KR100792151B1 - 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법 - Google Patents

Abstract

본 발명은 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 (a) U₃O_{8 ±x}분말을 압분하여 U₃O_{8 ±x}분말 성형체를 마련하는 단계; (b) 상기 U₃O_{8 ±x} 성형체를 800~1600 ℃ 범위의 온도에서 U₃O₈의 사방정계 결정구조가 변화하지 않는 산소 포텐셜 조건으로 0~15시간 열처리하여 U₃O_{8 ±x} 소결체를 마련하는 단계; 및 (c) 상기 U₃O_8±x 소결체를 900~1600 ℃ 범위의 온도에서 U₃O_8±x이 UO_2±x로 환원되는 산소 포텐셜 조건으로 0~30시간 열처리하여 주상결정립 조직의 UO_2±x 소결체를 마련하는 단계를 포함하는 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 제조방법은 주상 결정립을 가지는 UO_{2 ±x} 소결체 및 단결정을 제조할 수 있으며, 상기 주상 결정립 형상과 크기는 환원 온도와 환원성 기체의 산소 포텐셜을 조절하여 제어할 수 있다.

주상 결정립, 우라늄, 소결체

Description

결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법{Uranium oxide sintered material with controlled grain morphology and preparation method thereof}

도 1은 환원 기체의 산소 포텐셜 변화에 따른 UO_{2 ±x} 소결체의 결정립 조직 변화를 나타내는 광학현미경 사진이다.

(a)는 수소분위기로 소결한 UO_{2 ±x} 소결체

(b)는 아르곤분위기로 소결한 UO_{2 ±x} 소결체

(c)는 이산화탄소분위기로 소결한 UO_{2 ±x} 소결체

(d)는 비교예 1의 UO_{2 ±x} 소결체

도 2은 U₃O_{8 ±x} 성형체를 열처리하여 제조된 주상 결정립 조직의 UO_{2 ±x} 소결체를 나타내는 광학현미경 사진이다.

도 3는 주상 결정립 조직의 UO_{2 ±x} 소결체의 결정립 분리를 통해 얻어진 주상의 UO_{2 ±x} 단결정을 나타내는 주사전자현미경 사진이다.

본 발명은 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법에 관한 것이다.

원자력발전은 핵분열에 의해서 발생되는 열을 이용하는 것으로, 산업적으로 이용 가능한 핵연료 물질로 우라늄(U), 플루토늄(Pu) 또는 토륨(Th) 등 산화물을 단독 또는 혼합한 물건을 성형 및 소결하여 제조된 원주형 또는 구형 소결체를 사용하고 있다. 가장 널리 사용되는 핵연료는 우라늄산화물 소결체로서, 우라늄산화물 분말을 출발물질로 하고, 여기에 윤활제를 첨가 및 혼합한 후 약 1톤(ton)/㎝² 압력으로 예비 성형하여 슬러그(slug)를 제조하고, 상기 슬러그를 파쇄하여 과립(granule)을 제조한다. 이와 같이 얻어진 과립에 윤활제를 첨가 및 혼합하고 압축 성형하여 약 50% TD(이론밀도)를 갖는 성형체(green pellet)를 만든 후, 이 성형체를 수소 함유 기체 분위기에서 약 1700~1800 ℃ 온도로 2~4 시간 동안 소결하여 제조한다. 이와 같이 제조된 우라늄산화물 소결체의 결정립 형상은 등방형의 다면체이다.

UO_{2 ±x}의 소결체 결정립의 크기 및 형상은 핵연료의 성능을 결정하는 중요한 요인이다. 최근에는 핵연료의 경제성을 높이기 위하여 핵연료를 오랫동안 태우는 고연소도 핵연료를 개발하고 있으며, 이러한 목적의 핵연료는 핵분열 생성 기체의 방출을 억제하기 위해 결정립 크기를 증가시키는 방향으로 연구가 진행되고 있다.

이산화우라늄 핵연료 소결체의 결정립 크기를 증가시키기 위한 방법으로는 첨가제를 사용하거나, 소결 기체 분위기를 조절하거나, 종자 분말을 이용하는 방법등이 있다. 그러나, 상기 결정집 크기가 증가된 소결체의 결정립 형상을 조절하여 핵연료의 성능을 증가시키는 방법에 대해서는 알려져 있지 않다.

첨가제를 이용하여 이산화우라늄 소결체의 결정립 크기를 증가시키기 위한 구체적인 방법으로 대한민국 공개특허 제92-286호에 핵연료 소결체 제조시 Al 5~500 중량ppm 또는 Ti 5~50 중량ppm를 첨가하여 소결체의 밀도를 증가시키는 방법이 개시되어 있으며, 대한민국 등록특허 제272727호에는 0.3% 및 0.5% Nb2O₅ 함유한 과립을 첨가하여 결정립 크기를 증가시키는 방법이 개시되어 있다.

또한, 소결 형성 분위기를 조절하여 이산화우라늄 소결체의 결정립 크기를 증가시키기 위한 종래기술에는 일본 등록특허 제3593515호에 소결 분위기 기체의 산소 포텐셜과 소결 온도를 조절하여 결정립 크기를 증가시키는 방법이 개시되어 있다.

그러나, 이들 종래의 방법에는 입방정계의 결정구조를 갖는 이산화 우라늄 소결체의 결정립 크기를 증가시키기 위해 첨가제 또는 소결 분위기를 조절하는 방 법에 대해서는 개시하고 있지만, 결정립 형상을 제어하는 기술에 대해서는 개시하고 있지 않다.

따라서, 본 발명은 환원성 기체의 산소 포텐셜과 환원 온도를 조절하여 결정립의 크기와 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체와 단결정 및 그 제조방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.

상기 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 (a) U₃O_8±x분말을 압분하여 U₃O_8±x분말 성형체를 마련하는 단계; (b) 상기 U₃O_8±x 성형체를, U₃O₈의 사방정계 결정구조가 변화하지 않는 산소 포텐셜 조건으로 800~1600 ℃ 범위의 온도까지 승온한 후, 그 온도에서 0~15시간 열처리하여 U₃O_8±x 소결체를 마련하는 단계; 및 (c) 상기 U₃O_8±x 소결체를, U₃O_8±x이 UO_2±x로 환원되는 산소 포텐셜 조건으로 900~1600 ℃ 범위의 온도까지 승온한 후, 0~30시간 열처리하여 주상결정립 조직의 UO_2±x 소결체를 마련하는 단계를 포함하는 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체의 제조방법을 제공한다. 상기 단계 b) 및 c)에서, 열처리 시간 0 은 "원하는 온도까지 승온한 후, 그 온도에서 유지 시간을 두지 않는다"는 것을 의미한다.

또한, 본 발명은 상기 제조방법에 의해 제조되는 소결체를 제공한다.

또한, 본 발명은 주상결정립 조직의 우라늄 산화물 소결체를 급냉하거나 환 원성 기체 분위기에서 열처리하여 결정립을 분리하는 단계를 포함하는 주상의 우라늄산화물 단결정의 제조방법 및 그 우라늄산화물 단결정을 제공한다.

이하, 본 발명을 상세히 설명한다.

본 발명은 우라늄산화물 소결체의 제조방법을 포함한다.

구체적으로, (a) U₃O_{8 ±x}분말을 압분하여 U₃O_{8 ±x}분말 성형체를 마련하는 단계; (b) 상기 U₃O_{8 ±x} 성형체를 800~1600 ℃ 범위의 온도에서 U₃O₈의 사방정계 결정구조가 변화하지 않는 산소 포텐셜 조건으로 0~15시간 열처리하여 U₃O_{8 ±x} 소결체를 마련하는 단계; 및 (c) 상기 U₃O_{8 ±x} 소결체를 900~1600 ℃ 범위의 온도에서 U₃O_{8 ±x}이 UO_{2 ±x}로 환원되는 산소 포텐셜 조건으로 0~30시간 열처리하여 주상결정립 조직의 UO_{2 ±x} 소결체를 마련하는 단계를 포함한다.

단계 (a)는 U₃O_{8 ±x}분말을 압분하여 U₃O_{8 ±x}분말 성형체를 마련하는 과정을 포함한다.

핵연료 분말, 예컨데 U₃O_{8 ±x}분말의 제조방법은 특별히 한정하지는 않으나, 예를 들면 UO_{2 ±x}분말을 산화하거나, 불량 UO_{2 ±x} 소결체를 산화시켜 얻거나, UO_{2 ±x} 분말 제조 공정 중의 중간 단계 생성물인 U₃O_{8 ±x} 분말, ADU 공정으로 얻어진 UO_{2 ±x} 분말을 산화하여 얻어지는 U₃O_{8 ±x} 분말 등을 사용할 수 있으며, U₃O_{8 ±x} 분말의 성형성과 소 결성을 높이기 위해 분쇄 등의 적절한 분말 처리 공정이 추가될 수 있다. 상기 U₃O_{8 ±x} 분말은 압축 성형하여 성형체를 제조할 수 있으며, 특별히 한정하지는 않으나, 3톤(ton)/㎠의 압력 하에서 성형할 수 있다.

단계 (b)는 상기 단계 (a)의 U₃O_{8 ±x} 성형체를 800~1600 ℃ 범위의 온도에서 U₃O₈의 사방정계 결정구조가 변화하지 않는 산소 포텐셜 조건으로 0~15시간 열처리하여 U₃O_{8 ±x} 소결체를 마련하는 과정을 포함한다.

상기 소결체는 U₃O_{8 ±x}상의 결정 구조인 사방정계 결정구조를 유지하는 단일상 성분으로 구성되는 것이 바람직하다. 화학양론의 U₃O₈ 상은 사방정계 결정 구조를 가진다. 화학양론에 의해 U₃O₈은 환원 분위기에서 열처리할 경우 산소가 빠져 나가 U₃O_8-x 로 산소 조성이 바뀔 수 있다. 이때 x가 0.2 이하의 값을 가지면 화학양론 U₃O₈의 결정 구조인 사방정계 결정 구조를 유지할 수 있으며, 0.2를 초과하는 값을 가지게 되면 사방정계 결정 구조를 유지하지 못하고 정방정계나 입방정계의 결정구조를 가지는 새로운 상으로 상변태가 일어나게 된다. 따라서 소결 조건은 소결 중 U₃O₈의 상의 O/U비가 2.6 이하로 낮아지지 않는 산소 포텐셜을 유지하는 것이 좋다. 구체적으로, U₃O_{7 .8}의 조성의 상에 대한 평형 산소 포텐셜로부터 계산한 온도에 따른 평형 산소 포텐셜은 하기 수학식 1과 같다[Reference : Y.S. Kim, Journal of Nuclear Materials, 279 (2000) 173].

(T는 절대온도 K)

따라서 U₃O_{8 ±x} 성형체의 소결은 상기 수학식 1의 산소 포텐셜 보다 높은 조건에서 행해지는 것이 바람직하다. 본 발명의 실시예 1 및 2에서 U₃O_{8 ±x}의 소결은 1100 ℃의 공기 분위기에서 2시간 동안 유지하는 조건에서 행하였으며, 이 조건의 산소 포텐셜은 -17 kJ/㏖로서 상기 수학식 1로부터 계산된 산소 포텐셜 -178 kJ/㏖ 보다 높은 산소 포텐셜을 가지는 소결 조건이다.

단계 (c)는 상기 단계 (b)의 U₃O_{8 ±x} 소결체를 900~1600 ℃ 범위의 온도에서 U₃O_8±x이 UO_{2 ±x}로 환원되는 산소 포텐셜 조건으로 0~30시간 열처리하여 주상결정립 조직의 UO_{2 ±x} 소결체를 마련하는 과정을 포함한다.

상기 수학식 1의 산소 포텐셜 보다 낮은 포텐셜의 환원성 기체 하에서 U₃O_{8 ±x} 소결체를 환원할 경우 산소의 확산 방향에 평행한 방향으로 UO_{2 ±x} 상의 주상 결정립이 형성될 수 있다. 상기 열처리 기체의 산소 포텐셜은 상기 수학식 1로 계산된 값 보다 작은 값이면, U₃O_{8 ±x}은 UO_{2 ±x} 상으로 환원될 수 있다. 이때 소결체 표면에서 우선적으로 UO_{2 ±x} 상의 핵이 생성되고 생성된 핵이 성장하여 결정립을 형성할 수 있다. 소결체 표면이 모두 UO_{2 ±x} 상으로 환원되면 UO_{2 ±x} 결정립들이 소결체 내부로 성장하게 되는데 성장 속도가 빠른 면이 결정 성장 방향과 잘 일치한 결정립들이 선택적으로 성장하여 주상의 결정립이 형성될 수 있다. UO_{2 ±x}상과 내부의 U₃O_{8 ±x}상 경계에서 U₃O_{8 ±x}에서 UO_{2 ±x}로 환원하면서 발생된 산소는 소결체 표면으로 확산되어 방출될 수 있다.

상기 단계 (c)에서 환원에 사용되는 열처리 온도와 기체 분위기의 산소 포텐셜을 조절하면 환원 UO_{2 ±x} 소결체의 결정립 형상과 크기를 제어할 수 있다. 핵 생성과 성장에 관한 이론에 따르면 석출상과 모상의 자유에너지 차이가 크면 클수록 생성되는 결정립 크기는 작아지고 결정립 개수는 증가된다. 예를 들면, 상기 단계 (c)가 환원 열처리 기체 분위기의 산소 포텐셜과 상기 수학식 1에서 얻어진 산소 포텐셜의 차이가 적은 환원성 기체 분위기에서 환원할 경우, UO_{2 ±x} 핵연료 소결체의 주상 결정립 폭이 큰 조직을 얻을 수 있으며, 반면에 산소 포텐셜 차이를 크게 할 경우 UO_{2 ±x} 핵연료 소결체 주상 결정립 폭을 작게 할 수 있다.

상기 열처리 분위기는 특별히 한정하지 않으며, 수소, 산소, 이산화탄소 및 불활성 기체 분위기, 또는 이들 간의 혼합 기체를 사용할 수 있다. 상기 불활성 기체는 헬륨, 네온, 아르곤, 크립톤, 크세논, 질소 등을 사용할 수 있다.

또한, 본 발명은 주상결정립 조직의 우라늄 산화물 소결체를 급냉하거나 환원성 기체 분위기에서 열처리하여 결정립을 분리하는 단계를 포함하는 주상의 우라늄산화물 단결정의 제조방법을 포함한다.

상기 열처리 분위기는 수소, 이산화탄소 또는 질소를 포함하는 불활성 기체를 포함하는 환원성 기체 분위기 하에서 1200~2300 ℃ 범위의 온도에서 수행될 수 있다. 상기 불활성 기체는 바람직하게 헬륨, 네온, 아르곤, 크립톤, 크세논, 질소 등을 사용할 수 있다. 상기 방법에 의해 제조되는 소결체의 단결정 형상은 주상 결정립을 형상을 나타낸다.

상기 1200~2300 ℃로 가해지는 열처리 온도범위는 주상결정립 조직을 갖는 우라늄 산화물 소결체에서 단결정을 분리하기에 적절한 온도범위이다.

이하, 본 발명을 실시예 및 실험예에 의하여 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예들은 본 발명을 예시하는 것 일뿐, 본 발명이 이들 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.

< 실시예 1> 주상 결정립 조직의 UO _{2 ±x} 소결체 제조

ADU(ammonium diuranate) 공정으로 얻어진 ADU-UO₂ 분말을 400 ℃ 공기 분위기에서 산화시켜 U₃O_{8 ±x} 분말을 제조하였다. 상기 분말을 성형 몰드(mold)에 넣고 3 톤/㎝² 압력으로 성형하였다. 상기 성형체를 공기 분위기 하에서 300 ℃/시간의 가열속도로 1100 ℃까지 가열하고, 1100 ℃에서 2시간 유지하여 U₃O_{8 ±x} 소결체를 제조하였다. 소결 분위기는 하기 수학식 1로 계산된 산소 포텐샬보다 높은 산소 포텐샬을 가지는 소결 분위기이다. 상기 U₃O_{8 ±x} 소결체를 공기 분위기하에서 300 ℃/시간의 가열속도로 1300 ℃까지 가열시킨 후, 상기 1300 ℃에서 기체 분위기를 아르곤, 이산화탄소 또는 수소로 1~5시간 동안 열처리하여 UO_{2 ±x} 소결체를 제조하였다.

<수학식 1>

(T는 온도이고, 온도 단위는 절대온도 K이다.)

< 실시예 2> U ₃ O _{8 ±x} 성형체로부터 주상 결정립 조직을 가지는 소결체를 UO _{2 ±x} 제조

ADU(ammonium diuranate) 공정으로 얻어진 ADU-UO₂ 분말을 400 ℃ 공기 분위기에서 산화시켜 U₃O_{8 ±x} 분말을 제조하였다. 상기 분말을 성형 몰드(mold)에 넣고 3 톤/㎝² 압력으로 성형하였다. 상기 성형체를 아르곤 분위기에서 300 ℃/시간의 가열속도로 1100 ℃까지 가열하고, 1100 ℃에서 2시간 유지하여 U₃O_{8 ±x} 소결체를 제조하 였다. 상기 U₃O_{8 ±x} 소결체를 아르곤 분위기에서 300 ℃/시간의 가열속도로 1300 ℃까지 가열하고 4시간 동안 열처리하여 UO_{2 ±x} 소결체를 제조하였다.

< 실시예 3> 주상의 단결정 입자 제조

실시예 1 및 2에서 얻어진 주상 결정립 형상의 소결체를 수소 분위기에서 2200 ℃로 1시간동안 열처리하였다. 상기 열처리된 소결체를 이산화탄소 분위기에서 1300 ℃로 5시간 동안 유지하여 소결체 결정립 계면에서 분리된 주상의 단결정 분말을 얻었다.

< 비교예 1> UO _{2 ±x} 소결체 제조

U₃O_{8 ±x} 소결체를 산소 분위기에서 300 ℃/시간의 가열속도로 1700 ℃까지 가열시킨 후, 상기 1700 ℃에서 수소분위기로 하여 4시간 동안 열처리하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 하여 UO_{2 ±x} 소결체를 제조하였다.

< 실험예 1> 소결체 단면의 광학 현미경 관찰

소결 분위기에 따라 제조되는 소결체의 단면을 관찰하기 위하여 하기와 같은 실험을 하였다.

상기 실시예 1, 2 및 비교예 1에 의해 제조된 소결체 단면을 잘라 경면 가공 한 후 열 에칭하였다. 상기 소결체의 상기 결정립 조직은 광학 현미경(optical microscope)을 이용하여 관찰하고, 그 결과를 하기 표 1 및 도 1과 2에 나타내었다.

종류	불순물의 양(ppm)						1300 ℃에서 평형 산소포텐셜(kJ/㏖)
	O2	H2O	CO2	N2	Ar	CO
H2	1	1	0.1	-	-	-	-591.1
Ar	1	1	0.1	-	-	-	-149.2
CO2	3	10	-	50	7	10	-97*
U3O7 .8							-59.03
UO2 .20							-111.9
UO2 .0001							-386

* CO₂의 산소 포텐셜은 산소센서로 측정하였다.

상기 표 1은 열처리에 사용된 환원 기체의 온도에 따른 산소 포텐셜을 다양한 조성의 우라늄 산화물의 평형상이 가지는 온도에 따른 산소 포텐셜 변화와 함께 나타낸 것이다. 1300 ℃에서 수소, 이산화탄소 및 아르곤 기체의 산소 포텐셜이 U₃O_7.8 상의 평형 산소 포텐셜 보다 낮음을 확인할 수 있었다. U₃O_{7 .8} 상의 산소 포텐셜과 이산화탄소 기체의 산소 포텐셜의 차이가 가장 작고 수소 기체의 산소 포텐셜과 차이가 가장 크다. 이는 도 1의 주상결정립 산소 포텐셜의 차이가 적을수록 형성되는 주상 결정립의 크기가 크다는 것을 확인할 수 있었다. 이는 제2상의 핵생성과 석출시 자유에너지 차이가 작을수록 석출되는 결정립의 크기가 커진다는 핵생성 이론과 잘 일치하며, 이로부터 환원 기체의 산소 포텐셜을 적절히 조절하여 소결체의 결정립 조직을 제어할 수 있음을 보였다.

또한, 도 1에 나타난 바와 같이, 비교예 1의 소결체는 8 ㎛ 정도의 평균 크기를 가지는 등방결정 조직을 형태를 보이는 반면, 실시예 1은 환원 열처리 분위기에 따라 형성된 주상 결정립 조직의 형상 및 크기가 다름을 광학현미경을 통하여 관찰할 수 있었다.

아울러, 도 2에 나타난 바와 같이, 실시예 2에 의해 제조된 핵연료 소결체도 실시예 1과 유사한 주상 결정립 조직을 얻음을 확인할 수 있었다. 소결온도 1100 ℃ 에서는 아르곤 기체 분위기의 산소 포텐셜은 UO_{2 .61} 보다 높았다. 따라서 U₃O₈ 성형체가 환원되지 않고 U₃O_{8 ±x}상 소결체가 제조되었다. 이것을 1300 ℃까지 가열하면 아르곤 분위기의 산소 포텐셜은 UO_{2 .61} 보다 낮게 되므로, 실시예 1의 경우와 같은 과정을 거쳐 주상 결정립 구조의 소결체로 환원되었다. 실시예 2의 소결체는 환원 기체의 산소 포텐셜을 적절하게 조절할 경우 성형체인 U₃O₈으로부터 주상 결정립 조직의 UO₂ 소결체를 제조할 수 있음을 확인하였다.

< 실험예 2> 주상 단결정 소결체의 주사전자현미경 관찰

상기 실시예 3에 의해 얻어진 주상 단결정 소결체의 관찰하기 위하여 하기와 같은 실험을 진행하였다.

상기 실시예 3에 의해 얻어진 주상 단결정 소결체를 주사전자현미경(scanning electron microscopy, SEM)을 이용하여 관찰하고, 그 결과를 하기 도 3에 나타내었다.

도 3에 나타난 바와 같이, 상기 실시예 3에 의해 얻어진 주상의 UO_{2 ±x} 단결정 소결체는 폭은 수십 ㎛, 길이는 수백 ㎛ 정도의 크기를 가지는 주상 단결정 입자가 얻어짐을 확인할 수 있었다.

본 발명에 따른 제조방법은 주상 결정립을 가지는 UO_{2 ±x} 소결체 및 단결정을 제조할 수 있으며, 상기 주상 결정립 형상과 크기는 환원 온도와 환원성 기체의 산소 포텐셜을 조절하여 제어할 수 있다. 이로 인해, 다양한 결정립 형상과 크기를 가진 핵연료 소결체 및 단결정을 제공할 수 있다.

Claims (9)

1. (a) U₃O_8±x분말을 압분하여 U₃O_8±x 분말 성형체를 마련하는 단계;

   (b) 상기 U₃O_8±x 성형체를, U₃O₈의 사방정계 결정구조가 변화하지 않는 산소 포텐셜 조건으로 800~1600 ℃ 범위의 온도까지 승온한 후, 그 온도에서 0~15시간 열처리하여 U₃O_8±x 소결체를 마련하는 단계; 및

   (c) 상기 U₃O_8±x 소결체를, U₃O_8±x이 UO_2±x로 환원되는 산소 포텐셜 조건으로 900~1600 ℃ 범위의 온도까지 승온한 후, 0~30시간 열처리하여 주상결정립 조직의 UO_2±x 소결체를 마련하는 단계

   를 포함하는 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체의 제조방법.
2. 제1항에 있어서, 상기 열처리 분위기는 수소, 산소, 이산화탄소 또는 불활성 기체 분위기를 포함함을 특징으로 하는 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체의 제조방법.
3. 제1항에 있어서, 상기 불활성 기체는 헬륨, 네온, 아르곤, 크립톤, 크세논 및 질소로 이루어지는 군으로부터 1종 이상이 선택되는 것을 특징으로 하는 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체의 제조방법.
4. 제1항에 있어서, 상기 단계 (b)의 산소 포텐셜 조건은 하기 수학식 1로 표시되는 값보다 큰 것임을 특징으로 하는 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체의 제조방법.

   <수학식 1>

   

   (T는 절대온도 K)
5. 제1항에 있어서, 상기 단계 (c) 또는 U₃O_{8 ±x}이 UO_{2 ±x}로 환원되는 산소 포텐셜 조건은 제4항의 수학식 1로 표시되는 값보다 작은 것임을 특징으로 하는 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체의 제조방법.
6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의해 제조되는 주상결정립 조직의 우라늄산화물 소결체.
7. 제1항에 따른 방법에 의해 제조되는 주상결정립 조직의 우라늄 산화물 소결체를 급냉하거나 환원성 기체 분위기에서 열처리하여 결정립을 분리하는 단계를 포함하는 주상의 우라늄산화물 단결정의 제조방법.
8. 제7항에 있어서, 상기 열처리 분위기는 수소, 이산화탄소 또는 질소를 포함하는 불활성 기체를 포함하는 환원성 기체 분위기 하에서 1200~2300 ℃ 범위의 온도에서 수행되는 것임을 특징으로 하는 주상의 우라늄산화물 단결정의 제조방법.
9. 제7항 또는 제8항의 방법에 의해 제조되는 주상의 우라늄산화물 단결정.

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