KR100592862B1 - 고분자 구조체 및 그것을 구비한 기능 소자, 및트랜지스터 및 그것을 사용한 표시 장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명의 기능 소자는 한쌍의 전극 (1 및 4)와, 홀 전도층 (5) 및 전자 전도층 (2)를 구비하는 고분자 구조체를 구비한다. 고분자 구조체는 제1 초분지 고분자와 제2 초분지 고분자를 갖고, 제1 초분지 고분자 및 제2 초분지 고분자 중 하나 이상은 홀 전도성 또는 전자 전도성을 갖고, 홀 전도층 및 전자 전도층 중 하나는 제1 초분지 고분자 및 제2 초분지 고분자 중 하나를 포함하고, 홀 전도층, 전자 전도층, 및 홀 전도층과 전자 전도층과의 사이 중 하나 이상에, 제1 초분지 고분자 또는 제2 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 갖는다.
고분자 구조체, 기능 소자, 제1 초분지 고분자, 제2 초분지 고분자, 트랜지스터, 표시 장치
Description
본 발명은 홀 전도성 또는 전자 전도성을 구비한 초분지 고분자를 갖는 고분자 구조체 및 그것을 사용한 기능 소자, 및 반도체층이 유기 고분자를 포함하는 트랜지스터 및 그것을 사용한 표시 장치에 관한 것이다.
최근, 박막 트랜지스터 (TFT)로 대표되는 액티브 소자를 사용한 액티브 매트릭스 액정 표시 장치는 CRT와 동등 이상의 고화질을 가지고, CRT보다도 저소비 전력으로 공간 절약이라는 이점을 가지므로, 노트북형 컴퓨터, 데스크탑형 컴퓨터, 워크스테이션 등의 모니터나 액정 텔레비젼 등으로서도 사용되고 있다. 그러나, 액티브 매트릭스 액정 표시 장치는 CRT와 비교하여 가격이 높고, 또한 보급해 가기 위해서는 한층 저가격화가 요망되고 있다.
또한, 최근에는 유기 전계 발광 (유기 EL, OLED)의 발광 소자에 대해서도 액티브 소자를 사용하여 구동시키는 액티브 매트릭스 유기 EL의 개발도 활발히 이루어지고, 유기 EL의 액티브 소자에 대해서도 저가격화가 요망되고 있다.
저가격화의 수법 중 하나로서, 비교적 간편한 방법으로 제조할 수 있는 이점 을 갖는 유기 박막 반도체를 사용한 전계 효과형 트랜지스터 (유기 FET, 유기 TFT)를 액티브 소자에 적용하는 것이 생각되고 있다.
현행의 비정질 실리콘이나 폴리실리콘 TFT의 절연층이나 반도체층을 제조하는 플라즈마 화학 기상 성장 (CVD) 장치나, 전극 형성에 사용하는 스퍼터 장치는 고액이다. 또한, CVD법은 230 ℃ 내지 350 ℃로 막 형성 온도가 높고, 또한 세정 등의 보수를 빈번히 해야 하고, 처리 효율이 낮다. 한편, 유기 FET 등을 제조하는 도포 장치, 잉크젯 장치 등은 CVD 장치나 스퍼터 장치와 비교하여 염가이고, 막 형성 온도가 낮고, 유지가 간편하다. 따라서, 액정 표시 장치나 유기 EL 등의 표시 장치에 유기 FET를 적용한 경우는, 대폭적인 저비용화를 기대할 수 있다.
일반적인 유기 TFT는 유리 등의 투명 기판, 게이트 전극, 게이트 절연층, 드레인 전극, 소스 전극 및 유기 반도체막의 구성으로 이루어진다. 게이트 전압을 변화시킴으로써 게이트 절연층과 유기 반도체막의 계면의 전하량을 과잉으로 하거나 또는 부족하게 하여 드레인 전극과 소스 전극의 사이를 흐르는 드레인 전류의 크기를 변화시켜 스위칭을 행한다.
일본 특허 공개 소 63-076378호 공보는 유기 반도체막으로서 폴리티오펜이나 폴리티오펜 유도체의 막을 사용하여 유기 TFT를 제조하는 것을 개시하고 있다. 또한, 문헌 (Yen-Yi Lin, David J. Gundlach, Shelby F. Nelson, and Thomas N. Jackson, IEEE Transaction on Electron Device, Vo1. 44, No. 8 p. 1325 (1997))에는, 펜타센을 사용하여 유기 TFT를 제조하는 것이 개시되어 있다.
상기 펜타센을 사용한 경우, 증착법을 사용하지 않으면 않되고, 특성을 향상 시키는데 고결정화 등의 과제가 있다. 또한, 가공성을 향상시키기 위하여 펜타센 유도체를 사용하여, 가용성으로 한 것도 검토되고 있지만, 충분한 특성은 얻어지고 있지 않다.
또한, 폴리티오펜이나 폴리티오펜 유도체, 티오펜 올리고머를 사용한 유기 반도체는 전해 중합법이나 용액 도포법 등으로 용이하게 박막을 형성할 수 있는 등 성형성이 우수하므로 응용 개발이 진행되고 있지만 아직 충분한 특성은 얻어지고 있지 않다.
상술한 바와 같이, 도전성 고분자 (반도체성의 고분자를 포함하는 것으로 함)은 용이하게 박막상으로 할 수 있다는 등 성형성이 우수하므로 유기 FET 소자 이외에도, 발광 소자, 태양 전지, 광전 변환 소자 등, 여러가지 기능 소자에의 응용 개발이 진행되고 있다.
이러한 기능 소자에 있어서는, 반도체-반도체 사이, 반도체-도체 사이 등의 계면이 존재하여, 이러한 계면을 홀이나 전자라고 하는 캐리어가 통과하는 것 등으로부터 기능을 발현한다. 이러한 계면은 대면적으로 밀착하고 있는 것이 중요하지만, 계면의 면적을 크게 하는 것은 한계가 있어, 대부분의 계면에는 많은 전계나 응력이 걸려, 열화하거나, 박리하기 쉽다. 이 때문에 계면의 열화에 기인하는 내구성의 저하나, 계면의 면적이 충분히 크게 되지 않은 것에 의한 응답 속도의 저하나 출력의 저하 등을 초래하다.
그래서, 미국 특허 5563424호 명세서에는 계면의 면적을 증대시키기 위해서 중합체-블렌드 유형의 중합체-얼로이 (alloy)의 3 차원 공연속상 분리 구조를 사용 한 기술이 개시되어 있다. 또한, 일본 특허 공개 2000-286479 호 공보에는, 계면에 화학 결합을 형성함으로써 계면의 내구성을 향상시킨 공중합 유형의 중합체-중합체-얼로이를 사용한 기술이 개시되어 있다.
또한, 최근 덴드리머나 하이퍼 브렌치 중합체라고 하는 초분지 고분자가 주목받고 있다. 덴드리머나 하이퍼 브렌치 중합체는 비정질이고, 유기 용매에 가용이고, 기능성기를 도입 가능한 말단이 많이 존재하는 등의 특징이 있다. 그래서, 문헌 (L. L. Miller 등; J. Am. Chem. Soc., 1997, 119, 1005)에는 4급 피리디늄염을 결합한 1,4,5,8-나프탈렌테트라카르복실산디이미드 잔기를 분지 말단에 갖는 폴리아미드 덴드리머가 등방적인 전자 전도성을 가지고, 이 도전성은 분지 말단 구조의 공간적인 중첩에 의한 π 전자 상호 작용에 의한 것이 나타나 있다. 또한, 일본 특허 공개 2000-336171호 공보에는 분지 말단에 홀 (정공) 전도성 구조를 가지고, 카르보닐기와 벤젠환을 포함하는 π 전자 공액계를 포함하지 않는 덴드론을 사용한 덴드리머와 이것을 사용한 광전 변환 소자에 대해서 개시되어 있다.
이하, 공액계 고분자로 대표되고, 초분지 고분자를 포함하지 않는 도전성 고분자를 「종래의 도전성 고분자」라 부르기로 한다.
그러나, 상기한 종래의 도전성 고분자를 사용한 기능 소자에 대해서는 높은 전하 전도성은 분자쇄의 배향 방향에 있고, 고분자의 구조의 영향을 받는다.
또한, 종래의 도전성 고분자는 일반적으로 강직이며 불용 불융성의 것이 많다. 그래서, 용융성이나 용해성의 부여 또는 향상을 위해 측쇄를 도입한 중합체 유도체나 올리고머가 사용되고 있다 (예를 들면, 일본 특허 공개 평 4-133351호 공 보, 일본 특허 공개 소 63-76378호 공보 및 일본 특허 공개 평 5-110069호 공보, 일본 특허 공개 평 7-126616호 공보, 일본 특허 공개 평 8-18125호 공보 및 일본 특허 공개 평 10-92576호 공보).
그러나, 측쇄를 도입하면 고분자쇄의 유연성이 높아지고, 사용 온도 범위에 유리 전이점이 발현되어, 그 결과 미크로 브라운 운동에 의한 열변색 현상이 생겨, π전자의 공액 길이가 짧아지고, 온도에 대한 특성의 안정성이 저하된다는 문제가 발생한다. 한편, 올리고머를 사용하면 신뢰성이 저하되는 등의 문제가 생긴다. 또한, 올리고머를 사용한 계에서는 충분한 이동도가 얻어지지 않고, 중합도를 높이거나 또는 일본 특허 공개 평 7-206599호 공보 등에 기재되어 있는 것과 같이 배향막을 사용하여 도전성 유기 화합물의 배향성을 높이는 등의 대책이 필요하다. 또한, 공액계 고분자는 산소나 수분의 영향을 받기 쉽고, 열화되기 쉽다는 문제가 있다.
또한, 일본 특허 공개 2000-336171호 공보에 개시되어 있는 소자에 있어서는, 전하 전도부만이 덴드리머를 사용하여 형성되어 있고, 전하 발생부는 종래의 도전성 고분자를 이용하여 형성되어 있기 때문에 덴드리머로부터 형성된 전하 전도부의 특성은 향상되지만, 층간의 에너지 이동이나 캐리어 이동 등의 특성은 종래의 도전성 고분자를 사용한 구성과 실질적으로 동일하기 때문에, 내구성이나 계면이 박리하는 등의 문제가 생긴다.
상술한 바와 같이, 종래의 유기 FET 소자를 비롯한 유기 기능 소자는 충분한 특성이 얻어지지 않고, 안정성이 부족하고 또한 수명이 짧다는 과제가 있다.
본 발명은 상기한 여러 점을 감안하여 이루어진 것이고, 그 목적은 도전성 고분자를 사용한 기능 소자의 특성 및(또는) 신뢰성을 개선하는 것, 및 그와 같은 기능 소자에 바람직하게 사용되는 고분자 구조체를 제공하는 것에 있다. 또한, 본 발명의 다른 목적은 그와 같은 유기 기능 소자를 사용한 표시 장치를 제공하는 것에 있다.
본 발명에 의한 고분자 구조체는 홀 전도층 및 전자 전도층을 구비하는 고분자 구조체로서, 제1 초분지 고분자와 제2 초분지 고분자를 가지고, 상기 제1 초분지 고분자 및 상기 제2 초분지 고분자 중 하나 이상은 홀 전도성 또는 전자 전도성을 가지고, 상기 홀 전도층 및 상기 전자 전도층 중 하나는 상기 제1 초분지 고분자 및 상기 제2 초분지 고분자 중 하나를 포함하고, 상기 홀 전도층, 상기 전자 전도층, 및 상기 홀 전도층과 상기 전자 전도층과의 사이 중 하나 이상에, 상기 제1 초분지 고분자 또는 상기 제2 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 갖는 것을 특징으로 하고, 그에 따라 상기 목적이 달성된다.
바람직한 실시 형태에 있어서, 상기 제1 초분지 고분자는 홀 전도성을 가지고, 상기 제2 초분지 고분자는 전자 전도성을 갖는다.
상기 홀 전도층은 복수의 제1 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하고, 상기 전자 전도층은 복수의 제2 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 홀 전도층과 상기 전자 전도층은 서로 적층되어 있고, 상기 제1 초분지 고분자와 상기 제2 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하는 것이 바람직하다.
상기 홀 전도층 및 상기 전자 전도층 중 적어도 하나는 등방적인 특성을 갖는 것이 바람직하고, 모두가 등방적인 특성을 갖는 것이 보다 바람직하다. 등방적인 특성이란 복수의 초분지 고분자 (동종, 이종을 불문함)의 중심 구조 사이와 분지 구조 사이에서 특성에 실질적인 차이가 없는 것을 의미한다.
상기 제1 초분지 고분자 및 상기 제2 초분지 고분자 중 적어도 하나는 덴드리머인 것이 바람직하고, 모두가 덴드리머인 것이 보다 바람직하다.
상기 제1 초분지 고분자 및 상기 제2 초분지 고분자 중 적어도 하나는 2 가지 이상의 다른 기능을 가질 수도 있다. 2 가지의 기능은 예를 들면 형광성과 전자 전도성이다.
어떤 실시 형태의 상기 고분자 구조체는 상기 제1 초분지 고분자와 상기 제2 초분지 고분자 사이에 제3 초분지 고분자를 더 갖고, 상기 제3 초분지 고분자와, 상기 제1 초분지 고분자 또는 상기 제2 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조가 형성되어 있다.
상기 제1 초분지 고분자는 홀 전도성을 가지고, 상기 제2 초분지 고분자는 전자 전도성을 가지고, 상기 제3 초분지 고분자는 홀 전도성, 전자 전도성 및 이온 전도성 중 어느 하나를 가질 수 있다.
상기 홀 전도층은 복수의 제1 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하고, 상기 전자 전도층은 복수의 제2 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하고, 상기 홀 전도층과 상기 전자 전도층과의 사이에, 복수의 제3 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하는 또 다른 기능층을 가질 수 있다.
상기 홀 전도층, 상기 전자 전도층 및 상기 또 다른 기능층은 상호 적층되어, 상기 제1 초분지 고분자와 상기 제3 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 형성된 자기 조직화 구조 및 상기 제2 초분지 고분자와 상기 제3 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 형성된 자기조직화 구조 중 적어도 하나를 포함하는 것이 바람직하고, 모두를 포함하는 것이 보다 바람직하다.
상기 홀 전도층, 상기 전자 전도층 및 상기 또 다른 기능층 중 적어도 하나는, 등방적인 특성을 갖는 것이 바람직하고, 모두가 등방적인 특성을 갖는 것이 보다 바람직하다.
상기 제1 초분지 고분자, 상기 제2 초분지 고분자 및 상기 제3 초분지 고분자 중 적어도 하나는 덴드리머인 것이 바람직하고, 모두 덴드리머인 것이 보다 바람직하다.
상기 제1 초분지 고분자, 상기 제2 초분지 고분자 및 상기 제3 초분지 고분자 중 적어도 하나는 2 가지 이상의 다른 기능을 가질 수도 있다.
본 발명에 의한 기능 소자는 상기한 어느 고분자 구조체와, 상기 고분자 구조체에 전기적으로 접속된 전극을 가지고, 그에 따라 상기 목적이 달성된다.
본 발명에 의한 트랜지스터는 제1 전극, 제2 전극, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극과의 사이에 설치된 반도체층, 및 상기 반도체층에 전계를 인가하기 위한 제3 전극을 구비하고, 상기 반도체층은 초분지 고분자를 포함하고, 또한 상기초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 가지고, 그에 따라 상기 목적이 달성된다.
상기 반도체층은 등방적인 도전성을 갖는 것이 바람직하다.
상기 초분지 고분자는 구형 또는 원반형의 입체 구조를 갖는 것이 바람직하다.
상기 초분지 고분자는 덴드리머인 것이 바람직하다.
바람직한 실시 형태에 있어서, 본 발명에 의한 트랜지스터는 상기 제3 전극에 의해서 인가된 전계에 대한 상기 반도체층의 전계 효과를 이용하는 전계 효과형 트랜지스터이다.
본 발명에 의한 표시 장치는 복수의 화소와, 각각이 상기 복수의 화소에 대응하여 설치된 복수의 액티브 소자를 가지고, 상기 복수의 액티브 소자 각각이 상기 트랜지스터인 것을 특징으로 하고, 그에 따라 상기 목적이 달성된다.
도 1은 초분지 고분자의 구조와 분류를 모식적으로 나타내는 개념도.
도 2는 본 발명에 이용되는 초분지 고분자의 구조를 모식적으로 도시한 도면.
도 3은 덴드리머의 세대수의 개념을 나타내는 모식도.
도 4(a) 및 도 4(b)은 본 발명에 의한 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기조직화 구조의 예를 도시하는 모식도.
도 5(a) 내지 (e)는 본 발명의 실시 형태에 관한 기능 소자의 예를 나타내는 개략 단면도.
도 6은 본 발명에 의한 실시 형태의 전계 효과형 트랜지스터 (30)의 모식적인 단면도.
도 7은 본 발명에 의한 실시 형태의 액정 표시 장치 (100)의 모식적인 단면도.
도 8은 본 발명에 의한 실시 형태의 유기 EL 표시 장치 (200)의 모식적인 단면도.
<발명을 실시하기 위한 최선의 형태>
이하에, 본 발명의 실시 형태를 설명한다.
본 명세서에서의 초분지 고분자란 임의의 형상의 분지 구조를 갖는 초분지 구조 단위를 적어도 1개 갖는 고분자이다. 여기에서 말하는 「초분지 구조 단위」는 도 1에 모식적으로 나타낸 바와 같이, 덴드리머 구조 단위나 하이퍼 브렌치 중합체 구조 단위를 포함한다. 덴드리머나 하이퍼 브렌치 중합체에 관하여는, 예를 들면 문헌 (가끼모또 마사아끼, 화학, 50 권, 608 페이지 (1995), 고분자, Vo1. 47, p. 804 (1998))에 기재되어 있다.
초분지 구조 단위 (12)는 1개의 수목상 분지의 개시점 (13a)를 갖는다. 초분지 구조 단위 (12)가 갖는 분기점 (13)의 수에 제한은 없고, 수목형 분지의 개시 점 (13a)만을 분기점 (13)으로 한 구조일 수도 있다. 초분지 구조 단위 (12)는 덴드리머 구조 단위와 같이 규칙적인 반복 분지 구조를 가질 수도 있고, 하이퍼 브렌치 중합체 구조 단위와 같이 불규칙한 반복 분지 구조를 가질 수도 있다.
본 명세서에서의 초분지 고분자는 도 1에 나타낸 초분지 구조 단위 (12)를 적어도 1개 가질 수 있지만, 도 2에 나타낸 초분지 고분자 (10)과 같이 중심 구조 (코어) (14)에 결합한 복수의 초분지 구조 단위 (12) (12a 내지 12c)를 갖는 것이 바람직하다. 특히, 초분지 고분자 (10) 및 초분지 고분자 (10)의 자기 조직화 구조가 등방적인 특성을 나타낸 바와 같이, 초분지 고분자 (10)의 분자 구조의 대칭성이 높은 것이 바람직하고, 초분지 구조 단위 (12)의 개수는 3개 또는 4개가 바람직하다. 복수의 초분지 구조 단위 (12)는 서로 상이할 수 있지만, 구조의 대칭성의 관점에서 동일한 것이 바람직하다.
도 2에 나타낸 초분지 고분자 (10)은 3개의 초분지 구조 단위 (12a, 12b 및 12c)의 수목상 분지 개시점 (13a)가 중심 구조 (14)로서의 3 관능성 원자단에 결합된 구조를 가질 수 있다. 중심 구조 (14)와 초분지 구조 단위 (12)와의 결합은 전형적으로는 공유 결합이지만 수소 결합이나 배위 결합 등의 비공유 결합일 수도 있다.
초분지 구조 단위 (12a, 12b 및 12c)는 서로 상이할 수도 있고, 동일할 수도 있다. 초분자 고분자 (10)이 등방적인 특성을 갖도록 3개의 초분지 구조 단위 (12a, 12b 및 12c)는 동일한 것인 것이 바람직하다. 이하, 중심 구조 (14)로서의 다관능 원자단도 참조 부호 14로 나타내기로 한다.
또한 본 발명에서 사용되는 초분지 고분자 (10)은, 그의 분자 표면에 홀 전도성이나 전자 전도성, 또는 이온 전도성을 갖는 것일 수 있고, 분자 표면과 내부와의 사이에 에너지 상호 작용을 갖는 것이나, 덴드론 (초분지 구조 단위 중의 반복 단위)에 캐리어 전도성을 가지는 것일 수도 있다. 분자의 표면에 캐리어 전도성을 갖는 초분지 고분자 (10)은 캐리어 전도성을 갖는 말단기 사이의 호핑에 의해서 캐리어가 이동한다. 덴드론이 π 공액쇄 등 π 전자를 갖는 구조를 구비하는 경우 등, 덴드론이 캐리어 전도성을 갖는 경우에는, 캐리어는 중심 구조 (14)와 초분지 구조 단위 (12)와의 사이를 이동할 수가 있기 때문에, 중심 구조 (14)가 갖는 기능을 인출할 수 있다.
초분지 고분자 (10)의 중심 구조 (14)란 임의의 개수의 수목상 분지 개시점 (13a)와 결합하여, 수목상 분지 개시점 (13a) 이후의 초분지 구조 단위 (12)를 제외한 부분의 구조를 가리킨다. 본 발명에 바람직하게 사용되는 초분지 고분자 (10)은 전형적으로는 중심 구조 (14)의 주위에 복수의 초분지 구조 단위 (12)를 갖고, 대칭성이 높은 입체 구조를 갖기 때문에, 중심 구조 (14)는 초분지 고분자 (10)의 입체 구조의 중심에 위치한다.
중심 구조 (14)를 구성하는 다관능 원자단 (14)로서, (1) 탄소수가 1 내지 20으로서, O, NH, N(CH3), S, SO2 등의 헤테로 원자가 개재할 수 있는 비치환 또는 수산기, 카르복실기, 아실기 또는 불소 원자, 염소 원자, 브롬 원자, 요오드 원자 등의 할로겐 치환의 알킬렌기, (2) 탄소수가 6 내지 20의 아릴렌기, (3) 이러한 알 킬렌기와 아릴렌기가 결합한 기, (4) 상기 (1) 내지 (3)의 각 기의 탄소 원자에 결합한 수소 원자가 이탈한 다가의 기, (5) 다가의 헤테로환기, (6) 다가의 헤테로환기와 상기 (1) 내지 (4)의 탄화수소기가 결합한 기, (7) 포르피린이나 포르피린 착체를 들 수 있다.
본 발명에 사용되는 초분지 고분자 (10)의 덴드론은 방향족일 수도, 지방족일 수도 있다. 구체적으로는, 방향족 또는 지방족 폴리에테르 구조, 방향족 폴리에스테르 구조, 폴리실록산 구조, 폴리카르보실란 구조, 폴리에테르아미드 구조, 폴리아미드아민 구조, 폴리프로필렌이민 구조 등의 고분자 구조나, 폴리페닐렌, 폴리페닐렌비닐렌, 포리페닐렌에티닐렌 등의 공액계 고분자 구조를 들 수 있고, 폴리티오펜이나 폴리티에닐렌비닐렌이나 폴리피롤이나 폴리시롤 등의 헤테로환기 등을 포함할 수도 있다.
덴드론에 캐리어 전도성을 부여하기 위해서, 덴드론에 π 공액계 구조를 갖게 할 수도 있고, 홀 전도 구조로서, 디알킬페닐아민 잔기를 갖는 구조, 트리페닐아민 잔기를 갖는 구조, 페난트롤린 잔기, 이미다졸 잔기 등을 가질 수도 있다. 또한, 전자 전도 구조로서, 나프탈렌테트라카르복실산 디이미드 잔기 등을 가질 수도 있다. 또한, 이온 전도 구조로서, 카르복실레이트나 술포네이트 관능기 등의 음이온과 알칼리 금속이나 알칼리 토류 금속 등의 양이온으로 구성된 염을 가질 수도 있다.
또한, 초분지 고분자의 분자 내에 캐리어 전도성 이외의 기능을 발현하는 원자단 (관능기)를 도입하고, 기능의 복합화를 할 수가 있다. 예를 들면, 분자 내에 형광성을 갖는 기나, 자외선 흡수성을 갖는 기 등을 도입할 수가 있다. 구체적으로는, 예를 들면 로다민 색소 등을 덴드리머의 중심 구조에 갖게 하는 것을 들 수 있다.
본 발명에서 이용하는 초분지 고분자 (10)는 상술한 바와 같이 초분지 구조 단위 (12)를 갖는 한, 그의 분지 구조에 제한은 없지만 분자 구조의 대칭성의 관점에서 덴드리머인 것이 바람직하다. 초분지 고분자 (10)가 덴드리머인 경우, 그의 세대수에 특히 제한은 없지만, 중심 구조 (14)가 큰 것이나 긴 것을 포함시키면 전형적인 세대수는 1 내지 10이고, 말단기 (초분지 구조 단위 (12)의 말단부, 초분지 고분자 (10)의 표면을 구성하는 말단부)의 밀집성과 합성의 용이성으로부터 세대수는 2 내지 8이 바람직하고, 3 내지 7이 더욱 바람직하고, 3 내지 5가 가장 바람직하다. 또한 덴드리머의 세대란 도 3에 나타낸 바와 같이, 규칙적인 분지의 차수를 나타내는 것이다.
본 발명에 의한 고분자 구조체는 홀 전도층 및 전자 전도층을 구비하고, 제1 초분지 고분자 및 제2 초분지 고분자를 갖는다. 제1 초분지 고분자 및 제2 초분지 고분자 중 적어도 어느 하나는 홀 전도성 또는 전자 전도성을 갖는다. 홀 전도층 및 전자 전도층 중 어느 하나는 제1 초분지 고분자 및 제2 초분지 고분자 중 어느 하나를 포함하고, 홀 전도층, 전자 전도층 및 홀 전도층과 전자 전도층과의 사이의 적어도 하나에, 제1 초분지 고분자 또는 제2 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 갖는다.
즉, 본 발명에 의한 고분자 구조체는 상술한 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함한다. 자기 조직화 구조는 동종의 초분지 고분자 사이에 형성된 것일 수도 있고, 이종의 초분지 고분자 사이에 형성된 것일 수도 있다. 또한, 고분자 구조체가 종래의 쇄상 고분자를 포함할 경우에는, 초분지 고분자와 종래의 쇄상 고분자와의 사이에 형성된 자기 조직화 구조일 수도 있다. 초분지 고분자를 사용할 경우, 최소의 자기 조직화 구조는 2 개의 초분지 고분자 (2 분자)에 의해서 형성될 수 있다.
본 발명에 의한 고분자 구조체가 갖는 적어도 2종의 초분지 고분자 중의 하나는 홀 전도성 또는 전자 전도성을 가지고, 고분자 구조체가 갖는 홀 전도층 및 전자 전도층 중 어느 하나는 상기한 초분지 고분자를 포함한다. 예를 들면, 제1 초분지 고분자가 홀 전도성을 가지고, 제2 초분지 고분자가 전자 전도성을 갖는 경우, 홀 전도층은 제1 초분지 고분자를 포함하고, 전자 전도층은 제2 초분지 고분자를 포함한다. 이 때, 자기 조직화 구조는 제1 초분지 고분자 사이의 상호 작용에 의해서 홀 전도층 내에 형성될 수도 있고, 제2 초분지 고분자 사이의 상호 작용에 의해서 전자 전도층 내에 형성될 수도 있고, 또한 제1 초분지 고분자와 제2 초분지 고분자와의 사이의 상호 작용에 의해서, 홀 전도층과 전자 전도층과의 계면에 형성될 수도 있다. 바람직하게는, 홀 전도층, 전자 전도층 및 이들의 사이 (계면 영역) 모두가 자기 조직화 구조를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 의한 트랜지스터가 갖는 반도체층은 초분지 고분자를 포함하고, 또한 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 갖는다. 자기 조직화 구조는 동종의 초분지 고분자 사이에 형성된 것일 수도 있고 이종의 초분지 고분자 사이에 형성된 것일 수도 있다. 또한, 반도체층이 종래의 쇄상 고분자를 포함할 경우에는, 초분지 고분자와 종래의 쇄상 고분자 사이에 형성된 자기 조직화 구조일 수도 있다. 초분지 고분자를 사용하는 경우, 최소의 자기 조직화 구조는 2개의 초분지 고분자 (2 분자)에 의해서 형성될 수 있다.
또한 비공유 결합적 상호 작용에는, 반데르바알 힘, 수소 결합, 정전 상호 작용, π 전자 상호 작용, 전하 이동 상호 작용 등이 포함된다.
여기서, 도 4 (a) 및 (b)를 참조하면서, 본 발명의 고분자 구조체 및 반도체층이 갖는 자기 조직화 구조에 대해서 설명한다.
본 발명에 사용되는 초분지 고분자의 입체 구조는 등방적인 특성을 발현시키기 위해서, 도 4 (a)에 나타낸 바와 같은 원반형 (디스크형) 및 도 4 (b)에 나타낸 바와 같은 구형인 것이 바람직하다. 또한 이러한 입체 구조를 갖는 초분지 고분자는 상술한 바와 같이, 중심 구조 및 덴드론의 구조 및 세대수를 적절하게 조정함으로써 얻어진다.
원반형의 초분지 고분자 (10a)는, 도 4 (a)에 나타낸 바와 같이, 그의 분자 사이에 기능하는 비공유 결합적 상호 작용에 의해서, 자기 조직화 구조 (20a)를 형성한다. 또한, 구형의 초분지 고분자 (10b)는 도 4 (b)에 나타낸 바와 같이, 그의 분자 사이에 기능하는 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조 (20b)를 형성한다. 도 4 (b)에는, 1 층째의 4 개의 초분지 고분자 (10b)의 중앙에 2 층째의 초분지 고분자 (10b)가 위치하는 것과 같은 자기 조직화 구조 (20b)를 예시하고 있지만 이에 한정되지 않고, 1 층째와 2 층째의 초분지 고분자 (10b)가 서로 중 첩되는 것과 같은 자기 조직화 구조가 형성될 수도 있다.
도 4 (a) 및 (b)에 있어서, 서로 적층되어 있는 초분지 고분자 (1Oa 및 1Ob)는 각각 동종의 것일 수도 있고, 이종의 것일 수도 있다. 즉, 동종의 초분지 고분자로 이루어지는 복수의 층으로 1개의 기능층 (예를 들면 홀 전도층)을 구성할 수도 있고, 초분지 고분자의 단분자층으로 1개의 기능층을 구성할 수도 있다. 따라서, 도 4 (a) 및 (b)에 나타낸 자기 조직화 구조 (20a 및 20b)는 단일한 기능층을 구성할 경우도 있으며 복수의 기능층의 적층 구조를 구성할 경우도 있다.
이와 같이, 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 형성시킴으로써 각 층에서 발생한 에너지의 이동이나 캐리어의 이동이, 비공유 결합적 상호 작용이 강한 부분을 통해 각 층 내 및(또는) 각 층 간에서 원활하게 발생하고, 이동 속도를 빠르게 할 수 있다.
또한, 3 차원적인 넓이를 갖는 초분지 고분자 및(또는) 그의 자기 조직화 구조가 도전성 등의 기능을 담당하고 있기 때문에, 1 차원의 공액쇄가 기능을 담당하는 종래의 도전성 고분자와 같이 특성이 온도에 의존하기 쉽다고 하는 문제의 발생이 억제된다.
초분지 고분자를 사용하여 홀 전도층이나 전자 전도층 등의 기능층을 형성하는 방법에는, 공지된 막 형성 방법을 널리 적용할 수가 있다. 초분지 고분자는 종래의 공액계의 도전성 고분자 등과 비교하여 용매에 대한 용해성이 우수하기 때문에, 여러가지 용매를 이용하여 용액을 제조할 수가 있다. 이 용액을 스핀 코팅법, 침지 코팅법, 캐스팅법, 인쇄법 및 잉크젯법 등의 방법에 의해 기판 (지지체) (21) 상에 도포 또는 인쇄하여, 건조 후, 필요에 따라서 가열 처리함으로써, 초분지 고분자의 막을 형성할 수가 있다.
예를 들면, 초분지 고분자의 단분자막은 소정 농도의 용액에, 기판 (21)을 소정 시간만큼 침지함으로써 형성할 수 있다. 기판 표면에 초분지 고분자와 비공유 결합적 상호 작용을 나타내는 층을 미리 형성하여 놓으면, 자기 조직화 구조를 형성하면서 단분자층이 형성된다.
이와 같이, 기판 (21) 상에, 초분지 고분자의 막을 차례로 형성함으로써, 본 발명의 고분자 구조체나 본 발명의 트랜지스터에 이용되는 반도체층을 형성할 수가 있다.
또한, 초분지 고분자는 종래의 공액계 도전성 고분자 등과 비교하여 낮은 온도에서 용융하기 때문에, 핫 프레스법, 사출 성형법이나 트랜스퍼 성형법 등에 의해서 여러가지 형상으로 성형할 수도 있다. 얻어진 초분지 고분자의 막을 적층함으로써, 본 발명의 고분자 구조체를 얻을 수 있다.
도 4 (a) 및 (b)에서는, 초분지 고분자 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 설명하였지만 초분지 고분자와 종래의 쇄상 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서도 자기 조직화 구조가 형성될 수 있다. 예를 들면, 제1 초분지 고분자로 홀 전도층을 형성하고, 종래의 도전성 고분자 (쇄상 공액계 고분자)로 전자 전도층을 형성하고, 이들 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조를 형성할 수도 있다.
초분지 고분자 이외의 고분자로서, 예를 들면, 폴리스티렌쇄, 폴리실록산쇄, 폴리에테르쇄, 폴리에스테르쇄, 폴리아미드쇄나 폴리이미드쇄 등의 주쇄에, 프탈로시아닌계 유도체, 아조 화합물계 유도체, 페릴렌계 유도체, 퀴나크리돈계 유도체, 다환 퀴논계 유도체, 시아닌계 유도체, 플러렌 유도체, 인돌, 카르바졸 등의 질소 함유 환식 화합물 유도체, 히드라존 유도체, 트리페닐아민 유도체, 다환 방향족 화합물 유도체 등의 측쇄가 도입된 것을 들 수 있다. 또한, 공액계 고분자쇄인, 폴리파라페닐렌 등의 방향족계 공액계 고분자, 폴리아세틸렌 등의 지방족계 공액계 고분자, 폴리피롤이나 폴리티오펜 등의 복소환식 공액계 고분자, 폴리아닐린류나 폴리페닐렌설파이드 등의 헤테로 원자 함유 공액계 고분자, 폴리(페닐렌비닐렌)이나 폴리(아릴렌비닐렌)이나, 폴리(티에닐렌비닐렌) 등의 상기 공액계 고분자의 구성 단위가 교대로 결합한 구조를 갖는 복합형 공액계 고분자 등의 탄소형 공액계 고분자나, 폴리실란류나 디실라닐렌 중합체류, 디실라닐렌-탄소계 공액성 중합체 구조 등을 들 수 있다.
또한, 본 발명에 의한 고분자 구조체는 전형적으로는, 상술한 바와 같이 적층 구조를 갖고 있지만, 반드시 적층 구조를 가질 필요는 없다. 예를 들면, 제1 초분지 고분자와 제2 초분지 고분자를 혼합하고, 이들 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조를 형성시킨 것을, 고분자 매트릭스 중에 혼합ㆍ분산시킬 수 있다. 또한, 고분자 매트릭스 중의 초분지 고분자의 농도가 충분히 높은 경우에는, 예를 들면 홀 전도성의 초분지 고분자를 절연성의 고분자 매트릭스 중에 분산시킨 조성물을 이용하여 홀 전도층을 형성할 수가 있다. 이 때, 고분자 매트릭스 중에 분산된 초분지 고분자 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조가 형성될 뿐만 아니라, 이 홀 전도층에 인접하여 형성되는 전자 전도층과의 사이에 자기 조직화 구조가 형성되는 경우도 있다. 전자 전도층도 초분지 고분자가 고분자 매트릭스 중에 분산된 조성물로부터 형성된 것일 수도 있다.
고분자 매트릭스의 재료로서는, 자기 조직화 구조의 형성을 저해하지 않는 것이면, 특히 제한은 없고, 예를 들면 2,2-비스(4-히드록시페닐)프로판 (통칭 비스페놀 A)를 원료로 하는 폴리카르보네이트, 2,2-비스(3-메틸-4-히드록시페닐)프로판 (통칭 비스페놀 C)를 원료로 하는 폴리카르보네이트, 비스(4-히드록시페닐)페닐메탄 (통칭 비스페놀 P)를 원료로 한 폴리카르보네이트, 1,1-비스(4-히드록시페닐)시클로헥산(통칭 비스페놀 Z)를 원료로 하는 폴리카르보네이트나 방향족 폴리카르보네이트 수지, 폴리알릴레이트 수지, 아크릴계 수지, 스티렌계 수지, 폴리염화비닐, 염화비닐-아세트산비닐 공중합체, 폴리아세트산비닐, 폴리염화비닐리덴, 페녹시 수지, 에폭시 수지, 페놀 수지 등의 열가소성 또는 열경화성 수지를 예시할 수가 있다.
고분자 매트릭스 중에 초분지 고분자를 분산시켜 사용할 경우, 초분지 고분자의 배합량은 40 중량％ 이상 100 중량％ 미만이고, 바람직하게는 60 중량％ 이상 100 중량％ 미만이다.
이러한 초분지 고분자 분산계의 조성물을 제조하는 방법에는 특별히 제한은 없고, 예를 들면 여러가지 용제를 이용하여 제조할 수가 있다. 바람직하게 이용되는 용제로서는, 테트라히드로푸란 (THF), 1,4-디옥산, 시클로헥사논, 톨루엔, 클로로벤젠, 메틸에틸케톤 (MEK), 아세톤, N,N-디메틸포름알데히드 (DMF), 염화메틸렌 등을 예시할 수가 있다. 얻어진 용액을 스핀 코팅법, 침지 코팅법, 캐스팅법, 인쇄법 및 잉크젯법 등의 방법에 의해 도포 또는 인쇄하여, 건조 후, 필요에 따라서 가열 처리함으로써, 초분지 고분자 분산계 조성물의 막을 형성할 수가 있다.
초분지 고분자의 용액이나 초분지 고분자를 포함하는 조성물의 용액에, 도핑제 등의 첨가제를 첨가할 수도 있다. 첨가제로서는, 예를 들면 스티릴 색소 (DCM) 등이나 n형이나 p형의 도핑제 등을 들 수 있다. 초분지 고분자의 종류 및 기능에 따라서, 여러가지 첨가제를 사용할 수 있다. 특히, 초분지 고분자는 분자 내에 형광성을 갖는 기나, 자외선 흡수성을 갖는 기 등을 도입함으로써 복수의 기능을 갖기 때문에, 이와 같이 첨가제를 이용함으로써 특성의 향상이나 또 다른 기능의 복합화를 할 수 있다.
본 발명에 의한 고분자 구조체에 전압을 인가하기 위한 전극을 설치함으로써 여러가지 기능 소자를 구성할 수가 있다. 예를 들면, 본 발명에 의한 고분자 구조체는 태양 전지, 광전 변환 소자, 유기 FET 소자, 컨덴서, 발광 소자, 전기 변색 소자, 중합체 이차 전지 등으로 이용할 수 있다. 이하에 각 용도에 알맞는 소자 구조의 상세에 대해서 기술한다.
광전 변환 소자 또는 태양 전지에 있어서는, 일반적으로 고분자 구조체가 한쌍의 평행 평판 전극에 끼워져 배치되지만 빗형 전극 상에 형성할 수도 있고, 이것에 한정되는 것은 아니다. 전극 재료는 특별히 한정되지 않지만, 평행 평판 전극인 경우, 적어도 하나의 전극은 ITO 전극, 불소를 도핑시킨 산화 주석 등의 투명 전극인 것이 바람직하다. 또한, 상기 고분자 구조체는 p형 반도체성 또는 홀 전도 성 초분지 고분자와, n형 반도체성 또는 전자 전도성 초분지 고분자로부터 형성된다. 또한, 상기 2층의 어느 하나의 초분지 고분자에 광증감 색소기를 도입하거나 상기 2층의 사이에 HOMO (최고 피점 하전자대) 준위가 홀 전도성 초분지 고분자의 HOMO 보다도 낮고, LUMO (최저 비점 하전자대) 준위가 전자 전도성 초분지 고분자의 LUMO 보다도 높은 광증감 색소 분자 구조를 도입한 고분자나 초분지 고분자를 도입하면 더욱 향상하여, 태양 전지 등으로 이용하는 경우, 고효율의 발전을 행할 수 있다.
게다가, 상기 p형 반도체성 또는 홀 전도성 초분지 고분자와, n형 반도체성 또는 전자 전도성 초분지 고분자와의 사이에, 산화 환원 가능한 이온 도전성 초분지 고분자 또는 이온 도전성 고분자를 설치함으로써 전기 화학 광전 변환 소자를 형성할 수가 있다. 이 때, 이온 도전성 초분지 고분자 또는 이온 도전성 고분자의 산화 환원 순위는 p형 반도체성 또는 홀 전도성 초분지 고분자가 광여기되는 경우, p형 반도체성 또는 홀 전도성 초분지 고분자의 LUMO 보다도 높고, n형 반도체성 또는 전자 전도성 초분지 고분자의 LUMO 보다도 낮게 설정되는 것이 바람직하다. 한편, n형 반도체성 또는 전자 전도성 초분지 고분자가 광여기되는 경우, p형 반도체성 또는 홀 전도성 초분지 고분자의 HOMO 보다도 높고, n형 반도체성 또는 전자 전도성 초분지 고분자의 HOMO 보다도 낮게 설정되는 것이 바람직하다. 또한, p형 반도체성 또는 홀 전도성 초분지 고분자와 n형 반도체성 또는 전자 전도성 초분지 고분자 양쪽이 광여기되는 경우, p형 반도체성 또는 홀 전도성 초분지 고분자의 LUMO 보다도 높고, n형 반도체성 또는 전자 전도성 초분지 고분자의 HOMO 보다도 낮게 설정되는 것이 바람직하다. 또한, 필요에 따라서, 각 층 중 어디에 광증감성 색소기를 도입할 수도 있다.
3층 구조의 고분자 구조체에 대해서, 적어도 2층이 초분지 고분자이고, 바람직하게는 이웃하는 층이 초분지 고분자이고, 더욱 바람직하게는 3층 모두 초분지 고분자로부터 형성되어 있는 것이 바람직하고, 각각의 층 내 및 층간에서, 자기 조직화 구조를 형성함으로써, 특성 및 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
발광 소자에 있어서도, 많은 경우, 본 발명의 고분자 구조체가 평행 평판 전극에 끼워져 배치된다. 이하에 대표적인 기능 소자의 구조를 도 5 (a)로부터 (e)에 있어서, 참조 부호 1 및 4는 한쌍의 전극을 나타내고, 참조 부호 2는 전자 전도층, 참조 부호 3은 전자 전도층 (또는 발광층), 참조 부호 5는 홀 전도층, 참조 부호 6은 홀 전도층 (또는 발광층), 참조 부호 7은 발광층, 참조 부호 8은 전하 발생층을 각각 나타낸다.
도 5 (a)에 나타낸 구조 1, 도 5 (b)에 나타낸 구조 2, 및 도 5 (c)에 나타낸 구조 3으로서는, 한쌍의 두 전극 (1과 4)로부터 주입된 양음의 캐리어의 재결합 효율을 향상시킬 수 있다. 도 5 (d)에 나타낸 구조 4로서는, 전극 (1 및 4)와 발광층 (7)이나 캐리어 전도층 (전자 전도층 (2) 및 홀 전도층 (5))과의 접촉을 보다 확실히 하여, 전극 (1 및 4)로부터의 캐리어 주입 효율을 증대시킬 수 있다. 또한, 상기광전 변환 소자의 항에서 진술한 것과 같이, 초분지 고분자의 내부에 발광에 관계되는 기나 색소 기, 중심 구조에 발광에 관계되는 기 등을 도입할 수도 있다. 또한, 기능이 다른 초분지 고분자를 혼합하고, 초분지 고분자의 자기 조직화 구조를 형성하고, 그에 의하여 캐리어 전도 기능과 발광 기능을 구조적으로 겸비하도록 할 수 있다.
이와 같이 본 발명에 의한 기능 소자에 있어서는, 초분지 고분자의 분자 내에서의 기능의 복합화나, 분자 간의 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조가 가져오는 기능의 복합화가 가능하다. 또한, 침지법이나 잉크젯법, 스핀 코팅법 등의 공지된 도포법에 있어서, 중첩 도포에 의해서 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 형성시키거나 잉크젯법의 잉크나 침지법, 스핀 코팅법의 용액으로 혼합하고, 용액 중 또는 용매를 제거함과 동시의 막 형성 중에 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 형성할 수 있다. 또한 고분자 구조체는 기능 소자용의 기판 상에 직접 형성할 수도 있고, 상술한 바와 같이 별도로 형성한 고분자 구조체를 기능 소자용의 기판에 전사할 수도 있다.
비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조는 나노 구조에 의한 분자 수준으로 제어되고, 한 층이 수 내지 수십 nm 정도의 적층 구조의 막 두께나 분자배향까지를 쉽게 제어할 수 있고, 전계 집중 효과로 인해 캐리어의 층간의 주입 효율이 증대하는 등의 효과가 있기 때문에 대폭적인 성능 향상도 가능해진다.
유기 트랜지스터 소자는 홀 전도층 및 전자 전도층 중 하나를 도전층으로 하고, 다른 하나를 반도체층으로 하여, 상기 도전층과 반도체층과의 사이에 절연층이 설치된 고분자 구조체를 이용하고, 이 고분자 구조체에 게이트 전극, 소스 전극과 드레인 전극을 형성함으로써 실현할 수 있다.
컨덴서 (캐퍼시터)도, 홀 전도층 및 전자 전도층 중의 하나를 도전층으로 하 고, 다른 하나를 반도체층으로 하여, 상기 도전층과 반도체층과의 사이에 절연층이 설치된 고분자 구조체를 이용하여 형성된다. 또한, 홀 전도층 및 전자 전도층을 도전층으로 하고, 도전층끼리의 사이에 이온 전도성층을 삽입하거나 홀 전도층을 p형 반도체층으로 하고, 전자 전도층을 n형 반도체층으로 하여 이들의 연속층을 형성할 수도 있다.
전기 변색 소자는 홀 전도층을 p형 도핑 가능한 고분자층으로 하고, 산화 환원 반응으로 변색하여, 전자 전도성층을 n형 도핑 가능한 고분자층으로 하고, 산화 환원 반응으로 변색하여, 그 층간에 지지 전해질염을 포함한 층을 갖는 고분자 구조체로부터 형성된다. 또한, 이 소자 구조는 중합체 이차 전지로서도 사용할 수 있고, 고용량, 낮은 내부 저항의 이차 전지를 제공할 수 있다.
이상과 같이 본 발명의 기능 소자는 등방적인 특성을 갖는 초분지 고분자를 포함하고, 또한 초분지 고분자의 비공유 결합적 상호 작용을 통한 자기 조직화 구조를 갖는 고분자 구조체를 구비하기 때문에, 등방성으로 매우 높은 캐리어 전도성을 갖고, 또한 확실하게 층간이 접촉하여, 고신뢰성, 고내구성의 기능 소자를 제공할 수가 있다. 또한, 본 발명의 기능 소자는 단순히 고분자의 용액 (또는 고분자)를 도포하는 것만으로 형성하여, 막 두께, 분자 배향까지 나노 스케일의 분자 수준의 제어가 가능하다.
또한, 초분지 고분자의 분자 중에 여러가지 기능기의 도입에 의한 기능의 복합화나, 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조에 의한 기능의 복합화 및 신규 기능의 발현을 갖는 종래에 없는 기능 소자 및 소자 구조를 제공할 수가 있다. 이것은 종래의 중합체 재료나 중합체 얼로이계 등으로서는 형성하는 것이 불가능한 구조이다.
이하에 초분지 고분자의 합성예를 나타낸다.
폴리프로필렌이민계의 것으로서, 우선 하기 화학식 1의 제1 아민 화합물을 물-톨루엔 중에서 아세트산 촉매에 의해 아크릴로니트릴과 시아노에틸화 반응시킴으로써 하기 화학식 2의 화합물을 생성한다.
계속해서, 화학식 2의 화합물에 대하여 코발트 촉매 (라니 촉매)에 의해 수소 첨가 반응시킴으로써 하기 화학식 3의 화합물을 생성한다.
즉, 1개의 아미노기 (화학식 1)로부터, 분지한 2개의 아미노기 (화학식 2)가 얻어지고, 상기 반응을 반복함에 따라 하기 화학식 4, 화학식 5 및 화학식 6의 화합물이 용이하게 얻어진다.
또한, 초분지 고분자를 분자의 중심으로부터 외측을 향하여 합성하는 발산법이나 외측에서 중심을 향해서 합성하는 수렴법에 의해 하기 화학식 7 등의 덴드리 머를 합성할 수가 있다.
또한, 시판의 폴리프로필렌이민 덴드리머 (Aldrich사 카탈로그 DAB-Am-4, 8, 16, 32, 64)를 사용할 수도 있다. 여기서, 4-(N,N-디에틸아미노)벤조산에틸, 또는 4-(1,8-나프탈디이미딜벤조산)메틸 등을 N,N-디메틸포름알데히드에 용해하고, 감압하 60 ℃에서 가열 교반하면서 생성하는 에탄올을 증류 제거하여, 농축 후, 실리카겔 크로마토그래피로 정제하여, 상기 덴드리머나 하이퍼 브렌치 중합체의 분지 말단의 아미노기가 4-디에틸아미노벤조산의 아미드, 또는 4-(1,8-나프탈이미딜)벤조산의 아미드 등으로 변환된 물질이 얻어진다.
폴리벤질에테르계의 것으로서 4-브로모메틸렌벤조산메틸 (화학식 8) 등과 1,3,5-트리히드록시벤젠 (화학식 9)을 사용하고, 문헌 (Hawker, C. J. et al.; J. Am. Chem. Soc., 112. p. 7638 (1990))과 동일하게 무수 탄산칼륨과 18-크라운-6에테르를 사용하는 에테르화 반응에 의해, 초분지 고분자 화합물 (화학식 10) 등의, 폴리벤질에테르계의 덴드리머나 하이퍼 브렌치 중합체를 얻을 수 있고, 4-브로모메틸렌벤조산메틸의 경우, 말단의 메틸에스테르기를 카르복실기나 칼륨염 등으로 변환할 수도 있다.
폴리페닐렌비닐렌계의 것으로서, 문헌 (Shirshendu K. Deb et al.; J. Am. Chem. Soc, 119, p. 9079 (1997))을 이용하여, 3,5-디-tert-부틸벤즈알데히드 (화학식 11)과, 5-브로모-m-크실렌으로부터 Arbuzov 반응의 생성물 (화학식 12)을 수소화 나트륨을 N-메틸-2-피롤리돈 (NMP) 중에서 반응시켜, 생성물 (화학식 13)을 합성한다. 또한 1,3,5-트리브로모벤젠의 2개의 브롬을 Still 커플링 반응에 의해 비닐로 변환하여 생성물 (화학식 14)을 생성한다. 이들을 반복함으로써 생성물 (화학식 15) 등의 폴리페닐렌비닐렌계의 덴드론을 생성한다. 여기에 벤조트리포스페이트 (화학식 16) 등의 중심 구조가 될 수 있는 것과 반응시켜, 초분지 고분자 화합물 (화학식 17) 등의, 폴리페닐렌비닐렌계의 덴드리머나 하이퍼 브렌치 중합체를 생성할 수가 있다.
상기 예로서는, 중심 구조와 초분지 구조가 공유 결합을 통해 결합된 초분지 고분자를 예시하였지만 본 발명에 사용되는 초분지 고분자는 이것에 한정되지 않고, 중심 구조와 초분지 구조가 비공유 결합을 통해 결합한 것일 수도 있다.
예를 들면, 하기 화학식 18로 표시되는 분자 A는 수소 결합에 의해서 6개가 서로 결합하여, 화학식 19로 표시되는 것과 같은 덴드리머를 형성한다.
이상에서 상술한 바와 같이 본 발명에 의하면, 초분지 고분자를 사용한 종래에 없는 소자 구조에 의해서 기능 소자의 성능을 향상시킬 수 있고, 또한 이와 같은 기능 소자를 간편하게 제조할 수 있어 공업적 가치는 매우 크다.
다음으로, 본 발명의 실시 형태에 의한 기능 소자의 실시예를, 비교예와 같 이 이하에 설명한다. 단, 본 발명은 이러한 실시예에 한정되는 것이 아니다.
<실시예 1>
유기 발광 소자
유리 기판에 양극으로서 ITO를 형성하고, 홀 전도층으로서 일부 랜덤하게 이온화된 초분지 고분자 화합물 1 (화학식 20)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여, 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 1의 막을 형성하였다. 막 두께는 100 nm로 하였다. 또한 발광층 및 전자 전도층을 겸한 초분지 고분자 화합물 2 (화학식 21)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 2의 막을 형성하여, 초분지 고분자 화합물 1의 박막과 초분지 고분자 화합물 2의 박막이 정전 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 형성한 고분자 구조체를 얻었다. 초분지 고분자 화합물 2의 막 두께는 50 nm로 하였다. 그리고, MgAg 합금 (중량비 10:1)을 증착하여 음극을 형성하고, 도 5(a)에 나타내는 구조의 발광 소자를 제조하였다.
이 발광 소자에 소정의 전압을 인가하고, 구동시키고 발광시켜 초기 휘도를 측정하였더니 1500 cd/m2의 휘도를 나타냈다. 또한, 초기 휘도가 반감하는데 3000 시간 이상을 요하였다.
<비교예 1>
홀 전도층에 폴리에틸렌디옥시티오펜과 폴리스티렌술폰산나트륨의 혼합물을 사용한 것 이외에는 실시예 1과 동일한 구조의 발광 소자를 제조하였다.
이 발광 소자에 소정의 전압을 인가하고, 구동시키고 발광시켜 초기 휘도를 측정하였더니 800 cd/m2의 휘도를 나타냈다. 또한, 초기 휘도가 반감하는데 800 시 간을 요하였다.
<실시예 2>
유기 발광 소자
유리 기판에 양극으로서 ITO를 형성하고, 홀 전도층으로서 초분지 고분자 화합물 3 (화학식 22)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 3의 막을 형성하였다. 막 두께는 50 nm로 하였다. 또한, 발광층으로서 초분지 고분자 화합물 4 (화학식 23)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 4의 막을 형성하였다. 막 두께는 30 nm로 하였다. 또한, 전자 전도층으로서, 초분지 고분자 화합물 5 (화학식 24)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 5의 막을 형성하여, 초분지 고분자 화합물 4의 박막과 초분지 고분자 화합물 5의 박막이 정전 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 형성한 고분자 구조체를 얻었다. 초분지 고분자 화합물 5의 막 두께는 50 nm로 하였다. 그리고, MgAg 합금 (중량비 10:1)을 증착하여 음극을 형성하여, 도 5 (d)에 나타내는 구조의 발광 소자를 제조하였다.
이 발광 소자에 소정의 전압을 인가하고, 구동시키고 발광시켜 초기 휘도를 측정하였더니 1500 cd/m2의 휘도를 나타냈다. 또한, 초기 휘도가 반감하는데 3000 시간 이상을 요하였다.
<비교예 2>
홀 전도층에 폴리에틸렌디옥시티오펜과 폴리스티렌술폰산나트륨의 혼합물을 사용하여, 발광층으로서 폴리헥실티오펜을 사용한 것 이외에는 실시예 2와 동일한 구조의 발광 소자를 제조하였다. 이 발광 소자에 소정의 전압을 인가하고, 구동시키고 발광시켜 초기 휘도를 측정하였더니 800 cd/m2의 휘도를 나타냈다. 또한 초기 휘도가 반감하는데 800 시간을 요하였다.
<실시예 3>
유기 정류 소자
유리 기판에 MgAg 합금 (중량비 10:1) 증착 전극을 형성하고, 홀 전도층으로서 초분지 고분자 화합물 1 (화학식 20)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 1의 막을 형성하였다. 막 두께는 50 nm로 하였다. 또한, 전자 전도층으로서 초분지 고분자 화합물 5 (화학식 24)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 5의 막을 형성하여, 초분지 고분자 화합물 1의 박막과 초분지 고분자 화합물 5의 박막이 정전 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 형성한 고분자 구조체를 얻었다. 초분지 고분자 화합물 5의 막 두께는 50 nm로 하였다. 그리고, MgAg 합금 (중량비 10:1)을 증착하여 상부 전극을 형성하여 유기 정류 소자를 제조하였다.
이 정류 소자의 전류-전압 특성을 빛을 차단하여 측정하였다. 상부 전극을 마이너스로 한 경우에만 전류가 흐르는 정류 특성을 나타냈다. 또한, 이 정류 소자를 실온에서 3 개월 방치한 후, 동일한 측정을 하였더니, 특성의 열화나 막 계면의 박리는 발생되지 않았다.
<비교예 3>
홀 전도층에 폴리에틸렌디옥시티오펜과 폴리스티렌술폰산나트륨의 혼합물을 사용한 것 이외에는, 실시예 3과 동일한 구조의 유기 정류 소자를 제조하였다.
이 정류 소자의 전류-전압 특성을 빛을 차단하여 측정하였다. 상부 전극을 마이너스로 한 경우, 전류가 흐르는 정류 특성을 나타냈지만, 이 정류 소자를 실온 에서 3 개월 방치한 후, 동일한 측정을 하였더니 특성의 열화나 막 계면의 박리가 발생되었다.
<실시예 4>
유기 태양 전지 소자
유리 기판에 전극극으로서 ITO를 형성하고, 홀 전도층으로서 초분지 고분자 화합물 3 (화학식 22)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여, 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 5의 막을 형성하였다. 막 두께는 50 nm로 하였다. 또한, 전하 발생층으로서 초분지 고분자 화합물 6 (화학식 25)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여, 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 6의 막을 형성하였다. 막 두께는 30 nm로 하였다. 또한, 전자 전도층으로서, 초분지 고분자 화합물 5 (화학식 24)의 테트라히드로푸란 용액을 사용하여 스핀 코팅법에 의해 실온에서 초분지 고분자 화합물 5의 막을 형성하여 초분지 고분자 화합물 6의 박막과 초분지 고분자 화합물 5의 박막이 정전 상호 작용에 의한 자기조직화 구조를 형성한 고분자 구조체를 얻었다. 초분지 고분자 화합물 5의 막 두께는 50 nm로 하였다. 그리고, MgAg 합금 (중량비 10:1)을 증착하여 전극을 형성하여 유기 태양 전지 소자를 제조하였다.
이 태양 전지 소자에 400 nm 이하를 절단한 텅스텐 램프 광을 조사하여, 초기 에너지 변환 효율을 측정하였더니, 1.8 내지 2.2 ％로 양호한 값이 얻어졌다.
<비교예 4>
홀 전도층에 폴리에틸렌디옥시티오펜과 폴리스티렌술폰산나트륨의 혼합물을 사용하여, 전하 발생층으로서 구리 프타로시아닌을 사용한 것 이외에는, 실시예 2와 동일한 구조의 발광 소자를 제조하였다.
이 태양 전지 소자에 400 nm 이하를 절단한 텅스텐 램프 광을 조사하여, 초기 에너지 변환 효율을 측정하였더니 1.0 내지 1.2 ％라는 값이 얻어졌다.
이상의 결과로부터, 실시예 1로부터 4의 기능 소자로서는, 2층 이상의 초분지 고분자로 이루어지는 기능층이 비공유 결합적 상호 작용에 의해 자기 조직화 구조를 형성하였기 때문에, 소자 구조 (특히 계면 구조)가 안정화되어 특성을 비약적으로 향상시킬 수가 있다는 것을 알았다.
다음으로, 초분지 고분자의 자기 조직화 구조를 갖는 반도체층을 구비하는 트랜지스터의 구성을 설명한다. 이하에서는, 액티브 구동형의 표시 장치의 액티브 소자로서 바람직하게 이용되는 전계 효과형 트랜지스터 (이하, FET라 함)를 예시하지만, 본 발명은 FET에 한정되지 않고, 다른 트랜지스터에도 적용된다.
본 발명에 의한 FET (30)의 모식 단면도를 도 6에 나타낸다. FET (30)은 하부 게이트형의 트랜지스터이고, 절연성 기판 (31) 상에 형성된 게이트 전극 (32)와, 게이트 전극 (32)를 덮도록 형성된 게이트 절연층 (33)과, 게이트 절연층 (33) 상에 형성된 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)와, 소스 전극 (34)와 드레인 전극 (35)의 사이에 설치된 반도체층 (36)을 갖고 있다. 또한, 반도체층 (36)은 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)의 각각의 일부를 덮도록 형성되어 있다.
트랜지스터 (30)는 예를 들면, 이하와 같이 제조된다.
우선, 절연성 기판 (31) 상에 게이트 전극 (32)를 형성한다. 게이트 전극 (32)의 재료로서는 Cr, Al, Ta, Mo, Nb, Cu, Ag, Au, Pt, Pd, In, Ni, Nd나 이들의 합금, 폴리실리콘, 비정질 실리콘, 주석 산화물, 산화 인듐, 인듐 주석 산화물 (ITO; Indium Tin Oxide) 등의 무기 재료나 도핑된 도전성 고분자 (예를 들면, 폴리에틸렌디옥시티오펜 (PEDOT)과 폴리스티렌술폰산나트륨과의 혼합물 등) 등의 유기 재료를 들 수 있다. 또한, 2층 이상의 막을 적층할 수도 있다. 증착법이나 스퍼터링법, 도포법 또는 인쇄법 등 재료에 따른 공지된 막 형성 방법을 사용하여 도전성의 막을 퇴적한 후, 포토리소그래피 공정 및 엣칭 공정에 의해 이 도전성 막을 게이트 전극 (32)의 소정의 형상으로 가공한다.
다음으로, 게이트 전극 (32)를 덮도록 게이트 절연층 (33)을 형성한다. 게이트 절연층 (333)의 재료로서는 SiO2, SiN, Al2O3, 등의 무기 재료나 폴리클로로피렌폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리옥시메틸렌, 폴리비닐클로라이드, 폴리불화비닐리덴, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리카르보네이트, 폴리이미드, 폴리술폰, 폴리오르가노실록산 등의 고분자 재료를 들 수 있다. 또한, 2층 이상의 막을 적층할 수도 있다. 게이트 절연층 (33)도 공지된 막 형성 방법으로 퇴적하여 필요에 따라서 패턴화한다.
게이트 절연층 (33) 상에 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)를 형성한다. 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)의 재료로서는, 게이트 전극 (32)와 동일한 재료를 사용하여 동일한 방법으로 형성할 수 있다. 물론, 게이트 전극 (32)의 재료와 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)의 재료와는 상이할 수도 있고, 동일할 수도 있다. 2층 이상의 막을 적층할 수도 있다.
계속해서, 초분지 고분자를 포함하는 유기 반도체층을 형성한다. 예를 들 면, 초분지 고분자로 이루어지는 반도체층은 상술한 바와 같이, 초분지 고분자의 용액을 제조하여, 이 용액을 여러가지 도포 방법 및 인쇄법을 이용하여 형성할 수가 있다. 건조 후, 필요에 따라서 가열 처리함으로써 초분지 고분자의 막을 형성할 수가 있다.
이상의 공정에 의해, 본 발명에 의한 FET (30)을 제조할 수가 있다. 본 발명에 의한 FET의 구조는 상기한 예에 한정되지 않고, 톱 게이트형일 수도 있고, 또한 드레인 전극/게이트 전극/소스 전극이 동일 층에 나란히 배치된 적층형 이외의 구조일 수 있다.
본 발명에 의한 유기 FET가 갖는 반도체층은 상술한 바와 같이 초분지 고분자를 가지고, 또한 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 갖기 때문에, 높은 캐리어 이동도를 갖는다. 또한, 공기 중의 산소나 수분의 영향을 받아 어렵기 때문에 안정성이 높고, 고신뢰성, 고내구성을 갖는다. 또한, 원반형이나 구형 (타원구형도 포함함)의 입체 구조를 갖는 초분지 고분자를 사용하면, 도전성이 등방적으로, 또한 도전성이 높은 반도체층을 얻을 수 있다.
또한, 이 반도체층은 단순히 초분지 고분자를 포함하는 용액을 도포 또는 인쇄하는 것만으로 형성할 수가 있을 뿐만 아니라, 막 두께, 분자 배향까지, 나노 스케일의 분자 수준의 제어도 함께 가능하다. 반도체 막의 형성에 높은 온도를 필요로 하지 않기 때문에 플라스틱 기판 상에도 쉽게 형성할 수 있다.
또한, 예를 들면 불순물의 도핑량을 많이 함으로써 전극으로서 이용 가능한 수준의 도전성을 갖는 막을 형성할 수도 있기 때문에, 게이트 전극 (32), 소스 전 극 (34) 및 드레인 전극 (35)을 전부, 초분지 고분자를 포함하는 막으로 형성할 수도 있다. 이 때, 예를 들면, 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)을 구성하는 초분지 고분자와 반도체층 (36)을 구성하는 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조가 형성되도록 재료를 선택하면, FET의 특성을 더욱 향상할 수가 있다. 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)에 종래의 도전성 고분자를 사용할 경우에도, 이러한 전극을 구성하는 도전성 고분자와, 반도체층 (36)을 구성하는 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조를 형성시킴으로써 FET의 특성을 향상시킬 수도 있다.
전극 재료로서 사용되는 초분지 고분자 이외의 도전성 고분자로서는, 예를 들면 상술한 폴리스티렌쇄, 폴리실록산쇄, 폴리에테르쇄, 폴리에스테르쇄, 폴리아미드쇄나 폴리이미드쇄 등의 주쇄에, 프탈로시아닌계 유도체, 아조 화합물계 유도체, 페릴렌계 유도체, 퀴나크리돈계 유도체, 다환 퀴논계 유도체, 시아닌계 유도체, 플러렌 유도체, 인돌, 카르바졸 등의 질소 함유 환식 화합물 유도체, 히드라존 유도체, 트리페닐아민 유도체, 다환 방향족 화합물 유도체 등의 측쇄가 도입된 것을 들 수 있다. 또한, 공액계 고분자쇄인, 폴리파라페닐렌 등의 방향족계 공액계 고분자, 폴리아세틸렌 등의 지방족계 공액계 고분자, 폴리피롤이나 폴리티오펜 등의 복소환식 공액계 고분자, 폴리아닐린류나 폴리페닐렌술파이드 등의 헤테로 원자 함유 공액계 고분자, 폴리(페닐렌비닐렌)이나 폴리(아릴렌비닐렌)이나, 폴리(티에닐렌비닐렌) 등의 상기 공액계 고분자의 구성 단위가 교대로 결합한 구조를 갖는 복합형 공액계 고분자 등의 탄소형 공액계 고분자나, 폴리실란류나 디실라닐렌 중 합체류, 디실라닐렌-탄소계 공액성 중합체 구조 등을 들 수 있다.
또한, 초분지 고분자 중에 각종 기능기의 도입에 의한 기능의 복합화나, 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조에 의한 기능의 복합화 및 신규 기능의 발현을 갖는 종래에 없는 기능을 갖는 유기 FET 및 소자 구조를 제공할 수가 있다. 이것은 종래의 중합체 재료나 중합체 얼로이계 등으로서는 형성하는 것이 불가능한 구조이다.
본 발명에 의한 FET는 액정 표시 장치나 유기 EL 표시 장치에 바람직하게 사용된다. 예를 들면, 표시 장치를 제조할 때는 FET (30)의 드레인 전극 (35)에 접속된 화소 전극을 형성할 필요가 있다. 화소 전극은 투과형 액정 표시 장치의 경우, 주석 산화물, 산화 인듐, ITO 등의 투명 도전막을 사용하여 형성된다. 반사형 액정 표시 장치인 경우, Al이나 Ag 등의 금속막을 사용하여 형성된다. 또한, 유기 EL 표시 장치를 제조할 경우에는 Mg, Ca, A1, Au 등의 금속막을 사용한다. 화소 전극에 드레인 전극이나 소스 전극과 동일한 재료를 이용하면 화소 전극을 드레인 전극이나 소스 전극과 동일한 공정으로 형성할 수가 있다. 또한, 다른 재료를 사용할 경우에는, 드레인 전극이나 소스 전극을 형성하기 전 또는 후에 화소 전극을 형성한다.
본 발명에 의한 FET를 사용함으로써 액정 표시 장치나 유기 EL 표시 장치 등의 액티브 구동형의 표시 장치를 염가로 제조할 수가 있다. 물론, 본 발명에 의한 트랜지스터는 다른 여러가지 전자 기기로 사용할 수 있다.
본 발명에 의한 트랜지스터의 반도체층에는 상술한 초분지 고분자를 적절하 게 사용할 수 있다.
본 발명에 따르면, 초분지 고분자에 의한 자기 조직화 구조를 갖는 종래에 없는 반도체층을 이용함으로써 트랜지스터의 성능을 향상시키는 것이 가능하고, 또한 이와 같은 트랜지스터 및 그것을 사용한 액티브 구동형의 표시 장치를 간편히 제조할 수 있고, 공업적 가치는 매우 크다.
다음으로, 본 발명의 실시 형태에 의한 트랜지스터 및 그것을 사용한 표시 장치의 실시예를 비교예와 함께 이하에 설명한다. 다만, 본 발명은 이러한 실시예에 한정되는 것이 아니다.
<실시예 5>
실시예 5로서는, 도 6에 나타낸 역 스태거 구조의 유기 박막 트랜지스터 (30)을 제조하였다. 게이트 전극 (32)은 Ta를, 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)는 알루미늄을 이용하여 형성하였다. 유기 반도체층 (36)은 상기 화학식 7로 표시되는 폴리프로필렌이민계의 구형 덴드리머를 이용하고, 여기에서는 5 세대 덴드리머를 사용하였다.
실시예 5의 트랜지스터 (30)는 이하의 순서로 제조하였다.
(1) 마스크를 사용한 증착법으로 Ta를 기판 (1) 상에 퇴적함으로써, 게이트 전극 (32)를 형성하였다.
(2) 게이트 전극 (32)의 표면을 산화함으로써, 게이트 절연층 (33)을 형성하였다.
(3) 마스크를 사용한 증착법으로 알루미늄을 퇴적함으로써, 소스 전극 (34) 및 드레인 전극 (35)를 형성하였다. 이 때, 채널 길이가 12 ㎛이 되도록 소스 전극 (34)와 드레인 전극 (35)의 간격을 설정하였다.
(4) 화학식 7에 나타낸 덴드리머를 잉크젯법에 의해 소정의 위치에 부여함으로써 유기 반도체층 (36)을 형성하였다.
얻어진 유기 박막 FET (30)의 캐리어 이동도를 타임 오브 플라이트법에 의해 측정하였더니 0.3 cm2V-1s-1이었다. 또한, 전류-전압 특성 평가에서 얻어진 온/오프전류비는 대략 7 자릿수였다. 이동도, 온/오프 전류비의 두 결과는 모두 현행의 a-Si의 성능에 필적하는 것이다.
<실시예 6>
구형의 입체 구조를 갖는 덴드리머인 폴리벤질에테르계 덴드리머 (화학식 10)을 사용하여 유기 반도체층 (36)을 형성한 것 이외에는, 실시예 5와 동일하게 하여 실시예 6의 FET (30)을 제조하였다.
얻어진 FET (30)의 캐리어 이동도는 0.8 cm2V-1s-1이고, 온/오프 전류비는 대략 7 자릿수 정도이었다.
이와 같이, 구형 덴드리머를 사용함으로써, 이동도는 더욱 향상되고, a-Si와 동일한 정도나 또는 그 이상의 이동도가 얻어졌다.
<실시예 7>
π 공액 상호 작용에 의해 자기 조직화 구조를 형성하는 폴리페닐렌비닐렌계의 원반형 덴드리머 (화학식 17)을 사용하여 유기 반도체층 (36)을 형성한 것 이외 에는 실시예 5와 동일하게 하여, 실시예 7의 FET (30)을 제조하였다. 이 덴드리머의 덴드론인 폴리페닐렌비닐렌은 덴드리머 사이의 π 공액 상호 작용에 의해 안정된 자기 조직화 구조를 형성한다.
얻어진 FET (30)의 캐리어 이동도는 25 cm2V-1s-1이고, 온/오프 전류비는 대략 7자릿수 정도이었다.
이와 같이, π 공액계의 덴드론을 사용하면 덴드론 사이의 π 공액 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조가 안정화됨과 동시에 이동도가 비약적으로 향상되어, 저온 p-Si와 동일한 정도의 특성이 얻어졌다.
<비교예 5>
종래의 도전성 고분자인 올리고티오펜을 사용하여 유기 반도체층 (36)을 형성한 것 이외에는, 실시예 5와 동일하게 하여 비교예 5의 FET를 제조하였다. FET의 구성은 도 6에 나타낸 FET (30)과 동일하다.
얻어진 FET의 캐리어 이동도는 8.5×10-5 cm2V-1s-1이고, 또한 온/오프 전류비는 대략 3 자릿수 정도이었다.
이상의 결과로부터 알 수 있듯이, 유기 반도체층 (36)에 각종 유형의 덴드리머를 사용함으로써 유기 박막 FET의 성능을 비약적으로 향상시킬 수 있었다.
<실시예 8>
본 실시예의 액정 표시 장치 (100)의 모식적인 단면도를 도 7에 나타낸다. 이 액정 표시 장치 (100)은 전형적인 TN 모드의 TFT형 액정 표시 장치이고, TFT (30A)로서 실시예 7의 FET (30)을 사용한 점 이외에는 공지된 구성을 갖고, 공지된 방법으로 제조할 수 있다.
유리 기판 (41) 상에, 게이트 전극 (42), 게이트 절연층 (43), 소스 전극 (44), 드레인 전극 (45) 및 유기 반도체층 (46)을 갖는 FET (30A)가 형성되어 있다. FET (30A)의 드레인 전극 (45)에는, ITO에서 형성된 화소 전극 (47)이 접속되어 있다. 대향 기판의 유리 기판 (41)에는, ITO에서 형성된 대향 전극 (49)가 설치되어 있다. 한쌍의 기판 (41)의 액정층 (50) 측의 표면은, 배향막 (48)이 전체 면에 설치되어 있다. 액정층 (50)의 액정 분자는, 배향막 (48)에 의해서 TN 배향되어 있다. 액정 재료로서 양의 유전률 이방성을 갖는 네마틱 액정을 사용하여 프리틸트각 약 2°의 폴리이미드 배향막을 사용하였다.
이 액정 표시 장치 (100)을 4 V로 구동하여, 시야각 특성 평가를 행하였더니 콘트라스트비 10을 유지하는 각도 (시야각)이 상하, 좌우 모두 80 °이상이었다.
이와 같이, 본 발명에 의한 FET (30A)는, 액정 표시 장치의 TFT로서 바람직하게 사용된다는 것을 알았다. 본 발명에 의한 FET는 예시한 액정 표시 장치에 한정되지 않고, 여러가지 유형의 액정 표시 장치에 사용할 수 있다.
<실시예 9>
본 실시예의 유기 EL 표시 장치 (200)의 모식적인 단면도를 도 8에 나타냈다. 이 유기 EL 표시 장치 (200)은 전형적인 TFT형 유기 EL 표시 장치이고, TFT (30B)로서 실시예 7의 FET (30)을 사용한 점 이외에는 공지된 구성을 갖고, 공지된 방법으로 제조할 수 있다.
유기 EL 표시 장치 (200)은, 투명 전극 (ITO) (107)이 피복된 투명 기판 (101) 상에 유기 박막으로 이루어지는 전계 발광층 (111) 및 정공 수송층 (112)가 적층되고, 그 위에 매트릭스상으로 분리된 화소 전극 (113)이 형성되어 있고, 각 화소 전극 (113) 상에는 드레인 전극 (105)를 통해 FET (30B)가 배치되어 있다.
이 유기 EL 표시 장치 (200)은 발광면을 FET (30B)의 크기에 의존하지 않고 배치할 수 있다는 점에서의 발광면의 개구율이 높다. 또한 층간 절연층 (114)은 평탄화층으로서 기능하기 때문에, 전색 (full color) 표시 장치를 구성하는 경우, 각 화소의 FET (30B)는 평탄한 층의 위에 구성할 수가 있다.
유기 EL 표시 장치 (200)은 소스 전압 5 V, 게이트 전압 5 V에서, 7000 Cd/m2의 발광 휘도가 얻어졌다. 또한, 동화상 표시도 가능하다.
또한, 전계 발광층 (111)로서, 적색 발광층, 녹색 발광층, 청색 발광층을 줄무늬상으로 배열하여 형성함으로써 칼라 표시 장치를 구성하였다. 이 칼라 표시 장치를 소스 전압 5 V, 게이트 전압 5 V에서, 동화상 표시한 바, 발광 휘도 3000 Cd/m2로 밝고, 응답 속도도 0.5 msec이었다.
이와 같이, 본 발명에 의한 FET (30B)는, 유기 EL 표시 장치의 TFT로서 바람직하게 사용된다는 것을 알았다. 본 발명에 의한 FET는, 예시한 유기 EL 표시 장치에 한정되지 않고, 여러가지 유형의 유기 EL 표시 장치로 사용할 수 있다.
또한, 상기 실시예에서는 역 스태거형의 FET (30B)를 사용한 예를 설명하였지만 플래너형의 FET를 사용할 수도 있다.
본 발명에 의한 고분자 구조체는, 초분지 고분자를 포함하고, 그것을 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 구비하기 때문에, 종래의 도전성 고분자를 사용한 기능 소자의 특성 및 신뢰성을 향상시킬 수가 있다.
본 발명에 의한 기능 소자는 발광 소자, 디스플레이, 태양 전지, 광전 변환 소자, 광 변조 소자, 유기 FET 소자, 컨덴서, 정류 소자 또는 각종 센서 소자에 바람직하게 적용할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면, 종래의 도전성 고분자를 사용한 트랜지스터 보다도 특성 및(또는) 신뢰성이 개선된 유기 트랜지스터가 제공된다. 본 발명에 의한 트랜지스터는 액티브 구동형 표시 장치의 액티브 소자로서 바람직하게 사용되어 종래의 a-Si TFT와 동일한 정도의 특성을 가지면서 염가로 제조할 수 있다.
Claims (22)
- 홀 전도층 및 전자 전도층을 구비하는 고분자 구조체로서,홀 전도성을 갖는 제1 초분지 고분자와 전자 전도성을 갖는 제2 초분지 고분자를 갖고, 상기 홀 전도층 및 상기 전자 전도층은 각각 상기 제1 초분지 고분자 및 상기 제2 초분지 고분자를 포함하고,상기 홀 전도층, 상기 전자 전도층, 및 상기 홀 전도층과 상기 전자 전도층과의 사이 중 하나 이상에, 상기 제1 초분지 고분자 또는 상기 제2 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 갖는 고분자 구조체.
- 삭제
- 제1항에 있어서, 상기 홀 전도층이 복수의 제1 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하고, 상기 전자 전도층이 복수의 제2 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하는 고분자 구조체.
- 제3항에 있어서, 상기 홀 전도층과 상기 전자 전도층이 서로 적층되어 있고, 상기 제1 초분지 고분자와 상기 제2 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하는 고분자 구조체.
- 제3항 또는 제4항에 있어서, 상기 홀 전도층 및 상기 전자 전도층 중 하나 이상이 등방적인 특성을 갖는 고분자 구조체.
- 제1항, 제3항 및 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 초분지 고분자 및 상기 제2 초분지 고분자 중 하나 이상이 덴드리머인 고분자 구조체.
- 제1항, 제3항 및 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 초분지 고분자 및 상기 제2 초분지 고분자 중 하나 이상이 2 가지 이상의 다른 기능을 갖는 고분자 구조체.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 초분지 고분자와 상기 제2 초분지 고분자와의 사이에 제3 초분지 고분자를 더 갖고, 상기 제3 초분지 고분자와, 상기 제1 초분지 고분자 또는 상기 제2 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 자기 조직화 구조가 형성되어 있는 고분자 구조체.
- 제8항에 있어서, 상기 제1 초분지 고분자가 홀 전도성을 갖고, 상기 제2 초분지 고분자가 전자 전도성을 갖고, 상기 제3 초분지 고분자가 홀 전도성, 전자 전도성 및 이온 전도성 중 하나를 갖는 고분자 구조체.
- 제9항에 있어서, 상기 홀 전도층이 복수의 제1 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하고, 상기 전자 전도층이 복수의 제2 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하고, 상기 홀 전도층과 상기 전자 전도층과의 사이에, 복수의 제3 초분지 고분자에 의해서 형성된 자기 조직화 구조를 포함하는 또 다른 기능층을 갖는 고분자 구조체.
- 제10항에 있어서, 상기 홀 전도층, 상기 전자 전도층 및 상기 또 다른 기능층이 서로 적층되어 있고, 상기 제1 초분지 고분자와 상기 제3 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 형성된 자기 조직화 구조 및 상기 제2 초분지 고분자와 상기 제3 초분지 고분자와의 사이의 비공유 결합적 상호 작용에 의해서 형성된 자기조직화 구조 중 하나 이상을 포함하는 고분자 구조체.
- 제10항 또는 제11항에 있어서, 상기 홀 전도층, 상기 전자 전도층 및 상기 또 다른 기능층 중 하나 이상이 등방적인 특성을 갖는 고분자 구조체.
- 제8항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 초분지 고분자, 상기 제2 초분지 고분자 및 상기 제3 초분지 고분자 중 하나 이상이 덴드리머인 고분자 구조체.
- 제8항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 초분지 고분자, 상기제2 초분지 고분자 및 상기 제3 초분지 고분자 중 하나 이상이 2 가지 이상의 다른 기능을 갖는 고분자 구조체.
- 제1항, 제3항, 제4항 및 제8항 내지 제11항 중 어느 한 항에 기재된 고분자 구조체와, 상기 고분자 구조체에 전기적으로 접속된 전극을 갖는 기능 소자.
- 제1 전극, 제2 전극, 상기 제1 전극과 상기 제2 전극과의 사이에 설치된 반도체층, 및 상기 반도체층에 전계를 인가하기 위한 제3 전극을 구비하고, 상기 반도체층은 초분지 고분자를 포함하여, 상기 초분지 고분자를 통한 비공유 결합적 상호 작용에 의한 자기 조직화 구조를 갖는 트랜지스터.
- 제16항에 있어서, 상기 반도체층이 등방적인 도전성을 갖는 트랜지스터.
- 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 초분지 고분자가 구형의 입체 구조를 갖는 트랜지스터.
- 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 초분지 고분자가 원반형의 입체 구조를 갖는 트랜지스터.
- 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 초분지 고분자가 덴드리머인 트랜지스터.
- 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 제3 전극에 의해 인가된 전계에 대한 상기 반도체층의 전계 효과를 이용하는 전계 효과형 트랜지스터인 트랜지스터.
- 복수의 화소와, 각각이 상기 복수의 화소에 대응하여 설치된 복수의 액티브 소자를 갖고, 상기 복수의 액티브 소자의 각각이 제21항에 기재된 트랜지스터인 표시 장치.
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