JPWO2020100465A1 - 固体電解質およびそれを用いた電池 - Google Patents
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Abstract
Description
第1固体電解質材料で構成された第1粒子、および
第2固体電解質材料で構成された第2粒子、
を含み、
前記第1固体電解質材料は、前記第2固体電解質材料よりも高いイオン伝導度を有し、かつ
前記第2固体電解質材料は、前記第1固体電解質材料よりも低いヤング率を有する。
実施の形態1における固体電解質は、それぞれ第1固体電解質材料および第2固体電解質材料で構成された第1粒子および第2粒子を含む。第1固体電解質材料は、第2固体電解質材料よりも高いイオン伝導度を有する。第2固体電解質材料は、第1固体電解質材料よりも低いヤング率を有する。
以下、固体電解質1000を製造する方法の一例が説明される。
0.05≦(vp2+vgb)/(vp1+vp2+vgb)≦0.7
ここで、
vp1、vp2、およびvgbは、それぞれ、第1粒子101の体積、第2粒子102の体積、および、粒界層103の体積である。
実施の形態2における蓄電デバイスには、実施の形態1における固体電解質が使用されている。実施の形態2において、実施の形態1において説明された事項は適宜省略される。
(i) LiTi2(PO4)3またはその元素置換体のようなNASICON型固体電解質、
(ii) (LaLi)TiO3系のペロブスカイト型固体電解質、
(iii) Li14ZnGe4O16、Li4SiO4、LiGeO4またはそれらの元素置換体のようなLISICON型固体電解質、
(iv) Li7La3Zr2O12またはその元素置換体のようなガーネット型固体電解質、
(v) Li3NまたはそのH置換体、または
(vi) Li3PO4またはそのN置換体
である。
(i) テトラアルキルアンモニウムのような脂肪族鎖状第4級アンモニウム塩のカチオン、
(ii) テトラアルキルホスホニウムのような脂肪族鎖状第4級ホスホニウム塩のカチオン、
(iii) ピロリジニウム、モルホリニウム、イミダゾリニウム、テトラヒドロピリミジニウム、ピペラジニウム、またはピペリジニウムのような脂肪族環状アンモニウム、または
(iv)ピリジニウムまたはイミダゾリウムのような窒素含有ヘテロ環芳香族カチオン
である。
(i) 天然黒鉛または人造黒鉛のようなグラファイト
(ii) アセチレンブラックまたはケッチェンブラックのようなカーボンブラック、
(iii) 炭素繊維または金属繊維のような導電性繊維、
(iv) フッ化カーボン、
(v) アルミニウム粉末のような金属粉末、
(vi) 酸化亜鉛ウィスカーまたはチタン酸カリウムウィスカーのような導電性ウィスカー、
(vii) 酸化チタンのような導電性金属酸化物、または
(viii) ポリアニリン、ポリピロール、またはポリチオフェンのような導電性高分子化合物
である。
(i) LiNbO3のようなLi−Nb−O化合物、
(ii) LiBO2またはLi3BO3のようなLi−B−O化合物、
(iii) LiAlO2のようなLi−Al−O化合物、
(iv) Li4SiO4のようなLi−Si−O化合物、
(v) Li2SO4、
(vi) Li4Ti5O12のようなLi−Ti−O化合物、
(vii) Li2ZrO3のようなLi−Zr−O化合物、
(viii) Li2MoO3のようなLi−Mo−O化合物、
(ix) LiV2O5のようなLi−V−O化合物、または
(x) Li2WO4のようなLi−W−O化合物
である。
(固体電解質)
本実施例においては、図1に示された固体電解質1000が製造された。
以下、二次電池の製造方法が説明される。本実施例においては、図3に示された二次電池3000が製造された。
正極ペーストは、固体電解質材料および正極活物質を含有した。
固体電解質材料は、アルジロダイト型の硫化物系固体電解質Li6PS5Clの結晶化ガラス粉末であった。当該結晶化ガラス粉末は、2マイクロメートルの平均粒子径を有していた。硫化物系固体電解質Li6PS5Clは、およそ2mS/cm〜3mS/cmのイオン伝導度を有していた。
負極ペーストもまた、固体電解質材料および負極活物質を含有していた。
試料1〜試料7による固体電解質にSEBSおよびテトラリンを添加して、次いで、自転−公転ミキサーを用いて、回転速度1600rpmで約20分間、室温(すなわち、およそ摂氏25度)で混合物は十分に撹拌され、電解質ペーストを得た。SEBSおよびテトラリンは、それぞれ、有機バインダーおよび溶剤として用いられた。
101 第1粒子
102 第2粒子
103 粒界層
2000 二次電池
201 正極
202 電解質層
203 負極
204 正極活物質粒子
205 負極活物質粒子
3000 二次電池
301 正極活物質層
302 負極活物質層
303 集電体
304 電解質層
Claims (21)
- 固体電解質であって、
第1固体電解質材料で構成された第1粒子、および
第2固体電解質材料で構成された第2粒子、
を含み、
前記第1固体電解質材料は、前記第2固体電解質材料よりも高いイオン伝導度を有し、かつ
前記第2固体電解質材料は、前記第1固体電解質材料よりも低いヤング率を有する、
固体電解質。 - 請求項1に記載の固体電解質であって、
前記第1固体電解質材料は、硫化物、酸化物、およびハロゲン化物からなる群から選択される少なくとも一つを含む、
固体電解質。 - 請求項2に記載の固体電解質であって、
前記第1固体電解質材料は、アルジロダイト型硫化物を含む、
固体電解質。 - 請求項3に記載の固体電解質であって、
前記アルジロダイト型硫化物は、組成式LiαPSβClγ
ここで、
5.5≦α≦6.5、
4.5≦β≦5.5、および
0.5≦γ≦1.5
で表される、
固体電解質。 - 請求項1から4のいずれか一項に記載の固体電解質であって、
前記第2固体電解質材料は、硫化物、酸化物、およびハロゲン化物からなる群から選択される少なくとも一つを含む、
固体電解質。 - 請求項5に記載の固体電解質であって、
前記第2固体電解質材料は、硫化物から選択され、かつ
前記硫化物は、リチウム硫化物およびリン硫化物を含む、
固体電解質。 - 請求項6に記載の固体電解質であって、
前記硫化物は、LipS−PqS5を含み、
以下2つの数式
1.5≦p≦2.5、および
1.5≦q≦2.5、
が充足される、
固体電解質。 - 請求項5から7のいずれか一項に記載の固体電解質であって、
前記第2固体電解質材料は、三斜晶系結晶を主成分として含有するガラス系硫化物を含む、
固体電解質。 - 請求項1から8のいずれか1項に記載の固体電解質であって、
第3固体電解質材料で構成された粒界層をさらに含み、
ここで、
前記粒界層の厚みは、前記第1粒子の粒径および前記第2粒子の粒径よりも小さく、かつ
前記第3固体電解質材料のヤング率は、前記第2固体電解質材料のヤング率以下である、
固体電解質。 - 請求項9に記載の固体電解質であって、
前記第3固体電解質材料は、前記第2固体電解質材料よりも低いヤング率を有する、
固体電解質。 - 請求項9または10に記載の固体電解質であって、
前記第3固体電解質材料は、前記第2固体電解質材料よりも低い結晶性を有する、
固体電解質。 - 請求項9から11のいずれか一項に記載の固体電解質であって、
前記第3固体電解質材料は、非晶質である、
固体電解質。 - 請求項9から12のいずれか一項に記載の固体電解質であって、
前記第3固体電解質材料は、前記第2固体電解質材料と同じ材料群に属する、
固体電解質。 - 請求項9から13のいずれか一項に記載の固体電解質であって、
前記粒界層は、前記第1粒子および前記第2粒子の間に存在する、
固体電解質。 - 請求項14に記載の固体電解質であって、
互いに隣接する2つの前記第1粒子の間に前記粒界層が存在し、かつ
互いに隣接する2つの前記第2粒子の間に前記粒界層が存在する、
固体電解質。 - 請求項9から15のいずれか一項に記載の固体電解質であって、
以下の数式が充足される、
0.05≦(vp2+vgb)/(vp1+vp2+vgb)≦0.7
ここで、
vp1、vp2、およびvgbは、それぞれ、前記第1粒子の体積、前記第2粒子の体積、および、前記粒界層の体積である、
固体電解質。 - 請求項16に記載の固体電解質であって、
以下の数式
0.05≦(vp2+vgb)/(vp1+vp2+vgb)≦0.5
が充足される、
固体電解質。 - 請求項17に記載の固体電解質であって、
以下の数式
0.05≦(vp2+vgb)/(vp1+vp2+vgb)≦0.3
が充足される、
固体電解質。 - 請求項9から18のいずれか一項に記載の固体電解質であって、
以下の数式が充足される、
0.05≦(vgb)/(vp2+vgb)≦0.15
ここで、
vp2およびvgbは、それぞれ、前記第2粒子の体積、および、前記粒界層の体積である、
固体電解質。 - 電池であって、
正極、
負極、および
前記正極および前記負極の間に設けられた電解質層、
を備え、
前記正極、前記負極、および前記電解質層からなる群より選択される少なくとも1つは、請求項1から19のいずれか一項に記載の固体電解質を含む、
電池。 - 請求項20に記載の電池であって、
前記電解質層が、前記固体電解質を含む、
電池。
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