 존재함으로써, 제1전해질 층이 반도체 층으로서 작용하고 또 ESR을 낮출 수 있도록 작용한다.
본 발명의 고체 전해 콘덴서에서는, (제1전해질 층(43)의 측면에서) 유전체 층(41)의 표면이 함몰된 곳, 즉 유전체 층(41)의 평균 두께보다 훨씬 얇은 영역(53)에서, 전술한 비도전성 입자(55)와 이를 둘러싸도록 형성되는 도전성 폴리머(57)에 걸쳐 그라파이트 입자(59)가 피복된다.
이러한 구조는, 제1전해질 층(43) 내에 존재하는 그라파이트 입자(59) 중 유전체 층(41) 표면의 리세스(53) 내에 존재하는 일부(59a)가 유전체 층(41)과 접촉하는 것이 방지되며, 비도전성 입자(55) 및 이를 둘러싸도록 형성된 도전성 폴리머(57)에 의해 그라파이트 입자(59a)가 유전체 층(41)과 접촉하는 것이 방지됨에 따라, 전기장의 집중이 방지되면서, 도전성 폴리머(57)와 그라파이트 입자(59a) 사이의 접촉 으로 인한 접촉 저항이 증가되지 않는 구조이다.
전술한 도전성 폴리머(57)는, 비도전성 입자(55)를 위치시킨 뒤에 추가의 전해질 층(이하 제2전해질 층이라 한다)을 형성함으로써 얻어지는 도전성 폴리머를 의미한다.
또 제2전해질 층 내 그라파이트 입자(59)와 유전체 층(41)의 접촉을 가능한 한 회피하기 위해, 그라파이트 입자(59)는 비도전성 입자(55)의 크기보다 크게 만들어진다.
다음으로, 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 구성하는 고체 전해 콘덴서를 제조하는 방법을 설명한다.
본 발명의 실시예에 대한 설명에서, 특별히 명시하지 않으면 용액의 농도는 부피%인 것으로 한다.
도 5에 나타난 바와 같이, 제1단계에서는 Ta 다공질체(양극체(39))의 형성을 수행한다(단계 S1). 이 단계에서, (i)Ta 분말이 준비되고, (ii)가압과 소결이 이루어진다.
(i)Ta 분말의 준비 단계에서, 결합제가 Ta 분말에 더해져 혼합되어 가압 성형 특성을 개선시킨다. (ii)가압 및 소결 단계에서는, 양극 리드 선이 전술한 Ta 혼합 분말에 삽입되고, 이러한 분말이 실린더형 또는 직육면체형으로 가압 성형된다. 이후 가압 성형체는 고진공(10-4Pa 이하)에서 1400∼2000℃로 가열됨으로써 소결되어 Ta 다공질체(양극체(11))를 형성한다.
두 번째 단계에서는 유전체 층(41)이 형성된다(단계 S2). 양극산화 공정(단계 S2a)은, 양극인 Ta 다공질체를 대응 전극과 함께 인산과 같은 전해질 용액 내에 침지시키고 양극산화 전압을 인가하여, Ta 다공질체의 표면에 유전체 층(41)을 이루는 Ta 산화물 필름을 형성함으로써 수행된다(양극산화). 이 공정에서, 양극산화 전압 조건(vf; 형성 전압)은 유전체 층(Ta 산화물 필름)(13)의 두께를 결정하며, 이로써 콘덴서의 특성을 결정한다. 전해질 용액으로는, 예를 들어 농도가 0.6%인 인산 수용액이 채용된다. 또 이하의 설명에서, 이렇게 형성된 유전체 층(41)을 표면에 가지는 양극체(39)는 양극산화체라 설명된다.
이어서 세 번째 단계로, 제1전해질 층(43)이 형성된다(단계 S3). 본 발명에서 제1전해질 층(43)은 도전성 폴리머(45)를 포함한다.
먼저, 도전성 폴리머 층이 형성된다(단계 S3a). 본 발명에서 반도체 층으로서 작용하는 주요 구성요소인 제1전해질 층(43)을 형성하기 위해, 도전성 폴리머(45)가 채용된다. 이러한 도전성 폴리머 물질에 대해, 피롤, 티오펜 또는 이들의 유도체로써 형성된 도전성 폴리머가 사용될 수 있다. 그러므로, 이러한 제1전해질 층(43)은 산화제에 침지시키고, 건조시키며 유전체 층(41)의 형성 뒤 모노머 용액에 침지시킴으로써 형성된다.
이후 네 번째 단계로서, 재양극산화 단계(단계 S4)가 실행된다. 이 단계에서는 유전체 부재(41)를 복원(restoration)시키기 위해 앞선 양극산화 공정(단계 S2a)을 수행한다.
이후 다섯 번째 단계로서, 비도전성 입자를 위치시키는 단계(단계 S5)가 수행된다. 비도전성 입자(55)를 유전체 층(41) 위에 피복시키기(위치시키기) 위해서 비도전성 입자(55)가 콜로이드 입자로서 준비되고 용매 내에 분산되어 콜로이드 용액이 얻어진다. 농도 0.1∼5wt%의 실리카 용액으로 형성된 콜로이드 용액이 사용되었다. 이와 같이 준비된 콜로이드 용액에 재양극산화 처리를 거친 양극산화체(anodized member)가 침지된다. 이후 침지된 양극산화체가 100∼150℃에서 건조되어, 용매가 증발되고 용매 내에 분산된 비도전성 입자(55)는 제1전해질 층(43) 내의 공동 및 리세스(53)의 미세한 구조 내로 통과된다.
이후 여섯 번째 단계에서, 제2전해질 층이 형성된다(단계 S6). 이 단계에서 도전성 폴리머 층은, 제1전해질 층(43)의 형성(단계 S3)과 유사한 방식으로 형성된다(단계 S6a). 제2전해질 층은 제1전해질 층(43)의 표면 위에 또는 접촉하여 형성된다.
이후 일곱 번째 단계로서, 전술한 재양극산화(단계 S4)와 유사한 방식으로 재양극산화 단계가 수행된다(단계 S7).
다음으로 여덟 번째 단계로서, 음극체(47)가 형성된다(단계 S8). 이 단계에서 그라파이트 층이 형성된다(단계 S8a). 보다 구체적으로, 그라파이트의 음극체(47)가 형성되어 전해질 층(43)을 둘러싼다.
다음 아홉 번째 단계로서, Ag 페이스트 층이 형성된다(단계 S9). 보다 구체적으로, 음극체(47)가 형성된 뒤, Ag 페이스트 층(49)이 그 위에 형성되어, 음극체(47)와 음극 단자 사이에 만족할만한 접합(junction)이 얻어진다.
열 번째 단계에서, 리드 프레임(35)이 접합된다(단계 S10). 보다 구체적으로, 양극부(37)는 스팟용접에 의해 양극의 리드 선(35)에 접합되며, 리드 프레임(35)의 음극부는 도전성 접착제(51)에 의해 Ag 페이스트 층(49)에 접합된다.
최종적으로, 열한번째 단계에서, 몰드 패키징이 수행된다(S11). 보다 구체적으로, 전체 구조는 외부 패키지(37)로서 수지 몰딩되며, 이에 따라 도 3에 나타난 구조의 고체 전해 콘덴서(Ta 고체 전해 콘덴서; 31)가 완성된다.
아래 표 1에는 본 발명을 구현하는 고체 전해 콘덴서와 공지 방법으로 얻어 지는 고체 전해 콘덴서 사이의, 제조 공정이 이루어지는 동안의 LC 결함률과 몰딩 후의 LC 결함률을 비교한 결과가 나타나 있다.
본 발명에서 채용된 콜로이드 입자(비도전성 입자)는 평균 크기(지름)가 1.0×10-9 내지 1.0×10-7m이며, 음극체를 구성하는 도전성 입자(그라파이트 입자)는 평균 크기(지름)가 5.0×10-6 내지 2.0×10-5 m이며, 전해질 층의 공동은 평균 크기(지름)가 1.0×10-6 내지 1.0×10-4 m이다.
처리 없는 경우 처리한 경우 일본 특허 출원 2001-359779
공정 중의 LC 결함률(%) 5-15 0.5-0.9 0.5-0.9
패키징 후의 LC 결함률(ppm) 10-100 1 또는 그 미만 1 또는 그 미만
ESR 결함률(%) 1-2 1-2 5-10
표 1에서 알 수 있는 바와 같이, 제조 공정 중 및 패키징 후의 LC 결함률은 현저히 낮아지면서도 ESR 결함은 증가되지 않는데, 이는 유전체 층 위의 (일반적으로 결함이라 불리는) 리세스 내에 비도전성 입자를 피복시킴으로써 도전성 입자의 피복을 방지하고 그 후 다시 전해질 층을 형성함에 의해 이루어진다.
앞서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 고체 전해 콘덴서 및 그 제조 방법에서 비도전성 입자는, 전해질이 존재하는 동안, 미리 정해진 농도로 유전체 층과 전해질 층 사이, 특히 전해질 층 및 유전체 층의 결함부 사이에 존재하여 이러한 비도전성 입자를 둘러쌈으로써, 음극체를 구성하는 도전성 입자가 이러한 결함 부위에 도포되는 것을 ESR의 증가 없이도 방지할 수 있다.
이상 설명된 본 발명에 따르면, 도전성 입자와 같은 도전성 물질이 결함 부위에 직접 피복됨에 따른 전기장의 집중을 방지하여, 유전체 층의 브레이크다운을 방지할 수 있는 고체 전해 콘덴서 및 그 제조 방법이 제공된다.

Claims (18)

  1. 리드 선; 밸브 작용 금속(valve-action metal) 분말의 소결체로 형성되고 그 안에 상기 리드 선이 매립되는 양극체; 상기 양극체 표면상에 형성된 유전체 층; 상기 유전체 층 상에 형성된 제1전해질 층; 상기 제1전해질 층 상에 형성된 음극체; 상기 음극체 상에 형성된 은 페이스트 층; 상기 리드 선 및 은 페이스트 층에 각각 연결된 외부 단자; 및 상기 외부 단자를 노출시키도록 몰딩된 수지 패키지를 포함하며, 상기 제1전해질 층은 음극체를 구성하는 입자를 포함하는 고체 전해 콘덴서로서,
    상기 제1전해질 층 내에 존재하는 공동 내에 비도전성 입자와 제2전해질 층을 더 포함하며, 상기 제2전해질 층은 상기 비도전성 입자를 함유하도록 형성된 고체 전해 콘덴서.
  2. 제1항에 있어서, 상기 유전체 층 상에 리세스(recess)를 구성하는 영역 내에 상기 비도전성 입자가 위치결정된 후에 상기 제2전해질 층이 형성되는 고체 전해 콘덴서.
  3. 제1항에 있어서, 상기 제1전해질 층의 측면 상의 상기 유전체 층의 표면으로부터 상기 양극체 표면까지의 거리가 상기 유전체 층의 평균 두께보다 작게 되는 영역에서 연속적인 방식으로 상기 비도전성 입자가 위치결정된 후에 상기 제2전해질 층이 형성되는 고체 전해 콘덴서.
  4. 제2항 또는 제3항에 있어서, 상기 비도전성 입자가 상기 제1전해질 층의 공동 내에 위치결정되고, 상기 제2전해질 층이 상기 제1전해질 층의 공동 내의 상기 비도전성 입자를 함유하도록 형성됨으로써, 상기 음극체 및 상기 비도전성 입자가 직접 접촉하지 않는 고체 전해 콘덴서.
  5. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 비도전성 입자의 평균 크기가 상기 음극체를 구성하는 입자의 평균 크기보다 작은 고체 전해 콘덴서.
  6. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 밸브 작용 금속이 Nb, Al, Ta, Ti, Hf 및 Zr 중 어느 하나인 고체 전해 콘덴서.
  7. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1전해질 층은, 피롤(pyrrole), 티오펜(thiophene) 및 이들의 유도체 중 적어도 하나를 중합하여 형성된 도전성 폴리머 중 적어도 하나를 포함하는 고체 전해 콘덴서.
  8. 제7항에 있어서, 상기 제1전해질 층이 SnO2 분말 및 ZnO 분말 중 적어도 하나로 구성된 도전성 분말, 또는 카본 블랙(carbon black), 그라파이트(graphite) 및 탄소 섬유 중 적어도 하나로 구성된 탄소계 도전성 충전재를 포함하는 고체 전해 콘덴서.
  9. 제8항에 있어서, 상기 도전성 분말은, TiO2 및 BaSO4 중 적어도 하나로 형성된 입자를 피복하는 SiO2 분말 및 ZnO 분말 중 적어도 하나를 포함하는 고체 전해 콘덴서.
  10. 제7항에 있어서, 상기 제1전해질 층은, 카본 블랙, 그라파이트 및 탄소 섬유 중 적어도 하나로 구성된 탄소계 도전성 충전재를 포함하는 고체 전해 콘덴서.
  11. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 유전체 층 또는 상기 음극체의 표면과 상기 그라파이트 입자 사이에, 비도전성 입자를 포함하는 도전성 폴리머의 존재에 의해 상기 제2전해질 층이 형성되는 고체 전해 콘덴서.
  12. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 음극체는 그라파이트에 의해 형성되는 고체 전해 콘덴서.
  13. 고체 전해 콘덴서를 제조하는 방법으로서,
    리드 선을 매립하면서 밸브 작용 금속 분말을 소결하여 양극체를 형성하는 단계;
    상기 양극체의 표면상에 유전체 층을 형성하는 단계;
    상기 양극체의 상기 유전체 층 상에 제1전해질 층을 형성하는 단계;
    비도전성 콜로이드 입자가 분산된 콜로이드 용액 내에, 상기 제1전해질 층을 갖는 상기 양극체를 침지시키고, 이어 건조시키는 단계;
    제2전해질 층을 형성하는 단계; 및
    상기 제1전해질 층과 상기 제2전해질 층을 둘러싸도록 음극체를 형성하고, 그 다음에 상기 음극체 상에 은 페이스트 층을 형성하고, 그 다음에 외부 단자를 상기 리드 선과 상기 은 페이스트 층에 각각 연결하고 상기 외부 단자를 노출시키도록 수지 몰드를 도포하는 단계를 포함하는 고체 전해 콘덴서 제조방법.
  14. 제13항에 있어서, 상기 침지 단계에 의해, 상기 비도전성 입자가 상기 유전체 층과 상기 제1전해질 층 사이에 존재하게 되는 고체 전해 콘덴서 제조 방법.
  15. 제13항에 있어서, 상기 침지 단계에 의해, 상기 비도전성 입자가 상기 유전체 층 표면상의 리세스를 구성하는 영역에 존재하게 되는 고체 전해 콘덴서 제조 방법.
  16. 제13항에 있어서, 상기 침지 단계가 감압(reduced pressure) 하에서 수행되며, 상기 침지 단계에 의해 상기 제1전해질 층의 측면 상의 상기 유전체 층의 표면으로부터 상기 양극체 표면까지의 거리가 상기 유전체 층의 평균 두께보다 작게 되는 상기 유전체 층 표면상의 영역에 상기 비도전성 입자가 존재하게 되는 고체 전해 콘덴서 제조 방법.
  17. 제13항에 있어서, 상기 비도전성 입자의 평균 크기가 상기 음극체를 구성하는 입자의 평균 크기보다 작은 고체 전해 콘덴서 제조 방법.
  18. 제13항에 있어서, 상기 제1전해질 층 및 제2전해질 층을 형성하는 단계 중 적어도 하나에서, 도전성 폴리머 중 적어도 하나로서 피롤, 티오펜 및 이들의 유도체 중 적어도 하나를 중합시킨 도전성 폴리머 중 적어도 하나가 사용되는 고체 전해 콘덴서 제조 방법.
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