JPH05232275A - 核燃料体の製造方法 - Google Patents
核燃料体の製造方法Info
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- JPH05232275A JPH05232275A JP9235392A JP3539292A JPH05232275A JP H05232275 A JPH05232275 A JP H05232275A JP 9235392 A JP9235392 A JP 9235392A JP 3539292 A JP3539292 A JP 3539292A JP H05232275 A JPH05232275 A JP H05232275A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Abstract
(57)【要約】
【目的】 重ウラン酸アンモンを出発原料とする二酸化
ウラン粉末を用いて、低温焼結法にて、結晶粒の粗大な
核燃料体を得るための方法を提供することにある。 【構成】 本発明は、重ウラン酸アンモンから得られた
二酸化ウランと八酸化三ウランとを有する混合体を非還
元性雰囲気中で加熱処理をし、得られる処理物を焼結処
理することを特徴とする。
ウラン粉末を用いて、低温焼結法にて、結晶粒の粗大な
核燃料体を得るための方法を提供することにある。 【構成】 本発明は、重ウラン酸アンモンから得られた
二酸化ウランと八酸化三ウランとを有する混合体を非還
元性雰囲気中で加熱処理をし、得られる処理物を焼結処
理することを特徴とする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、核燃料体の製造方法に
関し、更に詳しくは、寸法安定性及び気体核分裂生成物
の保持性に優れた核燃料体の製造方法に関する。
関し、更に詳しくは、寸法安定性及び気体核分裂生成物
の保持性に優れた核燃料体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術と発明が解決しようとする課題】原子炉の
核燃料物質である二酸化ウラン（ＵＯ2 ）系燃料の製造
方法において、低温焼結法は、その経済性、焼結炉体維
持の安易性などの観点より注目されている。この、低温
焼結法は１，０００〜１，４００℃の温度中で、中性あ
るいは僅かに酸化性を有する雰囲気中で焼結を行なうこ
とにより、焼結に要するエネルギ−の削減、焼結時間の
短縮などが可能となるものである。
核燃料物質である二酸化ウラン（ＵＯ2 ）系燃料の製造
方法において、低温焼結法は、その経済性、焼結炉体維
持の安易性などの観点より注目されている。この、低温
焼結法は１，０００〜１，４００℃の温度中で、中性あ
るいは僅かに酸化性を有する雰囲気中で焼結を行なうこ
とにより、焼結に要するエネルギ−の削減、焼結時間の
短縮などが可能となるものである。
【０００３】このような方法としては、炭酸ウラニルア
ンモニウム（以下、ＡＵＣと言うことがある。）を出発
原料とする二酸化ウラン粉末（以下、これをＡＵＣ−Ｕ
Ｏ2粉末と言うことがある。）を用いて、酸化雰囲気中
で１，０００〜１，４００℃に加熱した後、還元雰囲気
中で１，０００〜１，４００℃に加熱することにより、
核燃料焼結体を製造する方法が知られている。（特開昭
６１−２７８７８９号公報中の実施例等参照）。
ンモニウム（以下、ＡＵＣと言うことがある。）を出発
原料とする二酸化ウラン粉末（以下、これをＡＵＣ−Ｕ
Ｏ2粉末と言うことがある。）を用いて、酸化雰囲気中
で１，０００〜１，４００℃に加熱した後、還元雰囲気
中で１，０００〜１，４００℃に加熱することにより、
核燃料焼結体を製造する方法が知られている。（特開昭
６１−２７８７８９号公報中の実施例等参照）。
【０００４】しかしながら、この方法において使用する
ＡＵＣは重ウラン酸アンモン（以下、これをＡＤＵと言
うことがある。）に比較して入手が容易ではないと言う
欠点を有している。そこで、上記の方法において、ＡＵ
Ｃ−ＵＯ2 粉末に代えて、ＡＤＵを出発原料とする二酸
化ウラン粉末（以下、これをＡＤＵ−ＵＯ2 粉末と言う
ことがある。）を用いる方法が検討され、本発明の発明
者らにより提案されている。（特願昭６３−２４７０６
７号公報） しかしながら、これらの方法においては、焼結過程で九
酸化四ウラン（Ｕ4 Ｏ9 ）の生成が起こらなければ、得
られる焼結体の結晶粒は微細なものとなり、原子炉内で
の使用時における寸法安定性および気体核分裂生成物の
保持性とも悪くなる。このＵ4 Ｏ9 の生成は、ＡＵＣ−
ＵＯ2 を使用した場合には確認されているが、ＡＤＵ−
ＵＯ2 を使用した場合においては未だ報告されていな
い。そのため、ＡＤＵ−ＵＯ2 を低温焼結法にて焼結し
た場合、得られる焼結体の結晶粒は０．５〜３μｍと非
常に小さい。結晶粒が微細な場合、組織は原子炉内運転
中に焼きしまり、体積収縮を起こし寸法安定性が悪くな
る。また、結晶粒が小さいと、気体核分裂生成物（ＦＰ
ガス）の保持性が低くＦＰガスがペレットから燃料棒内
へ放出される割合が大きくなり、燃料棒内圧が高くなる
などの点で好ましくない。
ＡＵＣは重ウラン酸アンモン（以下、これをＡＤＵと言
うことがある。）に比較して入手が容易ではないと言う
欠点を有している。そこで、上記の方法において、ＡＵ
Ｃ−ＵＯ2 粉末に代えて、ＡＤＵを出発原料とする二酸
化ウラン粉末（以下、これをＡＤＵ−ＵＯ2 粉末と言う
ことがある。）を用いる方法が検討され、本発明の発明
者らにより提案されている。（特願昭６３−２４７０６
７号公報） しかしながら、これらの方法においては、焼結過程で九
酸化四ウラン（Ｕ4 Ｏ9 ）の生成が起こらなければ、得
られる焼結体の結晶粒は微細なものとなり、原子炉内で
の使用時における寸法安定性および気体核分裂生成物の
保持性とも悪くなる。このＵ4 Ｏ9 の生成は、ＡＵＣ−
ＵＯ2 を使用した場合には確認されているが、ＡＤＵ−
ＵＯ2 を使用した場合においては未だ報告されていな
い。そのため、ＡＤＵ−ＵＯ2 を低温焼結法にて焼結し
た場合、得られる焼結体の結晶粒は０．５〜３μｍと非
常に小さい。結晶粒が微細な場合、組織は原子炉内運転
中に焼きしまり、体積収縮を起こし寸法安定性が悪くな
る。また、結晶粒が小さいと、気体核分裂生成物（ＦＰ
ガス）の保持性が低くＦＰガスがペレットから燃料棒内
へ放出される割合が大きくなり、燃料棒内圧が高くなる
などの点で好ましくない。
【０００５】一方、ＡＤＵ−ＵＯ2 成形体を特定条件で
加熱してＵ4 Ｏ9 とするには、非常に長時間を要すると
ともにコントロールが困難であると言う問題点がある。
本発明は前記事情に基づいてなされたものである。本発
明の目的は、重ウラン酸アンモンを出発原料とする二酸
化ウラン粉末を用いて、低温焼結法にて、結晶粒の粗大
な核燃料体を得るための方法を提供することにある。
加熱してＵ4 Ｏ9 とするには、非常に長時間を要すると
ともにコントロールが困難であると言う問題点がある。
本発明は前記事情に基づいてなされたものである。本発
明の目的は、重ウラン酸アンモンを出発原料とする二酸
化ウラン粉末を用いて、低温焼結法にて、結晶粒の粗大
な核燃料体を得るための方法を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
の請求項１に記載の発明は、重ウラン酸アンモンから得
られた二酸化ウランと八酸化三ウランとを有する混合体
を非還元性雰囲気中で加熱処理をし、得られる処理物を
焼結処理することを特徴とする核燃料体の製造方法であ
り、請求項２に記載の発明は、前記混合体が、重ウラン
酸アンモンから得られた二酸化ウランが９０〜６０重量
％と八酸化三ウランが１０〜４０重量％とからなる前記
請求項１に記載の核燃料体の製造方法であり、請求項３
に記載の発明は、前記加熱処理が、酸素濃度１０〜２５
０ｐｐｍの範囲内で２００〜８００℃の温度で１０分以
上加熱することを特徴とする前記請求項１に記載の核燃
料体の製造方法であり、請求項４に記載の発明は、前記
焼結処理が、酸素濃度１０〜２５０ｐｐｍの範囲内で
１，０００〜１，２００℃の温度で焼結し、還元性雰囲
気中で還元処理することを特徴とする前記請求項１に記
載の核燃料体の製造方法である。
の請求項１に記載の発明は、重ウラン酸アンモンから得
られた二酸化ウランと八酸化三ウランとを有する混合体
を非還元性雰囲気中で加熱処理をし、得られる処理物を
焼結処理することを特徴とする核燃料体の製造方法であ
り、請求項２に記載の発明は、前記混合体が、重ウラン
酸アンモンから得られた二酸化ウランが９０〜６０重量
％と八酸化三ウランが１０〜４０重量％とからなる前記
請求項１に記載の核燃料体の製造方法であり、請求項３
に記載の発明は、前記加熱処理が、酸素濃度１０〜２５
０ｐｐｍの範囲内で２００〜８００℃の温度で１０分以
上加熱することを特徴とする前記請求項１に記載の核燃
料体の製造方法であり、請求項４に記載の発明は、前記
焼結処理が、酸素濃度１０〜２５０ｐｐｍの範囲内で
１，０００〜１，２００℃の温度で焼結し、還元性雰囲
気中で還元処理することを特徴とする前記請求項１に記
載の核燃料体の製造方法である。
【０００７】以下、本発明について詳述する。本発明の
製造方法においては、重ウラン酸アンモン（ＡＤＵ）を
出発原料とする二酸化ウランと（ＡＤＵ−ＵＯ2 ）と八
酸化三ウラン（Ｕ3 Ｏ8 ）とを有する混合物を非還元性
雰囲気中で加熱処理を行ない、この加熱処理によって得
られた九酸化四ウラン（Ｕ4 Ｏ9 ）を用いて焼結を行な
うというニ段階の工程に従い、核燃料体を製造する。
製造方法においては、重ウラン酸アンモン（ＡＤＵ）を
出発原料とする二酸化ウランと（ＡＤＵ−ＵＯ2 ）と八
酸化三ウラン（Ｕ3 Ｏ8 ）とを有する混合物を非還元性
雰囲気中で加熱処理を行ない、この加熱処理によって得
られた九酸化四ウラン（Ｕ4 Ｏ9 ）を用いて焼結を行な
うというニ段階の工程に従い、核燃料体を製造する。
【０００８】本発明において重要な点の一つは、ＡＤＵ
−ＵＯ2 とＵ3 Ｏ8 とを有する混合物を非還元性雰囲気
中で加熱処理を行なうことである。加熱処理は、結晶粒
粗大化に必要なＵ4 Ｏ9 の生成を促すために行なう。Ｕ
Ｏ2 をＵ4 Ｏ9 化するためには、ＵＯ2 を酸化させる必
要がある。しかし、ＵＯ2の酸化は発熱反応であり、そ
の制御は非常に難しく、容易にＵ4 Ｏ9 を通り越しＵ3
Ｏ8 にまで酸化が進んでしまう。このため本発明では、
Ｕ4 Ｏ9 化のための酸素の供給源としてＵ3 Ｏ8 を使用
することにより、この問題を解決した。
−ＵＯ2 とＵ3 Ｏ8 とを有する混合物を非還元性雰囲気
中で加熱処理を行なうことである。加熱処理は、結晶粒
粗大化に必要なＵ4 Ｏ9 の生成を促すために行なう。Ｕ
Ｏ2 をＵ4 Ｏ9 化するためには、ＵＯ2 を酸化させる必
要がある。しかし、ＵＯ2の酸化は発熱反応であり、そ
の制御は非常に難しく、容易にＵ4 Ｏ9 を通り越しＵ3
Ｏ8 にまで酸化が進んでしまう。このため本発明では、
Ｕ4 Ｏ9 化のための酸素の供給源としてＵ3 Ｏ8 を使用
することにより、この問題を解決した。
【０００９】本発明において、使用に供される前記ＡＤ
Ｕ−ＵＯ2 は以下の方法で得られる。ＡＤＵは、たとえ
ば、フッ化ウラニル溶液にＮＨ4 ＯＨ溶液またはＮＨ3
ガスを加えてｐＨ７〜９において沈殿させて得たもので
もよいし、精製した硝酸ウラニル溶液にＮＨ3 ガスを加
えて得たものでもよい。このＡＤＵを空気中で３５０〜
５５０℃にて焙焼して得られるＵＯ3 、あるいは５５０
℃以上にて焙焼して得られるＵ3 Ｏ8 を、水素中で還元
することにより、前記ＡＤＵ−ＵＯ2 を得ることができ
る。ＵＯ3 あるいはＵ3 Ｏ8 を水素中で還元する際の温
度は、通常、６００℃以上、好ましくは６００〜６５０
℃である。
Ｕ−ＵＯ2 は以下の方法で得られる。ＡＤＵは、たとえ
ば、フッ化ウラニル溶液にＮＨ4 ＯＨ溶液またはＮＨ3
ガスを加えてｐＨ７〜９において沈殿させて得たもので
もよいし、精製した硝酸ウラニル溶液にＮＨ3 ガスを加
えて得たものでもよい。このＡＤＵを空気中で３５０〜
５５０℃にて焙焼して得られるＵＯ3 、あるいは５５０
℃以上にて焙焼して得られるＵ3 Ｏ8 を、水素中で還元
することにより、前記ＡＤＵ−ＵＯ2 を得ることができ
る。ＵＯ3 あるいはＵ3 Ｏ8 を水素中で還元する際の温
度は、通常、６００℃以上、好ましくは６００〜６５０
℃である。
【００１０】本発明の方法においては、前記ＡＤＵ−Ｕ
Ｏ2 にＵ3 Ｏ8 を添加し、混合体とする。本発明の目的
である結晶粒粗大化を達成するためには、Ｕ4 Ｏ9 の生
成が必要であるが、ＵＯ2 をＵ4 Ｏ9 化するためには、
ＵＯ2 を酸化させる必要がある。Ｕ3 Ｏ8 は、前記ＡＤ
Ｕ−ＵＯ2 のＵ4 Ｏ9 化のための酸素の供給源として前
記ＡＤＵ−ＵＯ2 に添加される。前記ＡＤＵ−ＵＯ2 と
Ｕ3 Ｏ8 とを有する混合物から、加熱処理によりＵ4 Ｏ
9 が生成される。
Ｏ2 にＵ3 Ｏ8 を添加し、混合体とする。本発明の目的
である結晶粒粗大化を達成するためには、Ｕ4 Ｏ9 の生
成が必要であるが、ＵＯ2 をＵ4 Ｏ9 化するためには、
ＵＯ2 を酸化させる必要がある。Ｕ3 Ｏ8 は、前記ＡＤ
Ｕ−ＵＯ2 のＵ4 Ｏ9 化のための酸素の供給源として前
記ＡＤＵ−ＵＯ2 に添加される。前記ＡＤＵ−ＵＯ2 と
Ｕ3 Ｏ8 とを有する混合物から、加熱処理によりＵ4 Ｏ
9 が生成される。
【００１１】本発明において重要な点の一つは、前記Ａ
ＤＵ−ＵＯ2 と前記Ｕ3 Ｏ8 とを有する混合体におけ
る、前記ＡＤＵ−ＵＯ2 と前記Ｕ3 Ｏ8 との配合割合
が、ＡＤＵ−ＵＯ2 が９０〜６０重量％、Ｕ3 Ｏ8 が１
０〜４０重量％の範囲内であることである。
ＤＵ−ＵＯ2 と前記Ｕ3 Ｏ8 とを有する混合体におけ
る、前記ＡＤＵ−ＵＯ2 と前記Ｕ3 Ｏ8 との配合割合
が、ＡＤＵ−ＵＯ2 が９０〜６０重量％、Ｕ3 Ｏ8 が１
０〜４０重量％の範囲内であることである。
【００１２】ＡＤＵ−ＵＯ2 に、添加されるＵ3 Ｏ8 粉
末の割合が４０重量％を超える場合、加熱処理後の混合
体中に多量のＵ3 Ｏ8 が残留し、良好な焼結体が得られ
ないことがあり、又１０重量％未満であるとＵ4 Ｏ9 の
生成が不十分となり、結晶粒の粗大化が十分進行しない
ことがある。
末の割合が４０重量％を超える場合、加熱処理後の混合
体中に多量のＵ3 Ｏ8 が残留し、良好な焼結体が得られ
ないことがあり、又１０重量％未満であるとＵ4 Ｏ9 の
生成が不十分となり、結晶粒の粗大化が十分進行しない
ことがある。
【００１３】本発明における混合体は、前記ＡＤＵ−Ｕ
Ｏ2 とＵ3 Ｏ8 との混合物である。後述する非還元性雰
囲気中での加熱処理を、粉末状態の混合物について行っ
ても良いのであるが、通常は、前記ＡＤＵ−ＵＯ2 とＵ
3 Ｏ8 とを有する混合物粉末を圧縮成型して成形体とし
てから、加熱処理をするのが好ましい。成形体とするこ
とにより、ＡＤＵ−ＵＯ2 とＵ3 Ｏ8 との接触面積を増
大して反応を促進させることができるからである。この
加熱処理を粉末状態で行っても、あるいは成形体にして
から行っても良いという意味で、本発明における混合体
は、粉末状混合物及び成形体の両方を含む概念である。
Ｏ2 とＵ3 Ｏ8 との混合物である。後述する非還元性雰
囲気中での加熱処理を、粉末状態の混合物について行っ
ても良いのであるが、通常は、前記ＡＤＵ−ＵＯ2 とＵ
3 Ｏ8 とを有する混合物粉末を圧縮成型して成形体とし
てから、加熱処理をするのが好ましい。成形体とするこ
とにより、ＡＤＵ−ＵＯ2 とＵ3 Ｏ8 との接触面積を増
大して反応を促進させることができるからである。この
加熱処理を粉末状態で行っても、あるいは成形体にして
から行っても良いという意味で、本発明における混合体
は、粉末状混合物及び成形体の両方を含む概念である。
【００１４】圧縮成型の際の成形圧は、通常、１〜５ｔ
／ｃｍ2 の範囲であり、好ましくは１．４〜２．８ｔ／
ｃｍ2 の範囲である。この成形圧が１ｔ／ｃｍ2 未満で
あると、得られる成形体が崩れ易くなることがある。一
方、５ｔ／ｃｍ2 を超えると、得られる成形体や焼結ペ
レットにき裂が発生し易くなることがある。本発明の方
法においては、次いで非還元雰囲気中で前記成形体の加
熱処理を行なう。
／ｃｍ2 の範囲であり、好ましくは１．４〜２．８ｔ／
ｃｍ2 の範囲である。この成形圧が１ｔ／ｃｍ2 未満で
あると、得られる成形体が崩れ易くなることがある。一
方、５ｔ／ｃｍ2 を超えると、得られる成形体や焼結ペ
レットにき裂が発生し易くなることがある。本発明の方
法においては、次いで非還元雰囲気中で前記成形体の加
熱処理を行なう。
【００１５】前記非還元性雰囲気とは、還元性でない雰
囲気であれば特に制限がないのであるが、通常は中性あ
るいは僅かに酸化性の雰囲気などである。中性雰囲気
は、たとえば、窒素中、あるいはアルゴン雰囲気により
実現することができる。酸化雰囲気としては、たとえ
ば、二酸化炭素、窒素と酸素との混合ガス、ニ酸化炭素
と一酸化炭素との混合ガスなどを存在させることにより
実現することができる。
囲気であれば特に制限がないのであるが、通常は中性あ
るいは僅かに酸化性の雰囲気などである。中性雰囲気
は、たとえば、窒素中、あるいはアルゴン雰囲気により
実現することができる。酸化雰囲気としては、たとえ
ば、二酸化炭素、窒素と酸素との混合ガス、ニ酸化炭素
と一酸化炭素との混合ガスなどを存在させることにより
実現することができる。
【００１６】本発明の方法においては、前記加熱処理
は、酸素濃度１０〜２５０ｐｐｍの範囲内で、加熱温度
を２００〜８００℃の範囲内で行なうのが好ましい。加
熱温度が２００℃よりも低いとＵ4 Ｏ9 の生成反応速度
が著しく遅くなるためである。一方、加熱温度が高いと
焼結が進行してしまい、次に述べる粉砕や成形加工が困
難になるためである。加熱処理に要する時間は、通常、
１０分以上である。
は、酸素濃度１０〜２５０ｐｐｍの範囲内で、加熱温度
を２００〜８００℃の範囲内で行なうのが好ましい。加
熱温度が２００℃よりも低いとＵ4 Ｏ9 の生成反応速度
が著しく遅くなるためである。一方、加熱温度が高いと
焼結が進行してしまい、次に述べる粉砕や成形加工が困
難になるためである。加熱処理に要する時間は、通常、
１０分以上である。
【００１７】本発明の方法においては、得られた加熱処
理生成物に焼結処理を行なう。焼結処理をするに当た
り、加熱処理生成物が粉末であるときには、成形体に加
工し、成形体を前記加熱処理して加熱処理生成物を得た
ときには、加熱処理後の成形体を粉砕し、再び成形する
ことが望ましい。粉砕処理としては、粒度が５００μｍ
以下となる程度に加熱処理生成物を粉砕するのが良い。
理生成物に焼結処理を行なう。焼結処理をするに当た
り、加熱処理生成物が粉末であるときには、成形体に加
工し、成形体を前記加熱処理して加熱処理生成物を得た
ときには、加熱処理後の成形体を粉砕し、再び成形する
ことが望ましい。粉砕処理としては、粒度が５００μｍ
以下となる程度に加熱処理生成物を粉砕するのが良い。
【００１８】粉砕した加熱処理生成粉末、あるいは粉末
状の加熱処理生成物は圧縮成形して成形体とする。圧縮
成形の際の成形圧は、通常、１〜８ｔ／ｃｍ2 の範囲で
あり、好ましくは１．５〜４ｔ／ｃｍ2 の範囲である。
この成形圧が０．５ｔ／ｃｍ2 未満であると、得られる
成形体が弱くなり、成形後の取扱いが困難となることが
ある。一方、８．５ｔ／ｃｍ2 を超えると、得られる成
形体や核焼結ペレットにき裂が発生し易くなることがあ
る。
状の加熱処理生成物は圧縮成形して成形体とする。圧縮
成形の際の成形圧は、通常、１〜８ｔ／ｃｍ2 の範囲で
あり、好ましくは１．５〜４ｔ／ｃｍ2 の範囲である。
この成形圧が０．５ｔ／ｃｍ2 未満であると、得られる
成形体が弱くなり、成形後の取扱いが困難となることが
ある。一方、８．５ｔ／ｃｍ2 を超えると、得られる成
形体や核焼結ペレットにき裂が発生し易くなることがあ
る。
【００１９】本発明の方法に用いられる焼結処理は、二
段焼結が好ましく、一段目で酸化性雰囲気下に焼結し、
二段目で還元性雰囲気下に加熱する還元処理を行なう。
一段目の酸化性雰囲気下の焼結処理において、酸化雰囲
気は、たとえば二酸化炭素、窒素と酸素との混合ガス、
ニ酸化炭素と一酸化炭素との混合ガスなどを存在させる
ことにより実現する。
段焼結が好ましく、一段目で酸化性雰囲気下に焼結し、
二段目で還元性雰囲気下に加熱する還元処理を行なう。
一段目の酸化性雰囲気下の焼結処理において、酸化雰囲
気は、たとえば二酸化炭素、窒素と酸素との混合ガス、
ニ酸化炭素と一酸化炭素との混合ガスなどを存在させる
ことにより実現する。
【００２０】この発明においては、前記焼結処理が酸素
濃度１０〜２５０ｐｐｍの範囲内で１，０００〜１，２
００℃の温度で焼結することである。焼結温度が１，０
００℃よりも低いと焼結が十分に進行せず、粒成長、密
度上昇とも不十分であることがある。一方、高温側は
１，２００℃であれば、本発明の目的である結晶粒の粗
大な燒結体を得ることができるのであるが、これ以上の
温度で加熱してもそれに見合った効果が少ない。焼結に
要する時間は、通常、１．５〜３時間である。
濃度１０〜２５０ｐｐｍの範囲内で１，０００〜１，２
００℃の温度で焼結することである。焼結温度が１，０
００℃よりも低いと焼結が十分に進行せず、粒成長、密
度上昇とも不十分であることがある。一方、高温側は
１，２００℃であれば、本発明の目的である結晶粒の粗
大な燒結体を得ることができるのであるが、これ以上の
温度で加熱してもそれに見合った効果が少ない。焼結に
要する時間は、通常、１．５〜３時間である。
【００２１】次いで、この発明に方法においては、前記
焼結を行なった後、二段目の還元性雰囲気中で加熱して
還元処理を行なう。この還元処理により、前記焼結処理
を経た前記成形体はＯ／Ｕ調整が行なわれる。前記還元
雰囲気は、たとえば、水素、水素・窒素混合ガス、水素
・アルゴン混合ガス、あるいはこれらと水蒸気とを共存
させたガスなどを存在させることにより実現する。前記
還元処理は５００℃以上の温度で行なわれることが好ま
しい。
焼結を行なった後、二段目の還元性雰囲気中で加熱して
還元処理を行なう。この還元処理により、前記焼結処理
を経た前記成形体はＯ／Ｕ調整が行なわれる。前記還元
雰囲気は、たとえば、水素、水素・窒素混合ガス、水素
・アルゴン混合ガス、あるいはこれらと水蒸気とを共存
させたガスなどを存在させることにより実現する。前記
還元処理は５００℃以上の温度で行なわれることが好ま
しい。
【００２２】以上の方法により核燃料体が製造される
が、本発明においては焼結過程でＵ4Ｏ9 が生成される
ことから、製造される核燃料体は結晶粒が粗大なものが
得られ、原子炉内での使用時における寸法安定性および
気体核分裂生成物の保持性が良好である。
が、本発明においては焼結過程でＵ4Ｏ9 が生成される
ことから、製造される核燃料体は結晶粒が粗大なものが
得られ、原子炉内での使用時における寸法安定性および
気体核分裂生成物の保持性が良好である。
【００２３】
【実施例】次いで、本発明の実施例を示し、この発明に
ついてさらに具体的に説明する。 （実施例１）ＡＤＵ−ＵＯ2 粉末７０重量％とＵ3 Ｏ2
粉末３０重量％とを小型粉砕混合機を使用して均一に混
合した後、プレス成形によって成形密度５．０ｇ／ｃｍ
3 の成形体とした。酸素濃度が１００ｐｐｍである窒素
及び酸素の混合気体中で、前記成形体を６００℃に３０
分かけて加熱処理することにより、Ｕ4 Ｏ9 化を行なっ
た。この成形体を乳鉢で粉砕し、加熱処理生成物の粉末
を得た。
ついてさらに具体的に説明する。 （実施例１）ＡＤＵ−ＵＯ2 粉末７０重量％とＵ3 Ｏ2
粉末３０重量％とを小型粉砕混合機を使用して均一に混
合した後、プレス成形によって成形密度５．０ｇ／ｃｍ
3 の成形体とした。酸素濃度が１００ｐｐｍである窒素
及び酸素の混合気体中で、前記成形体を６００℃に３０
分かけて加熱処理することにより、Ｕ4 Ｏ9 化を行なっ
た。この成形体を乳鉢で粉砕し、加熱処理生成物の粉末
を得た。
【００２４】得られた加熱処理生成物について、Ｘ線回
析測定にて生成相の同定を行なった。その結果、図１に
示すように、Ｕ4 Ｏ9 が構成相となっていることが確認
された。このようにして得られたＵ4 Ｏ9 粉末をプレス
成形することによって成形密度が６．０ｇ／ｃｍ3 であ
る成形体を得た。
析測定にて生成相の同定を行なった。その結果、図１に
示すように、Ｕ4 Ｏ9 が構成相となっていることが確認
された。このようにして得られたＵ4 Ｏ9 粉末をプレス
成形することによって成形密度が６．０ｇ／ｃｍ3 であ
る成形体を得た。
【００２５】酸素濃度が１００ｐｐｍである窒素と酸素
との混合気体中で、前記成形体を１，１５０℃で４時間
かけて焼結処理した後、アンモニア分解ガス中で、１，
１５０℃で４時間かけて還元処理を行ない、成形密度が
１０．６ｇ／ｃｍ3 である焼結体が得られた。
との混合気体中で、前記成形体を１，１５０℃で４時間
かけて焼結処理した後、アンモニア分解ガス中で、１，
１５０℃で４時間かけて還元処理を行ない、成形密度が
１０．６ｇ／ｃｍ3 である焼結体が得られた。
【００２６】得られた核燃料焼結体の組織を、光学顕微
鏡にて４００倍の倍率で観察した結果、得られた焼結体
は、結晶粒径が１０〜６０μｍに達しており、一般に大
粒径ペレットの目安とされている１０〜数十μｍを越え
ていることが判明した。
鏡にて４００倍の倍率で観察した結果、得られた焼結体
は、結晶粒径が１０〜６０μｍに達しており、一般に大
粒径ペレットの目安とされている１０〜数十μｍを越え
ていることが判明した。
【００２７】（比較例１）ＡＤＵ−ＵＯ2 粉末をプレス
成形することによって成形密度が５．２ｇ／ｃｍ3 であ
る成形体を得た。酸素濃度が１００ｐｐｍである窒素と
酸素との混合気体中で、前記成形体を１，１５０℃に４
時間かけて焼結処理した後、アンモニア分解ガス中で、
１，１５０℃に４時間かけて還元処理を行うことによ
り、密度が１０．７ｇ／ｃｍ3 である焼結体が得られ
た。得られた核燃料焼結体を光学顕微鏡にて４００倍の
倍率で観察したところ、結晶粒径が０．５〜３μｍの微
細なものであることが確認された。
成形することによって成形密度が５．２ｇ／ｃｍ3 であ
る成形体を得た。酸素濃度が１００ｐｐｍである窒素と
酸素との混合気体中で、前記成形体を１，１５０℃に４
時間かけて焼結処理した後、アンモニア分解ガス中で、
１，１５０℃に４時間かけて還元処理を行うことによ
り、密度が１０．７ｇ／ｃｍ3 である焼結体が得られ
た。得られた核燃料焼結体を光学顕微鏡にて４００倍の
倍率で観察したところ、結晶粒径が０．５〜３μｍの微
細なものであることが確認された。
【００２８】
【発明の効果】本発明により、結晶粒の粗大な、原子炉
内での使用時における寸法安定性及び気体核分裂生成物
の保持性に優れた核燃料体の製造方法を提供することが
できる。
内での使用時における寸法安定性及び気体核分裂生成物
の保持性に優れた核燃料体の製造方法を提供することが
できる。
【００２９】本発明の製造方法によれば、容易に結晶粒
の粗大な核燃料体を製造することができ、焼結時のエネ
ルギーコストの上でも有用な核燃料体の製造方法を提供
することができる。
の粗大な核燃料体を製造することができ、焼結時のエネ
ルギーコストの上でも有用な核燃料体の製造方法を提供
することができる。
【図１】図１は、成形体加熱処理後粉砕して得られた粉
末のＸ線回析測定結果を示すグラフである。
末のＸ線回析測定結果を示すグラフである。
Claims (4)
- 【請求項１】 重ウラン酸アンモンから得られた二酸化
ウランと八酸化三ウランとを有する混合体を非還元性雰
囲気中で加熱処理をし、得られる処理物を焼結処理する
ことを特徴とする核燃料体の製造方法。 - 【請求項２】 前記混合体が、重ウラン酸アンモンから
得られた二酸化ウラン９０〜６０重量％と八酸化三ウラ
ン１０〜４０重量％とからなる前記請求項１に記載の核
燃料体の製造方法。 - 【請求項３】 前記加熱処理が、酸素濃度１０〜２５０
ｐｐｍの範囲内で２００〜８００℃の温度で１０分以上
加熱する前記請求項１に記載の核燃料体の製造方法。 - 【請求項４】 前記焼結処理が、酸素濃度１０〜２５０
ｐｐｍの範囲内で１，０００〜１，２００℃の温度で焼
結し、還元性雰囲気中で５００℃以上の温度で還元処理
する前記請求項１に記載の核燃料体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04035392A JP3091555B2 (ja) | 1992-02-21 | 1992-02-21 | 核燃料体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04035392A JP3091555B2 (ja) | 1992-02-21 | 1992-02-21 | 核燃料体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05232275A true JPH05232275A (ja) | 1993-09-07 |
| JP3091555B2 JP3091555B2 (ja) | 2000-09-25 |
Family
ID=12440646
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04035392A Expired - Fee Related JP3091555B2 (ja) | 1992-02-21 | 1992-02-21 | 核燃料体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3091555B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003509659A (ja) * | 1999-09-06 | 2003-03-11 | ユーロピーアン コンミュニティ （エセ） | Ｍｏｘタイプの核燃料ペレットの製法 |
| KR100792151B1 (ko) * | 2006-11-14 | 2008-01-04 | 한국원자력연구원 | 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법 |
| JP2016540997A (ja) * | 2013-11-26 | 2016-12-28 | ジョイント ストック カンパニー“アクメ−エンジニアリング” | 熱伝導率を高めた核燃料ペレット及びその調製方法 |
-
1992
- 1992-02-21 JP JP04035392A patent/JP3091555B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003509659A (ja) * | 1999-09-06 | 2003-03-11 | ユーロピーアン コンミュニティ （エセ） | Ｍｏｘタイプの核燃料ペレットの製法 |
| KR100792151B1 (ko) * | 2006-11-14 | 2008-01-04 | 한국원자력연구원 | 결정립 형상이 제어된 우라늄산화물 소결체 및 그 제조방법 |
| JP2016540997A (ja) * | 2013-11-26 | 2016-12-28 | ジョイント ストック カンパニー“アクメ−エンジニアリング” | 熱伝導率を高めた核燃料ペレット及びその調製方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3091555B2 (ja) | 2000-09-25 |
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Legal Events
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